WO2014208869A1 - 고체산화물 연료전지 스택 - Google Patents

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fuel cell
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최성호
박진아
한기문
오세헌
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Definitions

  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell stack, and relates to a solid oxide fuel cell stack for directly converting chemical energy of a raw material into electrical energy through an electrochemical reaction.
  • a fuel cell is a device that directly converts chemical energy of a raw material into electrical energy through an electrochemical reaction, and has an advantage of significantly higher energy efficiency and almost no emission of pollutants than a general heat engine.
  • the solid oxide fuel cell in the fuel cell operates at a high temperature of 600 to 1000 ° C., so that not only hydrogen but also hydrocarbon-based fuels can be freely used through internal reforming without reforming, and the fuel change efficiency of the solid oxide fuel cell itself is 45 to 65%.
  • the cogeneration system using waste heat can attract more than 85% of the system efficiency, attracting attention as a next-generation eco-friendly electricity generation method.
  • the solid oxide fuel cell may be classified into a flat solid oxide fuel cell and a cylindrical solid oxide fuel cell according to the shape of a unit cell. Cylindrical is advantageous in terms of long-term stability, but flat solid oxide fuel cells can obtain a higher power density than cylindrical solid oxide fuel cells. Recently, a study has been made on a flat tube solid oxide fuel cell that combines the advantages of a cylindrical and flat solid oxide fuel cell.
  • the solid oxide fuel cell has a lot of research on the solid oxide fuel cell stack since a system having a capacity of several W to MW or more can be configured.
  • flat and flat solid oxide fuel cell stacks have many advantages, but they have the disadvantages of poor thermomechanical properties related to sealing and low thermal stability during long-term operation at high temperatures, and various studies have been conducted to overcome these disadvantages. It is becoming.
  • the present invention provides a high stability solid oxide fuel cell stack with improved thermal and electrical stability.
  • the solid oxide fuel cell stack according to the embodiment of the present invention is a unit cell of a solid oxide fuel cell, a cell frame supporting an edge portion of the unit cell, a connection member disposed under the cell frame and in electrical contact with the unit cell. And a sealing member disposed between the cell frame and the connecting member and a spacer member for maintaining a uniform distance between the cell frame and the connecting member.
  • the spacer member is disposed in a region not sealed by the sealing member among the regions between the cell frame and the connecting member and is formed of mica or insulating ceramic.
  • the solid oxide fuel cell stack may further include a fastening member penetrating the cell frame and the connecting member, and the spacer member may include a fastening hole into which the fastening member is inserted.
  • the cell frame and the connecting member may have a plurality of corners, and the spacer member may include a plurality of corner spacers disposed adjacent to the corners, and the fastening member may penetrate the plurality of corner spacers, respectively. It may include a plurality of bolts.
  • each of the corner spacers may include a coating film formed on one of the surface of the cell frame and the surface of the connecting material.
  • the solid oxide fuel cell stack may further include a fastening member penetrating the cell frame and the connecting member, and the spacer member may include a plurality of spacer patterns disposed adjacent to the fastening member.
  • an insertion groove into which the spacer pattern is inserted may be formed on a surface of at least one of the cell frame and the connecting member.
  • a solid oxide fuel cell stack includes an upper plate, a lower plate spaced apart from the upper plate, a unit cell stack structure disposed between the upper plate and the lower plate, and the upper plate and the lower plate. It includes a fastening member for coupling the unit cell stack structure to each other.
  • the fastening member is disposed in the bolt through the upper plate, the unit cell stack structure and the lower plate, a nut fastened to one end of the bolt and between the nut and the upper plate or between the nut and the lower plate
  • the washer may be formed of a material having a larger coefficient of thermal expansion than the bolt.
  • the bolt may include an insulating film formed on a surface of a portion located inside the unit cell stack structure and formed of an insulating ceramic or glass material.
  • the fastening member is disposed in the stack stack of the upper plate, the unit cell stack structure and the lower plate, and has a through hole through which the bolt penetrates, and further includes a tubular insulating material formed of an insulating material. can do.
  • the spacing uniformity between the cell frame and the connecting member can be improved by disposing the spacer member together with the sealing member between the cell frame and the connecting member.
  • the sealing ability and long-term stability of the solid oxide fuel cell stack may be improved.
  • FIG. 1 is a perspective view illustrating a solid oxide fuel cell stack according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along a cutting line A-A 'shown in FIG. 1.
  • FIG. 3 is an exploded perspective view of the unit cell shown in FIG. 2.
  • FIG. 4 is a plan view illustrating the cell frame illustrated in FIG. 2.
  • FIG. 5 is a partial plan view for describing an embodiment of the spacer member.
  • 6A is a partial plan view for explaining another embodiment of the spacer member.
  • FIG. 6B is a partial cross-sectional view taken along the line BB ′ ′ of FIG. 6A.
  • FIG. 7A is a perspective view for explaining an embodiment of a fastening member.
  • FIG. 7B is a perspective view for explaining another embodiment of the fastening member.
  • FIG. 1 is a perspective view illustrating a solid oxide fuel cell stack according to an exemplary embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along a cutting line A-A 'of FIG. 1
  • FIG. 3 is shown in FIG. 2.
  • 4 is an exploded perspective view of a single cell
  • FIG. 4 is a plan view illustrating the cell frame illustrated in FIG. 2.
  • a solid oxide fuel cell stack 1000 may include a single cell stack structure 1100, an upper plate 1200, a lower plate 1300, and a fastening member 1400. It includes.
  • the unit cell stack structure 1100 may include a plurality of unit cells 1110, a plurality of cell frames 1120 supporting edges of the unit cells 1110, and a plurality of unit cells 1110 to electrically connect the unit cells 1110.
  • the spacer member 1150 may be included.
  • the cell frames 1120 and the connection members 1130 on which the plurality of unit cells 1110 are supported are alternately stacked, and the sealing member 1140 and the spacer member 1150 are alternately stacked.
  • Each of the cells 1110 may be a unit cell of a planar solid oxide fuel cell as shown in FIG. 3 or a unit cell of a planar solid oxide fuel cell although not shown in the drawing.
  • each of the unit cells 1110 may include a first electrode 1111, a second electrode 1112, and the first electrode 1111. And a solid oxide electrolyte 1113 positioned between the second electrode 1112 and the second electrode 1112.
  • One of the first electrode 1111 and the second electrode 1112 may be a fuel electrode supplied with fuel, and the other one may be an air electrode supplied with air.
  • oxygen ions (O 2- ) reduced in the cathode by the oxygen partial pressure difference are electrolyte 1113. Is moved to the anode via), and oxygen ions (O 2- ) transferred to the anode react with hydrogen (H 2 ) provided to the anode to generate water (H 2 O) and electrons (e ⁇ ). Done.
  • Each of the unit cells 1110 generates electrical energy using electrons generated through the reaction as described above.
  • the anode may be formed of an electrically conductive oxide.
  • the anode may be formed of a single element material, compound, or composite including one or more components selected from the group consisting of yttrium (Y), cerium (Ce), zirconium (Zr), nickel (Ni), and the like.
  • the fuel electrode is not particularly limited as long as the material constituting the oxide is an electrically conductive oxide, and includes at least one compound or composite further comprising at least one other component in addition to the components listed above, or at least one component except the components listed above. It may consist of a single element material, compound or composite comprising other components.
  • the fuel electrode may be formed in a porous structure to allow hydrogen (H 2 ) to move through the inside.
  • the cathode may be formed of an electrically conductive oxide.
  • the cathode may be a single element material, compound, or compound including one or more components selected from the group consisting of lanthanum (La), strontium (Sr), manganese (Mn), cobalt (Co), iron (Fe), or the like. It can be formed into a composite.
  • the material constituting the air electrode is not particularly limited as long as it is an oxide having electrical conductivity, and may include at least one compound or composite further including at least one other component in addition to the components listed above, or at least one of the components listed above. It may consist of a single element material, compound or composite comprising other components.
  • the cathode may be formed in a porous structure to allow oxygen to move through the inside.
  • the electrolyte 1113 may be formed of an oxygen ion conductive solid oxide.
  • the electrolyte 1113 is a material having high ion conductivity, stability in an oxidation-reduction atmosphere, and excellent mechanical properties, and includes yttrium (Y), zirconium (Zr), lanthanum (La), and strontium (Sr).
  • Y yttrium
  • Zr zirconium
  • La lanthanum
  • the material constituting the electrolyte 1113 is not particularly limited as long as it is an oxide having oxygen ion conductivity, and may be composed of a compound or a compound further comprising at least one other component in addition to the above-mentioned components. It may consist of a compound or complex containing at least one other ingredient except.
  • the electrolyte 1113 may be formed in a dense structure to prevent fuel and air from moving inside.
  • each of the cell frames 1120 respectively support edge portions of the unit cells 1110 to improve the assemblability and durability of the solid oxide fuel cell stack 1000.
  • each of the cell frames 1120 may have a frame structure having a rectangular frame shape as shown in FIG. 4.
  • each of the cell frames 1120 includes a channel opening 1121, a first fuel supply opening 1122A, a first fuel discharge opening 1122B, a first air supply opening 1123A, and a first air supply opening 1121A. It may include an air discharge opening 1123B and a plurality of first fastening holes 1124.
  • the channel opening 1121 is formed in the center of the cell frame 1120 and exposes the lower electrode 1111, for example, the anode of the supported unit cell 1110.
  • a step 1125 may be formed at a boundary of the channel opening 1121 to support an edge portion of the unit cell 1110.
  • the first fuel supply opening 1122A and the first fuel discharge opening 1122B may be formed to be spaced apart from each other in the first direction with the channel opening 1121 interposed therebetween.
  • the first fuel supply opening 1122A is formed between the first edge of the cell frame 1120 and the channel opening 1121 that intersect the first direction, and the first fuel discharge opening 1122B.
  • the first air supply opening 1123A and the first air discharge opening 1123B may be formed to be spaced apart from each other in a second direction crossing the first direction with the channel opening 1121 interposed therebetween.
  • the first air supply opening 1123A may be formed between the third edge of the cell frame 1120 and the channel opening 1121 adjacent to the first corner, and may include a first air outlet opening ( 1123B may be formed between the fourth edge of the cell frame 1120 facing the third edge and the channel opening 1121.
  • the first air supply opening 1123A is positioned adjacent to the first fuel outlet opening 1122B, that is, the second edge of the cell frame 1120 and the channel opening 1121.
  • the first air outlet opening 1123B is positioned adjacent to the first fuel supply opening 1122A, that is, between the first edge of the cell frame 1120 and the channel opening 1121. Can be formed on.
  • the first fastening holes 1124 may be formed at positions adjacent to four corners of the cell frame 1120, respectively. Fastening members 1400 are inserted into the first fastening holes 1124, respectively.
  • the first fastening holes 1124 may have various shapes, and the shape thereof is not particularly limited. For example, the first fastening holes 1124 may have a circular shape.
  • the connectors 1130 electrically connect the unit cells 1110 to each other as well as connect the solid oxide fuel cell stack 1000 to an external circuit.
  • the connecting members 1130 may be formed of a conductive ceramic or metal material.
  • the connecting members 1130 may be formed of a LaCrO 3 based ceramic material having a perovskite structure or an iron (Fe) -chromium (Cr) based metal material.
  • Each of the connecting members 1130 may have a square plate structure having an edge having the same shape as that of the cell frame 1120.
  • each of the connecting members 1130 may include a second fuel supply opening formed at a position corresponding to each of the first fuel supply opening 1122A and the first fuel discharge opening 1122B of the cell frame 1120. Second air supply openings and second air discharge openings formed at positions corresponding to the second fuel discharge opening, the first air supply opening 1123A and the first air discharge opening 1123B of the cell frame 1120, respectively.
  • a plurality of second fastening holes 1134 may be provided at positions corresponding to the first openings 1124 of the opening and the cell frame 1120, respectively.
  • each of the connecting members 1130 may include a fuel flow path and an air flow path formed on both surfaces.
  • the fuel flow path is formed in an area corresponding to the channel opening 1121 of the cell frame 1120 of the first surface of the connecting member 1130, and includes the second fuel supply opening and the second fuel discharge opening. Can communicate.
  • the air flow path is formed in a region corresponding to the channel opening 1121 of the cell frame 1120 of the second surface of the connecting member 1130 facing the first surface, and the second air supply opening and the It can communicate with a 2nd air discharge opening.
  • the connecting members 1130 may include a first connecting member 1130A disposed between the upper plate 1200 and the top unit cell 1110, a plurality of second connecting members 1130B disposed between the unit cells 1110, and a lower portion thereof.
  • the third connector 1130C may be disposed between the plate 1300 and the lower unit cell 1110.
  • the first connector 1130A and the third connector 1130C function as a current collector for connecting to an external circuit, and the solid oxide fuel cell stack 1000 is connected to the external circuit as compared to the second connector 1130B. It may further include a contact terminal for connecting.
  • a fuel passage or an air passage may not be formed on the upper surface of the first connecting member 1130A facing the upper plate 1200 and the lower surface of the third connecting member 1130C facing the lower plate 1300. have.
  • the sealing member 1140 is disposed between the cell frame 1120 and the connecting member 1130 adjacent thereto to prevent the fuel and air from mixing or leaking to the outside.
  • the sealing member 1140 may be formed of a glass material, a composite material of glass and ceramic, and the like.
  • the sealing member 1140 is formed of the first sealing member 1140A disposed between the first surface of the connecting member 1130 on which the fuel flow path is formed and the cell frame 1120 facing the connecting member 1130 and the connecting member 1130 on which the air flow path is formed.
  • the second sealing member 1140B may be disposed between the second surface and the cell frame 1120 facing the second surface.
  • the first sealing member 1140A includes a first sealing part and a second air of the connecting member 1130 constituting a closed curve surrounding the second fuel supply opening, the fuel flow path, and the second fuel discharge opening of the connecting member 1130.
  • the second sealing part constituting the closed curve surrounding the supply opening and the third sealing part constituting the closed curve surrounding the second air outlet opening of the connecting member 1130 may be included.
  • the second sealing member 1140B is a fourth sealing part forming a closed curve surrounding the second air supply opening of the connector 1130, the air flow path, and the second air discharge opening, and the second fuel of the connector 1130.
  • the fifth sealing part constituting the closed curve surrounding the opening for supply and the sixth sealing constituting the closed curve surrounding the second fuel discharging opening of the connecting member 1130 may be included.
  • the spacer member 1150 is disposed between the connecting member 1130 and the cell frame 1120 adjacent thereto to maintain a uniform gap therebetween.
  • the spacer member 1150 may be disposed in an area that is not sealed by the sealing member 1140 of the region between the cell frame 1120 and the connecting member 1130, and constitutes a high temperature, for example, the sealing member 1140. Even at a temperature above the transition temperature of the material, it may be formed of a material having no fluidity and an insulating property.
  • the spacer member 1150 may be formed of a mica or an insulating ceramic material.
  • the components of the solid oxide fuel cell stack 1000 are stacked and then stacked.
  • a heat treatment for heating above the transition temperature of the glass material constituting the sealing member 1140 is performed.
  • the gap between the cell frame 1120 and the connecting member 1130 due to the fluidity of the sealing member 1140. This unevenness may occur.
  • the spacer member 1150 is configured to solve this problem. Since the spacer member 1150 is formed of a mica or an insulating ceramic material and has little fluidity even at a high temperature heat treatment process, the spacer member 1150 and the cell frame 1120 are formed during the manufacturing process of the solid oxide fuel cell stack 1000. The spacing between the connecting members 1130 may be maintained uniformly. Hereinafter, the spacer member 1150 will be described in detail with reference to FIGS. 5, 6A, and 6B.
  • FIG. 5 is a plan view for explaining an embodiment of the spacer member.
  • the spacer member 1150 may include four corner spacers 1150 disposed between four corner portions of the connecting member 1130 and four corner portions of the cell frame 1120, respectively. ) May be included.
  • Each of the corner spacers 1150 has a constant thickness, has a flat upper surface and a lower surface, and corresponds to the first fastening hole 1124 of the cell frame 1120 and the second fastening hole 1134 of the connecting member 1130.
  • the third fastening hole 1154 may be provided.
  • the third fastening hole 1154 of the corner spacer 1150 may have the same size and shape as the first fastening hole 1124 of the cell frame 1120 and the second fastening hole 1134 of the connecting member 1130.
  • each of the corner spacers 1150 is not particularly limited.
  • each of the corner spacers 1150 may have an irregular planar shape as well as a regular planar shape such as a circle, an ellipse, and a polygon.
  • Each of the corner spacers 1150 may be an independent component that may be separated from the connecting member 1130 and the cell frame 1120. In contrast, each of the corner spacers 1150 may be a coating film coated on the surface of the connecting member 1130 or the cell frame 1120 with a predetermined thickness.
  • the sealing member 1140 and the spacer member 1150 are disposed between the cell frame 1120 and the connecting member 1130, the sealing member 1140 is bonded at a high temperature to bond the cell frame 1120 to the connecting member 1130.
  • the sealing member 1140 has fluidity and thus spreads widely.
  • the sealing member 1140 may be adjacent to or in contact with the side surface of the spacer member 1150.
  • FIG. 6A is a plan view illustrating another embodiment of the spacer member
  • FIG. 6B is a partial cross-sectional view taken along the cutting line B-B 'shown in FIG. 6A.
  • the spacer member 1150 may include four corners disposed between four corner portions of the connecting member 1130 and four corner portions of the cell frame 1120, respectively. It may include a spacer 1150.
  • the corner spacers 1150 are disposed adjacent to the fastening member 1400 inserted into the first fastening hole 1124 of the cell frame 1120 and the second fastening hole 1134 of the connecting member 1130, and have a constant height. It may include one or more spacer patterns having.
  • an insertion groove into which spacer patterns may be inserted may be formed in the cell frame 1120 or the connection member 1130.
  • an insertion groove into which spacer patterns may be inserted may be formed on a surface of the connecting member 1130.
  • the insertion groove may be formed on the surface of the cell frame 1120 or the insertion groove may be formed on the surface of both the cell frame 1120 and the connecting member 1130.
  • each of the corner spacers 1150 may include four rectangular parallelepiped spacer patterns disposed to surround the second fastening hole 1134 of the connecting member 1130, as shown in FIG. 6A.
  • the upper plate 1200 and the lower plate 1300 are disposed on the upper and lower portions of the unit cell stack structure 1100, respectively, so that a uniform pressure is applied to the unit cell stack structure 1100. Allow it to be authorized.
  • the upper plate 1200 is connected to the first fastening holes 1124 of the cell frame 1120 and the second fastening holes 1134 of the connecting member 1130, respectively, and the fourth fastening holes into which the fastening member 1400 is inserted.
  • a lower fastening hole 1304 corresponding to the fourth fastening holes 1204 of the upper plate 1200 so that the lower plate 1300 may be inserted into the fastening member 1400. ) May be provided.
  • one of the upper plate 1200 and the lower plate 1300 may be connected to an external fuel supply unit (not shown) and an external air supply unit (not shown).
  • the fastening member 1400 includes the upper plate 1200, the unit cell stack structure 1100, and the lower plate 1300 such that the upper plate 1200 and the lower plate 1300 uniformly pressurize the unit cell stack structure 1100. Combine.
  • four fastening members 1400 fastened to four corner portions of the solid oxide fuel cell stack 1000 may be used.
  • the fastening member 1400 will be described in detail with reference to FIGS. 7A and 7B.
  • FIG. 7A is a perspective view for explaining an embodiment of a fastening member.
  • each fastening member 1400 includes a bolt 1410, a first washer 1421, a second washer 1422, a first nut 1431, and a second nut. 1143 may include.
  • the bolt 1410 may penetrate the upper plate 1200, the unit cell stack structure 1100, and the lower plate 1300. That is, the bolt 1410 includes the fourth fastening holes 1204 of the upper plate 1200, the first fastening holes 1124 of the cell frame 1120, and the second fastening holes 1134 of the connecting members 1130. The third fastening holes 1154 of the spacer member 1150 and the fifth fastening holes 1304 of the lower plate 1300 may be penetrated, and the length of the bolt 1410 may be the upper plate 1200. The thickness of each of the battery stack structure 1100 and the lower plate 1300 may be greater than the sum of the thicknesses. Threads to which the first and second nuts 1431 and 1432 may be fastened may be formed at both ends of the bolt 1410.
  • the bolt 1410 may include an insulating film 1411 formed on a surface thereof.
  • the insulating layer 1411 may be formed of an insulating ceramic material, a glass material, or the like.
  • oxides may grow from the surface of the bolt 1410 and the surfaces of the connectors 1130 to destroy electrical insulation between the bolt 1410 and the connectors 1130.
  • the insulating film 1411 formed on the surface 1410 may prevent the oxide from growing from the surface of the bolt 1410, and as a result, may prevent the electrical insulation between the bolt 1410 and the connecting members 1130 from being broken. have. Since the insulating film 1411 is configured to prevent dielectric breakdown between the bolt 1410 and the connecting members 1130 of the unit cell stack structure 1100, the insulating film 1411 may include at least a single cell stack structure of the bolts 1410. It may be formed on the surface of the portion to be inserted into the 1100.
  • the first washer 1421 and the first nut 1431 may be fitted to one end portion of the bolt 1410 protruding above the upper plate 1200, and the second washer 1422 and the second nut 1432 May be fitted to the other end portion of the bolt 1410 protruding below the lower plate 1300. That is, the first washer 1421 may be disposed between the upper plate 1200 and the first nut 1431 to press the upper plate 1200 during thermal expansion, and the second washer 1422 may be the lower plate 1300. And the second nut 1432 may be disposed to press the lower plate 1300 during thermal expansion.
  • the first and second washers 1421 and 1422 may be formed of a material having a larger coefficient of thermal expansion than the bolt 1410.
  • solid oxide fuel cells operate at high temperatures of about 600 ° C to 1000 ° C.
  • the bolt 1410 is generally a solid oxide fuel cell stack made of ceramic, glass, metal, or the like. More than 1000).
  • the pressure applied to the solid oxide fuel cell stack 1000 by the fastening member 1400 is reduced, and such a pressure decrease is a solid. Long term operation of the oxide fuel cell stack 1000 may cause problems such as sealing failure and durability degradation.
  • the first and second washers 1421 and 1422 formed of a material having a larger coefficient of thermal expansion than the bolt 1410 are disposed between the first nut 1431 and the upper plate 1200 and between the second nut 1432 and the lower portion.
  • the thermal stability of the solid oxide fuel cell stack 1000 may be improved by disposing each of the plates 1300 to compensate for the difference in thermal expansion rates between the bolt 1410 and the solid oxide fuel cell stack 1000.
  • each of the first washer 1421 and the second washer 1422 may have a single structure as shown in FIG. 7A, or alternatively, a plurality of washers having a relatively small height may be stacked. .
  • FIG. 7B is a perspective view for explaining another embodiment of the fastening member.
  • each fastening member 1400 includes a tubular insulating material 1440, a bolt 1410, a first washer 1421, a second washer 1422, and a first nut ( 1431 and second nut 1432. Since the first washer 1421, the second washer 1422, the first nut 1431, and the second nut 1432 are substantially the same as those described with reference to FIG. 7A, detailed descriptions thereof will be omitted. .
  • the tubular insulating material 1440 may be disposed in the stack stack of the upper plate 1200, the unit cell stack structure 1100, and the lower plate 1300, and may include a through hole through which the bolt 1410 may be inserted. It may be formed of an insulating material.
  • the tubular insulating material 1440 may be formed of an insulating ceramic material, a glass material, or the like. The tubular insulating material 1440 may serve to prevent dielectric breakdown between the connecting member 1130 and the bolt 1410 in the unit cell stack structure 1100.
  • the washers 1421 and 1422 may extend through the upper plate 1200 or through thermal expansion. Since the pressurizing of the lower plate 1300 may be prevented, the length of the tubular insulating material 1440 is greater than the height of the unit cell stack structure 1100, and the upper plate 1200, the unit cell stack structure 1100, and the bottom plate may be prevented. It is desirable to be less than or equal to the height of the entire stack stack of 1300.
  • the fastening member 1400 includes bolts 1410 having threads formed at both ends thereof, but the fastening member 1400 has threads formed only at one end thereof, and the other end thereof has a head. It may include an additionally formed bolt (not shown). In this case, the washer may be disposed only on one side of the upper plate 1200 and the lower plate 1300.

Abstract

고체산화물 연료전지 스택이 개시된다. 고체산화물 연료전지 스택은 단전지, 단전지의 가장자리 부분을 지지하는 셀프레임, 셀프레임의 하부에 배치된 연결재, 셀프레임과 연결재 사이에 배치된 밀봉 부재 및 셀프레임과 연결재 사이의 간격을 균일하게 유지시키는 스페이서 부재를 포함한다. 스페이서 부재는 셀프레임과 연결재 사이의 영역 중 밀봉 부재에 의해 밀봉되지 않은 영역에 배치되고, 마이카(Mica) 또는 절연 세라믹으로 형성된다.

Description

고체산화물 연료전지 스택
본 발명은 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것으로서, 전기화학반응을 통하여 원료의 화학 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것이다.
연료전지는 전기화학반응을 통하여 원료의 화학 에너지를 전기 에너지로 직접 변환시키는 장치로서 일반적인 열기관에 비해 에너지 효율이 현저하게 높고 오염 물질의 배출이 거의 없는 장점을 가진다.
연료전지 중 고체산화물 연료전지는 600 내지 1000℃의 고온에서 작동하므로 수소뿐만 아니라 탄화수소계열의 연료를 개질기 없이 내부 개질을 통하여 자유롭게 이용할 수 있고, 고체산화물 연료전지 자체의 연료 변화 효율이 45 내지 65%에 달하며, 폐열을 활용한 열병합 시스템을 통해서는 85% 이상의 시스템 효율을 얻을 수 있으므로 차세대 친환경 전기 발전 방식으로 주목받고 있다.
고체산화물 연료전지는 단전지의 형태에 따라 크게 평판형 고체산화물 연료전지와 원통형 고체산화물 연료전지로 구분될 수 있다. 원통형은 장기안정성 측면에서 유리하나, 평판형 고체산화물 연료전지는 원통형 고체산화물 연료전지에 비해 높은 전력밀도를 얻을 수 있다. 최근에는 원통형과 평판형 고체산화물 연료전지의 장점을 혼합한 평관형 고체산화물 연료전지에 대해서도 연구되고 있다.
고체산화물 연료전지는 연결재, 밀봉 부재를 이용하여 스택을 형성할 경우, 수W에서 MW 급 이상의 용량을 갖는 시스템을 구성할 수 있으므로 최근 고체산화물 연료전지 스택에 대한 연구가 많이 수행되고 있다.
특히 평판형이나 평관형 고체산화물 연료전지 스택은 많은 장점을 가진 반면, 밀봉에 관련된 열기계적 특성이 취약하고 고온에서 장시간 운전시 열적 안정성이 낮다는 단점이 있고 이러한 단점을 극복하기 위한 다양한 연구가 진행되고 있다.
본 발명은 열적 전기적 안정성이 향상된 고안정성 고체산화물 연료전지 스택을 제공한다.
본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지 스택은 고체산화물 연료전지의 단전지, 상기 단전지의 가장자리 부분을 지지하는 셀프레임, 상기 셀프레임의 하부에 배치되고 상기 단전지와 전기적으로 접촉하는 연결재, 상기 셀프레임과 상기 연결재 사이에 배치된 밀봉 부재 및 상기 셀프레임과 상기 연결재 사이의 간격을 균일하게 유지시키는 스페이서 부재를 포함한다. 상기 스페이서 부재는 상기 셀프레임과 상기 연결재 사이의 영역 중 상기 밀봉 부재에 의해 밀봉되지 않은 영역에 배치되고, 마이카(Mica) 또는 절연 세라믹으로 형성된다.
일 실시예로, 고체산화물 연료전지 스택은 상기 셀프레임 및 상기 연결재를 관통하는 체결부재를 더 포함하고, 상기 스페이서 부재는 상기 체결부재가 삽입되는 체결홀을 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 셀프레임 및 상기 연결재는 복수개의 코너를 갖고, 상기 스페이서 부재는 상기 코너들에 인접하게 각각 배치된 복수개의 코너 스페이서를 포함하며, 상기 체결부재는 상기 복수개의 코너 스페이서를 각각 관통하는 복수개의 볼트를 포함할 수 있다.
일 예로, 상기 코너 스페이서 각각은 상기 셀프레임의 표면 및 상기 연결재의 표면 중 하나에 형성된 코팅막을 포함할 수 있다.
일 실시예로, 고체산화물 연료전지 스택은 상기 셀프레임 및 상기 연결재를 관통하는 체결부재를 더 포함하고, 상기 스페이서 부재는 상기 체결부재에 인접하게 배치된 복수의 스페이서 패턴을 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 셀프레임 및 상기 연결재 중 적어도 하나의 표면에는 상기 스페이서 패턴이 삽입되는 삽입홈이 형성될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지 스택은 상부 플레이트, 상기 상부 플레이트와 이격된 하부 플레이트, 상기 상부 플레이트와 상기 하부 플레이트 사이에 배치된 단전지 적층 구조체 및 상기 상부 플레이트와 상기 하부 플레이트 그리고 상기 단전지 적층 구조체를 서로 결합시키는 체결부재를 포함한다. 상기 체결부재는 상기 상부 플레이트, 상기 단전지 적층 구조체 및 상기 하부 플레이트를 관통하는 볼트, 상기 볼트의 일 단부에 체결된 너트 및 상기 너트와 상기 상부 플레이트 사이 또는 상기 너트와 상기 하부 플레이트 사이에 배치되고 상기 볼트보다 열팽창 계수가 큰 물질로 형성된 와셔를 구비할 수 있다.
일 실시예로, 상기 볼트는 상기 단전지 적층 구조체 내부에 위치하는 부분의 표면에 형성되고 절연 세라믹 또는 글라스(glass) 재료로 형성된 절연막을 포함할 수 있다.
일 실시예로, 상기 체결부재는 상기 상부 플레이트, 상기 단전지 적층 구조체 및 상기 하부 플레이트의 적층 스택 내부에 배치되고, 상기 볼트가 관통하는 관통홀을 구비하며, 절연재료로 형성된 관형 절연재를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 셀프레임과 연결재 사이에 밀봉 부재와 함께 스페이서 부재를 배치시킴으로써 셀프레임과 연결재 사이의 간격 균일성을 향상시킬 수 있다.
그리고 볼트보다 열팽창 계수가 큰 물질로 형성된 와셔를 이용하여 고체산화물 연료전지 스택을 체결함으로써 고체산화물 연료전지 스택의 밀봉 능력 및 장기적 안정성을 향상시킬 수 있다.
또한, 표면에 절연막이 형성되거나 관형 절연재에 의해 둘러싸인 볼트를 이용하여 고체산화물 연료전지 스택을 체결함으로써 고체산화물 연료전지 스택의 전기적 안정성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지 스택을 설명하기 위한 사시도이다.
도 2는 도 1에 도시된 절단선 A-A'을 따라 절단한 단면도이다.
도 3은 도 2에 도시된 단전지의 분해 사시도이다.
도 4는 도 2에 도시된 셀프레임을 설명하기 위한 평면도이다.
도 5는 스페이서 부재의 일 실시예를 설명하기 위한 부분 평면도이다.
도 6a는 스페이서 부재의 다른 실시예를 설명하기 위한 부분 평면도이다.
도 6b는 도 6a에 도시된 절단선 B-B'을 따라 절단한 부분 단면도이다.
도 7a는 체결부재의 일 실시예를 설명하기 위한 사시도이다.
도 7b는 체결부재의 다른 실시예를 설명하기 위한 사시도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에서 본 발명을 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 기하기 위하여 실제보다 확대 또는 축소하여 도시한 것이다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다", “구비하다” 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되고 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지 스택을 설명하기 위한 사시도이고, 도 2는 도 1에 도시된 절단선 A-A'을 따라 절단한 단면도이고, 도 3은 도 2에 도시된 단전지의 분해 사시도이며, 도 4는 도 2에 도시된 셀프레임을 설명하기 위한 평면도이다.
도 1 내지 도 4를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 고체산화물 연료전지 스택(1000)은 단전지 적층 구조체(1100), 상부 플레이트(1200), 하부 플레이트(1300) 및 체결부재(1400)를 포함한다.
단전지 적층 구조체(1100)는 복수의 단전지들(1110), 단전지들(1110)의 가장 자리를 지지하는 복수의 셀프레임들(1120), 단전지들(1110)을 전기적으로 연결하는 복수의 연결재들(1130), 단전지들(1110)에 공급되는 연료와 공기의 혼합 또는 외부 누출을 방지하는 밀봉 부재(1140) 및 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 간격 균일성을 향상시키는 스페이서 부재(1150)를 포함할 수 있다. 상기와 같은 단전지 적층 구조체(1100)는 복수의 단전지들(1110)이 지지된 셀프레임들(1120)과 연결재들(1130)이 교대로 적층되고, 밀봉 부재(1140) 및 스페이서 부재(1150)가 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이에 배치된 구조를 가질 수 있다.
단전지들(1110) 각각은 도 3에 도시된 바와 같은 평판형 고체산화물 연료전지의 단전지이거나 도면에 도시되진 않았지만 평관형 고체산화물 연료전지의 단전지일 수 있다. 일 예로, 단전지들(1110)이 평판형 고체산화물 연료전지의 단전지인 경우, 단전지들(1110) 각각은 제1 전극(1111), 제2 전극(1112) 및 상기 제1 전극(1111)과 제2 전극(1112) 사이에 위치하는 고체 산화물 전해질(1113)을 포함할 수 있다. 상기 제1 전극(1111) 및 제2 전극(1112) 중 하나는 연료가 공급되는 연료극일 수 있고, 나머지 하나는 공기가 공급되는 공기극일 수 있다. 상기 연료극 및 공기극에 수소(H2)를 포함하는 연료 및 산소(O2)를 포함하는 공기가 각각 공급되면, 산소 분압차에 의해 상기 공기극에서 환원된 산소 이온(O2-)이 전해질(1113)을 경유하여 상기 연료극으로 이동하게 되고, 상기 연료극으로 이동된 산소 이온(O2-)은 상기 연료극에 제공된 수소(H2)와 반응하여 물(H2O)과 전자(e-)를 생성하게 된다. 단전지들(1110) 각각은 상기와 같이 반응을 통해 생성된 전자를 이용하여 전기 에너지를 생성한다.
상기 연료극(anode)은 전기 전도성 산화물로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 연료극은 이트륨(Y), 세륨(Ce), 지르코늄(Zr), 니켈(Ni) 등으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 성분을 포함하는 단일원소 물질, 화합물 또는 복합물로 형성될 수 있다. 이 외에도 상기 연료극은 구성하는 물질은 전기 전도성을 갖는 산화물이라면 특별히 제한되지 않고, 상기에서 나열된 성분들 외에 적어도 하나의 다른 성분을 더 포함하는 화합물 또는 복합물로 이루어지거나 상기에서 나열된 성분을 제외한 적어도 하나의 다른 성분을 포함하는 단일원소 물질, 화합물 또는 복합물로 이루어질 수 있다. 상기 연료극은 내부를 통하여 수소(H2)가 이동할 수 있도록 다공성 구조로 형성될 수 있다.
상기 공기극(cathod)은 전기 전도성 산화물로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 공기극은 란탄늄(La), 스트론튬(Sr), 망간(Mn), 코발트(Co), 철(Fe) 등으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 성분을 포함하는 단일원소 물질, 화합물 또는 복합물로 형성될 수 있다. 이 외에도 상기 공기극을 구성하는 물질은 전기 전도성을 갖는 산화물이라면 특별히 제한되지 않고, 상기에서 나열된 성분들 외에 적어도 하나의 다른 성분을 더 포함하는 화합물 또는 복합물로 이루어지거나 상기에서 나열된 성분을 제외한 적어도 하나의 다른 성분을 포함하는 단일원소 물질, 화합물 또는 복합물로 이루어질 수 있다. 상기 공기극은 내부를 통하여 산소가 이동할 수 있도록 다공성 구조로 형성될 수 있다.
상기 전해질(1113)은 산소 이온 전도성 고체 산화물로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 전해질(1113)은 높은 이온 전도성, 우수한 산화-환원 분위기에서의 안정성 및 우수한 기계적 특성을 갖는 물질로 이트륨(Y), 지르코늄(Zr), 란탄늄(La), 스트론튬(Sr), 갈륨(Ga), 마그네슘(Mg), 바륨(Ba), 세륨(Ce), 사마륨(Sm), 스칸듐(Sc) 등으로 이루어지는 그룹에서 선택된 하나 이상의 성분을 포함하는 단일원소 물질, 화합물 또는 복합물로 이루어질 수 있다. 이 외에도 상기 전해질(1113)을 구성하는 물질은 산소 이온 전도성을 갖는 산화물이라면 특별히 제한되지 않고, 상기에서 나열된 성부들 외에 적어도 하나의 다른 성분을 더 포함하는 화합물 또는 복합물로 이루어지거나 상기에서 나열된 성분을 제외한 적어도 하나의 다른 성분을 포함하는 화합물 또는 복합물로 이루어질 수 있다. 상기 전해질(1113)은 내부로 연료 및 공기가 이동하지 못하도록 치밀한 구조로 형성될 수 있다.
셀프레임들(1120)은 단전지들(1110)의 가장자리 부분을 각각 지지하여 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 조립성 및 내구성을 향상시킨다. 일 예로, 셀프레임들(1120) 각각은 도 4에 도시된 바와 같이 사각형 액자 형태의 프레임 구조를 가질 수 있다. 예를 들면, 셀프레임(1120) 각각은 채널용 개구부(1121), 제1 연료 공급용 개구부(1122A), 제1 연료 배출용 개구부(1122B), 제1 공기 공급용 개구부(1123A), 제1 공기 배출용 개구부(1123B) 및 복수의 제1 체결홀들(1124)을 포함할 수 있다.
채널용 개구부(1121)는 셀프레임(1120)의 가운데 부분에 형성되고, 지지된 단전지(1110)의 하부 전극(1111), 예를 들면, 연료극을 노출시킨다. 채널용 개구부(1121)의 경계부에는 단전지(1110)의 가장자리 부분을 지지하기 위한 단턱(1125)이 형성될 수 있다.
제1 연료 공급용 개구부(1122A)와 제1 연료 배출용 개구부(1122B)는 채널용 개구부(1121)를 사이에 두고 제1 방향으로 서로 이격되게 형성될 수 있다. 예를 들면, 제1 연료 공급용 개구부(1122A)는 상기 제1 방향과 교차하는 셀프레임(1120)의 제1 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성되고, 제1 연료 배출용 개구부(1122B)는 상기 제1 모서리와 대향하는 셀프레임(1120)의 제2 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성될 수 있다.
제1 공기 공급용 개구부(1123A)와 제1 공기 배출용 개구부(1123B)는 채널용 개구부(1121)를 사이에 두고 상기 제1 방향과 교차하는 제2 방향으로 서로 이격되게 형성될 수 있다. 예들 들면, 제1 공기 공급용 개구부(1123A)는 상기 제1 모서리와 인접한 상기 셀프레임(1120)의 제3 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성될 수 있고, 제1 공기 배출용 개구부(1123B)는 상기 제3 모서리와 대향하는 셀프레임(1120)의 제4 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성될 수 있다. 이와 달리, 도면에 도시되진 않았지만, 제1 공기 공급용 개구부(1123A)는 상기 제1 연료 배출용 개구부(1122B)에 인접한 위치, 즉, 셀프레임(1120)의 제2 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성될 수 있고, 제1 공기 배출용 개구부(1123B)는 제1 연료 공급용 개구부(1122A)에 인접한 위치, 즉, 셀프레임(1120)의 제1 모서리와 채널용 개구부(1121) 사이에 형성될 수 있다.
제1 체결홀들(1124)은 셀프레임(1120)의 4개의 코너(corner)에 인접한 위치에 각각 형성될 수 있다. 제1 체결홀들(1124)에는 체결부재(1400)가 각각 삽입된다. 제1 체결홀들(1124)은 다양한 형상을 가질 수 있고, 그 형상이 특별히 제한되지 않는다. 예를 들면, 제1 체결홀들(1124)은 원형 형태를 가질 수 있다.
연결재들(1130)은 단전지들(1110)을 서로 전기적으로 연결할 뿐만 아니라 고체산화물 연료전지 스택(1000)을 외부 회로와 연결한다. 이를 위하여 연결재들(1130)은 도전성 세라믹 또는 금속 재질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 연결재들(1130)은 페로브스카이트(perovskite) 구조를 갖는 LaCrO3계열의 세라믹 재질 또는 철(Fe)-크롬(Cr) 계열의 금속 재질로 형성될 수 있다.
연결재들(1130) 각각은 셀프레임(1120)과 동일한 형상의 테두리를 갖는 사각 플레이트 구조를 가질 수 있다. 예를 들면, 연결재들(1130) 각각은 셀프레임(1120)의 제1 연료 공급용 개구부(1122A)와 제1 연료 배출용 개구부(1122B)에 각각 대응하는 위치에 형성된 제2 연료 공급용 개구부와 제2 연료 배출용 개구부, 셀프레임(1120)의 제1 공기 공급용 개구부(1123A)와 제1 공기 배출용 개구부(1123B)에 각각 대응하는 위치에 형성된 제2 공기 공급용 개구부와 제2 공기 배출용 개구부 및 셀프레임(1120)의 제1 체결홀들(1124)에 대응하는 위치에 각각 형성된 복수의 제2 체결홀들(1134)을 구비할 수 있다.
또한, 연결재들(1130) 각각은 양쪽 면에 각각 형성된 연료용 유로 및 공기용 유로를 구비할 수 있다. 상기 연료용 유로는 연결재(1130)의 제1 면 중 셀프레임(1120)의 채널용 개구부(1121)와 대응하는 영역에 형성되고, 상기 제2 연료 공급용 개구부 및 상기 제2 연료 배출용 개구부와 연통할 수 있다. 상기 공기용 유로는 상기 제1 면과 대향하는 연결재(1130)의 제2 면 중 셀프레임(1120)의 채널용 개구부(1121)와 대응하는 영역에 형성되고, 상기 제2 공기 공급용 개구부 및 상기 제2 공기 배출용 개구부와 연통할 수 있다.
연결재들(1130)은 상부 플레이트(1200)와 최상부 단전지(1110) 사이에 배치된 제1 연결재(1130A), 단전지들(1110) 사이에 배치된 복수의 제2 연결재들(1130B) 및 하부 플레이트(1300)와 최하부 단전지(1110) 사이에 배치된 제3 연결재(1130C)를 포함할 수 있다. 제1 연결재(1130A) 및 제3 연결재(1130C)는 외부 회로와 연결되기 위한 집전체(Current Collector)로 기능하고, 제2 연결재(1130B)에 비해 고체산화물 연료전지 스택(1000)을 외부 회로와 연결하기 위한 접촉단자를 더 포함할 수 있다. 다만, 상부 플레이트(1200)와 마주보는 제1 연결재(1130A)의 상부면 및 하부 플레이트(1300)와 마주보는 제3 연결재(1130C)의 하부면에는 연료용 유로 또는 공기용 유로가 형성되지 않을 수 있다.
밀봉 부재(1140)는 셀프레임(1120)과 이에 인접한 연결재(1130) 사이에 배치되어, 연료와 공기가 혼합되거나 이들이 외부로 누출되는 것을 방지한다. 밀봉 부재(1140)는 글라스 재료, 글라스와 세라믹의 복합체 재료 등으로 형성될 수 있다.
밀봉 부재(1140)는 연료용 유로가 형성된 연결재(1130)의 제1 면과 이와 마주보는 셀프레임(1120) 사이에 배치된 제1 밀봉 부재(1140A) 및 공기용 유로가 형성된 연결재(1130)의 제2 면과 이와 마주보는 셀프레임(1120) 사이에 배치된 제2 밀봉 부재(1140B)를 포함할 수 있다. 제1 밀봉부재(1140A)는 연결재(1130)의 제2 연료 공급용 개구부, 연료용 유로 및 제2 연료 배출용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제1 밀봉부, 연결재(1130)의 제2 공기 공급용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제2 밀봉부 및 연결재(1130)의 제2 공기 배출용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제3 밀봉부를 포함할 수 있다. 제2 밀봉부재(1140B)는 연결재(1130)의 제2 공기 공급용 개구부, 공기용 유로 및 제2 공기 배출용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제4 밀봉부, 연결재(1130)의 제2 연료 공급용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제5 밀봉부 및 연결재(1130)의 제2 연료 배출용 개구부를 둘러싸는 폐곡선을 구성하는 제6 밀봉부를 포함할 수 있다.
스페이서 부재(1150)는 연결재(1130)와 이에 인접한 셀프레임(1120) 사이에 배치되어 이들 사이의 간격을 균일하게 유지하는 기능을 한다. 스페이서 부재(1150)는 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 영역 중 밀봉 부재(1140)에 의해 밀봉되지 않은 영역에 배치될 수 있고, 고온, 예를 들면, 밀봉 부재(1140)를 구성하는 물질의 전이온도 이상의 온도에서도 유동성이 없으며 절연성인 물질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 스페이서 부재(1150)는 마이카(Mica) 또는 절연성 세라믹 물질로 형성될 수 있다.
고체산화물 연료전지 스택(1000)을 형성하는 과정에서 밀봉 부재(1140)를 셀프레임(1120)과 연결재(1130)에 접합시키기 위하여, 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 구성요소들을 적층한 후 이를 가압 상태에서 밀봉 부재(1140)를 이루는 글라스 물질의 전이온도 이상으로 가열하는 열처리가 이루어진다. 이 과정에서, 연결재(1130)와 이에 인접한 셀프레임(1120) 사이에 밀봉 부재(1140)만이 배치된 경우, 밀봉 부재(1140)의 유동성으로 인하여 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 간격이 불균일해지는 문제점이 발생할 수 있다. 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 간격이 불균일해지는 경우, 응력 집중으로 인하여 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 내구성이 저하될 수 있을 뿐만 아니라 단전지(1110)와 연결재(1130) 사이의 전기적 접촉 저항이 높아져 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 효율이 저하될 수 있다.
스페이서 부재(1150)는 이러한 문제점을 해결하기 위한 구성으로서, 마이카나 절연성 세라믹 재질로 형성되어 고온 열처리 과정에서도 유동성이 거의 없으므로 고체산화물 연료전지 스택(1000)을 제조하는 과정 동안 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 간격을 균일하게 유지시킬 수 있다. 이하 도 5, 도 6a 및 도 6b를 참조하여 스페이서 부재(1150)에 대해 상술한다.
도 5는 스페이서 부재의 일 실시예를 설명하기 위한 평면도이다.
도 1 및 도 2와 함께 도 5를 참조하면, 스페이서 부재(1150)는 연결재(1130)의 4개의 코너부와 셀프레임(1120)의 4개의 코너부 사이에 각각 배치된 4개의 코너 스페이서(1150)를 포함할 수 있다.
코너 스페이서들(1150) 각각은 일정한 두께를 갖고, 평탄한 상부면과 하부면을 가지며, 셀프레임(1120)의 제1 체결홀(1124) 및 연결재(1130)의 제2 체결홀(1134)과 대응되는 제3 체결홀(1154)을 구비할 수 있다. 코너 스페이서(1150)의 제3 체결홀(1154)은 셀프레임(1120)의 제1 체결홀(1124) 및 연결재(1130)의 제2 체결홀(1134)과 동일한 크기 및 형상을 가질 수 있다.
셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이의 간격 균일성을 향상시킬 수 있다면, 코너 스페이서들(1150) 각각의 평면 형상은 특별히 제한되지 않는다. 예를 들면, 상기 코너 스페이서들(1150) 각각은 원형, 타원형, 다각형 등의 정형적인 평면 형상뿐만 아니라 부정형의 평면 형상을 가질 수 있다.
코너 스페이서들(1150) 각각은 연결재(1130) 및 셀프레임(1120)과 분리될 수 있는 독립된 구성요소일 수 있다. 이와 달리, 코너 스페이서들(1150) 각각은 연결재(1130) 또는 셀프레임(1120)의 표면에 일정한 두께로 코팅된 코팅막일 수 있다.
셀프레임(1120)과 연결재(1130) 사이에 밀봉 부재(1140) 및 스페이서 부재(1150)를 배치한 후, 밀봉 부재(1140)를 셀프레임(1120)과 연결재(1130)에 접합시키기 위해 고온에서 가압하는 경우, 밀봉 부재(1140)는 유동성을 가지므로 넓게 퍼지게 되고, 그 결과, 상기 밀봉 부재(1140)는 스페이서 부재(1150)의 측면과 인접하거나 접할 수 있다.
도 6a는 스페이서 부재의 다른 실시예를 설명하기 위한 평면도이고, 도 6b는 도 6a에 도시된 절단선 B-B'을 따라 절단한 부분 단면도이다.
도 1 및 도 2와 함께 도 6a 및 도 6b를 참조하면, 스페이서 부재(1150)는 연결재(1130)의 4개의 코너부와 셀프레임(1120)의 4개의 코너부 사이에 각각 배치된 4개의 코너 스페이서(1150)를 포함할 수 있다.
코너 스페이서들(1150)은 셀프레임(1120)의 제1 체결홀(1124) 및 연결재(1130)의 제2 체결홀(1134)에 삽입된 체결부재(1400)에 인접하게 배치되고, 일정한 높이를 갖는 하나 이상의 스페이서 패턴들을 포함할 수 있다. 이 경우, 셀프레임(1120) 또는 연결재(1130)에는 스페이서 패턴들이 삽입될 수 있는 삽입홈이 형성될 수 있다. 예를 들면, 도 6b에 도시된 바와 같이 연결재(1130)의 표면에 스페이서 패턴들이 삽입될 수 있는 삽입홈이 형성될 수 있다. 이와 달리, 도면에 도시되지 않았지만 셀플레임(1120)의 표면에 상기 삽입홈이 형성되거나 셀프레임(1120)과 연결재(1130) 모두의 표면에 상기 삽입홈이 형성될 수 있다. 스페이서 패턴들의 개수 및 형상은 특별히 제한되지 않는다. 예를 들면, 코너 스페이서들(1150) 각각은 도 6a에 도시된 바와 같이 연결재(1130)의 제2 체결홀(1134)을 둘러싸도록 배치된 4개의 직육면체 스페이서 패턴들을 포함할 수 있다.
다시 도 1 및 도 2를 참조하면, 상부 플레이트(1200) 및 하부 플레이트(1300)는 단전지 적층 구조체(1100)의 상부 및 하부에 각각 배치되어, 단전지 적층 구조체(1100)에 균일한 압력이 인가될 수 있도록 한다. 상부 플레이트(1200)는 셀프레임(1120)의 제1 체결홀들(1124) 및 연결재(1130)의 제2 체결홀들(1134)과 각각 연결되고 체결부재(1400)가 삽입되는 제4 체결홀들(1204)을 구비할 수 있고, 하부 플레이트(1300)는 체결부재(1400) 삽입될 수 있도록 상부 플레이트(1200)의 제4 체결홀들(1204)과 각각 대응하는 제5 체결홀들(1304)을 구비할 수 있다. 도면에 도시되진 않았지만, 상부 플레이트(1200)와 하부 플레이트(1300) 중 하나에는 외부 연료공급부(미도시) 및 외부 공기 공급부(미도시)와 연결될 수 있다.
상기 체결부재(1400)는 상부 플레이트(1200) 및 하부 플레이트(1300)가 단전지 적층 구조체(1100)를 균일하게 가압하도록 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300)를 결합시킨다. 본 발명에서는 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 4개의 코너부에 각각 체결되는 4개의 체결부재(1400)가 사용될 수 있다. 이하 도 7a 및 도 7b를 참조하여 체결부재(1400)에 대해 상술한다.
도 7a는 체결부재의 일 실시예를 설명하기 위한 사시도이다.
도 1 및 도 2와 함께 도 7a를 참조하면, 각각의 체결부재(1400)는 볼트(1410), 제1 와셔(1421), 제2 와셔(1422), 제1 너트(1431) 및 제2 너트(1432)를 포함할 수 있다.
볼트(1410)는 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300)를 관통할 수 있다. 즉, 볼트(1410)는 상부 플레이트(1200)의 제4 체결홀(1204), 셀프레임(1120)의 제1 체결홀들(1124), 연결재들(1130)의 제2 체결홀들(1134), 스페이서 부재(1150)의 제3 체결홀들(1154) 및 하부 플레이트(1300)의 제5 체결홀(1304)을 관통할 수 있고, 상기 볼트(1410)의 길이는 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300) 각각의 두께를 합한 값보다 클 수 있다. 상기 볼트(1410)의 양쪽 단부에는 제1 및 제2 너트(1431, 1432)가 체결될 수 있는 나사산이 형성될 수 있다.
볼트(1410)는 표면에 형성된 절연막(1411)을 포함할 수 있다. 절연막(1411)은 절연 세라믹 물질, 글라스(glass) 물질 등으로 형성될 수 있다.
고체산화물 연료전지 스택(1000)의 고온 작동 중에 볼트(1410) 표면 및 연결재들(1130) 표면으로부터 산화물이 성장하여 볼트(1410)와 연결재들(1130) 사이의 전기적 절연이 파괴될 수 있는데, 볼트(1410) 표면에 형성된 절연막(1411)은 볼트(1410) 표면으로부터 산화물이 성장하는 것을 방지할 수 있고, 그 결과 볼트(1410)와 연결재들(1130) 사이의 전기적 절연이 파괴되는 것을 방지할 수 있다. 절연막(1411)은 볼트(1410)와 단전지 적층 구조체(1100)의 연결재들(1130) 사이의 절연 파괴를 방지하기 위한 구성이므로, 절연막(1411)은 볼트(1410) 중 적어도 단전지 적층 구조체(1100)에 삽입되는 부분의 표면에 형성될 수 있다.
제1 와셔(1421) 및 제1 너트(1431)는 상부 플레이트(1200) 상부로 돌출된 볼트(1410)의 일 단부 부분에 끼워질 수 있고, 제2 와셔(1422) 및 제2 너트(1432)는 하부 플레이트(1300) 하부로 돌출된 볼트(1410)의 타 단부 부분에 끼워질 수 있다. 즉, 제1 와셔(1421)는 상부 플레이트(1200)와 제1 너트(1431) 사이에 배치되어 열팽창시 상부 플레이트(1200)를 가압할 수 있고, 제2 와셔(1422)는 하부 플레이트(1300)와 제2 너트(1432) 사이에 배치되어 열팽창시 하부 플레이트(1300)를 가압할 수 있다.
열팽창시 상부 플레이트 및 하부 플레이트를 가압할 수 있도록, 제1 및 제2 와셔(1421, 1422)는 볼트(1410)보다 열팽창 계수가 큰 물질로 형성될 수 있다.
일반적으로, 고체산화물 연료전지는 약 600℃ 내지 1000℃의 고온에서 작동한다. 이러한 고체산화물 연료전지의 작동 온도에서는 고체산화물 연료전지 스택(1000)뿐만 아니라 볼트(1410)도 열팽창을 하게 되는데, 볼트(1410)는 일반적으로 세라믹, 글라스, 금속 등으로 이루어진 고체산화물 연료전지 스택(1000)보다 더 많이 팽창하게 된다. 볼트(1410)가 고체산화물 연료전지 스택(1000)보다 더 많이 팽창하는 경우, 체결부재(1400)에 의해 고체산화물 연료전지 스택(1000)에 인가되는 압력이 감소하게 되고, 이와 같은 압력 감소는 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 장기 운전시 밀봉 파괴, 내구성 저하 등의 문제를 유발할 수 있다.
본 발명에 있어서는 볼트(1410)보다 열팽창 계수가 큰 재질로 형성된 제1 및 제2 와셔(1421, 1422)를 제1 너트(1431)와 상부 플레이트(1200) 사이 및 제2 너트(1432)와 하부 플레이트(1300) 사이에 각각 배치시켜 볼트(1410)와 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 열팽창률 차이를 보상하게 함으로써 고체산화물 연료전지 스택(1000)의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다.
한편, 제1 와셔(1421) 및 제2 와셔(1422) 각각은 도 7a에 도시된 바와 같이 단품 구조일 수도 있고, 이와 달리, 상대적으로 작은 높이를 갖는 복수개의 와셔가 적층된 구조를 가질 수도 있다.
도 7b는 체결부재의 다른 실시예를 설명하기 위한 사시도이다.
도 1 및 도 2와 함께 도 7b를 참조하면, 각각의 체결부재(1400)는 관형 절연재(1440), 볼트(1410), 제1 와셔(1421), 제2 와셔(1422), 제1 너트(1431) 및 제2 너트(1432)를 포함할 수 있다. 제1 와셔(1421), 제2 와셔(1422), 제1 너트(1431) 및 제2 너트(1432)는 도 7a를 참조하여 설명한 것들과 실질적으로 동일하므로 이들에 대한 중복된 상세한 설명은 생략한다.
관형 절연재(1440)는 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300)의 적층 스택 내부에 배치될 수 있고, 내부에 상기 볼트(1410)가 삽입될 수 있는 관통홀을 구비하며, 절연성 재질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 관형 절연재(1440)는 절연 세라믹 재료, 글라스(glass) 재료 등으로 형성될 수 있다. 관형 절연재(1440)는 단전지 적층 구조체(1100) 내부에서 연결재(1130)와 볼트(1410) 사이의 절연 파괴를 방지하는 역할을 할 수 있다.
관형 절연재(1440)가 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300)의 적층 스택 외부로 돌출되는 경우, 와셔(1421, 1422)가 열팽창을 통하여 상부 플레이트(1200) 또는 하부 플레이트(1300)를 가압하는 것을 방해할 수 있으므로, 관형 절연재(1440)의 길이는 단전지 적층 구조체(1100)의 높이보다는 크고, 상부 플레이트(1200), 단전지 적층 구조체(1100) 및 하부 플레이트(1300)의 적층 스택 전체의 높이보다는 작거나 같은 것이 바람직하다.
한편, 도 7a 및 도 7b에는 체결부재(1400)가 양쪽 단부에 나사산이 형성된 볼트(1410)를 구비하는 예가 도시되어 있으나, 체결부재(1400)는 일 단부에만 나사산이 형성되고, 타단부에는 머리부가 형성된 볼트(미도시)를 포함할 수 있다. 이 경우, 상부 플레이트(1200) 및 하부 플레이트(1300) 중 일측에만 와셔가 배치될 수 있다.
상기와 같은 본 발명에 따르면, 셀프레임과 연결재 사이에 밀봉 부재와 함께 스페이서 부재를 배치시킴으로써 셀프레임과 연결재 사이의 간격 균일성을 향상시킬 수 있다.
그리고 볼트보다 열팽창 계수가 큰 물질로 형성된 와셔를 이용하여 고체산화물 연료전지 스택을 체결함으로써 고체산화물 연료전지 스택의 밀봉 능력 및 장기적 안정성을 향상시킬 수 있다.
또한, 표면에 절연막이 형성되거나 관형 절연재에 의해 둘러싸인 볼트를 이용하여 고체산화물 연료전지 스택을 체결함으로서 고체산화물 연료전지 스택의 전기적 안정성을 향상시킬 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (9)

  1. 고체산화물 연료전지의 단전지;
    상기 단전지의 가장자리 부분을 지지하는 셀프레임;
    상기 셀프레임의 하부에 배치되고, 상기 단전지와 전기적으로 연결된 연결재;
    상기 셀프레임과 상기 연결재 사이에 배치된 밀봉 부재; 및
    상기 셀프레임과 상기 연결재 사이의 영역 중 상기 밀봉 부재에 의해 밀봉되지 않은 영역에 배치되고, 마이카(Mica) 또는 절연 세라믹으로 형성되며, 상기 셀프레임과 상기 연결재 사이의 간격을 균일하게 유지시키는 스페이서 부재를 포함하는 고체산화물 연료전지 스택.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 셀프레임 및 상기 연결재를 관통하는 체결부재를 더 포함하고,
    상기 스페이서 부재는 상기 체결부재가 삽입되는 체결홀을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 셀프레임 및 상기 연결재는 복수개의 코너를 갖고,
    상기 스페이서 부재는 상기 코너들에 인접하게 각각 배치된 복수개의 코너 스페이서를 포함하며,
    상기 체결부재는 상기 복수개의 코너 스페이서를 각각 관통하는 복수개의 볼트를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 코너 스페이서 각각은 상기 셀프레임의 표면 및 상기 연결재의 표면 중 하나에 형성된 코팅막을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 셀프레임 및 상기 연결재를 관통하는 체결부재를 더 포함하고,
    상기 스페이서 부재는 상기 체결부재에 인접하게 배치된 복수의 스페이서 패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 셀프레임 및 상기 연결재 중 적어도 하나의 표면에는 상기 스페이서 패턴이 삽입되는 삽입홈이 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  7. 상부 플레이트;
    상기 상부 플레이트와 이격된 하부 플레이트;
    상기 상부 플레이트와 상기 하부 플레이트 사이에 배치된 단전지 적층 구조체; 및
    상기 상부 플레이트, 상기 단전지 적층 구조체 및 상기 하부 플레이트를 관통하는 볼트, 상기 볼트의 일 단부에 체결된 너트 및 상기 너트와 상기 상부 플레이트 사이 또는 상기 너트와 상기 하부 플레이트 사이에 배치되고 상기 볼트보다 열팽창 계수가 큰 물질로 형성된 와셔를 구비하는 체결부재를 포함하는 고체산화물 연료전지 스택.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 볼트는 상기 단전지 적층 구조체 내부에 위치하는 부분의 표면에 형성되고, 절연세라믹 또는 글라스(glass) 재료로 형성된 절연막을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
  9. 제7항에 있어서, 상기 체결부재는 상기 상부 플레이트, 상기 단전지 적층 구조체 및 상기 하부 플레이트의 적층 스택 내부에 배치되고, 상기 볼트가 관통하는 관통홀을 구비하며, 절연재료로 형성된 관형 절연재를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지 스택.
PCT/KR2014/002441 2013-06-27 2014-03-24 고체산화물 연료전지 스택 WO2014208869A1 (ko)

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