WO2011058778A1 - 分離膜ユニット及びこれを備えた分離膜エレメント - Google Patents

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勝視 石井
敦 廣
川口　佳秀
原田　憲章
修 林
敦子 水池
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日東電工株式会社
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    • B01D69/12—Composite membranes; Ultra-thin membranes
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D—SEPARATION
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    • B01D69/12—Composite membranes; Ultra-thin membranes
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D—SEPARATION
    • B01D2313/00—Details relating to membrane modules or apparatus
    • B01D2313/12—Specific discharge elements

Definitions

  • the present invention relates to a separation membrane unit for producing a permeate by filtering an object to be filtered and a separation membrane element including the separation membrane unit.
  • General filtration methods and cross-flow filtration methods are generally known as methods of filtering raw water (filtered objects) such as drainage and seawater using a reverse osmosis method or the like.
  • the total filtration method is a method of filtering the whole amount of raw water to be supplied.
  • the raw water is supplied in a direction orthogonal to the separation membrane.
  • the cross-flow filtration method clogs the separation membrane by supplying raw water in a direction parallel to the separation membrane and circulating the raw water as necessary while filtering a part of the raw water through the separation membrane. It is a system that can be filtered while suppressing the above.
  • a separation membrane unit having a separation membrane that is folded back into a plurality of pleats is known.
  • a plurality of separation membranes are folded back in a pleat shape and folded to form a channel between adjacent separation membranes (network spacer). Is arranged.
  • a separation active layer (skin layer) is formed on one surface of a sheet-like porous substrate, and raw water is supplied to the separation active layer side to separate the separation active layer and the porous substrate.
  • the permeated water can be obtained by passing the water.
  • the separation membrane unit has an asymmetric structure. In this case, uneven flow tends to occur, and there is a possibility that filtration by the crossflow filtration method cannot be performed satisfactorily.
  • the separation membrane unit according to the present invention is a separation membrane unit for producing a permeate by filtering an object to be filtered, and a separation active layer is formed on one surface of each sheet-like porous substrate.
  • the two separation membranes are overlapped so that the separation active layers face each other, and the two separation membranes are folded back into a plurality of pleats so that one side of the two separation membranes is provided. Folded portions are alternately formed on one side and the other side.
  • the two separation membranes each having the separation active layer formed on one surface of the sheet-like porous substrate are overlapped so that the separation active layers face each other.
  • the separation active layer is not exposed on one side and the other side where the folded portion is formed. Therefore, damage to the isolation active layer can be prevented with a simple configuration.
  • the two separation membranes stacked so that the separation active layers face each other have a symmetric structure, and the two separation membranes also have a symmetric structure even when they are folded back multiple times in a pleat shape. Therefore, compared to the case of an asymmetric structure in which a single separation membrane having a separation active layer formed on one surface is folded back multiple times in a pleat form, drift is less likely to occur, and filtration by the crossflow filtration method is good. Can be done.
  • the separation membrane unit according to the present invention is characterized in that a supply-side flow path as a flow path of the supplied filtration object is formed between the two separation membranes.
  • the filtration object is filtered by the two separation membranes by supplying the filtration object into the supply-side flow path formed between the two separation membranes, A permeate can be generated outside the separation membrane.
  • the separation membrane unit according to the present invention is characterized in that it is provided between the two separation membranes and includes a supply-side channel material for forming the supply-side channel.
  • the supply-side channel can be reliably formed by the supply-side channel material provided between the two separation membranes, so that the filtration object can be filtered well even in the folded portion or the like. can do.
  • the separation membrane unit according to the present invention is characterized in that a permeate flow path as a permeate flow path is formed on one side and the other side of the two separation membranes.
  • a permeate generated by filtering an object to be filtered by two separation membranes is transmitted to one side and the other side of the two separation membranes. It can be efficiently transported through the side channel.
  • two permeation membranes folded so as to have a symmetrical structure are symmetrically arranged on one side and the other side of the separation side flow path, the entire structure becomes symmetrical. Filtration can be performed stably.
  • the separation membrane unit is accommodated in the exterior material having a cylindrical cross section, the inner peripheral surface of the exterior material formed on one side and the other side of the two separation membranes, respectively. Since a permeate-side flow path can be provided in an empty space between the two, a space for installing two separation membranes can be ensured to the maximum, and filtration can be performed more efficiently.
  • the separation active layer preferably contains a polyamide-based resin.
  • the separation membrane element according to the present invention includes the separation membrane unit and an exterior material that covers the outside of the separation membrane unit.
  • FIG. 1 is an exploded cross-sectional view showing an example of a lamination mode of a separation membrane 1 constituting a separation membrane unit according to an embodiment of the present invention.
  • a channel material 2 as a spacer is sandwiched between two separation membranes 1.
  • the separation membrane 1 may be an ultrafiltration membrane, a nanofiltration membrane, a reverse osmosis membrane, a dialysis membrane, or the like, but in the case of a reverse osmosis membrane or an ultrafiltration membrane from the relationship between the pressure of raw water and the flow rate of permeated water. It is effective for.
  • the two separation membranes 1 have the same configuration, and each includes a sheet-like porous substrate 3 and a separation active layer (skin layer) 4 formed on one surface of the porous substrate 3.
  • the separation membrane 1 may further include not only the porous substrate 3 and the separation active layer 4 but also other layers. These two separation membranes 1 are overlapped on both sides with the flow path material 2 sandwiched so that the separation active layer 4 faces each other. Thus, the two separation membranes 1 and the flow path material 2 are laminated in a state where the separation active layer 4 of each separation membrane 1 is in contact with the surface of the flow path material 2 facing each other.
  • the porous substrate 3 can be formed using, for example, polysulfone, polyethersulfone, PVDF, polyethylene, polyimide, epoxy, or the like. In addition to the above materials, the porous substrate 3 may be reinforced with a reinforcing material such as a nonwoven fabric, a woven fabric, a knitted fabric, or a net. The thickness of the porous substrate 3 is about 20 to 1000 ⁇ m.
  • the separation active layer 4 is formed of a dense and non-porous thin film, and the material of the separation active layer 4 is not particularly limited, and examples thereof include cellulose acetate, ethyl cellulose, polyether, polyester, polyamide, and silicon.
  • the channel material 2 can be formed using, for example, a knitted fabric or a net.
  • the separation active layer 4 containing a polyamide-based resin obtained by polymerizing a polyfunctional amine component and a polyfunctional acid halogen component is preferable.
  • the polyfunctional amine component is a polyfunctional amine having two or more reactive amino groups, and examples thereof include aromatic, aliphatic, and alicyclic polyfunctional amines.
  • aromatic polyfunctional amines include m-phenylenediamine, p-phenylenediamine, o-phenylenediamine, 1,3,5-triaminobenzene, 1,2,4-triaminobenzene, and 3,5-diamino.
  • aromatic polyfunctional amines include m-phenylenediamine, p-phenylenediamine, o-phenylenediamine, 1,3,5-triaminobenzene, 1,2,4-triaminobenzene, and 3,5-diamino.
  • examples include benzoic acid, 2,4-diaminotoluene, 2,6-diaminotoluene, N, N′-dimethyl-m-phenylenediamine, 2,4-diaminoanisole, amidole, xylylenediamine and the like.
  • Examples of the aliphatic polyfunctional amine include ethylenediamine, propylenediamine, tris (2-aminoethyl) amine, and n-phenyl-ethylenediamine.
  • Examples of the alicyclic polyfunctional amine include 1,3-diaminocyclohexane, 1,2-diaminocyclohexane, 1,4-diaminocyclohexane, piperazine, 2,5-dimethylpiperazine, 4-aminomethylpiperazine, and the like.
  • polyfunctional amines may be used alone or in combination of two or more.
  • the polyfunctional acid halide component is a polyfunctional acid halide having two or more reactive carbonyl groups.
  • polyfunctional acid halide examples include aromatic, aliphatic, and alicyclic polyfunctional acid halides.
  • aromatic polyfunctional acid halide examples include trimesic acid trichloride, terephthalic acid dichloride, isophthalic acid dichloride, biphenyldicarboxylic acid dichloride, naphthalene dicarboxylic acid dichloride, benzenetrisulfonic acid trichloride, benzenedisulfonic acid dichloride, chlorosulfonylbenzene dicarboxylic acid.
  • An acid dichloride etc. are mentioned.
  • Examples of the aliphatic polyfunctional acid halide include propanedicarboxylic acid dichloride, butanedicarboxylic acid dichloride, pentanedicarboxylic acid dichloride, propanetricarboxylic acid trichloride, butanetricarboxylic acid trichloride, pentanetricarboxylic acid trichloride, glutaryl halide, adipoid Examples include luhalides.
  • Examples of the alicyclic polyfunctional acid halide include cyclopropanetricarboxylic acid trichloride, cyclobutanetetracarboxylic acid tetrachloride, cyclopentanetricarboxylic acid trichloride, cyclopentanetetracarboxylic acid tetrachloride, cyclohexanetricarboxylic acid trichloride, and tetrahydrofuran.
  • Examples thereof include tetracarboxylic acid tetrachloride, cyclopentane dicarboxylic acid dichloride, cyclobutane dicarboxylic acid dichloride, cyclohexane dicarboxylic acid dichloride, and tetrahydrofurandicarboxylic acid dichloride.
  • polyfunctional acid halides may be used alone or in combination of two or more.
  • an aromatic polyfunctional acid halide it is preferable to use an aromatic polyfunctional acid halide.
  • a polymer such as polyvinyl alcohol, polyvinyl pyrrolidone, or polyacrylic acid, a polyhydric alcohol such as sorbitol, glycerin, or the like may be copolymerized.
  • the method for forming the separation active layer 4 containing the polyamide-based resin on the surface of the porous substrate 3 is not particularly limited, and any known method can be used. For example, an interfacial condensation method, a phase separation method, a thin film coating method, and the like can be given.
  • the interfacial condensation method comprises forming an isolation active layer 4 by bringing an aqueous amine solution containing a polyfunctional amine component into contact with an organic solution containing a polyfunctional acid halide component to cause interfacial polymerization, A method of placing the separation active layer 4 on the porous substrate 3 or a method of directly forming the separation active layer 4 of the polyamide resin on the porous substrate 3 by the interfacial polymerization on the porous substrate 3 It is. Details of the conditions of the interfacial condensation method are described in JP-A-58-24303 and JP-A-1-180208, and those known techniques can be appropriately employed.
  • an aqueous solution coating layer comprising an aqueous amine solution containing a polyfunctional amine component is formed on the porous substrate 3, and then an organic solution containing the polyfunctional acid halide component and the aqueous solution coating layer are brought into contact with each other to form an interface.
  • a method of forming the separation active layer 4 by polymerizing is preferable.
  • the concentration of the polyfunctional amine component in the aqueous amine solution is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 5% by weight, more preferably 1 to 4% by weight. If the concentration of the polyfunctional amine component is too low, defects such as pinholes are likely to occur in the separation active layer 4 and the salt blocking performance tends to be reduced. On the other hand, when the concentration of the polyfunctional amine component is too high, the film thickness becomes too thick, the permeation resistance increases, and the permeation flux tends to decrease.
  • the concentration of the polyfunctional acid halide component in the organic solution is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 5% by weight, more preferably 0.05 to 3% by weight. If the concentration of the polyfunctional acid halide component is too low, the unreacted polyfunctional amine component tends to remain, or defects such as pinholes are likely to occur in the separation active layer 4 and the salt blocking performance tends to decrease. is there. On the other hand, when the concentration of the polyfunctional acid halide component is too high, the unreacted polyfunctional acid halide component tends to remain, the film thickness becomes too thick, and the permeation resistance increases, and the permeation flux tends to decrease. It is in.
  • the organic solvent used in the organic solution is not particularly limited as long as it has low solubility in water, does not deteriorate the porous substrate 3, and dissolves the polyfunctional acid halide component.
  • cyclohexane, heptane, And saturated hydrocarbons such as octane and nonane, and halogen-substituted hydrocarbons such as 1,1,2-trichlorotrifluoroethane is preferred.
  • a saturated hydrocarbon having a boiling point of 300 ° C. or lower, more preferably a boiling point of 200 ° C. or lower.
  • additives can be added to the amine aqueous solution and the organic solution for the purpose of facilitating film formation and improving the performance of the resulting composite semipermeable membrane.
  • the additive include surfactants such as sodium dodecylbenzenesulfonate, sodium dodecylsulfate, and sodium laurylsulfate, sodium hydroxide that removes hydrogen halide generated by polymerization, trisodium phosphate, and triethylamine.
  • surfactants such as sodium dodecylbenzenesulfonate, sodium dodecylsulfate, and sodium laurylsulfate
  • sodium hydroxide that removes hydrogen halide generated by polymerization
  • trisodium phosphate triethylamine.
  • the thickness of the separation active layer 4 formed on the porous substrate 3 is not particularly limited, but is usually about 0.05 to 2 ⁇ m, preferably 0.1 to 1 ⁇ m.
  • the two separation membranes 1 and the flow path material 2 that are superposed on each other as described above are used in a state where a plurality of folds are folded back into a pleat shape (bellows shape). . Therefore, it is preferable that the two separation membranes 1 and the flow path material 2 are both flexible, and it is preferable that the separation membrane 1 and the flow path material 2 are resistant to cracking even if they are bent 180 ° repeatedly.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view showing a configuration example of the separation membrane unit 10.
  • the separation membrane unit 10 is for generating permeated water (permeate) by filtering raw water (filtered object), and two separation membranes stacked on each other in the mode shown in FIG. 1 and the flow path material 2 are folded back in a pleated manner as shown in FIG. 2 so that they are alternately folded back to one side and the other side (upper and lower in FIG. 2). Part 5 is formed.
  • each folded portion 5 extends in a direction B perpendicular to the stacking direction A of the separation membrane 1 and the flow path material 2 as described above, and adjacent folded portions 5 are arranged in the stacking direction A.
  • the separation membrane unit 10 employs a cross-flow filtration method in which raw water such as waste water or seawater is supplied along a direction B parallel to the separation membrane 1 and is folded back multiple times in a pleated shape.
  • Raw water is supplied from one end of the two separation membranes 1 and the flow path material 2 on the upstream side in the supply direction B.
  • the supplied raw water passes between the two separation membranes 1 through the raw water flow passage (supply side flow passage) formed between the two separation membranes 1 by the flow passage material 2, and the separation membrane 1.
  • the channel material 2 functions as a supply-side channel material for forming the supply-side channel, and the supply-side channel can be reliably formed by the supply-side channel material.
  • raw water can be filtered well.
  • the flow direction of raw water A water collecting pipe 6 extending in parallel with the supply direction B is provided. These water collecting pipes 6 are provided on one side and the other side where the folded-back portions 5 are formed with respect to the two separation membranes 1 and the flow path material 2 which are folded back in a plurality of pleats.
  • a permeate-side flow path 7 as a flow path of permeated water is formed inside.
  • the permeated water generated by filtering the raw water flowing in the supply direction B between the two separation membranes 1 by the separation membrane 1 is outside the two separation membranes 1, more specifically, the upper side in FIG. And it flows out below and is collected in the water collection pipe
  • the permeated water collected in this way is guided to the outside of the separation membrane unit 10 through the water collection pipe 6.
  • a sealing portion 8 is provided between two separation membranes 1 and a flow path member 2 that are folded back multiple times in a pleat shape, and a water collecting pipe 6 provided on one side and the other side thereof. Is formed.
  • This sealing portion 8 is for separating raw water passing between the two separation membranes 1 and permeated water generated outside the two separation membranes 1, and only the permeated water is sealed. It is guided to the water collecting pipe 6 through the stop 8.
  • the water collecting mechanism may be formed in the sealing portion 8 or may be formed separately from the sealing portion 8.
  • two separation membranes 1 each having a separation active layer 4 formed on one surface of a sheet-like porous substrate 3 are superposed so that the separation active layer 4 faces each other. Therefore, the separation active layer 4 is not exposed on one side and the other side (upper and lower in FIG. 2) where the folded portion 5 is formed. Therefore, damage to the isolation active layer 4 can be prevented with a simple configuration.
  • the two separation membranes 1 superposed so that the separation active layers 4 face each other have a symmetric structure, and the two separation membranes 1 are folded back into a plurality of pleats as shown in FIG. But it becomes a symmetric structure. Therefore, as compared with the case of an asymmetric structure in which a single separation membrane 1 having a separation active layer 4 formed on one surface is folded back into a plurality of pleats, drift is less likely to occur, and filtration by a crossflow filtration method is performed. Can be performed satisfactorily.
  • the permeated water generated by filtering the raw water by the two separation membranes 1 is provided on one side and the other side (upper and lower in FIG. 2) of the two separation membranes 1, respectively. Further, it can be efficiently conveyed through the water collecting pipe 6. In particular, if the water collecting pipes 6 are symmetrically arranged on one side and the other side of the two separation membranes 1 folded so as to have a symmetrical structure, the entire structure becomes symmetrical. Filtration can be performed stably.
  • FIG. 3A to 3C are schematic cross-sectional views showing a mode when the separation membrane 1 is folded back.
  • FIG. 3A is an example showing a state in which the two separation membranes 1 and the channel material 2 that are superposed on each other are in the middle of being folded back into a pleat shape, and a V-shape is formed so that the folded portion 5 has an acute angle. Is bent.
  • FIG. 3B is an example showing a state in which the two separation membranes 1 and the channel material 2 that are superposed on each other are folded back in a pleated manner, but the folded portion 5 is U-shaped. It has a curved shape.
  • the shape of the convex portion various shapes such as a rhombus, a parallelogram, an ellipse, an oval, a circle, a square, and a triangle may be adopted as long as the flow path of raw water can be secured. Can do.
  • the folded portion 5 of the separation membrane 1 is bent in a V shape.
  • the shape is not limited to such a shape.
  • the folded portion 5 may be curved in a U shape. Good.
  • FIG. 3A to FIG. 3C show only one example of the mode when the separation membrane 1 is folded back, and other various shapes can be adopted as long as the two separation membranes 1 are folded back multiple times. Can do.
  • a method of folding the two separation membranes 1 there are, for example, a method of folding the two separation membranes 1 in a state of being overlapped, and a method of folding the separation membranes 1 after being folded.
  • a folded portion 5 having a shape corresponding to the member is formed by pressing a member such as a guillotine blade against the separation membrane 1 and folding the separation membrane 1 at the pressed portion. be able to.
  • a method of folding the separation membrane 1 using a pinch roll or a pinch bar is also conceivable.
  • FIG. 4A to 4C are schematic perspective views showing an example of the configuration of the separation membrane element 100.
  • the separation membrane unit 10 can be used in a state in which the outer side is covered with an exterior material 9 or the like as necessary, or an end member (not shown) is provided at an axial end.
  • a separation membrane element 100 is configured by providing a separation membrane unit 10 in a cylindrical exterior member 9.
  • FIG. 4A shows an example of the separation membrane element 100 in which the separation membrane unit 10 of FIG. Since the two separation membranes 1 and the flow path member 2 that are folded back multiple times in a pleat shape have a rectangular cross section, it is preferable to use the exterior material 9 having an inner diameter slightly larger than the length of the diagonal line.
  • the sealing portions 8 are provided respectively on one side and the other side (upper and lower in FIG. 4A) of the two separation membranes 1 and the flow path material 2 that are folded back in a pleat shape.
  • a space 101 for circulating raw water between these sealing portions 8 is formed, and permeated water is circulated between each sealing portion 8 and the inner peripheral surface of the exterior material 9 facing it.
  • a space 102 is formed.
  • a seal member may be provided.
  • the space 102 is filled with the sealing portion 8 except for the permeate-side flow path 7, and therefore the outer peripheral surface of the sealing portion 8 is the inner peripheral surface of the exterior material 9. It becomes the shape corresponding to.
  • the permeation-side flow path 7 having an arbitrary cross-sectional area can be formed according to the shape of the hole formed in the sealing portion 8. it can.
  • the separation membrane unit 10 when the separation membrane unit 10 is accommodated in the exterior member 9 having a cylindrical cross section, one side and the other side of the two separation membranes 1 are used. Since the permeation-side flow path 7 can be provided in the empty space (space 102) between the inner peripheral surface of the exterior material 9 formed in each of (upper and lower in FIGS. 4A to 4C) The installation space for the separation membrane 1 can be secured to the maximum, and filtration can be performed more efficiently.
  • the exterior material 9 is not limited to a circular cross section, and may be other shapes such as a rectangular shape, or the exterior material 9 can be omitted. Even in the case where the packaging material 9 is omitted, in this embodiment, the two separation films 1 are overlapped so that the separation active layer 4 faces each other, and the separation active layer 4 is not exposed. Therefore, there is no possibility that the separation active layer 4 is damaged.

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Abstract

　それぞれシート状の多孔質基材３における一方の表面に分離活性層４が形成され、前記分離活性層４が互いに対向するように重ね合せられた２枚の分離膜１を備え、前記２枚の分離膜１が、プリーツ状に複数回折り返されることにより、当該２枚の分離膜１の一側方及び他側方（図４Ａにおける上方及び下方）に交互に折り返し部５が形成されている。このように、２枚の分離膜１が、分離活性層４が互いに対向するように重ね合せられているので、分離活性層４が露出することがなく、簡単な構成で分離活性層４の損傷を防止することができる。

Description

分離膜ユニット及びこれを備えた分離膜エレメント
　本発明は、濾過対象物を濾過することにより透過物を生成するための分離膜ユニット及びこれを備えた分離膜エレメントに関するものである。
　排水や海水などの原水（濾過対象物）を逆浸透法などを用いて濾過する方法としては、全濾過方式及びクロスフロー濾過方式が一般的に知られている。全濾過方式は、供給される原水の全量を濾過する方式であり、例えば分離膜に対して直交方向に原水が供給されるようになっている。一方、クロスフロー濾過方式は、分離膜に対して平行方向に原水を供給し、その原水の一部を分離膜で濾過しつつ、必要に応じて原水を循環させることにより、分離膜の目詰まりを抑制しながら濾過を行うことができる方式である。
　クロスフロー濾過方式で原水を濾過する場合に使用可能な分離膜ユニットの一例として、下記特許文献１に開示されているように、一側方及び他側方に交互に折り返し部が形成されるようにプリーツ状に複数回折り返された分離膜を備える分離膜ユニットが知られている。この特許文献１に開示された構成では、１枚の分離膜がプリーツ状に複数回折り返され、折り返されることにより隣接する分離膜間に、流路を形成するための流路材（網状スペーサー）が配置されている。
　分離膜には、例えばシート状の多孔質基材における一方の表面に分離活性層（スキン層）が形成されており、この分離活性層側に原水を供給して分離活性層及び多孔質基材を通過させることにより、透過水を得ることができるようになっている。
特開昭５４－１７３７８号公報
　上記のように多孔質基材の一方の表面に分離活性層が形成された分離膜をプリーツ状に複数回折り返した場合には、折り返し部が形成されている一側方又は他側方のいずれかに分離活性層が露出することになるため、当該分離膜ユニットを取り扱う際に分離活性層を損傷するおそれがある。特許文献１では、プリーツ状に折り返された分離膜の外側が保護層（プラスチックフィルム）で覆われているため、分離活性層の損傷を防止することが可能ではあるが、このような保護層を設けることにより構成が複雑になり、製造コストが高くなるといった問題がある。
　また、上記のように多孔質基材の一方の表面にのみ分離活性層が形成された分離膜をプリーツ状に複数回折り返した場合には、分離膜ユニットが非対称な構造となる。この場合、偏流が起こりやすく、クロスフロー濾過方式による濾過を良好に行うことができないおそれがある。
　本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、簡単な構成で分離活性層の損傷を防止することができる分離膜ユニット及びこれを備えた分離膜エレメントを提供することを目的とする。また、本発明は、クロスフロー濾過方式による濾過を良好に行うことができる分離膜ユニット及びこれを備えた分離膜エレメントを提供することを目的とする。
　本発明に係る分離膜ユニットは、濾過対象物を濾過することにより透過物を生成するための分離膜ユニットであって、それぞれシート状の多孔質基材における一方の表面に分離活性層が形成され、前記分離活性層が互いに対向するように重ね合せられた２枚の分離膜を備え、前記２枚の分離膜が、プリーツ状に複数回折り返されることにより、当該２枚の分離膜の一側方及び他側方に交互に折り返し部が形成されていることを特徴とする。
　このような構成によれば、それぞれシート状の多孔質基材における一方の表面に分離活性層が形成された２枚の分離膜が、分離活性層が互いに対向するように重ね合せられているので、折り返し部が形成されている一側方及び他側方などに分離活性層が露出することがない。したがって、簡単な構成で分離活性層の損傷を防止することができる。
　また、分離活性層が互いに対向するように重ね合せられた２枚の分離膜は対称な構造となり、当該２枚の分離膜がプリーツ状に複数回折り返された状態でも対称な構造となる。したがって、一方の表面に分離活性層が形成された１枚の分離膜がプリーツ状に複数回折り返された非対称な構造の場合と比較して、偏流が起こりにくく、クロスフロー濾過方式による濾過を良好に行うことができる。
　本発明に係る分離膜ユニットは、前記２枚の分離膜間には、供給される濾過対象物の流路としての供給側流路が形成されていることを特徴とする。
　このような構成によれば、２枚の分離膜間に形成された供給側流路内に濾過対象物を供給することにより、２枚の分離膜によって濾過対象物を濾過し、当該２枚の分離膜の外部に透過物を生成することができる。
　本発明に係る分離膜ユニットは、前記２枚の分離膜間に設けられ、前記供給側流路を形成するための供給側流路材を備えたことを特徴とする。
　このような構成によれば、２枚の分離膜間に設けられた供給側流路材によって供給側流路を確実に形成することができるので、折り返し部などにおいても良好に濾過対象物を濾過することができる。
　本発明に係る分離膜ユニットは、前記２枚の分離膜の一側方及び他側方には、それぞれ透過物の流路としての透過側流路が形成されていることを特徴とする。
　このような構成によれば、２枚の分離膜で濾過対象物が濾過されることにより生成された透過物を、当該２枚の分離膜の一側方及び他側方にそれぞれ形成された透過側流路を介して、効率よく搬送することができる。特に、対称な構造からなるように折り返された２枚の分離膜に対して、その一側方及び他側方に透過側流路を対称配置すれば、全体として対称な構造となるので、より安定して濾過を行うことができる。また、例えば円筒状の断面からなる外装材の内部に当該分離膜ユニットを収容する場合などには、２枚の分離膜の一側方及び他側方にそれぞれ形成された外装材の内周面との間の空きスペースに、透過側流路を設けることができるので、２枚の分離膜の設置スペースを最大限確保することができ、より効率よく濾過を行うことができる。
　本発明に係る分離膜ユニットは、前記分離活性層が、ポリアミド系樹脂を含むことが好ましい。
　本発明に係る分離膜エレメントは、前記分離膜ユニットと、前記分離膜ユニットの外側を覆う外装材とを備えたことを特徴とする。
本発明の一実施形態に係る分離膜ユニットを構成する分離膜の積層態様の一例を示した分解断面図である。 分離膜ユニットの構成例を示した概略斜視図である。 分離膜を折り返す際の態様を示した概略断面図である。 分離膜を折り返す際の態様を示した概略断面図である。 分離膜を折り返す際の態様を示した概略断面図である。 分離膜エレメントの構成例を示した概略斜視図である。 分離膜エレメントの構成例を示した概略斜視図である。 分離膜エレメントの構成例を示した概略斜視図である。
　図１は、本発明の一実施形態に係る分離膜ユニットを構成する分離膜１の積層態様の一例を示した分解断面図である。この例では、２枚の分離膜１の間にスペーサとしての流路材２が挟み込まれている。分離膜１は、限外濾過膜、ナノ濾過膜、逆浸透膜、透析膜などいずれでもよいが、原水の圧力と透過水の流量などの関係から、逆浸透膜又は限外濾過膜である場合に有効である。
　２枚の分離膜１は、互いに同一の構成からなり、それぞれシート状の多孔質基材３と、当該多孔質基材３の一方の表面に形成された分離活性層（スキン層）４とを有する。分離膜１は、多孔質基材３及び分離活性層４だけでなく、他の層をさらに含んでいてもよい。これらの２枚の分離膜１は、分離活性層４が互いに対向するように、流路材２を挟んで両側に重ね合せられる。これにより、各分離膜１の分離活性層４が対向する流路材２の表面に当接した状態で、２枚の分離膜１と流路材２とが積層される。
　多孔質基材３は、例えばポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ＰＶＤＦ、ポリエチレン、ポリイミド、エポキシなどを用いて形成することができる。当該多孔質基材３は、上記材料に加え、例えば不織布、織布、編み物、ネットなどの補強材を用いて補強された構成であってもよい。多孔質基材３の厚さは２０～１０００μｍ程度である。分離活性層４は、緻密で非多孔質の薄膜からなり、その形成材料は特に制限されず、例えば、酢酸セルロール、エチルセルロース、ポリエーテル、ポリエステル、ポリアミド及びシリコンなどが挙げられる。流路材２は、例えば編み物、ネットなどを用いて形成することができる。
　本発明においては、多官能アミン成分と多官能酸ハロゲン成分とを重合してなるポリアミド系樹脂を含む分離活性層４であることが好ましい。
　多官能アミン成分とは、２以上の反応性アミノ基を有する多官能アミンであり、芳香族、脂肪族、及び脂環式の多官能アミンが挙げられる。
　芳香族多官能アミンとしては、例えば、ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、ｏ－フェニレンジアミン、１，３，５－トリアミノベンゼン、１，２，４－トリアミノベンゼン、３，５－ジアミノ安息香酸、２，４－ジアミノトルエン、２，６－ジアミノトルエン、Ｎ，Ｎ’－ジメチル－ｍ－フェニレンジアミン、２，４－ジアミノアニソール、アミドール、キシリレンジアミン等が挙げられる。
　脂肪族多官能アミンとしては、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、トリス（２－アミノエチル）アミン、ｎ－フェニル－エチレンジアミン等が挙げられる。
　脂環式多官能アミンとしては、例えば、１，３－ジアミノシクロヘキサン、１，２－ジアミノシクロヘキサン、１，４－ジアミノシクロヘキサン、ピペラジン、２，５－ジメチルピペラジン、４－アミノメチルピペラジン等が挙げられる。
　これらの多官能アミンは１種で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。高塩阻止性能の分離活性層４を得るためには、芳香族多官能アミンを用いることが好ましい。
　多官能酸ハライド成分とは、反応性カルボニル基を２個以上有する多官能酸ハライドである。
　多官能酸ハライドとしては、芳香族、脂肪族、及び脂環式の多官能酸ハライドが挙げられる。
　芳香族多官能酸ハライドとしては、例えば、トリメシン酸トリクロライド、テレフタル酸ジクロライド、イソフタル酸ジクロライド、ビフェニルジカルボン酸ジクロライド、ナフタレンジカルボン酸ジクロライド、ベンゼントリスルホン酸トリクロライド、ベンゼンジスルホン酸ジクロライド、クロロスルホニルベンゼンジカルボン酸ジクロライド等が挙げられる。
　脂肪族多官能酸ハライドとしては、例えば、プロパンジカルボン酸ジクロライド、ブタンジカルボン酸ジクロライド、ペンタンジカルボン酸ジクロライド、プロパントリカルボン酸トリクロライド、ブタントリカルボン酸トリクロライド、ペンタントリカルボン酸トリクロライド、グルタリルハライド、アジポイルハライド等が挙げられる。
　脂環式多官能酸ハライドとしては、例えば、シクロプロパントリカルボン酸トリクロライド、シクロブタンテトラカルボン酸テトラクロライド、シクロペンタントリカルボン酸トリクロライド、シクロペンタンテトラカルボン酸テトラクロライド、シクロヘキサントリカルボン酸トリクロライド、テトラハイドロフランテトラカルボン酸テトラクロライド、シクロペンタンジカルボン酸ジクロライド、シクロブタンジカルボン酸ジクロライド、シクロヘキサンジカルボン酸ジクロライド、テトラハイドロフランジカルボン酸ジクロライド等が挙げられる。
　これら多官能酸ハライドは１種で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。高塩阻止性能の分離活性層４を得るためには、芳香族多官能酸ハライドを用いることが好ましい。また、多官能酸ハライド成分の少なくとも一部に３価以上の多官能酸ハライドを用いて、架橋構造を形成するのが好ましい。
　また、ポリアミド系樹脂を含む分離活性層４の性能を向上させるために、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリアクリル酸などのポリマー、ソルビトール、グリセリンなどの多価アルコールなどを共重合させてもよい。
　ポリアミド系樹脂を含む分離活性層４を前記多孔質基材３の表面に形成する方法は特に制限されず、あらゆる公知の手法を用いることができる。例えば、界面縮合法、相分離法、薄膜塗布法などが挙げられる。界面縮合法とは、具体的に、多官能アミン成分を含有するアミン水溶液と、多官能酸ハライド成分を含有する有機溶液とを接触させて界面重合させることにより分離活性層４を形成し、該分離活性層４を多孔質基材３上に載置する方法や、多孔質基材３上での前記界面重合によりポリアミド系樹脂の分離活性層４を多孔質基材３上に直接形成する方法である。かかる界面縮合法の条件等の詳細は、特開昭５８－２４３０３号公報、特開平１－１８０２０８号公報等に記載されており、それらの公知技術を適宜採用することができる。
　本発明においては、多官能アミン成分を含むアミン水溶液からなる水溶液被覆層を多孔質基材３上に形成し、次いで多官能酸ハライド成分を含有する有機溶液と水溶液被覆層とを接触させて界面重合させることにより分離活性層４を形成する方法が好ましい。
　前記界面重合法において、アミン水溶液中の多官能アミン成分の濃度は特に制限されないが、０．１～５重量％であることが好ましく、さらに好ましくは１～４重量％である。多官能アミン成分の濃度が低すぎる場合には分離活性層４にピンホール等の欠陥が生じやすくなり、また塩阻止性能が低下する傾向にある。一方、多官能アミン成分の濃度が高すぎる場合には、膜厚が厚くなりすぎて透過抵抗が大きくなって透過流束が低下する傾向にある。
　前記有機溶液中の多官能酸ハライド成分の濃度は特に制限されないが、０．０１～５重量％であることが好ましく、さらに好ましくは０．０５～３重量％である。多官能酸ハライド成分の濃度が低すぎる場合には、未反応多官能アミン成分が残留しやすくなったり、分離活性層４にピンホール等の欠陥が生じやすくなって塩阻止性能が低下する傾向にある。一方、多官能酸ハライド成分の濃度が高すぎる場合には、未反応多官能酸ハライド成分が残留しやすくなったり、膜厚が厚くなりすぎて透過抵抗が大きくなり、透過流束が低下する傾向にある。
　前記有機溶液に用いられる有機溶媒としては、水に対する溶解度が低く、多孔質基材３を劣化させず、多官能酸ハライド成分を溶解するものであれば特に限定されず、例えば、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、及びノナン等の飽和炭化水素、１，１，２－トリクロロトリフルオロエタン等のハロゲン置換炭化水素などを挙げることができる。好ましくは沸点が３００℃以下、さらに好ましくは沸点が２００℃以下の飽和炭化水素である。
　前記アミン水溶液や有機溶液には、製膜を容易にしたり、得られる複合半透膜の性能を向上させるための目的で各種の添加剤を加えることができる。前記添加剤としては、例えば、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ドデシル硫酸ナトリウム、及びラウリル硫酸ナトリウム等の界面活性剤、重合により生成するハロゲン化水素を除去する水酸化ナトリウム、リン酸三ナトリウム、及びトリエチルアミン等の塩基性化合物、アシル化触媒、特開平８－２２４４５２号公報記載の溶解度パラメータが８～１４（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２の化合物などが挙げられる。
　多孔質基材３上に形成した分離活性層４の厚みは特に制限されないが、通常０．０５～２μｍ程度であり、好ましくは、０．１～１μｍである。
　本実施形態では、上記のようにして互いに重ね合わせられた２枚の分離膜１及び流路材２が、プリーツ状（蛇腹状）に複数回折り返された状態で使用されるようになっている。そのため、２枚の分離膜１及び流路材２は、いずれも可撓性を有していることが好ましく、３回以上繰り返して１８０°屈曲させても割れない耐性が好ましい。
　図２は、分離膜ユニット１０の構成例を示した概略斜視図である。この分離膜ユニット１０は、原水（濾過対象物）を濾過することにより透過水（透過物）を生成するためのものであり、図１に示した態様で互いに重ね合わせられた２枚の分離膜１及び流路材２が、図２に示すようにプリーツ状に複数回折り返されることにより、２枚の分離膜１の一側方及び他側方（図２における上方及び下方）に交互に折り返し部５が形成されている。
　このようにプリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２は、折り返された部分が互いに隣接して一定の方向Ａに積層された状態となる。各折り返し部５は、上記のような分離膜１及び流路材２の積層方向Ａに対して直交する方向Ｂに延びており、隣接する折り返し部５同士が上記積層方向Ａに並んでいる。
　この分離膜ユニット１０には、分離膜１に対して平行な方向Ｂに沿って、排水や海水などの原水が供給されるクロスフロー濾過方式が採用されており、プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２における供給方向Ｂの上流側の一端から原水が供給される。供給された原水は、流路材２により２枚の分離膜１間に形成される原水の流路（供給側流路）を通って、２枚の分離膜１間に進入し、分離膜１に対して平行方向（供給方向Ｂ）に流れる過程で当該分離膜１によって濾過される。このとき流路材２は、供給側流路を形成するための供給側流路材として機能し、この供給側流路材によって供給側流路を確実に形成することができるので、折り返し部５などにおいても良好に原水を濾過することができる。
　プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２における積層方向Ａ及び供給方向Ｂに直交する方向Ｃの両側（図２における上側及び下側）には、原水の流通方向である供給方向Ｂに対して平行に延びる集水管６が設けられている。これらの集水管６は、プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２に対して、折り返し部５が形成されている一側方及び他側方に設けられており、その内部に透過水の流路としての透過側流路７が形成されている。
　２枚の分離膜１間を供給方向Ｂに流れる原水が当該分離膜１で濾過されることによって生成された透過水は、２枚の分離膜１の外部、より具体的には図２における上側及び下側へと流れ出て、図示しない集水構造を介して集水管６内に集水される。このようにして集水された透過水は、集水管６内を通って分離膜ユニット１０の外部へと導かれる。
　この例では、プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２と、その一側方及び他側方に設けられた集水管６との間に、それぞれ封止部８が形成されている。この封止部８は、２枚の分離膜１の間を通る原水と、当該２枚の分離膜１の外部に生成される透過水とを分離するためのものであり、透過水のみが封止部８を通って集水管６へと導かれる。上記集水機構は、当該封止部８に形成されていてもよいし、当該封止部８とは別に形成されていてもよい。
　本実施形態では、それぞれシート状の多孔質基材３における一方の表面に分離活性層４が形成された２枚の分離膜１が、分離活性層４が互いに対向するように重ね合せられているので、折り返し部５が形成されている一側方及び他側方（図２における上方及び下方）などに分離活性層４が露出することがない。したがって、簡単な構成で分離活性層４の損傷を防止することができる。
　また、分離活性層４が互いに対向するように重ね合せられた２枚の分離膜１は対称な構造となり、図２のように当該２枚の分離膜１がプリーツ状に複数回折り返された状態でも対称な構造となる。したがって、一方の表面に分離活性層４が形成された１枚の分離膜１がプリーツ状に複数回折り返された非対称な構造の場合と比較して、偏流が起こりにくく、クロスフロー濾過方式による濾過を良好に行うことができる。
　また、２枚の分離膜１で原水が濾過されることにより生成された透過水を、当該２枚の分離膜１の一側方及び他側方（図２における上方及び下方）にそれぞれ設けられた集水管６を介して、効率よく搬送することができる。特に、対称な構造からなるように折り返された２枚の分離膜１に対して、その一側方及び他側方に集水管６を対称配置すれば、全体として対称な構造となるので、より安定して濾過を行うことができる。
　図３Ａ～図３Ｃは、分離膜１を折り返す際の態様を示した概略断面図である。図３Ａは、互いに重ね合わせられた２枚の分離膜１及び流路材２がプリーツ状に複数回折り返される途中の状態を示した例であり、折り返し部５が鋭角となるようにＶ字状に屈曲されている。図３Ｂは、図３Ａと同様、互いに重ね合わせられた２枚の分離膜１及び流路材２がプリーツ状に複数回折り返される途中の状態を示した例であるが、折り返し部５がＵ字状に湾曲した形状となっている。
　上記実施形態では、２枚の分離膜１間に流路材２が挟み込まれた構成について説明したが、２枚の分離膜１間に原水の流路を確保することができれば、流路材２を省略することも可能である。例えば、図３Ｃに示す例のように、２枚の分離膜１における各分離活性層４を、平坦面ではなく凹凸を有する面とすれば、それらの分離活性層４が当接するように２枚の分離膜１を重ね合せた場合に、各分離活性層４の凸部同士が当接し、凹部間に原水の流路を形成することができる。上記凸部の形状としては、原水の流路を確保することができるような形状であれば、菱形、平行四辺形、楕円形、長円形、円形、正方形、三角形などの各種形状を採用することができる。この図３Ｃの例では、分離膜１の折り返し部５がＶ字状に屈曲されているが、このような形状に限らず、例えば折り返し部５がＵ字状に湾曲した形状などであってもよい。
　図３Ａ～図３Ｃは、分離膜１を折り返す際の態様の単なる一例を示したものであり、２枚の分離膜１が複数回折り返された形状であれば、他の各種形状を採用することができる。２枚の分離膜１を折り返す方法としては、例えば２枚の分離膜１を重ね合せた状態で折り返す方法と、各分離膜１を折り返した後に重ね合せる方法とがある。これらのいずれの方法においても、例えばギロチン刃などの部材を分離膜１に押し当てて、その押し当てた部分で分離膜１を折り返すことにより、上記部材に対応する形状の折り返し部５を形成することができる。その他にも、ピンチロール又はピンチバーを用いて分離膜１を折り返す方法なども考えられる。
　図４Ａ～図４Ｃは、分離膜エレメント１００の構成例を示した概略斜視図である。分離膜ユニット１０は、その外側を必要に応じて外装材９などで覆ったり、軸方向端部に端部材（図示せず）を設けた状態で使用することができる。この例では、円筒状の外装材９内に分離膜ユニット１０が設けられることにより、分離膜エレメント１００が構成されている。
　図４Ａは、図２の分離膜ユニット１０が外装材９内に設けられた分離膜エレメント１００の一例を示している。プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２は、断面が矩形状となるため、その対角線の長さよりも若干大きい内径を有する外装材９を用いることが好ましい。
　この例では、プリーツ状に複数回折り返された２枚の分離膜１及び流路材２の一側方及び他側方（図４Ａにおける上方及び下方）に、それぞれ封止部８が設けられることにより、これらの封止部８間に原水を流通させるための空間１０１が形成されるとともに、各封止部８と対向する外装材９の内周面との間に透過水を流通させるための空間１０２が形成されている。上記空間１０１及び空間１０２を水密に分離するためには、各封止部８の縁と外装材９の内周面とが密着していることが好ましく、そのために各封止部８の縁にシール部材が設けられていてもよい。
　図４Ｂ及び図４Ｃの例では、上記空間１０２が、透過側流路７を除いて封止部８により埋められており、そのために、封止部８の外周面は外装材９の内周面に対応する形状となっている。このような構成によれば、図４Ｂ及び図４Ｃに示すように、封止部８の内部に形成する孔の形状に応じて、任意の断面積からなる透過側流路７を形成することができる。
　図４Ａ～図４Ｃに例示されるように、円筒状の断面からなる外装材９の内部に分離膜ユニット１０を収容する場合などには、２枚の分離膜１の一側方及び他側方（図４Ａ～図４Ｃにおける上方及び下方）にそれぞれ形成された外装材９の内周面との間の空きスペース（空間１０２）に、透過側流路７を設けることができるので、２枚の分離膜１の設置スペースを最大限確保することができ、より効率よく濾過を行うことができる。
　ただし、外装材９は、その断面が円形状のものに限らず、例えば矩形状などの他の形状のものであってもよいし、外装材９を省略することも可能である。外装材９を省略した場合であっても、本実施形態では、分離活性層４が互いに対向するように２枚の分離膜１が重ね合せられており、分離活性層４が露出することがないので、分離活性層４が損傷するおそれはない。
　以上の実施形態では、濾過対象物が原水である場合について説明したが、水ではなく油などの他の原液であってもよいし、気体などであってもよい。
　　　　１　　分離膜
　　　　２　　流路材
　　　　３　　多孔質基材
　　　　４　　分離活性層
　　　　５　　折り返し部
　　　　６　　集水管
　　　　７　　透過側流路
　　　　８　　封止部
　　　　９　　外装材
　　　１０　　分離膜ユニット
　　１００　　分離膜エレメント
　　１０１　　空間
　　１０２　　空間

Claims (6)

  1. 　濾過対象物を濾過することにより透過物を生成するための分離膜ユニットであって、
    　それぞれシート状の多孔質基材における一方の表面に分離活性層が形成され、前記分離活性層が互いに対向するように重ね合せられた２枚の分離膜を備え、
    　前記２枚の分離膜が、プリーツ状に複数回折り返されることにより、当該２枚の分離膜の一側方及び他側方に交互に折り返し部が形成されていることを特徴とする分離膜ユニット。
  2. 　前記２枚の分離膜間には、供給される濾過対象物の流路としての供給側流路が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の分離膜ユニット。
  3. 　前記２枚の分離膜間に設けられ、前記供給側流路を形成するための供給側流路材を備えたことを特徴とする請求項２に記載の分離膜ユニット。
  4. 　前記２枚の分離膜の一側方及び他側方には、それぞれ透過物の流路としての透過側流路が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の分離膜ユニット。
  5. 　前記分離活性層が、ポリアミド系樹脂を含むことを特徴とする請求項１に記載の分離膜ユニット。
  6. 　請求項１～５のいずれかに記載の分離膜ユニットと、
    　前記分離膜ユニットの外側を覆う外装材とを備えたことを特徴とする分離膜エレメント。
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