TWI742643B - 一種樹脂組合物以及使用其的預浸片及絕緣板 - Google Patents

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Abstract

本發明關於一種樹脂組合物以及使用其的預浸片及絕緣板，前述樹脂組合物包含改性馬來醯亞胺化合物及含有烯烴基的聚合物的組合；前述改性馬來醯亞胺化合物由化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽，以及含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)製備。本發明提供的樹脂組合物具有較高的黏結強度，能夠製備得到高剝離強度、低介電、高耐熱及高阻燃的層壓板，且改性後的馬來醯亞胺化合物與樹脂的相容性佳，加工的過程中不易結晶。

Description

一種樹脂組合物以及使用其的預浸片及絕緣板
本發明關於印製電路技術領域，尤其關於一種樹脂組合物以及使用其的預浸片及絕緣板。
隨著電子電氣行業的進步及終端電子的迅猛發展，電子線路基板的發展方向為輕薄化、高性能化、高可靠性以及環保等。馬來醯亞胺樹脂作為一種熱固性聚醯亞胺樹脂，在力學性能、電性能、耐熱性及耐溶劑性能方面均有著卓越的表現。在電子電路基板中，雙馬來醯亞胺樹脂或多馬來醯亞胺樹脂目前已在封裝基板領域有大量的應用。但目前存在的問題之一為馬來醯亞胺樹脂在黏合力方面一直表現不足，因此，一般將其與黏結性較佳的環氧樹脂、酚醛樹脂及氰酸酯樹脂進行組合使用，但是將雙馬來醯亞胺與極性較低樹脂進行組合時，其黏結性表現仍很差。
CN107109055A公開一種熱固性樹脂組合物，其含有聚醯亞胺化合物、改性聚丁二烯、以及無機填充材料，前述聚醯亞胺化合物具有來自至少具有2個N-取代馬來醯亞胺基的馬來醯亞胺化合物的結構單元及來自二胺化合物的結構單元。該發明得到的熱固性樹脂組合物耐熱性優異，介電損耗角正切小，具有平滑的表面。但是該組合物的黏結性能較差，使用其 製備得到的覆銅板的剝離強度較低。
CN102115569B公開一種介電材料組合物，包含(a)1至90重量份的聚丁二烯，其支鏈具有順丁烯二酸酐，其末端具有羧基、羥基、或環氧基，且其重均分子量介於1200至15000之間；(b)5至90重量份的斷鏈重排的聚苯醚，其重均分子量介於2000至8000之間；(c)1至30重量份的雙馬來醯亞胺；以及(d)1至30重量份的環氧樹脂。上述具有優異電氣特性的聚丁二烯可改性聚苯醚，並利用雙馬來醯亞胺提高樹脂交聯密度，大幅提高耐熱性及Tg，此外，由不同比例的聚丁烯(PB)/聚苯醚(PPE)/雙馬來醯亞(BMI)可形成半互穿結構，可得到具有更高Tg、低介電常數、低損耗因數，且耐溶劑性與耐熱性皆優良的介電材料。但是該介電材料與銅箔、玻璃纖維布等材料的黏結性較差，難以得到高剝離強度的層壓板。
CN104177809B公開一種無鹵素樹脂組合物，其包含：(A)100重量份的聚苯醚樹脂；(B)10至50重量份的馬來醯亞胺樹脂；(C)5至100重量份的聚丁二烯共聚物；(D)5至30重量份的氰酸酯樹脂；以及(E)15至150重量份的磷腈化合物。該發明藉由包含特定的組成份及比例，以使可達到高玻璃轉化溫度、低熱膨脹係數、低介電特性、耐熱性、難燃性及不含鹵素等電路基板特性；可製作成半固化膠片或樹脂膜，進而達到可應用於金屬積層板及印刷電路板的目的。但是該組合物的黏結性能較差，製備得到的層壓板的剝離強度較低。
因此，本領域亟待開發一種具有高黏結性能的樹脂組合物，進而製備同時具有高剝離強度、低介電損耗、高耐熱性能及高阻燃性能的層壓板。
本發明的目的之一在於提供一種樹脂組合物，前述樹脂組合物具有較高的黏結性能，能夠製備得到高剝離強度、低介電、高耐熱及高阻燃的層壓板。
為達此目的，本發明採用以下技術手段：
本發明提供一種樹脂組合物，前述樹脂組合物包含改性馬來醯亞胺化合物及含有烯烴基的聚合物的組合；
前述改性馬來醯亞胺化合物由化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽，以及含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)製備，前述化合物(A)的分子結構如下：
Figure 109114941-A0202-12-0003-1
前述R1、R2及R3各自獨立地選自C1~C6(例如C1、C2、C3、C4、C5或C6)烷基；
前述Y的結構為-Y1-Y2-或
Figure 109114941-A0202-12-0003-2
；
前述Y1及Y2各自獨立地選自-CH2-、-C2H4-、-C3H6-、-C4H8-、-C5H10-、-C3H6-N-、-C2H4-N-、
Figure 109114941-A0202-12-0004-4
、
Figure 109114941-A0202-12-0004-5
、
Figure 109114941-A0202-12-0004-6
、
Figure 109114941-A0202-12-0004-3
 或
Figure 109114941-A0202-12-0004-7
中的任意一種；
前述Y3選自-H、-CH3、-C2H5、-C3H7、-C4H9、-C5H11、-C8H17、-C15H31、
Figure 109114941-A0202-12-0004-8
，
Figure 109114941-A0202-12-0004-9
或
Figure 109114941-A0202-12-0004-10
中的任意一種；
前述m為0或1。
本發明將含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)與含胺基的矽烷化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽進行加熱反應，得到一種含矽烷的改性馬來醯亞胺化合物。將其用於複合材料的樹脂組合物時，其具有與低極性樹脂更佳的相容性，並在半固化片的烘乾過程中避免矽烷偶聯劑的揮發，並能降低雙馬來醯亞胺與其他樹脂之間反應性，使樹脂組合物的固化應力降低，增加樹脂組合物對增強材料或導電層之間的黏合力，並保持低介電損耗及高耐熱性。且改性後的馬來醯亞胺化合物與樹脂的相容性佳，加工的過程中不易結晶。
本發明中，化合物(A)或者胺基矽烷的有機金屬鹽的N原子與化合物(B)中羰基鄰位連接，示例性地可形成如下結構的改性馬來醯亞胺化合物：
Figure 109114941-A0202-12-0005-11
上述結構僅為了表述化合物(A)或胺基矽烷的有機金屬鹽及化合物(B)反應後的連接方式，並不限於上述結構，根據原料結構的不同，得到的改性馬來醯亞胺化合物的結構也會有所不同。
理想地，前述化合物(A)具有如下式I至式III所示的結構中的任意一種：
Figure 109114941-A0202-12-0005-12
前述R1、R2、R3、Y1、Y2及Y3均具有與前文相同的選擇範圍。
理想地，前述R1、R2及R3各自獨立地選自CH3、C2H5或C3H7中的任意一種。
理想地，前述Y1及Y2各自獨立地選自
Figure 109114941-A0202-12-0006-14
、
Figure 109114941-A0202-12-0006-13
Figure 109114941-A0202-12-0006-15
或
Figure 109114941-A0202-12-0006-16
中的任意一種。
本發明理想化合物(A)中包含上述連接基團，此等連接基團能夠延長鏈長度，避免樹脂固化後的交聯結構對矽氧烷的影響，能夠進一步提升樹脂的黏結性能，另外此等結構的主鏈具有更高的剛性，有利於高耐熱性。
理想地，前述化合物(B)具有如下式IV或式V所示的結構：
Figure 109114941-A0202-12-0006-17
前述X選自-CH2-、-C2H4-、-C3H6-、-C4H8-、-C5H10-、
Figure 109114941-A0202-12-0006-18
、
Figure 109114941-A0202-12-0006-19
Figure 109114941-A0202-12-0007-20
或
Figure 109114941-A0202-12-0007-21
中的任意一種；
前述R、R4~R11各自獨立地選自-H、C1~C15(例如C1、C2、C3、C4、C5、C6、C7、C8、C9、C10、C11、C12、C13、C14等)烷基、
Figure 109114941-A0202-12-0007-23
、
Figure 109114941-A0202-12-0007-24
或
Figure 109114941-A0202-12-0007-22
中的任意一種，理想為-H、-CH3、-C2H5、-C3H7、-C4H9、-C5H11、-C8H17、-C15H31、
Figure 109114941-A0202-12-0007-25
、
Figure 109114941-A0202-12-0007-26
或
Figure 109114941-A0202-12-0007-27
中的任意一種；
前述n為1~10的整數，例如2、3、4、5、6、7、8、9等。
理想地，前述製備方法包含：化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽與含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)進行加熱反應，得到前述改性馬來醯亞胺化合物。
理想地，前述加熱反應的溫度為100~200℃，理想為110℃、120℃、130℃、136℃、141℃、145℃、151℃、156℃、160℃、165℃及170℃。
理想地，前述加熱反應的時間為1~30h，理想為2h、3h、4h、5h、6h、7h、8h、10h、12h、16h、21h、28h。
理想地，前述加熱反應在冷凝回流的條件下進行。
理想地，前述加熱反應在攪拌下進行。
理想地，前述化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽與化合物(B)的摩爾比為10：90~80：20，例如10：90、15：85、20：80、24：76、30：70、40：60、50：50、60：40、70：30、80：20等。為了使化合物(A)與化合物(B)能夠充分的發生反應，進一步理想地，摩爾比為 30：70~50：50，例如30：70、35：65、38：62、40：60、45：55、50：50等。
理想地，前述加熱反應中加入促進劑。
理想地，前述促進劑的用量為化合物(B)質量的0.01~10%，例如0.1%、0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%、3%、3.5%、4%、4.5%、5%、5.5%、6%、6.5%、7%、7.5%、8%、8.5%、9%、9.5%等。
理想地，前述促進劑包含過氧化二枯基、叔丁基過氧化枯基、過氧化二叔丁基、過氧化異丙基碳酸叔丁酯、2,5-二甲基-2,5-二叔丁基枯基過氧基己炔-3、2,5-二甲基2,5-二叔丁基過氧化己烷、過氧化對孟烷、1,1-雙(叔戊基過氧)環己烷、過氧化氫二異丙基苯、過氧化苯甲醯、過氧化苯甲醯衍生物、乙醯丙酮的金屬鹽、環烷酸的金屬鹽、五氧化釩、胺類化合物、季銨鹽、咪唑、三苯基膦或三苯基膦衍生物中的任意一種或至少兩種組合。
理想地，前述加熱反應中加入溶劑。
理想地，前述溶劑的用量為化合物(B)質量的10~500%，例如50%、100%、150%、200%、250%、300%、350%、400%、450%、480%等，理想為50~400%。
理想地，前述溶劑包含甲苯、二甲苯、環己烷、四氫呋喃、N,N-二甲基甲醯胺(DMF)或丁酮中的任意一種或至少兩種組合。
理想地，前述含有烯烴基的聚合物包含聚丁二烯、聚二乙烯基苯、丁二烯與苯乙烯的共聚物、丁二烯與二乙烯基苯的共聚物、丁二烯與苯乙烯與二乙烯基苯的三元共聚物、雙官能或至少三個官能的雙馬來醯亞胺化合物或其預聚物、含有乙烯基的聚苯醚樹脂或者含有丙烯基的聚苯醚樹脂中的任意一種或至少兩種組合。
理想地，前述樹脂組合物中進一步包含無機填料及/或阻燃劑。
理想地，前述無機填料包含二氧化矽、氮化硼或氫氧化鋁中的任意一種或至少兩種組合。
理想地，前述無機填料的粒徑<50μm，例如5μm、10μm、15μm、20μm、25μm、30μm、35μm、40μm、45μm等，理想<20μm。
理想地，前述阻燃劑包含十溴二苯醚、十溴二苯乙烷、乙撐雙四溴鄰苯二甲醯亞胺、三聚氰胺磷酸鹽、三聚氰胺聚磷酸鹽、二三聚氰胺焦磷酸鹽、三(三溴苯基)三聚氰酸酯、三(2,6-二甲基苯基)磷、10-(2,5-二羥基苯基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物、2,6-二(2,6-二甲基苯基)磷基苯、10-苯基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物或磷腈類化合物中的任意一種或至少兩種組合，理想為三(2,6-二甲基苯基)磷、10-(2,5-二羥基苯基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物、2,6-二(2,6-二甲基苯基)磷基苯、10-苯基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物、六氯環三磷腈、烷氧基環三磷腈、苯氧基環三磷腈、六胺基環三磷腈、聚溴代烷氧基磷腈或芳氧基取代聚磷腈中的任意一種或至少兩種組合。
理想地，前述樹脂組合物按照重量份數包含如下組分：
Figure 109114941-A0202-12-0009-28
改性馬來醯亞胺化合物的含量為5~40重量份，例如10重量份、15重量份、20重量份、25重量份、30重量份、35重量份、38重量份等；
含有烯烴基的聚合物的含量為30~70重量份，例如35重量份、40重量份、45重量份、50重量份、55重量份、60重量份、65重量份、68重量份等；
無機填料含量為10~60重量份，例如11重量份、12重量份、13重量份、14重量份、15重量份、20重量份、25重量份、30重量份、35重量份、40重量份、45重量份、50重量份、55重量份等；
阻燃劑含量為10~35重量份，例如12重量份、14重量份、16重量份、18重量份、20重量份、22重量份、24重量份、26重量份、28重量份、30重量份、32重量份、34重量份等。
理想地，前述樹脂組合物中進一步包含引發劑。
理想地，前述引發劑包含過氧化物引發劑，理想α,α'-二(叔丁基過氧化間異丙基)苯、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧化)-3-己炔、過氧化苯甲醯、3,3',5,5'-四甲基-1，4-二苯氧醌、氯醌、2,4,6-三(叔丁基苯氧基)或單碳酸叔丁基過氧化異丙酯中的任意一種或至少兩種組合。
本發明的目的之二在於提供一種樹脂膠液，前述樹脂膠液中含有目的之一所記載之樹脂組合物及溶劑。
理想地，前述溶劑包含甲苯、二甲苯、環己烷、丁酮或二甲基甲醯胺中的任意一種或至少兩種組合。
本發明的目的之三在於提供一種預浸片，前述預浸片包含 增強材料及藉由含浸乾燥後附著其上的目的之一所記載之樹脂組合物或目的之二所記載之樹脂膠液。
理想地，前述增強材料包含玻璃纖維布。
本發明的目的之四在於提供一種絕緣板，前述絕緣板包含至少一張目的之三所記載之預浸片。
本發明的目的之五在於提供一種覆金屬箔層壓板，前述覆金屬箔層壓板包含至少一張目的之三所記載之預浸片以及覆於疊合後的預浸片一側或兩側的金屬箔。
本發明的目的之六在於提供一種印刷電路板，前述印刷電路板包含至少一張目的之三所記載之預浸片，或至少一張目的之四所記載之絕緣板，或至少一張目的之五所記載之覆金屬箔層壓板。
相對於先前技術，本發明具有以下功效：
本發明提供的樹脂組合物中添加改性馬來醯亞胺化合物，將含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)與含胺基的矽烷化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽進行預聚，得到一種含矽烷的改性馬來醯亞胺化合物。將其用於複合材料的樹脂組合物時，其具有與低極性樹脂更佳的相容性，並在半固化片的烘乾過程中減少矽烷偶聯劑的揮發，並能降低雙馬來醯亞胺與其他樹脂之間反應性，使樹脂組合物的固化應力降低，增加樹脂組合物對增強材料或導電層之間的黏合力，並保持低介電損耗及高耐熱性。得到的層壓板具有較高的剝離強度，同時具有低介電損耗、高耐熱性及高阻燃性。且 改性後的馬來醯亞胺化合物與樹脂的相容性佳，加工的過程中不易結晶。
以下藉由具體實施方式來進一步說明本發明的技術手段。所屬技術領域中具有通常知識者應該明瞭，前述實施例僅是幫助理解本發明，不應視為對本發明的具體限制。
下文所涉及到的化合物的詳細資訊如下：
KBM-602：N-2-(β-胺乙基)-3-γ-胺丙基甲基二甲氧基矽烷，日本信越；
KBM-603：N-2-(胺乙基)-3-胺丙基三甲氧基矽烷，日本信越；
KBM-903：3-胺丙基三甲氧基矽烷，日本信越；
KBE-903：3-胺丙基三乙氧基矽烷，日本信越；
1,2-乙二胺，N,N'-雙苄基-N-[3-(三甲氧基矽烷)丙基]-鹽酸鹽，CAS：145151-33-3，試劑，市售；
KBM-403：3-縮水基甘油醚氧基丙基甲基三甲氧基矽烷，日本信越；
DDM：二胺基二苯甲烷，印度阿圖；
DDS：二胺基二苯碸，印度阿圖；
CAS：92-87-5，4,4'-二胺基聯苯，試劑，市售；
BMI-50P：多官能馬來醯亞胺樹脂，日本KI；
BMI-70：雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯)甲烷，日本KI；
BMI-80：2,2-二(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷，日本KI。
合成例1~6
合成例1~6提供一種改性馬來醯亞胺化合物，製備步驟如下：
將含胺基的矽烷化合物(KBM-602，KBM-603，KBM-903，KBE-903)、含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(BMI-70，BMI-80，BMI-50P)、促進劑及溶劑加入具有冷凝回流、攪拌及加熱的反應容器中，加熱攪拌回流後，蒸出反應物中的溶劑，冷卻至常溫，得到改性馬來醯亞胺化合物P1~P6。
合成例1~6的原料組成、反應時間及反應溫度詳見表1。
Figure 109114941-A0202-12-0013-29
表1中，--代表不添加對應物質。
合成例7~10
本合成例提供一種改性馬來醯亞胺化合物P7~P10，其製備方法如下：
將KBM-403、二胺化合物(DDM、DDS或4,4'-二胺基聯苯)及DMF加入具有冷凝回流，攪拌及加熱的反應容器中，加熱至160℃攪拌回流2h， 接著加入含有兩個以上馬來醯亞胺基團的化合物(BMI-70或BMI-50P)，加熱攪拌回流後，蒸出反應物中的溶劑，冷卻至常溫，得到改性馬來醯亞胺化合物P7~10。
合成例7~10的原料組成、反應時間及反應溫度詳見表2。
Figure 109114941-A0202-12-0014-30
表2中，--代表不添加對應物質。
對比合成例1
按照專利申請CN101775139A的實施例1製備得到的改性雙馬來醯亞胺樹脂(D1)，具體步驟如下：
將100份雙馬來醯亞胺、50份二烯丙基苯基化合物、12份γ胺丙基三乙氧基矽烷及0.50~1.50份水在室溫下混合在溫度為40℃的條件下反應60分鐘；再升溫至150C，預聚反應120分鐘後，得到一種改性雙馬來醯亞胺樹脂D1。
實施例1~10、對比例1~2
實施例1~10、對比例1~2分別提供一種樹脂膠液及層壓板，具體製備 過程如下：
(1)樹脂膠液的製備：
先將改性馬來醯亞胺化合物(P1~P10、D1中的一種)或未改性的馬來醯亞胺化合物在DMF中溶解，接著與配方中的其他組分混合均勻，即得到樹脂膠液；具體配方詳見表3；
(2)層壓板的製備：
取型號為2116的玻璃纖維布均勻浸漬上述樹脂膠液，在鼓風烘箱中於155℃烘烤5min製得預浸片，將6張上述預浸片重疊，上下覆35μm反轉銅箔，於真空熱壓機中在3MPa壓力及220℃溫度下壓制90min得到層壓板。
性能測試：
(1)玻璃化轉變溫度Tg：使用動態熱機械分析(DMA)測試，參考IPC-TM-6502.4.24所規定的DMA測試方法。
(2)熱分解溫度(Td)：使用熱失重分析(TGA)測試，參考標準IPC-TM-650 2.4.24.6。
(3)剝離強度(PS)：指在室溫下將每毫米銅箔剝離覆銅板所需的拉力。
(4)介電常數(Dk)及介電損耗因數(Df)：使用平板電容法測定，參考標準IPC-TM-650 2.4.24。
(5)阻燃：按照UL94“50W(20mm)垂直燃燒試驗：V-0、V-1及V-2”測試方法測試，認定V-0為阻燃。
(6)熱膨脹係數與50~260℃熱膨脹比例：測試採用靜態熱分析儀 (TMA)測試，測試參考標準IPC-TM-650 2.4.24。
(7)熱應力：將帶銅的層壓板漂浮在熔融狀態的錫液表面，溫度288℃，以分層或氣泡的時間作為測試結果。
上述測試結果詳見表3。
Figure 109114941-A0202-12-0016-31
Figure 109114941-A0202-12-0017-32
表3中各組分的詳細資訊如下：
OPE-2St：三菱瓦斯，雙端烯烴官能化聚苯醚；
B-1000：日本曹達，聚丁二烯樹脂；
Ricon257：美國克雷威勒，丁二烯-苯乙烯-二乙烯基苯枝化三元共聚物；
A1536：美國科騰，SEBS樹脂；
NQ1025J：無機填料NQ1025J球型熔融二氧化矽，D50=3.0μm，江蘇聯瑞新材料股份有限公司；
Bt-93W：美國雅寶，十溴二苯乙撐，阻燃劑；
OP935：美國克萊恩，含磷阻燃劑；
DCP：過氧化二異丙苯，引發劑。
表3中，--代表不添加對應物質。
由表3可知，本發明提供的改性馬來醯亞胺化合物與低極性樹脂組合後，具有較強的黏結性能，製備得到的層壓板具有較高的剝離強度，同時具有良好的介電性能及耐熱性能，其中，剝離強度為大於0.8N/mm，1GHz介電常數小於3.8，1GHz介電損耗因數小於0.002，玻璃化轉變溫度大於190℃，熱分解溫度大於400℃，50~260℃熱膨脹比例小於2%，熱應力均大於60min。
對比例1沒有將含有胺基的矽烷化合物與馬來醯亞胺進行預聚，而是分別加入至樹脂膠液中，最終得到的層壓板的剝離強度較高，Tg及Td較低，Dk及Df較高，熱膨脹係數及膨脹比例較大，耐熱性能明顯下降。此是由於，在膠液固化的過程中，含有胺基的矽烷化合物快速揮發，而 且雙馬來醯亞胺與烯烴樹脂的固化反應較快，進而使上述性能降低。
對比例2中所使用的改性馬來醯亞胺化合物的製備原料中進一步包含二烯丙基苯基化合物，與實施例相比，其介電性能明顯降低，介電常數及介電損耗明顯偏高，此是由於二烯丙基苯基化合物與雙馬來醯亞胺的反應比較複雜，對介電性能造成不利影響。
本發明藉由上述實施例來說明本發明的詳細方法，但本發明並不局限於上述詳細方法，即不意味著本發明必須依賴上述詳細方法才能實施。所屬技術領域中具有通常知識者應該明瞭，對本發明的任何改進，對本發明產品各原料的等效替換及輔助成分的添加、具體方式的選擇等，均落在本發明的保護範圍及公開範圍之內。

Claims (18)

  1. 一種樹脂組合物，其特徵係前述樹脂組合物包含改性馬來醯亞胺化合物及含有烯烴基的聚合物的組合；前述改性馬來醯亞胺化合物由化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽，以及含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)製備，前述化合物(A)的分子結構如下：
    Figure 109114941-A0305-02-0021-1
     前述R1、R2及R3各自獨立地選自C1~C6烷基；前述Y的結構為-Y1-Y2-或
    Figure 109114941-A0305-02-0021-3
    前述Y1及Y2各自獨立地選自-CH2-、-C2H4-、-C3H6-、-C4H8-、-C5H10-、-C3H6-N-、-C2H4-N-、
    Figure 109114941-A0305-02-0021-5
    Figure 109114941-A0305-02-0021-6
     或
    Figure 109114941-A0305-02-0021-7
    中的任意一種；前述Y3選自-H、-CH3、-C2H5、-C3H7、-C4H9、-C5H11、-C8H17、-C15H31、
    Figure 109114941-A0305-02-0021-10
    或
    Figure 109114941-A0305-02-0021-9
    中的任意一種；前述m為0或1。
  2. 如申請專利範圍第1項所記載之樹脂組合物，其中，前述化合物(A)具有如下式I至式III所示的結構中的任意一種：
    Figure 109114941-A0305-02-0022-27
    Figure 109114941-A0305-02-0022-28
     前述R1、R2、R3、Y1、Y2及Y3均具有與申請專利範圍第1項相同的限定範圍。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述R1、R2及R3各自獨立地選自CH3、C2H5或C3H7中的任意一種；前述Y1及Y2各自獨立地選自
    Figure 109114941-A0305-02-0022-12
    Figure 109114941-A0305-02-0022-13
     或
    Figure 109114941-A0305-02-0022-15
    中的任意一種。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述化合物(B)具有如下式IV或式V所示的結構：
    Figure 109114941-A0305-02-0023-17
     前述X選自-CH2-、-C2H4-、-C3H6-、-C4H8-、-C5H10-、
    Figure 109114941-A0305-02-0023-20
    Figure 109114941-A0305-02-0023-23
    Figure 109114941-A0305-02-0023-22
    中的任意一種；前述R、R4~R11各自獨立地選自-H、C1~C15烷基、
    Figure 109114941-A0305-02-0023-24
    或
    Figure 109114941-A0305-02-0023-25
    中的任意一種；前述n為1~10的整數。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述改性馬來醯亞胺化合物的製備方法包含：化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽與含有至少兩個馬來醯亞胺基團的化合物(B)進行加熱反應，得到前述改性馬來醯亞胺化合物。
  6. 如申請專利範圍第5項所記載之樹脂組合物，其中，前述加熱反應的溫度為100~200℃；前述加熱反應的時間為1~30h； 前述加熱反應在冷凝回流的條件下進行；前述加熱反應在攪拌下進行。
  7. 如申請專利範圍第5或6項所記載之樹脂組合物，其中，前述加熱反應中加入促進劑，前述促進劑的用量為化合物(B)質量的0.01~10%。
  8. 如申請專利範圍第5或6項所記載之樹脂組合物，其中，前述加熱反應中加入溶劑，前述溶劑的用量為化合物(B)質量的10~500%。
  9. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述化合物(A)或者含胺基矽烷的有機金屬鹽與化合物(B)的摩爾比為10：90~80：20。
  10. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述含有烯烴基的聚合物包含聚丁二烯、聚二乙烯基苯、丁二烯與苯乙烯的共聚物、丁二烯與二乙烯基苯的共聚物、丁二烯與苯乙烯與二乙烯基苯的三元共聚物、雙官能或至少三個官能的雙馬來醯亞胺化合物或其預聚物、含有乙烯基的聚苯醚樹脂或者含有丙烯基的聚苯醚樹脂中的任意一種或至少兩種組合。
  11. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述樹脂組合物中進一步包含無機填料及/或阻燃劑。
  12. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述樹脂組合物按照重量份數包含如下組分：
    Figure 109114941-A0305-02-0024-26
  13. 如申請專利範圍第1或2項所記載之樹脂組合物，其中，前述樹脂組合物中進一步包含引發劑。
  14. 一種樹脂膠液，其特徵係前述樹脂膠液中含有申請專利範圍第1~13項中任一項記載之樹脂組合物及溶劑。
  15. 一種預浸片，其特徵係前述預浸片包含增強材料及藉由含浸乾燥後附著其上的申請專利範圍第1~13項中任一項所記載之樹脂組合物或申請專利範圍第14項所記載之樹脂膠液。
  16. 一種絕緣板，其特徵係前述絕緣板包含至少一張申請專利範圍第15項所記載之預浸片。
  17. 一種覆金屬箔層壓板，其特徵係前述覆金屬箔層壓板包含至少一張申請專利範圍第15項所記載之預浸片以及覆於疊合後的預浸片一側或兩側的金屬箔。
  18. 一種印刷電路板，其特徵係前述印刷電路板包含至少一張申請專利範圍第15項所記載之預浸片，或至少一張申請專利範圍第16項所記載之絕緣板，或至少一張申請專利範圍第17項所記載之覆金屬箔層壓板。
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