CN105103291B - 电子元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供不使用金属纳米粒子也能发挥开关功能和存储功能的电子元件。电子元件包括：一方的电极（5A）和另一方的电极（5B），其配置为具有纳米间隙；以及卤素离子（6），其设在一方的电极（5A）和另一方的电极（5B）之间的至少任一电极上。如果从正值到负值、从负值到正值连续地重复改变一方的电极（5A）和另一方的电极（5B）之间电压，则一方的电极（5A）和另一方的电极（5B）之间流动的电流波形为不对称。根据一方的电极（5A）和另一方的电极（5B）之间施加的电压值改变卤素离子（6）的状态，对应于一方的电极（5A）和另一方的电极（5B）之间流动的电流值，维持信息的写入状态和信息的擦除状态。

Description

电子元件
技术领域
本发明涉及一种具有开关功能和/或存储功能的电子元件。
背景技术
已开发在相向的电极之间形成有架桥、细线、点接触等的电子元件(如专利文献1)。一方面，为了建立单电子晶体管的制造技术，作为单电子器件中的库伦岛本发明人注意到了金纳米粒子，并使用STM明确了1.8nm粒径的金纳米粒子在常温中作为库伦岛起作用。并且，面向于在固体基板上电子器件的构筑，已建立了采用无电解镀一次性地以高成品率来制作具有5nm间隙长度的纳米间隙电极的技术。进一步地，对于在纳米间隙电极间通过化学吸附法将用烷烃硫醇分子保护了的金纳米粒子导入的单电子晶体管的工作进行了报告。(非专利文献1～5)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第4119950号公报
非专利文献
非专利文献1：S.Kano,Y.Azuma,M.Kanehara,T.Teranishi,Y.Majima,Appl.Phys.Express,3,105003(2010)
非专利文献2：Y.Yasutake,K.Kono,M.Kanehara,T.Teranishi,M.R.Buitelaar,C.G.Smith,Y.Majima,Appl.Phys.Lett.,91,203107(2007)
非专利文献3：Victor M.Serdio V.,Yasuo Azuma,Shuhei Takeshita,TaroMuraki,Toshiharu Teranishi and Yutaka Majima,Nanoscale,4,7161(2012)
非专利文献4：N.Okabayashi,K.Maeda,T.Muraki,D.Tanaka,M.Sakamoto,T.Teranishi,Y.Majima,Appl.Phys.Lett.,100,033101(2012)
非专利文献5：猪川洋，藤原聪，高桥庸夫，信学技报，ED2001-241，SDM2001-250，第15-20页
发明内容
但是，这种单电子晶体管需要在一对纳米间隙电极之间配置用烷基硫醇分子保护了的金属纳米粒子，为此需要在纳米间隙电极的表面形成烷基硫醇/烷基二硫醇的混合自组装单分子膜，作为锚定分子(Anchor Molecule)使用烷基二硫醇，将金属纳米粒子进行化学吸附，从而在纳米间隙电极之间导入金属纳米粒子。由此，在采用化学吸附法的单电子晶体管的制造方法中，需要加入形成上述烷基硫醇/烷基二硫醇的混合自组装单分子膜的工序、导入金属纳米粒子的工序，因此制造工序变得复杂。
因此，鉴于上述课题，本发明的目的在于提供一种不使用金属纳米粒子也能发挥开关(Switching)功能和存储(Memory)功能的电子元件。
为达到上述目的，下面说明本发明的技术方案。
[1]一种电子元件，包括：一方的电极和另一方的电极，其以具有纳米间隙的方式被配置；以及卤素离子，其设在所述一方的电极和所述另一方的电极之间的至少任一电极上。
[2]所述[1]中记载的电子元件，其中，如果从正值到负值和/或从负值到正值连续地改变所述一方的电极和所述另一方的电极之间的电压，则所述一方的电极和所述另一方的电极之间流动的电流波形为不对称。
[3]所述[1]中记载的电子元件，其中，相对于所述一方的电极和所述另一方的电极之间的电压的电流特性具有负微分电导。
[4]所述[1]中记载的电子元件，其中，根据在所述一方的电极和所述另一方的电极之间施加的电压值改变所述卤素离子的状态，对应于所述一方的电极和所述另一方的电极之间流动的电流值，维持信息的写入状态和信息的擦除状态。
发明效果
通过本发明可以提供即使在电极和电极之间的间隙不配置金属纳米粒子，也可以具备存储功能和开关功能的电子元件。
附图说明
图1是示出本发明的实施方式涉及的电子元件的构成的图，(A)是剖视图，(B)是俯视图。
图2是表示图1所示电子元件的电流电压特性的图。
图3是表示作为分子尺使用的界面活性剂分子(CTAB)的化学结构的图。
图4是表示实施例1中制作的样品的SEM像的图。
图5是表示实施例1中制作的样品的第一次电流电压特性的图。
图6是表示实施例1中制作的样品的第二次以后的电流电压特性的图。
图7是表示实施例1中制作的样品的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。
图8是表示对于实施例1中制作的样品，施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图9是对于实施例1中制作的样品的评价结果，是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲电压列中需要的时间的倒数定义为频率时，作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。
图10是对于实施例1中制作的样品的评价结果，是表示在-40℃真空中测量的电流电压特性的图。
图11是对于实施例1中制作的样品的评价结果，是表示-40℃真空中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。
图12是对于实施例1中制作的样品的评价结果，是表示在-40℃真空中施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图13是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲电压列中需要的时间的倒数定义为频率时，-40℃、真空中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。
图14是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示120℃、真空中的电流电压特性的图。
图15是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示120℃、真空中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。
图16是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示120℃、真空中施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图17是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间的倒数定义为频率时，120℃、真空中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。
图18是表示实施例1中制作的样品的120℃、空气中的电流电压特性的图。
图19是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示120℃、空气中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。
图20是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示120℃、空气中施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图21是对于实施例1中制作的样品的特性的评价结果，是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间的倒数定义为频率时，120℃、空气中的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。
图22是表示实施例2中制作的样品的SEM像的图。
图23是表示实施例2中制作的样品的第一次电流电压特性的图。
图24是表示实施例2中制作的样品成形后的电流电压特性的图。
图25是表示对于实施例2中制作样品，施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图26(A)是示出将实施例1中制作的样品浸渍六甲溴铵水溶液前后的电流电压特性的图，图26(B)是示出将实施例2中制作的样品浸渍六甲溴铵水溶液前后的电流电压特性的图。
图27是示出在作为参考例制作的样品中向正负偏压方向扫描电压时的电流电压特性的图，(A)是表示第一次测量结果的图，(B)是表示第二次以后的测量结果的图。
图28是表示对于作为参考例制作的样品，在室温、空气中，施加与分别每个5s(秒)的写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压对应的脉冲电压列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。
图29是示出实施例3中用碘无电解镀金制作的纳米间隙电极之间的电流电压特性的图，(A)是表示电流电压特性的图，(B)是表示施加脉冲电压列时的电流特性的图。
附图标记说明
1：基板
2：绝缘层
3A、3B、4A、4B：金属层
5A：纳米间隙电极(一方的电极)
5B：纳米间隙电极(另一方的电极)
6：卤素离子
10：电子元件
具体实施方式
下面，参照附图对本发明实施方式进行说明。但是，本发明实施方式可以在权利要求所记载的发明范围内进行适当变更实施。
[电子元件的构成]
图1是示出本发明的实施方式涉及的电子元件的构成的图，(A)是剖视图，(B)是俯视图。本发明的实施方式涉及的电子元件10包括：基板1；设在基板1上的绝缘层2；在绝缘层2上以具有纳米间隙长度的方式设置的一方的电极5A和另一方的电极5B；以及在一方的电极5A和另一方的电极5B的至少一方的电极上设有的卤素离子6。在这里，纳米间隙长度是数nm，如0.3nm～12nm的大小。一方的电极5A和另一方的电极5B构成纳米间隙电极。
基板1可以使用Si基板等各种半导体基板。绝缘层2可以由SiO2、Si3N4等形成。一方的电极5A和另一方的电极5B可以由Au、Al、Ag、Cu、Ni等形成。一方的电极5A和另一方的电极5B还可以通过依次层积粘合层3A、3B和金属层4A、4B而形成。在这里，粘合层3A、3B可以由Ti、Cr、Ni等形成，金属层4A、4B可以在粘合层3A、3B上由Au、Al、Ag、Cu、Ni等其他或相同金属形成。
卤素离子6是溴离子、氯离子、碘离子。存在于纳米间隙电极之间且有助于电传导的卤素离子6，并不是按照均等的数量配置在一方的电极5A和另一方的电极5B，而是偏向某一方配置。
[电子元件的特性]
说明图1所示电子元件的特性。图2示出图1所示电子元件的电流电压特性。横轴为电压V(V)，纵轴为电流I(A)。电子元件10的一方的电极5A和另一方的电极5B之间施加电压。在另一方的电极5B接地的状态中，向一方的电极5A扫描电压。增加正偏压则增加电流，达到某电压后减少也不会变为原来的电流波形。并且，增加负偏压，超过某电压则变为负微分电导的区域。即，某负偏压时，可能会使一方的电极5A和另一方的电极5B之间的卤素离子6的状态发生变化。如图1所示，电子元件10的电流电压波形绘制出从正值到负值和/或从负值到正值连续改变一次或多次电压时，电流波形呈不对称的滞后现象(Hysteresis)。因此，通过在任何一个电极表面上吸附有卤素离子，有助于电传导的纳米间隙之间的电极结构成为电性(Electrically)不对称。
在这里，说明为什么能得到如图2所示的电流-电压特性。
认为之所以能得到如图2所示电流-电压特性是因为通过对纳米间隙电极之间施加电压，间隙之间存在的卤素离子的原子价发生变化，其结果是产生氧化还原反应；或者间隙之间存在的卤素离子的数量发生变化，其结果是有助于传导的卤素离子的数量发生变化，从而使纳米间隙电极之间的导电性发生变化。从下面描述的、纳米间隙电极之间存在的卤素离子的数量将影响电导率中可以得到上述启示。并且，还认为是通过对纳米间隙电极之间施加电压使离子迁移，因此导电性发生变化。
因此，作为施加到电子元件10一方的电极5A中的电压的大小，如果写入电压是Vwrite、读取电压是Vread、擦除电压是Verase，则以写入电压Vwrite＜0＜读取电压Vread＜擦除电压Verase，或者，写入电压Vwrite＞0＞读取电压Vread＞擦除电压Verase成立的方式设置各电压。那么，电子元件10可以作为存储元件使用，还可以作为开关元件使用。
[电子元件的制造方法]
对图1所示电子元件的制造方法进行说明。首先，第一步骤是在基板1上形成第一绝缘层2。其次，第二步骤是通过分子尺(molecular ruler)无电解镀法形成纳米间隙电极5A、5B。
例如，第一绝缘层2上成对形成隔开间隔的金属层3A、3B，使其具有比纳米间隙宽的间隙。其次，将基板1浸渍在无电解镀液。无电解镀液是在含有金属离子的电解液中混合还原剂和界面活性剂而制备的。当该无电解镀液中浸渍基板1，则金属离子被还原剂还原，析出金属到金属层3A、3B的表面形成金属层4A和4B，金属层4A和4B之间的间隙变得狭窄，无电解镀液中含有的界面活性剂被化学吸附到通过析出形成的金属层4A、4B。界面活性剂将电极之间的间隙长度(简称为“间隙长度”)控制在毫微米大小。通过还原剂还原电解液中的金属离子而析出金属，因此这种手法被分类为无电解镀法。通过电镀在金属层3A、3B上形成金属层4A、4B，可得到电极对5A、5B。如此，根据将纳米间隙电极5A、5B表面的为保护基的界面活性剂分子作为分子尺使用的无电解镀法(以下称为“分子尺无电解镀法”)，通过界面活性剂的分子控制间隙长度。这样可以精确形成纳米间隙电极5A、5B的同时，根据将卤素离子作为反荷离子(Counter ion)具有的各种界面活性剂，可以将原卤素离子配置在纳米间隙电极5A、5B。
然后，第三步骤是通过紫外线(UV)清洁和/或O2等离子体灰化，灰化处理在表面附着的分子。此时，界面活性剂的反荷离子呈吸附到一方的电极5A、另一方的电极5B的状态，通过在一方的电极5A、另一方的电极5B中施加电压，改变离子状态，或离子迁移，或这两种都发生。
如上所述，可以制作本发明实施方式涉及的电子元件10。
在这里，对第二步骤进行详细的说明。
混合溶液的镀液中包含实现分子尺功能的界面活性剂、混合有析出金属阳离子的水溶液如氯化金(III)酸水溶液和还原剂。优选地，该混合液包含如下述的酸。
作为分子尺例如使用作为界面活性剂的烷基三甲基溴化铵(Alkyltrimethylammonium Bromide)分子。具体地，烷基三甲基溴化铵可以使用十烷基三甲基溴化铵(DTAB：Decyltrimethylammonium Bromide)、十二烷基三甲基溴化铵(LTAB：Lauryltrimethylammonium Bromide)、十四烷基三甲基溴化铵(MTAB：Myristyltrimethylammonium Bromide)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB：Cetyltrimethylammonium Bromide)、十八烷基三甲基溴化铵(STAB：Stearyltrimethylammonium Bromide)、六甲溴铵(HMB：Hexamethonium Bromide)、八烃溴铵(OMB：Octamethonium Bromide)、十烃溴铵(DMB：Decamethonium Bromide)。除此以外，作为分子尺，还可以使用烷基三甲基卤化铵(alkyltrimethylammonium halide)、烷基三甲基氯化铵(alkyltrimethylammonium chloride)、烷基三甲基碘化铵(alkyltrimethylammonium iodide)、双烷基二甲基溴化铵、双烷基二甲基氯化铵、双烷基二甲基碘化铵、烷基苄基二甲基溴化铵、烷基苄基二甲基氯化铵、烷基苄基二甲基碘化铵、烷基胺、N-甲基-1-烷基胺、N-甲基-1-二烷基胺、三烷基胺、油胺、烷基二甲基膦、三烷基氧膦、烷基硫醇中的任一种。这里，作为长链脂肪族烷基，有己基、辛基、癸基、十二烷基、十四烷基、十六烷基、十八烷基等烷烃基、亚烃基等，但是只要是长链脂肪族烷基就能够期待相同的功能，因此不限于上述例子。
作为分子尺除DDAB(双十烷基二甲基溴化铵，Didecyl dimethyl ammoniumbromide)之外，还可以使用溴化六甲铵、N,N’-(1,20-二十烷叉基)二(三甲基铵)二溴化物(其中，二十烷基指“icosanediyl”)、1,1’-(癸烷-1,10-二基)二(4-氮杂-1-氮杂二环[2.2.2]辛烷)二溴化物、丙基二三甲基氯化铵、1,1’-二甲基-4,4’-联吡啶阳离子二氯化物、1,1’-二甲基-4,4’-联吡啶阳离子二碘化物、1,1’-二乙基-4,4’-联吡啶阳离子二溴化物、1,1’-二庚基-4,4’-联吡啶阳离子二溴化物中的任一种。
作为电解液，使用在有机溶剂中溶解有氯化金(III)酸水溶液、氯化金(III)酸钠水溶液、氯化金(III)酸钾水溶液、氯化金(III)水溶液、氯金(III)酸铵盐而成的溶液。这里，在铵盐中能够列举上述的铵盐，在有机溶剂中能够列举脂肪族碳化氢、苯、甲苯、氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、四氯化碳等。
作为还原剂，能够列举含有抗坏血酸、肼、伯胺、仲胺、伯醇、仲醇、二醇的多元醇、亚硫酸钠、氯化羟铵硼氢化物盐、氢化铝锂、草酸、甲酸等。
还原力比较弱的例如抗坏血酸，通过使电极表面成为催化剂的自催化型的施镀能够实现还原到0价金的还原。如果还原力较强，则在电极以外发生还原，大量生成簇团。即，在溶液中生成金微粒并附着在电极上，由于不能有选择地使金析出在电极上，故不优选。相反，如果是比抗坏血酸等更弱的还原剂，则自催化型的施镀反应无法进行。此外，簇团是指能够进行无电解镀的核位于表面而在该核上通过施镀形成的金的纳米粒子。
在上述的还原剂中，L(+)-抗坏血酸的还原作用较弱，进一步减少簇团的生成，并且将电极表面作为催化剂而将金还原为0价，因此适合作为还原剂使用。
在无电解镀液中，优选混入具有抑制簇团生成的作用的酸。这是因为能够使簇团在开始进行核形成的不稳定的状态下溶解。作为酸，能够使用盐酸、硝酸、乙酸。
图3是示意性表示作为分子尺使用的界面活性剂分子(CTAB)的化学结构的图。CTAB是C16、即具有16个碳结合而成的直链型烷基链长度的分子。除此以外，作为最佳方式的例子还有烷基链不同的衍生物、即具有烷基链C10的DTAB、具有C12的LTAB、具有C14的MTAB，具有C18的STAB，也就是说作为最佳的实施方式可列举出上述5种分子。首字母D、L、M、C、S分别取自含义为十烷基的Decyl、含义为十二烷基的Lauryl、含义为十四烷基的Myristyl、含义为十六烷基的Cetyl、含义为十八烷基的Stearyl的首字母。
在上述说明中，虽然使用金作为电极材料，但是不限于金，也可以是其他金属。例如作为电极材料，也可以使初始电极的材料为铜。此时，初始电极使用电子束曝光(Electron Beam Lithography)法或光刻法形成铜电极，然后，使铜电极表面为氯化铜。接着，作为镀液，使用将抗坏血酸用作为还原剂的氯化金溶液，用金覆盖铜电极表面。具体地，氯化金(III)酸水溶液中混合界面活性剂烷基三甲基溴化铵CnH2n+1〔CH3〕3N+·Br-，并加入还原剂L(+)－抗坏血酸，在间隙电极上进行自催化型无电解镀金。然后，通过分子尺电镀方法制作表面为金的纳米间隙电极。
实施例1
实施例1中按如下方式采用分子尺无电解镀法制作电子元件。
首先，准备在硅基板1上整个表面设有氧化硅膜2的基板，在该基板上涂布抗蚀剂，通过EB曝光技术，描绘作为间隙长度为30nm的金属层3A、3B的初始电极的图案。显影后，通过EB(Electron Beam)蒸镀来蒸镀2nm的Ti膜，在该Ti膜上蒸镀10nm的Au，由此制作出作为金属层3A、3B的初始的金纳米间隙电极。
其次，准备无电解镀液。作为分子尺，测量28毫升25毫摩尔的烷基三甲基溴化铵(Alkyltrimethylammonium Bromide)。向这里，测量加入120微升的氯化金酸水溶液50毫摩尔。作为酸，加入1毫升乙酸，加入0.1摩尔、3.6毫升的作为还原剂的L(+)－抗坏血酸(Ascorbic acid)，良好搅拌得到镀液。
实施例1中使用LTAB分子作为烷基三甲基溴化铵。将已经制作的、带有金纳米间隙电极的基板在无电解镀液中浸渍约30分钟左右。由此通过实施例1的分子尺无电解镀法制作具有纳米间隙长度的电极。
然后，进行氧等离子体灰化，除去作为分子尺使用的LTAB的直链部分，使其余反荷离子不均匀地存在于任何一方纳米间隙电极。
图4是表示实施例1中制作的样品的SEM像的图。电极之间的纳米间隙为2.48nm。此外，实施例1中还同时制作侧边栅极。
图5是表示实施例1中制作的样品的第一次电流电压特性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是电流I(μA)。第一次电流电压特性的测量是首先从0V施加到-1V返回0V，然后从0V施加到1V返回0V，进一步地从0V施加到-1V返回0V。从图中看，电流电压特性具有滞后现象，如果在一方的电极5A和另一方的电极5B之间将电压从负值到正值连续改变，则一方的电极5A和另一方的电极5B之间流动的电流波形为不对称。也就是说，发现具有如下电流波形，即所述电流波形包含依赖于电压扫描方向的不对称滞后现象。此外，图中的箭头表示电压的扫描方向。测量是在室温下进行的。
图6是表示实施例1中制作的样品的第二次以后的电流电压特性的图。测量是在室温下进行的。从图中发现因电压的正负而有不同的电流的特性，施加负偏压状态下存在负微分电导区域。并且，发现将约-0.4V设定为读取电压、将约-1.0V设定为擦除电压、将约0.75V设定为写入电压即可。
图7是表示实施例1中制作的样品的作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。横轴是电压(V)，纵轴是On/Off比。测量是在室温下进行的。发现读取电压为-0.35V时，On/Off比为最高。
图8是表示对于实施例1中制作的样品，施加分别每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝0.8V、读取电压Vread＝-0.35V、擦除电压Verase＝-1.0V、读取电压Vread＝-0.35V的脉冲列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。横轴是时间(s)，左纵轴是电压(V)，右纵轴是电流(μA)。测量是在室温下进行的。发现脉冲电压的变化对应电流波形，施加写入电压后施加读取电压时(即On状态)的电流值与施加擦除电压后施加读取电压时(即Off状态)的电流值之间出现差值，进行存储工作。此时On/Off比是178.6μA/47.4μA＝3.76。
图9是对于实施例1中制作的样品的评价结果，是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间设为1个周期并将其的倒数定义为频率时，作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。横轴是频率(Hz)，纵轴是On/Off比。测量是在室温下进行的。发现如果增加脉冲列的频率为50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz，则On/Off比减少为3.76(＝178.6μA/47.4μA)、2.87(＝145.8μA/50.8μA)、2.36(＝114.8μA/48.6μA)、1.65(＝85.6μA/51.9μA)、1.28(＝70.4μA/54.9μA)、1.13(＝62.6μA/55.5μA)。此外，任何频率下电流都追随着电压的变化。
接着，描述在-40℃真空中测量实施例1中制作的样品的结果。
图10是表示电流电压特性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是电流(μA)。与图6相同，发现因电压的正负而有不同的电流的特性，施加负偏压状态下存在负微分电导区域。并且，发现将约-0.3V设定为读取电压、将约-1.0V设定为擦除电压、将约0.8V设定为写入电压即可。
图11是表示作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是On/Off比。发现读取电压为-0.3V时，On/Off比为最高。
图12是表示施加每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝0.8V、读取电压Vread＝-0.35V、擦除电压Verase＝-1.0V、读取电压Vread＝-0.35V的脉冲列时的电流特性的图。横轴是时间(s)，左纵轴是电压(V)，右纵轴是电流(μA)。此时On/Off比是143.0μA/39.5μA＝3.62。
图13是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间的倒数定义为频率时，作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。横轴是频率(Hz)，纵轴是On/Off比。发现如果增加脉冲列的频率为50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz，则On/Off比减少为3.62(＝143.0μA/39.5μA)、2.45(＝105.0μA/62.1μA)、1.82(＝80.4μA/44.1μA)、1.51(＝71.6μA/47.4μA)、1.19(＝59.8μA/50.2μA)、1.17(＝56.4μA/48.0μA)。此外，任何频率下电流都追随着电压的变化。
接着，描述在120℃真空中测量实施例1中制作的样品的结果。
图14是表示电流电压特性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是电流I(μA)。与图6相同，发现因电压的正负而有不同的电流的特性，施加负偏压状态下存在负微分电导区域。并且，发现将约-0.2V设定为读取电压、将约-1.0V设定为擦除电压、将约0.8V设定为写入电压即可。
图15是表示作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是On/Off比。发现电压为-0.2V时，On/Off比为最高。
图16是表示施加每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝0.8V、读取电压Vread＝-0.2V、擦除电压Verase＝-1.0V、读取电压Vread＝-0.2V的脉冲列时的电流特性的图。横轴是时间(s)，左纵轴是电压(V)，右纵轴是电流(μA)。此时On/Off比是112.9μA/33.7μA＝3.55。
图17是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间的倒数定义为频率时，作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。横轴是频率(Hz)，纵轴是On/Off比。发现如果增加脉冲列的频率为50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz，则On/Off比减少为3.55(＝112.9μA/33.7μA)、2.62(＝100.3μA/38.3μA)、1.97(＝78.5μA/39.9μA)、1.54(＝62.4μA/40.6μA)、1.25(＝50.4μA/40.5μA)、1.14(＝46.4μA/40.8μA)。此外，任何频率下电流都追随着电压的变化。
接着，描述在120℃空气中测量的结果。
图18是表示电流电压特性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是电流(μA)。与图6相同，发现因电压的正负而有不同的电流的特性，施加负偏压状态中存在负微分电导。并且，发现将约+0.1V设定为读取电压、将约+1.1V设定为擦除电压、将约-0.85V设定为写入电压即可。
图19是表示作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的读取电压依赖性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是On/Off比。发现读取电压为+0.1V时，On/Off比为最高。
图20是表示施加每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝-0.85V、读取电压Vread＝+0.1V、擦除电压Verase＝+1.1V、读取电压Vread＝+0.1V的脉冲列时的电流特性的图。横轴是时间(s)，左纵轴是电压(V)，右纵轴是电流(μA)。此时On/Off比是45.0μA/19.9μA＝2.26。
图21是表示将一组写入电压、读取电压、擦除电压、读取电压的脉冲列中需要的时间的倒数定义为频率时，作为施加写入电压后施加读取电压之时的On状态的电流值与施加擦除电压后施加读取电压之时的Off状态的电流值之比的、On/Off比的频率依赖性的图。横轴是频率(Hz)，纵轴是On/Off比。发现增加脉冲列的频率为50mHz、500mHz、5Hz、50Hz、500Hz、5kHz，则On/Off比减少为2.26(＝45.0μA/19.9μA)、1.79(＝35.8μA/20.0μA)、1.36(＝29.4μA/21.6μA)、1.14(＝24.9μA/21.8μA)、1.05(＝22.3μA/21.3μA)、1.05(＝22.1μA/21.1μA)。此外，任何频率下电流都追随着电压的变化。
因此，发现实施例1制作的样品不依赖于如温度、环境气体等使用环境，可作为存储元件进行工作。
实施例2
以与实施例1相同的方式制作实施例2中使用的样品。图22是实施例2中制作的样品的SEM像。电极之间的纳米间隙为1.79nm。此外，实施例2中还同时制作侧边栅极。
图23是表示实施例2中制作的样品的第一次电流电压特性的图。横轴是电压V(V)，纵轴是电流(μA)。作为第一次电流电压特性的测量，在室温状态中，首先从0V增加到负偏压侧并返回到0V，其次从0V增加到正偏压侧并返回到0V，然后从0V增加大到负偏压侧并返回到0V，进一步地从0V增加到正偏压侧并返回到0V。从图中看，第一次和第二次的电流电压特性中不具有滞后现象，但是第三次和第四次的电流电压特性中具有滞后现象，从第三次的扫描中可观察到负微分电导区域；发现如果从正值到负值，接着从负值到正值连续改变电压，则电流波形为不对称。根据图23如果进行连续电压扫描，则可发现滞后现象。将用于发现滞后现象的连续的电压扫描，在这里称为成形(Forming)。此外，图中的箭头表示电压的扫描方向。测量是在室温下进行的。
图24表示成形后的电流电压特性。横轴是电压V(V)，纵轴是电流(μA)。测量是在室温下进行的。与实施例1相同地电流电压特性具有滞后现象，得到存在负微分电导区域的特性。
图25是表示对于实施例2中制作的样品，施加每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝-0.9V、读取电压Vread＝+0.7V、擦除电压Verase＝+1.1V、读取电压Vread＝+0.7V的脉冲列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。测量是在室温下进行的。横轴是时间(s)，左纵轴是电压V(V)，右纵轴是电流(μA)。与图8相同地能够观测到与脉冲列对应的电流，其On/Off比为在读取电压0.7V下，548.6μA/231.1μA＝2.26。
接着，为了表示在本存储元件中卤素离子会影响元件工作，将实施例1和实施例2中制作的样品浸渍在包含溴离子的六甲溴铵(HMB)水溶液中，并检查其前后电特性的变化。
图26(A)示出将实施例1中制作的样品浸渍六甲溴铵水溶液前后的电流电压特性，图26(B)示出将实施例2中制作的样品浸渍六甲溴铵水溶液前后的电流电压特性。实施例1、2都是在室温中真空中进行。纵轴是电流(μA)，横轴是电压。
两个结果中，随着浸渍在HMB水溶液，出现电流电压特性的变化，发现浸渍HMB后，电流量变大。尤其是图26(B)中可看出增加8倍左右的电流量。并且，浸渍前后的On/Off比几乎没有改变。即，实施例1的样品中的读取电压+0.1V下的On/Off比，浸渍前是2.46(＝28.1μA/11.4μA)，浸渍后的On/Off比为2.52(＝27.4μA/10.9μA)；实施例2的样品中的电压-0.1V下的On/Off比，浸渍前是2.74(＝1.5μA/0.55μA)，浸渍后的On/Off比为2.45(＝26.1μA/10.6μA)。通过将纳米间隙电极浸渍于HMB水溶液，可预测导入到纳米间隙电极之间的溴离子的数量相比于浸渍前，浸渍后更多。因此认为增加纳米间隙之间存在的溴离子可以改变电流电压特性而影响元件工作。
[比较例]
与实施例1相同的方法制作的具有纳米间隙的电极之间配置下述化学式所示的含巯基的低聚(亚苯基亚乙炔基)分子(oligo(phenyleneethynylene),OPE)保护的金纳米颗粒。具体地，采用电子束曝光法和分子尺无电解镀由Au制作3.6nm纳米间隙电极。然后，在由巯基官能基保护的Au纳米粒子(2.0nm的核心平均直径尺寸)溶液中浸渍Au纳米间隙电极。在室温中进行了电性测量。
[化学式1]
图27是示出作为参考例制作的样品中向正负偏压方向扫描电压时的电流电压特性的图，(A)是表示第一次测量结果的图，(B)是表示第二次以后的测量结果的图。两个图都是横轴为电压(V)，纵轴为电流(μA)。第二次以后的测量中，发现电导从高状态变化为低状态。电流响应表示为在-0.5V包含不同状态的明显的滞后现象。为了观测开关工作，发现将写入电压、读取电压以及擦除电压可以分别设置为+0.6V、-0.4V、-1.0V。图28是表示对于作为参考例制作的样品，在室温、空气中施加分别每个5s(秒)的写入电压Vwrite＝+0.6V、读取电压Vread＝-0.4V、擦除电压Verase＝-1.0V、读取电压Vread＝-0.4V的脉冲列(周期为20s，频率为对应50mHz)之时的电流特性的图。横轴是时间(s)，左纵轴是电压(V)，右纵轴是电流(μA)。表示了在固体器件中可以重现的存储工作，发现在室温中可作为开关元件以及存储元件来实现。
在这里，如果将实施例1以及实施例2与比较例相比较，可以发现即使在电极的纳米间隙之间不配置金属纳米粒子，也能得到性质上相同的趋势，因此是否有金属纳米粒子不太影响元件特性。并且，即使将实施例1以及实施例2与比较例相比较，其特征是电流值为相同等级(Order)，电流比从元件尺寸以及构造预测的值高100μA。从电流比较连续变化的状况中，可以预测各电极之间路径是并列形成的。
此外，如图1所示，并不限于在任何一方的电极中以面向另一方的电极的方式设有卤素离子，也可以在双方的电极中在面向的表面设有卤素离子。只是这种情况时，一方的电极中设置的卤素离子的数量与另一方的电极中设置的卤素离子的数量之间产生差值即可。
实施例3
实施例3中采用碘无电解镀制作纳米间隙电极。
首先，准备在硅基板1上整个表面设有氧化硅膜2的基板，在该基板上涂布抗蚀剂，通过EB曝光技术，描绘作为间隙长度为30nm的金属层3A、3B的初始电极的图案。显影后，通过EB蒸镀来蒸镀2nm的Ti膜，在该Ti膜上蒸镀10nm的Au，由此制作出作为金属层3A、3B的初始的金纳米间隙电极。
其次，准备碘无电解镀液。通过在碘酊溶液中溶解金箔，溶解金作为[AuI4]-离子，作为还原剂加入L(+)－抗坏血酸，还原为[AuI2]-离子。作为镀液使用该溶液，在室温下多次重复进行样品浸渍镀液的处理，从而采用碘无电解镀在种子电极层中施镀。
图29是示出用碘无电解镀金制作的纳米间隙电极之间的电流电压特性的图，(A)是表示电流电压特性的图，(B)表示是施加脉冲电压列时的电流特性的图。图中是成形后的电流电压特性，从电压0V向正方向连续扫描电压，则在约1.2V可观测到肩部(Shoulder)，电导减少。从2V到0V负方向扫描电压，则与刚才正方向扫描时相比相同电压下的电流值小而呈不对称。连续地向负方向从0V到-2V的负方向扫描，则随着电压的绝对值的增加，电流值向负方向增大。连续地将电压向从-2V到0V的正方向扫描，则这次与刚才负方向扫描时相比相同负电压下的电流值大而呈不对称。即，在图29中，在正电压区中的从正方向到负方向连续进行的电压扫描中为顺时针滞后现象，在负电压区中的从负方向到正方向进行的连续电压扫描中为顺时针滞后现象。由此，正电压区中的扫描中，电导从高状态变为低状态；负电压区中的扫描中，电导从低状态变为高状态，其结果是可以得到开关特性，该元件变为具有极性。为了得到这种开关特性，需要进行成形，但是对于成为哪种极性而言，都是有可能的。
本发明并不限于实施方式及实施例，能够在权利要求的范围所记载的发明范围内进行各种变形。

Claims (4)

1.一种电子元件，其特征在于，包括：
一方的电极和另一方的电极，其以具有纳米间隙的方式被配置；以及
卤素离子，其设在所述一方的电极和所述另一方的电极之间的至少任一电极上；
其中，在任何一方的电极中以面向另一方的电极的方式设置有所述卤素离子，或者在双方的电极中在面向的表面设有卤素离子，其中，一方的电极中设置的卤素离子的数量与另一方的电极中设置的卤素离子的数量不同。
2.根据权利要求1所述的电子元件，其特征在于，
如果从正值到负值和/或从负值到正值连续地改变所述一方的电极和所述另一方的电极之间的电压，则所述一方的电极和所述另一方的电极之间流动的电流波形为不对称。
3.根据权利要求1所述的电子元件，其特征在于，
相对于所述一方的电极和所述另一方的电极之间的电压的电流特性具有负微分电导。
4.根据权利要求1所述的电子元件，其特征在于，
根据在所述一方的电极和所述另一方的电极之间施加的电压值改变所述卤素离子的状态，对应于所述一方的电极和所述另一方的电极之间流动的电流值，维持信息的写入状态和信息的擦除状态。
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