TWI780064B - 協同殺真菌組合物 - Google Patents

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Abstract

提供了表現出協同作用的殺真菌組合物，該組合物包含作為組分(A)的3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II，和作為組分(B)的至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑。還提供了組分(A)3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II，和組分(B)至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑用於預防或處理植物、植物部分或所在地的真菌感染之用途。此外，提供了控制有害真菌之方法，其包含向植物、植物部分或其所在地施用作為組分(A)的3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II，和作為組分(B)的至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑。

Description

協同殺真菌組合物
本發明涉及包含兩種或更多種殺真菌活性組分的協同殺真菌組合物。該組合物可用於預防和/或處理植物和植物部分中的真菌感染。本發明還涉及預防和/或處理植物和植物部分中真菌感染之方法，該方法包括向植物、植物部分或其所在地施用上述活性成分的組合，包括(1)製備協同殺菌組合物；並且(2)將協同殺真菌組合物施用於植物或植物部分或所在地上。本發明還涉及上述活性成分和協同殺真菌組合物的組合在處理和/或預防植物真菌感染中之用途。
具有通用名稱為白克列(boscalid)的化合物3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)已經首次在US 5,330,995中進行了描述。具有熔點為從144℃至145℃的白克列無水物的結晶變體I是已知的。這種結晶變體在US 7,501,384中進行了討論。
然而，白克列無水物的結晶變體I在水中難以研磨。因此，直接將該結晶變體I配製成需要研磨/磨細過程的配製物不是一項簡單的任務。這樣的配製物(其中該白克列材料需要研磨和/或磨細)，例如粒劑，膠囊粒劑、片劑、水分散性粒劑、水分散片劑、水分散粉劑(包括用於種子處理的水分散粉劑)、粉劑配製物以及活性化合物以分散形式存在的配 製物，例如水懸劑、油基懸浮劑、濃懸乳劑和用於種子處理的水懸劑。在將該材料配製成水懸劑(SC)之前，需要水合白克列的結晶變體I。如在US 7,501,384中提出，白克列無水物的結晶變體II更適合用於製造需要研磨/磨細過程的配製物。
基於全世界的單活性直接配製物殺真菌劑的經驗表明，目標病原體之間存在高度的抗性發展風險。世界範圍內已經報導田地農作物、水果、蔬菜等等中數量日益增加的真菌病原體出現抗藥性。採用不同類別殺真菌劑的混合物可以降低對抗性的選擇壓力。
三唑是一類內吸式殺真菌劑，它會進入植物並從施用部位傳播到未處理或新生長的區域，從而根除現有的真菌或保護植物免受未來的攻擊。三唑殺真菌劑的作用機理是由於它們干擾生物類固醇的生物合成或抑制麥角固醇的生物合成的能力。麥角固醇是膜結構和功能所吡需的，並且對於真菌的功能性細胞壁發育是至關重要的。三唑的應用導致真菌生長異常並最終死亡。
殺真菌活性的三唑是本領域已知的。殺真菌活性的三唑的實例是阿紮康唑(azaconazole)、溴克座(bromuconazole)、環克座(cyproconazole)、苄氯三唑醇(diclobutrazol)、待克利(difenoconazole)、烯唑醇(diniconazole)、達克利(diniconazole-M)、依普座(epoxiconazole)、乙環唑(etaconazole)、芬克座(fenbuconazole)、氟喹唑(fluquinconazole)、護矽得(flusilazole)、護汰芬(flutriafol)、呋菌唑(furconazole)、呋醚唑(furconazole-cis)、菲克利(hexaconazole)、易胺座(imibenconazole)、種菌唑(ipconazole)、滅特座(metconazole)、邁克尼(myclobutanil)、平克座(penconazole)、丙環唑(propiconazole)、丙硫菌唑(prothioconazole)、氯苯喹唑(quinconazole)、硅氟唑(simeconazole)、得克利(tebuconazole)、四克利(tetraconazole)、三唑酮(triadimefon)、三唑醇(triadimenol)、滅菌唑(triticonazole)、單克素(uniconazole)、胺基三唑(amitrol)、比多農(bitertanol)、 咪菌酮(climbazole)、克黴唑(clotrimazole)、三氟苯唑(fluotrimazole)、巴克素(paclobutrazol)、丁基三唑(triazbutil)和1-(4-氟苯基)-2-(1H-1,2,4-三唑-1-基)乙酮。
嗜球果傘素(strobilurin)殺真菌劑是一類熟知的廣範圍疾病控制殺真菌劑。該等嗜球果傘素殺真菌劑是從真菌嗜球果傘中提取而來。它們對其他真菌具有抑制作用，從而降低對營養的競爭。具體地，它們抑制線粒體中泛醇氧化位點上的細胞色素b與細胞色素C1之間的電子轉移，破壞代謝並阻止目標真菌的生長。嗜球果傘素的實例是氟嘧菌酯(fluoxastrobin)、曼德菌酯(mandestrobin)、亞托敏(azoxystrobin)、吡氟菌酯(bifujunzhi)、丁香菌酯(coumoxystrobin)、烯肟菌酯(enoxastrobin)、氟菌蟎酯(flufenoxystrobin)、甲香菌酯(jiaxiangjunzhi)、啶氧菌酯(picoxystrobin)、唑菌酯(pyraoxystrobin)、百克敏(pyraclostrobin)、唑胺菌酯(pyrametostrobin)、氯啶菌酯(triclopyricarb)、醚菌胺(dimoxystrobin)、烯肟菌胺(fenaminstrobin)、苯氧菌胺(metominostrobin)、肟醚菌胺(orysastrobin)、克收欣(kresoxim-methyl)、三氟敏(trifloxystrobin)、凡殺同(famoxadone)和咪唑菌酮(fenamidone)。
我們出乎意料地發現，藉由將白克列無水物的結晶變體II與一種或多種三唑和/或嗜球果傘素殺真菌劑組合，實現了增加的協同殺真菌活性。
因此第一方面，本發明提供了用於預防和/或處理植物和植物部分中的真菌感染的協同殺真菌組合物，該組合物包含如下組分：(A)3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II；和(B)至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑。
在另一方面，本發明還提供了用於預防和/或處理植物和/或植物部分中的真菌感染的方法，該方法包括向該等植物、植物部分和/或其所在地施用如下組分：(A)3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II；和(B)至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑。
再者，本發明提供了如下組分在預防和/或處理植物和/或植物部分中的真菌感染中的用途：(A)3-吡啶甲醯胺，2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)(白克列)的無水物的結晶變體II；和(B)至少一種三唑殺真菌劑和/或至少一種嗜球果傘素殺真菌劑。
在一個較佳的實施方式中，本發明的方法和使用本發明所述的協同組合物。
如在此使用的，「植物」是指所有植物及植物種群，如所欲的與非所欲的野生植物或農作物植物。
如在此使用的，「植物部分」是指植物的所有部分和器官，如芽、葉子、針葉、杆、莖、子實體、果實、種子、根、塊莖以及根莖。還包括了所收穫的材料、以及營養性和生殖性繁殖材料，例如插條、塊莖、分生組織、根莖、短匐莖、種子、單個及多植物細胞及任何其他植物組織。
如本文所用的，「所在地」是指植物生長的地方、該等植物的植物繁殖材料進行播種的地方或者該等植物的植物繁殖材料將會播種的地方。
「至少一個」表示多個對應化合物或組分中的1、2、3、4、5、6、7、8、9或更多個，較佳的是1、2、或3個。
在本發明的方法和用途中，可以在植物和/或植物繁殖材料種植或播種在所在地之前和/或之後將組分(A)和(B)施用於該所在地。
本文所用的白克列的結晶變體II是指在US 2006/0154825中揭露的無水物的結晶變體，其內容藉由引用併入本文。US 2006/0154825描述到該白克列無水物的結晶變體II可以藉由如下方法製備，該方法包括：a)將白克列的結晶變體I的無水物溶解在極性有機溶劑或芳香族烴中；以及b)藉由冷卻該溶劑來沈澱白克列的結晶變體II的無水物。
US 2006/0154825描述了白克列的結晶變體II，其具有以下性質： 分子量[g/mol]：342
熔點[℃](DSC)：147.2
熔化熱[J/g](DSC)：106
密度[g/cm3]：1.457
特徵IR帶[cm-1]：868，917，1675
使用來自西門子的單晶衍射儀，US 2006/0154825中給出了白克列的結晶變體II的晶體學研究的晶胞參數，該等參數如下： 類別：單斜晶系的
空間群：P21/c
a：1162.5(6)pm
b：1134.2(4)pm
c：1283.2(5)pm
α：90°
β：114.52(4)°
γ：90°
體積：1.5390nm-3
Z：4
密度(計算的)：1.481mg/m-3
R1，wR2：0.0489；0.1264
以上示出的該等參數具有以下含義：a，b，c=晶胞的棱長；α，β，γ=相應的角度；並且Z=晶胞中的分子數。
如上所述，本發明採用殺真菌活性的三唑。可以採用任何合適的有殺真菌活性的三唑。該三唑較佳的是選自如下各項中的一種或多種：阿紮康唑、溴克座、環克座、苄氯三唑醇、待克利、烯唑醇、達克利、依普座、乙環唑、芬克座、氟喹唑、護矽得、護汰芬、呋菌唑、呋醚唑、菲克利、易胺座、種菌唑、滅特座、邁克尼、平克座、丙環唑、丙硫菌唑、氯苯喹唑、硅氟唑、得克利、四克利、三唑酮、三唑醇、滅菌唑、單克素、胺基三唑、比多農、咪菌酮、克黴唑、三氟苯唑、巴克素、丁基三唑和1-(4-氟苯基)-2-(1H-1,2,4-三唑-1-基)乙酮。特別較佳的三唑是丙硫菌唑、環克座和滅特座。
同樣如上所述，本發明採用殺真菌活性的嗜球果傘素。除了三唑殺真菌劑，還可以使用嗜球果傘素或用嗜球果傘素代替三唑殺真菌劑。可以採用任何合適的殺真菌活性的嗜球果傘素。該嗜球果傘素較佳的是選自如下各項中的一種或多種：氟嘧菌酯、曼德菌酯、亞托敏、吡氟菌酯、丁香菌酯、烯肟菌酯、氟菌蟎酯、甲香菌酯、啶氧菌酯、唑菌酯、百克敏、唑胺菌酯、氯啶菌酯、醚菌胺、烯肟菌胺、苯氧菌胺、肟醚菌胺、克收欣、三氟敏、凡殺同和咪唑菌酮。特別較佳的嗜球果傘素是啶氧菌酯。
本發明的協同殺真菌組合物、方法和用途適用於處理和保護廣泛的植物。具體地，本發明在處理和保護一系列農作物的植物方面具有顯著的優勢。可以進行處理的農作物包括穀類，例如小麥、大麥、黑麥、 燕麥、玉米、稻、高粱、黑小麥以及有關農作物；水果，如梨果、核果和軟果，如蘋果、梨、李子、桃子、開心果、巴旦杏、櫻桃、以及漿果(例如，葡萄、草莓、藍莓、蔓越橘、樹莓和黑莓)；豆科植物，例如黃豆、扁豆、豌豆和大豆；油料植物，例如油菜、芥菜和向日葵；葫蘆科，如哈密瓜、西葫蘆、黃瓜、甜瓜、南瓜(pumpkin)、南瓜(squash)和西瓜；柑橘類的水果，如橙、檸檬、西柚和柑橘；以及蔬菜，如菠菜、生菜、蘆筍、甘藍、胡蘿蔔、洋蔥、蕃茄、馬鈴薯、紅辣椒、大蒜和大蔥；咖啡；甘蔗；啤酒花；和堅果；以及觀賞植物(例如花(如玫瑰)、灌木、闊葉樹和常青樹(如松柏類)。本發明的組合物、方法和用途當施用於穀物、水果和油料植物，更較佳的是小麥、大麥、葡萄和油菜時特別有利。
本發明的組合物、方法和用途可用於農業部門和相關使用領域，用於預防和/或處理由以下廣泛病原體引起的真菌感染，例如：灰黴病(Botrytis)，核盤菌屬(Sclerotinia)，例如核盤菌(Sclerotinia sclerotiorum)；鏈隔孢菌(Alternaria)，例如甘藍鏈隔孢菌(Alternaria brassicae)；莖點黴(Phoma)，例如甘藍黑莖病(Phoma lingam)；殼針孢屬(Septoria)，例如穎枯殼針孢(Septoria nodorum)和小麥殼針孢(Septoria tritici)；白粉菌屬(Erysiphe)，例如麥類白粉病(Erysiphe graminis)；柄銹菌(Puccinia)，例如條形扁菌(Puccinia striiformis)、隱匿扁菌(Puccinia recondita)、大麥柄銹菌(Puccinia hordei,)、柄鏽小麥菌(Puccinia avenae)、小麥褐鏽菌(Puccinia triticina)和禾柄銹菌(Puccinia graminis)；鐮孢菌(Fusarium)，例如假禾穀鐮刀菌(Fusarium pseudograminearum)、禾穀鐮孢菌(Fusarium graminearum)、燕麥鐮刀菌(Fusarium avenaceum)、黃色鐮刀菌(Fusarium culmorum)和粉紅鐮刀菌(Fusarium roseum)；枝孢菌(Cladosporium)；喙孢屬(Rhynchosporium)，例如黑麥喙孢(Rhynchosporium secalis)；核腔菌屬(Pyrenophora)，例如圓核腔菌(Pyrenophora teres)；柱盤孢屬(Cylindrosporium)；塔普斯屬種(Tapesia)，例如穀類輪紋病(Tapesia yallundae)和梭狀芽胞桿菌塔普斯屬種(Tapesia acuformis)；座枝孢屬(Ramulispora)，例如Ramulispora herpotrichoides和梭狀芽胞桿菌座枝孢屬(Ramulispora acuformis)；小球腔菌(Leptosphaeria)；和小麥基腐病菌(Pseudocercosporella herpotrichoides)。
本發明在控制以下各項上尤其具有優勢：小麥殼針孢；柄銹菌屬，例如天門冬屬扁菌、禾柄銹菌、堀柄銹菌、Puccinia mariae-wilsoniae，早熟禾柄鏽菌(Puccinia poarum)、芭樂柄鏽菌(Puccinia psidii)、葉銹病(Puccinia recondite)、無柄柄鏽菌(Puccinia sessilis)、黃銹病和小麥赤銹菌；圓核腔菌；Stagonosporopsis andigena；核盤菌；葡萄霜黴菌；和灰色葡萄孢菌，更具體地是小麥上的殼針孢、小麥赤銹菌和黃銹病變種條鏽菌；大麥上的稈鏽菌和圓核腔菌；油菜上的Stagonosporopsis andigena和核盤菌；以及葡萄樹上的霜黴菌和灰黴菌。
白克列的結晶變體II可以按任何合適的量存在於本發明的協同殺真菌組合物中，並且通常是按該組合物的重量計以從約1%至約80%的量存在，較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約60%、更較佳的是按該組合物的重量計從約1%至約50%，仍更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約40%，進一步更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約30%，尤其是從1%至約20%，更加特別地是從約1%至約10%的量存在。
該一種或多種三唑殺真菌劑可以按任何合適的量存在於該協同殺真菌組合物中，並且通常是按該組合物的重量計以從約1%至約80%的量存在，較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約60%、更較佳的是按該組合物的重量計從約1%至約50%，仍更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約40%，進一步更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約30%，尤其是從1%至約20%，更加特別地是從約1%至約10%的量存在。
該一種或多種嗜球果傘素殺真菌劑可以按任何合適的量存在於該協同殺真菌組合物中，並且通常是按該組合物的重量計以從約1%至 約80%的量存在，較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約60%、更較佳的是按該組合物的重量計從約1%至約50%，仍更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約40%，進一步更較佳的是按該組合物的重量計以從約1%至約30%，尤其是從1%至約20%，更加特別地是從約1%至約10%的量存在。
白克列的結晶變體II和三唑和/或嗜球果傘素殺真菌劑可以以提供上述協同效應的任何合適的重量比被採用。具體地，白克列無水物的結晶變體II與三唑殺真菌劑和/或嗜球果傘素殺真菌劑的總量的重量比的範圍，較佳的是從約25：1至約1：25、約20：1至約1：20或約15：1至約1：15，更較佳的是從約10：1至約1：10、從約9：1至約1：9、從約8：1至約1：8和從約7：1至約1：7，進一步更較佳的是從約6：1至約1：6、從約5：1至約1：5、從約4：1至約1：4、或約3：1至約1：3、或從約2：1至約1：2。
如上所述，本發明的組合物、方法和用途採用了白克列的結晶變體II與一種或多種三唑和/或一種或多種嗜球果傘素殺真菌劑相結合。在一些實施方式中，白克列的結晶變體II與三唑和嗜球果傘素一起使用。在更較佳的實施方式中，白克列的結晶變體II與一種或多種三唑或一種或多種嗜球果傘素殺真菌劑一起使用。
在一些較佳的實施方式中，本發明所述的組合物、方法和用途採用以下組分的組合：(A)白克列無水物的結晶變體II；和(B)環克座；(A)白克列無水物的結晶變體II；和(B)滅特座；(A)白克列無水物的結晶變體II；和(B)丙硫菌唑；以及(A)白克列無水物的結晶變體II；和(B)啶氧菌酯。
本發明的組合物可以以常規方式製備並以任何合適的配製物提供，例如藉由將白克列無水物的結晶變體II與一種或多種三唑殺真菌劑和/或嗜球果傘素殺真菌劑以及一種或多種適用於配製物類型的助劑混合。 可以被包含在本發明所述的組合物中的合適助劑都是常規的配製佐劑或組分，如一種或多種增充劑、載劑、溶劑、表面活性劑、穩定劑、消泡劑、防凍劑、防腐劑、抗氧化劑、著色劑、增稠劑、固體附著劑以及惰性填料。這類助劑在本領域中是已知的，並且是可商購的。它們在本發明所述組合物的配製物中的用途對於熟習該項技術者來說是顯而易見的。
適用於本發明所述組合物的配製物類型包括溶液(SL)、乳劑(EC)、水基乳劑(EW)、微乳劑(ME)、水懸劑(SC)、油基懸浮劑(OD)、種子處理懸浮劑(FS)、水分散性粒劑(WG)、水溶性粒劑(SG)、可濕性粉劑(WP)、水溶性粉劑(SP)、粒劑(GR)、膠囊粒劑(CG)、細粒劑(FG)、大粒劑(GG)、濃懸乳劑(SE)、膠囊懸著液(CS)和微粒劑(MG)。較佳的是，將該組合物配製為水懸劑(SC)，可濕性粉劑(WP)或水分散性粒劑(WG)。最較佳的配製物類型是水懸劑(SC)。
該殺真菌組合物可包含一種或多種惰性填料。這類惰性填料在本領域中是已知的，並且是可商購的。適合的填充劑包括例如天然的研磨礦物，如高嶺土、氧化鋁、滑石、白堊、石英、凹凸棒石、蒙脫石、和矽藻土；或合成的研磨礦物，例如高度分散的矽酸、氧化鋁、矽酸鹽、以及磷酸鈣和磷酸氫鈣。用於顆粒的合適惰性填料包括例如，粉碎及分級的天然礦物(如方解石、大理石、浮石、海泡石、和白雲石)、或無機和有機研磨材料的合成顆粒，連同有機材料的顆粒(如鋸屑、椰子殼、玉米芯、和煙草莖)。
本發明的殺真菌組合物視情況包括一種或多種表面活性劑，該一種或多種表面活性劑較佳的是在性質上是非離子型、陽離子型和/或陰離子型的，並且是具有良好的乳化、分散及潤濕特性的表面活性劑混合物，這取決於有待配製的活性化合物的性質。合適的表面活性劑在本領域中是已知的，並且是可商購的。合適的陰離子表面活性劑可以是所謂的 水溶性肥皂(water-soluble soap)和水溶性合成表面活性化合物(water-soluble synthetic surface-active compound)二者。該組合物中可以使用的皂是鹼金屬、鹼土金屬或高級脂肪酸(C10-C22)的經取代銨鹽的或未經取代的銨鹽，例如，油酸或硬脂酸的鈉鹽或鉀鹽、或天然脂肪酸混合物的鈉鹽或鉀鹽。該表面活性劑可以是離子型或非離子型的乳化劑、分散劑或潤濕劑。可以使用的實例是聚丙烯酸的鹽；木質素磺酸鹽；苯磺酸或萘磺酸的鹽；環氧乙烷與脂肪醇或與脂肪酸或與脂肪胺的縮聚物；取代的苯酚，尤其是烷基酚；磺基琥珀酸酯鹽；牛磺酸衍生物，尤其是烷基牛磺酸酯；或聚乙氧基化苯酚或醇的磷酸酯。當活性化合物和/或惰性載劑和/或助劑/佐劑不溶解於水中並且用於該組合物的最終應用的運載劑是水時，通常需要至少一種表面活性劑的存在。
本發明所述的殺真菌組合物視情況進一步包含一種或多種聚合物穩定劑。可以用於本發明中的合適聚合物穩定劑包括但不限於：聚丙烯、聚異丁烯、聚異戊二烯、單烯烴和二烯烴的共聚物、聚丙烯酸酯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚胺基甲酸酯或聚醯胺。合適的穩定劑在本領域中是已知的，並且是可商購的。
通常認為上述的表面活性劑和聚合物穩定劑將穩定性賦予該組合物，進而允許該組合物能被配製、貯藏、運輸以及施用。
適合的消泡劑包括正常地可以在農用化學組合物中用於此目的的所有物質。合適的消泡劑在本領域中是已知的，並且是可商購的。特別較佳的消泡劑是聚二甲基矽氧烷和全氟烷基磷酸的混合物，如可從GE或康普頓(Compton)獲得的矽酮消沫劑。
可用於該等組合物中的合適的有機溶劑可以選自所有常規有機溶劑，該等常規有機溶劑充分溶解一種或多種所採用的活性化合物。對於本發明所述組合物中活性化合物而言合適的有機溶劑也是本領域已知的。可以提及以下各項作為較佳的是：N-甲基吡咯啶酮，N-辛基吡咯啶酮， 環己基-1-吡咯啶酮；或石蠟烴、異鏈烷烴、環烷烴和芳香族烴的混合物，例如SOLVESSOTM200。合適的溶劑是可商購的。
合適的防腐劑包括所有為此目的可以正常地用於此種類型的農業化學組合物中的物質並且同樣在本領域中是熟知的。可以提及的合適實例包括PREVENTOL®(來自拜耳AG(Bayer AG))以及PROXEL®(來自拜耳AG)。
合適的抗氧化劑是所有為此目的可以正常地用於農業化學組合物中的物質，如本領域已知的。較佳的是丁羥甲苯。
合適的增稠劑包括所有為此目的可以正常地用於農業化學組合物中的物質。合適的增稠劑包括，例如，黃原膠、聚乙烯醇(PVOH)、纖維素及其衍生物、水化矽酸鹽黏土、矽酸鎂鋁或它們的混合物。再者，此類增稠劑是本領域中已知並且是可商購的。
本發明所述的殺真菌組合物可進一步包含一種或多種固體附著劑。這類附著劑在本領域中是已知的，並且是可商購的。它們包括有機黏合劑，該等有機黏合劑包括增黏劑，如纖維素或經取代的纖維素，處於粉末、顆粒、或膠乳形式的天然及合成聚合物，以及無機黏合劑，如石膏、矽石或水泥。
此外，根據配製物，本發明所述的組合物還可以包含水。
配製的組分(A)和(B)，包括本發明的組合物，可以以任何合適的形式施用，例如以噴霧形式，例如採用適當的稀釋液。
組分(A)和(B)在本發明的組合物、方法和用途中的應用(使用)的比例，例如會根據使用類型、土壤類型、季節、氣候、土壤生態學、植物類型等因素進行變化，但是使得將白克列的結晶變體II和一種或多種三唑殺真菌劑和/或嗜球果傘素殺真菌劑以有效量施用以提供所欲的作用。藉由進行試驗可以容易地確定針對給定的一組條件的組合物的施用率。
白克列無水物的結晶變體II與該一種或多種三唑殺真菌劑和/或嗜球果傘素殺真菌劑的總量的施用率通常在約50至約1500克/公頃(g/ha)的範圍內。一般來說，當採用從約80至約1000g/ha，例如從約50至約400g/ha，較佳的是從約100至約250g/ha的白克列的結晶變體II和從約1至約800g/ha，較佳的是從約10至約400g/ha的一種或多種三唑殺真菌劑和/或嗜球果傘素殺真菌劑時，可以獲得滿意結果。
直接(即未稀釋的)使用或用合適的溶劑(尤其是水)進行稀釋後使用此類配製物，可以藉由噴塗、傾倒或浸沒對植物、植物部分和/或其所在地進行處理並保護其免受真菌感染的影響。通常，較佳的是，在施用前可以用水稀釋該等配製物。可以用本領域中已知的方法施用該等組合物和配製物。方法包括包衣、噴塗、浸漬、浸泡、注射、灌溉等。
可以將組分(A)和(B)同時地和/或連續地，較佳的是以短時間間隔(例如在同一天)施用於希望受到控制的植物、植物部分和/或其所在地。可以將組分(A)和(B)按任意順序施用於植物、該植物的一個或多個部分(如葉子或種子)、和/或其所在地。可以將每種組分僅施用一次或施用多次。較佳的是，將組分(A)和(B)中的每一種施用多次，特別是從2至5次。
可以按以上所描述的任何合適的形式施用組分(A)和(B)。典型地，如上所討論的，會將活性組分作為配製物進行施用，即包含一種或多種活性組分連同另外的載劑、表面活性劑或其他常規用於配製物技術中的促進施用的佐劑一起的組合物。
在本發明中組分(A)和(B)同時施用的情況下，它們可以作為包含組分(A)和(B)的組合物施用，這種情況下組分(A)和(B)可以獲得自分開的配製物來源並且混合在一起(稱為桶混物、即用型、噴霧液、或漿料)(視情況與其他殺有害生物劑一起)，或者組分(A)和(B)可以作為單一配製物混合物來源(稱為預混合物、濃縮物、配製的化合物 (或產品))而獲得(並且視情況與其他殺有害生物劑混合在一起)，特別是作為本發明所述的組合物。
根據本發明的組合物突出之處在於以下事實：植物對它們有良好的耐受表現並且是無損環境的。
根據本發明的每種組合物對於處理植物是尤其有利的。
藉由以下實例的方式進一步描述本發明，僅用於說明目的。
在以下實例中，除非另有說明，百分比是重量百分比。
配製物實例
製備實例1至22所述的配製物，其組成概括於下表1中。
實例1至10和15至18是對比實例。實例11至14和19至22為本發明組合物的實例。
將精細地研磨的活性成分與佐劑緊密地混合，得到水懸劑，從該水懸劑可以藉由用水稀釋獲得任何所欲的稀釋度的懸浮液。助劑包括10%丙二醇、1%三苯乙烯基苯酚乙氧基化物、2%木質素磺酸鈉、2%羧甲基纖維素、1%矽油(75%水乳劑形式)、0.2%黃原膠、0.2%NIPACIDE BIT 20、和水(平衡至1L)。
生物學實例
當包含兩種活性化合物的組合物的活性大於單獨施用兩種活性化合物的活性的總和時，兩種活性化合物的組合出現協同作用。給定的兩種活性化合物的組合的預期活性可藉由所謂的「科爾比(Colby)公式」進行計算(參見S.R.科爾比(Colby)，「計算除草劑組合的協同和拮抗反應(Calculating Synergistic and Antagonistic Responses of Herbicide Combinations)」，雜草(Weeds)1967，15，20-22)：其中：A=當以mg/ha的施用率使用活性化合物A時，化合物A的活性百分比；B=當以ng/ha的施用率使用活性化合物B時，化合物B的活性百分比；E=當以mg/ha和ng/ha的施用率一起使用化合物A和B時，估算活性的百分比；那麼：E=A+B-(A×B/100)。
如果針對化合物A和B的組合所觀察到的實際活性大於所計算的活性，那麼該組合的活性是超加性的。換言之，協同是存在的。
田間測試1-小麥殼針孢-小麥
將幼小小麥植物用小麥殼針孢的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至14中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表2中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原 體感染的植物的百分比來表示。
從表2的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試2-小麥葉銹病-小麥
將幼小小麥植物用小麥葉銹病的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至6和15 至22中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表3中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表3的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試3-禾柄銹菌-大麥
將幼小大麥植物用禾柄銹菌的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至6和15至22中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表4中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表4的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試4-小麥黃銹病-小麥
將幼小小麥植物用小麥黃銹病的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至14中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表5中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表5的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試5-圓核腔菌-大麥
將幼小大麥植物用圓核腔菌的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至14中的每一種的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表6中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表6的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試6- Stagonosporopsis andigena-油菜
將幼小油菜植物用Stagonosporopsis andigena的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至6和15至22中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表7中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表7的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試7-核盤菌-油菜
將幼小油菜植物用核盤菌的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至6和15至22中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表8中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表8的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試8-葡萄霜黴菌-葡萄樹
將幼小葡萄樹植物用葡萄霜黴菌的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至6和15至22中的每一者的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表9中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表9的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
田間測試9-灰色葡萄孢菌-葡萄樹
將幼小葡萄樹植物用灰色葡萄孢菌的分生孢子懸浮液噴霧，並且在20℃和100%相對大氣濕度下孵育持續48小時。將配製物實例1至14中的每一種的組合物進行稀釋，並且然後噴灑在植物上。將處理過的 植物在15℃和80%相對大氣濕度的溫室中保持15天，之後檢查植物真菌感染的嚴重程度。
結果列出於下表10中。真菌感染的嚴重程度以觀察到被病原體感染的植物的百分比來表示。
從表10的結果可以看出，與含有單一活性組分和/或白克列的結晶變體I的對比組合物相比，白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合在真菌侵染的處理中顯示出顯著更高的活性。白克列的結晶變體II與三唑或嗜球果傘素的組合表現出協同作用。
在本說明書中引用的所有出版物、專利案、和專利申請案 藉由引用結合在此，就像每一個出版物或專利文獻具體地並且單獨地表明藉由引用結合在此一樣。雖然上述發明已經藉由說明以及實例的方式出於清楚的目標以一些細節進行了描述，但是熟習該項技術者就本發明的揭露內容而言很容易清楚可以對其進行不同的變化和修改而不偏離所附申請專利範圍的精神或範圍。

Claims (21)

  1. 一種殺真菌組合物，其包含作為組分(A)之2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)3-吡啶甲醯胺(白克列(boscalid))的無水物的結晶變體II，和作為組分(B)的一種三唑殺真菌劑或一種嗜球果傘素(strobilurin)殺真菌劑，其中該白克列無水物的結晶變體II具有特徵IR帶[cm-1]：868、917及1675，該三唑殺真菌劑為丙硫菌唑(prothioconazole)、環克座(cyproconazole)或滅特座(metconazole)，且該嗜球果傘素殺真菌劑為啶氧菌酯(picoxystrobin)，其中該組合物中組分(A)與組分(B)的重量比是在從25：1至1：25的範圍內。
  2. 如請求項1所述之殺真菌組合物，其中該組合物中組分(A)是以該組合物的按重量計從1%至50%的量存在。
  3. 如請求項2所述之殺真菌組合物，其中該組合物中組分(A)是以該組合物的按重量計從1%至20%的量存在。
  4. 如請求項1或2所述之殺真菌之組合物，其中組分(B)包含三唑殺真菌劑並且該三唑在該組合物中是以該組合物的按重量計從1%至50%的量存在。
  5. 如請求項4所述之殺真菌組合物，其中該組合物中該三唑是以該組合物的按重量計從1%至20%的量存在。
  6. 如請求項1或2所述之殺真菌之組合物，其中組分(B)包含嗜球果傘素殺真菌劑，並且該嗜球果傘素在該組合物中是以該組合物的按重量計從1%至50%的量存在。
  7. 如請求項6所述之殺真菌組合物，其中該組合物中該嗜球果傘素是以該組合物的按重量計從1%至20%的量存在。
  8. 如請求項1或2所述之殺真菌之組合物，其進一步包含一種或多種助劑。
  9. 如請求項1或2所述之殺真菌之組合物，其中該組合物被配製為水溶液(SL)、乳劑(EC)、水乳劑(EW)、微乳劑(ME)、水懸劑(SC)、油基懸浮劑(OD)、種子處理懸浮劑(FS)、水分散性粒劑(WG)、水溶性粒劑(SG)、可濕性粉劑(WP)、水溶性粉劑(SP)、粒劑(GR)、膠囊粒劑(CG)、細粒劑(FG)、大粒劑(GG)、濃懸乳劑(SE)、膠囊懸著液(CS)或微粒劑(MG)。
  10. 一種組分(A)與組分(B)用於預防或處理植物、植物部分或所在地的真菌感染之用途，該組分(A)為2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)3-吡啶甲醯胺(白克列(boscalid))的無水物的結晶變體II，且該組分(B)為一種三唑殺真菌劑或一種嗜球果傘素殺真菌劑，其中該白克列無水物的結晶變體II具有特徵IR帶[cm-1]：868、917及1675，該三唑殺真菌劑為丙硫菌唑、環克座或滅特座，且該嗜球果傘素殺真菌劑為啶氧菌酯，其中組分(A)與組分(B)的重量比是在從25：1至1：25的範圍內。
  11. 如請求項10所述之用途，其中該植物或植物部分選自穀物、水果、豆科植物、油料植物、葫蘆科作物、咖啡、甘蔗、啤酒花、堅果和觀賞植物。
  12. 如請求項11項所述之用途，其中該植物或植物部分選自小麥、大麥、藤本植物和油菜。
  13. 如請求項10至12中任一項所述之用途，其中該真菌感染是由以下項引起的：小麥殼針孢(Septoria tritici)；柄銹菌屬(Puccinia sp.)；圓核腔菌 (Pyrenophora teres)；(Stagonosporopsis andigena)；核盤菌(Sclerotinia sclerotiorum)；葡萄霜黴菌(Plasmopara viticola)；或灰色葡萄孢菌(Botrytis cinerea)。
  14. 如請求項10至12中任一項所述之用途，其中將組分(A)和組分(B)同時和/或相繼施用於該等植物、植物部分或所在地。
  15. 如請求項10至12中任一項所述之用途，其中用如請求項1至9中任一項所述之殺真菌組合物。
  16. 一種控制有害真菌的方法，其包含向植物、植物部分或其所在地施用作為組分(A)之2-氯-N-(4'氯[1,1'聯苯基]-2-基)3-吡啶甲醯胺(白克列(boscalid))的無水物的結晶變體II，和作為組分(B)的一種三唑殺真菌劑或一種嗜球果傘素殺真菌劑，其中該白克列無水物的結晶變體II具有特徵IR帶[cm-1]：868、917及1675，該三唑殺真菌劑是丙硫菌唑、環克座或滅特座，且該嗜球果傘素殺真菌劑是啶氧菌酯，其中組分(A)與組分(B)的重量比是在從25：1至1：25的範圍內。
  17. 如請求項16所述之方法，其中該植物或植物部分選自穀物、水果、豆科植物、油料植物、葫蘆科作物、咖啡、甘蔗、啤酒花、堅果和觀賞植物。
  18. 如請求項17所述之方法，其中該植物或植物部分選自小麥、大麥、藤本植物和油菜。
  19. 如請求項16至18中任一項所述之方法，其中該真菌感染是由以下項引起的：小麥殼針孢；柄銹菌屬；圓核腔菌；Stagonosporopsis andigena；核盤菌；葡萄霜黴菌；或灰色葡萄孢菌。
  20. 如請求項16至18中任一項所述之方法，其中將組分(A)和組分(B) 同時和/或相繼施用於該等植物、植物部分或所在地。
  21. 如請求項16至18中任一項所述之方法，其中使用如請求項1至9項中任一項所述之殺真菌組合物。
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