TWI746730B - 光學積層體 - Google Patents

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Abstract

本發明提供基材膜與硬塗層之密接性優異，並且樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異之光學積層體。 本發明之光學積層體具備：基材層，其由樹脂膜形成；硬塗層，其係於該樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成；及滲透層，其係於該基材層與該硬塗層之間，該硬塗層形成用組合物滲透至該樹脂膜中而形成；且僅由該硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC 、該樹脂膜之折射率Rsub 、及硬塗層表面之折射率Rsurface 之關係係以式(1)表示： 0.1≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.4・・・(1)， 該滲透層之厚度為1.2 μm以上，並且，(該滲透層之厚度/該硬塗層之厚度)為0.7以下。

Description

光學積層體
本發明係關於一種光學積層體。
液晶顯示器(LCD)、陰極射線管顯示裝置(CRT)、電漿顯示器(PDP)、電致發光顯示器(ELD)等圖像顯示裝置若其表面因與外部之接觸而受損，則存在顯示圖像之視認性降低之情況。因此，以圖像顯示裝置之表面保護為目的，使用包含基材膜與硬塗層之光學積層體。作為光學積層體之基材膜，代表性而言使用三乙醯纖維素(TAC)。但是，包含TAC之基材膜之透濕度較高。因此，於將包含此種基材膜之光學積層體應用於LCD之情形時，產生於高溫高濕下水分透過該光學積層體，偏光元件之光學特性劣化之問題。近年來，除用於室內之外，如汽車導航系統、攜帶型資訊終端般於室外使用之設備中亦越來越多地使用LCD，正尋求一種即便於高溫高濕等嚴酷之條件下亦不會產生上述問題之可靠性較高之LCD。 為解決上述問題，提出有於低透濕性之環烯烴基材膜上塗佈硬塗層形成用組合物而得之光學積層體(專利文獻1)。但是，此種環烯烴基材膜存在與硬塗層之密接性較差之問題。又，亦研究有使用低透濕性之(甲基)丙烯酸系樹脂膜作為基材膜。 但是，於(甲基)丙烯酸系樹脂膜所代表之低透濕性之樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成之光學積層體中，於樹脂膜上產生了損傷之情形時，存在由於硬塗層之形成而該損傷變得明顯之問題。即便樹脂膜上產生之損傷微細至無法目測之程度，此種現象亦有可能發生，無法目測之損傷於所得之光學積層體中可能成為可目測之外觀不良之原因。 [先行技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開2006-110875號公報
[發明所欲解決之問題] 本發明係為了解決上述先前之問題而成者，其目的在於提供一種光學積層體，該光學積層體之樹脂膜(基材膜)與硬塗層之密接性優異，並且樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異。 [解決問題之技術手段] 本發明之光學積層體具備：基材層，其由樹脂膜形成；硬塗層，其係於該樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成；及滲透層，其係於該基材層與該硬塗層之間，該硬塗層形成用組合物滲透至該樹脂膜中而形成；且僅由該硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC 、該樹脂膜之折射率Rsub 、及硬塗層表面之折射率Rsurface 之關係係以式(1)表示： 0.1≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.4・・・(1) 該滲透層之厚度為1.2 μm以上，並且，(該滲透層之厚度/該硬塗層之厚度)為0.7以下。 於一個實施形態中，上述樹脂膜於單面具有抗黏連層。 於一個實施形態中，使用於厚度方向上施加0.2 kgf/mm2 ～1.0 kgf/mm2 之壓力後之樹脂膜作為上述樹脂膜。 於一個實施形態中，使用長度為4000 m以上且為捲筒狀之樹脂膜作為上述樹脂膜。 於一個實施形態中，上述樹脂膜具有算術平均表面粗糙度Ra為10 nm以上之部分。 [發明之效果] 根據本發明，具備於樹脂膜(基材膜)上塗佈硬塗層形成用組合物而形成之基材層及硬塗層、以及硬塗層形成用組合物滲透至樹脂膜中而形成之滲透層，藉由適當控制該硬塗層形成用組合物之滲透程度，可獲得樹脂膜(基材膜)與硬塗層之密接性優異，並且樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異之光學積層體。又，根據本發明，即便使用具有能夠目測之損傷之樹脂膜，該損傷之影響亦顯著減小，可獲得外觀優異之光學積層體。
以下，對本發明之較佳實施形態進行說明，但本發明並不限定於該等實施形態。 A.光學積層體之整體構成 圖1(a)係本發明之較佳實施形態之光學積層體之概略剖視圖，圖1(b)係先前之具有普通硬塗層之光學積層體之概略剖視圖。圖1(a)所示之光學積層體100依次具備由樹脂膜形成之基材層10、滲透層20、及硬塗層30。硬塗層30係於樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成。滲透層20係硬塗層形成用組合物滲透至樹脂膜中而形成。即，所謂滲透層20，係指於樹脂膜中存在硬塗層成分之部分。基材層10係如上所述般硬塗層形成用組合物滲透至樹脂膜中時，硬塗層形成用組合物於樹脂膜中未到達(滲透)之部分。另一方面，圖1(b)所示之光學積層體200未形成有滲透層。圖1(a)及(b)所示之邊界A係由樹脂膜之硬塗層形成用組合物塗佈面所界定之邊界。因此，邊界A於光學積層體100中為滲透層20與硬塗層30之邊界，於未形成有滲透層之光學積層體200中為基材層10'(即樹脂膜)與硬塗層30'之邊界。 形成上述樹脂膜之成分(例如樹脂；以下亦簡稱為樹脂膜成分)亦可溶出至硬塗層形成用組合物中，而於硬塗層中存在樹脂膜成分。 僅由上述硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC 、上述樹脂膜之折射率Rsub 、及上述硬塗層表面之折射率Rsurface 之關係係以式(1)表示。再者，折射率係利用稜鏡耦合法進行測定。 0.1≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.4・・・(1) 所謂｢僅由硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC ｣，相當於形成硬塗層時，於硬塗層形成用組合物中未溶出樹脂膜成分而形成之情形時之硬塗層。｢僅由硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC ｣例如係形成僅包含硬塗層形成用組合物之成形體作為與上述光學積層體不同之評價用成形體，並測定該成形體之折射率而得。僅由硬塗層形成用組合物所形成之成形體例如係於無法形成相容層之基材膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成。 如上所述，於本發明中，僅由硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC 、上述樹脂膜之折射率Rsub 、及上述硬塗層表面之折射率Rsurface 具有0.1≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )之關係。更佳為折射率RHC 、Rsub 、及Rsurface 具有0.15≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )之關係，進而較佳為具有0.19≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )之關係。即，上述硬塗層表面之折射率Rsurface 為RHC －0.1×(RHC －Rsub )以下，較佳為RHC －0.15×(RHC －Rsub )以下，更佳為RHC －0.19×(RHC －Rsub )以下。於本發明中，藉由使用為了形成適當之滲透層而製備之硬塗層形成用組合物，樹脂膜成分溶出至硬塗層形成用組合物中，硬塗層中可能存在樹脂膜成分。其結果為，硬塗層表面之折射率Rsurface 較｢僅由硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC ｣減少。若以該減少程度成為0.1×(RHC －Rsub )以上之方式形成硬塗層，則可獲得樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異之光學積層體。可認為，此種效果可藉由以緩和由樹脂膜上之損傷所致的凹凸之方式將滲透層形成為均勻之層狀而獲得。另一方面可認為，於減少程度小於0.1×(RHC －Rsub )之情形(Rsurface 大於RHC －0.1×(RHC －Rsub )之情形)時，滲透層未良好地形成，因由樹脂膜上之損傷所致的凹凸而產生區分相容部分與不相容部分之不均勻部分，其結果為成為樹脂膜上之損傷明顯之光學積層體。 又，如上所述，於本發明中，折射率RHC 、Rsub 、及Rsurface 具有(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.4之關係。更佳為折射率RHC 、Rsub 、及Rsurface 具有(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.25之關係，進而較佳為具有(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.2之關係。即，硬塗層表面之折射率Rsurface 為RHC －0.4×(RHC －Rsub )以上，較佳為RHC －0.25×(RHC －Rsub )以上，更佳為RHC －0.2×(RHC －Rsub )以上。若處於此種範圍，則可獲得抑制耐擦傷性之降低，並且如上所述般外觀優異之光學積層體。 上述滲透層之厚度之下限為1.2 μm以上，較佳為2 μm以上，更佳為2.2 μm以上。再者，所謂滲透層之厚度，為於上述樹脂膜中存在硬塗層成分之部分之厚度，具體而言，如圖1(a)所示，為於樹脂膜中存在硬塗層成分之部分(滲透層)與不存在之部分(基材層)之邊界B、與邊界A之距離。滲透層之厚度可利用硬塗層之反射光譜或者利用SEM、TEM等電子顯微鏡所進行之觀察而測定。關於利用反射光譜所進行的滲透層之厚度之測定方法的詳細情況，將作為實施例中之評價方法而後述。 於本發明中，藉由形成有厚度為1.2 μm以上之滲透層，可獲得樹脂膜與硬塗層之密接性優異，並且干涉斑得到抑制之光學積層體。又，於本發明中，即便選擇折射率差較大之材料作為樹脂膜及硬塗層之形成材料，亦可防止干涉斑之產生。本發明之光學積層體例如可將基材層(樹脂膜)之折射率與硬塗層之折射率之差之絕對值設定為0.01～0.15。當然，亦可將該折射率之差之絕對值設定為未達0.01。 上述滲透層20之厚度之上限係由滲透層之厚度與硬塗層之厚度比(滲透層之厚度/硬塗層之厚度)界定。(滲透層之厚度/硬塗層之厚度)為0.7以下，較佳為0.65以下，更佳為0.6以下。再者，硬塗層之厚度係圖1所示之界面C(硬塗層之空氣界面)與邊界A之距離。 於形成硬塗層時，於移動至硬塗層形成用組合物中之樹脂膜成分過多之情形時，有樹脂膜成分不與硬塗層形成用組合物充分相容之虞。於本發明中，藉由以滲透層之厚度/硬塗層之厚度成為0.7以下之方式形成滲透層及硬塗層，可防止樹脂膜成分與硬塗層形成用組合物之相容不良，獲得樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異之光學積層體。 本發明之光學積層體於500 nm～600 nm之波長區域中的硬塗層之反射光譜之振幅較佳為0.5%以下，更佳為0.3%以下，進而較佳為0.1%以下。根據本發明，可獲得反射光譜之振幅較小、即干涉斑較少之光學積層體。 本發明之光學積層體視需要可於硬塗層30之外側配置任意適當之其他層(未圖示)。其他層代表性而言係介隔黏著劑層(未圖示)而配置。 本發明之光學積層體例如應用於偏光膜(亦稱為偏光板)。具體而言，本發明之光學積層體可較佳地用作偏光膜中設置於偏光元件之單面或兩面的偏光元件之保護材料。 B.基材層 上述基材層由樹脂膜形成。更詳細而言，如上所述，基材層係於樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物時，該硬塗層形成用組合物於樹脂膜中未到達(滲透)之部分。 上述樹脂膜之厚度較佳為10 μm～200 μm，更佳為20 μm～100 μm。若厚度未達10 μm，則有強度降低之虞。若厚度超過200 μm，則有透明性降低之虞。 於一個實施形態中，上述樹脂膜具有算術平均表面粗糙度Ra(更具體而言，硬塗層形成用組合物塗佈面之算術平均表面粗糙度Ra)為10 nm以上之部分，較佳為具有算術平均表面粗糙度Ra為50 nm～1000 nm之部分。根據本發明，即便使用具有損傷、形成有此種凹凸面之樹脂膜，亦可防止由該損傷引起之外觀不良之產生。再者，亦當然可使用不具有損傷之樹脂膜。又，本發明即便於樹脂膜上產生了無法目視之損傷之情形時亦有用。先前，於樹脂膜上產生了無法目視之損傷之情形時，因硬塗層之形成而該損傷變得明顯，其結果為，存在樹脂膜/硬塗層積層體產生由該損傷引起之外觀不良之情況，但是根據本發明，亦可避免此種問題，可提供外觀優異之光學積層體。 於一個實施形態中，使用長條狀之樹脂膜作為上述樹脂膜。代表性而言，長條狀之樹脂膜係於以捲筒狀準備並從捲筒捲出之樹脂膜上，塗佈硬塗層形成用組合物而獲得光學積層體。 於一個實施形態中，使用長度為4000 m以上並且為捲筒狀之樹脂膜。雖然為了提高生產性而進行了使樹脂膜長條化之操作，但此種樹脂膜之捲筒中，於捲筒內部(捲內)壓力變大且容易產生損傷，容易產生捲筒狀態下之膜之摺疊或捲偏等缺陷。又，亦容易產生由對樹脂膜實施切割等加工時之高速搬送、與導輥之接觸所引起的損傷。又，為了提高生產性、降低成本(無保護膜化)，有時使用形成有抗黏連層之樹脂膜。藉由使用此種樹脂膜，可不使用保護膜而防止黏連，獲得捲筒狀之樹脂膜，但該樹脂膜因摩擦等而容易產生損傷。尤其於進行長條化之時，容易產生由捲筒內部之壓力增加所引起的缺陷，損傷之產生變得明顯。先前，捲內產生之損傷為外觀不良之原因，捲內部分被大量廢棄。樹脂膜越長則此種問題越明顯。另一方面，於本發明中，可防止樹脂膜之損傷變明顯而獲得光學積層體，故而即便使用如上所述般容易對捲筒內部施加壓力之長條捲筒，亦可使用其大部分。樹脂膜之長度之上限為例如10000 m。 於一個實施形態中，使用於厚度方向上施加0.2 kgf/mm2 ～1.0 kgf/mm2 之壓力後之樹脂膜。作為此種樹脂膜，例如可列舉經捲取成捲筒狀的樹脂膜之捲內部分。具有此種負載歷程之樹脂膜大多具有成為外觀不良之原因的可目視之損傷及/或無法目視之損傷，但於本發明中，即便使用此種樹脂膜亦可獲得外觀優異之光學積層體。 於一個實施形態中，於樹脂膜之單面形成有抗黏連層。抗黏連層係利用任意適當之方法形成。具有抗黏連層之樹脂膜防止黏連且能夠長條捲筒化。於本發明中，由於可消除如上所述般捲取成捲筒狀的樹脂膜之損傷之問題，故而能夠有效使用具有抗黏連層之樹脂膜。 上述樹脂膜之表面之濕潤張力較佳為40 mN/m以上，更佳為50 mN/m以上，進而較佳為55 mN/m以上。若表面之濕潤張力至少為40 mN/m以上，則樹脂膜與硬塗層之密接性進一步提高。為了調整表面之濕潤張力，可實施任意適當之表面處理。作為表面處理，例如可列舉：電暈放電處理、電漿處理、臭氧吹送、紫外線照射、火焰處理、化學藥品處理。該等之中，較佳為電暈放電處理、電漿處理。 上述樹脂膜之透濕度較佳為200 g/m2 ・24hr以下，更佳為80 g/m2 ・24hr以下。作為如此般透濕度較低之樹脂膜，例如可列舉(甲基)丙烯酸系樹脂膜、環烯烴系樹脂膜等。根據本發明，即便使用如此般透濕度較低之(甲基)丙烯酸系樹脂膜，亦可獲得(甲基)丙烯酸系樹脂膜與硬塗層之密接性優異，並且干涉斑得到抑制之光學積層體。再者，透濕度例如可利用依據JIS Z 0208之方法，於40℃、相對濕度92%之試驗條件下進行測定。 上述樹脂膜之波長380 nm下之光之透過率較佳為15%以下，更佳為12%以下，進而較佳為9%以下。若為波長380 nm之光之透過率為此種範圍之(甲基)丙烯酸系樹脂膜，則表現出優異之紫外線吸收能力，故而能夠防止光學積層體之由外光等所導致之紫外線劣化。 作為構成上述樹脂膜之材料，只要能獲得本發明之效果，則可使用任意適當之材料。作為構成樹脂膜之材料，例如使用(甲基)丙烯酸系樹脂膜。(甲基)丙烯酸系樹脂膜例如係將含有包含(甲基)丙烯酸系樹脂作為主成分的樹脂成分之成形材料擠出並成形而獲得。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜之面內相位差Re較佳為10 nm以下，更佳為7 nm以下，進而較佳為5 nm以下，特佳為3 nm以下，最佳為1 nm以下。(甲基)丙烯酸系樹脂膜之厚度方向相位差Rth較佳為15 nm以下，更佳為10 nm以下，進而較佳為5 nm以下，特佳為3 nm以下，最佳為1 nm以下。若面內相位差及厚度方向相位差處於此種範圍，則能夠顯著抑制由相位差引起的對圖像顯示裝置之顯示特性之不良影響。面內相位差及厚度方向相位差處於此種範圍之(甲基)丙烯酸系樹脂膜例如可使用後述具有戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂而獲得。再者，面內相位差Re及厚度方向相位差Rth係分別利用以下之式而求出： Re＝(nx－ny)×d Rth＝(nx－nz)×d 其中，nx為(甲基)丙烯酸系樹脂膜之遲相軸方向之折射率，ny為(甲基)丙烯酸系樹脂膜之進相軸方向之折射率，nz為(甲基)丙烯酸系樹脂膜之厚度方向之折射率，d(nm)為(甲基)丙烯酸系樹脂膜之厚度。遲相軸表示膜面內之折射率達到最大之方向，進相軸表示於面內垂直於遲相軸之方向。代表性而言，Re及Rth係使用波長590 nm之光進行測定。 作為上述(甲基)丙烯酸系樹脂，可採用任意適當之(甲基)丙烯酸系樹脂。例如可列舉：聚甲基丙烯酸甲酯等聚(甲基)丙烯酸酯、甲基丙烯酸甲酯-(甲基)丙烯酸共聚物、甲基丙烯酸甲酯-(甲基)丙烯酸酯共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸酯-(甲基)丙烯酸共聚物、(甲基)丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物(MS樹脂等)、具有脂環族烴基之聚合物(例如甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸環己酯共聚物、甲基丙烯酸甲酯-(甲基)丙烯酸降𦯉酯共聚物等)。較佳可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯等聚(甲基)丙烯酸C1-6 烷基酯。更佳可列舉以甲基丙烯酸甲酯作為主成分(50～100重量%，較佳為70～100重量%)之甲基丙烯酸甲酯系樹脂。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂之重量平均分子量較佳為10000～500000。若重量平均分子量過小，則有製成膜之情形時之機械強度不足之傾向。若重量平均分子量過大，則有熔融擠出時之黏度較高，成形加工性降低，成形品之生產性降低之傾向。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂之玻璃轉移溫度較佳為110℃以上，更佳為120℃以上。若玻璃轉移溫度處於此種範圍，則可獲得耐久性及耐熱性優異之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。玻璃轉移溫度之上限並無特別限定，但從成形性等觀點而言，較佳為170℃以下。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂較佳為具有表現出正雙折射之結構單元與表現出負雙折射之結構單元。若具有該等結構單元，則可調整其豐度比，控制(甲基)丙烯酸系樹脂膜之相位差，可獲得低相位差之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。作為表現出正雙折射之結構單元，例如可列舉：構成內酯環、聚碳酸酯、聚乙烯醇、乙酸纖維素、聚酯、聚芳酯、聚醯亞胺、聚烯烴等之結構單元；以後述之通式(1)表示之結構單元。作為表現出負雙折射之結構單元，例如可列舉：源自苯乙烯系單體、順丁烯二醯亞胺系單體等之結構單元；聚甲基丙烯酸甲酯之結構單元；以後述之通式(3)表示之結構單元等。本說明書中，所謂表現出正雙折射之結構單元，係指僅具有該結構單元之樹脂顯示正雙折射特性之情形(即，於樹脂之延伸方向上表現出遲相軸之情形)時之結構單元。又，所謂表現出負雙折射之結構單元，係指僅具有該結構單元之樹脂顯示負雙折射特性之情形(即，於與樹脂之延伸方向垂直之方向上表現出遲相軸之情形)時之結構單元。 作為上述(甲基)丙烯酸系樹脂，較佳為使用具有內酯環結構或者戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂。具有內酯環結構或者戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂之耐熱性優異。更佳為具有戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂。若使用具有戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂，則如上所述，可獲得低透濕、並且相位差及紫外線透過率較小之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。關於具有戊二醯亞胺結構之(甲基)丙烯酸系樹脂(以下亦稱為戊二醯亞胺樹脂)，例如記載於日本專利特開2006-309033號公報、日本專利特開2006-317560號公報、日本專利特開2006-328329號公報、日本專利特開2006-328334號公報、日本專利特開2006-337491號公報、日本專利特開2006-337492號公報、日本專利特開2006-337493號公報、日本專利特開2 006-337569號公報、日本專利特開2007-009182號公報、日本專利特開2009-161744號公報中。該等記載係作為參考而引用至本說明書中。 較佳為上述戊二醯亞胺樹脂包含以下述通式(1)表示之結構單元(以下亦稱為戊二醯亞胺單元)、與以下述通式(2)表示之結構單元(以下亦稱為(甲基)丙烯酸酯單元)。 [化1]
Figure 02_image001
於式(1)中，R1 及R2 分別獨立地為氫或碳數1～8之烷基，R3 為氫、碳數1～18之烷基、碳數3～12之環烷基、或者碳數5～15之含有芳香環之取代基。於式(2)中，R4 及R5 分別獨立地為氫或碳數1～8之烷基，R6 為氫、碳數1～18之烷基、碳數3～12之環烷基、或者碳數5～15之含有芳香環之取代基。 戊二醯亞胺樹脂視需要亦可進而含有以下述通式(3)表示之結構單元(以下亦稱為芳香族乙烯基單元)。 [化2]
Figure 02_image003
於式(3)中，R7 為氫或碳數1～8之烷基，R8 為碳數6～10之芳基。 於上述通式(1)中，較佳為R1 及R2 分別獨立地為氫或甲基，且R3 為氫、甲基、丁基、或者環己基，進而較佳為R1 為甲基，R2 為氫，且R3 為甲基。 上述戊二醯亞胺樹脂中，作為戊二醯亞胺單元，可僅包含單一種類，亦可包含上述通式(1)中之R1 、R2 、及R3 不同之複數種。 戊二醯亞胺單元可藉由對上述通式(2)所表示之(甲基)丙烯酸酯單元進行醯亞胺化而形成。又，戊二醯亞胺單元亦可藉由對以下化合物進行醯亞胺化而形成：順丁烯二酸酐等酸酐、或者此種酸酐與碳數1～20之直鏈或分支之醇之半酯；丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐、亞甲基丁二酸、亞甲基丁二酸酐、丁烯酸、反丁烯二酸、甲基順丁烯二酸等α,β-乙烯性不飽和羧酸等。 於上述通式(2)中，較佳為R4 及R5 分別獨立地為氫或甲基，且R6 為氫或甲基，進而較佳為R4 為氫，R5 為甲基，且R6 為甲基。 上述戊二醯亞胺樹脂中，作為(甲基)丙烯酸酯單元，可僅包含單一種類，亦可包含上述通式(2)中之R4 、R5 、及R6 不同之複數種。 上述戊二醯亞胺樹脂中，作為以上述通式(3)表示之芳香族乙烯基單元，較佳為含有苯乙烯、α-甲基苯乙烯等，進而較佳為含有苯乙烯。藉由具有此種芳香族乙烯基單元，可降低戊二醯亞胺結構之正雙折射性，獲得更低相位差之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。 上述戊二醯亞胺樹脂中，作為芳香族乙烯基單元，可僅包含單一種類，亦可包含R7 及R8 不同之複數種。 上述戊二醯亞胺樹脂中之上述戊二醯亞胺單元之含量例如較佳為依賴於R3 之結構等而變化。戊二醯亞胺單元之含量以戊二醯亞胺樹脂之總結構單元為基準，較佳為1重量%～80重量%，更佳為1重量%～70重量%，進而較佳為1重量%～60重量%，特佳為1重量%～50重量%。若戊二醯亞胺單元之含量處於此種範圍，則可獲得耐熱性優異之低相位差之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。 上述戊二醯亞胺樹脂中之上述芳香族乙烯基單元之含量可根據目的或所需之特性進行適當設定。根據用途不同，芳香族乙烯基單元之含量亦可為0。於含有芳香族乙烯基單元之情形時，其含量以戊二醯亞胺樹脂之戊二醯亞胺單元為基準，較佳為10重量%～80重量%，更佳為20重量%～80重量%，進而較佳為20重量%～60重量%，特佳為20重量%～50重量%。若芳香族乙烯基單元之含量處於此種範圍，則可獲得低相位差、並且耐熱性及機械強度優異之(甲基)丙烯酸系樹脂膜。 於上述戊二醯亞胺樹脂中，視需要亦可進一步使戊二醯亞胺單元、(甲基)丙烯酸酯單元、及芳香族乙烯基單元以外之其他結構單元共聚合。作為其他結構單元，例如可列舉包含以下單體之結構單元：丙烯腈或甲基丙烯腈等腈系單體；順丁烯二醯亞胺、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺等順丁烯二醯亞胺系單體。該等其他結構單元於上述戊二醯亞胺樹脂中，可直接共聚合，亦可接枝共聚合。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜含有紫外線吸收劑。作為紫外線吸收劑，只要能獲得上述所需之特性，則可採用任意適當之紫外線吸收劑。作為上述紫外線吸收劑之代表例，可列舉：三𠯤系紫外線吸收劑、苯并三唑系紫外線吸收劑、二苯甲酮系紫外線吸收劑、氰基丙烯酸酯系紫外線吸收劑、苯并㗁 𠯤系紫外線吸收劑、以及㗁二唑系紫外線吸收劑。該等紫外線吸收劑可單獨使用，亦可將複數種組合使用。 相對於(甲基)丙烯酸系樹脂100重量份，上述紫外線吸收劑之含量較佳為0.1重量份～5重量份，更佳為0.2重量份～3重量份。若紫外線吸收劑之含量處於此種範圍，則可有效地吸收紫外線，並且，膜成形時之膜之透明性不會降低。於紫外線吸收劑之含量小於0.1重量份之情形時，有紫外線之阻斷效果變得不充分之傾向。於紫外線吸收劑之含量大於5重量份之情形時，有著色變濃烈或成形後之膜之霧度變高而透明性劣化之傾向。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜可根據目的而含有任意適當之添加劑。作為添加劑，例如可列舉：受阻酚系、磷系、硫系等之抗氧化劑；耐光穩定劑、耐候穩定劑、熱穩定劑等穩定劑；玻璃纖維、碳纖維等補強材料；近紅外線吸收劑；磷酸三(二溴丙基)酯、磷酸三烯丙酯、氧化銻等阻燃劑；陰離子系、陽離子系、非離子系之界面活性劑等抗靜電劑；無機顏料、有機顏料、染料等著色劑；有機填料或無機填料；樹脂改質劑；有機填充劑或無機填充劑；塑化劑；潤滑劑；抗靜電劑；阻燃劑；相位差降低劑等。所含有之添加劑之種類、組合、含量等可根據目的或所需之特性進行適當設定。 作為上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜之製造方法，並無特別限定，例如可利用任意適當之混合方法將(甲基)丙烯酸系樹脂、紫外線吸收劑、及視需要之其他聚合物或添加劑等充分混合，預先製成熱塑性樹脂組合物後，對其進行膜成形。或者，亦可將(甲基)丙烯酸系樹脂、紫外線吸收劑、及視需要之其他聚合物或添加劑等分別製成各溶液後進行混合而製成均勻之混合液後，進行膜成形。 於製造上述熱塑性樹脂組合物時，例如利用混合均質儀等任意適當之混合機將上述膜原料預摻合之後，將所得之混合物擠出混練。於該情形時，用於擠出混練之混合機並無特別限定，例如可使用單軸擠出機、雙軸擠出機等擠出機或加壓捏合機等任意適當之混合機。 作為上述膜成形之方法，例如可列舉：溶液澆鑄法(溶液流延法)、熔融擠出法、軋光法、壓縮成形法等任意適當之膜成形法。較佳為熔融擠出法。由於熔融擠出法不使用溶劑，故而可降低製造成本或由溶劑所致之對地球環境或作業環境之負荷。 作為上述熔融擠出法，例如可列舉T模法、吹脹法等。成形溫度較佳為150～350℃，更佳為200～300℃。 於利用上述T模法進行膜成形之情形時，可將T模安裝於公知之單軸擠出機或雙軸擠出機之前端部，將以膜狀擠出之膜捲取，獲得捲筒狀之膜。此時，藉由適當調整捲取輥之溫度並於擠出方向上加以延伸，亦可進行單軸延伸。又，藉由於與擠出方向垂直之方向上延伸膜，亦可進行同時雙軸延伸、逐次雙軸延伸等。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜只要能獲得上述所需之相位差，則可為未延伸膜或者延伸膜之任一種。於為延伸膜之情形時，可為單軸延伸膜或者雙軸延伸膜之任一種。於為雙軸延伸膜之情形時，可為同時雙軸延伸膜或者逐次雙軸延伸膜之任一種。 上述延伸溫度較佳為於作為膜原料之熱塑性樹脂組合物之玻璃轉移溫度附近，具體而言，較佳為(玻璃轉移溫度－30℃)～(玻璃轉移溫度＋30℃)，更佳為(玻璃轉移溫度－20℃)～(玻璃轉移溫度＋20℃)之範圍內。若延伸溫度未達(玻璃轉移溫度－30℃)，則有所得之膜之霧度變大，或者膜開裂、破損而無法獲得特定之延伸倍率之虞。反之，若延伸溫度超過(玻璃轉移溫度＋30℃)，則有所得之膜之厚度不均變大，或伸長率、撕裂擴大強度、及耐摩擦疲勞等力學性質無法充分改善之傾向。進而，有容易產生膜黏著於捲筒等故障之傾向。 上述延伸倍率較佳為1.1～3倍，更佳為1.3～2.5倍。若延伸倍率處於此種範圍，則可大幅改善膜之伸長率、撕裂擴大強度、及耐摩擦疲勞等力學性質。結果為可製造厚度不均較小，雙折射實質上為零(因此，相位差較小)，進而霧度較小之膜。 上述(甲基)丙烯酸系樹脂膜為了使其光學等向性或機械特性穩定，可於延伸處理後進行熱處理(退火)等。熱處理之條件可採用任意適當之條件。 C.滲透層 上述滲透層如上所述，係藉由硬塗層形成用組合物滲透至樹脂膜中而形成。換言之，滲透層可對應於樹脂膜成分與形成硬塗層之成分的相容區域之一部分。 於上述滲透層中，較佳為樹脂膜成分之濃度自硬塗層側向基材層側連續增高。其原因在於：藉由樹脂膜成分之濃度連續變化，即不形成由樹脂膜成分之濃度變化所引起之界面，可抑制界面反射，可獲得干涉斑較少之光學積層體。 D.硬塗層 硬塗層如上所述，係於上述樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成。硬塗層形成用組合物例如含有能藉由熱、光(紫外線等)或者電子束等而硬化之硬化性化合物。較佳為硬塗層形成用組合物含有光硬化型之硬化性化合物。硬化性化合物可為單體、寡聚物及預聚物之任一種。於一個實施形態中，利用硬塗層形成用組合物之組成而控制上述滲透層之形成狀態。 硬塗層形成用組合物較佳為含有(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及/或(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物作為硬化性化合物。若硬塗層形成用組合物含有(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及/或(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物，則可形成柔軟性及對樹脂膜(較佳為(甲基)丙烯酸系樹脂膜)之密接性優異之硬塗層。上述(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯例如可藉由使由(甲基)丙烯酸或(甲基)丙烯酸酯與多元醇而得之羥基(甲基)丙烯酸酯、與二異氰酸酯進行反應而獲得。(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物可單獨使用，亦可將複數種組合使用。 作為上述(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸環己酯等。 作為上述多元醇，例如可列舉：乙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丙二醇、二乙二醇、二丙二醇、新戊二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、羥基新戊酸新戊二醇酯、三環癸烷二甲醇、1,4-環己二醇、螺二醇、氫化雙酚A、環氧乙烷加成雙酚A、環氧丙烷加成雙酚A、三羥甲基乙烷、三羥甲基丙烷、甘油、3-甲基戊烷-1,3,5-三醇、季戊四醇、二季戊四醇、三季戊四醇、葡萄糖類等。 作為上述二異氰酸酯，例如可使用芳香族、脂肪族或脂環族之各種二異氰酸酯類。作為上述二異氰酸酯之具體例，可列舉：四亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、2,4-甲苯二異氰酸酯、4,4-二苯基二異氰酸酯、1,5-萘二異氰酸酯、3,3-二甲基-4,4-二苯基二異氰酸酯、二甲苯二異氰酸酯、三甲基六亞甲基二異氰酸酯、4,4-二苯基甲烷二異氰酸酯、及該等之氫化物等。 (甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及/或(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物之分子量(理論分子量)較佳為500～5000，更佳為1000～4000。 關於上述(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物之總含有比率，相對於硬塗層形成用組合物中之單體、寡聚物及預聚物之總量100重量份，較佳為5重量份以上且未達70重量份，更佳為10重量份～60重量份，進而較佳為20重量份～50重量份，特佳為30重量份～50重量份。若為此種範圍，則可獲得滲透層之形成狀態良好之光學積層體。又，可形成硬度、柔軟性及密接性之平衡優異之硬塗層。 上述硬塗層形成用組合物較佳為含有具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物。該具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物中所含有之(甲基)丙烯醯基之個數之上限較佳為100個。具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物由於與樹脂膜(較佳為(甲基)丙烯酸系樹脂膜)之相容性優異，故而於塗佈時容易滲透及擴散至樹脂膜中。 作為上述具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物，例如可列舉：三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯、季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二羥甲基丙烷四丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二丙烯酸酯、1,10-癸二醇(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二丙二醇二丙烯酸酯、異三聚氰酸三(甲基)丙烯酸酯、乙氧基化甘油三丙烯酸酯、乙氧基化季戊四醇四丙烯酸酯及該等之寡聚物或者預聚物等。具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物可單獨使用，亦可將複數種組合使用。再者，於本說明書中，「(甲基)丙烯酸酯」表示丙烯酸酯及/或甲基丙烯酸酯。 上述具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物較佳為具有羥基。若上述硬塗層形成用組合物含有此種硬化性化合物，則可將硬塗層形成時之加熱溫度設定得更低，將加熱時間設定得更短，從而可高效率地生產由加熱所引起之變形得到抑制之光學積層體。又，可獲得樹脂膜(較佳為(甲基)丙烯酸系樹脂膜)與硬塗層之密接性優異之光學積層體。作為具有羥基及2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物，例如可列舉季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五丙烯酸酯等。 關於上述具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物之含有比率，相對於硬塗層形成用組合物中之單體、寡聚物及預聚物之總量100重量份，較佳為多於30重量份且為95重量份以下，更佳為40重量份～90重量份，進而較佳為50重量份～80重量份，特佳為50重量份～70重量份。若處於此種範圍，則可獲得滲透層之形成狀態良好之光學積層體。又，可獲得樹脂膜(較佳為(甲基)丙烯酸系樹脂膜)與硬塗層之密接性優異，並且干涉斑得到抑制之光學積層體。進而，可有效地防止硬塗層之硬化收縮。 較佳為上述硬塗層形成用組合物包含(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及/或(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物、與具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物。(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯及/或(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯之寡聚物a、與具有2個以上之(甲基)丙烯醯基之硬化性化合物b之配比(a：b，重量基準)較佳為5：95～70：30，更佳為10：90～60：40，進而較佳為20：80～50：50，特佳為30：70～50：50。若處於此種範圍，則可獲得滲透層之形成狀態良好之光學積層體。 上述硬塗層形成用組合物亦可包含單官能單體作為硬化性化合物。由於單官能單體容易滲透至樹脂膜中，故而若含有單官能單體，則可獲得樹脂膜與硬塗層之密接性優異，並且干涉斑得到抑制之光學積層體。又，若硬塗層形成用組合物含有單官能單體，則可將硬塗層形成時之加熱溫度設定得較低，將加熱時間設定得較短，從而可高效率地生產由加熱所引起之變形得到抑制之光學積層體。於上述硬塗層形成用組合物含有單官能單體之情形時，相對於硬塗層形成用組合物中之所有硬化性化合物，單官能單體之含有比率較佳為40重量%以下，更佳為30重量%以下，特佳為20重量%以下。於單官能單體之含有比率大於40重量%之情形時，有無法獲得所需之硬度及耐擦傷性之虞。 上述單官能單體之重量平均分子量較佳為500以下。若為此種單官能單體，則容易滲透及擴散至樹脂膜中。作為此種單官能單體，例如可列舉：乙氧基化鄰苯基苯酚(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸異辛酯、丙烯酸異硬脂酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸異𦯉基酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸2-羥基-3-苯氧基酯、丙烯醯基嗎啉、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、胺基丙基丙烯醯胺、N-(2-羥基乙基)(甲基)丙烯醯胺等。 上述單官能單體較佳為具有羥基。若為此種單官能單體，則可將硬塗層形成時之加熱溫度設定得更低，將加熱時間設定得更短，從而可高效率地生產由加熱所引起之變形得到抑制之光學積層體。又，若上述硬塗層形成用組合物包含具有羥基之單官能單體，則可獲得樹脂膜與硬塗層之密接性優異之光學積層體。作為此種單官能單體，例如可列舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、丙烯酸2-羥基-3-苯氧基酯、1,4-環己烷甲醇單丙烯酸酯等(甲基)丙烯酸羥基烷基酯；N-(2-羥基乙基)(甲基)丙烯醯胺、N-羥甲基(甲基)丙烯醯胺等N-(2-羥基烷基)(甲基)丙烯醯胺等。其中，較佳為4-丙烯酸羥基丁酯、N-(2-羥基乙基)丙烯醯胺。 較佳為上述單官能單體之沸點高於硬塗層形成時之塗佈層之加熱溫度(後述)。上述單官能單體之沸點例如較佳為150℃以上，更佳為180℃以上，特佳為200℃以上。若處於此種範圍，則可防止由於硬塗層形成時之加熱而單官能單體揮發，可使單體充分地滲透至樹脂膜中。 上述硬塗層形成用組合物較佳為含有任意適當之光聚合起始劑。作為光聚合起始劑，例如可列舉：2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、苯乙酮、二苯甲酮、𠮿
Figure 106143694-A0304-1
、3-甲基苯乙酮、4-氯二苯甲酮、4,4'-二甲氧基二苯甲酮、安息香丙醚、苯偶醯二甲基縮酮、N,N,N',N'-四甲基-4,4'-二胺基二苯甲酮、1-(4-異丙基苯基)-2-羥基-2-甲基丙烷-1-酮、9-氧硫𠮿
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系化合物等。 於一個實施形態中，硬塗層之與基材層為相反側之表面具有凹凸結構。若硬塗層之表面為凹凸結構，則可對光學積層體賦予防眩性。作為形成此種凹凸結構之方法，例如可列舉使硬塗層形成用組合物中含有微粒子之方法。微粒子可為無機微粒子，亦可為有機微粒子。作為無機微粒子，例如可列舉：氧化矽微粒子、氧化鈦微粒子、氧化鋁微粒子、氧化鋅微粒子、氧化錫微粒子、碳酸鈣微粒子、硫酸鋇微粒子、滑石微粒子、高嶺石微粒子、硫酸鈣微粒子等。作為有機微粒子，例如可列舉：聚甲基丙烯酸甲酯樹脂粉末(PMMA微粒子)、聚矽氧樹脂粉末、聚苯乙烯樹脂粉末、聚碳酸酯樹脂粉末、丙烯酸苯乙烯樹脂粉末、苯并胍胺樹脂粉末、三聚氰胺樹脂粉末、聚烯烴樹脂粉末、聚酯樹脂粉末、聚醯胺樹脂粉末、聚醯亞胺樹脂粉末、聚氟乙烯樹脂粉末等。該等微粒子可單獨使用，亦可將複數種組合使用。 上述微粒子之形狀可採用任意適當之形狀。較佳為大致球形，更佳為縱橫比為1.5以下之大致球形。微粒子之重量平均粒徑較佳為1 μm～30 μm，更佳為2 μm～20 μm。微粒子之重量平均粒徑例如可利用庫爾特計數法進行測定。 於上述硬塗層形成用組合物包含上述微粒子之情形時，相對於硬塗層形成用組合物中之單體、寡聚物及預聚物之合計量，上述微粒子之含有比率較佳為1重量%～60重量%，更佳為2重量%～50重量%。 上述硬塗層形成用組合物進而可含有任意適當之添加劑。作為添加劑，例如可列舉：整平劑、抗黏連劑、分散穩定劑、觸變劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、消泡劑、增黏劑、分散劑、界面活性劑、觸媒、填料、潤滑劑、抗靜電劑等。 作為上述整平劑，例如可列舉氟系或者聚矽氧系之整平劑，較佳為聚矽氧系整平劑。作為上述聚矽氧系整平劑，例如可列舉：反應性聚矽氧、聚二甲基矽氧烷、聚醚改性聚二甲基矽氧烷、聚甲基烷基矽氧烷等。其中，較佳為反應性聚矽氧。若添加反應性聚矽氧，則對硬塗層表面賦予潤滑性而耐擦傷性長時間持續。相對於硬塗層形成用組合物中之單體、寡聚物及預聚物之總量，上述整平劑之含有比率較佳為5重量%以下，更佳為0.01重量%～5重量%。 上述硬塗層形成用組合物可含有溶劑，亦可不含溶劑。作為溶劑，例如可列舉：二丁醚、二甲氧基甲烷、二甲氧基乙烷、二乙氧基乙烷、環氧丙烷、1,4-二㗁烷、1,3-二氧戊環、1,3,5-三㗁烷、四氫呋喃、丙酮、甲基乙基酮(MEK)、二乙基酮、二丙基酮、二異丁基酮、環戊酮(CPN)、環己酮、甲基環己酮、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸正戊酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、乙酸正戊酯、乙醯丙酮、二丙酮醇、乙醯乙酸甲酯、乙醯乙酸乙酯、甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、1-戊醇、2-甲基-2-丁醇、環己醇、異丙醇(IPA)、乙酸異丁酯、甲基異丁基酮(MIBK)、2-辛酮、2-戊酮、2-己酮、2-庚酮、3-庚酮、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單乙醚、乙二醇單丁醚、乙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單甲醚等。該等可單獨使用，亦可將複數種組合使用。 根據本發明，即便使用不含溶劑之硬塗層形成用組合物、或者僅含有樹脂膜形成材料之不良溶劑作為溶劑之硬塗層形成用組合物，硬塗形成用組合物亦滲透至樹脂膜中，可形成具有所需厚度之滲透層。 上述硬塗層之厚度較佳為1 μm～20 μm，更佳為3 μm～10 μm。 如上所述，樹脂膜成分亦可溶出至硬塗層形成用組合物中，而於硬塗層中存在該樹脂膜成分亦可。於硬塗層中存在樹脂膜成分之情形時，於一個實施形態中，該樹脂膜成分之濃度自滲透層之基材層側向硬塗層連續降低。於此種實施形態中，藉由樹脂膜成分之濃度連續變化，即不形成由樹脂膜成分之濃度變化所致之界面，可抑制界面反射，可獲得干涉斑較少之光學積層體。 E.其他層 本發明之光學積層體視需要可於硬塗層之外側配置任意適當之其他層。作為代表例，可列舉抗反射層及防眩層。作為抗反射層及防眩層，可採用本領域中通常所使用之抗反射層及防眩層。 F.光學積層體之製造方法 本發明之光學積層體之製造方法包括：於樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成塗佈層，對該塗佈層進行加熱。較佳為硬塗層係對加熱後之塗佈層進行硬化處理而形成。 作為硬塗層形成用組合物之塗佈方法，可採用任意適當之方法。例如可列舉：棒式塗佈法、輥式塗佈法、凹版塗佈法、桿式塗佈法、孔縫式塗佈法、淋幕式塗佈法、噴注式塗佈法、刮刀式塗佈法。 上述塗佈層之加熱溫度可根據硬塗層形成用組合物之組成而設定為適當之溫度，較佳為設定為樹脂膜中所含之樹脂之玻璃轉移溫度以下。若以樹脂膜中所含之樹脂之玻璃轉移溫度以下之溫度進行加熱，則可獲得由加熱所引起之變形得到抑制之光學積層體。又，於一個實施形態中，藉由上述塗佈層之加熱溫度而控制上述滲透層之形成狀態。上述塗佈層之加熱溫度例如為80℃～140℃，較佳為85℃～100℃。若以此種範圍之溫度進行加熱，則硬塗層形成用組合物中之單體、寡聚物及/或預聚物良好地滲透及擴散至樹脂膜中。經由該加熱、其後之硬化處理，由所滲透之硬塗層形成用組合物及樹脂膜之形成材料形成上述滲透層。其結果為可獲得樹脂膜與硬塗層之密接性優異，並且干涉斑得到抑制之光學積層體。再者，於硬塗層形成用組合物含有溶劑之情形時，可藉由該加熱使所塗佈之硬塗層形成用組合物乾燥。 作為上述硬化處理，可採用任意適當之硬化處理。代表性而言，硬化處理係藉由紫外線照射而進行。紫外線照射之累計光量較佳為200 mJ～400 mJ。 [實施例] 以下，根據實施例具體說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。實施例中之評價方法如以下所示。又，於實施例中，只要未特別載明，則「份」及「%」為重量基準。 (1)折射率 硬塗層及基材膜之折射率可藉由使用三維光折射率-膜厚測定裝置稜鏡耦合器(Sairon Technology, Inc製造，商品名：SPA-3DR)之方法進行測定。 利用稜鏡耦合器經由稜鏡於薄膜中導入雷射光，檢測該所導入之光之強度於特定之入射角度下以某種週期性(符合薄膜波導條件之角度)增強之狀態。 對於折射率於深度方向上不連續變化之薄層而言，其特定之入射角及其週期性係由該薄膜之折射率與膜厚唯一地決定，故而可根據所得之複數個(稱為模式)入射角算出薄膜之折射率與膜厚。 另一方面，對於(藉由形成有滲透層而)折射率於深度方向上變化之薄膜而言，其入射角及週期性會產生與薄膜波導條件相比之偏差，故而可藉由對其進行分析而定量地求出相對於薄膜之深度方向之折射率。 再者，關於實施例及比較例中所得之光學積層體，折射率之測定係於以下之條件下實施、評價。 ・測定條件 光源：632.8 nm 模式：TE(Transverse Electric，橫電) 角度(Angle)：-5.00～1.00 ・Rsub 折射率 分析方法：本體(Bulk) 藉由測定基材膜而檢測模式(稱為拐點(Knee))。將藉由Bulk分析所得之折射率設定為Rsbu。 ・RHC 折射率 分析方法：單層(Single layer) 硬塗層之折射率係使用下述積層體(R1)進行評價。藉由測定R1而檢測複數個模式，藉由對該模式實施Single layer分析而計算出硬塗層之折射率與膜厚。將此處所得之折射率設定為RHC 。 ・Rsurface 分析手法：折射率分佈(Index Profile) 於光學積層體中形成有滲透層且折射率於深度方向上變化之情形時，可藉由使用上述稜鏡耦合器之方法定量地求出相對於深度方向之折射率變化。 藉由測定形成有硬塗層及滲透層之膜而檢測複數個模式，藉由Index Profile分析而算出相對於深度方向之折射率變化。所得之結果中，將實測之模式所顯示之最接近表面側之折射率設定為Rsurface 。 (2)滲透層之厚度 於光學積層體中形成有滲透層且折射率於深度方向上變化之情形時，可藉由使用上述稜鏡耦合器之方法定量地求出相對於深度方向之折射率變化。 此時，事先藉由使用上述稜鏡耦合器之方法測定樹脂膜之折射率，將相對於深度方向之折射率變化與樹脂膜之折射率成為相同值之深度作為(硬塗層＋滲透層)之厚度進行評價。再者，測定係於以下之條件下實施。 ・測定條件 光源：632.8 nm 模式：TE Angle：-5.00～1.00 分析模式：Index Profile 又，硬塗層之厚度係藉由關於下述積層體(R1)之上述反射光譜測定而進行評價。 ・積層體(R1)：除了使用PET基材(東麗公司製造，商品名：U48-3，折射率：1.60)作為基材膜，且將塗佈層之加熱溫度設定為60℃之外，與各實施例同樣地獲得與各實施例相同厚度之積層體(R1)。 於所得之光學積層體之基材層側，介隔厚度20 μm之丙烯酸系黏著劑貼合黑色壓克力板(三菱麗陽公司製造，厚度2mm)。接著，使用Intensified Multichannel Photodetector(大塚電子公司製造，商品名：MCPD3700)於以下之條件下對硬塗層之反射光譜進行測定。 於該等積層體中所用之PET基材中，硬塗層形成用組合物並未滲透，故而根據由積層體(R1)所得之FFT(Fast Fourier transform，快速傅里葉變換)光譜之峰位置而測定僅硬塗層之厚度。 將根據((硬塗層＋滲透層)之厚度)－((硬塗層)之厚度)所算出之值作為滲透層之厚度。再者，測定係於以下之條件下實施、評價。 ・反射光譜測定條件 參考：反射鏡 演算法：FFT法 計算波長：450 nm～850 nm ・檢測條件 曝光時間：20 ms 指示燈增益：正常 累計次數：10次 ・FFT法 膜厚值之範圍：2～15 μm 膜厚分辨率：24 nm (3)硬塗層之密接性 依據JIS K-5400之柵格剝離試驗(柵格數：100個)評價硬塗層對基材膜之密接性，並按以下之指標進行判定。 〇：柵格剝離數為0個 ×：柵格剝離數為1個以上 (4)外觀 針對實施例及比較例中所得之光學積層體，藉由目測確認外觀不良(由基材膜上所形成之損傷所致之外觀不良)之有無，並按以下之指標進行判定。 ○：目測到傷痕 ×：未目測到傷痕 (5)耐擦傷性 硬塗層之耐擦傷性係根據以下之試驗內容進行評價。 (i)自硬塗膜之表面切出150 mm×50 mm之樣品，將未形成有硬塗層之面朝下而放置於玻璃板上。 (ii)於直徑11 mm之圓柱之平滑剖面上均勻安裝鋼絲絨＃0000，以負荷1.0 kg以每秒約100 mm之速度於上述樣品表面往返10次之後，藉由目測對樣品表面產生之損傷之條數進行計數，並按以下之指標進行判定。 ○：損傷之條數為4條以下 ×：損傷之條數為5條以上 ＜製造例1＞基材膜A之製作 利用雙軸混練機將日本專利特開2010-284840號公報之製造例1中所記載之醯亞胺化MS樹脂100重量份及三𠯤系紫外線吸收劑(ADEKA公司製造，商品名：T-712)0.62重量份於220℃下進行混合，製作樹脂顆粒。將所得之樹脂顆粒於100.5 kPa、100℃下乾燥12小時，利用單軸擠出機於模具溫度270℃下自T模中擠出而成形為膜狀(厚度160 μm)。進而將該膜於其搬送方向上於150℃之氣體氛圍下延伸(厚度80 μm)，繼而於與膜搬送方向正交之方向上於150℃之氣體氛圍下延伸，獲得厚度40 μm之樹脂膜a((甲基)丙烯酸系樹脂膜)。 將聚酯胺基甲酸酯(第一工業製藥製造，商品名：Superflex210)82.7重量份、交聯劑(含有㗁唑啉聚合物，日本觸媒製造，商品名：Epocros WS-700)15.7重量份、1重量%之氨水0.3重量份、膠體二氧化矽(扶桑化學工業製造，商品名：Quartron PL-3)1.3重量份混合，以固形物成分成為6.7%之方式利用純水稀釋，調整抗黏連層形成用組合物。 於實施電暈放電處理後之樹脂膜a之電暈放電處理面上，以乾燥後之厚度成為350 nm之方式塗佈所得之組合物，形成塗佈層，使該塗佈層於140℃下乾燥5分鐘而形成抗黏連層。 以上述方式獲得基材膜A。所得之基材膜A之波長380 nm之光之透過率為8.5%，面內相位差Re為0.4 nm，厚度方向相位差Rth為0.78 nm。又，所得之基材膜A之透濕度為61 g/m2 ・24hr。再者，光透過率係使用日立高新技術(股)製造之分光光度計(裝置名稱；U-4100)於波長範圍200 nm～800 nm下測定透過率光譜，並讀取波長380 nm下之透過率。又，相位差值係使用王子計測機器(股)製造之商品名「KOBRA21-ADH」於波長590 nm、23℃下進行測定。透濕度係利用依據JIS K 0208之方法於溫度40℃、相對濕度92%之條件下進行測定。 進而，使基材膜之一個面(硬塗塗佈預定面)與另一面(形成有抗黏連層之面)相摩擦，由此於基材膜之硬塗塗佈預定面形成損傷。具體而言，於直徑25 mm之圓柱之平滑剖面上，以抗黏連層朝下之方式安裝基材膜，以負荷1.5 kg以秒速約100 mm之速度於上述樣品表面往返10次，形成損傷。於形成有損傷之面上，形成有最大深度為2000 nm之損傷。再者，損傷之深度係針對利用黏著劑於與損傷形成面相反之面上貼合MATSUNAMI公司製造之玻璃板(厚度1.3 μm)而得之樣品，使用3維光學輪廓分析儀NewView7300(ZYGO公司製造)取得表面形狀之數據，根據該數據而獲得。 ＜實施例1＞ 將丙烯酸胺基甲酸酯寡聚物(新中村化學公司製造，製品名「UA53H」，分子量：2300，15官能)50份、季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)(大阪有機化學工業公司製造，商品名：Viscoat＃300)50份、整平劑(DIC公司製造，商品名：GRANDIC PC-4100)5份、光聚合起始劑(Ciba Japan公司製造，商品名：Irgacure907)3份混合，以固形物成分濃度成為50%之方式利用甲基異丁基酮進行稀釋，製備硬塗層形成用組合物。 於製造例1中所得之基材膜A之損傷形成面上，以硬塗層之厚度成為4.8 μm之方式塗佈所得之硬塗層形成用組合物而形成塗佈層，對該塗佈層於95℃下加熱1分鐘。利用高壓水銀燈對加熱後之塗佈層照射累計光量300 mJ/cm2 之紫外線而使塗佈層硬化，形成基材層、硬塗層及滲透層，獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜實施例2＞ 除了將丙烯酸胺基甲酸酯寡聚物之調配量設定為30份，且將PETA之調配量設定為70份之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜實施例3＞ 除了以硬塗層之厚度成為7 μm之方式塗佈硬塗層形成用組合物而形成塗佈層，並對該塗佈層於100℃下加熱1分鐘之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜比較例1＞ 除了將丙烯酸胺基甲酸酯寡聚物之調配量設定為100份，且不調配PETA之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜比較例2＞ 除了將丙烯酸胺基甲酸酯寡聚物之調配量設定為70份，且將PETA之調配量設定為30份之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜比較例3＞ 除了不調配丙烯酸胺基甲酸酯寡聚物，將PETA之調配量設定為100份，且將塗佈層之加熱溫度設定為105℃之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 ＜比較例4＞ 除了將塗佈層之加熱溫度設定為105℃之外，與實施例1同樣地獲得光學積層體。將該光學積層體供於上述(1)～(5)之評價。將結果示於表1。 [表1]
Figure 106143694-A0304-0001
 從表1可知，本發明之光學積層體藉由適當控制滲透層之形成狀態，可獲得樹脂膜(基材膜)與硬塗層之密接性優異，並且樹脂膜上之損傷不明顯而外觀優異之光學積層體。 [產業上之可利用性] 本發明之光學積層體可較佳地用於圖像顯示裝置。本發明之光學積層體可較佳地用作圖像顯示裝置之前面板或者偏光元件之保護材料，尤其可較佳地用作液晶顯示裝置之前面板。
10‧‧‧基材層10'‧‧‧基材層20‧‧‧滲透層30‧‧‧硬塗層30'‧‧‧硬塗層100‧‧‧光學積層體200‧‧‧光學積層體A‧‧‧邊界B‧‧‧邊界C‧‧‧界面
圖1(a)係本發明之較佳實施形態之光學積層體之概略剖視圖，圖1(b)係先前之具有普通硬塗層之光學積層體之概略剖視圖之一例。
10‧‧‧基材層
10'‧‧‧基材層
20‧‧‧滲透層
30‧‧‧硬塗層
30'‧‧‧硬塗層
100‧‧‧光學積層體
200‧‧‧光學積層體
A‧‧‧邊界
B‧‧‧邊界
C‧‧‧界面

Claims (7)

  1. 一種光學積層體，其具備： 基材層，其由樹脂膜形成； 硬塗層，其係於該樹脂膜上塗佈硬塗層形成用組合物而形成；及 滲透層，其係於該基材層與該硬塗層之間，該硬塗層形成用組合物滲透至該樹脂膜中而形成；且 僅由該硬塗層形成用組合物所形成之成形體之折射率RHC 、該樹脂膜之折射率Rsub 、及硬塗層表面之折射率Rsurface 之關係係以式(1)表示： 0.1≦(RHC －Rsurface )/(RHC －Rsub )≦0.4・・・(1)， 該滲透層之厚度為1.2 μm以上，並且，(該滲透層之厚度/硬塗層之厚度)為0.7以下。
  2. 如請求項1之光學積層體，其中上述樹脂膜於單面具有抗黏連層。
  3. 如請求項1之光學積層體，其中使用於厚度方向上施加0.2 kgf/mm2 ～1.0 kgf/mm2 壓力後之樹脂膜作為上述樹脂膜。
  4. 如請求項2之光學積層體，其中使用於厚度方向上施加0.2 kgf/mm2 ～1.0 kgf/mm2 壓力後之樹脂膜作為上述樹脂膜。
  5. 如請求項1至4中任一項之光學積層體，其中使用長度為4000 m以上且為捲筒狀之樹脂膜作為上述樹脂膜。
  6. 如請求項1至4中任一項之光學積層體，其中上述樹脂膜具有算術平均表面粗糙度Ra為10 nm以上之部分。
  7. 如請求項5之光學積層體，其中上述樹脂膜具有算術平均表面粗糙度Ra為10 nm以上之部分。
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