TWI649191B - Electrochemical device - Google Patents

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Abstract

本發明係提供一種電化學裝置，構成該電化學裝置之外裝體的層壓外裝材之一部分，係具有使金屬層可面狀露出之金屬露出部，此金屬露出部可作為焊接部或導電部利用。
一種電化學裝置(40)，其特徵為其係具備裝置本體(60)、及收納此裝置本體(60)之外裝體(50)；且前述外裝體(50)，係由層壓外裝材所構成，該層壓外裝材之金屬箔層(4)之第1面與耐熱性樹脂層(2)貼合，第2面與熱融著性樹脂層(3)貼合，且至少在成為此外裝體(50)外側的耐熱性樹脂層(2)側的面上，形成有金屬箔層(4)露出之金屬露出部(54)(56)。

Description

電化學裝置
本發明係關於一種使用層壓外裝材作為外裝體的電化學裝置及其相關技術。
近年來，伴隨智慧型手機或平板電腦終端等攜帶設備之薄型輕量化，作為此等設備所搭載之鋰離子蓄電池或鋰聚合物蓄電池之外裝材，目前正使用在金屬箔之兩面貼合樹脂薄膜的層壓外裝材以取代傳統之金屬罐。此外，對於混合動力汽車或電動車、風力發電、太陽能發電、夜間發電機之蓄電用所使用之大型電池或電源、電容器等之電力裝置中，亦正研究使用層壓材作為其外裝材。
一般的層壓外裝材，與金屬罐相比，雖較薄、較輕量，且較容易進行成形及密封，但作為上述之電化學裝置的外裝體使用時，金屬面並無法露出於外部，而無法如乾電池一般，其外裝體可直接作為導體使用。因此，較多係將在外裝體內進行絕緣處理之連接引線抽出，並藉由焊接等連接，且使用黏著膠帶等將電池本體固定於基板或機殼上。
由於層壓外裝材之層的中心係使用金屬箔，若去除樹脂層使金屬箔露出，則可將其作為導體或焊接部等使用。
在不切除層壓外裝材之金屬箔之情況下，僅切除樹脂層之技 術，對於包裝食品或醫療器具使其呈密封狀態之包裝袋中，其樹脂層係由雷射加工或金屬刀進行機械加工而產生切口，從而形成單手即可開封之一開封包裝袋(參照專利文獻1)。
【先前技術文獻】 【專利文獻】
【專利文獻1】國際公開WO2009/090930號公報
引用文獻1係從斷面方向切斷層壓外裝材而使包裝袋開封之技術，無法適用於去除樹脂層使金屬箔露出的情況。即使對樹脂層照射雷射也僅可形成線狀之切口，無法面狀地去除樹脂層，而無法達到使金屬箔露出可焊接之面積。此外，反復使用雷射面狀地燒除樹脂層而不殘留樹脂，需耗費相當之勞力，因此，難以使層壓外裝材之金屬箔面狀地露出而將其使用為電化學裝置之導體或焊接部。
本發明鑒於上述之技術背景，目的在於提供一種電化學裝置及其相關技術，其特徵係構成外裝體之層壓外裝材的一部份具有使金屬層面狀露出之金屬露出部，此金屬露出部可作為焊接部或導電部使用。
亦即，本發明係具有下述[1]~[12]所記載之構成者。
[1]一種電化學裝置，其特徵為其具備：裝置本體；及外裝體，其收納該裝置本體；且前述外裝體，係由層壓外裝材所構成，該層壓外裝材之金屬箔層之第1面與耐熱性樹脂層貼合，第2面與熱融著性樹脂層貼合，且至少在成為此外裝體外側的耐熱性樹脂層側之面上，形成有金屬箔層露出之金屬露出部。
[2]如前項1所記載之電化學裝置，其中，前述金屬露出部形成於金屬箔層之兩面，而成為導電部；前述外裝體內，裝置本體之正極及負極中至少一方之電極，與前述導電部接合。
[3]如前項2所記載之電化學裝置，其中，前述外裝體內進行減壓。
[4]如前項2或3所記載之電化學裝置，其中，前述裝置本體之電極與外裝體之導電部係以超音波接合。
[5]如前項2~4中任一項所記載之電化學裝置，其中，前述耐熱性樹脂層側之金屬露出部與熱融著性樹脂層之金屬露出部係夾住金屬箔層而形成於同一位置上。
[6]如前項1~5項中任一項所記載之電化學裝置，其中，前述層壓外裝材之耐熱性樹脂層係由延伸薄膜所形成，熱融著性樹脂層係由未延伸薄膜所形成。
[7]如前項1~6項中任一項所記載之電化學裝置，其中，前述金屬箔層中，至少於熱融著性樹脂層側之面上，形成有化成皮膜。
[8]一種層壓外裝材之製造方法，其特徵為其係收納電化學裝置之裝置本體的外裝體用之層壓外裝材之製造方法；且在金屬箔層之第1面與耐熱性樹脂層貼合，第2面與熱融著性樹脂層貼合，而在金屬箔層之兩面積層樹脂層時，作為前述金屬箔層之至少第1面側的貼合手段，係使用未塗佈形成貼合步驟，且該步驟係在除了金屬箔層與樹脂層接合面之一部以外的區域上塗佈接著劑，在接著劑未塗佈而形成接著劑未塗佈部之狀態下，將金屬箔層與樹脂層貼合，藉此製作出前述金屬箔層之至少第1面側具有接著劑未塗佈部之層壓外裝材用積層體；且再進行樹脂層去除步驟，其係將與前述層壓外裝材用積層體之接著劑未塗佈部對應之樹脂層去除，以使金屬箔層露出者。
[9]如前項8所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述金屬箔層之第1面側的貼合手段及第2面側的貼合手段係適用前述未塗佈部形成貼合步驟，從而製作在金屬箔層之兩面具有接著劑未塗佈部之層壓外裝材用積層體。
[10]如前項8或9所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述未塗佈部形成貼合步驟中，係使用周面具有凹凸部之滾輪來塗佈接著劑，以形成與凸部形狀對應之接著劑未塗佈部分。
[11]如前項8~10所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述樹脂層去除步驟中，係以雷射照射而切除樹脂層。
[12]一種層壓外裝材，其特徵為其係由前項8~11所記載之方法所製造者。
根據[1]所記載之電化學裝置，於外裝體之外面形成有金屬露出部，可使層壓外裝材之金屬層露出，此金屬露出部可作為焊接部使用。
根據[2]所記載之電化學裝置，形成於外裝體之層壓外裝材兩面的金屬露出部成為導電部，而形成接續裝置本體之導電部以作為外裝體的一部分，因此不使用連接引線亦可通電。因未使用連接引線，加上電化學裝置本身的輕量化及小型化，而縮小電化學裝置與其他裝置的連接空間，從而可使搭載電化學裝置之裝置小型化。此外，如同乾電池，可採用將電化學裝置嵌入載具這種簡單的裝設方法。更進一步，不使用連接引線，可降低電化學裝置的製造成本。
根據[3]所記載之電化學裝置，因為前述外裝體內進行減壓，因此裝置本體之電極被緊壓於導電部而不易剝離，而可更確實地導電。
根據[4]所記載之電化學裝置，因為藉由超音波接合將裝置本體與外裝體之導電部連接，故在接合部不易產生針孔或毛邊。
根據[5]所記載之電化學裝置，耐熱性樹脂層側之金屬露出部與熱融著性樹脂層側之金屬露出部係夾住金屬箔層而形成於同一位置上，例如在導電部與裝置本體進行超音波接合時，從外側賦予之超音波震動可直接傳達至接合部，從而提升接合效率。
根據[6]所記載之電化學裝置，外裝體之外面所形成之耐熱性樹脂層係由延伸薄膜所成，內面所形成之熱融著性樹脂層係由未延伸薄膜所成，因此外裝體之外面具有優異的成形性及強度，內面具有高耐藥品性及優異的熱密封性。
根據[7]所記載之電化學裝置，因為在構成外裝材之層壓外 裝材的金屬層上形成有化成皮膜，故具有優異之耐腐蝕性。
根據[8]所記載之層壓外裝材之製造方法，其至少將未塗佈 部形成貼合步驟使用於金屬箔層的第1面與耐熱性樹脂層貼合，故可得到金屬箔層與耐熱性樹脂層間藉由含有接著劑未塗佈部的接著劑層貼合的層壓外裝材用積層體。
接著，樹脂層去除步驟中，若對於前述層壓外裝材用積層 體，去除位於接著劑未塗佈部的耐熱性樹脂層，則可得到具有使金屬箔層露出之層壓外裝材。由於前述接著劑未塗佈部上耐熱性樹脂層與金屬箔層並未接合且不存在接著劑，藉由去除耐熱性樹脂層，可不殘留接著劑而確實使金屬箔層露出。所製作之層壓外裝材，在電化學裝置中，可使用為具有金屬露出部之外裝體材料。
根據[9]所記載之層壓外裝材之製造方法，係在金屬箔層的 第1面及第2面之貼合中，兩者皆適用未塗佈部形成貼合步驟，以製作兩面均形成有接著劑未塗佈部之層壓外裝材用積層體。並且，藉由對該層壓外裝材用積層體之兩面進行樹脂層去除步驟，可在金屬箔層之兩面上形成金屬露出部。所製作之層壓外裝材，可作為電化學裝置之外裝體材料使用，前述金屬露出部可作為導電部使用。
根據[10]所記載之層壓外裝材之製造方法，未塗佈部形成貼 合步驟中，可形成與凸部形狀對應的接著劑未塗佈部。
根據[11]所記載之層壓外裝材之製造方法，由於係照射雷射 而切除樹脂層，如此使用既定輸出的照射，可不產生毛邊而僅切斷薄膜。
根據[12]所記載之層壓外裝材，可較佳地使用為電化學裝置用之外裝體材料。
1、11、12‧‧‧層壓外裝材
2‧‧‧耐熱性樹脂層
3‧‧‧熱融著性樹脂層
4‧‧‧金屬箔層
5‧‧‧第1接著劑層
6‧‧‧第2接著劑層
7a、7b‧‧‧金屬露出部
8a、8b‧‧‧接著劑未塗佈部
10‧‧‧層壓外裝材用積層體
31‧‧‧滾輪
31a‧‧‧凸部
40‧‧‧第1層壓外裝電池
41‧‧‧第2層壓外裝電池
42‧‧‧第3層壓外裝電池
43‧‧‧層壓外裝電池
50、70、80、90‧‧‧外裝體
51、91‧‧‧本體
52‧‧‧凹部
54、84‧‧‧負極導電部
55、72‧‧‧蓋板
56、83‧‧‧正極導電部
60、65‧‧‧裸電池
61‧‧‧正極
62‧‧‧負極
63‧‧‧分離器
66‧‧‧正極連接引線
68‧‧‧負極連接引線
81‧‧‧第1片材
82‧‧‧第2片材
83‧‧‧正極導電部
84‧‧‧負極導電部
L‧‧‧雷射
【圖1A】表示本發明之電化學裝置的一實施型態之第1層壓外裝電池之斷面圖。
【圖1B】圖1A之第1層壓外裝電池之平面圖。
【圖2A】表示本發明之電化學裝置的其他實施型態之第2層壓外裝電池之斷面圖。
【圖2B】圖2A之第2層壓外裝電池之平面圖。
【圖3】表示本發明之電化學裝置的另一其他實施型態之第3層壓外裝電池之斷面圖。
【圖4A】兩面具有金屬露出部之層壓外裝材之斷面圖。
【圖4B】未具有金屬露出部之層壓外裝材之斷面圖。
【圖4C】單面具有金屬露出部之層壓外裝材之斷面圖。
【圖5】層壓外裝材用積層體之斷面圖。
【圖6】表示接著劑未塗佈部形成貼合步驟之模式圖。
【圖7】表示樹脂層去除步驟之斷面圖。
【圖8】比較例1之層壓外裝電池之斷面圖。
[電化學裝置]
圖1A~圖3表示3種之層壓外裝電池(40)(41)(42)。此等層壓外 裝電池(40)(41)(42)為本發明之電化學裝置之實施型態，個別皆具備裸電池(60)(65)及收納裸電池(60)(65)之外裝體(50)(70)(80)。前述裸電池(60)(65)係對應於本發明中的裝置本體。此外，構成前述外裝體(50)(70)(80)之元件(51)(55)(72)，係根據圖4A及圖4B所示層壓外裝材(1)(11)所需尺寸而裁切，或係進一步成形者。
<第1層壓外裝電池(具有凹部之外裝體)>
如圖1A及圖1B所示，第1層壓外裝電池(40)之外裝體(50)， 係由：具有平面視角形之凹部(52)、由此凹部(52)之開口周圍延伸至外側的輪緣(53)之本體(51)、及與前述本體(51)之輪緣(53)之外圍之尺寸相同的蓋板(55)所組合製作。前述凹部(52)形成為裸電池(60)之收納用空間。
前述外裝體(50)之本體(51)，相對於圖4A所示金屬箔層(4) 之兩面貼合樹脂層(2)(3)的平面片材之層壓外裝材(1)，係施有鼓脹成形、絞伸成型等塑性變形加工而形成凹部(52)，且其凹部(52)之周圍的未變形部分修剪為輪緣(53)之外周圍尺寸。另一方面，前述蓋板(55)係根據平面片材之前述層壓外裝材(1)所需尺寸而裁切者。前述本體(51)之凹部(52)的底面設置有負極導電部(54)，蓋板(55)設置有正極導電部(56)。前述金屬箔層(4)係由導電性材料所構成，前述正極導電部(56)及負極導電部(54)係由層壓外裝材(1)中使金屬箔層(4)露出的金屬露出部(7a)(7b)所形成。關於具有金屬露出部(7a)(7b)之層壓外裝材(1)及其製造方法將於之後敘述。
前述裸電池(60)中，片狀之正極(61)與負極(62)隔著分離器 (63)而積層，在外裝體(50)內，正極(61)之端部與正極導電部(56)接合，負極(62)與負極導電部(54)連接。
前述第1層壓外裝電池(40)，其裸電池(60)之正極(61)與負極 (62)個別與導電部(56)(54)接合後，將裸電池(60)收納於本體(51)之凹部(52)並披覆蓋板(55)，留下電解液注入口，將本體(51)之輪緣(53)與蓋板(55)之接觸部的樹脂層(3各自進行熱密封，注入電解液後再熱密封電解液注入口，從而得到密封之外裝體(50)。
電解液的注入及熱密封注入口係於減壓下進行，密封後外裝 體內保持減壓狀態為佳。密封後之外裝體(50)，在其內部壓力下降之狀態下，裸電池(60)之正極(61)及負極(62)可緊附於外裝體(50)之導電部(56)(54)上而不易剝離，藉此可更確實地導電。外裝體(50)在25℃時內壓未達100kPa為佳。更佳之內壓為0.1kPa(100Pa)以下，進一步更佳之內壓為0.03kPa(30Pa)。因此，電解液之注入及注入口的熱密封係在上述之壓力下進行為佳。又，減壓下之熱密封作業，係對於任何形狀之外裝體皆可進行者為佳，其即使係對於參照圖3中之袋狀外裝體(80)亦可進行。此外，對於裸電池(60)之正極(61)或負極(62)中，僅有一方與外裝體之導電部連接之情況，亦可進行減壓下之熱密封作業。圖2A係例示僅有負極(62)與導電部(52)連接者。
<第2層壓外裝電池(具有凹部之外裝體)>
如圖2A~2C所示，第2層壓外裝電池(41)之外裝體(70)，與第 1層壓外裝電池(40)之外裝體(50)，在「具有負極導電部(54)的本體」此點上係為共通，而在構成蓋板(72)之層壓外裝材(11)則相異。前述蓋板(72)如圖 4B所示，係由不具金屬露出部之層壓外裝材(11)的平面片材所構成。亦即，前述外裝體(70)雖具有負極導電部(54)卻未具有正極導電部。
此外，其裸電池(60)與第1層壓外裝電池(40)為共通。裸電池 (60)負極(62)之端部與外裝體(70)之本體(51)的負極導電部(54)接合，正極(61)之端部與正極連接引線(66)之一端側接合。
前述第2層壓外裝電池(41)，使裸電池(60)之負極(62)與外裝 體(70)之本體(51)的負極導電部(54)接合，而將裸電池(60)收納於凹部(52)，接合正極(61)的正極連接引線(66)的另一端側，呈現由輪緣(53)向外突出之狀態下，披覆蓋板(72)，與第1層壓外裝電池(40)相同，留下電解液注入口，將輪緣(53)與蓋板(55)熱密封，電解液注入後將電解液注入口熱密封，得到密封之外裝體(70)。前述正極連接引線(66)被導出至外裝體(70)之外部。
<第3層壓外裝電池(袋狀之外裝體)>
圖3所示之第3層壓外裝電池(42)之外裝體(80)，並未對圖4A 之層壓外裝材進行凹部成形，而係直接在平面片材的狀態下使用，將裁切為同尺寸之第1片材(81)及第2片材(82)面對面重合，並將周圍熱密封從而形成袋狀。構成前述外裝體(80)之第1片材(81)及第2片材(82)，利用層壓外裝材(1)之金屬露出部(7a)(7b)形成正極導電部(83)及負極導電部(84)。
前述裸電池(65)中，片狀之正極(61)與負極(62)隔著分離器 (63)而重合。
前述第3層壓外裝電池(42)，其裸電池(65)之正極(61)的端部 與第1片材(81)之正極導電部(83)接合，同時負極(62)的端部與第2片材(82)之負極導電部(84)接合，以第1片材(81)、裸電池(65)、第2片材(82)之順序重 合，並將第1片材(81)及第2片材(82)之周圍留下電解液注入口進行熱密封，注入電解液後將電解液注入口熱密封，從而密封外裝體。
上述3個層壓外裝電池中，第1層壓外裝電池(40)及第3層壓 外裝電池(42)之外裝體(50)(80)形成有正極導電部(56)(83)及負極導電部(54)(84)兩者，藉由此等導電部(54)(84)可與其他機器進行可導電之連接。另一方面，第2層壓外裝電池(41)之外裝體僅設置有負極導電部(54)，與正極的連接係藉由被導出至外裝體(70)之外部的正極連接引線(66)所進行。
前述正極(61)與正極導電部(56)(83)及負極(62)與負極導電 部(54)(84)之接合手段，可例示由超音波接合、焊接、導電性接著劑以進行接著。此等手段當中，因超音波接合之接合作業較為簡單，且在裸電池之電擊及外裝體之導電部使用金屬箔之情況下，接合部不易產生針孔或毛邊，因此較為推薦超音波接合。又，本發明之電化學裝置與外裝體之導電部之接合手段並不限定於上述之手段。此外，裸電池之電極與連接引線的接合手段亦推薦使用超音波接合。
前述層壓外裝電池，由於與裸電池連接的導電部係形成外裝 體之一部分，因此可不需連接引線。只要外裝體至少形成1個導電部，則正極或負極中至少一方即可不需連接引線。而不需連接引線，加上層壓外裝電池本身的輕量化及小型化，可縮小層壓外裝電池與其他裝置的連接空間，從而使搭載電池之裝置小型化。此外，如同乾電池，係將層壓外裝電池嵌入載具，因此可採用簡單的電池裝設方法。更進一步，因為不使用連接引線而可降低電池的製造成本。
此外，可任意選擇是否形成電池之外裝體的凹部。而藉由使 外裝體形成凹部可擴大裸電池的收納空間，因此形成有凹部之外裝體，可較適用於積層數較多之裸電池所使用的中~高容量之電池。另一方面，袋狀之外裝體可適用於低容量之電池。
<層壓外裝電池之其他型態>
外裝體之外面的金屬露出部除了作為導電部，亦可作為將電池固定於裝置時的焊接部使用。不導電之固定專用的金屬露出部僅需形成於外裝體外面即足夠，如圖4C所示，係使用僅於耐熱性樹脂層(2)側之面形成金屬露出部(7a)之層壓外裝材(12)。
本發明之電化學裝置並無限定於如上述之層壓外裝電池，亦可列舉其他作為裝置的電容器、電源。
[層壓外裝材]
圖4A，係表示構成前述層壓外裝電池(40)(41)(42)之外裝體(50)(70)(80)的元件中，作為具有正極導電部(56)(83)或負極導電部(54)(84)之本體(51)、蓋板(55)、第1片材(81)及第2片材(82)之材料所使用之層壓外裝材(1)的斷面圖。
前述層壓外裝材(1)中，金屬箔層(4)之第1面隔著第1接著劑層(5)與作為外側層之耐熱性樹脂層(2)積層，同時前述金屬箔層(4)之第2面隔著第2接著劑層(6)與作為內側層之熱融著性樹脂層(3)積層，而在金屬箔層(4)的兩面上積層樹脂層(2)(3)。前述金屬箔層(4)之兩面中，形成有可露出面狀之金屬箔層(4)的金屬露出部(7a)(7b)。前述耐熱性樹脂層(2)之面側的前述金屬露出部(7a)上並不存在第1接著劑層(5)及耐熱性樹脂層(2)，前述熱融著性樹脂層(3)之面側的前述金屬露出部(7b)上並不存在第2接著劑層(6)及熱 融著性樹脂層(3)。此外，兩面之金屬露出部(7a)(7b)夾住金屬箔層(4)而形成於同一位置，從而構成前述外裝體(50)(70)(80)之正極導電部(56)(83)及負極導電部(54)(84)。
[層壓外裝材之製造方法]
前述層壓外裝材(1)，係將金屬箔層(4)之兩面與耐熱性樹脂 層(2)及熱融著性樹脂層(3)貼合後，去除耐熱性樹脂層(2)之一部分及熱融著性樹脂層(3)之一部分，從而使金屬箔層(4)露出而製得。此等步驟中，金屬箔層(4)之第1面側與耐熱性樹脂層(2)之貼合方法、及第2面側與熱融著性樹脂層(3)之貼合方法，係適用本發明所定之未塗佈部形成貼合步驟，而製得如圖5所示的層壓外裝材用積層體(10)，並對於此層壓外裝材用積層體(10)實施樹脂層去除步驟。以下將詳述各步驟。
<金屬箔與耐熱性樹脂層之貼合(未塗佈部形成貼合步驟)>
將金屬箔層(4)之第1面與耐熱性樹脂層(2)貼合。此時，在除 了與金屬露出部(7a)對應之區域以外的區域，塗佈構成第1接著劑層(5)的接著劑，而在與金屬露出部(7a)對應的區域並未塗佈接著劑。亦即，在形成有未塗佈接著劑之接著劑未塗佈部(8a)之狀態下，將金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)貼合。接著劑塗佈於金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)所接合之面中任一者皆可。
於接合面之一部分形成接著劑未塗佈部(8a)之方法，係推薦 參照圖6中以滾輪塗佈時，使用外周面具有凹凸之滾輪(31)之方法。前述滾輪(31)中，整個外周面上，微細凸部(35a)與微細凹部(35b)交互重複而形成格子狀之微細凹凸區域(35)，此微細凹凸區域(35)之中，係形成有與金屬露 出部(7a)之形狀對應的金屬露出形成用之凸部(31a)。前述微細凸部(35a)與金屬露出部形成用之凸部(31a)為等高，在該等之頂面成為滾輪(31)之基面時，微細凹部(35b)則從基面內縮。且，在前述滾輪(31)的整個外周面塗佈接著劑，使用刮刀將接著劑由金屬露出部形成用之凸部(31a)的頂面及微細凹凸區域(35)之微細凸部(35a)之頂表面刮出，使接著劑僅殘留於微細凹部(35b)內。如此地使用滾輪(31)將附著於其上之接著劑轉印至金屬箔層(4)或耐熱性樹脂層(2)之塗佈面，可於前述微細凹凸區域(35)之對應位置上，模擬微細凹部(35b)的形狀，使接著劑呈現點陣狀或格子狀附著，且於前述金屬露出部形成用之凸部(31a)之對應位置上，形成未塗佈接著劑之接著劑未塗佈部(8a)。前述微細凹凸區域(35)之對應位置中，雖微細凸部(35a)之對應部分並未附著接著劑，但微細凹部(35b)之對應部分所附著之接著劑可暈開至微細凸部(35a)之對應部分。且，將前述金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)壓著時，接著劑將更進一步展開，使微細凹凸區域(35)之對應位置可形成接著劑幾乎均勻塗佈之狀態。藉由以上所述，金屬箔層(4)或耐熱性樹脂層(2)之接合面上，可在前述滾輪(31)之凸部(31a)之對應位置形成接著劑未塗佈部(8a)，並去除接著劑未塗佈部(8a)之區域形成有第1接著劑層(5)。
此外，本發明中接著劑之塗佈係指使接著劑呈現薄膜附著， 因此作為上述滾塗以外之塗佈手段，可例示如以噴塗或刮刀進行廣泛塗佈。
又，將接著劑塗佈於金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)雙方的 情形，亦包含在本發明之技術範圍，但塗佈於雙方時，貼合後之接著劑未塗佈部之位置必須一致。
接著劑塗佈後之貼合條件僅需因應所使用之接著劑的特性 進行適當設定即可。如圖6所示，適用乾式層壓法時，係在一邊的層(4)上，塗佈使用溶劑調節濃度之接著劑組成物(5a)後，使用乾燥機(32)蒸發溶劑而使其乾燥形成第1接著劑層(5)，而作為二層體(20)；之後於二層體(20)之第1接著劑層(5)側之面與其他層(2)重合壓著並貼合，以形成中間積層體(21)。 並因應接著劑之條件使前述中間積層體(21)硬化。
又，圖6雖係例示：於金屬箔層(4)上塗佈接著劑組成物(5a)， 使其乾燥後與耐熱性樹脂層(2)貼合之步驟，但於耐熱性樹脂層(2)上塗佈接著劑組成物(5a)之情形亦可進行相同之作業。
前述接著劑組成物(5a)之塗佈，係使用具有凸部(31a)之滾輪 (31)而進行，在二層體(20)之凸部(31a)對應位置形成接著劑未塗佈部(8a)。 此外，由於前述中間積層體(21)中，金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)之接合界面係存在有接著劑未塗佈部(8a)，因此即使藉由壓著使金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)接觸亦不會接合。
根據以上敘述，藉由本步驟，可形成金屬箔層(4)與耐熱性 樹脂層(2)未接著部分(接著劑未塗佈部)並使其貼合。
又，未塗佈部形成貼合步驟中，接著劑之塗佈手段並無限 定，可由凹版輥塗法、逆輥塗佈法、唇輥塗法等例示。未塗佈部形成貼合步驟係形成接著劑未塗佈部(8)之步驟，因此推薦對於滾輪之凸部形成係有利之凹版輥塗法。
<金屬箔層與熱融著性樹脂層之貼合(未塗佈部形成貼合步驟)>
將前述金屬箔層(4)之第2面與熱融著性樹脂層(3)貼合。藉由 與上述金屬箔(4)與耐熱性樹脂層(2)之貼合相同之手段，形成接著劑未塗佈部(8b)並使兩者貼合。
前述金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)貼 合之順序並無限定。例如，同時進行對於耐熱性樹脂層(2)之接著劑塗佈及對於熱融著性樹脂層(3)之接著劑塗佈，並將此等依序與金屬箔層(4)貼合，可製作如圖5之構造之層壓外裝材用積層體(10)。此外。亦可如圖6所示，使用捲繞滾輪(33)將金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)貼合後所形成的中間積層體(21)捲繞之後，在其他的路徑中，使前述中間積層體(21)與熱融著性樹脂層(3)貼合，進而製作出構造如圖5所示的層壓外裝材用積層體(10)。
此外，製作如圖4C所示的只在金屬箔層(4)之一面上具有金 屬露出部(7a)之層壓外裝材(12)時，係藉由上述未塗佈部形成貼合步驟，進行形成金屬露出部(7a)側的面與樹脂層(2)的貼合；另一面與樹脂層(3)的貼合，則以在接合面的整個面上塗佈接著劑的習知貼合步驟進行。
(樹脂層去除步驟)
對於前述層壓外裝材用積層體(10)，去除接著劑未塗佈部 (8a)(8b)中之耐熱性樹脂層及熱融著性樹脂層。去除方法雖無限定，但推薦以雷射照射耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)，而將耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)切斷去除之方法。由於前述接著劑未塗佈部(8a)上，耐熱性樹脂層(2)與金屬箔層(4)並未接合且並無第1接著劑層(5)，因此如圖7所示，只要以雷射(L)照射接著劑未塗佈部(8a)之邊緣以切斷耐熱性樹脂層(2)，即可去除接著劑未塗佈部(8a)之耐熱性樹脂層(2a)。同樣地，由於前述接著劑未塗佈部(8b)上，熱融著性樹脂層(3)與金屬箔層(4)並未接合且並無 第2接著劑層(6)，因此如圖7所示，只要以雷射(L)照射接著劑未塗佈部(8b)之邊緣以切斷熱融著性樹脂層(3)，即可去除接著劑未塗佈部(8b)之熱融著性樹脂層(3a)。雷射切斷之優點在於可控制適當之輸出，切斷目標之層，並可抑制毛邊的產生。且，藉由去除耐熱性樹脂層(2a)及熱融著性樹脂層(3a)可使金屬箔層(4)露出並形成金屬露出部(7a)(7b)，形成構造如圖4A所示的層壓外裝材(1)。
由於前述接著劑未塗佈部(8a)(8b)上耐熱性樹脂層(2)及熱融 著性樹脂層(3)與金屬箔層(4)並未接合，因此可輕易地將耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)之部分切除，藉著將耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)由接著劑未塗佈部(8a)(8b)之邊緣切斷的簡單作業，可形成面狀之金屬露出部(7a)(7b)。且在金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)或熱融著性樹脂層(3)的貼合階段，因形成金屬露出部(7a)(7b)之部分未塗佈接著劑，故接著劑未塗佈部(8a)(8b)並無接著劑附著，去除耐熱性樹脂層(2)及熱接合性樹脂層(3)時金屬箔層(4)之表面將不會有任何殘留，從而可確實使金屬箔層(4)露出。前述雷射之種類並無限定，可使用代表固體雷射之YAG雷射、代表氣體雷射之二氧化碳雷射中任一種。
使用金屬箔層與樹脂層積層的層壓外裝材，作為層壓外裝電 池的外裝體材料使用時，使層壓加工所得平面片材成形，或將其裁切為需求之尺寸。此外，此等之加工所得外裝體材料，將進行與裸電池的連接，並進行外裝體之熱密封。上述之樹脂層去除步驟，僅需在金屬箔層(4)與耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)貼合得到層壓外裝材用積層體(10)之後，且並不阻礙成形等之作業，則可在其他任何時期皆可進行。此外，耐 熱性樹脂層(2a)的去除與熱融著性樹脂層(3a)的去除亦可在不同的時期進行。
例如，製作前述第1層壓外裝電池(40)的外裝體(50)之本體 (51)時，係將平面片材成形為凹部(52)，之後連接裸電池(60)。由於作為外裝體(50)之內側的熱融著性樹脂層(3a)的去除，必需在連接裸電池(60)前進行，因此樹脂層去除步驟可在凹部(52)成形之前，對於平面片材之層壓外裝材用積層體(10)進行，或在凹部(52)成形之後且連接裸電池(60)之前進行。 以平面片材之層壓外裝材用積層體(10)進行之情況下，係對於裁切為成形用之適當尺寸前的長尺材、或係對於裁切後之片材中任一者進行皆可。另一方面，作為外裝體(50)之外側的耐熱性樹脂層(2a)的去除和裸電池的連接並無關聯，因此無論係凹部(52)成形前、凹部(52)成形後、裸電池(60)接續後、本體(51)與蓋板(55)之熱密封後中任一時期皆可進行。
此外，前述外裝體(50)之蓋板(55)為平面片材，其並未進行 凹部成形，因此內側層的熱融著性樹脂層(3a)的去除，在裁切為所要尺寸前的長尺材、或裁切後與裸電池(60)接續之前中任一時期皆可進行。而成為外側之耐熱性樹脂層(2a)的去除與裸電池(60)的接續並無關聯，因此與本體(51)的耐熱性樹脂層(2a)的去除相同，在裁切為所要尺寸前的長尺材、裁切後、裸電池(60)接續後、本體(51)與蓋板(55)之熱密封後，其任一時期皆可進行。
前述第3層壓外裝電池(42)之袋狀之外裝體(80)的片材 (81)(82)，由於未進行凹部形成，因此與上述之蓋板(55)相同，內側層的熱融著性樹脂層(3a)的去除，在裁切為所要尺寸前的長尺材、或裁切後與裸電 池(65)接續之前中任一時期皆可進行。而成為外側之耐熱性樹脂層(2a)的去除與裸電池(65)的連接並無關聯，因此在裁切為所要尺寸前的長尺材、裁切後、裸電池(65)接續後、2張片材(81)(82)之熱密封後，其任一時期皆可進行。
如以上所述，本發明之層壓外裝材的製造方法，不僅包含在 平面片材的狀態下完成的情況，亦包含樹脂層去除步驟之前，插入塑性變形加工、裁切、裸電池之連接、熱密封之步驟的情況，都包含在內。
此外，金屬箔層(4)之兩面的金屬露出部(7a)(7b)係夾住金屬 箔層(4)而形成於同一位置者為佳。外裝體之內側的金屬露出部(7b)係裸電池與電極的接合對象，進行超音波接合時係由外裝體之外側隔著金屬箔層(4)賦予金屬露出部(7b)而進行超音波震動。此時，若內外之金屬露出部(7a)(7b)夾住金屬箔層(4)而位於同一位置，可由外側之金屬露出部(7a)賦予超音波震動，震動可直接傳導至內側之金屬露出部(7b)，因此接合效率較佳。然而，內外之金屬露出部(7a)(7b)之位置偏離時，因為超音波震動係隔著耐熱性樹脂層(2)、第接著劑層(5)及金屬箔層(4)之3層而傳導，故會因超音波震動的衰減等而降低接合效率。因此，內外之金屬露出部(7a)(7b)係夾住金屬箔層(4)而形成於同一位置者為佳。
外裝體中導電部(金屬露出部)之位置雖無限定，但避免位在 阻礙對於外裝體之加工或因加工而降低強度之位置為佳。例如參照圖1A所示之本體(51)，藉由鼓脹成形或絞伸成形使平面片材之側壁(52a)直立形成凹部(52)時，在變形量較大之側壁(52a)或圓角部(52b)不形成金屬露出部為佳。前述本體(51)中，在凹部(52)之底壁(52c)形成金屬露出部為佳。
(具有金屬露出部之層壓外裝材之其他製造方法)
作為本發明之電化學裝置之外裝體材料的層壓外裝材，其並無限定以上述方法形成金屬露出部者。此外，耐熱性樹脂層之金屬露出部與熱融著性樹脂層側之金屬露出部亦不限定以相同方法所形成者。
形成金屬露出部之其他方法可列舉如下述之步驟所成方法。
(1)在金屬箔層之所要部分貼上遮蔽膠帶(Masking Tape)。此遮蔽膠帶之接著劑，其接著力比後述(2)之步驟中金屬箔層與樹脂層之貼合所用之接著劑更弱。
(2)於貼附遮蔽膠帶的金屬箔層之整面上，或樹脂層的整面上，或金屬箔層及樹脂層之整面上塗部接著劑。
(3)將金屬箔層與樹脂層貼合，進行適當養護。前述遮蔽膠帶，相較於金屬箔層，係更強地與樹脂層接著。
(4)在樹脂層之遮蔽膠帶貼附部的邊緣置入切痕，並去除樹脂層。由於遮蔽膠帶對於金屬箔層之接著劑較弱，因此遮蔽膠帶將與樹脂層一同被去除。去除遮蔽膠帶之部分將露出金屬箔層，此部分成為金屬露出部。對樹脂層置入切痕，可使用裁切刀、雷射等進行。
欲在前述金屬箔層之另一面形成金屬露出部時，另一面上亦可進行上述之步驟。
[層壓外裝材之構成材料]
構成層壓外裝材(1)之各層的材料，只要可作為電化學裝置之外裝材，則可使用任意之材料。較佳之材料如以下所述。
(耐熱性樹脂層)
構成作為外側層之耐熱性樹脂層(2)者，係使用熱密封外裝 材時不會因熱密封溫度而溶融之耐熱性樹脂。前述耐熱性樹脂，係使用具有的熔點較構成熱融著性樹脂層(3)之熱融著性樹脂的熔點高10℃以上之耐熱性樹脂為佳，而使用具有的熔點較構成熱融著性樹脂層(3)之熱融著性樹脂的熔點較高20℃以上之耐熱性樹脂為特佳。耐熱性樹脂層(2)，可列舉例如聚醯胺薄膜、聚酯薄膜等，並可較佳地使用此等之延伸薄膜。其中，根據成形性及強度之觀點來看，使用二軸延伸聚醯胺薄膜或二軸延伸聚酯薄膜，或含有此等之複數薄膜為特佳，更進一步使用二軸延伸聚醯胺薄膜與二軸延伸聚酯薄膜貼合之複數層薄膜為理想。前述聚醯胺薄膜，雖無特別限定，但可列舉為例如，6尼龍薄膜、6，6尼龍薄膜、MXD尼龍薄膜等。此外，二軸延伸聚酯薄膜，可列舉為例如，二軸延伸聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)膜、二軸延伸聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜等。
此外，為了提高耐熱性樹脂層(2)表面的光滑性從而提高與 成形用模具的滑動性，較佳係配合潤滑劑及/或固體微粒子。
前述耐熱性樹脂層(2)之厚度，係9μm~50μm為佳。藉由設定 在前述合適之下限值以上，可確保包裝材具有充分之強度，且設定在前述合適之上限值以下，可縮小成形時之應力而提高成形性。
(熱融著性樹脂層)
內側層之熱融著性樹脂層(3)，係具備即使對於鋰離子蓄電 池等使用的腐蝕性高的電解液等，亦有優異的耐藥品性，並同時擔負著賦予包材熱密封性的作用者。
前述熱融著性樹脂層(3)係以熱可塑性樹脂未延伸薄膜為 佳。前述熱可塑性樹脂未延伸薄膜，雖無特別限定，但根據耐藥品性及熱 密封性之觀點來看，其由聚乙烯、聚丙烯、烯烴系共聚物、此等之酸變性物及離聚物所構成為佳。此外，烯烴系共聚物可例示為EVA(乙烯．乙酸乙烯酯共聚物)、EAA(乙烯．丙烯酸甲酯共聚物)、EMMA(乙烯．甲基丙烯酸甲酯樹脂共聚物)。此外，亦可使用聚醯胺膜(例如12尼龍)或聚醯亞胺膜。
前述熱融著性樹脂層(3)亦與耐熱性樹脂層(2)相同，為提高表面的光滑性，係以配合潤滑劑及/或固體微粒子為佳。
前述熱融著性樹脂層(3)之厚度，係設定於20μm~80μm為佳。藉由設定在20μm以上，可充分地防止針孔的產生，藉由設定在80μm以下，可降低樹脂使用量而達到成本的降低。其中，前述熱融著性樹脂層(3)的厚度設定於20μm~50μm為特佳。又，前述熱融著性樹脂層(3)，可為單層亦可為複數層。複數層可例示為，於嵌段聚丙烯薄膜之兩側面上，積層無規聚丙烯薄膜所形成的三層薄膜。
(金屬箔層)
前述金屬箔層(4)，係擔負賦予層壓外裝材(1)阻止氧氣或水分入侵的阻氣性之作用者。且在將金屬露出部作為導電部使用時，係使用導電性良好之金屬箔。可列舉例如，鋁箔、銅箔、鎳箔、不銹鋼箔、或此等之複合箔、此等之燒鈍箔或未燒鈍箔等。此外，關於鋁箔，藉由鼓脹成形或絞伸成形而形成凹部(21)時(參照圖5)，使用成形性良好之JIS A8079或JIS A8021之鋁合金箔為佳。此外，不須考慮成形性時，除了上述之鋁合金箔，亦可適當地使用純鋁系之鋁箔。
此外，使用由鎳、錫、銅、鉻等導電性金屬所成之鍍金屬箔，例如使用鍍鋁箔為佳。前述導電性鍍膜，僅需對應於金屬箔層之至少金屬 露出部的部分而形成者即可。此外，前述金屬箔層(4)，其係以實施下述化成處理以作為基底處理，而形成有化成皮膜者為佳。
(金屬箔層之化成皮膜)
層壓外裝材(1)之外側層及內側層係由前樹脂所成之層，此等的樹脂層中，雖極微量，但光、氧氣、液體可能從外殼外部入侵，亦有由內部的內容物(電池的電解液、食品、醫藥品等)滲入的可能性。此等的侵入物到達金屬箔層時，會形成金屬箔層的腐蝕原因。本發明之層壓外裝材(1)中，藉由在前述金屬箔層(4)之表面形成耐腐蝕性高之化成皮膜，從而實現提高金屬箔層(4)的耐腐蝕性。
化成皮膜係金屬箔表面施行化成處理所形成的皮膜，例如，金屬箔進行鉻酸鹽處理，利用鋯化合物施行非鉻型化成處理皆可形成。例如，鉻酸鹽處理時，可在進行脫脂處理的金屬箔表面上，塗布下述1)~3)中任一項的混合物的水溶液後，使其乾燥。
1)磷酸、鉻酸、氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽中至少1種的混合物
2)磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂(Chitosan derivative resins)及苯酚系樹脂中至少1種，及鉻酸及鉻(III)鹽中至少1種的混合物
3)磷酸、丙烯酸系樹脂、殼聚醣衍生物樹脂、苯酚系樹脂中之任1種，及鉻酸及鉻(III)鹽中至少1種，及氟化物的金屬鹽及氟化物的非金屬鹽中至少1種的混合物
前述化成皮膜，其鉻附著量為0.1~50mg/m2為佳，2~20mg/m2為特佳。藉由具有此等厚度或鉻附著量之化成皮膜，可得到高耐腐蝕性之 成形用包裝材。
又，在任一側面具有化成皮膜之層壓外裝材亦包含於本發明中。
前述金屬箔層(4)之厚度，係20μm~200μm為佳。若為20μm以上，於製造金屬箔時，可防止進行壓延或熱密封時產生針孔或發生破裂，同時200μm以下可縮小鼓脹成形或絞伸成形時之應力並提高成形性。此外，金屬箔層(4)之厚度在200μm以下可抑制重量的增加及材料成本。
(第1接著劑層)
前述第1接著劑層(5)，係擔負接合金屬箔層(4)與外側層之耐熱性樹脂層(2)之作用者，例如，使用作為主劑的聚酯樹脂及作為硬化劑的多官能異氰酸酯化合物所成的二液硬化型聚酯-聚氨酯系樹脂、或含有聚醚-聚氨酯系樹脂之接著劑為佳。
(第2接著劑層)
前述第2接著劑層(6)，係擔負接合金屬箔層(4)與內側層之熱融著性樹脂層(3)之層之作用者，可列舉例如，由聚氨甲酸酯系接著劑、丙烯酸系接著劑、環氧系接著劑、聚烯烴系接著劑、彈性體系接著劑、氟系接著劑等所形成的接著劑層。其中，使用丙烯酸系接著劑、聚烯烴系接著劑為佳，此時，可提升包裝材1的耐電解液性及水蒸氣阻障性。此外，層壓外裝材作為電池外殼使用時，使用酸變性之聚丙烯或聚乙烯等接著劑為佳。
接著劑未塗佈部即使隔著耐熱性樹脂層或熱融著性樹脂層，與塗佈有接著劑之部分光澤度依然相異，因此在耐熱性樹脂層或熱融著性樹脂層貼合之狀態下，亦可判別出接著劑未塗佈部之位置及形狀。
並且，第1接著劑層及第2接著劑層中，為了更輕易判別接著劑未塗佈部，可在上述接著劑中，相對於樹脂成分100質量份，添加0.1質量 部~5質量部範圍之有機系顏料、無機系顏料、色素等之著色劑。前述有機系顏料，雖無特別限定，但可列舉例如湖紅、萘酚類、漢沙黃、雙偶氮黃、苯並咪唑酮等之偶氮顏料、喹酞酮、異吲哚啉、吡咯并吡咯、二噁嗪、酞菁藍、酞菁綠等之多環式系顏料、金光紅C、立素爾大紅等之色淀顏料等。此外，前述無機系顏料，雖無特別限定，但可列舉例如為碳黑、氧化鈦、碳酸鈣、高嶺土、氧化鐵、氧化鋅等。此外，前述色素，雖無特別限定，但可列舉例如為三鈉鹽(黃色4號)等之黃色色素類、二鈉鹽(紅色3號)等之紅色色素類、二鈉鹽(藍色1號)等之藍色色素類等。
此外，不論是否有添加著色劑，藉由貼合透明之耐熱性樹脂層或熱融著性樹脂層，可輕易地判別接著劑未塗佈部。而接著劑添加著色劑並貼合透明之耐熱性樹脂層或熱融著性樹脂層，可非常輕易地判別接著劑未塗佈部。
此外，層壓外裝材之總厚度在50~300μm之範圍為佳。若總厚度未達50μm，則成形時及熱密封時容易發生破裂或產生針孔。而總厚度超過300μm會有降低成形性之虞。且層壓外裝材越厚材料成本越高，重量亦越重。
【實施例】
製作參照圖4A之具有金屬露出部(7a)(7b)的層壓外裝材(1)及參照圖4B之未具有金屬露出部的層壓外裝材(11)，並將此等層壓外裝材(1)(11)作為層壓外裝電池之外裝體材料而製得3種之層壓外裝電池。
實施例1之層壓外裝電池(40)係參照圖1A及圖1B，其外裝體 (50)上形成有正極導電部(56)及負極導電部(54)。實施例2之層壓外裝電池(41)係參照圖2A及圖2B，其外裝體(70)形成有負極導電部(54)，且正極連接引線(66)被導出至外裝體(70)之外部。比較例1之層壓外裝電池(43)係參照圖8，其正極連接引線(66)與負極連接引線(68)被導出至外裝體(90)之外部。
[層壓外裝材之製作]
構成2種類之層壓外裝材(1)(11)之各層的材料為共通，如以下所述。
金屬箔層(4)：係使用兩面施有化成處理之厚度40μm之軟質鋁箔(JIS H4160 A8079H)。化成處理係指將前述軟質鋁箔浸漬於聚丙烯酸、磷酸、鉻及氟之化合物的混合物之25℃水溶液中5秒後取出，並於150℃之恆溫槽內進行30秒乾燥。藉由此化成處理而附著於軟質鋁箔之表面上的鉻含量為每一單面3mg/m2
耐熱性樹脂層(2)：厚度25μm之二軸延伸聚醯胺膜
熱融著性樹脂層(3)：厚度40μm之未延伸聚丙烯薄膜
第1接著劑層(5)：二液硬化型聚酯-聚氨酯系接著劑
第2接著劑層(6)：二液硬化型酸變性聚丙烯系接著劑
《具有金屬露出部之層壓外裝材》
<金屬箔層與耐熱性樹脂層的貼合(未塗佈部形成貼合步驟)>
參照圖6之乾式層壓法將耐熱性樹脂層(2)與金屬箔層(4)貼合。接著劑塗佈用之滾輪，係使用頂面尺寸為10mm×10mm之凸部(31a)之凹版輥(31)。前述凸部(31a)之頂面尺寸係對應於金屬露出部(7a)(7b)之尺寸。
於前述金屬箔層(4)之一面上，使用前述凹版輥(31)塗佈以溶 劑調節濃度之接著劑組成物(5a)並以100℃乾燥，形成具有對應凸部(31a)形狀之接著劑未塗佈部(8)之第1接著劑層(5)。接著將第1接著劑層(5)側的面與耐熱性樹脂層(2)重合壓著，得到中間積層體(21)。進一步，將前述中間積層體(21)放入40℃之時效爐中進行3天養護，而使第1接著劑層(5)硬化。硬化後之第1接著劑層(5)之厚度為3μm。
<金屬箔層與熱融著性樹脂層的貼合(未塗佈部形成貼合步驟)>
養護後之中間積層體(21)金屬箔層(4)的另一面上，以上述與耐熱性樹脂層(2)貼合之相同手段形成具有接著劑未塗佈部(8b)之第2接著劑層(6)。前述接著劑未塗佈部(8b)，夾住金屬箔層(4)而與耐熱性樹脂層(2)側之接著劑未塗佈部(8a)於相同位置上形成。接著在第2接著劑層(6)側之面上與熱融著性樹脂層(3)重合壓著，得到如圖5所示之層壓外裝材用積層體(10)。更進一步，將前述層壓外裝材用積層體(10)放入40℃之時效爐中進行3天養護，以使第2接著劑層(6)硬化。硬化後之第2接著劑層(6)之厚度為2μm。
藉由上述2個步驟，得到圖5所示之層壓外裝材用積層體(10)。
<樹脂層去除步驟>
如參照圖7所示，對於前述層壓外裝材用積層體(10)，使用YAG雷射(L)照射耐熱性樹脂層(2)之接著劑未塗佈部(8a)之邊緣，切斷耐熱性樹脂層(2)，從而去除接著劑未塗佈部(8a)中之耐熱性樹脂層(2a)。並且，藉由同樣之手段，使用YAG雷射(L)照射熱融著性樹脂層(3)之接著劑未塗佈 部(8b)之邊緣，切斷熱融著性樹脂層(3)，從而去除接著劑未塗佈部(8b)中之熱融著性樹脂層(3a)。藉此，可露出金屬箔層(4)，得到兩面具有10mm×10mm之金屬露出部(7a)(7b)之層壓外裝材(1)。
《未具有金屬露出部之層壓外裝材》
此製作方法與上述之具有金屬露出部之層壓外裝材的製 作，除了接著劑塗佈用之滾輪係使用無凸部(31a)而整體係呈微細凹凸區域(35)之凹版輥以外，其餘皆同樣地係以乾式層壓法而製作如圖4B所示層壓外裝材(11)。各層(2)(3)(4)(5)(6)之材料及層厚與具有金屬露出部(7a)(7b)之層壓外裝材(1)為共通，只有在「有無金屬露出部」的部分有所不同。
[加工為外裝體]
實施例1、2及比較例1之層壓外裝電池(40)(41)(43)中之共通 者，係其外裝體(50)(70)(90)之構成元件中，將具有凹部(52)之本體(51)(91)與平面之蓋板(55)(72)組合，而在「構成元件中有無電極端子」的部分有所不同。
實施例1及實施例2之本體(51)為共通。將平面片材之層壓外 裝材(1)大致裁切，使其金屬露出部(7a)(7b)位於中央，並進行鼓脹成形而形成凹部(52)。鼓脹成形，係使用長100mm×寬100mm，圓角R：2mm之聚四氟乙烯製沖床、及長100.5mm×寬100.5mm，圓角R：2.25mm之網板所成之成形高度自由之直型模具，以內側之熱融著性樹脂層(3)與模具接觸之狀態進行鼓脹一段成形，形成側壁(52a)之高度(成形深度)為4mm之凹部(52)。此成形中，係使層壓外裝材(1)之位置成為前述模具之中心與金屬露出部(7a)(7b)之中心一致，從而於凹部(52)之底壁(52c)之中央形成有金屬露出部 (7a)(7b)。鼓脹成形後之層壓外裝材(1)，係使凹部(52)之開口緣殘留寬度為5mm之邊緣(53)並沖壓為110mm×110mm。前述金屬露出部(7a)(7b)為外裝體(50)(70)中之負極導電部(54)。
比較例1之本體(91)，係對於未具有金屬露出部之平面片材 的層壓外裝材(11)，進行與實施例1、2相同之鼓脹成形，使其形成凹部(52)，並且成形後進行沖壓而製得。
將具有金屬露出部(7a)之平面片材的層壓外裝材(1)，形成金 屬露出部(7a)(7b)並位於中央之態樣，並將其沖壓為110mm×110mm，而製得實施例1之蓋板(55)。前述金屬露出部(7a)(7b)為外裝體(50)(70)中之正極導電部(56)。
將未具有金屬露出部之平面片材的層壓外裝材(11)沖壓為 110mm×110mm，而製得實施例2之蓋板(72)及比較例1之蓋板(72)。
後述所揭示之表1係表示各例之參照圖及外裝體(50)(70)(90) 中有無電極端子的一覽表。
[層壓外裝電池之組合]
裸電池(60)在各例中皆為共通，係使用厚度30μm之硬質鋁箔 所成正極(61)、由厚度30μm之銅箔所成負極(62)、及厚度30μm之聚丙烯薄膜所形成的分離器(63)所製得。前述3種材料，係以分離器(63)/正極(61)/分離器(63)/負極(62)/分離器(63)之順序將5層形成重合狀態，捲繞內直徑50mm、壁厚8mm之紙製圓筒12圈，以形成層狀物後，取出紙製圓筒，並將層狀物壓扁，以使其成為扁平物。前述扁平物之上側露出正極(61)之端部，而下側則係將分離器(63)進行適當的切除使負極(62)之端部露出，從而由此 得到裸電池(60)。又，圖1A、圖2A、圖8之裸電池(60)，係以減少捲繞圈數的方式所表示者。
實施例2及比較例1之正極連接引線(66)及比較例1之負極連 接引線(68)，係在寬15mm×長100mm×厚0.1mm之鋁板(67a)的中央部之上下方，配置寬15mm×長15mm×厚0.1mm之馬來酸酐酸變性聚丙烯膜(熔點168℃、三菱化學股份有限公司製「莫泰克」(註冊商標)P502)(67b)，並使用加熱至200℃之平面熱板從上下方將其夾住4秒而加熱，從而熱密封並製得。
電解液係將碳酸乙烯酯、二亞甲基碳酸酯、碳酸二甲酯以體 積比1：1：1之比例混合，並對於每公升之此混合液添加1莫爾之LiPF6而調製。
實施例1之層壓外裝電池(40)係由以下之步驟而組合製作。
首先，將本體(51)之負極導電部(54)與裸電池(60)的負極(62) 之端部進行超音波接合，並將蓋板(55)之正極導電部(56)與裸電池(60)的正極(61)之端部進行超音波接合。接著，將裸電池(60)收納於本體(51)之凹部(52)內並披覆蓋板(55)。接著，在本體(51)之邊緣(53)與蓋板(55)之4邊的接觸部中的3邊，使用加熱至200℃之平面熱板將其包夾2秒而加熱，從而熱密封各熱融著性樹脂層(3)。而未熱密封之1邊作為電解液注入口，使用注射器並藉由該電解液注入口將前述電解液10mL注入外裝體(50)內。注入電解液後，在86kPa之減壓環境下使用加熱至200℃之平面熱板將剩下的1邊(電解液注入口)包夾2秒而加熱，使各熱融著性樹脂層(3)彼此熱密封。
實施例2之層壓外裝電池(41)係由以下之步驟而組合製作。
首先，將本體(51)之負極導電部(54)與裸電池(60)的負極(62) 之端部進行超音波接合，另一方面將正極(61)之端部與正極連接引線(66)之一端部進行超音波接合。接著，將裸電池(60)收納於本體(51)之凹部(52)內，並使正極連接引線(66)之其他端側形成牽引於外裝體(70)之外部的狀態而披覆蓋板(72)。接著，在本體(51)之邊緣(53)與蓋板(72)之4邊的接觸部中，含有牽出正極連接引線(66)的3邊，使用加熱至200℃之平面熱板將其包夾2秒而加熱，從而熱密封各熱融著性樹脂層(3)。接著，使用與實施例1相同之方法，將電解液注入外裝體(70)內，並熱密封剩下的1邊。
比較例1之層壓外裝電池(43)係由以下之步驟而組合製作。
首先，將裸電池的(60)正極(61)之端部與正極連接引線(66) 之一端部進行超音波接合，負極(62)之端部與負極連接引線(68)之一端部進行超音波接合。接著，將裸電池(60)收納於本體(91)之凹部(52)內，並將正極連接引線(66)之另一端側及負極連接引線(68)之另一端側，從與凹部(52)對向的2邊的開口緣導出。此時，在裸電池(60)之下側，與負極(62)接合的負極連接引線(68)係呈現彎曲狀而由凹部(52)之開口緣向外部牽出。接著，在正極連接引線(66)及負極連接引線(68)被導出至外裝體(90)外部之狀態下披覆蓋板(72)。接著，在本體(91)之邊緣(53)與蓋板(72)之4邊的接觸部中，含有牽出正極連接引線(66)及負極連接引線(68)2邊的3邊，使用加熱至200℃之平面熱板將其包夾2秒而加熱，從而熱密封各熱融著性樹脂層(3)。接著，使用與實施例1相同之方法，注入電解液，並熱密封剩下的1邊。
[層壓外裝電池的評估]
(輕量化率)
將所製作的3種類的層壓外裝電池(40)(41)(43)，以電子天秤 (島津製作所股份有限公司製UX820H)測定重量，實施例1、2之層壓外裝電池(40)(41)的輕量化率由下述公式求得。下述公式中，A為實施例1或實施例2之層壓外裝電池(40)(41)的重量，B為比較例1之層壓外裝電池(43)的重量。
輕量化率(%)={(B-A)/B}×100
(絕緣電阻)
針對層壓外裝電池(40)(41)(43)，測定露出於外部之正極-負極間之絕緣電阻。具體之測定位置，實施例1係位於外裝體(50)之正極導電部(56)及負極導電部(54)之間；實施例2係位於從外裝體(70)導出之正極連接引線(66)與外裝體(70)之負極導電部(54)之間；比較例1則係位於從外裝體(90)導出之正極連接引線(66)與負極連接引線(68)之間。絕緣電阻的測定，係使用絕緣電阻試驗器(日置電機股份有限公司製3154)，在施加25V、100V、1000V之電壓1分鐘後，進行測定。又，前述絕緣電阻試驗器之測定界限為200MΩ。
表1係表示3種類之層壓外裝電池之概要及評估結果。
根據表1，可確認在外裝體上形成作為導電部的金屬露出 部，可實現電池之輕量化。此外，任一者之絕緣電阻值皆超過測定界限的200MΩ，由此可確認外裝體的金屬箔層即使作為導體使用，層壓外裝材之絕緣電阻亦非常高。
[層壓外裝材之成形性及金屬露出部的焊接性]
使用與實施例1、2、比較例1所使用之層壓外裝材(1)(11)的各層相同的材料，製作實施例3、4及比較例2、3之4種層壓外裝材，並試驗其性能。
4種類之層壓外裝材之各層(2)(3)(4)(5)(6)的材料為共通，第1接著劑層(5)之厚度為3μm，第2接著劑層(6)之厚度為2μm此點亦為共通，而金屬露出部(7a)(7b)的有無及樹脂層(2)(3)的去除方法則有所不同。此外，金屬露出部(7a)(7b)及接著劑未塗佈部(8a)(8b)之尺寸皆為10mm×10mm。此外，金屬箔層(4)與樹脂層(2)(3)的貼合亦為共通，其係藉由乾式層壓法(參照圖6)進行，塗佈後之接著劑係在100℃下乾燥，使金屬箔層(4)與樹脂層(2)(3)貼合後放入40℃之時效爐中進行3天養護。
(實施例3)
參照圖4A，製作於金屬箔層(4)之兩面具有金屬露出部(7a)(7b)之層壓外裝材(1)，此層壓外裝材(1)與實施例1作為外裝體(50)的本體(51)及蓋板(55)之材料所使用之層壓外裝材(1)為相同構成。
藉由與實施例1相同的方法，製作於金屬箔層(4)之兩面具有接著劑未塗佈部(8a)(8b)的層壓外裝材用積層體(10)，使用YAG雷射(L)照射接著劑未塗佈部(8a)(8b)的邊緣，以切斷耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層 (3)，進而去除接著劑未塗佈部(8a)(8b)上之耐熱性樹脂層(2a)及熱融著性樹脂層(3a)。此時，切斷樹脂層(2)(3)所需之雷射照射時間，各面係0.5秒。
(實施例4)
參照圖4C，製作僅於金屬箔層(4)之耐熱性樹脂層(2)側之面具有金屬露出部(7a)之層壓外裝材(12)。
前述層壓外裝材(12)係由以下方法所製得。首先，耐熱性樹脂層(2)側的貼合係藉由未塗佈部形成貼合步驟所進行，而熱融著性樹脂層(3)係藉由將接著劑塗佈於整個貼合面上以進行貼合，從而製得在耐熱性樹脂層(2)側具有接著劑未塗佈部(8a)的層壓外裝材用積層體。接著，使用YAG雷射(L)照射前述層壓外裝材用積層體之接著劑未塗佈部(8a)的邊緣，以切斷耐熱性樹脂層(2)，從而去除接著劑未塗佈部(8a)上之耐熱性樹脂層(2a)。此時，切斷耐熱性樹脂層(2)所需之雷射照射時間為0.5秒。
(比較例2)
參照圖4B製作層壓外裝材(11)。此層壓外裝材(11)未具有金屬露出部，並與作為實施例2的外裝體(70)之蓋板(72)的材料為相同構成，且係以相同方法製得。
(比較例3)
相對於比較例2所製作之層壓外裝材(11)，係進行耐熱性樹脂層(2)及熱融著性樹脂層(3)的去除，而形成金屬露出部。使用YAG雷射於耐熱性樹脂層(2)上在10mm×10mm的區域上反復照射，從而去除耐熱性樹脂層(2)及第1接著劑層(5)，而形成耐熱性樹脂層(2)側之金屬露出部。熱融著性樹脂層(3)側之金屬露出部，亦使用相同方法所形成。兩面之金屬露出部 夾住金屬箔層(4)而形成於同一位置。此時，形成耐熱性樹脂層(2)側之金屬露出部所需要的雷射照射時間為20秒，形成熱融著性樹脂層(3)側之金屬露出部所需要的雷射照射時間為20秒。
比較例3與實施例3，雖在「金屬箔的兩面具有金屬露出部」此點上為共通，但金屬露出部的形成方法有所不同。
(成形界限)
實施例3、4及比較例3的層壓外裝材，係使金屬露出部位於中央而裁切為A4尺寸，並將此等作為試驗材。比較例2之層壓外裝材則係在任一位置裁切為A4尺寸作為試驗材。
對於各試驗材，係藉由實施例1之外裝體的本體之凹部成形中所使用的沖床及模具，更進一步進行鼓脹一段成形。進行成形至發生針孔或裂痕為止，並將發生針孔或裂痕時的成形深度作為成形界限。
(焊接性)
實施例3、4及比較例3，係藉由60%錫-40%鉛之焊接劑及焊鐵，將寬5mm×長20mm×厚0.1mm之鎳板的端部焊接在耐熱性樹脂層(2)側之金屬露出部上。
對於各焊接部，以手拉住鎳板的另一端，直到鎳板從層壓外裝材上被拉起，根據斷裂位置而如下述評估焊接性。
￮：金屬箔層破裂，金屬箔層與鎳板之接合部並未剝離或斷裂。
×：金屬箔層與鎳板之接合部斷裂。
表2係表示層壓外裝材之概要及評估結果。
藉由對比實施例3、4與比較例3，可知藉由未塗佈部形成貼 合步驟而貼合之樹脂層可簡單的去除，而在短時間內即可形成金屬露出部。此外，實施例3、4，與未具有金屬露出部之比較例2具有相同或幾乎相同的成形性，表示即使形成金屬露出部，成形性亦幾乎不會降低。另一方面，比較例3由於形成有金屬露出部，故成形性顯著地下降。實施例3、4與比較例3之成形性的差異，在於雷射照射之時間不同，因此可推論出照射時間較長之比較例3因層壓外裝材的劣化導致成形性惡化。
此外，亦確認了金屬露出部的焊接性非常良好。
本申請案，係伴隨著在2014年5月8日提出申請的日本專利申 請案特願2014-96478號的優先權主張，其揭示內容直接構成本申請案的一部分。
在此所使用的用語及說明，係用以說明本發明的實施型態而 使用，本發明並不限定於此。在本發明所揭示且敘述的特徵事項的任何均 等物皆不應被排除，且在本發明所請求的範圍內的各種變形亦應被理解為係可被接受的。
【產業上利用的可能性】
本發明適合使用為進行小型化、輕量化之電化學裝置。

Claims (11)

  1. 一種電化學裝置，其特徵為其具備：裝置本體；及外裝體，其收納該裝置本體；且前述外裝體，係由層壓外裝材所構成，該層壓外裝材之金屬箔層之第1面與作為外裝體之外側之耐熱性樹脂層貼合，第2面與作為外裝體之內側之熱融著性樹脂層貼合，此外裝體之兩面上，形成有金屬箔層露出之金屬露出部，而成為導電部；前述外裝體內，前述導電部形成熱融著性樹脂層之一部分，裝置本體之正極及負極中至少一方之電極，與前述導電部接合。
  2. 如申請專利範圍第1項所記載之電化學裝置，其中，前述外裝體內進行減壓。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所記載之電化學裝置，其中，前述裝置本體之電極與外裝體之導電部係以超音波接合。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所記載之電化學裝置，其中，前述耐熱性樹脂層側之金屬露出部與熱融著性樹脂層之金屬露出部係夾住金屬箔層而形成於同一位置上。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所記載之電化學裝置，其中，前述層壓外裝材之耐熱性樹脂層係由延伸薄膜所形成，熱融著性樹脂層係由未延伸薄膜所形成。
  6. 如申請專利範圍第1或2項所記載之電化學裝置，其中，前述金屬箔層中，至少於熱融著性樹脂層側之面上，形成有化成皮膜。
  7. 一種層壓外裝材之製造方法，其特徵為其係收納電化學裝置之裝置本體的外裝體用之層壓外裝材之製造方法；且在金屬箔層之第1面與聚醯胺薄膜、聚酯薄膜或聚醯胺薄膜與聚酯薄膜貼合之複數層薄膜所成耐熱性樹脂層貼合，第2面與熱可塑性樹脂未延伸薄膜所成熱融著性樹脂層貼合，而在金屬箔層之兩面積層樹脂層時，作為前述金屬箔層之至少第1面側的貼合手段，係使用未塗佈形成貼合步驟，且該步驟係在除了金屬箔層與樹脂層接合面之一部以外的區域上塗佈接著劑，在接著劑未塗佈而形成接著劑未塗佈部之狀態下，將金屬箔層與樹脂層貼合，藉此製作出前述金屬箔層之至少第1面側具有接著劑未塗佈部之層壓外裝材用積層體；且再進行樹脂層去除步驟，其係將與前述層壓外裝材用積層體之接著劑未塗佈部對應之樹脂層去除，以使金屬箔層露出者。
  8. 如申請專利範圍第7項所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述金屬箔層之第1面側的貼合手段及第2面側的貼合手段係適用前述未塗佈部形成貼合步驟，從而製作在金屬箔層之兩面具有接著劑未塗佈部之層壓外裝材用積層體。
  9. 如申請專利範圍第7項所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述未塗佈部形成貼合步驟中，係使用周面具有凹凸部之滾輪來塗佈接著劑，以形成與凸部形狀對應之接著劑未塗佈部分。
  10. 如申請專利範圍第7項所記載之層壓外裝材之製造方法，其中，前述樹脂層去除步驟中，係以雷射照射而切除樹脂層。
  11. 一種層壓外裝材，其特徵為其係由申請專利範圍第7或8項所記載之方法所製造者。
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