TWI636127B - 液晶高分子複合膜 - Google Patents

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Abstract

一種液晶高分子複合膜。液晶高分子複合膜包括88~99%重量百分比的液晶高分子以及1~12%重量百分比的增韌劑。增韌劑包括一共聚物，共聚物係選自由熱塑性聚烯彈性體(thermoplastic polyolefin elastomer)、甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(glycidyl methacrylate copolymer)、聚苯乙烯彈性體(styrene-based thermoplastic elastomers)及聚酯彈性體(polyester elastomer)所組成之群組，其中聚苯乙烯彈性體及聚酯彈性體各具有一軟段和一硬段，硬段具有至少一芳香環。

Description

液晶高分子複合膜
本揭露內容是有關於一種液晶高分子複合膜，特別是一種具有良好機械性質的軟性液晶高分子複合膜。
近年來，隨著航太產品、國防產品及行動通訊產品對高頻傳輸需求之快速成長，為了符合高速訊號傳輸的需求，具有低介電常數及低介電損失的電路基板已成為未來技術發展之重點。液晶高分子(liquid crystal polymer，LCP)具有低吸濕、低介電常數及低介電損失等高頻高速訊號傳輸所需要之電氣特性，且具高耐熱、高尺寸安定、導熱、耐化學、難燃、熱塑性及可回收等特色，現已成為高頻軟性基板之主流。
然而，目前液晶高分子的成膜技術具有高難度，液晶高分子膜在垂直於機械方向(transverse direction，TD)的機械性質嚴重不足，成為軟性基板於加工及應用之主要限制。因此，開發具有良好機械性質且整體柔軟性高之液晶高分子膜，已成為目前高頻軟性基板產品發展的關鍵。
本揭露內容係有關於一種液晶高分子複合膜。實施例中，液晶高分子複合膜包括88~99%重量百分比的液晶高分子以及1~12%重量百分比的增韌劑，因而可以具有低介電常數、低介電損失及良好的機械性質。
根據本揭露內容之一實施例，係提出一種液晶高分子複合膜。液晶高分子複合膜包括88~99%重量百分比的液晶高分子以及1~12%重量百分比的增韌劑。增韌劑包括一共聚物，共聚物係選自由熱塑性聚烯彈性體(thermoplastic polyolefin elastomer)、甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(glycidyl methacrylate copolymer)、聚苯乙烯彈性體(styrene-based thermoplastic elastomers)及聚酯彈性體(polyester elastomer)所組成之群組，其中聚苯乙烯彈性體及聚酯彈性體各具有一軟段和一硬段，硬段具有至少一芳香環。
為了對本發明之上述及其他方面有更佳的瞭解，下文特舉較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下：
本揭露內容之實施例中，液晶高分子複合膜包括88~99%重量百分比的液晶高分子以及1~12%重量百分比的增韌 劑，因而可以具有低介電常數、低介電損失及良好的機械性質。以下係詳細敘述本揭露內容之實施例。實施例所提出的組成為舉例說明之用，並非對本揭露內容欲保護之範圍做限縮。具有通常知識者當可依據實際實施態樣的需要對該些組成加以修飾或變化。
根據本揭露內容之實施例，以下係提出一種液晶高分子複合膜。根據本揭露內容之實施例，液晶高分子複合膜例如是應用於高頻電子產品的軟性板材。
一實施例中，液晶高分子複合膜包括88~99%重量百分比的液晶高分子以及1~12%重量百分比的增韌劑。增韌劑包括一共聚物，共聚物係選自由熱塑性聚烯烴彈性體(thermoplastic polyolefin elastomer)、甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(glycidyl methacrylate copolymer)、聚苯乙烯彈性體(styrene-based thermoplastic elastomers)、聚酯彈性體(polyester elastomer)及上述化合物之任兩者的混合物所組成之群組。換言之，根據本揭露內容之實施例，增韌劑可包括兩種或兩種以上的上述共聚物。聚苯乙烯彈性體及聚酯彈性體具有一軟段(soft segment)和一硬段(hard segment)，硬段具有至少一芳香環(aromatic ring)。
以液晶高分子作為主要成分的液晶高分子複合膜中，液晶高分子易朝機械方向(machine direction，MD)排列；根據本揭露內容之實施例，以液晶高分子作為主要成分之外，更添加1~12%重量百分比的增韌劑，增韌劑例如是混合在液晶高分子之間而破壞分子排列的方向性、或者是和液晶高分子產生化學鍵結而破壞分子排列的方向性，例如是在液晶高分子上嫁接支鏈。 如此一來，可以有效提升液晶高分子複合膜在垂直於機械方向(transverse direction，TD)的機械性質，使得液晶高分子複合膜在垂直和平行於機械方向具有均勻的機械延伸性，進而提高液晶高分子複合膜的整體韌性。
再者，根據本揭露內容之實施例，液晶高分子佔液晶高分子複合膜的重量百分比為88%以上，因此可以使得液晶高分子複合膜具有低介電常數及低介電損失等高頻高速訊號傳輸所需要之電氣特性。舉例而言，當液晶高分子複合膜在10GHz的操作頻率下時，液晶高分子複合膜的介電常數(dielectric constant)例如是小於或等於2.9，而介電損耗因子(dielectric dissipation factor)例如是小於或等於0.0027。
並且，製作液晶高分子複合膜僅需要將增韌劑添加於88%重量百分比以上的液晶高分子中，因此根據本揭露內容之實施例的液晶高分子複合膜，除了具有良好且均勻的機械性質與韌性，更具有製程簡單的優點。
一實施例中，增韌劑佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為3~10%。另一實施例中，較佳地，增韌劑佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為3~7%。
實施例中，熱塑性聚烯彈性體例如包括乙烯-α-烯烴共聚物(ethylene-α-olefin copolymer)，可包括無規則共聚物(random copolymer)、嵌段共聚物(block copolymer)或此兩者之組合，乙烯-α-烯烴共聚物中的α-烯烴可包括丙烯(propylene)、丁烯(butene)、辛烯(octene)或上述之任意組合。熱塑性聚烯彈性體的硬度(hardness)範圍為10D~50D。一實施例中，熱塑性聚烯彈性體 佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為3~5%。
實施例中，甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物可包括乙烯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物(ethylene-glycidyl methacrylate copolymer)、乙烯/丙烯酸酯/甲基丙烯酸縮水甘油酯三元共聚物(ethylene-acrylic ester-glycidyl methacrylate terpolymer)、乙烯/丙烯酸正丁酯/甲基丙烯酸縮水甘油酯三元共聚物(ethylene-n-butyl acrylate-glycidyl methacrylate terpolymer)或上述之任意組合。其中，甲基丙烯酸縮水甘油酯(glycidyl methacrylate)佔整體甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物共聚物的重量百分比為0.2~10%。一實施例中，甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為2.5~10%。一實施例中，乙烯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為2.5~7%。一實施例中，乙烯/丙烯酸正丁酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為5~10%。一實施例中，增韌劑係至少包括甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物。
實施例中，聚苯乙烯彈性體(styrene-based thermoplastic elastomers)例如包括苯乙烯-乙烯丁烯共聚物(styrene-ethylene-butylene copolymer)，苯乙烯-乙烯丁烯共聚物可包括二嵌段共聚物(diblock copolymer)、三嵌段共聚物(triblock copolymer)及支狀共聚物(branched copolymer)。苯乙烯-乙烯丁烯共聚物中，聚苯乙烯為硬段結構(hard segment)，乙烯丁烯為軟段結構(soft segment)，其硬段結構/軟段結構重量比範圍為13/87至75/25。一實施例中，聚苯乙烯彈性體佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如為2~5%。
實施例中，聚酯彈性體(thermoplastic polyester elastomer，TPEE)例如包括聚醚-酯嵌段共聚物(polyether-ester block copolymer)，聚酯彈性體中，聚醚為軟段結構，聚酯為硬段結構，聚酯彈性體的硬度(hardness)範圍為25D~85D，聚酯彈性體的軟化溫度(vicat softening temperature)範圍為70℃~210℃。一實施例中，聚酯彈性體佔液晶高分子複合膜的重量百分比例如約為5%。
根據本揭露內容之實施例，增韌劑是具有韌性及彈性的高分子結構，例如可以是具有軟段、硬段結構之共聚物彈性體，而影響彈性最大的是主鏈的分子構造(軟段/硬段)。本揭露內容之實施例中，增韌劑除了可以具有彈性體軟段/硬段之結構，並其分子結構與液晶高分子亦具相容性，也就是說，增韌劑的分子鏈段中具有苯環(芳香族)結構、其極性接近於液晶高分子、且/或及具有可以嫁接至液晶高分子的反應性官能基。如此一來，增韌劑的一嵌段結構(例如是芳香族官能基和/或極性和液晶高分子接近的反應性官能基)可以混入液晶高分子之中，而另一嵌段結構通常具有軟段分子鏈而可以有效提升整體液晶高分子複合膜之柔軟性及韌性，使液晶高分子複合膜具有垂直於機械方向(TD)方向之高韌度(toughness)之特性。
實施例中，液晶高分子可包括羥基苯甲酸(hydroxybenzoic acid)/羥基萘甲酸(hydroxynaphthoic acid)共聚物、羥基苯甲酸/聯苯(biphenol)/對苯二甲酸(terephthalic acid)共聚物及羥基苯甲酸/乙二醇(ethylene glycol)/對苯二甲酸共聚物之至少其中之一。
一實施例中，羥基苯甲酸/羥基萘甲酸共聚物中，羥基苯甲酸相對於羥基萘甲酸的莫耳比例例如為80/20~60/40。
實施例中，液晶高分子複合膜的厚度例如為15~250微米(μm)。其他實施例中，液晶高分子複合膜的厚度例如為25~200微米。
於一些實施例中，液晶高分子複合膜的製造方法例如包括以下步驟。
將液晶高分子原料及增韌劑材料各自注入雙螺桿押出機(twin screw extruder)中，經T型模頭熔融押出，再經由鑄模輪(casting drum)得到液晶高分子複合膜，其厚度可為15~250微米，或者是25~200微米。雙螺桿押出機的溫度介於280℃至350℃之間，鑄模輪的溫度介於15℃至40℃之間。
或者，將液晶高分子原料與增韌劑材料混合均勻後注入押出機中，將保護膜材料注入另一台押出機中，將液晶高分子和增韌劑的混合材料與保護膜材料經由T型模頭熔融押出，以形成中間層為液晶高分子複合膜、上下表層為保護膜之結構，此種多層膜之層數可為三層或以上，其厚度可為15~250微米，或者是25~200微米。
此外，液晶高分子複合單膜層或三層膜除可透過T型模頭成型，也可經由環型吹膜膜頭塑型，並經風環、人字架及夾輪得液晶高分子複合膜。
以下係就實施例作進一步說明。以下係列出數個實施例之液晶高分子複合膜的組成以及其特性測試結果，以說明應用本揭露內容所製得之液晶高分子複合膜的特性。然而以下之實 施例僅為例示說明之用，而不應被解釋為本揭露內容實施之限制。各實施例之液晶高分子複合膜的組成以及特性測試結果如表1，其中各組成物的比例係以佔整體液晶高分子複合膜的重量百分比表示。
表1中，LCP為液晶高分子(Celanese VECTRA® A950)，其成分為羥基苯甲酸/羥基萘甲酸共聚物，單體莫耳比為73/27；SEBS(styrene-ethylene-butylene-styrene triblock copolymer)為聚苯乙烯彈性體(Kraton® G1645M)，其中聚苯乙烯佔聚苯乙烯彈性體的含量為13wt%；TPEE為聚酯彈性體(DuPont Hytrel® 8238)，其硬度(hardness)為82D；POE為乙烯-辛烴共聚物(Dow EngageTM 8003)，其中辛烴(octene)佔乙烯-辛烴共聚物的含量為18mol%，硬度(hardness)為31D；PE-GMA為乙烯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物(Arkema LOTADER® AX8840)，其中甲基丙烯酸縮水甘油酯佔乙烯/甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物的含量為8wt%；PE-nBA-GMA為乙烯/丙烯酸正丁酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯三元共聚物(DuPont Elvaloy® PTW)，其中甲基丙烯酸縮水甘油酯佔乙烯/丙烯酸正丁酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯三元共聚物的含量為0.4wt%；LLDPE為線性低密度聚乙烯(Dow DOWLEXTM 2049G)，其密度為0.926g/cm3。
表1中所列示之實施例1~12及比較例1~2均是以T型模頭熔融押出製作液晶高分子複合單層膜，膜厚均為170微米，且各個實施例和比較例的薄膜之垂直於機械方向(TD)方向之抗拉強度(tensile strength at break)值、伸長量(elongation at break)值及垂直於機械方向(TD)方向之韌度(Toughness)均以ASTM D882測試方法所測得。測試樣品具有長度5公分及寬度1公分，測試的拉伸速度為10mm/min。表1中所列示的韌度為樣品拉伸至斷裂所需的功(kJ/m2)。
如表1所示，相較於比較例1~2之液晶高分子膜， 實施例1~12之液晶高分子複合膜的抗拉強度、伸長量和韌度均具有大幅的改善。如表1所示，實施例之液晶高分子複合膜的抗拉強度係大於28MPa，伸長量係大於4%，且韌度係大於19kJ/m2。
綜上所述，本揭露內容之液晶高分子複合膜，以液晶高分子做為主要成分(液晶高分子膜的含量大於88%重量百分比)，且經由導入適當的增韌劑，而可以透過分子結構控制、嵌段共聚高分子之軟硬段調控、及材料黏彈性差異化之原則，而可以提高液晶高分子複合膜的韌性，且改善液晶高分子複合膜在垂直於機械方向(TD)方向的延展性、機械性及韌度。
綜上所述，雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明。本發明所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作各種之更動與潤飾。因此，本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。

Claims (8)

  1. 一種液晶高分子複合膜，其組成包括：90~97%重量百分比的液晶高分子；以及3~10%重量百分比的增韌劑，包括一共聚物，該共聚物包括乙烯-辛烴共聚物；其中當該液晶高分子複合膜於10GHz的操作頻率下，該液晶高分子複合膜的介電常數係小於或等於2.9，該液晶高分子複合膜的介電損耗因子係小於或等於0.0027。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之液晶高分子複合膜，其中該共聚物更包括聚苯乙烯彈性體(styrene-based thermoplastic elastomers)。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之液晶高分子複合膜，其中該聚苯乙烯彈性體包括苯乙烯-乙烯丁烯共聚物(styrene-ethylene-butylene copolymer)，該苯乙烯-乙烯丁烯共聚物包括二嵌段共聚物(diblock copolymer)、三嵌段共聚物(triblock copolymer)、支狀共聚物(branched copolymer)或上述之任意組合，且該聚苯乙烯彈性體具有聚苯乙烯和乙烯丁烯，聚苯乙烯為硬段結構(hard segment)，乙烯丁烯為軟段結構(soft segment)，該聚苯乙烯彈性體的硬段結構/軟段結構的重量比係為13/87至75/25。
  4. 如申請專利範圍第2項所述之液晶高分子複合膜，其中 該聚苯乙烯彈性體佔該液晶高分子複合膜的重量百分比為2~5%。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之液晶高分子複合膜，其中該增韌劑係包括二種或二種以上之該共聚物。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之液晶高分子複合膜，其中該液晶高分子包括羥基苯甲酸(hydroxybenzoic acid)/羥基萘甲酸(hydroxynaphthoic acid)共聚物、羥基苯甲酸/聯苯(biphenol)/對苯二甲酸(terephthalic acid)共聚物及羥基苯甲酸/乙二醇(ethylene glycol)/對苯二甲酸共聚物之至少其中之一。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之液晶高分子複合膜，其中該羥基苯甲酸/羥基萘甲酸共聚物中，羥基苯甲酸相對於羥基萘甲酸的莫耳比例為80/20~60/40。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之液晶高分子複合膜，其中該液晶高分子複合膜的抗拉強度係大於28MPa，該液晶高分子複合膜的伸長量係大於4%，且該液晶高分子複合膜的韌度係大於19kJ/m2。
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