TWI622497B - 包含發光層之發光裝置 - Google Patents

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TWI622497B TW102146709A TW102146709A TWI622497B TW I622497 B TWI622497 B TW I622497B TW 102146709 A TW102146709 A TW 102146709A TW 102146709 A TW102146709 A TW 102146709A TW I622497 B TWI622497 B TW I622497B
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鄭世俊
大衛 Ｔ 西斯克
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日東電工股份有限公司
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Abstract

在此描述的為一種包含螢光發光層、以及三個不同的磷光發光層的發光裝置。

Description

包含發光層之發光裝置
本發明之一些實施例係包含用於照明應用之頂發光白色有機發光二極體。
有機發光裝置(Organic light-emitting devices,OLED)在照明以及顯示器應用上變的日益重要。然而，對於OLED技術而言，仍有相當大的進展尚待達成使其能促進更廣泛的使用。例如，為了以OLED替換傳統光源，提升OLED的能源效率到一定的程度可有助於與傳統光源的能源效率競爭。通常地，對於日光燈來說，能源效率大約為60~90lm/W。因此，需要達到至少約60lm/W的能源效率以助白色OLED作為日光燈的替代品來競爭。美國能源局(Department of Energy,DOE)表示，2015年的目標基準約在150lm/W(假設演色指數(color rendering index,CRI)>80且相關色溫(correlated color temperature,CCT)=2700-3000K)。因此需要更進一步的改善OLED的能源效率。
將複數個發光層併入OLED裝置可有助於提高裝置效率，同時提高裝置的演色指數值。一些實施例包含一種發光結 構，其包含螢光藍色發光層、與螢光藍色發光層接觸的磷光紅色發光層、與紅色發光層接觸的磷光綠色發光層、以及與磷光綠色發光層接觸的磷光黃色發光層。一些發光裝置包含如上所述設置在陽極和陰極之間的發光結構。
一些實施例包含白色發光OLED裝置，其從底部到頂部依序包含，基板、塗佈在基板上方的絕緣層、設置在絕緣層上方的反射及不透明的陽極、設置在陽極之上的電洞注入層、設置在電洞注入層上的電洞傳輸層、以及如上所述的發光結構、設置在發光結構上的電子傳輸層、設置在電子傳輸層上的電子注入層、設置在電子傳輸層上的半透明的或透明的陰極、設置在陰極上的發光增強層、以及設置在發光增強層上的光散射層。
這些以及其它實施例在本文中更詳細地描述。
10‧‧‧發光結構
12‧‧‧螢光藍色發光層
14‧‧‧磷光紅色發光層
16‧‧‧磷光綠色發光層
18‧‧‧磷光黃色發光層
20‧‧‧基板
30‧‧‧第一電極
40‧‧‧電洞注入層
50‧‧‧p型摻雜的電洞傳輸層
60‧‧‧電洞傳輸層
80‧‧‧電子傳輸層
90‧‧‧電子注入層
100‧‧‧覆蓋層
120‧‧‧第二電極
130‧‧‧光散射層
第1A圖是在下文中所描述的發光結構的實施例的結構的示意圖。
第1B圖是發光結構的實施例的示意圖。
第2圖是有機發光裝置的實施例的示意圖。
第3圖是有機發光裝置的實施例的示意圖。
第4圖是裝置A1 CRI(75)，CIE(0.47，0.44)的電致發光(electroluminescence,EL)光譜的曲線圖。
第5圖是裝置A1的能源效率以及電流效率對亮度(B)的曲線圖。
第6圖是裝置B1亮度隨時間的曲線圖。
第7圖是裝置A1的能源效率以及電流效率對亮度(B)的曲線圖。
第8圖是裝置A2(3.0nm的磷光綠色發光層)CRI(64)，CIE(0.48，0.45)的EL光譜的曲線圖。
第9圖是裝置A3(2.5nm的磷光綠色發光層)CRI(55)，CIE(0.56，0.45)的EL光譜的曲線圖。
本發明申請專利說明書描述了一種發光結構，其包含螢光發光層，以及三個磷光發光層。例如，發光結構可以包含螢光藍色發光層、與螢光藍色發光層接觸的磷光紅色發光層、與磷光紅色發光層接觸的磷光綠色發光層，且其可以與螢光藍色發光層相對(例如，磷光綠色發光層以及螢光藍色發光層可以是在磷光紅色發光層的相對側)、以及與磷光綠色發光層接觸的磷光黃色發光層，且其可以相對於磷光紅色發光層。
第1A圖是在下文中所描述的發光結構10的一些實施例的結構的示意圖。發光結構10可以包含螢光藍色發光層12。磷光紅色發光層14設置在螢光藍色發光層12上。磷光綠色發光層16被設置在磷光紅色發光層14上。磷光黃色發光層18被設置在磷光綠色發光層16上。
第1B圖是包含發光結構10的一些裝置之結構的示意圖。在這樣的裝置中，發光結構10可被設置在第一電極30以及第二電極120之間。發光結構10可以包含螢光藍色發光層12。 磷光紅色發光層14可以設置在螢光藍色發光層12上。磷光綠色發光層16可以設置在磷光紅色發光層14上。磷光黃色發光層18 可以設置在磷光綠色發光層16上。
第2圖是包含發光結構10的一些裝置的結構的示意圖。 在這樣的裝置中，發光結構10可被設置在第一電極30以及第二電極120之間。在實施例中，第一電極30可以是設置在基板20上的反射性陽極。可選擇地，電洞注入層40可設置在反射性陽極30上。可選擇地，p型摻雜的電洞傳輸層50可以設置在電洞注入層40上。可選擇地，電洞傳輸層60可以被設置在p型摻雜的電洞傳輸層50上。可選擇地，發光結構10可以被設置在電洞傳輸層60上。可選擇地，電子傳輸層80可以被設置在發光結構10上(磷光黃色發光層18)。可選擇地，電子注入層90可以設置在電子傳輸層80上。可選擇地，覆蓋層100可以設置在電子注入層90上。可選擇地，第二電極120可以被設置在覆蓋層100上。可選擇地，光散射層130可以被設置在第二電極120上。在一實施例中，光散射層130可以是任何的下列文件中所述的複數個奈米結構：美國專利公開號2012/0223635(申請號第13/410,812號，提申於2012年3月2日)、美國專利申請號第13/672,394號，提申於2012年11月8日、以及美國臨時申請案申請號第61/696,085號，提申於2012年8月31日，藉由參考上述文件的合適的奈米材料以及外耦合材料之描述而納入本文的描述。
發光層，例如螢光藍色發光層、磷光紅色發光層、磷光綠色發光層、或磷光黃色發光層，可包含發光成分以及主體。在發光層中，主體的量可能會有所不同。在一些實施例中，在發光層中，主體的量是在從約70%至接近100%發光層的重量份的範圍內，例如約90%至約99%，或約97%發光層的重量份。在一些實施例中，發光成分的質量是約0.1%至約10%、約1%至約5 %，或約3%的發光層的質量。發光成分可以是螢光以及/或磷光化合物。
螢光藍色發光層可以藉由螢光發射藍色光，如具有發光峰值或平均發射值的光，其約在380nm至約500nm。在一個實施例中，螢光藍色發光層，如螢光藍色發光層12，包含主體材料以及摻質/射極材料。在一些實施例中，主體可以是具有比磷光紅色發光層的摻質的T1值(指最低位在三重態的能量)高的T1值的化合物。在一個實施例中，主體材料可以具有大於約2.15eV的T1值，約為2.20eV、約為2.25eV、約為2.3eV，約為2.35eV、以及/或約為2.4eV。合適的主體包含，但不限於那些在共同申請審理之美國專利公開號2011/0140093(申請號13/033,473，提申於2011年2月23日)；美國專利公開號2011/0251401(申請號13/166,246，提申於2011年6月11日)，美國臨時申請號第61/735,478號，提申於2012年12月10日中所述，其藉由引用併入本文對相關化學化合物的所有披露。在一些實施例中，所述主體化合物可以是下面的任何化合物。
9-(4'''-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)-[1,1'：4',1"：4",1'''-四聯苯]-4-基)-9H-咔唑(9-(4'''-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)-[1,1'：4',1"：4",1'''-quaterphenyl]-4-yl)-9H-carbazole)(主體-1)
9-苯基-3-(4"-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)-[1,1'：2',1"-三聯苯]-2-基)-9H-咔唑(9-phenyl-3-(4"-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)-[1,1'：2',1"-terphenyl]-2-yl)-9H-carbazole)(主體-2) 9-(4'''-(1-苯基1H-苯並[d]咪唑-2-基)-[1,1'：4',1"：4",1'''-四聯苯]-4-基)-9H-咔唑(9-(4'''-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)-[1,1'：4',1"：4",1'''-quaterphenyl]-4-yl)-9H-carbazole)(主體-6) 4'''-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)-N,N-二-對-甲苯基-[1,1'：4',1"：4",1'''-四聯苯]-4-胺(4'''-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)-N,N-di-p-tolyl-[1,1'：4',1''：4",1'''-quaterphenyl]-4-amine)(主體-7)
在一些實施例中，螢光藍色發光層的摻質可以是任何適 合的螢光藍色發射體的化合物。可有效地作為用於螢光藍色發光層的摻值材料之合適的化合物，可包含，但不限於，下列文件的其中之一所描述的任何化合物：美國臨時申請案第61/695,716號，提申於2012年8月31日，其係中相關的化學化合物的所有公開內容引入作為參考；美國專利申請案第13/232,837號，提申於2011年9月14日，並公開為US 20120179089，其中相關的化學化合物的所有公開內容引入作為參考；以及美國臨時專利申請號61/735,488，提申於2012年12月10日，其中相關的化學化合物的所有公開內容引入作為參考。在一些實施例中，摻質可以是下列化合物之中的任何一種： N，N-二苯基-4-(6'-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)-[3,3'-聯吡啶]-6-基)苯胺(N,N-diphenyl-4-(6'-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)-[3,3'-bipyridin]-6-yl)aniline)(BE-1) 4'-(6-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)吡啶-3-基)-N,N-二-對甲苯基-[1,1'-聯苯]-4-胺(4'-(6-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)pyridin-3-yl)-N,N-di-p-tolyl-[1,1'-biphenyl]-4-amine)(BE-2) N-苯基-N-(4-(5-(4-(1-苯基-1H-苯並[d]咪唑-2-基)苯基)吡嗪-2-基)苯基)萘-1-胺(N-phenyl-N-(4-(5-(4-(1-phenyl-1H-benzo[d]imidazol-2-yl)phenyl)pyrazin-2-yl)phenyl)naphthalen-1-amine)(BE-3)
在一些實施例中，螢光藍色發光層的摻質濃度為約0.01至約10%重量份。在一些實施例中，螢光藍色發光層的摻質濃度為約2.0至約15%重量份、約4%至約8%重量份、約5%重量份、或約6%重量份。在另一個實施例中，螢光藍色發光體包含BE-3。
在另一個實施例中，螢光藍色發光層具有至少約5nm、至少約10nm、高達約20nm、高達約25nm、高達約30nm、高達約40nm，高達約50nm的厚度，或由這些的任何值界定的範圍內或在之間的任何厚度。在另一個實施例中，螢光藍色發光層具有約15nm的厚度。
在一些實施例中，螢光藍色發光層是在發光結構中次厚的層。螢光藍色發光層的中間厚度可允許大量的藍光發出，同時還允許在螢光藍色發光層中產生的大量的三重態激子被轉移到磷光紅色發光層，從而減少了效率損失。
磷光紅色發光層由磷光發射紅光，如具有峰值的光，或平均發光，約590nm到約750nm。
磷光紅色發光層可以發出低於螢光藍色發光層、磷光綠色發光層、以及磷光黃色發光層的波長的光。在一些實施例中，磷光紅色發光層將具有低於螢光藍色發光層、磷光綠色發光層、 以及磷光黃色發光層的T1能量。
具有與螢光藍色發光層接觸的磷光紅色發光層的一個優點是，磷光紅色發光層發光的低能量T1可以允許其成為用於螢光藍色發光層的高效激發三重態能量陷阱。這可以促使高效三重態能量轉移到磷光紅色發光層，從而增加發光結構的磷光效率。
在一些實施例中，磷光紅色發光層包含主體以及至少一磷光紅色發光摻質。合適的主體包含，但不限於那些在共同申請審理之美國專利公開號2011/0140093(申請號第13/033,473號，提申於2011年2月23日)中所描述的；藉由參考其之化學化合物的描述併入作為參照。在一些實施例中，用於紅色發光層的主體可以是主體-1。
在另一個實施例中，磷光紅色發光摻質可以是下列任何一項：
磷光紅色發光層可為摻雜的或未摻雜的。如果磷光紅色發光層為摻雜的，任何合適的摻質濃度可被使用，例如，約2%至約20%、約5%至約15%、或約10%重量份。
磷光紅色發光層可以具有任何適合的厚度。在一些實施例中，磷光紅色發光層具有為約0.1nm至約10nm、約0.2nm至約5nm、約0.5nm至約3nm、或約1nm的厚度。
磷光綠色發光層藉由磷光發出綠光，如具有發光峰值，或平均發光的光，約為500nm至570nm。
磷光綠色發光層可以發出低於螢光藍色發光層的波長的光，以及高於磷光紅色發光層、及磷光黃色發光層的波長的光。 在一些實施例中，磷光綠色發光層將具有低於螢光藍色發光層的T1能量，以及高於磷光綠色發光層以及磷光黃色發光層的T1能量。
如果用於磷光綠色發光層的主體的最高佔有分子軌道(highest occupied molecular orbital,HOMO)高於螢光藍色發光層的主體，用於磷光綠色發光層的主體可起作用以部分阻擋電洞。 如果螢光藍色發光層以及磷光紅色發光層是在陽極與磷光綠色發光層之間，增加磷光綠色發光層的厚度可局限較大數目的磷光紅色發光層的電洞，並因此增加在磷光紅色發光層中的激子形 成。如果磷光紅色發光層非常薄，電洞的數目，以及形成在螢光藍色發光層中激子的數量也可以隨磷光綠色發光層的厚度增加而增加。因此，紅色以及藍色的發光，可藉由增加綠色發光層的厚度來增強。在一些實施例中，磷光綠色發光層包含主體以及至少一磷光綠色發光摻質。磷光綠色發光層合適的主體包含，但不限於，在以下文獻中所描述的：美國臨時申請案，申請號61/735,478，提申於2012年12月10日、以及美國專利申請號14/102,138，提申於2013年12月10日，其中與化學化合物相關的所有公開內容係併入於此作為參照。在另一個實施例中，主體可以是主體-2。在另一個實施例中，磷光綠色發光層具有可大於2.5eV以上的T1值的主體。在另一個實施例中，磷光綠色發光摻質可以是下列任何一項：
磷光綠色發光層可為摻雜的或未摻雜的。如果磷光綠色發光層為摻雜的，也可以使用任何適合的摻質濃度。例如，在磷光綠色發光層的摻質濃度可為約2至20%、約2至約15%、或約6%重量份。
磷光綠色發光層可以具有任何適合的厚度。在一些實施例中，磷光綠色發光層具有約1nm至約10nm、約3nm至約5nm、約3nm到約4nm、或約3.5nm的厚度。
磷光黃色發光層發出黃色光，如具有發光峰值的光、或平均波長，約570nm到約590nm，藉由磷光發光。
磷光黃色發光層可發出低於螢光藍色發光層以及磷光綠色發光層的波長的光，以及高於磷光紅色發光層的波長。在一些實施例中，磷光黃色發光層具有低於螢光藍色發光層以及磷光綠色發光層的T1能量，以及高於磷光紅色發光層的T1能量。
在一些實施例中，磷光黃色發光層包含主體以及至少一種磷光黃色發光摻質。合適的主體包含，但不限於那些在共同申請審理中的美國專利公開號2011/0140,093(申請號13/033,473，提申於2011年2月23日)中所描述的。在另一個實施例中，黃色主體包含主體-1。在一些實施例中，磷光黃色發光摻質可以是下列任何一項：
磷光黃色發光層可為摻雜的或未摻雜的。如果磷光黃色發光層為摻雜的，也可以使用磷光黃色發光摻質的任何合適的摻雜量，如約2%至約20%、約2%至約10%、約4%至約8%、約5%至約7%、或約6%重量份。
磷光黃色發光層可以具有任何合適的厚度，例如約5nm至50nm、約20nm至約50nm、或約30nm。
在一些實施例中，磷光黃色發光層可以是發光結構中最厚的層。這可以允許大量的三重態激子轉換為光。
在一些實施例中，螢光藍色發光層以及磷光黃色發光層的總厚度是發光結構的主要厚度，如至少約70%、至少約80%、至少約90%、或約90%至約95%的發光結構的厚度。
在另一個實施例中，用於螢光藍色發光層、磷光紅色發光層、以及磷光黃色發光層的主體，包含相同的主體。在另一個實施例中，主體是雙極性主體。合適的主體包含，但不限於那些 在共同申請審理的美國專利公開號2011/0140,093(申請號13/033,473，提申於2011年2月23日)，美國專利公開號2011/0251401(申請號13/166,246，提申於2011年6月11日)，美國專利公開號2010/0326526(申請號12/825,953，提申於2010年6月29日)；其中用於與化學化合物相關的所有公開內容係併入於本文中作為參照。在另一個實施例中，用於螢光藍色發光層、磷光紅色發光層、以及磷光黃色發光層的雙極性主體可以是以下任一個：
在另一實施例中，用於螢光藍色發光層、磷光紅色發光層、以及磷光黃色發光層的雙極性主體包含主體-1。
在另一實施例中，提供一種白色發光OLED裝置，其包含：陰極、陽極、以及被設置在陽極以及陰極之間的上述發光結構。
在另一實施例中，所提供的白色發光OLED裝置從底部到頂部依序包含，基板；塗佈在基板頂部的絕緣層；在絕緣層之上的反射且不透明的陽極；在陽極之上的電洞注入層；在電洞注 入層之上的電洞傳輸層；上述的發光結構；發光結構上方的電子傳輸層；電子傳輸層之上的電子注入層；半透明或透明的陰極的電子傳輸層以上；發光增強層，例如在陰極之上的覆蓋層；以及光散射層，例如顏色混合層，設置在發光增強層之上。
合適的光散射材料包含，但不限於那些在共同申請審理美國專利申請號13/672,394，提申於2012年11月8日；美國專利申請號第13/410,812號，提申於2012年3月2日；以及美國臨時申請案第61/696,085號，提申於2012年8月31日；其中關於光散射或奈米結構化合物的所有公開內容係併入於本文作為參照。在另一個實施例中，所述光散射層可以包含
有機發光二極體可以進一步包含光輸出耦合透鏡。在一些實施例中，光輸出耦合透鏡可以包含環氧樹脂材料。在一些實施例中，環氧樹脂材料可被設置在上述的光散射材料之上。在一些實施例中，環氧樹脂材料可以實質上為半球狀。
在另一實施例中，用於調整發出更多藍及/或紅光的白光發光OLED裝置的顏色的方法被描述，其進一步包含在陽極以及陰極之間置入上述的發光結構；以及以足量增厚綠色發光層以提供所需的白光輸出，例如，CRI值。在另一個實施例中，綠色發光層的增厚可為一足量來調整發光層的發射光譜。在一些實施例 中，綠色發光層的厚度可以增加至少約10%或以上，導致發出的藍光增加10%左右或以上。在一些實施例中，綠色發光層的厚度可增至約10%或以上，導致發出的紅光至少減少約10%或以上。
在另一實施例中，用於顏色調整白色發光混合OLED裝置以發出更暖(更多紅/橙光)的光的方法被描述，其包含：在陽極以及陰極之間置入上述的發光結構；以及以足夠的距離減薄綠色發光層以提供所需的白色輸出，例如，CRI值I.。
陽極，例如第一電極30或第二電極120(取決於裝置如何被配置)，可以是包含傳統的材料如金屬、混合金屬、合金、金屬氧化物或混合金屬氧化物；導電性聚合物及/或無機材料如奈米碳管(CNT)之層。合適的金屬的範例包含第I族金屬，第IV族、第V族或第VI族金屬、以及第VIII族、第IX族以及第X族的過渡金屬。如果陽極層是待透光的，第X族及第XI族的金屬，如金(Au)、鉑(Pt)及銀(Ag)或其之合金；或第XII族、第XIII族、以及XIV族金屬的混合金屬氧化物，如氧化銦錫(ITO)、氧化銦鋅(IZO)，以及其之類似物，可被使用。在一些實施例中，陽極層可以是有機材料如聚苯胺。聚苯胺的使用在自然(Nature)，357冊，477-479頁(1992年6月11日)的「由可溶性導電聚合物製成可撓發光二極體(Flexible light-emitting diodes made from soluble conducting polymer)」進行說明。在一些實施例中，陽極層的厚度可在約1nm至約1000nm的範圍內。
陰極，例如第一電極30或第二電極120(取決於裝置如何被配置)，可以是包含具有比陽極層的功函數低的材料之層。合適的用於陰極層的材料之範例包含第I族、第II族金屬的鹼金屬、第XII族金屬，包含稀土元素、鑭系元素以及錒系元素，材 料如鋁、銦、鈣、鋇、釤、及鎂、及其之組合。含鋰的有機金屬化合物，氟化鋰、及氧化鋰，也可以被沉積在有機層以及陰極層之間，以降低工作電壓。合適的低功函數的金屬包含但不限於鋁、銀、鎂、鈣、銅、鎂/銀、氟化鋰/鋁、氟化銫、氟化銫/鋁或其之合金。在一些實施例中，陰極層的厚度可在約1nm至約1000nm的範圍內。
如果存在的話，電洞傳輸層，例如電洞傳輸層60，可以設置在陽極與發光結構或發光層之間。電洞傳輸層可包含至少一種電洞傳輸材料。電洞傳輸材料可包含，但不限於，經芳香族取代的胺、咔唑、聚乙烯咔唑(polyvinylcarbazole,PVK)，例如聚(9-乙烯基咔唑)(poly(9-vinylcarbazole))；聚芴(polyfluorene)；聚芴共聚物、聚(9,9-二-n-辛基芴-替-苯並噻二唑)(poly(9,9-di-n-octylfluorene-alt-benzothiadiazole))、聚(對-亞苯基)(poly(p-phenylene))、聚[2-(5-氰基-5-甲基己氧基)-1,4-亞苯基](poly[2-(5-cyano-5-methylhexyloxy)-1,4-phenylene])；聯苯胺(benzidine)；苯二胺(phenylenediamine)；酞菁金屬錯合物(phthalocyanine metal complex)；聚乙炔(polyacetylene)；聚噻吩(polythiophene)；三苯胺(triphenylamine)；惡二唑(oxadiazole)；銅酞菁(copper phthalocyanine)；1,1-雙(4-雙(4-甲基苯基)氨基苯基)環己烷(1,1-bis(4-bis(4-methylphenyl)aminophenyl)cyclohexane)；2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-鄰二氮菲(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline)；3,5-雙(4-叔丁基-苯基)-4-苯基[1,2,4]三唑(3,5-bis(4-tert-butyl-phenyl)-4-phenyl[1,2,4]triazole)；3,4,5-三苯基-1,2,3-三唑(3,4,5-triphenyl-1,2,3-triazole)；4,4',4'-三(3-甲基苯基 苯基胺)三苯胺(4,4’,4’-tris(3-methylphenylphenylamino)triphenylamine,MTDATA)；N,N'-雙(3-甲基苯基)N,N'-二苯基[1,1'-聯苯]-4,4'-二胺(N,N’-bis(3-methylphenyl)N,N’-diphenyl-[1,1’-biphenyl]-4,4’-diamine,TPD)；4,4'-雙[N-(萘基)-N-苯基氨基]聯苯(4,4’-bis[N-(naphthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl,α-NPD)；4,4',4"-三(咔唑-9-基)三苯胺(4,4',4"-tris(carbazol-9-yl)-triphenylamine,TCTA)；4,4'-雙[N,N'-(3-甲苯基)氨基]-3,3'-二甲基聯苯(4,4’-bis[N,N’-(3-tolyl)amino]-3,3’-dimethylbiphenyl,HMTPD)；4,4'-N,N'-二咔唑-聯苯(4,4’-N,N’-dicarbazole-biphenyl,CBP)；1,3-N,N-二咔唑-苯(1,3-N,N-dicarbazole-benzene,mCP)；雙[4-(對,對'-二甲苯基氨基)苯基]二苯基矽烷(bis[4-(p,p’-ditolyl-amino)phenyl]diphenylsilane,DTASi)；2,2'-雙(4-咔唑基苯基)-1,1'-聯苯(2,2’-bis(4-carbazolylphenyl)-1,1’-biphenyl,4CzPBP)；N,N'N"-1,3,5-三咔唑苯基(N,N’N」-1,3,5-tricarbazoloylbenzene,tCP)；N,N'-雙(4-丁基苯基)-N,N'-雙(苯基)聯苯胺；或其類似物。
如果存在的話，電子傳輸層，例如電子傳輸層80，可設置在陰極以及發光結構或發光層之間。電子傳輸材料的範例可以包含，但不限於，2-(4-聯苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-惡二唑(2-(4-biphenylyl)-5-(4-tert-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazole,PBD)，1,3-雙(N,N-叔丁基-苯基)-1,3,4-惡二唑(1,3-bis(N,N-tert-butyl-phenyl)-1,3,4-oxadiazole,OXD-7)；1,3-雙[2-(2,2'-聯吡啶-6-基)-1,3,4-惡二唑-5-基](1,3-bis[2-(2,2’-bipyridine-6-yl)-1,3,4-oxadiazo-5-yl]benzene)；3-苯基-4-(1'-萘基)-5-苯基-1,2,4-三唑 (3-phenyl-4-(1’-naphthyl)-5-phenyl-1,2,4-triazole,TAZ)；2,9-二甲基-4,7-二苯基-菲咯啉(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-phenanthroline)(浴銅靈(bathocuproine)或BCP)；鋁三(8-羥基喹啉)(aluminum tris(8-hydroxyquinolate),Alq3)；以及1,3,5-三(2-N-苯基苯並咪唑基)苯(1,3,5-tris(2-N-phenylbenzimidazolyl)benzene)；1,3-雙[2-(2,2'-聯吡啶-6-基)-1,3,4-惡二唑-5-基]苯(1,3-bis[2-(2,2’-bipyridine-6-yl)-1,3,4-oxadiazo-5-yl]benzene,BPY-OXD)；3-苯基-4-(1'-萘基)-5-苯基-1,2,4-三唑(3-phenyl-4-(1’-naphthyl)-5-phenyl-1,2,4-triazole,TAZ)；2,9-二甲基-4,7-二苯基-菲咯啉(浴銅靈或BCP)；以及1,3,5-三[2-N-苯基吡啶-2-基]苯(1,3,5-tris[2-N-phenylbenzimidazol-z-yl]benzene,TPBI)。在一個實施例中，電子傳輸層是鋁羥基喹啉(aluminum quinolate,Alq3)；2-(4-聯苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-惡二唑(PBD)、鄰二氮菲(phenanthroline)、喹喔啉(quinoxaline)、1,3,5-三[N-苯基-Z-基]苯(1,3,5-tris[N-phenylbenzimidazol-z-yl]benzene,TPBI)，或其之衍生物或其組合。
電子傳輸層的厚度可以變化。例如，一些電子傳輸層的厚度可為約5nm至約200nm、約10nm至約80nm、或約20nm至約40nm。如果需要的話，額外的層可以被包含在發光裝置中，如電子注入層(electron injecting layer,EIL)、電洞阻擋層(hole-blocking layer,HBL)、激子阻擋層(exciton-blocking layer,EBL)、電洞注入層(hole-injecting layer,HIL)等。除了分離的層以外，其中一些材料可被組合成一個單一的層。
如果存在，電子注入層，例如電子注入層90，可以在陰極以及發光結構或發光層之間。可以包含在電子注入層內之合適 的材料的範例包含但不限於，選自以下的可選的經取代的化合物：鋁羥基喹啉(Alq3)、2-(4-聯苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-惡二唑(PBD)、鄰二氮菲、喹喔啉、1,3,5-三[N-苯基-Z-基]苯(TPBI)、三嗪、8-羥基喹啉金屬螯合物，如三(8-羥基喹啉)鋁、以及金屬thioxinoid化合物如雙(8-羥基喹啉)鋅(bis(8-quinolinethiolato)zinc)。在一個實施例中，電子注入層是鋁羥基喹啉(Alq3)、2-(4-聯苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-惡二唑(PBD)、鄰二氮菲、喹喔啉、1,3,5-三[N-苯基-Z-基]苯(TPBI)，或其之衍生物或組合。
如果存在的話，電洞阻擋層可以在陰極以及發光結構或發光層之間。合適的電洞阻擋材料的例子包含但不限於，選自以下的可選的經取代的化合物：浴銅靈(BCP)、3,4,5-三苯基-1,2,4-三唑(3,4,5-triphenyl-1,2,4-triazole)、3,5-雙(4-叔丁基-苯基)-4-苯基-[1,2,4]三唑(3,5-bis(4-tert-butyl-phenyl)-4-phenyl-[1,2,4]triazole)、2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-鄰二氮菲(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline)、以及1,1-雙(4-雙(4-甲基苯基)氨基苯基)-環己烷(1,1-bis(4-bis(4-methylphenyl)aminophenyl)-cyclohexane)。
在一些實施例中，發光裝置可以包含激子阻擋層。在一個實施例中，構成激子阻擋層的材料的能帶隙為足夠大的以大致上防止激子擴散。可包含在激子阻擋層內的許多合適的激子阻擋材料是本技術領域具有通常知識者所習知的。可構成一個激子阻擋層的材料的範例包含選自以下的可選的經取代的化合物：鋁羥基喹啉(Alq3)、4,4'-雙[N-(萘基)-N-苯基氨基]聯苯(α-NPD)、4,4'-N,N'-二咔唑-聯苯(CBP)、以及浴銅靈(BCP)，以及具有足夠大的能帶隙以大致上防止激子擴散的任何其他材料。
如果存在的話，電洞注入層，例如電洞注入層40，可以在發光結構或發光層以及陽極之間。合適的電洞注入材料的範例包含，但不限於，選自以下的可選的經取代的化合物：噻吩衍生物(polythiophene derivative)如聚(3,4-乙烯二氧噻吩(poly(3,4-ethylenedioxythiophene,PEDOT)/聚苯乙烯磺酸(polystyrene sulphonic acid,PSS)、聯苯胺衍生物如N,N,N',N'-四苯基聯苯胺(N,N,N',N'-tetraphenylbenzidine)、聚(N,N'-雙(4-丁基苯基)-N,N'-雙(苯基)聯苯胺)(poly(N,N'-bis(4-butylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)benzidine))、三苯胺(triphenylamine)、或苯二胺(phenylenediamine)衍生物，如N,N'-雙(4-甲基苯基)-N,N'-雙(苯基)-1,4-苯二胺(N,N'-bis(4-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-1,4-phenylenediamine)、4,4',4"-三(N-(萘基-2-基)-N-苯基氨基)三苯胺(4,4',4"-tris(N-(naphthylen-2-yl)-N-phenylamino)triphenylamine)、惡二唑衍生物如1,3-雙(5-(4-二苯基氨基)苯基-1,3,4-惡二唑-2-基)苯(1,3-bis(5-(4-diphenylamino)phenyl-1,3,4-oxadiazol-2-yl)benzene)、聚乙炔衍生物，如聚(1,2-雙-芐硫基-乙炔)(poly(1,2-bis-benzylthio-acetylene))、以及酞菁金屬配合物衍生物，如酞菁銅。
覆蓋層，可以是在陰極的頂部的層，可以是具有光輸出的增強的功能的任何材料。覆蓋層材料的範例可以是類似於光輸出的增強的層，例如透明材料，其包含有機小分子材料，例如NPB、TPBI、Alq3；金屬氧化物，如氧化鉬、氧化鎢、二氧化錫以及氧化錫；寬能帶隙半導體化合物等。包含增強層以及/或多孔 膜的額外的範例如在美國專利申請公開號第20120223635號，題為「用於發光裝置的多孔膜(POROUS FILMS FOR USE IN LIGHT-EMITTING DEVICES)」中描述的，其在此藉由引用將其整體併入。在一些實施例中，覆蓋層包含：4,4'-雙[N-(萘基)-N-苯基氨基]聯苯(NPB)。
覆蓋層可為適合提高光輸出的任何厚度。在一些實施例中，覆蓋層的厚度為約10nm至約1000nm、約50nm至約200nm、或約100nm。
如果存在，光散射層，如光散射層130，例如奈米結構材料，可以設置在：陽極、陰極、設置在陽極以及多孔膜之間的透明層、或設置在陰極以及多孔膜之間的透明層之上。奈米結構材料可以包含在下列文獻中描述的任何奈米結構材料：美國專利公開號第2012/0223,635號(申請號13/410,812，提申於2012年3月2日)、美國專利申請第13/672,394號，提申於2012年11月8日、以及美國臨時申請公開號第61/696,085號，提申於2012年8月31日，其中合適的奈米材料的描述系併入於此作為參照。
在一些實施例中，光散射層可以包含3,5-雙(3-(苯並[d]噁唑-2-基)苯基)吡啶(3,5-bis(3-(benzo[d]oxazol-2-yl)phenyl)pyridine)。
含有本發明化合物的發光裝置可以使用本技術領域中已習知的技術來製造，如藉由本文提供的指引獲悉。例如，玻璃基 板可以高的功函數的金屬如ITO塗佈，其可作為陽極。在另一個例子中，玻璃基板可以反射性金屬如鋁塗佈，其可以充當陽極。 在陽極層圖案化後，電洞注入及/或電洞傳輸層可依順序沉積在陽極上。發光層可沉積在陽極、電洞傳輸層、或電洞注入層上。發光層可以包含複數個發光化合物。電子傳輸層以及/或電子注入層可依該順序沉積在發光層上。陰極層，包含低功函數金屬(如鎂(Mg)：銀(Ag))，可以接著沉積，例如，藉由氣相沉積或蒸鍍。發光裝置也可包含激子阻擋層、電子阻擋層、電洞阻擋層、或其他層可使用合適的技術被添加到發光裝置。
範例1-裝置製造
裝置A-1以具有與在第2圖中所示一致的結構製備。以40nm厚的SiN層覆蓋在預清洗的玻璃基板上，在約200℃下大氣環境下進行烘烤約1小時，然後UV-臭氧處理約30分鐘。將基板裝載進入沉積腔體。反射的底部陽極，(100nm鋁層)以大約2Å/s的速率沉積。氧化鉬(MoO3，約5nm)以約1Å/s的沉積速率沉積作為電洞注入層。然後p型摻雜層(10nm)、MoO3與體積比10%之4,4'-雙[N-(萘基)-N-苯基氨基]聯苯(NPB)共沉積，MoO3以及NPB分別以約0.1Å/s以及1.0Å/s的沉積速率共同沉積。然後NPB(約30nm)層沉積作為電洞傳輸層。接著沉積具有螢光藍色發射體(BE-3)與主體材料(主體-1)以體積比6%，在對於BE-3約0.05Å/s以及對於主體-1約在6%Å/s的沉積速率下共同沉積的第一螢光藍色發光層(15nm)。
接著磷光紅色發光層(1nm)藉由共同沉積主體(主體1)與紅色發光體(Ir(piq)2acac,10%)來沉積，主體-1以約0.05Å/s的沉積速率，以及Ir(piq)2acac以大約0.005Å/s的沉積速率。接著磷光綠色發光層(3.5nm)的沉積在對於主體-2約1Å/s以及對於綠色發光體(的Ir(ppy)3，6%)約0.06Å/s的沉積速率下共同沉積主體(主體2)與綠色發光體Ir(ppy)3。
接著黃色螢光發光層(30nm)藉由在對於主體-1約1Å/s以及的對於黃色發光體(YE-1)約0.05Å/s沉積速率下共同沉積主體(主體1)與黃色發光體(YE-1)。
紅色發光體的摻雜濃度約為10wt%，黃色發光體以及綠色發光體的摻雜濃度分別為約6wt%以及約6wt%。接著，約30nm的電子傳輸層(TPBI)以約1Å/s的沉積速率沉積。電子注入層接著被沉積成氟化鋰(LiF，1nm厚，沉積速率0.1Å/s)的薄層。覆蓋層(NPB)接著以約0.1Å/s的沉積速率沉積。半透明的陰極(約20nm)藉由以約1：3的體積比共同沉積鎂(Mg)以及銀(Ag)來沉積。最後，奈米結構材料(3,5-雙(3-(苯並[d]噁唑-2-基)苯基)吡啶(3,5-bis(3-(benzo[d]oxazol-2-yl)phenyl)pyridine))的光散射層在光增強層的頂部以約2Å/s的沉積速率沉積600nm。所有的沉積都在約2 x 10-7torr的基礎壓力下完成。裝置面積約為7.7mm2。
附加裝置(A2[3.0nm的磷光綠色發光層]以及A3[2.5nm的磷光綠色發光層])被構造以相同的方式，除了使用的磷光綠色發光層(第二磷光層)的厚度被改變成如表2所示。
附加裝置(B-1，B-2以及B-3)以相同於上述的方式建構，不同的是由基本上覆蓋該裝置的整個表面上的環氧樹脂滴形成的附加的大致半球狀的層設置在奈米結構材料(NM-1)層之上。
第4圖示出了裝置A1在1000 nit下的電致發光(electroluminescence,EL)光譜(CRI 75，CIE(0.47，0.44))。第5圖示出了裝置的性能數據，裝置A1在在1000 nit、85lm/w、86cd/A、及32% EQE的能源效率以及電流效率的亮度相依性。
第6圖示出了裝置B1的運作在3500 nit的初始亮度以及1.6的加速因子下隨時間的亮度(裝置A1為外耦合半球形層)，裝置顯示大約7500h在1000 nit下的LT70。第7圖示出裝置的性能數據，裝置B1在1000 nit、85lm/w、86cd/A、以及32%的EQE下能源效率以及電流效率的亮度相依性。
範例2
裝置A3以及A2係使用相同於裝置A1(第3圖)的製造步驟來製備，除了磷光綠色發光層16的厚度分別為2.5nm以及3.0nm以外。對裝置的EL光譜進行比較，以辨別在EL光譜中在磷光綠色發光層厚度的效果。第9圖(CRI55，CIE(0.56，0.45)) 以及第8圖(CRI64，CIE(0.48，0.45))分別示出了裝置A3以及A2在1000 nit下的EL光譜。磷光綠色發光層16的厚度從2.5nm(裝置A3)，感知藍色發光峰值約0.2EL以及紅色發光峰值約0.8EL(見第9圖)，到磷光綠色層16的厚度至約3.5nm(裝置A1)的改變，導致感知藍色發光峰值約0.3EL以及紅色發光峰值約1.0EL(參見第4圖)。在發光峰值的感知變化是約0.2(裝置A3)至約0.3EL(裝置A1)的藍色發光峰值以及約0.8(裝置A3)至約1.0EL(裝置A1)的紅色發光峰值。在CRI值的感知變化是約55(裝置A3)到64(設備A2)至75(裝置A1)。
在1000cd/m2下的結果也總結在表2中。
除非另有說明，表示成分的量的所有數字，例如分子量、反應條件等等用在說明書以及專利發明申請範圍被理解為是由在所有情況下藉由用詞「約」進行修改。因此，除非有相反的指示，在本說明書以及申請專利範圍中闡述的數值參數可取決於所需試圖獲得的性能而有所不同的近似值而改變。在最低限度下，並且不試圖限制等效於申請專利範圍的範疇的應用，各數值參數應當至少按照所報告的顯著數字的數目並藉由應用一般的四捨五入法來建構。
在描述本發明(特別是在以下申請專利範圍的上下文中)的上下文中使用的術語「一(a)」、「一(an)」、「該(the)」以及類似的指代被解釋為既包含單數且包含複數，除非本文另有指示或由文件明確抵觸。本文所述的所有方法可以以任何合適的順序進行，除非本文另有說明或以其它方式與上下文明顯矛盾。任何以及所有實例，或本文提供的例示性語言(例如，「諸如(such as)」)的使用僅旨在更好地闡明本發明，並不構成對任何申請專利範圍的範疇的限制。在說明書中沒有語言應該被解釋為指示任何未要求保護的對本發明的實踐所必需的元件。
在此公開的可替代元件或實施例的群組不應被理解為限制。各群組構件可以被視為以及單獨被稱為或與群組其他構件或本文中的其他元件的任意組合。可預料的群組的一個或多個構件 可以被包含在群組內，或從中刪除，為了方便以及/或可專利性的原因。當任何這類包含或刪除發生時，本說明書被認為包含所修改的群組從而實現在所附申請專利範圍中使用的所有馬庫西群組(Markush groups)的書面描述。
某些實施例在本文中描述，包含發明人已知的用於實施本發明的最佳模式。當然，在這些描述的實施例的變型對於本技術領域具有通常知識者將在閱讀前面的描述後變得顯而易見。本發明人期望本技術領域具有通常知識者採用這些變型，並且本發明人希望本發明也可以在本文中所具體描述以外進行實施。因此，申請專利範圍包含申請標的記載在所適用法律許可的申請專利範圍中的所有修改以及等效物。此外，上述元件的任意組合可以所有可能的變化形式設想，除非本文另有指明或以其他方式與上下文明顯矛盾。
最後，應當理解的是，本文所揭露的實施例是說明性的申請專利範圍的原理。可以在申請專利範圍的範圍內使用其它的修改。因此，藉由舉例的方式，而非限制的，備選實施例可根據本文的教導利用。因此，申請專利範圍不準確地局限於如所述以及所示的實施例。

Claims (37)

  1. 一種發光結構，其包含：一螢光藍色發光層；一磷光紅色發光層，係接觸該螢光藍色發光層；一磷光綠色發光層，具有一主體材料及一摻質，其中該主體材料具有至少約2.2eV之三重態(T1)能階，且接觸該磷光紅色發光層；以及一磷光黃色發光層，係接觸該磷光綠色發光層。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之發光結構，其中該螢光藍色發光層具有一發光峰值為約380nm至約500nm。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光紅色發光層具有一發光峰值為約590nm至約750nm。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光綠色發光層具有一發光峰值為約500nm至約570nm。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光黃色發光層具有一發光峰值為約570nm至約590nm。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該螢光藍色發光層包含一主體材料以及一摻質。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之發光結構，其中該主體 材料係為
  8. 如申請專利範圍第6項所述之發光結構，其中該摻質係為
  9. 如申請專利範圍第6項所述之發光結構，其中該螢光藍色發光層係包含約6%重量份之該摻質。
  10. 如申請專利範圍第8項所述之發光結構，其中該摻質包含：
  11. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，該螢光藍色發光層具有約5nm至約50nm之厚度。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之發光結構，其中該螢光藍色發光層具有約15nm之厚度。
  13. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該螢光紅色發光層包含一主體以及至少一摻質。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之發光結構，其中該主體係包含
  15. 如申請專利範圍第13項所述之發光結構，其中該摻質係包含Ir(piq)2acac。
  16. 如申請專利範圍第13項所述之發光結構，其中該磷光紅色發光層係包含約10%重量份之該摻質。
  17. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光紅色發光層具有約0.1nm至約10nm之厚度。
  18. 如申請專利範圍第17項所述之發光結構，其中該磷光紅色發光層之厚度係為約1nm，且該磷光紅色發光層係包含約10%重量份之該摻質。
  19. 如申請專利範圍第1項所述之發光結構，其中該主體係包含
  20. 如申請專利範圍第1項所述之發光結構，其中該磷光綠色發光層之該主體具有高於約2.5eV之T1能階。
  21. 如申請專利範圍第19項所述之發光結構，其中該摻質包含Ir(ppy)3。
  22. 如申請專利範圍第19項所述之發光結構，其中該摻質之濃度約為6%。
  23. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光綠色發光層具有約1nm至約10nm之厚度。
  24. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光綠色發光層具有約3.5nm之厚度。
  25. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光黃色發光層係包含一主體以及至少一摻質。
  26. 如申請專利範圍第25項所述之發光結構，其中該主體係包含：
  27. 如申請專利範圍第25項所述之發光結構，其中該摻質係包含：
  28. 如申請專利範圍第25項所述之發光結構，其中該摻質之濃度係為約6%。
  29. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該磷光黃色發光層具有約5nm至約50nm之厚度。
  30. 如申請專利範圍第29項所述之發光結構，其中該磷光黃色發光層具有約30nm之厚度。
  31. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之發光結構，其中該螢光藍色發光層、該磷光紅色發光層、以及該磷光黃色發光層包含相同之主體。
  32. 如申請專利範圍第31項所述之發光結構，其中用於該螢光藍色發光層、該磷光紅色發光層、以及該磷光黃色發光層之該主體係為
  33. 如申請專利範圍第32項所述之發光結構，其中用於該螢光藍色發光層、該磷光紅色發光層、以及該磷光黃色發光層之該主體係為
  34. 一種白色發光有機發光裝置，係包含：一陰極；一陽極；以及如申請專利範圍第1項或第2項所述之該發光結構，係設置在該陰極以及該陽極之間。
  35. 如申請專利範圍第34項所述之白色發光有機發光裝置，進一步包含一外耦合鏡片。
  36. 一種白色發光有機發光裝置，係包含：一基板；一絕緣層，係塗佈在該基板之頂部；反射的且不透明之一陽極，係設置在該絕緣層之上； 一電洞注入層，係設置在該陽極之上；一電洞傳輸層，係設置在該電洞注入層之上；如申請專利範圍第1項或第2項所述之該發光結構，係設置在該電洞注入層之上；一電子傳輸層，係設置在該發光結構之上；一電子注入層，係設置在該電子傳輸層之上；半透明或透明之一陰極，係設置在該電子傳輸層之上；一發光增強層，係設置在該陰極之上；以及一光散射層，係設置在該發光增強層之上。
  37. 如申請專利範圍第35項所述之白光發光OLED裝置，其中該光散射層係包含：
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