WO2014103891A1 - 有機ｅｌ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置 - Google Patents

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WO2014103891A1
WO2014103891A1 PCT/JP2013/084147 JP2013084147W WO2014103891A1 WO 2014103891 A1 WO2014103891 A1 WO 2014103891A1 JP 2013084147 W JP2013084147 W JP 2013084147W WO 2014103891 A1 WO2014103891 A1 WO 2014103891A1
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WO
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organic
light
refractive index
layer
diffraction grating
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Application number
PCT/JP2013/084147
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English (en)
French (fr)
Inventor
祥貴 下平
祐介 山▲崎▼
Original Assignee
昭和電工株式会社
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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/80—Constructional details
    • H10K59/875—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K59/879—Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL element, and an image display device and an illumination device including the organic EL element.
  • An organic EL (electroluminescence) element has features such as a wide viewing angle, a high-speed response, a clear self-luminous display, etc., and is also thin and light and has low power consumption. It is expected as a pillar of image display devices.
  • Organic EL elements are classified into a bottom emission type in which light is extracted from the support substrate side and a top emission type in which light is extracted from the opposite side of the support substrate, depending on the direction in which the light generated in the organic light emitting layer is extracted. .
  • a bottom emission type organic EL element In a bottom emission type organic EL element, light incident on the transparent substrate out of the light emitted from the light emitting layer passes through the transparent substrate and is extracted outside the element. Of the light emitted from the light-emitting layer, a small incident angle (incident light and incident light) below the critical angle at the interface between the transparent substrate (for example, glass (refractive index: 1.52)) and air (refractive index: 1.0) The light incident at an angle formed by the normal of the interface is refracted at the interface and extracted outside the device. In this specification, these lights are referred to as external mode lights.
  • the light incident on the interface between the transparent substrate and air at an incident angle larger than the critical angle is totally reflected at the interface and is not taken out of the device, and finally Can be absorbed by the material.
  • this light is referred to as substrate mode light, and the loss due to this is referred to as substrate loss.
  • an anode made of a transparent conductive oxide (for example, indium tin oxide (ITO (refractive index: 1.82)) and a transparent substrate (for example, glass (refractive index: 1.52))
  • a transparent conductive oxide for example, indium tin oxide (ITO (refractive index: 1.82)
  • a transparent substrate for example, glass (refractive index: 1.52)
  • SPP surface plasmon polariton
  • the light extraction efficiency of the organic EL element is generally limited to about 20% (for example, Patent Document 1). That is, about 80% of the light emitted from the light emitting layer is lost, and it is a big problem to reduce these losses and improve the light extraction efficiency.
  • the extraction of the substrate mode light can be dealt with by providing a light diffusion sheet or the like on the transparent substrate (for example, Patent Document 2), but the reduction and extraction of the waveguide mode light and the SPP mode light, particularly the SPP mode light. It can be said that research has just begun on the reduction and removal of odors.
  • Patent Document 3 discloses a configuration in which a high refractive index layer having a higher refractive index than that of an organic light emitting layer or a transparent electrode is inserted in the vicinity of the organic light emitting layer.
  • Patent Document 2 discloses a configuration in which the refractive index of the organic light emitting layer and the transparent electrode is equivalently lowered by dispersing fine particles having a refractive index lower than that of the organic light emitting layer and the transparent electrode in the organic light emitting layer and the transparent electrode. ing.
  • Patent Documents 4 and 5 disclose a configuration in which cavities are provided in an anode layer and a dielectric layer that are sequentially formed on a substrate. Light incident on the side surface of the cavity (interface extending perpendicular to the substrate) is refracted toward the substrate at this interface. The light refracted to the substrate side can reduce the proportion of light that causes total reflection at the interface between the anode and the substrate and the interface between the substrate and air.
  • Patent Document 6 a method of forming a diffraction grating at an interface between a transparent substrate and an electrode has been proposed (for example, Patent Document 6).
  • Patent Document 6 a method of forming a diffraction grating at an interface between a transparent substrate and an electrode.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and provides an organic EL element in which light extraction efficiency is improved by effectively extracting SPP mode light and waveguide mode light, and an image display device and an illumination device including the organic EL element.
  • the purpose is to do.
  • the present inventors first assume a number of light extraction mechanisms in two steps, taking out the SPP mode light as propagating light and then taking the propagating light out of the element instead of being guided mode light.
  • the structures we have intensively studied effective structures that improve the light extraction efficiency.
  • the two-step light extraction mechanism includes an Otto type arrangement structure that generates SPP mode light and extracts the generated SPP mode light as propagating light, and a transmission type diffraction grating that extracts the extracted propagating light to the outside.
  • the “incident angle ⁇ ” is the radiation angle of the propagating light.
  • the organic EL element for example, by providing a high refractive index dielectric and a metal on both sides of the organic layer, and forming an Otto type arrangement in which the organic layer is regarded as the low refractive index layer,
  • the SPP mode light excited on the metal surface by the light emitted from the light emitting layer in the layer is extracted as propagating light re-radiated into the high refractive index dielectric at a predetermined angle via the evanescent wave in the organic layer.
  • an Otto type arrangement structure in the organic EL element it is possible to extract SPP mode light as propagating light re-radiated at a predetermined angle.
  • the light extracted from the SPP is emitted with a predetermined angle corresponding to the intersection of the dispersion curve of the SPP and the dispersion line of the evanescent wave.
  • the diffraction grating can diffract light at a specific angle (diffraction angle) determined by the grating interval. Therefore, by adopting a structure including a diffraction grating on the light extraction side of the organic layer, light incident at a predetermined angle is directed to the substrate side at a predetermined angle. Thereby, the emission angle to the substrate (the angle formed by the light traveling in the substrate and the normal of the substrate surface) can be changed to a small angle. Since the diffracted light enters the interface between the substrate and air with this small angle as the incident angle, the light that can be totally reflected at the interface between the substrate and air can be increased to improve the light extraction efficiency.
  • n sub is the refractive index of the substrate
  • n OLED is the refractive index of the high refractive index layer
  • ⁇ 1 is the real part of the dielectric constant of the second electrode (metal)
  • ⁇ low is the dielectric constant of the organic layer
  • k 0 is the vacuum.
  • ⁇ be the wave number ( ⁇ / c) of light in the medium and the propagation angle of light propagating in the high refractive index layer.
  • the wave number k sp of the SPP mode light is given by the following equation (5) from the equation (2).
  • equation (5) the in-plane components of the wave number vectors match between the SPP mode light and the extracted propagation light. That is, equation (6) needs to hold. From equations (5) and (6), the SPP mode light is extracted as propagating light at an angle ⁇ that satisfies the following equation (7).
  • Equation (9) is obtained from Equation (7) and Equation (8).
  • ⁇ is the emission peak wavelength (2 ⁇ c / ⁇ ) diffracted by the diffraction grating.
  • Equation (10) The condition under which total reflection does not occur at the interface between the substrate and air is to satisfy equation (10). Therefore, by providing a diffraction grating in which the grating interval p of the diffraction grating satisfies the following formula (1), total reflection does not occur at the interface between the substrate and air, and as a result, the light extraction efficiency is improved.
  • ⁇ 1 ⁇ 0 holds in the metal material forming the second electrode, the inside of the root sign of the formula (1) is larger than ⁇ low . Therefore, note that N must be a positive integer for Equation (1) to hold.
  • the above theoretical analysis is a one-dimensional analysis.
  • a one-dimensional diffraction grating structure a diffraction grating structure in which gratings are arranged at regular intervals in a predetermined direction in the element plane
  • this analysis is performed. Based on the diffraction effect is obtained.
  • the one-dimensional diffraction grating structure does not have a grating structure in a direction orthogonal to the one direction, and therefore does not produce a diffraction effect for light in the orthogonal direction (light component).
  • the two-dimensional diffraction grating structure has a grating structure in a direction orthogonal to a predetermined direction in the element plane, and a diffraction effect is added also in that direction.
  • the two-dimensional diffraction grating structure has higher diffraction efficiency than the one-dimensional diffraction grating structure. Therefore, in an organic EL element having a configuration that satisfies the condition of formula (1) in a predetermined cross section, the light extraction efficiency can be improved regardless of whether the configuration is a one-dimensional diffraction grating structure or a two-dimensional diffraction grating structure.
  • Equation (1) does not include the position of the diffraction grating, its refractive index, and the refractive index of the high refractive index layer as parameters.
  • the inventors have conceived by simulation that an Otto type arrangement structure is combined with a transmission type diffraction grating having a grating interval that diffracts in an angular direction that suppresses total reflection at the interface between the substrate and air.
  • the present invention has been completed.
  • the present invention having the outline adopts the following configuration.
  • a first electrode, an organic layer including a light emitting layer made of an organic EL material, and a second electrode made of metal are sequentially provided on the substrate, and light is extracted from the first electrode side to the outside.
  • the organic EL device is configured to include a high refractive index layer having a higher refractive index than the organic layer between the first electrode and the substrate, and between the outer surface of the substrate and the first electrode.
  • a transmission type diffraction grating, and at least a grating interval of the diffraction grating in one direction in the substrate surface satisfies the following expression for a certain integer N;
  • ⁇ 1 is the real part of the dielectric constant of the second electrode
  • ⁇ low is the dielectric constant of the organic layer
  • p is the grating spacing of the diffraction grating
  • ⁇ is the emission peak wavelength.
  • An organic layer configured to sequentially include a first electrode, an organic layer including a light emitting layer made of an organic EL material, and a second electrode made of metal, and to extract light from the first electrode side to the outside.
  • An EL element comprising a high refractive index layer having a refractive index higher than that of the organic layer and a transmission type diffraction grating on a side opposite to the organic layer of the first electrode, and at least one direction in the element plane
  • An organic EL element characterized in that the grating interval of the diffraction grating satisfies the following formula for an integer N:
  • ⁇ 1 is the real part of the dielectric constant of the second electrode
  • ⁇ low is the dielectric constant of the organic layer
  • p is the grating spacing of the diffraction grating
  • ⁇ is the emission peak wavelength.
  • the organic EL element according to (4) wherein the diffraction grating is formed in the high refractive index layer.
  • a layer included in the diffraction grating is provided on the opposite side of the high refractive index layer from the first electrode.
  • An image display device comprising the organic EL element according to any one of (1) to (7).
  • An illumination device comprising the organic EL element according to any one of (1) to (7).
  • an organic EL element in which SPP mode light and waveguide mode light are effectively extracted to improve light extraction efficiency, and an image display device and an illumination device including the organic EL element.
  • FIG. 7 is an intensity distribution diagram obtained by calculating the magnetic field intensity distribution of the radiated light of the laterally propagated light by simulation using the FDTD method for the organic EL element according to the first embodiment having the model structure illustrated in FIG. 6.
  • (A) is a case where the lattice interval is 300 nm
  • (b) is a case where the lattice interval is 500 nm
  • (c) is a case where the lattice interval is 600 nm.
  • the first electrode is an anode and the second electrode is a cathode will be described as an example.
  • Either the top emission type or the bottom emission type may be applied to the organic EL element of the present invention.
  • a bottom emission type configuration will be described as an example.
  • the organic EL device of the present invention may include a layer not described below as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view for explaining an example of the organic EL element according to the first embodiment of the present invention.
  • An organic EL device 10 according to the first embodiment of the present invention includes an anode (first electrode) 2, an organic layer 3 including a light emitting layer made of an organic EL material, and a cathode (first electrode) made of a metal on a substrate 1.
  • the organic EL element 10 is configured to sequentially extract light from the anode 2 side.
  • a high refractive index layer 7 having a refractive index higher than that of the organic layer 3 is provided between the anode 2 and the substrate 1.
  • a transmissive diffraction grating 8 is provided between the outer surface 1A of the substrate 1 and the anode 2, and the grating spacing p of the diffraction grating in at least one direction in the substrate plane (in the element plane) is a certain integer N. Satisfies the following formula:
  • ⁇ 1 is the real part of the dielectric constant of the cathode 4 made of metal
  • ⁇ low is the dielectric constant of the organic layer 3
  • p is the lattice spacing of the diffraction grating 8
  • ⁇ is the emission peak wavelength.
  • the high refractive index layer 7 and the diffraction grating 8 are both provided on the opposite side of the anode 2 from the organic layer 3.
  • the diffraction grating 8 may be arranged at any position between the outer surface 1A of the substrate 1 and the first electrode. However, in the present embodiment, the diffraction grating 8 is formed in the high refractive index layer 7. .
  • the above-described Otto type arrangement (high refractive index dielectric / low refractive index layer (dielectric constant ⁇ 2 ) / metal (dielectric constant real part ⁇ 1 ))
  • the “high refractive index layer” of the present invention corresponds to “high refractive index dielectric”
  • the “organic layer” of the present invention corresponds to “low refractive index layer (dielectric constant ⁇ 2 )”.
  • the “second electrode made of metal” of the present invention corresponds to “metal (real part ⁇ 1 of dielectric constant)”.
  • the configuration shown in FIG. 1 is that of a bottom emission type organic EL element.
  • the substrate 1 is disposed on the side opposite to the organic layer 3 when viewed from the cathode 4.
  • the organic EL element of the present embodiment is a bottom emission type organic EL element that extracts light emitted from the light emitting layer from the substrate side. Therefore, the substrate 1 is a light-transmitting substrate and usually needs to be transparent to visible light.
  • transparent to visible light means that it is only necessary to transmit visible light having a wavelength emitted from the light emitting layer, and does not need to be transparent over the entire visible light region.
  • a smooth substrate having a transmittance in visible light of 400 to 700 nm of 50% or more is preferable. More preferably, the transmittance is 70% or more.
  • a glass plate, a polymer plate, etc. are mentioned.
  • the glass plate material include soda lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz.
  • the material for the polymer plate include polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, and polysulfone.
  • the transmittance is preferably 50% or more, and more preferably 70% or more, with respect to the wavelength (emission peak wavelength) at which light emission has the maximum intensity.
  • an opaque material can be used in addition to the same material as described above.
  • a metal material such as stainless steel, Si, SiC, AlN, GaN, Nonmetallic materials such as GaAs and sapphire, and other substrate materials usually used in top emission type organic EL elements can be used.
  • a material having high thermal conductivity is preferably used for the substrate.
  • the thickness of the substrate 1 depends on the required mechanical strength and is not limited, but is preferably 0.01 mm to 10 mm, more preferably 0.05 mm to 2 mm.
  • the high refractive index layer 7 including the diffraction grating 8 is provided between the substrate 1 and the anode 2.
  • the high refractive index layer 7 is made of a dielectric material having a higher refractive index than the organic layer 3.
  • the high refractive index layer 7 is preferably made of a dielectric material having a refractive index higher than that of the anode 2.
  • the diffraction grating 8 includes a low refractive index region 8 b and a part of the high refractive index layer 7.
  • the low refractive index regions 8b are made of a dielectric material having a refractive index lower than the refractive index of the high refractive index layer 7 disposed in the anode 2 on the substrate 1 side at equal intervals in the substrate plane (element plane) direction. Become.
  • the diffraction grating 8 reduces the proportion of light that causes total reflection by changing the traveling direction of incident light closer to the normal direction of the substrate surface, and improves light extraction efficiency.
  • the material of the high refractive index layer 7 is not limited as long as it is a material having a refractive index higher than that of the organic layer 3.
  • the refractive index of the organic layer 3 is 1.7, for example, SOG (typical refractive index: 2.0), silicon oxide, zinc oxide (ZnO) (typical refractive index: 2.02).
  • Oxides such as aluminum nitride (AlN), oxynitrides such as aluminum oxynitride (AlON) and silicon oxynitride, polyethylene naphthalate (PEN (typical refraction)
  • PEN polyethylene naphthalate
  • a polymer compound resin such as a ratio: 1.77)
  • a melamine resin can be used.
  • the high refractive index layer 7 is preferably made of a material having a refractive index larger by 0.2 or more than the organic layer 3 in order to improve the extraction efficiency of SPP mode light.
  • the thickness of the high refractive index layer 7 is not limited, but is, for example, 10 nm to 50 ⁇ m, and preferably 50 nm to 10 ⁇ m. If the thickness of the high refractive index layer 7 is less than 10 nm, the volume of the diffraction grating 8 with respect to the organic layer becomes small, and waveguide mode light is hardly generated. If the thickness of the high refractive index layer 7 is greater than 50 ⁇ m, it is difficult to maintain the flatness of the organic layer 3.
  • the material of the low refractive index region 8b of the diffraction grating 8 may be any material having a refractive index lower than that of the high refractive index layer 7, and is not limited.
  • SOG typically refractive index: 1.48
  • silica typically refractive index: 1.405
  • PMMA polymethyl methacrylate resin
  • An organic fluoride compound such as polytetrafluoroethylene (PTFE (typical refractive index: 1.35)
  • PTFE typically refractive index: 1.35
  • various low-melting glasses a porous material, and the like can be used.
  • the anode 2 is an electrode for applying a voltage to the cathode 4 and injecting holes from the anode 2 into the light emitting layer. It is preferable to use a material made of a metal, an alloy, a conductive compound, or a mixture thereof having a large work function, so that the difference from the HOMO (High Occupied Molecular Orbital) level of the organic layer in contact with the anode 2 is not excessive. It is preferable to use a work function of 4 eV or more and 6 eV or less.
  • the anode 2 corresponds to the low refractive index layer together with the organic layer 3 in the Otto type arrangement structure common to the organic EL element of the present invention.
  • the anode 2 is preferably made of a translucent conductive material having a refractive index lower than that of the high refractive index layer 7.
  • the material of the anode 2 is not particularly limited as long as it is a translucent and conductive material.
  • conductive high conductivity doped with transparent inorganic oxides such as indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), tin oxide, zinc oxide, conductive polymers such as PEDOT: PSS, polyaniline, and arbitrary acceptors. Examples thereof include transparent carbon materials such as molecules, carbon nanotubes, and graphene.
  • the anode 2 can be formed on the substrate 1 by, for example, sputtering, vacuum deposition, coating, or the like.
  • the thickness of the anode 2 is not limited, but is, for example, 10 to 2000 nm, and preferably 50 to 1000 nm.
  • the thickness of the anode 2 is less than 10 nm, the waveguide mode light is hardly scattered. If the thickness of the anode 2 is greater than 2000 nm, the flatness of the organic layer 3 cannot be maintained, and the transmittance of the anode 2 decreases.
  • the organic layer 3 is disposed between the anode 2 and the cathode 4.
  • a material of the organic layer 3 including the light emitting layer any material known as a material for an organic EL element can be used.
  • the organic layer 3 may include a hole injection layer, a hole transport layer, an electron injection layer, an electron transport layer, and the like in addition to a light emitting layer made of an organic EL material.
  • the hole injection layer is a layer that assists hole injection from the anode 2 to the organic layer 3, and its ionization energy is usually as low as 5.5 eV or less.
  • Such a hole injection layer is preferably a material that injects holes into the organic layer 3 with lower electric field strength.
  • the material for forming the hole injection layer is not particularly limited as long as it can perform the above function, and any material can be selected and used from known materials.
  • the hole transport layer is a layer that transports holes to the light emitting region and has a high hole mobility. The material for forming the hole transport layer is not particularly limited as long as it can perform the above functions, and any material can be selected and used from known materials.
  • the electron injection layer is a layer that assists electron injection from the cathode 4 to the organic layer 3.
  • Such an electron injection layer is preferably a material that injects electrons into the organic layer 3 with lower electric field strength.
  • the material for forming the electron injection layer is not particularly limited as long as it can perform the above function, and any material can be selected and used from known materials.
  • the electron transport layer is a layer that transports electrons to the light emitting region and has a high electron mobility.
  • the material for forming the electron transport layer is not particularly limited as long as it can perform the above functions, and any material can be selected and used from known materials.
  • the cathode 4 is provided on the opposite side of the organic layer 3 from the anode 2. Any material can be used for the cathode 4 as long as it is usually used as a metal electrode of an organic EL element. In particular, a material having a negative real part of the complex dielectric constant and a large absolute value of the real part is preferable. Examples of such materials include simple substances such as Au, Ag, Cu, Zn, Al, and Mg, alloys of Au and Ag, alloys of Ag and Cu, and alloys such as brass.
  • the cathode 4 may have a laminated structure of two or more layers. The thickness of the cathode 4 is not limited, but is, for example, 20 to 2000 nm, and preferably 50 to 500 nm.
  • the thickness of the cathode 4 is thinner than 20 nm, the reflectance is lowered and the front luminance is lowered.
  • the thickness of the cathode 4 is greater than 2000 nm, damage due to heat and radiation during film formation and mechanical damage due to film stress accumulate in the electrode and the organic layer.
  • the first electrode may be a cathode and the second electrode may be an anode.
  • the material for the first electrode and the second electrode any of those listed as materials for the anode and the cathode in this embodiment can be used.
  • the light (arrow A 1) traveling toward the cathode 4 excites the SPP (arrow A 2) on the surface 4 A of the cathode 4.
  • the excited SPP mode light is re-emitted into the high refractive index layer 7 at a predetermined angle by the emission mechanism of the SPP mode light in the Otto type arrangement structure described above.
  • the re-emitted light enters the diffraction grating 8 through the high refractive index layer 7.
  • the light incident on the diffraction grating 8 is directed toward the normal direction with respect to the outer surface 1A by the diffraction grating 8 and extracted to the substrate 1.
  • the re-radiated light (arrow B) is changed by the diffraction grating 8 to an angle at which the incident angle to the interface between the substrate 1 and the air (that is, the outer surface of the substrate 1) is small (arrow B1).
  • the critical angle at the interface between the substrate for example, glass
  • the diffraction grating 8 changes the incident angle at the interface between the substrate 1 and air to a small angle. . Therefore, the light that can avoid total reflection at the interface between the substrate 1 and air is increased, and the light extraction efficiency is improved.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view for explaining an example of the organic EL element according to the second embodiment of the present invention.
  • An organic EL element 20 according to the second embodiment of the present invention includes an anode (first electrode) 12, an organic layer 13 including a light emitting layer made of an organic EL material, and a metal cathode (first electrode).
  • the organic EL element 20 is configured to extract light from the anode 12 side to the outside.
  • a high refractive index layer 17 having a refractive index higher than that of the organic layer 13 is provided between the anode 12 and the substrate 11.
  • a transmissive diffraction grating 18 is provided between the high refractive index layer 17 and the substrate 11, and the grating spacing p of the diffraction grating in at least one direction in the substrate plane (in the element plane) is an integer N.
  • ⁇ 1 is the real part of the dielectric constant of the cathode 14 made of metal
  • ⁇ low is the dielectric constant of the organic layer 13
  • p is the lattice spacing of the diffraction grating 18
  • ⁇ is the emission peak wavelength.
  • a layer including the diffraction grating 18 may be provided between the high refractive index layer 17 and the substrate 11.
  • the high refractive index layer 17 and the diffraction grating 18 (or the layer including the diffraction grating 18) are both provided on the opposite side of the anode 12 from the organic layer 13.
  • the diffraction grating 18 has a configuration in which high-refractive regions 18 a and low-refractive regions 18 b having different refractive indexes are regularly arranged alternately in the in-plane direction of the substrate 11.
  • the refractive indexes of these regions only need to be different from each other, and it does not matter whether the refractive index of the high refractive index layer 17 or the substrate 11 is large or small.
  • the thickness of the diffraction grating 18 can be the same as that of the first embodiment.
  • the organic EL element 20 is a bottom emission type organic EL element similarly to the organic EL element 10 of the first embodiment, but may be a top emission type.
  • the material and thickness of the substrate 11 the same materials as those in the first embodiment can be used.
  • the material of the light emitting layer any material known as a material for an organic EL element can be used as in the first embodiment.
  • the organic layer 13 may include a hole injection layer, a hole transport layer, an electron injection layer, an electron transport layer, and the like in addition to a light emitting layer made of an organic EL material.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating an example of an image display device including the organic EL element 10 described above.
  • the image display device 100 shown in FIG. 3 is a so-called passive matrix type image display device.
  • the anode wiring 104, the anode auxiliary wiring 106, the cathode wiring 108, the insulating film 110, and the cathode partition 112 are used.
  • a sealing plate 116, and a sealing material 118 are used.
  • a plurality of anode wirings 104 are formed on the substrate 1 of the organic EL element 10.
  • the anode wirings 104 are arranged in parallel at a constant interval.
  • the anode wiring 104 is made of a transparent conductive film, and for example, ITO can be used.
  • the thickness of the anode wiring 104 can be set to 100 nm to 150 nm, for example.
  • An anode auxiliary wiring 106 is formed on the end of each anode wiring 104.
  • the anode auxiliary wiring 106 is electrically connected to the anode wiring 104.
  • the anode auxiliary wiring 106 functions as a terminal for connecting to the external wiring on the end portion side of the substrate 1, and the drive circuit (not shown) provided outside via the anode auxiliary wiring 106.
  • a current can be supplied to the anode wiring 104.
  • the anode auxiliary wiring 106 is made of a metal film having a thickness of 500 nm to 600 nm, for example.
  • a plurality of cathode wirings 108 are provided on the organic EL element 10.
  • the plurality of cathode wirings 108 are arranged so as to be parallel to each other and orthogonal to the anode wiring 104.
  • Al or an Al alloy can be used for the cathode wiring 108.
  • the thickness of the cathode wiring 108 is, for example, 100 nm to 150 nm.
  • a cathode auxiliary wiring (not shown) is provided at the end of the cathode wiring 108, similarly to the anode auxiliary wiring 106 for the anode wiring 104, and is electrically connected to the cathode wiring 108. Therefore, a current can flow between the cathode wiring 108 and the cathode auxiliary wiring.
  • an insulating film 110 is formed on the substrate 1 so as to cover the anode wiring 104.
  • a rectangular opening 120 is provided in the insulating film 110 so as to expose a part of the anode wiring 104.
  • the plurality of openings 120 are arranged in a matrix on the anode wiring 104.
  • the organic EL element 10 is provided between the anode wiring 104 and the cathode wiring 108. That is, each opening 120 becomes a pixel. Accordingly, a display area is formed corresponding to the opening 120.
  • the film thickness of the insulating film 110 can be, for example, 200 nm to 1000 nm, and the size of the opening 120 can be, for example, 100 ⁇ m ⁇ 100 ⁇ m.
  • the organic EL element 10 is located between the anode wiring 104 and the cathode wiring 108 in the opening 120. In this case, the anode 2 of the organic EL element 10 is in contact with the anode wiring 104 and the cathode 4 is in contact with the cathode wiring 108.
  • the thickness of the organic EL element 10 can be set to, for example, 150 nm to 200 nm.
  • a plurality of cathode partition walls 112 are formed on the insulating film 110 along a direction perpendicular to the anode wiring 104.
  • the cathode partition 112 plays a role for spatially separating the plurality of cathode wirings 108 so that the wirings of the cathode wirings 108 do not conduct with each other. Accordingly, the cathode wiring 108 is disposed between the adjacent cathode partition walls 112.
  • the size of the cathode partition 112 for example, the one having a height of 2 ⁇ m to 3 ⁇ m and a width of 10 ⁇ m can be used.
  • the substrate 1 is bonded through a sealing plate 116 and a sealing material 118. Thereby, the space in which the organic EL element 10 is provided can be sealed, and the organic EL element 10 can be prevented from being deteriorated by moisture in the air.
  • a sealing plate 116 for example, a glass substrate having a thickness of 0.7 mm to 1.1 mm can be used.
  • a current can be supplied to the organic EL element 10 via the anode auxiliary wiring 106 and the cathode auxiliary wiring (not shown) by a driving device (not shown) to cause the light emitting layer to emit light. Then, light can be emitted from the substrate 1 through the substrate 1.
  • An image can be displayed on the image display device 100 by controlling the light emission and non-light emission of the organic EL element 10 corresponding to the above-described pixel by the control device.
  • FIG. 4 is a diagram illustrating an example of an illumination device including the organic EL element 10 described above.
  • the lighting apparatus 200 shown in FIG. 4 includes the organic EL element 10 described above, and a terminal 202 that is installed adjacent to the substrate 1 (see FIG. 1) of the organic EL element 10 and connected to the anode 2 (see FIG. 1).
  • the terminal 203 is connected to the cathode 4 (see FIG. 1), and the lighting circuit 201 is connected to the terminal 202 and the terminal 203 to drive the organic EL element 10.
  • the lighting circuit 201 has a DC power source (not shown) and a control circuit (not shown) inside, and supplies a current between the anode 2 and the cathode 4 of the organic EL element 10 through the terminal 202 and the terminal 203. Then, the organic EL element 10 is driven, the light emitting layer emits light, the light is emitted through the substrate 1, and used as illumination light.
  • the light emitting layer may be made of a light emitting material that emits white light, and each of the organic EL elements 10 using light emitting materials that emit green light (G), blue light (B), and red light (R). A plurality of them may be provided so that the combined light is white.
  • a low refractive index layer region 8 b constituting the diffraction grating 8 is formed on the substrate 1.
  • the method for forming the low refractive index region 8b is not limited, and for example, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, or the like can be used.
  • a diffraction grating pattern having a predetermined grating interval is formed in the low refraction region 8b.
  • the diffraction grating pattern is formed by removing a part of the corresponding low refraction region 8 b and exposing a part of the surface of the substrate 1.
  • a high refractive index dielectric material is formed on the low refractive index region 8 b and the exposed portion of the substrate 1 to form the high refractive index region and the high refractive index layer 7 of the diffraction grating 8.
  • the same method as the film formation of the low refractive index region 8b can be used.
  • the anode 2 is formed on the high refractive index layer 7.
  • the same method as the film formation of the low refractive index region 8b can be used for the film formation of the anode 2.
  • the surface treatment includes high-frequency plasma treatment, sputtering treatment, corona treatment, UV ozone irradiation treatment, ultraviolet irradiation treatment, oxygen plasma treatment, and the like.
  • anode buffer layer (not shown) instead of or in addition to the surface treatment of the surface treatment of the anode 2.
  • anode buffer layer is applied by a wet process, spin coating, casting, micro gravure coating, gravure coating, bar coating, roll coating, wire bar coating, dip coating
  • the film can be formed using a coating method such as a spray method, a spray coating method, a screen printing method, a flexographic printing method, an offset printing method, or an inkjet printing method.
  • the organic layer 3 is formed on the anode 2.
  • a polishing process, an etching process, or the like for flattening may be appropriately performed.
  • a conventionally known method can be used to form the organic layer 3, and for example, a method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, or an LB method can be used.
  • the cathode 4 is formed on the organic layer 3.
  • the cathode 3 can be formed by the same method as the formation of the low refractive region 8b.
  • a resistance heating vapor deposition method for example, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, or the like can be used.
  • the organic EL element 10 can be manufactured by the above process. After these series of steps, it is preferable to use the organic EL element 10 stably for a long period of time and to attach a protective layer and a protective cover (not shown) for protecting the organic EL element 10 from the outside.
  • a protective layer polymer compounds, metal oxides, metal fluorides, metal borides, silicon compounds such as silicon nitride and silicon oxide, and the like can be used. And these laminated bodies can also be used.
  • As the protective cover a glass plate, a plastic plate whose surface is subjected to low water permeability treatment, a metal, or the like can be used.
  • the protective cover is preferably bonded to the substrate 1 with a thermosetting resin, a photocurable resin, frit glass or the like and sealed.
  • a spacer between the substrate 1 and the protective cover because a predetermined space can be maintained and the organic EL element 10 can be prevented from being damaged.
  • an inert gas such as nitrogen, argon or helium is sealed in this space, it becomes easy to prevent the cathode 4 from being oxidized.
  • heat conduction is high, and thus heat generated from the organic EL element 10 when voltage is applied can be effectively transmitted to the protective cover, which is preferable.
  • a desiccant such as barium oxide in this space, it becomes easy to suppress the moisture adsorbed in the series of manufacturing steps from damaging the organic EL element 10.
  • the radiant intensity of light into the substrate with respect to the total radiant intensity (hereinafter referred to as FDTD: Finite Difference Time Domain Method) (hereinafter referred to as FDTD: Finite Difference Time Domain Method) (Referred to as light extraction efficiency) was calculated by computer simulation.
  • the FDTD method is an analysis method for tracking the time change of the electromagnetic field at each point in space by differentiating Maxwell's equation describing the time change of the electromagnetic field spatially and temporally. More specifically, a calculation method is adopted in which the light emission in the light emitting layer is regarded as radiation from a minute dipole and the time change of the radiation (electromagnetic field) is tracked.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a model structure of the organic EL element of the first embodiment used in the simulation.
  • the substrate 1 is made of glass, and a refractive index of 1.52 is used.
  • the refractive index of the high refractive index layer 7 was 2.00.
  • the low refractive index region 8b of the diffraction grating 8 is made of SOG, and the refractive index is 1.25.
  • the refractive index is 1.82 + 0.009i at a wavelength of 550 nm, and other wavelengths are extrapolated by the Lorentz model.
  • the cathode 4 is made of Al, and the refractive index is 0.649 + 4.32i at a wavelength of 550 nm, and the other wavelengths are extrapolated by the Drude model. Thereafter, unless otherwise noted, the above values are used for the refractive indices of glass, organic layer, ITO, and Al, respectively.
  • the layer thicknesses of the low refractive index region 8b, the high refractive index layer 7, the anode 2, the organic layer 3, and the cathode 4 are 150 nm and 750 nm (including the 150 nm portion of the thickness of the low refractive index region 8b), 150 nm, 100 nm, respectively. 100 nm.
  • the calculation was performed for the case where the pitch between the adjacent low refractive index layers 8b (grating interval p of the diffraction grating) was 300 nm, 500 nm, and 600 nm.
  • the separation distances of the low refractive index regions 8b in the respective pitches were 150 nm, 250 nm, and 300 nm, respectively.
  • the light extraction efficiency was calculated for two conditions when the light emitting point in the light emitting layer was “in light emission” and “out light emission” shown in FIG.
  • In light emission is a case where the position of the light emission point overlaps the low refractive index region 8b in plan view.
  • Out light emission is a case where the position of the light emission point overlaps the high refractive index region of the diffraction grating 8 in plan view.
  • FIG. 7 shows a calculation result of the light extraction efficiency of propagating light in the case of “in light emission”.
  • FIGS. 7A and 7B respectively show the light extraction efficiency of light emitted from a horizontal dipole (light propagating mainly in the vertical direction with respect to the element surface (called vertical propagation light)), and the vertical dipole.
  • the light extraction efficiency of the light emitted from the light (light propagating mainly in the direction parallel to the element surface (referred to as horizontal propagation light)).
  • the high refractive index layer 7 includes a diffraction grating 8 (low refractive index) for comparison.
  • anode made of ITO, an organic layer, and Al are sequentially formed on the glass of the substrate 1.
  • the calculation results are also shown in the case of an organic EL element having a cathode 4 stacked thereon (hereinafter, “standard” in the legends of FIGS. 7A and 7B).
  • the improvement of the light extraction efficiency in this embodiment compared to the “no diffraction grating” configuration is considered to be due to the refraction effect of the diffraction grating.
  • the effect of the present invention can be obtained by combining the Otto type arrangement structure and the diffraction grating.
  • FIG. 8 shows the calculation result of the light extraction efficiency of propagating light in the case of “out emission”.
  • 8A and 8B show the light extraction efficiency of the vertical propagation light and the light extraction efficiency of the horizontal propagation light, respectively. Similar to FIGS. 7A and 7B, FIGS. 8A and 8B also show the case where the pitch of the adjacent low-refractive index regions 8b is 300 nm, 500 nm, and 600 nm. The calculated results are also shown for the “no diffraction grating” configuration and the “standard” configuration.
  • the “out light emission” has a higher light extraction efficiency than the “no diffraction grating” configuration and the “standard” configuration in the entire wavelength range, regardless of the pitch of the horizontal propagation light.
  • FIG. 9 is an intensity distribution diagram obtained by calculating the magnetic field intensity distribution of the radiated light of the horizontal propagation light by simulation using the FDTD method with respect to the organic EL element of the first embodiment having the model structure shown in FIG.
  • (A) is a case where the lattice interval is 300 nm
  • (b) is a case where the lattice interval is 500 nm
  • (c) is a case where the lattice interval is 600 nm.
  • the arrow indicates the diffraction direction, and it clearly shows that the diffraction direction changes depending on the lattice spacing.

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Abstract

この有機ＥＬ素子（１０）は、基板（１）上に、第１電極（２）と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層（３）と、金属からなる第２電極（４）とを順に具備し、第１電極（２）側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子（１０）であって、第１電極（２）と基板（１）との間に、有機層（３）よりも屈折率が高い高屈折率層（７）を備え、基板（１）の外表面（１Ａ）から第１電極（２）の間に透過型の回折格子（８）を備え、少なくとも基板面内の一方向におけるその回折格子の格子間隔ｐはある整数Ｎに対し以下の式を満たす。ここで、ε１は第２電極（４）の誘電率の実部、εｌｏｗは有機層（３）の誘電率、λは発光ピーク波長である。

Description

有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置
　本発明は、有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置に関するものである。本願は、２０１２年１２月２８日に、日本に出願された特願２０１２－２８９０２０に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子は、広視野角、高速応答、鮮明な自発光表示等の特徴を有し、また、薄型軽量で低消費電力であること等の理由から、次世代の照明装置や画像表示装置等の柱として期待されている。
　有機ＥＬ素子は、有機発光層で発生した光が取り出される向きに応じて、支持基板側から光が取り出されるボトムエミッション型と、支持基板の反対側から光が取り出されるトップエミッション型とに分けられる。
　ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子において、発光層で発光した光のうち、透明基板に垂直に入射した光は透明基板を透過して素子の外部に取り出される。発光層で発光した光のうち、透明基板（例えば、ガラス（屈折率：１．５２））と空気（屈折率：１．０）との界面に臨界角以下の小さい入射角（入射光線と入射する界面の法線がなす角度）で入射した光は、その界面で屈折して素子の外部に取り出される。本明細書では、これらの光を外部モード（Ｅｘｔｅｒｎａｌ　Ｍｏｄｅ）光という。
　これに対して、発光層で発光した光のうち、透明基板と空気との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光はその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を基板モード（Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ　Ｍｏｄｅ）光といい、これによる損失を基板損失という。
　発光層で発光した光のうち、透明導電性酸化物からなる陽極（例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ（屈折率：１．８２））と透明基板（例えば、ガラス（屈折率：１．５２））との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光もその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を導波モード（Ｗａｖｅｇｕｉｄｅ　Ｍｏｄｅ）光といい、これによる損失を導波損失という。
　発光層で発光した光のうち、金属陰極等の金属表面に入射して金属陰極の自由電子振動と結合し、表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ；Ｓｕｒｆａｃｅ　Ｐｌａｓｍｏｎ　Ｐｏｌａｒｉｔｏｎ）として金属陰極の表面に捕捉された光も素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光をＳＰＰモード（ＳＰＰ　Ｍｏｄｅ）光といい、これによる損失をプラズモン損失という。
　有機ＥＬ素子の光取り出し効率（発光層で発光した光に対して素子の外部に取り出される光の割合）は一般に２０％程度に留まっている（例えば、特許文献１）。すなわち、発光層で発光した光のうち、約８０％が損失となっており、これらの損失を低減して光の取り出し効率を向上させることが大きな課題となっている。
　ここで、基板モード光の取り出しについては透明基板上に光拡散シートなどを設けることで対処できる（例えば、特許文献２）が、導波モード光及びＳＰＰモード光の低減や取り出し、特にＳＰＰモード光の低減や取り出しについては研究が緒に就いたばかりといえる。
　導波モード光は、光が高屈折率材料から低屈折率材料に入射する際に全反射が起きることにより生じるので、導波モード光を低減するには全反射を起きにくくする、あるいは、全反射を生じる光の割合を低減することによって導波モード光を低減する方策が知られている。
　特許文献３には、有機発光層の近傍に有機発光層や透明電極よりも屈折率の高い高屈折率層を挿入する構成が開示されている。特許文献２には、有機発光層及び透明電極に有機発光層及び透明電極よりも低屈折率の微粒子を分散させることで、等価的に有機発光層及び透明電極の屈折率を下げる構成が開示されている。
　特許文献４及び特許文献５には、基板上に順に形成された陽極層及び誘電体層にキャビティを有する構成が開示されている。
このキャビティの側面（基板に対して垂直に延びる界面）に入射する光は、この界面において基板側に屈折する。基板側に屈折した光は、陽極と基板の界面、及び基板と空気の界面で全反射を生じる光の割合を低減することができる。
　一方、光の取り出し効率を向上させる方法として、透明基板と電極との界面などに回折格子を形成する方法が提案されている（例えば、特許文献６）。
有機ＥＬ素子に限らず一般的に、金属表面のＳＰＰモードを外部放射モードと結合させて金属表面から有機層中へ伝播光として取り出す方法として、金属表面近傍に低屈折率層および高屈折率誘電体を順に配置し、Ｏｔｔｏ型配置（非特許文献１）とする方法が知られている。
特開２００８－２１０７１７号公報 特開２０１１－２４３６２５号公報 特開２０１１－２３３２８８号公報 特表２００３－５２２３７１号公報 特開２０１１－８２１９２号公報 特開平１１－２８３７５１号公報
A. Otto, Z. Physik 216, 398 (1968)
　しかしながら、ＳＰＰモード光を伝播光として取り出しても、その光が導波モード光となって素子の外部に取り出すことができなければ、光取り出し効率を向上させることができない。
　一方、導波モード光の取り出し効率を向上させる構成を備えていても、ＳＰＰモード光を伝播光として取り出す構成を備えていなければ、大きな光取り出し効率の向上を期待することはできない。
　本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、ＳＰＰモード光及び導波モード光を効果的に取り出して光取り出し効率が向上した有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供することを目的とする。
　本発明者らは、まず、ＳＰＰモード光を伝播光として取り出し、その次に、その伝播光を導波モード光とせずに素子の外部に取り出すという２ステップの光取り出し機構を想定して多数の構造の中から、光取り出し効率を向上させる有効な構造を鋭意検討した。
　２ステップの光取り出し機構は、SPPモード光を生成し、生成されたSPPモード光を伝播光として取り出すＯｔｔｏ型配置構造と、その取り出した伝播光を外部に取り出す透過型の回折格子とからなる。
　本発明の構成の概要を説明する。
　まず、Ｏｔｔｏ型配置構造について以下に説明する。
　平坦な金属表面に生成されるＳＰＰの角振動数をω、波数ベクトルをｋｓｐとすると、この分散関係は、金属の誘電率の実部ε１と、金属表面に接触する誘電体の誘電率ε２によって決まり、次式（２）によって与えられる（ｃは真空中の光の速さ）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
 　これに対して、誘電率ε２の誘電体中を伝播する通常の伝播光の分散関係（角振動数ω、波数ベクトルの大きさｋ）は、次式（３）によって与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
 　通常の有機ＥＬ素子の電極に用いられる金属においては、可視光域においてε１＜０であるので、ｋ＜ｋＳＰとなり、ＳＰＰの分散曲線は通常の伝播光の分散直線と交差しない。そのため、金属表面に接した誘電体中を伝播する伝播光では平坦な金属表面にＳＰＰを励起することはできず、また、平坦な金属表面に存在するＳＰＰから直接伝播光を取り出すことはできない。
　これに対して、Ｏｔｔｏ型配置（高屈折率誘電体（誘電率ε０）、低屈折率層（誘電率ε２）、金属（誘電率の実部ε１））において、高屈折率誘電体と低屈折率層との界面の全反射により低屈折率層中に発生させたエバネッセント波の分散直線は、次式（４）によって与えられる。ここで、θは高屈折率誘電体から低屈折率層への入射光の入射角、である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
 　従って、入射角θを変えることにより、ＳＰＰの分散曲線とエバネッセント波の分散直線に交点（ω＝ωｓｐ、ｋ＝ｋｓｐ）を持たせることが可能となる。すなわち、エバネッセント波を用いれば、平坦な金属表面にＳＰＰを励起することができる。そして、逆の過程として平坦な金属表面に存在するＳＰＰを伝播光として高屈折率誘電体中へ取り出すことが可能となる。ここで、ＳＰＰを取り出す場合、「入射角θ」は伝播光の放射角度ということになる。
　言い換えると、Ｏｔｔｏ型配置（高屈折率誘電体／低屈折率層／金属の積層構造）を用いると、高屈折率誘電体中を所定の角度で伝播する光だけが、ＳＰＰとエバネッセント波とが共鳴することによりエネルギーをやり取りできる状態となることを意味している。そして、ＳＰＰ（ＳＰＰモード光）を、エバネッセント波を介して所定の角度で放射される伝播光として取り出すことが可能となる。
　従って、有機ＥＬ素子において、例えば、有機層の両方の面側にそれぞれ、高屈折率誘電体と金属を設け、有機層を上記低屈折率層とみなしたＯｔｔｏ型配置を形成することで、有機層中の発光層で発光した光によって金属表面に励起されたＳＰＰモード光は、有機層中のエバネッセント波を介して所定の角度で高屈折率誘電体中に再放射される伝播光として取り出すことが可能となる。すなわち、有機ＥＬ素子において、Ｏｔｔｏ型配置構造を導入することにより、ＳＰＰモード光を所定の角度で再放射される伝播光として取り出すことが可能となる。
このようにＳＰＰから取り出される光は上記の通り、ＳＰＰの分散曲線とエバネッセント波の分散直線との交点に対応する所定の角度を有して放射されるものである。
　次に、透過型の回折格子（以下、単に「回折格子」という）について以下に説明する。
　回折格子は、格子間隔で決まる特定の角度（回折角度）に光を回折させることができる。そのため、有機層の光取り出し側に回折格子を備えた構造とすることにより、所定の角度で入射した光を所定の角度で基板側に指向させる。これにより基板への出射角（基板中を進行する光が基板面の法線となす角度）を小さい角度に変えることができる。そしてこの小さい角度を入射角として回折光が基板と空気の界面に入射するので、基板と空気との界面での全反射が避けられる光を増大させて光取り出し効率を向上させることができる。
　SPPモード光を伝播光として取り出すＯｔｔｏ型配置構造と、そのSPPモード光から取り出された光を外部に取り出す透過型の回折格子とを備えた本発明の有機ＥＬ素子において光取り出し効率が向上する原理を、図５を用いてより具体的に説明する。
　まず、Ｏｔｔｏ型配置構造によりSPPモード光を伝播光として取り出す原理について説明する。
　以降、ｎｓｕｂは基板の屈折率、ｎＯＬＥＤは高屈折率層の屈折率、ε1は第２電極（金属）の誘電率の実部、εｌｏｗは有機層の誘電率、ｋ０は真空中の光の波数（ω／ｃ）、高屈折率層中を伝播する光の伝播角をθとする。
　SPPモード光の波数ｋｓｐは式（２）から、以下の式（５）によって与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
 　SPPモード光とそれが再放射され、伝播角θの伝播光として取り出されるためには、SPPモード光とその取り出される伝播光とで波数ベクトルの面内成分が一致する。すなわち、式（６）が成立する必要がある。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
 　式（５）及び式（６）から、SPPモード光は以下の式（７）を満たす角度θで伝播光として取り出される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
　次に、回折格子によって、そのSPPモード光から取り出された光を外部に取り出す原理について説明する。
　所定の角度θで取り出された光が格子間隔（ピッチ）ｐを有する透過型の回折格子によって回折されるとする。基板面に対して所定の角度θｓｕｂで基板側に回折する条件は、回折格子に入射する入射光の面内波数と回折光の面内波数との差が2π／ｐの整数倍であることであり、以下の式（８）で表される。ここで、Ｎはある整数（N＝０、±１、・・・）である。
　回折格子を備える位置は本発明の具体的な構成に依存する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
 　式（７）及び式（８）から、式（９）が得られる。ここで、λは、回折格子で回折される発光ピーク波長（２πｃ／ω）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
 　基板と空気の界面で全反射が起きない条件は、式（１０）を満たすことである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
 　従って、回折格子の格子間隔ｐが以下の式（１）を満たすような回折格子を設けることにより、基板と空気の界面で全反射を生じさせず、その結果、光取り出し効率は向上する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
 ここで、第２電極をなす金属材料においてε１＜０が成り立つので、式（１）の根号内はεｌｏｗより大きい。したがって、式（１）が成り立つためにはＮは正の整数である必要があることに注意する。
　以上の理論的な解析は１次元的な解析であり、１次元回折格子構造（素子面内の所定の一方向に規則的な間隔で格子が配置される回折格子構造）については、この解析に基づく回折効果が得られる。１次元回折格子構造では、その一方向に直交する方向については格子構造を有さないため、その直交方向の光（光の成分）に対しては回折効果を生じない。これに対して、２次元回折格子構造では素子面内で所定の一方向に直交する方向に対しても格子構造を有し、その方向についても回折効果が追加されることになる。よって、２次元回折格子構造では１次元回折格子構造よりも回折効率が高いものとなる。
　従って、所定の断面において、式（１）の条件を満たす構成を備えた有機EL素子では、その構成が１次元回折格子構造でも２次元回折格子構造でも、光取り出し効率の向上が得られる。
　上記の式（１）を満たすように、発光ピーク波長に応じて、第２電極（金属）の誘電率の実部、有機層の誘電率、回折格子の格子間隔（ピッチ）を選択することにより、基板と空気の界面での全反射を抑制して、光取り出し効率を向上させることができる。式（１）は、回折格子の位置やその屈折率、及び、高屈折率層の屈折率をパラメータとして含まない。
　本発明者らは、シミュレーションにより、Ｏｔｔｏ型配置構造と、基板と空気との界面で全反射を抑制する角度方向に回折させるような格子間隔を有する透過型の回折格子とを組み合わせることに想到し、本発明を完成させた。
　上記課題を解決するため、概要を説明した本発明は以下の構成を採用する。
（１）基板上に、第１電極と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層と、金属からなる第２電極とを順に具備し、前記第１電極側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子であって、前記第１電極と前記基板との間に、前記有機層よりも屈折率が高い高屈折率層を備え、前記基板の外表面から前記第１電極の間に透過型の回折格子を備え、少なくとも前記基板面内の一方向における前記回折格子の格子間隔は、ある整数Ｎに対して以下の式を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子；
　ここで、ε1は前記第２電極の誘電率の実部、εｌｏｗは前記有機層の誘電率、ｐは前記回折格子の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
（２）前記回折格子が前記高屈折率層に形成されてなることを特徴とする（１）に記載の有機ＥＬ素子。
（３）前記回折格子を含む層を前記高屈折率層と前記基板との間に備えることを特徴とする（１）に記載の有機ＥＬ素子。
（４）第１電極と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層と、金属からなる第２電極とを順に具備し、前記第１電極側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子であって、前記第１電極の前記有機層とは反対側に、前記有機層よりも屈折率が高い高屈折率層と、透過型の回折格子を備え、少なくとも素子面内の一方向における前記回折格子の格子間隔は、ある整数Ｎに対し以下の式を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子；
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000014
 　ここで、ε１は前記第２電極の誘電率の実部、εｌｏｗは前記有機層の誘電率、ｐは前記回折格子の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
（５）前記回折格子が、前記高屈折率層に形成されてなることを特徴とする（４）に記載の有機ＥＬ素子。
（６）前記回折格子に含む層を前記高屈折率層の前記第１電極とは反対側に備えることを特徴とする（４）に記載の有機ＥＬ素子。
（７）前記高屈折率層は、前記有機層よりも屈折率が０．２以上大きい材料からなることを特徴とする（１）～（５）のいずれか一つに記載の有機ＥＬ素子。
（８）（１）～（７）のいずれか一つに記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
（９）（１）～（７）のいずれか一つに記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
　本発明によれば、ＳＰＰモード光及び導波モード光を効果的に取り出して光取り出し効率が向上した有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供できる。
本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。 本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。 本発明の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置の一例を説明するための断面模式図である。 本発明の有機ＥＬ素子を備えた照明装置の一例を説明するための断面模式図である。 本発明の原理を説明するための有機ＥＬ素子の断面模式図である。 シミュレーションで用いた第１の実施形態の有機ＥＬ素子のモデル構造を示す断面図である。 「ｉｎ発光」の場合の伝播光の光取り出し効率を示すグラフ図である。（ａ）はタテ伝播光の光取り出し効率を、（ｂ）はヨコ伝播光の光取り出し効率を示す。 「ｏｕｔ発光」の場合の伝播光の光取り出し効率を示すグラフ図である。（ａ）はタテ伝播光の光取り出し効率を、（ｂ）はヨコ伝播光の光取り出し効率を示す。 図６に示すモデル構造からなる第１の実施形態の有機ＥＬ素子について、ヨコ伝播光の放射光の磁場強度分布をＦＤＴＤ法によるシミュレーションで計算した強度分布図である。（ａ）は格子間隔が３００ｎｍ、（ｂ）は格子間隔が５００ｎｍ、（ｃ）は格子間隔が６００ｎｍの場合である。
　以下、本発明を適用した有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置について、図面を用いてその構成を説明する。以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際と同じであるとは限らない。以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
　本発明において、第1電極及び第２電極は一方が陽極で他方が陰極であるが、以下では、第1電極を陽極、第２電極を陰極とする構成を例に挙げて説明する。
　本発明の有機ＥＬ素子は、トップエミッション型、ボトムエミッション型のいずれを適用してもよい。以下では、ボトムエミッション型の構成を例に挙げて説明する。
　本発明の有機ＥＬ素子は本発明の効果を損ねない範囲で以下に記載していない層を備えてもよい。
（有機ＥＬ素子（第１の実施形態））
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。
　本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、基板１上に、陽極（第１電極）２と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層３と、金属からなる陰極（第２電極）４とを順に具備し、陽極２側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子１０である。陽極２と基板１との間には、有機層３よりも屈折率が高い高屈折率層７が備えられる。基板１の外表面１Ａから陽極２の間には透過型の回折格子８が備えられ、少なくとも基板面内（素子面内）の一方向におけるその回折格子の格子間隔ｐはある整数Ｎに対して以下の式を満たす；
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000015
 　ここで、ε1は金属からなる陰極４の誘電率の実部、εｌｏｗは有機層３の誘電率、ｐは回折格子８の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
　高屈折率層７と回折格子８は、いずれも陽極２の有機層３とは反対側に備えられる構成である。
　回折格子８は基板１の外表面１Ａから第１電極の間のいずれの位置に配置する構成でもよいが、本実施形態は回折格子８が高屈折率層７内に形成されてなる構成である。
　本発明の有機ＥＬ素子に共通するＯｔｔｏ型配置構造について、上述したＯｔｔｏ型配置（高屈折率誘電体／低屈折率層（誘電率ε２）／金属（誘電率の実部ε１）の積層構造）と対応付けると、本発明の「高屈折率層」が“高屈折率誘電体”に対応し、本発明の「有機層」が“低屈折率層（誘電率ε２）”に対応し、本発明の「金属からなる第２電極」が“金属（誘電率の実部ε１）”に対応する。
　図１に示す構成はボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の場合のものである。トップエミッション型の有機ＥＬ素子の場合は、基板１は陰極４からみて有機層３とは反対側に配置される。
　本実施形態の有機ＥＬ素子は、発光層で発光した光を基板側から取り出すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。そのため、基板１は透光性の基板であり、通常、可視光に対して透明であることが必要である。ここで、「可視光に対し透明である」とは、発光層から発する波長の可視光を透過することができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり透明である必要はない。４００～７００ｎｍの可視光における透過率が５０％以上で、平滑な基板が好ましい。透過率が７０％以上であることがより好ましい。
　具体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラス板の材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー板の材料としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。
　発光光が可視光でない場合は、少なくとも発光波長領域に対して、可視光の場合と同様に透明であることが必要である。透過率としては、発光が最大強度となる波長（発光ピーク波長）に対し、５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることが更に好ましい。
本実施形態に係る有機ＥＬ素子の構成がトップエミッション型である場合は、上記と同様な材料の他に、不透明な材料も使用できる。具体的には、例えばＣｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ａｌの単体、またはこれらの元素を含んだ合金、あるいはステンレスなどの金属材料、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、サファイアなどの非金属材料、その他のトップエミッション型の有機ＥＬ素子で通常用いられる基板材料を用いることができる。素子の発光に伴い生じる熱を逃がすため、熱伝導率の高い材料を基板に用いることが好ましい。
　基板１の厚さは、要求される機械的強度にもよるし、限定はされないが、好ましくは、０．０１ｍｍ～１０ｍｍ、より好ましくは０．０５ｍｍ～２ｍｍである。
　回折格子８を備える高屈折率層７は、基板１と陽極２との間に備えられる。高屈折率層７は、有機層３より高い屈折率を有する誘電体材料からなる。高屈折率層７は、陽極２の屈折率より高い屈折率を有する誘電体材料からなることが好ましい。
回折格子８は、低屈折率領域８ｂと高屈折率層７の一部から構成される。低屈折率領域８ｂは、基板１側の陽極２内に基板面内（素子面内）方向に等間隔に配置されて、高屈折率層７の屈折率より低い屈折率を有する誘電体材料からなる。
　回折格子８は入射する光の進行方向をより基板面の法線方向寄りに変えることで全反射を生じる光の割合を低減させ、光取り出し効率を向上させる。
　高屈折率層７の材料としては、有機層３の屈折率よりも高い屈折率を有する材料であればよく、限定されるものではない。例えば、有機層３の屈折率が１．７である場合は、例えばＳＯＧ（代表的な屈折率：２．０）やケイ素酸化物、酸化亜鉛（ＺｎＯ）（代表的な屈折率：２．０２）をはじめとする酸化物、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）をはじめとする窒化物、アルミニウム酸窒化物（ＡｌＯＮ）やケイ素酸窒化物をはじめとする酸窒化物、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ（代表的な屈折率：１．７７））やメラミン樹脂等をはじめとする高分子化合物樹脂などを用いることができる。
　高屈折率層７は、SPPモード光の取り出し効率を向上させるためには、有機層３よりも屈折率が０．２以上大きい材料からなることが好ましい。
　高屈折率層７の厚さは限定されるものではないが、例えば１０ｎｍ～５０μｍであり、好ましくは５０ｎｍ～１０μｍである。高屈折率層７の厚さが１０ｎｍより薄いと有機層に対する回折格子８の体積が小さくなり、導波モード光がされにくくなる。高屈折率層７の厚さが５０μｍより厚いと有機層３の平坦度を保ちにくくなる。
　回折格子８の低屈折率領域８ｂの材料としては高屈折率層７の屈折率よりも低い屈折率を有する材料であればよく、限定されるものではない。例えばＳＯＧ（代表的な屈折率：１.４８）やシリカ（ＳｉＯ２（代表的な屈折率：１．４５））、ＰＭＭＡ：ポリメタクリル酸メチル樹脂（代表的な屈折率：１．４９）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ（代表的な屈折率：１．３５））等の有機フッ化化合物、各種の低融点ガラス、多孔性物質などを用いることができる。
　陽極２は陰極４との間で電圧を印加し、陽極２より発光層に正孔を注入するための電極である。仕事関数の大きい金属、合金、導電性化合物、あるいはこれらの混合物からなる材料を用いることが好ましく、陽極２に接する有機層のＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ　Ｏｃｃｕｐｉｅｄ　Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が過大にならないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。
　陽極２は、本発明の有機ＥＬ素子に共通するＯｔｔｏ型配置構造において、有機層３とともに低屈折率層に対応する。陽極２は、高屈折率層７より屈折率が低い透光性導電材料からなることが好ましい。
陽極２の材料としては透光性でかつ導電性の材料であれば特に制限はされない。例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化錫、酸化亜鉛などの透明無機酸化物、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブ、グラフェンなどの透明カーボン材料を挙げることができる。陽極２は、基板１上に例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって形成することができる。
　陽極２の厚さは限定されるものではないが、例えば１０～２０００ｎｍであり、好ましくは５０～１０００ｎｍである。陽極２の厚さが、１０ｎｍより薄いと導波モード光の散乱がされにくくなる。陽極２の厚さが、２０００ｎｍより厚いと有機層３の平坦度を保てなくなると共に、陽極２の透過率が低下する。
　有機層３は、陽極２と陰極４との間に配置される。
　発光層を含む有機層３の材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料を用いることができる。
　有機層３は、有機ＥＬ材料からなる発光層の他、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等を備えてもよい。
　正孔注入層は陽極２から有機層３への正孔注入を助ける層であり、イオン化エネルギーが通常５．５ｅＶ以下と低い。このような正孔注入層としてはより低い電界強度で正孔を有機層３に注入する材料が好ましい。正孔注入層を形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。正孔輸送層は発光領域まで正孔を輸送する層であって、正孔移動度が大きい。正孔輸送層を形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
電子注入層は陰極４から有機層３への電子注入を助ける層である。このような電子注入層としてはより低い電界強度で電子を有機層３に注入する材料が好ましい。電子注入層を形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。電子輸送層は発光領域まで電子を輸送する層であって、電子移動度が大きい。電子輸送層を形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
　陰極４は、有機層３の陽極２とは反対側に備えられている。
　陰極４の材料としては通常有機ＥＬ素子の金属電極として用いられるものであればよいのでほとんどの金属の単体または合金を用いることができる。中でも複素誘電率の実部が負で、実部の絶対値が大きな値を持つ材料が好ましい。かかる材料としては例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ等の単体や、ＡｕとＡｇとの合金、ＡｇとＣｕとの合金、真鍮等の合金が挙げられる。陰極４は、２層以上の積層構造であってもよい。
　陰極４の厚さは限定されるものではないが、例えば２０～２０００ｎｍであり、好ましくは５０～５００ｎｍである。陰極４の厚さが２０ｎｍより薄いと反射率が低くなり正面輝度が低下する。陰極４の厚さが２０００ｎｍより厚いと成膜時の熱や放射線によるダメージ、膜応力による機械的ダメージが電極や有機層に蓄積する。
本発明に係る有機ＥＬ素子においては、第１電極を陰極、第２電極を陽極とした構成としてもよい。この場合においても、第１電極、第２電極の材料として、それぞれ本実施形態で陽極、陰極の材料として上げられたものの中から任意のものを用いることができる。
　次に、本実施形態の有機ＥＬ素子１０の作用効果を、図１を用いて模式的に説明する。図１に矢印で示した光の伝播の仕方は、作用効果の原理をわかりやすく説明するために模式的に示したものである。
　有機層３に含まれる発光層のＡｉ点で発光した光のうち、陰極４側に進んだ光（矢印Ａ１）は陰極４の表面４ＡにＳＰＰ（矢印Ａ２）を励起する。
　励起されたＳＰＰモード光は、上述したＯｔｔｏ型配置構造におけるＳＰＰモード光の放射のメカニズムによって所定の角度で高屈折率層７内に再放射される。再放射された光は、高屈折率層７を通って回折格子８に入る。回折格子８に入射した光は、回折格子８により外表面１Ａに対して法線方向寄りに指向され、基板１まで取り出される。
　ここで、再放射された光（矢印Ｂ）は回折格子８により、基板１と空気の界面（すなわち基板１の外表面）への入射角が小さい角度に変わる（矢印Ｂ１）。基板（例えば、ガラス）と空気との界面では臨界角以上の角度で光が入射すると全反射となるが、この回折格子８による回折により基板１と空気の界面への入射角が小さい角度に変わる。そのため、基板１と空気との界面での全反射を避けられる光が増えて光取り出し効率が向上する。
（有機ＥＬ素子（第２の実施形態））
　図２は、本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。
　本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子２０は、基板１１上に、陽極（第１電極）１２と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層１３と、金属からなる陰極（第２電極）１４とを順に具備し、陽極１２側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子２０である。陽極１２と基板１１との間には、有機層１３よりも屈折率が高い高屈折率層１７が備えられる。その高屈折率層１７と基板１１との間には、透過型の回折格子１８が備えられ、少なくとも基板面内（素子面内）の一方向におけるその回折格子の格子間隔ｐはある整数Ｎに対し以下の式を満たす；
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000016
 ここで、ε１は金属からなる陰極１４の誘電率の実部、εｌｏｗは有機層１３の誘電率、ｐは回折格子１８の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
回折格子１８を含む層を、高屈折率層１７と基板１１の間に備える構成としてもよい。
高屈折率層１７と回折格子１８（または回折格子１８を含む層）は、いずれも陽極１２の有機層１３とは反対側に備えられる構成である。
　図２に示す例では、回折格子１８は、屈折率が互いに異なる高屈折領域１８ａと低屈折領域１８ｂとを基板１１の面内方向に交互に規則的に配列した構成である。これらの領域の屈折率は互いに異なりさえすればよく、高屈折率層１７や基板１１の屈折率との大小は問わない。
回折格子１８（高屈折領域１８ａ、低屈折領域１８ｂ）の材料としては、第１の実施形態の回折格子８（高屈折率層７、低屈折領域８ｂ）と同様なものを用いることができる。回折格子１８の厚さとしては、第１の実施形態と同様なものを用いることができる。
この有機ＥＬ素子２０は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子１０と同様に、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子であるが、トップエミッション型であってもよい。基板１１の材料及び厚さとしては、第１の実施形態と同様なものを用いることができる。
　陽極１２、有機層１３、陰極１４、高屈折率層１７の材料及び厚さとしては、第１の実施形態と同様なものを用いることができる。
　発光層の材料としては、第１の実施形態と同様に、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料を用いることができる。
　有機層１３は、有機ＥＬ材料からなる発光層の他、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等を備えてもよいことも第１の実施形態と同様である。
（画像表示装置）
　次に、上記の有機ＥＬ素子１０を備えた画像表示装置について説明を行う。上記の有機ＥＬ素子２０を備えた画像表示装置についても同様である。
　図３は、上記の有機ＥＬ素子１０を備えた画像表示装置の一例を説明した図である。
　図３に示した画像表示装置１００は、いわゆるパッシブマトリクス型の画像表示装置であり、有機ＥＬ素子１０の他に、陽極配線１０４、陽極補助配線１０６、陰極配線１０８、絶縁膜１１０、陰極隔壁１１２、封止プレート１１６、シール材１１８と、を備えている。
　本実施の形態において、有機ＥＬ素子１０の基板１上には、複数の陽極配線１０４が形成されている。陽極配線１０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線１０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯを用いることができる。陽極配線１０４の厚さは例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線１０４の端部の上には、陽極補助配線１０６が形成される。陽極補助配線１０６は陽極配線１０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線１０６は、基板１の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線１０６を介して陽極配線１０４に電流を供給することができる。陽極補助配線１０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ～６００ｎｍの金属膜によって構成される。
　有機ＥＬ素子１０上には、複数の陰極配線１０８が設けられている。複数の陰極配線１０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線１０４と直交するように配設されている。陰極配線１０８には、Ａｌ又はＡｌ合金を使用することができる。陰極配線１０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍである。陰極配線１０８の端部には、陽極配線１０４に対する陽極補助配線１０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線１０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線１０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
　更に基板１上には、陽極配線１０４を覆うように絶縁膜１１０が形成される。絶縁膜１１０には、陽極配線１０４の一部を露出するように矩形状の開口部１２０が設けられている。複数の開口部１２０は、陽極配線１０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部１２０において、陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に有機ＥＬ素子１０が設けられる。すなわち、それぞれの開口部１２０が画素となる。従って、開口部１２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜１１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ～１０００ｎｍとすることができ、開口部１２０の大きさは、例えば、１００μｍ×１００μｍとすることができる。
　有機ＥＬ素子１０は、開口部１２０において陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に位置している。そしてこの場合、有機ＥＬ素子１０の陽極２が陽極配線１０４と接触し、陰極４が陰極配線１０８と接触する。有機ＥＬ素子１０の厚さは、例えば、１５０ｎｍ～２００ｎｍとすることができる。
　絶縁膜１１０の上には、複数の陰極隔壁１１２が陽極配線１０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁１１２は、陰極配線１０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線１０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁１１２の間にそれぞれ陰極配線１０８が配置される。陰極隔壁１１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ～３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
　基板１は、封止プレート１１６とシール材１１８を介して貼り合わせられている。これにより、有機ＥＬ素子１０が設けられた空間を封止することができ、有機ＥＬ素子１０が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート１１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ～１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。
　このような構造の画像表示装置１００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線１０６、図示しない陰極補助配線を介して、有機ＥＬ素子１０に電流を供給し、発光層を発光させることができる。そして基板１から基板１を通し、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機ＥＬ素子１０の発光、非発光を制御装置により制御することにより、画像表示装置１００に画像を表示させることができる。
（照明装置）
　次に、上記の有機ＥＬ素子１０を用いた照明装置について説明を行う。上記の有機ＥＬ素子２０を用いた照明装置も同様である。
　図４は、上記の有機ＥＬ素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
　図４に示した照明装置２００は、上述した有機ＥＬ素子１０と、有機ＥＬ素子１０の基板１（図１参照）に隣接して設置され陽極２（図１参照）に接続される端子２０２と、陰極４（図１参照）に接続される端子２０３と、端子２０２と端子２０３とに接続し有機ＥＬ素子１０を駆動するための点灯回路２０１とから構成される。
　点灯回路２０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子２０２と端子２０３を通して、有機ＥＬ素子１０の陽極２と陰極４との間に電流を供給する。
そして、有機ＥＬ素子１０を駆動し、発光層を発光させて、基板１を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用した有機ＥＬ素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。
（有機ＥＬ素子の製造方法）
　以下では、本発明の実施形態のうち、第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０の製造方法を例に挙げて説明する。第２の実施形態の有機ＥＬ素子２０の製造方法についても、同様の製造方法の工程や手法等を適用することができる。
　図１を参照して、まず、基板１上に、回折格子８を構成する低屈折率層領域８ｂを成膜する。低屈折率領域８ｂの成膜方法は限定されるものではないが、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
　次に、フォトリソグラフィ技術を用いて、低屈折領域８ｂに所定の格子間隔の回折格子パターンを形成する。回折格子パターンは、対応する低屈折領域８ｂの一部が除去され、基板１の表面の一部が露出することで形成される。
　次に、低屈折率領域８ｂと基板１の露出した部分の上に、高屈折率誘電体材料を成膜し、回折格子８の高屈折領域と高屈折率層７を形成する。高屈折率誘電体材料の成膜についても低屈折率領域８ｂの成膜と同様な方法を用いることができる。
　次に、高屈折率層７上に陽極２を形成する。陽極２の成膜についても低屈折率領域８ｂの成膜と同様な方法を用いることができる。
　陽極２の表面処理を行うことで、オーバーコートされる層の性能（陽極２との密着性、表面平滑性、ホール注入障壁の低減化など）を改善することができる。表面処理を行うには高周波プラズマ処理を始めとしてスパッタリング処理、コロナ処理、ＵＶオゾン照射処理、紫外線照射処理、または酸素プラズマ処理などがある。
　更に、陽極２の表面処理の表面処理を行う代わりに、もしくは表面処理に追加して、図示しない陽極バッファ層を形成することで表面処理と同様の効果が期待できる。そして、陽極バッファ層をウェットプロセスにて塗布して作製する場合には、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法などを用いて成膜することができる。
　次に、陽極２上に有機層３を形成する。
　ここで、有機層３を形成する下地となる陽極２の表面が凹凸状の場合は、平坦化するような研磨加工、エッチング処理などを適宜行ってもよい。
　有機層３の形成には従来公知の方法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法等の方法を用いることができる。
　次に、有機層３上に陰極４を形成する。陰極３の形成も低屈折領域８ｂの形成と同様の方法を用いることができ、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
　以上の工程により、有機ＥＬ素子１０を製造することができる。これら一連の工程後、有機ＥＬ素子１０を長期安定的に用い、有機ＥＬ素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂、フリットガラス等で基板１と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。この際に、基板１と保護カバーとの間にスペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機ＥＬ素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、陰極４の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機ＥＬ素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機ＥＬ素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
　以上の有機ＥＬ素子の製造方法では陽極側から作製する方法を説明したが、陰極側から作製してもよい。
本発明の有機ＥＬ素子の実施例について以下に説明する。
本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子の効果を確認するために、有限差分時間領域（ＦＤＴＤ：Ｆｉｎｉｔｅ　Ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ　Ｔｉｍｅ　Ｄｏｍａｉｎ　Ｍｅｔｈｏｄ）法を用いて、全放射強度に対する基板中への光の放射強度（以下、光取り出し効率という）をコンピュータシミュレーションにより計算した。ＦＤＴＤ法は、電磁界の時間変化を記述するＭａｘｗｅｌｌの方程式を空間的・時間的に差分化し、空間の各点における電磁界の時間変化を追跡する解析手法である。より具体的には、発光層における発光を微小ダイポールからの放射と捉えて、その放射（電磁界）の時間変化を追跡するという計算手法を採る。
図６は、シミュレーションで用いた第１の実施形態の有機ＥＬ素子のモデル構造を示す断面図である。
　基板１はガラスからなるとして、屈折率としては１．５２を用いた。高屈折率層７の屈折率としては２．００を用いた。回折格子８の低屈折率領域８ｂはＳＯＧからなるとして、屈折率としては１．２５を用いた。陽極２はＩＴＯからなるとして、屈折率としては波長５５０ｎｍで１．８２＋０．００９ｉとし、その他の波長はローレンツモデルで外挿した。有機層３の屈折率としては１．７２を用いた。陰極４はＡｌからなるとして、屈折率としては波長５５０ｎｍで０．６４９＋４．３２ｉを用い、その他の波長はドルーデモデルで外挿した。以後、特に断りが無い場合、ガラス、有機層、ＩＴＯ、Ａｌの屈折率はそれぞれ上記の値を用いている。
低屈折率領域８ｂ、高屈折率層７、陽極２、有機層３、陰極４の層厚はそれぞれ、１５０ｎｍ、７５０ｎｍ（低屈折率領域８ｂの厚さの部分１５０ｎｍを含む）、１５０ｎｍ、１００ｎｍ、１００ｎｍとした。
隣接する低屈折率層８ｂ間のピッチ（回折格子の格子間隔ｐ）が３００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍの場合についてそれぞれ計算した。また、それぞれのピッチの場合の低屈折率領域８ｂの離間距離は、それぞれ１５０ｎｍ、２５０ｎｍ、３００ｎｍとした。
発光層中の発光点を、図６に示す「ｉｎ発光」とした場合と、「ｏｕｔ発光」とした場合の、二つの条件について光取り出し効率の計算を行った。「ｉｎ発光」とは、平面視で発光点の位置が低屈折率領域８ｂに重なる場合である。「ｏｕｔ発光」とは、平面視で発光点の位置が回折格子８の高屈折率領域に重なる場合である。
図７に「ｉｎ発光」の場合の伝播光の光取り出し効率の計算結果を示す。図７（ａ）及び（ｂ）はそれぞれ、水平方向のダイポールからの放射光（素子面に対して主に垂直方向に伝播する光（タテ伝播光という））の光取り出し効率、垂直方向のダイポールからの放射光（素子面に対して主に平行方向に伝播する光（ヨコ伝播光という））の光取り出し効率である。
図７（ａ）及び（ｂ）には、隣接する低屈折率領域８ｂのピッチが３００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍの場合の他に、比較のために、高屈折率層７が回折格子８（低屈折率領域８ｂ）を有しない場合（以下、図７（ａ）及び（ｂ）の“回折格子なし”を示す）と、基板１のガラスの上に、順次ＩＴＯからなる陽極、有機層、Ａｌからなる陰極４が積層された有機ＥＬ素子（以下、図７（ａ）及び（ｂ）の凡例における“標準”を示す）の場合も計算した結果を示す。
図７により、タテ伝播光については、ピッチを選択することにより、所望の波長範囲で“回折格子なし”構成及び“標準”構成よりも高い光取り出し効率が得られることがわかった。
ヨコ伝播光については、いずれのピッチの場合も、全波長範囲で“回折格子なし”構成及び“標準”構成よりも高い光取り出し効率が得られることがわかった。
“回折格子なし”構成の場合に比べた、本実施形態の場合の光取り出し効率の向上は、回折格子による屈折効果によるものと考えられる。“回折格子なし”構成の場合は、本発明の場合と同様に、Ｏｔｔｏ型配置の多層構造を有するものであるから、Ｏｔｔｏ型配置構造と回折格子とを組み合わせることにより、本発明の効果が得られていることがわかる。
図８に「ｏｕｔ発光」の場合の伝播光の光取り出し効率の計算結果を示す。図８（ａ）及び（ｂ）はそれぞれ、タテ伝播光の光取り出し効率、ヨコ伝播光の光取り出し効率である。
図７（ａ）及び（ｂ）と同様に、図８（ａ）及び（ｂ）には、隣接する低屈折率領域８ｂのピッチが３００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍの場合の他、比較のために、“回折格子なし”構成と、“標準”構成の場合も計算した結果を示す。
「ｏｕｔ発光」についても「ｉｎ発光」の場合と同様に、ヨコ伝播光はいずれのピッチの場合も、全波長範囲で“回折格子なし”構成及び“標準”構成よりも高い光取り出し効率が得られることがわかった。
このように、Ｏｔｔｏ型配置構造と、透過型の回折格子とを組み合わせによる相乗効果は、それぞれの構造による効果に基づいては予測ができるものではなく、本発明の構成による効果はこのシミュレーションによって初めて明らかになったのである。
図９は、図６に示すモデル構造からなる第１の実施形態の有機ＥＬ素子について、ヨコ伝播光の放射光の磁場強度分布をＦＤＴＤ法によるシミュレーションで計算した強度分布図である。（ａ）は格子間隔が３００ｎｍ、（ｂ）は格子間隔が５００ｎｍ、（ｃ）は格子間隔が６００ｎｍの場合である。
矢印は回折方向を示すものであり、格子間隔によって回折方向が変わることが明確に現れている。
　１、１１　基板　２、１２　陽極　３、１３　有機層　４、１４　陰極　７、１７　高屈折率層　８、１８　回折格子　１０、２０　有機ＥＬ素子　１００　画像表示装置　２００　照明装置

Claims (9)

  1. 　基板上に、第１電極と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層と、金属からなる第２電極とを順に具備し、前記第１電極側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子であって、
    　前記第１電極と前記基板との間に、前記有機層よりも屈折率が高い高屈折率層を備え、
    　前記基板の外表面から前記第１電極の間に透過型の回折格子を備え、
    　少なくとも前記基板面内の一方向におけるその前記回折格子の格子間隔は、ある整数Ｎに対し以下の式を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子；
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
     　ここで、ε1は前記第２電極の誘電率の実部、εｌｏｗは前記有機層の誘電率、ｐは前記回折格子の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
  2. 　前記回折格子が前記高屈折率層に形成されてなることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
  3. 　前記回折格子を含む層を前記高屈折率層と前記基板との間に備えることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
  4. 　第１電極と、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層と、金属からなる第２電極とを順に具備し、前記第１電極側から外部に光を取り出すように構成された有機ＥＬ素子であって、
    　前記第１電極の前記有機層とは反対側に、前記有機層よりも屈折率が高い高屈折率層と、透過型の回折格子を備え、
    　少なくとも素子面内の一方向における前記回折格子の格子間隔は、ある整数Nに対し以下の式を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子；
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
     　ここで、ε1は前記第２電極の誘電率の実部、εlowは前記有機層の誘電率、ｐは前記回折格子の格子間隔、λは発光ピーク波長である。
  5. 　前記回折格子が前記高屈折率層に形成されてなることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
  6. 　前記回折格子を含む層を前記高屈折率層の前記第１電極とは反対側に備えることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
  7. 　前記高屈折率層は、前記有機層よりも屈折率が０．２以上大きい材料からなることを特徴とする請求項１～６のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
  8. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
  9. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
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