TWI834625B - 聚酯系黏著劑組成物、聚酯系黏著劑、黏著片、及附黏著劑層之光學構件 - Google Patents
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Abstract
本發明係提供一種聚酯系黏著劑組成物，係對於聚烯烴基材之黏接性優良，且透明性也優良，含有具有規定量之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的聚酯系樹脂、或具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及規定量之來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的聚酯系樹脂。
Description
本發明係關於聚酯系黏著劑組成物、聚酯系黏著劑、黏著片及附黏著劑層的光學構件，更詳細而言，係對於聚烯烴基材的黏著性優良，且透明性也優良的聚酯系黏著劑組成物、聚酯系黏著劑、黏著片及附黏著劑層的光學構件。
以往，聚酯系樹脂因為耐熱性、耐藥品性、耐久性、機械強度優良，而使用於薄膜、寶特瓶、纖維、色劑(toner)、機電零件、及黏接劑或黏著劑等廣泛的用途中。
此外，近年來，液晶顯示器(LCD：Liquid Crystal Display)等顯示裝置、或觸控面板等與上述顯示裝置組合使用的輸入裝置被廣泛地使用，在它們的製造中，將透明之黏著片使用於光學薄膜或基材等光學構件的貼合中。
另外，黏著片係在家電製品、建材、汽車外裝材料與內裝材料等各種產業領域中使用來作為黏合材料，且要求對於不鏽鋼或鋁等金屬材料、聚乙烯、聚丙烯、ABS、聚碳酸酯樹脂等各種塑膠材料、或玻璃材料等各種被黏著體，能夠具高可靠性地進行黏接。
就如此之黏著片而言，例如有人提出，使用附黏著劑的薄膜，該黏著劑使用了具有氫化聚丁二烯骨架之聚酯系黏著劑組成物而得，係致力於兼具貼附於金屬板時的黏著性(黏接性)與凝聚性的黏著片(例如，參照專利文獻1)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特開平3-167284號公報
[發明所欲解決之課題]
然而，上述專利文獻1雖然獲得對於金屬板的黏接性，但完全沒有考慮到對於一般而言黏著性差之聚烯烴基材的黏接性，此外，就作為黏著片時之透明性的觀點，並無法令人滿意。
另外，近年來，將聚烯烴基材作為被黏著體的用途，例如汽車內裝材料與外裝材料、建材等用途增加，對於聚烯烴基材之黏著性的要求變得非常高。
因此，本發明係在如此之背景下，提供對於聚烯烴基材的黏接性優良，且透明性也優良的聚酯系黏著劑組成物、聚酯系黏著劑、黏著片及附黏著劑層之光學構件。
[解決課題之手段]
然而，本案發明者鑑於該情事進行一系列研究之結果，發現藉由使聚酯系樹脂中含有氫化聚丁二烯結構，且使該含量與以往相比係較少，會成為對於聚烯烴基材之黏著性優良，且透明性也優良的聚酯系黏著劑組成物。
此外，本案發明者發現，藉由使聚酯系樹脂中含有氫化聚丁二烯結構及芳香環結構，且將該芳香環結構之含量調整為規定量，會成為對於聚烯烴基材之黏接性優良，且透明性也優良的聚酯系黏著劑組成物。
亦即，本發明之第1要旨係：一種聚酯系黏著劑組成物，含有聚酯系樹脂，該聚酯系樹脂具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物之結構單元，且相對於上述聚酯系樹脂，上述來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物之結構單元的含量為0.01～35重量%。
此外，本發明之第2要旨係：一種聚酯系黏著劑組成物，含有聚酯系樹脂，該聚酯系樹脂具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，且相對於上述聚酯系樹脂，上述來自含有芳香環結構之化合物之結構單元的含量係0.01～35重量%。
而，本發明之第3要旨係使上述第1或第2要旨之聚酯系黏著劑組成物交聯而得之聚酯系黏著劑，第4要旨係具有含有該聚酯系黏著劑之黏著劑層的黏著片。另外，第5要旨係附黏著劑層的光學構件，具有含有為上述第3要旨之聚酯系黏著劑的黏著劑層及光學構件。
一般而言，為了改善聚酯系黏著劑組成物之對於基材的黏接性，會考慮添加黏著賦予劑，控制黏著劑層之凝聚力或界面黏接性。
另外，若欲使其適用於一般而言黏接性差的聚烯烴基材，通常會考慮更增加該黏著賦予劑之含量。然而，上述黏著賦予劑之摻合，有時無法獲得黏著賦予劑與聚酯系樹脂之充分的相容性，使黏著劑層之白色混濁或低溫黏性的降低，導致變得難以取得黏著特性之平衡，有黏接可靠性變差的情況。
此外，就聚酯系黏著劑組成物之對於基材之黏接性的改善而言，也考慮使其含有如前述之氫化聚丁二烯結構，雖然也可獲得使其含有氫化聚丁二烯結構所致之改善效果，但黏接性改善之要求係更高。
因此，本發明中，意外地發現聚酯系黏著劑組成物藉由不使用黏著賦予劑，且使聚酯系樹脂之氫化聚丁二烯結構的含量相較較少，則對於聚烯烴基材的黏接性優良，且霧度(透明性)或溶液透明性也優良。
此外，本發明中，發現聚酯系黏著劑組成物藉由不使用黏著賦予劑，使其含有氫化聚丁二烯結構，且含有規定量之芳香環結構，則對於聚烯烴基材之黏接性優良，且霧度(透明性)也優良。
因為一般而言聚烯烴基材係極性低，因此黏接性差，故對此情事，通常會使聚酯系樹脂之極性也低而企圖改善黏著性，難以考慮使聚酯系黏著劑組成物含有極性高之芳香環結構，但本案發明者發現若使聚酯系黏著劑組成物含有氫化聚丁二烯結構的同時也含有規定量之芳香環結構時，對於聚烯烴基材之黏接性優良，且霧度(透明性)也優良。
[發明之效果]
本發明之聚酯系黏著劑組成物，係含有聚酯系樹脂，該聚酯系樹脂具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物之結構單元，相對於聚酯系樹脂，來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.01～35重量%，故對於聚烯烴基材的黏接性優良，且霧度(透明性)及溶液透明性也優良。
本發明中，尤其若上述聚酯系樹脂具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，上述含有氫化聚丁二烯結構之化合物係上述多元醇(a2)中之氫化聚丁二烯多元醇，上述來自含氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元若在上述來自多元醇(a2)之結構單元中的含量為0.001～10莫耳%，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良，且霧度(透明性)及溶液透明性亦更優良者。
本發明中，尤其，就上述多元羧酸類(a1)而言，若含有非對稱之芳香族多元羧酸類，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良，且霧度(透明性)及溶液透明性亦更優良者。
本發明中，尤其，就上述多元羧酸類(a1)而言，若含有碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良者。
本發明中，尤其，就上述多元醇(a2)而言，若含有含分支結構的多元醇，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良者。
本發明中，尤其，就上述多元醇(a2)而言，若含有直鏈多元醇，則可成為反應性優良者。
本發明之聚酯系黏著劑組成物，係含有聚酯系樹脂(A)，該聚酯系樹脂(A)具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，相對於聚酯系樹脂(A)，上述來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為0.01～35重量%，故對於聚烯烴基材之黏接性優良，且霧度(透明性)也優良。
本發明中，尤其，若上述聚酯系樹脂係具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，上述含有芳香環結構之化合物係多元羧酸類(a1)中之芳香族二羧酸類，上述來自含有芳香環結構之化合物的結構單元係在上述來自多元羧酸類(a1)之結構單元中的含量為0.1～70莫耳%，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良，且霧度(透明性)也更優良者。
本發明中，尤其，若相對於聚酯系樹脂，上述來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.01～50重量%，則可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良者。
在本發明中，尤其，若上述聚酯系樹脂具有來自上述多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，上述含有氫化聚丁二烯結構之化合物係多元醇(a2)中之氫化聚丁二烯多元醇，在上述來自多元醇(a2)之結構單元中，上述來自含氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.001～15莫耳%，可成為對於聚烯烴基材之黏接性更優良，且霧度(透明性)也更優良者。
本發明中，尤其，若上述聚酯系樹脂之玻璃轉移溫度為-80～20℃，可成為黏著物性更優良者。
在本發明中，若更含有水解抑制劑(B)，可成為長期耐久性優良者。
本發明中，若更含有胺甲酸酯化觸媒(C)，可成為反應速度優良者。
在本發明中，若更含有交聯劑(D)，可成為凝聚力優良者，係作為黏著劑優良者。
使本發明之聚酯系黏著劑組成物交聯而得之聚酯系黏著劑，對於聚烯烴基材的黏接性優良，且霧度(透明性)亦優良。
具有含有本發明之聚酯系黏著劑之黏著劑層的黏著片，對於聚烯烴基材的黏接性優良，且霧度(透明性)亦優良。
具有含有本發明之聚酯系黏著劑的黏著劑層及光學構件之附黏著劑層的光學構件，對於聚烯烴基材之黏接性優良，且霧度(透明性)亦優良。
以下，針對本發明之構成進行詳細說明，此等係展示期望之實施態樣的一例。
此外，本發明中，「羧酸類」之用語，除了羧酸之外，亦包括羧酸鹽、羧酸酐、羧酸鹵化物、羧酸酯等羧酸衍生物。
本發明之聚酯系黏著劑組成物，其特徵在於，就聚酯系樹脂而言，至少含有下述其中一者：
具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元，且相對於聚酯系樹脂，來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.01～35重量%的聚酯系樹脂(以下稱為「第1聚酯系樹脂」)；及
具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，且相對於聚酯系樹脂，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為0.01～35重量%的聚酯系樹脂(以下稱為「第2聚酯系樹脂」)。
亦即，本發明之聚酯系黏著劑組成物所使用之上述第1聚酯系樹脂，係藉由將含有氫化聚丁二烯結構之化合物予以聚合製備，使來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量在聚酯系樹脂中成為0.01～35重量%所獲得者。
此外，本發明之聚酯系黏著劑組成物所使用之上述第2聚酯系樹脂，係具有上述來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，且係藉由將含有芳香環結構之化合物予以聚合製備，使來自上述含芳香環結構之化合物的結構單元的含量在聚酯系樹脂中成為0.01～35重量%所獲得者。
以下，針對構成本發明之聚酯系黏著劑組成物的各成分，按順序進行說明。
＜聚酯系樹脂＞
上述第1或第2聚酯系樹脂，通常，係藉由將作為構成原料之包含多元羧酸類(a1)及多元醇(a2)之共聚合成分予以共聚合來獲得，使該聚酯系樹脂係成為就樹脂組成而言，具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元。
[多元羧酸類(a1)]
就作為上述第1或第2之聚酯系樹脂之構成原料所使用之上述多元羧酸類(a1)而言，例如二元羧酸類、三元以上之多元羧酸類，考慮安定地獲得聚酯系樹脂之觀點，宜使用二元羧酸類。
就上述二元羧酸類而言，可舉例如丙二酸類、二甲基丙二酸類、琥珀酸類、戊二酸類、己二酸類、三甲基己二酸類、庚二酸類、2,2-二甲基戊二酸類、壬二酸類、癸二酸類、富馬酸類、馬來酸類、伊康酸類、硫代二丙酸類、二乙二醇類、1,9-壬烷二羧酸類等脂肪族二羧酸類；
鄰苯二甲酸類、對苯二甲酸類、間苯二甲酸類、芐基丙二酸類、聯苯二甲酸類、4,4’-氧基二苯甲酸類、另外還有1,8-萘二羧酸類、2,3-萘二羧酸類、2,7-萘二羧酸類等萘二羧酸類等芳香族二羧酸類；
1,3-環戊烷二羧酸類、1,2-環己烷二羧酸類、1,3-環戊烷二羧酸類、1,4-環己烷二羧酸類、2,5-降莰烷二羧酸類、金剛烷二羧酸類等脂環族二羧酸類；
等。
就上述三元以上之羧酸類而言，可舉例如偏苯三酸類、1,2,4,5-苯四甲酸類、金剛烷三羧酸類、1,3,5-苯三甲酸類等。
此外，就多元羧酸類(a1)而言，可使用含有氫化聚丁二烯結構之化合物，可舉例如1,2-聚丁二烯二羧酸類、1,4-聚丁二烯二羧酸類、1,2-聚氯丁二烯二羧酸類、1,4-聚氯丁二烯二羧酸類等聚丁二烯系多元羧酸類或將此等聚丁二烯系多元羧酸類之雙鍵以氫或鹵素等經飽和化而得之鏈狀聚乙烯多元羧酸類、氯化聚乙烯多元羧酸類或具有分支之飽和烴系多元羧酸類等。另外，也可使用使苯乙烯、乙烯、乙酸乙烯酯、丙烯酸酯等烯烴化合物和聚丁二烯系多元羧酸類共聚合而得之多元羧酸類或經氫化之多元羧酸類等。其中尤其宜為飽和度高之烴系聚丁二烯多元羧酸類，且數目平均分子量為500～6,000，羧基之平均官能數為1.5～3。
上述多元羧酸類(a1)之中，考慮對於聚烯烴基材之黏接性優良，透明性也優良之觀點，宜為芳香族二羧酸類。此外，此等之多元羧酸類(a1)可單獨使用或合併2種以上使用。
另外，上述芳香族二羧酸類之中，考慮聚酯系樹脂(A)之結晶性降低的觀點，宜含有非對稱之芳香族二羧酸類，就非對稱之芳香族二羧酸類而言，可舉例如鄰苯二甲酸類、間苯二甲酸類、1,8-萘二羧酸類、2,3-萘二羧酸類、2,7-萘二羧酸類等，其中就反應性之觀點尤其宜為間苯二甲酸類。
在製造第1聚酯系樹脂時之非對稱之芳香族多元羧酸類之含量，係相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為1～90莫耳%，尤其宜為2～80莫耳%，更宜為3～60莫耳%，特別宜為5～40莫耳%。
此外，就在製造第2聚酯系樹脂時之非對稱的芳香族二羧酸類之含量而言，相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為0.1～70莫耳%，更宜為0.2～60莫耳%，進一步宜為0.5～50莫耳%，尤其宜為1～40莫耳%，特別宜為3～30莫耳%。
若相對於多元羧酸類(a1)全體，非對稱之芳香族多元羧酸類之含量過少，則有樹脂結晶化，無法獲得充分之黏著性能的傾向，若過多則有相容性及起始密接性(黏貼性)降低的傾向。
另外，上述多元羧酸類(a1)之中，考慮使聚酯系樹脂(A)之結晶性降低的觀點，宜使其包含碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類，就碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類而言，可舉例如丙二酸類、戊二酸類、庚二酸類、壬二酸類、1,9-壬烷二羧酸類等，其中尤其宜使用壬二酸類。
就該碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之含量而言，相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為5～100莫耳%。
特別是，在第1聚酯系樹脂中，重視溶液透明性的情況，碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之含量相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為5～100莫耳%，尤其宜為10～100莫耳%，進一步宜為20～100莫耳%，特別宜為30～100莫耳%。該含量若過少則有樹脂結晶化，無法獲得充分之黏著性能的傾向。
此外，在第1聚酯系樹脂中，重視對於聚烯烴基材之黏接性的情況，碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之含量相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為5～100莫耳%，尤其宜為10～95莫耳%，更宜為20～90莫耳%，特別宜為30～80莫耳%。若該含量過少，則有樹脂結晶化，無法獲得充分之黏著性能的傾向，若過多則有對於聚烯烴基材之黏接性降低的傾向。
另外，在第2聚酯系樹脂中，重視溶液透明性之情況，碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之含量相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為10～95莫耳%，尤其宜為20～90莫耳%，進一步宜為30～80莫耳%。若該含量過少則有樹脂結晶化，無法獲得充分之黏著性能的傾向，若過多則有對於聚烯烴基材之黏接性降低的傾向。
在本發明中，考慮黏著物性之觀點，就多元羧酸類而言，也宜併用非對稱之芳香族二羧酸類及脂肪族多元羧酸類。
在製造上述第1聚酯系樹脂時，就非對稱之芳香族多元羧酸類及脂肪族多元羧酸類之含有比率(莫耳比)而言，宜為非對稱之芳香族多元羧酸類/脂肪族多元羧酸類=0/100～70/30，尤其宜為5/95～50/50，進一步宜為10/90～30/70。
此外，在製造上述第2聚酯系樹脂時，就非對稱之芳香族二羧酸類及脂肪族多元羧酸類之含有比率(莫耳比)而言，宜為非對稱之芳香族二羧酸類/脂肪族多元羧酸類=0.1/99.9～70/30，更宜為0.2/99.8～60/40，進一步宜為0.5/99.5～50/50，尤其宜為1/99～40/60，特別宜為3/97～30/70。
此外，就增加聚酯系樹脂中之分支點的目的而言，也可使用三元以上之多元羧酸類，其中，就較不易發生凝膠化之觀點宜使用偏苯三酸類。
就該三元以上之多元羧酸類之含量而言，考慮可提高黏著劑之凝聚力的觀點，相對於多元羧酸類(a1)全體，宜為10莫耳%以下，尤其宜為0.1～5莫耳%，若該含量過多，則有在聚酯系樹脂之製造時容易產生凝膠化的傾向。
[多元醇(a2)]
就作為第1及第2聚酯系樹脂之構成原料使用的多元醇(a2)而言，係二元醇、三元以上之多元醇。多元醇(a2)可單獨使用或可併用2種以上。
就上述二元醇而言，可舉例如乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、丙二醇、二丙二醇、1,3-丙二醇、2,4-二甲基-2-乙基己烷-1,3-二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇(新戊二醇)、2-乙基-2-丁基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-異丁基-1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2,2,4-三甲基-1,6-己二醇等脂肪族二醇；
1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、螺甘油(spiroglycol)、三環癸烷二甲醇、金剛烷二醇、2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁烷二醇等脂環族二醇；
4,4’-硫代二苯酚、4,4’-亞甲基二苯酚、4,4’-二羥基聯苯、鄰、間及對二羥基苯、2,5-萘二醇、對二甲苯二醇、及它們的環氧乙烷加成物或環氧丙烷加成物等芳香族二醇等。
另外，可列舉從蓖麻油衍生之脂肪酸酯、或從油酸、芥酸等衍生之二聚體二醇、甘油單硬脂酸酯等。
此外，就上述三元以上之多元醇而言，可舉例如新戊四醇、二新戊四醇、三新戊四醇、甘油、三羥甲基丙烷、三羥甲基乙烷、1,3,6-己三醇、金剛烷三醇等。
此外，就多元醇(a2)而言，可使用氫化聚丁二烯多元醇。
就上述氫化聚丁二烯多元醇而言，也可使用例如1,2-聚丁二烯多元醇、1,4-聚丁二烯多元醇、1,2-聚氯丁二烯多元醇、1,4-聚氯丁二烯多元醇等聚丁二烯系多元醇或將此等聚丁二烯系多元醇的雙鍵以氫或鹵素等經飽和化的鏈狀聚乙烯多元醇、氯化聚乙烯多元醇、或具有分支之飽和烴系多元醇等。另外，也可使用使苯乙烯、乙烯、乙酸乙烯酯、丙烯酸酯等烯烴化合物和聚丁二烯系多元醇進行共聚合而得之多元醇或其經氫化之多元醇等。其中，尤其宜為飽和度高的烴系聚丁二烯多元醇，且數目平均分子量為500～6,000、羥基之平均官能數為1.5～3。
上述多元醇(a2)之中，考慮對於聚烯烴基材之黏接性優良的觀點，宜使用氫化聚丁二烯多元醇。
另外，在氫化聚丁二烯多元醇之結構中之1,2鍵結部位及1,4鍵結部位中，就對於烯烴基材之黏接性優良的觀點宜為1,2鍵結部位之比率較多者。氫化聚丁二烯多元醇中所佔之1,2鍵結部位之比率宜為25～100%，進一步宜為50～100%，尤其宜為75～100%。
在製造上述第1聚酯系樹脂時，氫化聚丁二烯多元醇之含量相對於多元醇(a2)，宜為0.001～10莫耳%，更宜為0.01～8莫耳%，更宜為0.03～5莫耳%，進一步宜為0.04～3莫耳%，尤其宜為0.05～0.5莫耳%。
此外，在製造第2聚酯系樹脂時，氫化聚丁二烯多元醇之含量相對於多元醇(a2)，宜為0.001～15莫耳%，更宜為0.005～10莫耳%，進一步宜為0.01～5莫耳%，尤其宜為0.05～2莫耳%，特別宜為0.1～1莫耳%。
相對於多元醇(a2)之氫化聚丁二烯多元醇的含量，若過少，則有對於聚烯烴基材之黏接性降低的傾向，若過多，則有相溶性降低的傾向。
此外，上述多元醇(a2)之中，含有含分支結構之多元醇係增加分支點，考慮破壞結晶性之觀點較為理想。就含有分支結構之多元醇而言，可舉例如新戊二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-乙基-1,3-丙二醇、2,2-二乙基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-丙基-1,3-丙二醇、2-丁基-2-乙基-1,3-丙二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、2-甲基-2,4-戊二醇、2,4-二乙基-1,5-戊二醇、1,3,5-三甲基-1,3-戊二醇、2-甲基-1,6-己二醇等。其中，尤其宜為新戊二醇。
此外，就含有分支結構之多元醇而言，係排除上述之氫化聚丁二烯多元醇。
上述含分支結構之多元醇的含量相對於多元醇(a2)全體，宜為5～99莫耳%，更宜為10～98莫耳%，尤其宜為30～97莫耳%。若該含有量過少，則有樹脂結晶化，不易獲得充分之黏著性能的傾向，若過多，則有在聚酯系樹脂之製造中反應時間變長的傾向。
另一方面，上述多元醇(a2)之中，考慮反應性之觀點宜含有直鏈多元醇，更宜為碳數2～40之直鏈多元醇。就該直鏈多元醇而言，可舉例如乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、二乙二醇、二丙二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、1,12-十二烷二醇等脂肪族二醇。其中，尤其宜為1,4-丁二醇。
在製造上述第1聚酯系樹脂時之直鏈多元醇的含量，相對於多元醇(a2)全體，宜為1～100莫耳%，更宜為3～99.999莫耳%，進一步宜為5～99.99莫耳%，尤其宜為7～99.9莫耳%，特別宜為10～99.5莫耳%。
製造上述第2聚酯系樹脂時之直鏈多元醇的含量，相對於多元醇(a2)全體，宜為3～95莫耳%，更宜為5～90莫耳%，進一步宜為10～80莫耳%，尤其宜為15～60莫耳%。
相對於多元醇(a2)全體，直鏈多元醇之含量若過少，則有難以安定地形成樹脂的傾向。
此外，就增加多元酯系樹脂中之分支點的目的，也可使用三元以上的多元醇，就三元以上之多元醇而言，可舉例如新戊四醇、二新戊四醇、三新戊四醇、甘油、三羥甲基丙烷、三羥甲基乙烷、1,3,6-己三醇、金剛烷三醇等。此等可單獨使用或併用2種以上。
就該三元以上之多元醇之含量而言，相對於多元醇(a2)全體，宜為20莫耳%以下，更宜為0.1～10莫耳%，尤其宜為0.5～5莫耳%，若該含量過多則有聚酯系樹脂之製造變困難的傾向。
本發明中使用之聚酯系樹脂係任意選擇上述多元羧酸類(a1)與多元醇(a2)，將此等在觸媒存在下，藉由公知方法使其進行縮聚合反應來製造而得，聚酯系樹脂的結構中，需要具有規定量之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元、或來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及規定量之來自含有芳香環結構之化合物的結構單元。
就上述縮聚合反應中之多元羧酸類(a1)與多元醇(a2)之摻合比率而言，宜為多元羧酸類(a1)每1當量，多元醇(a2)為1～3當量，尤其宜為1.1～2當量。若多元醇(a2)之摻合比率過少，則有酸價變高，高分子量化變困難的傾向，若過多則有產率降低之傾向。
在上述縮聚合反應時，首先進行酯化反應後，進行縮聚合反應。
在該酯化反應中，通常使用觸媒，具體而言，可舉例如鈦酸四異丙酯、鈦酸四丁酯等鈦系觸媒、三氧化二銻等銻系觸媒、二氧化鍺等鍺系觸媒等觸媒、或乙酸鋅、乙酸錳、二丁基氧化錫等觸媒，此等可使用1種或2種以上。此等之中，考慮觸媒活性高或色相平衡，宜為三氧化二銻、鈦酸四丁酯、二氧化鍺、乙酸鋅。
該觸媒之摻合量，相對於全部共聚合成分，宜為1～10,000ppm，尤其宜為10～5,000ppm，更宜為20～3,000ppm。若該摻合量過少，則有聚合反應難以充分地進行的傾向，但過多則有失去縮短反應時間等優點，且容易產生副反應的傾向。
關於酯化反應時之反應溫度，宜為200～300℃，更宜為210～280℃，進一步宜為220～260℃。若該反應溫度過低則有反應難以充分地進行的傾向，若過高則有容易產生分解等副反應的傾向。此外，反應時的壓力係通常在常壓下。
進行上述酯化反應後，進行縮聚合反應。
就縮聚合反應之反應條件而言，更摻合同等程度量的與上述酯化反應使用之同樣的觸媒，就反應溫度而言宜為220～280℃，尤其宜為230～270℃，將反應系統緩慢地減壓至最後為5hPa以下使其進行反應較為理想。若該反應溫度過低則有反應難以充分地進行的傾向，若過高則有容易產生分解等副反應的傾向。
從而獲得本發明中使用之第1或第2聚酯系樹脂。
[第1聚酯系樹脂]
該第1聚酯系樹脂係含有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元，聚酯系樹脂中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物之結構單元的含量為0.01～35重量%，宜為0.1～30重量%，更宜為0.2～20重量%，進一步宜為0.3～10重量%，尤其宜為0.4～5重量%，特別宜為0.5～3重量%。
此外，第1之聚酯系樹脂中之上述來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元，考慮對於聚烯烴基材之黏接性，作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元之至少一者來含有較為理想，更宜為作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有。
另外，上述來自氫化聚丁二烯多元醇之結構單元作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，考慮相容性之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自氫化聚丁二烯多元醇之結構單元的含量宜為0.001～10莫耳%，更宜為0.01～8莫耳%，進一步宜為0.03～5莫耳%，尤其宜為0.04～3莫耳%、0.05～0.5莫耳%。
此外，第1聚酯系樹脂，係通常具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，上述來自非對稱之芳香族多元羧酸類之結構單元作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有時，在來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，來自非對稱之芳香族多元羧酸類之結構單元宜為1～90莫耳%，更宜為2～80莫耳%，進一步宜為3～60莫耳%，更進一步宜為4～50莫耳%，尤其宜為5～40莫耳%。
上述來自碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之結構單元作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有時，在來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，來自碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之結構單元宜為5～100莫耳%，更宜為10～100莫耳%，進一步宜為20～100莫耳%，尤其宜為30～100莫耳%。
另一方面，上述來自含有分支結構之多元醇之結構單元作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，就破壞結晶性之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自含有分支結構之多元醇的結構單元的含量宜為5～99莫耳%，更宜為10～98莫耳%，進一步宜為30～97莫耳%。
此外，上述來自直鏈多元醇之結構單元作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，考慮安定地形成樹脂之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自直鏈多元醇之結構單元的含量宜為3～95莫耳%，更宜為5～90莫耳%，進一步宜為10～80莫耳%，尤其宜為15～60莫耳%。
[第2聚酯系樹脂]
第2聚酯系樹脂係含有：來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，且聚酯系樹脂中來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量係0.01～35重量%，宜為0.1～30重量%，更宜為0.3～25重量%，進一步宜為0.4～15重量%，尤其宜為0.5～10重量%。來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量若在上述範圍內，則對於聚烯烴基材之黏接性優良，此外，透明性也優良。
此外，第2聚酯系樹脂中，上述來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，考慮對於聚烯烴基材之黏接性的觀點，作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元的至少一者來含有較為理想，更宜為作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有。
另外，上述來自芳香族二羧酸類之結構單元作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有時，考慮密接性之觀點，在來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，來自芳香族二羧酸類之結構單元的含量宜為0.1～70莫耳%，更宜為0.2～60莫耳%，進一步宜為0.5～50莫耳%，尤其宜為1～40莫耳%，特別宜為3～30莫耳%。
上述第2聚酯系樹脂含有之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物之結構單元的含量，係通常為0.01～50重量%，宜為0.1～30重量%，更宜為0.2～20重量%，進一步宜為0.3～10重量%。
此外，第2聚酯系樹脂中，上述來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元，考慮對於聚烯烴基材之黏接性的觀點，作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元之至少一者來含有較為理想，更宜為作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有。
另外，上述來自氫化聚丁二烯多元醇之結構單元在第2聚酯系樹脂中係作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，考慮相容性之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自氫化聚丁二烯多元醇之結構單元的含量宜為0.001～15莫耳%，更宜為0.005～10莫耳%，進一步宜為0.01～5莫耳%，尤其宜為0.05～2莫耳%，特別宜為0.1～1莫耳%。
此外，第2聚酯系樹脂係通常具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，上述來自非對稱之芳香族二羧酸類之結構單元作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有時，在來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，來自非對稱之芳香族二羧酸類之結構單元的含量宜為0.1～70莫耳%，更宜為0.2～60莫耳%，進一步宜為0.5～50莫耳%，尤其宜為1～40莫耳%，特別宜為3～30莫耳%。
上述來自碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之結構單元作為來自多元羧酸類(a1)之結構單元來含有時，在來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，來自碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類之結構單元的含量宜為5～100莫耳%，更宜為10～95莫耳%，進一步宜為20～90莫耳%，尤其宜為30～80莫耳%。
另一方面，上述來自含有分支結構之多元醇之結構單元作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，就破壞結晶性之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自含有分支結構之多元醇的結構單元的含量宜為5～99莫耳%，更宜為10～98莫耳%，進一步宜為30～97莫耳%。
此外，上述來自直鏈多元醇之結構單元係作為來自多元醇(a2)之結構單元來含有時，考慮安定地形成樹脂之觀點，在來自多元醇(a2)之結構單元中，來自直鏈多元醇之結構單元的含量宜為3～95莫耳%，更宜為5～90莫耳%，進一步宜為10～80莫耳%，尤其宜為15～60莫耳%。
此處，上述第1或第2聚酯系樹脂之來自各成分之結構單元的比率(組成比率)，例如可藉由NMR來求得。
上述第1或第2聚酯系樹脂之玻璃轉移溫度，考慮黏著物性之觀點，宜為-80～20℃，更宜為-75～10℃，進一步宜為-70～-20℃。該玻璃轉移溫度若過高則失去柔軟性，初始黏著性降低，以指壓程度的壓力難以發揮黏著力，有作業性降低的傾向，若過低則有凝聚力降低，黏著片容易變形，有損害外觀的傾向。
此處，上述聚酯系樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)係使用TA Instruments公司製之差示掃描量熱計DSC Q20測得之値。
此外，測定溫度範圍係-90℃～100℃，溫度上升速度為10℃/分鐘。
考慮保存安定性之觀點，上述第1或第2之聚酯系樹脂係不結晶化較為理想，即使在結晶化之情況，聚酯系樹脂之結晶化能量儘可能低較為理想，通常為35J/g以下，宜為20J/g以下，尤其宜為10J/g以下，特別宜為5J/g以下。
上述第1或第2之聚酯系樹脂之酸價宜為10mgKOH/g以下，更宜為3mgKOH/g以下，尤其宜為1mgKOH/g以下。
若酸價過高，則在黏著劑層之其中一面疊層金屬等層時有容易腐蝕的傾向。例如在成為金屬氧化物薄膜層之構成時，有產生腐蝕，金屬氧化物薄膜之導電性降低的傾向。
此處，上述聚酯系樹脂之酸價係依據JIS K 0070藉由中和滴定來求得者。
此外，上述第1或第2聚酯系樹脂之重量平均分子量，考慮黏著劑之凝聚力之觀點，宜為8,000～200,000，更宜為10,000～180,000，進一步宜為20,000～150,000。該重量平均分子量若過小，則有無法獲得作為黏著劑之充分的凝聚力，耐熱性或機械強度容易降低的傾向，若過大則有在聚酯系樹脂之製造時容易凝膠化，難以獲得樹脂的傾向。
此外，上述重量平均分子量係依據標準聚苯乙烯分子量換算而得之重量平均分子量，係藉由使用於高效液相層析儀(東曹公司製，「HLC-8320GPC」)串聯2支管柱：TSKgel SuperMultipore HZ-M(排除極限分子量：2×106
，理論板數：16,000板/支，填充劑材質：苯乙烯-二乙烯苯共聚物，填充劑粒徑：4μm)所測得者，數目平均分子量也可使用同樣方法進行測定。
＜水解抑制劑(B)＞
本發明之聚酯系黏著劑組成物(以下，有時簡稱為「黏著劑組成物」)，係含有上述聚酯系樹脂，且含有水解抑制劑(B)較為理想。為了確保長期耐久性而使本發明之聚酯系黏著劑組成物含有該水解抑制劑(B)。
就上述水解抑制劑(B)而言，可使用以往公知者，可舉例如與上述聚酯系樹脂之羧酸末端基進行反應而鍵結之化合物，具體而言，可舉例如含有碳二亞胺基、環氧基、㗁唑啉(oxazoline)基等官能基的化合物等。此等之中，含有碳二亞胺基之化合物，就使來自羧基末端基之質子的觸媒活性消失之效果高的觀點而較為理想。
就上述含有碳二亞胺基之化合物而言，通常，使用於分子內具有1個以上之碳二亞胺基(-N=C=N-)之公知的多碳二亞胺即可，就更改善於高溫高濕下之耐久性的觀點，宜為於分子內含有2個以上之碳二亞胺基之化合物，亦即多元碳二亞胺系化合物，更宜為含有3個以上，進一步宜為含有5個以上，尤其宜為含有7個以上碳二亞胺基的化合物。此外，分子內具有之碳二亞胺基之數目通常為50個以下，若碳二亞胺基過多則有因為分子結構變得過大，較不理想的傾向。此外，也宜使用藉由在碳二亞胺化觸媒之存在下使二異氰酸酯進行脫羧縮合反應而產生之高分子量多碳二亞胺。
另外，上述高分子量多碳二亞胺係末端異氰酸酯基藉由封端劑封端而得者，就保存安定性之觀點較為理想。就封端劑而言，可列舉具有與異氰酸酯基反應之活性氫的化合物、或具有異氰酸酯基之化合物。可舉例如具有1個選自羧基、胺基、及異氰酸酯基之取代基的一元醇類、一元羧酸類、單胺類、及單異氰酸酯類。
就如此之高分子量多碳二亞胺而言，可列舉使以下之二異氰酸酯進行脫羧縮合反應而得者。
就該二異氰酸酯而言，可舉例如4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、3,3’-二甲氧基-4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、3,3’-二甲基-4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、4,4’-二苯醚二異氰酸酯、3,3’-二甲基-4,4’-二苯醚二異氰酸酯、2,4-甲苯二異氰酸酯、2,6-甲苯二異氰酸酯、1-甲氧基苯-2,4-二異氰酸酯、異佛酮二異氰酸酯、4,4’-二環己基甲烷二異氰酸酯、四甲基亞二甲苯二異氰酸酯等，此等可單獨使用或併用2種以上。如此之高分子量多碳二亞胺可進行合成，亦可使用市售商品。
就含碳二亞胺基之化合物的市售商品而言，可舉例如Nisshinbo Chemical Inc.製之carbodilite(註冊商標)系列，此等之中，就與有機溶劑的相容性優良之觀點，宜為carbodilite(註冊商標)V-01、V-02B、V-03、V-04K、V-04PF、V-05、V-07、V-09、V-09GB。
就上述含環氧基之化合物而言，宜為環氧丙酯化合物或環氧丙醚化合物等。
就環氧丙酯化合物之具體例而言，可舉例如苯甲酸環氧丙酯、第三丁基苯甲酸環氧丙酯、對甲基苯甲酸環氧丙酯、環己烷羧酸環氧丙酯、壬酸環氧丙酯、硬脂酸環氧丙酯、月桂酸環氧丙酯、棕櫚酸環氧丙酯、二十二酸環氧丙酯、叔碳酸環氧丙酯、油酸環氧丙酯、亞麻油酸環氧丙酯(linoleic acid glycidyl ester)、蘇子油酸環氧丙酯(linolenic acid glycidyl ester)、蘿炔酸環氧丙酯(behenolic acid glycidyl ester)、硬炔酸環氧丙酯、對苯二甲酸二環氧丙酯、間苯二甲酸二環氧丙酯、鄰苯二甲酸二環氧丙酯、萘二羧酸二環氧丙酯、甲基對苯二甲酸二環氧丙酯、六氫鄰苯二甲酸二環氧丙酯、四氫鄰苯二甲酸二環氧丙酯、環己烷二羧酸二環氧丙酯、己二酸二環氧丙酯、琥珀酸二環氧丙酯、癸二酸二環氧丙酯、十二烷二酸二環氧丙酯、十八烷二羧酸二環氧丙酯、偏苯三酸三環氧丙酯、焦蜜石酸四環氧丙酯等。此等可單獨使用或併用2種以上。
就環氧丙醚化合物之具體例而言，可舉例如苯基環氧丙醚、鄰苯基環氧丙醚、1,4-雙(β,γ-環氧丙氧基)丁烷、1,6-雙(β,γ-環氧丙氧基)己烷、1,4-雙(β,γ-環氧丙氧基)苯、1-(β,γ-環氧丙氧基)-2-乙氧基乙烷、1-(β,γ-環氧丙氧基)-2-苄基氧基乙烷、2,2-雙-[對(β,γ-環氧丙氧基)苯基]丙烷、及利用2,2-雙-(4-羥基苯基)丙烷或2,2-雙-(4-羥基苯基)甲烷等雙酚與環氧氯丙烷之反應而獲得之雙環氧丙基多元醚等，此等可單獨使用或併用2種以上。
就上述含㗁唑啉基之化合物而言，宜為雙㗁唑啉化合物等。具體而言，可舉例如2,2’-雙(2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4,4-二甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-乙基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4,4’-二乙基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-丙基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-丁基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-己基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-苯基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-環己基-2-㗁唑啉)、2,2’-雙(4-苄基-2-㗁唑啉)、2,2’-對伸苯雙(2-㗁唑啉)、2,2’-間伸苯雙(2-㗁唑啉)、2,2’-鄰伸苯雙(2-㗁唑啉)、2,2’-對伸苯雙(4-甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-對伸苯雙(4,4-二甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-間伸苯雙(4-甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-間伸苯雙(4,4-二甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-伸乙基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-四亞甲基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-六亞甲基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-八亞甲基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-十亞甲基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-伸乙基雙(4-甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-四亞甲基雙(4,4-二甲基-2-㗁唑啉)、2,2’-9,9’-二苯氧基乙烷雙(2-㗁唑啉)、2,2’-環伸己基雙(2-㗁唑啉)、2,2’-二伸苯基雙(2-㗁唑啉)等。此等之中，考慮與聚酯之反應性之觀點，最好宜為2,2’-雙(2-㗁唑啉)。此外，此等可單獨使用或併用2種以上。
就此等水解抑制劑(B)而言，宜為揮發性較低者，因此宜使用數目平均分子量較高者，通常為300～10,000，宜為1,000～5,000。
此外，就水解抑制劑(B)而言，考慮耐水解性之觀點宜使用重量平均分子量較高者。水解抑制劑(B)之重量平均分子量宜為500以上，更宜為2,000以上，進一步宜為3,000以上。此外，重量平均分子量之上限通常為50,000。
水解抑制劑(B)之重量平均分子量若過小，則有耐水解性降低之傾向。此外，重量平均分子量若過大，則有與聚酯樹脂(A)之相容性降低的傾向。
水解抑制劑(B)之中，宜使用含碳二亞胺基之化合物，此時，碳二亞胺當量宜為50～10,000，更宜為100～1,000，尤其宜為150～500。此外，碳二亞胺當量係表示每1個碳二亞胺基之化學式量。
上述水解抑制劑(B)之含量相對於上述聚酯系樹脂100重量份，宜為0.01～10重量份，更宜為0.1～5重量份，尤其宜為0.2～3重量份。該含量若過多則有與聚酯系樹脂(A)之相容性差導致發生混濁的傾向，若過少則有難以獲得充分之耐久性的傾向。
此外，上述水解抑制劑(B)之含量，因應上述聚酯系樹脂之酸價使含量最適化較為理想，黏著劑組成物中之水解抑制劑(B)之官能基的莫耳數合計(b)相對於黏著劑組成物中之聚酯系樹脂之酸性官能基的莫耳數合計(a)的莫耳比((b)/(a))宜為0.5≦(b)/(a)，尤其宜為1≦(b)/(a)≦1,000，進一步宜為1.5≦(b)/(a)≦100。
若(b)相對於(a)之莫耳比過低，則有耐濕熱性能降低的傾向。此外，若(b)相對於(a)之莫耳比過高，則有與聚酯系樹脂之相容性降低，黏著力、凝聚力、耐久性能降低的傾向。
＜胺甲酸酯化觸媒(C)＞
本發明之黏著劑組成物係含有上述聚酯系樹脂，宜含有上述水解抑制劑(B)，考慮反應速度之觀點更宜含有胺甲酸酯化觸媒(C)。
就胺甲酸酯化觸媒(C)而言，可舉例如有機金屬系化合物、3級胺化合物等。此等可單獨使用或併用2種以上。
就上述有機金屬系化合物而言，可舉例如鋯系化合物、鐵系化合物、錫系化合物、鈦系化合物、鉛系化合物、鈷系化合物、鋅系化合物等。
就鋯系化合物而言，可舉例如環烷酸鋯、乙醯丙酮鋯等。
就鐵系化合物而言，可舉例如乙醯丙酮鐵、2-乙基己酸鐵等。
就錫系化合物而言，可舉例如二丁基二氯化錫、二丁基氧化錫、二月桂酸二丁基錫等。
就鈦系化合物而言，可舉例如二丁基二氯化鈦、鈦酸四丁酯、丁氧基三氯化鈦等。
就鉛系化合物而言，可舉例如油酸鉛、2-乙基己酸鉛、苯甲酸鉛、環烷酸鉛等。
就鈷系化合物而言，可舉例如2-乙基己酸鈷、苯甲酸鈷等。
就鋅系化合物而言，可舉例如環烷酸鋅、2-乙基己酸鋅等。
此外，就上述3級胺化合物而言，可舉例如三乙胺、三乙烯二胺、1,8-二氮雜二環-(5,4,0)-十一碳-7-烯等。
此等胺甲酸酯化觸媒(C)之中，就反應速度與黏著劑層之適用期的觀點，宜為有機金屬系化合物，尤其宜為鋯系化合物。另外，胺甲酸酯化觸媒(C)宜併用作為觸媒作用抑制劑的乙醯丙酮。藉由成為包含乙醯丙酮之觸媒系統，就抑制在低溫之觸媒作用，增長適用期之觀點較為理想。
＜交聯劑(D)＞
本發明之黏著劑組成物係含有上述聚酯系樹脂，宜含有水解抑制劑(B)，通常更含有交聯劑(D)係較為理想，藉由使其含有交聯劑(D)，將聚酯系樹脂藉由交聯劑(D)予以交聯而成為凝聚力優良者，可改善作為黏著劑的性能。
就該交聯劑(D)而言，可舉例如多異氰酸酯系化合物、多環氧系化合物等之具有可與聚酯系樹脂所含之羥基及羧基之至少一者反應之官能基的化合物。此等之中，考慮兼具初始黏著性與機械強度、耐熱性且平衡良好之觀點，尤其宜使用多異氰酸酯系化合物。
就該多異氰酸酯化合物而言，可舉例如四亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、異佛酮二異氰酸酯、甲苯二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯、氫化二甲苯二異氰酸酯、四甲基二甲苯二異氰酸酯、萘-1,5-二異氰酸酯、三苯基甲烷三異氰酸酯等多異氰酸酯，此外，可列舉上述多異氰酸酯、與三羥甲基丙烷等多元醇化合物之加成物、或此等多異氰酸酯系化合物縮二脲體、異氰脲酸酯體等。此外，上述多異氰酸酯系化合物也可使用藉由苯酚、內醯胺等使異氰酸酯部分封端而得者。此等交聯劑(D)可單獨使用1種或混合2種以上使用。
該交聯劑(D)之含量可因應聚酯系樹脂之分子量與用途目的適當地選擇，通常，相對於聚酯系樹脂中含有之羥基及羧基之至少一者的1當量，以交聯劑(D)所含之反應性基成為0.2～10當量的比率來含有交聯劑(D)較為理想，更宜為0.5～5當量，進一步宜為0.5～3當量。
該交聯劑(D)含有之反應性基之當量數，若過小則有凝聚力降低之傾向，若過大則有柔軟性降低的傾向。
此外，在聚酯系樹脂與交聯劑(D)之反應中，可使用不具有會與聚酯系樹脂及交聯劑(D)成分反應之官能基的有機溶劑，例如乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯類、甲乙酮、甲基異丁酮等酮類、甲苯、二甲苯等芳香族類等之有機溶劑。此等可單獨使用或併用2種以上。
在本發明之黏著劑組成物中，除上述之聚酯系樹脂、水解抑制劑(B)、胺甲酸酯化觸媒(C)、交聯劑(D)之外，在不損害本發明之效果的範圍內，還可摻合受阻酚類等抗氧化劑(E)、軟化劑、紫外線吸收劑、安定劑、抗靜電劑、黏著賦予劑等添加劑或其他之無機或有機之填充劑、金屬粉、顏料等之粉體、粒狀等的添加劑。此等可單獨使用或併用2種以上。
此外，本發明之聚酯系黏著劑(以下，有時簡稱為「黏著劑」)係由上述黏著劑組成物構成者，亦即，使黏著劑組成物硬化而得者。
而，本發明之黏著片係於支持基材之單面或兩面具有黏著劑層之黏著片，或無基材之黏著片，尤其適宜作為用於光學構件貼合用的光學構件用黏著片。
此外，本發明中「片材」之記載係亦包括「薄膜」或「條帶」的含意。
＜黏著片＞
黏著片，例如能以如下述方式進行製作。
就該黏著片之製造方法而言，可依循公知一般之黏著片的製造方法進行製造，例如將上述黏著劑組成物塗布於基材上並乾燥，於黏著劑組成物層之表面貼合脫模片(或脫模薄膜)，因應需求進行熟化(Curing)，可獲得於基材上具有由黏著劑組成物構成之黏著劑層之本發明的黏著片。
此外，將上述黏著劑組成物塗布於脫模片上並乾燥，於黏著劑組成物層之表面貼合基材，因應需求進行熟化，也可獲得本發明之黏著片。
另外，藉由於脫模片形成黏著劑層，並於黏著劑層之表面貼合脫模片，可製造無基材兩面黏著片。
獲得之黏著片或無基材兩面黏著片，在使用時係將上述脫模片從黏著劑層剝離並將黏著劑層與被黏著體貼合。
就上述基材而言，可舉例如聚萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對苯二甲酸乙二酯/間苯二甲酸酯共聚物等聚酯系樹脂；聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯等聚烯烴系樹脂；聚氟化乙烯、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯等之聚氟化乙烯樹脂；尼龍6、尼龍6,6等聚醯胺；聚氯化乙烯、聚氯化乙烯/乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-乙烯醇共聚物、聚乙烯醇、維尼綸(vinylon)等乙烯聚合物；三乙酸纖維素、賽璐玢(cellophane)等纖維素系樹脂；聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯等之丙烯酸系樹脂；由選自於由聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚芳酯、聚醯亞胺、環烯烴聚合物等構成之群組中之至少1種之合成樹脂構成的片材；鋁、銅、鐵等金屬箔；上質紙、玻璃紙等紙；由玻璃纖維、天然纖維、合成纖維等構成之織物或不織布等。此等基材能以單層體的形式來使用，或疊層2種以上並以多層體的形式來使用。
此等之中，宜為由聚對苯二甲酸乙二酯或聚醯亞胺構成之基材，尤其考量與黏著劑之黏接性優良的觀點，宜為聚對苯二甲酸乙二酯，進一步為具有金屬薄膜層之聚對苯二甲酸乙二酯，則基材與黏接劑之黏著力優良，且不會腐蝕金屬薄膜層而可保持基材安定，就可顯著地發揮具有黏著劑的效果之觀點而言較為理想。
此外，本發明中，也宜製為如下述之光學疊層體：於聚對苯二甲酸乙二酯(PET)基材上薄膜形成ITO電極膜，且薄膜的PET側具有黏著劑層，介隔黏著劑層來疊層PET基材與聚碳酸酯(PC)系薄膜，進一步疊層丙烯酸系薄膜而得(層構成：ITO電極膜/PET基材/黏著劑層/PC系薄膜/丙烯酸系薄膜)。
此外，作為上述基材之泡沫基材，可使用例如由聚胺甲酸酯泡沫、聚乙烯泡沫、聚丙烯酸酯泡沫等合成樹脂之發泡體構成之發泡體片材。藉由使用發泡體片材，而成為柔軟性優良者，改善對於被黏著體之跟隨性或黏著強度。此等之中，考慮對於被黏著體之跟隨性、黏接強度之平衡優良的觀點，宜為聚丙烯酸酯泡沫。
[填充材]
此外，上述發泡體片材可含有填充材。藉由使發泡體片材含有填充材，可提高切斷強度。藉此，可改善對於將黏著片從被黏著體拉開剝離的抵抗力(剝離強度)。此外，藉由使用填充材，可抑制發泡體片材過度的變形，適當地調整黏著片全體之柔軟性與凝聚性的平衡。
就填充材而言，可使用各種粒狀物質。就該粒狀物質之構成材料而言，可舉例如銅、鎳、鋁、鉻、鐵、不鏽鋼等金屬；氧化鋁、氧化鋯等金屬氧化物；碳化矽、碳化硼、碳化氮等碳化物；氮化鋁、氮化矽、氮化硼等氮化物；碳化鈣、碳酸鈣、氫氧化鋁、玻璃、二氧化矽等無機材料；聚苯乙烯、丙烯酸樹脂(例如聚甲基丙烯酸甲酯)、苯酚樹脂、苯胍胺(benzoguanamine)樹脂、尿素樹脂、聚矽氧樹脂、尼龍、聚酯、聚胺甲酸酯、聚乙烯、聚丙烯、聚醯胺、聚醯亞胺、聚矽氧、偏二氯乙烯等聚合物等。或，可使用火山白砂、砂等天然原料粒子。此等可單獨使用1種或組合2種以上來使用。
此外，粒狀物質之外形或粒子形狀沒有特別之限制。
上述粒狀物質之外形可舉例如球狀、屑片狀、不規則形狀等。此外，上述粒狀物質之粒子結構可舉例如緻密結構、多孔結構、中空結構等。
其中，發泡體片材宜包含中空結構之粒狀物質(以下也稱為「中空粒子」。)作為上述填充材，更宜包含由無機材料構成之中空粒子。就如此之中空粒子之例子而言，可列舉中空玻璃氣球等玻璃製之氣球；中空氧化鋁氣球等金屬化合物製之中空氣球；中空陶瓷氣球等瓷器製之中空氣球等。
就中空玻璃氣球而言，可使用例如FUJI SILYSIA CHEMICAL LTD.製之商品名「玻璃微氣球」、「FUJI BALLOON H-40」、「FUJI BALLOON H-35」、東海工業公司製之商品名「CEL-STAR Z-20」、「CEL-STAR Z-27」、「CEL-STAR CZ-31T」、「CEL-STAR Z-36」、「CEL-STAR Z-39」、「CEL-STAR Z-39」、「CEL-STAR T-36」、「CEL-STAR PZ-6000」、Fineballoon公司製之商品名「Sai Lux Fine balloon」、Potters-Ballotini Co., Ltd製之商品名「Q-CEL(商標)5020」、「Q-CEL(商標)7014」、「Sphericel(商標)110P8」、「Sphericel(商標)25P45」、「Sphericel(商標)34P30」、「Sphericel(商標)60P18」、昭和化學工業公司製之商品名「SUPER BALLOON BA-15」、「SUPER BALLOON 732C」等市售商品。
中空粒子之平均粒徑沒有特別之限制。中空粒子之平均粒徑，例如通常為1～500μm，宜為5～400μm，更宜為10～300μm，進一步宜為10～200μm，尤其宜為10～150μm。
此外，中空粒子之平均粒徑通常適宜為發泡體片材之厚度的50%以下，更宜為30%以下，進一步宜為10%以下。
中空粒子之比重沒有特別之限制，但考慮均勻分散性或機械強度等，例如通常為0.1～1.8g/cm3
，宜為0.1～1.5g/cm3
，進一步宜為0.1～0.5g/cm3
，尤其宜為0.2～0.5g/cm3
。
中空粒子之使用量沒有特別之限定，例如可為發泡體片材全體之體積的1～70體積%，適宜為5～50體積%，尤其宜為10～40體積%。
[氣泡]
發泡體片材除了因為上述填充材而具有氣泡的情況之外，亦可直接具有氣泡。藉由使發泡體片材中含有氣泡，可改善黏著片之緩衝性，提高柔軟性。若黏著片之柔軟性變高，則容易藉由該黏著片之變形吸收被黏著體表面之凹凸或高低差，可使黏著面更密接於被黏著體表面。藉由使黏著面對於被黏著體表面密接良好，能有利地促使對於低極性之表面之其他各種表面的剝離強度的改善。
此外，黏著片之柔軟性的改善也對於減低黏著片之反彈力有所貢獻。藉此，在黏著片沿著具有彎曲面或高低差之被黏著體之表面貼附、或使貼附了黏著片之被黏著體變形等情況中，可有效地抑制黏著片因為本身之反彈力而從該被黏著體表面剝離(浮起)之情事。
發泡體片材可含有如上述之填充材(例如中空粒子)與氣泡兩者。含有如此之發泡體片材之黏著片因為容易成為柔軟性與凝聚力的平衡良好者而較為理想。
發泡體片材中含有之氣泡可為獨立氣泡，也可為連續氣泡，亦可為此等之混合。考慮緩衝性之觀點，更宜為含有獨立氣泡多之構成的發泡體片材。
獨立氣泡的情況，氣泡中含有之氣體成分(形成氣泡之氣體成分，以下有時稱為「氣泡形成氣體」。)並沒有特別之限制，例如氮氣、二氧化碳、氬氣等鈍性氣體，此外還可列舉空氣等各種氣體成分。此外，就氣泡形成氣體而言，在含有該氣泡形成氣體之狀態下進行合成樹脂之聚合反應等的情況，宜使用不妨害該反應者。考慮該觀點及成本之觀點等，就氣泡形成氣體而言適宜採用氮氣。
氣泡之形狀，通常是近似球狀，但並未限定為該等。氣泡之平均直徑(平均氣泡徑)並沒有特別之限制，例如通常為1～1,000μm，宜為10～500μm，更宜為30～300μm。
此外，上述平均氣泡徑通常適宜為發泡體片材之厚度的50%以下，更宜為30%以下，進一步宜為10%以下。
此外，上述平均氣泡徑通常情況是藉由掃描式電子顯微鏡(SEM)來求得，係藉由將對於10個以上之氣泡，測定此等氣泡之直徑的結果進行算術平均來求得。此時，針對非球狀之形狀的氣泡，係換算為具有同等體積之氣泡來求得平均氣泡徑。
發泡體片材具有氣泡的情況，發泡體片材中占有之氣泡的體積比率(氣泡含有率)並沒有特別之限制，能以會實現為目的之緩衝性或柔軟性的方式適當地設定。例如，可為相對於發泡體片材之體積(係指表觀體積，從發泡體片材之厚度及面積算出而得。)為約3～70體積%，通常適宜為約5～50體積%，為約8～40體積%較為理想。
形成發泡體片材之方法沒有特別之限定，可適當地採用公知方法。可適當地採用例如(1)使預先混入氣泡形成氣體之合成樹脂組成物(宜為藉由紫外線等活性能量射線進行硬化而形成黏彈性體之類型的組成物)硬化來形成含有氣泡之黏彈性體層的方法、(2)藉由使用含有發泡劑之合成樹脂組成物形成來自該發泡劑之氣泡，而形成含有氣泡之黏彈性體層的方法等。使用之發泡劑沒有特別之限制，可從公知的發泡劑適當選擇。例如，可使用熱膨脹性微球等發泡劑較為理想。
在藉由上述(1)之方法之含有氣泡之黏彈性層的形成中，混入氣泡形成氣體來製備合成樹脂組成物的方法並沒有特別之限定，可利用公知之氣泡混合方法。例如，就氣泡混合裝置之例子而言，可列舉具備在於中央部具有貫通孔之圓盤上有大量之細齒的定子、及與該定子相面對之於圓盤上具有與定子相同之細齒的轉子的裝置等。在將氣泡混入前之組成物導入至如此之氣泡混合裝置中之定子上的齒與轉子上的齒之間，使轉子高速旋轉的同時，通過上述貫通孔來導入用以形成氣泡的氣體成分(氣泡形成氣體)。藉此，而獲得使氣泡細微地分散混合的合成樹脂組成物。
藉由將如此之混入氣泡形成氣體的合成樹脂組成物塗布於指定的面上使其硬化，可形成含有氣體的黏彈性體層。就硬化方法而言，可採用進行加熱之方法、或照射活性能量射線(例如紫外線)之方法等。藉由對於混入氣泡形成氣體之合成樹脂組成物進行加熱或照射活性能量射線照射等，在保持氣泡安定的狀態下使其硬化，可適當地形成發泡體片材。
考慮氣泡形成氣體之混入性或氣泡的安定性的觀點，可於合成樹脂組成物添加界面活性劑。就如此之界面活性劑而言，可舉例如離子性界面活性劑、烴系界面活性劑、聚矽氧系界面活性劑、氟系界面活性劑等。其中宜為氟系界面活性劑，尤其宜為分子中具有氧化伸烷基(通常為碳原子數2～3之氧化伸烷基)及氟化烴基的氟系界面活性劑。氟系界面活性劑可單獨使用1種或組合2種以上來使用。就適宜之氟系界面活性劑之市售商品而言，可舉例如AGC SEIMI CHEMICAL CO., LTD.製之商品名「SURFLON S-393」。
界面活性劑之使用量沒有特別之限定，例如相對於發泡體片材中含有之合成樹脂100重量份，按固體成分基準計，通常為約0.01～3重量份。
發泡體片材在不會明顯妨害本發明之效果的範圍內，可因應需求含有塑化劑、軟化劑、著色劑(顏料、染料等)、抗氧化劑、塗平劑、安定劑、防腐劑等公知的添加劑。例如，在將合成樹脂組成物藉由光聚合法使其硬化形成發泡體片材的情況，為了使發泡體片材著色，可使用不妨害光聚合之程度的顏料(著色顏料)作為著色劑。在作為發泡體片材之著色期望為黑色的情況，例如，可使用碳黑作為著色劑較為理想。碳黑之使用量，考慮著色程度或光聚合反應性等，例如為發泡體片材全體之0.15重量%以下，宜為0.001～0.15重量%，更宜為0.01～0.1重量%。
就上述基材之厚度而言，例如宜為1～1,000μm，更宜為2～500μm，尤其宜為3～300μm。
就上述脫模片而言，例如可使用對於上述基材中示例由各種合成樹脂構成之片材、紙、布、不織布等經脫模處理而得者。就脫模片而言，宜使用矽系之脫模片。
就上述黏著劑組成物之塗布方法而言，例如使用凹版輥塗布器、反轉輥塗布器、接觸輥塗布器(kiss-roll coater)、浸輥塗布器、塗布桿、刮刀塗布器、噴塗器、缺角輪塗布器等即可。
就上述熟化處理之條件而言，溫度通常為室溫(23℃)～70℃，時間通常為1～30天，具體而言，例如可藉由在23℃下1～20天，宜為在23℃下3～14天、在40℃下1～10天等之條件下進行即可。
此外，就乾燥條件而言，乾燥溫度宜為60～140℃，尤其宜為80～120℃，乾燥時間宜為0.5～30分鐘，尤其宜為1～5分鐘。
上述黏著片、無基材兩面黏著片之黏著劑層的厚度宜為2～500μm，更宜為5～200μm，進一步宜為10～100μm。若該黏著劑層之厚度過薄，則有黏著力降低的傾向，若過厚則有難以均勻地進行塗布，且容易發生氣泡進入至塗膜中等之問題的傾向。此外，在考慮衝擊吸收性時，厚度成為50μm以上較為理想。
此外，上述黏著劑層之厚度係藉由使用Mitutoyo Corporation.製「ID-C112B」，從黏著片全體之厚度的測定值減去黏著劑層以外之構成構件之厚度的測定值來求得。
關於上述黏著片之黏著劑層之凝膠分率，考慮耐久性能與黏著力之觀點宜為5重量%以上，更宜為10～90重量%，進一步宜為15～80重量%，尤其宜為20～60重量%。若黏膠分率過低則有凝聚力降低導致耐久性降低的傾向。此外，若凝膠分率過高則有凝聚力上升導致黏著力降低的傾向。
上述凝膠分率係交聯度之指標，例如藉由以下方法算得。亦即，將於為基材之高分子片(例如PET薄膜等)形成黏著劑層而得之黏著片(未設置脫模片者)以200網格(mesh)之SUS製金屬網包覆，於甲苯中在23℃浸漬24小時，將相對於浸漬前重量之殘留於金屬網中之不溶解的黏著劑成分的重量百分率作為凝膠分率。惟，基材的重量係預先扣除。
另外，該黏著片因應需求可在黏著劑層之外側設置脫模片來保護黏著劑層。此外，於基材之單面形成黏著劑層的黏著片，藉由於與基材之黏著劑層相反側的面實施剝離處理，也可利用該剝離處理面來保護黏著劑層。
此外，本發明之黏著劑可使用於各種構件之貼合，其中，用來作為光學構件之貼合所使用之光學構件用黏著劑較為理想，藉由於光學構件上疊層形成由該黏著劑組成物構成之黏著劑的黏著劑層，可獲得上述附黏著劑層的光學構件。
就該光學構件而言，可列舉ITO電極膜或聚噻吩(polythiophene)等無機系或有機系導電膜等之透明電極膜、偏光板、相位差板、橢圓偏光板、光學補償薄膜、亮度提升薄膜、電磁波屏蔽薄膜、近紅外線吸收薄膜、AR(Anti-reflection，抗反射)薄膜等。此等之中，在光學構件為透明電極膜時，就有效果且可獲得高黏著力之觀點較為理想，尤其宜為ITO電極膜。此外，ITO電極膜常常係形成薄膜於玻璃或PET等基材上，本發明中，使用ITO電極膜係於PET基材上形成薄膜而得的薄膜特別理想。此外，也適合用於被設置於有機EL元件之面發光體之發光面的光提取薄膜用、或液晶顯示器的光擴散片。
上述附黏著劑層之光學構件宜為在與黏著劑層之光學構件面為相反的面，更設置脫模片，在供於實用時，係將上述脫模片剝離，將黏著劑層與被黏著體貼合。就該脫模片而言，宜使用矽系之脫模片。
(實施例)
以下，列舉實施例來更具體地說明本發明，本發明在不超出其要旨之情況下並不僅限定於以下實施例。此外，例中的「份」係指重量基準。
此外，關於下述實施例中之聚酯系樹脂之玻璃轉移溫度的測定，係依循上述方法進行測定。
＜聚酯系樹脂之製造＞
以下製造例中記載的莫耳%係表示將多元羧酸類(a1)之合計量設為100莫耳%時的莫耳比。
[聚酯系樹脂I之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)的間苯二甲酸(IPA)[非對稱之芳香族二羧酸類]66.3份(20莫耳%)及癸二酸(SebA)322.9份(80莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇(NPG)[含有分支結構之多元醇]207.9份(100莫耳%)、1,4-丁二醇(1.4BG)[直鏈多元醇]89.9份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷(TMP)4.0份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)[含有氫化聚丁二烯結構的化合物]9.0份(0.3莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂I。
獲得之聚酯系樹脂I之玻璃轉移溫度為-46.8℃，來自完成成分之構造單元比(以下，有時簡稱為「完成成分比」)，就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/癸二酸=20莫耳%/80莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=64.5莫耳%/33.7莫耳%/1.5莫耳%/0.3莫耳%。
聚酯系樹脂I中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為1.7重量%，來自含有芳香環結構之結構單元的含量為10重量%。
[聚酯系樹脂II之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸64.6份(20莫耳%)及癸二酸314.4份(80莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇200.4部(99莫耳%)、1,4-丁二醇87.6份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷3.9份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)29.1份(1莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂II。
獲得之聚酯系樹脂II之玻璃轉移溫度為-47.7℃，完成成分比就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/癸二酸=20莫耳%/80莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=63.8莫耳%/33.7莫耳%/1.5莫耳%/1莫耳%。
聚酯系樹脂II中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為5.5重量%，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為9.7重量%。
[聚酯系樹脂III之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸43.7份(20莫耳%)及癸二酸212.7份(80莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇123.2份(90莫耳%)、1,4-丁二醇59.2份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷3.5份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)157.7份(8莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂III。
獲得之聚酯系樹脂III之玻璃轉移溫度為-47.5℃，完成成分比係就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/癸二酸=20莫耳%/80莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=56.9莫耳%/33.1莫耳%/2莫耳%/8莫耳%。
聚酯系樹脂III中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為32.3重量%，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為7.1重量%。
[聚酯系樹脂IV之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸67.4份(20莫耳%)、壬二酸(AzA)152.7份(40莫耳%)及癸二酸164.1份(40莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇211.2份(100莫耳%)、1,4-丁二醇91.4份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷4.1份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)9.1份(0.3莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂IV。
獲得之聚酯系樹脂IV之玻璃轉移溫度為-45.7℃，完成成分比就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/壬二酸/癸二酸=20莫耳%/40莫耳%/40莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=64.5莫耳%/33.7莫耳%/1.5莫耳%/0.3莫耳%。
聚酯系樹脂IV中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為1.7重量%，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為10.3重量%。
[聚酯系樹脂V之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之壬二酸308.6份(100莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇163.9份(96莫耳%)、1,4-丁二醇73.9份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷4.4份(2莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)49.2份(2莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂V。
獲得之聚酯系樹脂V的玻璃轉移溫度為-59.4℃，完成成分比係就多元羧酸類(a1)而言，為壬二酸=100莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=62.2.莫耳%/33.8莫耳%/2莫耳%/2莫耳%。
聚酯系樹脂V中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量係10.7重量%，來自含有芳香環結構之化合物之結構單元的含量為0重量%。
[聚酯系樹脂VI之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸45.7份(10莫耳%)及癸二酸500.3份(90莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇283.4份(99莫耳%)、1,4-丁二醇123.9份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷5.5份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)41.5份(1.0莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂VI。
獲得之聚酯系樹脂VI之玻璃轉移溫度係-53.8℃，完成成分比係就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/癸二酸=10莫耳%/90莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=63.8莫耳%/33.7莫耳%/1.5莫耳%/1莫耳%。
聚酯系樹脂VI中之來自含有聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為5.4重量%，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為4.8重量%。
[聚酯系樹脂VII之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸193.5份(40莫耳%)及癸二酸353.2份(60莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇303.2份(100莫耳%)、1,4-丁二醇131.2份(50莫耳%)、及三羥甲基丙烷5.9份(1.5莫耳%)、氫化聚丁二烯多元醇(日本曹達公司製，「GI-1000」)13.1份(0.3莫耳%)、作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂VII。
獲得之聚酯系樹脂VII之玻璃轉移溫度為-33.8℃，完成成分比就多元羧酸類(a1)而言，間苯二甲酸/癸二酸=40莫耳%/60莫耳%，就多元醇(a2)而言，新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/氫化聚丁二烯多元醇=64.5莫耳%/33.7莫耳%/1.5莫耳%/0.3莫耳%。
聚酯系樹脂VII中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為1.8重量%，來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量為20.7重量%。
[聚酯系樹脂I’之製造]
在設置了加熱裝置、溫度計、攪拌機、精餾塔、氮氣導入管及真空裝置的反應槽中，加入作為多元羧酸類(a1)之間苯二甲酸67.3份(20莫耳%)及癸二酸327.5份(80莫耳%)、作為多元醇(a2)之新戊二醇189.7份(90莫耳%)、1,4-丁二醇91.2份(50莫耳%)、三羥甲基丙烷3.5份(1莫耳%)、1,6-己二醇(1.6HG)[直鏈多元醇]20.8份(9莫耳%)、及作為觸媒之乙酸鋅0.05份，將溫度緩慢地上升至內部溫度250℃，花費4小時進行酯化反應。
之後，將內部溫度提升至260℃，加入作為觸媒之鈦酸四丁酯0.05份，減壓至1.33hPa，花費3小時進行聚合反應，製造聚酯系樹脂I’。
獲得之聚酯系樹脂I’之玻璃轉移溫度係-48.5℃，完成成分比係就多元羧酸類(a1)而言，為間苯二甲酸/癸二酸=20莫耳%/80莫耳%，就多元醇(a2)而言，為新戊二醇/1,4-丁二醇/三羥甲基丙烷/1,6-己二醇=58.5莫耳%/34.0莫耳%/1.3莫耳%/6.2莫耳%。
聚酯系樹脂I’中之來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0重量%，來自含有芳香環結構之化合物之結構單元的含量為10.2重量%。
獲得之聚酯系樹脂之樹脂組成(來自完成成分之結構單元)及玻璃轉移溫度(Tg)之結果一併展示於下述表1。
[表1]
＜聚酯系黏著劑組成物之製造＞
使用上述獲得之各聚酯系樹脂製造下述實施例及比較例之聚酯系黏著劑組成物。
(實施例1)
將上述獲得之聚酯系樹脂I以甲苯稀釋成為固體成分濃度50%，相對於該聚酯系樹脂I溶液200份(作為固體成分為100份)，摻合藉由水解抑制劑(Nisshinbo Chemical Inc.製，「carbodilite V-09BG」)1份(固體成分)、及作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯加成物(東曹公司製，「Coronate L55E」)3份(固體成分)、作為胺甲酸酯化觸媒之以乙醯丙酮稀釋成為固體成分濃度1%的鋯系化合物(Matsumoto Fine Chemical Co. Ltd.製，「ORGATIX ZC-150」)0.01份(固體成分)，進行攪拌、混合，而獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例2)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂II，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例3)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂III，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例4)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂IV，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例5)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂V，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例6)
將上述獲得之聚酯系樹脂VI以甲苯稀釋成為固體成分濃度50%，相對於該聚酯系樹脂VI溶液200份(作為固體成分為100份)，摻合以水解抑制劑(Nisshinbo Chemical Inc.製，「carbodilite V-09BG」)1份(固體成分)、及作為交聯劑之三羥甲基丙烷/甲苯二異氰酸酯加成物(東曹公司製，「Coronate L55E」)2份(固體成分)、作為胺甲酸酯化觸媒之以乙醯丙酮稀釋成為固體成分濃度1%的鋯系化合物(Matsumoto Fine Chemical Co. Ltd.製，「ORGATIX ZC-150」)0.02份(固體成分)，進行攪拌、混合，而獲得聚酯系黏著劑組成物。
(實施例7)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂VII，交聯劑變更為3份，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
(比較例1)
在實施例1中，將聚酯系樹脂I變更為聚酯系樹脂I’，將交聯劑3份變更為2份，將甲苯變更為乙酸乙酯，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得聚酯系黏著劑組成物。
使用上述獲得之各聚酯系黏著劑組成物，製作兩面附脫模薄膜之黏著片、及單面附脫模薄膜之黏著片。
＜兩面附脫模薄膜之黏著片的製作＞
將實施例1～7及比較例1之聚酯系黏著劑組成物使用塗布器塗布於厚度38μm之PET製脫模薄膜(Mitsui Chemicals Tohcello, Inc.製，「SP-PET-03-BU」)(α)，於100℃乾燥4分鐘，獲得黏著劑組成物層之厚度為50μm的附脫模薄膜之黏著片。
然後，將獲得之附脫模薄膜之黏著片的黏著劑組成物層表面以與上述脫模薄膜(α)係剝離力不相同之厚度38μm的PET製脫模薄膜(Mitsui Chemicals Tohcello, Inc.製，「SP-PET-01-BU」)(β)覆蓋，於40℃進行4天之老化(aging)處理，獲得兩面附脫模薄膜的黏著片。
＜單面附脫模薄膜之黏著片的製作＞
將實施例1～7及比較例1之聚酯系黏著劑組成物使用塗布器塗布於厚度38μm之PET薄膜(Toray Industries, Inc.製，「Lumirror T60」)上，於100℃乾燥3分鐘，獲得黏著劑組成物層之厚度為25μm之附PET薄膜的黏著片。
然後，將獲得之附PET薄膜之黏著片之黏著劑組成物層表面以厚度38μm之PET製脫模薄膜(β)覆蓋，於40℃進行4天之老化處理，獲得單面附脫模薄膜之黏著片。
使用獲得之實施例1～7及比較例1之兩面附脫模薄膜的黏著片、及單面附脫模薄膜之黏著片，依循下述評價方法，評價黏著力、透明性(霧度)、及溶液透明性。
＜黏著片評價＞
[黏著力]
將上述獲得之單面附脫模薄膜之黏著片於23℃、50%RH的環境下裁切為25mm×200mm之大小後，剝離脫模薄膜(β)，將黏著劑層側貼於經鏡面加工之不鏽鋼鋼板(SUS-BA板)、及聚丙烯(PP)板，且各別以2kg滾筒來回地進行加壓貼附，於相同環境下放置24小時後，使用AUTOGRAPH(島津製作所公司製，「AUTOGRAPH AGS-H 500N」)，以剝離速度300mm/min測定180度剝離度(N/25mm)。
[霧度(透明性)]
從上述獲得之兩面附脫模薄膜之黏著片的黏著劑層剝離其中一面的脫模薄膜(β)，將黏著劑層側貼合於無鹼玻璃板(Corning公司製，EAGLE XG)後，剝離另一面之脫模薄膜(α)，獲得附黏著劑層之無鹼玻璃板。使用HAZE MATER NDH2000(日本電色工業公司製)測定上述附黏著劑層之無鹼玻璃板的霧度，按下述基準進行評價。此外，霧度越低表示透明度越優良的意思。此外，本機器係依循JISK7361-1。
(評價基準)
◎･･･1.0%以下
○･･･大於1.0%，5.0%以下
×･･･大於5.0%
[溶液透明性(相容性)]
僅摻合上述實施例1～7及比較例1中使用之聚酯系樹脂溶液200份(作為固體成分為100份)、與水解抑制劑(Nisshinbo Chemical Inc.製，「carbodilite V-09BG」)1份(固體成分)來製備摻合液，藉由目視按下述基準評價該摻合前後的外觀變化。
(評價基準)
◎･･･無外觀變化
○･･･光會穿透但有混濁
×･･･光不會穿透且很混濁
實施例1～7及比較例1的結果表示於下述表2。
[表2]
根據上述表2之結果，實施例1～7之聚酯系黏著劑組成物係不僅對於SUS-BA板的黏接性優良，對於如PP板之類的聚烯烴基材的黏接性也優良，另外霧度(透明性)、溶液透明性也優良。相對於此，比較例1雖然霧度及溶液透明性優良，但對於如PP板之類的聚烯烴基材的黏接性差。
因此，可知實施例1～7係兼具對於聚烯烴基材之黏接性優良、與透明性優良的聚酯系黏著劑組成物。
上述實施例中係展示本發明之具體的形態，但上述實施例僅為單純的示例，並不解釋為限定的含意。對於該技術領域中具有通常知識者而言顯而易見的各種變化，皆意欲包含於本發明的範圍內。
[產業上利用性]
本發明之聚酯系黏著劑組成物因為對於一般而言黏接性差的聚烯烴基材的黏接性優良，且透明性也優良，故使用其而得之黏著劑或黏著片係適合使用於在顯示器或構成其之光學薄膜、基材等光學構件中，該光學構件之貼合的用途。
Claims (17)
- 一種聚酯系黏著劑組成物，係含有聚酯系樹脂，該聚酯系樹脂具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元，其特徵在於：相對於該聚酯系樹脂，該來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.01~30重量%，上述聚酯系樹脂之酸價為10mgKOH/g以下，上述聚酯系樹脂之重量平均分子量為8,000~200,000。
- 如申請專利範圍第1項之聚酯系黏著劑組成物，其中，該聚酯系樹脂具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，該含有氫化聚丁二烯結構之化合物係該多元醇(a2)中之氫化聚丁二烯多元醇，在該來自多元醇(a2)之結構單元中，該來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.001~10莫耳%。
- 如申請專利範圍第2項之聚酯系黏著劑組成物，其中，就該多元羧酸類(a1)而言，含有非對稱之芳香族多元羧酸類。
- 如申請專利範圍第2或3項之聚酯系黏著劑組成物，其中，就該多元羧酸類(a1)而言，含有碳數為奇數之脂肪族多元羧酸類。
- 如申請專利範圍第2或3項之聚酯系黏著劑組成物，其中，就該多元醇(a2)而言，含有含分支結構的多元醇。
- 如申請專利範圍第2或3項之聚酯系黏著劑組成物，其中，就該多元醇(a2)而言，含有直鏈多元醇。
- 一種聚酯系黏著劑組成物，係含有聚酯系樹脂及胺甲酸酯化觸媒(C)，該聚酯系樹脂具有來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元及來自含有芳香環結構之化合物的結構單元，其特徵在於，相對於該聚酯系樹脂，該來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量係0.01~35重量%，該聚酯系樹脂之酸價為3mgKOH/g以下，上述聚酯系樹脂之重量平均分子量為8,000~200,000。
- 如申請專利範圍第7項之聚酯系黏著劑組成物，其中，該聚酯系樹脂具有來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，該含有芳香環結構之化合物係多元羧酸類(a1)中之芳香族二羧酸類，在該來自多元羧酸類(a1)之結構單元中，該來自含有芳香環結構之化合物的結構單元的含量係0.1~70莫耳%。
- 如申請專利範圍第7或8項之聚酯系黏著劑組成物，其中，相對於聚酯系樹脂，該來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量為0.01~50重量%。
- 如申請專利範圍第7或8項之聚酯系黏著劑組成物，其中，該聚酯系樹脂具有該來自多元羧酸類(a1)之結構單元及來自多元醇(a2)之結構單元，該含有氫化聚丁二烯結構之化合物係多元醇(a2)中之氫化聚丁二烯多元醇，在該來自多元醇(a2)之結構單元中，該來自含有氫化聚丁二烯結構之化合物的結構單元的含量係0.001~15莫耳%。
- 如申請專利範圍第1至3、7、8項中任一項之聚酯系黏著劑組成物，其中，該聚酯系樹脂之玻璃轉移溫度為-80~20℃。
- 如申請專利範圍第1至3、7、8項中任一項之聚酯系黏著劑組成物，更含有水解抑制劑(B)。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之聚酯系黏著劑組成物，更含有胺甲酸酯化觸媒(C)。
- 如申請專利範圍第1至3、7、8項中任一項之聚酯系黏著劑組成物，更含有交聯劑(D)。
- 一種聚酯系黏著劑，係使如申請專利範圍第1至14項中任一項之聚酯系黏著劑組成物交聯而得。
- 一種黏著片，具有：含有如申請專利範圍第15項之聚酯系黏著劑的黏著劑層。
- 一種附黏著劑層的光學構件，具有：含有如申請專利範圍第15項之聚酯系黏著劑的黏著劑層及光學構件。
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