TWI583017B - 薄膜太陽能電池的製作方法 - Google Patents
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Description
本發明是有關於一種太陽能電池的製作方法,特別是指一種薄膜太陽能電池(thin film solar cells)的製作方法。
供應人類生存與活動的地球資源正日漸耗竭,為減緩地球資源的消耗以及能源短缺的問題,各種替代的再生能源因此應運而生。舉凡利用太陽能、風能、潮汐能、生質能等各種自然資源進行發電,均為現今研究發展的重點。在前述各種自然資源中,又以太陽能最具代表性。太陽能電池係直接將光能轉換為電能輸出,而為一種可再生的環保發電方式,且發電的過程中也不會產生危害環境的二氧化碳等溫室氣體。此外,太陽能資源持續且豐沛,若能得到有效地運用,便能解決現今消耗性能源日漸缺乏的問題。
現有的太陽能電池的種類眾多,例如多晶矽、非
晶矽、三五族半導體太陽能電池、染料敏化太陽能電池、薄膜太陽能電池等。前述眾多的太陽能電池中,由於薄膜太陽能電池具備材料耗用少、穩定性高、製程多樣化、生產成本低,及光電轉換效率佳等優點,而極具有發展潛力且為多數產業所開發。又,硒化銅銦鎵(copper indium gallium(di)selenide,以下稱CIGS)薄膜太陽能電池更因其光電轉換效率高而廣受業界重視。CIGS薄膜太陽能電池主要是以具有黃銅礦晶相(chalcopyrite phase)的光電材料做為光吸收層(absorber layer),其所使用的緩衝層(buffer layer)材料亦可分為兩大類,其中一者為硫化鎘(cadmium sulfide,CdS),另一者為硫化鋅(zinc sulfide,以下稱ZnS)。前述緩衝層通常是經由化學浴沉積法(chemical bath deposition,以下稱CBD)所製得。
具體的說,以CBD製備ZnS緩衝層為例,其化學浴之溶液中除了需要利用含有鋅與硫的前驅物(precursor)以分別提供鋅與硫的來源外,還需藉由添加適當的錯合劑(complexing agent)來控制溶液的pH值並與金屬根離子形成錯合物,以提升薄膜的品質。詳細的說,在CBD的反應過程中會有均質成核(homogeneous nucleation)與異質成核
(heterogeneous nucleation)兩種成核機制,且這兩種成核機制在反應的過程中會彼此競爭。一般而言,要形成品質良好的薄膜,則要使異質成核反應大於均質成核反應。一旦均質成核反應佔優勢時,則會快速終止異質成核反應,從而使得所生成的薄膜形成孔洞層狀組織,且表面存在有大量的鋅基(Zn-based)沉澱物。因此,需於化學浴的溶液中加入錯合劑以抑制均質成核反應。以目前最廣為使用作為錯合劑之氨水(NH4OH)為例,氨水在水中會解離出氨(NH3)做為配位基並與鋅離子形成相應的金屬錯合物(metal complexes;Zn(NH3)4 2+),以控制CBD的反應速率,並減緩與抑制鋅離子與硫離子形成均質成核反應,進而改善薄膜成長的品質。
然而,由於氨水具揮發性、毒性及強烈刺激性。因此,使用氨水做為錯合劑也容易因其揮發性而造成化學浴溶液的pH值與濃度產生變化,導致所沉積的薄膜再現性不佳。此外,氨水所提供的鹼性環境還會伴隨有氧化物或氫氧化物等附加產物的生成,該些附加產物也會使得薄膜的成分難以掌控。
因此,此技術領域者為了改善上述缺點與限制,開始積極尋找其他能取代氨水且無毒性的替代性錯合劑,例
如,由S.W.Shin等人於Solar Energy 85(2011)2903-2911所揭示之「A study on the improved growth rate and morphology of chemically deposited ZnS thin film buffer layer for thin film solar cells in acidic medium」一文(以下稱前案1)可得知,其主要是於CBD中使用乙二胺四乙酸二鈉(ethylenediamine tetra-acetate disodium salt,以下稱Na2EDTA)及六亞甲基四胺(hexamethylenetetramine,以下稱HMTA)兩種錯合劑,並探討其對於硫化鋅薄膜的生長速率及表面形態等影響。詳細地來說,前案1於實施CBD時所使用之化學浴的一水溶液是含有40ml之0.02M的醋酸鋅(zinc acetate dehydrate,以下稱Zn(CH3COO)2.2H2O)、80ml之0.4M的硫代乙醯胺(C2H5NS,以下稱TAA),及40ml之0.055M的Na2EDTA,且選擇性地含有0~30ml之0.5M的HMTA,並添加適量的鹽酸(HCl)以控制水溶液的pH值為4。
雖然前案1於實施CBD時所使用之Na2EDTA與HMTA等錯合劑不具毒性。然而,前案1之化學浴水溶液內的組成除了含有Zn(CH3COO)2.2H2O及TAA之外,仍需藉由Na2EDTA與HMTA等錯合劑以改善ZnS緩衝層的成膜品質。因此,其不僅組成複雜,且所需耗費的成本也相對提高。
綜上所陳,在薄膜太陽能電池的製作方法中改良
實施CBD時所使用的組成,以減少耗材成本的支出,係為本發明研究改良的重要目標。
因此,本發明之目的,即在於提供一種薄膜太陽能電池的製作方法。
於是,本發明薄膜太陽能電池的製作方法,包含以下步驟。
一步驟(a),在一第一電極單元上覆蓋一吸收層,且該吸收層是由一具有黃銅礦晶相的光電材料所構成。
一步驟(b),使該吸收層在一未含有錯合劑的混合溶液中,於一反應溫度下實施一化學浴沉積法(CBD),以在該吸收層上形成一第一緩衝層。
一步驟(c),在該第一緩衝層上形成一第二緩衝層。
一步驟(d),在該第二緩衝層上形成一透明導電層。
一步驟(e),在該透明導電層上形成一第二電極單元,以製得一薄膜太陽能電池。
在本發明中,該步驟(b)之混合溶液含有一第一溶液及一第二溶液,該第一溶液包括一含有硫的前驅物,該第二溶液包括一含有鋅的前驅物,該第一溶液及該第二溶液兩
者其中任一者具有一足以令該薄膜太陽能電池的光電轉換效率不小於5%的濃度。
本發明之功效在於:該第一溶液及該第二溶液兩者其中任一者的濃度是足以令CBD在未含有錯合劑的條件下沉積出成膜品質佳的第一緩衝層,從而使製得的薄膜太陽能電池具有高的光電轉換效率,於實施CBD時所使用之混合溶液的組成簡化,亦減少耗材成本的支出。
2‧‧‧基板
3‧‧‧第一電極單元
4‧‧‧吸收層
5‧‧‧第一緩衝層
6‧‧‧第二緩衝層
7‧‧‧透明導電層
8‧‧‧第二電極單元
本發明之其他的特徵及功效,將於參照圖式的實施方式中清楚地呈現,其中:圖1是一元件示意圖,說明以本發明薄膜太陽能電池的製作方法的一實施例所製得的薄膜太陽能電池;圖2是一電流密度對電壓曲線圖,說明本發明薄膜太陽能電池的製作方法之兩個比較例與六個具體例所製得的薄膜太陽能電池的電性量測結果。
有關本發明之技術內容、特點與功效,在以下配
合參閱圖式之一個實施例、兩個比較例(comparative examples,以下稱CE)與六個具體例(examples,以下稱E)的詳細說明中,將可清楚的呈現。
由本發明薄膜太陽能電池的製作方法的一實施例所製得的薄膜太陽能電池,是顯示於圖1中。本發明該實施例包含以下步驟:一步驟(a)、一步驟(b)、一步驟(c)、一步驟(d),及一步驟(e)。
該步驟(a)是在一基板2上的一第一電極單元3上覆蓋一吸收層4,且該吸收層4是由一具有黃銅礦晶相的光電材料所構成。
該步驟(b)是使該吸收層4在一未含有錯合劑的混合溶液中,於一反應溫度下實施一化學浴沉積法(以下稱CBD),以在該吸收層4上形成一第一緩衝層5。
該步驟(c)是在該第一緩衝層5上形成一第二緩衝層6。
該步驟(d)是在該第二緩衝層6上形成一透明導電層7。
該步驟(e)是在該透明導電層7上形成一第二電極單元8,以製得如圖1所示的薄膜太陽能電池。
在本發明中,該步驟(b)之混合溶液含有一第一溶液及一第二溶液,該第一溶液包括一含有硫的前驅物,該第二溶液包括一含有鋅的前驅物,且該第一溶液及該第二溶液兩者其中任一者具有一足以令該薄膜太陽能電池的光電轉換效率不小於5%的濃度。
為使得該第一溶液內的前驅物與該第二溶液內的前驅物於實施該步驟(b)之CBD時,能於該混合溶液內均勻反應。較佳地,本發明該實施例於該步驟(b)前還包含一步驟(b’)。該步驟(b’)是令該第一溶液與該第二溶液分別於該步驟(b)的反應溫度下預熱一5分鐘至40分鐘的預定時間;該步驟(b)則是將該第一溶液與該第二溶液混合成該混合溶液以實施CBD。
此處需補充說明的是,在本發明該步驟(b)之CBD所使用的混合溶液中,該第一溶液與該第二溶液兩者其中任一者具有一濃度,且該濃度是足以令該薄膜太陽能電池的光電轉換效率不小於5%。更具體地來說,為使得本發明該實施例之步驟(b)之混合溶液得以在未含有錯合劑的條件下,透過CBD形成成膜品質佳的第一緩衝層5。因此,較佳地,該第一溶液的濃度需不大於0.15M,且該第二溶液的濃度是介於
0.03M至0.27M;更佳地,該第一溶液的濃度是介於0.03M至0.15M。
適用於本發明該實施例之該步驟(b)之該含有硫的前驅物是選自硫代乙醯胺(C2H5NS,以下稱TAA)、硫脲(CH4N2S,TU),或前述之一組合;且適用於本發明該實施例之該步驟(b)之該含有鋅的前驅物是選自硫酸鋅(以下稱ZnSO4.7H2O)、醋酸鋅(Zn(CH3COO)2.2H2O)、硝酸鋅(Zn(NO3)2.6H2O)、氯化鋅(ZnCl2),或前述之一組合。
在本發明該實施例中,該步驟(b’)與該步驟(b)之該含有硫的前驅物是選自TAA;該步驟(b’)與該步驟(b)之該含有鋅的前驅物是選自ZnSO4.7H2O。較佳地,該步驟(b)之反應溫度是介於60℃至80℃,且該步驟(b)之CBD的一製程時間是介於15分鐘至1小時。
較佳地,本發明該實施例於該步驟(b)與該步驟(c)間還包含一步驟(b")。該步驟(b")是對該第一緩衝層5進行一大氣退火(air-annealing)處理。
更佳地,該步驟(b")之大氣退火處理的一退火溫度及一退火時間,分別是介於220℃至230℃及介於20分鐘至30分鐘。
此處要說明的是,該步驟(b")進行該大氣退火處理的目的在於,令該第一緩衝層5內的Zn擴散進入該吸收層4內,以做為該吸收層4的施體(donors),並藉此提升該第一緩衝層5與該吸收層4的接面品質。除此之外,自該第一緩衝層5擴散至該吸收層4內的Zn,還會形成一p-n接面並提供一內建電場,從而有助於收集光生載子(photoexcited carriers),以有效地增加整體元件效率端的表現。
在本發明該等比較例(CE)與該等具體例(E)中,該步驟(a)之第一電極單元3是由鉬(Mo)所構成,該吸收層4是由硒化銅銦鎵(CIGS)所構成;該步驟(b)之第一緩衝層5是由ZnS(O,OH)所構成;該步驟(c)之第二緩衝層6是由本質型氧化鋅(intrinsic ZnO,以下稱i-ZnO)所構成;該步驟(d)之透明導電層7是由摻雜有鋁的氧化鋅(以下稱ZnO:Al)所構成;該步驟(e)之第二電極單元8是由鋁(Al)所構成。此外,本實施例中由於該些膜層結構之形成方式或是其所適用之材料係為所屬技術領域者所周知,於此不再多加贅述。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一比較例1(CE1)是根據以下流程所製得。
首先,在一表面沉積有一鉬層的不鏽鋼(stainless steel)基板上,沉積一厚度約1.6μm的CIGS吸收層。
接著,將一濃度為0.21M之TAA水溶液與一濃度為0.03M之ZnSO4.7H2O水溶液分別於70℃的溫度下預熱30分鐘。於預熱完成後,將該TAA水溶液與該ZnSO4.7H2O水溶液混合成一混合溶液,並使該CIGS吸收層在該混合溶液中於70℃的反應溫度下實施30分鐘的CBD,以於該CIGS吸收層上形成一ZnS(O,OH)第一緩衝層。
於完成該ZnS(O,OH)第一緩衝層後,將該ZnS(O,OH)第一緩衝層進行一大氣退火處理,該大氣退火處理的退火溫度為225℃,退火時間為25分鐘。而後,使用射頻濺鍍法(r.f.sputtering)在經大氣退火處理後之該ZnS(O,OH)第一緩衝層上依序形成一厚度約50nm的i-ZnO第二緩衝層,及一厚度約250nm的ZnO:Al透明導電層。
最後,在該ZnO:Al透明導電層上蒸鍍(evaporation)一厚度約1μm的鋁層,從而製得該比較例1(CE1)之一薄膜太陽能電池。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一比較例
2(CE2)大致是相同於該比較例1(CE1),其不同之處是在於,該比較例(CE2)於實施CBD之一混合溶液內的一TAA水溶液的濃度為0.27M。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例1(E1)大致是相同於該比較例1(CE1),其不同之處是在於,該具體例1(E1)於實施CBD之一混合溶液內的一TAA水溶液的濃度為0.09M。
〈具體例2(E2)〉
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例2(E2)大致是相同於該比較例1(CE1),其不同之處是在於,該具體例2(E2)於實施CBD之一混合溶液內的一TAA水溶液的濃度為0.15M。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例3(E3)大致是相同於該比較例1(CE1),其不同之處是在於,該具體例3(E3)於實施CBD之一混合溶液內的一TAA水溶液的濃度為0.03M,且一ZnSO4.7H2O水溶液的濃度為0.09M。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例4(E4)大致是相同於該具體例3(E3),其不同之處是在於,該具體例4(E4)於實施CBD之一混合溶液內的一ZnSO4.7H2O水溶液的濃度為0.15M。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例5(E5)大致是相同於該具體例3(E3),其不同之處是在於,該具體例5(E5)於實施CBD之一混合溶液內的一ZnSO4.7H2O水溶液的濃度為0.21M。
本發明薄膜太陽能電池的製作方法之一具體例6(E6)大致是相同於該具體例3(E3),其不同之處是在於,該具體例6(E6)於實施CBD之一混合溶液內的一ZnSO4.7H2O水溶液的濃度為0.27M。
本發明該等比較例(CE1、CE2)與該等具體例(E1~E6)於實施CBD時所使用的相關製程參數,是簡單地彙整於下列表1中。又,配合參閱圖2,另將本發明該等比較例(CE1、CE2)與該等具體例(E1~E6)之電性測試結果彙整於下列表2中。
由上表2的電性分析結果可知,本發明薄膜太陽
能電池的製作方法藉由控制該TAA水溶液(第一溶液)與該ZnSO4.7H2O水溶液(第二溶液)的濃度,對於薄膜太陽能電池之光電轉換效率確實有明顯程度的影響。詳細地來說,當該TAA水溶液(第一溶液)的濃度自0.09M逐漸提升至0.27M時,由表2及圖2的結果顯示可知,其光電轉換效率是自6.26%(見E1)提升至8.64%(見E2),並自8.64%逐漸下降至2.81%(見CE1)及1.92%(見CE2)。更具體地來說,當該TAA水溶液(第一溶液)的濃度介於0.03M至0.15M,且該ZnSO4.7H2O水溶液(第二溶液)的濃度介於0.03M至0.27M時,其光電轉換效率最佳可提升至9.16%(見E4)。初步證實,本發明確實可在未添加錯合劑的條件下,以CBD成功製作出光電轉換效率達5%以上的薄膜太陽能電池,且薄膜太陽能電池之光電轉換效率最佳可達9.16%。
綜上所述,本發明薄膜太陽能電池的製作方法是使該第一溶液或該第二溶液的濃度足以令CBD在未含有錯合劑之混合溶液的條件下沉積出成膜品質佳的第一緩衝層,從而使製得的薄膜太陽能電池具有高的光電轉換效率,本發明該製作方法於實施CBD時所使用的混合溶液不僅組成簡單,且成本低廉,故確實能達到本發明之目的。
惟以上所述者,僅為本發明之實施例而已,當不能以此限定本發明實施之範圍,凡是依本發明申請專利範圍及專利說明書內容所作之簡單的等效變化與修飾,皆仍屬本發明專利涵蓋之範圍內。
2‧‧‧基板
3‧‧‧第一電極單元
6‧‧‧第二緩衝層
7‧‧‧透明導電層
4‧‧‧吸收層
5‧‧‧第一緩衝層
8‧‧‧第二電極單元
Claims (10)
- 一種薄膜太陽能電池的製作方法,包含以下步驟:一步驟(a),在一第一電極單元上覆蓋一吸收層,且該吸收層是由一具有黃銅礦晶相的光電材料所構成;一步驟(b),使該吸收層在一未含有錯合劑的混合溶液中,於一反應溫度下實施一化學浴沉積法,以在該吸收層上形成一第一緩衝層;一步驟(c),在該第一緩衝層上形成一第二緩衝層;一步驟(d),在該第二緩衝層上形成一透明導電層;及一步驟(e),在該透明導電層上形成一第二電極單元,以製得一薄膜太陽能電池;其中,該步驟(b)之混合溶液含有一第一溶液及一第二溶液,該第一溶液包括一含有硫的前驅物,該第二溶液包括一含有鋅的前驅物,該第一溶液及該第二溶液兩者其中任一者具有一足以令該薄膜太陽能電池的光電轉換效率不小於5%的濃度。
- 如請求項第1項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,於該步驟(b)前還包含一步驟(b’),該步驟(b’)是令該第一溶液與該第二溶液分別於該步驟(b)之反應溫度下預熱一預定時間;該步驟(b)是將該第一溶液與該第二溶液混合成該混合溶液以實施該化學浴沉積法。
- 如請求項第2項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該第一溶液的濃度是不大於0.15M,該第二溶液的濃度是介於0.03M至0.27M。
- 如請求項第3項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該第一溶液的濃度是介於0.03M至0.15M。
- 如請求項第4項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該步驟(b)之該含有硫的前驅物是選自硫代乙醯胺、硫脲,或前述之一組合;該含有鋅的前驅物是選自硫酸鋅、醋酸鋅、硝酸鋅、氯化鋅,或前述之一組合。
- 如請求項第5項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該含有硫的前驅物是選自硫代乙醯胺,該含有鋅的前驅物是選自硫酸鋅;該步驟(b)的反應溫度是介於60℃至80℃,且該步驟(b’)的預定時間是介於5 分鐘至40分鐘。
- 如請求項第6項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該步驟(b)之化學浴沉積法的一製程時間是介於15分鐘至1小時。
- 如請求項第1項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,於該步驟(b)與該步驟(c)間還包含一步驟(b"),該步驟(b")是對該第一緩衝層進行一大氣退火處理。
- 如請求項第8項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該步驟(b")之大氣退火處理的一退火溫度及一退火時間,分別是介於220℃至230℃及介於20分鐘至30分鐘。
- 如請求項第1項所述的薄膜太陽能電池的製作方法,其中,該步驟(a)之第一電極單元是由鉬所構成,該吸收層是由硒化銅銦鎵所構成;該步驟(b)之第一緩衝層是由硫化鋅所構成;該步驟(c)之第二緩衝層是由氧化鋅所構成;該步驟(d)之透明導電層是由摻雜有鋁的氧化鋅所構成;該步驟(e)之第二電極單元是由鋁所構成。
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US8586457B1 (en) * | 2012-05-17 | 2013-11-19 | Intermolecular, Inc. | Method of fabricating high efficiency CIGS solar cells |
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2015
- 2015-11-27 TW TW104139676A patent/TWI583017B/zh active
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