WO2007029474A1 - Process for producing organic electroluminescence panel - Google Patents

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Masaaki Murayama
Nobuhiko Takashima
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Abstract

A process for producing a thin lightweight organic EL panel in which the occurrence of secondary failure by installing of a flexible sealing member for suppression of dark spot occurrence is avoided and, without the need to take cost increase measure and production capacity measure, prolongation of the service life of light emitting layer is achieved. There is provided a process for producing an organic EL panel through bonding of a flexible sealing member onto an organic EL element fabricated by sequentially superimposing on a substrate at least a first electrode layer, an organic compound layer and a second electrode layer, characterized in that there is conducted a sealing layer forming operation including the steps of bonding a flexible sealing member and cutting so that the flexible sealing member is bonded onto the organic EL element by means of a sealing agent in the bonding step and thereafter, unwanted portions of the flexible sealing member bonded in the bonding step are cut off in the cutting step.

Description

明 細 書  Specification
有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法  Method for manufacturing organic electoluminescence panel
技術分野  Technical field
[0001] 本発明は有機エレクト口ルミネッセンスパネル(以下、有機 ELパネルとも言う)の製 造方法に関するものである。  [0001] The present invention relates to a method for producing an organic electoluminescence panel (hereinafter also referred to as an organic EL panel).
背景技術  Background art
[0002] 近年、有機物質を使用した有機エレクト口ルミネッセンス素子 (以下、有機 EL素子と も言う)は、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイと しての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機 EL素子は 、基板上に形成された第 1電極 (陽極又は陰極)と、その上に積層された有機発光物 質を含有する有機化合物層(単層部又は多層部)すなわち発光層と、この発光層上 に積層された第 2電極 (陰極又は陽極)とを有する薄膜型の素子である。この様な有 機 EL素子に電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から 正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が 伝導帯力 価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得ら れることが知られている。  [0002] In recent years, organic-electric-luminescence devices (hereinafter also referred to as organic EL devices) that use organic materials are promising for use as solid light-emitting inexpensive large-area full-color display devices and writing light source arrays. Active research and development is underway. The organic EL element includes a first electrode (anode or cathode) formed on a substrate, an organic compound layer (single layer portion or multilayer portion) containing an organic light emitting material laminated thereon, that is, a light emitting layer, This is a thin film element having a second electrode (cathode or anode) laminated on the light emitting layer. When a voltage is applied to such an organic EL device, electrons are injected from the cathode and holes are injected from the anode into the organic compound layer. It is known that light emission can be obtained by releasing energy as light when the electrons and holes are recombined in the light emitting layer and the energy level returns to the valence band.
[0003] この様に、有機 EL素子は薄膜型の素子であるため、 1個又は複数個の有機 EL素 子を基板上に形成した有機 ELパネルをバックライト等の面光源として利用した場合 には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機 EL素子を基板上に所定個数形成した有機 ELパネルをディスプレイパネルとして用 いて表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶 表示装置では得られな ヽ利点がある。有機 ELパネルの構成を図 10で説明する。  As described above, since the organic EL element is a thin film type element, when an organic EL panel in which one or a plurality of organic EL elements are formed on a substrate is used as a surface light source such as a backlight. Can easily reduce the thickness of a device provided with a surface light source. In addition, when a display device is configured using an organic EL panel in which a predetermined number of organic EL elements as pixels are formed on a substrate as a display panel, the liquid crystal display device has high visibility and no viewing angle dependency. There are advantages that cannot be obtained. The structure of the organic EL panel is explained in Fig. 10.
[0004] 図 10は有機 ELパネルの層構成の一例を示す概略断面図である。  FIG. 10 is a schematic cross-sectional view showing an example of the layer configuration of an organic EL panel.
[0005] 図中、 1は有機 ELパネルを示す。有機 ELパネル 1は、基材 101上に、陽極 (第 1電 極) 102と、正孔輸送層(正孔注入層) 103と、有機化合物層(発光層) 104と、電子 注入層 105と、陰極 (第 2電極) 106と、接着剤層 107と、可撓性封止部材 108とをこ の順番に有している。本図に示される有機 ELパネルにおいて、陽極 102と正孔輸送 層 103の間に正孔注入層(不図示)を設けてもよい。又、陰極 106と有機化合物層( 発光層) 104と電子注入層 105との間に電子輸送層(不図示)を設けてもよい。有機 ELパネル 1では、陽極 102と基材 101との間にガスノリア膜 (不図示)を設けても構 わない。 [0005] In the figure, 1 indicates an organic EL panel. The organic EL panel 1 includes an anode (first electrode) 102, a hole transport layer (hole injection layer) 103, an organic compound layer (light emitting layer) 104, an electron injection layer 105, and a substrate 101. The cathode (second electrode) 106, the adhesive layer 107, and the flexible sealing member 108 are provided in this order. In the organic EL panel shown in this figure, anode 102 and hole transport A hole injection layer (not shown) may be provided between the layers 103. Further, an electron transport layer (not shown) may be provided between the cathode 106, the organic compound layer (light emitting layer) 104, and the electron injection layer 105. In the organic EL panel 1, a gas noria film (not shown) may be provided between the anode 102 and the substrate 101.
[0006] 本図に示す有機 ELパネルの層構成は一例を示したものである力 他の代表的な 有機 ELパネルの層構成としては次の構成が挙げられる。  [0006] The layer configuration of the organic EL panel shown in this figure is an example. The other typical configurations of organic EL panels include the following configurations.
[0007] (1)基板 Z陽極 Z発光層 Z電子輸送層 Z陰極 Z封止層 [0007] (1) Substrate Z anode Z light emitting layer Z electron transport layer Z cathode Z sealing layer
(2)基板 Z陽極 Z正孔輸送層 Z発光層 Z正孔阻止層 Z電子輸送層 Z陰極 Z封 止層  (2) Substrate Z anode Z hole transport layer Z light emitting layer Z hole blocking layer Z electron transport layer Z cathode Z sealing layer
(3)基板 Z陽極 Z正孔輸送層 (正孔注入層) Z発光層 Z正孔阻止層 Z電子輸送 層 Z陰極バッファ一層(電子注入層) Z陰極 Z封止層  (3) Substrate Z anode Z hole transport layer (hole injection layer) Z light emitting layer Z hole blocking layer Z electron transport layer Z cathode buffer layer (electron injection layer) Z cathode Z sealing layer
(4)基板 Z陽極 Z陽極バッファ一層(正孔注入層) Z正孔輸送層 Z発光層 Z正孔 阻止層 Z電子輸送層 Z陰極バッファ一層(電子注入層) Z陰極 Z封止層  (4) Substrate Z anode Z anode buffer layer (hole injection layer) Z hole transport layer Z light emitting layer Z hole blocking layer Z electron transport layer Z cathode buffer layer (electron injection layer) Z cathode Z sealing layer
本発明では、基板上に少なくとも第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層までが順次積層された状態を有機 EL素子と言 ヽ、封止部材で被覆された 状態を有機 ELパネルと言う。  In the present invention, the state in which at least the first electrode layer, the organic compound layer including the light emitting layer, and the second electrode layer are sequentially laminated on the substrate is referred to as an organic EL element, and is covered with a sealing member. Is called an OLED panel.
[0008] 有機 ELパネルの場合、通常、第 1電極(陽極) 102側が観察側になり、第 1電極(陽 極) 102には、 ITO (酸化スズと酸化インジウム混合物)、 IZO (酸化亜鉛と酸化インジ ゥム混合物)、 ZnO、 SnO、 In O等が知られている。中でも、 ITO電極は、 90%以 In the case of an organic EL panel, the first electrode (anode) 102 side is usually the observation side, and the first electrode (anode) 102 includes ITO (a mixture of tin oxide and indium oxide), IZO (with zinc oxide). Indium oxide mixture), ZnO, SnO, InO and the like are known. Above all, ITO electrode is 90% or more
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上の高い光透過率と、 10 ΩΖ口以下の低いシート抵抗値が可能で、液晶ディスプレ ィゃ太陽電池などの透明電極としても用いられている。又、 IZO電極は、形成時に基 板を加熱せずに所定の低 ヽ抵抗値が得られ、 ITO電極よりも膜表面が平滑であると いう利点がある。  The above high light transmittance and low sheet resistance of 10 Ω or less are possible, and it is also used as a transparent electrode for liquid crystal displays and solar cells. In addition, the IZO electrode has an advantage that a predetermined low resistance value can be obtained without heating the substrate during formation, and the film surface is smoother than the ITO electrode.
[0009] 図 10に示される如き有機 ELパネルを表示装置に応用を行う上で、 RGB三原色の 安定した発光は必要不可欠な条件である。し力しながら、有機 ELパネルにおいては 、長時間駆動によりダークスポットと呼ばれる非発光点が発生し、このダークスポット の成長が有機 ELパネルの寿命を短くしている原因の 1つとなっている。ダークスポッ トは一般的に駆動直後は肉眼では見えない程度の大きさで発生し、これを核として 連続駆動により成長していくことが知られている。又、ダークスポットは駆動を行わな V、保存状態でも発生し、経時的に成長することが知られて 、る。 In applying an organic EL panel as shown in FIG. 10 to a display device, stable light emission of the three primary colors of RGB is an indispensable condition. However, in organic EL panels, non-light-emitting spots called dark spots are generated when driven for a long time, and the growth of these dark spots is one of the reasons for shortening the lifetime of organic EL panels. Dark spots generally occur in a size that is invisible to the naked eye immediately after driving. It is known to grow by continuous driving. In addition, it is known that dark spots are generated even when not driven and stored, and grow over time.
[0010] ダークスポットの原因は色々考えられる力 外的要因としては、水分や酸素の有機 EL素子内への浸入による有機層の結晶化、第 2電極の剥離等が考えられる。内的 要因としては、第 2電極を構成している金属の結晶成長によるショート、発光に伴う発 熱による有機層の結晶ィ匕、劣化等がダークスポットの要因として考えられている。  [0010] There are various possible causes of dark spots. External factors include crystallization of the organic layer due to the ingress of moisture and oxygen into the organic EL element, peeling of the second electrode, and the like. Internal factors are considered to be dark spots, such as short-circuiting due to crystal growth of the metal composing the second electrode, and crystal defects and deterioration of the organic layer due to heat generated by light emission.
[0011] これら、ダ―クスポットの発生を防止するために対策として、例えば特開平 5— 182 759、同 5— 36475には金属製やガラス製の封止缶により乾燥窒素雰囲気下で EL 素子を被覆封止する方法が記載されている。しかし、ガラスや金属製の封止缶を用 いるため、有機 ELパネルを薄型'軽量ィ匕するのに限界があった。又、製造工程にお いては、気密ケース内部に乾燥剤を封入する工程、気密ケースに光硬化性榭脂を塗 布する工程、透光性基板と気密ケースを貼り合せる工程、光硬化性榭脂を硬化させ る工程があるため、生産性'製造コストの面で問題があった。  [0011] As measures for preventing the occurrence of these dark spots, for example, JP-A-5-182759 and JP-A-5-36475 disclose an EL element in a dry nitrogen atmosphere by using a metal or glass sealing can. Is described. However, since glass or metal sealing cans are used, there was a limit to making the organic EL panel thin and light. In addition, in the manufacturing process, a step of encapsulating a desiccant inside the airtight case, a step of applying a photocurable resin to the airtight case, a step of bonding the translucent substrate and the airtight case, a photocurable case There was a problem in terms of productivity and manufacturing cost because there was a process to cure the fat.
[0012] 更に、ダ―クスポットの発生を防止し、且つ薄型'軽量化対策として、金属箔などの ノリア性の高いフィルムを用いて封止することにより、耐湿性に優れた薄型.軽量な 有機 ELパネルを得る方法が検討されてきた。例えば、透光性基板上に、少なくとも 透明陽極層、発光媒体層、陰極層を順次積層し、この上をバリア層と熱可塑性接着 性榭脂からなるシーラント層で構成された耐湿性フィルムで被覆したエレクトロルミネ ッセンス素子 (本発明の有機 ELパネルに該当する)が知られて ヽる(例えば、特許文 献 1を参照。)。  [0012] Further, as a countermeasure for reducing the occurrence of dark spots and reducing the thickness and weight, the thin and light weight is excellent by sealing with a film having a high noria property such as a metal foil. Methods for obtaining organic EL panels have been studied. For example, at least a transparent anode layer, a light emitting medium layer, and a cathode layer are sequentially laminated on a translucent substrate, and this is covered with a moisture-resistant film composed of a barrier layer and a sealant layer made of a thermoplastic adhesive resin. An electroluminescent element (corresponding to the organic EL panel of the present invention) is known (for example, see Patent Document 1).
[0013] し力しながら、特許文献 1に記載の方法の場合、次の欠点を有して 、る。 1)有機 E L素子毎に耐湿性フィルムを貼合するため、耐湿性フィルムの位置合わせが難 、。 2)耐湿性フィルムが有機 EL素子の大きさに合わせてあるため小さくなり、耐湿性フィ ルムを貼合する時に、耐湿性フィルムに安定に張力を掛けて貼合することが難しくな ることでシヮの発生を防止することが難 U、。 3)有機 EL素子毎に耐湿性フィルムを 貼合するため、生産性が低い。  [0013] However, the method described in Patent Document 1 has the following drawbacks. 1) Since a moisture resistant film is bonded to each organic EL element, it is difficult to align the moisture resistant film. 2) The moisture-resistant film becomes smaller because it matches the size of the organic EL element, and it becomes difficult to apply a stable tension to the moisture-resistant film when attaching the moisture-resistant film. U, difficult to prevent the occurrence of wrinkles. 3) Productivity is low because a moisture-resistant film is bonded to each organic EL element.
[0014] 又、基材上に剥離榭脂層も所定の形状にパターユングされた接着層を有する転写 可能な金属箔を有する転写材 (封止部材)を使用し、透光性基板上に多数個作製さ れた有機 EL素子を金属箔で被覆する方法が知られている(例えば、特許文献 2を参 照。)。 [0014] In addition, a transfer material (sealing member) having a transferable metal foil having an adhesive layer patterned in a predetermined shape on a base material is used. Many pieces are made A method of coating the organic EL element with a metal foil is known (see, for example, Patent Document 2).
[0015] し力しながら、特許文献 2に記載の方法の場合、生産性及び貼合時のシヮの発生 に対しては対策がとれるのである力 次の様な新たな欠点を有している。 1)金属箔を 転写した後に残るロスとなる転写材の処置に伴うコスト的負荷、環境負荷が増加する 。 2)転写材 (封止部材)と有機 EL素子基板とにァライメントマークを設定するために 工程負荷が増加する。 3)転写材 (封止部材)の貼合時に、転写材 (封止部材)と有機 EL素子基板とのァライメントマークの位置合わせに精度が要求されるため貼合装置 が複雑となるのに合わせ煩雑な管理が必要となる。  [0015] However, in the case of the method described in Patent Document 2, it has the following new disadvantages that can take measures against productivity and the occurrence of wrinkles at the time of bonding. Yes. 1) The cost burden and environmental burden associated with the treatment of the transfer material that becomes a loss after the metal foil is transferred increases. 2) The process load increases because alignment marks are set on the transfer material (sealing material) and the organic EL element substrate. 3) When bonding transfer material (sealing member), accuracy is required for alignment mark alignment between the transfer material (sealing member) and the organic EL element substrate. A complicated management is required.
[0016] この様な状況から、ダークスポットの発生を抑えるための可撓性封止部材を設ける ことによるシヮの発生を防止し、コストアップ対策、生産能力対策を必要とせず、発光 層の長寿命化がとれ、薄型'軽量な有機 ELパネルを得る有機 ELパネルの製造方法 の開発が望まれている。  [0016] Under such circumstances, the occurrence of wrinkles due to the provision of a flexible sealing member for suppressing the occurrence of dark spots is prevented, and no cost increase measures or production capacity measures are required, and the light emitting layer Development of an organic EL panel manufacturing method that can achieve a long-life, thin, lightweight organic EL panel is desired.
特許文献 1 :特開 2001— 307871号公報  Patent Document 1: JP 2001-307871 A
特許文献 2:特開 2004— 303528号公報  Patent Document 2: Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-303528
発明の開示  Disclosure of the invention
発明が解決しょうとする課題  Problems to be solved by the invention
[0017] 本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的はダークスポットの発生 を抑えるための可撓性封止部材を設けることによる 2次故障の発生を防止し、コストア ップ対策、生産能力対策を必要とせず、発光層の長寿命化がとれ、薄型 '軽量な有 機 ELパネルの製造方法を提供することである。 [0017] The present invention has been made in view of the above situation, and an object of the present invention is to prevent the occurrence of a secondary failure due to the provision of a flexible sealing member for suppressing the occurrence of dark spots, thereby increasing the cost. No measures or production capacity measures are required, and the lifetime of the light-emitting layer can be extended, and a thin and light-weight organic EL panel manufacturing method can be provided.
課題を解決するための手段  Means for solving the problem
[0018] 本発明の上記目的は、下記の構成により達成された。 [0018] The above object of the present invention has been achieved by the following constitution.
[0019] (1)基板上に、少なくとも第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層 と、封止層とを順次形成する工程を有する製造装置で、前記基板上に少なくとも前記 第 1電極層と、前記有機化合物層と、前記第 2電極層とを順次積重し形成された有機 エレクト口ルミネッセンス素子上に可撓性封止部材を貼合することで有機エレクトロル ミネッセンスパネルを製造する有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法におい て、前記封止層を形成する封止層形成工程は、可撓性封止部材の貼合工程と、裁 断工程とを有し、前記貼合工程で前記可撓性封止部材を前記有機エレクト口ルミネッ センス素子上にシール剤を介して貼合した後、前記裁断工程で、前記貼合工程にて 貼合した前記可撓性封止部材の不要部分を裁断して取り除くことを特徴とする有機 エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 [0019] (1) A manufacturing apparatus including a step of sequentially forming at least a first electrode layer, an organic compound layer including a light emitting layer, a second electrode layer, and a sealing layer on a substrate. Organic electroluminescence by bonding a flexible sealing member on the organic electroluminescence device formed by sequentially stacking at least the first electrode layer, the organic compound layer, and the second electrode layer. In the manufacturing method of the organic electoluminescence panel which manufactures a luminescence panel The sealing layer forming step for forming the sealing layer includes a bonding step of a flexible sealing member and a cutting step, and the flexible sealing member is formed in the bonding step. After pasting on the organic electroluminescence element through a sealant, in the cutting step, unnecessary portions of the flexible sealing member pasted in the pasting step are cut and removed. The manufacturing method of an organic electoluminous luminescence panel.
[0020] (2)前記可撓性封止部材は、枚葉シート状可撓性封止部材として供給され、該枚 葉シート状可撓性封止部材の少なくとも 1枚を、少なくとも 1つの有機エレクトロルミネ ッセンス素子上に貼合することを特徴とする前記(1)に記載の有機エレクト口ルミネッ センスパネルの製造方法。  (2) The flexible sealing member is supplied as a sheet-like flexible sealing member, and at least one of the sheet-like flexible sealing members is replaced with at least one organic sealing member. The method for producing an organic electoluminescence panel as described in (1) above, wherein the electroluminescence element is bonded onto an electroluminescence element.
[0021] (3)前記可撓性封止部材は、帯状可撓性封止部材として供給され、該帯状可撓性 封止部材を、少なくとも 1つの有機エレクト口ルミネッセンス素子上に貼合することを特 徴とする前記(1)に記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。  [0021] (3) The flexible sealing member is supplied as a strip-shaped flexible sealing member, and the strip-shaped flexible sealing member is bonded onto at least one organic electoluminescence device. A method for producing an organic electoluminescence panel as described in (1) above, characterized in that
[0022] (4)前記封止層形成工程は、裁断工程の前又は後にシール剤の硬化工程を有す ることを特徴とする前記(1)〜(3)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセン スパネルの製造方法。  [0022] (4) The sealing layer forming step includes a sealing agent curing step before or after the cutting step, according to any one of (1) to (3), Manufacturing method of organic-elect mouth luminescence panel.
[0023] (5)前記封止層形成工程は、貼合工程と裁断工程とが併合されて!ヽることを特徴と する前記(1)〜(4)の何れ力 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製 造方法。  [0023] (5) The organic material according to any one of (1) to (4), wherein the sealing layer forming step is a combination of a bonding step and a cutting step. A method of manufacturing an electo-luminescence panel.
[0024] (6)前記裁断工程で貼合した可撓性封止部材の不要部分の裁断は、ハーフカット 方式の裁断装置を用いて行うことを特徴とする前記(1)〜(5)の何れか 1項に記載の 有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。  [0024] (6) The unnecessary portions of the flexible sealing member bonded in the cutting step are cut using a half-cut type cutting device according to (1) to (5), The manufacturing method of the organic electoluminous luminescence panel of any one.
[0025] (7)前記貼合工程は、可撓性封止部材の有機エレクト口ルミネッセンス素子との貼 合面にシール剤が設けられて ヽる場合、該可撓性封止部材を基板上に積重した後、 該有機エレクト口ルミネッセンス素子の発光領域又は該発光領域の周辺のみと、該シ ール剤との貼合'硬化処理を行うことを特徴とする前記(1)〜(6)の何れか 1項に記 載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。  [0025] (7) In the bonding step, when a sealing agent is provided on the bonding surface of the flexible sealing member with the organic electoluminescence device, the flexible sealing member is placed on the substrate. (1) to (6) characterized in that after being stacked on, only the light emitting region of the organic electoluminescence device or the periphery of the light emitting region is bonded to the sealant and cured. ) Any one of the methods for producing an organic electoluminescence panel.
[0026] (8)前記可撓性封止部材は、可撓性榭脂フィルムを支持体とし、バリア層を有する 多層構成を有して 、ることを特徴とする前記(1)〜(7)の何れか 1項に記載の有機ェ レクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 発明の効果 [0026] (8) The flexible sealing member has a multilayer structure having a flexible resin film as a support and a barrier layer, (1) to (7) ) A method for producing a recto-luminescence panel. The invention's effect
[0027] ダークスポットの発生を抑えるための可撓性封止部材を設けることによる 2次故障の 発生を防止し、コストアップ対策、生産能力対策を必要とせず、発光層の長寿命化が とれ、薄型'軽量な有機 ELパネルの製造方法を提供することが出来、高品質の有機 ELパネルの生産が可能となった。  [0027] Secondary failure due to the provision of a flexible sealing member to suppress the occurrence of dark spots can be prevented, cost increase measures and production capacity measures are not required, and the life of the light emitting layer can be extended. We were able to provide a method for manufacturing thin and light-weight organic EL panels, making it possible to produce high-quality organic EL panels.
図面の簡単な説明  Brief Description of Drawings
[0028] [図 1]基材に帯状フィルムを使用した場合の有機 ELパネルを作製する工程の一例を 示す模式図である。  FIG. 1 is a schematic view showing an example of a process for producing an organic EL panel in the case where a belt-like film is used as a base material.
[図 2]枚葉シート状基板を使用した有機 ELパネルの製造方法の模式図である。  FIG. 2 is a schematic view of a method for producing an organic EL panel using a single-wafer sheet substrate.
[図 3]支持体上に形成された有機 EL素子の状態を示す模式図である。  FIG. 3 is a schematic view showing a state of an organic EL element formed on a support.
圆 4]シーラント層 (シール剤)を持たな!、可撓性封止部材を有機 EL素子上に貼合 するために有機 EL素子側にシール剤を塗設した状態を示す概略図である。  圆 4] It is a schematic diagram showing a state in which a sealant is coated on the organic EL element side in order to bond a flexible sealing member on the organic EL element without having a sealant layer (sealant).
[図 5]図 1の Qで示される部分の拡大概略図である。  FIG. 5 is an enlarged schematic view of a portion indicated by Q in FIG.
[図 6]図 1の Rで示される部分の概略拡大斜視図である。  FIG. 6 is a schematic enlarged perspective view of a portion indicated by R in FIG. 1.
[図 7]図 6に示す打ち抜き断裁装置の打ち抜き刃の概略図である。  FIG. 7 is a schematic view of a punching blade of the punching and cutting apparatus shown in FIG.
[図 8]図 2の Sで示される部分の拡大概略図である。  FIG. 8 is an enlarged schematic view of a portion indicated by S in FIG.
[図 9]貼合装置と打ち抜き裁断装置とが併合した貼合 ·打ち抜き裁断装置の概略図 である。  FIG. 9 is a schematic view of a bonding / punching cutting device in which a bonding device and a punching cutting device are combined.
[図 10]有機 ELパネルの層構成の一例を示す概略断面図である。  FIG. 10 is a schematic cross-sectional view showing an example of the layer structure of an organic EL panel.
符号の説明  Explanation of symbols
[0029] 1 有機 ELパネル [0029] 1 OLED panel
101 基材  101 substrate
102 陽極 (第 1電極)  102 Anode (first electrode)
103 正孔輸送層(正孔注入層)  103 Hole transport layer (hole injection layer)
104 有機化合物層 (発光層)  104 Organic compound layer (light emitting layer)
105 電子注入層  105 electron injection layer
106 陰極 (第 2電極) 107 接着剤層 106 Cathode (second electrode) 107 Adhesive layer
108 可撓性封止部材  108 Flexible sealing member
2、 8 製造装置  2, 8 Production equipment
3 有機化合物層形成工程 3 Organic compound layer formation process
303 第 1塗布,乾燥部 303 First application and drying section
306 第 2塗布,乾燥部  306 Second application and drying section
陰極層形成工程  Cathode layer formation process
5 可撓性封止部材貼合工程 5 Flexible sealing member bonding process
501 供給部 501 Supply section
502、 8g2 シール剤塗設部 502, 8g2 Sealant coating area
502a、8g21 シール剤塗設装置502a, 8g21 Sealant coating device
503a, 503b 可撓性封止部材503a, 503b Flexible sealing member
504 貼合部 504 Bonding part
打ち抜き断裁工程 Punching and cutting process
01 , 811 打ち抜き断裁装置 回収工程 01, 811 Punching and cutting device Collection process
a 供給工程 a Supply process
b 第 1電極形成工程 c 正孔輸送層形成工程 d 発光層形成工程 b First electrode formation process c Hole transport layer formation process d Light emitting layer formation process
e 電子注入層形成工程 f 第 2電極形成工程 e Electron injection layer formation process f Second electrode formation process
g シール剤塗設工程 h 可撓性封止部材貼合工程 hl 可撓性封止部材貼合装置 h2 可撓性封止部材供給装置 1 打ち抜き断裁工程 g Sealing agent coating process h Flexible sealing member bonding process hl Flexible sealing member bonding apparatus h2 Flexible sealing member supply apparatus 1 Punching and cutting process
j 回収工程 9 枚葉シート状可撓性封止部材 j Recovery process 9-sheet flexible sealing member
10 帯状可撓性支持体  10 Strip flexible support
10b、 l ib, 301il 有機 EL素子  10b, l ib, 301il organic EL device
11a 枚葉シート状基板  11a Single wafer sheet substrate
発明を実施するための最良の形態  BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
[0030] 本発明の実施の形態を図 1〜図 9を参照しながら説明するが、本発明はこれに限 定されるものではない。 An embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 9, but the present invention is not limited to this.
[0031] 図 1は基材に帯状フィルムを使用した場合の有機 ELパネルを作製する工程の一例 を示す模式図である。尚、本図は貼合された可撓性封止部材の余分な箇所を打ち 抜き除去した状態でロール状に巻き取り又、有機 ELパネルもロール状に巻き取り回 収する、所謂ロールツーロール生産方式の場合を示して 、る。  FIG. 1 is a schematic view showing an example of a process for producing an organic EL panel in the case where a belt-like film is used as a base material. This figure shows what is called roll-to-roll, in which excess portions of the bonded flexible sealing member are punched and removed in a roll shape, and the organic EL panel is also wound up and collected in a roll shape. Show the case of the production method.
[0032] 図中、 2は有機 ELパネルを作製する製造装置を示す。製造装置 2は、有機化合物 層形成工程 3と、陰極層形成工程 4と、可撓性封止部材貼合工程 5と、打ち抜き断裁 工程 6と、回収工程 7とを有している。  [0032] In the figure, 2 indicates a manufacturing apparatus for producing an organic EL panel. The manufacturing apparatus 2 includes an organic compound layer forming step 3, a cathode layer forming step 4, a flexible sealing member bonding step 5, a punching and cutting step 6, and a recovery step 7.
[0033] 有機化合物層形成工程 3は、帯状可撓性支持体の供給部 301と、帯状可撓性支 持体の洗浄表面改質処理部 302と、第 1塗布,乾燥部 303と、第 1加熱処理部 304と 、第 2除電処理部 305と、第 2塗布 ·乾燥部 306とを有している。  [0033] The organic compound layer forming step 3 includes a strip-shaped flexible support supply section 301, a strip-shaped flexible support cleaning surface modification processing section 302, a first coating / drying section 303, 1 has a heat treatment section 304, a second charge removal processing section 305, and a second application / drying section 306.
[0034] 供給部 301では、ガスバリア膜と第 1電極を含む陽極層とがこの順番で既に形成さ れた帯状可撓性支持体 A301bが巻き芯に巻き取られロール状可撓性支持体 301a として供給される様になって 、る。  [0034] In the supply unit 301, a strip-shaped flexible support A301b in which a gas barrier film and an anode layer including a first electrode are already formed in this order is wound around a winding core, and a roll-shaped flexible support 301a is formed. Will be supplied as
[0035] 洗浄表面改質処理部 302は、有機化合物層形成用塗布液を塗布する前に供給部 301から送られてきた帯状可撓性支持体 A301bの陽極層(不図示)表面を洗浄改 質する洗浄表面改質処理手段 302aと、第 1除電処理手段 302bとを有している。  The cleaning surface modification processing unit 302 cleans and improves the surface of the anode layer (not shown) of the strip-shaped flexible support A301b sent from the supply unit 301 before applying the organic compound layer forming coating solution. Cleaning surface modification processing means 302a and first charge removal processing means 302b.
[0036] 第 1塗布'乾燥部 303は、帯状可撓性支持体 A301bを保持するノ ックアップロール 303aと、ノックアップロール 303aに保持された帯状可撓性支持体 A301bに第 1有 機化合物層形成用塗布液を外部取り出し電極となる一部を除いて塗布する第 1湿式 塗布機 303bと、帯状可撓性支持体 A301b上の陽極層(不図示)上に形成された第 1有機化合物層 301cの溶媒を除去する第 1乾燥装置 303cとを有している。 304は 第 1加熱処理部を示す。 [0036] The first coating and drying unit 303 includes a knock-up roll 303a that holds the strip-shaped flexible support A301b, and a first organic compound layer formed on the strip-shaped flexible support A301b that is held by the knock-up roll 303a. First wet coater 303b that coats the coating liquid excluding a part that becomes an external extraction electrode, and a first organic compound layer 301c formed on an anode layer (not shown) on the strip-shaped flexible support A301b And a first drying device 303c for removing the solvent. 304 is The 1st heat processing part is shown.
[0037] 305は、形成された第 1有機化合物層 301cの除電を行う第 2除電処理手段を示す[0037] Reference numeral 305 denotes second neutralization processing means for neutralizing the formed first organic compound layer 301c.
。尚、本図では第 1有機化合物層形成用塗布液とは正孔輸送層形成用塗布液を指 し、第 1有機化合物層 301cとは正孔輸送層を指す。 . In this figure, the first organic compound layer forming coating solution refers to the hole transport layer forming coating solution, and the first organic compound layer 301c refers to the hole transport layer.
[0038] 第 2塗布'乾燥部 306は、第 1アキュームレータ部 306aと、パターン塗布部 306bと[0038] The second coating and drying unit 306 includes a first accumulator unit 306a, a pattern coating unit 306b,
、乾燥部 306cと、加熱処理部 306dと、除電処理部 306eと、第 2アキュームレータ部A drying unit 306c, a heat treatment unit 306d, a charge removal processing unit 306e, and a second accumulator unit
306fと、回収部 306gとを有している。 306f and a recovery unit 306g.
[0039] 第 1アキュームレータ部 306aは、ロール 306alaが上下方向(図中の矢印方向)に 移動することで、第 1塗布'乾燥部 303と、第 2塗布'乾燥部 306との搬送速度の差を 調整するために配設されており、速度差に応じてロール 306alの増設が可能となつ ている。 [0039] The first accumulator unit 306a is configured such that the roll 306ala moves in the vertical direction (in the direction of the arrow in the figure), so that the difference in conveying speed between the first application 'drying unit 303 and the second application' drying unit 306 is achieved. The roll 306al can be added according to the speed difference.
[0040] パターン塗布部 306bは正孔輸送層 301cが形成された帯状可撓性支持体の保持 台 306b2と、正孔輸送層 301c上に第 1電極のパターンに合わせ発光層形成用塗布 液を大気圧条件下でパターン塗布する湿式パターン形成塗布装置 306blとを有し ている。発光層乾燥部 306cは発光層中の溶媒を大気圧条件下で除去する機能を 有しており、第 1乾燥装置 303cと同じ構成を有している。保持台 306b2としては帯状 可撓性支持体を平面性を保ち固定出来れば特に限定はなぐ例えば吸着方式で固 定することが好ましい。  [0040] The pattern application part 306b has a holding base 306b2 for the belt-like flexible support on which the hole transport layer 301c is formed, and a coating liquid for forming a light emitting layer on the hole transport layer 301c in accordance with the pattern of the first electrode. And a wet pattern formation coating apparatus 306bl for pattern coating under atmospheric pressure conditions. The light emitting layer drying unit 306c has a function of removing the solvent in the light emitting layer under atmospheric pressure conditions, and has the same configuration as the first drying device 303c. The holding base 306b2 is not particularly limited as long as the belt-like flexible support can be fixed while maintaining flatness, and is preferably fixed by, for example, an adsorption method.
[0041] パターン塗布部 306bで湿式パターン形成塗布装置 306blにより塗布が行われる 時は、前の工程カゝら搬送されてくる正孔輸送層が形成された帯状可撓性支持体 Aに 設けられたァライメントマーク 10c (図 3を参照)をパターン塗布部 306bに配設された ァライメント検出手段の検出機により検出し、正孔輸送層が形成された帯状可撓性支 持体 Aを保持台上に吸着固定し、ァライメントマークに従って湿式パターン形成塗布 装置 306blの位置合わせが行われ、パターン化されて形成された第 1電極の端部の 一部を除いて第 1電極のパターンに合わせて、発光層形成用塗布液が電極上に塗 布される。  [0041] When coating is performed by the wet pattern formation coating apparatus 306bl in the pattern coating unit 306b, the pattern coating unit 306b is provided on the belt-like flexible support A on which the hole transport layer transported from the previous process is formed. Alignment mark 10c (see Fig. 3) is detected by the detector of the alignment detection means disposed in the pattern application unit 306b, and the belt-like flexible support A on which the hole transport layer is formed is held on the holding base. The wet pattern forming coating device 306bl is aligned according to the alignment mark, and is aligned with the pattern of the first electrode except for a part of the end of the first electrode formed by patterning. Then, a light emitting layer forming coating solution is applied onto the electrode.
[0042] 除電処理部 306eは、発光層が形成された帯状可撓性支持体の除電を行い、次ェ 程での静電気に伴う故障を防止する機能を有し、必要に応じ配設することが可能とな つている。除電処理部 306eは第 1塗布'乾燥部 303に使用した除電処理手段と同じ 除電処理手段を使用することが好ましい。 [0042] The neutralization processing unit 306e has a function of performing static neutralization on the belt-like flexible support on which the light emitting layer is formed and preventing a failure due to static electricity in the next step, and is disposed as necessary. Becomes possible It is. It is preferable that the charge removal processing unit 306e uses the same charge removal processing unit as the charge removal processing unit used in the first coating / drying unit 303.
[0043] 第 2アキュームレータ部 306fは、ロール 306flが上下方向(図中の矢印方向)に移 動することで、パターン塗布 ·乾燥部 306と回収部 306gとの搬送速度の差を調整す るために配設されており、速度差に応じてロール 306flの増設が可能となっている。 第 2アキュームレータ部 306fは、第 1アキュームレータ部 306aと同じ構成をしている 。尚、回収部 306gでは、発光層が形成された帯状可撓性支持体 B301fを室温まで 冷却装置 (不図示)で冷却した後、巻き取ることが好ま 、。  [0043] The second accumulator unit 306f adjusts the difference in conveyance speed between the pattern coating / drying unit 306 and the collection unit 306g by moving the roll 306fl in the vertical direction (the direction of the arrow in the figure). The roll 306fl can be added according to the speed difference. The second accumulator unit 306f has the same configuration as the first accumulator unit 306a. In the recovery part 306g, it is preferable that the belt-like flexible support B301f on which the light emitting layer is formed is cooled to room temperature with a cooling device (not shown) and then wound up.
[0044] 陰極層形成工程 4は、材料の供給部 401と、第 1陰極層形成部 402と、第 2陰極層 形成部 403と、第 2巻き取り部 404とを有しており、供給部 401から回収部 404迄が 減圧条件下で連続的に行われる様になつている。  The cathode layer formation step 4 includes a material supply unit 401, a first cathode layer formation unit 402, a second cathode layer formation unit 403, and a second winding unit 404, and the supply unit From 401 to the recovery unit 404 is carried out continuously under reduced pressure conditions.
[0045] 供給部 401では、製造装置 3で作製された、帯状可撓性支持体上に、陽極と、正孔 輸送層と、有機化合物層 (発光層)とが形成され、巻き芯に巻き取られたロール状の 帯状可撓性支持体 B301fが供給される。  [0045] In the supply unit 401, an anode, a hole transport layer, and an organic compound layer (light emitting layer) are formed on the belt-like flexible support manufactured by the manufacturing apparatus 3, and wound around the winding core. The roll-shaped strip-shaped flexible support B301f thus taken is supplied.
[0046] 供給部 401から巻き出された有機化合物層 (発光層)を有する帯状可撓性支持体 Β30Πの有機化合物層(発光層)上に第 1陰極層形成部 402で電子注入層 301gが 形成される。 402aは蒸着装置を示し、 402bは蒸発源容器を示す。  [0046] A strip-shaped flexible support having an organic compound layer (light emitting layer) unwound from the supply unit 401. On the organic compound layer (light emitting layer) of 30 mm, the electron injection layer 301g is formed in the first cathode layer forming unit 402. It is formed. 402a represents a vapor deposition apparatus, and 402b represents an evaporation source container.
[0047] 第 2陰極層形成部 403では、第 1陰極層形成部 402で形成された電子注入層 301 g上に第 2電極の陰極層 301hが形成される。 403aは蒸着装置を示し、 403bは蒸発 源容器を示す。第 2陰極層形成部 403で第 2電極の陰極層 301hが第 1電極と直交 する状態で形成された帯状可撓性支持体 C301iは回収部 404で巻き芯に巻き取ら れロール状の帯状可撓性支持体 C301jとなる。  [0047] In the second cathode layer forming unit 403, the cathode layer 301h of the second electrode is formed on the electron injection layer 301g formed in the first cathode layer forming unit 402. Reference numeral 403a denotes a vapor deposition apparatus, and reference numeral 403b denotes an evaporation source container. The strip-shaped flexible support C301i formed by the second cathode layer forming unit 403 in a state where the cathode layer 301h of the second electrode is orthogonal to the first electrode is wound around the winding core by the recovery unit 404 and can be rolled. A flexible support C301j is obtained.
[0048] 可撓性封止部材貼合工程 5は、第 2電極の陰極層 30 lhまでが形成されたロール 状の帯状可撓性支持体 C301jの供給部 501と、シール剤塗設部 502と、可撓性封 止部材の供給部 503と、可撓性封止部材の貼合部 504とを有している。シール剤塗 設部 502は、可撓性封止部材にシ一ラント層(シール剤)が設けられていない場合に 、有機 EL素子側にシール剤を塗設するか、可撓性封止部材側に塗設する場合に使 用される。可撓性封止部材にシ一ラント層(シール剤)が設けられている場合は、設け られたシーラント層(シール剤)の性質に合わせ、貼合方法 (例えば加圧、加熱、紫外 線照射等)を選択することが可能である。 [0048] The flexible sealing member bonding step 5 includes a supply unit 501 for a roll-shaped strip-shaped flexible support C301j in which up to 30 lh of the cathode layer of the second electrode is formed, and a sealant coating unit 502. And a flexible sealing member supply portion 503 and a flexible sealing member bonding portion 504. When the sealant layer (sealant) is not provided on the flexible sealing member, the sealant coating part 502 can be used to apply a sealant to the organic EL element side or Used when painting on the side. Provided when a sealant layer (sealant) is provided on the flexible sealing member It is possible to select a bonding method (for example, pressurization, heating, ultraviolet irradiation, etc.) according to the properties of the sealant layer (sealant) obtained.
[0049] 可撓性封止部材貼合工程 5はシール剤又はシーラント層の硬化処理部(不図示) を有していることが好ましぐ必要に応じ硬化処理部(不図示)は裁断工程の前、又は 裁断工程の後に配置することが好ましい。硬化処理部の硬化方式は使用するシール 剤 (シーラント層)の種類 (例えば熱硬化型シール剤、紫外線硬化型シール剤等)に 合わせ適宜選択することが可能である。  [0049] The flexible sealing member bonding step 5 preferably has a curing agent (not shown) for the sealant or sealant layer. If necessary, the curing agent (not shown) is a cutting step. It is preferable to arrange before or after the cutting process. The curing method of the curing unit can be appropriately selected according to the type of sealant (sealant layer) to be used (for example, thermosetting sealant, ultraviolet curable sealant, etc.).
[0050] 可撓性封止部材貼合工程 5で可撓性封止部材を帯状可撓性支持体 C301让に形 成された各有機 EL素子に貼合することで複数の有機 ELパネルを有する帯状可撓 性支持体 D301kが作製される。可撓性封止部材貼合工程 5に関しては図 5で説明 する。尚、可撓性封止部材貼合工程で使用する可撓性封止部材は特に限定はなぐ 例えば帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材が挙げられる。本図で は帯状可撓性封止部材を使用した場合を示して 、る。  [0050] In the flexible sealing member bonding step 5, a plurality of organic EL panels are formed by bonding the flexible sealing member to each organic EL element formed on the strip-shaped flexible support C301 让. A belt-like flexible support D301k having the same is produced. The flexible sealing member bonding step 5 will be described with reference to FIG. In addition, the flexible sealing member used at a flexible sealing member bonding process does not have limitation in particular, For example, a strip | belt-shaped flexible sealing member and a sheet-like sheet-like flexible sealing member are mentioned. This figure shows a case where a strip-like flexible sealing member is used.
[0051] 打ち抜き断裁工程 6は、帯状可撓性支持体 D301kに配設されているァライメントマ ークを検出するァライメントマーク検出部 602と、帯状可撓性支持体上に形成された 有機 EL素子の位置に合わせ、貼合された可撓性封止部材の不要部分を打ち抜き 断裁し除去する打ち抜き断裁装置 601を有している。打ち抜き断裁工程 6に関して は図 6、図 7で説明する。  [0051] The punching and cutting step 6 includes an alignment mark detection unit 602 for detecting an alignment mark disposed on the strip-shaped flexible support D301k, and an organic EL element formed on the strip-shaped flexible support. The punching / cutting device 601 is provided to punch out and remove unnecessary portions of the bonded flexible sealing member in accordance with the positions. The punching and cutting process 6 will be described with reference to FIGS.
[0052] 本図では可撓性封止部材貼合工程 5と打ち抜き断裁工程 6とが連続して行われる 場合を示しているが、可撓性封止部材が貼合された後、一定の単位毎に断裁しシー ト状にした後、打ち抜き断裁工程 6に供給する方式であっても構わない。又、可撓性 封止部材貼合工程 5と打ち抜き断裁工程 6とが別工程になっている場合を示したが、 可撓性封止部材貼合工程 5にシール剤の硬化機能を付加し、シール剤の硬化に合 わせ断裁可能にする様に、撓性封止部材貼合工程 5と断裁工程 6とを併合しても構 わな 、 (貼合装置と断裁装置を併合した場合にっ 、ては図 9を参照)。  [0052] This figure shows a case where the flexible sealing member bonding step 5 and the punching and cutting step 6 are performed continuously. A method may be used in which a unit is cut into a sheet and supplied to the punching and cutting process 6. In addition, the case where the flexible sealing member bonding process 5 and the punching and cutting process 6 are separate processes has been described. However, the sealing function of the sealing agent is added to the flexible sealing member bonding process 5. The flexible sealing member bonding process 5 and the cutting process 6 may be combined so that cutting can be performed in accordance with the curing of the sealant (when the bonding apparatus and the cutting apparatus are combined). (See Figure 9).
[0053] 回収工程 7では不要の可撓性封止部材を除去した状態の少なくとも 1つの有機 EL パネルを有する帯状可撓性支持体を巻き芯に巻き取りロール状とする巻き取り装置( 不図示)を有している。 701は貼合した部分を残し、ロール状とし回収された不要の 可撓性封止部材を示す。 702は貼合に係わらな 、不要の帯状可撓性支持体を除去 し、少なくとも 1つの有機 ELパネルを有する帯状可撓性支持体を巻き芯に巻き取り口 ール状とし回収された帯状可撓性支持体を示す。ロール状とし回収された少なくとも 1つの有機 ELパネルを有する帯状可撓性支持体は別工程で有機 ELパネル単位に 断裁して回収される。尚、本図では、一且卷き取る場合を示している力 連続して有 機 ELパネル単位に断裁して回収しても構わな 、。 [0053] In the collection step 7, a winding device (not shown) that forms a winding roll around a strip-shaped flexible support having at least one organic EL panel in a state where an unnecessary flexible sealing member is removed. )have. 701 leaves the pasted part, and is collected as a roll. 1 shows a flexible sealing member. 702 is a strip-shaped flexible substrate that is removed from an unnecessary strip-shaped flexible support, which is not related to bonding, and is collected in a winding-up shape with a strip-shaped flexible support having at least one organic EL panel as a winding core. The sex support is shown. The strip-shaped flexible support having at least one organic EL panel collected in a roll form is cut into individual units and collected in a separate process. In addition, in this figure, the force shown in the case of scratching may be collected continuously by cutting into organic EL panel units.
[0054] 図 2は枚葉シート状基板を使用した有機 ELパネルの製造方法の模式図である。 FIG. 2 is a schematic view of a method for producing an organic EL panel using a single-wafer sheet-like substrate.
[0055] 図中、 8は製造装置を示す。製造装置 8は、枚葉シート状基板 aを工程に供給する 供給工程 8aと、第 1電極形成工程 8bと、第 1電極上に正孔輸送層を形成する正孔輸 送層形成工程 8cと、正孔輸送層上に発光層を形成する発光層形成工程 8dと、発光 層上に電子注入層を形成する電子注入層形成工程 8eと、電子注入層上に第 2電極 を形成する第 2電極形成工程 8fと、第 2電極が形成された枚葉シート状基板にシー ル剤を塗設するシール剤塗設工程 8gと、シール剤が塗設された領域に可撓性封止 部材を貼合する可撓性封止部材貼合工程 8hと、貼合した可撓性封止部材の不要部 分を打ち抜き断裁し除去する打ち抜き断裁工程 8iと、回収工程 ¾とを有している。可 撓性封止部材としては、枚葉シート状基板の大きさに合わせ枚葉シート状可撓性封 止部材が使用される。但し、枚葉シート状基板に予め設けられているァライメントマー クの検出が出来る大きさにすることが好ましい。 [0055] In the figure, 8 indicates a manufacturing apparatus. The manufacturing apparatus 8 supplies a single-wafer sheet-like substrate a to a process, a supply process 8a, a first electrode forming process 8b, and a hole transport layer forming process 8c for forming a hole transport layer on the first electrode; A light emitting layer forming step 8d for forming a light emitting layer on the hole transport layer, an electron injection layer forming step 8e for forming an electron injection layer on the light emitting layer, and a second electrode for forming a second electrode on the electron injection layer. Electrode forming step 8f, sealing agent applying step 8g for applying a sealant to the single-wafer sheet-like substrate on which the second electrode is formed, and a flexible sealing member in the region where the sealant is applied A flexible sealing member bonding step 8h for bonding, a punching cutting step 8i for punching and cutting and removing unnecessary portions of the bonded flexible sealing member, and a recovery step ¾. As the flexible sealing member, a single sheet flexible sealing member is used according to the size of the single sheet substrate. However, it is preferable that the size of the alignment mark provided in advance on the single-wafer sheet-like substrate can be detected.
[0056] 供給工程 8aは枚葉シート状基板 aを次工程に供給する供給装置 (不図示)と、供給 工程 8aから供給された枚葉シート状基板 aの表面に第 1電極が蒸着される前に、蒸 着性をよくするために枚葉シート状基板 aの表面を清掃するための基板洗浄処理装 置 8alとを有して!/ヽる。 [0056] The supply step 8a includes a supply device (not shown) for supplying the single-wafer sheet-like substrate a to the next step, and the first electrode is deposited on the surface of the single-wafer sheet-like substrate a supplied from the supply step 8a. Before, it has a substrate cleaning processing device 8al for cleaning the surface of the single-wafer sheet-like substrate a in order to improve the adhesiveness!
[0057] 第 1電極形成工程 8bは、蒸発源容器 8b2を有する蒸着装置 8blを有し、減圧条件 下で枚葉シート状基板 a上に第 1電極を形成するようになっている。  [0057] The first electrode forming step 8b includes a vapor deposition apparatus 8bl having an evaporation source container 8b2, and forms the first electrode on the single-wafer sheet substrate a under reduced pressure conditions.
[0058] 正孔輸送層形成工程 8cは、蒸発源容器 8c2を有する蒸着装置 8clを有し、減圧条 件下で第 1電極が形成された枚葉シート状基板 bの第 1電極の外部電極となる一部 を除 、て第 1電極の領域に正孔輸送層を形成するようになって!/、る。  [0058] The hole transport layer forming step 8c includes a vapor deposition apparatus 8cl having an evaporation source container 8c2, and an external electrode of the first electrode of the single-wafer sheet-like substrate b on which the first electrode is formed under reduced pressure conditions A hole transport layer is formed in the region of the first electrode except for the part that becomes!
[0059] 発光層形成工程 8dは、蒸発源容器 8d2を有する蒸着装置 8dlを有し、減圧条件 下で正孔輸送層が形成された枚葉シート状基板 cの正孔輸送層上に発光層を形成 するようになっている。 [0059] The light-emitting layer forming step 8d includes a vapor deposition apparatus 8dl having an evaporation source container 8d2, and has a reduced pressure condition. A light emitting layer is formed on the hole transport layer of the single-wafer sheet-like substrate c on which the hole transport layer is formed.
[0060] 電子注入層形成工程 8eは、蒸発源容器 8e2を有する蒸着装置 8elを有し、減圧 条件下で正孔輸送層が形成された枚葉シート状基板 cの発光層上に電子注入層を 形成するようになっている。  [0060] The electron injection layer forming step 8e includes a vapor deposition apparatus 8el having an evaporation source container 8e2, and the electron injection layer is formed on the light emitting layer of the single wafer sheet substrate c on which the hole transport layer is formed under reduced pressure. It is supposed to form.
[0061] 第 2電極形成工程 8fは、蒸発源容器 8f2を有する蒸着装置 8flを有し、減圧条件 下で電子注入層が形成された枚葉シート状基板 eの電子注入層上に第 1電極と直交 する様に第 2電極を形成するようになって ヽる。  [0061] The second electrode forming step 8f includes a vapor deposition apparatus 8fl having an evaporation source container 8f2, and the first electrode is formed on the electron injection layer of the single-wafer sheet-like substrate e on which the electron injection layer is formed under reduced pressure conditions. The second electrode is formed so as to be orthogonal to.
[0062] シール剤塗設工程 8gは、枚葉シート状基板上に付けられァライメントマーク al (図 8を参照)を検出するァライメントマーク検出部 8gl (図 8を参照)と、枚葉シート状基 板 f上に第 1電極〜第 2電極を順次積層して形成された少なくとも 1つの有機 EL素子 f 1 (図 8を参照)の発光領域又は発光領域の周辺にシール剤を塗設するシール剤塗 設部 8g2と、枚葉シート状基板 fを載置する載置台 8g23とを有している。 8g21はシ ール剤塗設装置を示す。  [0062] The sealant coating process 8g includes an alignment mark detection unit 8gl (see Fig. 8) for detecting an alignment mark al (see Fig. 8) attached on a single sheet substrate, and a single sheet. A sealant is applied to the light emitting region or the periphery of the light emitting region of at least one organic EL element f 1 (see FIG. 8) formed by sequentially laminating the first electrode to the second electrode on the substrate f. It has a sealant coating portion 8g2 and a mounting table 8g23 on which the single-wafer sheet-like substrate f is mounted. 8g21 indicates a sealant coating device.
[0063] シール剤塗設部 8g2は、可撓性封止部材にシ一ラント層(シール剤)が設けられて いない場合に、シール剤を有機 EL素子側に塗設するか、枚葉シート状可撓性封止 部材側に塗設する場合に使用される。枚葉シート状可撓性封止部材にシ一ラント層( シール剤)が設けられて 、る場合は、設けられたシーラント層(シール剤)の性質に合 わせ、貼合方法 (例えば加圧、加熱、紫外線照射等)を選択することが可能である。  [0063] When the sealant layer (sealant) is not provided on the flexible sealing member, the sealant application part 8g2 may be applied to the organic EL element side or may be a single wafer sheet. Used when coated on the flexible sealing member side. In the case where a sheet material flexible sealing member is provided with a sealant layer (sealant), a bonding method (for example, pressurization) is selected according to the properties of the provided sealant layer (sealant). , Heating, ultraviolet irradiation, etc.) can be selected.
[0064] 可撓性封止部材貼合工程 8hは、枚葉シート状基板 gと枚葉シート状可撓性封止部 材 9を積重し貼合する可撓性封止部材貼合装置 8hlと、枚葉シート状可撓性封止部 材 9を枚葉シート状基板 gの上に供給する可撓性封止部材供給装置 8h2 (図 8を参 照)とを有している。又、シール剤を硬化する硬化処理装置 (不図示)を有しているこ とが好ましぐ必要に応じ硬化処理部 (不図示)は裁断工程の前、又は裁断工程の後 に配置することが好ま 、。硬化処理部の硬化方式は使用するシール剤の種類 (例 えば熱硬化型シール剤、紫外線硬化型シール剤等)に合わせ適宜選択することが可 能である。  [0064] The flexible sealing member laminating apparatus 8h is a flexible sealing member laminating device that stacks and bonds the single-wafer sheet-like substrate g and the single-wafer sheet-like flexible sealing member 9 8hl and a flexible sealing member supply device 8h2 (see FIG. 8) for supplying the sheet-like sheet-like flexible sealing member 9 onto the sheet-like sheet-like substrate g. In addition, it is preferable to have a curing processing device (not shown) that cures the sealant. If necessary, the curing unit (not shown) should be placed before the cutting process or after the cutting process. Preferred. The curing method of the curing unit can be appropriately selected according to the type of sealant used (eg, thermosetting sealant, ultraviolet curable sealant, etc.).
[0065] 打ち抜き断裁工程 8iは、貼合した枚葉シート状可撓性封止部材 9で、不要部分を 除去するための打ち抜き断裁装置 8ilを有している。 [0065] The punching and cutting step 8i is a sheet-fed sheet-like flexible sealing member 9 bonded to remove unnecessary portions. It has a punching and cutting device 8il for removal.
[0066] 又、本図では可撓性封止部材貼合工程 8hと打ち抜き断裁装置 8ilとが別工程にな つて ヽる場合を示したが、可撓性封止部材貼合工程 8hにシール剤の硬化機能を付 加し、シール剤の硬化に合わせ断裁可能にする様に、撓性封止部材貼合工程 8hと 打ち抜き断裁装置 8ilとを併合しても構わない (貼合装置と断裁装置を併合した場合 については図 9を参照)。  [0066] Further, in this figure, the case where the flexible sealing member bonding step 8h and the punching and cutting device 8il are separated is shown as a separate process, but the flexible sealing member bonding step 8h is sealed. The flexible sealing member bonding process 8h and the punching and cutting device 8il may be combined to add a curing function for the agent and enable cutting according to the curing of the sealant (the bonding device and cutting). (See Figure 9 for the merged equipment).
[0067] シール剤塗設工程 8gと、可撓性封止部材貼合工程 8hに関しては図 8で説明する。  [0067] The sealing agent coating step 8g and the flexible sealing member bonding step 8h will be described with reference to FIG.
[0068] 図 1、図 2に示される有機 ELパネルを作製する工程で有機化合物層形成用塗布液 を塗布する前に行われる洗浄表面改質処理としては、低圧水銀ランプ、エキシマラン プ、プラズマ洗浄装置等が挙げられる。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の 条件としては、例えば、波長 184. 2nmの低圧水銀ランプを、照射強度 5〜20mW Zcm2で、距離 5〜 15mmで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。ブラ ズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが 好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素 1〜 5体積0 /0含有ガスを用 い、周波数 100KHz〜150MHz、電圧 10V〜: LOKV、照射距離 5〜20mmで洗浄 表面改質処理を行う条件が挙げられる。 [0068] The cleaning surface modification treatment performed before applying the organic compound layer forming coating liquid in the process of manufacturing the organic EL panel shown in FIGS. 1 and 2 includes a low-pressure mercury lamp, an excimer lamp, and plasma. Examples include a cleaning device. Conditions for the cleaning surface modification treatment using a low-pressure mercury lamp include, for example, conditions for performing a cleaning surface modification treatment by irradiating a low pressure mercury lamp with a wavelength of 184.2 nm at an irradiation intensity of 5 to 20 mW Zcm 2 and a distance of 5 to 15 mm. Is mentioned. For example, atmospheric pressure plasma is preferably used as a condition for the cleaning surface modification treatment by the plasma cleaning apparatus. The washing conditions have use oxygen 1-5 vol 0/0 containing gas to argon gas, frequency 100KHz~150MHz, Voltage 10V~: LOKV, conditions for cleaning a surface modification treatment and the like in the irradiation distance 5 to 20 mm.
[0069] 図 1に示される有機 ELパネルを作製する工程で行われる除電処理手段としては、 光照射方式とコロナ放電式等が挙げられ、これらの中から必要に応じて適宜選択使 用することが可能である。光照射式は微弱 X線、コロナ放電式はコロナ放電により空 気イオンを生成する。この空気イオンは、帯電物体に引き寄せられて反対極性の電 荷を補い、静電気を中和する。コロナ放電による除電器、軟 X線による除電器が利用 可能である。第 1除電処理手段により、基材の帯電除去が図られるため、ゴミの付着 や絶縁破壊が防止されるため、素子の歩留まりの向上が図られる。  [0069] Examples of the static elimination treatment means performed in the process of manufacturing the organic EL panel shown in FIG. 1 include a light irradiation method and a corona discharge method, and these may be appropriately selected and used as necessary. Is possible. The light irradiation method generates weak ions and the corona discharge method generates air ions by corona discharge. These air ions are attracted to the charged object to compensate for the opposite polarity charge and neutralize the static electricity. A static eliminator using corona discharge and a static eliminator using soft X-rays can be used. Since the first static elimination processing means removes the charge of the base material, it prevents dust from adhering to each other and prevents dielectric breakdown, thereby improving the device yield.
[0070] 図 1、図 2に示される蒸着装置としては、特に限定はなぐ例えばスパッタリング法、 反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプ レーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマ CVD法、レーザ 一 CVD法、熱 CVD法、コーティング法などを用いることが出来、必要に応じて選択し て使用することが可能である。 [0071] 図 3は支持体上に形成された有機 EL素子の状態を示す模式図である。図 3の (a) は図 1に示される製造装置で製造された帯状可撓性支持体上に形成された有機 EL 素子の状態を示す模式図である。図 3の (b)は図 2に示される製造装置で製造された シート状基板上に形成された有機 EL素子の状態を示す模式図である。 The vapor deposition apparatus shown in FIGS. 1 and 2 is not particularly limited, for example, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma. A polymerization method, a plasma CVD method, a laser-one CVD method, a thermal CVD method, a coating method, etc. can be used, and it can be selected and used as necessary. FIG. 3 is a schematic diagram showing a state of the organic EL element formed on the support. FIG. 3 (a) is a schematic diagram showing the state of the organic EL element formed on the belt-like flexible support manufactured by the manufacturing apparatus shown in FIG. FIG. 3B is a schematic view showing the state of the organic EL element formed on the sheet-like substrate manufactured by the manufacturing apparatus shown in FIG.
[0072] 図 3の (a)に示される帯状可撓性支持体上に形成された有機 EL素子の状態に付き 説明する。図中、 10は帯状可撓性支持体 10a上に第 2電極までが形成された複数 の有機 EL素子 10bを有する帯状可撓性支持体を示す (図 1に示される第 2陰極層形 成部 403で陰極層 301hの第 2電極が第 1電極と直交する状態で形成された帯状可 橈性支持体 C301iに該当する。 )0本図では、有機 EL素子 10bが連続的に形成され て 、る場合を示して 、る。 10cは帯状可撓性支持体 10a上の有機 EL素子 10bの位 置に合わせ着けられたァライメントマークを示す。ァライメントマーク 10cの配設位置 は、貼合した封止部材の不要部分を取り除く時に検出可能であれば特に限定はなく 、必要に応じて適宜変更することが可能である。例えば、使用する封止部材をァライ メントマーク 10cが検出出来る様に帯状可撓性支持体 10aより狭くし、有機 EL素子 1 Obの段毎に付ける方法が挙げられる。本図は有機 EL素子 10bの段毎に付けた場合 を示している。 [0072] The state of the organic EL element formed on the belt-like flexible support shown in (a) of Fig. 3 will be described. In the figure, reference numeral 10 denotes a strip-shaped flexible support having a plurality of organic EL elements 10b formed up to the second electrode on the strip-shaped flexible support 10a (formation of the second cathode layer shown in FIG. 1). part 403 second electrode of the cathode layer 301h in corresponding to the first electrode in a state of forming the perpendicular to the strip-friendly橈性support C301i.) the 0 this diagram, the organic EL element 10b is continuously formed Show the case. Reference numeral 10c denotes an alignment mark attached to the position of the organic EL element 10b on the belt-like flexible support 10a. The arrangement position of the alignment mark 10c is not particularly limited as long as it can be detected when an unnecessary portion of the bonded sealing member is removed, and can be changed as needed. For example, the sealing member to be used is made narrower than the strip-shaped flexible support 10a so that the alignment mark 10c can be detected, and attached to each stage of the organic EL element 1 Ob. This figure shows the case where it is attached to each stage of the organic EL element 10b.
[0073] 図 3の (b)に示される枚葉シート状基板上に形成された有機 EL素子の状態に付き 説明する。図中、 11は枚葉シート状基板 11a上に第 2電極までが形成された 1つの 有機 EL素子 l ibを有する枚葉シート状基板を示す(図 2に示される第 2電極形成部 8fで第 1電極と直交する状態で形成された第 2電極を有する枚葉シート状基板 fに該 当する。 ) o尚、有機 EL素子 10bと有機 EL素子 l ibとは同じ構成をしている。 11cは 枚葉シート状基板 11a上の有機 EL素子 l ibの位置に合わせ着けられたァライメント マークを示す。ァライメントマーク 1 lcの配設位置は貼合した封止部材の不要部分を 取り除く時に検出可能であれば特に限定はなぐ必要に応じて適宜変更することが 可能である。例えば、使用する封止部材をァライメントマーク 11cが検出出来る様に 枚葉シート状基板 10aより狭くする方法が挙げられる。有機 EL素子 1 lbに対して 4隅 でもよい。又、枚葉シート状基板 11a上に複数の有機 EL素子 l ibが作られている場 合は、図 3の(a)と同じように有機 EL素子の位置に合わせ適宜変更が可能である。 [0074] 図 4はシーラント層(シール剤)を持たな!、可撓性封止部材を有機 EL素子上に貼 合するために有機 EL素子側にシール剤を塗設した状態を示す概略図である。図 4 の(a)は図 3の Pで示される部分の拡大概略図である。図 4の(b)は図 3の Pで示され る部分の有機 EL素子の発光領域にシール剤を塗設した状態を示す拡大概略図で ある。図 4の(c)は図 3の Pで示される部分の有機 EL素子の発光領域の周辺にシー ル剤を塗設した状態を示す概略図である。 [0073] The state of the organic EL element formed on the single wafer sheet substrate shown in Fig. 3 (b) will be described. In the figure, 11 indicates a single-wafer sheet-like substrate having one organic EL element l ib in which up to the second electrode is formed on the single-wafer sheet-like substrate 11a (in the second electrode forming portion 8f shown in FIG. 2). Corresponds to a single-wafer sheet-like substrate f having a second electrode formed in a state orthogonal to the first electrode.) O The organic EL element 10b and the organic EL element l ib have the same configuration. 11c shows an alignment mark attached to the position of the organic EL element l ib on the single-wafer sheet substrate 11a. The arrangement position of the alignment mark 1 lc is not particularly limited as long as it can be detected when an unnecessary portion of the bonded sealing member is removed, and can be changed as necessary. For example, the sealing member used may be narrower than the single-wafer sheet substrate 10a so that the alignment mark 11c can be detected. There may be 4 corners per 1 lb of organic EL element. In addition, when a plurality of organic EL elements l ib are formed on the single-wafer sheet substrate 11a, it can be appropriately changed according to the position of the organic EL elements as in FIG. 3 (a). [0074] FIG. 4 is a schematic diagram showing a state in which a sealant is not provided on the organic EL element side in order to paste the flexible sealing member on the organic EL element without having a sealant layer (sealant). It is. Fig. 4 (a) is an enlarged schematic view of the part indicated by P in Fig. 3. FIG. 4 (b) is an enlarged schematic view showing a state in which a sealing agent is applied to the light emitting region of the organic EL element indicated by P in FIG. (C) of FIG. 4 is a schematic view showing a state where a sealant is applied around the light emitting region of the organic EL element of the portion indicated by P in FIG.
[0075] 図中、 10cは帯状可撓性支持体 10a上に形成された第 1電極を示し、 10dは発光 層を含む有機化合物層(不図示)上に形成された第 2電極を示す。 10eは有機 EL素 子 10bの発光領域(図中の太線で囲まれた範囲)を示す  In the figure, 10c represents a first electrode formed on the strip-shaped flexible support 10a, and 10d represents a second electrode formed on an organic compound layer (not shown) including a light emitting layer. 10e indicates the light emitting region of the organic EL device 10b (the range enclosed by the thick line in the figure)
10fは発光領域 10eに塗設されたシール剤を示す。 10gは第 1電極の外部取り出し 電極となる部分、第 2電極の外部取り出し電極となる部分を除!、て発光領域の周辺 に塗設されたシール剤を示す。  10f indicates a sealant applied to the light emitting region 10e. 10g shows a sealant coated around the light emitting region, excluding the part of the first electrode that becomes the external extraction electrode and the part of the second electrode that becomes the external extraction electrode.
[0076] 本図の(b)、(c)に示されるシール剤の塗設位置は図 3の(a)、図 3の(b)に示され る全ての有機 EL素子に適応される。  [0076] The sealing agent coating positions shown in (b) and (c) of this figure are applicable to all the organic EL elements shown in (a) and (b) of FIG.
[0077] 図 5は図 1の Qで示される部分の拡大概略図である。図 5の(a)は図 1の Qで示され る部分の拡大概略斜視図である。図 5の (b)は図 5の(a)の概略断面図である。  FIG. 5 is an enlarged schematic view of a portion indicated by Q in FIG. FIG. 5 (a) is an enlarged schematic perspective view of the portion indicated by Q in FIG. FIG. 5 (b) is a schematic sectional view of FIG. 5 (a).
[0078] 可撓性封止部材貼合工程 5は、帯状可撓性支持体 C301i上に形成された有機 EL 素子 30 lilの位置に合わせ配置されたァライメントマーク 3011を検出するァライメント マーク検出部 505と、有機 EL素子 301ilの位置に合わせシール剤を塗設するシー ル剤塗設部 502と、ロール状の可撓性封止部材 503aの供給部 503と、帯状の可撓 性封止部材 503bを貼合する貼合部 504とを有している。  [0078] The flexible sealing member bonding step 5 includes an alignment mark detection unit that detects an alignment mark 3011 arranged in alignment with the position of the organic EL element 30 lil formed on the strip-shaped flexible support C301i. 505, a sealant coating portion 502 for coating a sealant in accordance with the position of the organic EL element 301il, a supply portion 503 of a roll-shaped flexible sealing member 503a, and a strip-shaped flexible sealing member And a bonding portion 504 for bonding 503b.
[0079] ァライメントマーク検出部 505はァライメントマーク検出装置 505aとァライメントマ一 ク検出装置 505aを配設する筐体 505bとを有して 、る。ァライメントマーク検出装置 5 05aは予め帯状可撓性支持体 C301i上に配設されたァライメントマーク 3011の位置 に合わせ配設されている。ァライメントマーク検出装置 505aにより検出された情報は 制御部(不図示)に入力され、シール剤塗設部 502のシール剤塗設装置 502aを制 御するようになっている。ァライメントマーク検出装置 505としては特に限定はなぐ例 えば CCDカメラによる画像認識等を使用することが可能である。シール剤塗設部 50 2はァライメントマーク検出部 505からの情報に従って、有機 EL素子に対して図 4の( b)又 (c)に示す様にシール剤を塗設するシール剤塗設装置 502aとシール剤塗設装 置 502aを配設する筐体 502bとを有して ヽる。シール剤塗設装置 502aの配設する 数は特に限定はないが、帯状可撓性支持体 C301iの幅方向に配設された有機 EL 素子の数に合わせて配設することが好ましい。本図は、幅方向に配設された有機 EL 素子の数に合わせ 3台のシール剤塗設装置 502aを配設した場合を示して 、る。筐 体 502bは駆動装置 (不図示)により x—y方向(図中の矢印方向)の移動が可能とな つている。 The alignment mark detection unit 505 includes an alignment mark detection device 505a and a casing 505b in which the alignment mark detection device 505a is disposed. The alignment mark detection device 505a is arranged in accordance with the position of the alignment mark 3011 previously arranged on the belt-like flexible support C301i. The information detected by the alignment mark detection device 505a is input to a control unit (not shown) to control the sealant coating device 502a of the sealant coating unit 502. The alignment mark detection device 505 is not particularly limited. For example, image recognition using a CCD camera can be used. Sealant application part 50 2 shows a sealant coating device 502a for applying a sealant to the organic EL element according to the information from the alignment mark detection unit 505 as shown in (b) or (c) of FIG. It has a housing 502b in which the device 502a is disposed. The number of sealant coating devices 502a to be disposed is not particularly limited, but it is preferable to dispose the sealant coating devices 502a according to the number of organic EL elements disposed in the width direction of the strip-shaped flexible support C301i. This figure shows a case where three sealant coating devices 502a are arranged in accordance with the number of organic EL elements arranged in the width direction. The case 502b can be moved in the x-y direction (arrow direction in the figure) by a driving device (not shown).
[0080] 貼合部 504は本体 504cと帯状可撓性支持体と接触するロール 504bと帯状可撓 性封止部材 503b側と接触するロール 504aとを有し、ロール 504bとロール 504aとで 有機 EL素子が形成された帯状可撓性支持体 301kと帯状可撓性封止部材 503bと を圧着挟持することで帯状可撓性封止部材を貼合する様になつている。尚、貼合部 504に使用するシール剤の性質に合わせ硬化処理の機能 (例えば、シール剤が紫 外線硬化型の場合は紫外線照射装置を、熱硬化型の場合はロールに加熱機能を持 たせる)を持たせることが好まし!/、。  [0080] The bonding section 504 has a roll 504b that contacts the main body 504c and the strip-shaped flexible support, and a roll 504a that contacts the strip-shaped flexible sealing member 503b side, and the roll 504b and the roll 504a are organic. The belt-like flexible sealing member is bonded by pressing and sandwiching the belt-like flexible support 301k on which the EL element is formed and the belt-like flexible sealing member 503b. It should be noted that the function of the curing process according to the properties of the sealant used in the bonding part 504 (for example, if the sealant is an ultraviolet ray curable type, an ultraviolet irradiation device is provided, and if it is a thermosetting type, the roll is provided with a heating function. ) Is preferred!
[0081] 可撓性封止部材 503bの幅は帯状可撓性支持体 30 lkに付けられたァライメントマ ーク 3011が検出可能であることが好ましい。尚、本図ではシール剤塗設装置 502aへ のシール剤の供給系は省略してある。又、本図では帯状可撓性封止部材を使用した 場合を示して ヽるが、枚葉シート状可撓性封止部材を使用することも勿論可能である 。但し、枚葉シート状可撓性封止部材に合わせ供給装置を変えることが必要となる。  [0081] The width of the flexible sealing member 503b is preferably detectable by the alignment mark 3011 attached to the strip-shaped flexible support 30lk. In this figure, the supply system of the sealant to the sealant coating apparatus 502a is omitted. Moreover, although the case where a strip | belt-shaped flexible sealing member is used is shown in this figure, of course, it is also possible to use a sheet-like sheet-like flexible sealing member. However, it is necessary to change the supply device according to the sheet-like flexible sealing member.
[0082] シール剤を塗設する方法は特に限定はなぐ例えばスプレー方式、押出しノズル方 式、スクリーン印刷方式等、通常の接着剤の塗設に使用されている方法が挙げられ る。使用するシール剤の粘度は、塗布均一性、塗れ広がり防止等を考慮し、 40Pa - s 〜40Pa · sであることが好まし!/、。  [0082] The method of applying the sealant is not particularly limited, and examples thereof include a method used for applying an ordinary adhesive, such as a spray method, an extrusion nozzle method, and a screen printing method. The viscosity of the sealant used is preferably 40 Pa-s to 40 Pa · s in consideration of coating uniformity, spread prevention, and the like!
[0083] 本発明に係わる液状シール剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリ ゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、 2 シァノアクリ ル酸エステルなどの湿気硬化型等のシール剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化 型(二液混合)等のシール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ榭脂シ 一ル剤等を挙げることが出来る。液状シール剤には必要に応じてフィラーを添加する ことが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、 5〜70体積%が好まし い。又、添加するフイラ一の大きさは、接着力、貼合圧着後のシール剤厚み等を考慮 し、 1 m〜100 μ mが好ましい。添加するフイラ一の種類としては特に限定はなぐ 例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン 、チタ-ァ、アルミナ、ジルコユアや酸ィ匕タングステン等の金属酸ィ匕物等が挙げられ る。 [0083] Examples of the liquid sealing agent according to the present invention include photocuring and thermosetting sealing agents having a reactive vinyl group of acrylic acid oligomers and methacrylic acid oligomers, and moisture curable types such as 2-cyanacrylic acid esters. Sealing agent, epoxy-based thermal and chemical-curing type (two-component mixed) sealing agent, cationic curing type UV-curing epoxy grease One agent can be mentioned. It is preferable to add a filler to the liquid sealant as necessary. The amount of filler added is preferably 5 to 70% by volume in consideration of adhesive strength. The size of the filler to be added is preferably 1 m to 100 μm in consideration of the adhesive strength, the thickness of the sealant after bonding and bonding, and the like. The type of filler added is not particularly limited. Examples include soda glass, alkali-free glass or silica, metal oxides such as titanium dioxide, antimony oxide, titanium, alumina, zirconium oxide, and tungsten oxide. It is possible.
[0084] 貼合部 504は、供給部 503に供給されたロール状帯状可撓性封止部材 503aから 繰り出された帯状の可撓性封止部材 503bとシール剤が塗設された帯状可撓性支持 体 C301iとを貼合するため、帯状の可撓性封止部材 503b側の圧着ロール 504aと、 帯状可撓性支持体 C301i側の圧着ロール 504bと、これらのを圧着ロールを収納す る本体 504cとを有して!/、る。  Bonding section 504 is a strip-shaped flexible member in which a strip-shaped flexible sealing member 503b fed from roll-shaped strip flexible sealing member 503a supplied to supply section 503 and a sealant are applied. In order to bond the flexible support C301i to the belt-shaped flexible sealing member 503b side, the crimping roll 504a on the strip-shaped flexible support member C301i side, and the crimping roll 504b on the strip-shaped flexible support C301i side, and these are accommodated. It has a main body 504c!
[0085] 貼合部 504は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止部材の平 面性保持等を考慮し、 10〜1 X 10—5Paの減圧条件で行うことが好ましい。 [0085] bonding unit 504, bonding stability, bubbly prevention to lamination portion, considering a flat surface of the holding and the like of the flexible sealing member, vacuum conditions between 1:10 X 10- 5 Pa It is preferable to carry out with.
[0086] 尚、本図は帯状可撓性支持体上に連続して形成された少なくとも 1つの有機 EL素 子に対応するために帯状可撓性封止部材を使用した場合を示したが、帯状可撓性 封止部材に代えて枚葉シート状可撓性封止部材を使用する場合も同様な方法で対 応が可能である。但し、この場合、枚葉シート状可撓性封止部材は、位置合わせを 容易にするために、帯状可撓性支持体上に設けられたァライメントマークが検出出来 る様に帯状可撓性支持体より狭くすることが好まし 、。  [0086] Although this figure shows a case where a band-shaped flexible sealing member is used to cope with at least one organic EL element continuously formed on the band-shaped flexible support, The same method can be used when a sheet-like sheet-like flexible sealing member is used instead of the belt-like flexible sealing member. However, in this case, the sheet-like sheet-like flexible sealing member has a band-like flexibility so that alignment marks provided on the band-like flexible support can be detected in order to facilitate alignment. It is preferable to make it narrower than the support.
[0087] 尚、本図ではシール剤を持たな 、可撓性封止部材 (帯状可撓性封止部材)を使用 した場合を示したが、有機 EL素子と貼合する側に予めシーラント層(シール剤)を設 けた可撓性封止部材 (帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材)を使用 することも可能である。但し、有機 EL素子と貼合する側に設けられたシーラント層(シ ール剤)は、有機 EL素子と貼合する時は、有機 EL素子の発光領域又は該発光領域 の周辺とに貼合するのみであり、貼合後は貼合に関与していない可撓性封止部材は 不要部分として除去される。  [0087] In this figure, the case where a flexible sealing member (strip-shaped flexible sealing member) without a sealant is used is shown, but a sealant layer is previously formed on the side to be bonded to the organic EL element. It is also possible to use a flexible sealing member provided with (sealant) (a strip-shaped flexible sealing member, a sheet-fed sheet-shaped flexible sealing member). However, the sealant layer (sealant) provided on the side to be bonded to the organic EL element is bonded to the light emitting area of the organic EL element or the periphery of the light emitting area when being bonded to the organic EL element. The flexible sealing member that is not involved in the bonding is removed as an unnecessary part after the bonding.
[0088] 可撓性封止部材の有機 EL素子と貼合する側に予め設けられるシーラント層(シー ル剤)としては、シート状のシール剤と、熱可塑性榭脂とが挙げられる。シート状のシ ール剤としては、常温(25°C程度)では非流動性を示し、且つ、加熱すると 50°C〜1 00°Cの範囲で流動性を発現し、シート状に成形されたシール剤を言う。使用するシ ール剤としては、例えば分子の末端又は側鎖にエチレン性二重結合を有する化合 物と、光重合開始剤とを主成分とする光硬化性榭脂が挙げられる。使用に際しては、 例えば、予め、可撓性封止部材 (帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部 材)に貼合して常温 (25°C程度)以下にして使用することが好ましい。 [0088] A sealant layer (sealing layer) provided in advance on the side of the flexible sealing member to be bonded to the organic EL element. Examples of the adhesive agent include a sheet-like sealant and thermoplastic resin. As a sheet-like sealant, it exhibits non-fluidity at room temperature (about 25 ° C), and when heated it exhibits fluidity in the range of 50 ° C to 100 ° C and is formed into a sheet-like shape. Say the sealant. Examples of the sealant to be used include a photocurable resin mainly composed of a compound having an ethylenic double bond at the end or side chain of a molecule and a photopolymerization initiator. In use, for example, it is bonded in advance to a flexible sealing member (a belt-like flexible sealing member, a sheet-like sheet-like flexible sealing member) and brought to room temperature (about 25 ° C) or lower. It is preferable to use it.
[0089] 熱可塑性榭脂としては、 JIS K 7210規定のメルトフローレートが 5〜20gZlOmi nである熱可塑性榭脂が好ましぐ更に好ましくは、 6〜15gZlOmin以下の熱可塑 性榭脂を用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが 5 (g/10min)以下の 榭脂を用いると、各電極の引き出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めるこ とが出来ず、 20 (gZlOmin)以上の榭脂を用いると引っ張り強さゃ耐ストレスクラツキ ング性、加工性などが低下するためである。これらの熱可塑性榭脂をフィルム状に成 形し可撓性封止部材 (帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材)に貼合 して使用することが好ましい。貼合方法は一般的に知られている各種の方法、例えば ウエットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、 熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。  [0089] As the thermoplastic resin, a thermoplastic resin having a melt flow rate specified in JIS K 7210 of 5 to 20 gZlOmin is preferred, more preferably 6 to 15 gZlOmin or less. Is preferred. This is because if a resin with a melt flow rate of 5 (g / 10min) or less is used, the gap caused by the step of the extraction electrode of each electrode cannot be completely filled, and a resin with a melt flow rate of 20 (gZlOmin) or more can be used. This is because if the tensile strength is used, the stress cracking resistance and workability will decrease. These thermoplastic resins are preferably formed into a film and bonded to a flexible sealing member (a strip-like flexible sealing member or a sheet-like flexible sealing member). The laminating method can be made by using various generally known methods such as a wet laminating method, a dry laminating method, a hot melt laminating method, an extrusion laminating method, and a thermal laminating method.
[0090] 熱可塑性榭脂は、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが 、例えば機能性包装材料の新展開 (株式会社東レリサーチセンター)に記載の高分 子フィルムである低密度ポリエチレン (LDPE)、 HDPE、線状低密度ポリエチレン(L LDPE)、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン(CPP)、 OPP、 ONy、 PET、セ 口ファン、ポリビュルアルコール(PVA)、延伸ビニロン(OV)、エチレン 酢酸ビュル 共重合体(EVOH)、エチレン プロピレン共重合体、エチレン アクリル酸共重合 体、エチレンーメタクリル酸共重合体、塩ィ匕ビユリデン (PVDC)等の使用が可能であ る。これらの熱可塑性榭脂の中で特に LDPE、 LLDPE及びメタ口セン触媒を使用し て製造した LDPE、 LLDPE,又、 LDPE、 LLDPEと HDPEフィルムの混合使用した 熱可塑性榭脂を使用することが好ま ヽ。  [0090] The thermoplastic resin is not particularly limited as long as it satisfies the above numerical values. For example, the thermoplastic resin is a polymer film described in a new development of functional packaging materials (Toray Research Center, Inc.). Low Density Polyethylene (LDPE), HDPE, Linear Low Density Polyethylene (L LDPE), Medium Density Polyethylene, Unstretched Polypropylene (CPP), OPP, ONy, PET, Neck Fan, Polybulal Alcohol (PVA), Stretched Vinylon ( OV), ethylene acetate butyl copolymer (EVOH), ethylene propylene copolymer, ethylene acrylic acid copolymer, ethylene-methacrylic acid copolymer, and salt vinylidene (PVDC) can be used. Among these thermoplastic resins, it is particularly preferable to use LDPE, LLDPE produced by using LDPE, LLDPE, and a meta-catacene catalyst, or thermoplastic resins using a mixture of LDPE, LLDPE and HDPE films.ヽ.
[0091] 図 6は図 1の Rで示される部分の概略拡大斜視図である。 [0092] 図中、 602aは予め帯状可撓性支持体 D301kに配設されているァライメントマーク 3011を検出するァライメントマーク検出装置を示す。ァライメントマーク検出装置 602 aとしては特に限定はなぐ例えば CCDカメラによる画像認識を使用することが可能 である。 602bはァライメントマーク検出装置 602aを配設する筐体を示す。ァライメン トマーク検出装置 602aにより検出された情報は制御部 (不図示)に入力され、打ち抜 き断裁装置 601を制御するようになって 、る。 FIG. 6 is a schematic enlarged perspective view of a portion indicated by R in FIG. In the figure, reference numeral 602a denotes an alignment mark detection device that detects the alignment mark 3011 previously disposed on the belt-like flexible support D301k. The alignment mark detection device 602a is not particularly limited. For example, image recognition using a CCD camera can be used. Reference numeral 602b denotes a housing in which the alignment mark detection device 602a is disposed. The information detected by the alignment mark detection device 602a is input to a control unit (not shown), and the punching and cutting device 601 is controlled.
[0093] 打ち抜き断裁装置 601は帯状可撓性支持体 D301k上に貼合された可撓性封止 部材 503bの不要部分 (有機 EL素子の発光領域又は発光領域の周辺に貼合されて いない部分)を打ち抜くための打ち抜き刃 601aを配設した上型 601bと、上型 601b を上下方向(図中の矢印方向)への作動を可能にする 4本のガイドポスト 601cと、帯 状可撓性支持体 D301kを載置する載置面 601e (打ち抜き刃 601aの受け部を兼ね る)とを有する下型 601dとを有している。 601fは上型 601bをガイドポスト 601cに沿 つて上下方向(図中の矢印方向)へ作動させるための駆動源を示し、 601gは駆動軸 を示す。  [0093] The punching and cutting device 601 is an unnecessary portion of the flexible sealing member 503b bonded on the belt-shaped flexible support D301k (the light emitting region of the organic EL element or a portion not bonded to the periphery of the light emitting region). ), The upper die 601b provided with a punching blade 601a, four guide posts 601c that enable the upper die 601b to operate in the vertical direction (arrow direction in the figure), and strip-like flexibility And a lower die 601d having a placement surface 601e (also serving as a receiving portion of the punching blade 601a) on which the support D301k is placed. 601f indicates a drive source for operating the upper die 601b in the vertical direction (in the direction of the arrow in the figure) along the guide post 601c, and 601g indicates a drive shaft.
[0094] 打ち抜き刃 601aの数は、帯状可撓性支持体 D301kに形成されている有機 EL素 子の数と、一回に打ち抜く数、打ち抜き断裁装置 601の大きさ等から適宜選択するこ とが可能である。本図は、一回に打ち抜く数が 6個の場合を示している。打ち抜き断 裁装置 601は可撓性封止部材 503bの不要部分のみを打ち抜くため、ハーフカット 方式となっている。尚、ハーフカット方式とは、被断裁物の厚み方向を残して断裁す る方式であり、打ち抜き刃物と打ち抜き刃の受け部との最小距離 (下死点)を調整す ることで可能となる。上型又は下型もしくは両方にブロック(図示しない)を設置し、上 型が下降した時に前記ブロックにて下降位置が制限される構造となっている。ブロッ クの高さを調整することで下死点は調整可能である。これにより有機 EL素子の発光 領域又は発光領域の周辺を除き、シール剤で貼合されて 、な 、不要の可撓性封止 部材 503bのみを打ち抜くことが可能となって 、る。  [0094] The number of punching blades 601a is appropriately selected from the number of organic EL elements formed on the strip-shaped flexible support D301k, the number of punching at a time, the size of the punching cutting device 601 and the like. Is possible. This figure shows the case where the number of punches at one time is six. The punch cutting device 601 is a half-cut method because it punches out only unnecessary portions of the flexible sealing member 503b. The half-cut method is a method of cutting while leaving the thickness direction of the workpiece to be cut, and it is possible by adjusting the minimum distance (bottom dead center) between the punching blade and the receiving portion of the punching blade. . A block (not shown) is installed in the upper mold or the lower mold or both, and when the upper mold is lowered, the lowered position is restricted by the block. The bottom dead center can be adjusted by adjusting the height of the block. As a result, except for the light emitting region of the organic EL element or the periphery of the light emitting region, it is possible to punch out only the unnecessary flexible sealing member 503b by being bonded with a sealant.
[0095] 301mは有機 EL素子の発光領域又は発光領域の周辺に貼合していない不要の 可撓性封止部材を除去し、少なくとも 1つの有機 ELパネルを形成した帯状可撓性支 持体 Eを示す。尚、打ち抜かれた可撓性封止部材は卷き取られ除去される。この後、 複数の有機 ELパネルを形成した帯状可撓性支持体 E301mは各有機 ELパネル毎 に断裁することで 1枚の有機 ELパネルが出来上がる。 [0095] 301m is a strip-shaped flexible support body in which at least one organic EL panel is formed by removing an unnecessary flexible sealing member that is not bonded to the light emitting region or the periphery of the light emitting region of the organic EL element. E is shown. The punched flexible sealing member is scraped off and removed. After this, The strip-shaped flexible support E301m with multiple organic EL panels is cut into each OLED panel to make one OLED panel.
[0096] 尚、図 2に示される打ち抜き断裁工程 8iで使用される打ち抜き断裁装置 8ilも本図 に示される帯状可撓性支持体の搬送系を枚葉シート状基板用に変えることで対応が 可能となっている。又、図 3の (b)に示される枚葉シート基板に 1個の有機 EL素子が 形成されている場合は打ち抜き刃を、配設されている有機 EL素子の大きさ、形に合 わせ上型に配設することで対応が可能である。 Note that the punching and cutting device 8il used in the punching and cutting step 8i shown in FIG. 2 can also be dealt with by changing the transport system of the belt-like flexible support shown in this figure to a single-wafer sheet-like substrate. It is possible. If a single organic EL element is formed on the single-wafer sheet substrate shown in Fig. 3 (b), the punching blade should be adjusted to match the size and shape of the organic EL element. Correspondence is possible by arranging in the mold.
[0097] 尚、本図に示す打ち抜き断裁装置の方式は特に限定はなぐ例えばロールの周面 に図 7に示す打ち抜き刃を配設したロータリー刃を使用したロータリー方式であって も良い。 [0097] The method of the punching and cutting apparatus shown in the figure is not particularly limited, and for example, a rotary method using a rotary blade in which the punching blade shown in Fig. 7 is arranged on the peripheral surface of the roll may be used.
[0098] 図 7は図 6に示す打ち抜き断裁装置の打ち抜き刃の概略図である。図 7の(a)は図 FIG. 7 is a schematic view of a punching blade of the punching and cutting apparatus shown in FIG. Figure 7 (a) is a diagram.
6に示す打ち抜き断裁装置の打ち抜き刃の拡大概略平面図である。図 7の (b)は図 7 の(a)に示す打ち抜き刃の拡大概略斜視図である。図 7の(c)は図 7の (b)の A— A6 is an enlarged schematic plan view of a punching blade of the punching and cutting apparatus shown in FIG. FIG. 7 (b) is an enlarged schematic perspective view of the punching blade shown in FIG. 7 (a). Fig. 7 (c) shows A-A in Fig. 7 (b).
' に沿った拡大概略部分断面図である。 It is an expanded schematic fragmentary sectional view along line.
[0099] 図中、 601alは打ち抜き刃 601aを上型 601bに取り付ける治具を示す。本図に示 される打ち抜き刃 601aは 4枚の直線形状の打ち抜き刃 a〜dで構成されており、互い に直角に当接する様にして上型 601bに取り付けられている。 [0099] In the figure, 601al indicates a jig for attaching the punching blade 601a to the upper mold 601b. The punching blade 601a shown in this figure is composed of four linear punching blades a to d, and is attached to the upper die 601b so as to abut at right angles to each other.
[0100] θ 1は打ち抜き刃 601aの刃先の角度を示し、角度 θ 1は断裁品質、刃先の耐久性 等を考慮し、 7〜60° が好ましい。打ち抜き刃に使用する刃物材質は SKH、 SKD 材など一般的なものが使用可能である。 [0100] θ 1 indicates the angle of the cutting edge of the punching blade 601a, and the angle θ 1 is preferably 7 to 60 ° in consideration of cutting quality, durability of the cutting edge, and the like. General blade materials such as SKH and SKD can be used for the punching blade.
[0101] 図 8は図 2の Sで示される部分の拡大概略図である。図 8の(a)は図 2の Sで示され る部分の拡大概略斜視図である。図 8の (b)は図 8の(a)の概略断面図である。 [0101] FIG. 8 is an enlarged schematic view of the portion indicated by S in FIG. FIG. 8 (a) is an enlarged schematic perspective view of a portion indicated by S in FIG. FIG. 8B is a schematic cross-sectional view of FIG.
[0102] シール剤塗設工程 8gは枚葉シート状基板 a上に形成されたァライメントマーク alを 検出するァライメントマーク検出部 8glと、有機 EL素子 flの位置に合わせシール剤 を塗設するシール剤塗設部 8g2とを有して ヽる。 [0102] Sealing agent coating process 8g is applied to alignment mark detector 8gl that detects alignment mark al formed on single-wafer sheet-like substrate a and to the position of organic EL element fl. It has a sealant coating part 8g2.
[0103] ァライメントマーク検出部 8glはァライメントマーク検出装置 8gl lとァライメントマ一 ク検出装置 8gl lを配設する筐体 8gl2とを有している。ァライメントマーク検出装置 8 gl lは予め枚葉シート状基板 a上に配設されたァライメントマーク alの位置に合わせ 配設されている。ァライメントマーク検出装置 8gl lにより検出された情報は制御部( 不図示)に入力され、シール剤塗設部 8g2のシール剤塗設装置 8g21を制御するよう になっている。ァライメントマーク検出装置 8gl lとしては特に限定はなぐ例えば、 C CDカメラを用いた画像認識を使用することが可能である。 [0103] The alignment mark detection unit 8gl includes an alignment mark detection device 8gl and a housing 8gl2 in which the alignment mark detection device 8gl is disposed. Alignment mark detection device 8 gl l is aligned with the position of alignment mark al, which is preliminarily arranged on the sheet-like substrate a. It is arranged. The information detected by the alignment mark detection device 8gl is input to a control unit (not shown) to control the sealant coating device 8g21 of the sealant coating unit 8g2. For example, image recognition using a CCD camera can be used as the alignment mark detection device 8gl.
[0104] シール剤塗設部 8g2はシール剤塗設装置 8g21と、筐体 8g22と、載置台 8g23 (図 2を参照)を有している。シール剤塗設部 8g2はァライメントマーク検出部 8glからの 情報に従って、有機 EL素子に対して図 4の (b)又 (c)に示す様にシール剤を塗設す るシール剤塗設装置 8g21とシール剤塗設装置 8g21を配設する筐体 8g22とを有し ている。シール剤塗設装置 8g21の配設する数は特に限定はないが、枚葉シート状 基板 aの幅方向に配設された有機 EL素子 flの数に合わせて配設することが好まし い。本図は、枚葉シート状基板 aの幅方向に配設された有機 EL素子の数に合わせ 2 台のシール剤塗設装置 8g21を配設した場合を示して 、る。筐体 8g22は駆動装置( 不図示)により x—y方向(図中の矢印方向)の移動が可能となっている。本図ではシ ール剤塗設装置 8g21へのシール剤の供給系は省略してある。  [0104] The sealant coating portion 8g2 includes a sealant coating device 8g21, a housing 8g22, and a mounting table 8g23 (see FIG. 2). The sealant coating unit 8g2 applies a sealant to the organic EL device as shown in Fig. 4 (b) or (c) according to the information from the alignment mark detection unit 8gl. 8g21 and a casing 8g22 in which a sealant coating device 8g21 is disposed. The number of sealant coating devices 8g21 is not particularly limited, but it is preferable that the sealant coating device 8g21 is disposed according to the number of organic EL elements fl disposed in the width direction of the sheet-like substrate a. This figure shows a case where two sealant coating devices 8g21 are arranged in accordance with the number of organic EL elements arranged in the width direction of the sheet-like substrate a. The housing 8g22 can be moved in the x-y direction (arrow direction in the figure) by a driving device (not shown). In this figure, the sealant supply system to the sealant coating device 8g21 is omitted.
[0105] シール剤を塗設する方法は図 5に示されるシール剤塗設装置の場合と同じであり、 使用するシール剤も同じである。又、シール剤塗設装置に使用するシール剤と同様 に同じフィラーを添加してもかまわない。  [0105] The method of applying the sealant is the same as that of the sealant application apparatus shown in Fig. 5, and the same sealant is used. In addition, the same filler may be added as the sealing agent used in the sealing agent coating apparatus.
[0106] 可撓性封止部材貼合工程 8hは、シール剤が塗設配置された枚葉シート状基板 a 上に供給する枚葉シート状可撓性封止部材供給装置 8h2と、枚葉シート状基板 a上 に供給された枚葉シート状可撓性封止部材 9を貼合する枚葉シート状可撓性封止部 材貼合装置 8hlとを有している。枚葉シート状可撓性封止部材供給装置 8h2は枚葉 シート状可撓性封止部材 9を載置する載置台 8h21と、枚葉シート状可撓性封止部 材 9を 1枚毎吸引保持する保持手段 8h22を有するロボットアーム 8h23とを有してい る。ロボットアーム 8h23は回転(図中の矢印方向)可能に回動し、枚葉シート状可撓 性封止部材 9を枚葉シート状基板 a上に供給することが可能となっている。枚葉シート 状可撓性封止部材 9の大きさは枚葉シート状基板に設けられたァライメントマーク al が検出可能となる大きさであることが好ましい。  [0106] The flexible sealing member laminating step 8h includes a single-wafer sheet-like flexible sealing member supply device 8h2 for supplying the single-wafer sheet-like substrate a on which a sealing agent is disposed and disposed, A sheet-like sheet-like flexible sealing member laminating device 8hl for laminating the sheet-like sheet-like flexible sealing member 9 supplied onto the sheet-like substrate a. The sheet-fed sheet-like flexible sealing member supply device 8h2 includes a mounting table 8h21 on which the sheet-fed sheet-like flexible sealing member 9 is placed, and a sheet-fed sheet-like flexible sealing member 9 for each sheet. A robot arm 8h23 having holding means 8h22 for sucking and holding. The robot arm 8h23 rotates so as to be rotatable (in the direction of the arrow in the figure), and the sheet-like flexible sealing member 9 can be supplied onto the sheet-like substrate a. The size of the sheet-like flexible sealing member 9 is preferably such that the alignment mark al provided on the sheet-like substrate can be detected.
[0107] 可撓性封止部材貼合装置 8hlは枚葉シート状基板 a上に形成された有機 EL素子 f 1の発光領域又は発光領域の周辺に塗設されたシール剤上に枚葉シート状可撓性 封止部材 9を貼合するための第 1圧着部材 8hl lと、第 2圧着部材 8hl2と、第 1圧着 部材 8hl 1と第 2圧着部材 8hl 2とを取り付けた上型 8hl 3と、上型 8hl 3を上下方向 (図中の矢印方向)への作動を可能にする 4本のガイドポスト 8hl4を有する下型 8hl 5とを有して!/ヽる。 [0107] Flexible sealing member laminating apparatus 8hl is an organic EL element f formed on a sheet-fed substrate a A first pressure-bonding member 8hl l for laminating the sheet-like sheet-like flexible sealing member 9 on the light-emitting region 1 or the sealing agent coated around the light-emitting region, a second pressure-bonding member 8hl2, Upper guide 8hl 3 with first crimping member 8hl 1 and second crimping member 8hl 2 attached, and four guide posts 8hl4 that allow upper die 8hl 3 to operate in the vertical direction (arrow direction in the figure) Lower mold with 8hl 5!
[0108] 第 1圧着部材 8hl lは、上型 8hl3に取り付けられた 4本のリニヤーガイド 8hl6に取 り付けられている。 8hl7は枚葉シート状可撓性封止部材 9を貼合する際、第 1圧着 部材 8hl 1でシール剤が必要でな 、部分に広がることを防止するために圧着保持す る弾性部材のパネを示す。  [0108] The first crimping member 8hl l is attached to four linear guides 8hl6 attached to the upper die 8hl3. 8hl7 is a panel of an elastic member that is pressure-bonded and held in order to prevent the sealant from being spread on the first pressure-bonding member 8hl1 when the sheet-like sheet-like flexible sealing member 9 is bonded. Indicates.
[0109] 下型 8hl5は枚葉シート状可撓性封止部材 9を貼合する際、枚葉シート状基板 aを 吸引固定するための複数の吸引孔 (不図示)と、吸引ポンプ (不図示)に繋がった吸 引管(不図示)とを有していることが好ましい。 8hl8は上型 8hl3をガイドポスト 8hl4 に沿って上下方向(図中の矢印方向)へ作動させるための駆動源を示し、 8hl9は駆 動軸を示す。  [0109] The lower mold 8hl5 has a plurality of suction holes (not shown) for sucking and fixing the single-wafer sheet-like substrate a and a suction pump (not shown) when the single-wafer sheet-like flexible sealing member 9 is bonded. It is preferable to have a suction pipe (not shown) connected to the figure. 8hl8 indicates a drive source for operating the upper die 8hl3 in the vertical direction (arrow direction in the figure) along the guide post 8hl4, and 8hl9 indicates a drive shaft.
[0110] 可撓性封止部材貼合装置 8hlは図 4の (b)に示される様に発光領域にシール剤が 塗設されている場合、第 1圧着部材 8hl lで発光領域の周辺を圧着した後、第 2圧着 部材 8hl2で発光領域を圧着することで可撓性封止部材を貼合することが好ましい。 又、図 4の(c)に示される様に発光領域の周辺にシール剤が塗設されている場合、 第 1圧着部材 8hl lで発光領域を圧着した後、第 2圧着部材 8hl2で発光領域の周 辺を圧着することで枚葉亜シート状可撓性封止部材を貼合することが好まし 、。本図 ではシール剤塗設装置 8g21へのシール剤の供給系は省略してある。  [0110] When a sealing agent is applied to the light emitting area as shown in Fig. 4 (b), the flexible sealing member laminating apparatus 8hl is used to clean the periphery of the light emitting area with the first pressure bonding member 8hl l. After the pressure bonding, the flexible sealing member is preferably bonded by pressing the light emitting region with the second pressure bonding member 8hl2. Also, as shown in FIG. 4 (c), when a sealant is applied around the light emitting area, after the light emitting area is pressure-bonded with the first pressure-bonding member 8hl1, the light-emitting area is pressed with the second pressure-bonding member 8hl2. It is preferable to bond the single-wafer sub-sheet-like flexible sealing member by crimping the periphery. In this figure, the supply system of the sealant to the sealant coating device 8g21 is omitted.
[0111] 尚、本図ではシーラント層(シール剤)を持たない枚葉シート状可撓性封止部材を 使用した場合を示したが、シーラント層(シール剤)を有する枚葉シート状可撓性封 止部材を使用することも勿論可能である。シーラント層(シール剤)としては図 5で示し たものと同じものの使用が可能である。シーラント層を有する枚葉シート状可撓性封 止部材を使用する場合、可撓性封止部材貼合装置 8hlは第 1圧着部材 8hl lで発 光領域の周辺を圧着した後、第 2圧着部材 8hl2で発光領域を圧着することで枚葉 シート可撓性封止部材を貼合することが可能である。 [0112] 図 9は貼合装置と打ち抜き裁断装置とが併合した貼合 ·打ち抜き裁断装置の概略 図である。図 9の (a)は貼合工程と裁断工程とが併合した装置の概略斜視図である。 図 9の(b)は図 9の(a)の B— に沿った概略断面図である。 [0111] In this figure, a case where a sheet-like sheet-like flexible sealing member having no sealant layer (sealant) is used is shown. However, a sheet-sheet sheet-like flexible member having a sealant layer (sealant) is used. Of course, it is also possible to use a sealing material. The same sealant layer (sealant) as shown in Fig. 5 can be used. When using a sheet-like flexible sealing member with a sealant layer, the flexible sealing member laminating device 8hl uses the first crimping member 8hll to crimp the periphery of the light emitting area and then the second crimping. A sheet flexible sealing member can be bonded by pressing the light emitting region with the member 8hl2. [0112] Fig. 9 is a schematic view of a bonding / punching cutting apparatus in which a bonding apparatus and a punching cutting apparatus are combined. (A) of FIG. 9 is a schematic perspective view of the apparatus in which the bonding process and the cutting process are merged. FIG. 9 (b) is a schematic cross-sectional view along B- in FIG. 9 (a).
[0113] 図中、 12は貼合 '打ち抜き裁断装置を示す。貼合 '打ち抜き裁断装置 12は可撓性 支持体 (不図示)上に積重された可撓性封止部材 (不図示)を、可撓性支持体 (不図 示)上に形成された有機 EL素子 (不図示)の発光領域又は該発光領域の周辺にの み貼合させる押圧部材 12aと、発光領域又は該発光領域の周辺の貼合に関与しな 力つた不要部分を打ち抜くための打ち抜き刃 12bとを配設した上型 12cと、上型 12c を上下方向(図中の矢印方向)への作動を可能にする 4本のガイドポスト 12dと、可撓 性封止部材 (不図示)を積重した可撓性支持体 (不図示)を載置する載置面 12e (打 ち抜き刃 12bの受け部を兼ねる)とを有する下型 12fとを有している。 12gは打ち抜き 刃 12bを上型 12cに固定する固定部材を示し、打ち抜き刃 12bは 4本の固定部材 12 gで上型 12cに固定されている。 12hは押圧部材 12aを上下方向(図中の矢印方向) への作動を可能にするガイドポストを示す。押圧部材 12aは 4本のガイドポスト 12hで パネ部材 12hlを介して上型 12cに取り付けられて 、る。 12iは上型 12cをガイドポス ト 12dに沿って上下方向(図中の矢印方向)へ作動させるための駆動源を示し、 1¾ は駆動軸を示し、 12kは駆動軸 1¾の取り付け部材を示す。  [0113] In the figure, reference numeral 12 denotes a bonding 'punching and cutting apparatus. Bonding 'Punching and cutting device 12 is formed on a flexible support (not shown) by a flexible sealing member (not shown) stacked on a flexible support (not shown). A pressing member 12a that is bonded only to the light emitting region of an organic EL element (not shown) or the periphery of the light emitting region, and a punched unnecessary portion that is not involved in the bonding of the light emitting region or the periphery of the light emitting region. An upper die 12c provided with a punching blade 12b, four guide posts 12d that enable the upper die 12c to be operated in the vertical direction (the arrow direction in the figure), and a flexible sealing member (not shown) ) And a lower mold 12f having a mounting surface 12e (also serving as a receiving portion for the punching blade 12b) on which a flexible support (not shown) is mounted. 12g indicates a fixing member for fixing the punching blade 12b to the upper die 12c, and the punching blade 12b is fixed to the upper die 12c by four fixing members 12g. Reference numeral 12h denotes a guide post that enables the pressing member 12a to be operated in the vertical direction (the arrow direction in the figure). The pressing member 12a is attached to the upper die 12c via the panel member 12hl with four guide posts 12h. 12i indicates a drive source for operating the upper die 12c in the vertical direction (in the direction of the arrow in the figure) along the guide post 12d, 1¾ indicates a drive shaft, and 12k indicates a mounting member for the drive shaft 1¾.
[0114] 押圧部材 12aは可撓性支持体 (不図示)上に積重された可撓性封止部材 (不図示 )を貼合するのに合わせシール剤を硬化処理するため硬化処理機能を有して 、る。 硬化処理機能としては、例えば、使用するシール剤が熱硬化型の場合、加熱機能を 持たせ、シール剤が紫外線硬化型の場合は紫外線照射機能を有している。これらの 、何れかの機能を持たせることで可撓性封止部材の貼合と同時に硬化処理を行うこ とが出来、硬化処理に合わせ打ち抜き刃 12bで可撓性封止部材発光領域又は該発 光領域の周辺の貼合に関与しな力つた不要部分を打ち抜くことが可能となっている。 貼合'打ち抜き裁断装置 12は可撓性封止部材の不要部分のみを打ち抜くため、図 6 に示す打ち抜き裁断装置 601と同じノ、ーフカット方式となっている。  [0114] The pressing member 12a has a curing function for curing the sealing agent in accordance with the bonding of the flexible sealing members (not shown) stacked on the flexible support (not shown). Have it. As the curing function, for example, when the sealing agent used is a thermosetting type, it has a heating function, and when the sealing agent is an ultraviolet curing type, it has an ultraviolet irradiation function. By providing any of these functions, the curing process can be performed at the same time as the bonding of the flexible sealing member. Unnecessary parts involved in bonding around the light emitting area can be punched out. Since the bonding and punching and cutting device 12 punches only unnecessary portions of the flexible sealing member, the same cutting and cutting method as the punching and cutting device 601 shown in FIG.
[0115] 押圧部材 12aの大きさは有機 EL素子 (不図示)の発光領域又は該発光領域の周 辺を含めた大きさと同じであることが好ましい。打ち抜き刃 12bは押圧部材 12aの周 辺に沿って上下方向に移動することが可能となって 、る。打ち抜き刃 12bの形状は、 図 7に示す打ち抜き刃と同じ形状をしている。 [0115] The size of the pressing member 12a is preferably the same as the size including the light emitting region of the organic EL element (not shown) or the periphery of the light emitting region. The punching blade 12b is the circumference of the pressing member 12a. It is possible to move up and down along the side. The shape of the punching blade 12b is the same as that of the punching blade shown in FIG.
[0116] 押圧部材 12aと打ち抜き刃 12bとは 1対となっているため、可撓性支持体上に形成 されている有機 EL素子の数とに合わせ、貼合 '打ち抜き裁断装置に配設することが 可能である。例えば、有機 EL素子の数と大きさに合わせ格子状の打ち抜き刃を作製 し、各格子毎に押圧部材を配設する方法が挙げられる。  [0116] Since the pressing member 12a and the punching blade 12b form a pair, the bonding member is disposed in a punching and cutting apparatus in accordance with the number of organic EL elements formed on the flexible support. It is possible. For example, there is a method in which lattice-shaped punching blades are produced according to the number and size of the organic EL elements, and a pressing member is provided for each lattice.
[0117] 本図に示される貼合 ·裁断装置は、図 1に示す可撓性封止部材の貼合部 504と打 ち抜き断裁装置 601とが併合した機能、及び図 2に示す可撓性封止部材貼合装置 8 hiと打ち抜き断裁装置 8ilとが併合した機能を有している。本図に示す貼合 '裁断装 置 12を図 1に示す可撓性封止部材の貼合部 504と打ち抜き断裁装置 601とに代わ り置き換えることが可能である。又、同様に図 2に示す可撓性封止部材貼合装置 8hl と打ち抜き断裁装置 8ilとに代わり置き換えることが可能である。  [0117] The laminating / cutting apparatus shown in this figure has a function in which the laminating portion 504 of the flexible sealing member and the punching / cutting apparatus 601 shown in FIG. The sealing member bonding device 8 hi and the punching and cutting device 8il have a combined function. The bonding apparatus 12 shown in this figure can be replaced by the flexible sealing member bonding section 504 and the punching and cutting apparatus 601 shown in FIG. Similarly, it is possible to replace the flexible sealing member laminating device 8hl and the punching and cutting device 8il shown in FIG.
[0118] 本発明に使用する可撓性封止部材としてはポリエチレンテレフタレート、ナイロンな どの可撓性榭脂フィルム力 なる支持体へ蒸着法やコーティング法でバリア層を形成 した材料又はノ リア層として金属箔を用いた材料が挙げられる。ノ リア層としては例 えば In、 Sn、 Pb、 Au、 Cu、 Ag、 Al、 Ti、 Ni等の金属、 MgO、 SiO、 SiO、 Al O、  [0118] The flexible sealing member used in the present invention is a material in which a barrier layer is formed by a vapor deposition method or a coating method on a flexible resin film support such as polyethylene terephthalate or nylon, or a noble layer. Examples include materials using metal foil. Examples of the noria layer include metals such as In, Sn, Pb, Au, Cu, Ag, Al, Ti, Ni, MgO, SiO, SiO, AlO,
2 2 3 2 2 3
GeO、 NiO、 CaO、 BaO、 Fe O、 Y O、 TiO等の金属酸化物を蒸着した材料が挙 Examples include materials deposited with metal oxides such as GeO, NiO, CaO, BaO, FeO, YO, and TiO.
2 3 2 3 2  2 3 2 3 2
げられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属 材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来る力 加工 性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、 1〜: L00 m程度、好ましくは 10 m〜50 m程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリェチ レンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓 性封止部材に榭脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性 接着性榭脂層を有することが好まし 、。  I can get lost. Further, as a material of the metal foil, for example, a metal material such as aluminum, copper, or nickel, or an alloy material such as stainless steel or an aluminum alloy can be used. Aluminum is preferable in terms of workability and cost. The film thickness is 1 to about L00 m, preferably about 10 to 50 m. In order to facilitate handling during production, a film of polyethylene terephthalate, nylon or the like may be laminated in advance. In the case of using a resin film for the flexible sealing member, it is preferable to have a thermoplastic adhesive resin layer on the side in contact with the liquid sealant.
[0119] 本発明に使用する可撓性封止部材の水蒸気透過度は、 0. 01gZm2'day以下で あることが好ましぐ且つ酸素透過度は、 0. 01mlZm2'day'atm以下であることが 好ましい。水分透過度 ίお IS K7129B法(1992年)に準拠した方法で主として MO CON法により測定した値であり、酸素透過度 ίお IS K7126B法(1987年)に準拠し た方法で主として MOCON法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率 は、可撓性封止部材と第 1圧着部材、第 2圧着部材との密着性やシール剤の塗れ広 力 ^防止等を考慮し、 1 X 10— 3GPa〜80GPaであり、厚みが 10 μ m〜500 μ mであ ることが好ましい。 [0119] The water vapor permeability of the flexible sealing member used in the present invention is preferably 0.01 gZm 2 'day or less, and the oxygen permeability is 0.01 mlZm 2 ' day 'atm or less. Preferably it is. Moisture permeability ίO This is a value measured mainly by the MO CON method in accordance with the IS K7129B method (1992), and the oxygen permeability is compliant with the IS K7126B method (1987). This is the value measured mainly by the MOCON method. Young's modulus of the flexible sealing member is flexible sealing member and the first pressure-bonding member, a second wet wide force of adhesion and sealing agent between the crimping member ^ prevention consideration, 1 X 10- 3 It is preferably GPa to 80 GPa and the thickness is preferably 10 μm to 500 μm.
[0120] 図 1〜図 8に示す製造装置を使用し、有機 ELパネルを製造することで次の効果が 得られる。 1)封止部材と有機 EL素子との正確な位置合わせを行う必要がなくなり、 生産効率の向上が可能となった。 2)枚葉シート状基材に単独の有機 EL素子が形成 されて ヽる場合でも、可撓性封止部材を枚葉シート状基材の面積に合わせたものが 使用出来るため、可撓性封止部材の取り扱いが容易になり、位置合わせも不要となり 作業効率の向上が可能となった。又、貼合時にもシヮの発生がなくなり、歩留まりが 向上し生産効率の向上が可能となった。 3)可撓性封止部材の貼合時の張力制御が 容易になり、シヮの発生がなくなりダークスポットの発生を抑えた高品質の有機 EL素 子の製造が可能となった。  [0120] The following effects can be obtained by manufacturing an organic EL panel using the manufacturing apparatus shown in FIGS. 1) It is no longer necessary to accurately position the sealing member and the organic EL element, and production efficiency can be improved. 2) Even when a single organic EL device is formed on a single-wafer sheet-like substrate, it is possible to use a flexible sealing member that matches the area of the single-wafer sheet-like substrate. The handling of the sealing member has become easier, and positioning has become unnecessary, making it possible to improve work efficiency. In addition, there was no occurrence of cracks during bonding, yield was improved, and production efficiency was improved. 3) Tension control at the time of bonding of the flexible sealing member is facilitated, and the production of high-quality organic EL elements that suppresses the occurrence of dark spots and suppresses the occurrence of dark spots has become possible.
[0121] 以下、本発明に係る有機 EL素子を構成しているガスノ リア層、第 1電極、正孔輸送 層、発光層、電子輸送層、第 2電極に付き説明する。  [0121] Hereinafter, description will be made with reference to the gas noble layer, the first electrode, the hole transport layer, the light emitting layer, the electron transport layer, and the second electrode constituting the organic EL device according to the present invention.
[0122] 本発明に係わる基板としては、枚葉シート状基板、帯状可撓性基板が挙げられる。  [0122] Examples of the substrate according to the present invention include a single-wafer sheet-like substrate and a strip-like flexible substrate.
枚葉シート状基板としては、透明ガラス板、シート状透明榭脂フィルムが挙げられる。 榭脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフ タレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セル口 ースジアセテート、セノレローストリアセテート、セノレロースアセテートブチレート、セノレ口 ースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セル ロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩ィ匕ビ -リデ ン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジォタクティックポリス チレン、ポリカーボネート、ノルボルネン榭脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケト ン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフエ-レンスルフイド、ポリスルホン 類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素榭脂、ナイロン、ポ リメチルメタタリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン(商品名 JSR社製)或 いはアベル (商品名三井化学社製) ヽつたシクロォレフィン系榭脂等が挙げられる。 帯状可撓性基板としては、透明榭脂フィルムが挙げられ、枚葉シート状基板と同じ榭 脂フィルムが使用可能である。 Examples of the single-wafer sheet-like substrate include a transparent glass plate and a sheet-like transparent resin film. Examples of the resin film include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphtharate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellose diacetate, cenorelose triacetate, cenorelose acetate butyrate, cenolate acetoacetate pro. Cellulose esters such as Pionate (CAP), Cellulose Acetate Phthalate (TAC), Cellulose Nitrate or Derivatives thereof, Polyvinyl chloride-Ridene, Polyvinyl alcohol, Polyethylene vinyl alcohol, Syndiotactic polystyrene, Polycarbonate , Norbornene resin, polymethylpentene, polyetherketone, polyimide, polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfones, polyether imine , Polyether ketone imide, polyamide, fluorine resin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylate, Arton (trade name, manufactured by JSR) or Abel (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals) Examples include cycloolefin-based rosin. A transparent resin film is mentioned as a strip | belt-shaped flexible board | substrate, The same resin film as a sheet | seat sheet-like board | substrate can be used.
[0123] 基板として透明榭脂フィルムを使用する場合、榭脂フィルムの表面にはガスノ リア 膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスノ リア膜としては無機物、有機物の 被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスノリア膜の特性としては、水 蒸気透過度が 0. 01gZm2'dayatm以下であることが好ましい。更には、酸素透過 度 10— 3ml/m2/day以下、水蒸気透過度 10— 5g/m2/day以下の高ノリア性フィル ムであることが好ましい。 [0123] When a transparent resin film is used as the substrate, it is preferable that a gas noria film is formed on the surface of the resin film, if necessary. Examples of the gas noble film include an inorganic film, an organic film, or a hybrid film of both. As a characteristic of the gas noria membrane, the water vapor permeability is preferably 0.01 gZm 2 ′ dayatm or less. Furthermore, the oxygen permeability 10- 3 ml / m 2 / day or less, is preferably less high Noria of fill-time water vapor permeability 10- 5 g / m 2 / day .
[0124] バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入 を抑制する機能を有する材料であればよぐ例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化 珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と 有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積 層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい 。ノリア膜の形成方法については、特に限定はなぐ例えば真空蒸着法、スパッタリ ング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、 イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマ CVD法 、レーザー 法、熱 CVD法、コーティング法等を用いることが出来る力 特開 200 4— 68143号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好まし い。  [0124] As a material for forming the barrier film, any material may be used as long as it has a function of suppressing intrusion of elements that cause deterioration of elements such as moisture and oxygen. For example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like may be used. I can do it. Furthermore, in order to improve the brittleness of the film, it is more preferable to have a laminated structure of these inorganic layers and layers made of organic materials. There are no particular restrictions on the stacking order of the inorganic layer and the organic layer, but it is preferable to alternately stack the layers multiple times. The method for forming the noria film is not particularly limited, for example, vacuum deposition method, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method. The ability to use a plasma CVD method, a laser method, a thermal CVD method, a coating method, etc. A method using an atmospheric pressure plasma polymerization method as described in JP-A No. 2004-68143 is particularly preferred.
[0125] 第 1電極としては、仕事関数の大きい (4eV以上)金属、合金、電気伝導性化合物 及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質 の具体例としては Au等の金属、 Cul、インジウムチンォキシド(ITO)、 SnO、 ZnO等  [0125] As the first electrode, an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a high work function (4 eV or more) is preferably used. Specific examples of such electrode materials include metals such as Au, Cul, indium tin oxide (ITO), SnO, ZnO, etc.
2 の導電性透明材料が挙げられる。又、 IDIXO (In O ·ΖηΟ)等非晶質で透明導電膜  2 conductive transparent materials. In addition, IDIXO (In O · ΖηΟ) and other amorphous transparent conductive films
2 3  twenty three
を作製可能な材料を用いてもょ ヽ。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング 等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィ一法で所望の形状のパターンを 形成してもよぐ或いはパターン精度をあまり必要としない場合は(100 m以上程度 )、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターン を形成してもよい。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を 10%より大きくす ることが望ましぐ又陽極としてのシート抵抗は数百 ΩΖ口以下が好ましい。更に膜 厚は材料にもよるが、通常 10〜: LOOOnm、好ましくは 10〜200nmの範囲で選ばれ る。 Use materials that can be used. For the anode, these electrode materials can be formed into a thin film by a method such as vapor deposition or sputtering, and a pattern of a desired shape can be formed by a single photolithography method. As described above, a pattern may be formed through a mask having a desired shape when the electrode material is deposited or sputtered. When light emission is extracted from this anode, the transmittance should be greater than 10%. It is desirable that the sheet resistance as an anode is several hundred Ω or less. Further, although the film thickness depends on the material, it is usually selected in the range of 10 to: LOOOnm, preferably 10 to 200 nm.
[0126] 第 1電極と発光層又は正孔輸送層の間、正孔注入層(陽極バッファ一層)を存在さ せてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層 間に設けられる層のことで、「有機 EL素子とその工業ィ匕最前線(1998年 11月 30日 ェヌ'ティー'エス社発行)」の第 2編第 2章「電極材料」(123— 166頁)に詳細に記載 されている。陽極バッファ一層(正孔注入層)に使用する材料の一例としては、特開 2 000— 160328号公報に記載されている材料が挙げられる。  [0126] A hole injection layer (anode buffer layer) may exist between the first electrode and the light emitting layer or the hole transport layer. The hole injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer in order to lower the driving voltage and improve the luminance of the light emission. “The organic EL element and its industrial front line (November 30, 1998) The details are described in Volume 2, Chapter 2, “Electrode Materials” (pages 123-166) of “T.S.”. Examples of the material used for the anode buffer layer (hole injection layer) include materials described in JP-A No. 2000-160328.
[0127] 正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味 で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数 層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁 性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリ ァゾール誘導体、ォキサジァゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアル カン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フ 二レンジァミン誘導体、ァリ ールァミン誘導体、ァミノ置換カルコン誘導体、ォキサゾール誘導体、スチリルアント ラセン誘導体、フルォレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン 誘導体、ァ-リン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチォフェンオリゴマ 一等が挙げられる。  [0127] The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer. The hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. The hole transport material has any of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either organic or inorganic. For example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, Examples thereof include hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, terrin copolymers, and conductive polymer oligomers, particularly thiophene oligomers.
[0128] 正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来る力 ボルフイリンィ匕合物、 芳香族第 3級ァミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第 3級アミンィ匕合 物を用いることが好まし ヽ。芳香族第 3級ァミン化合物及びスチリルァミン化合物の代 表例としては、 N, N, N' , N' —テトラフエ-ルー 4, 4' —ジァミノフエ-ル; N, N ' —ジフエ-ル一 N, —ビス(3—メチルフエ-ル)一〔1, 1' —ビフエ-ル〕一 4, 4' —ジァミン (TPD) ; 2, 2 ビス(4 ジ— p トリルァミノフエ-ル)プロパン; 1, 1 —ビス(4—ジ一 p トリルァミノフエ-ル)シクロへキサン; N, N, N' , N' —テトラ一 p トリル 4, 4' —ジアミノビフエ-ル; 1, 1—ビス(4 ジ一 p トリルァミノフエ-ル ) - 4—フエ-ルシクロへキサン;ビス(4 -ジメチルァミノ 2 メチルフエ-ル)フエ- ルメタン;ビス(4—ジ一 p トリルァミノフエ-ル)フエ-ルメタン; N, N' —ジフエニル — N, N' —ジ(4—メトキシフエ-ル)一 4, 4' —ジアミノビフエ-ル; N, N, Ν' , N ' ーテトラフエ二ルー 4, 4' ージアミノジフエニルエーテル; 4, 4' ビス(ジフエ二 ルァミノ)クオードリフエ-ル; N, N, N—トリ(p—トリル)ァミン; 4—(ジ—p—トリルアミ ノ)— 4' —〔4— (ジ— p トリルァミノ)スチリル〕スチルベン; 4— N, N—ジフエ-ル アミノー(2 ジフエ-ルビ-ル)ベンゼン; 3—メトキシー^ N, N ジフエ-ルアミ ノスチルベンゼン; N—フエ-ルカルバゾール、更には米国特許第 5, 061, 569号明 細書に記載されている 2個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、 4, 4' —ビス〔N— (1—ナフチル)—N フエ-ルァミノ〕ビフエ-ル(NPD)、特開平 4— 30 8688号公報に記載されているトリフエ-ルァミンユニットが 3つスターバースト型に連 結された 4, 4' , A" —トリス〔?^— (3—メチルフエ-ル)一 N フエ-ルァミノ〕トリフエ ニルァミン(MTDATA)等が挙げられる。 [0128] The ability to use the above-mentioned materials as the hole transport material [0128] It is possible to use a borfilin compound, an aromatic tertiary amine compound and a styrylamine compound, particularly an aromatic tertiary amine compound. I like it. Representative examples of aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds include N, N, N ', N' —tetraphenyl 4,4 ′ —daminophenol; N, N′—diphenyl N, — Bis (3-methylphenol) 1 [1, 1 '— Biphenyl] 1, 4, 4 ′ — Diamine (TPD); 2, 2 Bis (4 di-p-triaminophenol) propane; 1, 1 — Bis (4-di-p-tolylaminophenol) cyclohexane; N, N, N ', N' — Tetra-p-tolyl 4, 4 '— Diaminobiphenyl; 1, 1-bis (4-di-p-tolylaminophenol- ) -4-phenolcyclohexane; bis (4-dimethylamino 2-methylphenol) phenol Bis (4-di-p-triaminophenol) phenol methane; N, N '—Diphenyl — N, N ′ —Di (4-methoxyphenyl) -1,4,4 ′ —Diaminobiphenyl; N, N , Ν ', N'-tetraphenyl 4,4'-diaminodiphenyl ether; 4,4' bis (diphenylamino) quadryl; N, N, N-tri (p-tolyl) amine; 4- ( Di-p-tolylamino) — 4 ′ — [4- (di-p-trilylamino) styryl] stilbene; 4-N, N-diphenyl amino- (2 diphenyl-benzene) benzene; 3-methoxy ^ N, N diphenylaminostilbenzene; N-phenylcarbazole, and further two condensed aromatic rings described in US Pat. No. 5,061,569, for example 4 , 4'-bis [N- (1-naphthyl) -N phenolamino] biphenyl (NPD), Japanese Patent Laid-Open Publication No. 4-30 8688 4, 4 ', A "—Tris [? ^ — (3-methylphenol) -N-phenylamine] triphenylamine (3) MTDATA).
[0129] 更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした 高分子材料を用いることも出来る。又、 P型 Si、 p型 SiC等の無機化合物も正孔 注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。  [0129] Further, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used. Inorganic compounds such as P-type Si and p-type SiC can also be used as a hole injection material and a hole transport material.
[0130] 又、特開平 11— 251067号公報、 J. Huang et. al.著文献 (Applied Physics  [0130] Also, JP 11-251067, J. Huang et. Al. (Applied Physics
Letters 80 (2002) , p. 139)に記載されているような所謂 p型正孔輸送材料を用 いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、こ れらの材料を用いることが好まし 、。  A so-called p-type hole transport material as described in Letters 80 (2002), p. 139) can also be used. In the present invention, it is preferable to use these materials because a light emitting element with higher efficiency can be obtained.
[0131] 正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は 5ηπι〜5 /ζ m程度、好ま しくは 5〜200nmである。この正孔輸送層は上記材料の 1種又は 2種以上からなる一 層構造であってもよい。又、不純物をドープした p性の高い正孔輸送層を用いることも 出来る。その例としては、特開平 4— 297076号、特開 2000— 196140号、特開 20 01— 102175号、 J. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004)等に記載されたもの力 S挙げ、 られる。この様な p性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機 EL素 子を作製することが出来るため好ましい。  [0131] The thickness of the hole transport layer is not particularly limited, but is usually about 5ηπι to 5 / ζm, preferably 5 to 200nm. The hole transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials. It is also possible to use a hole transport layer having a high p property doped with impurities. Examples thereof include those described in JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J. Appl. Phys., 95, 5773 (2004), etc. It is done. It is preferable to use a hole transport layer having such a high p property because an organic EL element with lower power consumption can be produced.
[0132] 本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光 層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなぐ又各発光層間に非発光性の 中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも 1つの青発光層が、全発 光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を 4層以上 設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光 層 Z青色発光層、青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層 Z青色発光層 Z緑色発 光層、青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層 Z青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色 発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度 安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能で ある。 In the present invention, the light emitting layer refers to a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer. The stacking order of the light emitting layers is not particularly limited, and there is no non-light emitting property between the light emitting layers. An intermediate layer may be included. In the present invention, it is preferable that at least one blue light emitting layer is provided at a position closest to the anode in all the light emitting layers. When four or more light emitting layers are provided, for example, blue light emitting layer Z green light emitting layer Z red light emitting layer Z blue light emitting layer Z blue light emitting layer Z red light emitting layer Z blue light emitting Layer Z Green light-emitting layer, Blue light-emitting layer Z Green light-emitting layer Z Red light-emitting layer Z Blue light-emitting layer Z Green light-emitting layer Z Red Blue light-emitting layer, green light-emitting layer, red light-emitting layer It is preferable for improving the luminance stability. A white element can be manufactured by forming a light emitting layer in multiple layers.
[0133] 発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を 考慮し、通常211111〜5 111、好ましくは 2〜200nmの範囲で選ばれる。更に 10〜20 nmの範囲にあるのが好ましい。膜厚を 20nm以下にすると電圧面のみならず、駆動 電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜 厚は、好ましくは 2〜100nmの範囲で選ばれ、 2〜20nmの範囲にあるのが更に好ま しい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、 3発光 層中、青発光層(複数層ある場合はその総和)が最も厚 、ことが好ま 、。  [0133] The total film thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually in the range of 211111 to 5111, preferably in the range of 2 to 200 nm in consideration of the film uniformity, the voltage required for light emission, and the like. Further, it is preferably in the range of 10 to 20 nm. A film thickness of 20 nm or less is preferable because it has the effect of improving the stability of the emission color with respect to the driving current as well as the voltage aspect. The thickness of each light emitting layer is preferably selected in the range of 2 to 100 nm, and more preferably in the range of 2 to 20 nm. There are no particular restrictions on the relationship between the thickness of the blue, green, and red light-emitting layers, but among the three light-emitting layers, the blue light-emitting layer (the sum of multiple layers) is preferred.
[0134] 発光層は発光極大波長力 S各々 430〜480nm、 510〜550應、 600〜640應の 範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも 3層以上の層を含む。 3層以上であれば 、特に制限はない。 4層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数 層あってもよい。発光極大波長が 430〜480nmにある層を青発光層、 510〜550n mにある層を緑発光層、 600〜640nmの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記 の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性ィ匕合物を混合し てもよい。例えば、青発光層に、極大波長 430〜480nmの青発光性ィ匕合物と、同 5 10〜550nmの緑発光性ィ匕合物を混合して用いてもょ 、。  [0134] The light emitting layer includes at least three layers having different emission spectra in the range of luminescence maximum wavelength power S of 430 to 480 nm, 510 to 550, and 600 to 640, respectively. If there are three or more layers, there is no particular limitation. When there are more than four layers, there may be a plurality of layers having the same emission spectrum. A layer having an emission maximum wavelength in the range of 430 to 480 nm is referred to as a blue light emitting layer, a layer in the range of 510 to 550 nm is referred to as a green light emitting layer, and a layer in the range of 600 to 640 nm is referred to as a red light emitting layer. In addition, a plurality of light emitting compounds may be mixed in each light emitting layer within the range in which the maximum wavelength is maintained. For example, a blue light emitting layer may be used by mixing a blue light emitting compound having a maximum wavelength of 430 to 480 nm and a green light emitting compound having a wavelength of 10 to 550 nm.
[0135] 発光層の材料として使用する有機発光材料は、 (a)電荷の注入機能、すなわち、 電界印加時に陽極或いは正孔注入層力 正孔を注入することが出来、陰極或いは 電子注入層から電子を注入することが出来る機能、(b)輸送機能、すなわち、注入さ れた正孔及び電子を電界の力で移動させる機能、及び (c)発光機能、すなわち、電 子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光に繋げる機能、の 3つの機能を併せも つものであれば特に限定はない。例えば、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール 系、ベンゾォキサゾール系等の蛍光増白剤や、スチリルベンゼン系化合物を用いる ことが出来る。上記の蛍光増白剤の具体例としては、ベンゾォキサゾール系では、 2 , 5 ビス(5, 7 ジ— t—ペンチルー 2 ベンゾォキサゾリル)— 1, 3, 4 チアジア ゾール、4, 4,—ビス(5, 7—t—ペンチルー 2 べンゾォキサゾリル)スチルベン、 4,[0135] The organic light emitting material used as the material of the light emitting layer is: (a) the charge injection function, that is, the anode or hole injection layer force can be injected when an electric field is applied, from the cathode or the electron injection layer. A function capable of injecting electrons, (b) a transport function, i.e. a function of moving injected holes and electrons by the force of an electric field, and (c) a light emission function, i.e. a recycle of electrons and holes. Combines these three functions: providing a coupling field and connecting them to light emission. There is no particular limitation as long as it is one. For example, fluorescent brighteners such as benzothiazole, benzimidazole, and benzoxazole, and styrylbenzene compounds can be used. Specific examples of the above-described optical brightener include 2,5 bis (5,7 di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) —1, 3, 4 thiadiazole, 4, -bis (5,7-t-pentyl-2-benzoxazolyl) stilbene, 4,
4 ' —ビス [ 5 , 7 ジ一( 2 メチル 2 ブチル) 2 ベンゾォキサゾォリル]スチル ベン、 2, 5 ビス(5, 7 ジ t—ペンチルー 2 べンゾォキサゾリル)チォフェン、 24'—Bis [5,7 di- (2-methyl-2-butyl) 2benzoxazolyl] stilbene, 2,5bis (5,7 di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) thiophene, 2
, 5 ビス [5— a , a—ジメチルベンジル— 2 ベンゾォキサゾリル]チォフェン、 2,, 5 bis [5-a, a-dimethylbenzyl-2benzoxazolyl] thiophene, 2,
5 ビス [ 5 , 7 ジ一( 2 メチル 2 ブチル) - 2-ベンゾォキサゾリル]—3, 4— ジフエ-ルチオフェン、 2, 5 ビス(5—メチルー 2 べンゾォキサゾリル)チォフェン 、 4, 4, 一ビス(2 べンゾォキサゾリル)ビフエ-ル、 5—メチルー 2— [2— [4一(5— メチルー 2 べンゾォキサゾリル)フエ-ル]ビュル]ベンゾォキサゾール、 2—[2—(4 クロ口フエ-ル)ビュル]ナフト [1, 2— d]ォキサゾール等が挙げられる。ベンゾチア ゾール系では、 2, 2,一(p—フエ-レンジビ-レン) ビスべンゾチアゾール等が挙 げられ、ベンゾイミダゾール系では、 2— [2— [4—(2 べンゾイミダゾリル)フエ-ル] ビュル]ベンゾイミダゾール、 2— [2—(4 カルボキシフエ-ル)ビュル]ベンゾイミダ ゾール等が挙げられる。更に、他の有用な化合物は、ケミストリー 'ォブ 'シンセテイツ ク 'ダイズ(1971) ,第 628〜637頁及び第 640頁に列挙されている。 5 Bis [5,7 Di- (2-methyl-2-butyl) -2-benzoxazolyl] -3,4-didithiophene, 2,5-bis (5-methyl-2benzoxazolyl) thiophene, 4, 4 , Monobis (2 benzoxazolyl) biphenyl, 5-methyl-2- [2— [4 ((5-methyl-2-benzoxazolyl) phenol] bulu] benzoxazole, 2- [2— (4 Oral ferrule) bur] naphtho [1,2-d] oxazole and the like. In the benzothiazole series, 2, 2, 1 (p-phen-diylene bilene) bisbenzothiazole and the like are listed. In the benzimidazole series, 2- [2- [4-((2-benzimidazolyl) phenol] [Bul] benzimidazole, 2- [2- (4 carboxyphenol) bulu] benzimidazole, and the like. In addition, other useful compounds are listed in Chemistry 'Ob' Synthetics' Soybean (1971), pages 628-637 and 640.
[0136] 又、上記のスチリルベンゼン系化合物の具体例としては、 1, 4 ビス(2—メチルス チリル)ベンゼン、 1, 4 ビス(3—メチルスチリル)ベンゼン、 1, 4 ビス(4 メチル スチリル)ベンゼン、ジスチリルベンゼン、 1, 4 ビス(2 ェチルスチリル)ベンゼン、 1, 4 ビス(3—メチルスチリル)ベンゼン、 1, 4 ビス(2—メチルスチリル)一 2—メ チルベンゼン、 1, 4 ビス(2—メチルスチリル) 2 ェチルベンゼン等が挙げられ る。  [0136] Specific examples of the styrylbenzene compound include 1,4 bis (2-methylstyryl) benzene, 1,4 bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4 bis (4 methylstyryl). Benzene, distyrylbenzene, 1,4 bis (2 ethylstyryl) benzene, 1,4 bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4 bis (2-methylstyryl) one 2-methylbenzene, 1,4 bis (2 —Methylstyryl) 2-ethylbenzene and the like.
[0137] 更に、上述した蛍光増白剤及びスチリルベンゼン系化合物以外にも、例えば、 12 —フタ口ペリノン、 1, 4 ジフエ二ノレ一 1, 3 ブタジエン、 1, 1, 4, 4—テトラフエ二ノレ - 1, 3—ブタジエン、ナフタルイミド誘導体、ペリレン誘導体、ォキサジァゾール誘導 体、アルダジン誘導体、ピラジリン誘導体、シクロペンタジェン誘導体、ピロ口ピロ一 ル誘導体、スチリルァミン誘導体、クマリン系化合物、国際公開公報 WO90Z1314 8や Appl. Phys. Lett. , vol 58, 18, Ρ1982 (1991)【こ記載されて! /、るような高 分子化合物、芳香族ジメチリディン系化合物が挙げられる。芳香族ジメチリディン系 化合物の具体例としては、 1, 4 フエ-レンジメチリディン、 4, 4,一フエ-レンジメチ リディン、 2, 5 キシリレンジメチリディン、 2, 6 ナフチレンジメチリディン、 1, 4ービ フエ二レンジメチリディン、 1, 4— ρ—テレフエ二レンジメチリディン、 4, 4,一ビス(2, 2 ージー t ブチルフエ-ルビ-ル)ビフエ-ル、 4, 4,一ビス(2, 2 ジフエ-ルビ-ル )ビフ ニル等、及びこれらの誘導体が挙げられる。又、上記一般式 (I)で表される化 合物の具体例としては、ビス(2—メチルー 8 キノリノラート)(p—フエ-ルフエノラー ト)アルミニウム (111)、ビス(2—メチルー 8 キノリノラート)(1 ナフトラート)アルミ- ゥム(III)等が挙げられる。 [0137] Further, in addition to the above-described optical brightener and styrylbenzene compound, for example, 12-peritone perinone, 1,4 diphenolinol 1,3 butadiene, 1,1,4,4-tetraphenyl Nole-1,3-butadiene, naphthalimide derivatives, perylene derivatives, oxadiazole derivatives, aldazine derivatives, pyrazirine derivatives, cyclopentagen derivatives, pyropyro Derivatives, styrylamine derivatives, coumarin compounds, International Publications WO90Z1314 8 and Appl. Phys. Lett., Vol 58, 18, Ρ 1982 (1991) [This is described! /, Such high molecular compounds, aromatic dimethylidin System compounds. Specific examples of aromatic dimethylidin compounds include 1, 4 phenylene range methylidin, 4, 4, 1-range dimethylidin, 2, 5 xylylene dimethylidin, 2, 6 naphthylenedimethylidin, 1 , 4-biphenylene dimethylidin, 1, 4— ρ-terephene dirange methylidin, 4, 4, one-bis (2, 2-ji t butyl ferrule), 4, 4, And bis (2,2 diphenyl) biphenyl and the like, and derivatives thereof. Specific examples of the compounds represented by the above general formula (I) include bis (2-methyl-8 quinolinolato) (p-phenol phenolate) aluminum (111), bis (2-methyl-8 quinolinolato). (1 naphtholate) aluminum (III) and the like.
[0138] その他、上述した有機発光材料をホストとし、当該ホストに青色力も緑色までの強い 蛍光色素、例えばクマリン系或いは前記ホストと同様の蛍光色素をドープしたィ匕合物 も、有機発光材料として好適である。有機発光材料として前記の化合物を用いた場 合には、青色から緑色の発光 (発光色はドーパントの種類によって異なる)を高効率 で得ることが出来る。前記化合物の材料であるホストの具体例としては、ジスチリルァ リーレン骨格の有機発光材料 (特に好ましくは、例えば、 4, 4' ビス(2, 2 ジフエ 二ルビニル)ビフエ-ル)が挙げられ、前記化合物の材料であるドーパントの具体例と しては、ジフエ-ルアミノビ-ルァリレーン(特に好ましくは、例えば、 N, N—ジフエ- ルアミノビフエ-ルベンゼンや 4, 4,—ビス [2— [4— (N, N ジ— p トリル)フエ- ル]ビニル]ビフエニル)が挙げられる。発光層には、発光層の発光効率を高くするた めに公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物(リン光発光性化合物とも言う)を含 有することが好ましい。 [0138] In addition, the organic light-emitting material described above is used as a host, and a fluorescent dye having a strong blue power and green color, for example, a coumarin-based compound or a compound doped with a fluorescent dye similar to the host is also used as the organic light-emitting material. Is preferred. When the above compound is used as the organic light emitting material, blue to green light emission (the emission color varies depending on the type of dopant) can be obtained with high efficiency. Specific examples of the host that is the material of the compound include organic light emitting materials having a distyrylarylene skeleton (particularly preferably, for example, 4, 4 ′ bis (2,2 diphenylvinyl) biphenyl). Specific examples of dopants that are materials of diphenylaminovinylarylene (particularly preferably, for example, N, N-diphenylaminobiphenylbenzene and 4,4, -bis [2- [4— (N, N di-p-tolyl) phenyl] vinyl] biphenyl). The light emitting layer preferably contains a known host compound and a known phosphorescent compound (also referred to as a phosphorescent compound) in order to increase the light emission efficiency of the light emitting layer.
[0139] ホストイ匕合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が 20 %以上であり、且つ室温(25°C)においてリン光発光のリン光量子収率力 0. 1未満 の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が 0. 01未満である。ホスト化合物 を複数種併用して用いてもよい。ホストイ匕合物を複数種用いることで、電荷の移動を 調整することが可能であり、有機 EL素子を高効率ィ匕することが出来る。又、リン光性 化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意 の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白 色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。 [0139] A host compound is a compound contained in a light-emitting layer and has a mass ratio of 20% or more in the layer, and phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission at room temperature (25 ° C). Defined as a compound with a power less than 0.1. The phosphorescence quantum yield is preferably less than 0.01. A plurality of host compounds may be used in combination. By using multiple types of host compounds, it is possible to adjust the movement of electric charge and to make the organic EL element highly efficient. Also phosphorescent By using a plurality of compounds, it is possible to mix different luminescence, and thus any luminescent color can be obtained. White light emission is possible by adjusting the type of phosphorescent compound and the amount of doping, and it can also be applied to lighting and backlighting.
[0140] これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の 長波長化を防ぎ、尚且つ高 Tg (ガラス転移温度)である化合物が好ましい。公知のホ ストィ匕合物としては、 ί列えば、特開 2001— 257076号公報、同 2002— 308855号 公報、同 2001— 313179号公報、同 2002— 319491号公報、同 2001— 357977 号公報、同 2002— 334786号公報、同 2002— 8860号公報、同 2002— 334787 号公報、同 2002— 15871号公報、同 2002— 334788号公報、同 2002— 43056 号公報、同 2002— 334789号公報、同 2002— 75645号公報、同 2002— 33857 9号公報、同 2002— 105445号公報、同 2002— 343568号公報、同 2002— 141 173号公報、同 2002— 352957号公報、同 2002— 203683号公報、同 2002— 3 63227号公報、同 2002— 231453号公報、同 2003— 3165号公報、同 2002— 2 34888号公報、同 2003— 27048号公報、同 2002— 255934号公報、同 2002— 260861号公報、同 2002— 280183号公報、同 2002— 299060号公報、同 2002 — 302516号公報、同 2002— 305083号公報、同 2002— 305084号公報、同 20 02— 308837号公報等に記載の化合物が挙げられる。  [0140] As these host compounds, compounds having a hole transporting ability and an electron transporting ability, preventing the emission of longer wavelengths, and having a high Tg (glass transition temperature) are preferable. As known host compounds, JP-A-2001-257076, 2002-308855, 2001-313179, 2002-319491, 2001-357977, 2002-334786, 2002-8860, 2002-334787, 2002-15871, 2002-334788, 2002-43056, 2002-334789, 2002-75645, 2002-33857 9, 2002-105445, 2002-343568, 2002-141 173, 2002-352957, 2002-203683, 2002-3 63227, 2002-231453, 2003-3165, 2002-2 34888, 2003-27048, 2002-255934, 2002-260861 2002-280183, 2002-299060, 2002-302516, 2002-305083, 2002-305084, 2 And compounds described in JP 02-308837.
[0141] 複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の 50質量%以上が同一の 化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく 、更にはホストイ匕合物のリン光発光エネルギーが 2. 9eV以上であること力 ドーパン トからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより 好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホストイ匕合物を基板上に lOOnmの蒸着膜のフ オトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の 0— 0バンドのピークエネルギーを言う  [0141] In the case of having a plurality of light-emitting layers, it is preferable that 50% by mass or more of the host compound in each layer is the same compound, since it is easy to obtain a uniform film property over the entire organic layer, and more preferably The phosphorescence emission energy of the compound is more than 2.9 eV. This is more preferable because energy transfer from the dopant can be effectively suppressed and high luminance can be obtained. Phosphorescence emission energy is the peak energy of the 0-0 band of phosphorescence emission measured by measuring the photoluminescence of the lOOnm deposited film on the substrate.
[0142] ホストイ匕合物は、有機 EL素子の経時での劣化 (輝度低下、膜性状の劣化)、光源と しての巿場-一ズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが 2. 9eV以上且つ Tgが 90°C 以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するために は、リン光発光エネルギーが 2. 9eV以上且つ Tgが 90°C以上のものであることが好 ましい。 Tgは、更に好ましくは 100°C以上である。 [0142] The host compound compound has a phosphorescence emission energy of 2.9 eV, taking into account the deterioration of the organic EL device over time (decrease in luminance and film properties) and the field as a light source. The Tg is preferably 90 ° C or higher. That is, in order to satisfy both luminance and durability, it is preferable that the phosphorescence energy is 2.9 eV or more and Tg is 90 ° C or more. Good. Tg is more preferably 100 ° C or higher.
[0143] リン光性ィ匕合物(リン光発光性化合物)とは、励起三重項力 の発光が観測される 化合物であり、室温(25°C)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、 25 °Cにおいて 0. 01以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用する ことで、より発光効率の高い有機 EL素子とすることが出来る。  [0143] A phosphorescent compound (phosphorescent compound) is a compound in which emission of excited triplet force is observed, and is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C). It is a compound having a phosphorescence quantum yield of 0.01 or more at 25 ° C. When used in combination with the host compound described above, an organic EL device with higher luminous efficiency can be obtained.
[0144] 本発明に係るリン光性ィ匕合物は、リン光量子収率は好ましくは 0. 1以上である。上 記リン光量子収率は、第 4版実験化学講座 7の分光 IIの 398頁(1992年版、丸善)に 記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測 定出来る力 本発明に用いられるリン光性ィ匕合物は、任意の溶媒の何れかにおいて 上記リン光量子収率が達成されればょ ヽ。  [0144] The phosphorescent compound according to the present invention preferably has a phosphorescence quantum yield of 0.1 or more. The above phosphorescence quantum yield can be measured by the method described on page 398 (1992 edition, Maruzen) of Spectroscopic II, 4th edition, Experimental Chemistry Course 7. The phosphorescence quantum yield in a solution can be measured using various solvents. The phosphorescent compound used in the present invention can be obtained if the phosphorescence quantum yield is achieved in any solvent.ヽ ヽ.
[0145] リン光性ィ匕合物の発光は原理としては 2種挙げられ、 1つはキャリアが輸送されるホ ストィ匕合物上でキャリアの再結合が起こってホストイ匕合物の励起状態が生成し、この エネルギーをリン光性ィ匕合物に移動させることでリン光性ィ匕合物力 の発光を得ると いうエネルギー移動型、もう 1つはリン光性ィ匕合物がキャリアトラップとなり、リン光性ィ匕 合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性ィ匕合物からの発光が得られるというキヤリ アトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性ィ匕合物の励起状態のェネル ギ一はホストイ匕合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。  [0145] There are two types of luminescence of phosphorescent compounds, and one is the excited state of the host compound due to carrier recombination on the host compound to which carriers are transported. The energy transfer type is to obtain light emission of phosphorescence compound force by transferring this energy to the phosphorescence compound, and the other is that the phosphorescence compound is a carrier trap. This is a carrier trap type in which the recombination of the carriers on the phosphorescent compound occurs and light emission from the phosphorescent compound is obtained, but in either case, the phosphorescent compound It is a condition that the energy of the excited state of the object is lower than the energy of the excited state of the host compound.
[0146] リン光性ィ匕合物は、有機 EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選 択して用いることが出来る。リン光性ィ匕合物としては、好ましくは元素の周期表で 8族 10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、ォ スミゥム化合物、又は白金化合物(白金錯体系化合物)、希土類錯体であり、中でも 最も好ま U、のはイリジウム化合物である。  [0146] The phosphorescent compound can be appropriately selected from known materials used for the light emitting layer of the organic EL device. The phosphorescent compound is preferably a complex compound containing a group 8 or group 10 metal in the periodic table of elements, more preferably an iridium compound, an osmium compound, or a platinum compound (platinum complex compound). ), Rare earth complexes, and most preferred U is iridium compounds.
[0147] 本発明においては、リン光性ィ匕合物のリン光発光極大波長としては特に制限される ものではなぐ原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで 得られる発光波長を変化させることが出来る。  [0147] In the present invention, the phosphorescent maximum wavelength of the phosphorescent compound is not particularly limited. In principle, a central metal, a ligand, a ligand substituent, and the like are selected. By doing so, the emission wavelength obtained can be changed.
[0148] 本発明の有機 EL素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ノヽ ンドブック」(日本色彩学会編、東京大学出版会、 1985)の 108頁の図 4. 16におい て、分光放射輝度計 CS - 1000 (コ-力ミノルタセンシング社製)で測定した結果を C IE色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。 [0148] The light emission color of the organic EL device of the present invention and the compound according to the present invention is shown in Fig. 4.16 on page 108 of "New Color Science Nord Book" (Edited by the Japan Society of Color Science, University of Tokyo Press, 1985). Measured with a spectral radiance meter CS-1000 (Corporation Minolta Sensing) It is determined by the color when fitted to IE chromaticity coordinates.
[0149] 本発明で言うところの白色素子とは、 2°C視野角正面輝度を上記方法により測定し た際に、 lOOOcd/m2での CIE1931 表色系における色度力 ¾ =0. 33±0. 07、 Y=0. 33±0. 07の領域内にあることを言う。 [0149] The white element referred to in the present invention refers to the chromaticity power in the CIE1931 color system at lOOOcd / m 2 when the front luminance at 2 ° C viewing angle is measured by the above method ¾ = 0.33 It is within the range of ± 0.07, Y = 0.33 ± 0.07.
[0150] 電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送 層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有 機層間に設けられる層のことで、「有機 EL素子とその工業化最前線(1998年 11月 3 0日ェヌ'ティー'エス社発行)」の第 2編第 2章「電極材料」(123〜 166頁)に詳細に 記載されている。電子注入層(陰極バッファ一層)は、特開平 6— 325871号公報、 同 9— 17574号公報、同 10— 74586号公報等にもその詳細が記載されており、具 体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ一層、フッ化リチ ゥムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ一層、フッ化マグネシウムに代表される アルカリ土類金属化合物バッファ一層、酸ィ匕アルミニウムに代表される酸ィ匕物ノ ッフ ァ一層等が挙げられる。上記バッファ一層(注入層)はごく薄い膜であることが望ましく [0150] The electron injection layer is made of a material having a function of transporting electrons and is included in the electron transport layer in a broad sense. The electron injection layer is a layer that is provided between the electrode and the organic layer in order to lower the drive voltage and improve the light emission luminance. “The organic EL element and its forefront of industrialization (November 30, 1998, NTT) It is described in detail in Volume 2, Chapter 2, “Electrode Materials” (pages 123-166) of “issued by S Corporation”. The details of the electron injection layer (one cathode buffer layer) are described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like. Specifically, strontium or aluminum is used. A metal buffer layer represented by lithium fluoride, an alkali metal compound buffer layer represented by lithium fluoride, an alkaline earth metal compound buffer layer represented by magnesium fluoride, an acid salt represented by acid aluminum. One example is a material knife. The buffer layer (injection layer) is preferably a very thin film.
、素材にもよるがその膜厚は 0. lnm〜5 mの範囲が好ましい。 Depending on the material, the film thickness is preferably in the range of 0.1 nm to 5 m.
[0151] 他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料 (正孔阻止材料 を兼ねる)としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していれ ばよぐその材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いるこ とが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフエ-ルキノン誘導体、チォビラ ンジォキシド誘導体、カルポジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメ タン及びアントロン誘導体、ォキサジァゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記ォ キサジァゾール誘導体にぉ 、て、ォキサジァゾール環の酸素原子を硫黄原子に置 換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有す るキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料 を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用い ることも出来る。 [0151] In addition, as an electron transport material (also serving as a hole blocking material) used for the electron transport layer adjacent to the light emitting layer side, it has a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer. As the material, any one of conventionally known compounds can be selected and used. For example, nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiobilanoxide derivatives, carpositimide, fluorenylidenemethane derivatives, Anthraquinodimethane, anthrone derivatives, oxadiazole derivatives and the like can be mentioned. Furthermore, in addition to the above oxadiazole derivative, a thiadiazole derivative in which the oxygen atom of the oxaziazole ring is replaced with a sulfur atom, and a quinoxaline derivative having a quinoxaline ring known as an electron withdrawing group can also be used as an electron transport material. I can do it. Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used.
[0152] 又、 8—キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス(8—キノリノール)アルミ-ゥ ム(Alq)、トリス(5, 7—ジクロロ一 8—キノリノール)アルミニウム、トリス(5, 7—ジブ口 モ一 8 キノリノール)アルミニウム、トリス(2 メチル 8 キノリノール)アルミニウム 、トリス(5—メチル 8—キノリノール)アルミニウム、ビス(8—キノリノール)亜鉛(Znq )等、及びこれらの金属錯体の中心金属が In、 Mg、 Cu、 Ca、 Sn、 Ga又は Pbに置き 替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリー もしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基ゃスルホン酸基等で 置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリ ルビラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔 輸送層と同様に、 n型— Si、 n型— SiC等の無機半導体も電子輸送材料として用いる ことが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は 5ηπ!〜 5 m程度、好ましくは 5〜200nmである。電子輸送層は上記材料の 1種又は 2種以上 力もなる一層構造であってもよ 、。 [0152] Also, metal complexes of 8-quinolinol derivatives, such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq), tris (5,7-dichloro-1-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibu mouth Mo-quinolinol) aluminum, tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq), etc., and the central metal of these metal complexes is In, Metal complexes replacing Mg, Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used as electron transport materials. In addition, metal-free or metal phthalocyanine, or those having an end substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be preferably used as the electron transport material. Distyrubirazine derivatives can also be used as electron transport materials, and as with hole injection layers and hole transport layers, inorganic semiconductors such as n-type Si and n-type SiC can also be used as electron transport materials. I can do it. The thickness of the electron transport layer is not particularly limited, but is usually 5ηπ! About 5 m, preferably 5 to 200 nm. The electron transport layer may have a single layer structure that can be one or more of the above materials.
[0153] 又、不純物をドープした n性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例として は、特開平 4— 297076号公報、特開平 10— 270172号公報、特開 2000— 19614 0号公報、特開 2001— 102175号公報、 Appl. Phys. , 95, 5773 (2004)等に 記載されたものが挙げられる。この様な η性の高い電子輸送層を用いることがより低 消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。  [0153] An electron transport layer having a high n property doped with impurities can also be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, Appl. Phys., 95, 5773 (2004), etc. Those described in. It is preferable to use such an electron transport layer having a high η property because a device with lower power consumption can be manufactured.
[0154] 第 2電極としては、仕事関数の小さ!/、 (4eV以下)金属 (電子注入性金属と称する) 、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。 この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム—カリウム合金、マグネシ ゥム、リチウム、マグネシウム Z銅混合物、マグネシウム Z銀混合物、マグネシウム Z アルミニウム混合物、マグネシウム Zインジウム混合物、アルミニウム Z酸ィ匕アルミ- ゥム (Al O )混合物、インジウム、リチウム Zアルミニウム混合物、希土類金属等が挙 [0154] As the second electrode, a material having a small work function! /, (4 eV or less) metal (referred to as an electron injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof is used. Specific examples of such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium Z copper mixture, magnesium Z silver mixture, magnesium Z aluminum mixture, magnesium Z indium mixture, aluminum Z acid aluminum -UM (Al 2 O) mixture, indium, lithium Z aluminum mixture, rare earth metal, etc.
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げられる。これらの中で、電子注入性及び酸ィ匕等に対する耐久性の点から、電子注 入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、 例えば、マグネシウム Z銀混合物、マグネシウム Zアルミニウム混合物、マグネシウム Zインジウム混合物、アルミニウム Z酸ィ匕アルミニウム (Al )混合  I can get lost. Among these, from the viewpoint of electron injection property and durability against acids, etc., a mixture of an electron injectable metal and a second metal, which is a stable metal having a larger work function value than this, for example, magnesium Z Silver mixture, Magnesium Z aluminum mixture, Magnesium Z indium mixture, Aluminum Z acid-aluminum (Al) mixture
2 o 物、リチウム  2 o things, lithium
3 Zァ ルミ-ゥム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着や スパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又 、陰極としてのシート抵抗は数百 ΩΖ口以下が好ましぐ膜厚は通常 10ηπι〜5 /ζ πι 、好ましくは 50〜200nmの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有 機 EL素子の第 1電極(陽極)又は第 2電極 (陰極)の何れか一方が、透明又は半透 明であれば発光輝度が向上し好都合である。 3 Z aluminum mixture, aluminum, etc. are preferred. The cathode can be produced by forming a thin film of these electrode materials by a method such as vapor deposition or sputtering. or The sheet resistance as the cathode is preferably several hundred Ω or less, and the preferred film thickness is usually in the range of 10ηπι-5 / ζπι, preferably 50-200 nm. In order to transmit the emitted light, if either the first electrode (anode) or the second electrode (cathode) of the organic EL element is transparent or semi-transparent, it is convenient to improve the light emission luminance. .
[0155] 又、第 2電極に上記金属を l〜20nmの膜厚で作製した後に、第 1電極の説明で挙 げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第 2電極 (陰極) を作製することが出来、これを応用することで第 1電極 (陽極)と第 2電極 (陰極)の両 方が透過性を有する素子を作製することが出来る。  [0155] Further, after the metal is formed on the second electrode with a film thickness of 1 to 20 nm, the conductive transparent material mentioned in the description of the first electrode is formed on the second electrode. Two electrodes (cathode) can be fabricated, and by applying this, an element in which both the first electrode (anode) and the second electrode (cathode) are transmissive can be fabricated.
[0156] 本発明の有機 EL素子の発光の室温における外部取り出し効率は 1%以上であるこ と力 子ましく、より好ましくは 5%以上である。ここに、外部取り出し量子効率(%) =有 機 EL素子外部に発光した光子数 Z有機 EL素子に流した電子数 X 100である。  [0156] The external extraction efficiency at room temperature of light emission of the organic EL device of the present invention is preferably 1% or more, more preferably 5% or more. Here, the external extraction quantum efficiency (%) = the number of photons emitted outside the organic EL element Z the number of electrons X 100 flowing through the organic EL element.
[0157] 又、カラーフィルタ一等の色相改良フィルタ一等を併用しても、有機 EL素子力 の 発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよ!ヽ。色変 換フィルターを用いる場合においては、有機 EL素子の発光の maxは 480nm以下 が好ましい。  [0157] In addition, a hue improvement filter such as a color filter may be used in combination, or a color conversion filter that converts the emission color of the organic EL element power into multiple colors using a phosphor may be used in combination! . When a color conversion filter is used, the maximum light emission of the organic EL element is preferably 480 nm or less.
[0158] 本発明の有機 EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示 す方法を併用することが好ましい。有機 EL素子は、空気よりも屈折率の高い (屈折率 が 1. 7〜2. 1程度)層の内部で発光し、発光層で発生した光の内 15%から 20%程 度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度 Θで界面 (透明基板と空気との界面)に入射する光は、全反射を起こし素子外部に 取り出すことが出来な 、ことや、透明電極な!/、し発光層と透明基板との間で光が全反 射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に 逃げるためである。  [0158] The organic EL device of the present invention is preferably used in combination with the following method in order to efficiently extract light generated in the light emitting layer. An organic EL device emits light inside a layer having a higher refractive index than air (refractive index is about 1.7 to 2.1), and only about 15% to 20% of the light generated in the light emitting layer is emitted. It is generally said that it cannot be taken out. This is because light incident on the interface (interface between the transparent substrate and air) at an angle Θ greater than the critical angle causes total reflection and cannot be taken out of the device, and is a transparent electrode! / This is because light is totally reflected between the layer and the transparent substrate, the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes in the direction of the side surface of the element.
[0159] この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸 を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法 (米国特許第 4, 774, 435)。 基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法 (特開昭 63— 314795号 公報)。素子の側面等に反射面を形成する方法 (特開平 1— 220394号公報)。基板 と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法( 特開昭 62— 172691号公報)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦 層を導入する方法 (特開 2001— 202827号公報)。基板、透明電極層や発光層の 何れかの層間 (含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法 (特開平 11— 283 751号公報)等がある。 [0159] As a method for improving the light extraction efficiency, for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (US Patent No. 4,774,435). A method for improving efficiency by providing a substrate with a light collecting property (Japanese Patent Laid-Open No. 63-314795). A method of forming a reflective surface on the side surface of an element (Japanese Patent Laid-Open No. 1-262094). A method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between the substrate and the light emitter ( JP-A-62-172691). A method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827). There is a method of forming a diffraction grating between any one of a substrate, a transparent electrode layer, and a light emitting layer (including between the substrate and the outside) (Japanese Patent Laid-Open No. 11-283 751).
[0160] 本発明においては、これらの方法を有機 EL素子と糸且合せて用いることが出来る力 基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板 、透明電極層や発光層の何れかの層間 (含む、基板と外界間)に回折格子を形成す る方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せるこ とにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。  [0160] In the present invention, these methods can be used in combination with an organic EL device. A method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter, or a substrate, A method of forming a diffraction grating between any layers of the transparent electrode layer and the light emitting layer (including between the substrate and the outside) can be suitably used. In the present invention, by combining these means, it is possible to obtain a device having higher luminance or durability.
[0161] 透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成する と、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が 高くなる。低屈折率層としては、例えば、エア口ゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシゥ ム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に 1. 5〜1. 7程度 であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ 1. 5以下であることが好ましい。又、更 に 1. 35以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の 2倍以 上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバ ネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効 果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を 導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、 回折格子が 1次の回折や、 2次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを 屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生し た光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もし くは、媒質中(透明基板内や透明電極内)に回折格子を導入することで光を回折させ 、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折 率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダ ムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な 1次 元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど 上がらない。し力しながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる 方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。 [0161] When a low refractive index medium is formed between the transparent electrode and the transparent substrate with a thickness longer than the wavelength of light, the light emitted from the transparent electrode is extracted to the outside as the refractive index of the medium is lower. Increases efficiency. Examples of the low refractive index layer include air mouth gel, porous silica, magnesium fluoride, and fluorine-based polymer. Since the refractive index of the transparent substrate is generally about 1.5 to 1.7, the low refractive index layer preferably has a refractive index of about 1.5 or less. Further, it is preferably 1.35 or less. The thickness of the low refractive index medium should be at least twice the wavelength in the medium. This is because the effect of the low-refractive index layer is reduced when the thickness of the low-refractive index medium is about the wavelength of light and the electromagnetic wave exuded by evanescent enters the substrate. The method of introducing a diffraction grating into an interface or any medium that causes total reflection is characterized by a high effect of improving light extraction efficiency. This method is generated from the light-emitting layer by utilizing the property that the diffraction grating can change the direction of light to a specific direction different from refraction by so-called Bragg diffraction such as first-order diffraction and second-order diffraction. The light that cannot go out due to total reflection between layers is introduced by introducing a diffraction grating into any layer or medium (in a transparent substrate or transparent electrode). The light is diffracted and light is taken out. It is desirable that the diffraction grating to be introduced has a two-dimensional periodic refractive index. This is because light emitted from the light-emitting layer is randomly generated in all directions, so in a general one-dimensional diffraction grating having a periodic refractive index distribution only in one direction, light traveling in a specific direction It is only diffracted and the light extraction efficiency does not increase so much. However, by making the refractive index distribution into a two-dimensional distribution, The light traveling in the direction is diffracted, and the light extraction efficiency increases.
[0162] 回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れ力の層間もしくは、媒質中 (透 明基板内や透明電極内)でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が 望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約 1Z2〜3倍程度が好 ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ノ、ユカムラチス 状等、 2次元的に配列が繰り返されることが好ましい。  [0162] As described above, the position where the diffraction grating is introduced may be between any force layers or in the medium (in the transparent substrate or the transparent electrode), but in the vicinity of the organic light emitting layer where light is generated. desirable. At this time, the period of the diffraction grating is preferably about 1Z2 to 3 times the wavelength of light in the medium. The arrangement of the diffraction gratings is preferably two-dimensionally repeated, such as a square lattice, a triangular lattice, a square, or a eucam lattice.
[0163] 更に、本発明の有機 EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、 基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるようにカ卩ェした り、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対 し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロ レンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が 30 μ mでその頂角が 90度 となるような四角錐を 2次元に配列する。一辺は 10 /z m〜: LOO /z mが好ましい。これ より小さくなると回折の効果が発生して色付ぐ大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくな い。  [0163] Furthermore, the organic EL device of the present invention can be designed to provide, for example, a structure on the microlens array on the light extraction side of the substrate in order to efficiently extract the light generated in the light emitting layer. Alternatively, by combining with a so-called condensing sheet, the luminance in a specific direction can be increased by condensing light in a specific direction, for example, the front direction with respect to the element light emitting surface. As an example of a microlens array, square pyramids with a side of 30 μm and an apex angle of 90 degrees are arranged two-dimensionally on the light extraction side of the substrate. One side is preferably 10 / z m to LOO / z m. If it is smaller than this, the effect of diffraction is generated, and if the color is too large, the thickness is increased, which is not preferable.
[0164] 集光シートとしては、例えば液晶表示装置の LEDバックライトで実用化されているも のを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーェム社製輝度 上昇フィルム (BEF)等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば 基板に頂角 90度、ピッチ 50 111の 状のストライプが形成されたものであってもよい し、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状で あってもよい。又、発光素子力もの光放射角を制御するために光拡散板'フィルムを、 集光シートと併用してもよい。例えば、(株)きもと製拡散フィルム (ライトアップ)等を用 、ることが出来る。  [0164] As the light condensing sheet, for example, an LED backlight of a liquid crystal display device that is put into practical use can be used. As such a sheet, for example, a brightness enhancement film (BEF) manufactured by Sumitomo 3EM may be used. As the shape of the prism sheet, for example, the substrate may be formed with stripes having a vertex angle of 90 degrees and a pitch of 50 111, or the vertex angle is rounded, and the pitch is randomly changed. It may be a shape or other shapes. In addition, a light diffusing plate film may be used in combination with a light collecting sheet in order to control the light emission angle of the light emitting element. For example, a diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.

Claims

請求の範囲 The scope of the claims
[1] 基板上に、少なくとも第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層と、封 止層とを順次形成する工程を有する製造装置で、前記基板上に少なくとも前記第 1 電極層と、前記有機化合物層と、前記第 2電極層とを順次積重し形成された有機ェ レクト口ルミネッセンス素子上に可撓性封止部材を貼合することで有機エレクト口ルミ ネッセンスパネルを製造する有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法におい て、  [1] A manufacturing apparatus including a step of sequentially forming at least a first electrode layer, an organic compound layer including a light-emitting layer, a second electrode layer, and a sealing layer on a substrate. By laminating a flexible sealing member on the organic electroluminescence device formed by sequentially stacking the first electrode layer, the organic compound layer, and the second electrode layer, the organic electroluminescence device is obtained. In the method of manufacturing an organic-elect-mouth luminescence panel for manufacturing a luminescence panel,
前記封止層を形成する封止層形成工程は、  The sealing layer forming step for forming the sealing layer includes:
可撓性封止部材の貼合工程と、裁断工程とを有し、  Having a bonding step of a flexible sealing member, and a cutting step;
前記貼合工程で前記可撓性封止部材を前記有機エレクト口ルミネッセンス素子上に シール剤を介して貼合した後、  After pasting the flexible sealing member on the organic electoluminescence element in the pasting step via a sealing agent,
前記裁断工程で、前記貼合工程にて貼合した前記可撓性封止部材の不要部分を裁 断して取り除くことを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。  In the cutting step, an unnecessary portion of the flexible sealing member bonded in the bonding step is cut and removed.
[2] 前記可撓性封止部材は、枚葉シート状可撓性封止部材として供給され、該枚葉シー ト状可撓性封止部材の少なくとも 1枚を、少なくとも 1つの有機エレクト口ルミネッセン ス素子上に貼合することを特徴とする請求の範囲第 1項に記載の有機エレクト口ルミ ネッセンスパネルの製造方法。 [2] The flexible sealing member is supplied as a sheet-like sheet-like flexible sealing member, and at least one of the sheet-sheet-like flexible sealing members is used as at least one organic elect port. 2. The method for producing an organic electrification luminescence panel according to claim 1, wherein the luminescence element is bonded onto the luminescence element.
[3] 前記可撓性封止部材は、帯状可撓性封止部材として供給され、該帯状可撓性封止 部材を、少なくとも 1つの有機エレクト口ルミネッセンス素子上に貼合することを特徴と する請求の範囲第 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 [3] The flexible sealing member is supplied as a strip-shaped flexible sealing member, and the strip-shaped flexible sealing member is bonded onto at least one organic-electric-mouth luminescence element. The method for producing an organic electoluminescence panel according to claim 1.
[4] 前記封止層形成工程は、裁断工程の前又は後にシール剤の硬化工程を有すること を特徴とする請求の範囲第 1項〜第 3項の何れか 1項に記載の有機エレクトロルミネ ッセンスパネルの製造方法。 [4] The organic electroluminescence according to any one of claims 1 to 3, wherein the sealing layer forming step includes a sealing agent curing step before or after the cutting step. A method for manufacturing a sensation panel.
[5] 前記封止層形成工程は、貼合工程と裁断工程とが併合されて!ヽることを特徴とする 請求の範囲第 1項〜第 4項の何れ力 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネ ルの製造方法。 [5] The organic elect according to any one of claims 1 to 4, wherein the sealing layer forming step is a combination of a bonding step and a cutting step. A method for manufacturing an oral luminescence panel.
[6] 前記裁断工程で貼合した可撓性封止部材の不要部分の裁断は、ハーフカット方式 の裁断装置を用いて行うことを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 5項の何れか 1項に 記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 [6] Any one of claims 1 to 5, wherein the unnecessary portion of the flexible sealing member bonded in the cutting step is cut using a half-cut type cutting device. Or in item 1 The manufacturing method of the organic-elect mouth luminescence panel of description.
[7] 前記貼合工程は、可撓性封止部材の有機エレクト口ルミネッセンス素子との貼合面に シール剤が設けられている場合、該可撓性封止部材を基板上に積重した後、該有機 エレクト口ルミネッセンス素子の発光領域又は該発光領域の周辺のみと、該シール剤 との貼合'硬化処理を行うことを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 6項の何れか 1項 に記載の有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 [7] In the bonding step, when a sealing agent is provided on the bonding surface of the flexible sealing member with the organic electoluminescence device, the flexible sealing member is stacked on the substrate. After that, only the light emitting region of the organic electroluminescent mouth luminescence element or the periphery of the light emitting region is bonded to the sealing agent and curing treatment is performed, wherein any one of claims 1 to 6 is performed. The manufacturing method of the organic electoluminescence panel of Claim 1.
[8] 前記可撓性封止部材は、可撓性榭脂フィルムを支持体とし、バリア層を有する多層 構成を有していることを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 7項の何れか 1項に記載の 有機エレクト口ルミネッセンスパネルの製造方法。 8. The flexible sealing member according to any one of claims 1 to 7, wherein the flexible sealing member has a multilayer structure having a flexible resin film as a support and a barrier layer. The manufacturing method of the organic electoluminous luminescence panel of any one.
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