TWI676860B - 具遮罩之基板，以及具凹凸構造之基板的製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明是一種具凹凸構造之基板的製造方法，其包含：第1遮罩形成步驟、第2遮罩形成步驟、以及蝕刻步驟，該第1遮罩形成步驟是在基板11之上形成包含由複數個粒子P所構成的單粒子膜F的第1遮罩21；該第2遮罩形成步驟是在基板11之上，藉由包含遮罩材料的液狀體的硬化來形成第2遮罩22；該蝕刻步驟是使用第1遮罩21和第2遮罩22來蝕刻基板11。

Description

具遮罩之基板，以及具凹凸構造之基板的製造方法
本發明，是關於一種具遮罩之基板、以及在基板之上表面具有凹凸構造的具凹凸構造之基板的製造方法。
自以往，作為利用於例如發光二極體等的半導體發光元件所具備的基板，使用有具凹凸構造之基板。具凹凸構造之基板，在基板之上表面具有凹凸構造；半導體發光元件，是由上述基板、以及積層於基板之上表面的發光構造體所構成。於發光構造體和基板的交界面的全反射，會使發光構造體產生的光於發光構造體的內部衰減。基板的凹凸構造，可抑制發光構造體內部的光衰減，而提高半導體發光元件的光取出效率。
上述的具凹凸構造之基板，除了半導體發光元件用的基板以外，也作為下述基板使用：用於有機半導體裝置或各種反射防止材的基板、細胞培養用的基板、凹凸作為展現親液性或撥液性的構造而發揮功能的潤濕性控制基板。
如此基板的凹凸構造，例如專利文獻1所記載般，是藉由將多數微粒子所構成的粒子膜作為遮罩乾蝕刻基板之上表面來形成。
〈專利文獻〉
〈專利文獻1〉日本特開2009－094219號公報
〈發明所欲解決的技術問題〉
本發明，是以提供一種可提高具備粒子膜的具遮罩之基板的普遍使用性的具遮罩之基板、以及使用該具遮罩之基板製造具有凹凸構造的基板的具凹凸構造之基板的製造方法為其目的。
〈用以解決問題的技術方案〉
用以解決上述問題的具遮罩之基板，採用以下的構成。
［1］一種具遮罩之基板，其具備： 　　基板、以及位於前述基板之上的第1遮罩， 　　前述第1遮罩包含由複數個粒子所構成的粒子膜； 　　前述複數個粒子藉由固著層固著於前述基板上； 　　前述固著層實質上由熔點為100℃以上的物質所構成。
［2］如［1］所記載的具遮罩之基板，其中，將前述固著層浸漬於氫氧化四甲基銨的2.38％水溶液中15分鐘時的前述固著層的溶解率為5％以下。
［3］如［1］或［2］所記載的具遮罩之基板，其中，將前述固著層浸漬於丙酮中1小時的前述固著層的溶解率為5％以下。
［4］如［1］至［3］中任一項所記載的具遮罩之基板，其中，前述固著層的膜厚是複數個粒子的平均粒徑的0.3倍以上2.0倍以下。
［5］如［1］至［4］中任一項所記載的具遮罩之基板，其中，更具備位於前述基板之上的第2遮罩， 前述固著層和前述粒子膜的任一方為前述第2遮罩的下層，並且 前述第2遮罩具有追從前述下層表面的底面。
用以解決上述問題的具凹凸構造之基板的製造方法，採用以下的構成。
［6］一種具凹凸構造之基板的製造方法，其使用［5］所記載的具遮罩之基板，並藉由對遮罩所在的面亦即前述基板之上表面蝕刻來在前述基板之上表面形成凹凸構造。
［7］如［6］所記載的具凹凸構造之基板的製造方法，其在前述固著層對前述粒子膜的選擇比為比1更大之條件下蝕刻前述基板之上表面。
［8］如［6］所記載的具凹凸構造之基板的製造方法，其在前述固著層對前述粒子膜的選擇比為比1更小之條件下蝕刻前述基板之上表面。
〈發明的功效〉
藉由本發明，可提高具備粒子膜的具遮罩之基板的普遍使用性。
參照圖1～圖10針對具遮罩之基板、以及具凹凸構造之基板的製造方法的一實施型態進行說明。
［具凹凸構造之基板的製造方法］
本實施型態的具凹凸構造之基板的製造方法，包含複合遮罩形成步驟以及蝕刻步驟，該複合遮罩形成步驟，是由下述步驟所構成：形成包含粒子膜的遮罩亦即第1遮罩的第1遮罩形成步驟、以及形成由抗蝕膜所構成的第2遮罩的第2遮罩形成步驟。
如圖1所示，於第1遮罩形成步驟，在基板11的上表面S形成第1遮罩21，作為具遮罩之基板的一例，形成具備基板11和第1遮罩21的具凹凸構造之基板形成用中間體30。第1遮罩21，是由單粒子膜F和固著層23所構成，圖1顯示在基板11上形成有固著層23的狀態。並且，如圖2所示，於由第1遮罩形成步驟和第2遮罩形成步驟所構成的複合遮罩形成步驟，在基板11的上表面S形成由第1遮罩21和第2遮罩22所構成的複合遮罩20，作為具遮罩之基板的一例，形成具備基板11和複合遮罩20的具凹凸構造之基板形成用中間體30。並且，於蝕刻步驟，藉由進行各具凹凸構造之基板形成用中間體30的蝕刻，來形成具凹凸構造之基板。
［第1遮罩形成步驟］
第1遮罩形成步驟，是包含：在基板11的上表面S，形成由配列成平面的粒子P所構成的單粒子膜F的單粒子膜形成步驟、以及形成用以將單粒子膜F所含的粒子P固定於上表面S的固著層23的固著層形成步驟。
＜單粒子膜形成步驟＞
單粒子膜形成步驟，是在基板11的上表面S形成單粒子膜F。作為構成粒子P的材料，可列舉例如，Al、Au、Ti、Pt、Ag、Cu、Cr、Fe、Ni、W等金屬；SiO2 、Al2 O3 、TiO2 、MgO2 、CaO2 等金屬氧化物；或Si。並且，作為構成粒子P的材料，可列舉：SiN、TiN等氮化物；SiC、WC等碳化物；聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯等有機高分子；其他半導體材料、無機高分子等。並且，構成粒子P的材料，亦可併用此等中的至少2種。尚且，上述材料之中，構成粒子P的材料，從對上表面S的蝕刻選擇比自由度高的觀點來看，以無機氧化物為佳。並且，構成粒子P的材料，在無機氧化物之中又以氧化矽為佳。
粒子P的粒徑，以10nm以上10μm以下為佳。單粒子膜F，是藉由使用下述5種方法中的任1種、或者2種以上的組合來加以形成。
・LB（Langmuir-Blodgett）法
・浸漬塗佈法
・旋轉塗佈法
・狹縫（模具）塗佈法
・粒子吸附法（電氣方法）
於LB法，是使用於比重比水低的溶劑之中分散有粒子P的分散液，首先，對水的液面滴下分散液。接著，藉由溶劑從分散液揮發，由粒子P所構成的單粒子膜F形成在水面。然後，藉由將形成於水面的單粒子膜F，轉移至基板11的上表面S，來在基板11的上表面S上形成單粒子膜F。
於浸漬塗佈法，是使用溶劑之中分散有粒子P的分散液，首先，於分散液中浸漬基板11。接著，藉由將基板11從分散液中撈起，於基板11的上表面S會附著由粒子P所構成的單粒子膜F和溶劑。然後，藉由使基板11上表面S的溶劑乾燥，來在基板11的上表面S形成單粒子膜F。
於旋轉塗佈法，是使用溶劑之中分散有粒子P的分散液，首先，將基板11設於旋轉塗佈器，並在旋轉塗佈器上滴下分散液。接著，藉由使基板11旋轉，使分散液均勻地塗佈在基板11的上表面S上。然後，藉由使分散液中的溶劑乾燥，來在基板11的上表面S形成單粒子膜F。
於狹縫塗佈法，是使用於溶劑之中分散有粒子P的分散液，首先，於狹縫塗佈器上設置基板11。接著，藉由將分散液透過狹縫塗佈於基板11的上表面S成為濃度均勻的薄膜，來在基板11的上表面S均勻塗佈分散液。然後，藉由使分散液中的溶劑乾燥，來在基板11的上表面S上形成單粒子膜F。
於粒子吸附法，首先，於膠體粒子的懸濁液之中浸漬基板11。然後，以僅有和基板11的上表面S靜電接合的第1層粒子層殘留的方式，除去第2層以上的粒子P。藉此，於基板11的上表面S形成單粒子膜F。
用於單粒子膜形成步驟的成膜方法，以使下述式（1）所示的充填程度D（％）成為15％以下之方法為佳。其中，從單層化的精度、膜形成所需的操作簡便性、單粒子膜F的面積擴張性、單粒子膜F所具有之特性的再現性等的點來考量，以LB法為佳。
充填程度D［％］＝｜B－A｜×100／A・・・（1）
於式（1）中，A是粒子P的平均粒徑，B是互相相鄰的粒子P間的間距的眾數，｜B－A｜是A和B之差的絕對値。
充填程度D，是顯示在單粒子膜F中，粒子P充填最密集的程度的指標。充填程度D愈小，粒子P被充填為最密集的程度愈高，粒子P的間隔成為經調整的狀態，單粒子膜F中粒子P的位置精度高。從提高單粒子膜F中粒子P的密度的觀點來考量，充填程度D，以10％以下為佳，以1.0％以上3.0％以下更佳。
粒子P的平均粒徑A，是構成單粒子膜F的粒子P的平均一次粒徑。粒子P的平均一次粒徑，是根據粒度分佈的峰值所得。粒度分佈，是由粒子動態光散射法所求得的粒度分佈的近似值所得出。尚且，為了使充填程度D成為15％以下，粒子P的粒徑的變動係數（將標準偏差值除以平均値所得的値），以20％以下為佳，10％以下更佳，5％以下再更佳。
粒子P間的間距的眾數，是互相相鄰的2個的粒子P的頂點和頂點之間的距離的眾數。尚且，在粒子P為球形，且粒子P間為無間隙地相互接合時，互相相鄰的粒子P的頂點間的距離，便是互相相鄰的粒子P的中心間的距離。單粒子膜中的充填程度D（％）愈小，粒子P的配列，便愈接近二維的六角形緊密結構，或者是複數個二維的六角形緊密結構體集合而成的多結晶構造體。
構成固著層23的材料，實質上是熔點為100℃以上的物質，並具有對顯影液之耐性，具體而言，具有鹼耐性較佳。具有鹼耐性的一例，是在顯影液的一例之氫氧化四甲基銨的2.38％水溶液中，於常溫常壓下，將固著層23浸漬15分鐘後，固著層23的體積的減少分量，是和浸漬前的固著層23相比為5％以下，亦即，溶解率為5％以下之性質。根據如此構成，例如，如在第2遮罩22的圖形化中包含顯影步驟的情形等般，在具凹凸構造之基板形成用中間體30被鹼性液體浸漬的步驟中，可抑制固著層23被除去而粒子P從基板11的上表面S脫離的情況。
將第2遮罩22經由光微影術或奈米壓印術圖型化後，就算對第1遮罩21及第2遮罩22進行高溫的硬烤處理，由於構成固著層23的材料的熔點為實質上100℃以上，故可防止粒子的配列產生偏離，或是伴隨該狀況而造成第2遮罩變形的情況。由此觀點來考量，構成固著層23的材料的熔點，實質上為150℃以上較佳，實質上為200℃以上更佳。
並且，在形成第2遮罩22時於第2遮罩的形狀等產生了缺陷的時候，會有進行產生了缺陷的第2遮罩22之除去，亦即，抗蝕膜之再加工，並再度形成第2遮罩22的情況。如考量到此種情況，構成固著層23的材料，實質上是熔點為100℃以上的物質，且具有對抗蝕剝離劑之耐性，例如，對丙酮之耐性、對胺或是包含胺及水的胺系藥劑的耐性較佳。具體而言，在作為一般抗蝕剝離液的丙酮中，於常溫常壓下，以1小時浸漬固著層23時，固著層23的體積的減少分量，是相對於浸漬前的固著層23的體積為5％以下，亦即，溶解率為5％以下較佳。再者，於常溫常壓下，將固著層23浸漬於丙酮中，並且，進行以35kHz的震盪頻率施加100W的超音波的超音波處理30分鐘後，固著層23的體積的減少分量，相對於浸漬前的固著層23的體積為5％以下，亦即，溶解率為5％以下較佳。如根據此構成，就算是將抗蝕膜進行再加工的情況，也可抑制再加工時固著層23被除去而造成粒子P從基板11的上表面S脫離。
作為構成固著層23的材料，可從無機系或有機系塗覆劑中選擇使用。作為無機系塗覆劑，可舉出以矽烷系、鈦酸酯（titanate）系、鋁酸酯（aluminate）系之烷氧化物水解物等作為基體的化合物群；以及聚矽氧樹脂系的化合物群。作為有機系塗覆劑，可舉出乙烯基系、聚苯乙烯系、聚丙烯系、聚縮醛系、丙烯酸系、乙酸纖維素系、聚碳酸酯系、聚乙烯對苯二甲酸酯系、聚醯胺系、聚氨基甲酸酯系、以及氟系。
構成固著層23的材料，是在使用複合遮罩20進行的蝕刻步驟中，固著層23對粒子P的選擇比，成為比1更大的値，且為1.2以上7.0以下為佳。如為具有此選擇比的構成，比起單粒子膜F的蝕刻，固著層23的蝕刻會優先進行，可於只有單粒子膜F殘存在上表面S的狀態下，進行基板11的蝕刻。然後，可將上表面S之中以粒子P覆蓋的部位作為突部的凹凸構造，形成於基板11上。另一方面，固著層23對粒子P的選擇比，是比1更小的値亦可，是0.1以上0.9以下亦可。如為具有此選擇比的構成，比起固著層23的蝕刻，單粒子膜F的蝕刻會優先進行，可於只有固著層23殘存於上表面S的狀態下，進行基板11的蝕刻。亦即，可將在上表面S之中以固著層23覆蓋的部位作為突部的凹凸構造形成於基板11。
固著層23的膜厚，是從基板11的上表面S到固著層23的上端為止的厚度，且為粒子P的平均粒徑A的0.3倍以上2.0倍以下為佳，為超過粒子P的平均粒徑A的0.5倍且1.5倍以下更佳。並且，粒子P的平均粒徑A是1μm以上的情況下，將固著層23的膜厚減去粒子P的平均粒徑A的値以300nm以下為佳。
如固著層23的膜厚是粒子P的平均粒徑A的0.3倍以上，便可抑制於單粒子膜F的厚度方向上貫穿單粒子膜F的孔等之空隙形成於單粒子膜F。並且，藉由將包含抗蝕材料的液狀體塗佈在第1遮罩21之上而形成第2遮罩22時，可抑制包含抗蝕材料的液狀體填充在單粒子膜F的空隙中。如單粒子膜F的空隙被填充了第2遮罩22的抗蝕材料的話，單粒子膜F所具的作為遮罩的效果會降低，而會發生追從第1遮罩21形成凹凸的動作進行不充分的情況。
於固著層23和粒子P的交界面產生有接著力。該接著力為交界面的面積愈大愈增加，故固著層的厚度愈增加粒子P的保持力會愈高。再加上，如固著層23的膜厚超過粒子P的平均粒徑A的0.5倍的話，如圖3所示，固著層23會以將各粒子P包入的方式，充填於粒子P間。此情況，粒子P和固著層23之間會產生物理的沉錨效果而增加粒子的保持力。在固著層23的上表面之中粒子P突出的部分形成有開口部，開口部的周旋線的直徑，比粒子P所具的粒徑更小。上述的物理的沉錨效果，是固著層23的開口部的周旋線的直徑比粒子P的粒徑更小，藉此粒子無法通過固著層23的開口部而得者。如上所述，如固著層23的膜厚超過粒子P的平均粒徑A的0.5倍的話，藉著交界面接著力提高、和展現沉錨效果，粒子P會穩定地被保持在固著層23。
如固著層23的膜厚為粒子P的平均粒徑A的2.0倍以下的話，便可抑制如下情況：第1遮罩21和第2遮罩22之間的固著層23暴露於沿著基板11的上表面S前進的蝕刻氣體而消失，由此導致第2遮罩22在蝕刻的途中剝離。
作為將固著層形成溶液對第1遮罩21的供給方法，可使用旋轉塗佈法、狹縫＆旋轉塗佈法、狹縫塗佈法、浸漬塗佈法等公知的塗佈法。固著層23是在塗佈固著層形成溶液之後，使該固著層形成溶液乾燥、加熱、以及固化，藉此增加用以固定粒子P的力量。
［第2遮罩形成步驟］
於第2遮罩形成步驟，是在基板11之上，於第1遮罩21上積層第2遮罩22。第2遮罩22，是圖形化成既定形狀的遮罩。第2遮罩22，是藉由在包含抗蝕材料的液狀體塗佈於第1遮罩21上之後，將所塗佈的抗蝕材料圖型化成既定的形狀而形成。
作為抗蝕材料，使用公知的感光性功能高分子材料等，可良好地圖型化並適合作為蝕刻步驟中的遮罩的材料即可。包含抗蝕材料的液狀體，例如，以聚合物、感光劑、添加劑、以及溶劑作為主成分的混合物。作為抗蝕材料的圖型化方法，使用有奈米壓印術或光微影術。
藉由抗蝕材料的圖型化，在第2遮罩22的下層亦即第1遮罩21上形成以複數個遮罩要素構成的第2遮罩22。構成第2遮罩22的各遮罩要素，是在第2遮罩22中作為遮罩而發揮功能的構造體的最小單位，且於本實施型態，是從第1遮罩21突出的突出部24。
突出部24的形狀，並無特別限定，突出部24，係如半球狀、圓錐狀、以及角錐狀般，具有從基端朝向前端變細的錐體狀亦可；係如半球的頂部被切除的形狀、圓錐台狀、或是角錐台狀般，具有前端部分形成為平坦的錐台狀亦可。或者，突出部24，具有直方體狀亦可；從與基板11的上表面S相對向的方向觀看，突出部24形成為沿著基板11的上表面S往一個方向延伸的線狀亦可。並且，複數個突出部24，包含相互不同形狀的突出部24亦可。從與基板11的上表面S相對向的方向觀看，複數個突出部24規則地配置亦可，不規則地配置亦可。
從與基板11的上表面S相對向的方向觀看，突出部24，比構成第1遮罩21的粒子P更大。具凹凸構造之基板，例如係於半導體發光元件等作為光擴散基板使用時，以和基板11的上表面S相對向的方向觀看，突出部24所具有的外形的最大尺寸對於粒子P的平均粒徑A，為2倍以上且100倍以下較佳。並且，具凹凸構造之基板，例如係作為反射防止基板使用時，從與基板11的上表面S相對向的方向觀看，突出部24所具有的外形的最大尺寸對於粒子P的平均粒徑A，為2倍以上且100倍以下較佳。
於此，第2遮罩22，由於是藉由對第1遮罩21塗佈液狀體，並使所塗佈的液狀體硬化所形成，所以只要第1遮罩21的表面為高低差面，第2遮罩22的底面便具有掩埋如此高低差的形狀。亦即，第2遮罩22的底面，具有追從第1遮罩21的表面形狀的面形狀。
如上所述，於複合遮罩形成步驟，藉由第1遮罩21和第2遮罩22的積疊，而形成複合遮罩20。並且，形成有複合遮罩20的基板11的上表面S，可劃分成：被第2遮罩22的突出部24覆蓋的部分、在互相相鄰的突出部24的空隙中被第1遮罩21的粒子P覆蓋的部分、以及不被突出部24及粒子P任一者覆蓋的部分。
［蝕刻步驟］
於蝕刻步驟，使用複合遮罩20來進行基板11的上表面S的蝕刻。詳細而言，是以第2遮罩22作為遮罩蝕刻上表面S，並以位於第2遮罩22的突出部24之間的第1遮罩21作為遮罩蝕刻上表面S。更進一步地，伴隨突出部24的縮小，以覆蓋於突出部24的粒子P作為遮罩，蝕刻上表面S。亦即，於使用複合遮罩20來進行的蝕刻步驟，同時使用第2遮罩22和第1遮罩21進行蝕刻。
於蝕刻步驟，可藉由選擇蝕刻氣體的種類、蝕刻氣體的流速、以及蝕刻時間，來控制第1遮罩21、第2遮罩22、以及基板11的蝕刻率，以得到所期望的凹凸形狀。
（蝕刻條件例1）
顯示於基板11的上表面S形成凹凸構造的蝕刻條件的一例。上表面S的蝕刻速度對粒子P的蝕刻速度的比例，是由構成粒子P的材料和構成基板11的材料而決定。所期望的凹凸構造的形狀，是藉由因應所期望的形狀適切地選擇反應性蝕刻所用的蝕刻氣體而得到。例如，基板11為藍寶石，粒子P為氧化矽的情況，使用從Cl2 、BCl3 、SiCl4 、HBr、HI、HCl、Ar所成群中選出之1種以上的氣體作為蝕刻氣體即可。
如圖4、以及圖5所示，於上述蝕刻條件例使用複合遮罩20進行蝕刻的話，於突出部24間被遮覆的基板11的上表面S，會形成大突部12和小突部13的複合構造體。尚且，於圖5的例子，雖然在互相相鄰的複合構造體之間形成有小突部15，但藉由變更蝕刻條件，例如，拉長蝕刻時間，也可使形成於互相相鄰的複合構造體之間的小突部15消失。
在使用蝕刻條件例1進行蝕刻之前，亦可使用下述蝕刻條件例2進行蝕刻。
（蝕刻條件例2）
蝕刻條件例2，是為了實現：擴大位於互相相鄰的大突部12之間的平坦部14、以及提高平坦部14的平面性之至少一者的蝕刻條件。於蝕刻條件例2，上表面S的蝕刻速度對粒子P的蝕刻速度的比例，是比蝕刻條件例1更小的25％以下為佳。上表面S的蝕刻速度對粒子P的蝕刻速度的比例，為15％以下更佳，尤其為10％以下更佳。
尚且，此種蝕刻條件，可藉由適切地選擇反應性蝕刻所用的蝕刻氣體而得到。例如，基板11為藍寶石，粒子P為氧化矽的情況，只要使用從CF4 、SF6 、CHF3 、C2 F6 、C3 F8 、C4 F8 、CH2 F2 、NF3 所成群中選出的1種以上的氣體作為蝕刻氣體即可。並且，因應蝕刻基板11的需要，加入Ar等稀有氣體或O2 等添加氣體於蝕刻氣體為佳。尚且，蝕刻氣體，不限於此等，可因應構成第1遮罩21的粒子P的材料或構成第2遮罩22的抗蝕材料或基板11的材料而適宜選擇。
將積層有上述複合遮罩20的基板11以蝕刻條件例2蝕刻時，如圖6所示，構成第2遮罩22的突出部24間的第1遮罩21的粒子P會一面縮小，一面於基板11的上表面S形成小突部15。但是，於此形成的小突部15比圖4所示的例子更小，以此蝕刻條件進一步蝕刻的話，小突部15會消失，如圖7所示，第2遮罩22的突出部24之間的平坦部14會擴張，且平坦部14的平面性會變高。
因為如此的蝕刻進行程度的差異，在被平坦部14所包圍的部位上，亦即，基板11的上表面S之中和突出部24相對向的部位上，會形成從平坦部14突出的大突部12。大突部12的形狀，是依照第2遮罩22的突出部24的形狀和蝕刻條件的形狀。並且，大突部12的配置間隔或配置規則等配列圖型，和第2遮罩22的突出部24的配列圖型相等。並且，在大突部12的外表面上，在蝕刻開始之前，於基板11的上表面S之中和被突出部24所覆蓋的粒子P相對向的部分，會形成小突部13。
尚且，如圖8所示，使用突出部24所具有的厚度於突出部24的中央部和突出部24的端部為相同的複合遮罩20來蝕刻基板11的話，如圖9、以及圖10所示般，可得到具有大突部12和小突部13的凹凸構造，大突部12具有平坦頂部，小突部13從大突部12的頂部突出。如圖10所示，基板11的上表面S具有：由具有往紙面的上下方向延伸之線狀的大突部12、具有錐體狀的小突部13、以及平坦地形成的平坦部14所構成的凹凸構造。
圖10所示的大突部12延伸為俯視線狀的形狀，是藉由使用具有延伸成線狀的直方體狀的突出部24的第2遮罩22進行蝕刻而得到。使用延伸成俯視線狀，且具有突出部24的中央部比突出部24的端部更厚的剖面形狀的第2遮罩22進行蝕刻的話，便可形成剖面形狀為圖7所示的形狀，且俯視形狀為圖10所示的形狀之凹凸構造。將長型地延伸成線狀的直方體狀的突出部24使用具有俯視圓形或多角形之柱狀的突出部24的第2遮罩22進行蝕刻的話，便可形成圓柱狀或角柱狀的大突部12。
另外，如圖2所示，使用突出部24的中央部比突出部24的端部更厚的複合遮罩20對基板11進行蝕刻的話，藉由蝕刻而形成的大突部，也會如圖5和圖7所示般，大突部12的中央部比大突部12的端部更厚。尚且，突出部24的中央部比突出部24的端部更厚的複合遮罩20，是將如圖8所示的複合遮罩20進行加熱處理，使由抗蝕材料所構成的突出部24軟化，並藉由軟化的抗蝕材料的表面張力使突出部24變形成半球狀而得到。
並且，在構成單粒子膜F的複數個粒子P的一部分、或者全部消失之前，停止基板11的上表面S的蝕刻亦可。藉此，可因應蝕刻的停止時間，而形成具有如錐台狀之與上述不同形狀的小突部13。
並且，在粒子P消失之後，並且是在互相相鄰的突出部24的空隙的中央，殘留有藉由粒子P而形成的高低差時，停止基板11的上表面S的蝕刻亦可。此情況，在基板11的上表面S中位於互相相鄰的突出部24的空隙的中央的區域，也會形成小突部15。亦即，形成從平坦部14突出的小突部15。
尚且，蝕刻基板11、第1遮罩21、以及第2遮罩22的蝕刻條件，例如，是以基板11和遮罩的選擇比成為較佳値的方式進行設定。並且，是以藉由使用複合遮罩20進行之蝕刻使大突部12成為所期望的大小的方式，來對第2遮罩22中的突出部24的高度等進行設定。
並且，用於蝕刻基板11的上表面S的蝕刻氣體，不限於蝕刻條件例，而可因應構成第1遮罩21的粒子P的材質或構成第2遮罩22的抗蝕材料或基板11的材料而適宜選擇。
又或者，在蝕刻基板11、第1遮罩21、以及第2遮罩22的途中，因應蝕刻的進行，亦可切換為適於以第1遮罩21作為遮罩進行蝕刻的蝕刻條件、或適於以第2遮罩22作為遮罩進行蝕刻的蝕刻條件。
［作用］
針對上述的實施型態的作用進行說明。如根據上述的使用具凹凸構造之基板形成用中間體的具凹凸構造之基板的製造方法，是藉由使用作為2種遮罩的積層體之複合遮罩20蝕刻基板11，來形成凹凸構造。如根據此製法，由於可在以一層粒子膜作為遮罩進行之蝕刻所形成的凹凸構造中加上與其不同的凹凸，故和以一層粒子膜作為遮罩進行之蝕刻所形成的凹凸構造相比較，可形成複雜的凹凸構造。尤其是，由於第2遮罩22，和包含單粒子膜F的第1遮罩21相比較，關於遮罩所具的遮罩要素的形狀設定的自由度較高，所以和僅以粒子膜作為遮罩使用的方法相比較，可形成多樣的凹凸構造。
並且，第1遮罩21包含固著層23，固著層23固定構成單粒子膜F的粒子P彼此，同時也固定粒子P和基板11的上表面S。因此，在對第1遮罩21進行第2遮罩22的積層時，可抑制粒子P從基板11的上表面S脫離。
如以上之說明，憑藉上述實施型態，可得到下述的效果。
（1）由於第2遮罩22、和包含單粒子膜F的第1遮罩21，可相互變更遮罩所具的遮罩要素的形狀，故和僅將粒子膜作為遮罩使用的方法相比較，可形成多樣的凹凸構造。
（2）由於同時進行使用第1遮罩21進行之蝕刻和使用第2遮罩22進行之蝕刻，和個別進行此等蝕刻的方法相比較，可減少蝕刻步驟的次數。因此，可減少具凹凸構造之基板的製造步驟的步驟數。
（3）就算在對第1遮罩21積層第2遮罩22時，進行抗蝕材料的顯影處理或洗淨等的處理的情況，粒子P從基板11的上表面S脫離的情況也可藉由固著層23抑制。
（4）由於凹凸構造具有大突部12和小突部13，由發光構造體所產生的光的進行方向會因為光的折射或繞射等而變更。其結果，由於可抑制於發光構造體和基板11的交界面的全反射，可提高光的取出效率。並且，於具有透過基板11將光取出於外部的構成的半導體發光元件，藉由將設有發光構造體之側相反側的面（光取出面）作為上表面S，就算是對於沿著上表面S擴展的平面具有臨界角以上的入射角的發光光，也可對於凹凸構造的斜面成為未達臨界角。因此，可大幅改善基板11和空氣的交界面中的光取出效率。
（5）如為小突部15從平坦部14突出的構成，可提高（4）的效果。如為平坦部14中不存在小突部13的構成，除了（4）的效果，且成為適於在上表面S上使半導體發光元件的材料結晶成長的基板。
將以上述的製造方法所得到的凹凸構造的一例的詳情於以下進行說明。
於圖11，將圖5或圖7所示的凹凸構造的剖面予以擴大顯示。如圖11所示，複數個小突部13各者，是從大突部12突出。複數個小突部13各者，具有從連接於大突部12的小突部13的基部朝向前端變細的形狀。於和上表面S相對向地俯視下，大突部12比小突部13更大，詳細而言，外接於大突部12的圓的半徑，比外接於小突部13的圓的半徑更大。
互相相鄰的大突部12之間的距離，且沿著和平坦部14平行的方向的距離，是大突部12的間距PL。大突部12的外表面，是和小突部13接續的面。和小突部13接續的大突部12的面的法線方向上，接續於該小突部13的大突部12的面、和該小突部13的表面之間的距離的最大値，是該小突部13的高度HS。於複數個小突部13的各者具有高度HS的部位，是該小突部13的頂點；互相相鄰的小突部13的頂點間的距離，且是沿著和平坦部14平行的方向的距離，是小突部13的間距PS。
大突部12的間距PL的眾數，以300nm以上5.0μm以下為佳；小突部13的間距PS的眾數，以100nm以上1.0μm以下為佳。突部12、13的間距PL、PS在上述的範圍的話，於上表面S會以可抑制於上表面S的光的全反射的程度所需的配置以及密度形成突部12、13。
於圖12，將圖5或圖7或圖9所示的凹凸構造的平面構造的一部分擴大顯示。以粒子P形成為複數個六角形緊密結構的單粒子膜作為第1遮罩21使用蝕刻基板11的情況，如圖12所示，複數個小突部13，會構成六角形緊密結構TG。由複數個六角形緊密結構TG構成小突部團TL。複數個小突部團TL，包含2以上的小突部團TL，該2以上的小突部團TL係六角形緊密結構TG的排列方向、1個小突部團TL所占的面積、1個小突部團TL的形狀中的至少1者為互不相同。亦即，於俯視下，複數個小突部團TL的至少1個，是相對於其他的小突部團TL，於六角形緊密結構TG的排列方向、小突部團TL的大小、以及形狀中至少1者為不規則。
於1個大突部12的外表面，存在1以上的小突部團TL。例如，於圖12所示的例子，複數個小突部團TL是被假想線A2劃分成各小突部團TL，在1個大突部12的外表面，存在1個1個的小突部團TL。藉由假想線A2劃分的2個小突部團TL，六角形緊密結構TG的排列方向互不相同。小突部13的配列圖型，和第1遮罩21中的粒子P的配列圖型相同。
參照圖13～16，說明顯示具凹凸構造之基板所具有的凹凸形狀和固著層23的膜厚的關係的一例。圖13，是顯示藉由上述實施型態中的固著層23的膜厚為粒子P的平均粒徑A的0.2倍的具遮罩之基板而得到的凹凸構造的剖面圖。圖14，是顯示藉由上述實施型態中的固著層23的膜厚為粒子P的平均粒徑A的0.5倍的具遮罩之基板而得到的凹凸構造的剖面圖。圖15，是顯示藉由從上述實施型態中的具遮罩之基板去掉固著層23的參考例的具遮罩之基板所得到的凹凸構造的剖面圖。
藉由固著層23的膜厚是粒子P的平均粒徑A的0.5倍的具遮罩之基板而得到的凹凸構造，比起固著層23的膜厚是粒子P的平均粒徑A的0.2倍的具遮罩之基板，具有小突部13的高度急遽變化的形狀，可得到更強的光散射特性或反射防止特性。另一方面，藉由去掉固著層23的參考例的具遮罩之基板而得到的凹凸構造，於大突部12上是否存在小突部13不明確。產生如此凹凸構造的差異的要因可推斷如下述。
亦即，是因為下述之原因：因為於第1遮罩21之上形成第2遮罩22之際，第2遮罩22的形成材料亦即液狀的抗蝕材料塗佈於第1遮罩21，故構成第1遮罩21的粒子P的空隙中會浸透抗蝕材料，而掩埋粒子P的空隙。其結果，上表面S中被第1遮罩21披覆的部分，和未被第1遮罩21披覆的部分之間，蝕刻率之差變小。對此，如上述各例所述般，藉由以比起抗蝕材料蝕刻率為極大的固著層23掩埋粒子P的空隙，可形成大長寬比的小突部13。
上述的型態，可如下述地進行變更。
・從和基板11的上表面S相對向的方向觀看，構成第2遮罩22的突出部24，比構成第1遮罩21的粒子P更小亦可。並且，藉由使用如此的第1遮罩21以及第2遮罩22，於具凹凸構造之基板，從和基板11的上表面S相對向的方向觀看，依照突出部24的形狀或配列圖型形成的突部亦即第2突部的大小，比起依照粒子P的大小或配列圖型形成的突部亦即第1突部的大小更小。
但是，第2遮罩22，由於是藉由液狀體的硬化來形成，故突出部24的大小比粒子P更大的話，較容易確保其形狀的精度。因此，第1遮罩21的遮罩要素所具有的凸部和第2遮罩22的遮罩要素所具有的凸部之中，相對較小的凸部是粒子P，相對較大的凸部是突出部24的情況，與突出部24比粒子P更小的構成相比較，較容易確保各遮罩中的遮罩要素的形狀精度。
並且，具凹凸構造之基板中，規則地配置的突部的大小比由不規則地配置的六角形緊密結構TG所構成的突部的大小更大的情況，與小突部的配置規則性比大突部的配置規則性更高的情況比較，較容易於具凹凸構造之基板得到具凹凸構造之基板之上表面S的全體規則性。
・第2遮罩22，只要具有覆蓋第2遮罩22下層的遮罩要素即可，作為遮罩要素的突出部24的形狀或配列圖型，不限定於上述實施型態或變形例列舉的形狀或配列圖型。突出部24規則地配置的情況，複數個突出部24位於三角晶格的晶格點上或正方晶格的晶格點上亦可。並且，第2遮罩22，作為全體具有1個突出部24亦可，例如，第2遮罩22，具有上述實施型態所例示形狀的凹凸顛倒的形狀，並具有包圍凹部的凸部連接成為1個的構成亦可。此情況，作為遮罩而發揮功能的凹凸重複的最少單位為遮罩要素。並且，第2遮罩22，只要是具有從下層突出的突出部24的構成，於突出部24之間第2遮罩22的下層未露出亦可，第2遮罩22覆蓋下層的全面亦可。
並且，構成第2遮罩22的遮罩要素，除了突出部24，亦可具有連接互相鄰接的突出部24的突部。藉由使用如此的第2遮罩22，形成如圖16所示，具備從平坦部14突出且連結互相相鄰的大突部12之間的複數個橋部18的具凹凸構造之基板。橋部18具有突出條形狀，並且橋部18的高度比大突部12的高度更低。尚且，橋部18所具有的形狀，不限於直線形狀，是曲線形狀亦可、折線形狀亦可；橋部18各者所具有的形狀互不相同亦可。橋部18所具有的形狀或配列圖型，可藉由於第2遮罩22中連接突出部24的突部的形狀或配列圖型而進行調整。
於具凹凸構造之基板用於半導體發光元件的情況，因為藉由形成橋部18，於發光構造體所產生的光也會在橋部18的位置因為反射等而改變前進的方向，故可更提高光的取出效率。並且，因為藉由形成橋部18，基板11的上表面S的凹凸構造會變得更複雜，故可提高結晶缺陷的抑制效果。
・第2遮罩22的形成材料，只要是在蝕刻步驟作為遮罩而發揮功能的材料便不特別限定。第2遮罩22，只要是藉由液體或溶膠狀物質等的液狀體的硬化而形成的遮罩即可。但是，於第2遮罩22為抗蝕遮罩之構成中，第2遮罩22的形成可使用適於微細加工的曝光技術，使用第2遮罩22進行的蝕刻也可利用普遍使用的技術。因此，可容易進行第2遮罩22的形成或蝕刻。
・構成單粒子膜F的粒子P的粒徑不是一定亦可，單粒子膜F，包含互不相同的粒徑的粒子P亦可。並且，於第1遮罩21，由粒子P所構成的粒子膜，就算不是粒子P被配置成單層的膜亦可，粒子膜具有粒子P積疊的區域亦可。亦即，第1遮罩21，包含由複數個粒子P構成的粒子膜和固著層的遮罩即可。
・第1遮罩21，包含二層以上的單粒子膜F亦可。例如，第1遮罩21，包含第1單粒子膜以及第2單粒子膜，該第2單粒子膜是積層於第1單粒子膜，並由和構成第1單粒子膜的粒子P粒徑不同的粒子P所構成。此情況，於上述實施型態所用的複合遮罩20，作為蝕刻之際的遮罩而發揮功能的膜，具有第1單粒子膜和第2單粒子膜和抗蝕膜之3層的膜。
於上述第1遮罩21構成複合遮罩20的情況，對於所積層的單粒子膜的全體形成一層固著層亦可，於每個單粒子膜上形成固著層亦可。例如，於上述例子，第1遮罩21是由第1單粒子膜、積層於第1單粒子膜的第2單粒子膜、以及從第2單粒子膜之上覆蓋第1單粒子膜和第2單粒子膜的一層固著層所構成亦可。或者，第1遮罩21是由第1單粒子膜、覆蓋第1單粒子膜的第1固著層、形成於第1固著層之上的第2單粒子膜、以及覆蓋第2單粒子膜的第2固著層所構成亦可。
當第1遮罩21，包含第1單粒子膜和第2單粒子膜之二層單粒子膜F時，在第1單粒子膜和第2單粒子膜之中，構成離基板11的上表面S較遠的單粒子膜F亦即第2單粒子膜的粒子P的平均粒徑A，比構成較接近於基板11的上表面S的單粒子膜F亦即第1單粒子膜的粒子P的平均粒徑A更大較佳。如根據此構成，與構成第2單粒子膜的粒子P的平均粒徑A比構成第1單粒子膜的粒子P的平均粒徑A更小的情況相比較，於第1單粒子膜積層第2單粒子膜之際，構成第2單粒子膜的粒子P較容易均勻配置。因此，可得到下述的具凹凸構造之基板：構成凹凸構造的凹凸配置產生偏差之情況被抑制、形狀精度高，且係由各自周期不同之複數個凹凸圖型重疊而成者。
・除了第1遮罩21及第2遮罩22，於基板11之上形成第3遮罩，進一步使用第3遮罩進行蝕刻亦可。第3遮罩，是包含由複數個粒子P所構成的粒子膜的遮罩亦可、如抗蝕遮罩般，是藉由液狀體的硬化而形成的遮罩亦可。尚且，具遮罩之基板中位於基板11之上的遮罩，不限於複合遮罩，僅是第1遮罩亦可。亦即，具遮罩之基板，是下述的構成即可：含有複數個粒子P所構成的單粒子膜F；複數個粒子P藉由固著層23而固著於基板11；該固著層23實質上由熔點為100℃以上的物質所構成。
・形成第1遮罩21或第2遮罩22之前的基板11的上表面S，為非平面亦可。上述非平面，可藉由與將第1遮罩21、或是第2遮罩22作為遮罩而形成的凹凸構造同樣的方法來加以形成。或者，上述非平面，也可使用切削加工、雷射加工、鑄造加工、噴砂法、珠擊法等的各種公知的方法形成。
・具凹凸構造之基板的用途，不限於無機半導體發光元件。例如，基板11，亦可用於：有機半導體裝置或各種反射防止材；亦可作為下述基板使用：細胞培養用基板、以及凹凸作為展現親液性或撥液性的構造而發揮功能的潤濕性控制基板。此情況，選擇因應基板11用途的材料即可；並且，平坦部14，就算不是沿著1個結晶面擴展的平面，只要是平坦的面即可。
・於上述實施型態、以及上述各變形例的各者中，圖示了以固著層23對固著層23的粒子P的選擇比是比1更大的蝕刻條件來蝕刻上表面S而得的形狀例。相對於此，圖17，是顯示於上述實施型態中以固著層23對粒子P的選擇比是比1更小的條件蝕刻上表面S而得的形狀例，亦即，將第1遮罩21的遮罩要素當作是固著層23的例子。如圖17所示，於凹凸構造中，在大突部12的表面之中定位有粒子P的部分形成凹部，相反地，在大突部12的表面之中未定位有粒子P的部分形成凸部亦可。就算是如此的凹凸構造，也可對基板11的上表面S賦予光散射特性或反射防止特性。
F‧‧‧單粒子膜
P‧‧‧粒子
S‧‧‧上表面
TG‧‧‧六角形緊密結構
TL‧‧‧小突部團
11‧‧‧基板
12‧‧‧大突部
13、15‧‧‧小突部
14‧‧‧平坦部
16‧‧‧發光構造體
18‧‧‧橋部
20‧‧‧複合遮罩
21‧‧‧第1遮罩
22‧‧‧第2遮罩
23‧‧‧固著層
24‧‧‧突出部
30‧‧‧具凹凸構造之基板形成用中間體。
圖1是顯示具凹凸構造之基板形成用中間體的構造的一例的模式圖。 圖2是顯示具凹凸構造之基板形成用中間體的構造的其他例子的模式圖。 圖3是顯示具凹凸構造之基板形成用中間體的構造的其他例子的模式圖。 圖4是模式地顯示具凹凸構造之基板的製造方法的一步驟之圖。 圖5是擴大顯示具凹凸構造之基板的一例的構造的一部分的擴大圖。 圖6是模式地顯示具凹凸構造之基板的製造方法的一步驟之圖。 圖7是擴大顯示具凹凸構造之基板的其他例子的構造的一部分之擴大圖。 圖8是顯示具凹凸構造之基板形成用中間體的構造的其他例子的模式圖。 圖9是擴大顯示具凹凸構造之基板的其他例子的構造的一部分之擴大圖。 圖10是顯示具凹凸構造之基板的其他例子的平面構造的俯視圖。 圖11是擴大顯示凹凸構造的剖面構造的一部分的擴大圖。 圖12是擴大顯示具凹凸構造之基板的平面構造的一部分的俯視圖。 圖13是顯示凹凸構造的剖面構造的一例的剖面圖。 圖14是顯示凹凸構造的剖面構造的一例的剖面圖。 圖15是顯示參考例的凹凸構造的剖面構造的剖面圖。 圖16是顯示變形例的具凹凸構造之基板的平面構造的俯視圖。 圖17是顯示變形例的凹凸構造的剖面構造的剖面圖。

Claims (8)

  1. 一種具遮罩之基板，其具備：基板、位於前述基板之上的第1遮罩、以及位於前述基板之上的第2遮罩，前述第1遮罩包含由複數個粒子所構成的粒子膜；前述複數個粒子藉由固著層固著於前述基板上；前述固著層實質上由熔點為100℃以上的物質所構成；前述固著層和前述粒子膜的任一方為前述第2遮罩的下層，並且前述第2遮罩具有追從前述下層表面的底面。
  2. 如請求項1所記載的具遮罩之基板，其中，將前述固著層浸漬於氫氧化四甲基銨的2.38%水溶液中15分鐘時的前述固著層的溶解率為5%以下。
  3. 如請求項1或2所記載的具遮罩之基板，其中，將前述固著層浸漬於丙酮中1小時的前述固著層的溶解率為5%以下。
  4. 如請求項1或2所記載的具遮罩之基板，其中，前述固著層的膜厚是複數個粒子的平均粒徑的0.3倍以上2.0倍以下。
  5. 如請求項3所記載的具遮罩之基板，其中，前述固著層的膜厚是複數個粒子的平均粒徑的0.3倍以上2.0倍以下。
  6. 一種具凹凸構造之基板的製造方法，其使用請求項1~5中任一項所記載的具遮罩之基板，並藉由對遮罩所在的面亦即前述基板之上表面蝕刻來在前述基板之上表面形成凹凸構造。
  7. 如請求項6所記載的具凹凸構造之基板的製造方法，其在前述固著層對前述粒子膜的選擇比為比1更大之條件下蝕刻前述基板之上表面。
  8. 如請求項6所記載的具凹凸構造之基板的製造方法，其在前述固著層對前述粒子膜的選擇比為比1更小之條件下蝕刻前述基板之上表面。
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