TWI612663B - 電子元件 - Google Patents
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Abstract
提供一種即便不使用金屬奈米粒子仍發揮作為開關或記憶體之功能的電子元件。電子元件係具備：電極及另一電極(5A、5B)，以具有奈米間隙之方式配置；以及鹵素離子(6)，位於電極(5A)與另一電極(5B)之間，且設置於至少任一個電極上。當在電極(5A)與另一電極(5B)之間使電壓從正值到負值、從負值到正值連續地反覆變化時，流動至電極(5A)與另一電極(5B)之間的電流波形就成為非對稱。按照施加於電極(5A)與另一電極(5B)之間的電壓之值使鹵素離子(6)之狀態變化，且使對應於流動至電極(5A)與另一電極(5B)之間的電流之值而維持資訊之寫入狀態與資訊之抹除狀態。
Description
本發明係關於一種具有開關(switching)功能或記憶體(memory)功能的電子元件。
已有開發一種在相對向的電極間形成交聯(cross-link)、細線、點接觸(point contact)等的電子元件(例如專利文獻1)。另一方面，本發明人等為了確立單電子電晶體之製造技術，而著眼於金奈米粒子作為單電子裝置(device)中的庫倫島(Coulomb island)，且使用STM(Scanning Tunneling Microscope：掃描式穿隧顯微鏡)可知1.8nm粒徑之金奈米粒子在常溫下發揮作為庫倫島的功能。又，為了在固體基板上構建電子裝置，已確立使用無電解電鍍並以高良率製作具有5nm之間隙長度的奈米間隙(nanogap)電極之技術。更且，已就將由烷硫醇(alkanethiol)分子所保護的金奈米粒子藉由化學吸附法導入於奈米間隙電極間的單電子電晶體之動作進行文獻報告(非專利文獻1至5)。
專利文獻1：日本特許第4119950號公報
非專利文獻1：S. Kano, Y. Azuma, M. Kanehara, T. Teranishi, Y. Majima, Appl. Phys. Express, 3, 105003 (2010)
非專利文獻2：Y. Yasutake, K. Kono, M. Kanehara, T. Teranishi, M. R. Buitelaar, C. G. Smith, Y. Majima, Appl. Phys. Lett., 91, 203107 (2007)
非專利文獻3：Victor M. Serdio V., Yasuo Azuma, Shuhei Takeshita, Taro Muraki, Toshiharu Teranishi and Yutaka Majima, Nanoscale, 4, 7161 (2012)
非專利文獻4：N. Okabayashi, K. Maeda, T. Muraki, D. Tanaka, M. Sakamoto, T. Teranishi, Y. Majima, Appl. Phys. Lett., 100, 033101 (2012)
非專利文獻5：猪川洋、藤原聰、高橋庸夫、信學技報、ED2001-241、SDM2001-250、15-20頁
然而，在此種單電子電晶體中，有需要將由烷硫醇所
保護的金屬奈米粒子配置於一對奈米間隙電極之間，因此，有必要在奈米間隙電極之表面形成烷硫醇/烷烴雙硫醇(alkanedithiol)之混合自組裝單分子(self-assembled monolayer)膜，且使用烷烴雙硫醇作為錨(anchor)分子，來化學吸附金屬奈米粒子，藉此將金屬奈米粒子導入於奈米間隙電極間。如此，在使用化學吸附法的單電子電晶體之製造方法中，因有必要加上形成上述烷硫醇/烷烴雙硫醇之混合自組裝單分子膜的步驟、導入金屬奈米粒子的步驟，故而製造步驟變得複雜。
因此，本發明之目的係有鑑於上述課題而提供一種即便不使用金屬奈米粒子仍發揮作為開關或記憶體之功能的電子元件。
為了達成上述目的，本發明係採取如下手段。
[1]一種電子元件，係具備：電極及另一電極，以具有奈米間隙之方式配置；以及鹵素離子(halogen ion)，位於前述電極與前述另一電極之間，且設置於至少任一個電極上。
[2]如前述[1]所記載之電子元件，其中當在前述電極與前述另一電極之間使電壓從正值到負值及/或從負值到正值連續地變化時，流動至前述電極與前述另一電極之間的電流波形就成為非對稱。
[3]如前述[1]所記載之電子元件，其中與前述電極與前述另一電極之間的電壓相對的電流特性具有負微分電導。
[4]如前述[1]所記載之電子元件，其中按照施加於前述電極與前述另一電極之間的電壓之值使前述鹵素離子之狀態變化，且使對應於流動至前述電極與前述另一電極之間的電流之值而維持資訊之寫入狀態與資訊之抹除狀態。
依據本發明，可以提供一種即便不將金屬奈米粒子配置於電極與電極之間的間隙仍具備記憶體功能或開關功能的電子元件。
1‧‧‧基板
2‧‧‧絕緣層
3A、3B、4A、4B‧‧‧金屬層
5A‧‧‧奈米間隙電極(電極)
5B‧‧‧奈米間隙電極(另一電極)
6‧‧‧鹵素離子
10‧‧‧電子元件
Vwrite‧‧‧寫入電壓
Vread‧‧‧讀取電壓
Verase‧‧‧抹除電壓
圖1係顯示本發明之實施形態的電子元件之構成，其中圖1(A)為剖面圖，圖1(B)為俯視圖。
圖2係顯示圖1所示的電子元件之電流電壓特性的圖。
圖3係顯示使用作為分子尺(molecular ruler)的界面活性劑分子(CTAB(cetyltrimethylammonium bromide；溴化十六烷基三甲基銨))之化學構造的示意圖。
圖4係顯示在實施例1製作的樣品之SEM(scanning electron microscope；掃描式電子顯微鏡)圖。
圖5係顯示在實施例1製作的樣品之第1次的電流電壓特性之圖。
圖6係顯示在實施例1製作的樣品之第2次以後的電流電壓特性之圖。
圖7係顯示在實施例1製作的樣品中寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On(接通)狀態的電流值與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off(斷開)狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。
圖8係顯示對在實施例1製作的樣品分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖9係評估在實施例1製作的樣品後之結果，且顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝電壓串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。
圖10係評估在實施例1製作的樣品後之結果，且顯示在-40℃之真空下所測定的電流電壓特性之圖。
圖11係評估在實施例1製作的樣品後之結果，且顯示在-40℃之真空下之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。
圖12係評估在實施例1製作的樣品後之結果，且顯示
在-40℃之真空下，分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖13係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝電壓串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之在-40℃之真空下之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。
圖14係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示在120℃之真空下的電流電壓特性之圖。
圖15係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示在120℃之真空下之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。
圖16係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示在120℃之真空下，分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖17係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之在120℃之真空下之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀
態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。
圖18係顯示在實施例1製作的樣品在120℃之空氣中的電流電壓特性之圖。
圖19係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示在120℃之空氣中之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。
圖20係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示在120℃之空氣中，分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖21係評估在實施例1製作的樣品之特性後的結果，且顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之在120℃之空氣中之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。
圖22係顯示在實施例2製作的樣品之SEM圖。
圖23係顯示在實施例2製作的樣品之第1次之電流電壓特性的圖。
圖24係顯示在實施例2製作的樣品之定型(forming)後的電流電壓特性之圖。
圖25係顯示在實施例2製作的樣品中，分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖26(A)係顯示使在實施例1製作的樣品浸漬於溴化六羥季銨(HMB：hexamethonium bromide)水溶液之前後的電流電壓特性，圖26(B)係顯示使在實施例2製作的樣品浸漬於溴化六烴季銨水溶液之前後的電流電壓特性。
圖27係顯示在製作作為參考例的樣品朝正負之偏壓方向掃描電壓時的電流電壓特性，其中圖27(A)係顯示第1次之測定結果的圖，圖27(B)係顯示第2次以後之測定結果的圖。
圖28係顯示將製作作為參考例的樣品在室溫空氣中，分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓對應的脈衝電壓串(週期20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。
圖29係顯示以碘無電解金電鍍製作的奈米間隙電極間之電流電壓特性作為實施例3，其中圖29(A)係顯示電流電壓特性的圖，圖29(B)係顯示施加脈衝電壓串時的電流特性之圖。
以下，雖然是一邊參照圖式一邊就本發明之實施形態加以說明，但是本發明之實施形態係可以在申請專利範圍
所記載之發明範圍內進行適當變更來實施。
[電子元件之構成]
圖1係顯示本發明之實施形態的電子元件之構成，其中圖1(A)為剖面圖，圖1(B)為俯視圖。本發明之實施形態的電子元件10係具備：基板1；絕緣層2，設置於基板1上；電極5A及另一電極5B，以具有奈米間隙長度之方式設置於絕緣層2上；以及鹵素離子6，設置於電極5A、另一電極5B中之至少任一個電極。在此，所謂奈米間隙長度係指數nm，例如0.3nm至12nm之尺寸。奈米間隙電極係由電極5A與另一電極5B所構成。
在基板1能使用矽(Si)基板等各種的半導體基板。絕緣層2係能藉由SiO2、Si3N4等所形成。
電極5A及另一電極5B係能藉由金(Au)、鋁(Al)、銀(Ag)、銅(Cu)、鎳(Ni)等所形成。電極5A及另一電極5B亦可藉由依順序地積層金屬層3A、3B與金屬層4A、4B來形成。在此，金屬層3A、3B係由鈦(Ti)、鉻(Cr)、鎳等所形成，而金屬層4A、4B係以金、鋁、銀、銅、鎳等之不同或是相同的金屬形成於金屬層3A、3B上。
作為鹵素離子6係溴離子、氯離子、碘離子。存在於奈米間隙電極間且有助於電傳導的鹵素離子6並非以均等的數量配置於電極5A、另一電極5B，而是偏位配置於其中任一方。
[電子元件之特性]
就圖1所示的電子元件之特性加以說明。圖2係顯示圖1所示的電子元件之電流電壓特性。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流I(A)。在電子元件10之電極5A與另一電極5B之間施加電壓。在將另一電極5B予以接地之狀態下，在電極5A掃描電壓。當使正偏壓增加時電流就會增加，即便在到達某個電壓之後使其減少亦不會成為原來的電流波形。又，當使負偏壓增加時，超過某個電壓就會成為負微分電導之區域。亦即，某個負偏壓時，可以在電極5A與另一電極5B之間使鹵素離子6之狀態變化。如圖1所示，電子元件10之電流電壓波形係在使電壓從正值到負值、從負值到正值之其中任一個或是雙方一次或是複數次連續地變化的情況，描繪電流波形成為非對稱的遲滯現象(hysteresis)。藉此，藉由鹵素離子吸附於其中任一個電極表面，有助於電傳導的奈米間隙間之電極構造就會電性地成為非對稱。
在此，就能獲得圖2所示之電流-電壓特性的理由加以說明。
能獲得圖2所示之電流-電壓特性係指可考慮在奈米間隙電極間施加電壓，藉此存在於間隙間的鹵素離子之價數(valence)會變化而結果會發生氧化還原反應、或是存在於間隙間的鹵素離子之個數會變化而結果使有助於傳導的
鹵素離子之個數變化，且使奈米間隙電極間的導電性變化所致。此可根據存在於後述之奈米間隙電極間的鹵素離子之個數會給電導係數帶來影響而獲得教示。
又，亦可考慮藉由在奈米間隙電極間施加電壓，因離子遷移(migration)而使導電性變化。
因此，作為施加於電子元件10之電極5A的電壓之大小，以當將寫入電壓設為Vwrite、將讀取電壓設為Vread、將抹除電壓設為Verase時，就成立寫入電壓Vwrite<0<讀取電壓Vread<抹除電壓Verase、或是寫入電壓Vwrite>0>讀取電壓Vread>抹除電壓Verase之方式設定各電壓。如此，可以使用電子元件10作為記憶體元件，又可以使用作為開關元件。
就圖1所示的電子元件之製造方法加以說明。首先，第1步驟係在基板1上形成第1絕緣層2。其次，第2步驟係藉由分子尺無電解電鍍法形成奈米間隙電極5A、5B。
例如，為了在第1絕緣層2上具有比奈米間隙還更為寬的間隙而事先以隔開間隔地成一對之方式來形成金屬層3A、3B。其次，將基板1浸漬於無電解電鍍液。無電解電鍍液係在含有金屬離子之電解液中混入有還原劑及界面活性劑所製作。當將基板1浸於該無電解電鍍液時，金屬離
子會藉由還原劑而還原，金屬會析出於金屬層3A、3B之表面並成為金屬層4A與金屬層4B，且金屬層4A與金屬層4B之間隙會變窄，無電解電鍍液中所含的界面活性劑係化學吸附於藉由該析出所形成的金屬層4A、4B。界面活性劑係將電極間之間隙的長度(簡稱為「間隙長度」)控制在奈米尺寸。因電解液中的金屬離子藉由還原劑而還原並析出金屬，故此種手法被分類為無電解電鍍法。在金屬層3A、3B藉由電鍍形成有金屬層4A、4B，且獲得一對電極5A、5B。如此，藉由將屬於保護基之界面活性劑分子作為分子尺而使用於奈米間隙電極5A、5B之表面的無電解電鍍法(以下稱為「分子尺無電解電鍍法」)，將間隙長度利用界面活性劑之分子來控制。藉此，可以精度佳地形成奈米間隙電極5A、5B，並且可以藉由具備鹵素離子作為相對離子(counter ion)的各種界面活性劑，將鹵素離子之根源配置於奈米間隙電極5A、5B。
之後，第3步驟係在奈米間隙電極進行UV(Ultraviolet；紫外線)洗淨及/或氧氣電漿灰化(oxygen plasma ashing)，藉此灰化處理附著於表面的分子。此時，界面活性劑之相對離子係成為吸附於電極5A、另一電極5B的狀態，藉由在電極5A、另一電極5B施加電壓，離子狀態就會變化或離子會遷移、或是雙方都會發生。
根據以上所述，可以製作本發明之實施形態的電子元
件10。
在此，就第2步驟加以詳細說明。
在作為混合溶液的電鍍液中包含有：界面活性劑，發揮分子尺之功能；水溶液，混入有析出的金屬之陽離子，例如氯金(III)酸水溶液；以及還原劑；在該混合液中較佳是如後述般地含有酸。
在分子尺中係可使用例如屬於界面活性劑的烷基三甲基溴化銨(Alkyltrimethylammonium Bromide)分子。作為烷基三甲基溴化銨，具體而言可使用十烷基三甲基溴化銨(DTAB：Decyltrimethylammonium Bromide)、十二烷基三甲基溴化銨(LTAB：Lauryltrimethylammonium Bromide)、十四烷基三甲基溴化銨(MTAB：Myristyltrimethylammonium Bromide)、十六烷基三甲基溴化銨、十八烷基三甲基溴化銨(STAB：Stearyltrimethylammonium Bromide)、溴化六烴季銨、溴化八甲烯銨(OMB：Octamethonium Bromide)、溴化十烴季銨(DMB：Decamethonium Bromide)。
在分子尺中，除此以外還可列舉：烷基三甲基鹵化銨(Alkyltrimethylammonium Halide)、烷基三甲基氯化銨(Alkyltrimethylammonium Salt)、烷基三甲基碘化銨(Alkyltrimethylammonium Iodide)、二烷基二甲基溴化銨
(Dialkyl Dimethylammonium Bromide)、二烷基二甲基氯化銨(Dialkyl Dimethylammonium Salt)、二烷基二甲基碘化銨(Dialkyl Dimethylammonium Iodide)、烷基苯基二甲基溴化銨(Alkyl Benzyl Dimethyl Ammonium Bromide)、烷基苯基二甲基氯化銨(Alkyl Benzyl Dimethyl Ammonium Salt)、烷基苯基二甲基碘化銨(Alkyl Benzyl Dimethyl Ammonium Iodide)、烷基胺(alkyl amine)、N-甲基-1-烷基胺(N-Methyl-1-Alkyl Amine)、N-甲基-1-二烷基胺(N-Methyl-1-Dialkyl Amine)、三烷基胺(Trialkyl Amin)、油胺(Oleylamine)、烷基二甲膦(Alkyl Dimethylphosphine)、三烷基膦(Trialkylphosphine)、烷基硫醇(Alkylthiol)之其中任一個。在此，作為長鏈脂肪族胺(Long Chain Aliphatic Amine)雖然有己基(Hexyl)、辛基(Octyl)、癸基(Decyl)、十二基(Dodecyl)、十四基(Tetradecyl)、十六基(Hexadecyl)、十八基(Octadecyl)等的烷烴基(Alkane group)、伸烷基(Alkylene group)等，但是因只要是長鏈脂肪族胺烷基就可期待同樣的功能，故而不限定於此等之例。
作為分子尺係除了DDAB(Didecyl Dimethyl Ammonium Bromide：二癸基二甲基溴化銨)以外，亦可使用溴化六烴季銨、N,N'-(1,20-二十烷基)二(三甲基銨)．二溴化物(N,N'-(1,20-Icosanediyl)bis(trimethylaminium)．dibromide)、1,1'-(癸烷-1,10-二基)二(4-氮雜-1-氮鎓雙環[2.2.2])辛烷．二溴化合物
(1,1'-(Decane-1,10-diyl)bis(4-aza-1-azoniabicyclo[2.2.2]octane)．dibromide)、丙基三甲基氯化銨(Propyl Trimethyl Ammonium chloride)、1,1'-二甲基-4,4'-二氯化聯吡啶鎓(1,1'-Dimethyl-4,4'-bipyridinium Dichloride)、1,1'-二甲基-4,4'-二碘化聯吡啶鎓(1,1'-Dimethyl-4,4'-bipyridinium Diiodide)、1,1'-二乙基-4,4'-二溴化聯吡啶鎓(1,1'-Diethyl-4,4'-bipyridinium Dibromide)、1,1'-二庚基-4,4'-二溴化聯吡啶鎓(1,1'-Diheptyl-4,4'-bipyridinium Dibromide)之其中任一個。
作為電解液係使用氯金(III)酸水溶液、氯金(III)酸鈉水溶液、氯金(III)酸鉀水溶液、氯金(III)水溶液、氯金(III)酸銨鹽溶解於有機溶劑中的溶液。在此，在銨鹽中係可列舉上述的銨鹽、在有機溶劑(organic solvent)中係可列舉脂族碳氫化合物(aliphatic hydrocarbon)、苯(benzene)、甲苯(toluene)、氯甲烷(chloromethane)、二氯甲烷(dichloromethane)、三氯甲烷(chloroform)、四氯甲烷(carbon tetrachloride)等。
作為還原劑係可列舉抗壞血酸、聯胺(hydrazine)、一級胺(primary amine)、二級胺、一級醇、二級醇、含二醇(diol)的多元醇(polyol)、亞硫酸鈉(sodium sulfite)、氯化羥銨硼氫化鈉(hydroxylammonium chloride sodium boron hydride)、鋁氫化鋰(lithium aluminium hydride)、草酸
(oxalic acid)、蟻酸(formic acid)等。
還原力較弱的例如抗壞血酸係能夠藉由以電極表面作為觸媒的自我觸媒型之電鍍來將金還原成0價。當還原力較強時，即便是電極以外仍會發生還原，且生成較多的團簇(cluster)。亦即，溶液中生成金微粒子並附著於電極上，因無法在電極上選擇性地析出金故而不佳。反之，當其為抗壞血酸等更弱的還原劑時，就不進行自我觸媒型之電鍍反應。另外，所謂團簇係指能夠進行無電解電鍍的核位在表面並藉由電鍍形成於該核之上方的金之奈米粒子之意。
L(+)-抗壞血酸係在上述之還原劑中的還原作用較弱，因更減少團簇之生成，又以電極表面作為觸媒而將金還原成0價，故而使用作為還原劑較佳。
在無電解電鍍液中較佳是事先混入具有抑制團簇之生成的作用之酸。因為可以在團簇開始進行成核(nucleation)之不穩定的狀態下溶化之故。作為酸係可以使用鹽酸、硝酸、醋酸。
圖3係顯示使用作為分子尺的界面活性劑分子(CTAB)之化學構造的圖。CTAB為C16，亦即鍵結有16個直鏈之碳之具有烷基鏈(alkyl chain)長度的分子。此外亦將烷基鏈不同之衍生物、成為烷基鏈C10之DTAB、成為C10之LTAB、成為C14之MTAB、成為C18之STAB的組合之5
分子顯示作為最佳的形態之一例。第一個字母之D、L、M、C、S係分別從10之Decyl、12之Lauryl、14之Myristyl、16之Cetyl、18之Stearyl的第一個字母取得。
上述中，雖然使用金作為電極材料，但是並不限定於金亦可為其他的金屬。例如，作為電極材料亦可將初始電極的材料設為銅。此時，初始電極係使用電子束微影法或光微影法來形成銅電極，之後，將銅電極表面形成為氯化銅。接著，作為電鍍液係使用將抗壞血酸用作還原劑的氯化金溶液，且以金來覆蓋銅電極表面。具體而言，在氯金(III)酸水溶液混入界面活性劑烷基三甲基溴化銨CnH2n+1[CH3]3N+．Br-，且加上還原劑L(+)-抗壞血酸，進而在間隙電極上進行自我觸媒型無電解鍍金。之後藉由分子尺電鍍法來製作表面為金的奈米間隙電極。
作為實施例1，以如下要領使用分子尺無電解電鍍法來製作電子元件。
首先，準備在矽基板1上全面設置有氧化矽膜2的基板，且在該基板上塗布阻劑，藉由EB(Electron Beam；電子束)微影技術來描繪出成為間隙長度30nm之作為金屬層3A、3B的初始電極之圖案。顯像後，藉由EB蒸鍍來蒸鍍2nm之鈦膜，並在該鈦膜上蒸鍍10nm的金，以製作作為金屬層3A、3B的初始之金奈米間隙電極。
其次，準備無電解電鍍液。將25毫莫耳之烷基三甲基溴化銨測取28毫升作為分子尺。於此，加測120微升的氯金酸水溶液50毫莫耳。加上1毫升的醋酸作為酸，且加上0.1莫耳、3.6毫升之作為還原劑的L(+)-抗壞血酸(Ascorbic acid)，且好好地攪拌以形成為電鍍液。
在實施例1中，作為烷基三甲基溴化銨係使用LTAB分子。將已製作成之附金奈米間隙電極的基板浸漬於無電解電鍍液中30分鐘左右。藉此，藉由實施例1之分子尺無電解電鍍法來製作具有奈米間隙長度的電極。
之後，進行氧氣電漿灰化，並去除使用作為分子尺的LTAB之直鏈部分，使剩餘的相對離子偏位於奈米間隙電極之其中任何一方。
圖4係顯示在實施例1製作的樣品之SEM圖。電極之間的奈米間隙為2.48nm。另外，在實施例1中亦同時製作了側閘極。
圖5係顯示在實施例1製作的樣品之第1次的電流電壓特性。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流I(μA)。作為第1次之電流電壓特性的測定，首先從0V施加至-1V並回到0V，之後從0V施加至1V並回到0V，進而從0V施加至
-1V並回到0V。根據圖，電流電壓特性具有遲滯現象，且當在電極5A與另一電極5B之間使電壓從負值到正值連續地變化時，流動至電極5A與另一電極5B之間的電流波形就成為非對稱。亦即，可知具有依存於電壓之掃描方向並包含非對稱之遲滯現象的電流波形。另外，圖中之箭頭係顯示電壓之掃描方向。測定係在室溫下進行。
圖6係顯示在實施例1製作的樣品之第2次以後的電流電壓特性。測定係在室溫下進行。由圖可知電壓之正負使電流的特性有所不同，且在施加負偏壓的狀態下存在有負微分電導區域。又，可知只要將約-0.4V設定為讀取電壓，將約-1.0V設定為抹除電壓，將約0.75V設定為寫入電壓即可。
圖7係顯示在實施例1製作的樣品中之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。橫軸為電壓(V)，縱軸為On/Off比。測定係在室溫下進行。可知將讀取電壓設為-0.35V時的On/Off比最高。
圖8係顯示對在實施例1製作的樣品分別施加與逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=0.8V、讀取電壓Vread=-0.35V、抹除電壓Verase=-1.0V、讀取電壓Vread=-0.35V的脈衝串(週期
20s，作為頻率係對應於50mHz)時之電流特性的圖。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓(V)，右縱軸為電流(μA)。測定係在室溫下進行。可知當電流波形是對應於脈衝電壓之變化，且施加寫入電壓之後才施加讀取電壓時(亦即On狀態)的電流值、與施加抹除電壓之後才施加讀取電壓時(亦即Off狀態)的電流值會出現電流差，且進行記憶體動作。該情況的On/Off比為178.6μA/47.4μA=3.76。
圖9係評估在實施例1製作的樣品後之結果，且顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝電壓串所需的時間設為1週期，且將其倒數定義為頻率的情況之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性。橫軸為頻率(Hz)，縱軸為On/Off比。測定係在室溫下進行。可知當使脈衝串之頻率增加為50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz時，On/Off比就減少為3.76(=178.6μA/47.4μA)、2.87(=145.8μA/50.8μA)、2.36(=114.8μA/48.6μA)、1.65(=85.6μA/51.9μA)、1.28(=70.4μA/54.9μA)、1.13(=62.6μA/55.5μA)。另外，無論是哪個頻率皆能使電流追隨電壓之變化。
其次，就在-40℃之真空中測定在實施例1製作的樣品之結果加以敘述。
圖10係顯示電流電壓特性之圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為(μA)。可知與圖6同樣地電壓之正負使電流的特性有所不同，在施加負偏壓之狀態下存在有負微分電導區域。又，可知只要將約-0.3V設定為讀取電壓，將約-1.0V設定為抹除電壓，將約0.8V設定為寫入電壓即可。
圖11係顯示寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為On/Off比。可知當將讀取電壓設為-0.3V時的On/Off比最高。
圖12係顯示施加逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=0.8V、讀取電壓Vread=-0.35V、抹除電壓Verase=-1.0V、讀取電壓Vread=-0.35V的脈衝串時之電流特性的圖。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓(V)，右縱軸為電流(μA)。該情況的On/Off比為143.0μA/39.5μA=3.62。
圖13係顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。橫軸為頻率(Hz)，縱軸為On/Off比。可知當使脈衝串之頻率增加為
50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz時，On/Off比就減少為3.62(=143.0μA/39.5μA)、2.45(=105.0μA/62.1μA)、1.82(=80.4μA/44.1μA)、1.51(=71.6μA/47.4μA)、1.19(=59.8μA/50.2μA)、1.17(=56.4μA/48.0μA)。另外，無論是哪個頻率皆能使電流追隨電壓之變化。
其次，就在120℃之真空中測定在實施例1製作的樣品後之結果加以敘述。
圖14係顯示電流電壓特性之圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流I(μA)。可知與圖6同樣地電壓之正負使電流的特性有所不同，在施加負偏壓之狀態下存在有負微分電導區域。又，可知只要將約-0.2V設定為讀取電壓，將約-1.0V設定為抹除電壓，將約0.8V設定為寫入電壓即可。
圖15係顯示寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為On/Off比。可知當將電壓設為-0.2V時的On/Off比最高。
圖16係顯示施加逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=0.8V、讀取電壓Vread=-0.2V、抹除電壓Verase=-1.0V、讀取電壓Vread=-0.2V的脈衝串時之電流特性的圖。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓(V)，右縱軸為電流(μA)。該情況的On/Off
比為112.9μA/33.7μA=3.55。
圖17係顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝串所需的時間之倒數定義為頻率的情況之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。橫軸為頻率(Hz)，縱軸為On/Off比。可知當使脈衝串之頻率增加為50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz時，On/Off比就減少為3.55(=112.9μA/33.7μA)、2.62(=100.3μA/38.3μA)、1.97(=78.5μA/39.9μA)、1.54(=62.4μA/40.6μA)、1.25(=50.4μA/40.5μA)、1.14(=46.4μA/40.8μA)。另外，無論是哪個頻率皆能使電流追隨電壓之變化。
其次，就在120℃之空氣中所測定的結果加以說明。
圖18係顯示電流電壓特性之圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流(μA)。雖然與圖6同樣地電壓之正負使電流的特性有所不同，但是其結果可知在施加負偏壓之狀態下存在有負微分電導區域。又，可知只要將約+0.1V設定為讀取電壓，將約+1.1V設定為抹除電壓，將約-0.85V設定為寫入電壓即可。
圖19係顯示寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off
狀態的電流值之比，亦即On/Off比之讀取電壓依存性的圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為On/Off比。可知當將讀取電壓設為+0.1V時的On/Off比最高。
圖20係顯示施加逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=-0.85V、讀取電壓Vread=+0.1V、抹除電壓Verase=+1.1V、讀取電壓Vread=+0.1V的脈衝串時之電流特性的圖。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓(V)，右縱軸為電流(μA)。該情況的On/Off比為45.0μA/19.9μA=2.26。
圖21係顯示將一組之寫入電壓、讀取電壓、抹除電壓、讀取電壓的脈衝串所需的時間之倒數定義為頻率時之寫入電壓施加後的讀取電壓施加時之On狀態的電流值、與抹除電壓施加後的讀取電壓施加時之Off狀態的電流值之比，亦即On/Off比之頻率依存性的圖。橫軸為頻率(Hz)，縱軸為On/Off比。可知當使脈衝串之頻率增加為50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz時，On/Off比就減少為2.26(=45.0μA/19.9μA)、1.79(=35.8μA/20.0μA)、1.36(=29.4μA/21.6μA)、1.14(=24.9μA/21.8μA)、1.05(=22.3μA/21.3μA)、1.05(=22.1μA/21.1μA)。另外，無論是哪個頻率皆能使電流追隨電壓之變化。
因此，可知在實施例1製作的樣品不受溫度及氛圍等的使用環境影響而能作為記憶體元件來動作。
在實施例2使用的樣品係以與實施例1同樣的手法所製作。圖22係在實施例2製作的樣品之SEM圖。電極之間的奈米間隙為1.79nm。另外，在實施例2中亦同時製作側閘極。
圖23係顯示在實施例2製作的樣品之第1次之電流電壓特性的圖。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流(μA)。作為第1次之電流電壓特性的測定係在室溫狀態下，首先使其從0V增加至負偏壓側並回到0V，其次從0V增加至正偏壓側並回到0V，之後，從0V增加至負偏壓側並回到0V，進而從0V增加至正偏壓側並回到0V。從圖可知雖然在第1次與第2次之電流電壓特性中沒有遲滯現象，但是第3次與第4次之電流電壓特性具有遲滯現象，且在第3次之掃描中觀察到負微分電導，當使電壓從正值變化至負值接著連續從負值變化至正值時，電流波形就會成為非對稱。根據圖23，當進行連續性的電壓掃描時會發現遲滯現象。在此將用以發現遲滯現象之連續性的電壓掃描稱為定型。另外，圖中之箭頭係顯示電壓的掃描方向。測定係在室溫下進行。
圖24係顯示定型後之電流電壓特性。橫軸為電壓V(V)，縱軸為電流(μA)。測定係在室溫下進行。與實施例
1同樣地電流電壓特性具有遲滯現象，且能獲得存在有負微分電導區域的特性。
圖25係顯示對在實施例2製作的樣品，施加逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=-0.9V、讀取電壓Vread=+0.7V、抹除電壓Verase=+1.1V、讀取電壓Vread=+0.7V的脈衝串(週期20s，作為頻率是對應於50mHz)時之電流特性的圖。測定係在室溫下進行。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓V(V)，右縱軸微電流(μA)。與圖8同樣地可觀察到對應於脈衝串的電流，且其On/Off比係在讀取電壓0.7V中，為548.6μA/231.1μA=2.26。
其次，為了顯示在本記憶體元件中鹵素離子對元件動作的影響，而使在實施例1及實施例2製作的樣品，浸漬於含溴離子的溴化六烴季銨(HMB)水溶液中，且調查其前後的電特性之變化。
圖26(A)係顯示在實施例1製作的樣品5之浸漬於HMB水溶液之前後的電流電壓特性，圖26(B)係顯示在實施例2製作的樣品浸漬於HMB水溶液之前後的電流電壓特性。實施例1、2係同時在室溫且真空中進行。縱軸為電流(μA)，橫軸為電壓。
在雙方的結果中，伴隨浸漬於HMB水溶液中，電流
電壓特性會出現變化，且可知浸漬於HMB之後的電流量會變大。尤其是在圖26(B)中可看到8倍左右電流量之增加。又，在浸漬前後，On/Off比幾乎沒有變化。亦即，實施例1之樣品在讀取電壓+0.1V下的On/Off比在浸漬前為2.46(=28.1μA/11.4μA)，浸漬後的On/Off比為2.52(=27.4μA/10.9μA)，而實施例2之樣品在電壓-0.1V下的On/Off比在浸漬前為2.74(=1.5μA/0.55μA)，浸漬後的On/Off比為2.45(=26.1μA/10.6μA)。藉由奈米間隙電極浸漬於HMB水溶液中，可預想被導入於奈米間隙電極間的溴離子之個數係浸漬後比浸漬前還更多。因此，可考慮存在於奈米間隙間的溴離子之增加，會以電流電壓特性變化之方式給元件動作帶來影響。
在與實施例1同樣製作之具有奈米間隙的電極之間隙，配置有由下述化學式所示之硫醇官能化寡(苯乙炔)(thiol-functionalized oligo(phenylene ethynylene))(OPE)所保護的金奈米粒子。具體而言，使用電子束微影與分子尺無電解電鍍來製作由金所構成的3.6nm之奈米間隙電極。之後，在由硫醇官能基所保護的金奈米粒子(2.0nm之核心平均直徑尺寸)之溶液中，浸漬金奈米間隙電極。電性的測定係在室溫下進行。
圖27係顯示在製作作為參考例的樣品朝正負之偏壓方向掃描電壓時的電流電壓特性，其中圖27(A)係顯示第1次之測定結果的圖，圖27(B)係顯示第2次以後之測定結果的圖。無論是哪一個，橫軸為電壓(V)，縱軸為電流(μA)。在第2次以後的測定中，可知電導是從較高的狀態變化至較低的狀態。電流響應係顯示在-0.5V包含不同狀態之明確的遲滯現象。為了觀測開關動作，可知只要將寫入電壓、讀取電壓及抹除電壓分別設定為+0.6V、-0.4V、-1.0V即可。圖28係顯示將製作作為參考例的樣品在室溫空氣中分別施加逐次5s(秒)之寫入電壓Vwrite=+0.6V、讀取電壓Vread=-0.4V、抹除電壓Verase=-1.0V、讀取電壓Vread=-0.4V的脈衝串(週期20s，作為頻率是對應於50mHz)時之電流特性的圖。橫軸為時間(s)，左縱軸為電壓(V)，右縱軸為電流(μA)。可知其顯示能以固定裝置重現的記憶體動作，且在室溫下可以實現作為開關元件及記憶體元件。
在此，當比較實施例1及實施例2與比較例時，可知即便不將金屬奈米粒子配置於電極之奈米間隙間，仍能定性地獲得同樣的傾向，因此金屬奈米粒子之有無不太影響元件特性。又，即便比較實施例1及實施例2與比較例亦具有如下特徵：電流之值為相同的等級，且電流比可從元件尺寸及構造預測的值還高100μA。由於電流是比較連續性地變化，所以可預測在電極彼此之間並排形成有路徑
(path)。
另外，並不限定於如圖1所示，以其中電極與另一電極相對向之方式設置有鹵素離子的情況，亦可在雙方電極相對向之表面設置有鹵素離子。不過，在該情況下，只要設置於電極的鹵素離子之數量、與設置於另一電極的鹵素離子之數量產生差異即可。
作為實施例3係以碘無電解金電鍍來製作奈米間隙電極。
首先，準備在矽基板1上全面設置氧化矽膜2的基板，且在該基板上塗布敷阻劑，藉由EB微影技術描繪出成為間隙長度30nm之作為金屬層3A、3B的初始電極之圖案。顯像後，藉由EB蒸鍍來蒸鍍2nm之鈦膜，並在該鈦膜上蒸鍍10nm的金，以製作作為金屬層3A、3B的初始之金奈米間隙電極。
其次，準備碘無電解電鍍液。藉由將金箔溶於碘町(iodine tincture)溶液中，來溶化金作為[AuI4]-離子，且加上作為還元劑的L(+)-抗壞血酸，藉此還原成[AuI2]-離子。將該溶液作為電鍍液，且藉由在室溫下反覆複數次樣品對電鍍液之浸漬處理，使用碘無電解電鍍，對種電極層(seed electrode layer)施予電鍍。
圖29係顯示以碘無電解金電鍍製作的奈米間隙電極間之電流電壓特性，其中圖29(A)係顯示電流電壓特性的圖，圖29(B)係顯示施加脈衝電壓串時的電流特性之圖。圖為定型後的電流電壓特性，當從電壓0V使電壓朝正方向連續性掃描時，就能以平均1.2V觀察到肩部(shoulder)且減少電導。當從2V到0V使電壓朝負方向掃描時，相同電壓下的電流值就會比之前朝正方向掃描的情況還更小且成為非對稱。當連續地在負方向從0V到-2V朝負方向掃描時，電流值就會伴隨電壓之絕對值的增加而朝負方向增大。當連續地從-2V到0V使電壓朝正方向掃描時，下次相同負電壓下的電流之絕對值就會比之前朝負方向掃描時還更大且成為非對稱。亦即，在圖29中正電壓區域之從正方向朝負方向之連續的電壓掃描係成為順時鐘方向的遲滯現象，而在負電壓區域之從負方向朝正方向之連續的電壓掃描係成為順時鐘方向的遲滯現象。由此可知，在正電壓區域的掃描中，電導會從較高的狀態變化至較低的狀態，而在負電壓區域的掃描中，電導則會從較低的狀態變化至較高的狀態，結果可獲得開關特性，且在該元件中存在有極性。另外，為了獲得此種開關特性，雖然需要定型，但是會變成哪一個極性，此點無論是在哪個情況都是可能的。
本發明並非被限定於實施形態及實施例，只要在申請專利範圍所記載之發明範圍內皆能夠進行各種變更來應用。
1‧‧‧基板
2‧‧‧絕緣層
3A、3B、
4A、4B‧‧‧金屬層
5A‧‧‧奈米間隙電極(電極)
5B‧‧‧奈米間隙電極(另一電極)
6‧‧‧鹵素離子
10‧‧‧電子元件
Claims (4)
- 一種電子元件，係具備：電極及另一電極，以具有奈米間隙之方式配置；以及鹵素離子，位於前述電極與前述另一電極之間，且設置於至少任一個電極上。
- 如請求項1所記載之電子元件，其中當在前述電極與前述另一電極之間使電壓從正值到負值及/或從負值到正值連續地變化時，流動至前述電極與前述另一電極之間的電流波形就成為非對稱。
- 如請求項1所記載之電子元件，其中與前述電極與前述另一電極之間的電壓相對的電流特性具有負微分電導。
- 如請求項1所記載之電子元件，其中按照施加於前述電極與前述另一電極之間的電壓之值使前述鹵素離子之狀態變化，且使對應於流動至前述電極與前述另一電極之間的電流之值而維持資訊之寫入狀態與資訊之抹除狀態。
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