JP6784322B2 - 複合酸化物 - Google Patents
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- C04B35/493—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates containing also titanium oxides or titanates based on lead zirconates and lead titanates, e.g. PZT containing also other lead compounds
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- H10N15/10—Thermoelectric devices using thermal change of the dielectric constant, e.g. working above and below the Curie point
Description
Pb1−z/2([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−zM1 zO3 (I)
Pb1−w([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−wM2 wO3 (II)
[式中:
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
xおよびyは、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点A1(0.50,0.07)、
点A2(0.50,0.17)、
点A3(0.65,0.17)、
点A4(0.75,0.13)、
点A5(0.75,0.05)、
点A6(0.70,0.03)、および
点A7(0.60,0.07)
を直線で結んだ領域(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
zは、0.02以上0.06以下であり、
wは、0.02以上0.06以下である。]
で表される複合酸化物が提供される。
下記式(I)または(II):
Pb1−z/2([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−zM1 zO3 (I)
Pb1−w([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−wM2 wO3 (II)
[式中:
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
xおよびyは、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点A11(0.55,0.15)、
点A12(0.70,0.15)、
点A13(0.75,0.13)、
点A14(0.75,0.05)、
点A15(0.70,0.05)、
点A16(0.65,0.08)、
点A17(0.60,0.09)および
点A18(0.55,0.09)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
zは0.02以上0.06以下であり、
wは0.02以上0.06以下である。]
式(I)または(II)で表される複合酸化物が提供される。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2を含む複合酸化物であって、
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C7(60,7)
を直線で結んだ領域(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下である、
複合酸化物が提供される。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2を含む複合酸化物であって、
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C11(55,15)、
点C12(70,15)、
点C13(75,13)、
点C14(75,5)、
点C15(70,5)、
点C16(65,8)、
点C17(60,9)および
点C18(55,9)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下である、
複合酸化物が提供される。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1(M1は、NbまたはTaである)またはM2(M2は、WまたはMoである)を含む複合酸化物の製造方法であって、
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C7(60,7)
を直線で結んだ領域(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下である、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法が提供される。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1(M1は、NbまたはTaである)またはM2(M2は、WまたはMoである)を含む複合酸化物の製造方法であって、
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C11(55,15)、
点C12(70,15)、
点C13(75,13)、
点C14(75,5)、
点C15(70,5)、
点C16(65,8)、
点C17(60,9)および
点C18(55,9)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下であり、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法が提供される。
Pb1−z/2([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−zM1 zO3 (I)
Pb1−w([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−wM2 wO3 (II)
[式中:
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
xは、0.55以上0.75以下、好ましくは0.55以上0.70以下であり、
yは、0.05以上0.15以下であり、
zは、0.02以上0.06以下であり、
wは、0.02以上0.06以下である。]
で表される複合酸化物である。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点A1(0.50,0.07)、
点A2(0.50,0.17)、
点A3(0.65,0.17)、
点A4(0.75,0.13)、
点A5(0.75,0.05)、
点A6(0.70,0.03)、および
点A7(0.60,0.07)
を直線で結んだ領域(即ち、A1−A2−A3−A4−A5−A6−A7−A1を順に結んだ領域)(ただし、境界は含まない)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点A1(0.50,0.07)、
点A2(0.50,0.17)、
点A3(0.65,0.17)、
点A4(0.75,0.13)、
点A5(0.75,0.05)、
点A6(0.70,0.03)、および
点A8(0.65,0.07)
を直線で結んだ領域(即ち、A1−A2−A3−A4−A5−A6−A8−A1を順に結んだ領域)(ただし、境界は含まない)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点A11(0.55,0.15)、
点A12(0.70,0.15)、
点A13(0.75,0.13)、
点A14(0.75,0.05)、
点A15(0.70,0.05)、
点A16(0.65,0.08)、
点A17(0.60,0.09)および
点A18(0.55,0.09)
を直線で結んだ領域(即ち、A11−A12−A13−A14−A15−A16−A17−A18−A11を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点B1(0.55,0.15)、
点B2(0.60,0.15)、
点B3(0.65,0.15)、
点B4(0.70,0.13)、
点B5(0.70,0.09)、
点B6(0.70,0.05)、
点B7(0.65,0.07)、
点B8(0.60,0.09)および
点B9(0.55,0.09)
を直線で結んだ領域(即ち、B1−B2−B3−B4−B5−B6−B7−B8−B9−B1を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点B1(0.55,0.15)、
点B2(0.60,0.15)、
点B3(0.65,0.15)、
点B4(0.70,0.13)、
点B5(0.70,0.09)、
点B6(0.70,0.05)、
点B7’(0.65,0.08)、
点B8(0.60,0.09)および
点B9(0.55,0.09)
を直線で結んだ領域(即ち、B1−B2−B3−B4−B5−B6−B7’−B8−B9−B1を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
xおよびyが、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点B11(0.60,0.13)、
点B12(0.70,0.13)および
点B13(0.70,0.09)
を直線で結んだ領域(即ち、B11−B12−B13−B11を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、
zが0.02以上0.06以下であり、
wが0.02以上0.06以下である、上記式(I)または(II)で表される複合酸化物であり得る。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2を含む複合酸化物であって、
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pは、55以上75以下、好ましくは55以上70以下であり、
qは、5以上15以下であり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下である、
複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C7(60,7)
を直線で結んだ領域(即ち、C1−C2−C3−C4−C5−C6−C7−C1を順に結んだ領域)(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rが2以上6以下であり、
sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C8(65,7)
を直線で結んだ領域(即ち、C1−C2−C3−C4−C5−C6−C8−C1を順に結んだ領域)(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rが2以上6以下であり、
sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C11(55,15)、
点C12(70,15)、
点C13(75,13)、
点C14(75,5)、
点C15(70,5)、
点C16(65,8)、
点C17(60,9)および
点C18(55,9)
を直線で結んだ領域(即ち、C11−C12−C13−C14−C15−C16−C17−C18−C11を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、
rが2以上6以下であり、
sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点D1(55,15)、
点D2(60,15)、
点D3(65,15)、
点D4(70,13)、
点D5(70,9)、
点D6(70,5)、
点D7(65,7)、
点D8(60,9)および
点D9(55,9)
を直線で結んだ領域(即ち、D1−D2−D3−D4−D5−D6−D7−D8−D9−D1を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、rが2以上6以下であり、sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点D1(55,15)、
点D2(60,15)、
点D3(65,15)、
点D4(70,13)、
点D5(70,9)、
点D6(70,5)、
点D7’(65,8)、
点D8(60,9)および
点D9(55,9)
を直線で結んだ領域(即ち、D1−D2−D3−D4−D5−D6−D7−D8−D9−D1を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、rが2以上6以下であり、sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
pおよびqが、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点D11(60,13)、
点D12(70,13)および
点D13(70,9)
を直線で結んだ領域(即ち、D11−D12−D13−D11を順に結んだ領域)に囲まれる範囲にあり、rが2以上6以下であり、sが2以上6以下である、上記の複合酸化物であり得る。
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部は、(100−(r/2))モル部であり、
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部は、(100−s)モル部である。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1(M1は、NbまたはTaである)またはM2(M2は、WまたはMoである)を含む複合酸化物の製造方法であって、
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pは、55以上75以下、好ましくは55以上70以下であり、
qは、5以上15以下であり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下である、
となる割合で混合し、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法を提供する。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C7(60,7)
を直線で結んだ領域(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下であり、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法を提供する。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C1(50,7)、
点C2(50,17)、
点C3(65,17)、
点C4(75,13)、
点C5(75,5)、
点C6(70,3)、および
点C8(65,7)
を直線で結んだ領域(ただし、境界含まない)に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下であり、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法を提供する。
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点C11(55,15)、
点C12(70,15)、
点C13(75,13)、
点C14(75,5)、
点C15(70,5)、
点C16(65,8)、
点C17(60,9)および
点C18(55,9)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下であり、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法を提供する。
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部であるように、あるいは
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部であるように、
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩、好ましくは酸化物を混合する。
Pb1−z/2([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−zNbzO3において、Pb3O4、ZrO2、SnO、TiO2およびNb2O5を準備して、表1に示した組成(試料番号1〜39)になるように秤量した後、ボールミルにより粉砕および混合した。得られた混合物を、850℃にて大気中で仮焼を行うことで、ペロブスカイト構造を有する仮焼粉を調製した。
・元素分析
上記で得られた積層吸発熱素子を溶解し、ICP(Inductively Coupled Plasma)分析をしたところ、内部電極成分のPtを除いて、Zr、Sn、[ZrSn]、Ti、[ZrSnTi]、Nbの各組成が表1に示すような組成であることが確認された。
上記で得られた積層吸発熱素子を、XRD(X‐ray diffraction)構造解析により分析したところ、主成分がペロブスカイト構造を有していることが確認された。
上記で得られた積層吸発熱素子の電気熱量効果特性を、φ=0.5mmの極細熱電対を素子に直接貼り付け80℃〜200℃にて、電場印加時の温度変化ΔTを測定し、ΔTの温度依存性を評価した。結果を表2に示す。
2,4…電極
6…誘電体部
12a,12b…内部電極
14…誘電体層
16a,16b…外部電極
Claims (8)
- 下記式(I)または(II):
Pb1−z/2([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−zM1 zO3 (I)
Pb1−w([ZrxSn1−x]1−yTiy)1−wM2 wO3 (II)
[式中:
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
xおよびyは、(x,y)の値によって描画される三角相図上で
点B11(0.60,0.13)、
点B12(0.70,0.13)および
点B13(0.70,0.09)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
zは0.02以上0.06以下であり、
wは0.02以上0.06以下である。]
で表される複合酸化物。 - Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2を含む複合酸化物であって、
M1は、NbまたはTaであり、
M2は、WまたはMoであり、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点D11(60,13)、
点D12(70,13)および
点D13(70,9)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
rは2以上6以下であり、
sは2以上6以下である、
複合酸化物。 - M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部は、(100−(r/2))モル部であり、
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部は、(100−s)モル部である、請求項1または2に記載の複合酸化物。 - 前記複合酸化物は、主成分がペロブスカイト構造を有する、請求項1〜3のいずれかに記載の複合酸化物。
- 複数の電極層と、該電極層間に位置する複数の誘電体層とを有して成る積層体を含んで成る吸発熱素子であって、前記誘電体層が、請求項1〜4のいずれかに記載の複合酸化物から構成される、吸発熱素子。
- 請求項5に記載の吸発熱素子を有してなる電子機器。
- Pb、Zr、Sn、TiおよびM1(M1は、NbまたはTaである)またはM2(M2は、WまたはMoである)を含む複合酸化物の製造方法であって、
Pb、Zr、Sn、TiおよびM1またはM2の酸化物または塩を、
ZrおよびSnの合計100モル部におけるZrの含有モル部が、pモル部であり、
Zr、SnおよびTiの合計100モル部におけるTiの含有モル部が、qモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部におけるM1の含有モル部が、rモル部であり、
Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部におけるM2の含有モル部が、sモル部であり、
pおよびqは、(p,q)の値によって描画される三角相図上で
点D11(60,13)、
点D12(70,13)および
点D13(70,9)
を直線で結んだ領域に囲まれる範囲にあり、
rは、2以上6以下であり、
sは、2以上6以下であり、
M1を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM1の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−(r/2))モル部、または
M2を含む場合、Zr、Sn、TiおよびM2の合計100モル部に対するPbの含有モル部が、(100−s)モル部、
となる割合で混合し、焼成後に前記割合となるような鉛雰囲気下で焼成することによる製造方法。 - 前記複合酸化物は、主成分がペロブスカイト構造を有する、請求項7に記載の複合酸化物の製造方法。
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