WO2015059922A1 - エレクトロクロミック表示装置及び駆動方法 - Google Patents

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松岡　吉幸
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凸版印刷株式会社
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    • G02F1/01—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour 
    • G02F1/15—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour  based on an electrochromic effect
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    • G—PHYSICS
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    • G09G—ARRANGEMENTS OR CIRCUITS FOR CONTROL OF INDICATING DEVICES USING STATIC MEANS TO PRESENT VARIABLE INFORMATION
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    • G09G3/38—Control arrangements or circuits, of interest only in connection with visual indicators other than cathode-ray tubes for presentation of an assembly of a number of characters, e.g. a page, by composing the assembly by combination of individual elements arranged in a matrix no fixed position being assigned to or needed to be assigned to the individual characters or partial characters by control of light from an independent source using electrochromic devices

Definitions

  • the present invention relates to an electrochromic display panel, and more particularly, to an electrochromic display device that emits and discolors by an oxidation-reduction reaction by an electrochemical oxidation reaction and a driving method of the device.
  • liquid crystal using a backlight as an information display panel has been mainstream.
  • the burden on the eyes is large, and it is not suitable for applications that keep watching for a long time.
  • this electrophoretic display device displays characters and images by reflected light, as with the printed paper, it is suitable for work that keeps the screen looking for a long time with little load on the eyes.
  • the white reflectance is not sufficiently high, there is a demand for a reflective display device of a high reflection type by another method.
  • an electrochromic display method in which a high reflectance can be expected by using an electrochromic material that develops and discolors by an oxidation-reduction reaction by an electrochemical oxidation reaction.
  • This electrochromic display system has advantages such as low driving voltage and high flexibility, and is expected to be put to practical use.
  • Electrochromic is a reversible change in optical properties due to electrical energy, generally a change in color and color of a substance caused by an electrochemical redox reaction, and a phenomenon that causes a change in the amount of electricity. It is. That is, in order to change the color tone and color of the electrochromic material, it is necessary to give the color forming electrode a charge amount necessary for a certain oxidation-reduction reaction. Therefore, the response speed of the electrochemical redox reaction is in accordance with the voltage applied to the electrode. However, overvoltage / overcurrent has a problem that it causes destruction of the electrolyte layer and the electrode interface and shortens the color-decoloring life.
  • the object of the present invention has been made in view of the above problems, and an electrochromic display device that can be driven at high speed without causing destruction of the electrolyte layer and electrode interface and shortening of the color-decoloring life, and It is to provide a method for driving the device.
  • One aspect of the present invention for solving the above problems is that a first electrode layer, a charge storage layer, an electrolyte layer, an electrochromic display layer, a second electrode layer, and a transparent substrate are sequentially stacked on a substrate.
  • An electrochromic display device for driving a display panel formed by applying a predetermined voltage between the first electrode layer and the second electrode layer to develop electrochromic color immediately after the application.
  • This is an electrochromic display device in which a voltage is applied and then pulse driving is performed while decreasing the positive voltage.
  • the voltage time product of the first pulse as the first pulse is the total voltage time of the image display process. It may be 30% or more and 70% or less with respect to the product.
  • the display panel may be driven while the applied voltage is decreased by an inverse proportional function.
  • the highest positive voltage may be applied immediately after application, and then pulse driving may be performed while lowering the positive voltage, and then the negative voltage may be sequentially pulsed from pulse driving immediately after the highest lightness is exhibited.
  • high voltage driving can be performed at a high speed without destroying the electrolyte layer and the electrode interface and shortening the color erasing life by treating the high voltage driving for an extremely short time. become.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a layer configuration of a back common electrode type electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a layer configuration of a back separation electrode type electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a diagram showing a current waveform at the time of driving the electrochromic cell constant voltage.
  • FIG. 4 is a diagram showing a change in brightness at the time of driving the electrochromic cell constant voltage.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating an example of voltage waveforms used in the driving method of the electrochromic display device according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 shows a configuration example of an active matrix driving type TFT circuit unit.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a layer configuration of a back common electrode type electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a layer configuration of
  • FIG. 7 is a diagram illustrating an example of voltage waveforms used in the driving method of the electrochromic display device according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a diagram illustrating an example of brightness of an electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view illustrating a layer structure of a back common electrode type electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating a layer structure of a back separation electrode type electrochromic display device according to an embodiment of the present invention.
  • the charge storage layer 5, the electrolyte layer 4, and the electrochromic display layer 3 are sequentially formed on the back substrate 7 on which the back electrode layer 6 (first electrode layer) is formed.
  • stacked and provided the transparent electrode layer (2nd electrode layer) 2 on this electrochromic display layer 3 consists of further laminated
  • the transparent substrate 1 is for visually observing the color development, and the transparent electrode layer 2 is used as an electrode that causes color development.
  • an electrochromic display layer 3 is applied.
  • the electrolyte layer 4 a liquid, an inorganic solid, a polymer, a gel, or the like is used.
  • the same amount of charge as the amount of charge consumed in the electrochemical reaction of the coloring electrode is also consumed in the charge storage layer 5 of the back electrode layer 6 which is the counter electrode.
  • the back substrate 7 is supported by the back substrate 7.
  • the back electrode layer 6 is divided into a plurality of pixel electrodes 6a that can be individually driven.
  • the plurality of pixel electrodes 6 a correspond to the pixels, are connected to the respective switching elements, and can apply a voltage between the transparent electrode layer 2.
  • an active matrix drive system For driving the electrochromic display device, an active matrix drive system, a passive matrix drive system, or the like is adopted.
  • the display principle of an electrochromic display device will be described using the most common active matrix driving method for displaying an image.
  • the back electrode layer 6 is connected to a power source having a circuit configuration of an active matrix drive system.
  • a voltage is applied to the back electrode layer 6, a current flows through the electrochromic display layer 3.
  • Electrochromic is a reversible change in color and color of a substance caused by an oxidation-reduction reaction caused by electric energy.
  • the charge storage layer 5 loses electrons and is oxidized, and electrons are donated and reduced to the electrochromic display layer 3 in contact with the transparent electrode layer 2 serving as the counter electrode.
  • the back electrode layer 6 is negative, electrons are donated to the charge storage layer 5 and reduced, and the electrochromic display layer 3 loses electrons and is oxidized.
  • the electrochromic display layer 3 As the electrochromic display layer 3 is oxidized and reduced, the visible light absorption wavelength region appears or changes color as it moves. In the case where the electrochromic display layer 3 does not absorb visible light and is colorless and transparent, color development due to the reflective material dispersed in the electrolyte layer 4 is observed.
  • FIG. 3 shows current waveforms when the electrochromic cell having the structure shown in FIG. 1 is driven at a constant voltage of 1.2V, 1.6V, and 2.0V.
  • FIG. 4 shows a change in brightness when the electrochromic cell having the structure shown in FIG. 1 is driven at a constant voltage of 1.2V, 1.6V, and 2.0V. As shown in FIG. 4, at any voltage, when the saturation charge is reached with the passage of time, the lightness is almost equivalent. It can be seen that the response time is faster when the voltage is higher.
  • the response time is as fast as the driving voltage, but a large current flows for a moment immediately after driving.
  • An electrochromic cell is an electrochemical cell and has a structure similar to that of a battery. Therefore, these phenomena are considered to be similar to charging and discharging of a battery. Therefore, the reaction rate can be increased by applying a high voltage immediately after the start of charging.
  • FIG. 5 is a diagram showing an example of voltage waveforms used in the driving method of the electrochromic display device according to the embodiment of the present invention.
  • the display image is rewritten by being driven with a pulse-like discontinuous voltage that decreases with time.
  • the voltage of each pulse is reduced by an inverse proportional function such that the voltage of the first pulse is 5 V, the second pulse is 2.5 V, and the third pulse is 1.67 V.
  • the electrochromic display device is pulse-driven while reducing the positive voltage to be applied.
  • the voltage and width (time) of the pulse drive are the amount of charge necessary for the oxidation-reduction reaction of the electrochromic element (ECD). Is set based on a given value. It should be noted that by driving the pulse discontinuously while reducing the positive voltage as in this embodiment, the energy can be supplied more efficiently than the conventional method of continuously driving at a constant voltage, and the excess energy accumulated can be reduced. There is an advantage that it can be eliminated.
  • the extremely short time immediately after the voltage application is preferably 10 ms or more and 200 ms or less in which the pulse voltage can be applied with the minimum rewrite cycle of the active matrix driving method.
  • the voltage time product is preferably 30% or more and 70% or less with respect to the total voltage time product obtained by adding the voltage time products in the image display process.
  • the voltage time product is obtained by multiplying the voltage applied between the transparent electrode layer of the common electrode and the pixel electrode by the voltage application time, that is, between the transparent electrode layer and the pixel electrode. It is the time integral value to be applied.
  • the voltage time product of the 1st pulse is less than 30%, the charge amount of the oxidation-reduction reaction necessary for high-speed reaction is insufficient, and the display cannot be switched quickly. Further, when it exceeds 70%, particularly when it is 80% or more, it becomes larger than the capacity that can be transferred and received by the electrochemical reaction of the electrochromic device immediately after the start of switching, and an unnecessary charge will be given, which is useless. Energy will be consumed.
  • the highest positive voltage is applied immediately after the application, and then the pulse drive is performed while the voltage is lowered, and the negative voltage pulse group is applied from the pulse drive immediately after the highest brightness is shown.
  • the negative voltage pulse By applying the negative voltage pulse in this way, an intermediate gradation can be displayed.
  • FIG. 6 is a diagram showing a typical example of a two transistor type (2Tr type) TFT drive circuit.
  • the TFT driving circuit shown in FIG. 6 includes two thin film transistors (TFTs) of a driving TFT 15 and a selection TFT 14, a capacitor 13 therebetween, and an electrochromic element (ECD) 16 connected in series to the driving TFT 15.
  • TFTs thin film transistors
  • ECD electrochromic element
  • the conductivity of the driving TFT 15 is determined. A current corresponding to the conductivity flows from the power source to the electrochromic element (ECD) 16.
  • the electrochromic display layer 3 is formed of an electrochromic material, a supporting electrolyte, a reflective material, and a charge storage material.
  • the electrochromic material general organic compounds and inorganic compounds can be used. Specifically, low molecular organic electrochromic compounds such as viologens, phenothiazines, anthraquinones, styryl spiropyrans, pyrazolines, fluorans, styryl spiropyran dyes, phthalocyanines, polyaniline, polythiophene, polypyrrole, etc.
  • electron-donating dye precursors such as leucooramines, diarylphthalides, polyarylcarbinols, acylauramines, arylolamines, rhodamine B-lactams, indolines, spiropyrans, and fluorans Is mentioned.
  • a low molecular material may be adsorbed by forming a porous layer of a mineral such as titanium oxide on the electrode layer.
  • the electrochromic material described above is used directly or mixed with a binder to form a paint, and is generally used for screen printing, microgravure coater, kiss coater, comma coater, die coater, bar coater, spin coater, etc.
  • a typical coating technique can be used.
  • the supporting salt examples include inorganic ion salts such as alkali metal salts and alkaline earth metal salts, quaternary ammonium salts, acids and alkalis. Further specific examples of the supporting salt include LiClO 4 , LiBF 4 , LiAsF 6 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 COO, KCl, NaClO 3 , NaCl, NaBF 4 , NaSCN, KBF 4 , Mg (ClO 4 ) 2 , Mg (BF 4 ) 2 and the like.
  • examples of the white material include magnesium oxide, barium sulfate, and titanium oxide.
  • examples of the black material include carbon black made of carbon such as lamp black and bone black, and titanium black powder made of an inorganic material.
  • examples of a blue material cobalt aluminate, cobalt chrome blue, phthalocyanines, and for a red material, anthraquinone, an azo compound, and the like can be given.
  • the viscosity of the electrolyte layer 4 may be increased by dissolving a polymer material such as an acrylic resin or a urethane resin in the electrolyte layer 4.
  • a dispersant or a surfactant may be added to the electrolyte layer 4.
  • the same material as the electrochromic material described above can be used as the charge storage material. However, a stable material that is unlikely to react with other compounds in both oxidized and reduced forms such as Prussian blue and ferrocene is preferable.
  • the transparent substrate polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate, polyimide, polyethylene naphthalate, polyethersulfone, acrylic resin, polyvinyl chloride or other plastic film, glass, or the like can be used.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the transparent electrode material is a conductive oxide having transparency such as indium oxide, tin oxide and zinc oxide such as ITO.
  • Conventional methods such as vapor deposition, sputtering, and CVD can be used to form the transparent electrode layer 2.
  • an active matrix type electrode plate in which thin transistors using amorphous silicon or polycrystalline silicon generally used for driving a liquid crystal panel can be used.
  • a large-scale active matrix drive is possible by arranging a large number of electrodes in a grid pattern on the front surface of the printed circuit board on the back substrate 7 on which the back electrode layer 6 is formed, and laying wiring on the back surface through through holes for each electrode.
  • a simple electrode plate may be used.
  • a dispersion obtained by dispersing 1.0 mol / l of a water-soluble Prussian blue dispersion as an electrochromic material on a 20 mm ⁇ 20 mm transparent electrode substrate on which an indium tin oxide electrode was deposited on glass was applied at 100 ° C.
  • a front electrode substrate having a coating film of about 0.3 ⁇ m was obtained by drying for 5 minutes.
  • the prepared Prussian blue dispersion was applied by a spin coater in the same manner as the front electrode substrate to obtain a back electrode substrate having Prussian blue as a charge retention layer.
  • an electrolyte solution was prepared by dispersing 0.1 M potassium hexafluorophosphate, PMMA, and titanium oxide as electrolytes in propylene carbonate.
  • a dam was formed by applying an ultraviolet curable resin mixed with beads having a diameter of about 100 ⁇ m to the end portions of the front electrode substrate and the back electrode substrate with a dispenser. Subsequently, the dam was filled with the above-prepared electrolytic solution, and was adhered by irradiation with light of 500 mJ / cm 2 (420 nm).
  • FIG. 7 shows that the maximum brightness is displayed by driving while decreasing the positive voltage sequentially from the 1st pulse, and thereafter, the negative voltage pulse group is applied after the maximum brightness.
  • the first pulse (voltage 5V, pulse width 70ms), the second and subsequent intervals are intervals of 350ms, and the voltage is gradually decreased to 5th (voltage 1V) while being driven. It was completed and changed to a transparent part, and was observed as a white pixel by the titanium oxide of the electrolytic solution.
  • FIG. 8 shows the lightness L * at that time, and the lightness gradually increased in accordance with the drive voltage from the 1st pulse, and reached the maximum lightness after the 5th pulse drive.
  • gradation control is performed. Once the maximum brightness is reached with the 5th pulse, a negative voltage pulse (voltage -1 V, pulse width 70 ms) is applied according to the gradation, and the pulse is set so that the desired brightness is obtained. Controlled. As shown in FIG. 8, intermediate gray scales could be displayed by pulse driving with a negative voltage pulse group from the 6th pulse to the 9th pulse. Note that the pulse voltage for gradation control has a minimum lightness resolution corresponding to the required number of gradations.
  • the required gradation can be obtained by controlling the negative voltage pulse with the minimum resolution as in this embodiment. .
  • the present invention can be used for various applications as well as an electrochemical element having a conventional electrolytic solution.
  • the electrochromic element that controls the color by voltage application can be applied to a display element, a light control element, and the like.

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Abstract

　電解質層及び電極界面の破壊や発色消色寿命の短命化を起こすことなく高速駆動することができる、エレクトロクロミック表示装置及びその装置の駆動方法を提供する。エレクトロクロミック表示装置は、基板上に、第１の電極層、電荷蓄積層、電解質層、エレクトロクロミック表示層、第２の電極層、及び透明基材を、順次積層されてなる表示パネルを駆動するエレクトロクロミック表示装置であって、第１の電極層と前記第２の電極層との間に所定電圧を印加してエレクトロクロミックを発色させるとき、印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動する。

Description

エレクトロクロミック表示装置及び駆動方法
　本発明は、エレクトロクロミック表示パネルに関するものであり、電気化学的酸化反応にて酸化還元反応させて発消色するエレクトロクロミック表示装置とその装置の駆動方法に関する。
　近年、情報表示パネルとしてバックライトを使用した液晶が主流である。しかし、目の負担が大きく、長時間見続ける用途に適していない。
　そこで、目の負担が小さい反射型表示装置として、一対の対向する電極間と、その電極間に設けられた電気泳動式表示層を有する表示パネルが、電気泳動式表示装置として提案されている（例えば、特許文献１を参照）。
　この電気泳動式表示装置は、印刷された紙面と同様に、反射光によって文字や画像を表示するので、目に対する負荷が少なく、画面を長時間見続ける作業に適している。しかし、白反射率が十分に高くないため、別方式による高反射型の反射型表示装置が求められている。
　その１つとして、電気化学的酸化反応にて酸化還元反応させて発消色するエレクトロクロミック材料を用いることにより、高反射率が期待できるエレクトロクロミック表示方式がある。このエレクトロクロミック表示方式は、低駆動電圧及び高柔軟性等の利点があり、実用化が期待されている。
特公昭５０－０１５１１５号公報
　エレクトロクロミック（ＥＣ）とは、電気エネルギーによる可逆的な光学特性変化で、一般的には電気化学的な酸化還元反応によって引き起こされる物質の色調や色彩の変化であり、電気量で変化を引き起こす現象である。すなわち、エレクトロクロミック材料の色調や色彩を変化させるためには、ある酸化還元反応に必要な電荷量を発色電極に与える必要がある。したがって、電気化学的な酸化還元反応の応答速度は、その電極に与えられる電圧に順じた速度になる。しかし、過電圧・過電流は、電解質層及び電極界面の破壊や、発色消色寿命が短くなる原因になるという課題がある。
　よって、本発明の目的は、上記課題に鑑みてなされたものであり、電解質層及び電極界面の破壊や発色消色寿命の短命化を起こすことなく高速駆動することができる、エレクトロクロミック表示装置及びその装置の駆動方法を提供することである。
　上記課題を解決するための本発明の一局面は、基板上に、第１の電極層、電荷蓄積層、電解質層、エレクトロクロミック表示層、第２の電極層、及び透明基材を、順次積層されてなる表示パネルを駆動するエレクトロクロミック表示装置であって、第１の電極層と第２の電極層との間に所定電圧を印加してエレクトロクロミックを発色させるとき、印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動する、エレクトロクロミック表示装置である。
　また、第１の電極層と前記第２の電極層との間に一連のパルス電圧を印加する画像表示工程において、最初のパルスである１ｓｔパルスの電圧時間積が、画像表示工程の総電圧時間積に対して３０％以上７０％以下であってもよい。
　また、印加電圧を反比例関数にて低下させながら表示パネルを駆動してもよい。
　また、印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動し、最も高い明度を示した直後のパルス駆動から負電圧を順次パルス駆動してもよい。
　エレクトロクロミック材料の色調や色彩を変化させるためには、ある酸化還元反応に必要な電荷量を発色電極に与える必要がある。そのとき電気化学的な酸化還元反応を高速にするためには駆動電圧を高くする必要がある。
　本発明のエレクトロクロミック表示装置及び駆動方法によれば、高電圧駆動を極短時間処理にすることで、電解質層及び電極界面の破壊や発色消色寿命の短命化を起こすことなく高速駆動が可能になる。
図１は、本発明の一実施形態に係る背面共通電極タイプのエレクトロクロミック表示装置の層構成を説明する断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る背面分離電極タイプのエレクトロクロミック表示装置の層構成を説明する断面図である。 図３は、エレクトクロミックセル定電圧駆動時の電流波形を示す図である。 図４は、エレクトクロミックセル定電圧駆動時の明度変化を示す図である。 図５は、本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置の駆動方法に用いる電圧波形の一例を示す図である。 図６は、アクティブマトリクス駆動方式のＴＦＴ回路部の構成例である。 図７は、本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置の駆動方法に用いる電圧波形の一例を示す図である。 図８は、本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置の明度の一例を示す図である。
　本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置及びその駆動方法について、図面を参照しながら説明を行う。
　図１は、本発明の一実施形態に係る背面共通電極タイプのエレクトロクロミック表示装置の層構造を説明する概略断面図である。図２は、本発明の一実施形態に係る背面分離電極タイプのエレクトロクロミック表示装置の層構造を説明する概略断面図である。
　本実施形態のエレクトロクロミック表示装置は、背面電極層６（第１の電極層）が形成された背面基板７の上に、電荷蓄積層５と電解質層４とエレクトロクロミック表示層３とが順番に積層され、このエレクトロクロミック表示層３の上に、透明電極層（第２の電極層）２を設けた透明基材１をさらに積層した構成からなる。
　まず、本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置の表示原理の概略を述べるとともに、本発明の骨子を記す。
　図１に示すエレクトロクロミック表示装置において、透明基材１は、発色を視覚的に見るためのもので、発色を起こす電極には透明電極層２が用いられる。その透明電極層２の上で電気化学反応を誘起させるため、エレクトロクロミック表示層３を塗布する。電解質層４には、液体、無機固体、高分子、及びゲル等が用いられる。ここで、発色電極の電気化学反応で費やされる電荷量と同じ電荷量が、対極である背面電極層６の電荷蓄積層５でも消費される。これらの各層全体は、背面基板７によって支持される。
　図２に示すエレクトロクロミック表示装置では、背面電極層６をそれぞれ個別に駆動可能な複数の画素電極６ａに分割している。この複数の画素電極６ａは、画素に対応しており、各々のスイッチング素子に接続されていて、透明電極層２との間に電圧を印加することができる。
　エレクトロクロミック表示装置の駆動には、アクティブマトリクス駆動方式やパッシブマトリクス駆動方式等が採用される。この実施形態では、画像表示するための最も一般的なアクティブマトリクス型駆動方式を用いて、エレクトロクロミック表示装置の表示原理を説明する。
　画像表示するために、背面電極層６は、アクティブマトリクス型駆動方式の回路構成の電源に接続される。背面電極層６に電圧を印加させると、エレクトロクロミック表示層３に電流が流れる。
　エレクトロクロミックは、電気エネルギーによる酸化還元反応によって引き起こされる物質の色調や色彩の可逆的変化である。背面電極層６が正極性のとき、電荷蓄積層５は電子を失い酸化され、対極となる透明電極層２に接するエレクトロクロミック表示層３には電子が供与され還元される。反対に、背面電極層６が負極性のとき、電荷蓄積層５には電子が供与され還元され、エレクトロクロミック表示層３は電子を失い酸化される。
　このエレクトロクロミック表示層３の酸化還元に伴い、可視光の吸収波長域が現れ、又は移動することで色が変化する。エレクトロクロミック表示層３による可視光吸収がなく無色透明な場合には、電解質層４に分散されている反射材料による発色が観察される。
　図３は、図１に示した構造のエレクトクロミックセルを１．２Ｖ、１．６Ｖ、２．０Ｖにて定電圧駆動したときの電流波形を示している。
　また、図４は、図１に示した構造のエレクトクロミックセルを１．２Ｖ、１．６Ｖ、２．０Ｖにて定電圧駆動したときの明度変化を示している。図４に示すように、いずれの電圧であっても、時間経過とともに飽和電荷に達するとほぼ同等の明度となる。応答時間は電圧が高いほうが早いことが分かる。
　このように、応答時間は駆動電圧に応じた速さになるが、特に駆動直後に一瞬大きな電流が流れている。エレクトクロミックセルは、電気化学セルであり、電池と同様の構造のため、これらの現象は電池の充電や放電と類似の現象と考えられる。したがって、充電開始直後に高電圧をかけて反応速度を速めることができる。
　図５は、本発明の一実施形態に係るエレクトロクロミック表示装置の駆動方法に用いる電圧波形の一例を示す図である。図５に示すように、本実施形態のエレクトロクロミック表示装置では、表示画像を書き換える際には、時間の経過とともに低下するパルス状の不連続な電圧でパルス駆動されて書き換えが行われる。図５に例示するパルス駆動波形では、１ｓｔパルスの電圧が５Ｖ、２ｎｄパルスが２．５Ｖ、３ｒｄパルスが１．６７Ｖというように、各パルスの電圧を反比例関数にて低下させている。
　本実施形態では、印加する正電圧を低下させながらエレクトロクロミック表示装置をパルス駆動するが、パルス駆動の電圧及び幅（時間）は、そのエレクトロクロミック素子（ＥＣＤ）の酸化還元反応に必要な電荷量を与えられる値に基づいて設定される。なお、本実施形態のように正電圧を低下させながら不連続でパルス駆動することにより、一定電圧で連続駆動する従来の方式に比べ、エネルギーを効率良く供給でき、蓄積されていく過剰なエネルギーを排除できるという利点がある。
　このように、本発明の駆動方法のように電圧印加直後は高電圧駆動を極短時間に処理し、それ以降の正電圧を反比例関数等に従って低下させながらパルス駆動させることにより、過電流が流れずに高速駆動することができる。これにより、従来のように常に一定電圧をかけて駆動させる方法における課題であった、電極や各層の界面が損傷を受けるという問題を回避することができる。なお、本発明のエレクトロクロミック素子の駆動において、電圧印加直後の極短時間とは、アクティブマトリクス駆動方式の書換え最小周期でパルス電圧を印加することができる１０ｍｓ以上２００ｍｓ以下が好適である。
　また、図５に示すような駆動方法に用いる電圧波形で、複数回の一連のパルス電圧で反応開始直後の極短時間に高電圧を印加して画像を表示する画像表示工程において、１ｓｔパルスの電圧時間積は、画像表示工程の各電圧時間積を合わせた総電圧時間積に対して３０％以上７０％以下であることが好ましい。ここで、電圧時間積は、共通電極の透明電極層と画素電極との間に印加される電圧とその電圧印加時間とを乗じたものであって、つまり透明電極層と画素電極との間に印加される時間積分値である。１ｓｔパルスの電圧時間積が３０％未満の場合、高速反応するために必要な酸化還元反応の電荷量が足りず表示を速く切替えることができなくなる。また、７０％を超える場合、とくに８０％以上の場合、切替開始直後にエレクトロクロミック素子の電気化学反応で電荷授受できる容量よりも大きくなり、必要以上の電荷を与えてしまうことになり、無駄なエネルギーを消費することになる。
　また、図７は、印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は電圧を低下させながらパルス駆動し、最も高い明度を示した直後のパルス駆動から負電圧パルス群を印加するものである。このように負電圧パルスを印加することにより、中間階調を表示することができる。
　次に、アクティブマトリクス駆動を説明する。
　図６は、２つのトランジスタ方式（２Ｔｒ方式）のＴＦＴ駆動回路の代表例を示す図である。図６に示すＴＦＴ駆動回路は、駆動ＴＦＴ１５と選択ＴＦＴ１４との２つの薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）と、その間のキャパシタ１３と、駆動ＴＦＴ１５に直列につながれたエレクトロクロミック素子（ＥＣＤ）１６とで構成される。選択電圧Ｖｓｅｌｅｃｔ１２が選択ＴＦＴ１４をＯＮにすると、信号電圧Ｖｄａｔａ１０がキャパシタ１３に書き込まれ、同時に駆動ＴＦＴ１５をＯＮにする。そのとき、信号電圧Ｖｄａｔａ１０に応じて選択ＴＦＴ１４のゲート電圧Ｖｇｓ（＝信号電圧Ｖｄａｔａ－ソース電圧Ｖｓｏｕｒｃｅ）が決まるので、駆動ＴＦＴ１５の導電率が定まる。そして、その導電率に応じた電流が電源からエレクトロクロミック素子（ＥＣＤ）１６に流れる。
　以下に、本発明に使用する材料や部材とその構成について説明する。
　エレクトロクロミック表示層３には、エレクトロクロミック材料、支持電解質、反射材料、及び電荷蓄積材料によって形成される。
　エレクトロクロミック材料は、一般的な有機化合物及び無機化合物を用いることができる。具体的には、ビオロゲン類、フェノチアジン類、アントラキノン類、スチリルスピロピラン類、ピラゾリン類、フルオラン類、スチリルスピロピラン色素、フタロシアニン類等の低分子系有機エレクトロクロミック化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール等の導電性高分子化合物や、酸化チタン、酸化モリブデン、酸化ニオブ、酸化イリジウム、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化インジウム、酸化イリジウム、酸化ニッケル、プルシアンブルー、また配位金属を鉄以外に置換したプルシアンブルー類似体等の無機系エレクトロクロミック化合物等が挙げられる。さらに、一般に電気供与性有機物であるロイコ染料も電気的に発色や消色が可能であることが分かっている。例えば、ロイコオーラミン類、ジアリールフタリド類、ポリアリールカルビノール類、アシルオーラミン類、アリールオーラミン類、ローダミンＢラクタム類、インドリン類、スピロピラン類、及びフルオラン類等の電子供与性染料前駆体が挙げられる。なお、低分子の材料については、電極層上に酸化チタン等の鉱物で多孔質構造の層を形成し、吸着させてもよい。
　エレクトロクロミック表示層３の形成方法としては、上述したエレクトロクロミック材料を直接又はバインダーを混ぜて塗料にして、スクリーン印刷、マイクログラビアコーター、キスコーター、コンマコーター、ダイコーター、バーコーター、スピンコーター等の一般的な塗布手法を用いることができる。
　支持塩としては、例えば、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩等の無機イオン塩、４級アンモニウム塩や酸類、アルカリ類等が挙げられる。支持塩のさらなる具体的な例としては、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯＯ、ＫＣｌ、ＮａＣｌＯ３、ＮａＣｌ、ＮａＢＦ４、ＮａＳＣＮ、ＫＢＦ４、Ｍｇ（ＣｌＯ４）２、Ｍｇ（ＢＦ４）２等が挙げられる。
　電解質層４に分散する反射材料として、白色材料には、例えば酸化マグネシウム、硫酸バリウム、酸化チタン等が挙げられる。また、黒色材料には、例えば、ランプブラックやボーンブラック等の炭素からなるカーボンブラックや、無機材料によるチタンブラック粉末等が挙げられる。さらに、青色材料であれば、アルミ酸コバルト、コバルトクロム青、フタロシアニン類、赤色材料であればアントラキノンやアゾ化合物等が挙げられる。反射材料を電解質層４に分散させるため、電解質層４にアクリル樹脂やウレタン樹脂等の高分子材料を溶解させることで電解質層４の粘度を高めてもよい。又は、電解質層４に分散剤や界面活性剤を添加してもよい。
　電荷蓄積材料は、上述したエレクトロクロミック材料と同じ材料を活用することができる。ただし、プルシアンブルーやフェロセンのような酸化体、還元体の両状態で他化合物と反応しにくい安定している材料が好ましい。
　透明基材１としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリカーボネート、ポリイミド、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルスルホン、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル等のプラスチックフィルム、あるいはガラス等を使用することができる。透明電極材として使用することができるものは、例えばＩＴＯ等の酸化インジウム系、酸化スズ系、酸化亜鉛系のような透明性を有する導電性酸化物等である。この透明電極層２の形成には蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法等の従来技術を用いることができる。
　背面電極層６が形成された背面基板７には、一般に液晶パネルの駆動に採用されているアモルファスシリコン又は多結晶シリコンを用いた薄型トランジスタを配置したアクティブマトリクス型の電極板を用いることができる。又は、背面電極層６が形成された背面基板７に、プリント基板の前面に格子状に多数の電極を配置して電極ごとに貫通孔を通して裏面に配線を敷くことにより大型のアクティブマトリクス駆動が可能な電極板を用いてもよい。
　酸化インジウム錫電極がガラス上に蒸着した２０ｍｍ×２０ｍｍサイズの透明電極基板上に、エレクトロクロミック材料として水溶性プルシアンブルー分散液１．０ｍｏｌ／ｌを分散した分散液をスピンコーターで塗布し、１００℃で５分間の乾燥により約０．３μｍの塗膜を有する前面電極基板を得た。
　背面基板として、上記準備したプルシアンブルー分散液を前面電極基板と同様にスピンコーターにより塗布し、プルシアンブルーを電荷保持層とする背面電極基板を得た。
　さらに、炭酸プロピレンに対し電解質として０．１Ｍのヘキサフルオロ燐酸カリウム及びＰＭＭＡ、酸化チタンを分散させて電解液を調合した。
　前面電極基板と背面電極基板との端部に、直径約１００μｍのビーズを混合した紫外線硬化型樹脂をディスペンサーにより塗布し、ダムを形成した。続き、上述の調合した電解液でダムを満たし、５００ｍＪ／ｃｍ２（４２０ｎｍ）の光を照射して接着した。
　完成した前面背面基板間に１．６Ｖを２秒間印加して、青から透明に着色変化を促したところ、画素は約１秒後に酸化充電がほぼ完了し透明へと変化し、電解液の酸化チタンにより、白色画素として観察された。つまり、一定電圧での連続駆動では、図３に示すように初期で最大のエネルギーが供給されるが、徐々に供給エネルギーが減少していく過程で、過剰なエネルギー供給を行っている。このような駆動を長時間にわたって繰り返すことにより、余剰なエネルギーにより電解質の劣化や酸化インジウム錫電極の破壊を招く。
　一方、図５に示すように、初期が５Ｖの印加電圧を、パルス幅１００ｍｓかつインターバル（０Ｖ）５００ｍｓで、順次電圧を低下させながら１Ｖまで駆動したところ、ほぼ２ｎｄパルスで酸化充電が完了し透明部へと変化し、電解液の酸化チタンにより、白色画素として観察された。したがって、実施例１のパネルでは３ｒｄパルス以降の駆動は不要となり、余剰なエネルギー供給は連続駆動に比べ少ないことになる。
　図７は１ｓｔパルスから順次正電圧を降下させながら駆動することにより最大明度が表示され、その後、最大明度以降は負電圧パルス群を印加するものである。
　具体的には、１ｓｔパルス（電圧５Ｖ，パルス幅７０ｍｓ）、２ｎｄ以降はインターバル３５０ｍｓ間隔で、順次電圧を降下させながら５ｔｈ（電圧１Ｖ）まで減衰させながら駆動したところ、５ｔｈパルスにて酸化充電が完了し透明部へと変化し、電解液の酸化チタンにより、白色画素として観察された。
　図８はそのときの明度Ｌ＊を示したもので、１ｓｔパルスより順次駆動電圧に応じて明度が上がり、５ｔｈパルス駆動後に最大明度になった。
　６ｔｈパルス以降は階調制御となり、一旦、５ｔｈパルスにて最大明度にした後、階調に応じた負電圧パルス（電圧－１Ｖ，パルス幅７０ｍｓ）をかけ、所望の明度になるようにパルスを制御した。図８に示すように、６ｔｈパルスから９ｔｈパルスまでの負電圧パルス群でパルス駆動することにより、中間階調を表示することができた。なお、階調制御用のパルス電圧は必要階調数に応じた明度の最小分解能となる。
　すなわち、１ｓｔから５ｔｈまでのパルス減衰駆動では中間階調を均等に分解表示することができないので、本実施例のように負電圧パルスを最小分解能で制御することにより必要階調にすることができる。
　本発明は、従来の電解液を具備する電気化学素子と同様、多様な用途に利用できる。電圧印加によって色を制御するエレクトロクロミック素子としては、表示素子、調光素子等へ適用可能である。
　１　　透明基材
　２　　透明電極層（第１の電極層）
　３　　エレクトロクロミック表示層
　４　　電解質層
　５　　電荷蓄積層
　６　　背面電極層（第２の電極層）
　６ａ　　画素電極
　７　　背面基板
　１０　　信号電圧Ｖｄａｔａ
　１１　　ソース電圧Ｖｓｏｕｒｃｅ
　１２　　選択電圧Ｖｓｅｌｅｃｔ
　１３　　キャパシタ
　１４　　選択ＴＦＴ
　１５　　駆動ＴＦＴ
　１６　　エレクトロクロミック素子（ＥＣＤ）

Claims (10)

  1. 　基板上に、第１の電極層、電荷蓄積層、電解質層、エレクトロクロミック表示層、第２の電極層、及び透明基材を、順次積層されてなる表示パネルを駆動するエレクトロクロミック表示装置であって、
    　前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に所定電圧を印加してエレクトロクロミックを発色させるとき、印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動する、エレクトロクロミック表示装置。
  2. 　前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に一連のパルス電圧を印加する画像表示工程において、最初のパルスである１ｓｔパルスの電圧時間積が、前記画像表示工程の総電圧時間積に対して３０％以上７０％以下である、請求項１に記載のエレクトロクロミック表示装置。
  3. 　前記印加電圧を反比例関数にて低下させながら前記表示パネルを駆動する、請求項１に記載のエレクトロクロミック表示装置。
  4. 　印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動し、最も高い明度を示した直後のパルス駆動から負電圧を順次パルス駆動する、請求項１から３のいずれか一項に記載のエレクトロクロミック表示装置。
  5. 　基板上に、第１の電極層、電荷蓄積層、電解質層、エレクトロクロミック表示層、第２の電極層、及び透明基材を、順次積層されてなる表示パネルを駆動する方法であって、
    　前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に所定電圧を印加してエレクトロクロミックを発色させるとき、印加直後に最も高い電圧を印加し、その後は電圧を低下させながらパルス駆動する、駆動方法。
  6. 　前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に一連のパルス電圧を印加する画像表示工程において、最初のパルスである１ｓｔパルスの電圧時間積が、前記画像表示工程の総電圧時間積に対して３０％以上７０％以下である、請求項５に記載の駆動方法。
  7. 　前記印加電圧を反比例関数にて低下させながら前記表示パネルを駆動する、請求項５に記載の駆動方法。
  8. 　アクティブマトリクス駆動方式によって前記表示パネルを駆動する、請求項５から７のいずれか一項に記載の駆動方法。
  9. 　パッシブマトリクス駆動方式によって前記表示パネルを駆動する、請求項５から７のいずれか一項に記載の駆動方法。
  10. 　印加直後に最も高い正電圧を印加し、その後は正電圧を低下させながらパルス駆動し、最も高い明度を示した直後のパルス駆動から負電圧を順次パルス駆動する、請求項４から９のいずれか一項に記載の駆動方法。
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