WO2009087793A1 - 電界効果トランジスタ、電界効果トランジスタの製造方法、中間体及び第２中間体 - Google Patents

電界効果トランジスタ、電界効果トランジスタの製造方法、中間体及び第２中間体 Download PDF

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organic semiconductor
insulating layer
field effect
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Junichi Takeya
Shimpei Ono
Shiro Seki
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National Institute Of Japan Science And Technology Agency
Central Research Institute Of Electric Power Industry
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    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K10/00—Organic devices specially adapted for rectifying, amplifying, oscillating or switching; Organic capacitors or resistors having potential barriers
    • H10K10/40—Organic transistors
    • H10K10/46—Field-effect transistors, e.g. organic thin-film transistors [OTFT]
    • H10K10/462—Insulated gate field-effect transistors [IGFETs]
    • H10K10/468—Insulated gate field-effect transistors [IGFETs] characterised by the gate dielectrics
    • H10K10/471—Insulated gate field-effect transistors [IGFETs] characterised by the gate dielectrics the gate dielectric comprising only organic materials

Definitions

  • the present invention relates to an organic field effect transistor having an organic semiconductor layer and a gate insulating layer.
  • the present invention relates to an organic field effect transistor having a low driving voltage, yet a sufficiently high current gain, and a high response.
  • the transistor of the present invention is used for an amplifying element that amplifies a current flowing between a source electrode and a drain electrode and a switching element that turns on and off the current.
  • the field effect transistor includes a source electrode, a drain electrode, a semiconductor layer in contact with these electrodes, a gate insulating layer adjacent to the semiconductor layer, and a gate electrode in contact with the gate insulating layer.
  • organic field effect transistors using an organic semiconductor rather than an inorganic semiconductor as a semiconductor and using an electrolyte rather than a dielectric as a gate insulating layer have been actively studied.
  • the organic transistor is not only light and thin but also has an advantage that it can be bent because it is soft. Therefore, organic transistors are expected to expand the applications of transistors.
  • the polymer gel electrolyte in which Li ions are mixed with polymer gel (polyethylene glycol) as an electrolyte has been conducted.
  • the polymer gel functions as a paste or thickener. Therefore, the polymer gel electrolyte is not liquid but is a paste.
  • the organic field effect transistor using the polymer gel electrolyte II for the gate insulating layer has problems that the response is low and the current amplification factor is relatively high, but it is still insufficient.
  • An object of the present invention is to provide an organic field effect transistor having a low driving voltage, a sufficiently high current amplification factor, and a high response.
  • the inventors of the present invention gated not “polymer gel electrolyte” but “electrolyte that is liquid without paste or thickener and whose main component is ionic liquid”, that is, “ionic liquid electrolyte”.
  • ionic liquid electrolyte When used as a material for the insulating layer, the inventors have found that the intended transistor can be obtained, and have achieved the present invention.
  • a field effect transistor comprising an organic semiconductor layer and a gate insulating layer
  • a field effect transistor is provided in which the gate insulating layer is in a liquid state and the main component is an ionic liquid.
  • the present invention also provides: In a field effect transistor comprising an organic semiconductor layer and a gate insulating layer, The gate insulating layer is in a liquid state, and its main component is an ionic liquid; A field effect transistor having a “frequency at which the capacitance at a gate voltage modulation frequency of 10 Hz is reduced to 1/10” (hereinafter referred to as a specific frequency in the present invention) is 10 kHz or more.
  • the present invention also provides: In a field effect transistor comprising a source electrode, a drain electrode, an organic semiconductor layer in contact with these electrodes, a gate insulating layer adjacent to the organic semiconductor layer, and a gate electrode in contact with the gate insulating layer,
  • the gate insulating layer is liquid without containing a paste or thickener, and its main component is an ionic liquid,
  • a field effect transistor having a specific frequency of 10 kHz or more is provided.
  • the present invention also provides: A source electrode, a drain electrode, an organic semiconductor layer in contact with the electrodes, a gate electrode positioned through the organic semiconductor layer and a “predetermined gap exhibiting capillary action”, and a gate filled in the gap
  • a field effect transistor comprising an insulating layer,
  • the gate insulating layer is liquid without containing a paste or thickener, and its main component is an ionic liquid,
  • a field effect transistor having a specific frequency of 10 kHz or more is provided.
  • the present invention also provides: Prepare an intermediate body including a source electrode, a drain electrode, an organic semiconductor layer in contact with these electrodes, and a gate electrode located through the organic semiconductor layer and a “predetermined gap showing capillary action” , Next, a gate insulating layer is formed by filling the gap with “a liquid electrolyte containing no sizing agent or thickening agent and containing ionic liquid as a main component,” This provides a method for manufacturing a “field effect transistor having a specific frequency of 10 kHz or more”.
  • the present invention also provides: Provided is an intermediate comprising a source electrode, a drain electrode, an organic semiconductor layer in contact with these electrodes, and a gate electrode located through a gap of “predetermined capillary action” and the organic semiconductor layer .
  • the present invention also provides: A substrate having a “recess” having a predetermined depth exhibiting capillary action, a source electrode and a drain electrode formed on the surface of the substrate opposite to each other with the “recess” interposed therebetween, and the “recess” Preparing a second intermediate comprising a gate electrode formed on the bottom surface; Next, a large organic semiconductor layer is placed on the “recess”, thereby electrically connecting between the organic semiconductor layer and the source electrode and between the semiconductor layer and the drain electrode.
  • a gate insulating layer is formed by filling the gap with “a liquid electrolyte whose main component is an ionic liquid”, This provides a method for manufacturing a “field effect transistor having a specific frequency of 10 kHz or more”.
  • the present invention also provides: A substrate having a “recess” having a predetermined depth exhibiting capillary action, a source electrode and a drain electrode formed on the surface of the substrate opposite to each other with the “recess” interposed therebetween, and the “recess” A second intermediate comprising a gate electrode formed on the bottom surface is provided.
  • the substrate preferably has elasticity.
  • a source electrode and a drain electrode are formed on the substrate surface at positions facing each other with a “dent” interposed therebetween.
  • fine irregularities are generated on the surface of the source electrode and the drain electrode.
  • the current amplification factor is greatly increased. Presumably, the adhesion between the semiconductor layer and the source electrode and between the semiconductor layer and the drain electrode is increased, so that conduction is improved, and as a result, the current amplification factor is estimated to be greatly increased.
  • the organic semiconductor used in this invention is not specifically limited, For example, the following are used.
  • Oligoacene molecules such as pentacene, tetracene and anthracene
  • Oligoacene derivative molecules such as rubrene, tetramethylpentacene, tetrachloropentacene, diphenylpentacene
  • Oligothiophene molecules such as sexithiophene and derivatives thereof
  • TCNQ (7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane) and its derivative molecules
  • TTF (1,4,5,8-tetrathiafulvalene
  • Perylene and its derivative molecules (7) pyrene and its derivative molecules
  • Fullerene molecules such as C60 and their derivative molecules
  • Metal phthalocyanine molecules such as phthalocyanine and copper phthalocyanine and their derivative molecules
  • Porphyrin, metalloporphyrin molecules such as zinc porogen
  • the liquid ionic liquid is used in the gate insulating layer in the liquid state. Therefore, the gate insulating layer is in a liquid state and has an oil-to-water viscosity in appearance.
  • the gate insulating layer preferably has a viscosity of 150 mPas (millipascal second) or less.
  • the ionic liquid is not particularly limited, but, for example, a combination of the following cation and anion is used in the present invention.
  • (1) and (2) are preferable as the ionic liquid.
  • additives that enhances performance (low driving voltage, sufficiently high current amplification factor, high responsiveness) to an ionic liquid as long as the liquid state is not impaired.
  • additives are, for example, as follows.
  • Nanoparticles of inorganic oxides such as aluminum oxide, zirconium oxide, silicon oxide, titanium oxide
  • Inorganic ions such as lithium ions, potassium ions, sodium ions
  • the gate insulating layer is liquid, it is preferable to prepare “recesses” or predetermined gaps in order to maintain the shape of the gate insulating layer. Therefore, it is preferable to prepare in advance a substrate provided with a “recess” having a predetermined depth showing a capillary phenomenon.
  • the transistor of the present invention has a low driving voltage. When a voltage is applied, it is presumed that an electric double layer is formed in the gate insulating layer. Furthermore, the transistor of the present invention has a sufficiently high current amplification factor and high responsiveness. In the present invention, the responsiveness is evaluated at a specific frequency (frequency at which the capacitance at the gate voltage modulation frequency 10 Hz is reduced to 1/10). Although the specific frequency is measured as the performance of the gate insulating layer, the capacitance varies depending on the structure of the transistor, so it can be said that the performance of the transistor. In the present invention, the response of the transistor is evaluated with this specific frequency. The transistor of the present invention has a specific frequency as high as 10 kHz or higher, that is, has high response.
  • a performance comparison between a conventional organic field effect transistor (A using a polymer gel electrolyte and B using a polymer gel electrolyte II) and the transistor (C) of the present invention is as follows.
  • FIG. 1 is a conceptual diagram showing the structure of an organic field effect transistor (dual gate structure) according to the first embodiment.
  • Figure 2 is a graph showing the change in the drain current I DS versus gate voltage V G.
  • FIG. 3 shows the structural formulas of EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N and EMI (FSO 2 ) 2 N.
  • FIG. 4A is a graph showing the relationship between the capacitance C per unit area and the frequency f for the upper transistor of Example 1 (an example of the present invention).
  • FIG. 4 (b) shows the electrostatic capacity per unit area at 10 Hz for the upper transistor of Example 1 (an example of the present invention) and Conventional Example II (a transistor using polymer gel electrolyte II).
  • FIG. 5 is a conceptual diagram showing the structure of the organic field effect transistor of Example 2.
  • (A) shows a plane, and (b) shows an AA 'cross section.
  • FIG. 6 is a graph showing the output characteristics of the transistor of Example 2.
  • FIG. 7 is a graph showing the transfer characteristics of the transistor of Example 2.
  • FIG. 1 is a conceptual diagram showing the structure of this transistor.
  • This transistor has two transistors at the top and bottom.
  • the upper transistor is the one according to the present invention.
  • the lower transistor is conventional.
  • This transistor includes a lower gate electrode 1 made of doped silicon, a lower gate insulating layer 2 made of SiO 2 formed on the lower gate electrode 1, and a gold drain electrode formed on the lower gate insulating layer 2. 4.
  • Gold source electrode 5 organic semiconductor layer 3 made of organic rubrene single crystal formed on lower gate insulating layer 2, gate insulating layer made of ionic liquid formed on organic semiconductor layer 3 (upper side) 6 and a gate electrode 7 made of a gold wire (upper side).
  • the lower field effect transistor composed of the lower gate electrode 1, the lower gate insulating layer 2, the organic semiconductor layer 3, the drain electrode 4 and the source electrode 5 uses SiO 2 as the gate insulating layer as in the conventional case. ing.
  • an upper field effect transistor (an example of the present invention) composed of (upper) gate electrode 7, (upper) gate insulating layer 6, organic semiconductor layer 3, drain electrode 4, and source electrode 5 is an ionic liquid. Is used for the gate insulating layer.
  • the upper transistor when the ionic liquid is used as the main component of the gate insulating layer, the upper transistor causes the ionic liquid when the gate voltage is applied between the gate electrode 7 and the source electrode 5 (or the drain electrode 4). -An electric double layer is formed at the semiconductor interface. Therefore, the transistor can be driven with a low voltage. Further, as compared with a transistor using SiO 2 (dielectric rather than electrolyte) that is usually used as a gate insulating layer, the upper transistor allows a sufficiently large current to flow at a low driving voltage as shown in FIG. be able to. That is, the current amplification factor is sufficiently high.
  • FIG. 2 is a graph showing changes in the drain current I DS with respect to the gate voltage V G for the transistor of Example 1.
  • ⁇ is a graph of the lower transistor (using SiO 2 as the gate insulating layer). The voltage between the drain electrode and the source electrode is -1.0V.
  • EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N 1-ethyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide and (2) EMI (FSO 2 ) 2 N 1-ethyl-3-methylimidazolium bis (fluorosulfonyl) imide was used.
  • FIG. 3 shows the structural formulas of EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N and EMI (FSO 2 ) 2 N.
  • the switching voltage V G (between the gate electrode and the source electrode) is lower than when SiO 2 is used for the gate insulating layer. Only by applying a voltage) to the gate electrode, it is possible to flow a sufficiently large current I DS. Accordingly, power consumption of the transistor is reduced.
  • FIG. 4A is a graph showing the response of the upper transistor.
  • a circle represents a transistor using EMI (FSO 2 ) 2 N
  • a circle represents a transistor using EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N.
  • the vertical axis represents the capacitance per unit area in the unit of F / cm 2
  • the horizontal axis represents the frequency in the unit of Hz.
  • FIG. 4B is a graph showing the responsiveness.
  • the solid line shows the response of the upper transistor using EMI (FSO 2 ) 2 N of Example 1, and the broken line shows that of Conventional Example II (transistor using polymer gel electrolyte II).
  • the vertical axis is a value obtained by standardizing the capacitance per unit area with the capacitance per unit area at 10 Hz, and represents the amount of change in capacitance per unit area at high frequencies.
  • the horizontal axis represents the frequency in units of Hz.
  • a sufficiently high current gain which is one of the effects of the present invention, is brought about by high carrier mobility.
  • the carrier mobility corresponds to a value obtained by dividing the slope of the characteristic curve in FIG. 2 by the capacitance. Therefore, comparing EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N and EMI (FSO 2 ) 2 N from FIGS. 2 and 4, the carrier mobility of EMI (CF 3 SO 2 ) 2 N is EMI (FSO 2 ) 2 N. It can be seen that it is higher than the carrier mobility. That is, it can be seen that the carrier mobility increases as the molecular size of the negative ions of the ionic liquid increases.
  • the upper transistor of Example 1 exhibits high carrier mobility.
  • the carrier mobility can be set to 5.0 cm 2 / Vs.
  • the carrier mobility was as low as 1.0 cm 2 / Vs.
  • FIG. 4A is a plan view
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along line A-A ′ shown in FIG.
  • this organic field effect transistor has a substrate 11 provided with “indentations”.
  • the “recess” has a predetermined depth (for example, a depth of 0.1 ⁇ m to 100 ⁇ m), and a gate electrode 12 is formed on the bottom surface of the “recess”.
  • the “recess” is filled with an ionic liquid that functions as the gate insulating layer 13.
  • a source electrode 14 and a drain electrode 15 are formed of a gold thin film at positions facing each other with a “dent” interposed therebetween.
  • a large organic semiconductor layer (organic rubrene single crystal) 16 is placed on the “dent”. Accordingly, the left end region of the organic semiconductor layer 16 is in contact with the source electrode 14, and the right end region of the 16 is in contact with the drain electrode 15, whereby the organic semiconductor layer 16 and the drain electrode are interposed between the organic semiconductor layer 16 and the source electrode. 15 is electrically connected to each other.
  • the transistor having such a structure is manufactured by the following procedure. First, a silicon substrate coated with a photoresist is prepared. The photoresist is exposed to a predetermined pattern by irradiating ultraviolet rays through a predetermined mask. As a result, the exposed portion of the photoresist is cured. Next, the unexposed portion of the photoresist is dissolved and removed with a solvent. As a result, predetermined holes are formed in the photoresist. The silicon substrate is exposed on the bottom surface. In other words, this creates a “dent”.
  • the shape of the “recess” is substantially a rectangular parallelepiped, and the dimensions are, for example, a width of 0.1 ⁇ m to 1 mm, a length of 0.1 ⁇ m to 1 mm, and a depth of 0.1 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • a silicon substrate having this “recess” is a prototype.
  • a prepolymer of poly-dimethylsiloxane (PDMS), a kind of silicon rubber, and a curing agent The liquid mixture of the prepolymer and the curing agent is poured onto the original mold, and then heated to cure the liquid mixture. When cured, silicon rubber is produced. When this silicon rubber is peeled off from the original mold, a substrate 11 having a “dent” is obtained. Since the substrate 11 is made of silicon rubber, it has elasticity.
  • PDMS poly-dimethylsiloxane
  • the gate electrode 12, the source electrode 14 and the drain electrode 15 are formed by sequentially depositing gold on the pit and the chrome on the “recess” in order. Then, an organic semiconductor layer (organic rubrene single crystal) 16 larger than the “recess” is placed so as to cover the “recess”. Thus, the “recess” is changed to a gap, and a predetermined gap is formed. This gap shows capillary action.
  • a gate insulating layer 13 is formed by filling the gap with an ionic liquid. Since the ionic liquid is in the gap showing the capillary phenomenon, it stays in the gap due to capillary force (capillary force). In that sense, the gap may remain open. However, considering practicality such as durability, it is preferable to seal the gap and change it to a closed system. Thus, an organic field effect transistor is manufactured.
  • the source electrode 14 and the drain electrode 15 can be contacted only by placing the organic semiconductor layer 16, whereby the organic semiconductor layer 16 and the source electrode 14 can be contacted with each other.
  • a method of electrically connecting the two has already been disclosed in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2005-268715.
  • Example 2 since the substrate 11 is made of silicon rubber, the contact is improved when the organic semiconductor layer 16 is mechanically pressed.
  • FIG. 6 shows the output characteristics of the transistor according to Example 2, and FIG. 7 shows the transfer characteristics.
  • the graph of FIG. 6 shows the change in the current (I D ) flowing between the source electrode 14 and the drain electrode 15 when the drain voltage (V D ) is applied between the source electrode 14 and the drain electrode 15 of FIG. (Output characteristics). This result suggests a low drive voltage and a sufficiently high current gain.
  • the graph of FIG. 7 shows the current (I D ) flowing between the source electrode 14 and the drain electrode 15 when a gate voltage (V G ) is applied between the gate electrode 12 and the drain electrode 15 of FIG. Change (transfer characteristics) is shown. This result suggests a low drive voltage and a sufficiently high current gain.
  • the organic field effect transistor according to the present invention operates at a low driving voltage, yet exhibits a sufficiently high current amplification factor and high response. Therefore, the transistor of the present invention is used for an amplifying element and a switching element.

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Abstract

　有機電界効果トランジスタは、一般にソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、該有機半導体層に隣り合ったゲート絶縁層、及び、該ゲート絶縁層に接触しているゲート電極からなる。本発明は、ゲート絶縁層に、「糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体であるもの」を使用し、これにより、「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」を１０ｋＨz以上とする。この結果、低い駆動電圧、十分に高い電流増幅率及び高い応答性（「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上）を備えた有機電界効果トランジスタを提供することができる。

Description

電界効果トランジスタ、電界効果トランジスタの製造方法、中間体及び第２中間体
　本発明は、有機半導体層及びゲート絶縁層を備えた有機電界効果トランジスタに関する。特に、本発明は、駆動電圧が低く、それでいて、電流増幅率が十分に高く、かつ、応答性が高い有機電界効果トランジスタに関するものである。本発明のトランジスタは、ソース電極－ドレイン電極間を流れる電流を増幅する増幅素子やその電流をＯＮ－ＯＦＦするスイッチング素子に使用される。
　電界効果トランジスタは、ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している半導体層、該半導体層に隣り合ったゲート絶縁層、及び、該ゲート絶縁層に接触しているゲート電極からなる。
　近年、半導体として無機ではなく有機半導体を用い、ゲート絶縁層として誘電体ではなく電解質を使用した有機電界効果トランジスタが盛んに研究されている。有機トランジスタは、軽く薄いだけでなく、柔らかいので曲げることができる利点を有している。そのため、有機トランジスタは、トランジスタの用途を広げる、と期待されている。
　そして、電解質として、ポリマーゲル（ポリエチレングリコール）にＬｉイオンを混ぜたポリマーゲル電解質を用いた研究が行われている。この場合、ポリマーゲルは糊剤又は増粘剤として機能する。そのため、ポリマーゲル電解質は、液状ではなくペースト状である。
　ポリマーゲル電解質に電圧を加えるとイオンの移動が起こり、電極から厚さ１ｎｍ程度の部分に、正あるいは負のイオンが蓄積されて両電荷のバランスが破れた層（電気二重層）ができると言われている。この層に注目すると、電界は半導体表面の厚さ１ｎｍ程度の所に集中し、ゲート電極とソース電極(又はドレイン電極)との間にわずか１Ｖ程度の電圧を印加しただけでも、この層には１０ＭＶ／ｃｍの大きな電界が印加されることになる。従って、このポリマーゲル電解質をトランジスタのゲート絶縁層に用いると、低い電圧でも、より高い電界が印加される。その結果、ゲート絶縁層により多くのキャリアが注入される。そのため、そのようなトランジスタは、駆動電圧が低くとも、電流増幅率が高くなる。
　そのような中で、ポリマーゲルにＬｉイオンの代わりにイオン液体（例えば、1-butyl-3-methylimidazolium　hexafluorophosphate）を混ぜたポリマーゲル電解質IIをゲート絶縁層に用いた有機電界効果トランジスタが提案された（非特許文献１参照）。
Jiyoul　Lee　et　al,　"Ion　Gel　Gated　Polymer　Thin-Film　Transistors"　J.　Am.　Chem.　Soc.　129　(2007)　4532.
　しかしながら、ポリマーゲル電解質IIをゲート絶縁層に用いた有機電界効果トランジスタは、応答性が低く、また、電流増幅率が比較的高いものの未だ不十分であるという問題点を有する。
　本発明の目的は、低い駆動電圧、十分に高い電流増幅率及び高い応答性を備えた有機電界効果トランジスタを提供することにある。
　本発明者らは、鋭意研究の結果、ポリマーゲル電解質ではなく、「糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体である電解質」言わば「イオン液体電解質」をゲート絶縁層の材料として使用すれば、目的とするトランジスタが得られることを見出し、本発明を成すに至った。
　本発明は、
　有機半導体層及びゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタにおいて、
　前記ゲート絶縁層が、液状であって、その主要成分がイオン液体である電界効果トランジスタを提供する。
　また、本発明は、
　有機半導体層及びゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタにおいて、
　前記ゲート絶縁層が、液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
　「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」（本発明では、以下、これを特定周波数と言う）が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタを提供する。
　また、本発明は、
　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、該有機半導体層に隣り合ったゲート絶縁層、及び、該ゲート絶縁層に接触しているゲート電極を備えた電界効果トランジスタにおいて、
　前記ゲート絶縁層が、糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
　特定周波数が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタを提供する。
　また、本発明は、
　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定の隙間」を介して位置しているゲート電極、及び、前記隙間に充填されたゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタであって、
　前記ゲート絶縁層が、糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
　特定周波数が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタを提供する。
　また、本発明は、
　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、及び、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定の隙間」を介して位置しているゲート電極を備えた中間体を用意し、
　次いで、前記隙間に「糊剤又は増粘剤を含まず主要成分がイオン液体からなる液状電解質」を充填することによりゲート絶縁層を形成し、
　これにより、「特定周波数が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタ」を製造する方法を提供する。
　また、本発明は、
　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、及び、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定」の隙間を介して位置しているゲート電極を備えた中間体を提供する。
　また、本発明は、
　毛細管現象を示す所定の深さを有する「くぼみ」を備えた基板、該基板表面上であって該「くぼみ」を挟んで対向する位置に形成されたソース電極及びドレイン電極、前記「くぼみ」の底面に形成されたゲート電極からなる第２中間体を用意し、
　次いで、前記「くぼみ」の上に大きめの有機半導体層を載置し、これにより、前記有機半導体層とソース電極との間及び前記半導体層とドレイン電極との間をそれぞれ電気的に導通させると共に、前記半導体層と前記ゲート電極との間に「毛細管現象を示す所定の隙間」を形成し、
　更に前記隙間に「主要成分がイオン液体からなる液状電解質」を充填することによりゲート絶縁層を形成し、
これにより、「特定周波数が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタ」を製造する方法を提供する。
　また、本発明は、
　毛細管現象を示す所定の深さを有する「くぼみ」を備えた基板、該基板表面上であって該「くぼみ」を挟んで対向する位置に形成されたソース電極及びドレイン電極、前記「くぼみ」の底面に形成されたゲート電極からなる第２中間体を提供する。
　この場合、前記基板は弾性を有することが好ましい。基板表面上に「くぼみ」を挟んで対向する位置にソース電極及びドレイン電極が形成される。この場合、ソース電極及びドレイン電極には表面に微細な凹凸が生じる。また、ソース電極及びドレイン電極の上に載置される有機半導体層の表面にも微細な凹凸がある。従って、有機半導体層をソース電極及びドレイン電極の上に載置することにより、半導体層とソース電極との間及び半導体層とドレイン電極との間をそれぞれ電気的に導通させた場合、どうしても、導通が悪い。ところが、弾性を有する基板を使用すると、電流増幅率が非常に高まるのである。おそらく、半導体層とソース電極との間及び半導体層とドレイン電極との間の密着性が高まるので、導通が良くなり、その結果、電流増幅率が非常に高まるものと推測される。
　本発明において使用される有機半導体は、特に限定されるものではないが、例えば以下に示すものが使用される。
（１）ペンタセン、テトラセン、アントラセンなどのオリゴアセン分子；
（２）ルブレン、テトラメチルペンタセン、テトラクロロペンタセン、ジフェニルペンタセンなどのオリゴアセン誘導体分子；
（３）セクシチオフェンなどオリゴチオフェン分子及びその誘導体分子；
（４）ＴＣＮＱ（７，７，８，８－テトラシアノキノジメタン）及びその誘導体分子；
（５）ＴＴＦ（１，４，５，８－テトラチアフルバレン）及びその誘導体分子；
（６）ペリレン及びその誘導体分子；
（７）ピレン及びその誘導体分子；
（８）Ｃ６０などフラーレン分子及びその誘導体分子；
（９）フタロシアニン及び銅フタロシアニンなどのメタルフタロシアニン分子及びその誘導体分子；
（１０）ポルフィリン及び亜鉛ポルフィリンや鉄ポルフィリンなどのメタルポルフィリン分子及びその誘導体分子；
（１１)ＢＥＤＴ－ＴＴＦ（ビスエチレンジチオテトラチオフルバレン）及びその誘導体分子；
なかでも、ルブレン、ペンタセンが好ましい。
　イオン液体は室温で液状である。本発明では、液状のイオン液体をその液状のままゲート絶縁層に使用する。そのため、ゲート絶縁層は液状であり、外観上はオイルから水のような粘度を持つ。数値で言うと、ゲート絶縁層は、１５０mPas（ミリパスカル　セカンド）以下の粘度を持つことが好ましい。
　これにより、高い応答性がトランジスタにもたらされる。本発明ではイオン液体に糊剤又は増粘剤を混ぜない。もし、混ぜるとゲート絶縁層が液状にならず、ペースト状になってしまうからである。ゲート絶縁層が液状であることの付加的な利点は、十分に高い電流増幅率をもたらすことである。ゲート絶縁層が液状であるので、有機半導体層の表面（実際には微細な凹凸がある）との接触が良くなり、電流増幅率が十分に高くなると推測される。
　イオン液体は、特に限定されるものではないが、例示すれば、以下の陽イオンと陰イオンを組み合わせたものが本発明に使用される。
（１）陽イオン
　イミダゾリウム系陽イオン：　1-methyl-3-methylimidazolium(MMI)，1-ethyl-3-methylimidazolium(EMI)，1-propyl-3-methylimidazolium(PMI)，1-butyl-3-methylimidazolium(BMI)，1-pentyl-3-methylimidazolium(PeMI)，1-hexyll-3-methylimidazolium(HMI)，1-oxyl-3-methylimidazolium(OMI)，1,2-dimethyl-3-propylimidazolium(DMPI)；
　ピリジニウム系陽イオン：　1-methl-1-propylpiprodonium(PP13)，1-methyl-1-propylpyrrolidinium(P13)，1-methyl-1-butylpyrrolidinium(P14)，1-butyl-1-methylpyrrolidinium(BMP)；
　アンモニウム系陽イオン：　trimethyl　propyl　ammonium(TMPA)，trimethyl　octyl　ammonium(TMOA)、trimethyl　hexyl　ammonium(TMHA)，trimethyl　pentyl　ammonium(TMPeA)，trimethyl　butyl　ammonium(TMBA)；
　ピラゾリウム系陽イオン：　1-ethyl-2,3,5-trimethylpyrazolium(ETMP)，1-butyl-2,3,5-trimethylpyrazolium(BTMP)，1-propyl-2,3,5-trimethylpyrazolium(PTMP)，1-hexyl-2,3,5-trimethylpyrazolium(HTMP)；
（２）陰イオン
bis(trifluoromethanesulfonyl)imide(TFSI)，bis(fluorosulfonyl)imide(FSI)，bis(perfluoroethylsulfonyl)imide(BETI)，tetrafluoroborate(BF4)，hexafluorophosphate(PF6)；
　なかでも、イオン液体は、下記の（１）、（２）が好ましい。
（１）ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ　　すなわち、
1-ethyl-3-methylimidazolium　bis(trifluoromethanesulfonyl)imide　
（２）ＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎ　　　すなわち、
1-ethyl-3-methylimidazolium　bis(fluorosulfonyl)imide
　イオン液体には、その液状を損ねない範囲で、性能（低い駆動電圧、十分に高い電流増幅率、高い応答性）を高める添加剤を添加又は溶解することは是である。そのような添加剤は、例えば、以下の通りである。
（１）酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化ケイ素、酸化チタンなどの無機酸化物のナノ粒子
（２）リチウムイオン、カリウムイオン、ナトリウムイオンなどの無機イオン
　本発明では、ゲート絶縁層が液状なので、ゲート絶縁層を形状保持するために、「くぼみ」や所定の隙間を用意することが好ましい。そのため、予め、毛細管現象を示す所定の深さを有する「くぼみ」を備えた基板を用意することが好ましい。
　本発明のトランジスタは、駆動電圧が低い。電圧が印加されると、ゲート絶縁層に電気二重層が形成されると推測される。更に、本発明のトランジスタは、電流増幅率が十分に高く、かつ、応答性が高い。応答性は、本発明においては、特定周波数（ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数）で評価する。特定周波数はゲート絶縁層の性能として測定するが、静電容量はトランジスタの構造によって変わるので、トランジスタの性能と言える。本発明では、この特定周波数をもってトランジスタの応答性を評価する。本発明のトランジスタは、特定周波数が１０ｋＨz以上と高く、即ち、応答性が高いのである。
　従来の有機電界効果トランジスタ（Ａはポリマーゲル電解質を使用したもの、Ｂはポリマーゲル電解質IIを使用したもの）と本発明のトランジスタ（Ｃ）を性能比較すれば、以下のとおりである。
・Ａ：低い駆動電圧（○）、低い電流増幅率（×）、低い応答性（×）
・Ｂ：低い駆動電圧（○）、高い電流増幅率（△）、低い応答性（×）
・Ｃ：低い駆動電圧（○）、十分に高い電流増幅率（○）、高い応答性（○）
（注：○は優れる、△は良い、×は良くない）
図１は、本実施例１に係る（デユアルゲート構造の）有機電界効果トランジスタの構造を示す概念図である。 図２は、ゲート電圧ＶGに対するドレイン電流ＩDSの変化を示すグラフである。 図３は、ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ及びＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎの構造式を示す。 図４（ａ）は、実施例１の上側トランジスタ（本発明の一例）について、単位面積あたりの静電容量Ｃと周波数ｆとの関連を示すグラフである。図４（ｂ）は、実施例１の上側トランジスタ（本発明の一例）及び従来例II（ポリマーゲル電解質IIを使用したトランジスタ）について、単位面積あたりの静電容量を１０Ｈｚにおける単位面積あたりの静電容量で規格化した値と周波数ｆとの関連を示すグラフある。 図５は、実施例２の有機電界効果トランジスタの構造を示す概念図である。（ａ）は平面を、（ｂ）はＡ－Ａ‘断面を示す。 図６は、実施例２のトランジスタの出力特性を示すグラフである。 図７は、実施例２のトランジスタの伝達特性を示すグラフである。
符号の説明
　　１　　下側ゲート電極（従来例）
　　２　　下側ゲート絶縁層（従来例）
　　３　　有機半導体層
　　４　　ドレイン電極
　　５　　ソース電極
　　６　　ゲート絶縁層（本発明の一例）
　　７　　ゲート電極（本発明の一例）
　１１　　「くぼみ」を備えた基板
　１２　　ゲート電極
　１３　　ゲート絶縁層
　１４　　ソース電極
　１５　　ドレイン電極
　１６　　有機半導体層
　以下、図面を引用して、本発明に係る電界効果トランジスタの好適な実施例を詳細に説明する。しかし、本発明はこれらに限定されるものではない。
　まず、実施例１に係るデユアルゲートトランジスタの構造について説明する。図１は、このトランジスタの構造を示す概念図である。このトランジスタは、上下に２つのトランジスタがある。上側のトランジスタが本発明にかかるものである。下側のトランジスタは従来のものである。
　このトランジスタは、ドープシリコンからなる下側ゲート電極１、下側ゲート電極１上に形成されたＳｉＯ2からなる下側ゲート絶縁層２、下側ゲート絶縁層２上に形成された金のドレイン電極４、金のソース電極５、下側ゲート絶縁層２上に形成された有機ルブレン単結晶からなる有機半導体層３、有機半導体層３の上に形成されたイオン液体からなる（上側）ゲート絶縁層６、及び金線からなる（上側）ゲート電極７から構成される。
　下側ゲート電極１、下側ゲート絶縁層２、有機半導体層３、ドレイン電極４及びソース電極５で構成される下側の電界効果トランジスタは、従来と同様にＳｉＯ2をゲート絶縁層に使用している。
　それに対して、（上側）ゲート電極７、（上側）ゲート絶縁層６、有機半導体層３、ドレイン電極４及びソース電極５で構成される上側の電界効果トランジスタ（本発明の一例）は、イオン液体をゲート絶縁層に使用している。
　このように、イオン液体をゲート絶縁層の主要成分として用いることによって、上側のトランジスタは、ゲート電極７とソース電極５（又はドレイン電極４）との間にゲート電圧が印加されると、イオン液体―半導体界面に電気二重層が生じる。そのため、トランジスタを低電圧で駆動させることができる。また、ゲート絶縁層として通常よく用いられるＳｉＯ2（電解質ではなく誘電体）を使用したトランジスタに比べて、上側のトランジスタは、図２に示すように、低い駆動電圧で十分に多くの電流が流すことができる。即ち、電流増幅率が十分に高い。
　図２は、実施例１のトランジスタについて、ゲート電圧ＶGに対するドレイン電流ＩDSの変化を示すグラフである。●は、下側のトランジスタ（ＳｉＯ2をゲート絶縁層に用いたもの）のグラフである。ドレイン電極－ソース電極間の電圧は、－１．０Ｖである。
　ここでは、イオン液体として、下記（１）又は（２）を使用した。
（１）ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ　　すなわち、
1-ethyl-3-methylimidazolium　bis(trifluoromethanesulfonyl)imideと、
（２）ＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎ　　　すなわち、
1-ethyl-3-methylimidazolium　bis(fluorosulfonyl)imide
を用いた。なお、図３に上記ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2ＮとＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎの構造式を示す。
　図２に示すように、イオン液体（液状の電解質）をゲート絶縁層に用いると、ＳｉＯ2をゲート絶縁層に用いた場合に比べ、低いスイッチング電圧ＶG（ゲート電極とソース電極との間の電圧）をゲート電極に印加するだけで、十分に大きな電流ＩDSを流すことができる。従って、トランジスタの消費電力が低減する。
　実施例１の上側のトランジスタは高い応答性（周波数応答性）を示す。図４（ａ）は、上側のトランジスタの応答性を示すグラフである。○はＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎを用いたトランジスタで、●はＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎを用いたトランジスタである。縦軸は、単位がＦ／ｃｍ2で、単位面積あたりの静電容量を表し、横軸は、単位がＨｚで、周波数を表す。
　図４（ｂ）は、同じく応答性を示すグラフである。実線は、実施例１のＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎを用いた上側トランジスタの応答性を示し、破線は、従来例II（ポリマーゲル電解質IIを使用したトランジスタ）のそれを示す。縦軸は、単位面積あたりの静電容量を１０Ｈzにおける単位面積あたりの静電容量で規格化した値が単位であり、高周波における単位面積あたりの静電容量の変化量を表す。横軸は、単位がＨｚで、周波数を表す。
　両トランジスタについて、特定周波数を比較すると、以下の通りである。特定周波数が高いほど、トランジスタの応答性は高い。

実施例１：１０ＭＨz
従来例II：　１ｋＨｚ
　
　本発明の効果のひとつである十分に高い電流増幅率は、高いキャリア移動度によってもたらされる。キャリア移動度は、図２の特性曲線の傾きを静電容量で割った値に相応する。従って、図２及び図４からＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2ＮとＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎを比較すると、ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎのキャリア移動度がＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎのキャリア移動度より高いことがわかる。すなわち、イオン液体のマイナスイオンの分子サイズが大きくなるとキャリア移動度は高くなることが分かる。
　ポリマーゲル電解質IIとの比較においても、実施例１の上側トランジスタは高いキャリア移動度を示す。特にイオン液体として、ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎを用いた場合、キャリア移動度を５．０ｃｍ2／Ｖｓとすることができる。それに対して、ポリマーゲル電解質IIを用いた場合、キャリア移動度は１．０ｃｍ2／Ｖｓと低かった。
　実施例１のように、ゲート絶縁層として液状のものを使用する場合には何らかの手段でそれをトランジスタ内に保持することが好ましい。そこで、実施例２では、ゲート絶縁層（液状）を形状保持する「くぼみ」構造を持つ有機電界効果トランジスタについて説明する。
　まず、その構造について、図５を引用して説明する。同図（ａ）は平面図を示し、同図（ｂ）は図（ａ）に示すＡ－Ａ’における断面図を示す。
　図５（ｂ）に示すように、この有機電界効果トランジスタは、「くぼみ」を備えた基板１１を有する。「くぼみ」は、所定の深さ（例えば、深さ０．１μｍ～１００μｍ）を有し、「くぼみ」の底面にはゲート電極１２が形成されている。「くぼみ」の中には、ゲート絶縁層１３として機能するイオン液体が充填されている。
　基板１１の表面には、「くぼみ」を挟んで対向する位置にソース電極１４とドレイン電極１５が金薄膜で形成されている。
　そして、「くぼみ」の上を大きめの有機半導体層（有機ルブレン単結晶）１６が載置されている。従って、有機半導体層１６の左端領域はソース電極１４と接触し、同１６の右端領域はドレイン電極１５と接触し、これにより有機半導体層１６とソース電極との間、有機半導体層１６とドレイン電極１５との間は、それぞれ電気的に導通が図られている。
　このような構造のトランジスタは、以下の手順で製造される。
　まず、フォトレジストを塗布したシリコン基板を用意する。所定のマスクを介して紫外線を照射することにより、フォトレジストを所定パターンに露光する。これにより露光された部分のフォトレジストは硬化する。次いで、露光されなかった部分のフォトレジストを溶剤で溶解して除去する。これにより、フォトレジストに所定の孔があく。底面はシリコン基板が露出している。換言すれば、これにより、「くぼみ」ができる。この「くぼみ」の形状はほぼ直方体で、寸法は、例えば、幅０．１μｍ～１ｍｍ、長さ０．１μｍ～１ｍｍ、深さ０．１μｍ～１００μｍである。この「くぼみ」を有するシリコン基板が原型である。
　次にシリコンゴムの一種であるpoly-dimethylsiloxane(ＰＤＭＳ)のプレポリマーと硬化剤を用意する。このプレポリマーと硬化剤との混合液を原型の上に流し込み、次いで加熱して混合液を硬化させる。硬化すると、シリコンゴムが生じる。このシリコンゴムを原型から剥がすと、「くぼみ」を備えた基板１１が得られる。この基板１１はシリコンゴムでできているので、弾性がある。
　次に「くぼみ」及びその周辺にクロムその上に金を順にマスク蒸着することにより、ゲート電極１２、ソース電極１４及びドレイン電極１５を作成する。それから、「くぼみ」より大きい有機半導体層（有機ルブレン単結晶）１６を「くぼみ」を覆うように載置する。これで、「くぼみ」が隙間に変わり、所定の隙間が形成される。この隙間は毛細管現象を示す。
　最後にこの隙間にイオン液体を充填することによりゲート絶縁層１３を形成する。イオン液体は毛細管現象を示す隙間にいるので、毛管力（キャピラリーフォース）により隙間にとどまる。その意味で、隙間は開放系のままであっても良い。しかし、耐久性など実用性を考えると、隙間は封止して密閉系に変えることが好ましい。こうして、有機電界効果トランジスタが製造される。
　なお、有機半導体層１６を載置するだけで、ソース電極１４、ドレイン電極１５との接触ができ、これにより有機半導体層１６とソース電極１４との間及び有機半導体層１６とドレイン電極１５との間を電気的に導通させる方法は、既に例えば、特開２００５－２６８７１５号公報に開示されている。実施例２では、基板１１がシリコンゴム製なので、有機半導体層１６を機械的に押し付けると、前記接触が良好になる。
　実施例２に係るトランジスタの出力特性を図６に、伝達特性を図７に示す。図６のグラフは、図５のソース電極１４とドレイン電極１５の間にドレイン電圧（ＶＤ）を印加した際の、ソース電極１４とドレイン電極１５との間を流れる電流（ＩＤ）の変化（出力特性）を示す。この結果から、低い駆動電圧及び十分に高い電流増幅率が示唆される。図７のグラフは、図５のゲート電極１２とドレイン電極１５との間にゲート電圧（ＶＧ）を印加した際の、ソース電極１４とドレイン電極１５との間を流れる電流（ＩＤ）の変化（伝達特性）を示す。この結果から、低い駆動電圧及び十分に高い電流増幅率が示唆される。
　本発明に係る有機電界効果トランジスタは、低い駆動電圧で動作し、それでいて、十分に高い電流増幅率及び高い応答性を示す。そのため、本発明のトランジスタは、増幅素子やスイッチング素子に使用される。

Claims (13)

  1. 　有機半導体層及びゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタにおいて、
    前記ゲート絶縁層が、液状であって、その主要成分がイオン液体であることを特徴とする電界効果トランジスタ。
  2. 前記イオン液体が、糊剤又は増粘剤を含まないことを特徴とする請求項１に記載の電界効果トランジスタ。
  3. 前記イオン液体が、ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ　又は　ＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎ　であることを特徴とする請求項２に記載の電界効果トランジスタ。
  4. 　有機半導体層及びゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタにおいて、
    前記ゲート絶縁層が、液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
    「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上であることを特徴とする電界効果トランジスタ。
  5. 前記イオン液体が、糊剤又は増粘剤を含まないことを特徴とする請求項４に記載の電界効果トランジスタ。
  6. 前記イオン液体が、ＥＭＩ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ　又は　ＥＭＩ(ＦＳＯ2)2Ｎ　であることを特徴とする請求項５に記載の電界効果トランジスタ。
  7. 　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、該有機半導体層に隣り合ったゲート絶縁層、及び、該ゲート絶縁層に接触しているゲート電極を備えた電界効果トランジスタにおいて、
    前記ゲート絶縁層が、糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
    「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタ。
  8. 　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定の隙間」を介して位置しているゲート電極、及び、前記隙間に充填されたゲート絶縁層を備えた電界効果トランジスタであって、
    前記ゲート絶縁層が、糊剤又は増粘剤を含まず液状であって、その主要成分がイオン液体であり、
    「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタ。
  9. 　ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、及び、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定の隙間」を介して位置しているゲート電極を備えた中間体を用意し、
    　次いで、前記隙間に「糊剤又は増粘剤を含まず主要成分がイオン液体からなる液状電解質」を充填することによりゲート絶縁層を形成し、
    これにより、「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタを製造する方法。
  10. ソース電極、ドレイン電極、これら電極に接触している有機半導体層、及び、該有機半導体層と「毛細管現象を示す所定」の隙間を介して位置しているゲート電極を備えた中間体。
  11. 　毛細管現象を示す所定の深さを有する「くぼみ」を備えた基板、該基板表面上であって該「くぼみ」を挟んで対向する位置に形成されたソース電極及びドレイン電極、前記「くぼみ」の底面に形成されたゲート電極からなる第２中間体を用意し、
    　次いで、前記「くぼみ」の上に大きめの有機半導体層を載置し、これにより、前記有機半導体層とソース電極との間及び前記有機半導体層とドレイン電極との間をそれぞれ電気的に導通させると共に、前記有機半導体層と前記ゲート電極との間に「毛細管現象を示す所定の隙間」を形成し、
    　更に前記隙間に「主要成分がイオン液体からなる液状電解質」を充填することによりゲート絶縁層を形成し、
    　これにより、「ゲート電圧の変調周波数１０Ｈzにおける静電容量が１/１０に減少する周波数」が１０ｋＨz以上である電界効果トランジスタを製造する方法。
  12. 　毛細管現象を示す所定の深さを有する「くぼみ」を備えた基板、該基板表面上であって該「くぼみ」を挟んで対向する位置に形成されたソース電極及びドレイン電極、前記「くぼみ」の底面に形成されたゲート電極からなる第２中間体。
  13. 　前記基板が弾性を有することを特徴とする請求項１２記載の第２中間体。
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