WO2011049214A1 - 誘電体、誘電体フィルム、及び積層体 - Google Patents

誘電体、誘電体フィルム、及び積層体 Download PDF

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WO2011049214A1
WO2011049214A1 PCT/JP2010/068759 JP2010068759W WO2011049214A1 WO 2011049214 A1 WO2011049214 A1 WO 2011049214A1 JP 2010068759 W JP2010068759 W JP 2010068759W WO 2011049214 A1 WO2011049214 A1 WO 2011049214A1
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meth
copolymer
thereafter
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PCT/JP2010/068759
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昭一 松本
守 長谷川
暢之 豊田
実 恒吉
健太郎 鼎
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Jsr株式会社
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L9/00—Compositions of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
    • C08L9/02—Copolymers with acrylonitrile
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/04—Homopolymers or copolymers of esters
    • C08L33/06—Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, which oxygen atoms are present only as part of the carboxyl radical
    • C08L33/08—Homopolymers or copolymers of acrylic acid esters
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/18—Homopolymers or copolymers of nitriles
    • C08L33/20—Homopolymers or copolymers of acrylonitrile

Definitions

  • the present invention relates to a dielectric comprising a rubber composition containing acrylic rubber, a dielectric film comprising a cured product of the rubber composition, and a laminate comprising a laminate of the dielectric film and an electrode layer.
  • an actuator for converting electrical energy into mechanical energy, comprising a flexible member having a fixed end and a free end, the flexible member comprising at least two electrodes and the at least two
  • an actuator including a pre-strained polymer configured to be partially deformed in accordance with a change in an electric field provided by an electrode Patent Document 1.
  • Such a voltage-driven actuator can be used in a dry environment, has high-speed response, has no chemical reaction, and has a simple structure.
  • Patent Document 1 discloses an acrylic elastomer containing a mixture of photocured aliphatic acrylates.
  • an acrylic rubber for electrostrictive actuators mainly composed of an acrylate polymer having a weight average molecular weight of 700,000 to 2,000,000 (Patent Document 2).
  • Patent Document 3 an acrylic rubber for an electrostrictive actuator obtained by crosslinking an acrylic rubber composition containing an epoxy group-containing acrylate polymer and an ionic photoacid generator has been proposed (Patent Document). 3).
  • an elastomer for a voltage-driven actuator from the viewpoint of increasing the amount of deformation and generation force of the elastomer during operation of the actuator, it is desired to have high flexibility, a large relative dielectric constant, and high voltage resistance. Yes. In consideration of the environment when the actuator is used, it is desired to have excellent ozone resistance and heat resistance. Furthermore, since the elastomer for actuators is often used in the form of a film, it is desired to have an excellent film forming property. However, in the prior art, it has been difficult to obtain an elastomer that is excellent in all of flexibility, relative dielectric constant, and voltage resistance and excellent in ozone resistance and heat resistance.
  • An object of this invention is to provide the dielectric material which consists of an elastomer excellent in all of a softness
  • the present inventor has found that the above-mentioned goal can be achieved by an elastomer obtained by curing a rubber composition containing a specific acrylic rubber. Further, the present inventors have found that the above object can be achieved by an elastomer obtained by curing a rubber composition containing a specific acrylic rubber and a specific unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber at a specific mass ratio. Was completed. That is, the present invention provides the following [1] to [11].
  • the weight average molecular weight exceeds 2 million and is 20 million or less, the content of the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer is 5 to 40% by mass, and crosslinkable A dielectric comprising a rubber composition (hereinafter also referred to as “the rubber composition of the present invention”) containing an acrylic rubber having a content of a structural unit having such a group of 0.1 to 10% by mass.
  • the rubber composition further comprises (B) an unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber having a weight average molecular weight of 1,000 to 50,000.
  • the dielectric of the present invention is made of an elastomer that can be deformed by application of voltage, and has flexibility (low elastic modulus), relative dielectric constant (high dielectric constant), voltage resistance (high voltage resistance), ozone resistance, and heat resistance. Excellent in all properties and film forming properties.
  • the conductive film of the present invention is made of a deformable elastomer that conducts electricity, and is excellent in all of flexibility (low elastic modulus), conductivity (low resistivity), ozone resistance, heat resistance, and film formability. ing.
  • the laminate of the present invention is excellent in all of flexibility (low elastic modulus), voltage resistance (high voltage resistance), and ozone resistance.
  • dielectrics, conductive films, and laminates can be used, for example, as films that are interposed between a pair of electrodes in a small and lightweight voltage-driven actuator.
  • the actuator include artificial muscles used for a driving unit of a robot for nursing care, a camera part of a mobile phone, a medical pump, and the like.
  • Component (A) has a weight average molecular weight of over 2 million and no more than 20,000,000, the content of structural units derived from unsaturated nitrile monomers is 5 to 40% by mass, and can be crosslinked.
  • An acrylic rubber having a content of a structural unit having a simple group of 0.1 to 10% by mass.
  • unsaturated nitrile monomers include (meth) acrylonitriles such as acrylonitrile, methacrylonitrile, ⁇ -ethylacrylonitrile, methyl ⁇ -isopropylacrylonitrile, methyl ⁇ -n-butylacrylonitrile; 2 -Cyanoethyl (meth) acrylate, 2- (2-cyanoethoxy) ethyl (meth) acrylate, 3- (2-cyanoethoxy) propyl (meth) acrylate, 4- (2-cyanoethoxy) butyl (meth) acrylate, 2 And cyano group-containing (meth) acrylic acid esters such as-[2- (2-cyanoethoxy) ethoxy] ethyl (meth) acrylate.
  • acrylonitriles such as acrylonitrile, methacrylonitrile, ⁇ -ethylacrylonitrile, methyl ⁇ -isopropylacrylonitrile
  • an unsaturated nitrile monomer may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type.
  • the content of the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer is 5 to 40% by mass, preferably 8 to 35% by mass, more preferably 10 to 30% by mass, and particularly preferably 15 to 25% by mass. If the value is less than 5% by mass, the relative dielectric constant may decrease. When this value exceeds 40% by mass, the flexibility may decrease.
  • the monomer for providing a structural unit having a crosslinkable group is obtained by polymerization to obtain a component (A) (acrylic rubber), and then a crosslinking agent (for example, organic peroxide, sulfur). Etc.), a photopolymerization initiator (for example, a photo radical generator, etc.), a monomer having a portion capable of curing the rubber composition of the present invention by a curing initiator such as a photo acid generator, a thermal acid generator or the like.
  • a crosslinkable group include an ethylenic double bond (for example, (meth) acryloyl group and the like), an epoxy group, and the like.
  • a multifunctional monomer having two or more polymerizable monomers (two or more polymerizable monomers) that can cure the rubber composition by a photo radical generator after polymerization a multifunctional monomer having two or more polymerizable monomers (two or more polymerizable monomers) that can cure the rubber composition by a photo radical generator after polymerization.
  • polyfunctional monomer examples include vinyl (meth) acrylate, allyl (meth) acrylate, 1,1-dimethylpropenyl (meth) acrylate, 3,3-dimethylbutenyl (meth) acrylate, divinyl itaconate, malein Divinyl acid, vinyl-1,1-dimethylpropenyl ether, vinyl 3,3-dimethylbutenyl ether, 1-acryloyloxy-1-phenylethene, trimethylolpropane tri (meth) acrylate, pentaerythritol tri (meth) acrylate, Ethylene glycol di (meth) acrylate, tetraethylene glycol di (meth) acrylate, polyethylene glycol di (meth) acrylate, 1,4-butanediol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate , Neopentyl glycol di (meth) acrylate
  • Examples of an epoxy group-containing monomer that is an example of a monomer for providing a structural unit having a crosslinkable group include allyl glycidyl ether, (meth) acrylic acid glycidyl ether, (meth) allyl glycidyl ether, (meta ) Acrylic acid-2-ethylglycidyl ether, 2-methylallyl glycidyl ether, glycidyl (meth) acrylate and the like.
  • the content of the structural unit derived from the monomer for providing a structural unit having a crosslinkable group is 0.1 to 10% by mass, preferably 0.5 to 8% by mass, more preferably 1 to 5%. % By mass, particularly preferably 1 to 3% by mass.
  • the value is less than 0.1% by mass, permanent deformation remains due to repeated deformation during voltage driving, which may deteriorate the operation of the actuator.
  • the value exceeds 10% by mass, gelation may occur in the process of synthesizing the acrylic rubber and the film forming property may be deteriorated.
  • the acrylic rubber as the component (A) includes a structural unit derived from (meth) acrylate.
  • compounds for providing such structural units include alicyclic structures such as isobornyl (meth) acrylate, bornyl (meth) acrylate, tricyclodecanyl (meth) acrylate, and dicyclopentanyl (meth) acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylate having an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, butyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, and the like.
  • the content of the structural unit derived from (meth) acrylate is preferably 50 to 94% by mass, more preferably 60 to 90% by mass, and particularly preferably 70 to 90% by mass. When the value is less than 50% by mass, the content of the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer is excessive, and flexibility may be lowered. When the value exceeds 94% by mass, the content of the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer is too small, and the relative dielectric constant may be reduced.
  • the weight average molecular weight of the acrylic rubber as component (A) is more than 2 million and not more than 20 million, preferably 3 million to 17,000,000, more preferably 5 million to 100,000, and particularly preferably 500 It is 10,000 to 50 million. When the value is 2 million or less, the voltage resistance may be lowered. When this value exceeds 20,000,000, it cannot be dissolved uniformly in an organic solvent, and the film forming property may be deteriorated.
  • a weight average molecular weight is a polystyrene conversion value by gel permeation chromatography (GPC).
  • the polymerization method of the component (A) can be performed by a known technique such as emulsion polymerization or solution polymerization.
  • emulsion polymerization using a small amount of a polymerization initiator is suitable for obtaining a high molecular weight acrylic rubber.
  • Each monomer may be polymerized in a lump or may be added and polymerized in divided portions, but it is more preferable to add and polymerize in divided portions. This is because the composition distribution of the monomer constituting the acrylic rubber as the component (A) is uniformized and the flexibility is improved.
  • Component (B) is an unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber having a weight average molecular weight of 1,000 to 50,000.
  • Component (B) is obtained by polymerizing an unsaturated nitrile monomer, a conjugated diene monomer, and other monomers used as necessary.
  • unsaturated nitrile monomer the thing similar to the unsaturated nitrile monomer used by manufacture of the above-mentioned component (A) is mentioned.
  • Conjugated diene monomers include 1,3-butadiene, isoprene (2-methyl-1,3-butadiene), 2,3-dimethyl-1,3-butadiene, chloroprene (2-chloro- 1,3-butadiene). Among these, butadiene and isoprene are preferable, and butadiene is more preferable.
  • a conjugated diene monomer may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. In the production of the component (B), other monomers other than the unsaturated nitrile monomer and the conjugated diene monomer can be used in combination.
  • Examples of other monomers include alkyl (meth) acrylates similar to those described in paragraph 0012 of the above specification, 2,2,2-trifluoroethyl (meth) acrylate, 3,3,3,2 , 2-pentafluoropropyl (meth) acrylate, 4,4,4,3,3,2,2-heptafluorobutyl (meth) acrylate and other fluoroalkyl (meth) acrylates; 2-methoxyethyl (meth) acrylate Alkoxyalkoxy such as 2-ethoxyethyl (meth) acrylate, 2-methoxypropyl (meth) acrylate, 2-ethoxypropyl (meth) acrylate, 3-methoxypropyl (meth) acrylate, 3-ethoxypropyl (meth) acrylate, etc.
  • Cyanoalkyl (meth) acrylates ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 3-chloro-1,2-propanediol, 1,2-butanediol, 1,3-butanediol, Mono- (meth) acrylates or di- (meth) acrylates of alkylene glycols such as 1,4-butanediol, 1,5-pentanediol and 1,6-hexanediol; polyalkylenes such as polyethylene glycol and polypropylene glycol Mono- (meth) acrylates or di- (meth) acrylates of glycol (number of alkylene glycol units: usually 2 to 23), glycerin, 1,2,4-butanetriol, pentaerythritol, trimethylolalkane (alkane carbon) Number: Normal 1-3), Tet Mono- (meth) acrylates or oligo- (
  • Structural unit derived from unsaturated nitrile monomer in component (B) (unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber), structural unit derived from conjugated diene monomer, and structural unit derived from other monomer
  • the mass ratio of is as follows.
  • the proportion of the structural unit derived from the unsaturated nitrile is preferably 10 to 50% by mass, more preferably 15 to 45% by mass, and particularly preferably 20 to 40% by mass.
  • the proportion of the structural unit derived from the conjugated diene monomer is preferably 50 to 90% by mass, more preferably 55 to 85% by mass, and particularly preferably 60 to 80% by mass.
  • the proportion of structural units derived from other monomers is preferably 0 to 20% by mass, more preferably 0 to 10% by mass, and particularly preferably 0 to 5% by mass.
  • the polymerization method of the component (B) can be performed by a known technique such as emulsion polymerization or solution polymerization.
  • the mass ratio ((A) / (B)) is 50/50 to 95/5, preferably 53/47 to 93/7, more preferably 55. / 45 to 91/9.
  • the voltage resistance may be lowered.
  • the latex of the component (A) and the component (B) may be blended, and after the components (A) and (B) are coagulated, They may be blended or blended by dissolving the individual coagulated products of component (A) and component (B) in an organic solvent.
  • the weight average molecular weight of the component (B) is 1,000 to 50,000, preferably 3,000 to 40,000, more preferably 3,000 to 30,000, particularly preferably 3,000 to 25,000. is there. When the value is less than 1,000, the voltage resistance may be lowered. When this value exceeds 50,000, there is a possibility that flexibility is lowered.
  • Examples of the curing initiator for curing the rubber composition containing the components (A) and (B) include a crosslinking agent (for example, organic peroxide, sulfur, etc.), a photopolymerization initiator (for example, a photo radical generator). Etc.), photoacid generators, thermal acid generators and the like.
  • a crosslinking agent for example, organic peroxide, sulfur, etc.
  • a photopolymerization initiator for example, a photo radical generator.
  • Etc. photoacid generators
  • thermal acid generators thermal acid generators and the like.
  • organic peroxides examples include di-t-butyl peroxide, di-t-amyl peroxide, t-butylcumyl peroxide, dicumyl peroxide, 1,3-bis (t-butylperoxyisopropyl) benzene, Dialkyl peroxides such as 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexyne-3; 2-bis (t-butylperoxy) octane, n-butyl-4,4-di-t-butylvalerate, 1,1-bis (t-butylperoxy) cyclohexane, 1,1-bis (t- And peroxyketals such as butyl peroxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane.
  • di-t-butyl peroxide di-t-amyl
  • Examples of sulfur include powder sulfur, colloidal sulfur, precipitated sulfur, insoluble sulfur, surface-treated sulfur, sulfur such as dipentamethylene thiuram tetrasulfide, and sulfur compounds. These organic peroxides and sulfur can be used individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
  • the photo radical generator (or photo acid generator) can generate radicals (or acids) by irradiation with radiation (energy rays), and polymerization can be initiated by the radicals (or acids).
  • Is defined as Examples of radiation when using a photo radical generator (or photo acid generator) include ultraviolet rays, visible rays, charged particle beams, and X-rays. Of these, ultraviolet rays are preferably used.
  • photo radical generators examples include acetophenone, acetophenone benzyl ketal, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4-morpholinophenyl) -butanone-1,2,2-dimethoxy-2 -Phenylacetophenone, xanthone, fluorenone, benzaldehyde, fluorene, anthraquinone, triphenylamine, carbazole, 3-methylacetophenone, 4-chlorobenzophenone, 4,4'-dimethoxybenzophenone, 4,4'-diaminobenzophenone, Michler's ketone, Benzoin propyl ether, benzoin ethyl ether, benzyldimethyl ketal, 1- (4-isopropylphenyl) -2-hydroxy-2-methylpropan-1-one, 2-hydroxy- -Methyl-1-phenylpropan
  • Photoacid generators include 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 4-fluorobenzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 2,4-difluorobenzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 2,6-difluoro Benzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 2,3,4,5,6-pentafluorobenzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 4-trifluoromethylbenzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonium 2,4-bis (trifluoromethyl) benzenesulfonate, 2,4-dihydroxyphenyldiphenylsulfonate
  • photoacid generators can be used alone or in admixture of two or more.
  • thermal acid generators include benzylmethylphenylsulfonium hexafluoroantimonate, benzylmethylphenylsulfonium hexafluorophosphate, benzylmethylphenylsulfonium tetrafluoroborate, benzylmethylphenylsulfonium trifluoromethanesulfonate, and benzyl (4-hydroxyphenyl) methylsulfonium.
  • Hexafluoroantimonate benzyl (4-hydroxyphenyl) methylsulfonium hexafluorophosphate, benzyl (4-hydroxyphenyl) methylsulfonium tetrafluoroborate, benzyl (4-hydroxyphenyl) methylsulfonium trifluoromethanesulfonate, benzenediazonium hexafluoroantimonate , Benzenediazonium hexa Le Oro phosphate, tetrafluoroborate, benzenediazonium trifluoromethanesulfonate, naphthalene diazonium hexafluoroantimonate, and the like naphthalene diazonium trifluoromethanesulfonate.
  • These thermal acid generators can be used alone or in combination of two or more.
  • organic peroxide and sulfur general commercial products can be used.
  • photo radical generators include Irgacure 184, 369, 651, 500, 819, 907, 784, 2959, CGI 1700, CGI 1750, CGI 11850, CG24-61, Darocurl 116, 1173 (above, manufactured by Ciba Japan), Lucirin LR8728 (Made by BASF), Ubekrill P36 (made by UCB), etc. are mentioned.
  • photoacid generators include CD-1012 (trade name: manufactured by SARTOMER), PCI-019, PCI-021 (trade name: manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.), Optomer SP-150, Optomer SP-170 ( Product name: ADEKA), UVI-6990 (product name: Dow Chemical), CPI-100P, CPI-100A (product name: San Apro), TEPBI-S (product name: Nippon Shokubai) Is mentioned.
  • the addition amount of the curing initiator is preferably 0.1 to 10 mass with respect to 100 mass parts of the total amount of the component (A) (acrylic rubber) and the component (B) (unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber). Part, more preferably 0.5 to 8 parts by weight, particularly preferably 1 to 6 parts by weight.
  • a film can be produced by a casting method by using a rubber composition dissolved in an organic solvent.
  • a method of dissolving component (A) and component (B) in an organic solvent individual coagulated products may be dissolved in an organic solvent, or a mixture of latex of component (A) and component (B) coagulated. May be dissolved in an organic solvent, or a product obtained by roll blending the individual coagulated products of component (A) and component (B) may be dissolved in an organic solvent.
  • Organic solvents include alcohols such as methanol, ethanol, propanol and butanol, ethers such as diethyl ether, dibutyl ether, ethylene glycol dimethyl ether, tetrahydrofuran and dioxane, ketones such as acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone and cyclohexanone, acetic acid Esters such as ethyl, butyl acetate, amyl acetate and ⁇ -butyrolactone, aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene and xylene, fats such as pentane, cyclopentane, hexane, cyclohexane, heptane, cycloheptane, octane and cyclooctane A single type of hydrocarbon or a combination of two or more types.
  • ethers such as diethyl ether,
  • the viscosity of the solution can be adjusted.
  • these organic solvents more preferably, ketones can be mentioned.
  • the blending amount of the organic solvent is preferably 100 to 3,000 parts by mass, more preferably 500 to 2,000 parts by mass, particularly preferably 100 parts by mass of the total amount of the component (A) and the component (B). 700 to 1,500 parts by mass.
  • the blending amount is less than 100 parts by mass, the component (A) and the component (B) are not uniformly dissolved in the organic solvent, and the film forming property may be deteriorated.
  • the viscosity of the solution containing the component (A), the component (B) and the organic solvent is not particularly limited, and is a solution casting method (comma coater, lip coater, doctor blade coater, bar coater, roll coater, etc.) What is necessary is just to determine the optimal viscosity by film forming shape.
  • a film having a thickness of 50 ⁇ m is prepared by using a solution containing 100 to 3,000 parts by mass of an organic solvent with respect to a total amount of 100 parts by mass of the component (A) and the component (B) by a bar coater.
  • the viscosity of the solution is preferably 10 to 100,000 mPa ⁇ s, more preferably 50 to 50,000 mPa ⁇ s, still more preferably 100 to 20,000 mPa ⁇ s, and particularly preferably 200 to 10,000 mPa ⁇ s.
  • the rubber composition of the present invention may contain other copolymer rubbers, additives and the like. It can.
  • other copolymer rubbers include chloroprene rubber, natural rubber, butadiene rubber, isoprene rubber, styrene / butadiene copolymer rubber, butadiene / isoprene copolymer rubber, butadiene / styrene / isoprene copolymer rubber, and ethylene.
  • -Propylene (.diene) copolymer rubber epichlorohydrin rubber, fluorine rubber, chlorosulfonated polyethylene, silicon rubber and the like
  • the additive include an anti-aging agent, a co-crosslinking agent, an inorganic filler, and an organic filler (filler).
  • Antiaging agents include 2,6-di-t-butyl-4-methylphenol, 2,6-di-t-butyl-p-ethylphenol, 2,4,6-tri-t-butylphenol, butylhydroxy Anisole, 1-hydroxy-3-methyl-4-isopropylbenzene, mono-t-butyl-p-cresol, mono-t-butyl-m-cresol, 2,4-dimethyl-6-t-butylphenol, triethylene glycol -Bis [3- (3-tert-butyl-5-methyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 1,6-hexanediol-bis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) ) Propionate], 2,4-bis- (n-octylthio) -6- (4-hydroxy-3,5-di-t-butylanilino) -1,3,5-triazine, 2,2-thio -Diethylenebis [3
  • anti-aging agents can be used alone or in combination of two or more.
  • a monofunctional crosslinking agent a polyfunctional crosslinking agent, or the like can be used.
  • the number of functional groups possessed by the co-crosslinking agent is not particularly limited, but is preferably 1 to 6, more preferably 2 to 5, and particularly preferably 2 to 4.
  • the co-crosslinking agent may be a monomer or may be a polymer having functional groups.
  • Such co-crosslinking agents can be used alone or in admixture of two or more.
  • Examples of the monofunctional co-crosslinking agent include unsaturated nitrile monomers described in paragraph 0009 and monomers described in paragraph 0012.
  • polyfunctional crosslinking agent examples include trimethylolpropane tri (meth) acrylate, ditrimethylpropanetetra (meth) acrylate, trimethylolpropane trioxyethyl (meth) acrylate, pentaerythritol tri (meth) acrylate, pentaerythritol tetra ( (Meth) acrylate, pentaerythritol ethoxytetra (meth) acrylate, ethylene glycol di (meth) acrylate, triethylene glycol di (meth) acrylate, tetraethylene glycol di (meth) acrylate, polyethylene glycol di (meth) acrylate, tricyclode Kandiyldimethanol di (meth) acrylate, 1,4-butanediol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate , Neopentyl glycol di (meth)
  • Curing (crosslinking) with an organic peroxide or sulfur is performed by, for example, forming a rubber composition obtained by mixing each component containing an organic oxide or sulfur on a substrate having a flat upper surface with a thickness of 10 to 3,000 ⁇ m. After coating to a thickness, the organic solvent is evaporated by heating or decompression, and then heated at 100 to 200 ° C. for 5 to 60 minutes in a vacuum dryer or press. The heating conditions are more preferably 130 to 170 ° C. and 10 to 40 minutes. In particular, in crosslinking with an organic peroxide, heating in a vacuum or a nitrogen atmosphere is preferable in order to prevent inhibition of the crosslinking reaction with oxygen.
  • Curing with a photo radical generator or photo acid generator is, for example, after applying a rubber composition formed by mixing each component containing a photo radical generator or photo acid generator on a substrate having a flat upper surface, It is carried out by evaporating the organic solvent by heating or reducing the pressure, and then irradiating with ultraviolet rays at an illuminance of 10 to 300 mW / cm 2 for 1 to 120 seconds. Conditions of UV irradiation, more preferably 1 to 90 seconds at an intensity of 30 ⁇ 200mW / cm 2, more preferably 1 to 60 seconds at an intensity of 30 ⁇ 200mW / cm 2.
  • the integrated light quantity is preferably 10 to 10,000 mJ / cm 2 , more preferably 100 to 5,000 mJ / cm 2 , more preferably 200 to 3,000 mJ / cm 2 , and still more preferably 300 to 2,000 mJ / cm 2. 2 .
  • Curing with a thermal acid generator is performed by applying a rubber composition onto a substrate by the above method and then heating at an appropriate temperature (usually 100 to 300 ° C.) according to the type of thermal acid generator. Is called.
  • the physical properties of the cured product obtained by curing the rubber composition of the present invention are as follows.
  • the relative dielectric constant (measurement frequency: 10 Hz, measurement atmosphere: 23 ° C. and 50% RH) is preferably 9.0 or more, more preferably 10.0 or more, more preferably 11.0 or more, and particularly preferably 12.0. That's it.
  • the relative dielectric constant (measurement frequency: 100 Hz, measurement atmosphere: 23 ° C. and 50% RH) is preferably 4.0 or more, more preferably 5.0 or more, and particularly preferably 6.0 or more.
  • the relative dielectric constant (measurement frequency: 1000 Hz, measurement atmosphere: 23 ° C. and 50% RH) is preferably 3.0 or more, more preferably 4.0 or more, and particularly preferably 5.0 or more.
  • the stress at 100% elongation is preferably 3.00 MPa or less, more preferably 2.00 MPa or less, more preferably 1.00 MPa or less, and particularly preferably 0.50 MPa or less. If the stress at 100% elongation is equal to or greater than the above-described value, the deformation amount and generated force of the actuator become small, and the performance of the actuator deteriorates.
  • the initial withstand voltage in terms of a film thickness of 100 ⁇ m is preferably 3.0 kV or more, more preferably 3.5 kV or more, and particularly preferably 4.0 kV or more. If the initial withstand voltage is less than the above-described value, the voltage upper limit value that can be applied to the actuator becomes small, the deformation amount and the generated force of the actuator become small, and the performance of the actuator deteriorates.
  • the rubber composition of the present invention can be cured and used for actuators in the form of a film (dielectric film, conductive film), for example.
  • the thickness of the dielectric film is preferably 0.1 to 200 ⁇ m, more preferably 0.1 to 100 ⁇ m, more preferably 1 to 50 ⁇ m, and particularly preferably 1 to 10 ⁇ m.
  • the laminate 1 of the present invention includes a dielectric film 2 made of a cured body (dielectric elastomer) obtained by curing the rubber composition, and both surfaces of the dielectric film 2. It can be produced as a laminate comprising electrode layers 3 and 4 laminated on each other and deformable by application of voltage. 1A shows a state where no voltage is applied, and FIG.
  • the electrode layers 3 and 4 are preferably extendable according to the expansion and contraction of the dielectric film 2.
  • Examples of the electrode layers 3 and 4 include a material obtained by applying a paste obtained by mixing oil, an elastomer, an organic solvent, or the like as a binder to a conductive material, or a film formed from the paste by a casting method. In order to uniformly disperse the conductive material (conductive filler) in these pastes, a known method can be used.
  • a dispersing agent (a ball mill, a bead mill, a sand mill, a roll mill, an ultrasonic disperser, a homogenizer, a planetary mixer, etc.) is added to the binder elastomer, the conductive material and the organic solvent as necessary.
  • a method of pulverizing and finely dispersing the conductive material by using and mixing them is mentioned.
  • coating the paste produced by these methods on the base material which has a flat upper surface the film-form electrode layers 3 and 4 can be produced by evaporating an organic solvent by heating or pressure reduction. .
  • Electrode layers may be cured with a curing initiator.
  • a curing initiator described in paragraphs 0017 and 0018 of the specification is added to a paste composed of a binder component, a conductive material, an organic solvent, and the like. After applying the paste thus produced on a flat substrate, the organic solvent is evaporated by heating or decompressing, and then curing is performed by the method described in paragraph 0020 of the specification.
  • elastomer for the binder examples include, for example, component (A) (acrylic rubber) and component (B) (unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber) blended as necessary, and paragraph 0019 of the specification. Copolymer rubber or the like may be used alone or in combination of two or more.
  • the blending amount of the binder component is preferably 70 to 95 parts by mass, more preferably 75 to 95 parts by mass, more preferably 80 to 95 parts by mass, particularly preferably 100 parts by mass in total of the binder component and the conductive material. 80 to 90 parts by mass.
  • the amount of the binder component exceeds the above-described value, the electric resistance of the electrode layer increases, and the generated force and the deformation amount of the actuator may be deteriorated.
  • the amount of the binder component is less than the above-described value, the flexibility of the electrode layer is lowered, and the deformation amount of the actuator may be reduced and deteriorated.
  • the acrylic rubber (A) is used alone or in combination with another binder component as the binder component, the content of the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer of the acrylic rubber (A) is as described in paragraph 0009 of the specification. It is preferable to be within the range described in.
  • the conductive material include carbon materials, metal materials, ceramic materials, and composite materials whose surfaces are coated with a conductive material.
  • Examples of carbon-based materials include furnace blacks such as ketjen black; carbon blacks such as acetylene black, channel black, and gas black; carbon fibers such as PAN-based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, and rayon-based carbon fibers; And graphite such as flaky graphite, lump graphite, and earth graphite; fullerene, carbon microcoil, carbon nanotube; expanded graphite and the like.
  • Examples of metal materials include silver powder, gold powder, copper powder, iron powder, stainless steel powder, nickel powder, aluminum powder, platinum powder and other metal powders; zinc oxide, antimony oxide, indium oxide and other metal oxide powders; copper Mention may be made of metal fibers such as fibers, stainless steel fibers, aluminum fibers and nickel fibers.
  • the ceramic material examples include conductive ceramics such as alumina-titanium carbide ceramic, zirconia ceramic, and silicon carbide ceramic.
  • the composite material whose surface is coated with a conductive material include glass, silica, polymer particles and the like coated with the above carbon-based material, metal-based material, or ceramic-based material. Among these, ketjen black and silver powder are preferable.
  • the blending amount of the conductive material is preferably 5 to 30 parts, more preferably 5 to 25 parts, more preferably 5 to 20 parts, particularly preferably 10 to 20 parts with respect to 100 parts in total of the binder component and the conductive material. It is.
  • the amount of the conductive material exceeds the above-described value, the flexibility of the electrode layer is lowered, and the deformation amount of the actuator may be reduced and deteriorated.
  • the amount of the conductive material is less than the above-described value, the electric resistance of the electrode layer increases, and the generated force and deformation amount of the actuator may be deteriorated.
  • the organic solvent those described in paragraph 0019 of the specification can be used.
  • the film 2 and the electrode layers 3 and 4 that are individually manufactured may be bonded to each other, or the electrode paste is cast on the film 2 that is prepared in advance.
  • the rubber composition solution for the film 2 may be cast on an electrode layer prepared in advance.
  • the volume resistivity of the electrode layer is preferably 10.0 ⁇ ⁇ cm or less, more preferably 5.0 ⁇ ⁇ cm or less, and particularly preferably 3.0 ⁇ ⁇ cm or less.
  • the stress at the time of 100% elongation of the electrode layer is preferably 3.00 MPa or less, more preferably 2.00 MPa or less, more preferably 1.00 MPa or less, and particularly preferably 0.50 MPa or less.
  • the thickness of the electrode layer is preferably 0.1 to 200 ⁇ m, more preferably 0.1 to 100 ⁇ m, more preferably 1 to 50 ⁇ m, and particularly preferably 1 to 10 ⁇ m.
  • the laminated body 1 converts electrical energy into mechanical energy (driving force) by stretching or contracting the film 2.
  • the laminated body 1 can be a constituent part of various actuators as a transducer (conversion means from electrical energy to mechanical energy).
  • the stress at 100% elongation of a laminate comprising a dielectric elastomer and a pair of electrode layers is preferably 3.00 MPa or less, more preferably 2.00 MPa or less, more preferably 1.00 MPa or less, particularly preferably 0.00. 50 MPa or less.
  • the initial withstand voltage in terms of a film thickness of 100 ⁇ m of a laminate comprising a dielectric elastomer and a pair of electrode layers is preferably 3.0 kV or more, more preferably 3.5 kV or more, and particularly preferably 4.0 kV or more.
  • the initial withstand voltage is less than the above-described value, the upper limit value of the voltage that can be applied to the actuator becomes small, the deformation amount and the generated force of the actuator become small, and the performance of the actuator deteriorates.
  • HLC-8120 (trade name)” (manufactured by Tosoh Corporation) as a measuring apparatus
  • GMHHR-H column trade name
  • a differential refractometer as a detector
  • the measurement was conducted with tetrahydrofuran as the solvent and a flow rate of 0.4 ml / min.
  • the sample used for the measurement was prepared by dissolving 25 mg of the polymer after coagulation in 10 ml of tetrahydrofuran, followed by filter filtration (MILLIPORE, Millex-FA pore size: 1.0 ⁇ m).
  • MILLIPORE Millex-FA pore size: 1.0 ⁇ m
  • a deterioration test was performed at 10% elongation of the sample, ozone concentration of 50 pphm, and 40 ° C., and a crack of the film generated after 72 hours was evaluated.
  • the deterioration state was recorded according to the JIS standard, such as “A-1: A small number of cracks can be confirmed with a 10 ⁇ magnifier”.
  • OMS-HVCR manufactured by Suga Test Instruments Co., Ltd.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 89 parts of ethyl acrylate, 10 parts of acrylonitrile and 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox
  • the catalyst was charged into the reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (1) has a weight average molecular weight of 3.84 million and is a structural unit derived from acrylonitrile (a structural unit derived from an unsaturated nitrile monomer; also referred to as “AN amount” in the present specification). )) was 10% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 84 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (2) had a weight average molecular weight of 6.63 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 28 parts of ethyl acrylate, 5 parts of acrylonitrile, 0.33 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator
  • the redox catalyst was charged into the reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., and then 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator and reacted for 30 minutes.
  • a monomer component composed of a mixture of 56 parts of ethyl acrylate, 10 parts of acrylonitrile and 0.67 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate was added over 2 hours, and emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (3).
  • 1 part of an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (3) are added to 50 ° C.
  • copolymer (3) had a weight average molecular weight of 3.5 million, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 42 parts of ethyl acrylate, 4 parts of acrylonitrile, 0.5 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, A redox catalyst was charged into the reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator.
  • copolymer (4) had a weight average molecular weight of 5940,000, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 84 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 96%.
  • the obtained copolymer (5) had a weight average molecular weight of 23.34 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 79 parts of ethyl acrylate, 20 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (6).
  • an anti-aging agent product name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.
  • polymer latex (6) 1 part of an anti-aging agent (product name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (6) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salting out is performed. Went. Thereafter, the precipitate was washed with water, dehydrated, and dried with an air dryer set at 90 ° C. to obtain a rubbery copolymer (copolymer (6)).
  • the obtained copolymer (6) had a weight average molecular weight of 421.5 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 20% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 64 parts of 2-ethylhexyl acrylate, 35 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, A redox catalyst was charged into the reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (7) had a weight average molecular weight of 11.72 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 35% by mass. It was. The content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 81 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 4 parts of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.53 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (8).
  • an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (8) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salted out. Went. Thereafter, the precipitate was washed with water, dehydrated, and dried with an air dryer set at 90 ° C. to obtain a rubbery copolymer (copolymer (8)).
  • the obtained copolymer (8) had a weight average molecular weight of 15,509,000 and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 15% by mass. It was.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 4% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 77 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 8 parts of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.53 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (9) had a weight average molecular weight of 160,860,000, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 15% by mass. It was. The content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 8% by mass.
  • a redox catalyst were charged into a reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%. Next, 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (10). Then, 1 part of an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (10) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salting out is performed. Went.
  • an anti-aging agent trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.
  • copolymer (10) had a weight average molecular weight of 4.4 million and a content ratio of a structural unit derived from acrylonitrile (a structural unit derived from an unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • Mercaptan (0.18 part) and a redox catalyst were charged into a reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%. Next, 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction, thereby obtaining a polymer latex (11). Thereafter, 1 part of an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (11) are added to 50 ° C.
  • an anti-aging agent trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.
  • copolymer (11) had a weight average molecular weight of 3,670,000, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 84 parts of butyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile and 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.18 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox
  • the catalyst was charged into the reactor and the temperature was adjusted to 15 ° C., 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (12) had a weight average molecular weight of 6,450,000, and the content ratio of a structural unit derived from acrylonitrile (a structural unit derived from an unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • copolymer (13) had a weight average molecular weight of 5.14 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 84 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.35 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (9).
  • copolymer (14) had a weight average molecular weight of 740,000, and the content ratio of a structural unit derived from acrylonitrile (a structural unit derived from an unsaturated nitrile monomer) was 15% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (15) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salting out is performed. Went. Thereafter, the precipitate was washed with water, dehydrated, and dried with an air dryer set at 90 ° C. to obtain a rubbery copolymer (copolymer (15)).
  • the obtained copolymer (15) had a weight average molecular weight of 4.4 million, and the content ratio of a structural unit derived from acrylonitrile (a structural unit derived from an unsaturated nitrile monomer) was 3% by mass.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 96 parts of ethyl acrylate, 3 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.20 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (16).
  • an anti-aging agent (trade name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (16) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salting out is performed. Went. Thereafter, the precipitate was washed with water, dehydrated, and dried with an air dryer set at 90 ° C. to obtain a rubbery copolymer (copolymer (16)).
  • the obtained copolymer (16) had a weight average molecular weight of 1,150,000, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 3% by mass. The content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 96 parts of ethyl acrylate, 3 parts of acrylonitrile, 1 part of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.30 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • the obtained copolymer (17) had a weight average molecular weight of 520,000, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 3%.
  • the content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • the obtained copolymer (18) had a weight average molecular weight of 910,000, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 3%.
  • the content ratio of the structural unit derived from allyl glycidyl ether is 3% by mass.
  • the obtained copolymer (19) had a weight average molecular weight of 24.55 million, and the content ratio of the structural unit derived from acrylonitrile (the structural unit derived from the unsaturated nitrile monomer) was 45% by mass. It was. The content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 4% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 70 parts of ethyl acrylate, 15 parts of acrylonitrile, 15 parts of dicyclopentenyloxyethyl acrylate, 0.53 part of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, redox catalyst
  • redox catalyst Were adjusted to 15 ° C., and 0.02 part of paramentane hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 95%.
  • 0.1 part of N, N′-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (20).
  • an anti-aging agent product name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.
  • polymer latex (2) 1 part of an anti-aging agent (product name: Antage SP, manufactured by Kawaguchi Chemical Industry Co., Ltd.) and polymer latex (2) are added to 50 ° C. water in which 0.5% of the coagulant is dissolved, and salting out is performed. Went. Thereafter, the precipitate was washed with water, dehydrated, and dried with an air dryer set at 90 ° C. to obtain a rubbery copolymer (copolymer (20)).
  • the obtained copolymer (2) had a weight average molecular weight of 35.23 million, and the content ratio of structural units derived from acrylonitrile (structural units derived from unsaturated nitrile monomers) was 15% by mass. It was. The content ratio of the structural unit derived from dicyclopentenyloxyethyl acrylate is 1% by mass.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 55 parts of butadiene and 45 parts of acrylonitrile, 13.7 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, and a redox catalyst were charged into an autoclave and heated to 10 ° C. After the adjustment, 0.01 part of cumene hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 90%. Next, 0.1 part of N, N-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (21).
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber (1) has a content of structural units derived from acrylonitrile of 45%, a content of structural units derived from butadiene of 55%, and a weight average molecular weight. Was 7,803.
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber is referred to as “low molecular weight NBR (1)”.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 68 parts of butadiene and 32 parts of acrylonitrile, 13.7 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, and a redox catalyst were charged into an autoclave and heated to 10 ° C. After the adjustment, 0.01 part of cumene hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 90%. Next, 0.1 part of N, N-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (22).
  • the resulting unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber (2) has a content of structural units derived from acrylonitrile of 32%, a content of structural units derived from butadiene of 68%, and a weight average molecular weight. Was 8,014.
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber is referred to as “low molecular weight NBR (2)”.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 85 parts of butadiene and 15 parts of acrylonitrile, 13.7 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, and a redox catalyst were charged into an autoclave and heated to 10 ° C. After the adjustment, 0.01 part of cumene hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 90%. Next, 0.1 part of N, N-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (23).
  • the resulting unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber (3) has a content of structural units derived from acrylonitrile of 15%, a content of structural units derived from butadiene of 85%, and a weight average molecular weight. Was 8,536.
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber is referred to as “low molecular weight NBR (3)”.
  • aqueous solution a monomer component composed of 68 parts of butadiene and 32 parts of acrylonitrile, 12.0 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, and a redox catalyst were charged into an autoclave, and the temperature was increased to 10 ° C. After the adjustment, 0.01 part of cumene hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 90%. Next, 0.1 part of N, N-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (24).
  • the resulting unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber (4) has a content of structural units derived from acrylonitrile of 32%, a content of structural units derived from butadiene of 68%, and a weight average molecular weight. Was 20,124.
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber is referred to as “low molecular weight NBR (4)”.
  • aqueous solution a monomer component consisting of 68 parts of butadiene and 32 parts of acrylonitrile, 15.0 parts of t-dodecyl mercaptan as a molecular weight regulator, and a redox catalyst were charged into an autoclave and heated to 10 ° C. After the adjustment, 0.01 part of cumene hydroperoxide was added as a polymerization initiator. Thereafter, emulsion polymerization was carried out to a polymerization conversion rate of 90%. Next, 0.1 part of N, N-diethylhydroxylamine was added as a reaction terminator to terminate the polymerization reaction to obtain a polymer latex (25).
  • the resulting unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber (5) has a content of structural units derived from acrylonitrile of 32%, a content of structural units derived from butadiene of 68%, and a weight average molecular weight. Was 3,157.
  • the obtained unsaturated nitrile-conjugated diene copolymer rubber is referred to as “low molecular weight NBR (5)”.
  • the photoradical initiator a described in the following examples indicates Irgacure 184 (manufactured by Ciba Japan), and the photoradical initiator b indicates Irgacure 819 (manufactured by Ciba Japan).
  • Example 1 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone.
  • Example 2 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photoradical generator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution (viscosity 8000 mPas; measurement atmosphere 18 ° C., digital viscometer TVB-10 viscometer manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd., rotor shape M2 , Rotation speed 30 rpm).
  • an elastomer solution viscosity 8000 mPas; measurement atmosphere 18 ° C., digital viscometer TVB-10 viscometer manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd., rotor shape M2 , Rotation speed 30 rpm.
  • an elastomer solution is applied on a PET film at a thickness of about 90 ⁇ m using a coater, and then dried, and UV irradiation at 300 mJ / cm 2 is performed using a UV irradiation device, whereby an elastomer film having a thickness of 13 ⁇ m is obtained. Obtained.
  • Each physical property of this elastomer film was evaluated by the method described in paragraph 0025 of the above specification.
  • Example 3 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical generator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Next, the elastomer solution is applied to a PET film with a thickness of about 350 ⁇ m using a coater, then dried, and then subjected to UV irradiation at 500 mJ / cm 2 using a UV irradiation device, thereby forming an elastomer film having a thickness of 58 ⁇ m. Obtained. Each physical property of this elastomer film was evaluated by the method described in paragraph 0025 of the above specification.
  • Example 4 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical generator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Next, the elastomer solution is applied to a PET film with a thickness of about 570 ⁇ m using a coater, then dried, and then irradiated with UV light of 2,000 mJ / cm 2 using a UV irradiation device, to give an elastomer of 100 ⁇ m thickness. A film was obtained. Each physical property of this elastomer film was evaluated by the method described in paragraph 0025 of the above specification.
  • Example 5 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone. Next, 0.1 parts of an organic peroxide (manufactured by NOF Corporation, trade name: Park Mill D) was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Next, the elastomer solution is applied to a PET film with a thickness of about 350 ⁇ m using a coater, then dried using a vacuum dryer, and then heated at 130 ° C. for 8 hours under vacuum to obtain a 63 ⁇ m thickness. An elastomer film was obtained. Each physical property of this elastomer film was evaluated by the method described in paragraph 0025 of the above specification.
  • Example 6 100 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution (viscosity 200 mPas; measurement atmosphere 18 ° C., digital viscometer TVB-10 viscometer manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd.) Rotor shape M2, rotation speed 30 rpm).
  • an elastomer solution viscosity 200 mPas; measurement atmosphere 18 ° C., digital viscometer TVB-10 viscometer manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd.
  • Example 7 100 parts of the copolymer (3) obtained in Synthesis Example 3 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 8 100 parts of the copolymer (4) obtained in Synthesis Example 4 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 9 100 parts of the copolymer (5) obtained in Synthesis Example 5 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 10 100 parts of the copolymer (6) obtained in Synthesis Example 6 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 11 100 parts of the copolymer (7) obtained in Synthesis Example 7 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 12 100 parts of the copolymer (8) obtained in Synthesis Example 8 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 13 100 parts of the copolymer (9) obtained in Synthesis Example 9 were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 14 100 parts of the copolymer (10) obtained in Synthesis Example 10 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 15 100 parts of the copolymer (11) obtained in Synthesis Example 11 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 16 100 parts of the copolymer (12) obtained in Synthesis Example 12 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 17 100 parts of the copolymer (13) obtained in Synthesis Example 13 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 18 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 4 parts of photo radical initiator a and 10 parts of ethyl acrylate to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 19 100 parts of the copolymer (5) obtained in Synthesis Example 5 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 4 parts of the photo radical initiator a and 10 parts of ethylene glycol dimethacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 20 100 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 4 parts of the photo radical initiator a and 10 parts of polyethylene glycol dimethacrylate (degree of polymerization 4) were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 21 100 parts of the copolymer (3) obtained in Synthesis Example 3 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 4 parts of the photoradical initiator a and 10 parts of polyethylene glycol dimethacrylate (polymerization degree 9) to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 22 100 parts of the copolymer (6) obtained in Synthesis Example 6 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 4 parts of the photoradical initiator a and 10 parts of polyethylene glycol dimethacrylate (degree of polymerization 14) to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 23 100 parts of the copolymer (7) obtained in Synthesis Example 7 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2 parts of the photo radical initiator b and 8 parts of trimethylolpropane trimethacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 24 100 parts of the copolymer (8) obtained in Synthesis Example 8 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2 parts of the photo radical initiator b and 10 parts of trimethylolpropane triacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 25 100 parts of the copolymer (9) obtained in Synthesis Example 9 were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2 parts of the photo radical initiator b and 8 parts of pentaerythritol triacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 26 100 parts of the copolymer (10) obtained in Synthesis Example 10 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2 parts of the photoradical initiator b and 8 parts of glycerin propoxytriacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 27 100 parts of the copolymer (13) obtained in Synthesis Example 13 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of photoradical initiator a, 1 part of photoradical initiator b, and 4 parts of pentaerythritol tetraacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 28 100 parts of the copolymer (4) obtained in Synthesis Example 4 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photoradical initiator a, 1 part of the photoradical initiator b, and 4 parts of pentaerythritol ethoxytetraacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 29 100 parts of the copolymer (11) obtained in Synthesis Example 11 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2.0 parts of the photo radical initiator b and 4 parts of ditrimethylolpropane tetraacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 30 100 parts of the copolymer (12) obtained in Synthesis Example 12 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 2 parts of the photoradical initiator b and 2 parts of dipentaerythritol hexaacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 31 70 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 32 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 33 70 parts of the copolymer (3) obtained in Synthesis Example 3 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 34 70 parts of the copolymer (4) obtained in Synthesis Example 4 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 35 70 parts of the copolymer (5) obtained in Synthesis Example 5 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 36 70 parts of the copolymer (6) obtained in Synthesis Example 6 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 37 70 parts of the copolymer (7) obtained in Synthesis Example 7 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 38 70 parts of the copolymer (8) obtained in Synthesis Example 8 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 39 70 parts of the copolymer (9) obtained in Synthesis Example 9 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 40 70 parts of the copolymer (10) obtained in Synthesis Example 10 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 41 70 parts of the copolymer (11) obtained in Synthesis Example 11 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 42 90 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 10 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 43 80 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 20 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 44 60 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 40 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3 parts of the photo radical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 45 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 0.1 part of the photo radical initiator a to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 46 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 7.0 parts of photoradical initiator a was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 47 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (1) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 3.0 parts of the photo radical initiator a to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 48 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 3.0 parts of the photo radical initiator a to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 49 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (4) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 3.0 parts of the photo radical initiator a to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 50 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (5) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 3.0 parts of the photo radical initiator a to this solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 51 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (2) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, an elastomer solution was obtained by adding 3.0 parts of the photoradical initiator b to the solution and stirring. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 52 70 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3.0 parts of photoradical initiator a and 10 parts of ethylene glycol dimethacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 53 70 parts of the copolymer (2) obtained in Synthesis Example 2 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3.0 parts of a photo radical initiator a and 10 parts of polyethylene glycol dimethacrylate (degree of polymerization 4) were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 54 70 parts of the copolymer (3) obtained in Synthesis Example 3 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3.0 parts of photoradical initiator a and 10 parts of trimethylolpropane triacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 55 70 parts of the copolymer (4) obtained in Synthesis Example 4 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3.0 parts of the photo radical initiator a and 8 parts of glycerin propoxytriacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Example 56 70 parts of the copolymer (5) obtained in Synthesis Example 5 and 30 parts of low molecular weight NBR (3) were dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 3.0 parts of photoradical initiator a and 4 parts of pentaerythritol ethoxytetraacrylate were added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Thereafter, in the same manner as in Example 6, film production and physical property evaluation were performed.
  • Electrode layer film The conductive material described in the following examples is Ketjen Black EC-600JD (Ketjen Black International), and the dispersing material is Atlox 4913 (Croda Japan).
  • Example 57 95 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 5 parts of a conductive material, 5 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Next, the electrode layer film was obtained by apply
  • Example 58 The copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 90 parts and 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 10 parts of a conductive material, 10 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 59 The copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 85 parts and methyl ethyl ketone 900 parts. Next, 15 parts of a conductive material, 15 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 60 The copolymer (6) obtained in Synthesis Example 6 was dissolved in 85 parts and methyl ethyl ketone 900 parts. Next, 15 parts of a conductive material, 15 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 61 The copolymer (6) obtained in Synthesis Example 6 was dissolved in 65 parts and low molecular weight NBR (2) 20 parts in methyl ethyl ketone 900 parts. Next, 15 parts of a conductive material, 15 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 62 The polymer (7) obtained in Synthesis Example 6 was dissolved in 85 parts and methyl ethyl ketone 900 parts. Next, 15 parts of a conductive material, 15 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 63 The copolymer (7) obtained in Synthesis Example 7 was dissolved in 65 parts and low molecular weight NBR (2) 20 parts in methyl ethyl ketone 900 parts. Next, 15 parts of a conductive material, 15 parts of a dispersion material, and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Henceforth, it carried out similarly to Example 57, and electrode layer film preparation and physical-property evaluation were performed.
  • Example 64 The electrode layer obtained in Example 57 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Example 3 using a laminator. The laminate was measured for 100% elongation stress and initial withstand voltage by the method described in paragraph 0024 of the specification.
  • Example 65 95 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 900 parts of methyl ethyl ketone. Next, 5 parts of ketjen black EC-600JD (manufactured by ketjen black international) and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Next, the electrode paste was applied onto the dielectric elastomer obtained in Example 3 using a coater, and then dried to laminate an electrode layer having a thickness of 10 ⁇ m on the dielectric elastomer. Further, the same operation was performed on the opposite surface of the dielectric elastomer to laminate an electrode layer having a thickness of 13 ⁇ m. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 66 100 parts of the copolymer (1) obtained in Synthesis Example 1 was dissolved in 400 parts of methyl ethyl ketone. Next, 0.1 parts of an organic peroxide (manufactured by NOF Corporation, trade name: Park Mill D) was added to this solution and stirred to obtain an elastomer solution. Next, the elastomer solution is applied onto the electrode layer obtained in Example 57 using a coater, and then dried using a vacuum dryer, and then heated at 130 ° C. under vacuum for 8 hours. Then, a dielectric elastomer having a thickness of 61 ⁇ m was laminated on the electrode layer. Furthermore, the electrode layer obtained in Example 57 was bonded onto the dielectric elastomer of this laminate using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • an organic peroxide manufactured by NOF Corporation, trade name: Park Mill D
  • Example 67 85 parts of EPDM (trade name: EP331, manufactured by JSR Corporation) was dissolved in 900 parts of toluene. Next, 15 parts of ketjen black EC-600JD (manufactured by ketjen black international) and steel beads were added to this solution, and carbon was dispersed for 2 hours using a paint shaker to obtain an electrode paste. Next, an electrode paste was applied onto the dielectric elastomer obtained in Example 3 using a coater, and then dried to laminate an electrode layer having a thickness of 12 ⁇ m on the dielectric elastomer. Further, the same operation was performed on the opposite surface of the dielectric elastomer to laminate an electrode layer having a thickness of 10 ⁇ m. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • EPDM trade name: EP331, manufactured by JSR Corporation
  • Example 68 The electrode layer obtained in Example 59 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Example 19 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 69 The electrode layer obtained in Example 59 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Example 24 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 70 The electrode layer obtained in Example 61 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Example 34 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 71 The electrode layer obtained in Example 61 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Example 55 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 18 The electrode layer obtained in Example 57 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Comparative Example 1 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 19 The electrode layer obtained in Example 57 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Comparative Example 6 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • “A-1” which is the evaluation result of ozone resistance in Table 9 means “a small number of cracks can be confirmed with a 10 ⁇ magnifier” as described in paragraph 0025.
  • Example 20 The electrode layer obtained in Example 57 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Comparative Example 7 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Example 21 The electrode layer obtained in Example 57 was bonded to both surfaces of the dielectric elastomer obtained in Comparative Example 9 using a laminator. Thereafter, the physical properties of the laminate were evaluated in the same manner as in Example 64.
  • Examples 1 to 56 the stress at 100% elongation (flexibility; low elastic modulus), high relative dielectric constant, voltage resistance, ozone resistance, heat resistance, and production It turns out that it is excellent in all film properties.
  • Comparative Examples 1 to 15 show that one or more of these physical properties are inferior.
  • Examples 57 to 63 are all excellent in the small stress at 100% elongation (flexibility; low elastic modulus), conductivity, ozone resistance, and film forming property. .
  • Comparative Examples 16 to 17 show that one or more of these physical properties are inferior.

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Abstract

　弾性率、比誘電率、耐電圧性、耐オゾン性、耐熱性及び製膜性のすべてに優れたエラストマーを得るためのゴム組成物を提供する。（Ａ）重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴムを含むゴム組成物。該ゴム組成物は、更に、（Ｂ）重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム、を含むことができる。（Ａ）／（Ｂ）の質量比は、好ましくは５０／５０～９５／５である。本発明のゴム組成物の硬化体からなる誘電体フィルム２と、本発明のゴム組成物に導電材を分散させてなる電極層３、４によって、電圧の印加で変形可能な積層体を構成することができる。

Description

誘電体、誘電体フィルム、及び積層体
　本発明は、アクリルゴムを含むゴム組成物からなる誘電体、前記ゴム組成物の硬化体からなる誘電体フィルム、及び、該誘電体フィルムと電極層を積層させてなる積層体に関する。
　介護用等のロボットの駆動部に用いられる人工筋肉、携帯電話のカメラ部分、医療用ポンプ等の分野において、小型で軽量なアクチュエータが求められている。
　このようなアクチュエータとして、電圧の印加によって変形可能なエラストマーを用いた、電圧駆動型のアクチュエータが提案されている。
　例えば、電気エネルギを機械エネルギに変換するためのアクチュエータであって、固定端と自由端とを有した可撓性部材を備え、前記可撓性部材は、少なくとも２つの電極と、前記少なくとも２つの電極によって提供される電場の変化に応じて一部分が変形するように構成されたプリストレインドポリマと、を備えるアクチュエータが提案されている（特許文献１）。
　このような電圧駆動型のアクチュエータは、ドライ環境での利用が可能であり、高速応答性を有し、化学反応がなくて構造が簡易であるなどの特長を有する。
　電圧駆動型のアクチュエータの材料に用いられるエラストマーとして、種々のものが提案されている。
　例えば、前記の特許文献１には、光硬化された脂肪族アクリレートの混合物を含んだアクリルエラストマー等が記載されている。
　他の例として、重量平均分子量が７０万以上２００万以下のアクリレート系重合体を主成分とする電歪型アクチュエータ用アクリルゴムが提案されている（特許文献２）。
　他の例として、エポキシ基含有アクリレート系重合体と、イオン性光酸発生剤と、を含むアクリルゴム組成物を架橋して得られた電歪型アクチュエータ用アクリルゴムが提案されている（特許文献３）。
特表２００３－５０６８５８号公報 特開２００８－２３９６７０号公報 特開２００８－２４３８９７号公報
　電圧駆動型のアクチュエータ用のエラストマーとしては、アクチュエータの動作時のエラストマーの変形量及び発生力を大きくする観点から、柔軟性が高く、比誘電率が大きく、耐電圧性が高いことが望まれている。また、アクチュエータの使用時の環境を考慮すると、耐オゾン性、耐熱性にも優れることが望まれている。更に、アクチュエータ用エラストマーは膜状で使用されることが多いため、製膜性に優れたものが望まれている。
　しかし、従来技術では、柔軟性、比誘電率及び耐電圧性のいずれもが良好で、かつ耐オゾン性、耐熱性にも優れたエラストマーを得ることは、困難であった。特に、比誘電率と耐電圧性は、二律背反の関係にあり、これらを共に良好にすることは、困難であった。
　本発明は、柔軟性、比誘電率、耐電圧性、耐オゾン性、耐熱性及び製膜性のすべてに優れたエラストマーからなる誘電体を提供することを目的とする。
　本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定のアクリルゴムを含むゴム組成物を硬化させてなるエラストマーによれば、前記の目標を達成しうることを見出した。また、特定のアクリルゴムと特定の不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを特定の質量比で含むゴム組成物を硬化させてなるエラストマーによっても、前記の目的を達成しうることを見出し、本発明を完成した。
　すなわち、本発明は、以下の［１］～［１１］を提供するものである。
［１］　（Ａ）重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋可能な基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴムを含むゴム組成物（以下、「本発明のゴム組成物」ともいう。）からなる誘電体。
［２］　前記ゴム組成物が、更に、（Ｂ）重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを含む、前記［１］に記載の誘電体。
［３］　前記（Ａ）／（Ｂ）の質量比が、５０／５０～９５／５である、前記［２］に記載の誘電体。
［４］　前記［１］～［３］のいずれかに記載の誘電体からなる誘電体フィルム。
［５］　前記誘電体フィルムの膜厚が０．１～２００μｍである、前記［４］に記載の誘電体フィルム。
［６］　（Ａ）重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋可能な基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴム、及び、（Ｅ）導電性フィラー、を含有する導電性ゴム組成物からなり、膜厚０．１～２００μｍである、導電性フィルム。
［７］　前記導電性ゴム組成物が、更に、（Ｂ）重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを含む、前記［６］に記載の導電性フィルム。
［８］　前記（Ａ）／（Ｂ）の質量比が、５０／５０～９５／５である、前記［７］に記載の導電性フィルム。
［９］　前記［４］又は［５］に記載の誘電体フィルムの少なくとも片面に電極層を積層してなる積層体。
［１０］　前記電極層の少なくとも一つの層が、前記［６］～［８］のいずれかに記載の導電性フィルムからなる前記［９］に記載の積層体。
［１１］　前記［９］又は［１０］に記載の積層体を含むアクチュエータ。
　本発明の誘電体は、電圧の印加によって変形可能なエラストマーからなり、柔軟性（低弾性率）、比誘電率（高誘電率）、耐電圧性（高耐電圧性）、耐オゾン性、耐熱性及び製膜性のすべてに優れている。また、本発明の導電性フィルムは、電気を通す変形可能なエラストマーからなり、柔軟性（低弾性率）、導電性（低抵抗率）、耐オゾン性、耐熱性及び製膜性のすべてに優れている。更に、本発明の積層体は、柔軟性（低弾性率）、耐電圧性（高耐電圧性）、耐オゾン性のすべてに優れている。
　これらの誘電体、導電性フィルム及び積層体は、例えば、小型で軽量な電圧駆動型のアクチュエータにおける一対の電極間に介在するフィルム等として用いることができる。アクチュエータとしては、例えば、介護用等のロボットの駆動部に用いられる人工筋肉、携帯電話のカメラ部分、医療用ポンプ等が挙げられる。
本発明の積層体の一例を概念的に示す断面図である。
　本発明のゴム組成物を構成する各成分について説明する。
［成分（Ａ）］
　成分（Ａ）は、重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋可能な基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴムである。
　不飽和ニトリル単量体（不飽和ニトリル化合物）としては、例えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α－エチルアクリロニトリル、メチルα－イソプロピルアクリロニトリル、メチルα－ｎ－ブチルアクリロニトリル等の（メタ）アクリロニトリル類；２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－シアノエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、３－（２－シアノエトキシ）プロピル（メタ）アクリレート、４－（２－シアノエトキシ）ブチル（メタ）アクリレート、２－〔２－（２－シアノエトキシ）エトキシ〕エチル（メタ）アクリレート等のシアノ基含有（メタ）アクリル酸エステル類等を挙げることができる。これらの中でも、アクリロニトリルが好ましい。なお、不飽和ニトリル単量体は、１種単独で用いても良く、２種以上を組み合わせて用いても良い。
　不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率は、５～４０質量％、好ましくは８～３５質量％、より好ましくは１０～３０質量％、特に好ましくは１５～２５質量％である。該値が５質量％未満では、比誘電率が低下するおそれがある。該値が４０質量％を超えると、柔軟性が低下するおそれがある。
　本明細書において、架橋可能な基を有する構造単位を与えるための単量体とは、重合して成分（Ａ）（アクリルゴム）を得た後に、架橋剤（例えば、有機過酸化物、硫黄等）、光重合開始剤（例えば、光ラジカル発生剤等）、光酸発生剤、熱酸発生剤等の硬化開始剤によって本発明のゴム組成物を硬化させることのできる部分を有する単量体をいう。
　架橋可能な基としては、例えば、エチレン性二重結合（例えば、（メタ）アクリロイル基等）、エポキシ基等が挙げられる。
　　架橋可能な基を有する構造単位を与えるための単量体としては、重合後に光ラジカル発生剤によってゴム組成物を硬化させることのできる部分を有する多官能性単量体（２つ以上の重合性基を有する単量体）や、重合後に光酸発生剤によってゴム組成物を硬化させることのできる架橋可能な官能基（例えば、エポキシ基等）を有する単量体等が挙げられる。
　前記多官能性単量体としては、ビニル（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、１，１－ジメチルプロペニル（メタ）アクリレート、３，３－ジメチルブテニル（メタ）アクリレート、イタコン酸ジビニル、マレイン酸ジビニル、ビニル―１，１－ジメチルプロペニルエーテル、ビニル３，３－ジメチルブテニルエーテル、１－アクリロイルオキシ―１－フェニルエテン、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリオキシエチル（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのエチレンオキサイドまたはプロピレンオキサイドの付加体のジオールのジ（メタ）アクリレート、水添ビスフェノールＡのエチレンオキサイドまたはプロピレンオキサイドの付加体のジオールのジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテルに（メタ）アクリレートを付加させたエポキシジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジビニルエーテル、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、１，３－ブタジエンやイソプレン等の共役ジエン化合物、５－エチリデン－２－ノルボルネンや５－ビニル－２－ノルボルネン等のジエン化合物、等が挙げられる。
　前記架橋可能な基を有する構造単位を与えるための単量体の一例であるエポキシ基含有単量体としては、アリルグリシジルエーテル、（メタ）アクリル酸グリシジルエーテル、（メタ）アリルグリシジルエーテル、（メタ）アクリル酸－２－エチルグリシジルエーテル、２－メチルアリルグリシジルエーテル、グリシジル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　架橋可能な基を有する構造単位を与えるための単量体に由来する当該構造単位の含有率は、０．１～１０質量％、好ましくは０．５～８質量％、より好ましくは１～５質量％、特に好ましくは１～３質量％である。該値が０．１質量％未満では、電圧駆動時の繰り返し変形により永久歪が残り、アクチュエータの動作を悪化させるおそれがある。該値が１０質量％を超えると、アクリルゴムの合成過程においてゲル化を起こし、製膜性を悪化させるおそれがある。
　（Ａ）成分であるアクリルゴムは、（メタ）アクリレートに由来する構造単位を含むものである。このような構造単位を与えるための化合物としては、例えばイソボルニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の脂環式構造含有（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート、４－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、アクリロイルモルホリン等が挙げられる。さらに、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシエチル（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ジアセトン（メタ）アクリルアミド、イソブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、ｔ－オクチル（メタ）アクリルアミド、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、７－アミノ－３，７－ジメチルオクチル（メタ）アクリレート、等が挙げられる。
　中でも、炭素数１～１０のアルキル基を有するものがより好ましい。
　炭素数１～１０のアルキル基を有する（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート等が挙げられる。
　（メタ）アクリレートに由来する構造単位の含有率は、好ましくは５０～９４質量％、より好ましくは６０～９０質量％、特に好ましくは７０～９０質量％である。該値が５０質量％未満では、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が過大となり、柔軟性が低下するおそれがある。該値が９４質量％を超えると、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が過小となり、比誘電率が小さくなるおそれがある。
　成分（Ａ）であるアクリルゴムの重量平均分子量は、２００万を超え、２０，０００万以下、好ましくは３００万～１７，０００万、より好ましくは５００万～１０，０００万、特に好ましくは５００万～５，０００万である。該値が２００万以下では、耐電圧性が低下するおそれがある。該値が２０，０００万を超えると、有機溶剤に均一に溶解することができず、製膜性が悪化するおそれがある。
　本明細書中、重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によるポリスチレン換算値である。
　成分（Ａ）の重合方法は、例えば、乳化重合、溶液重合等の公知の技術で行うことができる。中でも、少量の重合開始剤を用いた乳化重合などは、高分子量のアクリルゴムを得るのに適している。各単量体は一括で重合させても良く、分割で添加して重合しても良いが、分割で添加して重合するのがより好ましい。成分（Ａ）であるアクリルゴムを構成するモノマーの組成分布が均一化して柔軟性が改善されるからである。
［成分（Ｂ）］
　成分（Ｂ）は、重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムである。
　成分（Ｂ）は、不飽和ニトリル単量体、共役ジエン単量体、及び必要に応じて用いられる他の単量体を重合して得られるものである。
　不飽和ニトリル単量体としては、上述の成分（Ａ）の製造で用いる不飽和ニトリル単量体と同様のものが挙げられる。
　共役ジエン単量体（共役ジエン化合物）としては、１，３－ブタジエン、イソプレン（２－メチル－１，３－ブタジエン）、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、クロロプレン（２－クロロ－１，３－ブタジエン）等を挙げることができる。これらの中でも、ブタジエン、イソプレンが好ましく、ブタジエンが更に好ましい。なお、共役ジエン単量体は、１種単独で用いても良く、２種以上を組み合わせて用いても良い。
　成分（Ｂ）の製造に際し、不飽和ニトリル単量体及び共役ジエン単量体以外の他の単量体を併用することができる。他の単量体としては、前記の明細書の段落００１２に記載したものと同様のアルキル（メタ）アクリレート類、２，２，２－トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、３，３，３，２，２－ペンタフルオロプロピル（メタ）アクリレート、４，４，４，３，３，２，２－ヘプタフルオロブチル（メタ）アクリレート等のフルオロアルキル（メタ）アクリレート類；２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシプロピル（メタ）アクリレート、２－エトキシプロピル（メタ）アクリレート、３－メトキシプロピル（メタ）アクリレート、３－エトキシプロピル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール、エトキシポリエチレングリコール、メトキシポリプロピレングリコール、エトキシポリプロピレングリコール等のアルコキシポリアルキレングリコール（アルキレングリコール単位数：２～２３程度）の（メタ）アクリレート類；２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシプロピル（メタ）アクリ
レート、３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート等のアリーロキシアルキル（メタ）アクリレート類；フェノキシポリエチレングリコール、フェノキシポリプロピレングリコール等のアリーロキシポリアルキレングリコール（アルキレングリコール単位数：２～２３程度）のモノ（メタ）アクリレート類、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－シアノプロピル（メタ）アクリレート、３－シアノプロピル（メタ）アクリレート等のシアノアルキル（メタ）アクリレート類；エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、３－クロロ－１，２－プロパンジオール、１，２－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール等のアルキレングリコールのモノ－（メタ）アクリレート類またはジ－（メタ）アクリレート類；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のポリアルキレングリコール（アルキレングリコール単位数：通常２～２３）のモノ－（メタ）アクリレート類またはジ－（メタ）アクリレート類、グリセリン、１，２，４－ブタントリオール、ペンタエリスリトール、トリメチロールアルカン（アルカンの炭素数：通常１～３）、テトラメチロールアルカン（アルカンの炭素数：通常１～３）等の３価以上の多価アルコール類のモノ－（メタ）アクリレート類またはオリゴ－（メタ）アクリレート類；上記３価以上の多価アルコールのポリアルキレングリコール付加物（アルキレングリコール単位数：通常２～２３）のモノ－（メタ）アクリレート類またはオリゴ－（メタ）アクリレート類；４－シクロヘキサンジオール、１，４－ベンゼンジオール、１，４－ジ－（２－ヒドロキシエチル）ベンゼン等の環式ポリオールのモノ－（メタ）アクリレート類またはオリゴ－（メタ）アクリレート類、ジメチルアミノメチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノメチル（メタ）アクリレート、２－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、２－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、２－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、２－ジエチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、２－（ジ－ｎ－プロピルアミノ）プロピル（メタ）アクリレート、３－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、３－ジエチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、３－（ジ－ｎ－プロピルアミノ）プロピル（メタ）アクリレート等のジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート類；２－（ジメチルアミノエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－（ジエチルアミノエトキシ）エチル（メタ）アクリレート等の（ジアルキルアミノアルコキシ）アルキル（メタ）アクリレート類等のカルボキシル基のエステル化されたもの、ラクトン変性（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　成分（Ｂ）（不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム）中の不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位と共役ジエン単量体に由来する構造単位と他の単量体に由来する構造単位の質量割合は、次のとおりである。
　不飽和ニトリルに由来する構造単位の割合は、好ましくは１０～５０質量％、より好ましくは１５～４５質量％、特に好ましくは２０～４０質量％である。
　共役ジエン単量体に由来する構造単位の割合は、好ましくは５０～９０質量％、より好ましくは５５～８５質量％、特に好ましくは６０～８０質量％である。
　他の単量体に由来する構造単位の割合は、好ましくは０～２０質量％、より好ましくは０～１０質量％、特に好ましくは０～５質量％である。
　成分（Ｂ）の重合方法は、例えば、乳化重合、溶液重合等の公知の技術で行うことができる。
　成分（Ａ）と成分（Ｂ）を混合する場合、その質量比（（Ａ）／（Ｂ））は、５０／５０～９５／５、好ましくは５３／４７～９３／７、より好ましくは５５／４５～９１／９である。該質量比が５０／５０未満では、耐電圧性が低下するおそれがある。
　成分（Ａ）と成分（Ｂ）を混ぜ合わせる方法としては、成分（Ａ）と成分（Ｂ）のラテックスをブレンドしても良く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）をそれぞれ凝固した後にロールでブレンドしても良く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の個々凝固物を有機溶剤に溶解させることによってブレンドしても良い。
　成分（Ｂ）の重量平均分子量は、１，０００～５０，０００、好ましくは３，０００～４０，０００、より好ましくは３，０００～３０，０００、特に好ましくは３，０００～２５，０００である。該値が１，０００未満では、耐電圧性が低下するおそれがある。該値が５０，０００を超えると、柔軟性が低下するおそれがある。
　成分（Ａ）及び（Ｂ）を含有するゴム組成物を硬化させるための硬化開始剤としては、架橋剤（例えば、有機過酸化物、硫黄等）、光重合開始剤（例えば、光ラジカル発生剤等）、光酸発生剤、熱酸発生剤等が挙げられる。
　有機過酸化物や硫黄等を用いた場合は、ゴム組成物を加熱することにより、架橋を行うことができる。
　有機過酸化物としては、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジ－ｔ－アミルパーオキサイド、ｔ－ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３などのジアルキルパーオキサイド類；２，２－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）オクタン、ｎ－ブチル－４，４－ジ－ｔ－ブチルバレレート、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサンなどのパーオキシケタール類などが挙げられる。
　硫黄としては、粉末硫黄、コロイド硫黄、沈降硫黄、不溶性硫黄、表面処理硫黄、ジペンタメチレンチウラムテトラスルフィド等の硫黄あるいは硫黄化合物などが挙げられる。
　これら有機過酸化物及び硫黄は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、本明細書中、光ラジカル発生剤（又は光酸発生剤）とは、放射線（エネルギー線）の照射によってラジカル（又は酸）を生じさせ、このラジカル（又は酸）によって重合を開始させうるものと定義される。
　光ラジカル発生剤（又は光酸発生剤）を使用する場合の放射線としては、紫外線、可視光線、荷電粒子線、Ｘ線等が挙げられる。中でも、紫外線が好ましく用いられる。
　光ラジカル発生剤としては、アセトフェノン、アセトフェノンベンジルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、キサントン、フルオレノン、べンズアルデヒド、フルオレン、アントラキノン、トリフェニルアミン、カルバゾール、３－メチルアセトフェノン、４－クロロベンゾフェノン、４，４'－ジメトキシベンゾフェノン、４，４'－ジアミノベンゾフェノン、ミヒラーケトン、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンジルジメチルケタール、１－（４－イソプロピルフェニル）－２－ヒドロキシ－２－メチルプロパン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、チオキサントン、ジエチルチオキサントン、２－イソプロピルチオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルホリノ－プロパン－１－オン、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチルペンチルフォスフィンオキシド等が挙げられる。またこれらの光ラジカル発生剤は単独でまたは２種以上を混合して使用することができる。
　光酸発生剤としては、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジヒドロキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリエチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｉ－プロピルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２
，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，６－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、３，５－ジ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、２，４，６－トリ－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－フルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ジフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，６－ジフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタフルオロベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム４－トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，４，６－トリス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート、４－ｔ－ブトキシカルボニルメトキシ－２，６－ジメチルフェニルジフェニルスルホニウム２，３，４，５，６－ペンタキス（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホネート等を挙げることができる。またこれらの光酸発生剤は単独でまたは２種以上を混合して使用することができる。
　熱酸発生剤としては、たとえばベンジルメチルフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ベンジルメチルフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンジルメチルフェニルスルホニウムテトラフルオロボレート、ベンジルメチルフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ベンジル（4-ヒドロキシフェニル）メチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ベンジル（4-ヒドロキシフェニル）メチルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンジル（4-ヒドロキシフェニル）メチルスルホニウムテトラフルオロボレート、ベンジル（4-ヒドロキシフェニル）メチルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロアンチモネート、ベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンゼンジアゾニウムテトラフルオロボレート、ベンゼンジアゾニウムトリフルオロメタンスルホネート、ナフタレンジアゾニウムヘキサフルオロアンチモネート、ナフタレンジアゾニウムトリフルオロメタンスルホネートなどが挙げられる。これらの熱酸発生剤は１種単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる
　有機過酸化物や硫黄は、一般的な市販品を用いることができる。
　光ラジカル発生剤の市販品としては、Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４、３６９、６５１、５００、８１９、９０７、７８４、２９５９、ＣＧＩ１７００、ＣＧＩ１７５０、ＣＧＩ１１８５０、ＣＧ２４－６１、Ｄａｒｏｃｕｒｌ１１６、１１７３（以上、チバ・ジャパン社製）、ＬｕｃｉｒｉｎＬＲ８７２８（ＢＡＳＦ社製）、ユベクリルＰ３６（ＵＣＢ社製）等が挙げられる。
　光酸発生剤の市販品としては、ＣＤ－１０１２（商品名：ＳＡＲＴＯＭＥＲ社製）、ＰＣＩ－０１９、ＰＣＩ－０２１（商品名：日本化薬社製）、オプトマーＳＰ－１５０、オプトマーＳＰ－１７０（商品名：ＡＤＥＫＡ社製）、ＵＶＩ－６９９０（商品名：ダウケミカル社製）、ＣＰＩ－１００Ｐ、ＣＰＩ－１００Ａ（商品名：サンアプロ社製）、ＴＥＰＢＩ－Ｓ（商品名：日本触媒社製）等が挙げられる。
　硬化開始剤の添加量は、（Ａ）成分（アクリルゴム）と（Ｂ）成分（不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム）の合計量１００質量部に対して、好ましくは０．１～１０質量部、より好ましくは０．５～８質量部、特に好ましくは１～６質量部である。
　本発明では、有機溶媒に溶解させてなるゴム組成物を用いることによって、キャスト法によるフィルム作製を行うことができる。
　成分（Ａ）と成分（Ｂ）を有機溶剤に溶解させる方法としては、個々凝固物を有機溶剤に溶解させても良く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）のラテックスをブレンドして凝固したものを有機溶剤に溶解させても良く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の個々凝固物をロールブレンドしたものを有機溶剤に溶解させも良い。
　有機溶媒としては、メタノール、エタノール、プロパノールおよびブタノール等のアルコール類、ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、エチレングリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンおよびシクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸アミルおよびγ－ブチロラクトン等のエステル類、ベンゼン、トルエンおよびキシレン等の芳香族炭化水素類、ペンタン、シクロペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、シクロヘプタン、オクタン、シクロオクタン等の脂肪族炭化水素類、の１種単独あるいは２種以上の組み合わせが挙げられる。これらの有機溶剤を組み合わせることで、溶液の粘度を調節する事ができる。また、これらの有機溶媒の中で、より好ましくは、ケトン類を挙げることができる。
　有機溶媒の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、好ましくは１００～３，０００質量部、より好ましくは５００～２，０００質量部、特に好ましくは７００～１，５００質量部である。該配合量が１００質量部未満では、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）が有機溶剤へ均一に溶解せず、製膜性が悪化するおそれがある。該配合量が３，０００質量部を超えると、成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び有機溶剤を含む溶液の粘度が低下し、製膜性が悪化するおそれがある。成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び有機溶剤を含む溶液の粘度は、特に制限されず、溶液キャスト法の塗工方式（コンマコーター、リップコーター、ドクターブレードコーター、バーコーター、ロールコーターなど）や製膜形状などにより、最適な粘度を決定すればよい。例えば、バーコーターによって、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量１００質量部に対して有機溶剤を１００～３，０００質量部含む溶液を用いて、膜厚５０μｍのフィルムを作製する場合の溶液の粘度は、好ましくは１０～１００，０００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは５０～５０，０００ｍＰａ・ｓ、さらに好ましくは１００～２０，０００ｍＰａ・ｓ、特に好ましくは２００～１０，０００ｍＰａ・ｓである。
［他の成分］
　本発明のゴム組成物は、成分（Ａ）（アクリルゴム）及び成分（Ｂ）（不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム）以外に、その他の共重合体ゴム、添加剤などを含有することもできる。
　その他の共重合体ゴムとしては、例えば、クロロプレンゴム、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン・ブタジエン共重合体ゴム、ブタジエン・イソプレン共重合体ゴム、ブタジエン・スチレン・イソプレン共重合体ゴム、エチレン・プロピレン（・ジエン）共重合体ゴム、エピクロルヒドリンゴム、フッ素ゴム、クロロスルホン化ポリエチレン、シリコンゴムなどを挙げることができる。
　添加剤としては、例えば、老化防止剤や共架橋剤、無機フィラー、有機フィラー（充填剤）等を挙げることができる。
　老化防止剤としては、２,６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール、２,６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－エチルフェノール、２,４,６－トリ－ｔ－ブチルフェノール、ブチルヒドロキシアニソール、１－ヒドロキシ－３－メチル－４－イソプロピルベンゼン、モノ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、モノ－ｔ－ブチル－ｍ－クレゾール、２,４－ジメチル－６－ｔ－ブチルフェノール、トリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１,６－ヘキサンジオール－ビス［３－（３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル)プロピオネート］、２,４－ビス－（ｎ－オクチルチオ）－６－（４－ヒドロキシ－３,５－ジ－ｔ－ブチルアニリノ）－１,３,５－トリアジン、２,２－チオ－ジエチレンビス［３－（３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ペンタエリスリチル・テトラキス［３－（３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２,２'－メチレン－ビス－（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、２,２'メチレン－ビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、２,２'－メチレン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ノニルフェノール）、２,２'－イソブチリデン－ビス－（４,６－ジメチルフェノール）、４,４'－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４,４'－メチレン－ビス－（２,６－ジ－ｔ－ブチルフェノール）、２,２－チオ－ビス－（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４,４'－チオ－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４,４'－チオ－ビス－（２－メチル－６－ブチルフェノール）、４,４'－チオ－ビス－（６－ｔ－ブチル－３－メチルフェノール）、ビス（３－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルベンゼン）スルフィド、２,２－チオ［ジエチル－ビス－３－（３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェノール）プロピオネート］、ビス［３,３－ビス（４'－ヒドロキシ－３'－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアシッド］グリコールエステル、ビス［２－（２－ヒドロキシ－５－メチル－３－ｔ－ブチルベンゼン）－４－メチル－６－ｔ－ブチルフェニル］テレフタレート、１,３,５－トリス（３',５'－ジ－ｔ－ブチル－４'－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、Ｎ,Ｎ'－ヘキサメチレン－ビス（３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ヒドロキシアミド）、Ｎ－オクタデシル－３－（４'－ヒドロキシ－３',５'－ジ－ｔ－ブチルフェノール）プロピオネート、テトラキス［メチレン－（３',５'－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１,１'－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、モノ（α－メチルベンゼン）フェノール、ジ（α－メチルベンジル）フェノール、トリ（α－メチルベンジル）フェノール、ビス（２'－ヒドロキシ－３'－ｔ－ブチル－５'－メチルベンジル）４－メチル－フェノール、２,５－ジ－ｔ－アミルハイドロキノン、２,６－ジ－ブチル－α－ジメチルアミノ－ｐ－クレゾール、２,５－ジ－ｔ－ブチルハイドロキノン、３,５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジルリン酸のジエチルエステル、ビス（２,２,６,６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、テトラキス（１,２,２,６,６－ペンタメチル－４－ピペリジル）１,２,３,４－ブタンテトラカルボキシラート、テトラキス（２,２,６,６－テトラメチル－４－ピペリジル）１,２,３,４－ブタンテトラカルボキシラ－ト、１,２,２,６,６－ペンタメチル－４－ピペリジル／トリデシル１,２,３,４ブタンテトラカルボキシラート、１,２,３,４－ブタンテトラカルボン酸と１,２,２,６,６－ペンタメチル－４－ピペリジノールとβ,β,β',β'－テトラメチル－３,９－（２,４,８,１０－テトラオキサスピロ〔５.５〕ウンデカン）ジエタノールとの縮合物、コハク酸ジメチル・１－（２－ヒドロキシエチル）－４－ヒドロキシ－２,２,６,６－テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［〔６－（１,１,３,３－テトラメチルブチル）アミノ－１,３,５－トリアジン－２,４－ジイル〕〔（２,２,６,６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２,２,６,６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ〕］、ジラウリルチオプロピオネート等を挙げることができる。これらの老化防止剤は、単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
　共架橋剤としては、単官能架橋剤や多官能架橋剤等を使用することができる。共架橋剤の有する官能基の数は特に限定されるものではないが、好ましくは１～６、より好ましくは２～５、特に好ましくは２～４である。共架橋剤は単量体であってもよいし、官能基間が高分子となっているものでもよい。このような共架橋剤は、単独でまたは２種類以上を混合して使用することができる。
　上記単官能共架橋剤としては、例えば、段落０００９に記した不飽和ニトリル単量体や、段落００１２に記した単量体が挙げられる。
　また上記多官能架橋剤としては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチルプロパンテトラ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリオキシエチル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールエトキシテトラ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジイルジメタノールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、グリセリンプロポキシトリ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルの両末端（メタ）アクリル酸付加、ポリエステルジ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド又はプロピレンオキサイドの付加体であるジオールのジ（メタ）アクリレート、水添ビスフェノールＡのエチレンオキサイド又はプロピレンオキサイドの付加体であるジオールのジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテルに（メタ）アクリレートを付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、及びシクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　本発明のゴム組成物を硬化させる方法について説明する。
　有機過酸化物または硫黄による硬化（架橋）は、例えば、有機化酸化物または硫黄を含む各成分を混合してなるゴム組成物を、平坦な上面を有する基材上に１０～３，０００μｍの厚さに塗布した後、加熱または減圧して有機溶媒を蒸発させ、次いで、真空乾燥機やプレスにて、１００～２００℃で５～６０分間加熱することにより行われる。加熱条件は、より好ましくは、１３０～１７０℃で１０～４０分間である。特に有機過酸化物による架橋では、酸素による架橋反応の阻害を防ぐために、真空下または窒素雰囲気下での加熱が好ましい。
　光ラジカル発生剤または光酸発生剤による硬化は、例えば、光ラジカル発生剤または光酸発生剤を含む各成分を混合してなるゴム組成物を平坦な上面を有する基材上に塗布した後、加熱または減圧して有機溶媒を蒸発させ、次いで、１０～３００ｍＷ／ｃｍ2の照度で紫外線を１～１２０秒間照射することによって行われる。紫外線照射の条件は、より好ましくは３０～２００ｍＷ／ｃｍ2の照度で１～９０秒間、更に好ましくは３０～２００ｍW／ｃｍ2の照度で１～６０秒間である。積算光量としては、好ましくは１０～１０，０００ｍJ／ｃｍ2、より好ましくは１００～５，０００ｍJ／ｃｍ2、より好ましくは２００～３，０００ｍJ／ｃｍ2、更に好ましくは３００～２，０００ｍJ／ｃｍ2である。
　熱酸発生剤による硬化は、前記方法にて基材上にゴム組成物を塗布した後、熱酸発生剤の種類に応じた適当な温度（通常、１００～３００℃）で加熱することによって行われる。
　本発明のゴム組成物を硬化させて得られる硬化体の物性は、以下のとおりである。
　比誘電率（測定周波数：１０Ｈｚ、測定雰囲気：２３℃かつ５０％ＲＨ）は、好ましくは９．０以上、より好ましくは１０．０以上、より好ましくは１１．０以上、特に好ましくは１２．０以上である。比誘電率（測定周波数：１００Ｈｚ、測定雰囲気：２３℃かつ５０％ＲＨ）は、好ましくは４．０以上、より好ましくは５．０以上、特に好ましくは６．０以上である。比誘電率（測定周波数：１０００Ｈｚ、測定雰囲気：２３℃かつ５０％ＲＨ）は、好ましくは３．０以上、より好ましくは４．０以上、特に好ましくは５．０以上である。比誘電率が前述した値未満では、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　１００％伸張時の応力は、好ましくは３．００ＭＰａ以下、より好ましくは２．００ＭＰａ以下、より好ましくは１．００ＭＰａ以下、特に好ましくは０．５０ＭＰａ以下である。１００％伸張時の応力が前述した値以上では、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　膜厚１００μｍ換算での初期耐電圧は、好ましくは３．０ｋＶ以上、より好ましくは３．５ｋＶ以上、特に好ましくは４．０ｋＶ以上である。初期耐電圧が前述した値未満では、アクチュエータに印加する事ができる電圧上限値が小さくなり、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　本発明のゴム組成物は、例えば、硬化させて、フィルム（誘電体フィルム、導電性フィルム）の形態でアクチュエータの用途に用いることができる。
　誘電体フィルムの厚さは、好ましくは０．１～２００μｍ、より好ましくは０．１～１００μm、より好ましくは１～５０μｍ、特に好ましくは１～１０μｍである。
　この用途において、本発明の積層体１は、図１に示すように、前記のゴム組成物を硬化させてなる硬化体（誘電体エラストマー）からなる誘電体フィルム２と、誘電体フィルム２の両面に積層させた電極層３，４とからなる、電圧の印加によって変形可能な積層体として作製することができる。図１中の（ａ）は、電圧を印加していない状態を示し、（ｂ）は、電圧を印加した状態を示す。電極層３，４は、誘電体フィルム２の伸縮に応じて伸縮可能であることが望ましい。
　電極層３，４としては、例えば、導電材にバインダーとしてオイルやエラストマー、有機溶剤等を混合したペーストを塗布してなるものや、同ペーストからキャスト法にて製膜したフィルム等が挙げられる。
　これらのペースト中に導電材（導電性フィラー）を均一に分散させるには、公知の方法を用いる事ができる。例えば、前述したバインダー用エラストマーと導電材及び有機溶剤に、必要に応じて分散剤を添加して、分散機（ボールミル、ビーズミル、サンドミル、ロールミル、超音波分散機、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー等）を用いて混合する事で、導電材を粉砕・微分散化させる方法が挙げられる。また、これらの方法により作製したペーストを平坦な上面を有する基材上に塗布した後、加熱または減圧して有機溶媒を蒸発させる事で、フィルム状の電極層３，４を作製する事ができる。導電材がペースト中に均一分散していないと、同ペーストから作製した電極層中の導電材の分散性も悪化し、電極層の抵抗率にバラツキが生じ、アクチュエータの変形量及び発生力を悪化させるおそれがある。
　これらの電極層は硬化開始剤で硬化させても良い。硬化させる場合はバインダー成分と導電材、有機溶剤等からなるペーストに明細書の段落００１７、００１８に記載の硬化開始剤を添加する。このようにして作製したペーストを平坦な基材上に塗布した後、加熱または減圧して有機溶媒を蒸発させた後、明細書の段落００２０に記載した方法で硬化を行う。
　前記バインダー用エラストマーとしては、例えば、成分（Ａ）（アクリルゴム）及び必要に応じて配合される成分（Ｂ）（不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム）や、明細書の段落００１９に記載の共重合体ゴム等を、１種単独で用いてもよく、２種以上を組合せて用いてもよい。
　バインダー成分の配合量は、バインダー成分と導電材の合計１００質量部に対して、好ましくは７０～９５質量部、より好ましくは７５～９５質量部、より好ましくは８０～９５質量部、特に好ましくは８０～９０質量部である。バインダー成分の量が前述した値を超えると、電極層の電気抵抗が大きくなり、アクチュエータの発生力及び変形量が悪化するおそれがある。バインダー成分の量が前述した値未満であると、電極層の柔軟性が低下し、アクチュエータの変形量が小さくなり悪化するおそれがある。
　バインダー成分として、アクリルゴム（Ａ）を単独、または他のバインダー成分と組み合わせて用いる場合、アクリルゴム（Ａ）の不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率は、明細書の段落０００９に記載の範囲内であることが好ましい。不飽和ニトリル単量体の量が前述した値を超えると、電極層の柔軟性が低下し、アクチュエータの作動性を悪化させる恐れがある。不飽和ニトリル単量体の量が前述した値未満であると、ペースト中の導電材の分散性が悪化し、電極層の抵抗率にバラツキが生じ、アクチュエータの変形量及び発生力を悪化させる恐れがある。
　導電材（導電性フィラー）の具体例としては、カーボン系材料、金属系材料、セラミック系材料、表面を導電性材料でコーティングした複合材料等を挙げることができる。カーボン系材料の例としては、ケッチェンブラック等のファーネスブラック；アセチレンブラック、チャンネルブラック、ガスブラック等のカーボンブラック；ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維等のカーボンファイバー；球状黒鉛、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛等のグラファイト；フラーレン、カーボンマイクロコイル、カーボンナノチューブ；膨張黒鉛等を挙げることができる。金属系材料の例としては、銀粉、金粉、銅粉、鉄粉、ステンレス粉、ニッケル粉、アルミニウム粉、白金粉等の金属粉末；酸化亜鉛、酸化アンチモン、酸化インジウム等の金属酸化物粉；銅繊維、ステンレス繊維、アルミ繊維、ニッケル繊維等の金属繊維を挙げることができる。セラミック系材料の例としては、アルミナ－チタンカーバイド系セラミック、ジルコニア系セラミック、炭化珪素系セラミック等の導電性セラミックを挙げることができる。表面を導電性材料でコーティングした複合材料の例としては、上記カーボン系材料、金属系材料、又はセラミック系材料でコーティングしたガラス、シリカ、ポリマー粒子等を挙げることができる。これらの中でもケッチェンブラック、銀粉が好ましい。導電材の配合量は、バインダー成分と導電材の合計１００部に対して、好ましくは５～３０部、より好ましくは５～２５部、より好ましくは５～２０部、特に好ましくは１０～２０部である。導電材の量が前述した値を超えると、電極層の柔軟性が低下し、アクチュエータの変形量が小さくなり悪化するおそれがある。導電材の量が前述した値未満であると、電極層の電気抵抗が大きくなり、アクチュエータの発生力及び変形量を悪化するおそれがある。
　有機溶剤としては、明細書の段落００１９に記載の物等を使用することができる。
　図１に示す積層体を得る方法としては、個々に作製したフィルム２及び電極層３，４を貼り合せて作製しても良く、あらかじめ作製したフィルム２上に電極用ペーストをキャストして作製しても良く、あらかじめ作製した電極層上にフィルム２用ゴム組成物溶液をキャストして作製しても良い。
　電極層の体積抵抗率は、好ましくは１０．０Ω・ｃｍ以下、より好ましくは５．０Ω・ｃｍ以下、特に好ましくは３．０Ω・ｃｍ以下である。体積抵抗率が前述した値を超えると、電極層の電気抵抗が大きくなり、アクチュエータの発生力及び変形量が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　電極層の１００％伸張時の応力は、好ましくは３．００ＭＰａ以下、より好ましくは２．００ＭＰａ以下、より好ましくは１．００ＭＰａ以下、特に好ましくは０．５０ＭＰａ以下である。１００％伸張時の応力が前述した値を超えると、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　電極層の厚さは、好ましくは０．１～２００μｍ、より好ましくは０．１～１００μｍ、より好ましくは１～５０μｍ、特に好ましくは１～１０μｍである。
　図１中、電極３，４における電圧の印加を大きくすると、電極３，４間の静電気力が大きくなる。このため、電極３，４間に挟まれたフィルム２は、膜厚方向で圧縮され、膜厚が小さくなる。膜厚が小さくなると、その分、フィルム２は、電極３，４面に平行な方向に伸長する。
　逆に、電極３，４における電圧の印加を小さくすると、電極３，４間の静電気力が小さくなる。このため、電極３，４間に挟まれたフィルム２は、膜厚方向での圧縮力が小さくなり、膜厚が大きくなる。膜厚が大きくなると、その分、フィルム２は、電極３，４面に平行な方向に収縮する。
　このように、積層体１は、フィルム２を伸長または収縮させることによって、電気エネルギーを機械エネルギー（駆動力）に変換する。積層体１は、トランスデューサ（電気エネルギーから機械エネルギーへの変換手段）として、各種のアクチュエータの構成部分となりうる。
　誘電体エラストマーと一組の電極層からなる積層体の１００％伸張時の応力は、好ましくは３．００ＭＰａ以下、より好ましくは２．００ＭＰａ以下、より好ましくは１．００ＭＰａ以下、特に好ましくは０．５０ＭＰａ以下である。１００％伸張時の応力が前述した値を超えると、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　誘電体エラストマーと一組の電極層からなる積層体の膜厚１００μｍ換算での初期耐電圧は、好ましくは３．０ｋＶ以上、より好ましくは３．５ｋＶ以上、特に好ましくは４．０ｋＶ以上である。初期耐電圧が前述した値未満では、アクチュエータに印加することができる電圧上限値が小さくなり、アクチュエータの変形量及び発生力が小さくなり、アクチュエータの性能が悪化する。
　以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　なお、実施例中において、部および％は、特に断らない限り質量基準である。
　また、実施例中の各種の測定は、下記の方法に拠った。
[重量平均分子量]
　重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンの測定結果から作成した検量線を用いて、ポリスチレン換算値を測定した。また、重量平均分子量が７００万を超える領域では、作成した検量線を外挿して、ポリスチレン換算値を測定した。測定装置として「ＨＬＣ－８１２０（商品名）」（東ソー社製）、カラムとして「ＧＭＨＨＲ－Ｈカラム（商品名）」（東ソー社製）、検出器として示差屈折率計を用い、温度４０℃、溶媒をテトラヒドロフラン、流速を０．４ｍｌ／分として測定した。
　なお、測定に用いた試料は、凝固後のポリマー２５ｍｇをテトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解させた後、フィルターろ過（MILLIPORE社製、Millex-FA　孔径1.0μｍ）を行って調製したものを用いた。
［不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の総量］
　不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の総量（質量％）は、元素分析により測定した窒素含有量から算出した。
[比誘電率]
　まず、キャスト法によって、本発明の未硬化ゴム組成物を硬化させてなる硬化体からなるフィルムを得た。次に、測定雰囲気が２３℃かつ５０％ＲＨである環境下、このフィルムの両面に電極を配置して、交流電圧が１Ｖにおいて、交流周波数１０Ｈｚ，１００Ｈｚ、１，０００Ｈｚでの比誘電率の測定をした。測定装置として「ＬＣＲハイテスタ３５３２－５０」（ＨＩＯＫＩ社製）を使用した。値が大きいものほど、比誘電率に優れている。
[耐電圧性]
　上記の比誘電率の測定の対象物と同様の作製方法によって得られたフィルムを用いて、測定雰囲気が２３℃かつ５０％ＲＨである環境下、両面に電極を配置して、印加する直流電圧を０Ｖから０．１Ｖ／秒で増加させた。印加電圧の増加により、最初に０．０１ｍＡの電流が流れた時の電圧を初期耐電圧性として評価した。測定装置として「ＴＯＳ５０５１」（菊水電子工業製）を使用した。０．０１ｍＡの電流が流れ始めるまでの電圧が高いものほど、耐電圧性に優れている。
[柔軟性]
　上記の比誘電率の測定の対象物と同様の作製方法によって得られたフィルムを用いて、ＪＩＳ　Ｋ６２５１に準拠して引張試験を行った。サンプルとしてダンベル状２号形を用いて、１００％伸張時の引張応力（ＭＰａ）を測定した。測定装置として「ＵＣＴ－２．５Ｔ」（オリエンテック社製）を使用した。１００％伸張時の引張応力が小さいものほど、柔軟性に優れている。
[耐オゾン性]
　上記の比誘電率の測定の対象物と同様の作製方法によって得られたサンプルを用いて、ＪＩＳ　Ｋ　６２５９に準拠して耐オゾン試験を行った。サンプルの伸張１０％、オゾン濃度５０ｐｐｈｍ、４０℃にて劣化試験を行い、７２時間後に生じたフィルムのき裂を評価した。劣化状態は「Ａ－１：１０倍の拡大鏡で少数のき裂が確認できる」等、上記ＪＩＳ規格による記録を行った。試験機としては「ＯＭＳ－ＨＶＣＲ」（スガ試験機社製）を使用した。劣化試験後にき裂の入らないものほど、耐オゾン性に優れている。
[耐熱性]
　上記の比誘電率の測定の対象物と同様の作製方法によって得られたフィルムを用いて、サンプルへ張力をかけて１０％伸張させ、空気中１２０℃の環境下、７２時間の劣化試験を行った。その後、フィルムへの張力を除き、室温にて３０分間放置した。その後、フィルムの残留歪を測定し、残留歪が５％以下のものを耐熱性が良好（下記の表中の評価：「良」）とし、５％以上のものを耐熱性が悪い（下記の表中の評価：「不良」）とする。試験機としては「ＳＴＤ－４５Ｐ」（東洋精機社製）を使用した。
[製膜性]
　キャスト法によりフィルムを作製する際に、公差１０％以内の厚みで作製できるものを製膜性が良好（下記の表中の評価：「良」）とし、公差１０％以上となるものを製膜性が悪い（下記の表中の評価：「不良」）とした。
[導電性]
　まず、明細書の段落００２２に記載の方法によって電極用フィルムを得た。次に、２３℃かつ５０％RHの環境下、このフィルムを用いて、ＪＩＳ　Ｋ７１９４に準拠して体積抵抗率を測定した。測定装置として「ロレスタGP（MCP-T600）」（ 三菱化学社製）を使用して、四探針法により測定した。体積抵抗率の値が小さいものほど、導電性に優れている。
[アクリルゴムの製造方法]
（合成例１）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレ－ト８９部、アクリロニトリル１０部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ、Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１））を得た。
　得られた共重合体（１）は、重量平均分子量が３８４万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位；本明細書中、「ＡＮ量」ともいう。）の含有割合が１０質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例２）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート８４部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（２）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（２））を得た。
　得られた共重合体（２）は、重量平均分子量が６６３万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例３）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート２８部、アクリロニトリル５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート０．３３部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えて３０分間反応を行った。その後、エチルアクリレート５６部、アクリロニトリル１０部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート０．６７部の混合物からなる単量体成分を、２時間掛けて添加し、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（３）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（３）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（３））を得た。
　得られた共重合体（３）は、重量平均分子量が３５０万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例４）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート４２部、アクリロニトリル４部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート０．５部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その２時間後にエチルアクリレート４２部、アクリロニトリル１１部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート０．５部からなる単量体成分を加えて、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（４）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（４）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（４））を得た。
　得られた共重合体（４）は、重量平均分子量が５９４万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例５）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート８４部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９６％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（５）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（５）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（５））を得た。
　得られた共重合体（５）は、重量平均分子量が２３３４万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例６）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート７９部、アクリロニトリル２０部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（６）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（６）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（６））を得た。
　得られた共重合体（６）は、重量平均分子量が４２１５万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が２０質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例７）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、２－エチルヘキシルアクリレート６４部、アクリロニトリル３５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（７）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（７）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（７））を得た。
　得られた共重合体（７）は、重量平均分子量が１１，７２２万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が３５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例８）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート８１部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート４部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．５３部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチル
ヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（８）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（８）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（８））を得た。
　得られた共重合体（８）は、重量平均分子量が１５，５０９万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、４質量％である。
（合成例９）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート７７部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート８部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．５３部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（８）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（８）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（９））を得た。
　得られた共重合体（９）は、重量平均分子量が１６，０８６万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、８質量％である。
（合成例１０）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、メチルアクリレート４２部、ブチルアクリレート４２部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１０）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１０）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１０））を得た。
　得られた共重合体（１０）は、重量平均分子量が４４０万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１１）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、２－メトキシエチルエチルアクリレート２０部、ブチルアクリレート６４部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチル
ヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１１）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１１）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１１））を得た。
　得られた共重合体（１１）は、重量平均分子量が３６７万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１２）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブチルアクリレ－ト８４部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ、Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１２）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１２）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１２））を得た。
　得られた共重合体（１２）は、重量平均分子量が６４５万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１３）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート４２部、ブチルアクリレ－ト４２部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．１８部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ、Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１３）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１３）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１３））を得た。
　得られた共重合体（１３）は、重量平均分子量が５１４万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１４）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート８４部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．３５部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチル
ヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（９）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１４）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１４））を得た。
　得られた共重合体（１４）は、重量平均分子量が７４万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１５）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート９６部、アクリロニトリル３部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．０５部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１５）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１５）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１５））を得た。
　得られた共重合体（１５）は、重量平均分子量が４４０万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が３質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１６）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート９６部、アクリロニトリル３部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．２０部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１６）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１６）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１６））を得た。
　得られた共重合体（１６）は、重量平均分子量が１１５万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が３質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１７）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート９６部、アクリロニトリル３部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．３０部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１７）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１７）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１７））を得た。
　得られた共重合体（１７）は、重量平均分子量が５２万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が３％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
（合成例１８）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）７部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート９４部、アクリロニトリル３部、アリルグリシジルエーテル３部からなる単量体成分と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１８）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１８）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１８））を得た。
　得られた共重合体（１８）は、重量平均分子量が９１万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が３％であった。アリルグリシジルエーテルに由来する構造単位の含有割合は、３質量％である。
（合成例１９）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート５１部、アクリロニトリル４５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート４部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．５３部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（１９）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（１９）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させてゴム状の共重合体（共重合体（１９））を得た。
　得られた共重合体（１９）は、重量平均分子量が２４，５５１万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が４５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、４質量％である。
（合成例２０）
　まず、乳化剤としてアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）６部を水２５０部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、エチルアクリレート７０部、アクリロニトリル１５部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート１５部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．５３部と、レドックス触媒とを反応器に仕込み、１５℃に温度調節した後、重合開始剤としてパラメンタンハイドロパーオキサイド０．０２部を加えた。その後、重合転化率９５％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ’－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２０）を得た。
　その後、凝固剤を０．５％溶解させた５０℃の水の中へ、老化防止剤（川口化学工業社製、商品名：アンテージSP）１部と重合体ラテックス（２）を加えて塩析を行った。その後、析出物を水洗、脱水し、９０℃に設定した送風乾燥機で乾燥させて、ゴム状の共重合体（共重合体（２０））を得た。
　得られた共重合体（２）は、重量平均分子量が３５，２２３万であり、アクリロニトリルに由来する構造単位（不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位）の含有割合が１５質量％であった。ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレートに由来する構造単位の含有割合は、１質量％である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
［不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムの製造方法］
（合成例２１）
　まず、乳化剤としてポリオキシエチレンイソデシルエーテル（第一工業製薬社製、商品名：ＳＤ－１１０）１０部、及びアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）１部を水２００部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブタジエン５５部及びアクリロニトリル４５部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン１３．７部と、レドックス触媒とをオートクレーブに仕込み、１０℃に温度調節した後、重合開始剤としてクメンハイドロパーオキサイド０．０１部を加えた。その後、重合転化率９０％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２１）を得た。
　その後、この重合体ラテックス（２１）中にスチームを吹き込み、減圧下、液温５０℃以下で未反応の単量体成分を除去した後、室温になるまで放冷した。次に、重合体ラテックス（２１）を７０℃へ昇温し、凝固剤３部を加えて塩析を行った。その後、脱水し、真空減圧下で１００℃に設定した乾燥機を用いて乾燥させて不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（１）を得た。
　得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（１）は、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有率が４５％であり、ブタジエンに由来する構造単位の含有率が５５％であり、重量平均分子量が７，８０３であった。以下、得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを、「低分子量ＮＢＲ（１）」と称する。
（合成例２２）
　まず、乳化剤としてポリオキシエチレンイソデシルエーテル（第一工業製薬社製、商品名：ＳＤ－１１０）１０部、及びアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）１部を水２００部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブタジエン６８部及びアクリロニトリル３２部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン１３．７部と、レドックス触媒とをオートクレーブに仕込み、１０℃に温度調節した後、重合開始剤としてクメンハイドロパーオキサイド０．０１部を加えた。その後、重合転化率９０％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２２）を得た。
　その後、この重合体ラテックス（２２）中にスチームを吹き込み、減圧下、液温５０℃以下で未反応の単量体成分を除去した後、室温になるまで放冷した。次に、重合体ラテックス（２１）を７０℃へ昇温し、凝固剤３部を加えて塩析を行った。その後、脱水し、真空減圧下で１００℃に設定した乾燥機を用いて乾燥させて、不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（２）を得た。
　得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（２）は、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有率が３２％であり、ブタジエンに由来する構造単位の含有率が６８％であり、重量平均分子量が８，０１４であった。以下、得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを、「低分子量ＮＢＲ（２）」と称する。
（合成例２３）
　まず、乳化剤としてポリオキシエチレンイソデシルエーテル（第一工業製薬社製、商品名：ＳＤ－１１０）１０部、及びアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）１部を水２００部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブタジエン８５部及びアクリロニトリル１５部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン１３．７部と、レドックス触媒とをオートクレーブに仕込み、１０℃に温度調節した後、重合開始剤としてクメンハイドロパーオキサイド０．０１部を加えた。その後、重合転化率９０％まで乳化重合を行った。次
に、反応停止剤としてＮ，Ｎ－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２３）を得た。
　その後、この重合体ラテックス（２３）中にスチームを吹き込み、減圧下、液温５０℃以下で未反応の単量体成分を除去した後、室温になるまで放冷した。次に、重合体ラテックス（２３）を７０℃へ昇温し、凝固剤３部を加えて塩析を行った。その後、脱水し、真空減圧下で１００℃に設定した乾燥機を用いて乾燥させて、不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（３）を得た。
　得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（３）は、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有率が１５％であり、ブタジエンに由来する構造単位の含有率が８５％であり、重量平均分子量が８，５３６であった。以下、得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを、「低分子量ＮＢＲ（３）」と称する。
（合成例２４）
　まず、乳化剤としてポリオキシエチレンイソデシルエーテル（第一工業製薬社製、商品名：ＳＤ－１１０）１０部、及びアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）１部を水２００部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブタジエン６８部及びアクリロニトリル３２部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン１２．０部と、レドックス触媒とをオートクレーブに仕込み、１０℃に温度調節した後、重合開始剤としてクメンハイドロパーオキサイド０．０１部を加えた。その後、重合転化率９０％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２４）を得た。
　その後、この重合体ラテックス（２４）中にスチームを吹き込み、減圧下、液温５０℃以下で未反応の単量体成分を除去した後、室温になるまで放冷した。次に、重合体ラテックス（２４）を７０℃へ昇温し、凝固剤３部を加えて塩析を行った。その後、脱水し、真空減圧下で１００℃に設定した乾燥機を用いて乾燥させて、不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（４）を得た。
　得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（４）は、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有率が３２％であり、ブタジエンに由来する構造単位の含有率が６８％であり、重量平均分子量が２０，１２４であった。以下、得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを、「低分子量ＮＢＲ（４）」と称する。
（合成例２５）
　まず、乳化剤としてポリオキシエチレンイソデシルエーテル（第一工業製薬社製、商品名：ＳＤ－１１０）１０部、及びアルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム（花王社製、商品名：ペレックスＳＳ－Ｌ）１部を水２００部に溶解した水溶液を得た。次に、得られた水溶液と、ブタジエン６８部及びアクリロニトリル３２部からなる単量体成分と、分子量調節剤としてｔ－ドデシルメルカプタン１５．０部と、レドックス触媒とをオートクレーブに仕込み、１０℃に温度調節した後、重合開始剤としてクメンハイドロパーオキサイド０．０１部を加えた。その後、重合転化率９０％まで乳化重合を行った。次に、反応停止剤としてＮ，Ｎ－ジエチルヒドロキシルアミン０．１部を添加して重合反応を停止させ、重合体ラテックス（２５）を得た。
　その後、この重合体ラテックス（２５）中にスチームを吹き込み、減圧下、液温５０℃以下で未反応の単量体成分を除去した後、室温になるまで放冷した。次に、重合体ラテックス（２５）を７０℃へ昇温し、凝固剤３部を加えて塩析を行った。その後、脱水し、真空減圧下で１００℃に設定した乾燥機を用いて乾燥させて、不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（５）を得た。
　得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴム（５）は、アクリロニトリルに由来する構造単位の含有率が３２％であり、ブタジエンに由来する構造単位の含有率が６８％であり、重量平均分子量が３，１５７であった。以下、得られた不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを、「低分子量ＮＢＲ（５）」と称する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
[誘電体エラストマーフィルムの製造方法]
　以下の実施例に記載する光ラジカル開始剤aはＩｒｇａｃｕｒｅ１８４（チバ・ジャパン社製）を示し、光ラジカル開始剤bはＩｒｇａｃｕｒｅ８１９（チバ・ジャパン社製）を示す。
（実施例１）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル発生剤aを３部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液（粘度８０００ｍＰａｓ；測定雰囲気１８℃、東機産業社製デジタル粘度計ＴＶＢ－１０形粘度計、ロータ形状Ｍ２、回転速度３０ｒｐｍ）を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約４０μｍ厚で塗布し、その後乾燥を行い、ＵＶ照射装置を用いて５００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行うことによって、５μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例２）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル発生剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液（粘度８０００ｍＰａｓ；測定雰囲気１８℃、東機産業社製デジタル粘度計ＴＶＢ－１０形粘度計、ロータ形状Ｍ２、回転速度３０ｒｐｍ）を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約９０μｍ厚で塗布し、その後乾燥を行い、ＵＶ照射装置を用いて３００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行うことによって、１３μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例３）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル発生剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約３５０μｍ厚で塗布し、その後乾燥を行い、ＵＶ照射装置を用いて５００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行うことによって、５８μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例４）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル発生剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約５７０μｍ厚で塗布し、その後乾燥を行い、ＵＶ照射装置を用いて２，０００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行うことによって、１００μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例５）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ有機過酸化物０．１部（日本油脂社製、商品名：パークミルD）を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約３５０μｍ厚で塗布し、その後真空乾燥機を用いて乾燥を行い、次いで真空下で１３０℃の加熱を８時間行うことによって、６３μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例６）
　合成例２で得られた共重合体（２）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た（粘度２００ｍＰａｓ；測定雰囲気１８℃、東機産業社製デジタル粘度計ＴＶＢ－１０形粘度計、ロータ形状Ｍ２、回転速度３０ｒｐｍ）。次に、コーターを用いてエラストマー溶液をＰＥＴフィルム上に約７００μｍ厚で塗布し、その後乾燥を行い、ＵＶ照射装置を用いて５００ｍＪ／ｃｍ２のＵＶ照射を行うことによって、６２μｍ厚のエラストマーフィルムを得た。このエラストマーフィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例７）
　合成例３で得られた共重合体（３）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例８）
　合成例４で得られた共重合体（４）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例９）
　合成例５で得られた共重合体（５）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１０）
　合成例６で得られた共重合体（６）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１１）
　合成例７で得られた共重合体（７）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１２）
　合成例８で得られた共重合体（８）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１３）
　合成例９で得られた共重合体（９）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１４）
　合成例１０で得られた共重合体（１０）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１５）
　合成例１１で得られた共重合体（１１）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１６）
　合成例１２で得られた共重合体（１２）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１７）
　合成例１３で得られた共重合体（１３）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１８）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを４部、エチルアクリレート１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例１９）
　合成例５で得られた共重合体（５）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを４部、エチレングリコールジメタクリレート１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２０）
　合成例２で得られた共重合体（２）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを４部、ポリエチレングリコールジメタクリレート（重合度４）１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２１）
　合成例３で得られた共重合体（３）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを４部、ポリエチレングリコールジメタクリレート（重合度９）１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２２）
　合成例６で得られた共重合体（６）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを４部、ポリエチレングリコールジメタクリレート（重合度１４）１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２３）
　合成例７で得られた共重合体（７）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２部、トリメチロールプロパントリメタクリレート８部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２４）
　合成例８で得られた共重合体（８）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２部、トリメチロールプロパントリアクリレート１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２５）
　合成例９で得られた共重合体（９）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２部、ペンタエリスリトールトリアクリレート８部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２６）
　合成例１０で得られた共重合体（１０）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２部、グリセリンプロポキシトリアクリレート８部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２７）
　合成例１３で得られた共重合体（１３）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部、光ラジカル開始剤bを1部、ペンタエリスリトールテトラアクリレート４部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２８）
　合成例４で得られた共重合体（４）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部、光ラジカル開始剤bを1部、ペンタエリスリトールエトキシテトラアクリレート４部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例２９）
　合成例１１で得られた共重合体（１１）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２．０部、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート４部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３０）
　合成例１２で得られた共重合体（１２）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを２部、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート２部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３１）
　合成例１で得られた共重合体（１）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３２）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３３）
　合成例３で得られた共重合体（３）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３４）
　合成例４で得られた共重合体（４）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３５）
　合成例５で得られた共重合体（５）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３６）
　合成例６で得られた共重合体（６）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３７）
　合成例７で得られた共重合体（７）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３８）
　合成例８で得られた共重合体（８）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例３９）
　合成例９で得られた共重合体（９）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４０）
　合成例１０で得られた共重合体（１０）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４１）
　合成例１１で得られた共重合体（１１）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４２）
　合成例２で得られた共重合体（２）９０部と、低分子量NBR（２）１０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４３）
　合成例２で得られた共重合体（２）８０部と、低分子量NBR（２）２０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４４）
　合成例２で得られた共重合体（２）６０部と、低分子量NBR（２）４０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４５）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを０．１部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４６）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを７．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４７）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（１）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４８）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例４９）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（４）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５０）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（５）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５１）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤bを３．０部加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５２）
　合成例１で得られた共重合体（１）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部、エチレングリコールジメタクリレート１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５３）
　合成例２で得られた共重合体（２）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部、ポリエチレングリコールジメタクリレート（重合度４）１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５４）
　合成例３で得られた共重合体（３）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部、トリメチロールプロパントリアクリレート１０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５５）
　合成例４で得られた共重合体（４）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部、グリセリンプロポキシトリアクリレート８部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５６）
　合成例５で得られた共重合体（５）７０部と、低分子量NBR（３）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部、ペンタエリスリトールエトキシテトラアクリレート４部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
（比較例１）
　合成例１４で得られた共重合体（１４）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例２）
　合成例１５で得られた共重合体（１５）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例３）
　合成例１６で得られた共重合体（１６）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例４）
　合成例１７で得られた共重合体（１７）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例５）
　合成例１９で得られた共重合体（１９）をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例６）
　合成例２０で得られた共重合体（２０）をメチルエチルケトン９００部に加えて攪拌を行ったが、不溶分が沈殿し、共重合体（２０）の溶液を得ることができなかった。
（比較例７）
　合成例１４で得られた共重合体（１４）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例８）
　合成例１５で得られた共重合体（１５）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例９）
　合成例１６で得られた共重合体（１６）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１０）
　合成例１７で得られた共重合体（１７）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１１）
　合成例１８で得られた共重合体（１８）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤を３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１２）
　合成例１８で得られた共重合体（１８）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル開始剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１３）
　合成例１８で得られた共重合体（１８）１００部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光酸発生剤（サンアプロ社製　商品名：CPI-100P）を３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１４）
　合成例１８で得られた共重合体（１８）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光酸発生剤（サンアプロ社製　商品名：CPI-100P）を３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
（比較例１５）
　合成例１９で得られた共重合体（１９）７０部と、低分子量NBR（２）３０部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次に、この溶液へ光ラジカル発生剤aを３．０部を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。以降、実施例６と同様にして、フィルム作製及び物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
[電極層フィルムの製造方法]
　以下の実施例に記載する導電材はケッチェンブラックEC－６００JD（ケッチェン・ブラック・インターナショナル社製）を示し、分散材はAtlox４９１３（クローダジャパン社製）を示す。
（実施例５７）
　合成例１で得られた共重合体（１）９５部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材５部と分散材５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。次にコーターを用いて、電極用ペーストをＰＥＴフィルム上に塗布し、その後乾燥を行うことで、電極層フィルムを得た。この電極層フィルムの各物性の評価を、前記の明細書の段落００２５に記した方法により行った。
（実施例５８）
　合成例１で得られた共重合体（１）９０部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１０部と分散材１０部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例５９）
　合成例１で得られた共重合体（１）８５部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例６０）
　合成例６で得られた共重合体（６）８５部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例６１）
　合成例６で得られた共重合体（６）６５部と低分子量NBR（２）２０部メチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例６２）
　合成例６で得られた共重合体（７）８５部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
（実施例６３）
　合成例７で得られた共重合体（７）６５部と低分子量NBR（２）２０部メチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
（比較例１６）
　合成例１５で得られた共重合体（１５）８５部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。しかしながら電極用ペーストを３０分間放置すると、電極材の凝集が始まり、均一なペーストを得ることができなかった。
（比較例１７）
　合成例１９で得られた共重合体（１９）８５部とメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液に導電材１５部と分散材１５部、スチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。以降、実施例５７と同様にして、電極層フィルム作製及び物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
[積層体の製造方法]
（実施例６４）
　ラミネーターを用いて、実施例３で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。この積層体の100%伸張応力と初期耐電圧の測定を、明細書の段落００２４に記した方法により行った。
（実施例６５）
　合成例１で得られた共重合体（１）９５部をメチルエチルケトン９００部へ溶解した。次にこの溶液にケッチェンブラックEC－６００JD（ケッチェン・ブラック・インターナショナル社製）５部とスチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。次にコーターを用いて、電極用ペーストを実施例３で得られた誘電体エラストマー上に塗布し、その後乾燥を行うことで、誘電体エラストマー上に10μm厚の電極層を積層させた。更に誘電体エラストマーの反対面にも同様の操作を行うことによって、13μm厚の電極層を積層させた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例６６）
　合成例１で得られた共重合体（１）１００部をメチルエチルケトン４００部へ溶解した。次に、この溶液へ有機過酸化物０．１部（日本油脂社製、商品名：パークミルD）を加えて攪拌することによって、エラストマー溶液を得た。次に、コーターを用いてエラストマー溶液を、実施例５７で得られた電極層上に塗布し、その後真空乾燥機を用いて乾燥を行い、次いで真空下で１３０℃の加熱を８時間行うことによって、電極層上に61μm厚の誘電体エラストマーを積層させた。更にラミネーターを用いて、この積層体の誘電体エラストマー上に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例６７）
　EPDM（商品名：EP331、JSR株式会社製）８５部をトルエン９００部へ溶解した。次にこの溶液にケッチェンブラックEC－６００JD（ケッチェン・ブラック・インターナショナル社製）１５部とスチールビーズを加えて、ペイントシェーカーを用いて２時間カーボンを分散させることによって、電極用ペーストを得た。次にコーターを用いて、電極用ペーストを実施例３で得られた誘電体エラストマー上に塗布し、その後乾燥を行うことで、誘電体エラストマー上に12μm厚の電極層を積層させた。更に誘電体エラストマーの反対面にも同様の操作を行うことによって、10μm厚の電極層を積層させた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例６８）
　ラミネーターを用いて、実施例１９で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５９で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例６９）
　ラミネーターを用いて、実施例２４で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５９で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例７０）
　ラミネーターを用いて、実施例３４で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例６１で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（実施例７１）
　ラミネーターを用いて、実施例５５で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例６１で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
（比較例１８）
　ラミネーターを用いて、比較例１で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（比較例１９）
　ラミネーターを用いて、比較例６で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
　なお、表９中の耐オゾン性の評価結果である「Ａ－１」は、段落００２５に記載のとおり、「１０倍の拡大鏡で少数のき裂が確認できる」を意味する。
（比較例２０）
　ラミネーターを用いて、比較例７で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
（比較例２１）
　ラミネーターを用いて、比較例９で得られた誘電性エラストマーの両面に、実施例５７で得られた電極層を貼り合わせた。以降、実施例６４と同様にして、積層体の物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
　誘電体エラストマーに関しては、実施例１～５６では、１００％伸張時の応力の小ささ（柔軟性；低弾性率）、比誘電率の高さ、耐電圧性、耐オゾン性、耐熱性及び製膜性のすべてに優れていることがわかる。一方、比較例１～１５では、これらの物性の１つ以上が劣ることがわかる。
　電極層に関しては、実施例５７～６３では、１００％伸張時の応力の小ささ（柔軟性；低弾性率）、導電性、耐オゾン性、及び製膜性のすべてに優れていることがわかる。一方、比較例１６～１７では、これらの物性の１つ以上が劣ることがわかる。
　積層体に関しては、実施例６４～７１では、１００％伸張時の応力の小ささ（柔軟性；低弾性率）、耐電圧性、耐オゾン性のすべてに優れていることがわかる。一方、比較例１８～２１では、これらの物性の１つ以上が劣ることがわかる。
　１　　積層体
　２　　誘電体フィルム
　３，４　　電極層（導電性フィルム）

Claims (11)

  1. 　（Ａ）重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋可能な基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴムを含むゴム組成物からなる誘電体。
  2. 　前記ゴム組成物が、更に、（Ｂ）重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを含む、請求項１に記載の誘電体。
  3. 　前記（Ａ）／（Ｂ）の質量比が、５０／５０～９５／５である、請求項２に記載の誘電体。
  4. 　請求項１～３のいずれか１項に記載の誘電体からなる誘電体フィルム。
  5. 　前記誘電体フィルムの膜厚が０．１～２００μｍである、請求項４に記載の誘電体フィルム。
  6. 　（Ａ）重量平均分子量が２００万を超え、２０，０００万以下であり、不飽和ニトリル単量体に由来する構造単位の含有率が５～４０質量％であり、かつ、架橋可能な基を有する構造単位の含有率が０．１～１０質量％であるアクリルゴム、及び、（Ｅ）導電性フィラー、を含有する導電性ゴム組成物からなり、膜厚０．１～２００μｍである、導電性フィルム。
  7. 　前記導電性ゴム組成物が、更に、（Ｂ）重量平均分子量が１，０００～５０，０００である不飽和ニトリル－共役ジエン共重合ゴムを含む、請求項６に記載の導電性フィルム。
  8. 　前記（Ａ）／（Ｂ）の質量比が、５０／５０～９５／５である、請求項７に記載の導電性フィルム。
  9. 　請求項４又は５に記載の誘電体フィルムの少なくとも片面に電極層を積層してなる積層体。
  10. 　前記電極層の少なくとも一つの層が、請求項６～８のいずれか１項に記載の導電性フィルムからなる、請求項９に記載の積層体。
  11. 　請求項９又は１０に記載の積層体を含むアクチュエータ。
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