WO2010098480A1 - 基板および有機ｅｌ発光装置 - Google Patents

基板および有機ｅｌ発光装置 Download PDF

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WO2010098480A1
WO2010098480A1 PCT/JP2010/053189 JP2010053189W WO2010098480A1 WO 2010098480 A1 WO2010098480 A1 WO 2010098480A1 JP 2010053189 W JP2010053189 W JP 2010053189W WO 2010098480 A1 WO2010098480 A1 WO 2010098480A1
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light
substrate
area
organic
condensing
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黒田俊也
渡辺一史
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住友化学株式会社
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/549—Organic PV cells

Definitions

  • the present invention relates to a substrate used in an organic electroluminescence (organic EL) light emitting device or the like.
  • Organic electroluminescence (organic EL) light-emitting devices have excellent characteristics such as low viewing angle dependency, low power consumption, and the ability to produce extremely thin devices, and are attracting new attention due to increasing demand for flat displays. It is a light emitting device.
  • One of the problems toward the practical application of this organic EL light emitting device is that its light emission life is short. In order to solve this problem, improvement of the light emitting layer material of the organic EL element provided in the organic EL light emitting device has been energetically advanced.
  • the external energy efficiency of the organic EL element In order to improve the light emission lifetime, there is an attempt to improve the external energy efficiency of the organic EL element. It is known that this external energy efficiency can be expressed by the product of the internal energy efficiency of the device and the light extraction efficiency.
  • the light extraction efficiency is the ratio of the amount of light emitted from the front of the organic EL light emitting device to the atmosphere with respect to the amount of light emitted from the light emitting layer of the organic EL element.
  • the light-emitting layer In order for light emitted from the light-emitting layer to be emitted into the atmosphere, it must pass through the interfaces of several media with different refractive indices. According to Snell's law of refraction, each interface has its critical angle.
  • the light extraction efficiency of the light emitting layer of the conventional organic EL element is about 18%, and about 82% of the light generated in the light emitting layer is enclosed in the light emitting device and disappears or is emitted from the side surface of the light emitting device. . For this reason, improving the light extraction efficiency is an important issue, and various attempts have been made.
  • a transparent substrate a glass substrate whose surface is roughened by rubbing one surface with an abrasive or the like is used to scatter light emission (Patent Document 1: Japanese Patent Application Laid-Open No. 61-156691), and a pair of light emitting layers.
  • a substrate Patent Document 2: Japanese Patent Laid-Open No. 09-129375 in which a scattering region is provided in the vicinity of the interface between the transparent electrode layer and the light emitting layer is proposed.
  • the objective of this invention is providing the board
  • the present invention provides the following ⁇ 1>.
  • ⁇ 1> A substrate having a transparent substrate and a condensing structure layer, wherein the condensing structure includes a plurality of weight-shaped or hemispherical structures, and the plurality of weight-shaped or hemispherical structures A substrate whose bottom surface is on the same plane.
  • the present invention provides the following ⁇ 2> to ⁇ 9> as specific embodiments according to the above ⁇ 1>.
  • ⁇ 2> The substrate according to ⁇ 1>, wherein the structure is a structure in the shape of a cone, a quadrangular pyramid, or a triangular pyramid.
  • ⁇ 3> The substrate according to ⁇ 2>, wherein an aspect ratio (B / A) obtained from the longest diameter A of the bottom surface of the structure and the height B of the structure is 0.2 to 3.0.
  • ⁇ 4> The substrate according to ⁇ 2> or ⁇ 3>, wherein the sum of the bottom surface areas of the structure is 10% to 100% by area with respect to the area of the transparent substrate.
  • ⁇ 5> The substrate according to ⁇ 2> or ⁇ 3>, wherein the sum of the bottom surface areas of the structure is 40 area% to 90 area% with respect to the area of the transparent substrate.
  • ⁇ 6> The substrate according to ⁇ 1>, wherein the structure is a hemispherical structure.
  • ⁇ 7> The substrate according to ⁇ 6>, wherein the sum of the bottom surface areas of the structure is 40% by area or more with respect to the area of the transparent substrate.
  • ⁇ 8> The substrate according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, wherein the structure is made of a transparent resin having a light transmittance of 80% or more at a wavelength of 550 nm.
  • ⁇ 9> The structure is The substrate according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, comprising a resin composition containing titanium oxide and a transparent resin.
  • the present invention provides an organic EL light-emitting device comprising the substrate according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 9> and an organic EL element.
  • achieve the high light extraction efficiency which can improve the external energy efficiency of an organic EL element can be obtained. Since the substrate can provide an organic EL light emitting device with high luminous efficiency, it is extremely useful industrially.
  • FIG. 1 is a diagram schematically illustrating the shape of a weight-shaped structure.
  • FIG. 2 is a schematic top view (2-a) showing the arrangement of structures when the quadrangular pyramidal structure has a light condensing structure area ratio of 100 area%, and the conical structure is packed most closely. It is an upper surface schematic diagram (2-b) showing the arrangement
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view schematically showing an element configuration including the substrate of the present invention and an element configuration not including the substrate of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing an example of an element configuration including the substrate of the present invention.
  • FIG. 5 is a diagram schematically illustrating the shape of a hemispherical structure.
  • FIG. 6 is a schematic top view showing the arrangement of hemispherical structures when the light condensing structure area ratio is maximized.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view schematically showing an element configuration including the substrate of the present invention and an element configuration not including the substrate of the present invention.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing an example of an element configuration including the substrate of the present invention.
  • the substrate of the present invention is a substrate having a transparent substrate and a condensing structure layer, and the condensing structure layer contains a plurality of weight-shaped or hemispherical structures, and the bottom surfaces of the structures are the same.
  • a substrate in a plane is a substrate having a transparent substrate and a condensing structure layer, and the condensing structure layer contains a plurality of weight-shaped or hemispherical structures, and the bottom surfaces of the structures are the same.
  • a substrate in a plane a substrate in a plane.
  • the transparent substrate used in the present invention one having a light transmittance of 550 nm and 80% or more is preferable.
  • Such a transparent substrate can be formed from glass, transparent resin, or a combination of these.
  • a transparent resin having excellent flexibility is preferable.
  • a transparent substrate made of a transparent resin such as The thickness of the transparent substrate used in the present invention is determined so as to satisfy the light transmittance described above.
  • the thickness is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m, and more preferably 50 ⁇ m to 150 ⁇ m.
  • a transparent substrate made of such a transparent resin can be obtained, for example, by forming the transparent resin by a known film forming method such as extrusion molding or solvent casting.
  • the transparent substrate used in the present invention preferably has a refractive index of 1.1 or more, and more preferably 1.4 or more. The refractive index is usually less than 2.0.
  • the condensing structure layer includes a plurality of weight-shaped or hemispherical structures (sometimes referred to as a condensing structure).
  • a material having a refractive index of 1.7 or more is preferable.
  • the refractive index is more preferably 1.8 or more, and particularly preferably 2.0 or more.
  • the upper limit of the refractive index is preferably 2.2.
  • Such a material is preferably a material in which an appropriate resin is used as a binder (hereinafter referred to as “binder resin”) and a high refractive index inorganic material is dispersed in the binder resin.
  • high refractive inorganic material examples include zinc oxide, zinc sulfide, lead white, zinc telluride, zinc yellow, lead titanate, red lead, chromium green, chromium oxide, zirconia, cadmium oxide, cadmium sulfide, and oxidation.
  • high refractive index inorganic materials such as ferric iron, ferric trioxide, titanium oxide, barium titanate, barium sulfide, strontium titanate, strontium sulfide, mercury sulfide, germanium, thallium chloride, thallium bromide, arsenic selenide, etc.
  • high refractive index inorganic particles Particles (hereinafter referred to as “high refractive index inorganic particles”) can be used.
  • titanium oxide rutile type titanium oxide (refractive index: 2.7), anatase type titanium oxide (refractive index: 2.5)] or zirconium oxide (refractive index: 2.4) is preferable.
  • High refractive index inorganic particles are preferred.
  • the average particle diameter of the high refractive index inorganic particles is preferably 200 nm or less, more preferably 100 nm or less, and particularly preferably 50 nm or less. .
  • the average particle diameter of the high refractive index inorganic particles exceeds 200 nm, the transparency of the light collecting structure tends to be easily lowered.
  • titanium oxide having an average particle diameter of 50 nm or less is particularly suitable because it can form a light-collecting structure having more excellent transparency and has a high refractive index.
  • the average particle diameter means a volume average particle diameter when the uniformly dispersed solution of the high refractive index inorganic particles is measured using a dynamic light scattering method.
  • the binder resin is particularly preferably a transparent resin (transparent resin).
  • transparent resins examples include silicone resins, epoxy resins, urethane resins, acrylic resins, cyanoacrylate resins, epoxy acrylate resins, polyester acrylate resins, polyurethane acrylate resins, and polyhydric alcohol acrylate resins.
  • curable resins such as polythiol polyene resins, and thermoplastic resins such as polyimide resins, polystyrene resins, and polycarbonate resins.
  • this binder resin when the said condensing structure is formed only from this binder resin, that whose light transmittance of visible light (wavelength 550nm) of this condensing structure is 80% or more is preferable.
  • Suitable as the binder resin is light irradiation, electron beam irradiation, heating, drying, pressurization because it is easy to produce a light collecting structure layer by forming a plurality of the light collecting structures.
  • a resin that can be cured by such an operation is preferred.
  • a curable resin is preferably used as the binder resin, and the curable resin is preferably a thermosetting resin, a photocurable resin, or a moisture curable resin.
  • a surfactant, an adhesion enhancer, a crosslinking agent, a sensitizer, and a photosensitizer can be added to the binder resin as necessary.
  • a resin composition containing the binder resin and the high refractive index inorganic particles may contain an appropriate organic solvent or thickener to facilitate the formation of the light collecting structure.
  • the volume ratio of the high refractive index inorganic particles and the binder resin contained in the resin composition is preferably in the range of 20/80 to 60/40, expressed as high refractive index inorganic particles / binder resin.
  • the condensing structure has a conical shape or a hemispherical shape.
  • the cone shape is more preferably a cone, a quadrangular pyramid, or a triangular pyramid, and particularly preferably a quadrangular pyramid or a triangular pyramid.
  • the light collecting structure is disposed on the same plane, and the surface of the light collecting structure on the same plane is referred to as a “bottom surface of the light collecting structure”.
  • the bottom surface of the conical condensing structure is circular
  • the bottom surface of the quadrangular pyramid condensing structure is quadrangular
  • the bottom surface of the triangular pyramid condensing structure is triangular.
  • the plurality of condensing structures contained in the condensing structure layer may be a cone, a quadrangular pyramid, or a triangular pyramid, but only the conical condensing structure may be a triangular pyramid. It is preferable that the light-condensing structure layer contains only the light-condensing structure body or the pyramid-shaped light condensing structure body.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing the shape of a weight-shaped condensing structure.
  • FIG. 1 (1-a) shows the shape of a conical condensing structure
  • FIG. 1 (1-b) shows a quadrangular pyramid.
  • FIG. 1 (1-c) schematically shows the shape of the condensing structure, and the shape of the triangular pyramid condensing structure.
  • the weight-shaped condensing structure preferably has an aspect ratio (B / A) obtained from the longest diameter A of the bottom surface and the height B of 0.2 to 3.0, 0.3 More preferably, it is ⁇ 2.0. When the aspect ratio is within this range, it is excellent in that the light collecting structure can be easily formed by a forming method described later and the light extraction efficiency is further improved.
  • the aspect ratio will be described with reference to FIG. 1 again.
  • the longest of the plurality of lines is the longest.
  • the major axis is A.
  • the longest diameter A has the longest diameter A among the triangles constituting the triangle.
  • the distance from the bottom surface of the light collecting structure to the highest portion of the light collecting structure is the height B of the light collecting structure.
  • the aspect ratio (B / A) is a value obtained by dividing the height B by the longest diameter A.
  • the weight-shaped condensing structure preferably has a longest diameter A of 2 ⁇ m to 130 ⁇ m, more preferably 6 ⁇ m to 24 ⁇ m.
  • the hemispherical condensing structure is a convex lens-shaped microlens, and the aspect ratio (B / A) obtained from the longest diameter A and the height B of the bottom surface is 0.2 to 1.5. It is preferably 0.2 to 0.8.
  • a hemispherical condensing structure having an aspect ratio in this range is advantageous in that the light extraction efficiency is high.
  • the aspect ratio will be described with reference to FIG. As shown in FIG.
  • the hemispherical condensing structure when a plurality of lines passing through the center point are drawn in the circle on the bottom surface, the longest of the plurality of lines becomes the longest diameter A. .
  • the distance from the bottom surface of the light collecting structure to the highest portion of the light collecting structure is the height B of the light collecting structure.
  • the aspect ratio (B / A) is a value obtained by dividing the height B by the longest diameter A.
  • the hemispherical condensing structure preferably has a longest diameter A of 2 ⁇ m to 130 ⁇ m, more preferably 6 ⁇ m to 24 ⁇ m.
  • the condensing structure layer preferably contains a filling resin that fills the space between the plurality of condensing structures.
  • the filling resin is preferably a transparent resin having a refractive index lower than that of the light collecting structure. As this transparent resin, the same thing as the transparent resin illustrated as said binder resin is illustrated. Further, the filling resin may contain a surfactant, an adhesion enhancer, a crosslinking agent, a sensitizer, and a photosensitizer as necessary. Note that the binder resin and the filling resin forming the light condensing structure may be the same or different from each other.
  • a material capable of forming the light converging structure is applied on the transparent substrate.
  • a coating method such as a knife coater, a die coater, a capillary coater, a roll coater, a blade coater, a rod coater, or a spray coater is employed.
  • the coating method is preferably a knife coater, a die coater, or a capillary coater.
  • the binder resin contained in the material when the binder resin contained in the material is a thermoplastic resin, the binder resin contained in the material may be made into a plastic state by heating to such an extent that the thermoplastic resin has plasticity.
  • the resin When the resin is a curable resin, it may be maintained in a moderately cured state, a so-called semi-cured state.
  • a stamper provided with a plurality of recesses capable of forming a light-collecting structure of a desired shape is prepared, and the stamper is pressed against the material in a plastic or semi-cured state on the transparent substrate.
  • the shape of the provided recess can be transferred, and a plurality of light collecting structures are formed on the transparent substrate.
  • the condensing structure formed in this manner can be fixed in shape by cooling as necessary or by further curing a semi-cured curable resin.
  • a semi-cured curable resin such as an acrylic resin
  • a resin composition containing the acrylic resin or the like is applied onto the transparent substrate, and then applied to the resin composition after application.
  • the light converging structure is formed on the transparent substrate by pressing a stamper provided with a recess capable of forming a desired light condensing structure on the semi-cured resin composition by UV irradiation weakly.
  • the light-collecting structure having a fixed shape can be obtained by forming and further curing the acrylic resin in a semi-cured state by UV irradiation.
  • the above-described filling resin layer In order to fill the space between the light collecting structures thus obtained, it is preferable to form the above-described filling resin layer. Specifically, after applying a liquid composition containing an uncured curable transparent resin on the light converging structure 25, after performing a drying treatment or the like as necessary, light irradiation, electron beam irradiation, It is cured by an operation such as heating or pressing. The substrate 1 of FIG. 3 (3-a) and the substrate 1 of FIG. 7 (7-a) are obtained in this way.
  • the method described below is another method for obtaining a light collecting structure layer containing a plurality of light collecting structures. First, a filling resin material is applied on the transparent substrate.
  • a coating method such as a knife coater, a die coater, a capillary coater, a roll coater, a blade coater, a rod coater, or a spray coater is employed.
  • the coating method is preferably a knife coater, a die coater, or a capillary coater.
  • the material coated on the transparent substrate is brought into a state where flexibility is maintained to such an extent that a specific shape can be imparted.
  • the material is a thermoplastic resin, it may be in a plastic state by heating or the like to such an extent that the thermoplastic resin has plasticity.
  • a stamper provided with a plurality of shapes of the desired light converging structure is prepared, and the stamper is pressed against a plastic or semi-cured material on the transparent substrate, thereby forming the shape of the light converging structure. Can be formed.
  • the shape of the recess formed in this way can be fixed by cooling as necessary or by further curing a semi-curable curable resin.
  • a material capable of forming the light converging structure is put into the concave portion formed in this manner to form the light converging structure.
  • the above-described curable resin is preferable.
  • an ultraviolet curable resin such as an acrylic resin
  • a resin composition containing the acrylic resin or the like is applied to a surface having a concave portion in the shape of the light collecting structure, and then applied.
  • a light converging structure with a fixed shape is obtained by irradiating the resin composition after the process with UV irradiation to cure the acrylic resin.
  • the substrate 1 in FIG. 4 and the substrate 1 in FIG. 8 are obtained in this way.
  • Still another method includes the following method. First, the said transparent substrate is made into the state which maintained the softness
  • the material when the material is a thermoplastic resin, it may be made into a plastic state by heating or the like to such an extent that the thermoplastic resin has plasticity.
  • a stamper provided with a plurality of shapes of the desired light converging structure is prepared, and the stamper is pressed against the transparent substrate in the plastic state, whereby a concave portion having the shape of the light converging structure can be formed. .
  • the recess formed in this way can be fixed in shape by cooling as necessary.
  • a material capable of forming the light converging structure is put into the concave portion formed in this manner to form the light converging structure.
  • the number of the light collecting structures contained in the light collecting structure layer is determined by the shape and size of the light collecting structure (particularly, the longest diameter A of the bottom surface), the area of the transparent substrate, and the target light extraction efficiency.
  • the sum of the bottom surface area of the light collecting structure that is, the total sum of the areas of the bottom surface of the light collecting structure contained in the light collecting structure layer
  • the area of the transparent substrate is preferably 10 area% to 100 area%, and particularly preferably 40 area% to 90 area%.
  • the area ratio (Sa / St) of the sum (Sa) of the bottom surface area of the light collecting structure to the area (St) of the transparent substrate is referred to as “light collecting structure area ratio”.
  • FIG. 2 is a schematic top view illustrating an example of the configuration of the light collecting structure layer in which each of the plurality of light collecting structures has a quadrangular pyramid shape. Is substantially 100 area%.
  • (2-b) in FIG. 2 is a schematic top view illustrating an example of the configuration of the light collecting structure layer in which the plurality of light collecting structures are all conical.
  • the light condensing structure is a cone, the light condensing structure area ratio cannot be set to 100 area%, and the light condensing structure area ratio is about 72 area% at the maximum (closest packing).
  • FIG. 6 is a schematic top view showing a case where the plurality of light collecting structures are hemispherical and the light collecting structure area ratio is maximum. In the case of FIG. 6, the light condensing structure area ratio is about 72 area%.
  • Organic EL light emitting device> The board
  • (3-a) in FIG. 3 and (7-a) in FIG. 7 are schematic cross-sectional views showing an outline of an element configuration 100 in which the substrate of the present invention and an organic EL element are combined.
  • the substrate 1 of the present invention is formed from the transparent substrate 10 and the condensing structure layer 30 as described above.
  • the organic EL element 50 is provided on the surface of the substrate 1 on which the condensing structure layer 30 is not provided.
  • the organic EL element 50 is formed of an organic layer including a light emitting layer and a pair of electrode layers provided so as to sandwich the organic layer.
  • a charge injection layer, a hole transport layer, an electron transport layer, and the like may be provided as desired.
  • the layers constituting the organic EL element 50 will be briefly described.
  • At least one of the pair of electrodes in the organic EL element 50 is a transparent electrode.
  • the material of the transparent electrode when the transparent electrode is an anode, a material having a large work function is preferable, and a conductive metal oxide film, a translucent metal thin film, or the like is used.
  • the transparent electrode is usually 50 nm to 400 nm.
  • the material of the transparent electrode is preferably a material having a small work function.
  • metals such as lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, beryllium, magnesium, calcium, strontium, barium, aluminum, scandium, vanadium, zinc, yttrium, indium, cerium, samarium, europium, terbium, ytterbium, etc.
  • Two or more alloys, one or more of them, and an alloy of one or more of gold, silver, platinum, copper, manganese, titanium, cobalt, nickel, tungsten, and tin, graphite, or a graphite intercalation compound are used. It is done.
  • the alloy examples include magnesium-silver alloy, magnesium-indium alloy, magnesium-aluminum alloy, indium-silver alloy, lithium-aluminum alloy, lithium-magnesium alloy, lithium-indium alloy, calcium-aluminum alloy and the like.
  • the other electrode that is, the electrode that does not require transparency usually has a layer (alkali metal halide layer) made of an alkali metal halide (for example, lithium fluoride).
  • a layer made of a metal (aluminum) may be further laminated on the alkali metal halide layer.
  • the film thickness of the other electrode in this case is also usually 50 nm to 400 nm.
  • the above-mentioned transparent electrode can be used as a transparent substrate.
  • the light emitting layer in the organic EL element is composed of an organic EL light emitting material.
  • Such light-emitting materials include, for example, materials described in Chapter 6 (pages 101 to 116) issued by Shizushi Tokito et al., “Organic EL Display”, Ohm Co., Ltd., August 20, 2004, etc. The well-known thing can be used.
  • (3-b) in FIG. 3 and (7-b) in FIG. 7 are schematic cross-sectional views showing an element configuration 200 using a substrate that does not include the light condensing structure layer.
  • the organic EL element 50 is provided on the transparent substrate 10 that does not include the condensing structure layer.
  • the light extraction magnification can be obtained by calculating the light intensity of 3-b) or FIG. 7 (7-b) by the following calculation method.
  • Calculation method for obtaining light extraction magnification By using the ray tracing method, light propagation in the substrate of the present invention can be simulated.
  • the ray tracing method here is a method of calculating the behavior of light by geometrically optically following the progress, reflection, and refraction of light. In the ray tracing method, it is necessary to calculate the reflection / refraction at the interface of the medium with different refractive index. Usually, the reflection and refraction angles are calculated using Snell's law. Simulation is performed by calculation using the Fresnel law.
  • the reflected / refracted light may be branched at the intensity ratio obtained by the Fresnel law at the interface where media having different refractive indexes are adjacent, or the intensity obtained by the Fresnel law using the Monte Carlo method.
  • the reflected light and the refracted light may be selected with a probability given by the ratio.
  • the intensity of light propagated in a specific direction can be obtained by the product of the intensity of light rays per line propagated in that direction and the number of light rays.
  • the light extraction magnification in the present invention is the concentration structure layer of the present invention when the light emission intensity of the element configuration 200 shown in FIG. 3 (3-b) or FIG. 7 (7-b) is 1.
  • the light emission intensity of the element configuration 100 provided is represented.
  • the element configuration 100 including the substrate 1 of the present invention can also exhibit excellent light extraction efficiency with a light extraction magnification of 2.0 times or more based on the element configuration 200.
  • the organic EL light-emitting device provided with the substrate of the present invention can efficiently extract light generated in the light-emitting layer, so that it can be used with a small current and realizes an organic EL light-emitting device with excellent emission life. it can.
  • TracePro (ver. 4.1.7) manufactured by Lambda Research Co., Ltd. was used, and simulation was performed using selection based on the Monte Carlo method as a method of splitting light at interfaces having different refractive indexes, and the light extraction magnification Asked.
  • the element configuration model used in the simulation is the same as in FIGS. 4 and 8, in which the light emitting layer, the transparent electrode layer, the condensing structure layer, and the transparent substrate are stacked in this order, and the space between the condensing structure and the transparent substrate. Is filled with a material having the same refractive index as that of the transparent substrate.
  • the thickness of the light emitting layer was 100 ⁇ m, and the thickness of the transparent electrode layer was also 100 ⁇ m.
  • the thickness of the light collecting structure layer was determined from the aspect ratio, and the total thickness of the light collecting structure layer and the transparent substrate was 1.8 mm.
  • the light is emitted from the light emitting layer, passes through each layer of the element configuration model, and is emitted from the transparent substrate. All the outer walls (including the side surface of the transparent substrate) other than the emission surface in the model completely reflect the light. The mirror surface.
  • the light intensity (light quantity) emitted from the exit surface was calculated.
  • a cylindrical detector having a bottom radius of 290 mm and a height of 16 mm was assumed, and an element configuration model was arranged at the center of the detector so that light was incident on the side surface of the detector.
  • the detector was set with the upper and lower bottom surfaces of the cylinder as reflection boundaries and the side surfaces as observation surfaces.
  • the light was emitted from the surface set in the center of the light emitting layer in parallel with the bottom of the device, and the calculation was performed 20 times assuming the number of 10000 rays in one simulation, and the average output was defined as the emission intensity. Further, when one light beam was reflected 1000 times, it was assumed that the light beam had disappeared, and the calculation was interrupted.
  • Examples 1 to 3 An element configuration model in which a light emitting layer (refractive index 1.7) / transparent electrode (refractive index 2.0) / light condensing structure / transparent substrate (refractive index 1.5) are stacked in this order [this element configuration model Then, a light emitting layer / transparent electrode corresponds to an organic EL element. ], The number of rays emitted from the light emitting layer to the outside of the transparent substrate (number of emitted rays 1) in the element configuration model was obtained by simulation.
  • a comparative element configuration model without a condensing structure that is, a light emitting layer (refractive index 1.7) / transparent electrode (refractive index 2.0) / transparent substrate (refractive index 1.5) is also used as a reference.
  • the number of emitted light rays (number of emitted light rays 2) was determined.
  • the light extraction magnification was obtained by dividing the number of emitted light rays 1 by the number of emitted light rays 2.
  • the condensing structure in the element configuration model is a conical structure formed of a material having a refractive index of 2.0, and the longest diameter A of the bottom surface of the conical condensing structure is 24 ⁇ m.
  • the light condensing structure area ratio was 72 area% on the assumption that the bottom surface of the light converging structure was closely packed.
  • the aspect ratios of the light collecting structures were 0.5 (Example 1), 1.0 (Example 2), and 2.0 (Example 3), respectively.
  • the bottom surface of the element configuration model was a square having a side length of 120 ⁇ m.
  • Examples 4-6 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 1 to 3. However, the light condensing structure in the element configuration model is a quadrangular pyramid, and the longest diameter A of the bottom surface of the quadrangular pyramidal condensing structure is 24 ⁇ m.
  • the light condensing structure area ratio was 100 area%.
  • the aspect ratios of the light collecting structures were 0.5 (Example 4), 1.0 (Example 5), and 2.0 (Example 6), respectively.
  • the bottom surface of the element configuration model was a square having a side length of 120 ⁇ m.
  • Examples 7-9 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 1 to 3.
  • the light condensing structure in the element configuration model was a triangular pyramid, and the longest diameter A of the bottom surface of the triangular pyramidal condensing structure was 24 ⁇ m.
  • the light condensing structure area ratio was 100 area%.
  • the aspect ratios of the light collecting structures were 0.5 (Example 7), 1.0 (Example 8), and 2.0 (Example 9), respectively.
  • the bottom surface of the element configuration model was a square having a side length of 120 ⁇ m.
  • Examples 10-12 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 1 to 3.
  • the light converging structure in the element configuration model is a triangular pyramid, and the light converging structure is formed of a material having a refractive index of 1.8.
  • the longest diameter A of the bottom surface of the triangular pyramidal condensing structure was 24 ⁇ m.
  • the light condensing structure area ratio was 100 area%.
  • the aspect ratios of the light collecting structures were 0.5 (Example 10), 1.0 (Example 11), and 2.0 (Example 12), respectively.
  • the bottom surface of the element configuration model was a square having a side length of 120 ⁇ m.
  • Examples 13 to 16 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 1 to 3. However, the light converging structure in the element configuration model is a triangular pyramid, and the light converging structure is formed of a material having a refractive index of 1.8. The longest diameter A of the bottom surface of the triangular pyramidal condensing structure was 24 ⁇ m and the aspect ratio was 0.5. The area ratios of the light collecting structures were 80 area% (Example 13), 60 area% (Example 14), 40 area% (Example 15), and 20 area% (Example 16), respectively.
  • the bottom surfaces of the element configuration models were squares having side lengths of 136 ⁇ m (Example 13), 156 ⁇ m (Example 14), 190 ⁇ m (Example 15), and 270 ⁇ m (Example 16), respectively.
  • Examples 17 and 18 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 1 to 3. However, the light converging structure in the element configuration model is a triangular pyramid, and the light converging structure is formed of a material having a refractive index of 1.8.
  • the light condensing structure area ratio was 100 area%, and the aspect ratio was 0.5.
  • the longest diameter A of the bottom surface of the triangular pyramidal condensing structure was set to 12 ⁇ m (Example 17) and 6 ⁇ m (Example 18), respectively.
  • the bottom surfaces of the element configuration models were squares with side lengths of 60 ⁇ m (Example 17) and 30 ⁇ m (Example 18), respectively. Comparing the influence of the shape of the light collecting structure according to the results of Examples 1 to 9, when the shape is a triangular pyramid, the light extraction magnification is the highest at 2.9 times, compared to when the shape is a cone or a quadrangular pyramid. It turned out to be excellent.
  • the refractive index of the material in the triangular pyramid condensing structure is 1.8
  • the effect of the aspect ratio is compared (Examples 10 to 12).
  • the aspect ratio is 0.5
  • the light extraction magnification is The highest value of 2.9 times, which is the same as the case where the refractive index of the material is 2.0.
  • the light extraction magnification is 2.9 times and 100 area% at 80 area% or more. It was found that the light extraction magnification was 2.5 times higher even at 20 area%.
  • Examples 21-25 An element configuration model in which a light emitting layer (refractive index 1.7) / transparent electrode (refractive index 2.0) / light-collecting structure layer / transparent substrate (refractive index 1.5) are stacked in this order [this element configuration In the model, the light emitting layer / transparent electrode corresponds to the organic EL element. ], The number of rays emitted from the light emitting layer to the outside of the transparent substrate (number of emitted rays 1) in the element configuration model was obtained by simulation.
  • a comparative element configuration model without a condensing structure that is, a light emitting layer (refractive index 1.7) / transparent electrode (refractive index 2.0) / transparent substrate (refractive index 1.5) is also used as a reference.
  • the number of emitted light rays (number of emitted light rays 2) was determined.
  • the light extraction magnification was obtained by dividing the number of emitted light rays 1 by the number of emitted light rays 2.
  • the light condensing structure in the element configuration model is composed of a hemispherical microlens formed of a material having a refractive index of 2.0, and its longest diameter A is 24 ⁇ m.
  • the aspect ratio of the hemispherical microlens is 0.5, and the area ratio of the light collecting structure is 72 area% (closest packing, Example 21), 60 area% (Example 22), and 40 area% (implementation).
  • Example 23 ), 20 area% (Example 24), and 10 area% (Example 25).
  • the bottom surface of the element configuration model is a square, and each side length is 120 ⁇ m (Example 21), 131.69 ⁇ m (Example 22), 161.28 ⁇ m (Example 23), 228.09 ⁇ m (Example 24), and 322. .57 ⁇ m (Example 25).
  • Examples 26-27 The light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 21 to 25.
  • the hemispherical microlens constituting the condensing structure in the element configuration model is formed of a material having a refractive index of 2.0, and the hemispherical microlens has an aspect ratio of 0.5, The structure area ratio was 72 area% which is the maximum.
  • the longest diameters A were 12 ⁇ m (Example 26) and 6 ⁇ m (Example 27), respectively.
  • the bottom surface of the element configuration model was a square having a side length of 60 ⁇ m (Example 26) and a side length of 30 ⁇ m (Example 27). Examples 28-30
  • the light extraction magnification was determined by the same method as in Examples 21 to 25.
  • the hemispherical microlens constituting the condensing structure in the element configuration model is assumed to be formed of a material having a refractive index of 1.8, and the hemispherical microlens has an aspect ratio of 0.5.
  • the structure area ratio was 72 area% which is the maximum.
  • the longest diameter A was 24 ⁇ m (Example 28), 12 ⁇ m (Example 29), and 6 ⁇ m (Example 30), respectively.
  • the bottom surface of each element configuration model was a square having a side length of 120 ⁇ m (Example 28), a side length of 60 ⁇ m (Example 29), and a side length of 30 ⁇ m (Example 30).

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Abstract

　本発明は、高い光取出効率を実現できる基板を提供し、該基板を用いることにより高い発光効率の有機ＥＬ発光装置を提供することを目的とする。　本発明は、透明基板（１０）および集光構造体層（３０）を有する基板（１）であり、該集光構造体層（３０）は複数個の錐形状のまたは半球状の構造体（２５）を含有し、該複数個の錐形状のまたは半球状の構造体（２５）の底面は同一平面上にある基板（１）。該構造体（２５）は、円錐、四角錐または三角錐の形状の構造体であることが好ましい。

Description

基板および有機ＥＬ発光装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）発光装置等に用いられる基板に関する。
　有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）発光装置は、視野角依存性が少ないこと、消費電力が小さいこと、きわめて薄いものができること等の優れた特性を有し、フラットディスプレイの需要の高まりから新たに注目されている発光装置である。この有機ＥＬ発光装置の実用化に向けた問題の１つとして、その発光寿命が短いことが取上げられている。この問題を解決するために、これまで、有機ＥＬ発光装置に備えられた有機ＥＬ素子の発光層材料等の改良が精力的に進められてきた。
　一方、発光寿命を改良するためには、該有機ＥＬ素子の外部エネルギー効率を改良するという試みがある。この外部エネルギー効率は、素子の内部エネルギー効率と光取出効率との積で表せることが知られている。すなわち有機ＥＬ素子の外部エネルギー効率を向上させるためには、内部エネルギー効率を向上させるほかに、光取出効率も向上させる方法がある。
　光取出効率とは、有機ＥＬ素子の発光層から出射した光量に対する、有機ＥＬ発光装置の正面から大気中に放出される光量の割合をいう。発光層から出射した光が、大気中に放出されるには、幾つかの屈折率の異なる媒質の界面を通過する必要があるが、スネルの屈折の法則に従えば、各界面にその臨界角以上の角度で入射した光は、界面で全反射されて層中を導波し消失するか、層側面より放出され、その分だけ有機ＥＬ発光装置正面から放出される光量が減少する。従来の有機ＥＬ素子の発光層の光取出効率は約１８％であり、発光層で発生した光の８２％程度は発光装置中に封じ込められ消失するか発光装置側面から放出していることとなる。
　このため、光取出効率を向上させることが重要な課題であり、様々な試みが行われている。例えば、透明基板として一方の表面を、研摩剤で擦るなどして粗面化したガラス基板を用いて発光を散乱させる基板（特許文献１：特開昭６１−１５６６９１号公報）、発光層を一対の透明電極層で挟み、該透明電極層の発光層との界面近傍に散乱領域を設けた基板（特許文献２：特開平０９−１２９３７５号公報）が提案されている。
　しかしながら、特許文献１や特許文献２に開示されている試みはいずれも、有機ＥＬ素子各層の膜厚を乱して、絶縁破壊および発光の不均一性を生じる原因となるおそれがあり、有機ＥＬ発光装置の品質を低下させやすいという難点を有していた。また、その光取出効率も十分といえるものではなかった。
　本発明の目的は、高い光取出効率を実現できる基板を提供し、該基板を用いることにより高い発光効率の有機ＥＬ発光装置を提供することにある。
　本発明は、以下の＜１＞を提供する。
　＜１＞透明基板および集光構造体層を有する基板であり、該集光構造体は複数個の錘形状のまたは半球状の構造体を含有し、該複数個の錘形状のまたは半球状の構造体の底面は同一平面上にある基板。
　また、本発明は前記＜１＞に係る具体的な実施態様として、以下の＜２＞~＜９＞を提供する。
　＜２＞該構造体が、円錐、四角錐または三角錐の形状の構造体である、＜１＞の基板。
　＜３＞該構造体の底面の最長径Ａと、該構造体の高さＢと、から求められるアスペクト比（Ｂ／Ａ）が０．２~３．０である、＜２＞の基板。
　＜４＞該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、１０面積％~１００面積％である、＜２＞または＜３＞の基板。
　＜５＞該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、４０面積％~９０面積％である、＜２＞または＜３＞の基板。
　＜６＞該構造体が、半球状の構造体である＜１＞の基板。
　＜７＞該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、４０面積％以上である、＜６＞の基板。
　＜８＞該構造体が、波長５５０ｎｍにおける光線透過度が８０％以上である透明樹脂からなる＜１＞~＜７＞のいずれかの基板。
　＜９＞該構造体が、
　酸化チタンおよび透明樹脂を含有する樹脂組成物からなる＜１＞~＜７＞のいずれかの基板。
　さらに、本発明は前記＜１＞~＜９＞のいずれかの基板と、有機ＥＬ素子と、を有する有機ＥＬ発光装置を提供する。
　本発明によれば、有機ＥＬ素子の外部エネルギー効率を改良し得る、高い光取出効率を実現できる基板を得ることができる。該基板は、高い発光効率の有機ＥＬ発光装置を提供できるため、産業上極めて有用である。
　図１は、錘形状の構造体の形状を模式的に表す図である。
　図２は、四角錘形状構造体が集光構造体面積比１００面積％となるときの構造体の配列を表す上面模式図（２−ａ）、および、円錐形状構造体が最密に充填されたときの構造体の配列を表す上面模式図（２−ｂ）である。
　図３は、本発明の基板を備えた素子構成と、本発明の基板を備えない素子構成を模式的に表す摸式断面図である。
　図４は、本発明の基板を備えた素子構成の一例を表す摸式断面図である。
　図５は、半球状の構造体の形状を模式的に表す図である。
　図６は、集光構造体面積比が最大となるときの半球状構造体の配列を表す上面模式図である。
　図７は、本発明の基板を備えた素子構成と、本発明の基板を備えない素子構成を模式的に表す摸式断面図である。
　図８は、本発明の基板を備えた素子構成の一例を表す摸式断面図である。
　本発明の基板は、透明基板および集光構造体層を有する基板であり、該集光構造体層は複数個の錘形状のまたは半球状の構造体を含有し、該構造体の底面は同一平面にある基板である。
　以下、本発明について詳細に説明する。また、必要に応じて図面を参酌するが、同一要素には同一符号を用いることとし、重複する説明は省略する。また、図面に記載の寸法等は見易さのために任意になっている。
＜透明基板＞
　本発明に用いられる透明基板としては、波長５５０ｎｍの光線透過率が８０％以上であるものが好ましい。かかる透明基板は、ガラス、透明樹脂またはこれらを組み合わせた材料から形成され得る。有機ＥＬ発光装置用の基板として、適度のフレキシブル性を求めるのであれば、該透明樹脂としても屈曲性に優れるものが好ましく、具体的には、環状ポリオレフィン、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）等の透明樹脂からなる透明基板が好ましい。
　本発明に用いられる透明基板の厚みは、上述の光線透過率を満たすようにして決定される。該透明基板が、好適な透明樹脂からなるものである場合、その厚みは１０μｍ~５００μｍが好ましく、５０μｍ~１５０μｍがより好ましい。
　このような透明樹脂からなる透明基板はたとえば、該透明樹脂を押出成形や溶媒キャスト法等の公知の製膜方法により製膜することで得ることができる。
　本発明で用いられる透明基板は、屈折率が１．１以上であることが好ましく、１．４以上であることがさらに好ましい。該屈折率は通常２．０未満である。
＜集光構造体＞
　前記集光構造体層は、複数個の錘形状のまたは半球状の構造体（集光構造体ということがある。）を含有する。該構造体を形成する材料としては、屈折率１．７以上のものが好ましい。該屈折率はより好ましくは１．８以上であり、特に好ましくは２．０以上である。該屈折率の上限として好ましくは２．２である。このような材料は、適当な樹脂をバインダー（以下、「バインダー樹脂」という）として使用し、該バインダー樹脂に高屈折率無機材料を分散せしめたものが好ましい。ここでいう高屈折無機材料としては、たとえば酸化亜鉛、硫化亜鉛、鉛白、テルル化亜鉛、亜鉛黄、チタン酸鉛、鉛丹、クロム緑、酸化クロム、酸化ジルコニア、酸化カドミウム、硫化カドミウム、酸化第二鉄、三酸化第二鉄、酸化チタン、チタン酸バリウム、硫化バリウム、チタン酸ストロンチウム、硫化ストロンチウム、硫化水銀、ゲルマニウム、塩化タリウム、臭化タリウム、セレン化砒素等の高屈折率無機材料の粒子（以下、「高屈折率無機粒子」という）が使用可能である。これらの中でも、好ましくは酸化チタン［ルチル型酸化チタン（屈折率：２．７）、アナタ−ゼ型酸化チタン（屈折率：２．５）］または酸化ジルコニウム（屈折率：２．４）からなる高屈折率無機粒子が好ましい。また、該集光構造体の透明性を高めるうえでは、該高屈折率無機粒子の平均粒子径が２００ｎｍ以下であると好ましく、１００ｎｍ以下であると、さらに好ましく、５０ｎｍ以下であると、とりわけ好ましい。該高屈折率無機粒子の平均粒子径が２００ｎｍを越えると、該集光構造体の透明性が低下し易くなる傾向にある。前記に例示した高屈折率無機粒子の中でも、平均粒子径５０ｎｍ以下の酸化チタンがより透明性に優れた集光構造体を形成可能で、屈折率が高いため特に好適である。なお、ここでいう平均粒子径とは、動的光散乱法を用いて該高屈折率無機粒子の均一分散溶液を測定した時の体積平均粒子径をいう。
　前記バインダー樹脂としては、透明性を有する樹脂（透明樹脂）であることが特に好ましい。このような透明樹脂としては、シリコーン系樹脂、エポキシ系樹脂、ウレタン系樹脂、アクリル系樹脂、シアノアクリレート系樹脂、エポキシ系アクリレート樹脂、ポリエステル系アクリレート樹脂、ポリウレタン系アクリレート樹脂、多価アルコール系アクリレート樹脂、ポリチオールポリエン樹脂等の硬化性樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。なお、該バインダー樹脂としては、該バインダー樹脂のみから該集光構造体を形成させたとき、この集光構造体の可視光（波長５５０ｎｍ）の光線透過度が８０％以上であるものが好ましい。
　前記バインダー樹脂として好適なものとしては、該集光構造体を複数個形成して集光構造体層を製造することが容易である点から、光照射、電子線照射、加熱、乾燥、加圧などの操作により硬化できる樹脂が好ましい。換言すれば、硬化性樹脂をバインダー樹脂として使用することが好ましく、該硬化性樹脂としては、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂または水分硬化性樹脂が好ましい。
　該バインダー樹脂には、必要に応じて、界面活性剤、密着増強剤、架橋剤、増感剤、感光剤を加えることも可能である。
　集光構造体を形成するには、前記バインダー樹脂および前記高屈折率無機粒子を含む樹脂組成物を使用することが好ましい。該樹脂組成物には、該集光構造体を形成し易くするうえで、適当な有機溶剤や増粘剤を含有させることもできる。該樹脂組成物に含有される高屈折率無機粒子とバインダー樹脂との体積比は、高屈折率無機粒子／バインダー樹脂で表して、２０／８０~６０／４０の範囲が好ましい。高屈折率無機粒子の体積分率が２０体積％未満であると、集光構造体の屈折率を高くしにくく、６０体積％を越えると集光構造体中での高屈折率無機粒子の分散性が低下し、結果として透明性が低下し易い傾向にある。なお、該高屈折率無機粒子の該バインダー樹脂に対する分散性を向上させるうえでは、前記樹脂組成物を調製するとき、高圧分散法、ジェットミル法、ビーズミル法等の手法を用いてもよい。なお、ここでいう体積比は、前記バインダー樹脂として硬化性樹脂を使用した場合は、該硬化性樹脂の硬化後の体積で算出されるものである。
　前記集光構造体の形状は錐形状であるか、半球状である。該錘形状としてより好ましくは、円錐、四角錐または三角錐であり、特に好ましくは四角錐または三角錐である。集光構造体は同一平面上に配置されており、該同一平面上にある集光構造体の面を「集光構造体の底面」という。円錐の集光構造体の底面は円形であり、四角錐の集光構造体の底面は四角形であり、三角錐の集光構造体の底面は三角形である。前記集光構造体層が含有する複数個の集光構造体は、円錐のもの、四角錐のもの、三角錐のものが組み合わされていてもよいが、円錐の集光構造体のみ、三角錐の集光構造体のみ、または四角錐の集光構造体のみを含有する集光構造体層であると好ましい。
　図１は錘形状の集光構造体の形状を模式的に表す図であり、図１（１−ａ）は円錐の集光構造体の形状を、図１（１−ｂ）は四角錐の集光構造体の形状を、図１（１−ｃ）は三角錐の集光構造体の形状を、それぞれ模式的に表している。
　錘形状の集光構造体は、その底面の最長径Ａと、その高さＢと、から求められるアスペクト比（Ｂ／Ａ）が０．２~３．０であることが好ましく、０．３~２．０であるとさらに好ましい。アスペクト比がこの範囲であると、後述する形成方法により集光構造体を形成しやすいという点と、より光取出効率が良好になるという点で優れている。ここで再び図１を参照して、このアスペクト比を説明する。図１（１−ａ）に示すとおり、円錐の集光構造体においては、その底面の円において、中心点を通る複数の線を引いたとき、該複数の線の中で最も長いものが最長径Ａとなる。図１（１−ｂ）に示すとおり、四角錐の集光構造体においては、その底面の四角形において、２つの対角線のうち長い方が最長径Ａとなる。また、図１（１−ｃ）に示すとおり、三角錐の集光構造体においては、その底面の三角形において、該三角形を構成する辺のうち最も長いものが最長径Ａとなる。そして、集光構造体の底面から、集光構造体の最も高い部位までの距離が、集光構造体の高さＢである。前記アスペクト比（Ｂ／Ａ）は、該高さＢを該最長径Ａで除した値である。なお、錘形状の集光構造体としては、この最長径Ａが２μｍ~１３０μｍのものが好ましく、６μｍ~２４μｍのものがより好ましい。
　半球状の集光構造体は、凸レンズ形状のマイクロレンズであり、その底面の最長径Ａと、その高さＢとから求められるアスペクト比（Ｂ／Ａ）が０．２~１．５であることが好ましく、０．２~０．８であるとさらに好ましい。アスペクト比がこの範囲である半球状の集光構造体は、光取出効率が高いという点で有利である。ここで図５を参照して、このアスペクト比を説明する。図５に示すとおり、半球状の集光構造体においては、その底面の円において、中心点を通る複数の線を引いたとき、該複数の線の中で最も長いものが最長径Ａとなる。そして、集光構造体の底面から、集光構造体の最も高い部位までの距離が、集光構造体の高さＢである。前記アスペクト比（Ｂ／Ａ）は、該高さＢを該最長径Ａで除した値である。なお、半球状の集光構造体としては、この最長径Ａが２μｍ~１３０μｍのものが好ましく、６μｍ~２４μｍのものがさらに好ましい。
＜集光構造体層＞
　本発明における集光構造体層は、複数個の集光構造体を含有する。該複数個の集光構造体の底面は、同一平面上にある。
　該集光構造体層は、該複数個の集光構造体の間を埋める充填樹脂を含有することが好ましい。該充填樹脂としては、該集光構造体よりも低い屈折率を有する透明樹脂が好ましい。該透明樹脂としては、前記バインダー樹脂として例示した透明樹脂と同じものが例示される。また、該充填樹脂には、必要に応じて、界面活性剤、密着増強剤、架橋剤、増感剤、感光剤を含有させてもよい。なお、集光構造体を形成しているバインダー樹脂と、充填樹脂とは、互いに同じものを用いてもよく、異なるものを用いることもできる。
　複数個の集光構造体を含有する集光構造体層を得るためには、たとえば以下のようにすればよい。
　まず、前記透明基板上に該集光構造体を形成できる材料を塗工する。かかる塗工には、たとえば、ナイフコーター、ダイコーター、キャピラリーコーター、ロールコーター、ブレードコーター、ロッドコーター、スプレーコーターなどの塗工方法が採用される。これらの中でも、塗工方法は、ナイフコーター、ダイコーター、またはキャピラリーコーターであると好ましい。次に、該透明基板上に塗工された該材料を、その形状を加工できる程度に柔軟性を保った状態にする。そのためには、該材料に含有されるバインダー樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、該熱可塑性樹脂が可塑性を持つ程度に加熱等して可塑状態にしておけばよく、該材料に含有されるバインダー樹脂が硬化性樹脂である場合は、適度に硬化している状態、いわゆる半硬化の状態を保つようにすればよい。次いで、所望の形状の集光構造体を形成できる凹部が複数個設けられたスタンパを準備し、前記透明基板上にある可塑状態または半硬化状態の材料に、このスタンパを押し付けることにより、スタンパに設けられた凹部の形状を転写することができ、複数個の集光構造体が該透明基板上に形成される。このようにして形成された集光構造体は、必要に応じて冷却したり、半硬化状態の硬化性樹脂をさらに硬化させたり、することにより、形状を固定化することができる。たとえば、前記バインダー樹脂として、アクリル樹脂等の紫外線硬化性樹脂を用いた場合、該アクリル樹脂等を含有する樹脂組成物を、前記透明基板上に塗工した後、塗工後の樹脂組成物に、弱くＵＶ照射を行って半硬化させ、半硬化後の樹脂組成物に、所望の集光構造体を形成できる凹部が設けられたスタンパを押し付けることにより、該透明基板上に集光構造体を形成せしめ、さらにＵＶ照射を行って、半硬化状態のアクリル樹脂を硬化させることで、形状が固定化した集光構造体が得られる。このようにして得られた集光構造体の間を埋めるため、前述の充填樹脂の層を形成することが好ましい。具体的には、未硬化の硬化性透明樹脂を含む液状組成物を、集光構造体２５の上に塗布した後、必要に応じて乾燥処理等を行った後、光照射、電子線照射、加熱、加圧などの操作により硬化させる。図３（３−ａ）の基板１や図７（７−ａ）の基板１は、このようにして得られる。
　以下に述べる方法は、複数個の集光構造体を含有する集光構造体層を得る別な方法である。まず、前記透明基板上に、充填樹脂の材料を塗工する。かかる塗工には、たとえば、ナイフコーター、ダイコーター、キャピラリーコーター、ロールコーター、ブレードコーター、ロッドコーター、スプレーコーターなどの塗工方法が採用される。これらの中でも、塗工方法は、ナイフコーター、ダイコーター、またはキャピラリーコーターであると好ましい。次に、該透明基板上に塗工された該材料を、特定形状を付与できる程度に柔軟性を保った状態にする。そのためには、該材料が熱可塑性樹脂である場合は、該熱可塑性樹脂が可塑性を持つ程度に加熱等して可塑状態にしておけばよく、該材料が硬化性樹脂である場合は、適度に硬化している状態、いわゆる半硬化の状態を保つようにすればよい。次いで、所望の集光構造体の形状が複数個設けられたスタンパを準備し、前記透明基板上にある可塑状態または半硬化状態の材料に、このスタンパを押し付けることにより、集光構造体の形状の凹部を形成することができる。このようにして形成された凹部は、必要に応じて冷却したり、半硬化性の硬化性樹脂をさらに硬化させたり、することにより、形状を固定化することができる。ついで、集光構造体を形成できる材料を、このようにして形成された凹部に入れて集光構造体を形成する。この方法で用いる集光構造体を形成する材料としては、前述の硬化性樹脂が好ましい。たとえば、前記バインダー樹脂として、アクリル樹脂等の紫外線硬化性樹脂を用いた場合、該アクリル樹脂等を含有する樹脂組成物を、集光構造体の形状の凹部のある面に塗工した後、塗工後の樹脂組成物にＵＶ照射を行って、アクリル樹脂を硬化させることで、形状が固定化した集光構造体が得られる。図４の基板１や図８の基板１は、このようにして得られる。
　さらに別な方法としては、次の方法も挙げられる。まず、前記透明基板を、特定形状を付与できる程度に柔軟性を保った状態にする。そのためには、該材料が熱可塑性樹脂である場合は、該熱可塑性樹脂が可塑性を持つ程度に加熱等して可塑状態にすればよい。次いで、所望の集光構造体の形状が複数個設けられたスタンパを準備し、可塑状態の前記透明基板に、このスタンパを押し付けることにより、集光構造体の形状の凹部を形成することができる。このようにして形成された凹部は、必要に応じて冷却することにより、形状を固定化することができる。ついで、集光構造体を形成できる材料を、このようにして形成された凹部に入れて集光構造体を形成する。
　前記集光構造体層が含有する集光構造体の個数は、該集光構造体の形状および寸法（特に底面の最長径Ａ）、透明基板の面積、および目的とする光取出効率により決定される。本発明の基板の光取出効率をより高くするためには、前記集光構造体の底面面積の総和、すなわち集光構造体層が含有する集光構造体の底面の面積を合計した総和が、該透明基板の面積に対して、１０面積％~１００面積％であると好ましく、４０面積％~９０面積％であると特に好ましい。このような集光構造体底面面積の総和（Ｓａ）の、透明基板の面積（Ｓｔ）に対する面積比（Ｓａ／Ｓｔ）を以下、「集光構造体面積比」という。このような集光構造体面積比を満足する基板は、より光取出効率に優れることから好ましい。図２の（２−ａ）は、複数個の集光構造体がいずれも四角錐の形状である集光構造体層の構成の一例を示す上面模式図であり、その集光構造体面積比は実質的に１００面積％である。また、図２の（２−ｂ）は、複数個の集光構造体がいずれも円錐の形状である集光構造体層の構成の一例を示す上面模式図である。集光構造体が円錐である場合、集光構造体面積比を１００面積％にすることはできず、集光構造体面積比は最大（最密充填）で７２面積％程度となる。図６は、複数個の集光構造体が半球状であって、集光構造体面積比が最大である場合を示す上面模式図である。図６の場合、その集光構造体面積比は７２面積％程度となる。
＜有機ＥＬ発光装置＞
　本発明の基板は、特に有機ＥＬ素子を発光源とする発光装置に好適に使用することができる。図３の（３−ａ）および図７の（７−ａ）は、本発明の基板と有機ＥＬ素子とを組み合わせた素子構成１００の概要を表す摸式断面図である。本発明の基板１は、既述のように透明基板１０および集光構造体層３０から形成されている。そして、素子構成１００は、基板１の集光構造体層３０が設けられていない面に、有機ＥＬ素子５０が設けられている。
　有機ＥＬ素子５０は、発光層を含む有機層および当該有機層を挟持するようにして設けられた一対の電極層から形成されている。また、所望により電荷注入層、正孔輸送層、電子輸送層等が設けられていることもある。
　ここで、有機ＥＬ素子５０を構成する層に関し、簡単に説明しておく。
　有機ＥＬ素子５０にある一対の電極は、少なくとも一方が透明電極である。該透明電極の材料としては、透明電極が陽極の場合は、仕事関数が大きい材料が好ましく、導電性の金属酸化物膜、半透明の金属薄膜等が用いられる。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛または酸化スズ、あるいはそれらの複合体であるインジウム・スズ・オキサイド（ＩＴＯ）またはインジウム・亜鉛・オキサイド等からなる導電性材料を用いて作成されたものを挙げることができる。該透明電極の膜厚は、通常５０ｎｍ~４００ｎｍである。
　一方、透明電極が陰極の場合は、該透明電極の材料としては仕事関数の小さい材料が好ましい。例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム等の金属、それらのうち２つ以上の合金、それらのうち１つ以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステンおよび錫のうち１つ以上との合金、グラファイトまたはグラファイト層間化合物等が用いられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金等が挙げられる。
　他方の電極、すなわち透明性を必要としない方の電極は、通常、アルカリ金属のハロゲン化物（たとえば、フッ化リチウム等）からなる層（ハロゲン化アルカリ金属層）を有している。また、このハロゲン化アルカリ金属層に、さらに金属（アルミニウム）からなる層を積層させて使用することもある。この場合の他方の電極の膜厚も、通常５０ｎｍ~４００ｎｍである。
　本発明の基板においては、上述の透明電極を透明基板として用いることも可能である。
　前記有機ＥＬ素子における発光層は、有機ＥＬ発光材料から構成される。このような発光材料は例えば、時任静士他著，「有機ＥＬディスプレイ」，（株）オーム社，平成１６年８月２０日発行の第６章（１０１~１１６頁）に記載された材料等の公知のものを用いることができる。
　図３の（３−ｂ）および図７の（７−ｂ）は、前記の集光構造体層を備えない基板を用いた素子構成２００を表す摸式断面図である。集光構造体層を備えない透明基板１０に、有機ＥＬ素子５０が設けられている。図３（３−ｂ）や図７（７−ｂ）に示す素子構成２００は、集光構造体層が設けられていないため、上述の背景技術に記したように、光取出効率は低く、発光層で発生した光の多くは、素子中に封じ込められ消失するか素子構成の側面から放出されることとなる。
＜光取出倍率＞
　次に、本発明の基板を用いた有機ＥＬ発光装置における光取出効率を表す光取出倍率の評価方法に関し説明する。本発明の基板１を備えた素子構成１００（図３（３−ａ）や図４、図７（７−ａ）、図８）と、集光構造体を備えない素子構成２００（図３（３−ｂ）や図７（７−ｂ））の光強度を以下に示すような計算手法により計算して、該光取出倍率を求めることができる。
［光取出倍率を求めるための計算手法］
　光線追跡法を用いることで、本発明の基板における光の伝播をシミュレートすることができる。ここでいう光線追跡法とは、光の進行・反射・屈折を幾何光学的に追いかけることにより光の振る舞いを計算する手法である。光線追跡法においては、屈折率が異なる媒質界面での反射・屈折を計算することが必要であるが、通常、反射および屈折角はスネルの法則を用いた計算により、反射・屈折の光強度はフレネル則を用いた計算により、シミュレーションが行われる。該シミュレーションにおいては、異なる屈折率の媒質が隣り合う界面において、フレネル則で得られる強度比で、反射・屈折光が分岐するとしてもよいし、モンテ・カルロ法を用い、フレネル則で得られる強度比で与えられる確率で反射光と屈折光の選択をしてもよい。特定方向へ伝播した光の強度は、その方向へ伝播した一本あたりの光線の強度と光線の本数の積で求めることができる。なお、本発明における光取出倍率は、図３（３−ｂ）や図７（７−ｂ）で示した素子構成２００の発光強度を１としたときの、本発明の集光構造体層を備えた素子構成１００の発光強度で表すこととする。
　上述の光取出倍率で表した場合、本発明の基板１を備える素子構成１００は、前記素子構成２００を基準とした光取出倍率が２．０倍以上という優れた光取出効率を奏することも可能であり、三角錐の集光構造体を備えた場合には、該光取出倍率を２．３倍以上にすることも可能である。したがって、本発明の基板を備えた有機ＥＬ発光装置は発光層で発生した光を効率的に取り出すことができるため、少ない電流で使用することができ、発光寿命に優れた有機ＥＬ発光装置を実現できる。
＜シミュレーションの説明＞
　本実施例では、ラムダリサーチ社のＴｒａｃｅＰｒｏ（ｖｅｒ．　４．１．７）を用い、屈折率が異なる界面での光の分岐方法としてモンテ・カルロ法による選択を用いてシミュレーションを行い、光取出倍率を求めた。
　シミュレーションに際して用いた素子構成モデルは、図４や図８と同じく、発光層、透明電極層、集光構造体層、透明基板の順に積層したものとし、集光構造体と透明基板の間の空間には透明基板と同じ屈折率の物質が満たされている。発光層の厚さを１００μｍとし、透明電極層の厚さも１００μｍとした。集光構造体層の厚さはアスペクト比から決定し、集光構造体層と透明基板の厚さの総和を１．８ｍｍとした。光は発光層から発して、素子構成モデルの各層を通過して、透明基板から出射するものとし、該モデルにおける出射面以外の外壁（透明基板の側面も含まれる）は全て光を完全反射する鏡面とした。該出射面から放出される光強度（光量）を計算した。
　底面半径２９０ｍｍ、高さ１６ｍｍの円柱状のディテクターを仮定し、該ディテクターの中心に、該ディテクターの側面に光が入射するように素子構成モデルを配置した。該ディテクターは、円柱の上下の底面を反射境界とし、側面を観測面と設定した。光は発光層中央部に素子底面と平行に設定した面から放射され、一回のシミュレーションで１００００本の光線数を想定して、２０回計算を実施し、その平均出力を発光強度とした。また、一つの光線は、１０００回反射した場合、その光線は消失したものとみなし、その計算は中断することにした。
実施例１~３
　発光層（屈折率１．７）／透明電極（屈折率２．０）／集光構造体／透明基板（屈折率１．５）が、この順で積層された素子構成モデル［この素子構成モデルでは発光層／透明電極が有機ＥＬ素子に該当する。］を仮定し、当該素子構成モデルにおいて、発光層から透明基板外に出射した光線数（出射光線数１）をシミュレーションにより求めた。
　また、集光構造体の無い比較素子構成モデル、すなわち、発光層（屈折率１．７）／透明電極（屈折率２．０）／透明基板（屈折率１．５）も同様にして基準となる出射光線数（出射光線数２）を求めた。そして、出射光線数１を出射光線数２で除して、光取出倍率を求めた。ここで、素子構成モデルにある集光構造体は、屈折率２．０の材料から形成された円錐状のものとし、該円錐状集光構造体の底面の最長径Ａは２４μｍとした。また、集光構造体面積比は集光構造体の底面が最密充填されていると仮定し、７２面積％とした。集光構造体のアスペクト比はそれぞれ、０．５（実施例１）、１．０（実施例２）、２．０（実施例３）とした。素子構成モデルの底面は、いずれも辺長１２０μｍの正方形とした。
実施例４~６
　実施例１~３と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体は四角錐状とし、この四角錐状集光構造体の底面の最長径Ａは２４μｍとした。また、集光構造体面積比は１００面積％とした。集光構造体のアスペクト比はそれぞれ、０．５（実施例４）、１．０（実施例５）、２．０（実施例６）とした。素子構成モデルの底面は、いずれも辺長１２０μｍの正方形とした。
実施例７~９
　実施例１~３と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体は三角錐状とし、この三角錐状集光構造体の底面の最長径Ａは２４μｍとした。また、集光構造体面積比は１００面積％とした。集光構造体のアスペクト比はそれぞれ、０．５（実施例７）、１．０（実施例８）、２．０（実施例９）とした。素子構成モデルの底面は、いずれも辺長１２０μｍの正方形とした。
実施例１０~１２
　実施例１~３と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体は三角錐状とし、該集光構造体は屈折率１．８の材料から形成されているものとした。この三角錐状集光構造体の底面の最長径Ａは２４μｍとした。また、集光構造体面積比は１００面積％とした。集光構造体のアスペクト比はそれぞれ、０．５（実施例１０）、１．０（実施例１１）、２．０（実施例１２）とした。素子構成モデルの底面は、いずれも辺長１２０μｍの正方形とした。
実施例１３~１６
　実施例１~３と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体は三角錐状とし、該集光構造体は屈折率１．８の材料から形成されているものとした。この三角錐状集光構造体の底面の最長径Ａは２４μｍとし、アスペクト比は０．５とした。また、集光構造体面積比はそれぞれ、８０面積％（実施例１３）、６０面積％（実施例１４）、４０面積％（実施例１５）、２０面積％（実施例１６）とした。素子構成モデルの底面は、それぞれ、辺長１３６μｍ（実施例１３）、１５６μｍ（実施例１４）、１９０μｍ（実施例１５）、２７０μｍ（実施例１６）の正方形とした。
実施例１７、１８
　実施例１~３と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体は三角錐状とし、該集光構造体は屈折率１．８の材料から形成されているものとした。集光構造体面積比は１００面積％とし、アスペクト比は０．５とした。この三角錐状集光構造体の底面の最長径Ａをそれぞれ１２μｍ（実施例１７）、６μｍ（実施例１８）とした。素子構成モデルの底面は、それぞれ、辺長６０μｍ（実施例１７）、３０μｍ（実施例１８）の正方形とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　実施例１~９の結果により集光構造体の形状の影響を比較すると、その形状が三角錐のとき、光取出倍率が２．９倍と最も高く、形状が円錐または四角錐のときよりも優れていることが判明した。また、三角錐の集光構造体において材料の屈折率が１．８である場合において、アスペクト比の影響を比較すると（実施例１０~１２）、アスペクト比０．５の時、光取出倍率が２．９倍となり最も高く、材料の屈折率が２．０の場合と同等であった。さらに、三角錐の集光構造体において、集光構造体面積比の影響を比較すると（実施例１３~１６）、８０面積％以上で光取出倍率２．９倍と１００面積％のときとほとんど変らず、２０面積％でも２．５倍の高い光取出倍率であることが判明した。
実施例２１~２５
　発光層（屈折率１．７）／透明電極（屈折率２．０）／集光構造体層／透明基板（屈折率１．５）が、この順で積層された素子構成モデル［この素子構成モデルでは発光層／透明性電極が有機ＥＬ素子に該当する。］を仮定し、当該素子構成モデルにおいて、発光層から透明基板外に出射した光線数（出射光線数１）をシミュレーションにより求めた。
　また、集光構造体の無い比較素子構成モデル、すなわち、発光層（屈折率１．７）／透明電極（屈折率２．０）／透明基板（屈折率１．５）も同様にして基準となる出射光線数（出射光線数２）を求めた。そして、出射光線数１を出射光線数２で除して、光取出倍率を求めた。
　ここで、素子構成モデルにある集光構造体は、屈折率２．０の材料から形成された半球状マイクロレンズからなるものとし、その最長径Ａは２４μｍとした。また、半球状マイクロレンズのアスペクト比は０．５とし、集光構造体面積比は、７２面積％（最密充填，実施例２１）、６０面積％（実施例２２）、４０面積％（実施例２３）、２０面積％（実施例２４）、１０面積％（実施例２５）とした。素子構成モデルの底面は正方形とし、それぞれの辺長は、１２０μｍ（実施例２１）、１３１．６９μｍ（実施例２２）、１６１．２８μｍ（実施例２３）、２２８．０９μｍ（実施例２４）、３２２．５７μｍ（実施例２５）とした。
実施例２６~２７
　実施例２１~２５と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体を構成する半球状マイクロレンズは、屈折率２．０の材料から形成されたものとし、この半球状マイクロレンズのアスペクト比は０．５とし、集光構造体面積比は、その最大である７２面積％とした。最長径Ａはそれぞれ、１２μｍ（実施例２６）、６μｍ（実施例２７）とした。素子構成モデルの底面はそれぞれ、辺長６０μｍ（実施例２６）、辺長３０μｍ（実施例２７）の正方形とした。
実施例２８~３０
　実施例２１~２５と同じ手法により光取出倍率を求めた。ただし、素子構成モデルにある集光構造体を構成する半球状マイクロレンズは、屈折率１．８の材料から形成されたものとし、この半球状マイクロレンズのアスペクト比は０．５とし、集光構造体面積比は、その最大である７２面積％とした。最長径Ａはそれぞれ２４μｍ（実施例２８）、１２μｍ（実施例２９）、６μｍ（実施例３０）とした。素子構成モデルの底面はそれぞれ、辺長１２０μｍ（実施例２８）、辺長６０μｍ（実施例２９）、辺長３０μｍ（実施例３０）の正方形とした。
　実施例２１~２５により集光構造体面積比の影響を比較すると、該面積比が４０％以上で光取出倍率２．２~２．３と、最密充填（集光構造体面積比；７２面積％）と変らず、高い光取出倍率であることが判明した。半球状マイクロレンズにおいて最長径Ａの影響を比較すると（実施例２１、２６、２７）、６~２４μｍの範囲で光取出倍率２．３~２．４と最長径Ａの大きさによらず、ほぼ一定であった。また、屈折率の影響を比較すると（実施例２１、２８、２９、３０）、屈折率の低下に伴い光取出倍率は減少したが、屈折率１．８においても２．０倍の高い光取出倍率が得られた。また、最長径Ａによる光取出倍率の低下も見られなかった。本発明においては、低い集光構造体面積比であっても高い光取出倍率が見込めるものといえる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
１　　基板
１０　透明基板
２０　充填樹脂
２５　集光構造体
３０　集光構造体層
４０　透明電極
４５　発光層等
５０　有機ＥＬ素子

Claims (10)

  1. 　透明基板および集光構造体層を有する基板であり、該集光構造体層は複数個の錘形状のまたは半球状の構造体を含有し、該複数個の錘形状のまたは半球状の構造体の底面は同一平面上にある基板。
  2. 　該構造体が、円錐、四角錐または三角錐の形状の構造体である請求項１記載の基板。
  3. 　該構造体の底面の最長径Ａと、該構造体の高さＢと、から求められるアスペクト比（Ｂ／Ａ）が０．２~３．０である請求項２に記載の基板。
  4. 　該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、１０面積％~１００面積％である請求項２または３に記載の基板。
  5. 　該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、４０面積％~９０面積％である請求項２または３に記載の基板。
  6. 　該構造体が、半球状の構造体である請求項１記載の基板。
  7. 　該構造体の底面面積の総和が、該透明基板の面積に対して、４０面積％以上である請求項６に記載の基板。
  8. 　該構造体が、波長５５０ｎｍにおける光線透過度が８０％以上である透明樹脂からなる請求項１~７のいずれかに記載の基板。
  9. 　該構造体が、
    　酸化チタンおよび透明樹脂を含有する樹脂組成物からなる請求項１~７のいずれかに記載の基板。
  10. 　請求項１~９のいずれかに記載の基板と、
    　有機ＥＬ素子と、
    を有する有機ＥＬ発光装置。
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