WO2012147549A1 - 蓄電デバイス - Google Patents

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WO2012147549A1
WO2012147549A1 PCT/JP2012/060234 JP2012060234W WO2012147549A1 WO 2012147549 A1 WO2012147549 A1 WO 2012147549A1 JP 2012060234 W JP2012060234 W JP 2012060234W WO 2012147549 A1 WO2012147549 A1 WO 2012147549A1
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WO
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negative electrode
positive electrode
electrode current
current collectors
electrode terminal
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PCT/JP2012/060234
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English (en)
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Inventor
英高 柴田
Original Assignee
株式会社 村田製作所
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    • H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00—Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/66—Current collectors
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention generally relates to an electricity storage device, and more particularly to an electricity storage device that houses an electricity storage element such as a non-aqueous electrolyte secondary battery or an electric double layer capacitor using an outer packaging member.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery containing an electrode laminate using a flexible laminate film (also referred to as a laminated sheet) is used. ing.
  • the laminate film is positioned on the inner surface side facing the electrode laminate, and is positioned on the outer surface of the synthetic resin, the outer surface of the non-aqueous electrolyte secondary battery, the outer surface layer of the synthetic resin, the inner layer and the outer surface. It is comprised from the intermediate
  • the inner surface layer is made of, for example, a thermoplastic resin excellent in electrolytic solution resistance and heat sealability, such as polyethylene and polypropylene.
  • middle layer consists of a metal layer excellent in flexibility and intensity
  • the outer surface layer is made of, for example, an insulating resin excellent in electrical insulation, such as nylon or polyamide.
  • the electrode laminate is formed by winding or alternately laminating a positive electrode member and a negative electrode member via a separator.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-10145 (hereinafter referred to as Patent Document 1), in a flat battery using a laminate film, the width (A) of the active material region in the current collector of the positive electrode body and the negative electrode body and the positive electrode terminal.
  • the width (B) of the negative electrode terminal satisfies B / A ⁇ 0.57.
  • the current passing distance is shortened and the internal resistance of the battery is reduced.
  • heat is generated from the battery element. Is suppressed.
  • the resistance of an electrode terminal is reduced by setting the width
  • an object of the present invention is to provide an electricity storage device that can reduce internal resistance without increasing the width of an electrode terminal.
  • An electricity storage device includes an electrode laminate formed by alternately laminating a plurality of positive electrode members and a plurality of negative electrode members with a separator interposed therebetween, and an outer packaging member that accommodates the electrode laminate.
  • Each of the plurality of positive electrode members includes a positive electrode current collector
  • each of the plurality of negative electrode members includes a negative electrode current collector.
  • the electricity storage device of the present invention is electrically connected to the end portions of the plurality of positive electrode current collectors, and is connected to the positive electrode terminal derived from the outer peripheral edge of the outer packaging member, and the end portions of the plurality of negative electrode current collectors And a negative electrode terminal derived from the outer peripheral edge of the outer packaging member.
  • Overlapping regions where the end portions of the plurality of positive electrode current collectors and the plurality of negative electrode current collectors overlap with the positive electrode terminals and the negative electrode terminals respectively and non-overlapping regions where they do not overlap are formed.
  • the overlapping region includes welds that connect the respective ends of the plurality of positive electrode current collectors and the plurality of negative electrode current collectors with the positive electrode terminals and the negative electrode terminals, respectively.
  • the non-overlapping region includes a welded portion that connects at least one end of the plurality of positive electrode current collectors or the plurality of negative electrode current collectors.
  • the welded portion connecting the electrode current collector and the electrode terminal is formed in the overlapping region where the end portion of the electrode current collector and the electrode terminal overlap, but also the end of the electrode current collector Even in a non-overlapping region where the portion and the electrode terminal do not overlap, a welded portion that connects the ends of the electrode current collector is formed.
  • variety of an electrode terminal can be formed.
  • the area of a welding part can be increased, without enlarging the width
  • the size of the electrode terminal can be designed in accordance with the external device connected to the power storage device.
  • the welded portion is preferably formed by ultrasonic welding.
  • the welding area can be increased, the contact resistance between the end portions (non-overlapping regions) of the electrode current collectors not connected to the electrode terminals can be further reduced.
  • resistance welding is used, multi-point welding is difficult, and it is difficult to increase the welding area as compared with ultrasonic welding.
  • the positive electrode terminal and the negative electrode terminal may extend in opposite directions from the outer peripheral edge of the outer packaging member, or may extend in the same direction.
  • the welding area between the ends (non-overlapping regions) of the electrode current collector that is not connected to the electrode terminal can be increased.
  • the resistance can be further reduced.
  • the internal resistance of the entire power storage device can be reduced, and the size of the electrode terminal can be designed according to the external device connected to the power storage device.
  • FIG. 1 is a schematic plan view showing an example of a laminated nonaqueous electrolyte secondary battery that is an embodiment of an electricity storage device of the present invention.
  • FIG. 2 is a partial cross-sectional view showing, in an enlarged manner, a cross section viewed from a direction along line II-II in FIG. 1 in a laminated nonaqueous electrolyte secondary battery.
  • FIG. 3 is a partial cross-sectional view showing, in an enlarged manner, a cross section viewed from a direction along line III-III in FIG. 1 in a laminated nonaqueous electrolyte secondary battery.
  • FIG. 3 is a partial cross-sectional view showing, in an enlarged manner, a cross section viewed from a direction along line III-III in FIG. 1 in a laminated nonaqueous electrolyte secondary battery as a comparative form of the present invention.
  • a laminate type nonaqueous electrolyte secondary battery 100 which is an example of a nonaqueous electrolyte secondary battery includes an electrode laminate 10 and a nonaqueous electrolyte (not shown).
  • the electrode assembly 10 has a rectangular shape and is electrically connected to the electrode laminate 10 and the upper and lower flexible outer packaging members 20 that contain and seal the electrode laminate 10 and the nonaqueous electrolyte.
  • the positive electrode terminal 30 and the negative electrode terminal 40 are led out from the outer peripheral edge of the outer packaging member 20 through a sealant and led in opposite directions opposite to each other.
  • the sealing part 21 is formed in the outer periphery part of the four directions of the outer packaging member 20 by heat welding (heat sealing).
  • Each of the positive electrode terminal 30 and the negative electrode terminal 40 is positioned at the center of the electrode laminate 10 in the width direction, but may be positioned at one end in the width direction.
  • the electrode stack 10 includes a plurality of strip-shaped positive electrode members 11, a plurality of strip-shaped negative electrode members 12, each of a plurality of positive electrode members 11, and a plurality of negative electrode members 12. And a plurality of strip-shaped separators 13 disposed so as to be interposed therebetween.
  • Each of the plurality of positive electrode members 11 and each of the plurality of negative electrode members 12 are alternately stacked with each of the plurality of separators 13 interposed therebetween.
  • the negative electrode member 12 includes a negative electrode current collector 121, and is electrically connected to the negative electrode terminal 40 via an end portion where the plurality of negative electrode current collectors 121 of the plurality of negative electrode members 12 are integrated.
  • the negative electrode terminal 40 is led out to the outside from the outer peripheral edge of the outer packet member 20 through a sealant.
  • the positive electrode member 11 includes a positive electrode current collector, and the plurality of positive electrode members 11 are also electrically connected to the positive electrode terminal 30 (FIG. 1) via the end portion where the plurality of positive electrode current collectors are integrated. Connected.
  • a single separator 13 is interposed between the positive electrode member 11 and the negative electrode member 12 as a configuration of the electrode laminate 10.
  • a separator may be interposed.
  • the material of the plurality of separators may be the same or different.
  • a polyolefin resin such as polypropylene or polyethylene, or a combination thereof, a polyolefin resin added with a ceramic such as silica or alumina, polyethylene terephthalate, cellulose, nonwoven fabric, or the like is used.
  • a bag-shaped separator may be interposed between the positive electrode member and the negative electrode member, or a long separator may be interposed in a ninety-nine fold.
  • the outer packaging member 20 is positioned on the inner surface side facing the electrode laminate 10 and is composed of an inner surface layer made of a synthetic resin and an outer surface layer made of a synthetic resin, which is positioned on the outer surface of the laminated nonaqueous electrolyte secondary battery 100. And a single film composed of a metal layer disposed between the inner surface layer and the outer surface layer, that is, a laminate film having a three-layer structure (the three-layer structure is omitted in FIGS. 2 and 3). is doing).
  • the inner surface layer is made of polypropylene which is a heat-sealable thermoplastic resin and has a thickness of 30 to 120 ⁇ m.
  • the metal layer is made of an aluminum foil or an aluminum alloy foil and has a thickness of 30 to 50 ⁇ m.
  • the outer surface layer is made of nylon (registered trademark) and has a thickness of 20 to 40 ⁇ m.
  • the outer packaging member 20 configured in this manner is a material that is easily deformed and has flexibility.
  • the laminate film should just have an inner surface layer and the metal layer arrange
  • the outer peripheral edge portions of two laminate films are overlapped and heat-welded so that the sealing portion 21 is formed on the outer peripheral edge portions of the four sides.
  • the overlapping region P where the ends of the plurality of negative electrode current collectors 121 overlap the negative electrode terminal 40 and the non-overlap where the ends of the plurality of negative electrode current collectors 121 do not overlap the negative electrode terminal 40
  • a region Q is formed (not shown, but the same applies to the positive electrode side hereinafter).
  • the overlapping region P includes a welded portion 121 a between the end portions of the plurality of negative electrode current collectors 121 and the negative electrode terminals 40.
  • the non-overlapping region Q includes welded portions 121b between the ends of the plurality of negative electrode current collectors 121.
  • the welding parts 121a and 121b are formed by, for example, ultrasonic welding.
  • the welded parts 121a and 121b may be formed by resistance welding or laser welding. As shown in FIG. 3, all of the overlapping region P may be formed by the welded portion 121a, and all of the non-overlapping region Q may be formed by the welded portion 121b. A part may be formed by the welding part 121a, and a part of non-overlapping area
  • region Q may be formed by the welding part 121b.
  • FIG. 4 shows that the negative electrode member 12 includes a region of the negative electrode current collector 121 where the negative electrode mixture is not applied, and a negative electrode mixture application region 122 where the negative electrode mixture is applied. ing.
  • the negative electrode terminal 40 is connected by ultrasonic welding on the lower surface of the portion where the ends of the current collector are integrated. It may be connected by ultrasonic welding on the upper surface of the location where the current collector is integrated, or may be connected so as to be inserted inside the location where the current collector is integrated and connected by ultrasonic welding. (The same applies to the positive electrode side).
  • the positive electrode terminal 30 and the negative electrode terminal 40 are led out from the outer peripheral edge of the outer packet member 20 in opposite directions, but as shown in FIG.
  • the positive electrode terminal 30 and the negative electrode terminal 40 may be led out in the same direction from the outer peripheral edge of the outer packaging member.
  • the positive terminal 30 is positioned at one end in the width direction of the electrode stack
  • the negative terminal 40 is positioned at the other end opposite to the one end in the width direction of the electrode stack.
  • An overlapping region P where the ends of the plurality of positive electrode current collectors 111 overlap with the positive electrode terminal 30 and a non-overlapping region Q where the ends of the plurality of positive electrode current collectors 111 do not overlap with the positive electrode terminal 30 are formed.
  • the negative electrode member 12 includes a region of the negative electrode current collector 121 where the negative electrode mixture is not applied and a negative electrode mixture application region 122 where the negative electrode mixture is applied. It is shown.
  • the end of the electrode current collector (positive electrode current collector 111 or negative electrode current collector 121) and the electrode terminal (positive electrode terminal 30 or In the overlapping region P where the negative electrode terminal 40) overlaps not only is the welded portion 121a connecting the electrode current collector and the electrode terminal formed, but also the overlapping region Q where the end of the electrode current collector and the electrode terminal do not overlap.
  • the welding part 121b which connects the edge parts of an electrode collector is also formed. For this reason, the welding part of an area larger than the width
  • the area of welding part 121a, 121b can be increased, without enlarging the width
  • a method for joining the electrode current collector and the electrode terminal there are generally a resistance welding method, an ultrasonic welding method and the like.
  • a welded portion having a large area can be formed. Therefore, the contact resistance between the ends of the electrode current collector that is not connected to the electrode terminal can be reduced.
  • the number of welding points can be increased to increase the area of the welded portion.
  • resistance welding a large current is passed and heat is generated by utilizing the resistance of the welded portion to perform welding.
  • the resistance of the welded portion is smaller than the surroundings, if the welding points are too close, current flows into the low-resistance portion, and it is difficult to weld the ends of the electrode current collector that is not connected to the electrode terminals. become. Thereby, in resistance welding, the area of a welding part becomes small compared with ultrasonic welding.
  • the welded portions 121a and 121b are preferably formed by ultrasonic welding. Since the welding area can be increased by ultrasonic welding, the contact resistance between the ends (non-overlapping region Q) of the electrode current collectors not connected to the electrode terminals can be further reduced.
  • the positive electrode terminal 30 and the negative electrode terminal 40 extend in opposite directions from the outer peripheral edge of the outer packaging member 20.
  • the welding area of the ends (non-overlapping region Q) of the electrode current collector (negative current collector 121 in FIG. 4) that is not connected to the electrode terminal (negative electrode terminal 40 in FIG. 4) is determined. Since it can be made larger than in FIG. 5, the internal resistance of the entire battery can be further reduced.
  • the positive electrode member 11 is configured by forming a positive electrode mixture layer containing a positive electrode active material on both surfaces of a positive electrode current collector, except for an end portion on the side connected to the positive electrode terminal 30.
  • the negative electrode member 12 is configured by forming a negative electrode mixture layer containing a negative electrode active material on both surfaces of the negative electrode current collector, except for an end portion on the side connected to the negative electrode terminal 40.
  • the positive electrode member 11 is formed on the both surfaces of a positive electrode current collector made of aluminum foil or copper foil by mixing a positive electrode slurry formed by kneading a positive electrode active material, a binder, and a conductive agent as necessary in an organic solvent. It is produced by uniformly applying to the substrate and drying to form a positive electrode mixture layer on both surfaces of the positive electrode current collector.
  • the positive electrode active materials include lithium cobaltate composite oxide, lithium manganate composite oxide, lithium nickelate composite oxide, lithium-nickel-manganese-cobalt composite oxide, A lithium-manganese-nickel composite oxide, a lithium-manganese-cobalt composite oxide, a lithium-nickel-cobalt composite oxide, or the like can be used. Further, the positive electrode active material may be a mixture of the above materials.
  • LiM x O 2 (in the chemical formula, M represents one or more transition metals, x represents a charge / discharge state of the battery, and is usually 0.05 or more as a positive electrode active material of a non-aqueous electrolyte secondary battery. Or a lithium composite oxide mainly composed of 1.10 or less).
  • the transition metal M constituting this lithium composite oxide Co, Ni, Mn and the like are preferable.
  • the positive electrode active material may be a lithium-containing phosphate compound having an olivine type structure such as lithium iron phosphate represented by LiFePO 4 . If it has an olivine type structure, in the lithium iron phosphate represented by LiFePO 4 , a part of Fe is replaced with Al, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Zr, Nb, etc. Also good. A part of P may be replaced with B, Si, or the like.
  • binder contained in the positive electrode mixture a known binder that is usually used in the positive electrode mixture of a non-aqueous electrolyte secondary battery can be used.
  • Known additives such as a conductive agent and an oxide can be added to the material.
  • Carbon materials such as furnace black and acetylene black are used as the conductive agent contained in the positive electrode mixture.
  • a binder for binding the positive electrode active material and the conductive agent polyvinylidene fluoride (PVDF), polyamideimide (PAI), polyacrylonitrile (PAN), polyethylene (PE), polypropylene (PP), polytetrafluoro Ethylene (PTFE) or fluorine-based latex is used.
  • the negative electrode member 12 is formed on the both sides of a negative electrode current collector made of copper foil or aluminum foil by mixing a negative electrode slurry obtained by kneading a negative electrode active material, a binder and, if necessary, a conductive agent in an organic solvent.
  • the negative electrode mixture layer is formed on both surfaces of the negative electrode current collector.
  • a carbon material such as a non-graphitizable carbon material, a graphitizable carbon material (soft carbon), or a graphite-based carbon material can be used as the negative electrode active material.
  • carbon materials such as pyrolytic carbons, cokes, graphites, glassy carbon fibers, organic polymer compound fired bodies, carbon fibers, and activated carbon can be used.
  • the cokes include pitch coke, needle coke, and petroleum coke.
  • said organic polymer compound fired body means what carbonized by baking a phenol resin, furan resin, etc. at a suitable temperature.
  • materials that can be doped or dedoped with lithium include polymers such as polyacetylene and polypyrrole, Sn oxides such as SnO 2 , Sn alloys such as Sn 5 Cu 6 , and SiMg 2.
  • An oxide such as an alloy or Li 4 Ti 5 O 12 (lithium titanate) can also be used.
  • the binder contained in the negative electrode mixture a known binder that is usually used in a negative electrode mixture of a non-aqueous electrolyte secondary battery can be used.
  • Known additives such as a conductive agent and an oxide can be added to the material.
  • the binder for binding the negative electrode active material polyvinylidene fluoride, polyacrylonitrile, polyamideimide, polyethylene, polypropylene or polytetrafluoroethylene is used, or a latex binder such as styrene butadiene rubber and carboxymethyl cellulose, etc.
  • a mixture of thickeners is used.
  • the nonaqueous electrolytic solution is prepared by dissolving the supporting electrolyte in a nonaqueous solvent.
  • a solution obtained by dissolving LiPF 6 at a concentration of 1.0 mol / L in a non-aqueous solvent is used.
  • an electrolyte other than LiPF 6 lithium salts such as LiBF 4 , LiAsF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , LiC (SO 2 CF 3 ) 3 , LiAlCl 4 , LiSiF 6 are used. Can be mentioned.
  • LiPF 6 and LiBF 4 are particularly preferably used as the supporting electrolyte from the viewpoint of oxidation stability.
  • a supporting electrolyte is preferably used by being dissolved in a nonaqueous solvent at a concentration of 0.1 mol / L to 3.0 mol / L, and at a concentration of 0.5 mol / L to 2.0 mol / L. More preferably, it is used after being dissolved.
  • the non-aqueous solvent include cyclic carbonates such as ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC), dimethyl carbonate (DMC), ethyl methyl carbonate (EMC), and diethyl carbonate (DEC), which are low viscosity solvents. And a lower chain carbonate of the above are used.
  • the present invention is applied to the laminate-type non-aqueous electrolyte secondary battery 100 as an example of the electricity storage device.
  • the present invention can be applied to an electric double layer capacitor in addition to a non-aqueous electrolyte secondary battery.
  • the outer packaging member is not limited to a flexible member made of a laminate film having a three-layer structure.
  • the laminate-type non-aqueous electrolyte secondary batteries of the examples and the comparative examples were manufactured by changing the configuration of the welded portion.
  • a positive electrode mixture slurry was prepared by blending in a ratio of 88: 6: 6 and kneading with N-methyl-2-pyrrolidone.
  • This positive electrode mixture slurry was applied onto both surfaces of an aluminum foil as a positive electrode current collector, dried, and then rolled with a rolling roller to produce a positive electrode material. At this time, the weight per unit area of the positive electrode mixture per unit area was 13.3 mg / cm 2 and the packing density was 2.8 g / cc.
  • the obtained positive electrode material was cut to produce a strip-shaped positive electrode member.
  • a negative electrode mixture slurry by blending a negative electrode active material made of soft carbon and polyvinylidene fluoride as a binder in a mass ratio of 90:10 and kneading with N-methyl-2-pyrrolidone was made. After apply
  • the obtained negative electrode material was cut to produce a strip-shaped negative electrode member.
  • non-aqueous electrolyte a mixed solvent obtained by mixing ethylene carbonate, which is a cyclic carbonate, ethyl methyl carbonate, which is a chain carbonate, and dimethyl carbonate, which is a chain carbonate, in a volume ratio of 1: 1: 1, LiPF 6 was dissolved to a concentration of 1 mol / L to prepare a non-aqueous electrolyte.
  • a strip-shaped separator 13 made of a lithium ion-permeable polypropylene microporous membrane is interposed between the strip-shaped positive electrode member 11 and the negative electrode member 12 produced as described above, and 42
  • the positive electrode member 11 and the 43 negative electrode members 12 were laminated
  • the electrode laminate 10 was housed inside an outer packaging member 20 made of a laminate film containing aluminum as an intermediate layer.
  • a positive electrode terminal 30 is attached to the exposed positive electrode current collector of the 42 positive electrode members 11 so as to extend from the inside of the outer package member 20 to the outside, and the 43 negative electrode members 12 are exposed as shown in FIG.
  • the negative electrode terminal 40 was attached to the negative electrode current collector 121.
  • a part of the surface of the positive electrode current collector was exposed by peeling off the positive electrode mixture layer located at one end of the strip-shaped positive electrode member 11.
  • a positive electrode was produced by ultrasonically welding an aluminum tab as the positive electrode terminal 30 to a part of the surface of the exposed positive electrode current collector.
  • a part of the surface of the negative electrode current collector 121 (FIG. 2) was exposed by peeling off the negative electrode mixture layer located at one end of the strip-shaped negative electrode member 12.
  • a copper tab as the negative electrode terminal 40 was ultrasonically welded to a part of the exposed negative electrode current collector 121 to produce a negative electrode. As shown in FIGS.
  • ultrasonic welding is performed between the ends of the plurality of negative electrode current collectors 121 and the negative electrode terminals 40 in the overlapping region P where the end portions of the plurality of negative electrode current collectors 121 overlap the negative electrode terminals 40.
  • the welding part 121a was formed.
  • the end portions of the plurality of negative electrode current collectors 121 are ultrasonically welded to form the welded portion 121b. .
  • the ends of the plurality of positive electrode current collectors and the positive electrode terminal 30 are ultrasonically welded. By doing so, a welded portion was formed. Moreover, in the non-overlapping area
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery 100 of the example was fabricated by sealing the opening of the outer packaging member 20.
  • the laminated non-aqueous electrolyte secondary battery 100 was charged with a constant current to a voltage of 4.2 V at a current value of 3.0 A, and then the current value became 0.06 A at a voltage value of 4.2 V. Charged at a constant voltage.
  • the capacity obtained when the laminated non-aqueous electrolyte secondary battery 100 charged in this way is discharged at a current value of 0.6 A until the voltage value becomes 2.5 V is defined as 100%, according to the following formula:
  • the depth of charge (SOC) was calculated.
  • the value was plotted against the current value to obtain an approximate current-voltage straight line, and the slope was calculated as the DC resistance at the time of input (hereinafter referred to as input DCR).
  • the positive electrode terminal 30 is attached to the exposed positive electrode current collector of the 42 positive electrode members 11, and the negative electrode terminal 40 is attached to the exposed negative electrode current collector 121 of the 43 negative electrode members 12.
  • a laminated nonaqueous electrolyte secondary battery 100 of a comparative example was produced in the same manner as in the example except that.
  • the input DCR was calculated in the same manner as in the example.
  • the input DCR of the example calculated as described above was 4.1 m ⁇ , and the input DCR of the comparative example was 4.2 m ⁇ . Therefore, in the battery of Example 1, not only the welded portion is formed in the overlapping region where the end of the electrode current collector and the electrode terminal overlap, but also the overlapping region where the end of the electrode current collector and the electrode terminal do not overlap. Since the area of the welded portion can be increased by forming the welded portion that connects the ends of the electrode current collector, the contact resistance between the ends of the electrode current collector that is not connected to the electrode terminal can be reduced. It turns out that the internal resistance of the whole battery can be reduced by reducing.
  • the internal resistance of the entire power storage device can be reduced, and the size of the electrode terminal can be designed in accordance with the external device connected to the power storage device.
  • Contributing to the improvement of the design of an electricity storage device in which members can be used for example, an electricity storage device that accommodates various electricity storage elements such as an electric double layer capacitor in addition to a non-aqueous electrolyte secondary battery as an electricity storage element .
  • SYMBOLS 10 Electrode laminated body, 11: Positive electrode member, 12: Negative electrode member, 13: Separator, 20: Outer packaging member, 100: Laminate type nonaqueous electrolyte secondary battery, 111: Positive electrode collector, 121: Negative electrode collector 121a, 121b: welded portion, 122: negative electrode mixture application region, P: overlapping region, Q: non-overlapping region.

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Abstract

　電極端子の幅を大きくすることなく、内部抵抗を低減することが可能な蓄電デバイスを提供する。非水電解液二次電池において、複数の正極集電体および複数の負極集電体のそれぞれの端部と正極端子および負極端子（４０）のそれぞれとが重なる重複領域（Ｐ）と、重ならない非重複領域（Ｑ）とが形成されている。重複領域（Ｐ）が、複数の正極集電体および複数の負極集電体のそれぞれの端部と正極端子および負極端子（４０）のそれぞれとを接続する溶着部（１２１ａ）を含む。非重複領域（Ｑ）が、複数の正極集電体および複数の負極集電体のそれぞれの端部を接続する溶着部（１２１ｂ）を含む。

Description

蓄電デバイス
　本発明は、一般的には蓄電デバイスに関し、特定的には、非水電解液二次電池、電気二重層キャパシタ等の蓄電要素を、外包部材を用いて収容する蓄電デバイスに関するものである。
　従来から、たとえば、非水電解液二次電池等の蓄電デバイスに関しては、多様な用途の拡大に伴って、軽量化、薄型化、形状の自由度等の要求が高まっている。
　そこで、軽量化、薄型化に優れた非水電解液二次電池として、可撓性のラミネートフィルム（積層シートともいう）を用いて電極積層体を収容した非水電解液二次電池が用いられている。ラミネートフィルムは、電極積層体に面する内面側に位置付けられ、合成樹脂からなる内面層と、非水電解液二次電池の外表面に位置付けられ、合成樹脂からなる外面層と、内面層と外面層との間に配置される中間層から構成される。内面層は、たとえば、ポリエチレン、ポリプロピレン等の耐電解液性とヒートシール性に優れた熱可塑性樹脂からなる。中間層は、たとえば、アルミニウム箔等の可撓性と強度に優れた金属層からなる。外面層は、たとえば、ナイロン、ポリアミド等の電気絶縁性に優れた絶縁樹脂からなる。電極積層体は、セパレータを介して正極部材と負極部材とを巻回または交互に積層させてなる。
　一方、このようなラミネートフィルムを用いた非水電解液二次電池の電池特性において、高入出力特性、高エネルギー密度、高サイクル特性等が求められている。そこで、蓄電要素として、セパレータを介在して複数の正極部材と複数の負極部材とを交互に積層させることにより形成された電極積層体を用いることで、高入出力特性、高エネルギー密度、高サイクル特性等を満足させることが検討されている。
　たとえば、特開２０１０－１０１４５号公報（以下、特許文献１という）では、ラミネートフィルムを用いた扁平型電池において、正極体および負極体の集電体における活物質領域の幅（Ａ）と正極端子および負極端子の幅（Ｂ）がＢ／Ａ≧０．５７を満たすように構成することが提案されている。特許文献１に記載の扁平型電池では、ＡとＢがＢ／Ａ≧０．５７を満たすことにより、電流通過距離が短縮され、電池の内部抵抗が低減され、その結果、電池要素からの発熱が抑制される。また、電極端子の幅が広く設定されることにより、電極端子の抵抗が低減されるため、電極端子からの発熱も抑制される。
特開２０１０－１０１４５号公報
　しかしながら、特許文献１に記載の扁平型電池では、電池の内部抵抗を低減するには、電極端子の幅を大きくする必要があるので、電極端子に接続される外部機器側の端子接合部分の面積が大きくなる。その結果、電池と外部機器との接続が困難になる。また、電極端子部分の材料コストが高くなる。また、電極端子幅が大きくなるに伴いラミネートフィルムの封止幅も大きくする必要があり、封止された樹脂部分から電池内部への水分透過を引き起こしやすくなるという問題もある。
　そこで、本発明の目的は、電極端子の幅を大きくすることなく、内部抵抗を低減することが可能な蓄電デバイスを提供することである。
　本発明に従った蓄電デバイスは、セパレータを介在して複数の正極部材と複数の負極部材とを交互に積層させることにより形成された電極積層体と、この電極積層体を収容する外包部材とを備える。複数の正極部材のそれぞれが正極集電体を含み、複数の負極部材のそれぞれが負極集電体を含む。さらに、本発明の蓄電デバイスは、複数の正極集電体の端部に電気的に接続されるとともに、外包部材の外周縁部から導出された正極端子と、複数の負極集電体の端部に電気的に接続されるとともに、外包部材の外周縁部から導出された負極端子とを備える。複数の正極集電体および複数の負極集電体のそれぞれの端部と正極端子および負極端子のそれぞれとが重なる重複領域と、重ならない非重複領域とが形成されている。重複領域が、複数の正極集電体および複数の負極集電体のそれぞれの端部と正極端子および負極端子のそれぞれとを接続する溶着部を含む。非重複領域が、複数の正極集電体または複数の負極集電体の少なくともいずれか一方の端部同士を接続する溶着部を含む。
　本発明の蓄電デバイスでは、電極集電体の端部と電極端子とが重なる重複領域において電極集電体と電極端子を接続する溶着部が形成されているだけでなく、電極集電体の端部と電極端子とが重ならない非重複領域においても電極集電体の端部同士を接続する溶着部が形成されている。このため、電極端子の幅よりも大きい面積の溶着部を形成することができる。これにより、電極端子の幅を大きくすることなく、溶着部の面積を増大することができる。したがって、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士（非重複領域）の接触抵抗を低減することにより、蓄電デバイス全体の内部抵抗を低減することができる。なお、蓄電デバイス全体の内部抵抗を低減するために電極端子の幅を大きくする必要がないので、蓄電デバイスに接続される外部機器に合わせて電極端子の大きさを設計することができる。
　本発明の蓄電デバイスにおいて、溶着部は、超音波溶着によって形成されていることが好ましい。
　超音波溶着によれば溶着面積を大きくすることができるので、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士（非重複領域）の接触抵抗をさらに低減することができる。抵抗溶接を用いた場合、多点溶接が難しく、超音波溶着と比較して溶着面積を大きくすることが難しい。
　また、本発明の蓄電デバイスにおいて、正極端子および負極端子が、外包部材の外周縁部から互いに反対方向に延びていてもよく、同じ方向に延びていてもよい。
　正極端子および負極端子が互いに反対方向に延びている場合は、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士（非重複領域）の溶着面積を大きくすることができるので、蓄電デバイス全体の内部抵抗をさらに低減することができる。
　本発明によれば、蓄電デバイス全体の内部抵抗を低減することができるとともに、蓄電デバイスに接続される外部機器に合わせて電極端子の大きさを設計することができる。
本発明の蓄電デバイスの一つの実施の形態であるラミネート型非水電解液二次電池の一例を示す概略的な平面図である。 ラミネート型非水電解液二次電池において図１のＩＩ－ＩＩ線に沿った方向から見た断面を拡大して示す部分断面図である。 ラミネート型非水電解液二次電池において図１のＩＩＩ－ＩＩＩ線に沿った方向から見た断面を拡大して示す部分断面図である。 本発明の一つの実施の形態としてのラミネート型非水電解液二次電池の内部において、負極端子と集電体との位置関係を模式的に示す平面図である。 本発明のもう一つの実施の形態としてのラミネート型非水電解液二次電池の内部において、正極端子および負極端子と集電体との位置関係を模式的に示す平面図である。 本発明の比較の形態として、ラミネート型非水電解液二次電池において図１のＩＩＩ－ＩＩＩ線に沿った方向から見た断面を拡大して示す部分断面図である。
　以下、本発明の一つの実施の形態を図面に基づいて説明する。
　図１に示すように、蓄電デバイスの一つの実施の形態として、非水電解液二次電池の一例であるラミネート型非水電解液二次電池１００は、電極積層体１０と、図示しない非水電解液と、矩形状を有し、電極積層体１０と非水電解液を収容して封止する上下二枚の可撓性の外包部材２０と、電極積層体１０に電気的に接続されるとともに外包部材２０の外周縁部からシーラントを介して外部に導出され、かつ、互いに対向する反対方向に導出された正極端子３０および負極端子４０とから構成される。なお、外包部材２０の四方の外周縁部には熱溶着（ヒートシール）によって封着部２１が形成されている。正極端子３０および負極端子４０のそれぞれは、電極積層体１０の幅方向の中央に位置づけられているが、幅方向の一方端部に位置づけられてもよい。
　図２に示すように、電極積層体１０は、複数の短冊状の正極部材１１と、複数の短冊状の負極部材１２と、各々が複数の正極部材１１の各々と複数の負極部材１２の各々との間に介在するように配置された複数の短冊状のセパレータ１３とを含む。複数の正極部材１１の各々と複数の負極部材１２の各々が複数のセパレータ１３の各々を間に介在して交互に積層されている。負極部材１２は負極集電体１２１を含み、複数の負極部材１２の複数の負極集電体１２１を集積した端部を介して負極端子４０に電気的に接続されている。図２には示されていないが、負極端子４０は、外包部材２０の外周縁部からシーラントを介して外部に導出されている。図示されていないが、同様にして、正極部材１１は正極集電体を含み、複数の正極部材１１も複数の正極集電体を集積した端部を介して正極端子３０（図１）に電気的に接続されている。なお、上記のラミネート型非水電解液二次電池１００の例では、電極積層体１０の構成として正極部材１１と負極部材１２との間に一枚のセパレータ１３を介在させているが、複数枚のセパレータを介在させてもよい。複数枚のセパレータの材質は同種でも異種でもよい。セパレータの材質としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン系樹脂の単独またはその組み合わせ、ポリオレフィン系樹脂にシリカ、アルミナ等のセラミックを添加したもの、ポリエチレンテレフタレート、セルロース、不織布等が用いられる。また、正極部材と負極部材との間に、袋状のセパレータを介在させてもよく、長尺状のセパレータを九十九折りにして介在させてもよい。
　外包部材２０は、電極積層体１０に面する内面側に位置づけられ、合成樹脂からなる内面層と、ラミネート型非水電解液二次電池１００の外表面に位置づけられ、合成樹脂からなる外面層と、内面層と外面層との間に配置される金属層とから構成される単一のフィルム、すなわち、三層構造のラミネートフィルムで形成されている（図２、図３では三層構造は省略している）。内面層は、一例として、ヒートシール可能な熱可塑性樹脂であるポリプロピレンからなり、厚みが３０～１２０μｍである。金属層は、一例として、アルミニウム箔またはアルミニウム合金箔からなり、厚みが３０～５０μｍである。外面層は、一例として、ナイロン（登録商標）からなり、厚みが２０～４０μｍである。このように構成された外包部材２０は、容易に変形しやすい材料であり、可撓性を有する。なお、ラミネートフィルムは、少なくとも内面層とその外側に配置される金属層とを有するものであればよく、必要に応じて外面層を設ければよい。また、必要に応じて層間にウレタン樹脂等の接着層、他の合成樹脂層等を設けてもよい。図１に示すように、外包部材２０は、たとえば、２枚のラミネートフィルムの外周縁部を重ね合わせて熱溶着することによって、封着部２１が四辺の外周縁部に形成される。なお、１枚のラミネートフィルムを二つ折りして折り曲げた辺以外の三方を熱溶着してもよい。
　図３と図４に示すように、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重なる重複領域Ｐと、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重ならない非重複領域Ｑとが形成されている（図示されていないが、以下、正極側も同様である）。重複領域Ｐが、複数の負極集電体１２１の端部と負極端子４０との溶着部１２１ａを含む。非重複領域Ｑが、複数の負極集電体１２１の端部同士の溶着部１２１ｂを含む。溶着部１２１ａ、１２１ｂは、たとえば、超音波溶着によって形成されている。なお、溶着部１２１ａ、１２１ｂは抵抗溶接またはレーザー溶接で形成されてもよい。図３に示すように、重複領域Ｐの全部が溶着部１２１ａで形成され、非重複領域Ｑの全部が溶着部１２１ｂで形成されていてもよく、図４に示すように、重複領域Ｐの一部が溶着部１２１ａで形成され、非重複領域Ｑの一部が溶着部１２１ｂで形成されていてもよい。図４には、負極部材１２は、負極合材が塗布されていない負極集電体１２１の領域と、負極合材が塗布されている負極合材塗布領域１２２とから構成されることが示されている。
　上記の実施形態では、図２と図４に示されるように、負極端子４０は、集電体の端部が集積された箇所の下面にて超音波溶着により接続されるが、負極端子４０は、集電体が集積された箇所の上面にて超音波溶着により接続されてもよく、あるいは、集電体が集積された箇所の内部に挿入されるように配置して超音波溶着により接続されてもよい（正極側も同様である）。
　また、上記の実施形態では、図１に示すように、正極端子３０および負極端子４０は外包部材２０の外周縁部から互いに対向する反対方向に導出されているが、図５に示すように、正極端子３０および負極端子４０が外包部材の外周縁部から同じ方向に導出されていてもよい。この場合、正極端子３０が電極積層体の幅方向の一方端部に位置づけられ、負極端子４０が電極積層体の幅方向の一方端部と反対側の他方端部に位置づけられる。複数の正極集電体１１１の端部が正極端子３０に重なる重複領域Ｐと、複数の正極集電体１１１の端部が正極端子３０に重ならない非重複領域Ｑとが形成されている。複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重なる重複領域Ｐと、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重ならない非重複領域Ｑとが形成されている。複数の正極集電体１１１の端部と正極端子３０との溶着部１１１ａと、複数の負極集電体１２１の端部と負極端子４０との溶着部１２１ａは、重複領域Ｐに形成されている。複数の正極極集電体１１１の端部同士の溶着部１１１ｂと、複数の負極集電体１２１の端部同士の溶着部１２１ｂは、非重複領域Ｑに形成されている。なお、図５には、負極部材１２は、負極合材が塗布されていない負極集電体１２１の領域と、負極合材が塗布されている負極合材塗布領域１２２とから構成されることが示されている。
　以上のように構成された本発明のラミネート型非水電解液二次電池１００では、電極集電体（正極集電体１１１または負極集電体１２１）の端部と電極端子（正極端子３０または負極端子４０）とが重なる重複領域Ｐにおいて電極集電体と電極端子を接続する溶着部１２１ａが形成されているだけでなく、電極集電体の端部と電極端子とが重ならない重複領域Ｑにおいても電極集電体の端部同士を接続する溶着部１２１ｂが形成されている。このため、電極端子の幅よりも大きい面積の溶着部を形成することができる。これにより、電極端子の幅を大きくすることなく、溶着部１２１ａ、１２１ｂの面積を増大することができる。したがって、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士（非重複領域Ｑ）の接触抵抗を低減することにより、電池全体の内部抵抗を低減することができる。なお、電池全体の内部抵抗を低減するために電極端子の幅を大きくする必要がないので、電池に接続される外部機器に合わせて電極端子の大きさを設計することができる。
　電極集電体と電極端子を接合する方法として、一般に抵抗溶接法、超音波溶着法等がある。超音波溶着法で電極集電体と電極端子、および、電極集電体同士を接合すると、大きな面積の溶着部を形成することができる。そのため、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士の接触抵抗を低減できる。抵抗溶接の場合は、溶接点の数を増やして溶接部の面積を大きくすることも可能である。抵抗溶接は、大電流を流して、溶接部の抵抗を利用して発熱させて溶着するものである。そのため、溶接部の抵抗が周辺よりも小さくなるため、溶接点同士が近すぎると、その低抵抗部に電流が流れ込んでしまい、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士の溶接が困難になる。これにより、抵抗溶接では、超音波溶着に比べて、溶着部の面積は小さくなる。
　本発明のラミネート型非水電解液二次電池１００において、溶着部１２１ａ、１２１ｂは、超音波溶着によって形成されていることが好ましい。超音波溶着によれば溶着面積を大きくすることができるので、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士（非重複領域Ｑ）の接触抵抗をさらに低減することができる。
　また、本発明のラミネート型非水電解液二次電池１００において、正極端子３０および負極端子４０が、外包部材２０の外周縁部から互いに対向した反対方向に延びていることが好ましい。この場合、図４に示すように電極端子（図４では負極端子４０）に接続されない電極集電体（図４では負極集電体１２１）の端部同士（非重複領域Ｑ）の溶着面積を、図５に比べて大きくすることができるので、電池全体の内部抵抗をさらに低減することができる。
　正極部材１１は、正極端子３０に接続される側の端部を除いて、正極活物質を含む正極合材層が正極集電体の両面上に形成されることによって構成される。負極部材１２は、負極端子４０に接続される側の端部を除いて、負極活物質を含む負極合材層が負極集電体の両面上に形成されることによって構成される。
　たとえば、正極部材１１は、正極活物質と結着剤と必要に応じて導電剤とを有機溶媒中で混錬してなる正極スラリーを、アルミニウム箔または銅箔からなる正極集電体の両面上に均一に塗布し、乾燥して、正極合材層を正極集電体の両面上に形成することにより作製される。
　非水電解液二次電池を構成する場合、正極活物質としては、コバルト酸リチウム複合酸化物、マンガン酸リチウム複合酸化物、ニッケル酸リチウム複合酸化物、リチウム‐ニッケル‐マンガン‐コバルト複合酸化物、リチウム‐マンガン‐ニッケル複合酸化物、リチウム‐マンガン‐コバルト複合酸化物、リチウム‐ニッケル‐コバルト複合酸化物等を用いることができる。さらに、正極活物質は、上記の材料を混合したものでもよい。具体的には、非水電解液二次電池の正極活物質としてＬｉＭxＯ2（化学式中、Ｍは一種以上の遷移金属を表し、ｘは電池の充放電状態によって異なり、通常０．０５以上、１．１０以下である）を主体とするリチウム複合酸化物等を使用することができる。このリチウム複合酸化物を構成する遷移金属Ｍとしては、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ等が好ましい。このようなリチウム複合酸化物の具体例としてはＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮｉyＣｏ1-yＯ2（化学式中、０＜ｙ＜１である）、Ｌｉ1+a（ＮｉxＭｎyＣｏz）Ｏ2-b（化学式中、－０．１＜ａ＜０．２、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、－０．１＜ｂ＜０．１）、ＬｉＭｎ2Ｏ4等を挙げることができる。これらのリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度が優れた正極活物質となる。正極部材１１を作製するために、これらの正極活物質の複数種をあわせて使用してもよい。正極活物質は、ＬｉＦｅＰＯ4で表わされるリン酸鉄リチウム等のオリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物でもよい。オリビン型構造を有しているのであれば、ＬｉＦｅＰＯ4で表わされるリン酸鉄リチウムにおいて、Ｆｅの一部をＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ等で置換してもよい。また、Ｐの一部をＢ、Ｓｉ等で置換してもよい。
　また、上記の正極合材に含有される結着剤としては、通常、非水電解液二次電池の正極合材に用いられている公知の結着剤を用いることができ、上記の正極合材には、導電剤、酸化物等、公知の添加剤を添加することができる。上記の正極合材に含有される導電剤としては、ファーネスブラック、アセチレンブラック等の炭素材料が用いられる。正極活物質と導電剤を結着させるための結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）またはフッ素系ラテックスが用いられる。
　たとえば、負極部材１２は、負極活物質と結着剤と必要に応じて導電剤とを有機溶媒中で混錬してなる負極スラリーを、銅箔またはアルミニウム箔からなる負極集電体の両面上に均一に塗布し、乾燥して、負極合材層を負極集電体の両面上に形成することにより作製される。
　非水電解液二次電池を構成する場合、負極活物質としては、難黒鉛化炭素材料、易黒鉛化炭素材料（ソフトカーボン）、グラファイト系炭素材料等の炭素材料を使用することができる。具体的には、熱分解炭素類、コークス類、黒鉛類、ガラス状炭素繊維、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維、活性炭等の炭素材料を使用することができる。上記のコークス類には、ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス等がある。また、上記の有機高分子化合物焼成体とは、フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼成して炭素化したものをいう。上述した炭素材料のほか、リチウムをドープ、脱ドープできる材料としては、ポリアセチレン、ポリピロール等の高分子、ＳｎＯ2等のＳｎ酸化物系、Ｓｎ5Ｃｕ6等のＳｎ合金系、ＳｉＭｇ2等のＳｉ合金系、Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12（チタン酸リチウム）等の酸化物を使用することもできる。
　また、上記の負極合材に含有される結着剤としては、通常、非水電解液二次電池の負極合材に用いられている公知の結着剤を用いることができ、上記の負極合材には、導電剤、酸化物等、公知の添加剤を添加することができる。負極活物質を結着させるための結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリアミドイミド、ポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリテトラフルオロエチレンが用いられ、あるいは、スチレンブタジエンラバー等のラテックスバインダーとカルボキシメチルセルロース等の増粘剤の混合物が用いられる。
　非水電解液は、支持電解質を非水溶媒に溶解して調製される。支持電解質としては、たとえば、非水溶媒中にＬｉＰＦ6を１．０ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解したものが使用される。ＬｉＰＦ6以外の電解質としては、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｉＦ6等のリチウム塩を挙げることができる。これらの中でも、支持電解質として特にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4を用いることが酸化安定性の点から望ましい。このような支持電解質は、非水溶媒中に、０．１ｍｏｌ／Ｌ～３．０ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解されて用いられることが好ましく、０．５ｍｏｌ／Ｌ～２．０ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解されて用いられることがさらに好ましい。上記の非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）等の環状炭酸エステルに、低粘性溶媒であるジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）等の低級鎖状炭酸エステルを加えたものが用いられる。
　上記の実施の形態では、本発明を蓄電デバイスの一例としてラミネート型非水電解液二次電池１００に適用した例について説明したが、少なくとも電極積層体を収容するために外包部材を用いた蓄電デバイスであれば、本発明を適用することができ、たとえば、非水電解液二次電池の他に、電気二重層キャパシタ等に本発明を適用することができる。なお、外包部材は、三層構造のラミネートフィルム等からなる可撓性を有するものに限定されない。
　以下のようにして作製した正極と負極と非水電解液とを用いて、溶着部の構成を異ならせることにより、実施例と比較例のラミネート型非水電解液二次電池を作製した。
　（実施例）
　（正極の作製）
　ＬｉＮｉ0.33Ｍｎ0.33Ｃｏ0.33Ｏ2で表されるリチウム－ニッケル－マンガン－コバルト複合酸化物からなる正極活物質と、導電剤としてのファーネスブラックと、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを質量比率で８８：６：６になるように配合して、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドンと混練することにより、正極合材スラリーを作製した。この正極合材スラリーを、正極集電体としてのアルミニウム箔の両面上に塗布し、乾燥させた後、圧延ローラーにより圧延して正極材を作製した。このときの単位面積あたりの正極合材の片面目付け量を１３．３ｍｇ／ｃｍ2、充填密度を２．８ｇ／ｃｃとした。得られた正極材を切断して短冊状の正極部材を作製した。
　（負極の作製）
　ソフトカーボンからなる負極活物質と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを質量比率で９０：１０になるように配合して、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドンと混練することにより、負極合材スラリーを作製した。この負極合材スラリーを、負極集電体としての銅箔の両面上に塗布し、乾燥させた後、圧延ローラーにより圧延して負極材を作製した。このときの単位面積あたりの負極合材の片面目付け量を１０．０ｍｇ／ｃｍ2、充填密度を１．２ｇ／ｃｃとした。得られた負極材を切断して短冊状の負極部材を作製した。
　（非水電解液の作製）
　非水溶媒として、環状カーボネートであるエチレンカーボネートと、鎖状カーボネートであるエチルメチルカーボネートと、鎖状カーボネートであるジメチルカーボネートを１：１：１の体積比率で混合した混合溶媒に、支持電解質としてのＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／Ｌの濃度になるように溶解させて、非水電解液を作製した。
　（電池の作製）
　図２に示すように、上記で作製された短冊状の正極部材１１と負極部材１２との間に、リチウムイオン透過性のポリプロピレン製微多孔膜からなる短冊状のセパレータ１３を介在させて、４２枚の正極部材１１と４３枚の負極部材１２を交互に積層し、電極積層体１０を作製した。図１に示すように、電極積層体１０を、アルミニウムを中間層として含むラミネートフィルムからなる外包部材２０の内部に収納した。外包部材２０の内部から外部に延びるように、４２枚の正極部材１１の露出された正極集電体には正極端子３０が取り付けられ、図２に示すように４３枚の負極部材１２の露出された負極集電体１２１には負極端子４０が取り付けられた。
　具体的には、短冊状の正極部材１１の一方端部に位置する正極合材層を剥離することによって正極集電体の一部表面を露出させた。図示されていないが、この露出された正極集電体の一部表面に正極端子３０としてのアルミニウムタブを超音波溶着することにより、正極を作製した。短冊状の負極部材１２の一方端部に位置する負極合材層を剥離することによって負極集電体１２１（図２）の一部表面を露出させた。この露出された負極集電体１２１の一部表面に負極端子４０としての銅タブを超音波溶着することにより、負極を作製した。図３と図４に示すように、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重なる重複領域Ｐにおいて、複数の負極集電体１２１の端部と負極端子４０とを超音波溶着することにより、溶着部１２１ａを形成した。また、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重ならない非重複領域Ｑにおいて、複数の負極集電体１２１の端部同士を超音波溶着することにより、溶着部１２１ｂを形成した。図示されていないが、正極側も同様にして、複数の正極集電体の端部が正極端子３０に重なる重複領域において、複数の正極集電体の端部と正極端子３０とを超音波溶着することにより、溶着部を形成した。また、複数の正極集電体の端部が正極端子３０に重ならない非重複領域において、複数の正極集電体の端部同士を超音波溶着することにより、溶着部を形成した。
　その後、上記で作製された非水電解液を外包部材２０の内部に注入した後、外包部材２０の開口部を封止することにより、実施例の非水電解液二次電池１００を作製した。
　（電池の評価）
　得られたラミネート型非水電解液二次電池１００に、３．０Ａの電流値で４．２Ｖの電圧まで定電流充電した後、４．２Ｖの電圧値で電流値が０．０６Ａになるまで定電圧充電した。このようにして充電されたラミネート型非水電解液二次電池１００を０．６Ａの電流値で電圧値が２．５Ｖになるまで放電した際に得られる容量を１００％として、下記の式に従って充電深度（ＳＯＣ）を算出した。
　ＳＯＣ［％］＝（各電圧までの累積充電容量）／（２．５～４．２Ｖまでの累積充電容量）×１００
　そして、０．６Ａの電流値でＳＯＣが６０％になるまで充電されたラミネート型非水電解液二次電池１００を、０．６～３０Ａの各電流値での１０秒間のパルス充電後の電圧値を電流値に対してプロットして、電流‐電圧の近似直線を求め、その傾きを入力時の直流抵抗（以下、入力ＤＣＲという）として算出した。
　（比較例）
　以下のようにして、４２枚の正極部材１１の露出された正極集電体に正極端子３０を取り付け、４３枚の負極部材１２の露出された負極集電体１２１には負極端子４０が取り付けられたこと以外は、実施例と同様にして、比較例のラミネート型非水電解液二次電池１００を作製した。
　図６に示すように、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重なる重複領域Ｐにおいて、複数の負極集電体１２１の端部と負極端子４０とを超音波溶着することにより、溶着部１２１ａを形成した。しかし、複数の負極集電体１２１の端部が負極端子４０に重ならない非重複領域Ｑにおいては、複数の負極集電体１２１の端部同士を超音波溶着しなかった。図示されていないが、正極側も同様にして、複数の正極集電体の端部が正極端子３０に重なる重複領域において、複数の正極集電体の端部と正極端子３０とを超音波溶着することにより、溶着部を形成した。しかし、複数の正極集電体の端部が正極端子３０に重ならない非重複領域においては、複数の正極集電体の端部同士を超音波溶着しなかった。
　得られた比較例のラミネート型非水電解液二次電池１００について、実施例と同様にして入力ＤＣＲを算出した。
　以上のようにして算出された実施例の入力ＤＣＲが４．１ｍΩであり、比較例の入力ＤＣＲは４．２ｍΩであった。したがって、実施例１の電池では、電極集電体の端部と電極端子とが重なる重複領域において溶着部を形成するだけでなく、電極集電体の端部と電極端子とが重ならない重複領域においても電極集電体の端部同士を接続する溶着部を形成することにより、溶着部の面積を増大することができるので、電極端子に接続されない電極集電体の端部同士の接触抵抗を低減することにより、電池全体の内部抵抗を低減することができることがわかる。
　今回開示された実施の形態と実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考慮されるべきである。本発明の範囲は以上の実施の形態または実施例ではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての修正または変形を含むものであることが意図される。
　本発明によれば、蓄電デバイス全体の内部抵抗を低減することができるとともに、蓄電デバイスに接続される外部機器に合わせて電極端子の大きさを設計することができるので、可撓性を有する外包部材が使用可能な蓄電デバイス、たとえば、蓄電要素として非水電解液二次電池の他に、電気二重層キャパシタ等の種々の蓄電要素を収容する蓄電デバイスの設計性の向上に寄与するものである。
　１０：電極積層体、１１：正極部材、１２：負極部材、１３：セパレータ、２０：外包部材、１００：ラミネート型非水電解液二次電池、１１１：正極集電体、１２１：負極集電体、１２１ａ、１２１ｂ：溶着部、１２２：負極合材塗布領域、Ｐ：重複領域、Ｑ：非重複領域。

                                                                                

Claims (4)

  1. 　セパレータを介在して複数の正極部材と複数の負極部材とを交互に積層させることにより形成された電極積層体と、
    　前記電極積層体を収容する外包部材とを備え、
    　前記複数の正極部材のそれぞれが正極集電体を含み、前記複数の負極部材のそれぞれが負極集電体を含み、さらに、
    　前記複数の正極集電体の端部に電気的に接続されるとともに、前記外包部材の外周縁部から導出された正極端子と、
    　前記複数の負極集電体の端部に電気的に接続されるとともに、前記外包部材の外周縁部から導出された負極端子とを備え、
    　前記複数の正極集電体および前記複数の負極集電体のそれぞれの端部と前記正極端子および前記負極端子のそれぞれとが重なる重複領域と、重ならない非重複領域とが形成され、
    　前記重複領域が、前記複数の正極集電体および前記複数の負極集電体のそれぞれの端部と前記正極端子および前記負極端子のそれぞれとを接続する溶着部を含み、
    　前記非重複領域が、前記複数の正極集電体または前記複数の負極集電体の少なくともいずれか一方の端部同士を接続する溶着部を含む、蓄電デバイス。
  2. 　前記溶着部は、超音波溶着によって形成されている、請求項１に記載の蓄電デバイス。
  3. 　前記正極端子および前記負極端子が、前記外包部材の外周縁部から互いに反対方向に延びている、請求項１または請求項２のいずれか１項に記載の蓄電デバイス。
  4. 　前記正極端子および前記負極端子が、前記外包部材の外周縁部から互いに同じ方向に延びている、請求項１または請求項２のいずれか１項に記載の蓄電デバイス。
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