JP5447244B2 - Method for manufacturing organic electroluminescence panel - Google Patents

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本発明は、新規の封止方式を用いた有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法に関するものである。 The present invention relates to the production how the organic electroluminescence panel using a novel sealing method.

近年、自発光素子として有機エレクトロルミネッセンス(以下、有機ELともいう)素子が注目されている。有機EL素子は、ガラス等の基板上に有機化合物の発光層(以下、有機発光層あるいは単に有機層ともいう)を陰電極と陽電極の2つの電極で挟持した構成の有機EL構造体を配置し、陰電極および陽電極間に電流を供給することにより、有機発光層の発光を行う素子である。   In recent years, organic electroluminescence (hereinafter also referred to as organic EL) elements have attracted attention as self-luminous elements. An organic EL element has an organic EL structure in which a light emitting layer of an organic compound (hereinafter also referred to as an organic light emitting layer or simply an organic layer) is sandwiched between two electrodes, a negative electrode and a positive electrode, on a substrate such as glass. The device emits light from the organic light emitting layer by supplying a current between the negative electrode and the positive electrode.

最近では、有機EL素子の用途の拡大等に伴い、樹脂フィルム等の可撓性を有する基板を用いた有機EL素子も登場しており、有機EL素子の基板としてこのような可撓性基板を用いることにより、ロールツーロール方式により有機EL素子の製造が可能となってきた(例えば、特許文献1参照。)。ここでいうロールツーロール方式の製造方法とは、ロール状に巻かれた基板を繰り出して、該基板上に有機EL構造体を形成し、有機EL構造体を形成した基板を再度ロールに巻き取る形態の製造方法を称する。ロールツーロール方式による製造方式は連続生産が可能なため、生産効率を向上させることができるというメリットを有する。   Recently, with the expansion of applications of organic EL elements, organic EL elements using flexible substrates such as resin films have also appeared, and such flexible substrates are used as substrates for organic EL elements. By using it, it has become possible to manufacture an organic EL element by a roll-to-roll method (for example, see Patent Document 1). The roll-to-roll manufacturing method here refers to a substrate wound in a roll shape, which forms an organic EL structure on the substrate, and again winds the substrate on which the organic EL structure is formed on a roll. The manufacturing method of a form is called. The roll-to-roll manufacturing method has the advantage that production efficiency can be improved because continuous production is possible.

一方、有機EL素子を構成する有機発光層は、水分や酸素による影響を受けやすく、空気中に放置すると水分や酸素により品質の劣化を招くため、有機EL素子の製造過程では、封止と呼ばれる外気の影響を低減するための保護膜を形成する工程を付加している。有機EL素子の封止技術としては、例えば、窒化物や窒化酸化物等の薄膜を電子ビーム法やスパッタリング法、プラズマCVD法、イオンプレーティング法等により有機EL構造体上に被覆して水分や酸素の遮断する方法、具体的には、対向ターゲット式のスパッタ装置を用いた封止技術(例えば、特許文献2参照。)や、シート状の封止基板を有機EL構造体に貼り合わせて封止を行う技術(例えば、特許文献3参照。)等が挙げられる。   On the other hand, the organic light emitting layer constituting the organic EL element is easily affected by moisture and oxygen, and when left in the air, the quality is deteriorated by moisture and oxygen. Therefore, it is called sealing in the manufacturing process of the organic EL element. A step of forming a protective film for reducing the influence of outside air is added. As a sealing technique of the organic EL element, for example, a thin film such as nitride or nitride oxide is coated on the organic EL structure by an electron beam method, a sputtering method, a plasma CVD method, an ion plating method, or the like. A method for blocking oxygen, specifically, a sealing technique using a facing target type sputtering apparatus (see, for example, Patent Document 2) or a sheet-like sealing substrate is bonded to an organic EL structure and sealed. And a technique for stopping (for example, refer to Patent Document 3).

ロールツーロール方式における封止基板を貼り合わせる封止技術は、有機EL構造体が形成された長尺の基板に、長尺の封止基板を連続的に接着して被覆することにより行われる。封止基板は有機EL構造体全体を被覆するので、有機EL構造体に通電したときに短絡を招かないように封止基板には絶縁性の素材が選択される。   A sealing technique for bonding a sealing substrate in a roll-to-roll method is performed by continuously bonding a long sealing substrate to a long substrate on which an organic EL structure is formed. Since the sealing substrate covers the entire organic EL structure, an insulating material is selected for the sealing substrate so as not to cause a short circuit when the organic EL structure is energized.

ところで、有機EL素子は、有機発光層を挟持している陽電極と陰電極間に電流を供給されることにより発光するが、陽電極と陰電極への電流の供給は、通常、陽極と陰極それぞれの引き出し部からなされる。前述のように、ロールツーロール方式の生産方式においては、封止基板と基板とをほぼ同一の幅寸法にすると位置合わせが容易になるため、長尺の基板上に所定の間隔にて連続的に形成された有機EL構造体を長尺の封止基板で連続的に被覆する。すなわち、陽極と陰極それぞれの引き出し部も絶縁性の素材で形成された封止基板で被覆される。従って、陽電極と陰電極へ電流を供給するには、それぞれの引き出し部を被覆する絶縁体である封止基板を除去する必要がある。この課題に対し、ロールツーロール方式により、長尺基板の有機EL構造体が形成された面に接着剤層を介して長尺の封止基板を貼り合わせた後、封止基板の有機EL素子の外部取り出し電極に対応する箇所に、電極引き出し部を断裁、除去して電極開口部を形成する有機EL素子の製造方法が開示されている(例えば、特許文献4参照。)。しかしながら、有機EL構造体と封止基板とを貼り合わせて接着させた後、断裁により封止基板に開口部を形成する方法では、確かに、電極引き出し部を任意に設定することができるが、封止基板の電極引き出し部を断裁、除去する際に有機EL構造体基板の有機発光層、基板あるいは電極を傷つけない様に細心の注意を払わなくてはならず、加工上の制約が大きい。   By the way, an organic EL element emits light when current is supplied between a positive electrode and a negative electrode sandwiching an organic light emitting layer, and current supply to the positive electrode and the negative electrode is usually an anode and a cathode. Made from each drawer. As described above, in the roll-to-roll production method, alignment is facilitated when the sealing substrate and the substrate have substantially the same width dimension. The organic EL structure formed in the above is continuously covered with a long sealing substrate. That is, the lead portions of the anode and the cathode are also covered with the sealing substrate made of an insulating material. Therefore, in order to supply current to the positive electrode and the negative electrode, it is necessary to remove the sealing substrate which is an insulator covering each lead portion. In response to this problem, an organic EL element of the sealing substrate is bonded to the surface of the long substrate, on which the organic EL structure of the long substrate is formed, with an adhesive layer interposed between the surfaces. A method of manufacturing an organic EL element is disclosed in which an electrode lead portion is cut and removed at a location corresponding to the external lead electrode to form an electrode opening (see, for example, Patent Document 4). However, after the organic EL structure and the sealing substrate are bonded and bonded, the method of forming the opening in the sealing substrate by cutting can certainly set the electrode lead-out part arbitrarily, When cutting and removing the electrode lead-out portion of the sealing substrate, careful attention must be paid so as not to damage the organic light emitting layer, the substrate or the electrode of the organic EL structure substrate.

また、枚葉シート状の封止基板に、有機EL素子の外部取り出し電極に対応する箇所に予め開口部を設けた後、枚葉シート状の封止基板と有機EL素子とを貼り合わせて有機EL素子を製造する方法が開示されている(例えば、特許文献5参照。)。   In addition, an opening is provided in advance in a position corresponding to the external extraction electrode of the organic EL element on the single-sheet sealing substrate, and then the single-sheet sealing substrate and the organic EL element are bonded together to form an organic material. A method for manufacturing an EL element is disclosed (for example, see Patent Document 5).

しかしながら、特許文献5に記載されている方法は、枚葉シート状の封止基板と有機EL素子とをバッチ方式で貼り合わせる方法であり、生産効率が低いという課題があり、予め封止基板に有機EL素子の電極位置に対応する箇所に正確に開口部を形成することが重要な条件となるが、それに関し、言及や示唆がなされていない。特に、ロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法においては、連続する加工過程で、上記の様な予め開口部を形成した封止基板を、開口部に対応する有機EL素子の電極部と位置を一致させて製造することが極めて重要な要件となる。しかしながら、ロールツーロール方式での製造過程では、有機EL素子の基板あるいは封止基板が、環境条件の変化等による伸縮を生じ、搬送方向あるいは幅手方向でのズレが生じ、封止基板の開口部と有機EL素子の電極位置に差異が発生し、所望の封止加工を行うことができないという課題が生じている。   However, the method described in Patent Document 5 is a method in which a single-wafer sheet-shaped sealing substrate and an organic EL element are bonded together in a batch method, and there is a problem that production efficiency is low. Although it is an important condition that the opening is accurately formed at a position corresponding to the electrode position of the organic EL element, no mention or suggestion is made regarding this. In particular, in a method for manufacturing an organic EL element using a roll-to-roll method, the sealing substrate on which an opening is formed in advance as described above is positioned as the electrode portion and the position of the organic EL element corresponding to the opening. It is a very important requirement to manufacture with the same. However, in the roll-to-roll manufacturing process, the organic EL element substrate or the sealing substrate expands and contracts due to changes in environmental conditions and the like, resulting in misalignment in the transport direction or the width direction. There arises a problem that a desired sealing process cannot be performed due to a difference between the electrode positions of the portion and the organic EL element.

国際公開第01/005194号パンフレットInternational Publication No. 01/005194 Pamphlet 特開2002−332567号公報JP 2002-332567 A 特開2005−4063号公報JP 2005-4063 A 特開2007−179783号公報JP 2007-179783 A 特開2007−194021号公報JP 2007-194021 A

本発明は、上記課題に鑑みなされたものであり、その目的は、ロールツーロール方式により、有機エレクトロルミネッセンス素子基板の電極取出部を、封止基板の任意の位置に高精度でかつ容易に形成することができる有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法を提供することにある。 The present invention has been made in view of the above problems, and its purpose is to form an electrode extraction portion of an organic electroluminescence element substrate with high accuracy and easily at an arbitrary position of a sealing substrate by a roll-to-roll method. it is to provide a manufacturing how the organic electroluminescence panel can be.

本発明の上記目的は、以下の構成により達成される。   The above object of the present invention is achieved by the following configurations.

1.ロールツーロール方式により、長尺の可撓性基板上に、少なくとも第1電極、発光層を含む有機機能層及び第2電極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板と、長尺の封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
該可撓性封止基板に、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板に設けた電極位置情報に従って電極取出用開口部の形成を行った後、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板と該電極取出用開口部を形成した封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
1. An organic electroluminescent element substrate in which an organic electroluminescent element having at least a first electrode, an organic functional layer including a light emitting layer, and a second electrode is formed on a long flexible substrate by a roll-to-roll method; In the manufacturing method of an organic electroluminescence panel in which a sealing structure is formed by pasting together a sealing substrate of
After forming the opening for electrode extraction on the flexible sealing substrate according to the electrode position information provided on the organic electroluminescence element substrate, the organic electroluminescence element substrate and the opening for electrode extraction were formed. A manufacturing method of an organic electroluminescence panel, wherein a sealing structure is formed by laminating a sealing substrate.

2.前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板は、位置情報としてアライメントマークを有し、該アライメントマークを検出することにより、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板の電極位置を特定し、該電極位置情報に従って、該封止基板に電極取出用開口部を形成することを特徴とする前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   2. The organic electroluminescence element substrate has an alignment mark as position information. By detecting the alignment mark, the electrode position of the organic electroluminescence element substrate is specified, and the sealing substrate is attached to the sealing substrate according to the electrode position information. 2. The method for producing an organic electroluminescence panel according to 1 above, wherein an opening for electrode extraction is formed.

3.前記アライメントマークを検出する方法が、CCDカメラを用いた画像認識方式であることを特徴とする前記2に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   3. 3. The method for producing an organic electroluminescence panel as described in 2 above, wherein the method for detecting the alignment mark is an image recognition method using a CCD camera.

4.前記封止基板に電極取出用開口部を形成する方法が、断裁刃を用いた断裁方式であることを特徴とする前記1から3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   4). 4. The method for producing an organic electroluminescence panel according to any one of 1 to 3, wherein the method of forming the electrode extraction opening in the sealing substrate is a cutting method using a cutting blade.

5.前記断裁刃が、上刃と下刃を上下に配置したパンチダイ方式であることを特徴とする前記4に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   5. 5. The method for producing an organic electroluminescence panel as described in 4 above, wherein the cutting blade is a punch die type in which an upper blade and a lower blade are arranged vertically.

6.前記電極取出用開口部を形成する断裁工程における封止基板の搬送速度を、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板の搬送速度に同期させることを特徴とする前記4または5に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   6). The manufacturing method of the organic electroluminescence panel according to 4 or 5, wherein a transporting speed of the sealing substrate in the cutting step for forming the electrode extraction opening is synchronized with a transporting speed of the organic electroluminescence element substrate. Method.

本発明により、ロールツーロール方式により、有機エレクトロルミネッセンス素子基板の電極取出部を、封止基板の任意の位置に高精度でかつ容易に形成することができる有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法を提供することができた。 Provided by the present invention, by a roll-to-roll method, the electrode lead-out portion of the organic electroluminescent device substrate, producing how the organic electroluminescent panel capable of high accuracy and easily formed at an arbitrary position of the sealing substrate We were able to.

有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法における有機EL素子基板と封止基板との貼合工程の一例を示す工程ライン図である。It is a process line figure showing an example of a pasting process of an organic EL element substrate and a sealing substrate in a manufacturing method of an organic electroluminescence panel. 有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法で用いる有機エレクトロルミネッセンス素子基板1と封止基板2の構成の一例を示す上面配置図である。2 is a top plan view showing an example of the configuration of an organic electroluminescence element substrate 1 and a sealing substrate 2 used in a method for manufacturing an organic electroluminescence panel. FIG. 有機エレクトロルミネッセンスパネルの構成の一例を示す概略断面図及び概略上面図である。It is the schematic sectional drawing and schematic top view which show an example of a structure of an organic electroluminescent panel. 図3に示される有機ELパネルを構成している第1電極(陽極)と有機機能層として正孔輸送層を形成するまでの概略フロー図である。FIG. 4 is a schematic flow chart until a hole transport layer is formed as a first electrode (anode) constituting the organic EL panel shown in FIG. 3 and an organic functional layer.

以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。   Hereinafter, embodiments for carrying out the present invention will be described in detail.

本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討を行った結果、ロールツーロール方式により、長尺の可撓性基板上に、少なくとも第1電極、発光層を含む有機機能層及び第2電極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板と、長尺の封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、該封止基板に、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板に設けた電極位置情報に従って電極取出用開口部の形成を行った後、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板と該電極取出用開口部を形成した封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法により、ロールツーロール方式により、有機エレクトロルミネッセンス素子基板の電極取出部を、封止基板の任意の位置に高精度でかつ容易に形成することができる有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法を実現できることを見出し、本発明に至った次第である。   As a result of intensive studies in view of the above problems, the inventor has at least a first electrode, an organic functional layer including a light emitting layer, and a second electrode on a long flexible substrate by a roll-to-roll method. In a method for manufacturing an organic electroluminescence panel in which an organic electroluminescence element substrate on which an organic electroluminescence element is formed and a long sealing substrate are bonded to form a sealing structure, the organic electroluminescence panel is formed on the sealing substrate. After forming the electrode extraction opening according to the electrode position information provided on the luminescence element substrate, the organic electroluminescence element substrate and the sealing substrate on which the electrode extraction opening is formed are bonded together to form a sealing structure By a method of manufacturing an organic electroluminescence panel characterized by forming a roll-to-roll system As a result of finding the organic electroluminescence panel manufacturing method capable of easily and accurately forming the electrode extraction portion of the organic electroluminescence element substrate at an arbitrary position of the sealing substrate. is there.

すなわち、ロールツーロール方式で、連続的に搬送する長尺の有機EL素子基板と封止基板とを会合、貼り合わせて封止構造を形成する際に、有機EL素子基板における電極の位置情報を検出し、オンタイムで貼り合わせる相手である封止基板側の加工部にその情報を伝達し、電極の位置情報に従って、封止基板の電極を被覆する位置に、電極取出用開口部を予め形成し、その後、有機EL素子基板と封止基板とを貼り合わせて、電極取出部が開口部として形成されている有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法である。この方法に従えば、貼り合わせ直前に、有機EL素子基板の電極位置を検知して、封止基板を加工するため、長尺の有機EL素子基板や封止基板が搬送方向に伸縮等による位置ずれの影響を受けることなく、極めて高精度で電極取出用開口部を形成した有機エレクトロルミネッセンスパネルを得ることができる。また、本発明の方法では、加工直前に有機EL素子基板の電極位置を検知するため、封止基板の事前加工が不要となり、また、様々な位置に配置された電極であっても、直前に電極位置情報を検知し、フィードバックすることにより、任意の位置に電極取出用開口部を形成することができる。また、封止構造を形成した後、電極部に位置している封止基板を取り除く方法に比較し、有機EL素子基板を傷つけることなく製造することができる。   That is, when forming a sealing structure by associating and bonding a long organic EL element substrate and a sealing substrate that are continuously conveyed by a roll-to-roll method, positional information of electrodes on the organic EL element substrate is obtained. The information is transmitted to the processing part on the sealing substrate side that is to be detected and bonded on time, and an electrode extraction opening is formed in advance at the position where the electrode of the sealing substrate is covered according to the position information of the electrode Then, the organic EL device substrate and the sealing substrate are bonded together, and the method for manufacturing the organic electroluminescence panel in which the electrode extraction portion is formed as an opening portion. According to this method, since the sealing substrate is processed by detecting the electrode position of the organic EL element substrate immediately before bonding, the position of the long organic EL element substrate or the sealing substrate due to expansion / contraction or the like in the transport direction An organic electroluminescence panel in which the electrode extraction opening is formed with extremely high accuracy can be obtained without being affected by the shift. Further, in the method of the present invention, since the electrode position of the organic EL element substrate is detected immediately before processing, the pre-processing of the sealing substrate is not necessary, and even if the electrodes are arranged at various positions, By detecting and feeding back the electrode position information, an electrode extraction opening can be formed at an arbitrary position. Moreover, after forming a sealing structure, it can manufacture without damaging an organic EL element board | substrate compared with the method of removing the sealing substrate located in the electrode part.

以下、本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法の詳細について、説明する。   Hereinafter, the detail of the manufacturing method of the organic electroluminescent panel of this invention is demonstrated.

はじめに、本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法の概略について、図を交えて説明する。   First, the outline of the manufacturing method of the organic electroluminescence panel of the present invention will be described with reference to the drawings.

図1は、有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法における有機EL素子基板と封止基板との貼合工程の一例を示す工程ライン図である。   FIG. 1 is a process line diagram illustrating an example of a bonding process between an organic EL element substrate and a sealing substrate in a method for manufacturing an organic electroluminescence panel.

図1において、ロール状に有機EL素子基板1を積層した有機EL素子基板繰り出しロール(アンワインダーロール)3より、可撓性基板上に少なくとも第1電極、発光層を含む有機機能層及び第2電極から構成される有機EL素子2と、電極の位置情報を提供するアライメントマーク4を有する有機EL素子基板1を、連続的、かつ一定速度で、矢印方向に繰り出す。一方、ロール状に封止基板5を積層した封止基板繰り出しロール(アンワインダーロール)6より、封止基板5を、有機EL素子基板1と同様の搬送方向へ、有機EL素子基板1の搬送速度と同期させて繰り出す。   In FIG. 1, an organic EL element substrate feed roll (unwinder roll) 3 in which an organic EL element substrate 1 is laminated in a roll shape, an organic functional layer including at least a first electrode and a light emitting layer, and a second layer on a flexible substrate. An organic EL element substrate 1 having an organic EL element 2 composed of electrodes and an alignment mark 4 that provides positional information of the electrodes is fed out in the direction of the arrow continuously and at a constant speed. On the other hand, the sealing substrate 5 is transported in the same transport direction as the organic EL element substrate 1 from the sealing substrate feed roll (unwinder roll) 6 in which the sealing substrate 5 is laminated in a roll shape. Feed out in sync with speed.

有機EL素子基板繰り出しロール(アンワインダーロール)3より繰り出された有機EL素子基板1は、ポジションAにて、有機EL素子基板1に付与されているアライメントマーク4を、アライメントマーク検出部7により検知し、有機EL素子基板1の電極位置情報を読み取る。読み取られた有機EL素子基板1の電極位置情報は、フィードバック回線8を経由して、有機EL素子基板1の搬送速度に同期して搬送されている封止基板5の搬送ライン上に装備された断裁制御部9に送られ、この電極位置情報を元に、指定された位置に電極取出用開口部(不図示)を、上刃10A及び下刃10Bから構成される両刃を用いて正確に形成する。   The organic EL element substrate 1 fed out from the organic EL element substrate feed roll (unwinder roll) 3 detects the alignment mark 4 given to the organic EL element substrate 1 at the position A by the alignment mark detector 7. Then, the electrode position information of the organic EL element substrate 1 is read. The read electrode position information of the organic EL element substrate 1 is mounted on the transport line of the sealing substrate 5 that is transported in synchronization with the transport speed of the organic EL element substrate 1 via the feedback line 8. Based on the electrode position information sent to the cutting control unit 9, an electrode extraction opening (not shown) is accurately formed at a specified position by using both blades composed of the upper blade 10A and the lower blade 10B. To do.

次いで、電極取出用開口部が形成された封止基板5上に、接着剤層形成部12より、例えば、熱硬化性樹脂あるいは光硬化性樹脂から構成される接着剤層塗布液を、電極取出用開口部を除く領域に付与して接着剤層13を形成する。   Next, an adhesive layer coating liquid composed of, for example, a thermosetting resin or a photocurable resin is applied from the adhesive layer forming unit 12 onto the sealing substrate 5 on which the electrode extraction opening is formed. The adhesive layer 13 is formed by applying to the region excluding the opening for use.

次いで、有機EL素子基板1と、電極取出用開口部が形成され、接着剤層塗布液が塗布された封止基板5とを、貼合部14で、一対の貼合ロール(ラミネートロール)15間に形成したニップ部で会合させて、貼り合わせて封止構造体を構成し、次いで下流に配置した接着剤層13の硬化工程16で、硬化手段17により熱の付与あるいは活性エネルギー線を照射して、接着剤層13を硬化させ、最後に巻き取りロール18でロール状に巻き取られる。   Next, the organic EL element substrate 1 and the sealing substrate 5 on which the electrode extraction opening is formed and the adhesive layer coating solution is applied are bonded at the bonding portion 14 to a pair of bonding rolls (laminate rolls) 15. At the nip portion formed between them, they are bonded together to form a sealing structure, and then in the curing step 16 of the adhesive layer 13 disposed downstream, heat is applied by the curing means 17 or active energy rays are irradiated. Then, the adhesive layer 13 is cured and finally wound up in a roll shape by the winding roll 18.

図2は、図1に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法で用いる有機エレクトロルミネッセンス素子基板1と封止基板5の構成の一例を示す上面配置図である。   FIG. 2 is a top plan view showing an example of the configuration of the organic electroluminescence element substrate 1 and the sealing substrate 5 used in the method of manufacturing the organic electroluminescence panel shown in FIG.

図2に記載の工程フローは、図1におけるポジションAにおける有機EL素子基板1上に設けられたアライメントマーク4の読み取りと、その位置情報を元に、封止基板5の所定の位置に、電極取出用開口部20A、20Bを形成するフローを示してある。   2 reads the alignment mark 4 provided on the organic EL element substrate 1 at the position A in FIG. 1, and based on the position information, the electrode is placed at a predetermined position on the sealing substrate 5. The flow for forming the extraction openings 20A and 20B is shown.

図2のa)では、有機EL素子基板1上での各構成要素の配置を示してある。基板上に、電極及び有機機能層から構成される有機EL素子2が配置され、そこから各電極19A、19Bが引き出されている。更に、有機EL素子2の周辺部の4箇所には、コーナートンボとしてアライメントマーク4が付与されている。   In FIG. 2 a, the arrangement of each component on the organic EL element substrate 1 is shown. On the substrate, an organic EL element 2 composed of an electrode and an organic functional layer is disposed, and the electrodes 19A and 19B are drawn therefrom. Further, alignment marks 4 are provided as corner registration marks at four locations around the organic EL element 2.

このアライメントマーク4の位置を、図1に記載したようなCCDカメラ等を備えたアライメントマーク検出部7により読み取る(プロセスA)。その読み取り情報より、有機EL素子基板1に配置されている電極19A、19Bの位置を確定する。読み取られた有機EL素子基板1の電極19A、19Bの位置情報を、図1に記載のフィードバック回線8を経由して、有機EL素子基板1の搬送速度Vに同期して、図2のb)に示すように、搬送速度Vで搬送されている封止基板5の断裁制御部により、この電極19A、19Bの位置情報に基づいて、それぞれ対応する位置に電極取出用開口部20A、20Bを、両刃を用いて正確に断裁して形成される(プロセスB)。この時、有機EL素子基板1の搬送速度Vと封止基板5の搬送速度Vは、同等となるように搬送速度を正確に制御する。なお、必要に応じて、封止基板5上にもアライメントマーク4を付与しても良い。 The position of the alignment mark 4 is read by an alignment mark detector 7 equipped with a CCD camera or the like as shown in FIG. 1 (process A). From the read information, the positions of the electrodes 19A and 19B arranged on the organic EL element substrate 1 are determined. The read position information of the electrodes 19A, 19B of the organic EL element substrate 1 is synchronized with the transport speed V1 of the organic EL element substrate 1 via the feedback line 8 shown in FIG. as shown in), the cutting control portion of the sealing substrate 5 is transported at the transportation speed V 2, the electrodes 19A, based on the position information of 19B, respectively corresponding electrode lead-out opening 20A in position, 20B Is formed by cutting with precision using a double-edged blade (process B). In this case, the conveying speed V 2 of the conveyance speed V 1 and the sealing substrate 5 of the organic EL device substrate 1, to accurately control the transport speed so that the equivalent. In addition, you may provide the alignment mark 4 also on the sealing substrate 5 as needed.

図3は、以上のようにして製造された有機エレクトロルミネッセンスパネルの構成の一例を示す概略断面図及び概略上面図である。   FIG. 3 is a schematic cross-sectional view and a schematic top view illustrating an example of the configuration of the organic electroluminescence panel manufactured as described above.

図3のa)は、電極取出用開口部20A及び20B(図では、電極取出用開口部20Bのみ表示)を有する封止基板5を用いて、有機EL素子基板1を封止して形成した有機ELパネル21の概略断面図である。   3A is formed by sealing the organic EL element substrate 1 using the sealing substrate 5 having the electrode extraction openings 20A and 20B (only the electrode extraction opening 20B is shown in the figure). 2 is a schematic cross-sectional view of an organic EL panel 21. FIG.

可撓性基板22上に、第1電極23、有機機能層24及び第2電極25が構成されている有機EL素子基板を示しており、その上に封止構造を形成するように封止基板5が被覆され、封止基板5の第1電極23の上部に、電極取出用開口部20Bが形成されている。   An organic EL element substrate in which a first electrode 23, an organic functional layer 24, and a second electrode 25 are formed on a flexible substrate 22 is shown, and a sealing substrate is formed so as to form a sealing structure thereon. 5 is covered, and an electrode extraction opening 20 </ b> B is formed above the first electrode 23 of the sealing substrate 5.

図3のb)は、上記図3のa)からなる構成の有機ELパネル21の概略上面図である。   FIG. 3B is a schematic top view of the organic EL panel 21 having the structure shown in FIG.

次いで、本発明の有機ELパネルの各構成要素の詳細について説明する。   Next, details of each component of the organic EL panel of the present invention will be described.

本発明の有機ELパネルは、長尺の可撓性基板上に、少なくとも第1電極、発光層を含む有機機能層及び第2電極を有する有機EL素子、具体的な一例としては、長尺の可撓性基板上に順次、第1電極(陽極)と、正孔輸送層、発光層及び陰極バッファ層(電子注入層)から構成される有機能層と、第2電極(陰極)とを積層した構造を有する有機EL素子を、接着剤層を介して封止基板により封止された封止構造となっている。   The organic EL panel of the present invention includes an organic EL element having at least a first electrode, an organic functional layer including a light emitting layer, and a second electrode on a long flexible substrate. On the flexible substrate, a first electrode (anode), a functional layer composed of a hole transport layer, a light emitting layer and a cathode buffer layer (electron injection layer), and a second electrode (cathode) are sequentially stacked. The organic EL element having the above structure is sealed with a sealing substrate via an adhesive layer.

更に、本発明の有機ELパネルの代表的な層構成例を以下に示す。   Furthermore, the typical layer structure example of the organic electroluminescent panel of this invention is shown below.

(1)基板/第1電極(陽極)/有機層(発光層)/第2電極(陰極)/接着剤/封止基板
(2)基板/第1電極(陽極)/有機層(発光層)/電子輸送層/第2電極(陰極)/接着剤/封止基板
(3)基板/第1電極(陽極)/正孔輸送層/有機層(発光層)/正孔阻止層/電子輸送層/第2電極(陰極)/接着剤/封止基板
(4)基板/第1電極(陽極)/正孔輸送層(正孔注入層)/有機層(発光層)/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファ層(電子注入層)/第2電極(陰極)/接着剤/封止基板
(5)基板/第1電極(陽極)/陽極バッファ層(正孔注入層)/正孔輸送層/有機層(発光層)/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファ層(電子注入層)/第2電極(陰極)/接着剤/封止基板
〔有機EL素子〕
次いで、本発明に係る有機EL素子を構成している可撓性基板とその表面に形成されるガスバリア層、第1電極、正孔輸送層、発光層及び陰極バッファ層(電子注入層)等から構成される有機機能層、第2電極等について説明する。
(1) Substrate / first electrode (anode) / organic layer (light emitting layer) / second electrode (cathode) / adhesive / sealing substrate (2) substrate / first electrode (anode) / organic layer (light emitting layer) / Electron transport layer / second electrode (cathode) / adhesive / sealing substrate (3) substrate / first electrode (anode) / hole transport layer / organic layer (light emitting layer) / hole blocking layer / electron transport layer / Second electrode (cathode) / adhesive / sealing substrate (4) substrate / first electrode (anode) / hole transport layer (hole injection layer) / organic layer (light emitting layer) / hole blocking layer / electron Transport layer / cathode buffer layer (electron injection layer) / second electrode (cathode) / adhesive / sealing substrate (5) substrate / first electrode (anode) / anode buffer layer (hole injection layer) / hole transport Layer / organic layer (light emitting layer) / hole blocking layer / electron transport layer / cathode buffer layer (electron injection layer) / second electrode (cathode) / adhesive / sealing substrate [organic EL element]
Next, from the flexible substrate constituting the organic EL device according to the present invention and the gas barrier layer formed on the surface thereof, the first electrode, the hole transport layer, the light emitting layer, the cathode buffer layer (electron injection layer) and the like The organic functional layer, the 2nd electrode, etc. which are comprised are demonstrated.

(可撓性基板)
本発明に係る可撓性基板としては、帯状の可撓性基板が挙げられる。可撓性基板としては、透明樹脂フィルムが挙げられ、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロハン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン(商品名JSR社製)或いはアペル(商品名三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
(Flexible substrate)
Examples of the flexible substrate according to the present invention include a strip-shaped flexible substrate. Examples of the flexible substrate include transparent resin films, such as polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, Cellulose acetates such as cellulose acetate propionate (CAP), cellulose acetate phthalate (TAC), cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, Polymethylpentene, polyetherketone, polyimide, polyethersulfone (PES), polyphenylenesulfone , Polysulfones, polyetherimide, polyetherketoneimide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethylmethacrylate, acrylic or polyarylate, Arton (trade name, manufactured by JSR) or Appel (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals) And the like.

(ガスバリア層)
本発明に係る可撓性基板上には、必要に応じてガスバリア層を形成してもよい。本発明に適用可能なガスバリア層としては、無機物、有機物のガスバリア層又はその両者のハイブリッドガスバリア層が挙げられる。ガスバリア層を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法などを用いることが出来るが、特開2004−68143号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
(Gas barrier layer)
A gas barrier layer may be formed on the flexible substrate according to the present invention as necessary. Examples of the gas barrier layer applicable to the present invention include inorganic and organic gas barrier layers or a hybrid gas barrier layer of both. As a material for forming the gas barrier layer, any material may be used as long as it has a function of suppressing intrusion of an element such as moisture or oxygen that causes deterioration of the element. For example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like can be used. Further, in order to improve the brittleness of the film, it is more preferable to have a laminated structure of these inorganic layers and layers made of organic materials. Although there is no restriction | limiting in particular about the lamination | stacking order of an inorganic layer and an organic layer, It is preferable to laminate | stack both alternately several times. The method for forming the barrier film is not particularly limited, and for example, vacuum deposition, sputtering, reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster ion beam, ion plating, plasma polymerization, atmospheric pressure plasma polymerization A plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used, but an atmospheric pressure plasma polymerization method as described in JP-A-2004-68143 is particularly preferable.

ガスバリア層の特性としては、水蒸気透過度が0.01g/m/day以下であることが好ましい。更には、酸素透過度10−3ml/m/day/MPa以下、水蒸気透過度10−5g/m/day以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。 As a characteristic of the gas barrier layer, the water vapor permeability is preferably 0.01 g / m 2 / day or less. Furthermore, a high barrier film having an oxygen permeability of 10 −3 ml / m 2 / day / MPa or less and a water vapor permeability of 10 −5 g / m 2 / day or less is preferable.

(第1電極(陽極))
第1電極(陽極)としては、仕事関数の大きい(4eV以上)金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはAu等の金属、CuI、インジウムチンオキシド(ITO)、SnO、ZnO等の導電性透明材料が挙げられる。又、IDIXO(In・ZnO)等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いることも可能である。この第1電極(陽極)より発光を取り出す場合には、透過率を10%より大きくすることが望ましく、又第1電極(陽極)としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常10〜1000nm、好ましくは10〜200nmの範囲で選ばれる。
(First electrode (anode))
As the first electrode (anode), an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a high work function (4 eV or more) is preferably used. Specific examples of such electrode substances include metals such as Au, and conductive transparent materials such as CuI, indium tin oxide (ITO), SnO 2 , and ZnO. Alternatively, an amorphous material such as IDIXO (In 2 O 3 .ZnO) that can form a transparent conductive film may be used. Alternatively, a coatable substance such as an organic conductive compound can be used. In the case where light emission is extracted from the first electrode (anode), it is desirable that the transmittance be greater than 10%, and the sheet resistance as the first electrode (anode) is preferably several hundred Ω / □ or less. Further, although the film thickness depends on the material, it is usually selected in the range of 10 to 1000 nm, preferably 10 to 200 nm.

(正孔注入層(陽極バッファ層))
第1電極(陽極)と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層(陽極バッファ層)を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123−166頁)に詳細に記載されている。陽極バッファ層(正孔注入層)は、特開平9−45479号公報、同9−260062号公報、同8−288069号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファ層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファ層、アモルファスカーボンバッファ層、ポリアニリン(エメラルディン)やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファ層等が挙げられる。
(Hole injection layer (anode buffer layer))
A hole injection layer (anode buffer layer) may be present between the first electrode (anode) and the light emitting layer or the hole transport layer. The hole injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer in order to lower the driving voltage and improve the luminance of light emission. “The organic EL element and the forefront of industrialization (November 30, 1998, NTS) The details are described in the second volume, Chapter 2, “Electrode Materials” (pages 123 to 166) of “The Company”. The details of the anode buffer layer (hole injection layer) are described in JP-A Nos. 9-45479, 9-260062, and 8-288069. Specific examples thereof include copper phthalocyanine. Examples thereof include a phthalocyanine buffer layer, an oxide buffer layer typified by vanadium oxide, an amorphous carbon buffer layer, and a polymer buffer layer using a conductive polymer such as polyaniline (emeraldine) or polythiophene.

(正孔輸送層)
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
(Hole transport layer)
The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer. The hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. The hole transport material has any one of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either organic or inorganic. For example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, Examples include stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, and conductive polymer oligomers, particularly thiophene oligomers.

正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第3級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノフェニル;N,N′−ジフェニル−N,N′−ビス(3−メチルフェニル)−〔1,1′−ビフェニル〕−4,4′−ジアミン(TPD);2,2−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)プロパン;1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)シクロヘキサン;N,N,N′,N′−テトラ−p−トリル−4,4′−ジアミノビフェニル;1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)−4−フェニルシクロヘキサン;ビス(4−ジメチルアミノ−2−メチルフェニル)フェニルメタン;ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)フェニルメタン;N,N′−ジフェニル−N,N′−ジ(4−メトキシフェニル)−4,4′−ジアミノビフェニル;N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノジフェニルエーテル;4,4′−ビス(ジフェニルアミノ)クオードリフェニル;N,N,N−トリ(p−トリル)アミン;4−(ジ−p−トリルアミノ)−4′−〔4−(ジ−p−トリルアミノ)スチリル〕スチルベン;4−N,N−ジフェニルアミノ−(2−ジフェニルビニル)ベンゼン;3−メトキシ−4′−N,N−ジフェニルアミノスチルベンゼン;N−フェニルカルバゾール、更には米国特許第5,061,569号明細書に記載されている2個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、4,4′−ビス〔N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ〕ビフェニル(NPD)、特開平4−308688号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが3つスターバースト型に連結された4,4′,4″−トリス〔N−(3−メチルフェニル)−N−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン(MTDATA)等が挙げられる。   The above-mentioned materials can be used as the hole transport material, but it is preferable to use a porphyrin compound, an aromatic tertiary amine compound and a styrylamine compound, particularly an aromatic tertiary amine compound. Representative examples of aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds include N, N, N ', N'-tetraphenyl-4,4'-diaminophenyl; N, N'-diphenyl-N, N'- Bis (3-methylphenyl)-[1,1′-biphenyl] -4,4′-diamine (TPD); 2,2-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) propane; 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) cyclohexane; N, N, N ′, N′-tetra-p-tolyl-4,4′-diaminobiphenyl; 1,1-bis (4-di-p-tolyl) Aminophenyl) -4-phenylcyclohexane; bis (4-dimethylamino-2-methylphenyl) phenylmethane; bis (4-di-p-tolylaminophenyl) phenylmethane; N, N'-diphenyl-N, N ' − (4-methoxyphenyl) -4,4'-diaminobiphenyl; N, N, N ', N'-tetraphenyl-4,4'-diaminodiphenyl ether; 4,4'-bis (diphenylamino) quadriphenyl; N, N, N-tri (p-tolyl) amine; 4- (di-p-tolylamino) -4 '-[4- (di-p-tolylamino) styryl] stilbene; 4-N, N-diphenylamino- (2-diphenylvinyl) benzene; 3-methoxy-4′-N, N-diphenylaminostilbenzene; N-phenylcarbazole, and also two of those described in US Pat. No. 5,061,569. Having a condensed aromatic ring in the molecule, for example, 4,4'-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (NPD), JP-A-4-3086 4,4 ', 4 "-tris [N- (3-methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine in which three triphenylamine units described in Japanese Patent No. 8 are linked in a starburst type ( MTDATA) and the like.

更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、p型−Si、p型−SiC等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。   Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used. In addition, inorganic compounds such as p-type-Si and p-type-SiC can also be used as the hole injection material and the hole transport material.

又、特開平11−251067号公報、J.Huang et.al.著文献(Applied Physics Letters 80(2002),p.139)に記載されているような所謂p型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。   JP-A-11-251067, J. Org. Huang et. al. A so-called p-type hole transport material described in a book (Applied Physics Letters 80 (2002), p. 139) can also be used. In the present invention, it is preferable to use these materials because a light-emitting element with higher efficiency can be obtained.

(発光層)
発光層とは、青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも1つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を4層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層/赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。
(Light emitting layer)
The light emitting layer refers to a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer. There is no restriction | limiting in particular as a lamination order in the case of laminating | stacking a light emitting layer, You may have a nonluminous intermediate | middle layer between each light emitting layer. In the present invention, it is preferable that at least one blue light emitting layer is provided at a position closest to the anode among all the light emitting layers. Also, when four or more light emitting layers are provided, for example, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting from the order close to the anode. Layered / green light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer, etc. It is preferable for improving luminance stability. A white element can be manufactured by forming a light emitting layer in multiple layers.

発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常2nm〜5μm、好ましくは2〜200nmの範囲で選ばれる。更に10〜20nmの範囲にあるのが好ましい。膜厚を20nm以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは2〜100nmの範囲で選ばれ、2〜20nmの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、3発光層中、青発光層(複数層ある場合はその総和)が最も厚いことが好ましい。   The total thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually selected in the range of 2 nm to 5 μm, preferably 2 to 200 nm in consideration of the uniformity of the film and the voltage required for light emission. Furthermore, it is preferable that it exists in the range of 10-20 nm. A film thickness of 20 nm or less is preferable because it has the effect of improving the stability of the emission color with respect to the driving current as well as the voltage surface. The film thickness of each light emitting layer is preferably selected in the range of 2 to 100 nm, and more preferably in the range of 2 to 20 nm. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness relationship of each light emitting layer of blue, green, and red, It is preferable that the blue light emitting layer (the sum total when there are two or more layers) is the thickest among three light emitting layers.

発光層は発光極大波長が各々430〜480nm、510〜550nm、600〜640nmの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも3層以上の層を含む。3層以上であれば、特に制限はない。4層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が430〜480nmにある層を青発光層、510〜550nmにある層を緑発光層、600〜640nmの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長430〜480nmの青発光性化合物と、同510〜550nmの緑発光性化合物を混合して用いてもよい。   The light emitting layer includes at least three layers having different emission spectra, each having an emission maximum wavelength in the range of 430 to 480 nm, 510 to 550 nm, and 600 to 640 nm. If it is three or more layers, there will be no restriction | limiting in particular. When there are more than four layers, there may be a plurality of layers having the same emission spectrum. A layer having an emission maximum wavelength in the range of 430 to 480 nm is referred to as a blue light emitting layer, a layer in the range of 510 to 550 nm is referred to as a green light emitting layer, and a layer in the range of 600 to 640 nm is referred to as a red light emitting layer. Moreover, in the range which maintains the said maximum wavelength, you may mix a several luminescent compound in each light emitting layer. For example, the blue light emitting layer may be used by mixing a blue light emitting compound having a maximum wavelength of 430 to 480 nm and a green light emitting compound having the same wavelength of 510 to 550 nm.

発光層の材料として使用する有機発光材料は、(a)電荷の注入機能、すなわち、電界印加時に陽極或いは正孔注入層から正孔を注入することが出来、陰極或いは電子注入層から電子を注入することが出来る機能、(b)輸送機能、すなわち、注入された正孔及び電子を電界の力で移動させる機能、及び(c)発光機能、すなわち、電子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光に繋げる機能、の3つの機能を併せもつものであれば特に限定はない。例えば、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤や、スチリルベンゼン系化合物を用いることが出来る。上記の蛍光増白剤の具体例としては、ベンゾオキサゾール系では、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)−1,3,4−チアジアゾール、4,4′−ビス(5,7−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)スチルベン、4,4′−ビス[5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾオリル]スチルベン、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、2,5−ビス[5−α,α−ジメチルベンジル−2−ベンゾオキサゾリル]チオフェン、2,5−ビス[5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾリル]−3,4−ジフェニルチオフェン、2,5−ビス(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、4,4′−ビス(2−ベンゾオキサゾリル)ビフェニル、5−メチル−2−[2−[4−(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)フェニル]ビニル]ベンゾオキサゾール、2−[2−(4−クロロフェニル)ビニル]ナフト[1,2−d]オキサゾール等が挙げられる。ベンゾチアゾール系では、2,2′−(p−フェニレンジビニレン)−ビスベンゾチアゾール等が挙げられ、ベンゾイミダゾール系では、2−[2−[4−(2−ベンゾイミダゾリル)フェニル]ビニル]ベンゾイミダゾール、2−[2−(4−カルボキシフェニル)ビニル]ベンゾイミダゾール等が挙げられる。更に、他の有用な化合物は、ケミストリー・オブ・シンセティック・ダイズ(1971),第628〜637頁及び第640頁に列挙されている。又、上記のスチリルベンゼン系化合物の具体例としては、1,4−ビス(2−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(3−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(4−メチルスチリル)ベンゼン、ジスチリルベンゼン、1,4−ビス(2−エチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(3−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(2−メチルスチリル)−2−メチルベンゼン、1,4−ビス(2−メチルスチリル)−2−エチルベンゼン等が挙げられる。   The organic light emitting material used as the material of the light emitting layer is (a) charge injection function, that is, holes can be injected from the anode or hole injection layer when an electric field is applied, and electrons are injected from the cathode or electron injection layer. (B) a transport function, that is, a function that moves injected holes and electrons by the force of an electric field, and (c) a light emission function, that is, a recombination field of electrons and holes. However, there is no particular limitation as long as it has the three functions of connecting these to light emission. For example, fluorescent whitening agents such as benzothiazole, benzimidazole, and benzoxazole, and styrylbenzene compounds can be used. Specific examples of the above-mentioned optical brightener include 2,5-bis (5,7-di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) -1,3,4-thiadiazole in the benzoxazole series, 4 , 4'-bis (5,7-t-pentyl-2-benzoxazolyl) stilbene, 4,4'-bis [5,7-di- (2-methyl-2-butyl) -2-benzoxa Zoolyl] stilbene, 2,5-bis (5,7-di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) thiophene, 2,5-bis [5-α, α-dimethylbenzyl-2-benzoxazoli Ru] thiophene, 2,5-bis [5,7-di- (2-methyl-2-butyl) -2-benzoxazolyl] -3,4-diphenylthiophene, 2,5-bis (5-methyl) -2-benzoxazolyl) thiophene, 4,4'-bis (2 -Benzoxazolyl) biphenyl, 5-methyl-2- [2- [4- (5-methyl-2-benzoxazolyl) phenyl] vinyl] benzoxazole, 2- [2- (4-chlorophenyl) vinyl Naphtho [1,2-d] oxazole and the like. Examples of the benzothiazole type include 2,2 '-(p-phenylenedivinylene) -bisbenzothiazole, and examples of the benzimidazole type include 2- [2- [4- (2-benzimidazolyl) phenyl] vinyl] benzimidazole. 2- [2- (4-carboxyphenyl) vinyl] benzimidazole and the like. In addition, other useful compounds are listed in Chemistry of Synthetic Soybean (1971), pages 628-637 and 640. Specific examples of the styrylbenzene compound include 1,4-bis (2-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (4-methylstyryl). ) Benzene, distyrylbenzene, 1,4-bis (2-ethylstyryl) benzene, 1,4-bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (2-methylstyryl) -2-methylbenzene, 1,4-bis (2-methylstyryl) -2-ethylbenzene and the like can be mentioned.

更に、上述した蛍光増白剤及びスチリルベンゼン系化合物以外にも、例えば、12−フタロペリノン、1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン、1,1,4,4−テトラフェニル−1,3−ブタジエン、ナフタルイミド誘導体、ペリレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラジリン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ピロロピロール誘導体、スチリルアミン誘導体、クマリン系化合物、国際公開公報WO90/13148やAppl.Phys.Lett.,vol 58,18,P1982(1991)に記載されているような高分子化合物、芳香族ジメチリディン系化合物が挙げられる。芳香族ジメチリディン系化合物の具体例としては、1,4−フェニレンジメチリディン、4,4′−フェニレンジメチリディン、2,5−キシリレンジメチリディン、2,6−ナフチレンジメチリディン、1,4−ビフェニレンジメチリディン、1,4−p−テレフェニレンジメチリディン、4,4′−ビス(2,2−ジ−t−ブチルフェニルビニル)ビフェニル、4,4′−ビス(2,2−ジフェニルビニル)ビフェニル等、及びこれらの誘導体が挙げられる。又、上記一般式(I)で表される化合物の具体例としては、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)(p−フェニルフェノラート)アルミニウム(III)、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)(1−ナフトラート)アルミニウム(III)等が挙げられる。   Further, in addition to the above-described optical brightener and styrylbenzene compound, for example, 12-phthaloperinone, 1,4-diphenyl-1,3-butadiene, 1,1,4,4-tetraphenyl-1,3- Butadiene, naphthalimide derivatives, perylene derivatives, oxadiazole derivatives, aldazine derivatives, pyrazirine derivatives, cyclopentadiene derivatives, pyrrolopyrrole derivatives, styrylamine derivatives, coumarin compounds, international publications WO 90/13148 and Appl. Phys. Lett. , Vol 58, 18, P1982 (1991), and aromatic dimethylidin compounds. Specific examples of the aromatic dimethylidin compounds include 1,4-phenylene dimethylidin, 4,4'-phenylene dimethylidin, 2,5-xylylene dimethylidin, 2,6-naphthylene dimethylidin, 1,4-biphenylenedimethylidin, 1,4-p-terephenylenedimethylidin, 4,4'-bis (2,2-di-t-butylphenylvinyl) biphenyl, 4,4'-bis (2 , 2-diphenylvinyl) biphenyl and the like, and derivatives thereof. Specific examples of the compound represented by the general formula (I) include bis (2-methyl-8-quinolinolato) (p-phenylphenolate) aluminum (III), bis (2-methyl-8-quinolinolato). ) (1-naphtholate) aluminum (III) and the like.

その他、上述した有機発光材料をホストとし、当該ホストに青色から緑色までの強い蛍光色素、例えばクマリン系或いは前記ホストと同様の蛍光色素をドープした化合物も、有機発光材料として好適である。有機発光材料として前記の化合物を用いた場合には、青色から緑色の発光(発光色はドーパントの種類によって異なる)を高効率で得ることが出来る。前記化合物の材料であるホストの具体例としては、ジスチリルアリーレン骨格の有機発光材料(特に好ましくは、例えば、4,4′−ビス(2,2−ジフェニルビニル)ビフェニル)が挙げられ、前記化合物の材料であるドーパントの具体例としては、ジフェニルアミノビニルアリレーン(特に好ましくは、例えば、N,N−ジフェニルアミノビフェニルベンゼンや4,4′−ビス[2−[4−(N,N−ジ−p−トリル)フェニル]ビニル]ビフェニル)が挙げられる。   In addition, a compound in which the above-described organic light-emitting material is used as a host and the host is doped with a strong fluorescent dye from blue to green, for example, coumarin-based or the same fluorescent dye as the host, is also suitable as the organic light-emitting material. When the above-described compound is used as the organic light-emitting material, blue to green light emission (the emission color varies depending on the type of dopant) can be obtained with high efficiency. Specific examples of the host that is the material of the compound include organic light-emitting materials having a distyrylarylene skeleton (particularly preferably, for example, 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) biphenyl). Specific examples of the dopant which is a material of diphenylaminovinylarylene (particularly preferably, for example, N, N-diphenylaminobiphenylbenzene and 4,4′-bis [2- [4- (N, N-di- -P-tolyl) phenyl] vinyl] biphenyl).

発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物(リン光発光性化合物とも言う)を含有することが好ましい。   The light emitting layer preferably contains a known host compound and a known phosphorescent compound (also referred to as a phosphorescent compound) in order to increase the light emission efficiency of the light emitting layer.

ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が20%以上であり、且つ室温(25℃)においてリン光発光のリン光量子収率が、0.1未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が0.01未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機EL素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。   The host compound is a compound contained in the light-emitting layer, the mass ratio in the layer is 20% or more, and the phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission is 0.1 at room temperature (25 ° C.). Is defined as less than a compound. The phosphorescence quantum yield is preferably less than 0.01. A plurality of host compounds may be used in combination. By using a plurality of types of host compounds, it is possible to adjust the movement of charges, and the organic EL element can be made highly efficient. In addition, by using a plurality of phosphorescent compounds, it is possible to mix different light emission, thereby obtaining an arbitrary emission color. White light emission is possible by adjusting the kind of phosphorescent compound and the amount of doping, and can also be applied to illumination and backlight.

これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Tg(ガラス転移温度)である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開2001−257076号公報、同2002−308855号公報、同2001−313179号公報、同2002−319491号公報、同2001−357977号公報、同2002−334786号公報、同2002−8860号公報、同2002−334787号公報、同2002−15871号公報、同2002−334788号公報、同2002−43056号公報、同2002−334789号公報、同2002−75645号公報、同2002−338579号公報、同2002−105445号公報、同2002−343568号公報、同2002−141173号公報、同2002−352957号公報、同2002−203683号公報、同2002−363227号公報、同2002−231453号公報、同2003−3165号公報、同2002−234888号公報、同2003−27048号公報、同2002−255934号公報、同2002−260861号公報、同2002−280183号公報、同2002−299060号公報、同2002−302516号公報、同2002−305083号公報、同2002−305084号公報、同2002−308837号公報等に記載の化合物が挙げられる。   As these host compounds, compounds having a hole transporting ability and an electron transporting ability, preventing emission light from being increased in wavelength, and having a high Tg (glass transition temperature) are preferable. Known host compounds include, for example, JP-A Nos. 2001-257076, 2002-308855, 2001-313179, 2002-319491, 2001-357777, and 2002-334786. Gazette, 2002-8860, 2002-334787, 2002-15871, 2002-334788, 2002-43056, 2002-334789, 2002-75645 2002-338579, 2002-105445, 2002-343568, 2002-141173, 2002-352957, 2002-203683, 2002-363227 2002-231453, 2003-3165, 2002-234888, 2003-27048, 2002-255934, 2002-260861, 2002-280183, Examples thereof include compounds described in 2002-299060, 2002-302516, 2002-305083, 2002-305084, 2002-308837 and the like.

複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の50質量%以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが2.9eV以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基板上に100nmの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の0−0バンドのピークエネルギーを言う。   In the case of having a plurality of light emitting layers, it is preferable that 50% by mass or more of the host compound in each layer is the same compound because it is easy to obtain a uniform film property over the entire organic layer. It is more preferable that the light emission energy is 2.9 eV or more because it is advantageous in efficiently suppressing energy transfer from the dopant and obtaining high luminance. Phosphorescence emission energy means the peak energy of the 0-0 band of phosphorescence emission when the photoluminescence of a deposited film of 100 nm is measured on a substrate with a host compound.

ホスト化合物は、有機EL素子の経時での劣化(輝度低下、膜性状の劣化)、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが2.9eV以上且つTgが90℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが2.9eV以上且つTgが90℃以上のものであることが好ましい。Tgは、更に好ましくは100℃以上である。   The host compound has a phosphorescence emission energy of 2.9 eV or more and a Tg of 90 ° C. or more in consideration of deterioration of the organic EL device over time (decrease in luminance and film properties), market needs as a light source, and the like. Preferably there is. That is, in order to satisfy both luminance and durability, it is preferable that phosphorescence emission energy is 2.9 eV or more and Tg is 90 ° C. or more. Tg is more preferably 100 ° C. or higher.

リン光性化合物(リン光発光性化合物)とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温(25℃)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、25℃において0.01以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機EL素子とすることが出来る。   A phosphorescent compound (phosphorescent compound) is a compound in which light emission from an excited triplet is observed, is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C.), and has a phosphorescence quantum yield of 25. The compound is 0.01 or more at ° C. When used in combination with the host compound described above, an organic EL device with higher luminous efficiency can be obtained.

本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは0.1以上である。上記リン光量子収率は、第4版実験化学講座7の分光IIの398頁(1992年版、丸善)に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。   The phosphorescent compound according to the present invention preferably has a phosphorescence quantum yield of 0.1 or more. The phosphorescent quantum yield can be measured by the method described in Spectroscopic II, page 398 (1992 version, Maruzen) of Experimental Chemistry Course 4 of the 4th edition. Although the phosphorescence quantum yield in a solution can be measured using various solvents, the phosphorescence quantum yield used in the present invention only needs to achieve the phosphorescence quantum yield in any solvent.

リン光性化合物の発光は原理としては2種挙げられ、1つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上でキャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。   There are two types of light emission of the phosphorescent compound in principle. One is the recombination of the carrier on the host compound to which the carrier is transported to generate an excited state of the host compound, and this energy is transferred to the phosphorescent compound. The energy transfer type is to obtain light emission from the phosphorescent compound by moving to the other, and the other is that the phosphorescent compound becomes a carrier trap, and carrier recombination occurs on the phosphorescent compound, and the phosphorescent compound emits light. Although it is a carrier trap type in which light emission can be obtained, in any case, it is a condition that the excited state energy of the phosphorescent compound is lower than the excited state energy of the host compound.

リン光性化合物は、有機EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で8族−10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物(白金錯体系化合物)、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。   The phosphorescent compound can be appropriately selected from known compounds used for the light emitting layer of the organic EL device. The phosphorescent compound is preferably a complex compound containing a group 8-10 metal in the periodic table of elements, more preferably an iridium compound, an osmium compound, or a platinum compound (platinum complex compound), rare earth Of these, iridium compounds are the most preferred.

本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。   In the present invention, the phosphorescence emission maximum wavelength of the phosphorescent compound is not particularly limited, and can be obtained in principle by selecting a central metal, a ligand, a ligand substituent, and the like. The emission wavelength can be changed.

本発明の有機EL素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」(日本色彩学会編、東京大学出版会、1985)の108頁の図4.16において、分光放射輝度計CS−1000(コニカミノルタセンシング社製)で測定した結果をCIE色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。   The light emission color of the organic EL device of the present invention and the compound according to the present invention is shown in FIG. 4.16 on page 108 of “New Color Science Handbook” (edited by the Japan Color Society, University of Tokyo Press, 1985). It is determined by the color when the result measured with the total CS-1000 (manufactured by Konica Minolta Sensing) is applied to the CIE chromaticity coordinates.

本発明で言うところの白色素子とは、2°視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、1000cd/mでのCIE1931 表色系における色度がX=0.33±0.07、Y=0.33±0.07の領域内にあることを言う。 The white element referred to in the present invention means that the chromaticity in the CIE1931 color system at 1000 cd / m 2 is X = 0.33 ± 0.07 when the front luminance at 2 ° viewing angle is measured by the above method. It is in the region of Y = 0.33 ± 0.07.

(電子注入層)
電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されている。電子注入層(陰極バッファ層)は、特開平6−325871号公報、同9−17574号公報、同10−74586号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。上記バッファ層(注入層)はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は0.1nm〜5μmの範囲が好ましい。
(Electron injection layer)
The electron injection layer is made of a material having a function of transporting electrons and is included in the electron transport layer in a broad sense. The electron injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer for lowering the driving voltage and improving the luminance of the light emission. “Organic EL element and its forefront of industrialization (NST 30, November 30, 1998) Issue) ”, Chapter 2, Chapter 2,“ Electrode Materials ”(pages 123-166). Details of the electron injection layer (cathode buffer layer) are described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like. Specifically, strontium, aluminum, etc. A metal buffer layer typified by lithium fluoride, an alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride, an alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride, an oxide buffer layer typified by aluminum oxide, etc. . The buffer layer (injection layer) is preferably a very thin film, and the film thickness is preferably in the range of 0.1 nm to 5 μm although it depends on the material.

他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料(正孔阻止材料を兼ねる)としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。   In addition, as an electron transport material (also serving as a hole blocking material) used for the electron transport layer adjacent to the light emitting layer side, it is sufficient if it has a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer. As a material, any one of conventionally known compounds can be selected and used. For example, nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodisides. Examples include methane and anthrone derivatives, oxadiazole derivatives and the like. Furthermore, in the above oxadiazole derivatives, thiadiazole derivatives in which the oxygen atom of the oxadiazole ring is substituted with a sulfur atom, and quinoxaline derivatives having a quinoxaline ring known as an electron-withdrawing group can also be used as the electron transport material. Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used.

又、8−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム(Alq)、トリス(5,7−ジクロロ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5,7−ジブロモ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(2−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)亜鉛(Znq)等、及びこれらの金属錯体の中心金属がIn、Mg、Cu、Ca、Sn、Ga又はPbに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、n型−Si、n型−SiC等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmである。電子輸送層は上記材料の1種又は2種以上からなる一層構造であってもよい。   Also, metal complexes of 8-quinolinol derivatives such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq), tris (5,7-dichloro-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibromo-8-quinolinol) aluminum. Tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq), and the like, and the central metals of these metal complexes are In, Mg, Metal complexes replaced with Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used as the electron transport material. In addition, metal-free or metal phthalocyanine, or those having terminal ends substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be preferably used as the electron transporting material. Distyrylpyrazine derivatives can also be used as electron transport materials, and inorganic semiconductors such as n-type-Si and n-type-SiC are also used as electron transport materials in the same manner as the hole injection layer and hole transport layer. I can do it. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness of an electron carrying layer, Usually, 5 nm-about 5 micrometers, Preferably it is 5-200 nm. The electron transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.

又、不純物をドープしたn性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平4−297076号公報、特開平10−270172号公報、特開2000−196140号公報、特開2001−102175号公報、J.Appl.Phys.,95,5773(2004)等に記載されたものが挙げられる。この様なn性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。   An electron transport layer having a high n property doped with impurities can also be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J. Pat. Appl. Phys. 95, 5773 (2004), and the like. It is preferable to use such an electron transport layer having a high n property because an element with lower power consumption can be manufactured.

本発明に係わる有機EL素子の発光の室温における外部取り出し効率は1%以上であることが好ましく、より好ましくは5%以上である。ここに、外部取り出し量子効率(%)=有機EL素子外部に発光した光子数/有機EL素子に流した電子数×100である。   The external extraction efficiency at room temperature of light emission of the organic EL device according to the present invention is preferably 1% or more, more preferably 5% or more. Here, the external extraction quantum efficiency (%) = the number of photons emitted to the outside of the organic EL element / the number of electrons sent to the organic EL element × 100.

又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機EL素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機EL素子の発光のλmaxは480nm以下が好ましい。   In addition, a hue improvement filter such as a color filter may be used in combination, or a color conversion filter that converts the emission color from the organic EL element into multiple colors using a phosphor may be used in combination. In the case of using a color conversion filter, the λmax of light emission of the organic EL element is preferably 480 nm or less.

(電子注入層(陰極バッファ層))
電子注入層形成工程で形成される電子注入層(陰極バッファ層)とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されている。電子注入層(陰極バッファ層)は、特開平6−325871号公報、同9−17574号公報、同10−74586号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。
(Electron injection layer (cathode buffer layer))
The electron injection layer (cathode buffer layer) formed in the electron injection layer forming step is made of a material having a function of transporting electrons and is included in the electron transport layer in a broad sense. The electron injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer for lowering the driving voltage and improving the luminance of the light emission. “Organic EL element and its forefront of industrialization (NST 30, November 30, 1998) Issue) ”, Chapter 2, Chapter 2,“ Electrode Materials ”(pages 123-166). Details of the electron injection layer (cathode buffer layer) are described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like. Specifically, strontium, aluminum, etc. A metal buffer layer typified by lithium fluoride, an alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride, an alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride, an oxide buffer layer typified by aluminum oxide, etc. .

(第2電極(陰極))
第2電極(陰極)としては、仕事関数の小さい(4eV以下)金属(電子注入性金属と称する)、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al)混合物、リチウム/アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。
(Second electrode (cathode))
As the second electrode (cathode), a material having a small work function (4 eV or less) metal (referred to as an electron injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof is used. Specific examples of such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) Mixtures, indium, lithium / aluminum mixtures, rare earth metals and the like. Among these, from the point of durability against electron injection and oxidation, etc., a mixture of an electron injecting metal and a second metal which is a stable metal having a larger work function than this, for example, a magnesium / silver mixture, Magnesium / aluminum mixtures, magnesium / indium mixtures, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixtures, lithium / aluminum mixtures, aluminum and the like are preferred. The cathode can be produced by forming a thin film of these electrode materials by a method such as vapor deposition or sputtering.

尚、発光した光を透過させるため、有機EL素子の第1電極(陽極)又は第2電極(陰極)の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。   In order to transmit the emitted light, if either one of the first electrode (anode) or the second electrode (cathode) of the organic EL element is transparent or translucent, the emission luminance is advantageously improved.

又、第2電極に上記金属を1〜20nmの膜厚で作製した後に、第1電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第2電極(陰極)を作製することが出来、これを応用することで第1電極(陽極)と第2電極(陰極)の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。   Moreover, after producing the metal with a thickness of 1 to 20 nm on the second electrode, the conductive transparent material mentioned in the description of the first electrode is produced thereon, so that a transparent or translucent second electrode ( A cathode) can be manufactured, and by applying this, an element in which both the first electrode (anode) and the second electrode (cathode) are transmissive can be manufactured.

〔封止基板〕
次いで、封止基板の構成について説明する。
[Sealing substrate]
Next, the configuration of the sealing substrate will be described.

本発明に係る封止基板に適用する基板は、可撓性基板であり、例えば、エチレンテトラフルオロエチル共重合体(ETFE)、高密度ポリエチレン(HDPE)、延伸ポリプロピレン(OPP)、ポリスチレン(PS)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、延伸ナイロン(ONy)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリカーボネート(PC)、ポリイミド、ポリエーテルスチレン(PES)など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料を挙げることができる。これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。   The substrate applied to the sealing substrate according to the present invention is a flexible substrate, for example, ethylene tetrafluoroethyl copolymer (ETFE), high density polyethylene (HDPE), expanded polypropylene (OPP), polystyrene (PS). Thermoplastic resin film materials used for general packaging films such as polymethyl methacrylate (PMMA), stretched nylon (ONy), polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate (PC), polyimide, polyether styrene (PES) Can be mentioned. As these thermoplastic resin films, a multilayer film made by coextrusion with a different film, a multilayer film made by laminating at different stretching angles, and the like can be used as needed. Further, it is naturally possible to combine the density and molecular weight distribution of the film used to obtain the required physical properties.

熱可塑性樹脂フィルムの場合は、蒸着法やコーティング法でガスバリア層を形成する必要がある。ガスバリア層としては、例えば、金属蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ハンドブックp879〜p901(日本学術振興会)、真空技術ハンドブックp502〜p509、p612、p810(日刊工業新聞社)、真空ハンドブック増訂版p132〜p134(ULVAC 日本真空技術K.K)に記載されている如き金属蒸着膜が挙げられる。例えば、In、Sn、Pb、Au、Cu、Ag、Al、Ti、Ni等の金属が用いられる。又、金属箔の材料としては、例えば、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、1〜100μm程度、好ましくは10μm〜50μm程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性の封止基板に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。   In the case of a thermoplastic resin film, it is necessary to form a gas barrier layer by vapor deposition or coating. Examples of the gas barrier layer include a metal vapor deposition film and a metal foil. As inorganic vapor deposition films, thin film handbooks p879-p901 (Japan Society for the Promotion of Science), vacuum technology handbooks p502-p509, p612, p810 (Nikkan Kogyo Shimbun), vacuum handbook revised editions p132-p134 (ULVAC Japan Vacuum Technology KK) The metal vapor deposition film as described in the above. For example, metals such as In, Sn, Pb, Au, Cu, Ag, Al, Ti, and Ni are used. As the material of the metal foil, for example, a metal material such as aluminum, copper, or nickel, or an alloy material such as stainless steel or an aluminum alloy can be used. Aluminum is preferable in terms of workability and cost. The film thickness is about 1 to 100 μm, preferably about 10 to 50 μm. In order to facilitate handling during production, a film such as polyethylene terephthalate or nylon may be laminated in advance. When using a resin film for a flexible sealing substrate, it is preferable to have a thermoplastic adhesive resin layer on the side in contact with the liquid sealing agent.

更に、ガスバリア層の上に保護層を設けてもよい。保護層の膜厚は、ガスバリア層の耐ストレスクラッキング性、耐電気的絶縁性、シール剤層として使用する場合は接着性(接着力、段差追従性)等を考慮し、100nm〜200μmが好ましい。保護層としてはJIS K 7210規定のメルトフローレートが5〜20g/10minである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、6〜15g/10min以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが5g/10min以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、20g/10min以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。   Furthermore, a protective layer may be provided on the gas barrier layer. The thickness of the protective layer is preferably 100 nm to 200 μm in consideration of stress cracking resistance, electrical insulation resistance of the gas barrier layer, adhesiveness (adhesive force, step following ability) and the like when used as a sealant layer. As the protective layer, a thermoplastic resin film having a JIS K 7210 standard melt flow rate of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin film of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferably used. This is because if a resin having a melt flow rate of 5 g / 10 min or less is used, the gap caused by the step of the extraction electrode of each electrode cannot be completely filled, and if a resin having a melt flow rate of 20 g / 10 min or more is used, the tensile strength and This is because stress cracking properties, workability, and the like are reduced.

本発明に係る可撓性の封止基板の水蒸気透過度は、有機ELパネルとして製品化する際に必要とするガスバリア性等を考慮し、0.01g/m・day以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、0.1ml/m・day・MPa以下であることが好ましい。水分透過度はJIS K7129B法(1992年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した値であり、酸素透過度はJIS K7126B法(1987年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した値である。可撓性封止基板のヤング率は有機EL素子との密着性、液状接着剤の塗れ広がり防止等を考慮し、1×10−3GPa〜80GPaであり、厚みが10μm〜500μmであることが好ましい。 The water vapor permeability of the flexible sealing substrate according to the present invention is preferably 0.01 g / m 2 · day or less in consideration of a gas barrier property required for commercialization as an organic EL panel. The oxygen permeability is preferably 0.1 ml / m 2 · day · MPa or less. The moisture permeability is a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K7129B method (1992), and the oxygen permeability is a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K7126B method (1987). is there. The Young's modulus of the flexible sealing substrate is 1 × 10 −3 GPa to 80 GPa and the thickness is 10 μm to 500 μm in consideration of adhesion to the organic EL element, prevention of spreading of the liquid adhesive, and the like. preferable.

〔接着剤〕
本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法においては、有機EL素子基板と封止基板とを接着剤で貼り合わせて、有機エレクトロルミネッセンスパネルを製造する。
〔adhesive〕
In the method for producing an organic electroluminescence panel of the present invention, an organic electroluminescence panel is produced by laminating an organic EL element substrate and a sealing substrate with an adhesive.

本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造に用いる接着剤としては光硬化型あるいは熱硬化型の液状接着剤や、熱可塑性樹脂、光硬化性樹脂等が挙られる。液状接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、2−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型(二液混合)等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等を挙げることが出来る。液状接着剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、5〜70体積%が好ましい。又、添加するフィラーの大きさは、接着力、貼合圧着後の接着剤厚み等を考慮し、1μm〜100μmが好ましい。添加するフィラーの種類としては特に限定はなく、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。   Examples of the adhesive used in the production of the organic electroluminescence panel of the present invention include a photocurable or thermosetting liquid adhesive, a thermoplastic resin, a photocurable resin, and the like. Examples of the liquid adhesive include photo-curing and thermosetting sealing agents having reactive vinyl groups such as acrylic acid oligomers and methacrylic acid oligomers, moisture-curing adhesives such as 2-cyanoacrylate, epoxy-based adhesives, etc. And heat curing and chemical curing type (two-component mixing) adhesives, cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin adhesives, and the like. It is preferable to add a filler to the liquid adhesive as necessary. The addition amount of the filler is preferably 5 to 70% by volume in consideration of adhesive strength. In addition, the size of the filler to be added is preferably 1 μm to 100 μm in consideration of the adhesive strength, the adhesive thickness after pasting and pressure bonding, and the like. The kind of filler to be added is not particularly limited, and examples thereof include soda glass, non-alkali glass, or silica, titanium dioxide, antimony oxide, titania, alumina, zirconia, tungsten oxide, and other metal oxides.

液状接着剤を使用して封止基板と有機EL素子とを接着する場合、貼合部は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止基板の平面性保持等を考慮し、10〜1×10−5Paの減圧条件で行うことが好ましい。 When the sealing substrate and the organic EL element are bonded using a liquid adhesive, the bonding part has bonding stability, prevention of air bubbles mixing into the bonding part, flatness of the flexible sealing substrate, etc. Is preferably performed under reduced pressure conditions of 10 to 1 × 10 −5 Pa.

熱可塑性樹脂としては、JIS K 7210規定のメルトフローレートが5〜20g/10minである熱可塑性樹脂が好ましく、更に好ましくは、6〜15g/10min以下の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが5(g/10min)以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、20(g/10min)以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。貼合方法は一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。   As the thermoplastic resin, a thermoplastic resin having a melt flow rate of JIS K 7210 specified in a range of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferably used. This is because if a resin with a melt flow rate of 5 (g / 10 min) or less is used, the gap formed by the steps of the extraction electrode of each electrode cannot be completely filled, and a resin of 20 (g / 10 min) or more cannot be filled. This is because if used, the tensile strength, stress cracking resistance, workability and the like are lowered. The laminating method can be made by using various generally known methods such as a wet laminating method, a dry laminating method, a hot melt laminating method, an extrusion laminating method, and a thermal laminating method.

熱可塑性樹脂は、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開(株式会社東レリサーチセンター)に記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン(LDPE)、HDPE、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン(CPP)、OPP、ONy、PET、セロハン、ポリビニルアルコール(PVA)、延伸ビニロン(OV)、エチレン−酢酸ビニル共重合体(EVOH)、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン(PVDC)等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂の中で特にLDPE、LLDPE及びメタロセン触媒を使用して製造したLDPE、LLDPE、又、LDPE、LLDPEとHDPEフィルムの混合使用した熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。   The thermoplastic resin is not particularly limited as long as it satisfies the above numerical values. For example, low density polyethylene (LDPE) which is a polymer film described in the new development of functional packaging materials (Toray Research Center, Inc.). ), HDPE, linear low density polyethylene (LLDPE), medium density polyethylene, unstretched polypropylene (CPP), OPP, ONy, PET, cellophane, polyvinyl alcohol (PVA), stretched vinylon (OV), ethylene-vinyl acetate copolymer A combination (EVOH), ethylene-propylene copolymer, ethylene-acrylic acid copolymer, ethylene-methacrylic acid copolymer, vinylidene chloride (PVDC), or the like can be used. Among these thermoplastic resins, LDPE, LLDPE produced using LDPE, LLDPE and a metallocene catalyst, or a thermoplastic resin using a mixture of LDPE, LLDPE and HDPE films is preferably used.

〔その他の構成材料〕
本発明に係る有機EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機EL素子は、空気よりも屈折率の高い(屈折率が1.7〜2.1程度)層の内部で発光し、発光層で発生した光の内15%から20%程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面(透明基板と空気との界面)に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。
[Other components]
The organic EL device according to the present invention is preferably used in combination with the following method in order to efficiently extract light generated in the light emitting layer. The organic EL element emits light inside a layer having a refractive index higher than that of air (refractive index is about 1.7 to 2.1), and only about 15% to 20% of the light generated in the light emitting layer can be extracted. It is generally said that there is no. This is because the light incident on the interface (interface between the transparent substrate and air) at an angle θ greater than the critical angle causes total reflection and cannot be taken out of the element, or the transparent electrode or light emitting layer and the transparent substrate This is because the light undergoes total reflection between them, the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes in the direction of the side surface of the device.

この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法(米国特許第4,774,435)。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法(特開昭63−314795号公報)。素子の側面等に反射面を形成する方法(特開平1−220394号公報)。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法(特開昭62−172691号公報)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法(特開2001−202827号公報)。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法(特開平11−283751号公報)等がある。   As a method for improving the light extraction efficiency, for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (US Pat. No. 4,774,435). A method for improving efficiency by providing a substrate with a light condensing property (JP-A-63-314795). A method of forming a reflective surface on the side surface of an element (Japanese Patent Laid-Open No. 1-220394). A method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between a substrate and a light emitter (Japanese Patent Laid-Open No. 62-172691). A method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827). There is a method of forming a diffraction grating between any one of the substrate, the transparent electrode layer, and the light emitting layer (including between the substrate and the outside) (Japanese Patent Laid-Open No. 11-283951).

本発明においては、これらの方法を有機EL素子と組合せて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。   In the present invention, these methods can be used in combination with an organic EL element. However, a method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter, or a substrate, a transparent electrode layer, A method of forming a diffraction grating between any layers of the light emitting layer (including between the substrate and the outside) can be suitably used. In the present invention, by combining these means, it is possible to obtain an element having higher luminance or durability.

透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に1.5〜1.7程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ1.5以下であることが好ましい。又、更に1.35以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の2倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が1次の回折や、2次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中(透明基板内や透明電極内)に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、2次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な1次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を2次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。   When a low refractive index medium is formed between the transparent electrode and the transparent substrate with a thickness longer than the wavelength of light, the light extracted from the transparent electrode has a higher extraction efficiency to the outside as the refractive index of the medium is lower. . Examples of the low refractive index layer include aerogel, porous silica, magnesium fluoride, and a fluorine-based polymer. Since the refractive index of the transparent substrate is generally about 1.5 to 1.7, the low refractive index layer preferably has a refractive index of about 1.5 or less. Further, it is preferably 1.35 or less. The thickness of the low refractive index medium is preferably at least twice the wavelength in the medium. This is because the effect of the low refractive index layer is diminished when the thickness of the low refractive index medium is about the wavelength of light and the electromagnetic wave that has exuded by evanescent enters the substrate. The method of introducing a diffraction grating into an interface or any medium that causes total reflection is characterized by a high effect of improving light extraction efficiency. This method is generated from the light emitting layer by utilizing the property that the diffraction grating can change the direction of light to a specific direction different from refraction by so-called Bragg diffraction such as first-order diffraction and second-order diffraction. Of the light, the light that cannot go out due to total reflection between layers, etc. is diffracted by introducing a diffraction grating into any layer or medium (inside a transparent substrate or transparent electrode) , Trying to extract light out. It is desirable that the diffraction grating to be introduced has a two-dimensional periodic refractive index. This is because light emitted from the light-emitting layer is randomly generated in all directions, so in a general one-dimensional diffraction grating having a periodic refractive index distribution only in a certain direction, only light traveling in a specific direction is diffracted. The light extraction efficiency does not increase so much. However, by making the refractive index distribution a two-dimensional distribution, light traveling in all directions is diffracted, and the light extraction efficiency is increased.

回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中(透明基板内や透明電極内)でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約1/2〜3倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、2次元的に配列が繰り返されることが好ましい。   As described above, the position where the diffraction grating is introduced may be in any of the layers or in the medium (in the transparent substrate or the transparent electrode), but is preferably in the vicinity of the organic light emitting layer where light is generated. At this time, the period of the diffraction grating is preferably about 1/2 to 3 times the wavelength of light in the medium. The arrangement of the diffraction grating is preferably two-dimensionally repeated, such as a square lattice, a triangular lattice, or a honeycomb lattice.

更に、本発明に係る有機EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が30μmでその頂角が90度となるような四角錐を2次元に配列する。一辺は10μm〜100μmが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。   Furthermore, the organic EL element according to the present invention is processed so as to provide, for example, a structure on a microlens array on the light extraction side of the substrate in order to efficiently extract light generated in the light emitting layer, or a so-called condensing sheet. By combining with, the luminance in the specific direction can be increased by condensing light in a specific direction, for example, the front direction with respect to the element light emitting surface. As an example of the microlens array, quadrangular pyramids having a side of 30 μm and an apex angle of 90 degrees are two-dimensionally arranged on the light extraction side of the substrate. One side is preferably 10 μm to 100 μm. If it becomes smaller than this, the effect of diffraction will generate | occur | produce and color, and if too large, thickness will become thick and is not preferable.

集光シートとしては、例えば液晶表示装置のLEDバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム(BEF)等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基板に頂角90度、ピッチ50μmの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、(株)きもと製拡散フィルム(ライトアップ)等を用いることが出来る。   As the condensing sheet, for example, a sheet that is put into practical use in an LED backlight of a liquid crystal display device can be used. As such a sheet, for example, a brightness enhancement film (BEF) manufactured by Sumitomo 3M Limited can be used. As the shape of the prism sheet, for example, the substrate may be formed with a triangle stripe having a vertex angle of 90 degrees and a pitch of 50 μm, or the vertex angle is rounded, and the pitch is randomly changed. The shape may be other shapes. Moreover, in order to control the light emission angle from a light emitting element, you may use a light-diffusion plate and a film together with a condensing sheet. For example, a diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.

《有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法》
本発明の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法においては、可撓性封止基板に、有機エレクトロルミネッセンス素子基板に設けた電極位置情報に従って電極取出用開口部の形成を行った後、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板と該電極取出用開口部を形成した封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成することを特徴とする。
<< Method for Manufacturing Organic Electroluminescence Panel >>
In the method for producing an organic electroluminescence panel of the present invention, an opening for electrode extraction is formed on a flexible sealing substrate according to electrode position information provided on the organic electroluminescence element substrate, and then the organic electroluminescence element is formed. A sealing structure is formed by bonding a substrate and a sealing substrate on which the electrode extraction opening is formed.

〔有機エレクトロルミネッセンス素子基板の製造〕
図4に、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子基板の製造方法の一例を示す。
[Manufacture of organic electroluminescence element substrate]
In FIG. 4, an example of the manufacturing method of the organic electroluminescent element substrate which concerns on this invention is shown.

図4は、図3に示される有機ELパネルを構成している第1電極(陽極)と有機機能層として正孔輸送層を形成するまでの概略フロー図である。   FIG. 4 is a schematic flow chart until the hole transport layer is formed as the first electrode (anode) constituting the organic EL panel shown in FIG. 3 and the organic functional layer.

以下、Step1〜Step3のフローに従って、帯状の可撓性基板上に、アライメントマークの付与と、第1電極(陽極)と正孔輸送層とを形成するまでの工程を説明する。   Hereinafter, according to the flow of Step 1 to Step 3, the steps from application of alignment marks to formation of the first electrode (anode) and the hole transport layer on the strip-shaped flexible substrate will be described.

Step1では、帯状の可撓性基板22が準備される。4は第1電極(陽極)23を形成する位置を決めるアライメントマークを示す。   In Step 1, a strip-shaped flexible substrate 22 is prepared. Reference numeral 4 denotes an alignment mark for determining a position where the first electrode (anode) 23 is formed.

アライメントマーク4は、その後に形成する第1電極(陽極)、あるいは第2電極(陰極)の設置位置(特に、それぞれの電極の取り出し電極部23a、25aの位置)を確定させるものであり、後述する第1電極の形成方法と同様にして、第1電極(陽極)の材料、例えば、ITOを用いてスパッタリング法で基板22の所定の位置に成膜することにより、アライメントマーク4を付与することができる。   The alignment mark 4 determines the installation position of the first electrode (anode) or the second electrode (cathode) to be formed thereafter (particularly, the positions of the extraction electrode portions 23a and 25a of the respective electrodes). In the same manner as the first electrode forming method, the alignment mark 4 is applied by forming a film on a predetermined position of the substrate 22 by sputtering using the material of the first electrode (anode), for example, ITO. Can do.

Step2では、可撓性基板22に付与されたアライメントマーク4に従って、第1電極(陽極)23を形成する位置が決まり、マスクパターン成膜法で、取り出し電極部23aを有する第1電極(陽極)23が形成される。マスクパターン成膜法とは、例えば、第1電極(陽極)23の材料としてITOをスパッタリング法で可撓性基板22の上に成膜する際、予め必要とする形状のマスクを使用し成膜する方法を言う。   In Step 2, the position at which the first electrode (anode) 23 is formed is determined according to the alignment mark 4 applied to the flexible substrate 22, and the first electrode (anode) having the extraction electrode portion 23a is determined by a mask pattern film forming method. 23 is formed. The mask pattern film forming method is, for example, using a mask having a required shape when ITO is formed on the flexible substrate 22 by sputtering as a material for the first electrode (anode) 23. Say how to do.

Step3では、可撓性基板22に付けられたアライメントマーク4に従って、取り出し電極22aとなる部分を除き、第1電極(陽極)22の全面に有機化合物である正孔輸送層27が積層される。   In Step 3, a hole transport layer 27, which is an organic compound, is laminated on the entire surface of the first electrode (anode) 22 except for a portion that becomes the extraction electrode 22 a according to the alignment mark 4 attached to the flexible substrate 22.

Step1〜Step3は真空環境下で連続して行うことが好ましい。連続して行うとは、Step1〜Step3の各Stepが次のStepに移る時も真空環境下に置かれていることを言う。Step3以降、発光層を形成する工程は真空環境下でなくても構わない。Step1〜Step3を真空環境下で連続して行うことで、第1電極(陽極)102の上に異物の付着を防止することが可能となっている。   Step 1 to Step 3 are preferably performed continuously in a vacuum environment. “Consecutively performing” means that each step of Step 1 to Step 3 is placed in a vacuum environment when moving to the next Step. After Step 3, the step of forming the light emitting layer may not be in a vacuum environment. By performing Step 1 to Step 3 continuously in a vacuum environment, it is possible to prevent foreign matter from adhering to the first electrode (anode) 102.

次いで、上記形成した正孔輸送層27上に、発光層、電子輸送層、電子注入層から構成される有機機能層24と、第2電極(陰極)25を形成して有機EL素子が作製される。   Next, on the hole transport layer 27 formed above, an organic functional layer 24 composed of a light emitting layer, an electron transport layer, and an electron injection layer, and a second electrode (cathode) 25 are formed to produce an organic EL device. The

発光層形成工程では、正孔輸送層27までが形成された可撓性基板22の取り出し電極部を除いた正孔輸送層上に発光層形成塗布液が塗布され、乾燥部を経て発光層が形成される。   In the light emitting layer forming step, the light emitting layer forming coating solution is applied on the hole transport layer excluding the extraction electrode portion of the flexible substrate 22 on which the hole transport layer 27 is formed, and the light emitting layer is formed through the drying section. It is formed.

発光層の形成に用いる発光層形成用塗布液は、可撓性基板22に付けられているアライメントマークをアライメントマーク検出機で検出し、第1電極(陽極)の取り出し電極を除いて既に形成されている正孔輸送層上に塗布される。   The coating solution for forming the light emitting layer used for forming the light emitting layer is already formed except that the alignment mark attached to the flexible substrate 22 is detected by the alignment mark detector and the first electrode (anode) is removed. Applied to the hole transport layer.

使用可能な湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、インクジェット方式、ワイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法等の塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は発光層の材料に応じて適宜選択することが可能となっている。有機ELパネルがフルカラー方式の場合は、パターン化されて形成されている第1電極(陽極)のパターンに合わせて第1電極(陽極)上に発光層をパターン塗布するため、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式、マスクを用いたスプレー塗布方式等に使用する各種塗布装置を使用することが可能である。   Usable wet coaters include, for example, die coating method, screen printing method, flexographic printing method, ink jet method, wire bar method, cap coating method, spray coating method, casting method, roll coating method, bar coating method, gravure coating. It is possible to use a coating machine such as a method. The use of these wet coating machines can be appropriately selected according to the material of the light emitting layer. When the organic EL panel is a full color system, the light emitting layer is pattern-coated on the first electrode (anode) in accordance with the pattern of the first electrode (anode) formed by patterning. Various coating apparatuses used for a flexographic printing method, an offset printing method, a gravure printing method, a screen printing method, a spray coating method using a mask, and the like can be used.

また、発光層が多層の場合は、積層する数に合わせて塗布・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも1つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を4層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層/赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。   In addition, when the light emitting layer is a multilayer, it is necessary to dispose units for the coating / drying unit in accordance with the number of layers to be stacked. For example, a white element can be manufactured by forming a light emitting layer in multiple layers. The light emitting layer refers to a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer. There is no restriction | limiting in particular as a lamination order in the case of laminating | stacking a light emitting layer, You may have a nonluminous intermediate | middle layer between each light emitting layer. In the present invention, it is preferable that at least one blue light emitting layer is provided at a position closest to the anode among all the light emitting layers. Also, when four or more light emitting layers are provided, for example, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting from the order close to the anode. Layered / green light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer, etc. It is preferable for improving luminance stability.

発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常2nm〜5μm、好ましくは2nm〜200nmの範囲で選ばれる。更に10nm〜20nmの範囲にあるのが好ましい。膜厚を20nm以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは2nm〜100nmの範囲で選ばれ、2nm〜20nmの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、3発光層中、青発光層(複数層ある場合はその総和)が最も厚いことが好ましい。   The total thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually selected in the range of 2 nm to 5 μm, preferably 2 nm to 200 nm in consideration of the film homogeneity, the voltage required for light emission, and the like. Further, it is preferably in the range of 10 nm to 20 nm. A film thickness of 20 nm or less is preferable because it has the effect of improving the stability of the emission color with respect to the driving current as well as the voltage surface. The film thickness of each light emitting layer is preferably selected in the range of 2 nm to 100 nm, and more preferably in the range of 2 nm to 20 nm. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness relationship of each light emitting layer of blue, green, and red, It is preferable that the blue light emitting layer (the sum total when there are two or more layers) is the thickest among three light emitting layers.

巻き取り部では、巻き取り装置により発光層までが形成された可撓性基板22がロール状に巻き取られ保管される。この後、電子注入層形成工程へ送られる。   In the winding unit, the flexible substrate 22 having the light emitting layer formed by the winding device is wound into a roll and stored. Thereafter, it is sent to the electron injection layer forming step.

電子注入層形成工程では、繰り出し部から連続的に供給されてくる可撓性基板22に付けられているアライメントマークを検出装置で読み取り、検出装置の情報に従って蒸着装置205bで決められた位置に取り出し電極を除き、既に形成されている発光層上に電子注入層をマスクパターン成膜する。電子注入層の厚さは、0.1nm〜5μmの範囲が好ましい。   In the electron injection layer forming step, the alignment mark attached to the flexible substrate 22 continuously supplied from the feeding portion is read by the detection device and taken out to the position determined by the vapor deposition device 205b according to the information of the detection device. Except for the electrodes, an electron injection layer is formed as a mask pattern on the already formed light emitting layer. The thickness of the electron injection layer is preferably in the range of 0.1 nm to 5 μm.

第2電極形成工程206では、電子注入層形成工程から連続的に供給されてくる可撓性基板22に付けられているアライメントマークを検出装置で読み取り、検出装置の情報に従って蒸着装置で決められた位置に、取り出し電極を有する第2電極(陰極)を、既に形成されている電子注入層上にマスクパターン成膜する。第2電極(陰極)としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましく、膜厚は通常10nm〜5μm、好ましくは50〜200nmの範囲で選ばれる。この段階で、基板/第1電極(陽極)/正孔輸送層/発光層/電子注入層/第2電極(陰極)の構成を有する有機EL素子が作製される。   In the second electrode formation step 206, the alignment mark attached to the flexible substrate 22 continuously supplied from the electron injection layer formation step is read by the detection device, and determined by the vapor deposition device according to the information of the detection device. A second electrode (cathode) having an extraction electrode is formed in a mask pattern on the already formed electron injection layer. The sheet resistance as the second electrode (cathode) is preferably several hundred Ω / □ or less, and the film thickness is usually selected in the range of 10 nm to 5 μm, preferably 50 to 200 nm. At this stage, an organic EL device having a configuration of substrate / first electrode (anode) / hole transport layer / light emitting layer / electron injection layer / second electrode (cathode) is produced.

第2電極(陰極)形成工程、陰極バッファ層(電子注入層)形成工程の上記説明では蒸着装置の場合を示したが、第2電極(陰極)及び陰極バッファ層(電子注入層)の形成方法については、特に限定はなく、例えば、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法などを用いることが出来る。   In the above description of the second electrode (cathode) forming step and the cathode buffer layer (electron injection layer) forming step, the case of the vapor deposition apparatus has been shown. However, the method for forming the second electrode (cathode) and the cathode buffer layer (electron injection layer) Is not particularly limited, for example, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method, plasma CVD method, laser CVD method Further, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.

〔有機エレクトロルミネッセンス素子基板のアライメントマークの検出〕
上記方法に従って有機エレクトロルミネッセンス素子基板1に付与されたアライメントマーク4は、図1に示すポジションAで、アライメントマーク検出部7により、アライメントマーク4の付与されている位置より、有機EL素子2における電極位置を特定する。
[Detection of alignment mark on organic electroluminescence element substrate]
The alignment mark 4 applied to the organic electroluminescence element substrate 1 according to the above method is the electrode in the organic EL element 2 from the position where the alignment mark 4 is applied by the alignment mark detection unit 7 at the position A shown in FIG. Identify the location.

アライメントマーク4の読み取り方法としては、アライメントマーク検出部7に設置したCCDカメラにより読み取り、その読み取り情報の処理を行う。   As a method for reading the alignment mark 4, the reading is performed by a CCD camera installed in the alignment mark detection unit 7, and the read information is processed.

〔封止基板への電極取出用開口部の形成〕
上記アライメントマーク検出部7により、有機エレクトロルミネッセンス素子基板1上のアライメントマーク4の位置とそれにより求めた取り出し電極の位置を特定した後、その電極位置情報を、情報位置フィードバックライン8を経由して、封止基板5の搬送ラインに設けられた断裁制御部9に送信され、その情報を基に、封止基板4の所定の位置に、断裁刃を用いて電極取出用開口部を、断裁・形成する。断裁刃としては、特に限定はなく、例えば、中空刃方式とパンチダイ方式などを用いることができる。中空刃方式とは上方からの刃で打ち抜く刃のことであり、打ち抜く際の刃先角度が30°前後であるものである。パンチダイ方式とは、上下刃が対になった金型を用い、その上下刃の角度が90°前後であるものである。刃物の耐久性からパンチダイ方式が好ましい。
[Formation of electrode extraction opening on sealing substrate]
After the alignment mark detection unit 7 specifies the position of the alignment mark 4 on the organic electroluminescence element substrate 1 and the position of the extraction electrode obtained thereby, the electrode position information is transmitted via the information position feedback line 8. The electrode extraction opening is cut to a predetermined position of the sealing substrate 4 using a cutting blade based on the information transmitted to the cutting control unit 9 provided in the conveyance line of the sealing substrate 5. Form. There is no limitation in particular as a cutting blade, For example, a hollow blade system, a punch die system, etc. can be used. The hollow blade method is a blade that is punched with a blade from above, and has a blade edge angle of about 30 ° when punched. The punch die method uses a die having a pair of upper and lower blades, and the angle of the upper and lower blades is around 90 °. The punch die method is preferable because of the durability of the blade.

この時、電極取出用開口部を形成する封止基板4の搬送速度V2と、有機エレクトロルミネッセンス素子基板1の搬送速度V1とを同期させてオシレートカットさせる方式を用いることが、封止基板4に対し、高精度で有機エレクトロルミネッセンス素子基板1の取り出し電極に対応した位置に、電極取出用開口部を形成することができる。   At this time, it is possible to use the method of performing the oscillating cut by synchronizing the transport speed V <b> 2 of the sealing substrate 4 that forms the electrode extraction opening and the transport speed V <b> 1 of the organic electroluminescence element substrate 1. On the other hand, the electrode extraction opening can be formed at a position corresponding to the extraction electrode of the organic electroluminescence element substrate 1 with high accuracy.

なお、断裁刃を用いた電極取出用開口部を形成する断裁方法としては、例えば、特開2003−251587号公報、特開2004−58180号公報、特開2006−181669号公報等に記載されている方法を適用することができる。   Examples of the cutting method for forming the electrode extraction opening using the cutting blade are described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2003-251587, 2004-58180, and 2006-181669. The method that can be applied.

〔接着剤層の形成〕
接着剤層の形成工程は、封止基板の電極取出用開口部が形成された以外の領域に、接着剤をスクリーン印刷法により塗布して、接着剤層を形成する工程である。
(Formation of adhesive layer)
The forming step of the adhesive layer is a step of forming the adhesive layer by applying the adhesive by a screen printing method to a region other than the area where the opening for extracting the electrode of the sealing substrate is formed.

スクリーン印刷法とは、接着剤層塗布液をスキージ(ヘラ)により版(ステンシル)に展延、摺擦し、封止基板の開口部に張られたスクリーンの網目を通して、封止基板に接着剤層塗布液を付着させて、接着剤層を形成する印刷方法であり、版の開口部(電極取出用開口部が形成された以外の領域)に対向する位置範囲にのみ接着剤層塗布液を選択的に付着させることができる。   The screen printing method is a method in which an adhesive layer coating solution is spread on a plate (stencil) with a squeegee (scalar) and rubbed, and the adhesive is applied to the sealing substrate through the screen mesh stretched on the opening of the sealing substrate. This is a printing method in which an adhesive layer is formed by adhering a layer coating liquid, and the adhesive layer coating liquid is applied only to a position range facing a plate opening (a region other than where the electrode extraction opening is formed). Can be selectively deposited.

本発明において接着剤層の形成に用いることのできる接着剤としては、前述のような光硬化型あるいは熱硬化型の液状接着剤や、熱可塑性樹脂、光硬化性樹脂等が挙られる。   Examples of the adhesive that can be used for forming the adhesive layer in the present invention include the above-mentioned photo-curing or thermosetting liquid adhesives, thermoplastic resins, and photo-curing resins.

接着剤層形成工程では、スキージを有し、スキージはその先端部にて接着剤をステンシルに展延、摺擦する。ステンシルは開口に接着剤の透過が可能なスクリーンを張った開口部と、接着剤の透過が不可能なマスク部とを有し、スキージによりステンシル上に展延、摺擦された接着剤は、開口部のスクリーンを通過して、封止基板の開口部に対向する領域に塗布される。一方、マスク部は接着剤の通過が不可能なので、接着剤はマスク部に対向する領域には塗布されない。   In the adhesive layer forming step, a squeegee is provided, and the squeegee spreads and rubs the adhesive on the stencil at the tip. The stencil has an opening with a screen that allows the adhesive to pass through the opening, and a mask that cannot pass through the adhesive, and the adhesive spread and rubbed on the stencil by the squeegee It is applied to a region that passes through the screen of the opening and faces the opening of the sealing substrate. On the other hand, since the adhesive cannot pass through the mask portion, the adhesive is not applied to the region facing the mask portion.

〔貼合工程〕
図1に記載した貼合工程14は、同一速度で搬送されている有機EL素子基板1と、接着剤層13を付与した封止基板5とを、貼合ロール15により圧着して有機EL素子基板1上に接着剤層13を介して封止基板5を貼り付ける工程である。すなわち、貼合工程14は上下に貼合ロール15を有し、上下貼合ロール15の加圧により封止基板5を有機EL素子基板1に接着剤層13を介してラミネートする。
[Bonding process]
The bonding step 14 shown in FIG. 1 is performed by pressure bonding the organic EL element substrate 1 being conveyed at the same speed and the sealing substrate 5 provided with the adhesive layer 13 with a bonding roll 15. In this step, the sealing substrate 5 is attached to the substrate 1 via the adhesive layer 13. That is, the bonding process 14 has the bonding roll 15 up and down, and the sealing substrate 5 is laminated to the organic EL element substrate 1 through the adhesive layer 13 by pressurization of the upper and lower bonding roll 15.

〔接着層の硬化工程〕
貼合工程14で、封止基板5と、有機EL素子基板1とを貼り合わせた後、硬化工程16で接着剤層13を硬化させる。
[Curing process of adhesive layer]
After bonding the sealing substrate 5 and the organic EL element substrate 1 in the bonding step 14, the adhesive layer 13 is cured in the curing step 16.

接着剤層を構成している材料が光硬化性樹脂である場合には、硬化手段17としては、紫外線や電子線である活性エネルギー線光源を挙げることができ、例えば、紫外線や電子線を挙げることができ、例えば、紫外線LED、紫外線、レーザー、水銀アークランプ、キセノンアークランプ、低圧水銀灯、螢光ランプ、炭素アークランプ、タングステン−ハロゲン複写ランプ及び太陽光等が挙げられる。   When the material constituting the adhesive layer is a photocurable resin, examples of the curing means 17 include an active energy ray light source that is an ultraviolet ray or an electron beam, such as an ultraviolet ray or an electron beam. Examples include ultraviolet LEDs, ultraviolet rays, lasers, mercury arc lamps, xenon arc lamps, low pressure mercury lamps, fluorescent lamps, carbon arc lamps, tungsten-halogen copying lamps, and sunlight.

また、接着剤層を構成している材料が熱硬化性樹脂である場合には、硬化手段17としては、熱付与手段を用いて所望の温度に加熱することにより硬化させることができ、加熱手段としては、例えば、加熱ファン、面ヒーター、加熱ローラ、加熱ベルト、ハロゲンヒーターや遠赤外線ヒーターなどの輻射熱加熱などが挙げられる。   Moreover, when the material which comprises the adhesive bond layer is a thermosetting resin, as the hardening means 17, it can be hardened by heating to desired temperature using a heat provision means, A heating means Examples thereof include a heating fan, a surface heater, a heating roller, a heating belt, radiant heat heating such as a halogen heater and a far infrared heater.

以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。   Hereinafter, although an example is given and the concrete effect of the present invention is shown, the mode of the present invention is not limited to this.

実施例1
《有機ELパネル1の作製》
図1に示す製造工程を使用し、以下に示す方法で、第1電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第2電極を、可撓性基板上にこの順で形成した有機EL素子基板を、封止基板で封止した有機ELパネル1を作製した。
Example 1
<< Preparation of organic EL panel 1 >>
Using the manufacturing process shown in FIG. 1, an organic EL in which a first electrode, a hole transport layer, a light-emitting layer, an electron transport layer, and a second electrode are formed in this order on a flexible substrate by the following method. An organic EL panel 1 in which the element substrate was sealed with a sealing substrate was produced.

〔有機EL素子基板1の作製〕
(可撓性基板の準備)
可撓性基板として、厚さ100μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(帝人・デュポン社製フィルム、以下、PETと略記する)を準備し、この可撓性基板の第1電極を形成する側の全面に、特開2004−68143号に記載の構成からなる大気圧プラズマ放電処理装置を用いて、連続して可撓性フィルム上に、SiOからなる無機物のガスバリア膜を厚さ500nmとなるように形成し、酸素透過度0.001ml/m/day以下、水蒸気透過度0.001g/m/day以下のガスバリア性の可撓性基板を作製した。
[Preparation of organic EL element substrate 1]
(Preparation of flexible substrate)
As a flexible substrate, a polyethylene terephthalate film having a thickness of 100 μm (a film made by Teijin and DuPont, hereinafter abbreviated as PET) is prepared. Using an atmospheric pressure plasma discharge treatment apparatus having a structure described in Kai 2004-68143, an inorganic gas barrier film made of SiO x is continuously formed on a flexible film so as to have a thickness of 500 nm. A gas-barrier flexible substrate having an oxygen permeability of 0.001 ml / m 2 / day or less and a water vapor permeability of 0.001 g / m 2 / day or less was produced.

(アライメントマークの付与)
上記可撓性基板上に、第1電極の形成位置を示すためのアライメントマークを、図4のStep1に記載したように、コーナートンボとして付与した。
(Applying alignment marks)
On the flexible substrate, an alignment mark for indicating the formation position of the first electrode was applied as a corner registration mark as described in Step 1 of FIG.

アライメントマークの付与は、5×10−1Paの真空環境条件で可撓性基板上の4隅に、厚さ120nmのITO(インジウムチンオキシド)膜による十字マークをスパッタリング法により形成した。 The alignment marks were formed by forming sputtering marks with a 120 nm thick ITO (indium tin oxide) film at the four corners of the flexible substrate under a vacuum environment condition of 5 × 10 −1 Pa by a sputtering method.

(第1電極及び正孔輸送層の形成)
次いで、図4のStep1〜3に従って、アライメントマークを付与した長尺の可撓性基板上に、以下に従って第1電極(陽極)と正孔輸送層とを連続して形成した。
(Formation of first electrode and hole transport layer)
Next, according to Steps 1 to 3 in FIG. 4, a first electrode (anode) and a hole transport layer were continuously formed on a long flexible substrate provided with an alignment mark according to the following.

〈第1電極の形成〉
5×10−1Paの真空環境条件で可撓性基板上に厚さ120nmのITO(インジウムチンオキシド)をスパッタリング法により、図4のStep2に示す様なマスクパターン成膜を行い、有効画素領域80mm×50mm、40mm×20mmの取り出し電極を有する大きさの第1電極を一定間隔で連続的に形成した。
<Formation of the first electrode>
A mask pattern is formed as shown in Step 2 of FIG. 4 by sputtering ITO (indium tin oxide) having a thickness of 120 nm on a flexible substrate under a vacuum environment condition of 5 × 10 −1 Pa to obtain an effective pixel region. A first electrode having a size having extraction electrodes of 80 mm × 50 mm and 40 mm × 20 mm was continuously formed at regular intervals.

〈正孔輸送層の形成〉
図4のStep3に示す様に形成された第1電極23上に取り出し電極23aになる部分を除き、真空環境条件5×10−4Paで正孔輸送層形成用材料としてN,N′−ジフェニル−N,N′−m−トリル4,4′−ジアミノ−1,1′−ビフェニルを蒸着法(気相堆積法)により積層し厚さ30nmの正孔輸送層を形成した。
<Formation of hole transport layer>
Except for the portion that becomes the extraction electrode 23a on the first electrode 23 formed as shown in Step 3 of FIG. 4, N, N′-diphenyl is used as a hole transport layer forming material under a vacuum environment condition of 5 × 10 −4 Pa. -N, N'-m-tolyl 4,4'-diamino-1,1'-biphenyl was laminated by vapor deposition (vapor phase deposition) to form a 30 nm thick hole transport layer.

次いで、上記形成した正孔輸送層上に、以下に示す条件に従って、発光層、電子注入層、第2電極を積層して有機EL素子基板1を作製し、ロール状に巻き取った。   Next, a light emitting layer, an electron injection layer, and a second electrode were laminated on the formed hole transport layer according to the following conditions to produce an organic EL element substrate 1 and wound into a roll.

(発光層の形成)
下記発光層形成用塗布液を、エクストルージョン塗布機を使用した湿式塗布方式により乾燥後の厚みが100nmになるように塗布した。発光層を形成した後、帯電防止処理を行い、室温と同じ温度になるまで冷却した後、巻き芯に巻き取りロール状とした。尚、搬送速度は、2m/分とした。
(Formation of light emitting layer)
The following light emitting layer forming coating solution was applied by a wet coating method using an extrusion coating machine so that the thickness after drying was 100 nm. After forming the light emitting layer, antistatic treatment was performed, and the mixture was cooled to the same temperature as room temperature, and then wound around the winding core. The conveyance speed was 2 m / min.

〈発光層形成用塗布液の調製〉
ホスト材のポリビニルカルバゾール(PVK)に、ドーパント材Ir(ppy)の5質量%を1,2−ジクロロエタン中に溶解し、10%溶液とし発光層形成用塗布液として準備した。発光層形成用塗布液の表面張力は32×10−3N/m(協和界面化学社製:表面張力計CBVP−A3)であった。発光層のガラス転移温度は225℃であった。尚、本例は緑色の発光を有する材料を用いたが、更に青色、赤色及びドーパント材を使用し積層させることで、白色の有機EL素子を作製することが可能である。
<Preparation of light emitting layer forming coating solution>
5% by mass of the dopant material Ir (ppy) 3 was dissolved in 1,2-dichloroethane in polyvinylcarbazole (PVK) as a host material to prepare a 10% solution as a light emitting layer forming coating solution. The surface tension of the coating solution for forming the light emitting layer was 32 × 10 −3 N / m (manufactured by Kyowa Interface Chemical Co., Ltd .: surface tension meter CBVP-A3). The glass transition temperature of the light emitting layer was 225 degreeC. In addition, although the material which has green light emission was used for this example, it is possible to produce a white organic EL element by laminating | stacking further using blue, red, and a dopant material.

Figure 0005447244
Figure 0005447244

(電子注入層の形成)
引き続き、形成された発光層上に、5×10−4Paの真空環境条件にて電子注入層形成材料としてLiFを使用し、第1電極の取り出し電極23aになる部分を除き、蒸着法にて厚さ0.5nmのLiF層(電子注入層)を積層した。
(Formation of electron injection layer)
Subsequently, on the formed light emitting layer, LiF was used as an electron injection layer forming material under a vacuum environment condition of 5 × 10 −4 Pa, except for a portion to become the extraction electrode 23a of the first electrode, by a vapor deposition method. A LiF layer (electron injection layer) having a thickness of 0.5 nm was stacked.

(第2電極の形成)
引き続き、形成された電子注入層の上に5×10−4Paの真空下にて第2電極形成材料としてアルミニウムを使用し、取り出し電極を有するように蒸着法にてマスクパターン成膜し、厚さ100nmの第2電極を積層し有機EL素子基板1を作製した。
(Formation of second electrode)
Subsequently, on the formed electron injection layer, aluminum was used as a second electrode forming material under a vacuum of 5 × 10 −4 Pa, and a mask pattern was formed by vapor deposition so as to have a takeout electrode. A second electrode having a thickness of 100 nm was laminated to produce an organic EL element substrate 1.

〔封止基板1の作製〕
封止基板1として、基板としてポリエチレンテレフタレートフィルム(帝人・デュポン社製)、バリア層として導電性材料のアルミ箔を使用した2層構成としたシート状封止基板を準備した。ポリエチレンテレフタレートフィルムの厚さ100μm、バリア層の厚さ7.0μmとし、長尺のロール状に積層した。尚、基板とバリア層の接合はポリエステル系接着剤を用いドライラミネート法により実施し、接合後の封止基板の厚みを110μmとした。JIS K−7129B法(1992年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した水蒸気透過度は0.01g/m・dayであった。JIS K7126B法(1987年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した酸素透過度は0.1ml/m・day・MPaであった。
[Preparation of sealing substrate 1]
As the sealing substrate 1, a sheet-shaped sealing substrate having a two-layer structure using a polyethylene terephthalate film (manufactured by Teijin DuPont) as a substrate and an aluminum foil of a conductive material as a barrier layer was prepared. A polyethylene terephthalate film having a thickness of 100 μm and a barrier layer having a thickness of 7.0 μm were laminated in a long roll shape. The bonding between the substrate and the barrier layer was performed by a dry laminating method using a polyester adhesive, and the thickness of the sealed substrate after bonding was set to 110 μm. The water vapor permeability measured by the MOCON method mainly by the method based on JIS K-7129B method (1992) was 0.01 g / m 2 · day. The oxygen permeability measured mainly by the MOCON method by a method based on JIS K7126B method (1987) was 0.1 ml / m 2 · day · MPa.

〔有機EL素子基板1、封止基板1の搬送と封止基板1の加工〕
図1に記載の封止構造体の製造ラインを用い、上記作製し、ロール状に積層した有機EL素子基板1を有機EL素子基板繰り出しロール3としてセットし、同じくロール状に積層した封止基板1を、図1に記載の封止基板繰り出しロールとしてセットした。
[Transportation of organic EL element substrate 1 and sealing substrate 1 and processing of sealing substrate 1]
Using the production line for the sealing structure shown in FIG. 1, the organic EL element substrate 1 produced as described above and laminated in a roll shape is set as the organic EL element substrate feeding roll 3, and the sealing substrate is also laminated in a roll shape. 1 was set as a sealing substrate feed roll described in FIG.

次いで、有機EL素子基板1の搬送速度Vとして2.0m/min、封止基板1の搬送速度Vとして同じく2.0m/minとなるように制御しながら搬送し、図1に記載のポジションAにて、CCDカメラによりアライメントマークの位置を読み取り、その位置情報を、封止基板の搬送ライン上に設けた断裁制御部へフィードバックし、その情報に従って、封止基板1上の第1電極及び第2電極の取り出し電極位置を確定し、その位置に、特開2004−58180号公報の図1に記載の上刃/下刃(90°刃)のダイセット(オシレートカット用)を用いて、図2のb)に記載の配置で、3箇所に電極取出用開口部20A、20Bを形成した。 Then, 2.0 m / min as the conveying speed V 1 of the organic EL device substrate 1, similarly transported while controlling so that 2.0 m / min as the conveying speed V 2 of the sealing substrate 1, according to FIG. 1 At position A, the position of the alignment mark is read by the CCD camera, and the position information is fed back to the cutting control unit provided on the transfer line of the sealing substrate, and the first electrode on the sealing substrate 1 according to the information. Then, the position of the extraction electrode of the second electrode is determined, and the upper / lower blade (90 ° blade) die set (for oscillating cut) described in FIG. 1 of JP-A-2004-58180 is used at that position. Electrode extraction openings 20A and 20B were formed at three locations with the arrangement shown in FIG.

〔接着剤層の形成〕
次いで、図1に記載の接着剤層形成部12より、接着剤層塗布液として紫外線硬化型の液状接着剤(エポキシ樹脂系)を用いて、電極取出用開口部を除く領域に厚さ30μmの接着剤層13を形成した。
(Formation of adhesive layer)
Next, from the adhesive layer forming portion 12 shown in FIG. 1, an ultraviolet curing liquid adhesive (epoxy resin system) is used as the adhesive layer coating solution, and the thickness is 30 μm in the region excluding the electrode extraction opening. An adhesive layer 13 was formed.

〔有機EL素子基板と封止基板との貼合〕
次いで、貼合部14で、一対の貼合ロール間に、同一速度で搬送している有機EL素子基板1と接着剤層13を形成した封止基板とを、押圧0.1MPaでロール圧着して貼り合わせた。
[Bonding of organic EL element substrate and sealing substrate]
Next, in the bonding unit 14, the organic EL element substrate 1 transported at the same speed between the pair of bonding rolls and the sealing substrate on which the adhesive layer 13 is formed are roll-bonded with a pressure of 0.1 MPa. And pasted together.

〔接着剤層の硬化〕
次いで、硬化工程16で、硬化手段17として、波長365nmの高圧水銀ランプを、照射強度5〜20mW/cm、距離10mmで1分間照射して接着剤層を硬化させて、有機ELパネル1を作製した。
[Curing the adhesive layer]
Next, in the curing step 16, the adhesive layer is cured by irradiating a high-pressure mercury lamp having a wavelength of 365 nm as the curing means 17 with an irradiation intensity of 5 to 20 mW / cm 2 and a distance of 10 mm for 1 minute, and the organic EL panel 1 is thus obtained. Produced.

《有機ELパネル1の評価》
上記作製した有機ELパネル1について、下記の各評価を行った。
<< Evaluation of organic EL panel 1 >>
The following evaluation was performed about the produced said organic EL panel 1. FIG.

〔輝度ムラ耐性の評価〕
上記方法に従って有機ELパネル1を100個作製し、下記の方法に従って輝度ムラ(ダークスポット)耐性の評価を行った。
[Evaluation of luminance unevenness resistance]
100 organic EL panels 1 were produced according to the above method, and the luminance unevenness (dark spot) resistance was evaluated according to the following method.

KEITHLEY製ソースメジャーユニット2400型を用いて、直流電圧を各有機EL素子に印加し発光させた。200cdで発光させた100個の有機ELパネル1の発光素子について、50倍の顕微鏡でダークスポット(輝度ムラ)の発生の有無を確認し、下記の基準に従って輝度ムラ耐性を評価した。   Using a KEITHLEY source measure unit type 2400, a DC voltage was applied to each organic EL element to emit light. About 100 light emitting elements of the organic EL panel 1 that emitted light at 200 cd, the presence or absence of dark spots (brightness unevenness) was confirmed with a 50 × microscope, and the uneven brightness resistance was evaluated according to the following criteria.

◎:ダークスポットの発生が認められる有機ELパネルは、5個以下である
○:ダークスポットの発生が認められる有機ELパネルは、6個以上、10個以下である
△:ダークスポットの発生が認められる有機ELパネルは、11個以上、20個以下である
×:ダークスポットの発生が認められる有機ELパネルは、21個以上である
上記方法で評価した結果、有機ELパネル1の輝度ムラ耐性は、「◎」であった。
◎: The number of organic EL panels in which dark spots are observed is 5 or less. ○: The number of organic EL panels in which dark spots are observed is 6 or more. △: The occurrence of dark spots is recognized. The number of organic EL panels to be produced is 11 or more and 20 or less. X: The number of organic EL panels in which dark spots are observed is 21 or more. As a result of evaluation by the above method, the luminance unevenness resistance of the organic EL panel 1 is , “◎”.

〔電極断線耐性の評価〕
上記方法に従って有機ELパネル1を100個作製し、下記の方法に従って電極断線耐性の評価を行った。
[Evaluation of electrode disconnection resistance]
100 organic EL panels 1 were produced according to the above method, and the electrode disconnection resistance was evaluated according to the following method.

KEITHLEY製ソースメジャーユニット2400型を用いて、直流電圧を各有機EL素子に印加し発光させて発光の有無を確認し、同時に取り出し電極部の断線の有無を、ルーペを用いて確認し、下記の基準に従って電極断線耐性を評価した。   Using a source measure unit 2400 made by KEITHLEY, a direct current voltage is applied to each organic EL element to emit light, and the presence or absence of light emission is confirmed. At the same time, the presence or absence of disconnection of the extraction electrode portion is confirmed using a loupe. The electrode disconnection resistance was evaluated according to the standard.

◎:全ての有機ELパネルが発光し、電極の断線も全く確認されない。   A: All organic EL panels emit light, and no disconnection of electrodes is confirmed.

○:全ての有機ELパネルで発光は確認されたが、ルーペ観察で一部の有機ELパネルで電極部の損傷が確認された
△:1〜3個の有機ELパネルで、未発光及び電極部の損傷が確認された
×:4個以上の有機ELパネルで、未発光及び電極部の損傷が確認された
上記方法で評価した結果、有機ELパネル1の電極断線耐性は、「◎」であった。
○: Light emission was confirmed in all organic EL panels, but damage of the electrode part was confirmed in some organic EL panels by loupe observation. Δ: No light emission and electrode part in 1 to 3 organic EL panels ×: 4 or more organic EL panels were confirmed to have no light emission and damage to the electrode part. As a result of evaluation by the above method, the electrode disconnection resistance of the organic EL panel 1 was “「 ”. It was.

〔開口部の加工精度の評価〕
上記有機ELパネル1の作製において、封止基板への電極取出用開口部の加工及び貼り合わせ工程を、1)20℃、20%RH、2)23℃、55%RH、3)30℃、80%RHの3つの環境条件で行い、取り出し電極部の位置(基準位置)に対する形成した電極取出用開口部の位置のずれを測定し、下記の基準に従って開口部の加工精度を評価した。
[Evaluation of machining accuracy of openings]
In the production of the organic EL panel 1, the processing of the opening for electrode extraction on the sealing substrate and the bonding process are performed by 1) 20 ° C., 20% RH, 2) 23 ° C., 55% RH, 3) 30 ° C., The measurement was performed under three environmental conditions of 80% RH, and the displacement of the formed electrode extraction opening relative to the position (reference position) of the extraction electrode was measured, and the processing accuracy of the opening was evaluated according to the following criteria.

◎:3環境条件での基準位置に対する電極取出用開口部の位置のずれ巾は、いずれも2%未満である
○:3環境条件での基準位置に対する電極取出用開口部の位置のずれ巾は、いずれも2%以上、5%未満である
△:3環境条件のなかで、基準位置に対する電極取出用開口部の位置のずれ巾は、5%以上、10%未満となる条件が発生する
△:3環境条件のなかで、基準位置に対する電極取出用開口部の位置のずれ巾は、10%以上となる条件が発生する
上記方法で評価した結果、有機ELパネル1の開口部の加工精度は、「◎」であった。
◎: The deviation width of the electrode extraction opening position with respect to the reference position under the three environmental conditions is less than 2%. ○: The deviation width of the electrode extraction opening position with respect to the reference position under the three environmental conditions is , Both are 2% or more and less than 5%. Δ: In 3 environmental conditions, a condition that the deviation width of the position of the electrode extraction opening with respect to the reference position is 5% or more and less than 10%. : Among the three environmental conditions, the deviation width of the position of the electrode extraction opening with respect to the reference position is 10% or more. As a result of the evaluation by the above method, the processing accuracy of the opening of the organic EL panel 1 is , “◎”.

〔有機ELパネルの生産性〕
ロールツーロール方式で作製した本発明の有機ELパネル1は、高い生産性(有機ELパネルの作製個数/単位時間)を有していることを確認することができた。
[Productivity of organic EL panels]
It was confirmed that the organic EL panel 1 of the present invention produced by the roll-to-roll method has high productivity (number of produced organic EL panels / unit time).

比較例1
《有機ELパネル2の作製》
実施例1に記載の有機ELパネル1の作製において、貼合工程前に封止基板への電極取出用開口部の加工は行わず、特開2007−179783号公報の実施例に記載のように、有機EL素子基板と封止基板とを貼合した後、超音波カッターを用いて第1電極及び第2電極の引き出し部を露出した以外は同様にして、有機ELパネル2を作製した。
Comparative Example 1
<< Preparation of organic EL panel 2 >>
In the production of the organic EL panel 1 described in Example 1, the electrode extraction opening is not processed into the sealing substrate before the bonding step, as described in the example of Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-179783. Then, after bonding the organic EL element substrate and the sealing substrate, the organic EL panel 2 was produced in the same manner except that the lead portions of the first electrode and the second electrode were exposed using an ultrasonic cutter.

《有機ELパネル2の評価》
上記作製した有機ELパネル2について、実施例1に記載の方法と同様にして、輝度ムラ耐性、電極断線耐性、開口部の加工精度及び生産性の評価を行った結果、輝度ムラ耐性が「○」、開口部の加工精度が「○」、生産性が「◎」であったが、電極断線耐性の評価が「△」であった。
<< Evaluation of organic EL panel 2 >>
About the produced organic electroluminescent panel 2, it carried out similarly to the method of Example 1, and as a result of evaluating brightness nonuniformity tolerance, electrode disconnection tolerance, the processing precision of an opening part, and productivity, brightness nonuniformity tolerance was "(circle)". The processing accuracy of the opening was “◯” and the productivity was “「 ”, but the evaluation of the electrode disconnection resistance was“ Δ ”.

比較例2
《有機ELパネル3の作製》
実施例1に記載の有機ELパネル1の作製において、特開2007−194021号公報に記載されているように、予め電極取出用開口部の加工を施した枚葉の封止基板を用い、バッチ方式で有機EL素子基板との貼合を行った以外は同様にして、有機ELパネル3を作製した。
Comparative Example 2
<< Preparation of organic EL panel 3 >>
In the production of the organic EL panel 1 described in Example 1, as described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-194021, a single-wafer sealing substrate in which an electrode extraction opening has been processed in advance is used. The organic EL panel 3 was produced in the same manner except that the bonding with the organic EL element substrate was performed by the method.

《有機ELパネル3の評価》
上記作製した有機ELパネル3について、実施例1に記載の方法と同様にして、輝度ムラ耐性、電極断線耐性、開口部の加工精度及び生産性の評価を行った結果、輝度ムラ耐性が「○」、電極断線耐性が「◎」、開口部の加工精度が「△」、生産性が「×」であり、生産性という観点では劣る結果となった。
<< Evaluation of organic EL panel 3 >>
About the produced organic electroluminescent panel 3, it carried out similarly to the method of Example 1, and as a result of evaluating brightness nonuniformity tolerance, electrode disconnection resistance, the process precision of an opening part, and productivity, brightness nonuniformity tolerance was "(circle)". The electrode disconnection resistance is “耐性”, the opening processing accuracy is “Δ”, and the productivity is “x”, which is inferior in terms of productivity.

比較例3
《有機ELパネル4の作製》
実施例1に記載の有機ELパネル1の作製において、有機EL素子基板の電極配置の情報に従って、予め電極取出用開口部の加工を同一条件で施した封止基板を用い、アライメントマークによる電極位置の情報のフィードバックを行わなかった以外は同様にして、有機ELパネル4を作製した。
Comparative Example 3
<< Preparation of organic EL panel 4 >>
In the production of the organic EL panel 1 described in Example 1, according to the information on the electrode arrangement of the organic EL element substrate, the position of the electrode by the alignment mark is obtained using a sealing substrate in which the electrode extraction opening is processed in the same condition in advance. The organic EL panel 4 was produced in the same manner except that the above information was not fed back.

《有機ELパネル4の評価》
上記作製した有機ELパネル4について、実施例1に記載の方法と同様にして、輝度ムラ耐性、電極断線耐性、開口部の加工精度及び生産性の評価を行った結果、輝度ムラ耐性が「○」、電極断線耐性が「◎」、開口部の加工精度が「×」、生産性が「◎」であり、電極取出用開口部の加工精度に欠ける結果となった。
<< Evaluation of organic EL panel 4 >>
About the produced organic electroluminescent panel 4, it carried out similarly to the method of Example 1, and as a result of evaluating brightness nonuniformity tolerance, electrode disconnection tolerance, the processing precision of an opening part, and productivity, brightness nonuniformity tolerance was "(circle)". The electrode disconnection resistance is “◎”, the opening processing accuracy is “×”, and the productivity is “◎”, resulting in lack of processing accuracy of the electrode extraction opening.

1 有機EL素子基板
2 有機EL素子
3 有機EL素子基板繰り出しロール
4 アライメントマーク
5 封止基板
6 封止基板繰り出しロール
7 アライメントマーク検出部
8 フィードバック回線
9 断裁制御部
10A 上刃
10B 下刃
11 サポートロール
12 接着剤層形成部
13 接着剤層
14 貼合部
15 貼合ロール
16 硬化工程
17 硬化手段
18 巻き取りロール
19A、19B 電極
20A、20B 電極取出用開口部
21 有機ELパネル
22 可撓性基板
23 第1電極
23a 第1電極の取り出し電極部
24 有機機能層
25 第2電極
26 発光領域
27 正孔輸送層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Organic EL element board | substrate 2 Organic EL element 3 Organic EL element board | substrate delivery roll 4 Alignment mark 5 Sealing board 6 Sealing board delivery roll 7 Alignment mark detection part 8 Feedback line 9 Cutting control part 10A Upper blade 10B Lower blade 11 Support roll DESCRIPTION OF SYMBOLS 12 Adhesive layer formation part 13 Adhesive layer 14 Bonding part 15 Bonding roll 16 Curing process 17 Curing means 18 Winding roll 19A, 19B Electrode 20A, 20B Electrode extraction opening 21 Organic EL panel 22 Flexible substrate 23 First electrode 23a Extraction electrode portion of first electrode 24 Organic functional layer 25 Second electrode 26 Light emitting region 27 Hole transport layer

Claims (6)

ロールツーロール方式により、長尺の可撓性基板上に、少なくとも第1電極、発光層を含む有機機能層及び第2電極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子基板と、長尺の封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
該可撓性封止基板に、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板に設けた電極位置情報に従って電極取出用開口部の形成を行った後、該有機エレクトロルミネッセンス素子基板と該電極取出用開口部を形成した封止基板とを貼り合わせて封止構造体を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
An organic electroluminescent element substrate in which an organic electroluminescent element having at least a first electrode, an organic functional layer including a light emitting layer, and a second electrode is formed on a long flexible substrate by a roll-to-roll method; In the manufacturing method of an organic electroluminescence panel in which a sealing structure is formed by pasting together a sealing substrate of
After forming the opening for electrode extraction on the flexible sealing substrate according to the electrode position information provided on the organic electroluminescence element substrate, the organic electroluminescence element substrate and the opening for electrode extraction were formed. A manufacturing method of an organic electroluminescence panel, wherein a sealing structure is formed by laminating a sealing substrate.
前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板は、位置情報としてアライメントマークを有し、該アライメントマークを検出することにより、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板の電極位置を特定し、該電極位置情報に従って、該封止基板に電極取出用開口部を形成することを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   The organic electroluminescence element substrate has an alignment mark as position information. By detecting the alignment mark, the electrode position of the organic electroluminescence element substrate is specified, and the sealing substrate is attached to the sealing substrate according to the electrode position information. 2. The method for manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 1, wherein an opening for electrode extraction is formed. 前記アライメントマークを検出する方法が、CCDカメラを用いた画像認識方式であることを特徴とする請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   3. The method of manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 2, wherein the method of detecting the alignment mark is an image recognition method using a CCD camera. 前記封止基板に電極取出用開口部を形成する方法が、断裁刃を用いた断裁方式であることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   4. The method of manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 1, wherein a method of forming the electrode extraction opening in the sealing substrate is a cutting method using a cutting blade. 5. . 前記断裁刃が、上刃と下刃を上下に配置したパンチダイ方式であることを特徴とする請求項4に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   The said cutting blade is a punch die system which has arrange | positioned the upper blade and the lower blade up and down, The manufacturing method of the organic electroluminescent panel of Claim 4 characterized by the above-mentioned. 前記電極取出用開口部を形成する断裁工程における封止基板の搬送速度を、前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板の搬送速度に同期させることを特徴とする請求項4または5に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   6. The organic electroluminescence panel according to claim 4, wherein the conveyance speed of the sealing substrate in the cutting step of forming the electrode extraction opening is synchronized with the conveyance speed of the organic electroluminescence element substrate. Production method.
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