WO2011027491A1 - 二次電池及び携帯電子機器 - Google Patents

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藤川万郷
横山智彦
清水啓介
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Definitions

  • the present invention relates to a secondary battery and a portable electronic device, and more particularly to a secondary battery including a power generation element and an exterior material that seals the power generation element, and a portable electronic device using the secondary battery as a power source.
  • lithium secondary batteries are lightweight and have high energy density, and thus have been put into practical use as main power sources for portable electronic devices, and technological development for further increase in energy density has been actively conducted.
  • a power generation element in which a positive electrode and a negative electrode are filled, wound, or laminated is contained in a container through a separator that electrically insulates an electrode plate and holds an electrolyte solution. Is sealed.
  • the measures for increasing the energy density of the secondary battery can be broadly divided into two methods: using a material having a large capacity per volume as the electrode active material, or reducing the volume of parts that do not contribute to the battery reaction.
  • Patent Document 1 As a technique for reducing the volume of components that do not contribute to the battery reaction, a technique using a laminate film in which a metal sheet and a resin film are bonded to a battery container (for example, Patent Document 1) has been proposed and put into practical use. . Compared to a case made of a metal plate used as a conventional container, a container using a laminate film can greatly reduce the volume.
  • Patent Document 2 a technique for solving this problem, a technique (for example, Patent Document 2) is proposed in which a “shaped habit” for storing a power generation element by embossing is applied to a laminate film.
  • Patent Document 3 proposes a technique using a high strength metal such as stainless steel as a metal used for the laminated film.
  • Patent Document 4 proposes a technique in which the thickness of the metal layer of the two laminated films to be bonded is changed, the laminated film having a thick metal layer has a concave shape, and the power generation element is disposed inside the concave shape. ing.
  • an object of the present invention is to provide a secondary battery that uses a laminate film for a battery container and achieves both high energy density and high strength of the battery itself.
  • a secondary battery of the present invention includes a power generation element and an exterior material that seals the power generation element, and the exterior material includes a first metal layer and a first metal layer made of stainless steel.
  • a recess which is a storage portion for storing the power generation element is formed, and the first plastic layer of the first laminated composite sheet and the second plastic layer of the second laminated composite sheet are heated. It was set as the structure by which the said electric power generation element was sealed by welding.
  • the storage part is preferably formed by drawing.
  • the first laminated composite sheet has a third plastic layer that covers the first metal layer
  • the second laminated composite sheet has a fourth plastic layer that covers the second metal layer.
  • it is.
  • a first portable electronic device of the present invention is equipped with the above-described secondary battery, and the secondary battery is disposed so that a surface covered with the second laminated composite sheet faces a substrate of the portable electronic device. It was set as the structure.
  • a second portable electronic device includes the above-described secondary battery, and a surface of the secondary battery covered with the first laminated composite sheet is exposed or covered with a cover. It was set as the structure.
  • two types of laminated composite sheets having different strengths are used to form the recesses in the second laminated composite sheet having low strength to seal the power generation element.
  • the volume of the exterior packaging material can be reduced, and the energy density can be increased.
  • the metal mainly composed of aluminum includes an alloy containing 95% or more of aluminum and a composite metal in which another metal having a thickness of 1/10 or less of aluminum is laminated on the surface of aluminum.
  • substrate of a portable electronic device is a circuit board with which the electronic component which is a component of a portable electronic device is mounted.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of the lithium secondary battery according to the first embodiment.
  • the lithium secondary battery in this embodiment includes a power generation element 1 configured by winding or stacking a negative electrode facing a positive electrode with a porous separator interposed therebetween. It comprises.
  • the power generation element 1 and an electrolyte (not shown) having lithium ion conductivity are accommodated in a container made of an exterior material made of a laminated composite sheet.
  • the exterior material includes a first laminated composite sheet 2 having a first metal layer and a first plastic layer, and a second metal layer and a second plastic layer having a strength lower than that of the first metal layer.
  • the second laminated composite sheet 3 is further formed with a recess, which is a housing portion for housing the power generating element 1, by pressing or drawing.
  • the first laminated composite sheet 2 and the second laminated composite sheet 3 are bonded by plastic welding of plastic layers.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the laminated composite sheet in the present embodiment. Since the first laminated composite sheet 2 and the second laminated composite sheet 3 have the same structure, they will be described together.
  • the laminated composite sheet includes a metal layer 4a serving as a base material and a plastic layer as an adhesive layer 4b (a first plastic layer of the first laminated composite sheet and a second plastic layer of the second laminated composite sheet). And a protective layer 4c (corresponding to the third plastic layer of the first laminated composite sheet and the fourth plastic layer of the second laminated composite sheet).
  • An adhesive layer 4b and a protective layer 4c are laminated on both surfaces of the metal layer 4a.
  • the minimum configuration of the laminated composite sheet is a two-layer configuration of the metal layer 4a and the adhesive layer 4b, and the protective layer 4c may not be provided.
  • the metal layer 4a is a component that ensures the mechanical strength of the laminated composite sheet. Although the first metal layer and the second metal layer have different strengths, the strength of the metal layer 4a can be changed by changing the material, changing the layer thickness, applying heat treatment, or the like.
  • the strength here is represented by the value of the product YT of the Young's modulus Y and the thickness T of the metal layer.
  • the product YT is 5 (kgf / mm) or more and 20 (kgf / mm) or less. Preferably there is. On the other hand, it is preferable that YT is 2 (kgf / mm) or more and 4 (kgf / mm) or less as a metal layer with low strength.
  • the material of the low-strength metal layer aluminum, aluminum alloy, magnesium alloy, titanium or the like is preferable, and as the material of the high-strength metal layer, stainless steel (austenite, martensite, ferrite) steel, nickel, iron or the like is preferable. .
  • the adhesive layer 4b is for heat-sealing the laminated composite sheets
  • the protective layer 4c is for improving flexibility and insulation or corrosion resistance of the metal layer 4a.
  • the metal layer 4a and the adhesive layer 4b, and the metal layer 4a and the protective layer 4c are integrated by heat welding or adhesion using an adhesive.
  • the adhesion between the laminated composite sheets is performed by laminating the adhesive layers 4b of the two laminated composite sheets and performing press welding while applying heat.
  • the resin used for the adhesive layer 4b polypropylene, polyethylene and the like are preferable.
  • a resin having a melting point higher than that of the resin of the adhesive layer 4b is preferable so as not to melt at the time of adhesion between the laminated composite sheets.
  • nylon 6, nylon 610, nylon 66, polyamide, polyimide and the like are preferable.
  • the thickness of the adhesive layer 4b is preferably about 20 ⁇ m to 100 ⁇ m. If it is less than 20 ⁇ m, the adhesive force between the laminated composite sheets becomes insufficient, the sealing ability becomes insufficient, and problems such as leakage of the electrolytic solution and intrusion of moisture into the power generation element 1 occur. On the other hand, when the thickness exceeds 100 ⁇ m, the exterior material becomes thick, and the energy density of the battery becomes low.
  • the strength of the battery is maintained by the first laminated composite sheet 2, and the volume of the battery can be kept small by forming the second laminated composite sheet 3 with good workability by drawing. It is possible to improve both the energy density and the impact resistance of the battery.
  • the strength is increased by increasing the thickness of the metal layer, the thickness of the battery increases, which is not preferable from the viewpoint of improving the energy density.
  • the second metal layer of the second laminated composite sheet 3 is preferably made of a metal mainly composed of aluminum.
  • Aluminum is highly flexible and easy to stretch. Therefore, it is easy to form the storage portion by processing, and it is possible to store a battery having a large volume. Moreover, since aluminum has a small density and light weight, the energy density per weight of the battery can be increased.
  • the first metal layer of the first laminated composite sheet 2 is preferably made of stainless steel.
  • Stainless steel has high rigidity and high strength even when the thickness is small. Therefore, even if an impact or drop occurs on the battery, the internal power generation element can be prevented from being damaged, and high safety can be ensured.
  • This embodiment exhibits a particularly great effect when applied to a lithium secondary battery having high output and high energy density.
  • the second laminated composite sheet forms a power generation element storage portion by performing pressing (particularly drawing), and can be processed in a short time.
  • a high-strength processed product is obtained with little damage caused by heat.
  • Drawing processing can stably perform processing of the same shape as compared to other press processing such as overhang processing.
  • the positive electrode, the negative electrode, the separator, and the electrolyte are not limited to the materials and configurations described below.
  • the positive electrode includes a positive electrode current collector and a positive electrode active material layer.
  • the positive electrode active material layer includes a positive electrode active material as an essential component, and includes a conductive material, a binder, and the like as optional components.
  • the positive electrode active material is an olivine type lithium phosphate represented by a general formula: LiMPO 4 (M is at least one selected from the group consisting of V, Fe, Ni and Mn), and a general formula: Li 2 MPO.
  • lithium fluorophosphate represented by 4 F (M is at least one selected from the group consisting of V, Fe, Ni and Mn).
  • conductive materials natural graphite and artificial graphite graphite, acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, thermal black and other carbon blacks, conductive fibers such as carbon fibers and metal fibers, Metal powders such as carbon fluoride and aluminum, conductive whiskers such as zinc oxide and potassium titanate, conductive metal oxides such as titanium oxide, and organic conductive materials such as phenylene derivatives can be used. Only one type of conductive material may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • binder examples include polyvinylidene fluoride (PVDF), polytetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, aramid resin, polyamide, polyimide, polyamideimide, polyacrylonitrile, polyacrylic acid, polyacrylic acid methyl ester, and polyacrylic acid.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • aramid resin polyamide, polyimide, polyamideimide, polyacrylonitrile, polyacrylic acid, polyacrylic acid methyl ester, and polyacrylic acid.
  • Ethyl ester polyacrylic acid hexyl ester, polymethacrylic acid, polymethacrylic acid methyl ester, polymethacrylic acid ethyl ester, polymethacrylic acid hexyl ester, polyvinyl acetate, polyvinyl pyrrolidone, polyether, polyether sulfone, hexafluoropolypropylene, Styrene butadiene rubber, carboxymethyl cellulose and the like can be used.
  • a copolymer containing the material may be used.
  • a binder may be used individually by 1 type and may be used in combination of 2 or more type.
  • the positive electrode current collector is not particularly limited, and examples thereof include aluminum (Al), carbon, and conductive resin.
  • the positive electrode current collector may be surface-treated with carbon or the like.
  • the negative electrode includes a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer.
  • the negative electrode active material layer includes a negative electrode active material as an essential component and a binder or the like as an optional component.
  • the negative electrode active material include carbon materials (for example, various natural graphites and artificial graphite), substances containing Si (Si simple substance, Si alloy, SiO x (0 ⁇ x ⁇ 2), etc.), substances containing Sn (Sn simple substance, Sn alloy, SnO, etc.), lithium metal, etc. can be used.
  • Lithium metal includes lithium alloys containing Al, Zn, Mg and the like in addition to lithium alone.
  • a negative electrode active material may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type.
  • the binder for the negative electrode is not particularly limited.
  • the same binder as that exemplified as the positive electrode binder can be used.
  • the current collector for the negative electrode is not particularly limited, and examples thereof include metal foils such as stainless steel, nickel, copper, and titanium, and carbon and conductive resin thin films.
  • the negative electrode current collector may be surface-treated with carbon, nickel, titanium, or the like.
  • non-aqueous electrolyte examples include a liquid non-aqueous electrolyte containing a non-aqueous solvent and a solute dissolved in the non-aqueous solvent, and a polymer electrolyte containing a liquid non-aqueous electrolyte and a polymer compound.
  • the solute is not particularly limited, and may be appropriately selected in consideration of, for example, a redox potential.
  • Preferred solutes include, for example, LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAlCl 4 , LiSbF 6 , LiSCN, LiCF 3 SO 3 , LiNCF 3 CO 2 , LiAsF 6 , LiB 10 Cl 10 , lower aliphatic lithium carboxylate, LiF , LiCl, LiBr, LiI, chloroborane lithium, bis (1,2-benzenediolate (2-)-O, O ') lithium borate, bis (2,3-naphthalenedioleate (2-)-O, O ′) lithium borate, bis (2,2′-biphenyldiolate (2-)-O, O ′) lithium borate, bis (5-fluoro-2-olate-1-benzenesulfonic acid-O, O ') Borates such as lithium borate, LiN (CF
  • the non-aqueous solvent is not particularly limited.
  • the non-aqueous electrolyte may contain an additive.
  • the additive is not particularly limited.
  • An additive may be used individually by 1 type and may be used in combination of 2 or more type.
  • the non-aqueous electrolyte may be a solid electrolyte containing a polymer material, or may be a gel electrolyte containing a non-aqueous solvent.
  • the polymer material include polyethylene oxide, polypropylene oxide, polyphosphazene, polyaziridine, polyethylene sulfide, polyvinyl alcohol, polyvinylidene fluoride, and polyhexafluoropropylene.
  • a gel-like non-aqueous electrolyte When using a gel-like non-aqueous electrolyte, a gel-like non-aqueous electrolyte may be disposed between the positive electrode and the negative electrode instead of the separator. Alternatively, the gel-like nonaqueous electrolyte may be disposed adjacent to the separator 3.
  • An inorganic material such as 2 S—SiS 2 or a phosphorus sulfide compound may be used as the solid electrolyte.
  • the separator examples include a nonwoven fabric containing at least one selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, aramid resin, amideimide, polyphenylene sulfide, and polyimide, and a microporous film.
  • the separator is impregnated with a liquid non-aqueous electrolyte.
  • the inside or surface of the separator may contain a heat-resistant filler such as alumina, magnesia, silica, titania.
  • a heat-resistant layer containing the above heat-resistant filler and a binder similar to the binder for the positive electrode and the negative electrode may be formed.
  • the heat-resistant layer may be formed on any surface of the positive electrode, the negative electrode, and the separator.
  • This embodiment is most effective when applied to a lithium secondary battery having high output and high energy density.
  • the secondary battery to which this embodiment can be applied is limited to a lithium ion secondary battery. Absent.
  • the same effect can be obtained when applied to an alkaline secondary battery or a lead storage battery.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of a portable electronic device using the secondary battery in the present embodiment as a power source.
  • the surface of the secondary battery made of the second laminated composite sheet having a lower strength is more portable than the surface made of the first laminated composite sheet.
  • the degree of protection against external impact by the component members of the device is large. Specifically, it is protected by being arranged in the portable electronic device so that the surface made of the second laminated composite sheet having a lower strength faces the substrate.
  • a general portable electronic device using a secondary battery as a power source includes an operation unit 5, an electronic circuit (including a substrate) 7, a display unit 9, and the like in a device housing 6, and the secondary battery 10 is usually an electronic device. It is housed in the vicinity of the outer shell and is covered with a battery cover 8. Along with the reduction in thickness of portable electronic devices, a thin battery cover 8 is selected, and some of them also serve as a battery exterior material. Accordingly, when an impact is applied to the portable electronic device, a considerable impact is also applied to the secondary battery 10. However, as shown in FIG.
  • the surface made of the first laminated composite sheet 2 having high strength faces the outside of the portable electronic device, and the surface made of the second laminated composite sheet 3
  • the secondary battery 10 so as to be directed to the inside of the portable electronic device and protected by the substrate of the electronic circuit 7, the impact received from the outside of the portable electronic device is transmitted to the strong first laminated composite sheet 2. Therefore, the influence on the power generation element 1 can be suppressed small.
  • the configuration of the portable electronic device of the secondary battery having a lower strength than the surface of the first laminated composite sheet is less than that of the second laminated composite sheet.
  • the surface made of the first laminated composite sheet having high strength is exposed or only in the case of the portable electronic device.
  • the surface made of the second laminated composite sheet is protected by both the case and the parts in the device, or the surface made of the first laminated composite sheet and the mobile phone facing the surface.
  • the secondary battery is arranged and protected so that the distance from the case of the electronic device is smaller than the distance between the surface made of the second laminated composite sheet and the case of the portable electronic device facing the surface. It may be.
  • the secondary battery according to the present invention has a large energy density and a high strength.

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Abstract

　電池容器にラミネートフィルムを用いて、高いエネルギー密度と電池自体の高い強度とを両立した二次電池を提供する。　発電要素１と、該発電要素１を封止する外装材とを備え、外装材は、ステンレス鋼からなる第１の金属層及び第１のプラスチック層を有する第１の積層複合シート２と、アルミニウムを主体とする第２の金属層及び第２のプラスチック層を有する第２の積層複合シート３とを備え、第２の積層複合シート３は、発電要素を収納する収納部である凹みが形成されており、第１の積層複合シート２の第１のプラスチック層と、第２の積層複合シート３の第２のプラスチック層とが熱溶着されて発電要素１が封止されている二次電池である。

Description

二次電池及び携帯電子機器
　本発明は、二次電池および携帯電子機器に関し、特に発電要素と該発電要素を封止する外装材とを備えた二次電池及び該二次電池を電源とする携帯電子機器に関するものである。
　デジタルカメラや携帯電話、ノートパソコンなどの携帯電子機器の小型化、多機能化にともない、その電源としての二次電池の需要が増大している。中でもリチウム二次電池は、軽量で高エネルギー密度を有することから、携帯電子機器の主要な電源として実用化されており、さらなる高エネルギー密度化に向けた技術開発が盛んに行われている。
　一般にリチウム二次電池を含む化学電池では、極板を電気的に絶縁し電解液を保持する役目をもつセパレータを介して、正極および負極が充填、捲回、または積層された発電要素が容器内に密閉されている。二次電池を高エネルギー密度化する方策は、電極活物質として体積あたりの容量の大きな材料を用いる、もしくは電池反応に寄与しない部品の体積を減らす、の大きく二つに分けられる。
　電池反応に寄与しない部品の体積を減らす技術として、電池の容器に金属シートと樹脂フィルムとを貼り合わせたラミネートフィルムを用いる技術（例えば、特許文献１）が提案されており、実用化されている。従来の容器として用いられている金属板からなるケースに比べ、ラミネートフィルムを用いた容器は体積を大幅に減らすことができる。
　その一方で、電池容器にラミネートフィルムを用いると発電要素周囲に溶着しろを設ける必要があり、溶着しろが大きすぎるとその分電池が大きくなってしまい、逆に電池のエネルギー密度が低下する。この課題に対する技術としては、ラミネートフィルムにエンボス加工によって発電要素を収納する「形状くせ」をつける技術（例えば、特許文献２）が提案されている。
　電池容器にラミネートフィルムを用いる場合に、特許文献３にはラミネートフィルムに用いる金属としてステンレス等強度の高い金属を用いる技術などが提案されている。
　さらに特許文献４には、貼り合せる２枚のラミネートフィルムの金属層の厚みを変え、金属層が厚いラミネートフィルムが凹形状を有し、発電要素を凹形状の内側に配設する技術が提案されている。
特開平３－６２４４７号公報 特開平１１－４５６８８号公報 特開２００２－１９８０１６号公報 特開２００２－１５７９８１号公報
　しかし、強度の大きいステンレス鋼をラミネートフィルムに用いた場合は、発電要素を効率よく納めるための絞り加工が難しく、特に厚みのある発電要素を納めるための成型が非常に困難である。そこで、厚みのある発電要素を納めるために、ラミネートフィルムのステンレス鋼を厚くして深絞りしようとすると電池自体の厚みが大きくなり、エネルギー密度が低下する。
　そこで、本発明は、電池容器にラミネートフィルムを用いて、高いエネルギー密度と電池自体の高い強度とを両立した二次電池を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明の二次電池は、発電要素と、該発電要素を封止する外装材とを備え、前記外装材は、ステンレス鋼からなる第１の金属層及び第１のプラスチック層を有する第１の積層複合シートと、アルミニウムを主体とする第２の金属層及び第２のプラスチック層を有する第２の積層複合シートとを備え、前記第２の積層複合シートは、前記発電要素を収納する収納部である凹みが形成されており、前記第１の積層複合シートの前記第１のプラスチック層と、前記第２の積層複合シートの前記第２のプラスチック層とが熱溶着されて前記発電要素が封止されている構成とした。
　前記収納部は絞り加工により形成されていることが好ましい。
　前記第１の積層複合シートは前記第１の金属層を覆う第３のプラスチック層を有し、前記第２の積層複合シートは前記第２の金属層を覆う第４のプラスチック層を有していることが好ましい。
　本発明の第１の携帯電子機器は、上記の二次電池を搭載し、前記二次電池は、前記第２の積層複合シートに覆われた面が前記携帯電子機器の基板に向かい合って配置されている構成とした。
　本発明の第２の携帯電子機器は、上記の二次電池を搭載し、前記二次電池のうち、前記第１の積層複合シートに覆われた面は露出している、あるいはカバーに覆われている構成とした。
　本発明では、強度の異なる２種類の積層複合シートを用いて、強度が小さい第２の積層複合シートに凹みを形成して発電要素を封止しているので、二次電池の全体の体積に占める外装材の体積を小さく抑制でき、エネルギー密度を高くできる。
本発明の実施の形態における、リチウム二次電池の模式的な断面図である。 本発明の実施の形態における、ラミネートフィルムの模式的な断面図である。 本発明の実施の形態におけるリチウム二次電池を電源とした携帯電子機器の模式的な断面図である。
　アルミニウムを主体とする金属は、アルミニウムを９５％以上含む合金やアルミニウムの表面にアルミニウムの１／１０以下の厚みの別の金属を積層した複合金属を含む。また、携帯電子機器の基板とは、携帯電子機器の構成要素である電子部品が実装されている回路基板のことである。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら、同一部分には同一符号を付して説明する。なお、本発明は、本明細書に記載された基本的な特徴に基づく限り、以下に記載の内容に限定されるものではない。
　（第１の実施形態）
　図１は、第１の実施形態に係るリチウム二次電池の模式的な断面図である。なお図１では見やすいように断面の詳細な構成を省略している。本実施形態におけるリチウム二次電池（以下、「電池」と記す場合がある）は、正極と対向する負極とを、多孔質のセパレータを介して、捲回または積層して構成される発電要素１を具備する。発電要素１とリチウムイオン伝導性を有する電解質（図示せず）は、積層複合シートからなる外装材からなる容器の内部に収容されている。外装材は第１の金属層と第１のプラスチック層とを有する第１の積層複合シート２と、第１の金属層よりも強度の小さな第２の金属層と第２のプラスチック層とを有する第２の積層複合シート３とで構成されており、さらに第２の積層複合シート３には発電要素１を収納する収納部である凹みがプレス、または絞り加工によって形成されている。第１の積層複合シート２と第２の積層複合シート３とは、プラスチック層同士が熱溶着されて接合されている。
　図２は、本実施形態における積層複合シートの断面図である。第１の積層複合シート２および第２の積層複合シート３は同じ構造をしているので、まとめて説明する。本実施形態において、積層複合シートは基材となる金属層４ａと接着層４ｂであるプラスチック層（第１の積層複合シートの第１のプラスチック層及び第２の積層複合シートの第２のプラスチック層に相当）と保護層４ｃ（第１の積層複合シートの第３のプラスチック層及び第２の積層複合シートの第４のプラスチック層に相当）の三層からなる。金属層４ａの両面にそれぞれ接着層４ｂと保護層４ｃとが積層されている。なお、積層複合シートの最小限の構成は金属層４ａと接着層４ｂの２層構成であり、保護層４ｃはなくても構わない。
　金属層４ａは積層複合シートの機械的強度を確保する構成要素である。第１の金属層と第２の金属層とで強度を異なるようにしているが、金属層４ａの強度は、材料を変える、層厚みを変える、熱処理を加える等によって変化させることができる。ここでいう強度はヤング率Ｙと金属層の厚みＴとの積ＹＴの値で表され、強度の大きな金属層としては、積ＹＴが５（ｋｇｆ／ｍｍ）以上２０（ｋｇｆ／ｍｍ）以下であることが好ましい。一方、強度の小さな金属層としてはＹＴが２（ｋｇｆ／ｍｍ）以上４（ｋｇｆ／ｍｍ）以下であることが好ましい。強度の小さな金属層の材質としては、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム合金、チタン等が好ましく、強度の大きな金属層の材質としては、ステンレス(オーステナイト、マルテンサイト、フェライト)鋼、ニッケル、鉄等が好ましい。
　接着層４ｂは積層複合シート同士を熱溶着させるためのものであり、保護層４ｃは柔軟性や絶縁性、もしくは金属層４ａの耐食性向上のためのものである。金属層４ａと接着層４ｂ、及び金属層４ａと保護層４ｃとは、熱による溶着、または接着剤を用いた接着等で一体化されている。積層複合シート間の接着は２枚の積層複合シートの接着層４ｂ同士を重ね合わせ、熱をかけながらプレス溶着するのが一般的である。接着層４ｂに用いられる樹脂としてはポリプロピレン、ポリエチレンなどが好ましい。保護層４ｃに用いられる樹脂としては、積層複合シート間の接着時に溶融しないようにするために、接着層４ｂの樹脂よりも融点の高いものが好ましく、具体的にはナイロン６、ナイロン６１０、ナイロン６６、ポリアミド、ポリイミド等が好ましい。
　接着層４ｂの厚みとしては２０μｍから１００μｍ程度が好ましい。２０μｍに満たないと、積層複合シート間の接着力が不十分になり、封止能力が不十分となって、電解液の漏液や発電要素１内への水分の浸入等の課題が生じる。一方１００μｍを越えると外装材が厚くなり、電池のエネルギー密度が低いものとなる。
　図１に示す構成にすることによって、電池としての強度は第１の積層複合シート２で保ち、加工性のよい第２の積層複合シート３を絞り形成することによって電池の体積を小さく抑えることができ、エネルギー密度の向上と電池の耐衝撃性を両立することができる。
　この時の第１の積層複合シート２と第２の積層複合シート３とのそれぞれの強度には、金属層を構成する金属種を変えることによって差を持たせることが好ましい。金属層を厚くすることによって強度を強くすると、電池の厚みが厚くなり、エネルギー密度向上の観点から好ましくない。
　また、第２の積層複合シート３の第２の金属層はアルミニウムを主体とした金属からなることが好ましい。アルミニウムは柔軟性が高く、伸びやすい。従って、加工により収納部を形成することが容易で、体積の大きな電池を収容することが可能である。しかもアルミニウムは密度が小さく軽量のため、電池の重量あたりのエネルギー密度を高めることができる。
　また、第１の積層複合シート２の第１の金属層はステンレス鋼からなることが好ましい。ステンレス鋼は剛性が高く、厚みが小さくても高い強度を有する。従って、電池への衝撃や落下が生じても内部の発電要素の破損を防止でき、高い安全性を確保することができる。
　本実施形態は、高出力かつ高エネルギー密度を有するリチウム二次電池に適用した場合に、特に大きな効果を発揮する。
　第２の積層複合シートはプレス加工（特に絞り加工）を行うことによって発電要素の収納部を形成しており、短時間に加工を行える。また熱によるダメージが少なく、高い強度の加工品が得られる。絞り加工は、張出し加工等の他のプレス加工に比べて同じ形状の加工を安定して行うことができる。
　以下に発電要素のそれぞれについて説明するが、本実施形態において、正極、負極、セパレータおよび電解質は下記の説明の物質・構成に限定されない。
　正極は、正極集電体と、正極活物質層とを含む。正極活物質層は、必須成分として正極活物質を含み、任意成分として導電材、結着剤等を含む。正極活物質は、例えば、一般式：ＬｉxＭ1-xＯ2（Ｍ＝Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎなど）で表されるリチウム含有複合酸化物を含むことが好ましい。具体的なリチウム含有複合酸化物としては、例えばＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、Ｌｉ2ＭｎＯ4等が挙げられる。正極活物質は、その他にも一般式：ＬｉＭＰＯ4（ＭはＶ、Ｆｅ、ＮｉおよびＭｎよりなる群から選択される少なくとも１種）で表されるオリビン型リン酸リチウム、一般式：Ｌｉ2ＭＰＯ4Ｆ（ＭはＶ、Ｆｅ、ＮｉおよびＭｎよりなる群から選択される少なくとも１種）で表されるフルオロリン酸リチウム等が挙げられる。これらリチウム含有化合物の構成元素の一部は、異種元素で置換されてもよい。正極活物質は、その表面を金属酸化物、リチウム酸化物、導電剤等で表面処理してもよく、表面を疎水化処理してもよい。
　導電材としては、天然黒鉛や人造黒鉛のグラファイト類、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカーボンブラック類、炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維類、フッ化カーボン、アルミニウムなどの金属粉末類、酸化亜鉛やチタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー類、酸化チタンなどの導電性金属酸化物、フェニレン誘導体などの有機導電性材料を用いることができる。導電材は、１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　結着剤としては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、アラミド樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリアクリルニトリル、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸メチルエステル、ポリアクリル酸エチルエステル、ポリアクリル酸ヘキシルエステル、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸メチルエステル、ポリメタクリル酸エチルエステル、ポリメタクリル酸ヘキシルエステル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピロリドン、ポリエーテル、ポリエーテルサルフォン、ヘキサフルオロポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロースなどを用いることができる。また、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロアルキルビニルエーテル、フッ化ビニリデン、クロロトリフルオロエチレン、エチレン、プロピレン、ペンタフルオロプロピレン、フルオロメチルビニルエーテル、アクリル酸、ヘキサジエンよりなる群から選択される２種以上の材料を含む共重合体を用いてもよい。結着剤は、１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　正極用集電体は特に限定されないが、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、炭素、導電性樹脂などが挙げられる。正極用集電体は、炭素などで表面処理してもよい。
　負極は、負極集電体と、負極活物質層とを含む。負極活物質層は、必須成分として負極活物質を含み、任意成分として結着剤等を含む。負極活物質としては、例えば炭素材料（例えば各種天然黒鉛や人造黒鉛）、Ｓｉを含む物質（Ｓｉ単体、Ｓｉ合金、ＳｉＯx（０＜ｘ＜２）など）、Ｓｎを含む物質（Ｓｎ単体、Ｓｎ合金、ＳｎＯなど）、リチウム金属などを用いることができる。リチウム金属には、リチウム単体のほかに、Ａｌ、Ｚｎ、Ｍｇなどを含むリチウム合金が含まれる。負極活物質は、１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　負極用結着剤は特に限定されない。例えば、正極用結着剤として例示したものと同様の結着剤を用いることができる。
　負極用集電体も特に限定されないが、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、チタンなどの金属箔、炭素や導電性樹脂の薄膜などが挙げられる。負極用集電体は、炭素、ニッケル、チタンなどで表面処理を施してもよい。
　非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した溶質とを含む液状の非水電解質や、液状の非水電解質と、高分子化合物とを含むポリマー電解質等が挙げられる。
　溶質は特に限定されず、例えば、酸化還元電位等を考慮して適宜選択すればよい。好ましい溶質としては、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＢ10Ｃｌ10、低級脂肪族カルボン酸リチウム、ＬｉＦ、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、クロロボランリチウム、ビス（１，２－ベンゼンジオレート（２－）－Ｏ，Ｏ’）ホウ酸リチウム、ビス（２，３－ナフタレンジオレート（２－）－Ｏ，Ｏ’）ホウ酸リチウム、ビス（２，２’－ビフェニルジオレート（２－）－Ｏ，Ｏ’）ホウ酸リチウム、ビス（５－フルオロ－２－オレート－１－ベンゼンスルホン酸－Ｏ，Ｏ’）ホウ酸リチウムなどのホウ酸塩類、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、テトラフェニルホウ酸リチウム等が挙げられる。溶質は、１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　非水溶媒も特に限定されない。例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジプロピルカーボネート、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、ジメトキシメタン、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン、１，２－ジエトキシエタン、１，２－ジメトキシエタン、エトキシメトキシエタン、トリメトキシメタン、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフランなどのテトラヒドロフラン誘導体、ジメチルスルホキシド、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソランなどのジオキソラン誘導体、ホルムアミド、アセトアミド、ジメチルホルムアミド、アセトニトリル、プロピルニトリル、ニトロメタン、エチルモノグライム、リン酸トリエステル、酢酸エステル、プロピオン酸エステル、スルホラン、３－メチルスルホラン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、３－メチル－２－オキサゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、エチルエーテル、ジエチルエーテル、１，３－プロパンサルトン、アニソール、フルオロベンゼン等が挙げられる。非水溶媒は１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　非水電解質は、添加剤を含んでもよい。添加剤は特に限定されないが、例えば、ビニレンカーボネート、シクロヘキシルベンゼン、ビフェニル、ジフェニルエーテル、ビニルエチレンカーボネート、ジビニルエチレンカーボネート、フェニルエチレンカーボネート、ジアリルカーボネート、フルオロエチレンカーボネート、カテコールカーボネート、酢酸ビニル、エチレンサルファイト、プロパンサルトン、トリフルオロプロピレンカーボネート、ジベンゾフラン、２，４－ジフルオロアニソール、ｏ－ターフェニル、ｍ－ターフェニル等が挙げられる。添加剤は１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　非水電解質は、高分子材料を含む固体電解質であってもよく、更に非水溶媒を含むゲル状電解質であってもよい。高分子材料としては、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリホスファゼン、ポリアジリジン、ポリエチレンスルフィド、ポリビニルアルコール、ポリフッ化ビニリデン、ポリヘキサフルオロプロピレン等が挙げられる。
　ゲル状の非水電解質を用いる場合、セパレータの代わりに正極と負極との間にゲル状の非水電解質を配置してもよい。または、ゲル状の非水電解質は、セパレータ３に隣接するように配置してもよい。
　さらに、リチウム窒化物、リチウムハロゲン化物、リチウム酸素酸塩、Ｌｉ4ＳｉＯ4、Ｌｉ4ＳｉＯ4－ＬｉＩ－ＬｉＯＨ、Ｌｉ3ＰＯ4－Ｌｉ4ＳｉＯ4、Ｌｉ2ＳｉＳ3、Ｌｉ3ＰＯ4－Ｌｉ2Ｓ－ＳｉＳ2、硫化リン化合物などの無機材料を固体電解質としてもよい。
　セパレータとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン、アラミド樹脂、アミドイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリイミドよりなる群から選択される少なくとも１種を含む不織布、微多孔膜等が挙げられる。液状の非水電解質を用いる場合、セパレータには液状の非水電解質が含浸される。
　セパレータの内部または表面には、アルミナ、マグネシア、シリカ、チタニアなどの耐熱性フィラーが含まれていてもよい。
　セパレータに加えて、上記の耐熱性フィラーと、正極および負極用結着剤と同様の結着剤とを含む耐熱層を形成してもよい。耐熱層は、正極、負極およびセパレータのいずれの表面に形成されていてもよい。
　本実施形態は、高出力、高エネルギー密度を有するリチウム二次電池に適用する場合に最も顕著な効果が得られるが、本実施形態を適用できる二次電池は、リチウムイオン二次電池に限られない。例えば、アルカリ二次電池、鉛蓄電池に適用しても、同様の効果が得られる。
　－携帯電子機器－
　図３は本実施形態における二次電池を電源に用いる携帯電子機器の断面図である。
　本実施形態における二次電池を電源とした携帯電子機器では、二次電池のうち、強度の小さい第２の積層複合シートからなる面の方が第１の積層複合シートからなる面よりも携帯電子機器の構成部材によって外部からの衝撃に対して保護される度合いが大きい。具体的には、強度の小さい第２の積層複合シートからなる面の方が基板に面するように携帯電子機器内において配置されていることにより保護されている。
　二次電池を電源とする一般的な携帯電子機器においては、機器筐体６内に操作部５、電子回路（含む基板）７、表示部９等を備え、通常二次電池１０は電子機器の外郭付近に納められ、電池カバー８に覆われている。携帯電子機器の薄型化とともに、電池カバー８も薄いものが選択されるようになり、中には電池の外装材と兼ねているものもある。従って、携帯電子機器に対して衝撃が加わった場合、二次電池１０にも相当の衝撃が加えられる。しかし、図３に示すように、二次電池１０のうち、強度の大きな第１の積層複合シート２からなる面が携帯電子機器の外部方向を向き、第２の積層複合シート３からなる面が携帯電子機器の内部方向を向いて電子回路７の基板に保護されるように二次電池１０を配することにより、携帯電子機器外部から受ける衝撃が強度の強い第１の積層複合シート２に伝わるため、発電要素１への影響を小さく抑えることができる。
　（その他の実施形態）
　上記の実施形態は本発明の例示であり、本発明はこの例に限定されない。
　二次電池を電源とした携帯電子機器内において、二次電池のうち、強度の小さい第２の積層複合シートからなる面の方が第１の積層複合シートからなる面よりも携帯電子機器の構成部材によって外部からの衝撃に対して保護される度合いが大きいにするための具体的な態様として、強度の大きい第１の積層複合シートからなる面は露出していたり、携帯電子機器のケースのみで保護されていたりしているが、第２の積層複合シートからなる面はケースと機器内の部品との両方によって保護されていたり、第１の積層複合シートからなる面と該面に相対する携帯電子機器のケースとの距離が、第２の積層複合シートからなる面と該面に相対する携帯電子機器のケースとの距離よりも小さいように二次電池が配置されて保護されていたりしていてもよい。
　以上説明したように、本発明に係る二次電池は、大きなエネルギー密度と高い強度とを有し、例えば携帯情報端末、携帯電子機器、家庭用小型電力貯蔵装置、自動二輪車、電気自動車、ハイブリッド電気自動車等の電源等として有用である。
　１  発電要素
　２  第１の積層複合シート
　３  第２の積層複合シート
　４ａ  金属層
　４ｂ  接着層
　４ｃ  保護層
　５  操作部
　６  筐体
　７  電子回路
　８  電池カバー
　９  表示部
　１０  二次電池

Claims (5)

  1. 　発電要素と、該発電要素を封止する外装材とを備えた二次電池であって、
    　前記外装材は、ステンレス鋼からなる第１の金属層及び第１のプラスチック層を有する第１の積層複合シートと、アルミニウムを主体とする第２の金属層及び第２のプラスチック層を有する第２の積層複合シートとを備え、
    　前記第２の積層複合シートは、前記発電要素を収納する収納部である凹みが形成されており、
    　前記第１の積層複合シートの前記第１のプラスチック層と、前記第２の積層複合シートの前記第２のプラスチック層とが熱溶着されて前記発電要素が封止されている、二次電池。
  2. 　前記収納部は絞り加工により形成されている、請求項１に記載されている二次電池。
  3. 　前記第１の積層複合シートは前記第１の金属層を覆う第３のプラスチック層を有し、
    　前記第２の積層複合シートは前記第２の金属層を覆う第４のプラスチック層を有している、請求項１または２に記載されている二次電池。
  4. 　請求項１から３のいずれか一つに記載されている二次電池を搭載した携帯電子機器であって、
    　前記二次電池は、前記第２の積層複合シートに覆われた面が前記携帯電子機器の基板と向かい合って配置されている、携帯電子機器。
  5. 　請求項１から３のいずれか一つに記載されている二次電池を搭載した携帯電子機器であって、
    　前記二次電池のうち、前記第１の積層複合シートに覆われた面は露出している、あるいはカバーに覆われている、携帯電子機器。
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