WO2013128677A1 - リチウムイオン電池 - Google Patents
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Abstract
Description
Y<-0.0062X+1.05(30≦X<100)…(関係式1)
を満たす。
Li(1+δ)MnxNiyCo(1-x-y-z)MzO2…(化1)
(Mは、Ti、Zr、Nb、Mo、W、Al、Si、Ga、GeおよびSnよりなる群から選択される少なくとも1種の元素であり、-0.15<δ<0.15、0.1<x≦0.5、0.6<x+y+z≦1.0、0≦z≦0.1である。)
Li(1+η)Mn(2-λ)M’λO4…(化2)
(M’は、Mg、Ca、Sr、Al、Ga、ZnおよびCuよりなる群から選択される少なくとも1種の元素であり、0≦η≦0.2、0≦λ≦0.1である。)
まず、リチウムイオン電池の概要について簡単に説明する。リチウムイオン電池は、電池容器内に、正極、負極、セパレータおよび電解液を有している。正極と負極との間にはセパレータが配置されている。
本実施の形態においては、高容量で高入出力のリチウムイオン電池に適用可能な以下に示す正極を有する。本実施の形態の正極(正極板)は、集電体およびその上部に形成された正極合材(正極合剤)よりなる。正極合材は、集電体の上部に設けられた少なくとも正極活物質を含む層であり、本実施の形態においては、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)とスピネル型リチウム・マンガン酸化物(スピネル型リチウム・マンガン複合酸化物、sp-Mn)との混合活物質を含む。この正極合材は、例えば、集電体の両面に形成(塗布)される。
Y<-0.0062X+1.05(但し、30≦X<100)…(関係式1)
Li(1+δ)MnxNiyCo(1-x-y-z)MzO2…(化1)
Li(1+η)Mn(2-λ)M’λO4…(化2)
本実施の形態においては、高容量で高入出力のリチウムイオン電池に適用可能な以下に示す負極を有する。本実施の形態の負極(負極板)は、集電体およびその両面に形成された負極合材(負極合剤)よりなる。負極合材は、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極活物質を含有する。
本実施の形態の電解液は、リチウム塩(電解質)と、これを溶解する非水系溶媒から構成される。必要に応じて、添加材を加えてもよい。
セパレータは、正極および負極間を電子的には絶縁しつつもイオン透過性を有し、かつ、正極側における酸化性および負極側における還元性に対する耐性を備えるものであれば特に制限はない。このような特性を満たすセパレータの材料(材質)としては、樹脂、無機物、ガラス繊維等が用いられる。
リチウムイオン電池のその他の構成部材として、開裂弁を設けてもよい。開裂弁が開放することで、電池内部の圧力上昇を抑制でき、安全性を向上させることができる。
正極板の作製を以下のように行った。正極活物質である層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)とスピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)とを、所定の活物質の重量比(NMC/sp-Mn)で混合した。この正極活物質の混合物に、導電材として鱗片状の黒鉛(平均粒径:20μm)と、結着材としてポリフッ化ビニリデンとを順次添加し、混合することにより正極材料の混合物を得た。重量比は、活物質:導電材:結着材=90:5:5とした。さらに上記混合物に対し、分散溶媒であるN-メチル-2-ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを正極用の集電体である厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に実質的に均等かつ均質に所定量塗布した。アルミニウム箔は、短辺(幅)が350mmの矩形状であり、片側の長辺に沿って50mmの幅の未塗布部を残した。その後、乾燥処理を施し、所定密度までプレスにより圧密化した。次いで、裁断により、幅350mmの正極板を得た。この際、上記未塗布部に切り欠きを入れ、切り欠き残部をリード片とした。リード片の幅は10mm、隣り合うリード片の間隔は20mmとした。
負極板の作製を以下のように行った。負極活物質として非晶質炭素を用いた。具体的には、呉羽化学工業株式会社製の商品名カーボトロンP(粉末)を用いた。この非晶質炭素に結着材としてポリフッ化ビニリデンを添加した。これらの重量比は、活物質:結着材=92:8とした。これに分散溶媒であるN-メチル-2-ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを負極用の集電体である厚さ10μmの圧延銅箔の両面に実質的に均等かつ均質に所定量塗布した。圧延銅箔は、短辺(幅)が355mmの矩形状であり、片側の長辺に沿って50mmの幅の未塗布部を残した。その後、乾燥処理を施し、所定密度までプレスにより圧密化した。負極合材密度は1.0g/cm3 とした。次いで、裁断により、幅355mmの負極板を得た。この際、上記未塗布部に切り欠きを入れ、切り欠き残部をリード片とした。リード片の幅は10mm、隣り合うリード片の間隔は20mmとした。
図1にリチウムイオン電池の断面図を示す。上記正極板と上記負極板とを、これらが直接接触しないように厚さ30μmのポリエチレン製のセパレータを挟んで捲回する。このとき、正極板のリード片と負極板のリード片とが、それぞれ捲回群の互いに反対側の両端面に位置するようにする。また、正極板、負極板、セパレータの長さを調整し、捲回群径は65±0.1mmもしくは40±0.1mmとした。
このように作製したリチウムイオン電池の電池特性を、以下に示す方法で評価した。
表1~表3に示すように活物質の重量比(NMC/sp-Mn)、正極合材密度および正極合材塗布量を変化させた正極合材を作製し、捲回群径40mm、外径42mm、内径41mmの電池を作製した。各電流値(0.5Cおよび3C)における放電容量、電流値0.5Cにおける体積エネルギー密度、出力特性(電流値3Cにおける放電容量/電流値0.5Cにおける放電容量)および安全性(釘刺し試験および外部短絡試験)を評価した。具体的には、電池容器の破損の有無を確認した。電池容器の破損には、亀裂、膨張や発火を含むものとする。
表4および表5に示すように、活物質の重量比(NMC/sp-Mn)、正極合材密度および正極合材塗布量を変化させ正極合材を作製し、捲回群径65mm、外径67mm、内径66mmの電池を作製した。各電流値(0.5Cおよび3C)における放電容量、電流値0.5Cにおける体積エネルギー密度、出力特性(電流値3Cにおける放電容量/電流値0.5Cにおける放電容量)および安全性(釘刺し試験および外部短絡試験)を評価した。結果を表4および表5に示す。
以下に示すリチウムイオン電池寿命の評価を行った。25℃の環境下において4.2Vまで電池を充電後、40℃の環境下において1ヵ月放置し、25℃の環境下において放置後の容量を計測した。表6に、放置前後の容量比を記載した。放置前の容量は、25℃の環境下において4.2Vまで電池を充電後、電流値0.5Cで終止電圧2.7Vの定電流放電で得られた容量とした。
スピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)として、Al置換スピネル型リチウム・マンガン酸化物を使うこと以外は、実施例144と同様にリチウムイオン電池を作製し、寿命の評価を行った。
スピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)として、Mg置換スピネル型リチウム・マンガン酸化物を使うこと以外は、実施例144と同様にリチウムイオン電池を作製し、寿命評価を行った。
表7に示すように、活物質の重量比(NMC/sp-Mn)、正極合材密度および正極合材塗布量をそれぞれ、10/90、2.3g/cm3、150g/m2とした正極合材を作製し、捲回群径40mm、外径42mm、内径41mmの電池を作製した。各電流値(0.5Cおよび3C)における放電容量、電流値0.5Cにおける体積エネルギー密度、出力特性(電流値3Cにおける放電容量/電流値0.5Cにおける放電容量)および安全性(釘刺し試験および外部短絡試験)を評価した。結果を表7に示す。
表8に示すように、活物質の重量比(NMC/sp-Mn)、正極合材密度および正極合材塗布量を変化させ正極合材を作製し、捲回群径65mm、外径67mm、内径66mmの電池を作製した。各電流値(0.5Cおよび3C)における放電容量、電流値0.5Cにおける体積エネルギー密度、出力特性(電流値3Cにおける放電容量/電流値0.5Cにおける放電容量)および安全性(釘刺し試験および外部短絡試験)を評価した。結果を表8に示す。
Y=-0.0062X+1.05(30≦X<100)…(関係式2)
Y<-0.0062X+1.05(30≦X<100)…(関係式1)
Li(1+η)Mn(2-λ)M’λO4…(化2)
1’ 負極外部端子
2 ナット
3 セラミックワッシャ
3’ セラミックワッシャ
4 電池蓋
5 電池容器
6 捲回群
7 鍔部
8 絶縁被覆
9 リード片
10 開裂弁
11 金属ワッシャ
12 Oリング
13 注液口
20 円筒形リチウムイオン電池
Claims (4)
- 正極、負極およびセパレータを捲回した電極捲回群と、電解液と、を電池容器内に備え、放電容量Xが30Ah以上100Ah未満のリチウムイオン電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された正極合材とを有し、
前記正極合材は、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)とスピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)との混合活物質を含み、
前記正極合材の密度は2.4g/cm3以上2.7g/cm3以下であり、かつ前記正極合材の塗布量は175g/m2以上250g/m2以下であり、
前記放電容量Xと、前記層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)と前記スピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)との重量比Y(NMC/sp-Mn)が、以下の関係式1
Y<-0.0062X+1.05(30≦X<100)…(関係式1)
を満たすことを特徴とするリチウムイオン電池。 - 正極、負極およびセパレータを捲回した電極捲回群と、電解液と、を電池容器内に備え、放電容量が、30Ah以上のリチウムイオン電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された正極合材とを有し、
前記正極合材は、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)とスピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)との混合活物質を含み、
前記正極合材の密度は2.4g/cm3以上2.7g/cm3以下であり、かつ前記正極合材の塗布量は175g/m2以上250g/m2以下であり、前記層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)と前記スピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp-Mn)との重量比(NMC/sp-Mn)が10/90以上60/40以下であることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 前記混合活物質が、
以下の組成式(化1)で表される層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物と、
Li(1+δ)MnxNiyCo(1-x-y-z)MzO2…(化1)
(Mは、Ti、Zr、Nb、Mo、W、Al、Si、Ga、GeおよびSnよりなる群から選択される少なくとも1種の元素であり、-0.15<δ<0.15、0.1<x≦0.5、0.6<x+y+z≦1.0、0≦z≦0.1である。)
以下の組成式(化2)で表されるスピネル型リチウム・マンガン酸化物と、
Li(1+η)Mn(2-λ)M’λO4…(化2)
(M’は、Mg、Ca、Sr、Al、Ga、Zn、およびCuよりなる群から選択される少なくとも1種の元素であり、0≦η≦0.2、0≦λ≦0.1である。)
の混合物よりなることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウムイオン電池。 - 前記組成式(化2)において、前記M’はMgおよびAlよりなる群から選択される少なくとも1種の元素であることを特徴とする請求項3に記載のリチウムイオン電池。
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