TWI777638B - 一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材及其製備方法 - Google Patents

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Abstract

一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材，係包括：厚度為7至70μm之第一銅箔層、厚度為1至13μm之第一聚醯亞胺樹脂層、厚度為8至25μm之第二聚醯亞胺樹脂層、厚度為5至25μm之接著層及厚度為7至70μm之第二銅箔層；其中，該第一聚醯亞胺樹脂層是具CTE為15至40ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層；該第二聚醯亞胺樹脂層是具CTE為1至20ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層。本發明復提供該具有多層複合結構的撓性銅箔基材之製備方法。藉上述方式，本發明獲得一種高耐熱性、高尺寸安定性、高可靠性、低反彈力、低成本的雙面銅箔基材。

Description

一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材及其製備方法
本發明係關於印刷電路板，尤係關於一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材。
目前電子系統朝輕薄短小、高耐熱性、多功能性、高密度化、高可靠性、低成本化的方向發展，因此銅箔基材之選用係為達成手段的重要因素。
目前應用於軟性銅箔電路板的銅箔基板，主要在熱固性聚醯亞胺(PI)上下設置熱塑性聚醯亞胺(TPI)，再以共擠出方式製成的特殊熱塑性聚醯亞胺膜，再高溫壓合銅箔達成。惟特殊熱塑性聚醯亞胺膜的成本居高不下，加上高溫壓合法所需生產設備價格高昂且本身製程上良率較低，使得該法製成的銅箔基板的成本很高。另外，上下設置的TPI厚度之限制也使得柔性銅箔基板的銅箔粗糙度不能過高，且壓合較困難，所以最後製得之軟性銅箔電路板的相應成本也會提高。
軟性銅箔電路板的銅箔基板的另一做法則是在聚醯亞胺薄膜上塗佈環氧樹脂接著劑，來製成有膠型單面銅箔或是雙面銅箔基板。此方法具有較易製成單面板、不需使用高溫壓合法及相應設備、材料成本較低且不受限等優點，但此法製成的銅箔基材之基本特性無法滿足產業現有需求，在耐熱性、薄型化、可靠度、尺寸安定性等都難以和業界主流的特殊熱塑性聚醯亞胺膜搭配高溫壓合法製成的銅箔基材看齊。
於TW M377823U1、TW M421878U1、TW M416963U1、TW M443362U1公開之複合式雙面銅箔基板結構一般為在銅箔上以塗佈法塗佈聚醯亞胺清漆，並在銅箔上烘烤，醯亞胺化後成為單面銅箔基板，再塗佈接著劑後低溫壓合第二面銅箔形成雙面銅箔基板，其特點是相比市面主流的銅箔基板，具有更好的彎折特性並對於銅箔選取限制較小，加上無需高溫壓合設備，對設備限制較小而能有較低成本，以搭配的接著劑的設計可能具有不同的功能性，而複合式的雙面銅箔基板在聚醯亞胺面之線路其可靠度與加工性皆優於外層為接著劑之銅箔基板。然而，其普遍在尺寸安定性上相比業界主流的特殊熱塑性聚醯亞胺膜搭配高溫壓合法製成的銅箔基材仍然有差距。
此外，本發明發現是一種將聚醯亞胺清漆塗佈於銅箔上所製得之銅箔基材，其尺寸安定性在很大程度上受聚醯亞胺清漆的熱膨脹係數(CTE)影響，越小的CTE能使得尺寸安定性更加的優良，而如何使得塗佈的聚醯亞胺清漆的CTE更小又不失去與銅箔的接合力、機械強度、耐化性等綜合性能成為一個瓶頸。
本發明主要解決的技術問題係提供一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材及其製備方法，採用於鄰近銅側的部分塗佈具CTE較高的聚醯亞胺清漆、於中間的部分塗佈具CTE較低的聚醯亞胺清漆後，醯亞胺化成半成品，再塗佈接著劑以貼合銅箔，透過這種方式得到一種高耐熱性、高尺寸安定性、高可靠性、低反彈力、低成本的雙面銅箔基材。
為解決上述技術問題，本發明採用之一個技術方案是一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材，係依次包括：厚度為7至70μm之第一銅箔層；厚度為1至13μm之第一聚醯亞胺樹脂層，係形成於該第一銅箔層上；厚度為8至25μm之第二聚醯亞胺樹脂層，係形成於該第一聚醯亞胺樹脂層上；厚度為5至25μm之接著層，係形成於該第二聚醯亞胺樹脂層上以及厚度為7至70μm之第二銅箔層；
其中，該第一聚醯亞胺樹脂層是具CTE為15至40ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層，且該第二聚醯亞胺樹脂層是具CTE為1至20ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層。
於一具體實施態樣中，該第一聚醯亞胺樹脂層與該第一銅箔層係構成具接著力大於0.7kgf/cm之疊構。
於一具體實施態樣中，該熱固型聚醯亞胺清漆層係於其樹脂骨架中具有醯亞胺鍵之聚醯亞胺樹脂層。
於一具體實施態樣中，該熱固型聚醯亞胺清漆層係為於樹脂骨架中具有選自聚醯亞胺、聚醯亞胺醯亞胺、聚醯亞胺酯及聚苯并咪唑所組成之群組之至少一種的聚醯亞胺樹脂層。
於一具體實施態樣中，該接著層係為含有選自環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、胺基甲酸酯系樹脂、矽橡膠系樹脂、聚對環二甲苯系樹脂、雙馬來醯亞胺系樹脂和聚醯亞胺樹脂所組成之群組之至少一種的樹脂層。
於一具體實施態樣中，該第一銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
於另一具體實施態樣中，該第二銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
本發明為解決其技術問題所採用的進一步技術方案係所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的製備方法，係包括：
將該第一聚醯亞胺樹脂層和該第二聚醯亞胺樹脂層同時塗佈至該第一銅箔層之一側，並加以烘乾以醯亞胺化，形成一單面銅箔基板；
於該單面銅箔基板之第二聚醯亞胺樹脂層上形成該接著層，使得該接著層處於半固化狀態；
將第二銅箔層貼合於上述製品之接著層面上；以及壓合使得兩者得以緊密連接，隨後進行烘烤完全固化接著層得到一雙面銅箔基板。
本發明之有益效果係至少具有以下幾點：
一、本發明採用在銅箔上塗佈聚醯亞胺清漆並醯亞胺化，再塗佈接著劑以壓合的方式製成複合式銅箔基板，相較於採用熱塑性聚醯亞胺與銅箔以高溫壓合的方式形成銅箔基板之技術方案，本發明之生產過程係不需高溫壓合及相應設備，故本發明之生產成本低且製程良率高；
二、本發明之第一聚醯亞胺樹脂層的CTE為15至40ppm/K；第二聚醯亞胺樹脂層的CTE為1至20ppm/K，採用在鄰近銅側的部分塗佈高CTE之聚醯亞胺清漆層，在中間的部分塗佈低CTE之聚醯亞胺清漆層，以提高銅箔基材的耐熱性、尺寸安定性及可靠性。
三、本發明之整體構造的反彈力在2.2g至3.0g之間，具有低反彈力；
四、本發明之整體構造經蝕刻規定線路後反覆彎折，折彎次數在3888至4988次之間，具有較佳的耐彎折性；
五、本發明之整體構造的尺寸安定性等級達到萬五，甚至萬三以內，具有較佳的尺寸安定性。
100、300:複合式銅箔基板
101、201、301:第一銅箔層
102:第一聚醯亞胺樹脂層
103:第二聚醯亞胺樹脂層
104、303:接著層
105、203、304:第二銅箔層
200:無膠基材
202:特殊熱塑性聚醯亞胺膜
302:聚醯亞胺層
透過例示性之參考附圖說明本發明的實施方式：
圖1係本發明之複合式銅箔基板的結構示意圖；
圖2係現有技術之無膠基材的結構示意圖；以及
圖3係現有技術之複合式基板的結構示意圖。
以下係藉由特定的具體實施例說明本發明之實施方式，熟習此技藝之人士可由本說明書所揭示之內容輕易地瞭解本發明之優點及功效。
須知，本說明書所附圖式所繪示之結構、比例、大小等，均僅用以配合說明書所揭示之內容，以供熟悉此技藝之人士之瞭解與閱讀，並非用以限定本發明可實施之限定條件，故不具技術上之實質意義，任何結構之修飾、比例關係之改變或大小之調整，在不影響本發明所能產生之功效及所能達成之目的下，均應仍落在本發明所揭示之技術內容得能涵蓋之範圍內。同時，本說明書中所引用之如「一」、「下」及「上」亦僅為便於敘述之明瞭，而非用以限定本發明可實施之範圍，其相對關係之改變或調整，在無實質變更技術內容下，當亦視為本發明可實施之範疇。此外，本文所有範圍和值都係包含及可合併的。落在本文中所述的範圍內之任何數值或點，例如任何整數都可以作為最小值或最大值以導出下位範圍等。
如第1圖所示，係顯示本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，係依次包括：第一銅箔層101、第一聚醯亞胺樹脂層102、第二聚醯亞胺樹脂層103、接著層104和第二銅箔層105；其中，該第一聚醯亞胺樹脂層的厚度為1至13μm；該第二聚醯亞胺樹脂層的厚度為8至25μm；該第一銅箔層的厚度為7至70μm；該第二銅箔層的厚度為7至70μm；該接著層的厚度為5至25μm。
於本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的一些具體實施態樣中，第一銅箔層的厚度為7、8、9、10、15、20、25、30、35、40、45、50、55、60、65或70μm；第二銅箔層的厚度為7、8、9、10、15、20、25、30、35、40、45、50、55、60、65或70μm。
於本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的一些具體實施態樣中，第一聚醯亞胺樹脂層的厚度為1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12或13μm。第二聚醯亞胺樹脂層的厚度為8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24或25μm。
於本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的一些具體實施態樣中，接著層的厚度為5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24或25μm。
於本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的一些具體實施態樣中，該第一聚醯亞胺樹脂層是CTE為15至40ppm/K的熱固型聚醯亞胺清漆層，例如，15、16、17、18、19、20、25、30、35或40ppm/K的熱固型聚醯亞胺清漆層；該第二聚醯亞胺樹脂層是CTE為1至20ppm/K的熱固型聚醯亞胺清漆層，例如，1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19或20ppm/K的熱固型聚醯亞胺清漆層。
於本發明之具有多層複合結構的撓性銅箔基材中，該第一聚醯亞胺樹脂層與該第一銅箔層係構成具接著力大於0.7kgf/cm之疊構。
所述之聚醯亞胺清漆層係於其樹脂骨架中具有醯亞胺鍵之聚醯亞胺樹脂層。該聚醯亞胺清漆層係為於樹脂骨架中具有選自聚醯亞胺、聚醯亞胺醯亞胺、聚醯亞胺酯及聚苯并咪唑所組成之群組之至少一種的聚醯亞胺樹脂層。
所述之接著層係為含有選自環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、胺基甲酸酯系樹脂、矽橡膠系樹脂、聚對環二甲苯系樹脂、雙馬來醯亞胺系樹脂和聚醯亞胺樹脂所組成之群組之至少一種的樹脂層。
所述之第一銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
所述之第二銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的製備方法，包括以下步驟：
S1：將該第一聚醯亞胺樹脂層和該第二聚醯亞胺樹脂層同時塗佈至該第一銅箔層之一側，並加以烘乾以醯亞胺化，形成一單面銅箔基板；
S2：於該單面銅箔基板之第二聚醯亞胺樹脂層上形成該接著層，使得該接著層處於半固化狀態；
S3：將第二銅箔層貼合於S2製品之接著層面上，並予以壓合使得兩者得以緊密連接，隨後進行烘烤完全固化接著層得到一雙面銅箔基板。
實施例：
撓性銅箔基材之製備：
首先，透過安裝多層塗佈頭的塗佈機台，同時塗佈形成第一聚醯亞胺樹脂層和該第二聚醯亞胺樹脂層至該第一銅箔層之一側，並於在線硬化爐設備由140℃升溫至最高370℃的溫度條件下，加以烘乾以醯亞胺化，以形成一單面銅箔基板。
接著，於該單面銅箔基板之第二聚醯亞胺樹脂層上，透過塗佈設備，形成該接著層；藉塗佈烘箱升溫最高不超過160℃的操作條件下，使得該接著層處於半固化狀態。
最後，將第二銅箔層貼合於上述製成之接著層面上，並透過同一設備予以壓合使得兩者得以緊密連接，隨後於烘箱進行全程在15至30(本案實施例為21小時)小時的由室溫溫度至最高170℃的升降溫程，進行烘烤完全固化接著層得到一雙面銅箔基板。
透過上述之撓性銅箔基材的製備方法之步驟製得實施例1至實施例4之複合式銅箔基板100，其結構依次為：第一銅箔層、第一聚醯亞胺層、第二聚醯亞胺層、接著層及第二銅箔層，測量其各層厚度及熱膨脹係數(CTE)，並將結果列示於表1。
比較例1為市面主流的無膠基材200，如圖2所示，其結構依次為：第一銅箔層201(厚度為12μm，CTE為18ppm/K)、特殊熱塑性聚醯亞胺膜202(厚度為25μm，CTE為18ppm/K)及第二銅箔層203(厚度為12μm，CTE為18ppm/K)。
比較例2為先前技術的複合式銅箔基板300，如圖3所示，其結構依序為：第一銅箔層301、聚醯亞胺層302、接著層303及第二銅箔層304。
實施例1至實施例4、比較例1、比較例2之銅箔皆選用具1/3Oz(12μm)之日礦電解銅箔JXEFL-V2；比較例1之聚醯亞胺層為特殊熱塑性聚醯亞胺膜，特殊熱塑性聚醯亞胺膜為KANEKA的NPI；比較例2之聚醯亞胺層為含有醯亞胺鍵之聚醯亞胺清漆層。實施例1至實施例4、比較例2之接著層係為熱固性聚醯亞胺樹脂為主的接著劑樹脂層，以各層的總重量計，含有70重量百分比之聚醯亞胺樹脂、15重量百分比之磷系阻燃劑及15重量百分比之四縮水甘油胺型環氧樹脂。
實施例1至實施例4、比較例2之具體疊構如表1所示。
表1：
Figure 110123801-A0101-12-0010-1
上述CTE測試係依據測試規範IPC-TM-650 2.4.41.3，並使用熱機械分析儀進行測量。
將發明的實施例與現有技術的銅箔基板進行基本性能比較，如下表2記述：
表2：
Figure 110123801-A0101-12-0010-2
針對上述之測試方法，係說明如下：
MIT測試：其測試係蝕刻線路為0.1mm的線路，搭配12μm的杜邦PI(型號：KN)及15μm之環氧接著劑的覆蓋膜，以R=0.38之夾具左右晃動各135°進行的測試。
抗張強度及彈性模量：依據IPC-TM-650 2.4.19C規範，使用萬能拉力測試儀進行測量。
耐焊錫性測試：依據IPC-TM-650 2.4.13規範，使用無鉛錫爐進行測量。
尺寸安定性測試：依據IPC-TM-650 2.6.2C規範，使用二次元坐標儀進行測量。
接著力：依據IPC-TM-650 2.4.9D規範，使用拉力測試機進行測量。
Mek浸泡後接著力測試：依據IPC-TM-650 2.3.2規範，使用拉力測試機進行測量。
反彈力測試：依據TPCA-F-002測試標準，使用反變力柔性測試儀進行測量。
由此表2之實驗結果可見，本發明具有優異的機械特性、接著力、柔軟性、尺寸安定性、可靠度、耐熱性，相較於比較例1在尺寸安定性等級相近可達到萬分之五，甚至萬分之三以內且其彎折特性更佳，相較於比較例2在尺寸安定性上具有更優異之表現。
上述實施例僅為例示性說明，而非用於限制本發明。任何熟習此項技藝之人士均可在不違背本發明之精神及範疇下，對上述實施例進行修飾與改變。因此，本發明之權利保護範圍係由本發明所附之申請專利範圍所定義，只要不影響本發明之效果及實施目的，應涵蓋於此公開技術內容中。
100:複合式銅箔基板
101:第一銅箔層
102:第一聚醯亞胺樹脂層
103:第二聚醯亞胺樹脂層
104:接著層
105:第二銅箔層

Claims (9)

  1. 一種具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其反彈力係在2.2g至3.0g間，且該多層複合結構係依次包括：厚度為7至70μm之第一銅箔層；厚度為1至13μm之第一聚醯亞胺樹脂層，係形成於該第一銅箔層上；厚度為8至25μm之第二聚醯亞胺樹脂層，係形成於該第一聚醯亞胺樹脂層上；厚度為5至25μm之接著層，係形成於該第二聚醯亞胺樹脂層上；以及厚度為7至70μm之第二銅箔層，係形成於該接著層上；其中，該第一聚醯亞胺樹脂層是具CTE為15至40ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層，且該第二聚醯亞胺樹脂層是具CTE為1至20ppm/K之熱固型聚醯亞胺清漆層。
  2. 如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該第一聚醯亞胺樹脂層與該第一銅箔層係構成具接著力大於0.7kgf/cm之疊構。
  3. 如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該熱固型聚醯亞胺清漆層係於其樹脂骨架中具有醯亞胺鍵之聚醯亞胺樹脂層。
  4. 如請求項3所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該熱固型聚醯亞胺清漆層係為於其樹脂骨架中具有選自聚醯亞胺、聚 醯亞胺酯及聚苯并咪唑所組成之群組之至少一種的聚醯亞胺樹脂層。
  5. 如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該接著層係為含有選自環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、胺基甲酸酯系樹脂、矽橡膠系樹脂、聚對環二甲苯系樹脂、雙馬來醯亞胺系樹脂和聚醯亞胺樹脂所組成之群組之至少一種的樹脂層。
  6. 如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該第一銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
  7. 如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材，其中，該第二銅箔層係為電解銅箔層或壓延銅箔層。
  8. 一種如請求項1所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的製備方法，係包括：使該第一聚醯亞胺樹脂層及該第二聚醯亞胺樹脂層同時塗佈於該第一銅箔層之一側，並透過烘乾以醯亞胺化形成一單面銅箔基板；於該單面銅箔基板之第二聚醯亞胺樹脂層上形成該接著層，使該接著層呈半固化狀態；使該第二銅箔層貼合於該接著層面上；以及依序透過壓合、烘烤使該接著層完全固化。
  9. 如請求項8所述之具有多層複合結構的撓性銅箔基材的製備方法，係透過塗佈法或是轉印法形成該接著層。
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