WO1999062619A2 - Verfahren zur reinigung dieselmotorischen abgases - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a method for cleaning diesel engine exhaust gas.
  • the combustion of diesel fuel produces a large number of different pollutants and soot particles enriched with hydrocarbons (hereinafter referred to as particles), which are removed or at least reduced by suitable catalysts with specific active masses and with separate particle filters.
  • SCR catalysts are used, a device is also necessary with which a reducing agent can be metered into the exhaust gas stream.
  • EP 0 341 832 describes a cleaning method for diesel engine exhaust gases, in which a device with a platinum-containing catalyst is combined with a device for filtering out particles.
  • Adsorbers are also frequently used, which adsorb pollutants in the lower temperature range and desorb them again at elevated temperatures.
  • the invention is based on the object of specifying a method for cleaning diesel engine exhaust gas which is simplified with regard to the technical complexity of the equipment.
  • the proposed cleaning process works in the usual way.
  • a nitrogen-containing reducing agent is injected into the exhaust gas stream upstream of the catalyst according to the invention.
  • the required amount of reducing agent is determined in the usual way from the engine and engine exhaust data by map control or sensor control.
  • the usual NO x , NH 3 , HC, CO, 0 2 , temperature or other sensors are used.
  • a catalyst is preferably used whose active composition has a BET surface area of 40-150 m 2 / g.
  • the pore volume - measured according to the mercury penetration method - is preferably 200-600 mm 3 / g.
  • the mono- or polymodal pore radius distribution is chosen so that the frequency maxima of the pore radii are in the range of 5 - 10000 nm.
  • the anatase modification is preferably used as the Ti0 2 modification.
  • TiO 2 is mixed with the other oxides or their precursor compounds, which can be converted into the oxides by calcining at 200-800 ° C., and homogenized.
  • Such a mixture is subjected to a grinding or kneading activation and processed into full catalysts by customary ceramic processes, or inert support bodies are coated therewith by customary processes. In both cases, drying is finally carried out at a temperature between room temperature and 100 ° C. and calcining at 200-800 ° C.
  • Catalyst forms obtained in this way are, for example, full extruded honeycomb catalyst, coated metal grids or foils, coated inert or Refractory ceramic carrier.
  • a 63-liter catalytic converter with an active mass consisting of (% by weight) 75% Ti0 2 , 8% W0 3 , 3% V 2 0 5 , 8% was tested in a diesel engine with 12 1 cubic capacity and 315 KW output. Si0 2 , 1.5% A1 2 0 3 , 2% CaO and 0.5% B 2 0 3 .
  • the measurement was carried out on an engine test bench in a test cycle in accordance with ECE R.49 (13-stage test). The nitrogen oxides were converted to 76%, the hydrocarbons to 87% and the particles to 50%.

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Abstract

Bei einem Verfahren zur Reinigung dieselmotorischen Abgases wird das Abgas über einen Katalysator mit einer Aktivmasse geleitet, die (Gew.-%) 70-95 % TiO2, 2-10 % WO3 und/oder MoO3, 0,1-5 % V2O5, 0,1-8 % CaO, 0,1-8 % Al2O3, 0,1-5 % B2O3 und 0,1-10 % SiO2 umfaßt, wobei dem Abgasstrom stromaufwärts des Katalysators ein Reduktionsmittel zur Reduktion von Stickoxiden zudosiert wird.

Description

Beschreibung
Verfahren zur Reinigung dieselmotorischen Abgases
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung dieselmotorischen Abgases. Bei der Verbrennung von Dieselkraftstoff entsteht bekanntlich eine Vielzahl unterschiedlicher Schadstoffe sowie mit Kohlenwasserstoffen angereicherter Rußpartikel (im folgenden kurz Partikel genannt) , die durch geeignete Katalysatoren mit spezifischwirkenden Aktivmassen und mit separaten Partikelfiltern entfernt oder zumindest reduziert werden. Bei Verwendung von SCR-Katalysatoren ist weiterhin eine Vorrichtung notwendig, mit der dem Abgasstrom ein Reduktionsmittel zudosiert werden kann. In EP 0 341 832 beispiels- weise ist ein Reinigungsverfahren für dieselmotorische Abgase beschrieben, bei dem eine Vorrichtung mit einem platinhalti- gen Katalysator mit einer Vorrichtung zum Herausfiltern von Partikeln kombiniert ist. Weiterhin werden häufig Adsorber eingesetzt, die Schadstoffe im unteren Temperaturbereich ad- sorbieren und bei erhöhten Temperaturen wieder desorbieren.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein hinsichtlich des gerätetechnischen Aufwandes vereinfachtes Verfahren zur Reinigung dieselmotorischen Abgases anzugeben.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruches 1 gelöst. Es hat sich überraschender Weise gezeigt, daß bei Verwendung einer Aktivmasse, die (in Gew.%) 70 - 95 % Ti02, 2- 10 % W03 und/oder Mo03, 0,1 - 5 % V205, 0,1 - 8 % CaO, 0,1 - 8 % A1203, 0,1 - 5 % B203 und 0,1 - 10 % Si02 enthält, simultan Stickoxide, Kohlenwasserstoffe und Partikel reduziert werden können. Es steht somit ein einstufiges katalytisches Verfahren zur Verfügung, bei dem ein separates Partikelfiltersystem bzw. primärseitige Maßnahmen zur Partikelreduzierung eingespart werden können. Der Vorteil eines solchen Verfahrens hinsichtlich des gerätetechnischen Aufwandes und hinsichtlich des erforderlichen Einbauraumes liegen auf der Hand. Das vorgeschlagene Reinigungsverfahren arbeitet dabei auf übliche Weise. So wird bei- spielsweise zur Reduktion der Stickoxide nach dem SCR-Verfah- ren ein stickstoffhaltiges Reduktionsmittel vor dem erfindungsgemäßen Katalysator in den Abgasstrom eingedüst. Die erforderliche Menge an Reduktionsmittel wird in üblicher Weise aus den Motor- und den Motorabgasdaten durch Kennfeldsteue- rung oder Sensorregelung ermittelt. Dabei werden übliche NOx, NH3-, HC-, CO-, 02-, Temperatur- oder sonstige Sensoren eingesetzt. Vorzugsweise wird ein Katalysator eingesetzt, dessen Aktivmasse eine BET-Oberflache von 40 - 150 m2/g aufweist. Das Porenvolumen - gemessen nach der Hg-Penetrationsmethode - beträgt vorzugsweise 200 - 600 mm3/g. Die mono- oder polymodale Porenradienverteilung ist so gewählt, daß die Häufig- keitsmaxima der Porenradien im Bereich von 5 - 10000 nm liegen. Als Ti02-Modifikation wird bevorzugt die Anatas-Modifi- kation eingesetzt.
Zur Herstellung eines für ein erfindungsgemäßes Verfahren verwendbaren Katalysators wird Ti02 mit den übrigen Oxiden bzw. ihren Vorläuferverbindungen, die sich durch Calzinieren bei 200 - 800° C in die Oxide überführen lassen, gemischt, und homogenisiert. Eine solche Mischung wird einer Mahl- oder Knetaktivierung unterzogen und nach üblichen keramischen Verfahren zu Vollkatalysatoren verarbeitet oder es werden damit inerte Trägerkörper nach üblichen Verfahren beschichtet. In beiden Fällen erfolgt abschließend eine Trocknung bei einer zwischen Raumtemperatur und 100° C liegenden Temperatur und ein Calzinieren bei 200 - 800° C. Auf diese Weise erhaltene Katalysatorformen sind beispielsweise Wabenkatalysator-Voll- extrudate, beschichtete Metallgitter oder -folien, beschichtete Inert- oder Feuerfestkeramikträger. Bei einem Dieselmotor mit 12 1 Hubraum und 315 KW Leistung wurde ein 63-Liter-Katalysator mit einer Aktivmasse getestet, die sich aus (Gew.%) 75 % Ti02, 8 % W03, 3 % V205, 8 % Si02, 1,5 % A1203, 2 % CaO und 0,5 % B203 zusammensetzt. Die Messung erfolgte an einem Motorprüfstand in einem Testzyklus nach ECE-R.49 (13-Stufen-Test) . Dabei wurden die Stickoxide zu 76 %, die Kohlenwasserstoffe zu 87 % und die Partikel zu 50 % umgesetzt .

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Reinigung dieselmotorischen Abgases, bei dem Abgas über einen Katalysator mit einer Aktivmasse gelei- tet wird, die (in Gew.%) sich aus
70 - 95 Ti02/
2 - 10 W03 und/oder Mo03,
0,1 - 5 V205,
0,1 - 8 CaO,
0,1 - 8 A1203,
0,1 - 5 B203 und
0,1 - 10 Si02
zusammensetzt, wobei dem Abgasstrom stromaufwärts des Katalysators ein zur Reduktion von Stickoxiden geeignetes Reduktionsmittel zudosiert wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, g e k e n n z e i c h n e t d u r c h eine Aktivmasse mit einer BET-Oberflache von 40 -
Figure imgf000006_0001
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, g e k e n nz e i c h n e t d u r c h Verwendung einer Aktivmasse mit einem Porenvolumen - gemessen nach der Hg-Penetrationsmethode - von 200 - 600 mmVg.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 3, g e k e n nz e i c h n e t d u r c h die Verwendung einer Aktivmasse mit einer mono- oder polymodalen Porenradienverteilung, wobei die Häufigkeitsmaxi a der Porenradien im Bereich von 5 - 10.000 nm liegen.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 4, d ad u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß Ti02 in seiner Anatas-Modifikation verwendet wird.
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