WO2012043753A1 - マイクロ波装置とその流通管 - Google Patents

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WO2012043753A1
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久人 斎田
博道 小田島
訓之 大根田
早織 横澤
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    • C02F1/30Treatment of water, waste water, or sewage by irradiation
    • C02F1/302Treatment of water, waste water, or sewage by irradiation with microwaves

Definitions

  • microwaves promote chemical reactions of substances, and in fields such as biochemistry, interest in chemical reaction devices using microwaves is increasing.
  • microwave devices for promoting chemical reaction and heating a so-called microwave-type batch-type device in which a liquid to be processed is accommodated and processed in a test tube or a flask is currently mainstream.
  • a flow type apparatus that forms a flow path and irradiates microwaves while flowing a liquid to be processed in the flow path is being studied (see Patent Document 1). .
  • the microwave device of Patent Document 1 has a flow path disposed in a rectangular waveguide.
  • the use of a cavity resonator increases the efficiency of absorption of microwaves by the liquid to be processed, resulting in the processing efficiency. is good.
  • a device having a flow path formed in a single-mode cavity resonator has excellent reaction reproducibility, and the electromagnetic field generated in the cavity resonator at the time of resonance can reduce the processing time. it can.
  • it is considered difficult to tune the cavity resonator and the microwave.
  • the strong electromagnetic field is a disaster, and the microwave absorbed by the liquid to be treated is too large, which can be said to be the cause of difficulty in tuning. That is, the energy per unit time absorbed in the liquid to be treated is too large with respect to the microwave energy stored in the cavity resonator, and the ratio of these two quantities (the microwave energy / the energy per unit time).
  • “Q” of resonance defined by an expression obtained by multiplying by the angular frequency becomes low. When Q is lowered, not only the characteristics as a resonator are lost, but also tuning itself with respect to the resonance frequency necessary for maintaining resonance becomes difficult.
  • the cross-sectional area of the flow path is made as small as possible so that the volume of the liquid to be processed existing in the cavity resonator is as small as possible compared to the cavity volume, and the unit to be absorbed by the liquid to be processed Efforts can be made by reducing energy per hour. That is, the diameter of the flow path, which is generally a cylindrical straight pipe, is made as small as possible, and the amount of liquid to be processed flowing through the flow path per time, that is, the volume of the liquid to be processed existing in the cavity resonator is reduced. It is to suppress.
  • the flow path should be narrow with a diameter of 1.0 mm or less. I must. In this case, it is hard to say that there is sufficient processing capacity for practical use.
  • the present invention relates to a microwave device using a single-mode cavity resonator, and an object thereof is to increase the flow rate of the liquid to be processed so that it can be processed uniformly and efficiently.
  • the microwave device includes: A single-mode cavity resonator having an irradiation chamber that is a square columnar cavity or a cylindrical cavity; A flow pipe installed in the irradiation chamber along the axis with respect to the direction of the electric field generated in the irradiation chamber; Disturbing means that has a different dielectric constant from the liquid to be treated flowing through the flow pipe, is contained in the flow pipe and disturbs the flow of the liquid to be treated, It is comprised including.
  • the microwave device is: A single-mode cavity resonator having an irradiation chamber that is a square columnar cavity or a cylindrical cavity; A flow pipe installed in the irradiation chamber as a spiral extending around a central axis connecting the centers of both bottom surfaces of the irradiation chamber; It is comprised including.
  • the distribution pipe according to the third aspect of the present invention is: A flow tube that can be used in a microwave device including a single-mode cavity resonator having an irradiation chamber that is a rectangular columnar cavity or a cylindrical cavity, It has a different dielectric constant from the liquid to be treated flowing through the flow pipe and contains an obstacle means for disturbing the flow of the liquid to be treated. It is installed in the irradiation chamber along the axis with respect to the direction of the electric field generated in the irradiation chamber.
  • the distribution pipe according to the fourth aspect of the present invention is: A flow tube that can be used in a microwave device including a single-mode cavity resonator having an irradiation chamber that is a rectangular columnar cavity or a cylindrical cavity, When installed in the irradiation chamber, the irradiation chamber is formed in a spiral shape extending around a central axis connecting the centers of both bottom surfaces of the irradiation chamber.
  • the distribution pipe has a dielectric constant different from the dielectric constant of the liquid to be processed and accommodates obstacle means that disturbs the flow of the liquid to be processed.
  • this flow tube is installed in the irradiation chamber (resonance cavity) of the microwave device, the electric field distribution is not uniform in the flow tube through which the liquid to be treated flows, and the effect of reducing the average electric field strength is produced.
  • the absorption of microwaves by the liquid to be treated is suppressed.
  • the diameter of the flow pipe is made larger than before and the volume of the liquid to be processed existing in the irradiation chamber is increased, the reduction rate of the resonance frequency is suppressed.
  • an electric field parallel to the central axis is generated in the irradiation chamber (resonant cavity) of the cavity resonator.
  • the flow tube is provided in a spiral shape surrounding the central axis of the irradiation chamber, so that the liquid to be processed flowing in the flow tube flows in a direction across the electric field.
  • the decrease in Q can be remarkably moderate and can be kept at an appropriate value.
  • the flow pipe spiral the flow distance of the liquid to be processed in the irradiation chamber is longer than in the case of a straight pipe flow pipe, and the strength of the microwave received by the liquid to be processed is made constant. It is possible to earn the residence time in the irradiation chamber while maintaining it. As a result, uniform and efficient processing by the single mode cavity resonator is possible.
  • FIG. 1 is a block diagram showing a first example of the overall configuration of the microwave device.
  • 2 shows a first embodiment of a cavity resonator
  • FIG. 2A is a front view seen from the same side as FIG. 1
  • FIG. 2B is a left side view
  • FIG. 2C is a plan view.
  • 3 shows a flow tube arrangement state in the cavity resonator of FIG. 2
  • FIG. 3A is a front view showing the irradiation chamber with the side wall removed
  • FIG. 3B shows the irradiation chamber with the upper bottom wall removed
  • FIG. 3C is a bottom view showing the irradiation chamber with the lower bottom wall removed.
  • FIG. 4 is a diagram showing a first embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 4 is a diagram showing a first embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 5 is a diagram showing a second embodiment of the flow pipe.
  • 6A and 6B show a jig for the flow pipe and the support rod
  • FIG. 6A is a front view
  • FIG. 6B is a left side view
  • FIG. 6C is a right side view
  • FIG. 6D is a plan view
  • FIG. 7 shows a second embodiment of the cavity resonator
  • FIG. 7A is a front view seen from the same side as FIG. 1
  • FIG. 7B is a left side view
  • FIG. 7C is a plan view.
  • FIG. 8 is a diagram illustrating a circumferential electric field change simulation result around the central axis with respect to the electric field in the cavity resonator according to the first embodiment.
  • FIG. 8 is a diagram illustrating a circumferential electric field change simulation result around the central axis with respect to the electric field in the cavity resonator according to the first embodiment.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining the relationship between the flow direction of the liquid to be treated and the electric field.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating a simulation result in the central axis direction with respect to the electric field in the cavity resonator according to the second embodiment (or the first embodiment).
  • FIG. 11 is a diagram illustrating a first example of a flow mechanism for flowing the liquid to be processed through the flow pipe.
  • FIG. 12 is a block diagram illustrating a second example of the overall configuration of the microwave device. 13 shows a third embodiment of a cavity resonator, FIG. 13A is a front view seen from the same side as FIG. 12, FIG. 13B is a left side view, and FIG. 13C is a plan view.
  • FIG. 14A and 14B show a fourth embodiment of the cavity resonator
  • FIG. 14A is a front view seen from the same side as FIG. 12,
  • FIG. 14B is a left side view
  • FIG. 14C is a plan view.
  • FIG. 15 is a diagram showing a third embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 16 is an enlarged view for explaining a flow pipe according to the third embodiment.
  • FIG. 17 is a diagram showing the electric field simulation result in the flow pipe containing the obstacle means.
  • FIG. 18 is a diagram illustrating experimental results of the flow pipe according to the first embodiment.
  • FIG. 19 is a view corresponding to FIG. 16 and showing a fourth embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 20 is a view corresponding to FIG. 16 showing a fifth embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 21 is a diagram showing a sixth embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 22 is a diagram showing a seventh embodiment of the flow pipe.
  • FIG. 23 is a diagram illustrating a
  • FIG. 1 shows a first example of the overall configuration of the microwave device.
  • the illustrated microwave device has a configuration in which a waveguide 20 and a microwave generator 30 are assembled to a cavity resonator 10 and controlled by a controller 40 such as a personal computer.
  • the microwave generator 30 includes a variable frequency oscillator 31 and a variable amplifier 32.
  • a variable frequency oscillator 31 outputs a microwave having a variable frequency (for example, 2.4 GHz to 2.5 GHz), and a variable amplifier 32 variably amplifies the power of the microwave.
  • the frequency of the variable frequency oscillator 31 and the power of the variable amplifier 32 are controlled according to the controller 40.
  • the microwave output from the microwave generator 30 is sent to the coaxial waveguide converter 21 via an isolator 33, a directional coupler 34, and the like connected by a coaxial cable.
  • the microwave guided by the waveguide 20 through the coaxial waveguide converter 21 is introduced into the irradiation chamber 12 formed in the cavity resonator 10 through the iris 11 shown in FIG.
  • the controller 40 controls the microwave generator 30 according to these inputs.
  • the controller 40 starts microwave output by the microwave generator 30 and executes a frequency control process.
  • the frequency control process is control for tuning the frequency of the microwave output from the microwave generator 30 to the resonance frequency of the irradiation chamber 12 according to the detection result by the antenna 50.
  • the controller 40 that executes the frequency control process determines the tuning frequency from the detection result of the antenna 50 while sweeping the frequency of the variable frequency oscillator 31.
  • the controller 40 may set the power from the variable amplifier 32 to a minimum weak power within a range that does not interfere with detection by the antenna 50.
  • the weak power in this case is, for example, the following value. Since the variable amplifier 32 is generally configured by a combination of a variable attenuation unit and an amplification unit, the output power of the variable amplifier 32 when the attenuation rate of the variable attenuation unit is set to the maximum value (99% or the like) is weak. It can be power. As an example, the weak power can be 100 mW or less.
  • the controller 40 executes a power control process for controlling the power of the microwave following the tuning by the frequency control process.
  • the power control process is a process of controlling the microwave power by controlling the variable amplifier 32 of the microwave generator 30 according to the conditions set by the operator before the start of microwave irradiation.
  • the controller 40 adjusts the power of the microwave output from the microwave generator 30 according to the detection result by the antenna 50 (or the temperature measurement result of the liquid to be processed). If accuracy is desired, both the detection result of the antenna 50 and the temperature measurement result should be used.
  • the controller 40 first executes the frequency control process at the start of microwave irradiation, then executes the power control process, interrupts the frequency control process at regular intervals during execution of the power control process, and executes it. To do.
  • the controller 40 controls the variable amplifier 3b to output the microwave with the above-described weak power, and controls the variable frequency oscillator 31 to tune the frequency.
  • FIG. 2 shows a first embodiment of the cavity resonator 10 in the microwave device as described above.
  • two opposed bottom walls 13 and 14 shown in the upper and lower sides in the drawing are substantially square, and rectangular side surfaces are provided on each side of the substantially square bottom walls 13 and 14.
  • the walls 15, 16, 17, and 18 are fixed by bolts or the like.
  • one side wall 15 shown in FIG. 2B is a flange of the waveguide 20 to connect the waveguide 20.
  • the area is expanded corresponding to 22, and the expanded portion protrudes from the ends of the bottom walls 13 and 14.
  • one side wall 18 shown in FIG. 2A is a flow pipe insertion port 18 a, 18 b opened at the end contacting the bottom wall 13, 14.
  • the substantially square bottom and side walls 15, 16 are formed by the bottom walls 13, 14. , 17, and 18, an irradiation chamber 12 of a regular square columnar cavity having a rectangular side surface is formed.
  • the iris 11 for introducing the microwave into the irradiation chamber 12 is opened as a rectangular opening at the central portion of the side wall 15 that forms the side surface of the irradiation chamber.
  • the iris 11 of the first embodiment is rectangular, and its long axis extends parallel to the center axis C connecting the centers of the bottom surfaces of the irradiation chambers, that is, the centers of the bottom walls 13 and 14 in the first embodiment.
  • the microwave introduced from the waveguide 20 through the iris 11 serving as a coupling slit into the irradiation chamber 12 of the square prismatic cavity generates a single mode electric field along the direction of the central axis C at the time of resonance. Strictly speaking, if nothing is contained in the cavity resonator 10, the electromagnetic field of the TM110 mode is excited. Therefore, an electromagnetic field having a distribution roughly following the electromagnetic field distribution of the TM110 mode is generated in the irradiation chamber 12.
  • L is the length of one side of a substantially square formed by the bottom surface. It should be noted that a dimensional difference of about ⁇ several percent with respect to L can be allowed. In the case of a microwave frequency of 2450 MHz, which is general for heating and the like, L when there is nothing in the irradiation chamber 12 is 86.5 mm. However, actually, since the treatment liquid which becomes a dielectric exists in the irradiation chamber 12, the resonance frequency of the irradiation chamber 12 is lowered under the influence.
  • L in the irradiation chamber 12 is designed to be smaller than the dimension when empty, and should be a value that can resonate when there is a liquid to be processed in the irradiation chamber 12 and the resonance frequency is lowered. Further, when L is set longer, in addition to the planned resonance in the single mode, a problem such as mode competition that resonates in a higher-order mode at a nearby frequency may occur. As a result of repeated trials such as simulation in consideration of these conditions, the length L of one side of the substantially square formed by the bottom surface in the irradiation chamber 12 is designed to be 75% or less of the wavelength of the microwave introduced into the irradiation chamber 12. It is suitable to do. In addition, since the electric field is generated in the direction of the central axis C, the length H of the long side of the rectangle formed by each side in the irradiation chamber 12 (height of the regular quadrangular prism) may be designed as appropriate. .
  • the iris 11 that couples the microwave from the waveguide 20 to the cavity resonator 10 is involved in setting the electromagnetic field excited in the irradiation chamber 12 only to the planned single mode (TM110 or TM010 described later).
  • TM110 or TM010 planned single mode
  • FIG. 2B a microwave current flows in the direction of the central axis C on the long side (side edge), and the magnetic field surrounding the central axis C is parallel to the central axis C due to the current. Electric field is generated.
  • An optimum value of the width of the iris 11 (direction orthogonal to the central axis C) can be obtained by simulation and experiment.
  • the cavity resonator 10 may generate the TE mode, an unexpected phenomenon may occur when the TE mode occurs, so the TE mode needs to be suppressed as much as possible.
  • the waveguide 20 and the iris 11 in FIG. 2 as long as the structural symmetry with respect to the central axis C is maintained, there is no electric field in the horizontal direction in the figure, so that the TE mode can be suppressed. is there.
  • FIG. 3 the arrangement
  • FIG. 3A is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the front side wall 18 removed
  • FIG. 3B is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the upper bottom wall 13 removed
  • FIG. It is the figure which removed the lower side wall 14 and showed the inside of the irradiation chamber 12.
  • FIG. 3A is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the front side wall 18 removed
  • FIG. 3B is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the upper bottom wall 13 removed
  • FIG. It is the figure which removed the lower side wall 14 and showed the inside of the irradiation chamber 12.
  • FIG. 3A is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the front side wall 18 removed
  • FIG. 3B is a view showing the inside of the irradiation chamber 12 with the upper bottom
  • the distribution pipe 60 is formed by spirally winding a single flexible pipe, and a material that absorbs less microwaves and has a small relative dielectric constant (real part), such as PTFE or PP, is used.
  • the center of the winding diameter of the circulation tube 60 wound in a spiral shape is substantially coincident with the central axis C of the irradiation chamber 12 (the degree may coincide with the appearance, for example, an error of about several mm is allowed). . Therefore, the flow pipe 60 for flowing the liquid to be treated is provided in a spiral shape that extends around the central axis C. Both ends of the spirally wound distribution pipe 60 are taken out from the distribution pipe insertion ports 18a and 18b shown in FIG. 2 and connected to the flow mechanism of the liquid to be processed.
  • FIG. 4 shows a first embodiment of the flow pipe 60 and a support rod 61 used for providing the flow pipe 60 in a spiral shape.
  • the support rod 61 is a cylinder made of a material that hardly absorbs microwaves, such as PTFE and PP, like the flow pipe 60, and is arranged in the irradiation chamber 12 with its axis along the central axis C.
  • the support rod 61 is arranged so that the central axis substantially coincides with the central axis C of the irradiation chamber 12.
  • a spiral groove 61a is formed on the peripheral surface of the support rod 61 over a whole length, and the circulation pipe 60 is wound around the support rod 61 using the spiral groove 61a as a guide. By forming the spiral groove 61a, the flow pipe 60 can be wound at a constant pitch p, and displacement of the wound flow pipe 60 is prevented.
  • FIG. 5 shows a second embodiment of the flow pipe 60 and the support bar 61 '.
  • the support rod 61 'according to the second embodiment is also a cylinder made of PTFE or PP as in the first embodiment, and is arranged in the irradiation chamber 12 as in the first embodiment, but the spiral formed on the peripheral surface thereof.
  • the pitch of the grooves 61a ′ is larger than that of the first embodiment, and the pitch p of the flow pipe 60 is wider than that of the first embodiment. If the pitch p of the flow pipe 60 is different, the time during which the liquid to be treated stays in the irradiation chamber 12 changes, and accordingly, the microwave irradiation time changes.
  • the inclination of the spiral of the flow pipe 60 changes due to the difference in the pitch p, and the axial component of the liquid flow direction to be processed increases or decreases with respect to the axial electric field in the irradiation chamber 12. That is, the direction of the dielectric boundary of the liquid to be processed, which is a dielectric in the microwave, changes between orthogonal and parallel to the direction of the electric field. Thereby, the microwave energy absorption of a to-be-processed liquid can be changed (after-mentioned).
  • the support rods 61 and 61 ' can also be formed of alumina (aluminum oxide) with low microwave loss and excellent heat conduction characteristics.
  • alumina aluminum oxide
  • the temperature uniformity of the liquid can be improved. Although the temperature of the liquid to be treated becomes higher as it goes downstream due to the heating accompanying microwave irradiation, by conducting the heat to the upstream side through the support rods 61 and 61 ′, the temperature required for the chemical reaction is increased. Can improve warmth.
  • a flow passage 61b' penetrating in the axial direction is further formed inside, so that a gas or a liquid can flow as a refrigerant.
  • a refrigerant that absorbs less microwaves is fluorinate (fluorinated inert liquid).
  • the refrigerant flows in a direction opposite to the flow direction of the liquid to be processed. For example, when the liquid to be processed flows from bottom to top in FIG. 5, the refrigerant flows from top to bottom (indicated by arrows). Thereby, temperature uniformity can be improved more.
  • the thermal reaction process using microwaves it may be required to keep the temperature of the liquid to be processed within an allowable level while irradiating strong microwaves.
  • the microwave output is reduced, but if the heat conduction or refrigerant action of the support rods 61 and 61 ′ is used, the microwave output is reduced. It will not be lowered as much as in the past.
  • FIG. 6 shows a jig 62 for arranging the spiral flow tube 60 wound around the support rods 61 and 61 ′ at a fixed position in the irradiation chamber 12.
  • the jig 62 is also made of PTFE or PP, and is substantially square (one side is substantially L) corresponding to the bottom surface of the irradiation chamber 12 and has the same shape as each other, and the length of the side surface of the irradiation chamber 12.
  • four struts 62b having a length (approximately H) corresponding to the side, and are assembled by fixing the struts 62b to the four corners of the bottom plate 62a facing each other.
  • the support 62b can be fixed by screwing with, for example, an engineering plastic screw.
  • the bottom plate 62a has a thickness of about 5 mm, and a fitting hole 62c for fitting the end portions 61b and 61c 'of the support rods 61 and 61' is formed in a square central portion.
  • the support rods 61 and 61 ′ are arranged along the central axis C and around the central axis C.
  • the spiral flow pipe 60 is disposed.
  • the bottom plate 62a is further provided with two holding holes 62d serving as handles when the jig 62 is taken in and out of the irradiation chamber 12. Further, the bottom plate 62a is formed with a notch 62e for drawing out the flow hole 60 at a portion corresponding to the flow pipe insertion openings 18a and 18b opened in the side wall 18 of the cavity resonator 10.
  • the end 61b of the support bar 61 (or support bar 61 ′) is fitted and fixed in the fitting hole 62c, the circulation pipe 60 is wound around the support bar 61, and the end thereof is cut out 62e.
  • the circulation pipe 60 can be always arranged at a fixed position in the irradiation chamber 12. Excellent process reproducibility.
  • the flow pipe 60 can be easily replaced by replacing the jig 62.
  • FIG. 7 shows a second embodiment of the cavity resonator.
  • the cavity resonator 10 'of the second embodiment has a cylindrical cavity irradiation chamber 12', and the irradiation chamber 12 'has a diameter L.
  • the irradiation chamber 12 ′ having a cylindrical cavity is formed by hollowing out (cutting out) a regular quadrangular columnar body member and bolting square bottom walls 13 ′ and 14 ′ to both ends thereof. And one place of the side wall which forms the side surface (namely, inner peripheral surface of trunk
  • the iris 11 ' is also a rectangular opening whose major axis extends parallel to the central axis C' connecting the centers of both bottom surfaces of the irradiation chamber 12 '.
  • one outer surface 18 ′ shown in FIG. 7A is a flow pipe insertion port that is opened at an end that contacts the bottom walls 13 ′ and 14 ′. 18a ', 18b'.
  • a flange portion 15 a ′ is extended from the outer surface 15 ′.
  • the same circulation pipe 60 and support rod 61 are arranged in the irradiation chamber 12 'of such a cylindrical cavity. Similar to the cavity resonator 10 of the first embodiment, the center of the winding diameter of the spirally wound flow tube 60 is substantially coincident with the central axis C ′ of the irradiation chamber 12 ′. It is provided in a spiral shape extending around the central axis C ′.
  • the support rod 61 is also arranged in the irradiation chamber 12 ′ with its axis along the central axis C.
  • the microwave introduced from the waveguide 20 through the iris 11 ′ into the irradiation chamber 12 ′ generates a single mode electric field along the direction of the central axis C ′ at the time of resonance. Since the irradiation chamber 12 'is a cylindrical cavity, in the case of the second embodiment, if nothing is contained in the cavity resonator 10', the electromagnetic field in the TM010 mode is excited. When the frequency of the resonating microwave is 2,450 MHz, the diameter L when there is nothing in the irradiation chamber 12 'is 93.7 mm. Note that, as with the cavity resonator 10 of the first embodiment, a dimensional difference of about ⁇ several percent with respect to L can be allowed.
  • L of the irradiation chamber 12 ' is also designed to be smaller than the dimension when empty.
  • the diameter L is suitably designed to be 80% or less of the wavelength of the microwave introduced into the irradiation chamber 12 ′.
  • the axial length H (the height of the cylinder) of the side surface of the irradiation chamber 12 ′ may be appropriately designed because an electric field is generated in the direction of the central axis C ′.
  • the first embodiment can be produced by simply assembling six plate members together, and the waveguide Since the mounting of 20 is easier, it has the advantage of being easy to make.
  • the cross-sectional diameter of the support rod 61 (61') is an element that determines the spiral winding diameter d1 of the flow pipe 60.
  • the d1 is as follows. Set to.
  • the cross section of the irradiation chamber 12 is substantially square, the electric field varies depending on the location in the circumferential direction around the central axis C. That is, the electric field changes along the flow direction of the circulation pipe 60.
  • FIG. 8 shows a simulation of this situation.
  • the graph of FIG. 8 is a graph of the electric field change shown with the angle in the circumferential direction on the horizontal axis. As can be seen from FIG.
  • the larger the d1 with respect to L that is, the distribution from the central axis C.
  • the longer the distance (d1 / 2) to the center (inner diameter center) of the tube 60 the greater the change in the electric field along the flow tube 60. Therefore, in consideration of the uniformity of processing, it is better to suppress d1 to a level that is not affected by the change.
  • the electric field can be regarded as substantially constant, so d1 is set to 50% or less of one side L of the substantially square formed by the bottom surface of the irradiation chamber 12. That is, d1 / 2 that is the distance from the central axis C to the center of the flow pipe 60 is preferably set to 25% or less.
  • FIGS. 9A shows a case where the flow direction of the flow pipe is parallel to the central axis C of the irradiation chamber 12, and FIG. 9B is a direction in which the flow direction of the flow pipe 60 crosses the central axis C as in this embodiment. Show the case.
  • the direction of the electric field is parallel to the central axis C in the irradiation chamber 12 as described above. Since the liquid to be treated flowing through the flow pipe can be regarded as a dielectric, the dielectric boundary is parallel to the electric field in FIG. 9A, and the dielectric boundary crosses the electric field in FIG. 9B.
  • the electric field strength is the same inside and outside the dielectric.
  • the strength of the electric field is reduced to 1 / (specifically 1 / ⁇ r ′) of the dielectric constant in the dielectric. That is, the electric field changes in the liquid to be processed depending on the flow direction of the liquid to be processed.
  • the microwave power (energy per unit time) absorbed by the dielectric is given by the following equation.
  • is an angular frequency
  • ⁇ 0 is a vacuum dielectric constant of 8.854 ⁇ 10 ⁇ 12 (Coulomb / m).
  • the ⁇ r ′ of water is 80 (normal temperature) and ⁇ r ′′ is about 10, so the electric field in FIG. 9B is 1/80 compared to the case of FIG. 9A. That is, assuming that water flows through the flow pipe, in the case of FIG. 9A in which water flows along the central axis C, the absorption of microwaves is very large, but the water flows around the central axis C in a spiral shape. In this case, the microwave absorption is greatly reduced.
  • FIG. 10 shows the result of simulating the electric field in the irradiation chamber 12 ′ of the cavity resonator 10 ′ of the second embodiment (or the first embodiment). It is assumed that a spiral flow pipe 60 wound around the support rod 61 is disposed in the irradiation chamber 12 '( ⁇ in the figure). However, for the sake of calculation, the flow pipes 60 are each assumed to have an annular shape with a diameter d1. Further, water is assumed as a liquid to be treated, and the flow pipe 60 itself is omitted because it has a sufficiently small dielectric constant compared to the dielectric constant of water. The vertical axis in FIG.
  • FIG. 10 is the distance in the direction of the central axis C ′, and the horizontal axis is the distance from the central axis C ′ in the radial direction (the direction perpendicular to the central axis). Note that the region shown in FIG. 10 corresponds to a quarter region W shown in FIG. 3A.
  • the vertical line shown in FIG. 10 is an electric field line, and is an electric field envelope, and the electric field is along this line.
  • the lines of electric force and electric field are slightly disturbed in the vicinity of water (indicated by ⁇ ), but become a straight line substantially parallel to the central axis C ′. That is, the electric field is parallel to the central axis C ′ and does not change in the axial direction.
  • the degree of this decrease is smaller than when there is a water column having a diameter of 1 mm on the central axis C ′. Further, when the spiral flow pipe 60 having the same inner diameter is placed in the irradiation chamber 12 ', the amount of water remaining in the irradiation chamber 12' is 40 times.
  • the spiral flow tube 60 when the spiral flow tube 60 is disposed in the irradiation chamber 12 ′, the amount of microwave energy absorbed per unit volume of the liquid to be treated is greatly reduced.
  • the amount of absorption is sufficiently smaller than that of a “straight pipe” flow pipe along the central axis C ′, and thus a high Q can be obtained.
  • the flow pipe spiral by making the flow pipe spiral, the flow distance of the liquid to be processed in the irradiation chamber is longer than in the case of a straight pipe flow pipe, and the strength of the microwave received by the liquid to be processed is made constant. It is possible to earn the residence time in the irradiation chamber while maintaining it. As a result, uniform and efficient processing by a single mode cavity resonator is possible.
  • FIG. 10 An example of a flow mechanism for flowing the liquid to be processed through the flow pipe 60 is shown in FIG.
  • the flow mechanism etc. which comprised not only the example of illustration but comprised the liquid feeding system using the liquid feeding pump are also possible.
  • the cavity resonator 10 of the first embodiment is installed, and the spiral flow pipe 60 is housed in the irradiation chamber 12 as described above. Both ends of the flow pipe 60 drawn from the flow pipe insertion openings 18a and 18b are drawn from the lower side to the container 70 storing the liquid to be treated before treatment, and drawn from the upper side to the treated pipe after the treatment. Each is connected to a container 80 for storing the processing liquid.
  • the container 70 before processing is provided with a flow control cock 71 at the spout, and the vertical position can be adjusted.
  • the liquid to be treated flows from the lower end part, and when the liquid reaches the spout at the upper end part, the liquid to be treated is discharged into a beaker or the like.
  • This flow mechanism is a mechanism for flowing the liquid to be processed from the bottom to the top in the flow pipe 60 in the irradiation chamber 12, and controls the flow of the liquid to be processed by adjusting the height of the container 70 and the flow rate control cock 71. .
  • the liquid to be processed after processing can be stored in the container 80 up to the liquid level in the container 70 before processing.
  • thermometer for measuring the temperature of the liquid to be treated in the flow pipe 60 drawn out from the flow pipe insertion openings 18a and 18b is provided to measure the temperature before and after the treatment and provide it to the controller 40 in FIG. can do.
  • the microwave apparatus shown in the figure has a configuration in which a waveguide 120 and a microwave generator 130 are assembled to a cavity resonator 110 and controlled by a controller 140 such as a personal computer, as in the first example.
  • the microwave generator 130 includes a variable frequency oscillator 131 and a variable amplifier 132.
  • a variable frequency oscillator 131 outputs a microwave having a variable frequency (for example, 2.4 GHz to 2.5 GHz), and a variable amplifier 132 variably amplifies the power of the microwave.
  • the frequency of the variable frequency oscillator 131 and the power of the variable amplifier 132 are controlled according to the controller 140.
  • the microwave output from the microwave generator 130 is sent to the coaxial waveguide converter 121 via an isolator 133 and a directional coupler 134 connected by a coaxial cable.
  • the microwave guided by the waveguide 120 through the coaxial waveguide converter 121 passes through the iris 111 (111 ′) shown in FIG. 13 (or FIG. 14) and enters the cavity resonator 110 (110 ′). It is introduced into the irradiation chamber 112 (112 ′) of the formed resonance cavity.
  • the strength of the magnetic field is detected by the two antennas 150 (for example, loop-shaped antennas) that are spaced apart from each other in the central axis direction. Is input.
  • the controller 140 can also receive the result of measuring the temperature of the liquid to be treated. The controller 140 controls the microwave generator 130 according to these inputs.
  • the controller 140 starts microwave output by the microwave generator 130 and executes a frequency control process.
  • the frequency control process is a control for tuning the frequency of the microwave output from the microwave generator 130 to the resonance frequency of the irradiation chamber 112 (112 ') according to the detection result by the antenna 150.
  • the controller 140 that executes the frequency control process determines the tuning frequency from the detection result of the antenna 150 while sweeping the frequency of the variable frequency oscillator 131.
  • the controller 140 may set the power from the variable amplifier 132 to a minimum weak power within a range that does not interfere with detection by the antenna 150.
  • the weak power in this case is, for example, the following value. Since the variable amplifier 132 is generally configured by a combination of a variable attenuation unit and an amplification unit, the output power of the variable amplifier 132 when the attenuation rate of the variable attenuation unit is set to a maximum value (99% or the like) is weak. It can be power. As an example, the weak power can be 100 mW or less.
  • the controller 140 executes a power control process for controlling the power of the microwave following the tuning by the frequency control process.
  • the power control process is a process of controlling the power of the microwave by controlling the variable amplifier 132 of the microwave generator 130 according to the conditions set by the operator before the start of the microwave irradiation.
  • the controller 140 adjusts the power of the microwave output from the microwave generator 130 according to the detection result by the antenna 150 (or the temperature measurement result of the liquid to be processed). If accuracy is desired, both the detection result of the antenna 150 and the temperature measurement result should be used.
  • the controller 140 first executes the frequency control process at the start of microwave irradiation, then executes the power control process, interrupts the frequency control process at regular intervals during execution of the power control process, and executes it. To do.
  • the controller 140 controls the variable amplifier 132 to output a microwave with the above-described weak power, and controls the variable frequency oscillator 131 to achieve frequency tuning.
  • FIG. 1 A third embodiment of the cavity resonator in the microwave device as described above is shown in FIG.
  • two opposing bottom walls 113 and 114 shown in the upper and lower sides in the drawing are substantially square, and rectangular sides are formed on each side of the substantially square bottom walls 113 and 114.
  • the side walls 115, 116, 117, and 118 are fixed by bolts or the like.
  • one side wall 115 shown in FIG. 13B is connected to the flange 122 of the waveguide 120 to connect the waveguide 120.
  • the area is expanded in correspondence with, and the expanded portion protrudes from the ends of the bottom walls 113 and 114.
  • the substantially square bottom and side walls 115 and 116 are formed by the bottom walls 113 and 114.
  • a rectangular columnar (regular quadratic columnar) cavity irradiation chamber 112 having a rectangular side surface is formed.
  • the iris 111 for introducing the microwave into the irradiation chamber 112 is opened as a rectangular opening at the central portion of the side wall 115 that forms the side surface of the irradiation chamber.
  • the iris 111 of the third embodiment is rectangular, and its long axis extends parallel to the center axis C connecting the centers of the bottom surfaces of the irradiation chambers, that is, the centers of the bottom walls 113 and 114 in this example.
  • the microwave introduced from the waveguide 120 through the iris 111 serving as a coupling slit into the irradiation chamber 112 of the quadrangular columnar cavity generates a single mode electric field along the direction of the central axis C at the time of resonance. Strictly speaking, if nothing is contained in the cavity resonator 110, the electromagnetic field of the TM110 mode is excited. Therefore, an electromagnetic field having a distribution roughly following the electromagnetic field distribution of the TM110 mode is generated in the irradiation chamber 112.
  • L is the length of one side of a substantially square formed by the bottom surface. It should be noted that a dimensional difference of about ⁇ several percent with respect to L can be allowed. In the case of a microwave frequency of 2450 MHz, which is general for heating or the like, L when there is nothing in the irradiation chamber 112 is 86.5 mm. However, in reality, since the treatment liquid serving as a dielectric exists in the irradiation chamber 112, the resonance frequency of the irradiation chamber 112 is lowered under the influence.
  • L of the irradiation chamber 112 is preferably designed to be smaller than the dimension when empty, and is set to a value that allows resonance when the liquid to be processed is present in the irradiation chamber 112 and the resonance frequency is lowered. Further, when L is set longer, in addition to the planned resonance in the single mode, a problem such as mode competition that resonates in a higher-order mode at a nearby frequency may occur. As a result of repeated trials such as simulation in consideration of these conditions, the length L of one side of the substantially square formed by the bottom surface in the irradiation chamber 112 is designed to be 75% or less of the wavelength of the microwave introduced into the irradiation chamber 112. It is suitable to do. Note that the length H of the long side of the rectangle formed by each side surface in the irradiation chamber 112 (height of the regular quadrangular column) is appropriately designed because the electric field is generated in the direction of the central axis C. .
  • the iris 111 that couples the microwave from the waveguide 120 to the cavity resonator 110 is involved in setting the electromagnetic field excited in the irradiation chamber 112 only to a predetermined single mode (TM110 or TM010 described later).
  • a microwave current flows in the direction of the central axis C on the long side (side edge), and the magnetic field surrounding the central axis C is parallel to the central axis C due to the current. Electric field is generated.
  • the optimum value of the width of the iris 111 (direction orthogonal to the central axis C) can be obtained by simulation and experiment.
  • the cavity resonator 110 may generate the TE mode, an unexpected phenomenon may occur when the TE mode occurs, and thus the TE mode needs to be suppressed as much as possible.
  • the electric field in the lateral direction in the figure does not exist, so that the TE mode can be suppressed. is there.
  • FIG. 14 shows a fourth embodiment of the cavity resonator.
  • the cavity resonator 110 ′ of the fourth embodiment has a cylindrical cavity irradiation chamber 112 ′, and the irradiation chamber 112 ′ has a diameter L.
  • the irradiation chamber 112 ′ having a cylindrical cavity is formed by hollowing out (cutting out) a regular quadrangular prism-shaped body member and bolting square bottom walls 113 ′ and 114 ′ to both ends thereof. And one place on the side wall forming the side surface of the irradiation chamber 112 ′ (that is, the inner peripheral surface of the body member), in this case, the outer side of the outer surface 115 ′, 116 ′, 117 ′, 118 ′ of the body member On the side surface 115 ′, an iris 111 ′ similar to the case of the cavity resonator 110 of the third embodiment opens.
  • the iris 111 ′ is also a rectangular opening whose major axis extends parallel to the central axis C ′ that connects the centers of both bottom surfaces of the irradiation chamber 112 ′. Further, in order to fix the flange 122 of the waveguide 120 that couples the microwaves via the iris 111 ′, a flange 115 a ′ is extended from the outer surface 115 ′.
  • the microwave introduced into the irradiation chamber 112 ′ from the waveguide 120 through the iris 111 ′ generates a single mode electric field along the direction of the central axis C ′ at the time of resonance. Since the irradiation chamber 112 ′ is a cylindrical cavity, in the case of the fourth embodiment, if nothing is contained in the cavity resonator 110 ′, the electromagnetic field in the TM010 mode is excited. When the frequency of the resonating microwave is 2,450 MHz, the diameter L when there is nothing in the irradiation chamber 112 ′ is 93.7 mm. Note that, as with the cavity resonator 110 of the third embodiment, a dimensional difference of about ⁇ several percent with respect to L can be allowed.
  • L of the irradiation chamber 112 ′ is also designed to be smaller than the dimension when empty.
  • the diameter L is suitably designed to be 80% or less of the wavelength of the microwave introduced into the irradiation chamber 112 ′.
  • the axial length H of the side surface of the irradiation chamber 112 ′ (the height of the cylinder) may be designed as appropriate since the electric field is generated in the direction of the central axis C ′.
  • the third embodiment can be produced by simply assembling six plate members together, and the waveguide 120 Since it is easier to install, it has the advantage of being easy to make.
  • the flow pipe 160 of the third embodiment is made of a material having relatively little microwave absorption (or no absorption), for example, quartz glass, and is a straight pipe having a length penetrating the irradiation chambers 112 and 112 ′.
  • the flow pipe 160 has its axis C1 aligned with the central axes C and C ′, which are the electric field directions of the irradiation chambers 112 and 112 ′.
  • the axis C1 is substantially the same as the central axes C and C ′. It is installed in the irradiation chambers 112 and 112 ′ so as to coincide with each other (an error of several mm is allowed).
  • the axial line C1 substantially coincides with the central axes C and C ′.
  • the flow pipe 160 is provided without releasing the microwaves generated in the irradiation chambers 112 and 112 ′ to the outside.
  • a cylindrical member 119 having a height of about 50 mm is erected outward.
  • the cylindrical member 119 has a diameter of about 20 mm (designed appropriately according to the size of the flow pipe 160), and a flange 119a is provided around the skirt, and is formed on the outer surface of the bottom wall 113, 114 (113 ', 114').
  • the flange 119a is received in the correspondingly formed recess, and is fixed by tightening with a hexagon socket head cap screw or the like.
  • the fixed internal space of the cylindrical member 119 communicates with through holes 113a and 114a (113'a and 114'a) provided in the center of the recesses of the bottom walls 113 and 114 (113 'and 114').
  • the central axis of the fixed cylindrical member 119 substantially coincides with the central axes C and C ′ of the irradiation chambers 112 and 112 ′.
  • a lid member 161 made of a metal or a disk made of a natural resin or a synthetic resin is attached to a predetermined portion on one end side of the flow pipe 160.
  • the lid member 161 is fitted to the cylindrical member 119 on the bottom wall 113, 113 'side. That is, a bulging portion 161 a having a diameter corresponding to the inner diameter of the cylindrical member 119 is formed on the inner surface of the lid member 161, and the bulging portion 161 a is fitted into the cylindrical member 119, so that the lid member 161 is The flow pipe 160 fixed and fitted with the lid member 161 is held by the cylindrical member 119.
  • the lid member 161 may be screwed into the cylindrical member 119.
  • the flow pipe 160 having a lid member 161 attached to one end side passes through the cylindrical member 119 of the bottom wall 113, 113 ′ located on the upper side in the drawing with the other end side first (downward in the figure), and the irradiation chamber 112, Insert into 112 '.
  • the other end of the inserted flow pipe 160 passes through the irradiation chambers 112 and 112 ′ and enters the cylindrical member 119 of the bottom wall 114 and 114 ′ located on the opposite side.
  • a position holding member 162 for positioning through the other end side of the flow pipe 160 is fixed by screwing or the like in the distal end side portion of the cylindrical member 119.
  • the position holding member 162 has a disk shape, and a through hole having a diameter corresponding to the outer diameter of the flow pipe 160 is opened at the center.
  • the other end of the flow pipe 160 is pierced through the through hole so that the central axis C , C ′ and the axis C1 are positioned so as to substantially coincide with each other, and the other end of the flow pipe 160 protrudes outward.
  • one end side is held by the lid member 161 and passes through the cylindrical member 119 and hangs down in the irradiation chambers 112 and 112 ′, and the other end side passes through the opposite cylindrical member 119 and protrudes from the position holding member 162.
  • the circulation pipe 160 is installed in the irradiation chambers 112 and 112 ′.
  • the circulation pipe 160 By installing the circulation pipe 160 using the cylindrical member 119 protruding in a chimney shape outward from the cavity resonators 110 and 110 ′, microwave leakage from the irradiation chambers 112 and 112 ′ can be prevented. .
  • the microwave processing can be performed by selecting and replacing the flow pipe 160 having an appropriate diameter according to the processing amount per unit time or the like.
  • the obstacle means 163 is accommodated in the flow pipe 160 installed in the irradiation chambers 112 and 112 '.
  • the obstruction means 163 is held in the flow pipe 160 by, for example, packing the filter material 164 such as absorbent cotton or non-woven fabric at both ends (or only the lower end) of the flow pipe 160 and closing the cover.
  • the obstacle means 163 shown in FIG. 16 is a large number of particles of the same material housed in the flow pipe 160 (which is described as a sphere, but may be other than a sphere) 163, and the obstacle means 163 is present. As a result, the flow of the liquid to be processed flowing in the flow pipe 160 is disturbed. That is, the obstacle means 163 does not simply reduce the volume of the liquid to be processed in the flow pipe 160 but has the following important functions.
  • the liquid to be processed flowing through the flow pipe 160 becomes a laminar flow, but the presence of the obstacle means 163 causes a turbulent flow in the liquid to be processed.
  • a stirring action of the liquid to be processed is generated, and a result of promoting the chemical reaction of the liquid to be processed can be obtained.
  • the obstacle means 163 is formed from a material having a dielectric constant different from that of the liquid to be processed.
  • the obstacle means 163 of the present embodiment is formed of a material having a low dielectric constant and less microwave absorption (or no absorption) than the liquid to be treated, such as alumina (aluminum oxide), fluororesin, quartz, or borosilicate glass. ing.
  • alumina aluminum oxide
  • fluororesin fluororesin
  • quartz borosilicate glass
  • the obstacle means 163 functions appropriately with respect to these three viewpoints of intentional generation of turbulent flow, suppression of Q reduction, and maintenance of the ISM band.
  • the obstacle means 163 can carry a catalyst (solid catalyst) for a chemical reaction, and the obstacle means 163 can be used as a susceptor.
  • FIG. 17 shows an example of an electric field simulation when water is supplied as a liquid to be treated to the quartz flow pipe 160 containing the obstacle means 163 with respect to the above function.
  • FIG. 17A shows the results when the impeding means 163 is alumina particles and the relative permittivity for water is lowered
  • FIG. 17B shows the results when the impeding means 163 has a relative permittivity equal to that of water.
  • the relative dielectric constant of water was set to 80, and the relative dielectric constant of alumina particles was calculated to be 10. Since water as the liquid to be treated has a large relative dielectric constant, a phenomenon that the resonance frequency is lowered is remarkable, microwave absorption is large, and Q is greatly reduced. For this reason, in the prior art, it was necessary to limit the inner diameter of the flow pipe to 1 mm or less.
  • the electric field distribution is disturbed and becomes non-uniform in the flow pipe 160.
  • the strength of the electric field in water is average. become weak.
  • the microwave absorption proportional to the square of an electric field reduces, and the fall of Q is suppressed.
  • the electric field distribution does not change and remains strong, and it can be seen that the resonance frequency and Q are lowered.
  • the disturbance means 163 having a dielectric constant different from that of the liquid to be treated is accommodated in the flow pipe 160 to disturb the flow, so that the decrease in the resonance frequency and the decrease in the Q are suppressed, and the resonance can be easily achieved in the ISM band. This is extremely advantageous in terms of device design.
  • FIG. 18A shows a glass flow pipe 160 having outer diameters of 3 mm and 4 mm (inner diameters of 1.6 mm and 2.4 mm), in which alumina particle obstruction means 163 having diameters of 0.5 mm and 1 mm are accommodated, It is the figure of the result of having conducted experiment in the cavity resonator 110 shown in FIG. 13 of TM110.
  • the vertical axis represents the microwave frequency in the irradiation chamber 112, and the horizontal axis represents conditions 1 to 7.
  • Condition 1 is a condition in which nothing is contained in the irradiation chamber 112
  • Condition 2 is a condition in which an empty distribution pipe 160 is set in the irradiation chamber 112
  • Condition 3 is a condition in which the distribution pipe 160 containing 1 mm diameter obstacle means 163 is connected to the irradiation chamber 12.
  • the condition 4 is set so that the treatment liquid (water) does not flow
  • the condition 4 is a condition where the flow pipe 160 containing the obstacle means 163 having a diameter of 0.5 mm is set in the irradiation chamber 112 and the treatment liquid (water) is not flowed.
  • Condition 5 is a condition in which a flow pipe 160 containing 1 mm diameter obstacle means 163 is set in the irradiation chamber 112 and a liquid to be treated (water) is flowed.
  • Condition 6 is a flow containing 0.5 mm diameter obstacle means 163.
  • Condition 7 in which the tube 160 is set in the irradiation chamber 112 and the liquid to be processed (water) is flowed condition 7 is that an empty flow pipe 160 that does not contain the obstacle means 163 is set in the irradiation chamber 112 and the liquid to be processed (water) ).
  • condition 7 the frequency drops as the ISM band deviates significantly.
  • the decrease in frequency is reduced to a level that can be controlled within the ISM band. That is, it can be read that the frequency reduction range of the conditions 5 and 6 is within 100 MHz with respect to the frequency of the condition 1 when there is nothing and can be easily controlled.
  • FIG. 18B shows a calculation example of Q in a distribution pipe without obstacle means.
  • Q the value of Q is 100 or less.
  • the inner diameter of the flow pipe exceeds 1 mm, Q falls and tuning control becomes difficult. This decrease in Q is suppressed by accommodating the obstacle means 163, and the flow pipe 160 can be made thicker.
  • the flow pipe 160 has a larger diameter than the conventional one, for example, 3 mm or 4 mm (inner diameter 1.5 mm or more), and the flow rate of the liquid to be treated is increased. Even so, the decrease in Q is suppressed and it becomes easy to achieve synchronization. That is, the processing efficiency can be improved by increasing the flow rate of the liquid to be processed.
  • FIG. 19 shows a fourth embodiment of the distribution pipe.
  • the flow pipe 170 of this embodiment is made of quartz glass as an example, and has a double pipe structure including an inner flow path 171 and an outer flow path 172 surrounding the inner flow path 171.
  • the inner channel 171 has an inner diameter of 1.5 mm or less to suppress the flow rate and suppress the absorption of microwaves by the liquid flowing inside. Since the outer flow path 172 accommodates the obstacle means 173 having the above-described action, the diameter of the outer flow path 172 can be increased to increase the flow rate of the liquid to be processed.
  • Filter bodies 174 such as absorbent cotton or nonwoven fabric are packed at both ends of the outer flow path 172 and covered. According to the fourth embodiment, it is also possible to flow a cooling liquid such as florinate, for example, different from the liquid to be processed into the inner flow path 171.
  • FIG. 20 shows a fifth embodiment of the distribution pipe.
  • the flow pipe 180 of this embodiment is made of quartz glass as an example, and is a straight pipe having an inner diameter of 3 mm or more, for example.
  • the flow pipe 180 is made of the same material as the flow pipe 160 of the third embodiment, and a linear obstacle means 181 wound in a spiral is accommodated.
  • Both ends of the flow pipe 180 are filled with a filter body 182 such as absorbent cotton or non-woven fabric so as to prevent the obstacle means 181 from falling off.
  • a helical obstruction means 181 can cause turbulent flow in the liquid to be processed flowing in the flow pipe 180, and can exhibit the same function as the flow pipe 160 of the third embodiment.
  • the obstruction means 181 can adopt other shapes that obstruct laminar flow, such as a mesh, in addition to being wound in a spiral.
  • the flow pipe may have a triple pipe structure.
  • the innermost flow path can be used as the flow path 171 and the outermost flow path can be used as the flow path 172.
  • the example which accommodates a helical obstruction means like 5th Embodiment of FIG. 20 in the intermediate flow path between these is possible.
  • the spiral obstruction means is sufficiently thick, the liquid to be treated can flow in a spiral state in the intermediate flow path.
  • FIG. 21 shows a sixth embodiment of the distribution pipe.
  • heat shrinkable tubes 165 are attached to both ends of the flow pipe 160 of the third embodiment, and a joint described later is attached to the tips of these heat shrinkable tubes 165.
  • FIG. 21B in the case of the sixth embodiment, since the heat shrinkable tubes 165 are attached to both ends, both the lid member 161 and the position holding member 162 are passed through the flow pipe 160 in advance and attached to both ends.
  • the heat shrinkable tube 165 is held so as not to fall out.
  • the flow pipe 160 is inserted into the irradiation chambers 112 and 112 ′ through the upper cylindrical member 119 with the position holding member 162 facing down.
  • the heat-shrinkable tube 165 and the position holding member 162 on the distal end side of the flow pipe 160 suspended in the irradiation chambers 112 and 112 ′ are inserted into the lower cylindrical member 119, and the heat-shrinkable tube 165 is removed from the cylindrical member 119. It is set so that it protrudes to.
  • the position holding member 162 stays in the cylindrical member 119 and keeps the position of the distal end side of the flow pipe 160 as in the case of the flow pipe 160 of the third embodiment. That is, the state after setting the flow pipe 160 is the same as in the third embodiment.
  • FIG. 22 shows a seventh embodiment in which the shape of the distribution pipe is changed.
  • the flow pipe 190 of this embodiment is made of quartz, borosilicate glass, or the like as in the above embodiment, but the intermediate part other than the straight pipe parts at both ends through which the lid member 161 and the position holding member 162 pass is a spiral pipe. Is formed.
  • the spiral flow pipe 190 also uses the lid member 161, the position holding member 162, and the cylindrical member 119, and the axis C1 of the spiral center is substantially the center axis C, C ′. Installed to match.
  • the boundary part between the straight pipe part and the helical pipe part at both ends is cylindrical when the flow pipe 190 is installed in the irradiation chambers 112 and 112 ′. It is formed so as to be located in the member 119. That is, the formation length of the spiral tube portion is longer than the irradiation chambers 112 and 112 ′ (length H), and is formed to a length that the spiral tube portion reaches into the cylindrical member 119.
  • obstacle means similar to the flow pipes of the above embodiments are accommodated.
  • the microwave treatment can be performed by selecting and replacing the circulation pipe 190 having an appropriate number of turns and thickness according to the liquid to be treated.
  • the flow in the direction crossing the direction of the electric field in the irradiation chamber is applied in the direction in which the liquid to be processed flows, so that the obstacle means may not be accommodated (the flow in the first and second embodiments described above). Tube).
  • the spiral winding diameter d1 of the flow pipe 190 which concerns on 7th Embodiment, it is set as the following setting like the flow pipe of 1st and 2nd embodiment.
  • the cross section of the irradiation chamber 112 is substantially square, the electric field changes depending on the location in the circumferential direction around the central axis C. That is, the electric field changes along the flow direction of the flow pipe 190.
  • the simulation of this state is as shown in FIG. As described above with reference to FIG.
  • the change in electric field along 190 increases. Therefore, in consideration of the uniformity of processing, it is better to suppress d1 to a level that is not affected by the change.
  • d1 / L ⁇ 0.5 the electric field can be regarded as almost constant, so d1 is set to 50% or less of one side L of the substantially square formed by the bottom surface of the irradiation chamber 112. That is, d1 / 2, which is the distance from the central axis C to the center of the inner diameter of the flow pipe 190, is preferably set to 25% or less.
  • FIG. 23 shows a second example of a flow mechanism for flowing the liquid to be processed through the flow pipes 160, 170, 180, 190 of the third to seventh embodiments.
  • the flow mechanism etc. which comprised not only the example of illustration but comprised the liquid feeding system using the liquid feeding pump are also possible.
  • a cavity resonator 110 according to the third embodiment is installed, and in the irradiation chamber 112, the flow pipes 160, 170, 180, 190 according to any of the above embodiments use the cylindrical member 119. It is stored as above.
  • the heat-shrinkable tubes 165 shown in the sixth embodiment (FIG. 21) are attached to both ends of the flow pipes 160, 170, 180, 190 drawn out from the cylindrical member 119.
  • the one coming out from the lower side is directed to the liquid feeding tube 101 of the container 100 storing the liquid to be treated before treatment, and the one coming out from the upper side is the liquid to be treated after treatment.
  • the liquid feeding tube 103 of the container 102 is connected to the liquid feeding tube 103 of the container 102 for storing the liquid via the joint 104, respectively.
  • the pre-treatment container 100 is provided with a flow control cock 105 at the spout, and the vertical position can be adjusted.
  • the liquid to be processed flows from the lower end part, and when the liquid reaches the spout at the upper end part, the processed liquid is discharged into a beaker or the like.
  • This flow mechanism is a mechanism for flowing the liquid to be processed from the bottom to the top in the flow pipes 160, 170, 180, and 190 in the irradiation chamber 112.
  • By adjusting the height of the container 100 and the flow rate control cock 105 Control the flow of liquid.
  • the liquid to be processed after processing can be stored in the container 102 up to the liquid level in the container 100 before processing.
  • the liquid feeding tube 103 connected to the treated container 102 is connected to the joint 104 via the T-shaped pipe joint 106.
  • the T-shaped pipe joint 106 includes one inlet and two outlets connected to the joint 104, and one of the two outlets is connected to the liquid feeding tube 103.
  • the other outlet of the T-shaped pipe joint 106 is closed with a temperature measuring device 107 fixed by a thermocouple or the like.
  • the temperature measuring device 107 measures the temperature of the liquid to be processed after the microwave treatment and provides it to the controller 140 in FIG.

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Abstract

 シングルモードの空胴共振器を使用したマイクロ波装置に関し、被処理液の流量を多くして均一に効率良く処理可能にする。本発明の一態様に係るマイクロ波装置は、四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器と、前記照射室内に生じる電界方向に対し軸線を沿わせて前記照射室に設置される流通管と、前記流通管を通して流す被処理液とは異なる誘電率を有し、前記流通管内に収容されて前記被処理液の流れを乱す障害手段と、を含んで構成される。

Description

マイクロ波装置とその流通管
 マイクロ波を照射して加熱や化学反応促進などの処理を物質に施すための装置に関する技術が以下に開示される。
 近年、マイクロ波が物質の化学反応を促進することが見出され、バイオケミストリーなどの分野において、マイクロ波を利用した化学反応装置への関心が高まっている。このような化学反応促進や加熱のためのマイクロ波装置は、試験管やフラスコ等に被処理液を収容して処理する、いわゆる電子レンジタイプのバッチ式装置が現在主流である。しかし、バッチ式では処理能力に限界があるため、流通路を形成してこれに被処理液を流しながらマイクロ波を照射して処理するフロー式の装置が検討されている(特許文献1参照)。
特開2006-272055号公報
 特許文献1のマイクロ波装置は、方形導波管内に流通路を配設したものであるが、空胴共振器を用いたほうが被処理液によるマイクロ波の吸収効率が高まり、結果として処理の効率は良い。特に、シングルモードの空胴共振器に流通路を形成した装置とすると、反応の再現性に優れ、また、共振時に空胴共振器内に発生する電磁界が強いので処理時間を短縮することができる。ただし、空胴共振器を用いたマイクロ波装置の場合、空胴共振器とマイクロ波の同調をとる仕組みが難しいとされている。
 シングルモードの空胴共振器では、電磁界が強いことが逆に災いとなって、被処理液の吸収するマイクロ波が大きすぎることが、同調を難しくしている原因と言える。すなわち、空胴共振器に蓄えられるマイクロ波エネルギーに対し、被処理液に吸収される単位時間当りのエネルギーが大きすぎ、これら2つの量の比(前記マイクロ波エネルギー/前記単位時間当りのエネルギー)に角周波数を乗じた式で定義される共振の“Q”が低くなってしまう。Qが低くなると、共振器としての特長を失うばかりか、共振を維持するために必要な共振周波数に対して同調を取ること自体、難しくなる。
 現状では、流通路の断面積をできるだけ小さくし、空胴共振器内に存在する被処理液の容積が、空胴容積に比較して極力小さくなるようにして、被処理液に吸収される単位時間当りのエネルギーを減らす、といった対処で回避が図れている。すなわち、一般的に円筒直管である流通路の径を極力小さくして、流通路を流れる被処理液の時間あたりの液量、つまり、空胴共振器内に存在する被処理液の容積を抑えるということである。この対処法でQを適切な値に留めるためには、現在一般的なマイクロ波の周波数2,450MHzで動作する空胴共振器の場合、流通路は、径が1.0mm以下の細いものにせざるを得ない。これでは、実用化に向けて十分な処理能力があるとは言い難い。
 上記のような背景に鑑みて本発明は、シングルモードの空胴共振器を使用したマイクロ波装置に関し、被処理液の流量を多くして均一に効率良く処理可能にすることを目的とする。
 本発明の第1の態様に係るマイクロ波装置は、
 四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器と、
 前記照射室内に生じる電界方向に対し軸線を沿わせて前記照射室に設置される流通管と、
 前記流通管を通して流す被処理液とは異なる誘電率を有し、前記流通管内に収容されて前記被処理液の流れを乱す障害手段と、
 を含んで構成される。
 本発明の第2の態様に係るマイクロ波装置は、
 四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器と、
 前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸を取り巻いて伸延する螺旋状として前記照射室に設置される流通管と、
 を含んで構成される。
 本発明の第3の態様に係る流通管は、
 四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器を含んで構成されるマイクロ波装置で使用可能な流通管であって、
 当該流通管を通して流す被処理液とは異なる誘電率を有すると共に前記被処理液の流れを乱す障害手段を収容してあり、
 前記照射室内に生じる電界方向に対し軸線を沿わせて前記照射室に設置される。
 本発明の第4の態様に係る流通管は、
 四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器を含んで構成されるマイクロ波装置で使用可能な流通管であって、
 前記照射室に設置されたときに、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸を取り巻いて伸延する螺旋状に形成される。
 本発明の一態様に係る流通管は、被処理液の誘電率と異なる誘電率をもち、被処理液の流れを乱す障害手段を収容している。この流通管を、マイクロ波装置の照射室(共振空胴)に設置すると、被処理液を流す流通管内において電界分布が一様ではなくなり、平均的な電界の強さを軽減する作用を生じる結果、被処理液によるマイクロ波の吸収が抑制される。その結果、流通管の径を従来より太くして、照射室内に存在する被処理液の容積を多くしても、共振周波数の低減率が抑制されるため、各種の被処理液に対する共振周波数を所定の帯域、例えばISM(Industry-Science-Medical)帯域内に納めることが容易になり、さらにQの低下が抑えられて同調をとりやすくなり、照射室内に存在する被処理液の容積を増やして処理効率を向上させることが可能となる。
 また、本発明の別の態様に係るマイクロ波装置は、空胴共振器の照射室(共振空胴)において、中心軸に平行な電界が発生する。そして、この照射室内で流通管は、照射室の中心軸を取り巻く螺旋状に設けられているので、当該流通管を流れる被処理液は、電界を横切る方向に流動する。この構造により、被処理液、つまり誘電体の境界が電界を横切る方向となるので、単位時間当りに被処理液に吸収されるエネルギーが少なくなり、Qの低下が抑制される。したがって、従来よりも太い流通管を使用して被処理液の流量を多くしても、Qの低下は格段に緩やかとなって適切値に留めることができる。また、流通管を螺旋状としたことにより、直管式流通管の場合に比べて、照射室内での被処理液流動距離が長くなって、被処理液の受けるマイクロ波の強さを一定に保ちつつ照射室内滞留時間を稼ぐことができる。以上の結果、シングルモード空胴共振器による均一で効率の良い処理が可能となる。
図1は、マイクロ波装置の全体構成の第1例を示すブロック図である。 図2は、空胴共振器の第1実施形態を示し、図2Aは図1と同じ側面から見た正面図、図2Bは左側面図、図2Cは平面図である。 図3は、図2の空胴共振器における流通管配置状態を示し、図3Aは側面壁を取り外して照射室内を見せた正面図、図3Bは上側の底面壁を取り外して照射室内を見せた平面図、図3Cは下側の底面壁を取り外して照射室内を見せた底面図である。 図4は、流通管の第1実施形態を示す図である。 図5は、流通管の第2実施形態を示す図である。 図6は、流通管及び支持棒の治具を示し、図6Aは正面図、図6Bは左側面図、図6Cは右側面図、図6Dは平面図、図6Eは底面図である。 図7は、空胴共振器の第2実施形態を示し、図7Aは図1と同じ側面から見た正面図、図7Bは左側面図、図7Cは平面図である。 図8は、第1実施形態に係る空胴共振器内の電界に関して中心軸周りの円周方向電界変化シミュレーション結果を示す図である。 図9は、被処理液の流動方向と電界の関係を説明する図である。 図10は、第2実施形態(又は第1実施形態)に係る空胴共振器内の電界に関して中心軸方向のシミュレーション結果を示す図である。 図11は、流通管に被処理液を流す流動機構の第1例を示す図である。 図12は、マイクロ波装置の全体構成の第2例を示すブロック図である。 図13は、空胴共振器の第3実施形態を示し、図13Aは図12と同じ側面から見た正面図、図13Bは左側面図、図13Cは平面図である。 図14は、空胴共振器の第4実施形態を示し、図14Aは図12と同じ側面から見た正面図、図14Bは左側面図、図14Cは平面図である。 図15は、流通管の第3実施形態を示す図である。 図16は、第3実施形態に係る流通管を説明する拡大図である。 図17は、障害手段を入れた流通管における電界シミュレーション結果を示す図である。 図18は、第1実施形態に係る流通管の実験結果を示す図である。 図19は、流通管の第4実施形態を示す図16相当の図である。 図20は、流通管の第5実施形態を示す図16相当の図である。 図21は、流通管の第6実施形態を示す図である。 図22は、流通管の第7実施形態を示す図である。 図23は、流通管に被処理液を流す流動機構の第2例を示す図である。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の実施形態について説明する。
 まず、図1に、マイクロ波装置の全体構成に関して第1例を示す。図示のマイクロ波装置は、空胴共振器10に導波管20及びマイクロ波発生器30を組み付け、パーソナルコンピュータ等による制御器40で制御するようにした構成である。
 マイクロ波発生器30は、可変周波数発振器31及び可変増幅器32を含んでいる。可変周波数発振器31により周波数が可変(例えば2.4GHz~2.5GHz)のマイクロ波が出力され、可変増幅器32により該マイクロ波のパワーが可変増幅される。可変周波数発振器31の周波数と可変増幅器32のパワーは、制御器40に従い制御される。マイクロ波発生器30から出力されたマイクロ波は、同軸ケーブルでつながったアイソレータ33、方向性結合器34などを介して同軸導波管変換器21に送られる。同軸導波管変換器21を経て導波管20により導波されるマイクロ波は、図2に示すアイリス11を通して、空胴共振器10内に形成された照射室12へ導入される。
 照射室12にマイクロ波が導入されると、中心軸方向へ離間設置した2本のアンテナ50(例えばループ形のアンテナ)により磁界の強度が検知され、該検知結果が制御器40へ入力される。また、後述の図11に示すように被処理液の温度を計測した結果も制御器40へ入力され得る。制御器40は、これら入力に従ってマイクロ波発生器30を制御する。
 マイクロ波照射開始の操作が行われると、制御器40は、マイクロ波発生器30によりマイクロ波出力を開始し、周波数制御過程を実行する。周波数制御過程は、アンテナ50による検知結果に従って、マイクロ波発生器30から出力されるマイクロ波の周波数を、照射室12の共振周波数に同調させる制御である。周波数制御過程を実行する制御器40は、可変周波数発振器31の周波数を掃引しつつアンテナ50による検出結果から同調周波数を判断する。このとき、制御器40は、可変増幅器32によるパワーについて、アンテナ50による検出に支障ない範囲で最低限の微弱パワーにするとよい。照射室12へ導入するマイクロ波の出力パワーを弱くすることで、周波数制御過程の実行中に被処理液へ与え得る影響を抑制することができる。
 この場合の微弱パワーは、例えば次の値とする。可変増幅器32は、一般的に可変減衰部+増幅部の組み合わせで構成されるので、その可変減衰部の減衰率を最大値(99%等)としたときの可変増幅器32の出力パワーを、微弱パワーとすることができる。一例としては、微弱パワーは100mW以下とすることが可能である。
 制御器40は、周波数制御過程による同調に続いて、マイクロ波のパワーを制御するパワー制御過程を実行する。パワー制御過程は、マイクロ波照射開始前にオペレーターにより設定された条件に従ってマイクロ波発生器30の可変増幅器32を制御し、マイクロ波のパワーを制御する過程である。パワー制御過程において制御器40は、アンテナ50による検知結果(又は被処理液の温度計測結果)に従って、マイクロ波発生器30から出力されるマイクロ波のパワーを調整する。正確性を追求したければ、アンテナ50の検知結果及び温度計測結果の両方を使用するのがよい。
 制御器40は、一例として、マイクロ波の照射開始にあたって最初に周波数制御過程を実行した後、パワー制御過程を実行し、当該パワー制御過程実行中に一定の間隔で周波数制御過程を割り込ませ、実行する。そして、その周波数制御過程において制御器40は、可変増幅器3bを制御して上述の微弱パワーでマイクロ波を出力させつつ、可変周波数発振器31を制御して周波数の同調を図る。
 以上のようなマイクロ波装置における空胴共振器10の第1実施形態が図2に示されている。
 第1実施形態の空胴共振器10は、図中では上下に示す2枚の対向する底面壁13,14がほぼ正方形で、当該ほぼ正方形の底面壁13,14の各辺に、長方形の側面壁15,16,17,18をボルト等で固定することにより、構成されている。第1実施形態の場合、4枚の側面壁15,16,17,18のうち、図2Bに示す1枚の側面壁15は、導波管20を接続するために、導波管20のフランジ22に対応させて面積が広げられており、その拡張部分が底面壁13,14の端からはみ出している。また、4枚の側面壁15,16,17,18のうち、図2Aに示す1枚の側面壁18は、底面壁13,14へ当接する端部に開けられた流通管挿通口18a,18bを有する。
 これら底面壁13,14及び側面壁15,16,17,18を組み立てて形成される直方体の空胴共振器10の中には、底面壁13,14によるほぼ正方形の底面及び側面壁15,16,17,18による長方形の側面を有した正四角柱状空胴の照射室12が形成される。この照射室12にマイクロ波を導入するアイリス11は、照射室側面を形成する側面壁15の中央部位に、矩形開口として開けられる。第1実施形態のアイリス11は長方形で、その長軸が、照射室底面の中心どうし、すなわち第1実施形態では底面壁13,14の中心どうしを結んだ中心軸Cと平行に伸延する。
 導波管20から結合スリットであるアイリス11を通して正四角柱状空胴の照射室12に導入されたマイクロ波は、共振時、中心軸Cの方向に沿ったシングルモードの電界を発生する。厳密に言えば、空胴共振器10内に何も入っていなければ、TM110モードの電磁界が励起される。したがって、おおよそTM110モードの電磁界分布に従った分布の電磁界が照射室12に発生することになる。
 照射室12に関し、その底面のなすほぼ正方形の1辺の長さをLとする。なお、Lについての±数%程度の寸法差は許容され得る。加熱等に一般的なマイクロ波の周波数2,450MHzの場合、照射室12内に何も無いときのLは86.5mmである。しかし実際には、照射室12には誘電体となる被処理液が存在するので、その影響を受けて照射室12の共振周波数は下がる。そこで、照射室12のLは、空のときの寸法より小さく設計し、照射室12内に被処理液が有って共振周波数が下がったときに共振できる値とするのがよい。また、Lを長めにとった場合、予定したシングルモードでの共振に加えて、その近傍の周波数において高次モードで共振する、モード競合のような不具合を生じ得る。これらの条件を勘案してシミュレーションなどの試行を重ねた結果、照射室12において底面のなすほぼ正方形の1辺の長さLは、照射室12に導入するマイクロ波の波長の75%以下に設計するのが適している。なお、照射室12において各側面のなす長方形の長辺の長さH(正四角柱の高さ)は、電界が中心軸Cの方向に生じることから、適宜、必要な長さを設計すればよい。
 導波管20から空胴共振器10へマイクロ波を結合するアイリス11は、照射室12に励起される電磁界を、予定したシングルモード(TM110、あるいは後述のTM010)のみとすることに関与する。図2Bに示すアイリス11においては、その長辺(側縁)においてマイクロ波による電流が中心軸Cの方向に流れ、当該電流に起因して、中心軸Cを囲繞する磁界と中心軸Cに平行な電界が発生する。アイリス11の幅(中心軸Cと直交する方向)は、シミュレーション及び実験により最適値を求めることができる。空胴共振器10はTEモードを発生する可能性があるが、TEモードが発生すると想定外の現象が起き得るので、TEモードは極力抑制する必要がある。図2の導波管20及びアイリス11の関係においては、中心軸Cに関し構造的対称性が保たれる限り、図中の横方向の電界が存在しないので、TEモードを抑制することが可能である。
 図3に、このような照射室12に設ける流通管60の配置状態を示す。
 図3Aは、正面の側面壁18を取り外して照射室12の中を示した図、図3Bは、上側の底面壁13を取り外して照射室12の中を示した図、そして、図3Cは、下側の底面壁14を取り外して照射室12の中を示した図である。
 流通管60は、1本のフレキシブル管を螺旋状に巻いて形成され、その材料には、マイクロ波の吸収が少なく比誘電率(実数部)が小さいもの、例えばPTFEやPPが使用される。螺旋状に巻いた流通管60の巻き径の中心は、照射室12の中心軸Cにほぼ一致(見た目に一致している程度でよく、例えば数mm程度の誤差は許容される)させてある。したがって、被処理液を流す流通管60は、中心軸Cを取り巻いて延伸する螺旋状に設けられている。螺旋状に巻いた流通管60は、図2に示す流通管挿通口18a,18bから両端が取り出され、被処理液の流動機構に接続される。この流通管60及び該流通管60を螺旋状に設けるために使用する支持棒61の第1実施形態について、図4に示す。
 第1実施形態に係る支持棒61は、流通管60と同じくPTFEやPPなどのマイクロ波を吸収し難い素材からなる円柱で、その軸を中心軸Cに沿わせて照射室12内に配置される。図3の場合、支持棒61の中心軸が照射室12の中心軸Cにほぼ一致するようにして配置されている。この支持棒61の周面に螺旋溝61aが一筋、全長にわたり凹設されており、該螺旋溝61aをガイドにして、流通管60が支持棒61の周囲に巻き付けられる。螺旋溝61aの形成により、流通管60を一定のピッチpで巻き付けることができ且つ巻き付けた流通管60のずれが防止される。
 図5に、流通管60及び支持棒61’の第2実施形態を示す。第2実施形態に係る支持棒61’も第1実施形態と同じくPTFEやPPからなる円柱であり、第1実施形態同様に照射室12内へ配置されるが、その周面に形成される螺旋溝61a’のピッチが第1実施形態よりも大きく、流通管60のピッチpが第1実施形態に比べて広くなる設計である。流通管60のピッチpが違えば、被処理液が照射室12内に留まる時間が変わり、したがってマイクロ波の照射時間が変わる。また、ピッチpの違いにより、図中右に示すように、流通管60の螺旋の傾きが変化し、照射室12内の軸方向の電界に対する被処理液流動方向の軸方向成分が増減する。すなわち、マイクロ波中の誘電体である被処理液の誘電体境界の向きが、電界の方向に対し、直交と平行の間で変化する。これにより、被処理液のマイクロ波エネルギー吸収を変化させることができる(後述)。
 支持棒61,61’は、マイクロ波損失が少なく且つ熱伝導特性に優れたアルミナ(酸化アルミニウム)で形成することもできる。アルミナ製の支持棒61,61’とした場合、その熱伝導の良さから、流通管60下流の被処理液の熱を上流の被処理液へ伝えることが可能で、流通管60を流れる被処理液の均温性を向上させることができる。マイクロ波照射に伴う加熱で、被処理液の温度は下流へ行くほどに高くなるが、その熱を支持棒61,61’を介して上流側へ伝導することにより、化学反応に要求される均温性を改善することができる。第2実施形態の支持棒61’の場合、さらに、軸方向に貫通する流路61b’が内部に形成され、ここに冷媒として気体や液体を流すことができるようにしてある。マイクロ波吸収の少ない冷媒として、例えばフロリナート(フッ素系不活性液体)があげられる。冷媒は、被処理液の流動方向とは逆向きに流し、例えば、図5中で下から上に被処理液が流れる場合は、冷媒を上から下へ(矢示)流す。これにより、均温性をより向上させられる。また、マイクロ波による熱反応処理では、強いマイクロ波を照射しながら、被処理液の温度は許容レベル内に抑えることを要求される場合がある。この場合、従来の装置では、被処理液の温度が上がるとマイクロ波出力を下げることにより対応していたが、支持棒61,61’の熱伝導や冷媒作用を利用すれば、マイクロ波出力を従来ほど下げずに済むこととなる。
 このような支持棒61,61’に巻回した螺旋状流通管60を、照射室12内の定位置へ配置するための治具62について、図6に示す。治具62は、やはりPTFEやPPにより形成され、照射室12の底面に相当するほぼ正方形(1辺がほぼL)で互いに同形状の2枚の底面板62aと、照射室12の側面の長辺に相当する長さ(ほぼH)の4本の支柱62bと、を含み、対向する底面板62aの四隅に支柱62bを固定して組み立てられている。支柱62bの固定は、例えばエンジニアリングプラスチック製のネジによるねじ止めで行える。底面板62aは板厚が5mm程度で、正方形の中心部位に、支持棒61,61’の端部61b,61c’を嵌め込むための嵌合孔62cが開けられている。ここに支持棒61,61’を嵌め込んで固定することで、治具62を照射室12に挿入すると、中心軸Cに沿って支持棒61,61’が配置され、且つ中心軸Cの周りに螺旋状流通管60が配置されることになる。
 底面板62aには、さらに、治具62を照射室12に対し出し入れするときに取っ手となる把持孔62dが2箇所に開けられている。また、底面板62aには、空胴共振器10の側面壁18に開けられた流通管挿通口18a,18bに対応する部位に、流通孔60を引き出すための切欠62eが形成される。このような治具62は、支持棒61(又は支持棒61’)の端部61bを嵌合孔62cに嵌め込んで固定し、当該支持棒61に流通管60を巻き付けてその端を切欠62eを介し引き出した状態にして、照射室12に挿入される。治具62を使用して流通管60を巻回した支持棒61を照射室12に挿入する方式とすることにより、照射室12内において流通管60を常に定位置に配置することが可能であり、処理の再現性に優れる。また、治具62の交換によって、流通管60を容易に交換することができることになる。
 図7に、空胴共振器の第2実施形態を示す。
 第2実施形態の空胴共振器10’は、円柱状空胴の照射室12’を有し、照射室12’の直径がLとされる。
 円柱状空胴の照射室12’は、正四角柱状の胴部材を円形にくりぬき(削り出し)、その両端に正方形の底面壁13’,14’をボルト止めすることで形成される。そして、照射室12’の側面(つまり胴部材内周面)を形成する側面壁の1箇所、第2実施形態の場合、胴部材の外側面15’,16’,17’,18’のうちの外側面15’に、第1実施形態同様のアイリス11’が開口する。すなわち、このアイリス11’も、照射室12’の両底面の中心を互いに結んだ中心軸C’と平行に長軸が伸延する矩形開口である。さらに、外側面15’,16’,17’,18’のうち、図7Aに示す1つの外側面18’は、底面壁13’,14’へ当接する端部に開けられた流通管挿通口18a’,18b’を有する。また、アイリス11’を介してマイクロ波を結合する導波管20のフランジ22を固定するために、外側面15’に対して鍔部15a’が拡張形成されている。
 このような円柱状空胴の照射室12’の中に、上記同様の流通管60及び支持棒61(61’)が配置される。第1実施形態の空胴共振器10同様に、螺旋状に巻いた流通管60の巻き径の中心は、照射室12’の中心軸C’にほぼ一致させてあり、したがって流通管60は、中心軸C’を取り巻いて延伸する螺旋状に設けられる。また支持棒61も、その軸を中心軸Cに沿わせて照射室12’内に配置される。
 導波管20からアイリス11’を通して照射室12’に導入されたマイクロ波は、共振時、中心軸C’の方向に沿ったシングルモードの電界を発生する。照射室12’が円柱状空胴なので、第2実施形態の場合、空胴共振器10’内に何も入っていなければTM010モードの電磁界が励起される。共振するマイクロ波の周波数を2,450MHzとする場合、照射室12’内に何も無いときの直径Lは93.7mmである。なお、第1実施形態の空胴共振器10同様、Lについての±数%程度の寸法差は許容され得る。
 第1実施形態の空胴共振器10と同様に、照射室12’には誘電体となる被処理液が存在するので、その影響を受けて照射室12’の共振周波数は下がる。そこで、照射室12’のLも、空のときの寸法より小さく設計する。また、上述したように、Lを長めにとった場合は高次モードで共振するモード競合のような不具合を生じ得るので、これらの条件を勘案して、照射室12’において底面のなす円形の直径Lは、照射室12’に導入するマイクロ波の波長の80%以下に設計するのが適している。なお、照射室12’の側面の軸方向長さH(円柱の高さ)は、電界が中心軸C’の方向に生じることから、適宜、必要な長さを設計すればよい。
 第1実施形態の空胴共振器10と第2実施形態の空胴共振器10’とを比べると、第1実施形態の方が、6枚の板材を互いに組み付けるだけで制作でき、導波管20の取り付けもより容易なため、作りやすいという利点をもつ。
 いずれの実施形態の空胴共振器10,10’においても、支持棒61(61’)の断面直径は、流通管60の螺旋巻き径d1を決める要素であるが、そのd1は、次のように設定する。
 第1実施形態に係る空胴共振器10の場合、照射室12の横断面がほぼ正方形なので、電界は、中心軸Cを中心に回る円周方向において場所により変化する。つまり、流通管60の流れの方向に沿って電界は変化する。この様子をシミュレーションしたのが図8である。図8のグラフは、横軸に円周方向の角度をとって示した電界変化のグラフであり、同図を参照すると分かる通り、Lに対してd1が大きくなるほど、すなわち、中心軸Cから流通管60の中心(内径中心)までの距離(d1/2)が長くなるほど、流通管60に沿った電界の変化は大きくなる。したがって、処理の均一性を考えると、d1は、その変化の影響を受けない程度の大きさまでに抑えた方がよい。シミュレーション結果から考えると、d1/L≦0.5であれば電界はほぼ一定とみなすことができるので、d1は、照射室12の底面のなすほぼ正方形の1辺Lの50%以下に設定、すなわち、中心軸Cから流通管60の中心までの距離であるd1/2は、25%以下に設定するのが好ましい。
 照射室12(12’)内を流れる被処理液に対する電界の方向に関し、図9及び図10を参照して説明する。図9Aは、流通管の流動方向が照射室12の中心軸Cと平行な場合を示し、図9Bは、本実施形態のように、流通管60の流動方向が中心軸Cを横切る方向である場合を示す。電界の向きは、上述のように、照射室12において中心軸Cと平行である。流通管を流れる被処理液は誘電体と見なせるので、図9Aの場合は誘電体境界が電界と平行であり、図9Bの場合は誘電体境界が電界を横切ることになる。電界と誘電体境界が平行な場合、誘電体の内外で電界の強さが同じになる。一方、電界を誘電体境界が横切る場合、電界の強さは、誘電体の中で比誘電率分の1(厳密には1/εr′)に弱まる。すなわち、被処理液の流動方向によって、被処理液内で電界が変化する。
 誘電体が吸収するマイクロ波電力(単位時間当りのエネルギー)は次式で与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
 式中、ωは角周波数、εは真空の誘電率で8.854×10-12(Coulomb/m)である。比誘電率(複素数)εrは、εr=εr′-jεr″で定義される。
 水を例にとると、水のεr′は80(常温)、εr″は10程度であるから、図9Bの場合は、図9Aの場合に比べて電界が1/80になる。
 すなわち、流通管に水を流したとすると、中心軸Cに沿って水が流れる図9Aの場合はマイクロ波の吸収が非常に多いが、中心軸Cを螺旋状に取り巻いて水が流れる図9Bの場合は、マイクロ波の吸収は大幅に減少する。
 水を流す「直管」の流通管60を中心軸Cに配設(すなわち管の軸=中心軸C)して第1実施形態の空胴共振器10により実験を行った結果、当該直管の内径を1.5mmと細くしても、Qが100程度に下がってしまうことが実測された。Qが小さいと、共振をとることが難しくなり、また、たとえ共振がとれたとしても、照射室12内に蓄えられるマイクロ波のエネルギーが少なくなって強い電界を発生できなくなり、共振器としての利点を失ってしまう。
 第2実施形態(又は第1実施形態)の空胴共振器10’の照射室12’における電界をシミュレーションした結果を図10に示す。照射室12’には、支持棒61に巻き付けた螺旋状の流通管60が配置されていると仮定している(図中の○)。ただし、計算の都合上、流通管60はそれぞれ直径d1の環状になっているものとした。また、被処理液として水を想定し、流通管60自体の誘電率は水の誘電率に比較して十分に小さいので省略した。図10の縦軸が中心軸C’の方向の距離、横軸が中心軸C’から半径方向(中心軸直交方向)への距離である。なお、図10に示す領域は、図3A中に示す1/4領域Wに相当する。
 図10中に表された縦線が電気力線で、電界の包絡線であり、電界はこの線に沿っている。電気力線や電界は水(○で示す)の近傍で僅かながら乱れるが、ほぼ中心軸C’に平行な直線になる。すなわち、電界は、中心軸C’に平行であり、軸方向において変化しない。図中に示すように、L=93.7mmで計算しているので、空胴共振器10’は、照射室12’に何も入っていなければ2,450MHzで共振するが、螺旋状の水が入ると、共振周波数が36MHzだけ低下する。しかし、この低下程度は、中心軸C’上に直径1mmの水柱がある場合に比べても小さい。また、これと同じ内径の螺旋状流通管60を照射室12’に入れた場合、照射室12’内に滞留する水の量は40倍になる。
 上式から分かるように、螺旋状の流通管60を照射室12’に配置した場合、被処理液の単位体積当りのマイクロ波エネルギー吸収量が大幅に低下するので、総合的なマイクロ波エネルギーの吸収量は、中心軸C’に沿った「直管」の流通管のときに比べて十分に少なく、したがって、高いQを得ることができる。
 以上のように、上記に示したマイクロ波装置は、空胴共振器の照射室において中心軸に平行な電界が発生し、そして、螺旋状の流通管を流れる被処理液は、電界を横切る方向に流動する。この構造により、被処理液、つまり誘電体の境界が電界を横切る方向となるので、単位時間当りに被処理液に吸収されるエネルギーが少なくなり、Qの低下が抑制される。したがって、従来よりも径d2の太い流通管(一例としてd2=3mm)を使用して被処理液の流量を多くしても、Qの低下は格段に緩やかとなって適切値に留めることができる。また、流通管を螺旋状としたことにより、直管式流通管の場合に比べて、照射室内での被処理液流動距離が長くなって、被処理液の受けるマイクロ波の強さを一定に保ちつつ照射室内滞留時間を稼ぐことができる。これらの結果、シングルモード空胴共振器による均一で効率の良い処理が可能となる。
 流通管60に被処理液を流す流動機構の一例を図11に示している。なお、図示の例に限らず、送液ポンプを用いて送液系を構成した流動機構なども可能である。
 第1実施形態の空胴共振器10が設置されており、その照射室12中に螺旋状の流通管60が上記の通り収められている。流通管挿通口18a,18bから引き出された流通管60の両端は、下側から引き出された方が処理前の被処理液を貯留した容器70へ、上側から引き出された方が処理後の被処理液を貯留する容器80へ、それぞれ接続される。処理前の容器70は、注出口に流量制御コック71を備え、また、上下位置を調整可能になっている。処理後の容器80は、下端部位から被処理液が流入し、上端部位の注出口に達すると、ビーカー等へ処理後の被処理液が排出される。この流動機構は、照射室12内の流通管60において下から上へ被処理液を流す仕組みで、容器70の高さ及び流量制御コック71を調整することにより、被処理液の流れを制御する。処理前の容器70中の液面高さまで、処理後の被処理液を容器80内に溜めることができる。
 流通管挿通口18a,18bから引き出された流通管60内の被処理液温度を計測する非接触式温度計を設けて処理前と処理後の温度計測を行い、図1の制御器40へ提供することができる。
 次に、マイクロ波装置の全体構成に関する第2例を図12に示して説明する。図示のマイクロ波装置は、上記第1例同様、空胴共振器110に導波管120及びマイクロ波発生器130を組み付け、パーソナルコンピュータ等による制御器140で制御するようにした構成である。
 マイクロ波発生器130は、可変周波数発振器131及び可変増幅器132を含んでいる。可変周波数発振器131により周波数が可変(例えば2.4GHz~2.5GHz)のマイクロ波が出力され、可変増幅器132により該マイクロ波のパワーが可変増幅される。可変周波数発振器131の周波数と可変増幅器132のパワーは、制御器140に従い制御される。マイクロ波発生器130から出力されたマイクロ波は、同軸ケーブルでつながったアイソレータ133、方向性結合器134などを介して同軸導波管変換器121に送られる。同軸導波管変換器121を経て導波管120により導波されるマイクロ波は、図13(又は図14)に示すアイリス111(111’)を通して、空胴共振器110(110’)内に形成された共振空胴の照射室112(112’)へ導入される。
 照射室112(112’)にマイクロ波が導入されると、中心軸方向へ離間設置した2本のアンテナ150(例えばループ形のアンテナ)により磁界の強度が検知され、該検知結果が制御器140へ入力される。例えば、2つのアンテナ出力の一方は観測用に、他方は制御用に利用される。ただし、2本のアンテナ設置が必須ということではない。後述するように制御器140には、被処理液の温度を計測した結果も入力され得る。制御器140は、これら入力に従ってマイクロ波発生器130を制御する。
 マイクロ波照射開始の操作が行われると、制御器140は、マイクロ波発生器130によりマイクロ波出力を開始し、周波数制御過程を実行する。周波数制御過程は、アンテナ150による検知結果に従って、マイクロ波発生器130から出力されるマイクロ波の周波数を、照射室112(112’)の共振周波数に同調させる制御である。周波数制御過程を実行する制御器140は、可変周波数発振器131の周波数を掃引しつつアンテナ150による検出結果から同調周波数を判断する。このとき、制御器140は、可変増幅器132によるパワーについて、アンテナ150による検出に支障ない範囲で最低限の微弱パワーにするとよい。照射室112(112’)へ導入するマイクロ波の出力パワーを弱くすることで、周波数制御過程の実行中に被処理液へ与え得る影響を抑制することができる。
 この場合の微弱パワーは、例えば次の値とする。可変増幅器132は、一般的に可変減衰部+増幅部の組み合わせで構成されるので、その可変減衰部の減衰率を最大値(99%等)としたときの可変増幅器132の出力パワーを、微弱パワーとすることができる。一例としては、微弱パワーは100mW以下とすることが可能である。
 制御器140は、周波数制御過程による同調に続いて、マイクロ波のパワーを制御するパワー制御過程を実行する。パワー制御過程は、マイクロ波照射開始前にオペレーターにより設定された条件に従ってマイクロ波発生器130の可変増幅器132を制御し、マイクロ波のパワーを制御する過程である。パワー制御過程において制御器140は、アンテナ150による検知結果(又は被処理液の温度計測結果)に従って、マイクロ波発生器130から出力されるマイクロ波のパワーを調整する。正確性を追求したければ、アンテナ150の検知結果及び温度計測結果の両方を使用するのがよい。
 制御器140は、一例として、マイクロ波の照射開始にあたって最初に周波数制御過程を実行した後、パワー制御過程を実行し、当該パワー制御過程実行中に一定の間隔で周波数制御過程を割り込ませ、実行する。そして、その周波数制御過程において制御器140は、可変増幅器132を制御して上述の微弱パワーでマイクロ波を出力させつつ、可変周波数発振器131を制御して周波数の同調を図る。
 以上のようなマイクロ波装置における空胴共振器の第3実施形態が図13に示されている。
 第3実施形態に係る空胴共振器110は、図中では上下に示す2枚の対向する底面壁113,114がほぼ正方形で、当該ほぼ正方形の底面壁113,114の各辺に、長方形の側面壁115,116,117,118をボルト等で固定することにより、構成されている。この実施形態の場合、4枚の側面壁115,116,117,118のうち、図13Bに示す1枚の側面壁115は、導波管120を接続するために、導波管120のフランジ122に対応させて面積が広げられており、その拡張部分が底面壁113,114の端からはみ出している。
 これら底面壁113,114及び側面壁115,116,117,118を組み立てて形成される直方体の空胴共振器110の中には、底面壁113,114によるほぼ正方形の底面及び側面壁115,116,117,118による長方形の側面を有した四角柱状(正四角柱状)空胴の照射室112が形成される。この照射室112にマイクロ波を導入するアイリス111は、照射室側面を形成する側面壁115の中央部位に、矩形開口として開けられる。第3実施形態のアイリス111は長方形で、その長軸が、照射室底面の中心どうし、すなわちこの例では底面壁113,114の中心どうしを結んだ中心軸Cと平行に伸延する。
 導波管120から結合スリットであるアイリス111を通して四角柱状空胴の照射室112に導入されたマイクロ波は、共振時、中心軸Cの方向に沿ったシングルモードの電界を発生する。厳密に言えば、空胴共振器110内に何も入っていなければ、TM110モードの電磁界が励起される。したがって、おおよそTM110モードの電磁界分布に従った分布の電磁界が照射室112に発生することになる。
 照射室112に関し、その底面のなすほぼ正方形の1辺の長さをLとする。なお、Lについての±数%程度の寸法差は許容され得る。加熱等に一般的なマイクロ波の周波数2,450MHzの場合、照射室112内に何も無いときのLは86.5mmである。しかし実際には、照射室112には誘電体となる被処理液が存在することになるので、その影響を受けて照射室112の共振周波数は下がる。そこで、照射室112のLは、空のときの寸法より小さく設計し、照射室112内に被処理液が有って共振周波数が下がったときに共振できる値とするのがよい。また、Lを長めにとった場合、予定したシングルモードでの共振に加えて、その近傍の周波数において高次モードで共振する、モード競合のような不具合を生じ得る。これらの条件を勘案してシミュレーションなどの試行を重ねた結果、照射室112において底面のなすほぼ正方形の1辺の長さLは、照射室112に導入するマイクロ波の波長の75%以下に設計するのが適している。なお、照射室112において各側面のなす長方形の長辺の長さH(正四角柱の高さ)は、電界が中心軸Cの方向に生じることから、適宜、必要な長さを設計すればよい。
 導波管120から空胴共振器110へマイクロ波を結合するアイリス111は、照射室112に励起される電磁界を、予定したシングルモード(TM110、あるいは後述のTM010)のみとすることに関与する。図13Bに示すアイリス111においては、その長辺(側縁)においてマイクロ波による電流が中心軸Cの方向に流れ、当該電流に起因して、中心軸Cを囲繞する磁界と中心軸Cに平行な電界が発生する。アイリス111の幅(中心軸Cと直交する方向)は、シミュレーション及び実験により最適値を求めることができる。空胴共振器110はTEモードを発生する可能性があるが、TEモードが発生すると想定外の現象が起き得るので、TEモードは極力抑制する必要がある。図13の導波管120及びアイリス111の関係においては、中心軸Cに関し構造的対称性が保たれる限り、図中の横方向の電界が存在しないので、TEモードを抑制することが可能である。
 図14に、空胴共振器の第4実施形態を示す。
 第4実施形態の空胴共振器110’は、円柱状空胴の照射室112’を有し、照射室112’の直径がLとされる。
 円柱状空胴の照射室112’は、正四角柱状の胴部材を円形にくりぬき(削り出し)、その両端に正方形の底面壁113’,114’をボルト止め等することで形成される。そして、照射室112’の側面(つまり胴部材内周面)を形成する側面壁の1箇所、この例の場合、胴部材の外側面115’,116’,117’,118’のうちの外側面115’に、第3実施形態の空胴共振器110の場合と同様のアイリス111’が開口する。すなわち、このアイリス111’も、照射室112’の両底面の中心を互いに結んだ中心軸C’と平行に長軸が伸延する矩形開口である。また、アイリス111’を介してマイクロ波を結合する導波管120のフランジ122を固定するために、外側面115’に対して鍔部115a’が拡張形成されている。
 導波管120からアイリス111’を通して照射室112’に導入されたマイクロ波は、共振時、中心軸C’の方向に沿ったシングルモードの電界を発生する。照射室112’が円柱状空胴なので、第4実施形態の場合、空胴共振器110’内に何も入っていなければTM010モードの電磁界が励起される。共振するマイクロ波の周波数を2,450MHzとする場合、照射室112’内に何も無いときの直径Lは93.7mmである。なお、第3実施形態の空胴共振器110同様、Lについての±数%程度の寸法差は許容され得る。
 第3実施形態の空胴共振器110と同様に、照射室112’には誘電体となる被処理液が存在することになるので、その影響を受けて照射室112’の共振周波数は下がる。そこで、照射室112’のLも、空のときの寸法より小さく設計する。また、上述したように、Lを長めにとった場合は高次モードで共振するモード競合のような不具合を生じ得るので、これらの条件を勘案して、照射室112’において底面のなす円形の直径Lは、照射室112’に導入するマイクロ波の波長の80%以下に設計するのが適している。なお、照射室112’の側面の軸方向長さH(円柱の高さ)は、電界が中心軸C’の方向に生じることから、適宜、必要な長さを設計すればよい。
 第3実施形態の空胴共振器110と第4実施形態の空胴共振器110’を比べると、第3実施形態の方が、6枚の板材を互いに組み付けるだけで制作でき、導波管120の取り付けもより容易なため、作りやすいという利点をもつ。
 上記第3及び第4実施形態に係る空胴共振器110,110’の照射室112,112’に設置される流通管の第3実施形態について、図15及び図16に示し、説明する。
 第3実施形態の流通管160は、マイクロ波吸収の比較的少ない(もしくは吸収の無い)材質、一例として石英ガラス製で、照射室112,112’を貫通する長さの直管とされる。この流通管160は、その軸線C1を照射室112,112’の電界方向である中心軸C,C’に沿わせて、特に本実施形態の場合は軸線C1を中心軸C,C’とほぼ一致させて(数mmの誤差は許容される)、照射室112,112’に設置される。上述のように、照射室112,112’の中心軸C,C’は電界方向に一致し且つ電界が最も強い所であるから、当該中心軸C,C’に軸線C1をほぼ一致させて流通管160を設置することで、最も効率良く被処理液を処理することができる。このように中心軸C,C’に軸線C1をほぼ一致させて流通管160を設置する仕組みについて、図15の断面図に示している。
 空胴共振器110,110’を構成する底面壁113,114(113’,114’)の中央部位には、照射室112,112’内に発生するマイクロ波を外へ逃がすことなく流通管160を保持するために、50mm程度の高さの円筒部材119が外へ向けて立設されている。円筒部材119は、直径が20mm程度(流通管160のサイズに応じて適宜設計)で裾部分にフランジ119aが周設されており、底面壁113,114(113’,114’)の外側面に設けられた相応形状の凹部にフランジ119aが受容され、六角穴付ボルト等により締め付けることで固定される。固定された円筒部材119の内部空間は、底面壁113,114(113’,114’)の凹部中央に設けられた貫通孔113a,114a(113’a,114’a)と連通する。また、固定された円筒部材119の中心軸は、照射室112,112’の中心軸C,C’とほぼ一致する。
 流通管160の一端側所定部位には、金属製、あるいは天然樹脂や合成樹脂製の円板形とした蓋部材161を装着してある。当該蓋部材161は、本実施形態の場合、底面壁113,113’の側の円筒部材119と嵌合する。すなわち、蓋部材161の内側面に、円筒部材119の内径に相応する直径の膨出部161aが形成されており、該膨出部161aが円筒部材119に嵌合することで、蓋部材161が固定され、該蓋部材161を装着した流通管160が円筒部材119に保持される。なお、蓋部材161は、円筒部材119にねじ込む方式とすることも可能である。
 一端側に蓋部材161を装着した流通管160は、他端側を先(図中下向き)にして、図中で上に位置する底面壁113,113’の円筒部材119を通し照射室112,112’内に挿入する。挿入された流通管160の他端側は、照射室112,112’を通り過ぎて、反対側に位置する底面壁114,114’の円筒部材119内へ進入する。該円筒部材119の先端側部位内には、流通管160の他端側を貫通させて位置決めするための位置保持部材162がねじ込み等で固定されている。位置保持部材162は円板形で中央に流通管160の外径に相応する直径の貫通孔が開けられており、該貫通孔に流通管160の他端側を刺し通すことで、中心軸C,C’と軸線C1とがほぼ一致するように位置決めされたうえで、流通管160の他端側が外へ突出する。これにより、一端側が蓋部材161により保持されて円筒部材119を通り照射室112,112’内に垂下し、他端側が反対側の円筒部材119を通り位置保持部材162から外へ突出するようにして、流通管160が照射室112,112’に設置される。空胴共振器110,110’の外方へ煙突状に突出する円筒部材119を利用して流通管160を設置することにより、照射室112,112’から外へのマイクロ波漏洩が防止される。
 このように、蓋部材161を装着した流通管160を円筒部材119を通して挿入する方式とすることにより、径の異なる流通管160を交換して設置することが可能となる。すなわち、単位時間あたりの処理量等に応じ適切な直径の流通管160を選択して交換し、マイクロ波処理を実施可能である。
 照射室112,112’に設置される流通管160の中には、図16に示すように、障害手段163が収容される。障害手段163は、例えば流通管160の両端(又は下端のみ)に脱脂綿や不織布等のフィルタ材164を詰め込んで蓋をすることにより、流通管160の中に保持される。この図16に示す障害手段163は、流通管160内に収容された同一材料の多数の粒体(球体として説明するが、球体以外もあり得る)163であり、当該障害手段163が在ることにより、流通管160内を流れる被処理液の流れが乱される。すなわち、障害手段163は、単に流通管160内の被処理液容積を減少させているのではなく、以下の重要な機能をもつ。
 流通管160内に何も無ければ、該流通管160を通って流れる被処理液は層流となるが、障害手段163が存在することにより、被処理液に乱流が生じる。障害手段163で乱流とすることにより、被処理液の攪拌作用が生じ、被処理液の化学反応が促進される結果を得ることができる。
 また、障害手段163は、被処理液とは異なる誘電率の材料から形成される。本実施形態の障害手段163は、被処理液に比べ低誘電率でマイクロ波吸収の少ない(又は吸収の無い)材料、例えば、アルミナ(酸化アルミニウム)、フッ素樹脂、石英やホウケイ酸ガラスから形成されている。上記の乱流に加えて、被処理液と障害手段163の誘電率が異なることから、被処理液の流れる流通管160内において電界分布が一様ではなくなると共に、電界の強さが平均的に減少する。
 詳述すると、第一に、被処理液の反応を加速するためには、次の2つの事項を考慮する必要がある。
(1)適切な活性化エネルギーを被処理液へ迅速に与えることを考える必要がある。ただし、部分的に与えすぎると副生成物発生要因になる。したがって、照射室内の被処理液に対して活性化エネルギーを短時間で均一に与える必要がある。
(2)被処理液内で反応する物質相互の接触機会を増やすことを考える必要がある。すなわち、均一加熱が実現されても、流通管内を被処理液が層流で流れるのであれば、反応の十分な加速には至らない。したがって、流通管内で被処理液の乱流を意図的に発生させる工夫が必要である。
 第二に、活性化エネルギーを均一且つ迅速に与えるためには、照射室内の電界の強い部分に被処理液を配置することを考慮する必要がある。例えば、照射室の中心軸C,C’に沿って流通管を配置する等である。しかし、この場合、水等のマイクロ波吸収の大きい被処理液ではQの低下が進んでしまい、共振周波数が大幅に低下して、所定の帯域、例えばISM帯域から外れるというリスクが生じる。
 これら、乱流の意図的生成、Qの低下抑制、ISM帯域の維持という3つの観点に対し、障害手段163が適切に機能する。なお、障害手段163には化学反応のための触媒(固体触媒)を担持させることもでき、また、障害手段163をサセプタとして利用することもできる。
 上記機能に関して図17に、障害手段163を収容した石英製の流通管160に、被処理液として水を流したときの電界シミュレーションの一例を示す。図17Aは、障害手段163をアルミナ粒体として、水に対する比誘電率を低くした場合の結果を示し、図17Bは、障害手段163の比誘電率が水に等しい場合の結果を示す。水の比誘電率は80とし、アルミナ粒体の比誘電率は10として計算した。被処理液としての水は、比誘電率が大きいため、共振周波数を低下させる現象が顕著であり、マイクロ波吸収が大きく、Qを大幅に下げる特徴を有する。このため、従来技術では、流通管の内径を1mm以下に制限する必要があった。
 図17Aに示されるように、上記の機能を発揮する障害手段163が存在することによって、流通管160内で電界分布が乱れて一様ではなくなり、特に、水中の電界の強さが平均的に弱くなる。そして、電界の二乗に比例するマイクロ波吸収が減少し、Qの低下が抑えられる。一方の図17Bの場合は電界分布に変化がなく強いままであるため、共振周波数とQの低下をもたらすことが分かる。すなわち、被処理液と異なる誘電率の障害手段163を流通管160に収容して流れを乱すことにより、共振周波数の低下及びQの低下が抑制され、ISM帯域内において共振をとることが容易となり、装置の設計上極めて有利である。
 図18Aは、外径3mmと4mm(内径1.6mmと2.4mm)のガラス製流通管160を用意して、この中に直径0.5mmと1mmのアルミナ粒体障害手段163を収容し、TM110の図13に示す空胴共振器110に入れて実験を行った結果の図である。縦軸は照射室112内のマイクロ波周波数であり、横軸には条件1~7をふってある。条件1は照射室112に何も入っていない条件、条件2は空の流通管160を照射室112にセットした条件、条件3は1mm径の障害手段163を収容した流通管160を照射室12にセットし且つ被処理液(水)を流さない条件、条件4は0.5mm径の障害手段163を収容した流通管160を照射室112にセットし且つ被処理液(水)を流さない条件、条件5は1mm径の障害手段163を収容した流通管160を照射室112にセットし且つ被処理液(水)を流した条件、条件6は0.5mm径の障害手段163を収容した流通管160を照射室112にセットし且つ被処理液(水)を流した条件、条件7は障害手段163を収容していない空の流通管160を照射室112にセットし且つ被処理液(水)を流した条件である。条件7では、ISM帯域を大きく外れるほどに周波数が低下しているが、これに比べて条件5及び条件6では、ISM帯域内で制御可能な程度に周波数の低下が軽減されることが分かる。すなわち、何も無いときの条件1での周波数に対し、条件5,6の周波数低下範囲が100MHz内に収まり、容易に制御可能であることが読み取れる。
 障害手段の無い流通管におけるQの計算例を図18Bに示す。一般にはQの値が100以下になると共振を探すのが困難となるが、例えば水の場合、流通管内径が1mmを超えるとQが落ち込み、同調制御が困難になることが分かる。このQの低下が、障害手段163を収容することで抑制され、流通管160を太くすることが可能となる。
 以上のように、被処理液に吸収されるマイクロ波が抑制される結果、流通管160の径を従来より太く、例えば3mmや4mm(内径1.5mm以上)として、被処理液の流量を多くしても、Qの低下が抑えられて同調をとりやすくなる。すなわち、被処理液の流量を増やして処理効率を向上させることができる。
 図19に、流通管の第4実施形態を示す。この実施形態の流通管170は、一例として石英ガラス製で、内側流路171と該内側流路171を囲繞する外側流路172とを有する二重管構造である。その内側流路171の周囲を取り囲む外側流路172に、第3実施形態の流通管160同様で径の小さい多数の粒体の障害手段173を収容してある。内側流路171の内径は1.5mm以下として流量を抑え、中を流れる液体によるマイクロ波の吸収を抑制する。外側流路172は、上述の作用をもつ障害手段173を収容してあるので、径を太くして被処理液の流量を多くすることができる。外側流路172の両端には、脱脂綿や不織布等のフィルタ体174を詰めて蓋をする。この第4実施形態によれば、内側流路171に被処理液とは別の、例えばフロリナート等の冷却液を流すことも可能である。
 図20は、流通管の第5実施形態を示す。この実施形態の流通管180は、一例として石英ガラス製で、例えば内径3mm以上の直管である。この流通管180の中に、第3実施形態の流通管160と同様の材料からなり、螺旋に巻いた線状の障害手段181が収容されている。流通管180の両端は、脱脂綿や不織布等のフィルタ体182を詰め込んで、障害手段181が抜け落ちないように蓋をしてある。このような螺旋状の障害手段181であっても、流通管180内を流れる被処理液に乱流を起こすことができ、第3実施形態の流通管160と同様の機能を発揮可能である。障害手段181は、螺旋に巻く他にも、網状に組むなど層流を阻害するその他の形状を採用可能である。
 以上の他、流通管は三重管構造とすることも可能であり、この場合、最も内側の流路を上記流路171とし、最も外側の流路を上記流路172として使用することができる。そして、これらの間の中間流路に、図20の第5実施形態のような螺旋状の障害手段を収容する例が可能である。この例において、螺旋状障害手段が十分に太ければ、中間流路内において被処理液を螺旋状態に流すことができる。
 図21には、流通管の第6実施形態を示す。この実施形態は、第3実施形態の流通管160において両端に熱収縮チューブ165を装着したもので、これら熱収縮チューブ165の先端に後述のジョイントが取り付けられる。図21Bに示すように、第6実施形態の場合、両端に熱収縮チューブ165が装着されるので、蓋部材161及び位置保持部材162の両方を予め流通管160に通しておいて、両端に装着する熱収縮チューブ165にて抜け落ちないように保持してある。この流通管160は、位置保持部材162の方を下にして上側円筒部材119を通し照射室112,112’へ挿入される。そして、照射室112,112’内に垂下した流通管160の先端側にある熱収縮チューブ165及び位置保持部材162を下側円筒部材119内へ挿入し、熱収縮チューブ165を円筒部材119から外へ突出させるようにしてセットされる。位置保持部材162は円筒部材119の中に留まり、第3実施形態の流通管160の場合同様、流通管160の先端側位置をキープする。つまり、流通管160をセットした後の状態は、第3実施形態同様である。
 図22には、流通管の形状を変えた第7実施形態を示す。この実施形態の流通管190は、材質は上記実施形態と同じく石英やホウケイ酸ガラス等であるが、蓋部材161及び位置保持部材162を通す両端の直管部分以外の中間部分が、螺旋管として形成されている。ただし、上記実施形態の流通管同様に螺旋式の流通管190も、蓋部材161、位置保持部材162、円筒部材119を使用して、その螺旋中心の軸線C1が中心軸C,C’とほぼ一致するように設置される。
 流通管190において、両端の直管部分と螺旋管部分との境界部位(両端における螺旋管部分始まり部位)は、流通管190を照射室112,112’に設置したときに、当該境界部位が円筒部材119の中に位置するように形成される。つまり、螺旋管部分の形成長さは照射室112,112’(長さH)よりも長く、円筒部材119の中まで螺旋管部分が達する長さに形成される。この螺旋式流通管190の中に、上記各実施形態の流通管同様の障害手段が収容される。
 第7実施形態の場合、流通管190の螺旋の巻き数(ピッチ)を多くすると管長が長くなって処理時間が増え、反対に螺旋の巻き数を少なくすると管長が短くなって処理時間が減る。したがって、被処理液に応じて適切な巻き数、太さの流通管190を選択して交換し、マイクロ波処理を行うことができる。なお、螺旋式流通管の場合、被処理液が流れる方向に関し、照射室内電界方向を横切る方向の流れが加わるので、障害手段を収容しない場合もあり得る(上記第1及び第2実施形態の流通管参照)。
 第7実施形態に係る流通管190の螺旋巻き径d1については、第1及び第2実施形態の流通管同様、次の設定とする。
 第3実施形態に係る空胴共振器110の場合、照射室112の横断面がほぼ正方形なので、電界は、中心軸Cを中心に回る円周方向において場所により変化する。つまり、流通管190の流れの方向に沿って電界は変化する。この様子のシミュレーションは図8に示した通りである。図8に関連して上述したように、照射室112のLに対してd1が大きくなるほど、すなわち、中心軸Cから流通管190の内径中心までの距離(d1/2)が長くなるほど、流通管190に沿った電界の変化は大きくなる。したがって、処理の均一性を考えると、d1は、その変化の影響を受けない程度の大きさまでに抑えた方がよい。シミュレーション結果から考えると、d1/L≦0.5であれば電界はほぼ一定とみなすことができるので、d1は、照射室112の底面のなすほぼ正方形の1辺Lの50%以下に設定、すなわち、中心軸Cから流通管190の内径中心までの距離であるd1/2は、25%以下に設定するのが好ましい。
 上記第3~第7実施形態の流通管160,170,180,190に被処理液を流す流動機構の第2例を図23に示している。なお、図示の例に限らず、送液ポンプを用いて送液系を構成した流動機構なども可能である。
 第3実施形態に係る空胴共振器110が設置されており、その照射室112の中に、上記実施形態のいずれかに係る流通管160,170,180,190が円筒部材119を使用して上記の通り収められている。円筒部材119から引き出されている流通管160,170,180,190の両端には、第6実施形態(図21)に示した熱収縮チューブ165が装着されている。両端の熱収縮チューブ165のうち、下側から出ている方が処理前の被処理液を貯留した容器100の送液チューブ101へ、また、上側から出ている方が処理後の被処理液を貯留する容器102の送液チューブ103へ、それぞれジョイント104を介して接続される。
 処理前の容器100は、注出口に流量制御コック105を備え、また、上下位置を調整可能になっている。処理後の容器102は、下端部位から被処理液が流入し、上端部位の注出口に達すると、ビーカー等へ処理後の被処理液が排出される。この流動機構は、照射室112内の流通管160,170,180,190において下から上へ被処理液を流す仕組みで、容器100の高さ及び流量制御コック105を調整することにより、被処理液の流れを制御する。処理前の容器100中の液面高さまで、処理後の被処理液を容器102内に溜めることができる。
 処理後の容器102とつながる送液チューブ103は、T字管継手106を経由してジョイント104と接続されている。T字管継手106は、ジョイント104へ連結される1つの流入口と2つの流出口とを備え、2つの流出口の一方が送液チューブ103に連結される。T字管継手106の他方の流出口は、熱電対等による温度計測器107が固定されて塞がれている。温度計測器107は、マイクロ波処理後の被処理液温度を計測し、図12の制御器140へ提供する。
10,10’ 空胴共振器
11,11’ アイリス
12,12’ 照射室
20 導波管
60 流通路
61,61’ 支持棒
C,C’ 中心軸
110,110’ 空胴共振器
112,112’ 照射室
119 円筒部材
119a フランジ
160,170,180,190 流通管
161 蓋部材
161a 膨出部
162 位置保持部材
163,173,181 障害手段
164,174,182 フィルタ体
171 内側流路
172 外側流路
C1 軸線

Claims (13)

  1.  四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器と、
     前記照射室内に生じる電界方向に対し軸線を沿わせて前記照射室に設置される流通管と、
     前記流通管を通して流す被処理液とは異なる誘電率を有し、前記流通管内に収容されて前記被処理液の流れを乱す障害手段と、
     を含んで構成されるマイクロ波装置。
  2.  前記空胴共振器の前記照射室は、底面がほぼ正方形且つ側面が長方形の正四角柱状空胴であり、
     この照射室を有する前記空胴共振器は、前記照射室側面を形成する側面壁の1つに設けられ、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸と平行に長軸が伸延する矩形開口のアイリスを有し、このアイリスから前記照射室内にマイクロ波が導入されるように構成される、
     請求項1記載のマイクロ波装置。
  3.  前記照射室底面のなすほぼ正方形の1辺が、当該照射室に導入するマイクロ波の波長の75%以下に設計される、請求項2記載のマイクロ波装置。
  4.  前記空胴共振器の前記照射室は、円柱状空胴であり、
     この照射室を有する前記空胴共振器は、前記照射室の側面を形成する側面壁に1箇所設けられ、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸と平行に長軸が伸延する矩形開口のアイリスを有し、このアイリスから前記照射室内にマイクロ波が導入されるように構成される、
     請求項1記載のマイクロ波装置。
  5.  前記流通管が交換可能である、請求項1記載のマイクロ波装置。
  6.  四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器と、
     前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸を取り巻いて伸延する螺旋状として前記照射室に設置される流通管と、
     を含んで構成されるマイクロ波装置。
  7.  前記空胴共振器の前記照射室は、底面がほぼ正方形且つ側面が長方形の正四角柱状空胴であり、
     この照射室を有する前記空胴共振器は、前記照射室側面を形成する側面壁の1つに設けられ、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸と平行に長軸が伸延する矩形開口のアイリスを有し、このアイリスから前記照射室内にマイクロ波が導入されるように構成される、
     請求項6記載のマイクロ波装置。
  8.  前記照射室底面のなすほぼ正方形の1辺が、当該照射室に導入するマイクロ波の波長の75%以下に設計される、請求項7記載のマイクロ波装置。
  9.  前記中心軸から前記流通管の中心までの距離が、前記照射室底面のなすほぼ正方形の1辺の25%以下に設定される、請求項7記載のマイクロ波装置。
  10.  前記空胴共振器の前記照射室は、円柱状空胴であり、
     この照射室を有する前記空胴共振器は、前記照射室の側面を形成する側面壁に1箇所設けられ、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸と平行に長軸が伸延する矩形開口のアイリスを有し、このアイリスから前記照射室内にマイクロ波が導入されるように構成される、
     請求項6記載のマイクロ波装置。
  11.  前記流通管が交換可能である、請求項6記載のマイクロ波装置。
  12.  四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器を含んで構成されるマイクロ波装置で使用可能な流通管であって、
     当該流通管を通して流す被処理液とは異なる誘電率を有すると共に前記被処理液の流れを乱す障害手段を収容してあり、
     前記照射室内に生じる電界方向に対し軸線を沿わせて前記照射室に設置される流通管。
  13.  四角柱状空胴又は円柱状空胴とした照射室を有するシングルモードの空胴共振器を含んで構成されるマイクロ波装置で使用可能な流通管であって、
     前記照射室に設置されたときに、前記照射室の両底面の中心を互いに結んだ中心軸を取り巻いて伸延する螺旋状に形成される、流通管。
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