WO2010079655A1 - 単結晶育成用の反応容器および単結晶の育成方法 - Google Patents

単結晶育成用の反応容器および単結晶の育成方法 Download PDF

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    • C30B35/002—Crucibles or containers

Definitions

  • the present invention relates to a method of growing a single crystal by the so-called Na flux method and a reaction vessel used therefor.
  • Gallium nitride thin film crystals have attracted attention as excellent blue light emitting devices, are put to practical use in light emitting diodes, and are expected as blue-violet semiconductor laser devices for optical pickup. So far, crucibles such as p-BN, alumina, metal tantalum and silicon carbide have been used, but all have some problems in corrosion resistance and dissolve little by little (Japanese Patent Laid-Open No. 2003-212696: Japanese Patent Laid-Open No. 2003-) 286098: JP 2005-132663: JP 2005-170685: JP 2005-263512).
  • the present invention is a reaction vessel used for growing a single crystal from a melt containing sodium by a flux method, characterized in that it is made of yttrium aluminum garnet. Further, the present invention is a method of growing a single crystal from a melt containing sodium by a flux method, characterized in that the flux is contained in a reaction vessel made of yttrium aluminum garnet.
  • the inventor has grown a single crystal by a flux method using a reaction vessel made of yttrium aluminum garnet. Then, compared to the case of using an alumina container or a yttria container, the uptake amount of impurities such as oxygen and silicon can be significantly reduced, the residual carrier concentration is low, the electron mobility is large, and a single crystal having high resistivity is obtained. Succeeded.
  • the alumina container and the yttria container also show no weight loss after the reaction, and the function and effect of the present invention are different from the ordinary corrosion resistance, and a small amount of oxygen from the highly corrosion resistant reaction container into the single crystal. And silicon and other dopants. Thus, the present invention is not foreseeable from the prior art.
  • the reaction container referred to in the present invention generally means a container in contact with liquid and vapor of flux, and is a concept including, for example, a crucible, a pressure container, and an outer reaction container accommodating the crucible.
  • the present invention is particularly effective when applied to a crucible for directly containing and melting the flux.
  • the yttrium aluminum garnet constituting the reaction vessel may be single crystal or polycrystal (ceramics).
  • the average particle diameter of yttrium aluminum garnet polycrystal is particularly preferably 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less from the viewpoint of corrosion resistance to the flux, and from this viewpoint, the particle size of the raw material powder is 0.1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less It is further preferable to
  • the Young's modulus of yttrium aluminum garnet constituting the reaction vessel is preferably 100 GPa or more, and more preferably 200 GPa or more. This further improves the durability of the reaction container.
  • the relative density of yttrium aluminum garnet is preferably 98% or more from the viewpoint of corrosion resistance to flux.
  • the method for producing yttrium aluminum garnet is not limited.
  • yttrium aluminum garnet ceramics are mixed with raw material powder and shaped.
  • a uniaxial pressing method, a cold isostatic pressing method and a casting method can be exemplified.
  • binders such as PVA (polyvinyl alcohol) and PVB (polyvinyl butyral) can also be used at the time of molding.
  • Degreasing can also be performed after the molding process.
  • the degreasing temperature is not particularly limited, but may be, for example, 300 ° C. or more, and further 400 ° C. or more.
  • the upper limit of the degreasing temperature is not particularly limited, but may be 600 ° C. or less, and further 500 ° C. or less.
  • the firing method is not particularly limited, and can be exemplified by pressureless sintering in a reducing atmosphere, hot pressing, hot isostatic pressing, and discharge plasma sintering.
  • the firing temperature is not limited, and may be 1700 to 2000 ° C., for example.
  • the yttrium aluminum garnet is a single crystal, it is preferably produced by the Czochralski method or the chiroporous method.
  • the yttrium site of the yttrium aluminum garnet constituting the reaction vessel may be partially substituted by a rare earth other than yttrium. Examples of such rare earths include gadolinium, cerium, ytterbium, neodymium, lanthanum, erbium and scandium.
  • the atmosphere gas containing nitrogen is compressed to a predetermined pressure, supplied into the pressure vessel, and the total pressure in the pressure vessel and the partial pressure of nitrogen are controlled.
  • gallium, aluminum, indium, boron, zinc, silicon, tin, antimony and bismuth can be added to the sodium flux.
  • the following single crystals can be suitably grown by the growing method of the present invention. GaN, AlN, InN, mixed crystals thereof (AlGaInN), BN.
  • the heating temperature and pressure in the single crystal growth step are not particularly limited because they are selected according to the type of single crystal.
  • the heating temperature can be set, for example, to 800 to 1500.degree.
  • the temperature is preferably 800 to 1200 ° C., and more preferably 800 to 1100 ° C.
  • the pressure is also not particularly limited, but the pressure is preferably 1 MPa or more, and more preferably 2 MPa or more.
  • the upper limit of the pressure is not particularly limited, but may be, for example, 200 MPa or less, preferably 100 MPa or less.
  • the invention can be used to grow gallium nitride single crystals using a flux containing at least sodium metal. The gallium source material is dissolved in the flux.
  • gallium source material although a gallium simple substance metal, a gallium alloy, and a gallium compound are applicable, a gallium simple substance metal is also suitable from the viewpoint of handling.
  • the flux may contain metals other than sodium, such as lithium.
  • the use ratio of the gallium source material and the flux source material such as sodium may be appropriate, but generally, it is considered to use an excess amount of sodium. Of course, this is not limiting.
  • a gallium nitride single crystal is grown under a total pressure of 1 MPa or more and 200 MPa or less under an atmosphere of a mixed gas containing nitrogen gas.
  • the nitrogen partial pressure in the atmosphere during growth is 1 MPa or more and 200 MPa or less.
  • the nitrogen partial pressure of the atmosphere it is more preferable to set the nitrogen partial pressure of the atmosphere to 2 MPa or more.
  • nitrogen partial pressure sets it as 100 MPa or less practically.
  • the gas other than nitrogen in the atmosphere is not limited, but an inert gas is preferable, and argon, helium and neon are particularly preferable.
  • the partial pressure of the gas other than nitrogen is a value obtained by removing the nitrogen gas partial pressure from the total pressure.
  • the growth temperature of the gallium nitride single crystal is 800 ° C. or more, and more preferably 850 ° C. or more. Even in such a high temperature region, a good quality gallium nitride single crystal can be grown. In addition, there is a possibility that productivity can be improved by growing at high temperature and high pressure.
  • the upper limit of the growth temperature of the gallium nitride single crystal is not particularly limited, but if the growth temperature is too high, it is difficult to grow the crystal, so the temperature is preferably 1500 ° C. or less. From this viewpoint, the temperature is preferably 1200 ° C. or less preferable.
  • the material of the growth substrate for epitaxially growing the gallium nitride crystal is not limited, but sapphire, AlN template, GaN template, GaN freestanding substrate, silicon single crystal, SiC single crystal, MgO single crystal, spinel (MgAl 2 O 4 ), Perovskite type complex oxides such as LiAlO 2 , LiGaO 2 , LaAlO 3 , LaGaO 3 , and NdGaO 3 can be exemplified.
  • a cubic perovskite structure complex oxide of 1 to 2 can also be used.
  • SCAM ScAlMgO 4
  • Example of growing AlN single crystal It has been confirmed that the present invention is also effective in the case of growing an AlN single crystal by pressurizing a melt containing a flux containing at least aluminum and an alkaline earth in a nitrogen-containing atmosphere under specific conditions. .
  • Example 1 Using a cylindrical flat crucible with an inner diameter of 70 mm and a height of 50 mm, the growing material (60 g of Ga Ga, 60 g of Na metal, 0.1 g of carbon) is melted in a glove box and YAG (yttrium aluminum garnet; Y 3 Al 5 O 12) ) Filled in the bottle.
  • YAG yttrium aluminum garnet; Y 3 Al 5 O 12
  • the physical properties of the yttrium aluminum garnet used in this example are as follows. Purity: 99.99%, Si impurity amount ⁇ 10 ppm First, Na was filled in the crucible and then filled with Ga to shield Na from the atmosphere and prevent oxidation. The melt height of the raw material in the crucible became about 20 mm.
  • a 2 inch diameter GaN template (a single crystal GaN single crystal thin film epitaxially grown on the surface of a sapphire substrate) of 2 inches as a seed substrate is placed diagonally did.
  • the crucible was placed in a stainless steel container and sealed, and then placed on a rocking and rotating stand of a crystal growth furnace. After raising the temperature to 870 ° C. and 4.5 MPa and pressing, the solution was kept for 100 hours, and the solution was shaken and rotated to cause crystal growth while stirring. Thereafter, it was gradually cooled to room temperature over 10 hours to recover crystals.
  • a GaN crystal of about 1.5 mm was grown on the entire surface of a 2-inch seed substrate.
  • the in-plane thickness variation was small, less than 10%.
  • the impurity analysis of this crystal was conducted by SIMS to find that the oxygen concentration was 5 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 and the silicon concentration was 1 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 .
  • the residual carrier concentration, the electron mobility, and the specific resistance were measured by hole measurement and found to be 1 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 , 800 cm 2 / V ⁇ sec, 0.5 ⁇ ⁇ cm, respectively.
  • Crystal growth was performed in the same manner as in Example 1 except that an alumina crucible was used.
  • the impurity analysis of the obtained crystal was conducted by SIMS to find that the oxygen concentration was 1 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 and the silicon concentration was 5 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 .
  • Aluminum was also taken in at 1 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 . It is estimated that alumina and silica were eluted from the alumina crucible.
  • the residual carrier concentration, the electron mobility, and the specific resistance were measured by hole measurement and found to be 8 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 , 560 cm 2 / V ⁇ sec, and 0.1 ⁇ ⁇ cm, respectively.
  • Crystal growth was performed in the same manner as in Example 1 except that a tungsten crucible was used.

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Abstract

ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成する方法であって、イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなる反応容器内にフラックスを収容する。アルミナ容器やイットリア容器を使用した場合と比較して、酸素、珪素等の不純物の取り込み量を著しく削減でき、残留キャリア濃度が低く、電子移動度が大きく、比抵抗が高い単結晶を得ることに成功した。

Description

単結晶育成用の反応容器および単結晶の育成方法
　本発明は、いわゆるＮａフラックス法により単結晶を育成する方法およびこれに使用する反応容器に関するものである。
　窒化ガリウム薄膜結晶は、優れた青色発光素子として注目を集めており、発光ダイオードにおいて実用化され、光ピックアップ用の青紫色半導体レーザー素子としても期待されている。
　これまで、ｐ−ＢＮ、アルミナ、金属タンタル、炭化珪素などの坩堝が用いられてきたが、どれも耐食性には若干の問題があり、少しずつ溶解する（特開２００３−２１２６９６：特開２００３−２８６０９８：特開２００５−１３２６６３：特開２００５−１７０６８５：特開２００５−２６３５１２）。
　特に、アルミナを用いた場合は、育成したＧａＮ結晶中に、不純物として、アルミナが分解したアルミニウムと、酸素、アルミナ中に含まれていたシリカ成分が分解した珪素が取り込まれる。このため、本出願人は、Ｎａフラックス法に適する坩堝として、窒化チタン、窒化ジルコニウムからなるルツボを開示している（特開２００６−２６５０６９）。
　特開２００５−２６３５３５では、希土類酸化物の坩堝、特にイットリア坩堝が良いと記載されている。
　しかし、「２００７年度秋季第６８回応用物理学会学術講演会　４ｐ−ＺＲ−６発表資料」では、イットリア坩堝は高純度のものを作製することが難しく、アルミナよりも低純度であり、耐食性はアルミナよりも良好であったが、ＧａＮ結晶中に含まれる不純物量、特に酸素量は改善されなかったと記載されている（１５頁参照）。
　なお、原子力基盤技術データベース：　データ番号１１０００３　「耐腐食性セラミックスの開発」は、原子力分野の文献であるが、金属Ｎａに対する一般的な耐食性データが記載されており、アルミナ、イットリア、ＹＡＧが耐蝕性に優れることが記載されている。
　単純に金属Ｎａに対する耐蝕性という観点からは、アルミナ、イットリア坩堝でも重量減少は見られず、Ｎａフラックスからの結晶育成について問題なく使用できたはずである。しかし、実際には、得られた窒化物単結晶、例えば窒化ガリウム単結晶中には不純物として珪素、酸素が取り込まれ、酸素、珪素がｎ型キャリアとして働くために、絶縁性が低下する。したがって、窒化ガリウム単結晶の導電性を抑制して電子素子として安定して製造できるようにするためには、微量の酸素、珪素の坩堝材料からの取り込みを防止する必要がある。
　本発明の課題は、ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成するのに際して、反応容器の材質からの酸素や珪素等のドーパントの取り込みを防止し、絶縁性の高い単結晶が得られるようにすることである。
　本発明は、ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成するのに使用する反応容器であって、イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなることを特徴とする。
　また、本発明は、ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成する方法であって、イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなる反応容器内にフラックスを収容することを特徴とする。
　本発明者は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなる反応容器を使用してフラックス法によって単結晶を育成してみた。すると、アルミナ容器やイットリア容器を使用した場合と比較して、酸素、珪素等の不純物の取り込み量を著しく削減でき、残留キャリア濃度が低く、電子移動度が大きく、比抵抗が高い単結晶を得ることに成功した。
　なお、アルミナ容器やイットリア容器も、反応後に重量減少は見られないのであり、本発明の作用効果は、通常の耐蝕性とは異なり、耐蝕性の高い反応容器から単結晶中への微量の酸素、珪素等のドーパントの取り込みに関わるものである。したがって、本発明は従来技術からは予見できないものである。
　本発明に言う反応容器は、フラックスの液体や蒸気に対して接触する容器全般を意味しており、例えばルツボ、圧力容器、ルツボを収容する外側反応容器を含む概念である。本発明は、フラックスを直接に収容して溶融させるためのルツボに適用したときに特に効果的である。
　反応容器を構成するイットリウム・アルミニウム・ガーネットは、単結晶であってよく、また多結晶（セラミックス）であってよい。
　イットリウム・アルミニウム・ガーネット多結晶の平均粒径は、１μｍ以上、１００μｍ以下であることが、フラックスに対する耐蝕性の点で特に好ましく、この観点からは、原料粉末の粒度を０．１μｍ以上、１０μｍ以下とすることが更に好ましい。
　また、反応容器を構成するイットリウム・アルミニウム・ガーネットのヤング率は、１００ＧＰａ以上であることが好ましく、２００ＧＰａ以上であることが更に好ましい。これによって、反応容器の耐久性が一層向上する。
　また、イットリウム・アルミニウム・ガーネットの相対密度は、フラックスに対する耐蝕性の観点からは、９８％以上であることが好ましい。
　イットリウム・アルミニウム・ガーネットの製造方法は限定されない。イットリウム・アルミニウム・ガーネットセラミックスは、例えば原料粉末を混合し、成形する。この成形方法としては一軸プレス法、コールドアイソスタティックプレス法、キャスティング法を例示できる。また、成形時にはＰＶＡ（ポリビニルアルコール）、ＰＶＢ（ポリビニルブチラール）のようなバインダーを使用することもできる。
　成形工程後に脱脂を行うこともできる。脱脂温度は特に限定されないが、例えば３００℃以上、更には４００℃以上とすることもできる。また、脱脂温度の上限は特にないが、６００℃以下、更には５００℃以下とすることもできる。
　焼成方法は特に限定されず、還元性雰囲気下での常圧焼結やホットプレス、ホットアイソスタティックプレス法、放電プラズマ焼結を例示できる。焼成温度は限定されず、例えば１７００~２０００℃とすることもできる。
　イットリウム・アルミニウム・ガーネットが単結晶である場合には、チョクラルスキー法、カイロポーラス法で製造することが好ましい。
　反応容器を構成するイットリウム・アルミニウム・ガーネットのイットリウム部位は、イットリウム以外の希土類によって一部元素置換されていてよい。こうした希土類としては、ガドリニウム、セリウム、イッテルビウム、ネオジウム、ランタン、エルビウム、スカンジウムを例示できる。また、イットリウムの置換割合は、５０ｍｏｌ％以下であることが好ましく、１０ｍｏｌ％以下であることが更に好ましい。
　反応容器を構成するイットリウム・アルミニウム・ガーネットのアルミニウム部位は、アルミニウム以外の遷移金属によって一部元素置換されていてよい。こうした遷移金属としては、鉄、ガリウム、クロムを例示できる。また、アルミニウムの置換割合は、５０ｍｏｌ％以下であることが好ましく、１０ｍｏｌ％以下であることが更に好ましい。
　好適な実施形態においては、フラックスを収容したルツボを圧力容器内に収容し、熱間等方圧プレス装置を用いて高圧下で加熱する。このルツボは、本発明のセラミックス材料によって形成できる。この際には、窒素を含む雰囲気ガスを所定圧力に圧縮し、圧力容器内に供給し、圧力容器内の全圧および窒素分圧を制御する。
　ナトリウムフラックスには、例えば、ガリウム、アルミニウム、インジウム、ホウ素、亜鉛、ケイ素、錫、アンチモン、ビスマスを添加することができる。
　本発明の育成方法によって、例えば以下の単結晶を好適に育成できる。
　ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、これらの混晶（ＡｌＧａＩｎＮ）、ＢＮ。
　単結晶育成工程における加熱温度、圧力は、単結晶の種類によって選択するので特に限定されない。加熱温度は例えば８００~１５００℃とすることができる。好ましくは８００~１２００℃であり、更に好ましくは８００~１１００℃である。圧力も特に限定されないが、圧力は１ＭＰａ以上であることが好ましく、２ＭＰａ以上であることが更に好ましい。圧力の上限は特に規定しないが、例えば２００ＭＰａ以下とすることができ、１００ＭＰａ以下が好ましい。
　以下、更に具体的な単結晶およびその育成手順について例示する。
　（窒化ガリウム単結晶の育成例）
　本発明を利用し、少なくともナトリウム金属を含むフラックスを使用して窒化ガリウム単結晶を育成できる。このフラックスには、ガリウム原料物質を溶解させる。ガリウム原料物質としては、ガリウム単体金属、ガリウム合金、ガリウム化合物を適用できるが、ガリウム単体金属が取扱いの上からも好適である。
　このフラックスには、ナトリウム以外の金属、例えばリチウムを含有させることができる。ガリウム原料物質とナトリウムなどのフラックス原料物質との使用割合は、適宜であってよいが、一般的には、ナトリウム過剰量を用いることが考慮される。もちろん、このことは限定的ではない。
　この実施形態においては、窒素ガスを含む混合ガスからなる雰囲気下で、全圧１ＭＰａ以上、２００ＭＰａ以下の圧力下で窒化ガリウム単結晶を育成する。全圧を１ＭＰａ以上とすることによって、例えば８００℃以上の高温領域において、更に好ましくは８５０℃以上の高温領域において、良質の窒化ガリウム単結晶を育成可能であった。
　好適な実施形態においては、育成時雰囲気中の窒素分圧を１ＭＰａ以上、２００ＭＰａ以下とする。この窒素分圧を１ＭＰａ以上とすることによって、例えば８００℃以上の高温領域において、フラックス中への窒素の溶解を促進し、良質の窒化ガリウム単結晶を育成可能であった。この観点からは、雰囲気の窒素分圧を２ＭＰａ以上とすることが更に好ましい。また、窒素分圧は実用的には１００ＭＰａ以下とすることが好ましい。
　雰囲気中の窒素以外のガスは限定されないが、不活性ガスが好ましく、アルゴン、ヘリウム、ネオンが特に好ましい。窒素以外のガスの分圧は、全圧から窒素ガス分圧を除いた値である。
　好適な実施形態においては、窒化ガリウム単結晶の育成温度は、８００℃以上であり、８５０℃以上とすることが更に好ましい。このような高温領域においても良質な窒化ガリウム単結晶が育成可能である。また、高温・高圧での育成により、生産性を向上させ得る可能性がある。
　窒化ガリウム単結晶の育成温度の上限は特にないが、育成温度が高すぎると結晶が成長しにくくなるので、１５００℃以下とすることが好ましく、この観点からは、１２００℃以下とすることが更に好ましい。
　窒化ガリウム結晶をエピタキシャル成長させるための育成用基板の材質は限定されないが、サファイア、ＡｌＮテンプレート、ＧａＮテンプレート、ＧａＮ自立基板、シリコン単結晶、ＳｉＣ単結晶、ＭｇＯ単結晶、スピネル（ＭｇＡｌ２Ｏ４）、ＬｉＡｌＯ２、ＬｉＧａＯ２、ＬａＡｌＯ３，ＬａＧａＯ３，ＮｄＧａＯ３等のペロブスカイト型複合酸化物を例示できる。また組成式〔Ａ１−ｙ（Ｓｒ１−ｘＢａｘ）ｙ〕〔（Ａｌ１−ｚＧａｚ）１−ｕ・Ｄｕ〕Ｏ３（Ａは、希土類元素である；Ｄは、ニオブおよびタンタルからなる群より選ばれた一種以上の元素である；ｙ＝０．３~０．９８；ｘ＝０~１；ｚ＝０~１；ｕ＝０．１５~０．４９；ｘ＋ｚ＝０．１~２）の立方晶系のペロブスカイト構造複合酸化物も使用できる。また、ＳＣＡＭ（ＳｃＡｌＭｇＯ４）も使用できる。
　（ＡｌＮ単結晶の育成例）
　本発明は、少なくともアルミニウムとアルカリ土類を含むフラックスを含む融液を特定の条件下で窒素含有雰囲気中で加圧することによって、ＡｌＮ単結晶を育成する場合にも有効であることが確認できた。
（実施例１）
　内径７０ｍｍ、高さ５０ｍｍの円筒平底坩堝を用い、育成原料（金属Ｇａ６０ｇ、金属Ｎａ６０ｇ、炭素０．１ｇ）をグローブボックス内でそれぞれ融解し、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット；Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）坩堝内に充填した。本例で使用するイットリウム・アルミニウム・ガーネットの物性は以下のとおりである。
　純度：９９．９９％、Ｓｉ不純物量＜１０ｐｐｍ
　まず坩堝内にＮａを充填し、その後Ｇａを充填することにより、Ｎａを雰囲気から遮蔽し、酸化を防止した。坩堝内の原料の融液高さは約２０ｍｍとなった。次に、坩堝内部に設置した種基板保持用の台に、種基板として直径２インチのＧａＮテンプレート（サファイア基板の表面にＧａＮ単結晶薄膜を８ミクロンエピタキシャル成長させたもの）を１枚、斜めに配置した。この坩堝をステンレス製の容器に入れて密閉した後、結晶育成炉の揺動および回転が可能な台上に設置した。８７０℃・４．５ＭＰａまで昇温加圧後、１００時間保持し溶液を揺動および回転することで撹拌しながら結晶成長させた。その後１０時間かけて室温まで徐冷し、結晶を回収した。
　育成した結晶は２インチの種基板全面に約１．５ｍｍのＧａＮ結晶が成長していた。面内の厚さバラツキは小さく、１０％未満であった。この結晶の不純物分析をＳＩＭＳにより行ったところ、酸素濃度は５×１０１６ａｔｏｍｓ／ｃｍ３であり、珪素濃度は１×１０１６ａｔｏｍｓ／ｃｍ３であった。ホール測定により、残留キャリア濃度と、電子移動度、比抵抗を測定したところ、それぞれ、１×１０１６ａｔｏｍｓ／ｃｍ３、８００ｃｍ２／Ｖ・ｓｅｃ、０．５Ω・ｃｍであった。
（比較例１）
　アルミナ坩堝を用いた以外は、実施例１と同様にして結晶育成を行った。得られた結晶の不純物分析をＳＩＭＳにより行ったところ、酸素濃度は１×１０１７ａｔｏｍｓ／ｃｍ３であり、珪素濃度は５×１０１６ａｔｏｍｓ／ｃｍ３であった。アルミニウムも１×１０１７ａｔｏｍｓ／ｃｍ３取り込まれていた。アルミナ坩堝から、アルミナとシリカが溶出したものと推定された。
　ホール測定により、残留キャリア濃度と、電子移動度、比抵抗を測定したところ、それぞれ、８×１０１６ａｔｏｍｓ／ｃｍ３、５６０ｃｍ２／Ｖ・ｓｅｃ、０．１Ω・ｃｍであった。
（比較例２）
　タングステン坩堝を用いた以外は実施例１と同様にして、結晶育成を行った。得られた結晶は緑色に着色していた。このサンプルの不純物分析をＳＩＭＳにより行ったところ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｓｉなどが検出された。
（比較例３）
　タンタル坩堝を用いた以外は、実施例１と同様にして結晶育成を行った。得られた結晶はわずかに褐色に着色していた。このサンプルの不純物分析をＳＩＭＳにより行ったところ、Ｆｅ、Ｎｂなどが検出された。
　このように、イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなる坩堝を用いて窒化物単結晶をフラックス法によって育成したところ、育成した単結晶中の酸素濃度、珪素濃度が減少し、残留キャリア濃度が減少し、電子移動度が向上した。
　本発明の特定の実施形態を説明してきたけれども、本発明はこれら特定の実施形態に限定されるものではなく、請求の範囲の範囲から離れることなく、種々の変更や改変を行いながら実施できる。

Claims (2)

  1. 　ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成するのに使用する反応容器であって、
    　イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなることを特徴とする、反応容器。
  2. 　ナトリウムを含む融液からフラックス法によって単結晶を育成する方法であって、
    　イットリウム・アルミニウム・ガーネットからなる反応容器内に前記フラックスを収容することを特徴とする、単結晶の育成方法。
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