TWI696556B - 玻璃積層體、電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、玻璃板捆包體 - Google Patents

玻璃積層體、電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、玻璃板捆包體 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種於剝離玻璃基板時，更能抑制玻璃基板發生破裂之玻璃積層體。本發明係一種玻璃積層體，其依序具備支持基材、密接層及玻璃基板，支持基材與密接層之間的剝離強度、與密接層與玻璃基板之間的剝離強度不同，於支持基材與密接層之間、及密接層與玻璃基板之間中，剝離強度較小者之間無氣泡，或者於存在氣泡之情形時，氣泡之直徑為10mm以下。

Description

玻璃積層體、電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、玻璃板捆包體
本發明係關於一種玻璃積層體、使用該玻璃積層體之電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、及玻璃板捆包體。
近年來，太陽電池(PV)、液晶面板(LCD)、有機EL面板(OLED)等元件(電子機器)正向薄型化、輕量化方向推進，該等元件中所使用之玻璃基板正向薄板化方向推進。若因薄板化導致玻璃基板之強度不足，則於元件之製造步驟中，玻璃基板之處理性降低。
最近，為了應對上述課題而提出有如下方法：準備將玻璃基板與補強板積層而成之玻璃積層體，於玻璃積層體之玻璃基板上形成顯示裝置等電子元件用構件之後，自玻璃基板分離補強板(例如專利文獻1)。補強板具有支持板、固定於該支持板上之聚矽氧樹脂層，聚矽氧樹脂層與玻璃基板可剝離地密接。玻璃積層體之聚矽氧樹脂層與玻璃基板之界面發生剝離，自玻璃基板分離之補強板與新的玻璃基板積層，可以玻璃積層體之形式加以再利用。
[先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：國際公開第2007/018028號
另一方面，近年來為了電子元件之更進一步之低成本化，要求良率之提高。因此，若於玻璃積層體中之玻璃基板上，於高溫條件下配置電子元件用構件之後，於自玻璃積層體剝離玻璃基板時玻璃基板發生破裂，則電子元件之良率降低而欠佳。
本發明者等人依照專利文獻1中所記載之方法，準備複數個玻璃積層體而進行玻璃基板之剝離，結果確認產生一定片數之玻璃基板之破裂，未必滿足現今之要求水準。
本發明係鑒於上述課題而成者，其目的在於提供一種於剝離玻璃基板時，進一步抑制玻璃基板發生破裂之玻璃積層體。
又，本發明之目的亦在於提供一種使用有該玻璃積層體之電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、及玻璃板捆包體。
本發明者等人為了解決上述課題而進行了努力研究，結果發現藉由調整支持基材與密接層之間、及密接層與玻璃基板之間中，剝離強度小者之間的氣泡之有無或大小，可獲得所需之效果，從而完成本發明。
即，本發明之第1態樣係一種玻璃積層體，其係依序具備支持基材、密接層及玻璃基板，且支持基材與密接層之間的剝離強度、與密接層與玻璃基板之間的剝離強度不同者，並且密接層與支持基材之接觸面積、及密接層與玻璃基板之接觸面積之兩者為1200cm2以上，玻璃基板之厚度為0.3mm以下，於支持基材與密接層之間、及密接層與玻璃基板之間中，剝離強度小者之間無氣泡，或者於存在氣泡之情形時，氣泡之直徑為10mm以下。
又，於第1態樣中，較佳為氣泡之直徑為5mm以下。
又，於第1態樣中，較佳為支持基材為玻璃板。
又，於第1態樣中，較佳為密接層為聚矽氧樹脂層或聚醯亞胺樹 脂層。
又，於第1態樣中，較佳為支持基材與密接層之間的剝離強度大於密接層與玻璃基板之間的剝離強度。
本發明之第2態樣係一種電子元件之製造方法，其包括：構件形成步驟，於第1態樣之玻璃積層體之玻璃基板之表面上形成電子元件用構件，而獲得附有電子元件用構件之積層體；分離步驟，自附有電子元件用構件之積層體去除包含持基材及密接層之附有密接層之支持基材，而獲得具有玻璃基板與電子元件用構件之電子元件。
本發明之第3態樣係一種第1態樣之玻璃積層體之製造方法，其係對玻璃積層體之支持基材及玻璃基板之至少一者使用介隔包含原生紙漿之間隔紙而積層有複數個玻璃板之玻璃板捆包體中之玻璃板，而製造玻璃積層體。
本發明之第4態樣係一種玻璃板捆包體，其係介隔包含原生紙漿之間隔紙而積層複數個玻璃板而成，且用以製造依序具備支持基材、密接層及玻璃基板之玻璃積層體。
根據本發明，可提供於剝離玻璃基板時，進一步抑制玻璃基板發生破裂之玻璃積層體。
又，根據本發明，亦可提供使用有進一步抑制玻璃基板發生破裂之玻璃積層體的電子元件之製造方法、玻璃積層體之製造方法、及玻璃板捆包體。
10、100‧‧‧玻璃積層體
12‧‧‧支持基材
14‧‧‧密接層
14a‧‧‧表面
16‧‧‧玻璃基板
16a‧‧‧第1主面
16b‧‧‧第2主面
18‧‧‧附有密接層之支持基材
20‧‧‧附有密接層之玻璃基板
22‧‧‧電子元件用構件
24‧‧‧附有電子元件用構件之積層體
26‧‧‧電子元件
圖1係本發明之玻璃積層體之第1實施形態之模式性剖視圖。
圖2(A)~圖2(D)係以步驟順序表示本發明之電子元件之製造方法之一實施形態的模式性剖視圖。
圖3係本發明之玻璃積層體之第2實施形態之模式性剖視圖。
以下，參照圖式對用以實施本發明之形態加以說明，但本發明不受以下之實施形態所限制，可於不脫離本發明之範圍之情況下對以下之實施形態實施各種變化及置換。
作為本發明之玻璃積層體之特徵點之一，可列舉調整支持基材與密接層之間、及密接層與玻璃基板之間中，剝離強度小者之間的氣泡之有無或氣泡之大小。
本發明者等人發現，於專利文獻1中所記載之玻璃積層體中容易發生玻璃基板之破裂之原因係與氣泡之存在有關。以下，作為一例，對支持基材與密接層之間的剝離強度大於密接層與玻璃基板之間的剝離強度之玻璃積層體之情形進行說明，但本發明不受下述一例所限制。
於使用此種玻璃積層體而製造電子元件時，於玻璃基板上配置電子元件用構件之後，剝離玻璃基板時，於剝離強度更低之密接層與玻璃基板之間進行剝離。於剝離玻璃基板時，通常自玻璃基板之一端側進行與密接層之剝離。此時，一面使剝離線沿一方向移動，一面剝離玻璃基板，該剝離線係密接層與玻璃基板未剝離之部分、與密接層與玻璃基板剝離之部分之邊界線。於密接層與玻璃基板之間存在有特定大小之氣泡之情形時，若剝離線到達該氣泡之一端部，則於該部分，剝離線局部地移動至與氣泡之一端部對向之另一端之側，於該部分，應力局部地集中於玻璃基板。其結果為，誘發玻璃基板之破裂。
對此，於本發明中，藉由使密接層與玻璃基板之間的氣泡變無、或者於存在氣泡之情形時將氣泡之大小設為特定值以下，可防止如上所述之剝離線之大幅度移動，而抑制局部地產生應力。其結果為，抑制玻璃基板發生破裂。
又，於如上所述之玻璃積層體中，即使對玻璃積層體實施加熱 處理，亦大體上不產生氣泡大小之擴大。相對於此，於密接層與玻璃基板之間存在超過特定值之大小之氣泡之情形時，於加熱處理時，容易產生氣泡之擴大，容易產生玻璃基板之隆起。若產生此種玻璃基板之隆起，則亦變得容易產生與於玻璃積層體上塗佈各種構件之塗佈機之碰撞。然而，本發明之玻璃積層體難以產生此種問題。
於本發明之玻璃積層體中，支持基材與密接層之間的剝離強度(密接層對於支持基材層之界面之剝離強度)、密接層與玻璃基板之間的剝離強度(密接層對於玻璃基板層之界面之剝離強度)不同。
因此，以下作為第1實施形態，對如下之玻璃積層體進行詳細說明，該玻璃積層體係密接層對於玻璃基板層之界面之剝離強度小於密接層對於支持基材層之界面之剝離強度，於密接層與玻璃基板層之間發生剝離，而分離為密接層及支持基材之積層體、與玻璃基板。
又，作為第2實施形態，對如下之玻璃積層體進行詳細說明，該玻璃積層體係密接層對於玻璃基板層之界面之剝離強度大於密接層對於支持基材層之界面之剝離強度，於密接層與支持基材層之間發生剝離，而分離為玻璃基板及密接層之積層體、與支持基材。
如下文所述般，於第1實施形態(支持基材與密接層之間的剝離強度大於密接層與玻璃基板之剝離強度之情形)中，於密接層與玻璃基板之間控制氣泡之有無及氣泡之大小，又，於第2實施形態(密接層與玻璃基板之剝離強度大於支持基材與密接層之剝離強度之情形)中，於支持基材與密接層之間控制氣泡之有無及氣泡之大小。
以下，首先對第1實施形態進行詳細說明，其後對第2實施形態進行詳細說明。
<<第1實施形態>>
以下，首先對本發明之玻璃積層體之一實施形態(第1實施形態)進行詳細說明。
圖1係本發明之玻璃積層體之一例的模式性剖視圖。
如圖1所示，玻璃積層體10係支持基材12之層、玻璃基板16之層、及存在於該等層之間之密接層14之積層體。密接層14係其中一個面與支持基材12之層相接，且另一面與玻璃基板16之第1主面16a相接。包含支持基材12之層及密接層14之2層部分係於製造液晶面板等之電子元件用構件之構件形成步驟中，對玻璃基板16進行補強。
該玻璃積層體10可使用至下述構件形成步驟為止。即，該玻璃積層體10可使用至在該玻璃基板16之第2主面16b表面上配置液晶顯示裝置等之電子元件用構件時為止。其後，配置有電子元件用構件之玻璃積層體被分離為附有密接層之支持基材18與附有構件之玻璃基板，附有密接層之支持基材18並不成為構成電子元件之部分。可於附有密接層之支持基材18上積層新的玻璃基板16，作為新的玻璃積層體10而再利用。
再者，於圖1之玻璃積層體10中，密接層14係固定於支持基材12上，玻璃基板16可剝離地積層(密接)於附有密接層之支持基材18之密接層14上。於本發明中，該固定與可剝離之積層(密接)於剝離強度(即，剝離所需之應力)方面有所不同，固定表示相對於密接而言剝離強度更大。即，密接層14與支持基材12之間(界面)之剝離強度變得大於密接層14與玻璃基板16之間(界面)之剝離強度。換言之，所謂可剝離之積層(密接)係表示可剝離，同時亦表示可在不產生所固定之面之剝離之情況下進行剝離。
更具體而言，支持基材12與密接層14之界面具有剝離強度(x)，若於支持基材12與密接層14之界面施加超過剝離強度(x)之剝離方向之應力，則於支持基材12與密接層14之界面發生剝離。密接層14與玻璃基板16之界面具有剝離強度(y)，若於密接層14與玻璃基板16之界面施加超過剝離強度(y)之剝離方向之應力，則於密接層14與玻璃基 板16之界面發生剝離。
於玻璃積層體10(亦表示下述之附有電子元件用構件之積層體)中，上述剝離強度(x)高於上述剝離強度(y)。因此，若對玻璃積層體10施加將支持基材12與玻璃基板16剝離之方向之應力，則玻璃積層體10於密接層14與玻璃基板16之界面發生剝離，而分離為玻璃基板16與附有密接層之支持基材18。
剝離強度(x)較佳為與剝離強度(y)相比充分高。提高剝離強度(x)係表示提高密接層14對於支持基材12之附著力，且於加熱處理後，對於玻璃基板16亦可維持相對較高之附著力。
提高密接層14對於支持基材12之附著力例如可如下文所述般，藉由在支持基材12上形成密接層14之方法(較佳為使硬化性樹脂於支持基材12上硬化，而形成特定之密接層14)而進行。藉由形成時之接著力，可形成以較高之結合力結合於支持基材12上之密接層14。
另一方面，慣例為硬化後之密接層14對於玻璃基板16之結合力低於上述形成時所產生之結合力。因此，於支持基材12上形成密接層14，其後於密接層14之面積層玻璃基板16，藉此可製造滿足所需之剝離關係之玻璃積層體10。
再者，以上對提高剝離強度(x)之方面進行了說明，但例如亦可使剝離強度(y)降低，使剝離強度(x)與剝離強度(y)之差變大。再者，作為使剝離強度(y)降低之方法，可列舉使玻璃基板16表面之表面能量降低之方法。
作為使玻璃基板16表面之表面能量降低之方法，例如可列舉利用剝離劑對玻璃基板之第1主面進行處理。
剝離劑可使用公知之剝離劑，例如可列舉聚矽氧系化合物(例如聚矽氧油等)、矽烷化劑(例如六甲基二矽氮烷等)、氟系化合物(例如氟樹脂等)等。剝離劑可以乳液型/溶劑型/無溶劑型之形態使用。就剝 離力、安全性、成本等方面而言，作為一適宜例，可列舉包含甲基矽烷基(≡SiCH3、=Si(CH3)2、-Si(CH3)3之任一者)或氟烷基(-CmF2m+1)(m較佳為1~6之整數)之化合物，作為其他適宜例，可列舉聚矽氧系化合物或氟系化合物，尤佳為聚矽氧油。
於玻璃積層體10中，於密接層14與玻璃基板16之間無氣泡，或於存在氣泡之情形時，該氣泡之直徑為10mm以下。即，滿足以下2個任意態樣。
態樣A：於密接層14與玻璃基板16之間無氣泡
態樣B：於密接層14與玻璃基板16之間有氣泡，該氣泡之直徑為10mm以下
作為有無氣泡之確認方法，自玻璃基板16表面之法線方向藉由目視觀察玻璃積層體10，確認密接層14與玻璃基板16之間的觀察區域(觀察區域係密接層14與玻璃基板16之間的全域；換言之，係玻璃基板16與密接層14接觸之整個面區域，相當於所謂整個面觀察(玻璃基板16之整個面觀察))中有無氣泡。
將於觀察區域無氣泡之情形作為上述態樣A之「無氣泡」。再者，目視之觀察極限為直徑0.1mm左右。又，於存在氣泡之情形時，測定氣泡之直徑。再者，於氣泡並非真圓狀之情形時，將圓當量徑作為上述直徑。所謂圓當量徑係具有與所觀察之氣泡之面積相等之面積的圓之直徑。
於上述態樣B之情形時，氣泡之直徑為10mm以下。於該情形時，係指密接層14與玻璃基板16之間所存在之所有氣泡之直徑為10mm以下。於進一步抑制玻璃基板之剝離時之破裂之方面(以下，亦簡稱為「本發明之效果更優異之方面」)而言，氣泡之直徑較佳為7mm以下，更佳為5mm以下。再者，氣泡之直徑之下限並無特別限制，可列舉上述之目視之觀察極限0.1mm左右。
於上述態樣B之情形時，氣泡之個數並無特別限制，於本發明之效果更優異之方面而言，較佳為7個/1200cm2以下，更佳為3個/1200cm2以下。下限並無特別限制，較佳為0個(態樣A)。再者，所謂「個/1200cm2」係表示觀察區域(1200cm2)之氣泡數。
再者，滿足如上所述之態樣A及態樣B之玻璃積層體可經由下述製造方法而製造。
以下，對構成玻璃積層體10之各層(支持基材12、玻璃基板16、密接層14)進行詳細說明，其後對玻璃積層體10之製造方法進行詳細說明。
<支持基材>
支持基材12係支持玻璃基板16而進行補強，於下述構件形成步驟(製造電子元件用構件之步驟)中，於製造電子元件用構件時防止玻璃基板16之變形、損傷、破損等。
支持基材12例如可使用玻璃板、塑膠板、SUS板等金屬板等。通常情況下，構件形成步驟伴隨著熱處理，因此較佳為藉由與玻璃基板16之線膨脹係數之差較小之材料而形成支持基材12。更佳為利用與玻璃基板16相同之材料而形成支持基材12，即較佳為支持基材12為玻璃板。支持基材12尤佳為包含與玻璃基板16相同組成之玻璃材料的玻璃板。
支持基材12例如為矩形狀，較佳為支持基材12之長邊之長度為400mm以上，且較佳為支持基材12之短邊之長度為300mm以上。再者，上述長邊之長度之上限值並無特別限制，就操作性之方面而言，為3200mm以下之情形較多。又，上述短邊之長度之上限值並無特別限制，就操作性之方面而言，為3000mm以下之情形較多。
再者，支持基材12之大小較佳為與下述玻璃基板16同等以上。
支持基材12與下述密接層14之接觸面積為1200cm2以上。接觸面 積之上限並無特別限制，可列舉96000cm2以下。
再者，較佳為支持基材12之整個面與密接層14接觸。若為一部分剝離之狀態，則有以該部位為起點而使玻璃基板16全體剝離之可能性，結果有步驟污染或裝置破損之虞。
支持基材12之厚度可厚於玻璃基板16，亦可薄於玻璃基板16，亦可厚度相同。較佳為基於玻璃基板16之厚度、密接層14之厚度、及玻璃積層體10之厚度而選擇支持基材12之厚度。例如，現行之構件形成步驟係以處理厚度為0.5mm之基板之方式設計者，於玻璃基板16之厚度與密接層14之厚度之和為0.1mm之情形時，將支持基材12之厚度設為0.4mm。支持基材12之厚度於通常之情況下較佳為0.2~5.0mm。
於支持基材12為玻璃板之情形時，基於容易處理、難以破裂等理由，玻璃板之厚度較佳為0.08mm以上。又，基於形成電子元件用構件形成後進行剝離時期望在不破裂之情況下適度彎曲之剛性之理由，玻璃板之厚度較佳為1.0mm以下。
支持基材12與玻璃基板16之25~300℃之平均線膨脹係數之差較佳為500×10-7/℃以下，更佳為300×10-7/℃以下，進而更佳為200×10-7/℃以下。若差過大，則存在於構件形成步驟中之加熱冷卻時，玻璃積層體10強烈地翹曲，支持基材12與玻璃基板16剝離之可能性。支持基材12之材料與玻璃基板16之材料相同之情形時，可抑制產生此種問題。
較佳為支持基材12(較佳為玻璃板)之至少一個角部倒角(或研磨倒角)，更佳為端面倒角(或研磨倒角)。若如上所述般進行倒角，則難以產生來自支持基材12之角部(或端面)之碎片，而變得難以產生異物(於支持基材為玻璃板之情形時為玻璃粉)。
於製造玻璃積層體10時，搬送支持基材12，持支持基材12之端 面進行作業之情形較多。此時，若支持基材12之角部(或端面)倒角，則難以產生來自角部(或端面)之碎片，而難產生玻璃粉等異物。因此，於使密接層14與玻璃基板16積層時，可進一步防止於其間混入異物(例如玻璃粉)。其結果為，可抑制於密接層14與玻璃基板16之間由於玻璃粉所引起之氣泡之產生。
<玻璃基板>
玻璃基板16係第1主面16a與密接層14相接，於密接層14側之相反側之第2主面16b上設有電子元件用構件。
玻璃基板16之種類為一般者即可，例如可列舉LCD、OLED等顯示裝置用玻璃基板等。玻璃基板16之耐化學品性、耐透濕性優異，且熱縮率低。作為熱縮率之指標，使用JIS R 3102(1995年修訂)中所規定之線膨脹係數。
若玻璃基板16之線膨脹係數較大，則構件形成步驟多伴有加熱處理，因此容易產生各種不良情況。例如於玻璃基板16上形成TFT之情形時，若對在加熱下形成有TFT之玻璃基板16進行冷卻，則有因玻璃基板16之熱縮而產生TFT之位置偏移變得過大之虞。
玻璃基板16係對玻璃原料進行熔融，將熔融玻璃成形為板狀而獲得。此種成形方法可為一般方法，例如可使用浮式法、熔融法、流孔下引法、富可法、魯伯法等。又，特別是厚度較薄之玻璃基板16可藉由如下方法進行成形而獲得：將暫時成形為板狀之玻璃加溫至可成形之溫度，藉由延伸等方法進行拉伸使其變薄之方法(再曳引法)。
玻璃基板16之玻璃之種類並無特別限定，較佳為無鹼硼矽酸玻璃、硼矽酸玻璃、鈉鈣玻璃、高二氧化矽玻璃、其他以氧化矽為主成分之氧化物系玻璃。作為氧化物系玻璃，較佳為氧化物換算之氧化矽之含量為40~90質量%之玻璃。
作為玻璃基板16之玻璃，可採用適於電子元件用構件之種類或 其製造步驟之玻璃。例如，液晶面板用玻璃基板由於鹼金屬成分之溶出容易對液晶產生影響，因此包含實質上不含鹼金屬成分之玻璃(無鹼玻璃)(但通常含有鹼土金屬成分)。如上所述，玻璃基板16之玻璃可基於所應用之元件之種類及其製造步驟而適當選擇。
玻璃基板16例如為矩形狀，玻璃基板16之長邊之長度較佳為400mm以上。上限並無特別限制，就操作性之方面而言，為3200mm以下之情形較多。
玻璃基板16之短邊之長度較佳為300mm以上。上限並無特別限制，就操作性之方面而言，為3000mm以下之情形較多。
玻璃基板16與下述密接層14之接觸面積為1200cm2以上。接觸面積之上限並無特別限制，可列舉96000cm2以下。
再者，較佳為玻璃基板16之整個面與密接層14接觸。
就玻璃基板16之薄型化及/或輕量化之觀點而言，玻璃基板16之厚度為0.3mm以下，較佳為0.2mm以下，更佳為0.15mm以下，尤佳為0.10mm以下。於為0.3mm以下之情形時，可對玻璃基板16賦予良好之可撓性。於為0.15mm以下之情形時，可將玻璃基板16捲取為捲筒狀。
又，基於容易製造玻璃基板16、容易操作玻璃基板16等理由，玻璃基板16之厚度較佳為0.03mm以上。
較佳為玻璃基板16之至少1個角部倒角(或研磨倒角)，更佳為端面倒角(或研磨倒角)。若如上所述般進行倒角，則難以產生來自玻璃基板16之角部(或端面)之碎片，而變得難以產生玻璃粉。
於製造玻璃積層體10時，搬送玻璃基板16、持玻璃基板16之端面進行作業之情形較多。此時，若玻璃基板16之角部(或端面)倒角，則難以產生來自角部(或端面)之玻璃粉，於使密接層14與玻璃基板16積層時，可進一步防止於其間混入玻璃粉。其結果為，可抑制於密接 層14與玻璃基板16之間因玻璃粉引起之氣泡之產生。
<密接層>
密接層14可於直至進行將玻璃基板16與支持基材12分離之操作為止而防止玻璃基板16之位置偏移，並且防止玻璃基板16因上述分離操作而破損。密接層14之與玻璃基板16相接之表面14a可剝離地密接於玻璃基板16之第1主面16a上。密接層14藉由較弱之結合力而結合於玻璃基板16之第1主面16a上，其界面之剝離強度(y)小於密接層14與支持基材12之間的界面之剝離強度(x)。
即，於將玻璃基板16與支持基材12分離時，於玻璃基板16之第1主面16a與密接層14之界面發生剝離，於支持基材12與密接層14之界面難以剝離。因此，具有如下之表面特性：密接層14與玻璃基板16之第1主面16a密接，但可容易地剝離玻璃基板16。
即，密接層14以某程度之結合力結合於玻璃基板16之第1主面16a上，而防止玻璃基板16之位置偏移等，且以剝離璃基板16時不破壞玻璃基板16而可容易地剝離之程度之結合力進行結合。於本發明中，將該密接層14表面之可容易地剝離之性質稱為剝離性。另一方面，支持基材12之第1主面與密接層14以相對難以剝離之結合力進行結合。
再者，密接層14與玻璃基板16之界面之結合力亦可於玻璃積層體10之玻璃基板16之面(第2主面16b)上形成電子元件用構件之前發生變化(即，剝離強度(x)或剝離強度(y)亦可變化)。但是，於形成電子元件用構件之後，剝離強度(y)亦可小於剝離強度(x)。
密接層14與玻璃基板16之層可認為係以較弱之接著力或凡得瓦力所引起之結合力進行結合。可認為於形成密接層14後，於其表面上積層玻璃基板16之情形時，例如若密接層14為下述樹脂層，則於密接層14之樹脂以不顯示出接著力之程度充分地交聯之情形時，係以凡得瓦力所引起之結合力進行結合。
但是，密接層14之樹脂具有某種程度之較弱之接著力之情況並不少見。即使於接著性極低之情形時，亦可於製造玻璃積層體10之後，於該玻璃積層體10上配置電子元件用構件時，藉由加熱操作等，將密接層14之樹脂接著於玻璃基板16面上，而提昇密接層14與玻璃基板16之層之間的結合力。
因此，亦可根據情況對積層前之密接層14之表面或積層前之玻璃基板16之第1主面16a進行使兩者間之結合力變弱之處理而進行積層。可對積層面進行非接著性處理等，其後進行積層，藉此可使密接層14與玻璃基板16之層之界面之結合力變弱，而減小剝離強度(y)。
又，密接層14以接著力或黏著力等較強之結合力結合於支持基材12表面。例如，如下述般，於支持基材12表面使包含硬化性樹脂之層硬化，藉此將作為硬化物之樹脂接著於支持基材12表面上，而可獲得較高之結合力。又，亦可施予使支持基材12表面與密接層14之間產生較強之結合力之處理(例如使用偶合劑之處理)，而提高支持基材12表面與密接層14之間的結合力。
密接層14與支持基材12之層以較強之結合力進行結合表示兩者之界面之剝離強度(x)較大。
密接層14之尺寸並無特別限制，通常較佳為與玻璃基板16同等以上。更具體而言，較佳為密接層14通常與玻璃基板16之整個面相接。具體而言，密接層14較佳為矩形狀。於矩形狀之情形時，密接層14之長邊之長度較佳為400mm以上，上限並無特別限，就操作性之方面而言，為3200mm以下之情形較多。又，密接層14之短邊之長度較佳為300mm以上，上限並無特別限制，就操作性之方面而言，為3000mm以下之情形較多。再者，較佳為密接層14配置於上述支持基材12之整個面上。
密接層14之厚度並無特別限定，較佳為2~100μm，更佳為3~ 50μm，進而更佳為7~20μm。若密接層14之厚度為此種範圍，則即使於密接層14與玻璃基板16之間介存氣泡或異物，亦可抑制玻璃基板16之應變缺陷之產生。
密接層14之種類並無特別限制，可為包含樹脂等之有機層，亦可為無機層。
作為有機層，較佳為含有特定樹脂之樹脂層。形成樹脂層之樹脂之種類並無特別限定，例如可列舉氟樹脂、丙烯酸樹脂、聚烯烴樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚醯亞胺樹脂、或聚矽氧樹脂等。亦可混合使用數種樹脂。其中，較佳為聚矽氧樹脂。即，密接層14較佳為聚矽氧樹脂層。其原因在於：聚矽氧樹脂於耐熱性或剝離性方面優異。又，其原因在於：由於與玻璃板表面之矽烷醇基之縮合反應，容易固定於玻璃板上。聚矽氧樹脂於即使於例如大氣中、200℃左右下進行1小時左右之處理，剝離性亦基本不劣化之方面較佳。
聚矽氧樹脂層中所含之聚矽氧樹脂較佳為交聯性有機聚矽氧烷之交聯物，較佳為聚矽氧樹脂形成立體網狀結構。
交聯性有機聚矽氧烷之種類並無特別限制，若經由特定之交聯反應進行交聯硬化，而成為構成聚矽氧樹脂之交聯物(硬化物)，則其結構並無特別限定，只要具有特定之交聯性即可。交聯之形式並無特別限制，可根據交聯性有機聚矽氧烷中所含之交聯性基之種類而適當採用公知之形式。例如可列舉矽氫化反應、縮合反應、或利用加熱處理、高能量線處理或自由基聚合起始劑之自由基反應等。
更具體而言，於交聯性有機聚矽氧烷具有烯基或炔基等自由基反應性基之情形時，藉由經由上述自由基反應之自由基反應性基彼此之反應進行交聯，而成為硬化物(交聯聚矽氧樹脂)。
又，於交聯性有機聚矽氧烷具有矽烷醇基之情形時，藉由矽烷醇基彼此之縮合反應進行交聯，而成為硬化物。
進而，於交聯性有機聚矽氧烷包含具有鍵結於矽原子上之烯基(乙烯基等)之有機聚矽氧烷(即，有機烯基聚矽氧烷)、及具有鍵結於矽原子上之氫原子(有機矽烷基)之有機聚矽氧烷(即，有機氫化聚矽氧烷)之情形時，於矽氫化觸媒(例如鉑系觸媒)之存在下，藉由矽氫化反應進行交聯而成為硬化物。
其中，於容易形成密接層14、玻璃基板之剝離性更優異之方面而言，較佳為交聯性有機聚矽氧烷包含於兩末端及/或側鏈具有烯基之有機聚矽氧烷(以下亦適當稱為有機聚矽氧烷A)、於兩末端及/或側鏈具有氫矽烷基之有機聚矽氧烷(以下亦適當稱為有機聚矽氧烷B)之態樣。
再者，烯基並無特別限定，例如可列舉乙烯基(ethenyl)、烯丙基(2-丙烯基)、丁烯基、戊烯基、己炔基等。其中，就耐熱性優異之方面而言，較佳為乙烯基。
又，作為有機聚矽氧烷A中所含之烯基以外之基、及有機聚矽氧烷B中所含之氫矽烷基以外之基，可列舉烷基(特別是碳數為4以下之烷基)。
有機聚矽氧烷A中之烯基之位置並無特別限制，於有機聚矽氧烷A為直鏈狀之情形時，烯基可存在於下述所示之M單元及D單元之任一者中，亦可存在於M單元與D單元之兩者中。就硬化速度之方面而言，較佳為至少存在於M單元中，較佳為存在於2個M單元之兩者中。
再者，M單元及D單元係有機聚矽氧烷之基本結構單元之例，M單元係鍵結有3個有機基之1官能性矽氧烷單元，D單元係鍵結有2個有機基之2官能性矽氧烷單元。於矽氧烷單元中，矽氧鍵係經由1個氧原子鍵結有2個矽原子之鍵，因此將矽氧鍵中之每1個矽原子之氧原子視為1/2個，於式中表述為O1/2。
Figure 104143901-A0202-12-0017-1
有機聚矽氧烷A中之烯基數並無特別限制，於1分子中較佳為1~3個，更佳為2個。
有機聚矽氧烷B中之氫矽烷基之位置並無特別限制，於有機聚矽氧烷A為直鏈狀之情形時，氫矽烷基可存在於M單元及D單元之任一者中，亦可存在於M單元與D單元之兩者中。就硬化速度之方面而言，較佳為至少存在於D單元中。
有機聚矽氧烷B中之氫矽烷基數並無特別限制，較佳為於1分子中具有至少3個，更佳為3個。
有機聚矽氧烷A與有機聚矽氧烷B之混合比率並無特別限制，較佳為以有機聚矽氧烷B中之鍵結於矽原子上之氫原子、與有機聚矽氧烷A中之所有烯基之莫耳比(氫原子/烯基)成為0.15~1.3之方式進行調整。較佳為以成為更佳為0.7~1.05，進而更佳為0.8~1.0之方式調整混合比率。
作為矽氫化觸媒，較佳為使用鉑族金屬系觸媒。作為鉑族金屬系觸媒，例如可列舉鉑系、鈀系、銠系等觸媒。就經濟性、反應性之方面而言，尤佳為使用鉑系觸媒。作為鉑族金屬系觸媒，可使用公知者。具體而言，例如可列舉鉑細粉末、鉑黑、氯亞鉑酸、氯鉑酸等氯鉑酸、四氯化鉑、氯鉑酸之醇化合物、醛化合物、或鉑之烯烴錯合物、烯基矽氧烷錯合物、羰基錯合物等。
作為矽氫化觸媒之使用量，相對於有機聚矽氧烷A與有機聚矽氧 烷B之合計質量，較佳為1~10000質量ppm，更佳為10~1000質量ppm。
交聯性有機聚矽氧烷之數量平均分子量並無特別限制，就操作性優異、並且成膜性亦優異、進一步抑制高溫處理條件下之聚矽氧樹脂之分解之方面而言，藉由GPC(凝膠滲透層析法)所測得之聚苯乙烯換算之重量平均分子量較佳為1,000~5,000,000，更佳為2,000~3,000,000。
交聯性有機聚矽氧烷之黏度較佳為10~5000mPa‧s，更佳為15~3000mPa‧s。
構成無機層之材料並無特別限制，例如較佳為選自由氧化物、氮化物、氮氧化物、碳化物(亦可為所謂碳材料，例如將酚樹脂等樹脂成分進行燒結而獲得之碳化物)、碳氮化物、矽化物及氟化物所組成之群中之至少1種。
<玻璃積層體之製造方法>
作為本發明之玻璃積層體10之製造方法，只要可製造滿足上述之態樣A或態樣B的玻璃積層體，則無特別限制。
其中，於密接層14為樹脂層之情形時，於可容易地製造上述玻璃積層體10之方面而言，可適宜地列舉包含如下步驟之製造玻璃積層體10之方法：密接層形成步驟，於支持基材12上形成包含硬化性樹脂之層，於支持基材12上使其硬化而形成密接層14(樹脂層)；積層步驟，於密接層14上積層玻璃基板16，並且該方法係滿足以下之必要條件1及必要條件2的玻璃積層體之製造方法。
(必要條件1)：支持基材12及玻璃基板16之至少一角部(較佳為端面)之至少1個倒角、及/或對支持基材12及玻璃基板16之至少一實施超音波清洗處理
(必要條件2)：密接層形成步驟係於級別為1000以下之潔淨度之 環境下實施、及/或於直至積層密接層14及玻璃基板16以前為止，於密接層14及玻璃基板16之至少一表面配置剝離性保護膜
以下，首先說明密接層形成步驟及積層步驟之順序，其後說明上述(必要條件1)及(必要條件2)。
(密接層形成步驟)
本步驟係於支持基材12之表面形成包含硬化性樹脂之層，於支持基材12表面上使硬化性樹脂硬化而形成密接層14(樹脂層)之步驟。若於支持基材12表面上使硬化性樹脂硬化，則由於硬化反應時之與支持基材12表面之相互作用而進行接著，樹脂與支持基材12表面之剝離強度變高。因此，即使玻璃基板16與支持基材12係包含相同材質者，亦可對密接層14與兩者之間之剝離強度設置差異。
為了於支持基材12上形成包含硬化性樹脂之層，較佳為使用含有硬化性樹脂之硬化性樹脂組合物，將該組合物塗佈於支持基材12上而形成包含硬化性樹脂之層。
作為所使用之硬化性樹脂，只要為上述形成密接層之樹脂即可，例如可列舉硬化性聚矽氧樹脂(交聯性有機聚矽氧烷)、硬化性丙烯酸樹脂、聚醯亞胺樹脂前驅物等。
再者，於組合物之塗佈性變得良好，變得可更高速地塗佈之方面，及塗佈膜之平坦性提高之方面而言，較佳為硬化性樹脂組合物中含有溶劑。溶劑之種類並無特別限制，例如可列舉乙酸丁酯、庚烷、2-庚酮、1-甲氧基-2-丙醇乙酸酯、甲苯、二甲苯、THF(tetrahydrofuran，四氫呋喃)、氯仿、二烷基聚矽氧烷、飽和烴等。
於支持基材12表面上塗佈硬化性樹脂組合物之方法並無特別限定，可使用公知之方法。例如可列舉噴塗法、模嘴塗佈法、旋轉塗佈法、浸漬塗佈法、輥塗法、棒式塗佈法、網版印刷法、凹版塗佈法 等。
其後，亦可視需要實施用以除去溶劑之乾燥處理。乾燥處理之方法並無特別限制，例如可列舉於減壓條件下將溶劑除去之方法，或於硬化性樹脂之硬化不會進行之溫度下進行加熱之方法等。
繼而，對支持基材12上之包含硬化性樹脂之層實施硬化處理，使層中之硬化性樹脂硬化，而形成密接層14。更具體而言，如圖2(A)所示般，藉由該步驟於支持基材12之至少單面之表面上形成密接層14。
作為硬化(交聯)之方法，通常採用熱硬化。
使硬化性樹脂反應時之溫度條件可根據所使用之硬化性樹脂之種類而適當選擇最適合之條件，例如於使用硬化性聚矽氧樹脂之情形時，加熱溫度較佳為80~250℃，加熱時間較佳為10~120分鐘。
(積層步驟)
積層步驟係於上述密接層形成步驟中所獲得之密接層14之樹脂面上積層玻璃基板16，而獲得依序具備支持基材12、密接層14、玻璃基板16之玻璃積層體10之步驟。更具體而言，如圖2(B)所示，將密接層14之與支持基材12側相反之側之表面14a、具有第1主面16a及第2主面16b之玻璃基板16之第1主面16a作為積層面，將密接層14與玻璃基板16進行積層而獲得玻璃積層體10。
將玻璃基板16積層於密接層14上之方法並無特別限制，可採用公知之方法。
例如可列舉於常壓環境下，於密接層14之表面上重疊玻璃基板16之方法。再者，亦可視需要於密接層14之表面上重疊玻璃基板16，然後使用輥或壓機而於密接層14上壓接玻璃基板16。較佳為藉由利用輥或壓製之壓接，將密接層14與玻璃基板16之層之間所混入之氣泡相對容易地除去。
若藉由真空層壓法或真空壓製法進行壓接，則抑制氣泡之混入或確保良好之密接，故而更佳。藉由在真空下進行壓接，亦具有如下優點：即使於殘存微小之氣泡之情形時，亦不會因加熱而使氣泡成長，從而不易導致產生玻璃基板16之應變缺陷。
作為積層步驟之適宜態樣之一，可列舉一面對密接層14進行加熱，一面於密接層14上積層玻璃基板16。即，較佳為對密接層14與玻璃基板16進行加熱積層。藉由以上述順序實施積層步驟，可使密接層14之含水率降低，於對玻璃積層體10進行加熱時，變得於密接層14與玻璃基板16之間難以產生氣泡。
對密接層14進行加熱之方法並無特別限制，例如可使用公知之加熱器等。
密接層14之加熱溫度根據所使用之樹脂之種類而異，較佳為100℃以上，更佳為120℃以上。上限並無特別限制，於可進一步抑制樹脂分解之方面而言，較佳為200℃以下。
(必要條件1)
作為必要條件1，可列舉支持基材12及玻璃基板16之至少一角部(較佳為端面)之至少一個倒角，及/或對支持基材12及玻璃基板16之至少一者實施超音波清洗處理。即，可實施如下之至少一者：對支持基材12及玻璃基板16之至少一者實施倒角處理，或對支持基材12及玻璃基板16之至少一者實施超音波清洗處理。再者，針對支持基材12之上述處理通常於密接層形成步驟之前實施，針對玻璃基板16之上述處理通常於積層步驟之前實施。
本必要條件1中所實施之處理主要發揮出將支持基材12及玻璃基板16破碎而產生之異物除去之作用。例如，如上所述般，容易自玻璃基板16之端面部產生玻璃粉。因此，藉由實施上述倒角處理，可自始抑制產生玻璃粉。又，藉由實施上述超音波清洗處理，可將支持基材 12及玻璃基板16上所附著之異物(例如玻璃粉)除去。
於必要條件1中所實施之倒角處理之方法並無特別限制，可實施公知之方法。
支持基材12及玻璃基板16之實施倒角處理之位置並無特別限制，較佳為角部之至少一個，更佳為端面之至少一個，進而更佳為整個端面。
必要條件1中所實施之超音波清洗處理之方法並無特別限制，可實施公知方法，但較佳為於各種溶劑中浸漬支持基材12(或玻璃基板16)而實施超音波清洗處理。
超音波清洗處理之次數並無特別限制，至少實施1次，較佳為實施複數次。
又，超音波清洗處理時所使用之溶劑之種類並無特別限制，可列舉水或有機溶劑。
進而，實施超音波清洗處理之時間並無特別限制，於本發明之效果更優異之方面而言，較佳為30秒以上，更佳為1分鐘以上。再者，上限並無特別限制，就生產性之方面而言，較佳為10分鐘以內。
再者，超音波清洗處理之後，視需要亦可為了除去各種溶劑而實施乾燥處理。
(必要條件2)
作為必要條件2，可列舉：密接層形成步驟係於級別為1000以下之潔淨度之環境下實施，及/或於直至積層密接層14及玻璃基板16以前為止，於密接層14及玻璃基板16之至少一表面配置剝離性保護膜(以下亦簡稱為「保護處理」)。即，密接層形成步驟係於級別為1000以下之潔淨度之環境下實施，或者實施上述保護處理之至少一個即可。
本必要條件2中所實施之處理主要發揮出抑制於密接層14及玻璃 基板16之表面附著空氣中之塵埃(灰塵)之作用。若塵埃大量位於密接層14及玻璃基板16之積層面，則會成為氣泡混入之原因。因此，藉由至少實施上述處理之任一者，可抑制塵埃之附著。
必要條件2中所實施之密接層形成步驟係於潔淨度為級別1000以下之環境下實施。
再者，本說明書中所謂「級別(清潔度級別)」係指美國聯邦標準(USA FED.STD)209D中所規定之清潔度級別，所謂「級別1000」係表示空氣中所含之粒徑為0.5μm以下之微粒子在每1立方英尺(1 ft3)中部超過1000個之氛圍。即，在美國聯邦標準209D中所規定之清潔度級別1000相當於JIS B 9920「無塵室之空氣清潔度之評價方法」中所規定之清潔度級別6。
必要條件2中所實施之保護處理係於直至積層密接層14及玻璃基板16以前為止，於密接層14及玻璃基板16之至少一表面配置剝離性保護膜之處理。即，於密接層14之與玻璃基板16之積層面、及玻璃基板16之與密接層14之積層面之至少一者上配置剝離性保護膜，而防止塵埃附著之處理。再者，本處理通常於積層步驟之前實施，於將密接層14與玻璃基板16積層時，將剝離性保護膜剝離而將兩者積層。
所使用之剝離性保護膜之種類並無特別制限，只要為附著於密接層14及玻璃基板16之表面並可加以剝離之膜(film)即可。例如可列舉剝離性聚矽氧膜等。
又，於使用玻璃板作為上述支持基材及玻璃基板之情形時，玻璃板於製造後通常搬送至特定場所，此時以玻璃板捆包體之形式進行搬送之情形較多，上述玻璃板捆包體係介隔間隔紙，積層複數個玻璃板而成之積層體。此時，藉由使用包含原生紙漿之間隔紙作為間隔紙，本發明之效果更優異。即，於製造玻璃積層體時，較佳為對玻璃積層體之支持基材及玻璃基板之至少一者使用介隔包含原生紙漿之間 隔紙而積層有複數個玻璃板之玻璃板捆包體中之玻璃板，而製造玻璃積層體。
此處，所謂包含原生紙漿之間隔紙係表示實質上不含廢紙紙漿之間隔紙。所謂實質上不含廢紙紙漿係表示廢紙紙漿之含有率未達20質量%。廢紙紙漿之含有率較佳為5質量%以下，更佳為1質量%以下，進而更佳為0.1質量%以下。
例如於隔紙之原料紙漿實質上包含廢紙紙漿之情形時，於間隔紙上存在源自廢紙紙漿之異物之情形較多。若有此種異物，則其會轉印至玻璃板上，結果會成為氣泡之產生原因。相對於此，於採用包含原生紙漿之間隔紙之情形時，此種異物較少，可進一步抑制氣泡之產生。
再者，所謂「實質上」包含上述廢紙紙漿係指廢紙紙漿之含量相對於原料紙漿總質量為20質量%以上。
為了抑制玻璃積層體中之氣泡尺寸，較佳為於所使用之支持基材及玻璃基板上無異物附著。作為異物之附著原因，如上所述般存在來自捆包時所使用之間隔紙(捆包用間隔紙)之異物之附著成為問題之情形。因此，較佳為於間隔紙之表面不存在可附著於玻璃板上之異物。
此時，作為選定恰當間隔紙之方法，可如下所述列舉評價間隔紙表面之方法。
使用光學顯微鏡(奧林巴司公司製造之BX51)，對玻璃板捆包體中所使用之間隔紙之表面進行反射影像觀察。作為攝影裝置，使用佳能(Canon)公司製造之EOS Kiss X3。關於影像，針對作為觀察範圍之縱1.24mm、橫0.83mm，以影像之取得尺寸：2352×1568像素、影像資料之檔案形式：JPEG取得影像。
針對上述所獲得之光學顯微鏡影像，使用二維影像解析軟體(三 谷商事股份有限公司製造、WinROOF)進行解析。以「長方形ROI」選擇並無因顯微鏡視野引起之影像之亮度不均等之區域後，利用3×3之中值濾波器進行影像處理而除去雜訊。繼而，進行單色影像化後，進行「2個閾值之二值化」，算出異物與其以外之面積比。於本發明中，由於在2個閾值之設定中，選擇於目視影像之情形時可識別為異物之區域，故而採用0.000~130.000。
作為解析結果之一例，各間隔紙中之異物面積率為原生紙漿間隔紙0.0%、間隔紙A 9.7%、間隔紙B 3.7%，確認於包含原生紙漿之間隔紙中異物較少。
<玻璃積層體>
本發明之玻璃積層體10可於各種用途中使用，例如可列舉製造下述之顯示裝置用面板、PV、薄膜二次電池、於表面形成有電路之半導體晶圓等電子零件之用途等。再者，於該用途中，玻璃積層體10暴露於高溫條件(例如300℃以上)下(例如1小時以上)之情形較多。
此處，顯示裝置用面板包括LCD、OLED、電子紙、電漿顯示面板、場發射面板、量子點LED面板、MEMS(Micro Electro Mechanical Systems，微機電系統)快門面板等。
<<第2實施形態>>
以下，對本發明之玻璃積層體之另一實施形態(第2實施形態)進行詳細說明。
圖3係本發明之玻璃積層體之一例之模式性剖視圖。
如圖3所示，玻璃積層體100係包含支持基材12之層、玻璃基板16之層、及存在於該等之間之密接層14的積層體。密接層14之一面與支持基材12之層相接，另一面與玻璃基板16之第1主面16a相接。
構成圖3之玻璃積層體100之各層(支持基材12、玻璃基板16、密接層14)與構成上述玻璃積層體10之各層定義相同，此處省略說明。
於圖3之玻璃積層體100與圖1之玻璃積層體10中，各層之剝離強度之關係不同。更具體而言，於圖3之玻璃積層體100中，密接層14固定於玻璃基板16上，附有密接層之玻璃基板20以附有密接層之玻璃基板20中之密接層14與支持基材12直接相接之方式，可剝離地積層(密接)於支持基材12上。如上所述，於本發明中，該固定與可剝離之密接於剝離強度(即，剝離所需之應力)方面有所不同，固定表示相對於密接而言剝離強度更大。即，密接層14與玻璃基板16之界面之剝離強度變得大於密接層14與支持基材12之界面之剝離強度。
更具體而言，於玻璃基板16與密接層14之間(界面)具有剝離強度(z)，若於玻璃基板16與密接層14之界面施加超過剝離強度(z)之剝離方向之應力，則於玻璃基板16與密接層14之間發生剝離。於密接層14與支持基材12之間(界面)具有剝離強度(w)，若於密接層14與支持基材12之界面施加超過剝離強度(w)之剝離方向之應力，則於密接層14與支持基材12之間發生剝離。
於玻璃積層體100中，上述剝離強度(z)大於上述剝離強度(w)。因此，若對玻璃積層體100施加將支持基材12與玻璃基板16剝離之方向之應力，則本發明之玻璃積層體100於密接層14與支持基材12之界面發生剝離，分離為附有密接層之玻璃基板20與支持基材12。
提高密接層14對於玻璃基板16之附著力例如可藉由在玻璃基板16上形成密接層14之方法(較佳為於玻璃基板16上使硬化性樹脂硬化，而形成特定之密接層14)而達成。藉由硬化時之接著力，可形成以較高之結合力而結合於玻璃基板16上之密接層14。
另一方面，通例為硬化後之密接層14對於支持基材12之結合力小於上述形成時所產生之結合力。因此，於玻璃基板16上形成密接層14，其後於密接層14之面上積層支持基材12，藉此可製造滿足所需剝離關係之玻璃積層體100。
於玻璃積層體100中，於支持基材12與密接層14之間無氣泡，或者於有氣泡之情形時，該氣泡之直徑為10mm以下。即，滿足以下之2個任意態樣。
態樣C：於支持基材12與密接層14之間無氣泡
態樣D：於支持基材12與密接層14之間有氣泡，該氣泡之直徑為10mm以下
有無氣泡之確認方法與第1實施形態中所說明之方法相同，觀察區域係支持基材12之與密接層14接觸之整個面區域。
於上述態樣D之情形時，氣泡之直徑及個數之適宜範圍及定義與第1實施形態中所說明之態樣B相同。
玻璃積層體100之製造方法並無特別限制，於上述玻璃積層體10之製造方法中，使用玻璃基板16代替支持基材12，使用支持基材12代替玻璃基板16，藉此可製造所需之玻璃積層體100。例如，可於玻璃基板16上形成密接層14，繼而於密接層14上積層支持基材12，而製造玻璃積層體100。
再者，於該情形時，亦較佳為滿足上述必要條件1及必要條件2。
<電子元件(附有構件之玻璃基板)及其製造方法>
於本發明中，可使用上述玻璃積層體(玻璃積層體10或玻璃積層體100)而製造電子元件。
以下，對使用上述玻璃積層體10之態樣進行詳細說明。
藉由使用玻璃積層體10，而製造包含玻璃基板與電子元件用構件之電子元件(附有構件之玻璃基板)。
電子元件之製造方法並無特別限定，就電子元件之生產性優異之方面而言，較佳為如下方法，即，於上述玻璃積層體中之玻璃基板上形成電子元件用構件，而製造附有電子元件用構件之積層體，並自 所獲得之附有電子元件用構件之積層體，將密接層之玻璃基板側界面作為剝離面而分離為附有構件之玻璃基板與附有密接層之支持基材。
以下，將於上述玻璃積層體中之玻璃基板上形成電子元件用構件而製造附有電子元件用構件之積層體的步驟稱為構件形成步驟，將自附有電子元件用構件之積層體，將密接層之玻璃基板側界面作為剝離面，分離為附有構件之玻璃基板與附有密接層之支持基材的步驟稱為分離步驟。
以下，對各步驟中所使用之材料及順序進行詳細說明。
(構件形成步驟)
構件形成步驟係於上述積層步驟中所獲得之玻璃積層體10中之玻璃基板16上形成電子元件用構件的步驟。更具體而言，如圖2(C)所示，於玻璃基板16之第2主面16b(露出表面)上形成電子元件用構件22，而獲得附有電子元件用構件之積層體24。
首先，對本步驟中所使用之電子元件用構件22進行詳細說明，其後對步驟之順序進行詳細說明。
(電子元件用構件(功能性元件))
電子元件用構件22係形成於玻璃積層體10中之玻璃基板16上而構成電子元件之至少一部分的構件。更具體而言，作為電子元件用構件22，例如可列舉顯示裝置用面板、太陽電池、薄膜二次電池、或於表面上形成有電路之半導體晶圓等電子零件等中所使用之構件(例如顯示裝置用構件、太陽電池用構件、薄膜二次電池用構件、電子零件用電路)。
例如，作為太陽電池用構件，關於矽型，可列舉正極之氧化錫等透明電極、以p層/i層/n層表示之矽層、及負極之金屬等，此外可列舉與化合物型、色素增感型、量子點型等對應之各種構件等。
又，作為薄膜二次電池用構件，關於鋰離子型，可列舉正極及 負極之金屬或金屬氧化物等透明電極、電解質層之鋰化合物、集電層之金屬、作為密封層之樹脂等，此外可列舉與鎳氫型、聚合物型、陶瓷電解質型等對應之各種構件等。
又，作為電子零件用電路，關於CCD或CMOS，可列舉導電部之金屬、絕緣部之氧化矽或氮化矽等，此外可列舉與壓力感測器/加速度感測器等各種感測器或剛性印刷基板、可撓性印刷基板、剛性可撓性印刷基板等對應之各種構件等。
(步驟之順序)
上述附有電子元件用構件之積層體24之製造方法並無特別限定，可根據電子元件用構件之構成構件之種類，藉由先前公知之方法於玻璃積層體10之玻璃基板16之第2主面16b表面上形成電子元件用構件22。
再者，電子元件用構件22並非最終形成於玻璃基板16之第2主面16b上之構件之全部(以下稱為「所有構件」)，亦可為所有構件之一部分(以下稱為「部分構件」)。亦可將自密接層14所剝離之附有部分構件之玻璃基板於其後之步驟中作為附有全部構件之玻璃基板(相當於下述之電子元件)。
又，於自密接層14所剝離之附有所有構件之玻璃基板上，亦可於其剝離面(第1主面16a)上形成其他電子元件用構件。又，亦可組裝附有所有構件之積層體，其後自附有所有構件之積層體剝離支持基材12，而製造電子元件。進而，亦可使用2個附有所有構件之積層體進行組裝，其後自附有所有構件之積層體將2塊支持基材12剝離，而製造具有2塊玻璃基板的附有構件之玻璃基板。
例如，若以製造OLED之情形為例，為了於玻璃積層體10之玻璃基板16之與密接層14側相反之側之表面上(相當於玻璃基板16之第2主面16b)形成有機EL結構體，而進行形成透明電極，進而於形成有透明 電極之面上蒸鍍電洞注入層/電洞傳輸層/發光層/電子傳輸層等，形成背面電極，使用密封板進行密封等各種層形成或處理。作為該等層形成或處理，具體而言，例如可列舉成膜處理、蒸鍍處理、密封板之接著處理等。
又，例如於製造TFT-LCD之情形時，包括如下各種步驟：TFT形成步驟，於玻璃積層體10之玻璃基板16之第2主面16b上，使用抗蝕劑液，於藉由CVD法及濺鍍法等一般成膜法所形成之金屬膜及金屬氧化膜等上形成圖案，而形成薄膜電晶體(TFT)；CF形成步驟，於另一玻璃積層體10之玻璃基板16之第2主面16b上，於圖案形成中使用抗蝕劑液而形成彩色濾光片(CF)；貼合步驟，將TFT形成步驟中所獲得之附有TFT之積層體與CF形成步驟中所獲得之附有CF之積層體積層等。
於TFT形成步驟或CF形成步驟中，使用眾所周知之光微影技術或蝕刻技術等，於玻璃基板16之第2主面16b上形成TFT或CF。此時，使用抗蝕劑液作為圖案形成用塗佈液。
再者，於形成TFT或CF之前，視需要亦可對玻璃基板16之第2主面16b進行清洗。作為清洗方法，可使用眾所周知之乾式清洗或濕式清洗。
於貼合步驟中，使附有TFT之積層體之薄膜電晶體形成面與附有CF之積層體之彩色濾光片形成面對向，使用密封劑(例如單元形成用紫外線硬化型密封劑)進行貼合。其後，於藉由附有TFT之積層體與附有CF之積層體而形成之單元內注入液晶材。作為注入液晶材之方法，例如有減壓注入法、滴加注入法。
(分離步驟)
分離步驟係如圖2(D)所示，自藉由上述構件形成步驟而獲得之附有電子元件用構件之積層體24，將密接層14與玻璃基板16之界面作為剝離面，分離為積層有電子元件用構件22之玻璃基板16(附有構件之 玻璃基板)、密接層14及支持基材12，而獲得包含電子元件用構件22及玻璃基板16之電子元件26的步驟。
於剝離時之玻璃基板16上之電子元件用構件22為所需之所有構成構件之形成之一部分之情形時，亦可於分離後，於玻璃基板16上形成其餘之構成構件。
將電子元件26與附有密接層之支持基材18剝離之方法並無特別限定。具體而言，例如可於玻璃基板16與密接層14之界面插入銳利之刀狀者，賦予剝離之起點，且吹附水與壓縮氣體之混合流體而進行剝離。
較佳為以附有電子元件用構件之積層體24之支持基材12成為上側、電子元件用構件22側成為下側之方式設置於定盤上，將電子元件用構件22側真空吸附於定盤上(於兩面積層有支持基材之情形時依序進行)，於該狀態下首先將刀插入至玻璃基板16-密接層14界面。而且，其後藉由複數個真空吸附墊而吸附支持基材12側，自插入刀之部位附近依序使真空吸附墊上升。如此，於密接層14與玻璃基板16之界面形成空氣層，該空氣層擴大至界面整個面，而可容易地剝離附有密接層之支持基材18。
又，附有密接層之支持基材18可與新的玻璃基板積層而製造本發明之玻璃積層體10。
再者，於將電子元件26與附有密接層之支持基材18剝離時，較佳為一面於玻璃基板16與密接層14之界面吹附剝離助劑一面進行剝離。所謂剝離助劑係指上述之水等溶劑。作為所使用之剝離助劑，例如可列舉水或有機溶劑(例如乙醇)等，或該等之混合物等。
再者，於自附有電子元件用構件之積層體24分離電子元件26時，藉由離子化器之吹附或控制濕度，可進一步抑制密接層14之碎片靜電吸附於電子元件26上之情況。
上述電子元件26之製造方法適於製造如行動電話或PDA之類的行動終端中所使用之小型顯示裝置。顯示裝置主要為LCD或OLED，LCD包括TN型、STN型、FE型、TFT型、MIM型、IPS型、VA型等。基本上於被動驅動型、主動驅動型之任意顯示裝置之情形時均可應用。
作為藉由上述方法所製造之電子元件26，可列舉具有玻璃基板與顯示裝置用構件之顯示裝置用面板、具有玻璃基板與太陽電池用構件之太陽電池、具有玻璃基板與薄膜二次電池用構件之薄膜二次電池、具有玻璃基板與電子元件用構件之電子零件等。作為顯示裝置用面板，包括液晶面板、有機EL面板、電漿顯示面板、場發射面板等。
以上，對使用有玻璃積層體10之態樣進行了詳細說明，但亦可使用玻璃積層體100，依照與上述同樣之順序而製造電子元件。
再者，於使用玻璃積層體100之情形時，於上述分離步驟時，將支持基材12與密接層14之界面作為剝離面，分離為支持基材12與包含密接層14、玻璃基板16、及電子元件用構件22之電子元件。
以下，藉由實施例等對本發明加以具體說明，但本發明不受該等例所限定。
[實施例]
於以下之實施例1~3、比較例1~2中，使用縱400mm、橫300mm、厚0.1mm、線膨脹係數為38×10-7/℃之薄板玻璃基板(旭硝子公司製造之AN100)作為玻璃基板。又，使用縱400mm、橫300mm、厚0.5mm、線膨脹係數為38×10-7/℃之玻璃基板(旭硝子公司製造之AN100)作為支持基材。再者，於實施例4中使用上述玻璃基板，於實施例5中使用上述支持基材。
(實施例1)
首先，使用KURE GRINDING WHEEL公司製造之# 500之金剛石磨輪，進行支持基材之各端面之倒角。其次，藉由使用刷子之純水清洗而清潔該支持基材之表面後，於無塵室(潔淨度：級別1000)中，藉由網版印刷將無溶劑加成反應型剝離紙用聚矽氧(信越矽利光製造之KNS-320A)100質量份與鉑系觸媒(信越矽利光製造之CAT-PL-56)2質量份之混合物塗敷(塗敷量15g/m2)於經清潔之支持基材表面上，於100℃下進行3分鐘之加熱硬化，而形成膜厚為15μm之聚矽氧樹脂層。
其次，藉由使用刷子之純水清洗而清潔玻璃基板之與聚矽氧樹脂層接觸之側之面後，於室溫下藉由真空壓製將支持基材上之聚矽氧樹脂層與玻璃基板貼合，而獲得玻璃積層體。
(實施例2)
首先，於支持基材之表面吹附氮氣而將被接著面之塵埃等除去後，以1：中性洗劑、2：純水、3：異丙醇、4：丙酮之順序將支持基材浸漬於清洗液中，分別進行每次1分鐘，各4次之超音波清洗。於超音波清洗後，對支持基材之表面吹附氮氣而使其乾燥後，為了將水分完全除去，在減壓(0.5kPa)下、50℃下進行加熱乾燥。
其次，於無塵室(潔淨度：級別1000)中，藉由網版印刷將無溶劑加成反應型剝離紙用聚矽氧(信越矽利光製造之KNS-320A)100質量份與鉑系觸媒(信越矽利光製造之CAT-PL-56)2質量份之混合物塗敷(塗敷量15g/m2)於支持基材表面上，於100℃下進行3分鐘之加熱硬化，而形成膜厚為15μm之聚矽氧樹脂層。
其次，於玻璃基板之與聚矽氧樹脂層接觸之側之面吹附氮氣而將被接著面之塵埃等除去後，以1：中性洗劑、2：純水、3：異丙醇、4：丙酮之順序浸漬於清洗液，分別進行每次1分鐘，各4次之超音波清洗。於超音波清洗後，對支持基材之表面吹附氮氣而使其乾燥後，為了將水分完全除去，在減壓(0.5kPa)下、50℃下進行加熱乾 燥。
其次，於室溫下藉由真空壓製將支持基材上之聚矽氧樹脂層與玻璃基板貼合，而獲得玻璃積層體。
(實施例3)
於聚矽氧樹脂層與玻璃基板之貼合時，藉由150℃之真空壓製一面對聚矽氧樹脂層進行加熱一面進行貼合，除此以外，依照與實施例2同樣之順序而獲得玻璃積層體。
(實施例4)
使用下述玻璃基板作為支持基材，除此以外，依照與實施例1同樣之順序而獲得玻璃積層體。
支持基材係使用藉由浮式法將玻璃成型為板狀後，於直至使用刷子之純水清洗為止之搬送時，使用間隔紙(該間隔紙使用100%之原生紙漿作為原料紙漿)進行接觸捆包之玻璃基板(旭硝子公司製造之AN100、縱400mm、橫300mm、厚0.5mm)。更具體而言，於上述接觸捆包時，形成經由上述間隔紙而積層有複數個玻璃基板之玻璃板捆包體，將該玻璃板捆包體搬送至特定場所，自該玻璃板捆包體取出玻璃基板而使用。
(實施例5)
使用下述玻璃基板作為玻璃基板，除此以外，依照與實施例1同樣之順序而獲得玻璃積層體。
玻璃基板係使用藉由浮式法將玻璃成型為板狀後，於直至使用刷子之純水清洗為止之搬送時，使用間隔紙(該間隔紙使用100%之原生紙漿作為原料紙漿)進行接觸捆包之玻璃基板(旭硝子公司製造之AN100、縱400mm、橫300mm、厚0.1mm)。更具體而言，於上述接觸捆包時，形成經由上述間隔紙而積層有複數個玻璃基板之玻璃板捆包體，將該玻璃板捆包體搬送至特定場所，自該玻璃板捆包體取出玻 璃基板而使用。
(實施例6)
使用下述玻璃基板作為玻璃基板，除此以外，依照與實施例4同樣之順序而獲得玻璃積層體。
玻璃基板係使用藉由浮式法將玻璃成型為板狀後，於直至使用刷子之純水清洗為止之搬送時，使用間隔紙(該間隔紙使用100%之原生紙漿作為原料紙漿)進行接觸捆包之玻璃基板(旭硝子公司製造之AN100、縱400mm、橫300mm、厚0.1mm)。更具體而言，於上述接觸捆包時，形成經由上述間隔紙而積層有複數個玻璃基板之玻璃板捆包體，將該玻璃板捆包體搬送至特定場所，自該玻璃板捆包體取出玻璃基板而使用。
(比較例1)
將無塵室之潔淨度自級別1000變更為級別10000，除此以外，依照與實施例1同樣之順序而獲得玻璃積層體。
再者，於比較例1之製造順序中，不滿足上述必要條件2。
(比較例2)
未進行支持基材之倒角，除此以外，依照與實施例1同樣之順序而獲得玻璃積層體。
再者，於比較例2之製造順序中，不滿足上述必要條件1。
再者，於實施例及比較例中所製造之各玻璃積層體中，支持基材與聚矽氧樹脂層之間的剝離強度大於聚矽氧樹脂層與玻璃基板之間的剝離強度。
又，於實施例及比較例中所製造之各玻璃積層體中，聚矽氧樹脂層與支持基材之接觸面積、及聚矽氧樹脂層與玻璃基板之接觸面積此兩者為1200cm2。
(氣泡評價)
於實施例及比較例中所製造之各玻璃積層體中，觀察聚矽氧樹脂層與玻璃基板之間所產生之氣泡。具體而言，自玻璃基板之法線方向藉由目視進行觀察，觀察聚矽氧樹脂層與玻璃基板之間的觀察區域(玻璃基板整個面)中有無氣泡、及氣泡之直徑。再者，如上所述，氣泡之直徑相當於圓當量徑。
將結果彙總表示於表1。
(剝離試驗)
準備100個實施例及比較例中所製造之各玻璃積層體，分別於300℃下進行1小時加熱後進行剝離試驗，評價是否產生因氣泡引起之基板之破裂不良。
剝離試驗係以玻璃基板成為下側之方式設置於固定台上，藉由真空吸附進行固定，為了於該狀態下剝離支持基材，藉由剃刀之刀刃於端部賦予剝離之起點，對支持基材施加上方之力而進行聚矽氧樹脂層與玻璃基板之剝離，使支持基材自玻璃基板分離。
剝離之良莠評價係以「◎」、「○」、「×」之3個等級進行評價，「◎」係指98個以上之玻璃積層體中無破裂地剝離玻璃基板，「○」係指95個以上、97個以下之玻璃積層體中無破裂地剝離玻璃基板，「×」係指94個以下之玻璃積層體中無破裂地剝離玻璃基板。
Figure 104143901-A0202-12-0036-2
由上述之表確認，於氣泡徑(氣泡之直徑)為12~18mm之比較例1及2中，剝離之良率降低，而產生問題。
另一方面，確認到於氣泡徑為10mm以下之實施例1~6中，製造出顯示較高之剝離良率之玻璃積層體。特別是於氣泡徑為5mm以下之實施例3~6中，顯示出極高之剝離良率。
<實施例7>
於本例中，使用實施例1中所獲得之玻璃積層體而製造OLED。
首先，於玻璃積層體中之玻璃基板之第2主面上，藉由電漿CVD法依序進行氮化矽、氧化矽、非晶矽之成膜。其次，藉由離子摻雜裝置而將低濃度之硼注入至非晶矽層，於氮氣氛圍下、450℃下進行60分鐘之加熱處理而進行脫氫處理。
其次，利用雷射退火裝置進行非晶矽層之結晶化處理。其次，藉由使用光微影法之蝕刻及離子摻雜裝置，將低濃度之磷注入至非晶矽層，而形成N型及P型之TFT區域。其次，於玻璃基板之第2主面側，藉由電漿CVD法形成氧化矽膜而形成閘極絕緣膜後，藉由濺鍍法而形成鉬膜，藉由使用光微影法之蝕刻而形成閘極電極。
其次，藉由光微影法與離子摻雜裝置，將高濃度之硼與磷注入至N型、P型各自所需之區域，而形成源極區域及汲極區域。其次，於玻璃基板之第2主面側，藉由利用電漿CVD法之氧化矽之成膜形成層間絕緣膜，藉由利用濺鍍法之鋁之成膜及使用光微影法之蝕刻而形成TFT電極。
其次，於氫氣氛圍下、450℃下進行60分鐘之加熱處理而進行氫化處理後，藉由利用電漿CVD法之氮化矽之成膜而形成鈍化層。其次，於玻璃基板之第2主面側塗佈紫外線硬化性樹脂，藉由光微影法形成平坦化層及接觸孔。其次，藉由濺鍍法形成氧化銦錫膜，藉由使 用光微影法之蝕刻而形成畫素電極。
繼而，藉由蒸鍍法於玻璃基板之第2主面側，依序形成4,4',4"-三(3-甲基苯基苯基胺基)三苯基胺膜作為電洞注入層，形成雙[(N-萘基)-N-苯基]聯苯胺膜作為電洞傳輸層，形成於8-羥基喹啉鋁錯合物(Alq3)中混合有40體積%之2,6-雙[4-[N-(4-甲氧基苯基)-N-苯基]胺基苯乙烯基]萘-1,5-二甲腈(BSN-BCN)者之膜作為發光層，形成Alq3膜作為電子傳輸層。其次，藉由濺鍍法形成鋁膜，藉由使用光微影法之蝕刻形成對向電極。其次，於玻璃基板之第2主面側，介隔紫外線硬化型之接著層貼合另一塊玻璃基板進行密封。藉由上述順序，於玻璃基板上形成有機EL結構體。於玻璃基板上包含有機EL結構體的玻璃積層體(以下稱為面板A)係本發明之附有電子元件用構件之積層體(附有支持基材之顯示裝置用面板)。
繼而，使面板A之密封體側真空吸附於定盤上，且於面板A之轉角部之玻璃基板與聚矽氧樹脂層之界面插入厚0.1mm之不鏽鋼製刀，於玻璃基板與聚矽氧樹脂層之界面賦予剝離之起點。繼而，藉由真空吸附墊吸附面板A之支持基材表面，且使吸附墊上升。此處，一面自離子化器(基恩士公司製造)對該界面吹附去靜電性流體一面進行刀之插入。其次，一面自離子化器朝向所形成之空隙繼續吹附去靜電性流體，一面提拉真空吸附墊。其結果為，於定盤上僅殘留形成了有機EL結構體之玻璃基板，可將附有聚矽氧樹脂層之支持基材剝離。
繼而，使用雷射裁刀或劃線-斷裂法將所分離之玻璃基板切斷，分斷為複數個單元後，將形成了有機EL結構體之玻璃基板與對向基板組裝，實施模組形成步驟而製作OLED。如上所述獲得之OLED並不產生特性上之問題。
[產業上之可利用性]
本發明之玻璃積層體適於製造太陽電池、液晶顯示面板、有機 EL面板、其他薄型顯示裝置面板等。
以上，使用特定態樣對本發明進行了詳細說明，但從業者明瞭可於不脫離本發明之意圖與範圍之情況下進行各種變更及變化。另外，本申請係基於2014年12月26日提出申請之日本專利申請(日本專利特願2014-265172)、及2015年11月2號提出申請之日本專利申請(日本專利特願2015-215819)，將其全部內容引用至本文中。
10‧‧‧玻璃積層體
12‧‧‧支持基材
14‧‧‧密接層
14a‧‧‧表面
16‧‧‧玻璃基板
16a‧‧‧第1主面
16b‧‧‧第2主面
18‧‧‧附有密接層之支持基材

Claims (9)

  1. 一種玻璃積層體，其係依序具備支持基材、密接層及玻璃基板，且上述支持基材與上述密接層之間的剝離強度、與上述密接層與上述玻璃基板之間的剝離強度不同者，並且上述密接層與上述支持基材之接觸面積、及上述密接層與上述玻璃基板之接觸面積之兩者為1200cm2以上，上述玻璃基板之厚度為0.3mm以下，於上述支持基材與上述密接層之間、及上述密接層與上述玻璃基板之間中，剝離強度較小者之間存在氣泡，上述氣泡之直徑為10mm以下。
  2. 如請求項1之玻璃積層體，其中上述氣泡之直徑為5mm以下。
  3. 如請求項1之玻璃積層體，其中上述支持基材為玻璃板。
  4. 如請求項2之玻璃積層體，其中上述支持基材為玻璃板。
  5. 如請求項1至4中任一項之玻璃積層體，其中上述密接層為聚矽氧樹脂層或聚醯亞胺樹脂層。
  6. 如請求項1至4中任一項之玻璃積層體，其中上述支持基材與上述密接層之間的剝離強度大於上述密接層與上述玻璃基板之間的剝離強度。
  7. 如請求項5之玻璃積層體，其中上述支持基材與上述密接層之間的剝離強度大於上述密接層與上述玻璃基板之間的剝離強度。
  8. 一種電子元件之製造方法，其包括：構件形成步驟，於如請求項6或7之玻璃積層體之上述玻璃基板之表面上形成電子元件用構件，而獲得附有電子元件用構件之積層體；分離步驟，自上述附有電子元件用構件之積層體去除包含上 述支持基材及上述密接層之附有密接層之支持基材，而獲得具有上述玻璃基板與上述電子元件用構件之電子元件。
  9. 一種如請求項1至7中任一項之玻璃積層體之製造方法，其係就上述玻璃積層體之上述支持基材及上述玻璃基板之至少一者使用介隔包含原生紙漿之間隔紙而積層有複數個玻璃板之玻璃板捆包體中之上述玻璃板，而製造上述玻璃積層體。
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