WO2002015306A2 - Verfahren zur abtrennung von brennstoff aus einem abgas und zugehörige vorrichtung - Google Patents

Verfahren zur abtrennung von brennstoff aus einem abgas und zugehörige vorrichtung Download PDF

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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a method for separating fuel from an exhaust gas, in particular the anode exhaust gas of a fuel cell, the exhaust gas essentially containing carbon dioxide and also the fuel.
  • the invention relates to the associated device with means for performing the method.
  • the fuel is preferably, but not exclusively, methanol. According to the methanol concentration, methanol in particular can be liquefied as a mixture of methanol and water.
  • Fuel cells are operated with liquid or gaseous fuels. If the fuel cell works with hydrogen, a hydrogen infrastructure or a reformer is required to generate the gaseous hydrogen from the liquid fuel.
  • Liquid fuels are, for example, gasoline, ethanol or methanol.
  • a so-called DMFC Direct Methanol Fuel Cell 1 "
  • DMFC Direct Methanol Fuel Cell 1
  • CH 3 OH methanol
  • the exhaust gas at the anode of a direct methanol fuel cell is the carbon dioxide generated by the anode reaction.
  • this gas contains a proportion of methanol and water corresponding to the methanol concentration. If this methanol leaves the fuel cell system through the anode exhaust gas, the use of fuel would be reduced. Therefore, on the one hand, before the anode exhaust gas is separated from the anode circuit of the DMFC, this liquid-gas mixture is cooled, liquid and gas are separated or the supersaturated dissolved carbon dioxide is removed from the liquid by a gas separator .
  • a partial pressure of methanol in the exhaust gas corresponding to the pressure, the temperature and the methanol concentration in the anode liquid results at a reduced temperature.
  • the volume fraction of the methanol is so high even at temperatures of 40 ° C and ambient pressure that this methanol fraction clearly exceeds the permitted limits for hydrocarbon emissions from combustion vehicles. A method is therefore required here with which the methanol is recovered from the exhaust gas as far as possible.
  • the methanol emission can at least apparently be reduced if the anode exhaust gas is mixed with the cathode exhaust air. Due to the significantly increased gas flow, the proportion of methanol is smaller relative to the total volume. However, the absolute amount of methanol remains constant.
  • the object of the invention is therefore to provide a method with which the absolute amount of methanol in the exhaust gas is also reduced and to create an associated device.
  • the carbon dioxide / fuel mixture is passed through a porous material and water is fed in countercurrent by means of a pump, which absorbs the fuel of the carbon dioxide / fuel mixture almost completely.
  • a cooling of the anode liquid which is associated with a reduction in the expulsion of fuel.
  • a fuel cell is already known from DE 38 12 812 Cl, in which a heat exchanger and a gas washing system are present in order to recover the residual fuel components contained in residual gases and to feed them back to the process. This is the treatment of a two-substance mixture in the exhaust gas, with water of reaction serving as the transport liquid.
  • the invention treats a three-substance mixture which treats C0 2 and methanol vapor with water in countercurrent, so that in addition to the C0 2 now pure exhaust gas, liquid methanol and water are now formed as a liquid mixture.
  • this mixture represents the fuel / electrolyte mixture for the DMFC.
  • FIG. 1 shows a functional representation of the system components for operating a fuel cell
  • Figure 2 shows a first embodiment of a gas scrubber used in Figure 1
  • Figure 3 shows a second embodiment of a gas scrubber used in Figure 1.
  • DMFC direct methanol fuel cell
  • a compressor 14 for air On the cathode side there is a compressor 14 for air, a cooler or water separator 15 for the cathode liquid and a C0 2 sensor 16. Furthermore, a unit 25 for controlling / regulating the fuel cell unit 10 and optimally an electrical inverter 26 are provided for the operation of the system.
  • the fuel cell unit 10 is part of a fuel cell system in which, in particular, individual units form a fuel cell stack which is referred to in the technical field as a stack. None changes on the periphery according to FIG.
  • Temperatures in the range from 40 to 80 ° C. result in the anode circuit, while the temperatures in the cathode circuit are below 40 ° C. and after the cooler / water separator 15 are approximately 20 ° C.
  • the cooling of the anode liquid after leaving the stack serves to reduce the expulsion of methanol.
  • the lower temperature of the gas separator 5 results in an increase in the carbon dioxide concentration, since carbon dioxide is more readily soluble in water at a lower temperature.
  • a gas scrubber 20 essentially consists of a vertically aligned steel tube 21 which is filled with packing elements 22. Water is flushed through the gas scrubber 20 from above via a line 23, while the methanol vapor with the carbon dioxide is supplied from below via a further line 24. As a result of the gas scrubbing, water with methanol is discharged at the lower outlet 27 of the steel tube 21, while the CO 2 can escape at the upper outlet 28 of the steel tube 21.
  • FIG. 2 corresponds to the usual embodiment of the gas scrubber known per se. However, this type of construction generally contradicts the desired compact design of a fuel cell, in particular the DMFC.
  • FIG. 3 A more suitable horizontal structure of a gas scrubber is shown in FIG. 3.
  • a horizontally oriented gas scrubber 31 has supply lines 33 and 34 on one side for water on the one hand and methanol vapor with carbon dioxide on the other.
  • the gas scrubber 30 in FIG. 3 consists of the horizontally aligned container 31 with fins 32 arranged vertically therein.
  • the vertically arranged fins 32 are each interrupted or opened so that an intensive exchange of gas phase and liquid can take place. In this way, rectification is achieved even with a horizontal arrangement.
  • Perforated plates or nets arranged in a staggered manner or a combination of both can also be used for an economical construction.
  • Figures 2 and 3 thus show the advantageous application of rectification to the separation of liquids / vapors and a gas in countercurrent with water. They enable the use of the system conditions in a fuel cell operated with liquid fuel. This can improve the operation of a direct methanol fuel cell in particular.

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Abstract

Speziell bei einer Brennstoffzelle enthält das Abgas im Wesentlichen Kohlendioxid und weiterhin Methanol. Gemäss der Erfindung wird das Kohlendioxid-/Methanol-Gasgemisch durch ein poröses Material geleitet und mittels Wasser im Gegenstrom ausgewaschen. Bei der zugehörigen Vorrichtung ist ein Gaswäscher (20, 30) vorhanden.

Description

Beschreibung
Verfahren zur Abtrennung von Brennstoff aus einem Abgas und zugehörige Vorrichtung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abtrennung von Brennstoff aus einem Abgas, insbesondere dem Anodenabgas einer Brennstoffzelle, wobei das Abgas im Wesentlichen Kohlendioxid enthält und weiterhin den Brennstoff. Daneben be- zieht sich die Erfindung auf die zugehörige Vorrichtung mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens . Bei der Erfindung ist der Brennstoff vorzugsweise, aber nicht ausschließlich Methanol. Speziell Methanol ist entsprechend der Methanolkonzentration als Mischung von Methanol und Wasser verflüssig- bar.
Brennstoffzellen werden mit flüssigen oder gasförmigen Brennstoffen betrieben. Sofern die Brennstoffzelle mit Wasserstoff arbeitet, ist eine Wasserstoff-Infrastruktur oder ein Refor- mer zur Erzeugung des gasförmigen Wasserstoffes aus dem flüssigen Brennstoff notwendig. Flüssige Brennstoffe sind z.B. Benzin, Ethanol oder Methanol. Eine sog. DMFC („Direct Methanol Fuel Cell1") arbeitet dagegen direkt mit Methanol (CH3OH) als Brennstoff. Funktion und Status der DMFC sind im Einzel- nen in „VIK-Berichte*, Nr. 214 (Nov. 1999), Seiten 55 bis 62, beschrieben.
Das Abgas an der Anode einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) ist das durch die Anodenreaktion entstehende Kohlen- dioxid. Bei den üblichen Betriebstemperaturen der DMFC von über 80°C enthält dieses Gas einen der Methanolkonzentration entsprechenden Anteil an Methanol und Wasser. Wenn dieses Methanol durch das Anodenabgas das Brennstoffzellensystem ver- lässt, würde damit die Brennstoffnutzung vermindert. Daher wird zum einen vor Abtrennung des Anodenabgases von dem Anodenkreislauf des DMFC dieses Flüssigkeits-Gasgemisch abgekühlt, Flüssigkeit und Gas getrennt bzw. das übersättigt- gelöste Kohlendioxid aus der Flüssigkeit durch einen Gas¬ abscheider entfernt. Dabei ergibt sich aber auch hier bei erniedrigter Temperatur ein dem Druck, der Temperatur und der Methanolkonzentration in der Anodenflüssigkeit entsprechender Partialdruck von Methanol im Abgas.
Der Volumenanteil des Methanols ist auch bei Temperaturen von 40 °C und Umgebungsdruck so hoch, dass dieser Methanolanteil die erlaubten Grenzen für Kohlenwasserstoffemissionen von Verbrennungsfahrzeugen deutlich überschreitet. Daher ist hier ein Verfahren erforderlich, mit dem das Methanol aus dem Abgas möglichst weitgehend zurückgewonnen wird.
Die Methanolemission kann zumindest scheinbar vermindert wer- den, wenn das Anodenabgas der Kathodenabluft zugemischt wird. Durch den deutlich vergrößerten Gasfluss wird der Methanolanteil relativ zum Gesamtvolumen kleiner. Die absolute Methanolmenge bleibt allerdings konstant.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben, mit dem auch die absolute Methanolmenge im Abgas vermindert wird, und eine zugehörige Vorrichtung zu schaffen.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Maßnahmen des Pa- tentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige Vorrichtung mit Mitteln zur Ausführung dieses Verfahrens ist Gegenstand des Patentanspruches 6. Weiterbildungen des erfindungsgemäßen Verfahrens -bzw. der diesbezüglichen Vorrichtung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
Bei der Erfindung wird das Kohlendioxid-/Brennstoff-Gemisch durch ein poröses Material geleitet und wird mittels einer Pumpe im Gegenstrom Wasser zugeführt, welches den Brennstoff des Kohlendioxid-/Brennstoff-Gemisches nahezu vollständig aufnimmt. Es ergibt sich eine Abkühlung der Anodenflüssigkeit womit eine Verminderung der Austreibung von Brennstoff verbunden ist. Aus der DE 38 12 812 Cl ist zwar bereits eine Brennstoffzelle bekannt, bei der ein Wärmetauscher und eine Gaswaschanlage vorhanden sind, um die in Restgasen enthaltenen Brennstoff- restkomponenten zurückzugewinnen und wieder dem Prozess zuzuführen. Dabei handelt es sich um die Behandlung eines Zweistoff-Gemisches im Abgas, wobei Reaktionswasser als Trans- portflüssigkeit dient. Demgegenüber wird bei der Erfindung ein Drei-Stoff-Gemisch behandelt, das C02 und Methanoldampf mit Wasser im Gegenstrom behandelt, wodurch neben dem C02 als nunmehr reines Abgas nunmehr flüssiges Methanol und Wasser als Flüssigkeitsgemisch entsteht. Dieses Gemisch stellt aber das Brennstoff-/Elektrolyt-Gemisch für die DMFC dar.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbeispielen. Es zeigen
Figur 1 eine funktionelle Darstellung der Systemkomponenten zum Betrieb einer Brennstoffzelle,
Figur 2 eine erste Ausführungsform eines bei Figur 1 verwendeten Gaswäschers und Figur 3 eine zweite Ausführungsform eines bei Figur 1 verwendeten Gaswäschers.
Die Erfindung wird im Einzelnen anhand einer DMFC, bei der als Brennstoff Methanol verwendet wird, beschrieben. In 'der Figur 1 ■ ist ein Methanoltank 1 mit einer nachfolgenden Dosierpumpe 2 und einer Heizung 3 dargestellt, über die das flüssige Methanol als Betriebsstoff zu einer Brennstoffzel- leneinheit 10 gelangt. Die BrennstoffZeileneinheit 10 ist in der Modifikation als Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) realisiert und im Wesentlichen durch eine Anode 11, eine Membran 12 und eine Kathode 13 charakterisiert. Dem Anoden- teil ist ein Kühler 4, ein C02-Abscheider 5, eine Einheit 6 zur Rektifikation und ein Methanolsensor 8 zugeordnet. Auf der Kathodenseite ist ein Verdichter 14 für Luft, ein Kühler bzw. Wasserabscheider 15 für die Kathodenflüssigkeit und ein C02-Sensor 16 vorhanden. Weiterhin sind für den Betrieb der Anlage eine Einheit 25 zur Steuerung/Regelung der BrennstoffZeileneinheit 10 sowie optimal ein elektrischer Wechselrichter 26 vorhanden.
Die Brennstoffzelleneinheit 10 ist Teil einer Brennstoffzel- lenanlage, bei der insbesondere einzelne Einheiten eines Brennstoffzellestapels bilden, der in der Fachwelt als Stack" bezeichnet wird. An der Peripherie gemäß Figur 1 ändert sich dadurch nichts.
In der Figur 1 sind die Betriebstemperaturen aus den einzel- nen Einheiten angegeben. Es ergeben sich im Anodenkreislauf Temperaturen im Bereich 40 bis 80°C, während im Kathodenkreislauf die Temperaturen unter 40°C und nach dem Kühler/ Wasserabscheider 15 bei ca. 20°C liegen.
Beim Betrieb einer DMFC-Brennstoffzelle muss auf der Anodenseite folgendes beachtet werden: Die Abkühlung der Anodenflüssigkeit nach Verlassen des Stacks dient der Verminderung der Austreibung von Methanol. Die geringere Temperatur des Gasabscheiders 5 hat aber eine Erhöhung der Kohlendioxid- konzentration zur Folge, da Kohlendioxid bei niedrigerer Temperatur in Wasser leichter löslich ist. Weiterhin wird es damit notwendig, die Anodenflüssigkeit vor dem Stack durch einen Wärmetauscher zu erwärmen, damit die Temperaturgradient im Stack nicht zu groß wird.
Wesentlich günstiger ist die Abtrennung des Kohlendioxids direkt nach dem Vordruckregler hinter dem Anodenausgang des Stacks durchzuführen. Bei höheren Temperaturen ist die Löslichkeit des Kohlendioxids geringer in Wasser, do dass die Kohlendioxidkonzentration in der Anodenflüssigkeit vermindert wird. Die Bildung von Gasblasen setzt dann damit im Stack etwas später ein. Nachteilig ist der hohe Anteil von Methanol im Kohlendioxid des vom Gasabscheider 5 abgegebenen Abgases.
Wird aber nun dieses Kohlendioxid-/Methanol-Gasgemisch im Gegenstrom durch ein fluiddurchströmtes Rohr geleitet und mittels einer Pumpe ein Teil des am Kathodenabgaskühler entstehenden Wassers geleitet, so nimmt dieses Wasser das Methanol nahezu vollständig auf. Dieses Wasser kann dem Anodenkreis- lauf zugegeben werden. Damit erhöht sich zwar die Kohlendioxidkonzentration im Anodenkreislauf leicht, aber das Methanol ist vorteilhafterweise weitestgehend quantitativ zurückgewonnen. Für den Betrieb einer solchen Gaswaschanlage ist eine aufrechtstehende Bauweise des Rohres von Vorteil.
In Figur 2 ist eine derartige Vorrichtung dargestellt. Ein Gaswäscher 20 besteht im Wesentlichen aus einem vertikal ausgerichteten Stahlrohr 21, das mit Füllkörpern 22 aufgefüllt ist. Über eine Leitung 23 wird von oben Wasser durch den Gas- Wäscher 20 gespült, während über eine weitere Leitung 24 von unten der Methanoldampf mit dem Kohlendioxid zugeführt wird. Als Ergebnis der Gaswäsche wird am unteren Abgang 27 des Stahlrohres 21 Wasser mit Methanol ausgeleitet, während am oberen Abgang 28 des Stahlrohres 21 das C02 entweichen kann.
Die Anordnung gemäß Figur 2 entspricht der üblichen Ausführungsform des an sich bekannten Gaswäschers. Diese Bauweise widerspricht aber in der Regel der angestrebten kompakten Konstruktion einer Brennstoffzelle, insbesondere der DMFC. Ein besser geeigneter horizontaler Aufbau eines Gaswäschers ist in Figur 3 dargestellt.
In Figur 3 hat ein horizontal ausgerichteter Gaswäscher 31 an der einen Seite Zuführleitungen 33 und 34 für Wasser einer- seits und Methanoldampf mit Kohlendioxid andererseits. Als
Ergebnis wird Wasser mit Methanol über eine Abgangsleitung 37 ausgeleitet und in den Prozess zurückgeführt, während C02 über eine Abgangsleitung 37 an der anderen Seite des Behälters 31 entweichen kann.
Der Gaswäscher 30 im Figur 3 besteht aus dem horizontal aus- gerichteten Behälter 31 mit darin senkrecht angeordneten Lamellen 32. Die senkrecht angeordneten Lamellen 32 sind jeweils versetzt unterbrochen bzw. geöffnet, so dass ein intensiver Austausch von Gasphase und Flüssigkeit stattfinden kann. Auf diese Weise wird auch bei horizontaler Anordnung eine Rektifikation erreicht. Für eine kostengünstige Bauweise können auch versetzt angeordnete Lochbleche oder Netze verwendet werden oder eine Kombination von beiden.
Die Figuren 2 und 3 zeigen also die vorteilhafte Anwendung der Rektifikation auf die Trennung von Flüssigkeiten/Dämpfen und ein Gas im Gegenstrom mit Wasser. Sie ermöglichen damit die Nutzung der Systemgegebenheiten in einer mit flüssigem Brennstoff betriebenen Brennstoffzelle. Damit kann der Betriebs insbesondere einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle verbessert werden.
Die vorstehend anhand einer mit Methanol als Brennstoff betriebenen DMFC beschriebene Problemlösung, Kohlendioxid aus dem Wasser/Brennstoff-Gemisch abzutrennen, lässt sich auch mit anderen Brennstoffen betriebene Brennstoffzellen übertragen. Wesentlich ist allerdings bei der Anwendung für die DMFC mit einem Methanol-/Wasser-Gemisch als Brennstoff, dass 'drei Stoffe, -nämlich Kohlendioxid (C02) , Methanol (CH3OH) und Wasser (H20) als separate Komponenten behandelt werden. Dabei geht vorteilhafterweise das dampfförmige Methanoi aus dem Abgas in flüssiges Methanol als Gemisch mit Wasser über. Letzteres Gemisch kann unmittelbar dem Anodenkreislauf als Brennstoff-/Elektrolyt-Gemisch zugegeben werden.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung eines Brennstoffes aus einem Abgas, insbesondere dem Anodenabgas einer Brennstoffzelle, wo- bei das Abgas im Wesentlichen Kohlendioxid enthält und weiterhin den Brennstoff, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das Abgas mit dem Kohlendioxid-/ Brennstoff-Gemisch durch ein poröses Material geleitet wird und dass mittels iner Pumpe im Gegenstrom Wasser zugeführt wird, wobei das Wasser den Brennstoff des Kohlendioxid-/ Brennstoff-Gemisches nahezu vollständig aufnimmt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Brennstoff Methanol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, in der Anwendung bei der Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) , bei der das Abgas das Anodenabgas ist und an der Kathode ein Kathodenabgaskühler verwendet wird, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass als Wasser ein Teil des am Kathodenabgaskühler entstehenden Wassers verwendet wird und dass dieses Wasser dem Anodenkreislauf zugegeben wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass im Vertikalstrom gearbeitet wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n z e i ch n e t , dass im Horizontalstrom gearbeitet wird.
6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 5, mit einem Gaswäscher (20, 30) zum Austausch von Fluiden in der Modifikation einer Gasphase einerseits und einer Flüssigkeit andererseits.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Gaswäscher (20) eine Vertikal-Anordnung aus einem mit Füllkörpern aufgefüllten Stahlrohr (21) ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass der Gaswäscher (30) senkrecht angeordnete Lamellen (32) aufweist, die gegeneinander versetzt unterbrochen bzw. geöffnet angeordnet sind.
9. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass im Gaswäscher (30) horizontal angeordnete Lamellen jeweils versetzt unterbrochen bzw. geöffnet angeordnet sind.
10. Vorrichtung nach Anspruch 6, d a d u r c h g e - k e n n z e i c h n e t , dass der Gaswäscher (30) aus jeweils versetzt gegeneinander angeordneten Lochblechen und Netzen Rundstrich oder Netzen besteht.
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