WO2015033687A1 - 冷却デバイス - Google Patents

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ceramic
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ceramic material
cooling
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廣瀬　左京
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株式会社村田製作所
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/14—Thermal energy storage

Definitions

  • the present invention relates to a cooling device.
  • a cooling device that combines a heat sink and a fan or Peltier element as described above makes the device relatively large and consumes power, making the device smaller and thinner, and lower power consumption (battery life). It is disadvantageous from the point of view. Therefore, development of a cooling device that can be used without a power source and is small is strongly desired.
  • a heat storage material that utilizes latent heat associated with electronic phase transition is known as a heat storage material that does not require electric power (Patent Document 2).
  • latent heat is the total amount of thermal energy required when the phase of a substance changes, and generally refers to the amount of heat absorbed and exothermed with the change of phase.
  • heat storage is to store heat, and cold insulation is to keep the temperature of the object low, and cooling means to lower the temperature of the object.
  • Such a material absorbs heat only in the vicinity of the object in contact with the object to be cooled, and it is clear that the entire cooling device cannot absorb heat and cannot fully utilize the capacity of the cooling device. It was. Therefore, although it can be used in an application in which the space insulated by the heat storage effect is kept for a long time, the temperature rises in a spike shape (steep) when sudden processing is performed like a CPU, for example. It has been found difficult to cool such things efficiently.
  • an object of the present invention is to provide a cooling device that does not require electric power, can be reduced in thickness and size, and has high efficiency and high response.
  • the present inventors combined a ceramic material that absorbs latent heat associated with a crystal structure phase transition or a magnetic phase transition, and a material having a higher thermal conductivity than the ceramic material. As a result, the inventors have found that the above problem can be solved, and have reached the present invention.
  • a ceramic part composed of a ceramic material that absorbs heat, and a heat conduction part composed of a material having a higher thermal conductivity than the ceramic material,
  • a cooling device is provided, characterized in that the heat conducting parts are in contact.
  • a cooling device that can efficiently cool an object to be cooled without using electric power and can cope with a rapid increase in temperature of the object to be cooled.
  • FIG. 1A to 1F are schematic cross-sectional views of a cooling device according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 shows the results of differential scanning calorimetry in the experimental example.
  • FIG. 3 shows the temperature measurement result of the cooling test in the experimental example.
  • FIG. 4 is a schematic diagram for explaining the result of the cooling test in the experimental example.
  • 5A to 5D are schematic sectional views of the cooling devices of Comparative Example 1 and Examples 1 to 3, respectively.
  • cooling refers to lowering the temperature of the object to be cooled by absorbing heat generated in the object to be cooled, and absorbing the heat generated around the object to be cooled to heat the object to be cooled. Both prevent it from being done.
  • the temperatures related to latent heat and phase transition such as “temperature indicating latent heat” and “temperature for phase transition” mean the temperature indicating latent heat at the time of temperature rise and the temperature at which the phase transition at the time of temperature rise, unless otherwise specified. To do.
  • the temperature which shows a latent heat, and the temperature which changes a phase mean substantially the same temperature.
  • the cooling device of the present invention includes a ceramic material that absorbs heat (hereinafter, also simply referred to as “ceramic material”).
  • the ceramic material absorbs heat by absorbing latent heat.
  • the latent heat means latent heat accompanying a solid-solid phase transition, such as a crystal structure phase transition or a magnetic phase transition.
  • this ceramic material constitutes a ceramic part. Using the latent heat accompanying the phase transition of the ceramic material, the heat generated in the object to be cooled or the heat around the object to be cooled is absorbed to cool the object to be cooled.
  • the ceramic material is not particularly limited, and a known ceramic material that undergoes phase transition at a desired temperature can be used. A person skilled in the art can select an appropriate ceramic material according to the desired phase transition temperature, application, and the like.
  • the ceramic material is not particularly limited, for example, ceramic material described in Patent Document 2, specifically, VO 2, LiMn 2 O 4 , LiVS 2, LiVO 2, NaNiO 2, LiRh 2 O 4, V 2 O 3, V 4 O 7, V 6 O 11, Ti 4 O 7, SmBaFe 2 O 5, EuBaFe 2 O 5, GdBaFe 2 O 5, TbBaFe 2 O 5, DyBaFe 2 O 5, HoBaFe 2 O 5, YBaFe 2 O 5 , PrBaCo 2 O 5.5 , DyBaCo 2 O 5.54 , HoBaCo 2 O 5.48 , YBaCo 2 O 5.49 , A y VO 2 (wherein A is Li or Na, 0.1 ⁇ y ⁇ 2.0), V 1 -x M x O 2 ( where, M is W, Ta, Mo, Nb, Ru or Re, 0 ⁇ ⁇ 0.2), and the like.
  • a y VO 2 (wherein A is Li or Na, 0.1 ⁇
  • the ceramic material used in the cooling device of the present invention is an oxide containing vanadium V and M (where M is at least one selected from W, Ta, Mo and Nb),
  • M is at least one selected from W, Ta, Mo and Nb
  • the molar content of M is about 0 mol parts or more and about 5 mol parts or less. Note that M is not an essential component, and the content molar part of M may be 0.
  • the ceramic material used in the cooling device of the present invention is an oxide containing A (here, A is Li or Na) and vanadium V, where V is 100 mole parts.
  • a mole content of A is from about 50 mole parts to about 100 mole parts.
  • the ceramic material used in the cooling device of the present invention has a composition formula: V 1-x M x O 2 (Wherein, M is W, Ta, Mo or Nb, 0 ⁇ x ⁇ 0.05) Or the composition formula: A y VO 2 (Wherein, A is Li or Na, 0.5 ⁇ y ⁇ 1.0)
  • V 1-x M x O 2 wherein, M is W, Ta, Mo or Nb, 0 ⁇ x ⁇ 0.05
  • a y VO 2 wherein, A is Li or Na, 0.5 ⁇ y ⁇ 1.0
  • the ceramic material used in the cooling device of the present invention has a composition formula: V 1-x W x O 2 (Where 0 ⁇ x ⁇ 0.05) The substance shown by is included as a main component.
  • the main component means a component contained in the ceramic material by 50% by mass or more, particularly 60% by mass or more, preferably 80% by mass or more, more preferably 90% by mass or more, and further preferably 98% by mass. For example, it means 98.0 to 99.8% by mass.
  • Other components include VO x having a different oxygen content from VO 2 .
  • the temperature at which the ceramic material undergoes phase transition is appropriately selected according to the object to be cooled, the purpose of cooling, and the like.
  • the phase transition is performed at 20 to 100 ° C., preferably 30 to 70 ° C. Is preferred.
  • the ceramic material used in the present invention preferably has a latent heat amount of 5 J / g or more, more preferably 20 J / g or more.
  • a large amount of latent heat By having a large amount of latent heat, a large cooling effect can be exhibited with a smaller volume, which is advantageous in terms of miniaturization.
  • the ceramic material may be in the form of particles (eg, powder).
  • particles eg, powder
  • the particle size of the ceramic material particles is not particularly limited.
  • the average particle size is 0.2 to 100 ⁇ m, and preferably 0.5 to 50 ⁇ m.
  • Such an average particle diameter can be measured using a laser diffraction / scattering soot particle diameter / particle size distribution measuring apparatus or an electronic scanning microscope.
  • the average particle system is preferably 0.5 ⁇ m or more from the viewpoint of ease of handling, and is preferably 50 ⁇ m or less from the viewpoint of reducing the porosity between particles.
  • the ceramic material two or more kinds of ceramic materials having different temperatures showing the latent heat at the time of temperature rise (or at the time of temperature fall), that is, the phase transition temperature can be used.
  • These ceramic materials are preferably laminated in order of increasing temperature showing latent heat, and the lower layer (layer having a high temperature showing latent heat) is preferably arranged on the cooling object side.
  • the ceramic material absorbs latent heat, it uses heat energy for phase transition, so that it is difficult to transfer heat to others.
  • the upper layer absorbs heat early (at a lower temperature) and completes the phase transition, resulting in a high overall device.
  • the temperature indicating the latent heat of the ceramic material that is, the temperature at which the ceramic material undergoes phase transition can be adjusted by the amount of the element to be added (dope).
  • a ceramic material has a composition formula: V 1-x W x O 2 When x is 0.005, the phase transition occurs at about 50 ° C., and when x is 0.01, the phase transition occurs at about 40 ° C.
  • the cooling device of the present invention includes a material having a higher thermal conductivity than the ceramic material (hereinafter also referred to as “high thermal conductivity material”).
  • the high heat conductive material forms a heat conductive portion.
  • This heat conduction part has a function of efficiently transferring heat generated in the object to be cooled to a wide area of the ceramic part.
  • the high thermal conductivity material is not particularly limited as long as it has a higher thermal conductivity than the ceramic material, but includes metal materials, resins, nitrides such as AlN, and oxides such as Al 2 O 3 , A metal material is preferable.
  • the metal material is not particularly limited, and examples thereof include tin, nickel, copper, bismuth, silver, iron, aluminum, and alloys containing them. These metal materials may be used alone or in combination of two or more.
  • the shape and arrangement of the heat conduction part are not particularly limited as long as the heat generated in the object to be cooled can be efficiently transferred to a wide area of the ceramic part.
  • the heat conducting portion has a contact portion with the object to be cooled, and is disposed so as to contact the ceramic portion at a position away from the contact portion.
  • the cooling device of the present invention may be one in which part or all of the periphery of the ceramic portion is surrounded by a heat conducting portion.
  • the cooling device of the present invention may have a ceramic part and a heat conduction part laminated in layers as shown in FIGS. 1c and 1d.
  • the layers are formed in parallel to the object to be cooled as shown in FIG. 1c, it is preferable to have a heat conducting part that connects the heat conducting layers so that heat is transmitted to a layer away from the object to be cooled.
  • the cooling device of the present invention may have a heat conducting part both around and inside the cooling device, as shown in FIGS. 1e and 1f.
  • the cooling device of the present invention may include metal particles (for example, powder) in the ceramic portion. Since the metal particles have higher thermal conductivity than the ceramic material, the heat of the object to be cooled can be efficiently transmitted to a wide area of the ceramic portion by using the metal particles.
  • a powder obtained by coating a ceramic particle with a metal using a chemical or physical method may be used.
  • the metal particles are not particularly limited, but may be the same metal particles as the metal material. These metal particles may be used alone or in combination of two or more metal particles. Preferred metal particles are tin, silver, or copper particles.
  • the particle size of the metal particles (powder) is not particularly limited.
  • the average particle size is 0.5 to 100 ⁇ m, preferably 1 to 50 ⁇ m.
  • Such an average particle diameter can be measured using a laser diffraction / scattering soot particle diameter / particle size distribution measuring apparatus or a scanning electron microscope.
  • the average particle system is preferably 1 ⁇ m or more from the viewpoint of ease of handling, and is preferably 50 ⁇ m or less from the viewpoint of reducing the porosity between particles.
  • the mixing ratio of the ceramic material and the metal particles is not particularly limited.
  • the volume ratio is 8: 2 to 2: 8, preferably 6: 4 to 3: 7.
  • the volume ratio between the ceramic material and the metal particles can be obtained by measuring the respective weights and calculating the volume from the theoretical density.
  • the thermal conductivity inside the cooling device can be improved, and the cooling efficiency can be increased.
  • the strength of the cooling device after molding can be increased.
  • the amount of heat that can be absorbed can be increased by increasing the proportion of the ceramic material.
  • the cooling device of the present invention may further include a resin in the ceramic portion.
  • the cooling device can be given flexibility, and the strength of the cooling device can be increased.
  • the resin is not particularly limited, and examples thereof include acrylic resin, epoxy, polyester, silicon, polyurethane, polyethylene, polypropylene, polystyrene, nylon, polycarbonate, and polybutylene terephthalate.
  • the cooling device of the present invention may have elasticity.
  • the cooling device can be fixed more easily and stably by being sandwiched between other members.
  • the method for imparting elasticity to the cooling device of the present invention is not particularly limited, and examples thereof include a method of containing a resin.
  • the shape of the cooling device of the present invention is not particularly limited, and may be, for example, a block shape or a sheet shape.
  • the entire volume is increased and more heat can be absorbed. If necessary, the surface of the device may be roughened to increase the surface area.
  • the cooling device By making the cooling device into a sheet shape, the surface area increases, so it becomes easier to release the absorbed heat to the outside. Moreover, when it is set as a sheet form, the softness
  • the manufacturing method of the cooling device of the present invention is not particularly limited, and is obtained by a known method, for example, by laminating a paste containing a ceramic material and a paste containing a metal powder, and compression-molding the obtained laminate. Can do. If desired, the laminate may be sintered by heat treatment after compression molding. Alternatively, it can also be produced by forming a ceramic part and then bonding a metal sheet.
  • the cooling device of the present invention can be molded into a desired shape and can also be given flexibility, it can function as a cooling device and can also be used as another member such as a substrate, a case, or a cushioning material. Can be used.
  • V 2 O 3 Vanadium trioxide
  • V 2 O 5 vanadium pentoxide
  • WO 3 tungsten oxide
  • pure water, partially stabilized zirconium (PSZ) balls, a dispersant (manufactured by San Nopco: SN5468) and the ceramic base material powder obtained above are added to a polypot and pulverized and mixed for 24 hours. Thereafter, an acrylic binder, a plasticizer and an antifoaming agent were added, and the mixture was mixed again for 2 hours to obtain a sheet forming slurry.
  • a sheet forming slurry was formed into a sheet to produce a green sheet, then cut into strips, and a ceramic single plate was produced by a crimping process.
  • This ceramic single plate is subjected to a degreasing treatment in the atmosphere at 300 ° C., and then sintered by heat treatment at 1000 ° C. for 4 hours in a nitrogen / hydrogen / water atmosphere to obtain a size of 20 mm ⁇ 20 mm ⁇ 5 mm.
  • a ceramic single plate cooling device was fabricated.
  • Cooling test A PTC (positive temperature coefficient) heater with an ultimate temperature of about 60 ° C. was used as a heating element, and heat conduction grease was applied to the surface of the PTC heater, and an ultrafine K thermocouple was applied thereon, and the above was produced from above.
  • the sintered ceramic single plate cooling device was pressed and fixed. Further, an ultrafine K thermocouple was attached to the upper surface of the cooling device (the surface opposite to the surface in contact with the PTC heater).
  • heat conduction grease was applied to the surface of another PTC heater for reference, and an ultrafine K thermocouple was attached (no cooling device).
  • the surface (contact surface) temperature of the PTC heater is slightly lowered by using the sintered ceramic single plate cooling device as compared with the case where this cooling device is not used.
  • the temperature of the upper surface of the cooling device has a large temperature difference from the contact surface and does not sufficiently contribute to heat absorption.
  • the heat of the PTC heater 10 is transmitted to the lower part of the sintered ceramic single plate 8 in contact with the PTC heater 10 (the x part in FIG. 4). It is thought that the cause is that the amount of heat transferred from the ceramic material of the x part to the y part is reduced while the heat required for the heat absorption is absorbed.
  • the cooling effect is seen for a while after the PTC heater is energized, but after 400 seconds, the cooling effect is hardly seen even though the temperature of the upper surface of the cooling device is low, and the merit of using the cooling device is small. It was confirmed.
  • Examples 1 to 3 and Comparative Example 1 A ceramic base material powder, pure water, partially stabilized zirconium (PSZ) balls, and a dispersant (manufactured by San Nopco: SN5468) obtained in the same manner as in the above experimental example were added to a polypot and pulverized for 24 hours. After mixing, an acrylic binder, a plasticizer and an antifoaming agent were added, and the mixture was mixed again for 2 hours to obtain a sheet forming slurry.
  • PSZ partially stabilized zirconium
  • a sheet forming slurry was formed into a sheet to produce a green sheet, and then a desired ceramic single plate was produced by a strip cutting and crimping process.
  • a Pd paste was printed on a green sheet and laminated to produce a laminated plate having a metal layer (Pd) inside.
  • the ceramic single plate and laminate produced above are degreased at 300 ° C. in the atmosphere, and then sintered by heat treatment at 1000 ° C. for 4 hours in a nitrogen / hydrogen / water atmosphere, 20 mm ⁇ 20 mm ⁇ 5 mm.
  • a ceramic single plate cooling device (Comparative Example 1) and a ceramic-metal laminated cooling device (Example 1) were prepared.
  • the cooling devices of Comparative Example 1 and Example 1 are schematically shown in FIGS. 5 (a) and 5 (b), respectively.
  • stacking cooling device of Example 1 is installed so that each layer can contact a cooling target object.
  • Example 2 and 3 a cooling device in which an aluminum plate was attached to a ceramic single plate cooling device and a ceramic-metal laminated cooling device manufactured as described above with a heat conductive adhesive and a metal mount was attached was also manufactured (Example 2 and 3).
  • the cooling devices of Example 2 and Example 3 are schematically shown in FIGS. 5C and 5D, respectively.
  • the part which covers outer periphery among the heat conductive parts 4 of FIG.5 (c) and (d) is comprised with the metal mount of the aluminum plate.
  • the cooling devices shown in FIGS. 5A to 5D are installed so that the lower surface (the surface located on the lower side in FIG. 5) is in contact with the object to be cooled.
  • Cooling test As a heating element, a PTC heater having an ultimate temperature of about 60 ° C. was used, heat conduction grease was applied to the surface of the heater, and an ultrafine K thermocouple was attached thereto. The cooling devices of Examples 1 to 3 were pressed and fixed. For reference, an extra fine K thermocouple was attached to the surface of the heater without a cooling device.
  • the rated current was applied to the PTC heater using a DC power supply, and the temperature of the PTC heater surface after 200 seconds and 600 seconds was measured to evaluate the cooling effect.
  • the results are shown in Table 1.
  • Comparative Example 1 which is a ceramic single plate cooling device showed a cooling effect 200 seconds after the PTC heater was energized, but no cooling effect was seen after 600 seconds.
  • the ceramic material absorbs heat, heat conduction is suppressed, and the vicinity of the upper surface of the cooling device (the upper surface in FIG. 5) can sufficiently contribute to heat absorption. It is thought that the cause is not.
  • Example 1 the cooling device of Example 1 in which the ceramic material and palladium were laminated and the cooling device of Example 2 in which the aluminum plate was attached to the ceramic single plate were 200 seconds later than the cooling device of Comparative Example 1. It was confirmed that the cooling effect was large and the cooling effect was sufficiently exhibited even after 600 seconds. Furthermore, it was confirmed that Example 3 in which an aluminum plate was further attached to the cooling device of Example 1 showed a larger cooling effect than Examples 1 and 2.
  • the cooling effect can be improved by disposing a highly heat conductive material that promotes heat conduction inside and / or outside the cooling device. This makes it possible to transfer heat to the entire cooling device by using a high thermal conductivity material, so that the entire cooling device can contribute to cooling, so that heat can be efficiently absorbed. It is thought that it became. Moreover, it is thought that the improvement in the heat dissipation effect on the upper surface of the cooling device also contributes. In addition, the element strength is improved by compounding with a metal, and it is possible to realize a sufficient strength at the time of dropping required for a device of a small portable terminal.
  • the cooling device of the present invention can be used, for example, as a cooling device for a small communication terminal in which a thermal countermeasure problem has become prominent.

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Abstract

　本発明は、電力を必要とせず、薄型化・小型化が可能であり、かつ、高効率かつ高応答の冷却デバイスを提供する。本発明の冷却デバイスは、潜熱を有するセラミックス材料から構成されるセラミックス部、および前記セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料から構成される熱伝導部を有して成り、セラミックス部と熱伝導部が接触していることを特徴とする。

Description

冷却デバイス
　本発明は、冷却デバイスに関する。
　近年、小型通信機器の進歩により薄くて軽いスマートフォンやタブレット型端末が広く普及し始めている。このような機器においてもパーソナルコンピューターと同様に高性能化が進められ、それに伴いＣＰＵなどの発熱に関する問題が顕著化しており、機器の内部温度を、より高度に制御することが求められている。このような課題に対しては、従来からヒートシンクとファンまたはペルチェ素子を組み合わせた冷却装置が知られている（特許文献１を参照）。
特開２０１０－２２３４９７号公報 特開２０１０－１６３５１０号公報
　上記のようなヒートシンクとファンまたはペルチェ素子を組み合わせた冷却装置は、機器が比較的大きくなり、また、電力を消費するので、機器の小型化・薄型化、および低消費電力（バッテリーの持ち時間）の観点から不利である。したがって、無電源で使用可能で、かつ小型な冷却デバイスの開発が強く望まれている。
　一方、電力を必要としない蓄熱材として電子相転移に伴う潜熱を利用する蓄熱材が知られている（特許文献２）。ここで潜熱とは、物質の相が変化するときに必要とされる熱エネルギーの総量であり、一般的に相の変化に伴う吸発熱量の事をいう。蓄熱とはその名の通り熱を蓄えることであり、保冷とは対象物の温度を低い状態に保つことであり、冷却とは対象物の温度を下げることを意味する。本発明者の検討の結果、このような材料を用いることにより、蓄熱、保冷効果に加え、冷却したい対象物（例えば、ＣＰＵ）を冷却する効果を一応得ることができることが確認されたが、このような材料は、冷却対象物に接している近傍の部分だけで熱を吸収し、冷却デバイス全体で熱を吸収することができず冷却デバイスの能力を最大限利用できていないことが明らかになった。したがって、蓄熱効果により断熱された空間を長時間にわたって保冷する用途では使用することができるが、例えば、ＣＰＵのように、突発的な処理を行った際にスパイク状（急峻）に温度が上昇するようなものの冷却を効率よく行うことは難しいことが見出された。
　したがって、本発明の目的は、電力を必要とせず、薄型化・小型化が可能であり、高効率かつ高応答の冷却デバイスを提供することにある。
　本発明者は、上記問題を解消すべく鋭意検討した結果、結晶構造相転移や磁気相転移等に伴う潜熱を吸収するセラミックス材料と、該セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料とを組み合わせることにより、上記の問題を解決できることを見出し、本発明に至った。
　本発明の要旨によれば、熱を吸収するセラミックス材料から構成されるセラミックス部、および前記セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料から構成される熱伝導部を有して成り、セラミックス部と熱伝導部が接触していることを特徴とする冷却デバイスが提供される。
　本発明によれば、結晶構造相転移や磁気相転移等に伴う潜熱を吸収するセラミックス材料と、該セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料とを組み合わせることにより、薄型化・小型化が可能であり、電力を用いることなく、効率よく冷却対象物を冷却することができ、かつ、冷却対象物の急激な温度の上昇に対応できる冷却デバイスが提供される。
図１（ａ）～（ｆ）は、それぞれ、本発明の一の態様の冷却デバイスの概略断面図である。 図２は、実験例における示差走査熱量測定の結果を示す。 図３は、実験例における冷却試験の温度測定結果を示す。 図４は、実験例における冷却試験の結果を説明するための模式図である。 図５（ａ）～（ｄ）は、それぞれ、比較例１および実施例１～３の冷却デバイスの概略断面図である。
　本明細書において、「冷却」とは、冷却対象物で生じた熱を吸収して冷却対象物の温度を下げること、および冷却対象物の周囲で生じた熱を吸収し、冷却対象物が加熱されることを防止することの両方を意味する。
　本明細書において、「潜熱を示す温度」および「相転移する温度」といった潜熱および相転移に関する温度は、特記しない限り、それぞれ、昇温時に潜熱を示す温度および昇温時に相転移する温度を意味する。なお、潜熱を示す温度および相転移する温度は、実質的に同じ温度を意味する。
　本発明の冷却デバイスは、熱を吸収するセラミックス材料（以下、単に「セラミックス材料」ともいう）を含む。このセラミックス材料の熱の吸収は、潜熱を吸収することにより為される。前記潜熱は、固体－固体の相転移、例えば結晶構造相転移や磁気相転移等に伴う潜熱を意味する。本発明の冷却デバイスにおいて、このセラミックス材料は、セラミックス部を構成する。このセラミックス材料の相転移に伴う潜熱を利用し、冷却対象物で生じる熱または冷却対象物の周囲の熱を吸収し、冷却対象物を冷却する。
　上記セラミックス材料は、特に限定されず、所望の温度で相転移する公知のセラミックス材料を用いることができる。当業者であれば、所望の相転移温度、用途等に応じて、適当なセラミックス材料を選択することができる。
　上記セラミックス材料としては、特に限定されないが、例えば特許文献２に記載のセラミックス材料、具体的には、ＶＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＶＳ２、ＬｉＶＯ２、ＮａＮｉＯ２、ＬｉＲｈ２Ｏ４、Ｖ２Ｏ３、Ｖ４Ｏ７、Ｖ６Ｏ１１、Ｔｉ４Ｏ７、ＳｍＢａＦｅ２Ｏ５、ＥｕＢａＦｅ２Ｏ５、ＧｄＢａＦｅ２Ｏ５、ＴｂＢａＦｅ２Ｏ５、ＤｙＢａＦｅ２Ｏ５、ＨｏＢａＦｅ２Ｏ５、ＹＢａＦｅ２Ｏ５、ＰｒＢａＣｏ２Ｏ５．５、ＤｙＢａＣｏ２Ｏ５．５４、ＨｏＢａＣｏ２Ｏ５．４８、ＹＢａＣｏ２Ｏ５．４９、ＡｙＶＯ２（式中、ＡはＬｉまたはＮａであり、０．１≦ｙ≦２．０）、Ｖ１－ｘＭｘＯ２（式中、Ｍは、Ｗ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｎｂ、ＲｕまたはＲｅであり、０≦ｘ≦０．２）等が挙げられる。
　好ましい態様において、本発明の冷却デバイスに用いられるセラミックス材料は、バナジウムＶおよびＭ（ここに、Ｍは、Ｗ、Ｔａ、ＭｏおよびＮｂから選ばれる少なくとも一種である）を含む酸化物であって、ＶとＭの合計を１００モル部としたときのＭの含有モル部が約０モル部以上約５モル部以下である。なお、Ｍは必須成分ではなく、Ｍの含有モル部は０であってもよい。
　別の好ましい態様において、本発明の冷却デバイスに用いられるセラミックス材料は、Ａ（ここに、ＡはＬｉまたはＮａである）およびバナジウムＶを含む酸化物であって、Ｖを１００モル部としたときのＡの含有モル部が約５０モル部以上約１００モル部以下である。
　また、別の好ましい態様において、本発明の冷却デバイスに用いられるセラミックス材料は、組成式：
　　　Ｖ１－ｘＭｘＯ２
（式中、Ｍは、Ｗ、Ｔａ、ＭｏまたはＮｂであり、０≦ｘ≦０．０５）
または、組成式：
　　　　ＡｙＶＯ２
　（式中、ＡはＬｉまたはＮａであり、０．５≦ｙ≦１．０）
で表される１種またはそれ以上の物質を主成分として含む。
　より好ましい態様において、本発明の冷却デバイスに用いられるセラミックス材料は、組成式：
　　　Ｖ１－ｘＷｘＯ２
（式中、０≦ｘ≦０．０５）
で示される物質を主成分として含む。
　ここで、主成分とは、セラミックス材料中に５０質量％以上含まれる成分を意味し、特に６０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上、例えば９８．０～９９．８質量％含むことを意味する。その他の成分としては、ＶＯ２と酸素量の異なるＶＯｘが挙げられる。
　上記セラミックス材料が相転移する温度は、冷却対象物、冷却目的などに応じて適宜選択され、例えば冷却対象物がＣＰＵである場合、２０～１００℃、好ましくは３０～７０℃で相転移することが好ましい。
　本発明で用いられるセラミックス材料は、好ましくは５Ｊ／ｇ以上、より好ましくは２０Ｊ／ｇ以上の潜熱量を有する。大きな潜熱量を有することにより、より小さな体積で大きな冷却効果を発揮できるので、小型化の点で有利である。
　好ましい態様において、上記セラミックス材料は、粒子（例えば、粉末）状であり得る。セラミックス材料を粒子として用いることにより、相転移を繰り返した場合にもクラックの発生を抑制することができ、冷却デバイスの耐久性が高くなる。
　上記セラミックス材料の粒子の粒度は、特に限定されないが、例えば平均粒子径が、０．２～１００μｍであり、好ましくは、０．５～５０μｍである。かかる平均粒子径は、レーザー回折・散乱式 粒子径・粒度分布測定装置または電子走査顕微鏡を用いて測定することができる。平均粒子系は、取り扱いの容易性の観点から、０．５μｍ以上であることが好ましく、粒子間の空隙率を小さくする観点から、５０μｍ以下であることが好ましい。
　別の好ましい態様において、セラミックス材料として、昇温時（または降温時）の潜熱を示す温度、即ち、相転移する温度が異なる、２種またはそれ以上のセラミックス材料を用いることができる。これらのセラミックス材料は、潜熱を示す温度が高い順に積層し、下層（潜熱を示す温度が高い層）を冷却対象物側に配置することが好ましい。セラミックス材料は、潜熱を吸収している際、熱エネルギーを相転移に利用していることから、熱を他に伝えにくい状態となる。しかしながら、上記のように異なる温度で潜熱を示すセラミックス材料を用い、これを層状に配置することにより、上層が早期に（より低温で）熱を吸収して相転移を完了させ、デバイス全体で高効率で応答よく冷却対象物を冷却することが可能になる。一方、冷却対象物の周囲、特に上層側にある機器で熱が発生する場合、逆に潜熱を示す温度が高い層を厚く上層に配置することにより上層は相転移が完了するのが遅く、下層に熱が伝わるのを抑制することができるので、外部の熱から冷却対象物を保護することが可能になる。またこの場合、必要に応じて熱伝導率の悪い材料（例えば樹脂）などで冷却デバイスを覆うことで、断熱の効果により冷却対象物の温度上昇をより抑えることが可能となる。
　セラミックス材料の潜熱を示す温度、即ち、セラミックス材料が相転移する温度は、添加（ドープ）する元素の添加量により調節することができる。
　例えば、セラミックス材料が、組成式：
　　　Ｖ１－ｘＷｘＯ２
で示される場合、ｘを０．００５とすると、相転移は約５０℃で起こり、ｘを０．０１とすると、相転移は約４０℃で起こる。
　本発明の冷却デバイスは、セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料（以下、「高熱伝導材料」ともいう）を含む。本発明の冷却デバイスにおいて、この高熱伝導材料は、熱伝導部を形成する。この熱伝導部は、冷却対象物で生じた熱を効率的にセラミックス部の広範な領域に伝える機能を有する。
　上記高熱伝導材料としては、上記セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料であれば特に限定されないが、金属材料、樹脂、ＡｌＮなどの窒化物およびＡｌ２Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは金属材料である。
　上記金属材料としては、特に限定されるものではないが、例えば、スズ、ニッケル、銅、ビスマス、銀、鉄およびアルミニウムまたはそれらを含む合金等が挙げられる。これらの金属材料は、単独で用いてもよく、または２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記熱伝導部は、冷却対象物で生じた熱を効率的にセラミックス部の広範な領域に伝えることが可能であれば、その形状および配置は特に限定されない。
　好ましい態様において、上記熱伝導部は、冷却対象物との接触部を有し、該接触部から離れた位置においてセラミックス部と接触するように配置される。このように熱伝導部を配置することにより、より効率的に熱をセラミックス部に伝えることができる。
　一の態様において、本発明の冷却デバイスは、図１ａおよび図１ｂに示すように、セラミックス部の周囲の一部または全部を熱伝導部で取り囲んだものであってもよい。
　別の態様において、本発明の冷却デバイスは、図１ｃおよび図１ｄに示すように、セラミックス部と熱伝導部が層状に積層されていてもよい。図１ｃのように層が冷却対象物に平行に形成される場合、冷却対象物から離れた層にまで熱が伝わるように、各熱伝導層を接続する熱伝導部を有することが好ましい。
　好ましい態様において、本発明の冷却デバイスは、図１ｅおよび図１ｆに示すように、冷却デバイスの周囲および内部の両方に、熱伝導部を有し得る。
　一の態様において、本発明の冷却デバイスは、セラミックス部に金属粒子（例えば、粉末）を含んでいてもよい。この金属粒子は、上記セラミックス材料よりも熱伝導率が高いので、金属粒子を用いることにより冷却対象物の熱を効率的にセラミックス部の広範な領域に伝えることが可能になる。また、この場合、化学的、物理的手法を用いてセラミックス粒子に金属をコーティングした紛体を使用してもよい。
　上記金属粒子としては、特に限定されないが、上記金属材料と同じ金属の粒子であってよい。この金属粒子は、単独で用いてもよく、または２種以上の金属粒子を組み合わせて用いてもよい。好ましい金属粒子は、スズ、銀、または銅粒子である。
　上記金属粒子（粉末）の粒度は、特に限定されないが、例えば平均粒子径が、０．５～１００μｍであり、好ましくは、１～５０μｍである。かかる平均粒子径は、レーザー回折・散乱式 粒子径・粒度分布測定装置または走査電子顕微鏡を用いて測定することができる。平均粒子系は、取り扱いの容易性の観点から、１μｍ以上であることが好ましく、粒子間の空隙率を小さくする観点から、５０μｍ以下であることが好ましい。
　上記セラミックス材料と金属粒子の混合比は、特に限定されないが、例えば、体積比で８：２～２：８であり、好ましくは６：４～３：７である。なお、セラミックス材料と金属粒子の体積比は、それぞれの重量を測定して理論密度から体積を算出することにより得ることができる。金属粒子の割合を多くすることにより、冷却デバイス内部の熱伝導性を向上させることができ、冷却効率を高めることができる。さらに、成形後の冷却デバイスの強度を高めることができる。他方、セラミックス材料の割合を多くすることにより、吸収できる熱量を大きくすることができる。
　一の態様において、本発明の冷却デバイスは、さらにセラミックス部に樹脂を含んでいてもよい。セラミックス部に樹脂を含有させることにより、冷却デバイスに柔軟性を与えることができ、また、冷却デバイスの強度を高めることができる。
　上記樹脂としては、特に限定されるものではないが、例えばアクリル系樹脂、エポキシ、ポリエステル、シリコン、ポリウレタン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ナイロン、ポリカーボネート、ポリブチレンテレフタレート等が挙げられる。
　好ましい態様において、本発明の冷却デバイスは弾性を有し得る。弾性を有することにより、例えば他の部材に挟むことによる冷却デバイスの固定をより容易かつ安定に行うことができる。本発明の冷却デバイスに弾性を与える方法は、特に限定されないが、例えば樹脂を含有させる方法が挙げられる。
　本発明の冷却デバイスの形状は、特に限定されず、例えば、ブロック状またはシート状のいずれであってもよい。
　冷却デバイスをブロック状とすることにより、全体の体積が大きくなり、より多くの熱を吸収することができる。必要に応じて、デバイス上面に凹凸加工をして表面積を大きくしてもよい。
　冷却デバイスをシート状とすることにより、表面積が増加するので、吸収した熱を外部に放出しやすくなる。また、シート状とした場合、樹脂を含有せしめることにより、冷却デバイスの柔軟性を高めることができ、設置に関する自由度が向上する。また、これにより、一つのデバイスで複数の冷却対象物の冷却をおこなうこともできる。
　本発明の冷却デバイスの製造方法は、特に限定されず、公知の方法、例えば、セラミックス材料を含むペーストと、金属粉末を含むペーストを積層し、得られた積層体を圧縮成形することにより得ることができる。所望により、圧縮成形後に、熱処理して積層体を焼結してもよい。別法として、セラミックス部を形成し、ついで金属のシートを接着することによっても製造することができる。
　本発明の冷却デバイスは、所望の形状に成形することができ、さらに柔軟性を与えることもできるので、冷却デバイスとしての機能を有しつつ、基板、ケースまたは緩衝材等の他の部材としても利用することができる。
　実験例：
・焼結セラミックス冷却デバイスの作製
　セラミックス原料として、三酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ３）、五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、および酸化タングステン（ＷＯ３）を用い、これらをＶ：Ｗ：Ｏ＝０．９９５：０．００５：２（モル比）となるように秤量し、乾式混合した。その後、窒素／水素／水雰囲気下で１０００℃、４時間熱処理し、セラミックス母材としてＶ０．９９５Ｗ０．００５Ｏ２（０．５ａｔ％ＷドープＶＯ２）の粉末を調製した。
　次に、純水、部分安定化ジルコニウム（Partial Stabilized Zirconia；ＰＳＺ）ボール、分散剤（サンノプコ製：ＳＮ５４６８）および上記で得られたセラミックス母材の粉末をポリポットに加えて、２４時間粉砕混合を行い、その後アクリル系バインダー、可塑剤および消泡剤を加え、再度２時間混合を行い、シート成形用スラリーを得た。
　次に、ドクターブレード法を使用し、シート成形用スラリーをシート成形して、グリーンシートを作製し、その後短冊カットし、圧着プロセスにより、セラミックス単板を作製した。このセラミックス単板を、３００℃大気中で脱脂処理に付し、その後窒素／水素／水雰囲気下で、１０００℃で４時間熱処理して焼結させて、２０ｍｍ×２０ｍｍ×５ｍｍのサイズの焼結セラミックス単板の冷却デバイスを作製した。
・示差走査熱量測定
　上記で得られたセラミックス単板の冷却デバイスについて、示差走査熱量測定（Differential scanning calorimetry：ＤＳＣ）により、０℃→１００℃→０℃の温度掃引で、熱の出入り（吸熱および発熱）を評価した。結果を図２に示す。図２から、得られたセラミックス材料は、加温時には５０℃～６０℃付近で吸熱し、冷却時には４０～５０℃付近で放熱することが確認された。
・冷却試験
　発熱体として、到達温度が約６０℃のＰＴＣ（positive temperature coefficient）ヒーターを使用し、ＰＴＣヒーター表面に熱伝導グリスを塗布、そして極細Ｋ熱電対を張り付けてその上から上記で作製した焼結セラミックス単板の冷却デバイスを押しつけて固定した。さらに冷却デバイスの上面（ＰＴＣヒーターと接触している面と反対の面）にも極細Ｋ熱電対を張り付けた。また、基準用に別のＰＴＣヒーターの表面に熱伝導グリスを塗布し、極細Ｋ熱電対を張り付けた（冷却デバイスなし）。
　上記の冷却デバイス有りのＰＴＣヒーターおよび冷却デバイスなしのＰＴＣヒーターについて、直流電源を用いてＰＴＣヒーターに定格電流を通電した状態で１０分間、ついで、通電を止めて２０分間、ヒーターと冷却デバイスの接触面の温度、および冷却デバイスの上面の温度を測定した。結果を図３に示す。
　図３に示されるように、焼結セラミックス単板の冷却デバイスを用いることにより、この冷却デバイスを用いない場合と比較して、ＰＴＣヒーターの表面（接触面）温度がわずかに低下していることが確認された。しかしながら、冷却デバイス上面の温度は、接触面との温度差が大きく、熱吸収に十分寄与できていないことが確認された。これは、図４の矢印で示されるように、ＰＴＣヒーター１０の熱は、これと接触している焼結セラミックス単板８の下部（図４のｘ部分）に伝わるが、ｘ部分が相転移に要する熱を吸収している間、このｘ部分のセラミックス材料からｙ部分に伝わる熱量が低下するのが原因であると考えられる。その結果、ＰＴＣヒーターに通電後しばらくは冷却効果が見られるが、４００秒後には、冷却デバイスの上面の温度が低いにもかかわらず、冷却効果はほとんど見られなくなり、冷却デバイスを用いるメリットが小さいことが確認された。
　実施例１～３および比較例１
　上記実験例と同様にして得られたセラミックス母材の粉末、純水、部分安定化ジルコニウム（Partial Stabilized Zirconia；ＰＳＺ）ボール、および分散剤（サンノプコ製：ＳＮ５４６８）をポリポットに加えて、２４時間粉砕混合を行い、その後アクリル系バインダー、可塑剤および消泡剤を加え、再度２時間混合を行い、シート成形用スラリーを得た。
　次に、ドクターブレード法を使用し、シート成形用スラリーをシート成形して、グリーンシートを作製し、その後短冊カット、圧着プロセスにより所望のセラミックス単板を作製した。
　上記のセラミックス単板とは別に、グリーンシートにＰｄペーストを印刷し、これを積層して、内部に金属層（Ｐｄ）を有する積層板も作製した。
　上記で作製したセラミックス単板および積層板を、３００℃大気中で脱脂処理を行い、その後窒素／水素／水雰囲気下で、１０００℃で４時間熱処理して焼結させて、２０ｍｍ×２０ｍｍ×５ｍｍのサイズのセラミックス単板の冷却デバイス（比較例１）およびセラミックス－金属の積層冷却デバイス（実施例１）を作製した。比較例１および実施例１の冷却デバイスを、それぞれ、図５（ａ）および（ｂ）に模式的に示す。なお、実施例１の積層冷却デバイスは、各層が冷却対象物に接触できるように設置される。
　また、上記のように作製したセラミックス単板の冷却デバイスおよびセラミックス－金属の積層冷却デバイスに、アルミニウム板を熱伝導性接着剤により張り付けて金属架台を取り付けた冷却デバイスも作製した（実施例２および３）。実施例２および実施例３の冷却デバイスを、それぞれ、図５（ｃ）および（ｄ）に模式的に示す。なお、図５（ｃ）および（ｄ）の熱伝導部４のうち、外周を覆う部分は、アルミニウム板の金属架台により構成されている。なお、図５（ａ）～（ｄ）に示す冷却デバイスは、下面（図５において下側に位置する面）が冷却対象物に接触するように設置させる。
（評価）
・冷却試験
　発熱体として、到達温度が約６０℃のＰＴＣヒーターを使用し、ヒーター表面に熱伝導グリスを塗布、そして極細Ｋ熱電対を張り付けて、その上から上記で作製した比較例１および実施例１～３の冷却デバイスを押しつけて固定した。また、基準用に、冷却デバイスなしのヒーター表面にも極細Ｋ熱電対を張り付けた。
　直流電源を用いてＰＴＣヒーターに定格電流を通電し、２００秒後および６００秒後でのＰＴＣヒーター表面の温度を測定し、冷却効果を評価した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記表に示されるように、セラミックス単板の冷却デバイスである比較例１は、ＰＴＣヒーターに通電後２００秒後の時点では冷却効果を示すが、６００秒後には冷却効果が見られなかった。これは実験例で記載したように、セラミックス材料が熱を吸収している間は、熱伝導が抑制され、冷却デバイスの上面（図５において上側の面）付近が、熱吸収に十分寄与できていないことが原因と考えられる。
　一方、セラミックス材料とパラジウムとを積層した実施例１の冷却デバイスおよびセラミックス単板にアルミニウム板を貼り付けた実施例２の冷却デバイスは、比較例１の冷却デバイスと比較して、２００秒後の冷却効果が大きく、また、６００秒後も十分に冷却効果を示すことが確認された。さらに、実施例１の冷却デバイスにさらにアルミニウム板を張り付けた実施例３は、実施例１および２よりもさらに大きな冷却効果を示すことが確認された。
　上記の結果から、冷却デバイスの内部および／または外部に熱伝導を促進させる高熱伝導材料を配置することで、冷却効果を改善することが可能となることが確認された。これは、高熱伝導材料を用いることにより、冷却デバイス全体に熱を伝達することが可能になり、これにより冷却デバイス全体が冷却に寄与することができるようになって、効率よく熱を吸収できるようになったためと考えられる。また、冷却デバイス上面での放熱効果が向上したことも寄与していると考えられる。また、金属との複合化により素子強度が改善され、小型携帯端末のデバイスに求められる落下時の強度にも十分な強度を実現することが可能となる。
　本発明の冷却デバイスは、例えば、熱対策問題が顕著化している小型通信端末の冷却デバイスとして利用することができる。
　　１　…　冷却デバイス
　　２　…　セラミックス部
　　４　…　熱伝導部
　　６　…　ＣＰＵ
　　８　…　焼結セラミックス単板
　　１０　…　ＰＴＣヒーター

Claims (11)

  1. 　熱を吸収するセラミックス材料から構成されるセラミックス部、および前記セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料から構成される熱伝導部を有して成り、セラミックス部と熱伝導部が接触していることを特徴とする冷却デバイス。
  2. 　熱伝導部が冷却対象物との接触部を有し、該接触部から離れた位置においてセラミックス部と接触していることを特徴とする、請求項１に記載の冷却デバイス。
  3. 　冷却デバイスの一部または全部が、熱伝導部により覆われていることを特徴とする、請求項１または２に記載の冷却デバイス。
  4. 　セラミックス部と熱伝導部が積層された積層部を有することを特徴とする、請求項１～３のいずれかに記載の冷却デバイス。
  5. 　セラミックス材料よりも高い熱伝導率を有する材料が、金属材料であることを特徴とする、請求項１～４のいずれかに記載の冷却デバイス。
  6. 　セラミックス材料が、バナジウムＶおよびＭ（ここに、Ｍは、Ｗ、Ｔａ、ＭｏおよびＮｂから選ばれる少なくとも一種である）を含む酸化物であって、ＶとＭの合計を１００モル部としたときのＭの含有モル部が約０モル部以上約５モル部以下であることを特徴とする、請求項１～５のいずれかに記載の冷却デバイス。
  7. 　セラミックス材料が、Ａ（ここに、ＡはＬｉまたはＮａである）およびバナジウムＶを含む酸化物であって、Ｖを１００モル部としたときのＡの含有モル部が約５０モル部以上約１００モル部以下であることを特徴とする、請求項１～５のいずれかに記載の冷却デバイス。
  8. 　セラミックス材料が、式：
    　　　Ｖ１－ｘＭｘＯ２
    （式中、Ｍは、Ｗ、Ｔａ、ＭｏまたはＮｂであり、ｘは、０以上０．０５以下である）
    または、式：
    　　　ＡｙＶＯ２
    （式中、Ａは、ＬｉまたはＮａであり、ｙは、０．５以上１．０以下である）
    で表される１種またはそれ以上の材料を含むことを特徴とする、請求項１～５のいずれかに記載の冷却デバイス。
  9. 　セラミックス材料が粒子であることを特徴とする、請求項１～８のいずれかに記載の冷却デバイス。
  10. 　セラミックス部が、潜熱を示す温度が異なる２種またはそれ以上のセラミックス材料を積層して構成されていることを特徴とする、請求項１～９のいずれかに記載の冷却デバイス。
  11. 　セラミックス部が、さらに金属粒子を含むことを特徴とする、請求項１～１０のいずれかに記載の冷却デバイス。
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