JP7476788B2 - 電池モジュール - Google Patents

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Description

本開示は、電池モジュールに関する。
近年におけるパソコン、ビデオカメラおよび携帯電話等の情報関連機器や通信機器等の急速な普及に伴い、その電源として利用される電池の開発が重要視されている。また、自動車産業界等においても、電気自動車用あるいはハイブリッド自動車用の高出力かつ高容量の電池の開発が進められている。
電池の中でもラミネートフィルムを外装体に用いた軽量薄型の電池を複数個接続した電池モジュールの開発が進められている。
特許文献１には、複数のラミネート形電池と、電池の電極間を接続するバスバーを有する電池モジュールが開示されている。
特許文献２には、少なくとも樹脂膜、金属膜、および樹脂膜がこの順序で積層され、端部において前記金属膜が前記樹脂膜よりも長いことを特徴とする電池外装用ラミネート材が開示されている。
特許文献３には、負極端子の折り曲げ部分が逆の隣のラミネート電池の正極端子の折り曲げ部分と接続されていることを特徴とするラミネート電池モジュールが開示されている。
特開２０１９－１６９４２７号公報 特開２００４－０９５２１７号公報 特開２００５－１９０８８５号公報
各ラミネート電池が積層されて接続された電池モジュールは体積効率の向上が求められる。
本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、体積効率が高い電池モジュールを提供することを主目的とする。
本開示の電池モジュールは、発電要素と、正極端子と、当該発電要素に対して当該正極端子と反対側に位置する負極端子と、を有する単電池を複数個積み重ねて接続してなる電池モジュールであって、
各前記単電池間に、樹脂層、金属層、樹脂層をこの順に含むラミネート接続層が配置され、
前記ラミネート接続層の前記金属層が、隣り合う一方の単電池の正極端子及び他方の単電池の負極端子と電気的に接続されていることを特徴とする。
本開示の電池モジュールにおいて、前記ラミネート接続層の前記金属層は、隣り合う各前記単電池の各前記発電要素と対向する部分全面に存在してもよい。
本開示の電池モジュールにおいて、前記ラミネート接続層は、当該ラミネート接続層の面方向の両端領域に前記金属層と前記樹脂層が接着されていない金属－樹脂未接着部と、当該金属－樹脂未接着部から面方向外側に前記金属層が突出する金属露出部とを有し、且つ、当該ラミネート接続層の面方向の中心領域に前記金属層と前記樹脂層が接着されている金属－樹脂接着部を有してもよい。
本開示は、体積効率が高い電池モジュールを提供することができる。
図１は、従来の電池モジュールの一例を示す断面模式図である。 図２は、本開示の電池モジュールの一例を示す断面模式図である。 図３は、本開示の電池モジュールが有するラミネート接続層の一例を示す断面模式図である。 図４は、本開示の電池モジュールの別の一例を示す断面模式図である。 図５は、本開示の電池モジュールが有するラミネート接続層の別の一例を示す断面模式図である。
本開示の電池モジュールは、発電要素と、正極端子と、当該発電要素に対して当該正極端子と反対側に位置する負極端子と、を有する単電池を複数個積み重ねて接続してなる電池モジュールであって、
各前記単電池間に、樹脂層、金属層、樹脂層をこの順に含むラミネート接続層が配置され、
前記ラミネート接続層の前記金属層が、隣り合う一方の単電池の正極端子及び他方の単電池の負極端子と電気的に接続されていることを特徴とする。
本実施形態では、説明の便宜上、最小単位となる電池を「単電池」と呼ぶ。なお、「単電池」の代わりに、「電池セル」または、「セル」などと呼ばれてもよい。
同様に、本実施形態では、複数の単電池を直列（直列と並列の組み合わせでもよい。）で有するまとまりを「電池モジュール」と呼ぶ。なお、「電池モジュール」の代わりに、「電池パック」または「組電池」、あるいは単に「電池」（複数の単電池のまとまりの電池）と呼ばれてもよい。
図１は、従来の電池モジュールの一例を示す断面模式図である。
図１に示す電池モジュール１００は、各発電要素１１０が一対のラミネート接続層１２０で挟持された単電池１３０が複数積層されて構成される。隣り合う単電池１３０の正極端子１３１と負極端子１３２とをバスバー１３３によって接続している。
発電要素１１０は正極１１１、セパレータ１１２、負極１１３を含む。
ラミネート接続層１２０は、樹脂層１２２、金属層１２１、樹脂層１２２をこの順に含む。なお図１に示す「・・・」は、単電池１３０の繰り返しを意味する。
従来技術では、発電要素の両側を一対のラミネート接続層で挟持してなるラミネート型単電池を複数積層して電池モジュールを構成している。しかしながら、従来技術の電池モジュールの各ラミネート型単電池間の接続構成では、各ラミネート型単電池間にラミネート接続層が２層存在し、且つ、隣り合う電池の正極と負極とをバスバー等によって接続するため、電池モジュール全体としての体積効率が悪いという問題がある。
図２は、本開示の電池モジュールの一例を示す断面模式図である。なお図２に示す「・・・」は、単電池３０（３０ａ又は３０ｂ）の繰り返しを意味する。
図２に示す電池モジュール２００は、発電要素１０を有する各単電池３０間にラミネート接続層２０を介して当該各単電池３０が複数積層されて構成される。ラミネート接続層２０の金属層２１が、隣り合う一方の単電池３０（３０ａ）の正極端子３１及び他方の単電池３０（３０ｂ）の負極端子３２と電気的に接続されている。
発電要素１０は正極１１、セパレータ１２、負極１３を含む。
ラミネート接続層２０は、樹脂層２２、金属層２１、樹脂層２２をこの順に含む。
図３は、本開示の電池モジュールが有するラミネート接続層の一例を示す断面模式図である。
図３に示すラミネート接続層２０は、樹脂層２２、金属層２１、樹脂層２２をこの順に含む。ラミネート接続層２０は、当該ラミネート接続層２０の面方向の両端領域Ａに前記金属層２１と前記樹脂層２２が接着されていない金属－樹脂未接着部２３と、当該金属－樹脂未接着部２３から面方向外側に前記金属層２１が突出する金属露出部２４とを有し、且つ、当該ラミネート接続層２０の面方向の中心領域Ｂに前記金属層２１と前記樹脂層２２が接着されている金属－樹脂接着部２５を有する。
したがって、図２に示す電池モジュール２００は、具体的には、図３に示すラミネート接続層２０の金属層２１の金属露出部２４が、一方の単電池３０の正極端子３１及び他方の単電池３０の負極端子３２と電気的に接続されている。
本開示においては、単電池間に存在するラミネート接続層を１層とし、さらにラミネート接続層内の金属層を各単電池間の電気接続部材として使用することで、電池モジュールにおいてラミネート接続層を含む筐体による体積占有率を半分程度に低減することができ、さらにセル間接続部材（バスバー）を無くすことが可能となる。
図４は、本開示の電池モジュールの別の一例を示す断面模式図である。なお、図４においては、図２における構成要素と同一の部分については、同一の符号を付しその説明を省略する。
図５は、本開示の電池モジュールが有するラミネート接続層の別の一例を示す断面模式図である。
図５に示すラミネート接続層４０は、樹脂層４２、金属層４１、樹脂層４２をこの順に含む。ラミネート接続層４０は、当該ラミネート接続層４０の面方向の両端領域Ａに前記金属層４１と前記樹脂層４２が接着されていない金属－樹脂未接着部４３と、当該金属－樹脂未接着部４３から面方向外側に前記金属層４１が突出する金属露出部４４とを有し、且つ、当該ラミネート接続層４０の面方向の中心領域Ｂに前記金属層４１と前記樹脂層４２が接着されている金属－樹脂接着部４５を有する。そして、金属層４１は、金属－樹脂未接着部４３において２本に分岐している。金属－樹脂未接着部４３において分岐した２本の金属層４１のうちの１本が金属露出部４４を有する。なお、本開示においては、金属－樹脂未接着部４３において分岐した２本の金属層４１のうち少なくとも１本が金属露出部４４を有していればよい。
図４に示す電池モジュール３００は、図５に示すラミネート接続層４０を有する。図５に示すラミネート接続層４０の金属層４１は、金属－樹脂未接着部４３において２本に分岐することにより、図４に示す電池モジュール３００において、隣り合う各単電池３０の各発電要素１０（１０ａ、１０ｂ）と対向する部分全面に存在している。
図４に示す電池モジュール３００は、電極体（発電要素）に対向する部分の全てが金属層で覆われる構造とすることで、筐体内（電池内部）への水分透過が抑制されるため、金属層が発電要素と対向していない箇所から筐体内へ水分透過して、筐体内の発電要素が劣化することを抑制することができる。また、電池モジュール３００であれば、筐体内（電池内部）への水分透過が抑制されるため、高湿環境下でも良好な耐久性能が得られる。
［単電池］
本開示の電池モジュールは、単電池を複数個積み重ねて接続してなる。
単電池の積層数は、２個以上であれば特に限定されず、上限は例えば、２００個以下であってもよい。
単電池は、発電要素と、正極端子と、当該発電要素に対して当該正極端子と（面方向において）反対側に位置する負極端子と、を有する。
発電要素は、通常、正極と電解質層と負極を有する。
正極は正極端子と接続し、負極は負極端子と接続する。
［ラミネート接続層］
ラミネート接続層は、各単電池間に配置される。
単電池の積層方向の両端に位置する各単電池の積層方向外側には、電池モジュールを密閉する観点からラミネート接続層が配置されていてもよい。
ラミネート接続層は、樹脂層、金属層、樹脂層をこの順に含む。
樹脂層は樹脂を含み、当該樹脂はポリエチレン、ポリプロピレン、及び、アクリル樹脂等であってもよい。
金属層は金属を含み、当該金属は、導電性を有するものであれば、特に限定されず、例えばアルミニウム（Ａｌ）等であってもよい。
ラミネート接続層の金属層は、隣り合う一方の単電池の正極端子及び他方の単電池の負極端子と電気的に接続されていればよい。単電池の積層方向の両端に位置する各単電池の積層方向外側に配置されるラミネート接続層の金属層は、両端に位置する各単電池の正極端子又は負極端子と電気的に接続されていればよい。
［正極］
正極は、正極層、正極集電体を含む。正極には正極端子が接続されていてもよい。
［正極層］
正極層は、正極活物質を含み、任意成分として、固体電解質、導電材、及びバインダー等が含まれていてもよい。
正極活物質の種類について特に制限はなく、電池の活物質として使用可能な材料をいずれも採用可能である。電池がリチウム二次電池の場合は、正極活物質は、例えば、金属リチウム（Ｌｉ）、リチウム合金、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２、ＬｉＮｉｘＣｏ１－ｘＯ２（０＜ｘ＜１）、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＭｎＯ２、異種元素置換Ｌｉ－Ｍｎスピネル、チタン酸リチウム、リン酸金属リチウム、ＬｉＣｏＮ、Ｌｉ２ＳｉＯ３、及びＬｉ４ＳｉＯ４、遷移金属酸化物、ＴｉＳ２、Ｓｉ、ＳｉＯ２、Ｓｉ合金及びリチウム貯蔵性金属間化合物等を挙げることができる。異種元素置換Ｌｉ－Ｍｎスピネルは、例えばＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４、ＬｉＭｎ１．５Ａｌ０．５Ｏ４、ＬｉＭｎ１．５Ｍｇ０．５Ｏ４、ＬｉＭｎ１．５Ｃｏ０．５Ｏ４、ＬｉＭｎ１．５Ｆｅ０．５Ｏ４、及びＬｉＭｎ１．５Ｚｎ０．５Ｏ４等である。チタン酸リチウムは、例えばＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等である。リン酸金属リチウムは、例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、及びＬｉＮｉＰＯ４等である。遷移金属酸化物は、例えばＶ２Ｏ５、及びＭｏＯ３等である。リチウム貯蔵性金属間化合物は、例えばＭｇ２Ｓｎ、Ｍｇ２Ｇｅ、Ｍｇ２Ｓｂ、及びＣｕ３Ｓｂ等である。
リチウム合金としては、Ｌｉ－Ａｕ、Ｌｉ－Ｍｇ、Ｌｉ－Ｓｎ、Ｌｉ－Ｓｉ、Ｌｉ－Ａｌ、Ｌｉ－Ｂ、Ｌｉ－Ｃ、Ｌｉ－Ｃａ、Ｌｉ－Ｇａ、Ｌｉ－Ｇｅ、Ｌｉ－Ａｓ、Ｌｉ－Ｓｅ、Ｌｉ－Ｒｕ、Ｌｉ－Ｒｈ、Ｌｉ－Ｐｄ、Ｌｉ－Ａｇ、Ｌｉ－Ｃｄ、Ｌｉ－Ｉｎ、Ｌｉ－Ｓｂ、Ｌｉ－Ｉｒ、Ｌｉ－Ｐｔ、Ｌｉ－Ｈｇ、Ｌｉ－Ｐｂ、Ｌｉ－Ｂｉ、Ｌｉ－Ｚｎ、Ｌｉ－Ｔｌ、Ｌｉ－Ｔｅ、及びＬｉ－Ａｔ等が挙げられる。Ｓｉ合金としては、Ｌｉ等の金属との合金等が挙げられ、その他、Ｓｎ、Ｇｅ、及びＡｌからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属との合金であってもよい。
正極活物質の形状は特に限定されるものではないが、粒子状であってもよい。正極活物質が粒子状である場合、正極活物質は一次粒子であってもよく、二次粒子であってもよい。正極活物質の平均粒子径（Ｄ５０）は、例えば、１ｎｍ以上１００μｍ以下であってもよく、１０ｎｍ以上３０μｍ以下であってもよい。
正極活物質の表面には、Ｌｉイオン伝導性酸化物を含有するコート層が形成されていても良い。正極活物質と、固体電解質との反応を抑制できるからである。
Ｌｉイオン伝導性酸化物としては、例えば、ＬｉＮｂＯ３、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、及び、Ｌｉ３ＰＯ４等が挙げられる。コート層の厚さは、例えば、０．１ｎｍ以上であり、１ｎｍ以上であっても良い。一方、コート層の厚さは、例えば、１００ｎｍ以下であり、２０ｎｍ以下であっても良い。正極活物質の表面におけるコート層の被覆率は、例えば、７０％以上であり、９０％以上であっても良い。
固体電解質としては、電解質層において例示するものと同様のものを例示することができる。
正極層における固体電解質の含有量は、特に限定されないが、正極層の総質量を１００質量％としたとき、例えば１質量％～８０質量％の範囲内であってもよい。
導電材としては、公知のものを用いることができ、例えば、炭素材料、及び金属粒子等が挙げられる。炭素材料としては、例えば、アセチレンブラック、ファーネスブラック、ＶＧＣＦ、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種を挙げることができる。中でも、電子伝導性の観点から、ＶＧＣＦ、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種であってもよい。金属粒子としては、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、及びＳＵＳ等の粒子が挙げられる。
正極層における導電材の含有量は特に限定されるものではない。
結着剤（バインダー）としては、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＡＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等を例示することができる。正極層におけるバインダーの含有量は特に限定されるものではない。
正極層の厚みについては特に限定されるものではない。
正極層は、従来公知の方法で形成することができる。
例えば、正極活物質、及び、必要に応じ他の成分を溶媒中に投入し、撹拌することにより、正極層用スラリーを作製し、当該正極層用スラリーを正極集電体等の支持体の一面上に塗布して乾燥させることにより、正極層が得られる。
溶媒は、例えば酢酸ブチル、酪酸ブチル、ヘプタン、及びＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等が挙げられる。
正極集電体等の支持体の一面上に正極層用スラリーを塗布する方法は、特に限定されず、ドクターブレード法、メタルマスク印刷法、静電塗布法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、及びスクリーン印刷法等が挙げられる。
支持体としては、自己支持性を有するものを適宜選択して用いることができ、特に限定はされず、例えばＣｕ及びＡｌなどの金属箔等を用いることができる。
また、正極層の形成方法の別の方法として、正極活物質及び必要に応じ他の成分を含む正極合剤の粉末を加圧成形することにより正極層を形成してもよい。正極合剤の粉末を加圧成形する場合には、通常、１ＭＰａ以上６００ＭＰａ以下程度のプレス圧を負荷する。
加圧方法としては、特に制限されないが、例えば、平板プレス、及びロールプレス等を用いて圧力を付加する方法等が挙げられる。
［正極集電体］
正極集電体としては、電池の集電体として使用可能な公知の金属を用いることができる。そのような金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｖ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｚｎ、Ｇｅ、及びＩｎからなる群から選択される一又は二以上の元素を含む金属材料を例示することができる。正極集電体としては、例えばＳＵＳ、アルミニウム、ニッケル、鉄、チタンおよびカーボン等が挙げられる。
正極集電体の形態は特に限定されるものではなく、箔状、及びメッシュ状等、種々の形態とすることができる。正極集電体の厚さは、形状によって異なるものであるが、例えば１μｍ～５０μｍの範囲内であってもよく、５μｍ～２０μｍの範囲内であってもよい。
正極集電体は正極端子と接続されていてもよく、正極集電体が正極端子であってもよい。
［負極］
負極は、負極集電体及び負極層を含む。負極には負極端子が接続されていてもよい。
［負極層］
負極層は、少なくとも負極活物質を含有し、必要に応じ、導電材、結着剤、及び、固体電解質等を含有する。
負極活物質としては、グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、高配向性グラファイト（ＨＯＰＧ）、ハードカーボン、ソフトカーボン、リチウム単体、リチウム合金、Ｓｉ単体、Ｓｉ合金、及びＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等が挙げられる。リチウム合金及びＳｉ合金としては、正極活物質において例示するものと同様のものを用いることができる。
負極活物質の形状は特に限定されず、粒子状、及び板状等が挙げられる。負極活物質が粒子状である場合、負極活物質は一次粒子であってもよく、二次粒子であってもよい。また、負極活物質の平均粒子径（Ｄ５０）は、例えば、１ｎｍ以上１００μｍ以下であってもよく、１０ｎｍ以上３０μｍ以下であってもよい。
負極活物質の形状は特に限定されず、粒子状、及び板状等が挙げられる。
負極層に用いられる導電材、及び、結着剤は、正極層において例示するものと同様のものを用いることができる。負極層に用いられる固体電解質は、電解質層において例示するものと同様のものを用いることができる。
負極層の厚さは、特に限定されないが、例えば、１０～１００μｍであってもよい。
負極層における負極活物質の含有量は、特に限定されないが、例えば、２０質量％～９０質量％であってもよい。
［負極集電体］
負極集電体の材料は、Ｌｉと合金化しない材料であってもよく、例えばＳＵＳ及び、銅及び、ニッケル等を挙げることができる。負極集電体の形態としては、例えば、箔状及び、板状等を挙げることができる。負極集電体の平面視形状は、特に限定されるものではないが、例えば、円状及び、楕円状及び、矩形状及び、任意の多角形状等を挙げることができる。また、負極集電体の厚さは、形状によって異なるものであるが、例えば１μｍ～５０μｍの範囲内であってもよく、５μｍ～２０μｍの範囲内であってもよい。
負極集電体は負極端子と接続されていてもよく、負極集電体が負極端子であってもよい。
［電解質層］
電解質層は、少なくとも電解質を含む。
電解質には、非水系電解液、ゲル電解質、及び固体電解質等を用いることができる。これらは、１種類のみを単独で用いてもよいし、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
非水系電解液としては、通常、リチウム塩及び非水溶媒を含有したものを用いる。
リチウム塩としては、例えばＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４及びＬｉＡｓＦ６等の無機リチウム塩；ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２（Ｌｉ－ＴＦＳＩ）、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２及びＬｉＣ（ＳＯ２ＣＦ３）３等の有機リチウム塩等を挙げることができる。
非水溶媒としては、例えばエチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ－ブチロラクトン、スルホラン、アセトニトリル（ＡｃＮ）、ジメトキシメタン、１，２－ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、１，３－ジメトキシプロパン、ジエチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル（ＴＥＧＤＭＥ）、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）及びこれらの混合物等を挙げることができ、高誘電率、低粘度を確保する観点から、高誘電率、高粘度を有するＥＣ、ＰＣ、ＢＣ等の環状カーボネート化合物と、低誘電率、低粘度を有するＤＭＣ、ＤＥＣ、ＥＭＣ等の鎖状カーボネート化合物の混合物が好ましく、ＥＣとＤＥＣの混合物がより好ましい。
非水系電解液におけるリチウム塩の濃度は、例えば０．３～５Ｍであってもよい。
ゲル電解質は、通常、非水系電解液にポリマーを添加してゲル化したものである。
ゲル電解質として、具体的には、上述した非水系電解液に、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリアクリルニトリル、ポリビニリデンフロライド（ＰＶｄＦ）、ポリウレタン、ポリアクリレート、及びセルロース等のポリマーを添加し、ゲル化することにより得られる。
電解質層には、上述した水系電解液等の電解質を含浸させ、且つ、正極層と負極層との接触を防止するセパレータを用いてもよい。
セパレータの材料としては、多孔質膜であれば特に限定されず、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエステル、セルロース及びポリアミド等の樹脂を挙げることができ、中でもポリエチレン及びポリプロピレンが好ましい。また、上記セパレータは、単層構造であっても良く、複層構造であっても良い。複層構造のセパレータとしては、例えばＰＥ／ＰＰの２層構造のセパレータ、又は、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰ若しくはＰＥ／ＰＰ／ＰＥの３層構造のセパレータ等を挙げることができる。
セパレータは、樹脂不織布、ガラス繊維不織布等の不織布等であっても良い。
電解質層は、固体電解質層であってもよい。
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含む。
固体電解質層に含有させる固体電解質としては、固体電池に使用可能な公知の固体電解質を適宜用いることができ、酸化物系固体電解質、及び硫化物系固体電解質等が挙げられる。
硫化物系固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＸ－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＸ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、ＬｉＸ－Ｌｉ２Ｏ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、ＬｉＸ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｏ５、ＬｉＸ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、及びＬｉ３ＰＳ４等が挙げられる。なお、上記「Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５」の記載は、Ｌｉ２ＳおよびＰ２Ｓ５を含む原料組成物を用いてなる材料を意味し、他の記載についても同様である。また、上記ＬｉＸの「Ｘ」は、ハロゲン元素を示す。上記ＬｉＸを含む原料組成物中にＬｉＸは１種又は２種以上含まれていてもよい。ＬｉＸが２種以上含まれる場合、２種以上の混合比率は特に限定されるものではない。
硫化物系固体電解質における各元素のモル比は、原料における各元素の含有量を調整することにより制御できる。また、硫化物系固体電解質における各元素のモル比や組成は、例えば、ＩＣＰ発光分析法で測定することができる。
硫化物系固体電解質は、硫化物ガラスであってもよく、結晶化硫化物ガラス（ガラスセラミックス）であってもよく、原料組成物に対する固相反応処理により得られる結晶質材料であってもよい。
硫化物系固体電解質の結晶状態は、例えば、硫化物系固体電解質に対してＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折測定を行うことにより確認することができる。
硫化物ガラスは、原料組成物（例えばＬｉ２ＳおよびＰ２Ｓ５の混合物）を非晶質処理することにより得ることができる。非晶質処理としては、例えば、メカニカルミリングが挙げられる。
ガラスセラミックスは、例えば、硫化物ガラスを熱処理することにより得ることができる。
熱処理温度は、硫化物ガラスの熱分析測定により観測される結晶化温度（Ｔｃ）よりも高い温度であればよく、通常、１９５℃以上である。一方、熱処理温度の上限は特に限定されない。
硫化物ガラスの結晶化温度（Ｔｃ）は、示差熱分析（ＤＴＡ）により測定することができる。
熱処理時間は、ガラスセラミックスの所望の結晶化度が得られる時間であれば特に限定されるものではないが、例えば１分間～２４時間の範囲内であり、中でも、１分間～１０時間の範囲内が挙げられる。
熱処理の方法は特に限定されるものではないが、例えば、焼成炉を用いる方法を挙げることができる。
酸化物系固体電解質としては、例えばＬｉ元素と、Ｌａ元素と、Ａ元素（Ａは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、及びＡｌの少なくとも１種である）と、Ｏ元素とを有するガーネット型の結晶構造を有する物質等が挙げられる。酸化物系固体電解質としては、例えばＬｉ３＋ｘＰＯ４－ｘＮｘ（１≦ｘ≦３）等であってもよい。
固体電解質の形状は、取扱い性が良いという観点から粒子状であってもよい。
また、固体電解質の粒子の平均粒径（Ｄ５０）は、特に限定されないが、下限が０．５μｍ以上であってもよく、上限が２μｍ以下であってもよい。
本開示において、粒子の平均粒径は、特記しない限り、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定により測定される体積基準のメディアン径（Ｄ５０）の値である。また、本開示においてメディアン径（Ｄ５０）とは、粒径の小さい粒子から順に並べた場合に、粒子の累積体積が全体の体積の半分（５０％）となる径（体積平均径）である。
固体電解質は、１種単独で、又は２種以上のものを用いることができる。また、２種以上の固体電解質を用いる場合、２種以上の固体電解質を混合してもよく、又は２層以上の固体電解質それぞれの層を形成して多層構造としてもよい。
固体電解質層中の固体電解質の割合は、特に限定されるものではないが、例えば５０質量％以上であり、６０質量％以上１００質量％以下の範囲内であってもよく、７０質量％以上１００質量％以下の範囲内であってもよく、１００質量％であってもよい。
固体電解質層には、可塑性を発現させる等の観点から、バインダーを含有させることもできる。そのようなバインダーとしては、正極層に用いられるバインダーとして例示した材料等を例示することができる。ただし、高出力化を図り易くするために、固体電解質の過度の凝集を防止し且つ均一に分散された固体電解質を有する固体電解質層を形成可能にする等の観点から、固体電解質層に含有させるバインダーは５質量％以下としてもよい。
固体電解質層を形成する方法としては、固体電解質を含む固体電解質材料の粉末を加圧成形する方法等が挙げられる。固体電解質材料の粉末を加圧成形する場合には、通常、１ＭＰａ以上６００ＭＰａ以下程度のプレス圧を負荷する。
加圧方法としては、特に制限されないが、正極層の形成において例示する加圧方法が挙げられる。
電解質層の厚みは特に限定されるものではなく、通常０．１μｍ以上１ｍｍ以下である。
単電池としては、一次電池であっても良く、二次電池であっても良いが、中でも二次電池であってもよい。二次電池は繰り返し充放電が可能である。二次電池は、例えば車載用電池として有用である。また、単電池は、固体電池であってもよい。固体電池は、固体リチウム二次電池であってもよい。
本開示の電池モジュールの製造方法は、例えば、まず、正極集電体（正極端子）、正極層、固体電解質層、負極層、負極集電体（負極端子）をこの順に配置した単電池を複数個準備する。そして各単電池間にラミネート接続層を配置して端部を熱溶着することにより、本開示の電池モジュールとしてもよい。
（実施例１）
［正極の作製］
正極活物質としてＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２と、硫化物系固体電解質と、結着剤としてＰＶｄＦを質量比で８０：１５：５となるように秤量し、分散媒とともに混合した。
得られた混合物を、超音波ホモジナイザーで分散させることにより、正極スラリーを得た。得られた正極スラリーを、正極集電体（アルミニウム箔、厚さ１５μｍ）上にアプリケーターによるブレードコート法により塗工し、乾燥させ、正極集電体上に正極層を有する正極を得た。
［負極の作製］
負極活物質としてＳｉと、硫化物系固体電解質と、結着剤としてＳＢＲとを準備した。
これらを、質量比で、負極活物質：硫化物系固体電解質：結着剤＝５０：４８：２となるように秤量し、分散媒とともに混合した。得られた混合物を、超音波ホモジナイザーで分散させることにより、負極スラリーを得た。
得られた負極スラリーを、負極集電体（Ｃｕ箔、厚さ１５μｍ）上にアプリケーターによるブレードコート法により塗工し、乾燥させ負極集電体上に負極層を有する負極を得た。
［固体電解質層の作製］
固体電解質層として硫化物系固体電解質の圧粉体を用いた。
［単電池の作製］
正極集電体（正極端子）、正極層、固体電解質層、負極層、負極集電体（負極端子）をこの順に配置した単電池を得た。
［電池モジュールの作製］
単電池を２つ準備した。ラミネート接続層を３層準備した。これらをラミネート接続層、単電池、ラミネート接続層、単電池、ラミネート接続層の順になるように配置して端部を熱溶着して電池モジュールを得た。ラミネート接続層の金属層の金属－樹脂未接着部は、隣り合う単電池のうち、一方の単電池の発電要素にのみ対向する構成のものを使用した。２つの単電池は直列接続となるように接続した。
（実施例２）
上記［電池モジュールの作製］において、ラミネート接続層の金属層の金属－樹脂未接着部は、隣り合う単電池のうち、両方の単電池の発電要素に対向する構成のものを使用したこと以外は実施例１と同様の方法で電池モジュールを作製した。
（比較例１）
上記［電池モジュールの作製］において、単電池を２つ準備し、ラミネート接続層を４層準備しこれらをラミネート接続層、単電池、ラミネート接続層、ラミネート接続層、単電池、ラミネート接続層の順になるように配置して電池モジュールを得たこと以外は実施例１と同様の方法で電池モジュールを作製した。すなわち、上記［単電池の作製］において、単電池の両側を一対のラミネート接続層が挟持してなるラミネート型単電池を作製し、上記［電池モジュールの作製］において、２つのラミネート型単電池を準備し、これらを積層し、直列接続となるように各端子間をバスパーで接続したこと以外は実施例１と同様の方法で電池モジュールを作製した。
［評価方法］
実施例１～２および比較例１の各電池モジュールに対して次に示す耐久試験を行い、容量維持率を測定した。
［耐久試験前の放電容量測定］
実施例１～２および比較例１で得られた各電池モジュールを、１ＭＰａの拘束圧で拘束し、２５℃、０．１ＣでＳＯＣ０％から１００％までの充電と、０．１ＣでＳＯＣ１００％から０％までの放電を行い、各電池モジュールの耐久試験前の放電容量を測定した。
［耐久試験］
実施例１～２および比較例１で得られた各電池モジュールを、６０℃、相対湿度（ＲＨ）９０％の条件で、１ＣでＳＯＣ０％から１００％までの充電と、１ＣでＳＯＣ１００％から０％までの放電を１サイクルとして合計１００サイクル充放電を行った。結果を表１に示す。
［耐久試験後の放電容量測定］
耐久試験後の実施例１～２および比較例１で得られた各電池モジュールを、２５℃、０．１ＣでＳＯＣ０％から１００％までの充電と、０．１ＣでＳＯＣ１００％から０％までの放電を行い、各電池モジュールの耐久試験後の放電容量を測定した。
各電池モジュールの耐久試験後の放電容量を耐久試験前の放電容量で割り、１００を掛けることにより、各電池モジュールの容量維持率を算出した。比較例１の容量維持率を１００％としたときの実施例２の容量維持率を示す結果を表１に示す。実施例１～２の容量維持率を示す結果を表２示す。
Figure 0007476788000001
Figure 0007476788000002
［評価結果］
実施例１～２の各電池モジュールは、電池として充放電可能であることを確認した。
実施例２の電池モジュールは、比較例１、実施例１の各電池モジュールと比較して容量維持率が２倍以上高い。
１０ 発電要素（１０ａ、１０ｂ）
１１ 正極
１２ セパレータ（電解質層）
１３ 負極
２０ ラミネート接続層
２１ 金属層
２２ 樹脂層
２３ 金属－樹脂未接着部
２４ 金属露出部
２５ 金属－樹脂接着部
３０ 単電池（３０ａ）（３０ｂ）
３１ 正極端子
３２ 負極端子
４０ ラミネート接続層
４１ 金属層
４２ 樹脂層
４３ 金属－樹脂未接着部
４４ 金属露出部
４５ 金属－樹脂接着部
１００ 電池モジュール
１１０ 発電要素
１１１ 正極
１１２ セパレータ
１１３ 負極
１２０ ラミネート接続層
１２１ 金属層
１２２ 樹脂層
１３０ 単電池
１３１ 正極端子
１３２ 負極端子
１３３ バスバー
２００ 電池モジュール
３００ 電池モジュール
Ａ 両端領域
Ｂ 中心領域

Claims (3)

  1. 発電要素と、正極端子と、当該発電要素に対して当該正極端子と反対側に位置する負極端子と、を有する単電池を複数個積み重ねて接続してなる電池モジュールであって、
    各前記単電池間に、樹脂層、金属層、樹脂層をこの順に含むラミネート接続層が配置され、
    前記ラミネート接続層の前記金属層が、隣り合う一方の単電池の正極端子及び他方の単電池の負極端子と電気的に接続されていることを特徴とする電池モジュール。
  2. 前記ラミネート接続層の前記金属層は、隣り合う各前記単電池の各前記発電要素と対向する部分全面に存在する、請求項１に記載の電池モジュール。
  3. 前記ラミネート接続層は、当該ラミネート接続層の面方向の両端領域に前記金属層と前記樹脂層が接着されていない金属－樹脂未接着部と、当該金属－樹脂未接着部から面方向外側に前記金属層が突出する金属露出部とを有し、且つ、当該ラミネート接続層の面方向の中心領域に前記金属層と前記樹脂層が接着されている金属－樹脂接着部を有する、請求項１又は２に記載の電池モジュール。
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