TWI581828B - Use of additives and purification methods for groundwater or soil contaminated with organochlorine compounds - Google Patents

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Description

使用於被有機氯化合物污染的地下水或土壤之添加劑及淨化方法
本發明係有關使用於被有機氯化合物污染的地下水或土壤之添加劑及淨化方法。
近年來，因四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、二氯乙烯(DCE)等有機氯化合物導致地下水或土壤污染既已形成嚴重的問題。目前作為被有機氯化合物污染的地下水或土壤之修復技術雖存有：藉挖掘去除被污染之土壤、汲取被污染之地下水、或風乾被污染之土壤所進行的揮發逸散去除等的物理處理法、將鐵或氧化劑等化學藥品混入被污染之土壤的化學處理法等，但無論何者成本負擔皆甚大。
更且，工廠在操作中並無法進行被污染之土壤的挖掘去除，而且在將化學藥品混合於被污染之地下水或土壤中的方法中，存在有其長期積存於環境中等而對環境造成負擔的問題。
本發明人等人為解決此等問題而進行多次研究的結果為：發明出由蛋白質、碳源及氣體、溶有氣體之水溶液所構成的添加劑可提高水溶性，並可設置針對對象區域的水井來進行注入而能夠減低成本方面、施工方面之限制上的負擔。又優化本添加劑之生物可分解性(biodegradability)，即完成長期不會積存於環境中且環境負擔較小之添加劑的發明。
亦即，本發明為用以修復被有機氯化合物污染的地下水或土壤之添加劑，其特徵在於：以添加劑中的蛋白質比例為1～50%、碳源比例為50～99%進行混合，進一步使添加劑中的蛋白質為玉黍蜀萃取物、腖(peptone)、酵母萃取物、酪蛋白胺基酸(casamino acid)、麥芽萃取物、牛肉萃取物、肉類萃取物、雞肉萃取物、聚腖、明膠的一種以上，使添加劑中的碳源為由碳水化合物、有機酸、植物油、界面活性劑所構成之成分，該碳源之碳水化合物為固形乳、乳清、乳糖、蔗糖、葡萄糖、糖蜜、澱粉、豆乳，有機酸為聚乳酸、乙酸、丙酸(propionic acid)、乳酸、酪酸及其等鹽類，植物油為花生油、棕櫚油、紅花油、向日葵油、米糠油、大豆油、玉米油、菜籽油、亞麻仁油、綿實油、橄欖油、桐油、葡萄籽油，且界面活性劑為硬脂醯乳醯乳酸(stearoyl lactylates)、蔗糖脂肪酸酯、磺基琥珀酸二己酯、烷基二苯醚雙磺酸鹽(alkyldiphenyloxide disulfonate)、月桂醇聚氧乙烯醚(polyethylene glycol dodecyl ethers)、月桂醯乳醯乳酸、壬基酚聚氧乙醯醚(nonylphenol ethoxylate)、聚氧乙烯山梨糖醇酐單油酸酯、磺基琥珀酸二乙基己酯鈉、聚氧乙烯-對-異辛基酚(polyoxylene-para-isooctylphenol)及其等鹽類，並由此等碳水化合物成分的一種以上、與氣體及溶有氣體之水溶液構成(參照發明摘要)，其中所使用的氣體成分為空氣、氧氣、甲烷、乙烷、丙烷、丁烷的一種以上。
本發明之淨化方法的特徵在於：以被污染之地下水或土壤中之總有機碳(Total Organic Carbon,TOC)濃度為50mg/L以上來使用本發明之添加劑，並進一步將被污染之地下水或土壤中的氧化還原電位(Oxidation-Reduction Potential,ORP)控管成0mV以下、溶氧(dissolved oxygen,DO(溶存氧量))濃度控管成0.5mg/L以下、pH控管成5.5～8.5。
本發明之淨化方法的特徵在於：以本發明進行淨化之有機氯化合物為二氯乙烯、二氯乙烷、二氯甲烷、氯乙烯、氯乙烷或氯甲烷時，添加本發明之添加劑使被污染之地下水或土壤中的氧化還原電位成為0mV以上、溶氧濃度成為0.5mg/L以上、pH成為5.5～8.5。
以下，對用以實施本發明的方式進行說明。
本發明之添加劑係添加於被有機氯化合物污染的地下水或土壤中。
就添加本發明之添加劑的方法而言，係將該添加劑製成固體狀、液體狀或漿(slurry)狀後，例如存在有設置水井並進行注入以使其從所設置之水井起到達被污染之地下水或土壤的方法，又還有在被污染之土壤的透水係數較小的場合使用施加壓力進行注入的方法或機器來進行混合的方法等，惟此等方法中亦可獲得同樣的效果。
作為本發明之對象的有機氯化合物為例如四氯乙烯、四氯化碳、三氯乙烯、三氯乙烷、氯仿(三氯甲烷)、二氯乙烯、二氯乙烷、二氯甲烷、氯乙烯、氯乙烷、氯甲烷之物質，惟非限於此等。
在被四氯乙烯污染的地下水或土壤中使用本發明之添加劑時，首先使四氯乙烯分解成三氯乙烯，再按使三氯乙烯分解成二氯乙烯接著分解成氯乙烯的順序，最終成為無害之乙烯。
又在被四氯化碳污染的地下水或土壤中使用本發明之添加劑時，使四氯化碳按氯仿、二氯甲烷、氯甲烷、甲烷的順序使有機氯化合物中的氯基經取代成羥基，最終轉化為無害之物質。
將本發明之添加劑添加至TOC濃度為50mg/L以上，並進一步將被污染之地下水或土壤中的ORP控管成0mV以下、DO控管成0.5mg/L以下、pH控管成5.5～8.5，藉此進行有機氯化合物的無害化。
又在被二氯乙烯、二氯乙烷、二氯甲烷、氯乙烯、氯乙烷、氯甲烷等氯基為兩個以下的有機氯化合物污染時，藉由特別提高本發明之添加劑中的氣體及溶有氣體之水溶液的量或濃度，再使ORP成為0mV以上、DO成為0.5mg/L以上、pH成為5.5～8.5來使用，亦可獲得同樣的效果。
在以本發明之添加劑及淨化方法使污染化合物中的氯基取代成羥基而進行無害化的過程中，例如使氯仿轉化為二氯甲烷時，藉由將ORP從0mV以下改變為0mV以上、DO從0.5mg/L以下改變為0.5mg/L以上並進行控管，亦可獲得同樣的效果。
以下示出本發明的實施例以更為詳細且具體地對本發明進行說明，惟本申請案的發明並非限於以下示例。
【實施例1】
為決定用以修復被有機氯化合物污染的地下水或土壤之添加劑的成分，係以下述方法進行試驗：從腖、酵母萃取物、酪蛋白胺基酸、麥芽萃取物、牛肉萃取物、肉類萃取物、雞肉萃取物、聚腖、明膠中選擇一種並從固形乳、乳清、乳糖、蔗糖、葡萄糖、糖蜜、澱粉、豆乳、聚乳酸、乙酸、丙酸、乳酸鈉、酪酸鈉、花生油、棕櫚油、紅花油、向日葵油、米糠油、大豆油、玉米油、菜籽油、亞麻仁油、綿實油、橄欖油、桐油、葡萄籽油中選擇一種將其加入500mL玻璃瓶中，其後於500mL玻璃瓶中注滿作為微生物源的地下水，並進一步於玻璃瓶中將TCE添加成0.1mg/L且靜置於35℃下。
30天後對TCE、順-1,2-二氯乙烯(cis-1,2-DCE)與氯乙烯進行測定，並將該結果示於表1。由此顯示出將蛋白質、作為碳源之碳水化合物、有機酸、植物油混合於添加劑即可進行TCE、順-1,2-二氯乙烯的分解。
【實施例2】
其次，為決定本添加劑中所使用之蛋白質、碳源比例而改變比例進行試驗。試驗係於500mL玻璃瓶中添加改變蛋白質、碳源比例後的添加劑，加入作為微生物源的地下水，並進一步將TCE添加成0.1mg/L且靜置於35℃下。
15天後對TCE、順-1,2-二氯乙烯、氯乙烯進行測定。圖1示出使用牛肉萃取物作為蛋白質源及使用乳糖作為碳源者。
自表1結果得知：最佳為混合添加劑中的蛋白質比例至1%以上，又混合碳源比例至50%以上。
【實施例3】
進行管柱試驗(column test)以對界面活性劑、蛋白質與碳源之效果進行研討。管柱試驗係將被PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯污染之土壤填充於氯乙烯的管(pipe)中製成管柱來進行。在製成的管柱中，於第0天、第15天、第30天與第45天流通水中溶有界面活性劑與添加劑的液體。對該流通後之管柱內土壤的PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯的濃度進行測定。
就使用牛肉萃取物作為蛋白質、乳糖作為碳源、硬脂醯乳醯乳酸作為界面活性劑時之土壤中的PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯的濃度而言，圖2表示僅使用硬脂醯乳醯乳酸之場合、圖3表示使用牛肉萃取物與硬脂醯乳醯乳酸之場合、圖4則表示使用乳糖與硬脂醯乳醯乳酸之場合。其顯示出使用牛肉萃取物與硬脂醯乳醯乳酸時更為有效。
【實施例4】
接著進行關於氣體影響之試驗。添加劑係使用牛肉萃取物與乳酸而構成，其中使蛋白質比例為50%、碳水化合物比例為50%。試驗係於100mL玻璃瓶中加入添加劑、作為微生物源的地下水與各種氣體，並將作為污染源的PCE、順-1,2-二氯乙烯添加成0.1mg/L且靜置於35℃下。又氧氣之添加量係為將樣品之氧化還原電位控管成0mV以上、DO控管成0.5mg/L以上而添加者。
將添加有PCE者示於表2，又將添加有順-1,2-二氯乙烯者示於表3。於PCE之場合，添加甲烷、乙烷、丁烷、丙烷時可進行分解，但添加氧氣、空氣且使氧化還原電位為0mV以上、DO為0.5mg/L以上時並無法進行分解。又於順-1,2-二氯乙烯之場合，其顯示出添加氧氣、空氣並使氧化還原電位為0mV以上、DO為0.5mg/L以上時亦可進行分解。
由此等結果可確認：藉由添加甲烷、乙烷、丁烷、丙烷可更有效地進行分解，又當對象有機氯化合物為二氯乙烯、二氯乙烷、二氯甲烷、氯乙烯、氯乙烷或氯甲烷時，將氧化還原電位控管成0mV以上、DO控管成0.5mg/L以上即可進行分解。
【實施例5】
對根據TOC濃度之添加劑的適確用量進行研討。於500mL玻璃瓶中注滿地下水，將添加劑添加成各TOC濃度，並將PCE添加成0.1mg/L且保存於室溫下。於第120天對PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯進行測定並將結果示於圖5。
當TOC濃度為50mg/L以下時PCE、TCE便停止分解。在50mg/L以上的TOC濃度下則可確認順-1,2-二氯乙烯亦被分解。由此可確認較佳將TOC濃度維持在50mg/L以上。
【實施例6】
對pH的適確範圍進行研討。於500mL玻璃瓶中注滿地下水，加入添加劑，以鹽酸、氫氧化鈉調整pH，並將PCE添加成1mg/L且保存於室溫下。將第60天之結果示於圖6。
當pH為5.5～8.5的範圍時，於第60天PCE便被分解。由此可確認較佳係維持於5.5～8.5的pH範圍。
【實施例7】
實施先導試驗(pilot test)(原位試驗(in situ test))以進行對分解的確認。淨化試驗現場係為自地表起對象層厚度為5m且平面區域為縱10m×橫10m的範圍，又本淨化試驗現場分佈有透水係數為10-3cm/秒級(order)的砂質層與10-4、10-5cm/秒級以下的黏土層。該試驗的污染物為PCE。對地下水中的PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯、氯乙烯、DO、ORP、pH、TOC濃度進行測定。PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯、氯乙烯係依據公定分析法(JIS-K0125)並利用氣相層析質譜儀(Gas Chromatography-Mass Spectrophotometer)來進行測定。
將碳源、蛋白質、溶有氣體之自來水從注入水井注入至地下水域，以使現場之地下水中的TOC濃度成為50mg/L以上。每隔30天於各觀測井中對各對象地層(觀測井1(砂層對象)：1～2m深、觀測井2(泥(silt)層對象)：2～4m深、觀測井3(砂層對象)：4～5m深)進行採水，對PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯、氯乙烯、DO、ORP、pH、TOC濃度進行測定並將此等結果示於圖7至圖12。在第30天，於TOC濃度(圖10)上升的地層部分(觀測井1(砂層對象)：1～2m深、觀測井3(砂層對象)：4～5m深)中，ORP(圖12)亦顯示為0mV以下、DO(圖11)亦顯示為0.5mg/L以下，又可觀察到PCE、TCE之分解、順-1,2-二氯乙烯之提升(圖7、圖9)。
對於TOC濃度未上升且透水係數為10-4、10-5cm/秒級的地層部分(觀測井2(泥層對象)：2～4m深)，係於第30天採用雙封塞灌漿工法(double packer method)施加0.1～0.2MP的壓力來注入添加劑。又，此時亦加入界面活性劑。在壓力注入後第30天(試驗開始起第60天)，於觀測井2泥層中亦可觀察到TOC濃度上升至50mg/L以上，並確認PCE完全被分解(圖8)。
在試驗開始起第60天，由於所有對象地層中僅形成有順-1,2-二氯乙烯及氯乙烯，故以約2L/分的流速持續注入添加劑中溶(溶存)有平均30mg/L之氧氣的自來水至地下水中。其後在所有觀測井中將ORP控管成0mV以上、DO控管成0.5mg/L以上(圖11、圖12)。在試驗開始起第90天便確認順-1,2-二氯乙烯被分解，在第120天亦確認氯乙烯被分解。
至添加劑注入後第30天止(第30天止以前)，於可觀察到TOC濃度提升的觀測井1與觀測井2中顯示出分解至順-1,2-二氯乙烯。在第30天，於添加劑中追加界面活性劑，並採用雙環塞灌漿工法施加0.1～0.2MP的壓力來進行加壓注入，亦可在以自然注入方式未分解的觀測井2中迅速進行分解。又在第60天使氧氣溶(溶存)於注入水中之後，便可於所有層中迅速進行順-1,2-二氯乙烯及氯乙烯的分解。由此即可確認本發明之迅速淨化效果。
圖1為表示本發明實施例2中對TCE、順-1,2-二氯乙烯、氯乙烯進行測定後之結果的圖；
圖2為表示本發明實施例3中對進行管柱試驗並經過既定期間後之PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯的濃度進行測定後之結果的圖；
圖3為表示本發明實施例3中對進行管柱試驗並經過既定期間後之PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯的濃度進行測定後之結果的另一圖；
圖4為表示本發明實施例3中對進行管柱試驗並經過既定期間後之PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯的濃度進行測定後之結果的其他圖；
圖5為表示本發明實施例5中為了對根據TOC濃度之添加劑的適確用量進行研討，而對經過既定期間後之PCE、TCE、順-1,2-二氯乙烯進行測定後之結果的圖；
圖6為表示本發明實施例6中為了對pH的適確範圍進行研討，而以鹽酸、氫氧化鈉調整pH，並將PCE添加成1mg/L且保存於室溫下之第60天之結果的圖；
圖7為表示本發明實施例7中對地下水中之四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、順-1,2-二氯乙烯(DCE)及氯乙烯進行測定後之結果的圖；
圖8為表示本發明實施例7中對地下水中之四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、順-1,2-二氯乙烯(DCE)及氯乙烯進行測定後之結果的另一圖；
圖9為表示本發明實施例7中對地下水中之四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、順-1,2-二氯乙烯(DCE)及氯乙烯進行測定後之結果的其他圖；
圖10為表示本發明實施例7中對各觀測井中TOC濃度進行測定後之結果的圖；
圖11為表示本發明實施例7中對各觀測井中DO值進行測定後之結果的圖；以及
圖12為表示本發明實施例7中對各觀測井中ORP值進行測定後之結果的圖。

Claims (4)

  1. 一種添加劑，係用以修復被有機氯化合物污染的地下水或土壤，其特徵在於：該添加劑包括蛋白質以及包含界面活性劑的碳源，該添加劑中的該蛋白質比例為1~50%，該包含界面活性劑的碳源比例為50~99%，其中該蛋白質為玉黍蜀萃取物、腖、酵母萃取物、酪蛋白胺基酸、麥芽萃取物、牛肉萃取物、肉類萃取物、雞肉萃取物、聚腖、明膠的一種以上；以及該界面活性劑為硬脂醯乳醯乳酸、蔗糖脂肪酸酯、磺基琥珀酸二己酯、烷基二苯醚雙磺酸鹽、月桂醇聚氧乙烯醚、月桂醯乳醯乳酸、壬基酚聚氧乙醯醚、聚氧乙烯山梨糖醇酐單油酸酯、磺基琥珀酸二乙基己酯鈉、聚氧乙烯-對-異辛基酚及其等鹽類。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之添加劑，其中，該添加劑與溶有甲烷、乙烷、丙烷或丁烷氣體之水溶液一起注入該地下水或該土壤中。
  3. 一種淨化方法，其特徵在於：於申請專利範圍第1項中之有機氯化合物係為二氯乙烯、三氯乙烯或四氯乙烯時，添加申請專利範圍第1項之添加劑而使被污染之地下水或土壤中之總有機碳濃度為50mg/L以上，並進一步將被污染之地下水或土壤中的氧化還原電位控管在0mV以下、溶氧濃度控管在0.5mg/L以下、pH控管在5.5~8.5。
  4. 一種淨化方法，其特徵在於：於申請專利範圍第1項之有機氯化合物係為二氯乙烯、二氯乙烷、二氯甲烷、氯乙烯、氯乙烷或氯甲烷時，添加申請專利範圍第1項之添加劑而使被污染之地下水或土壤中的氧化還原電位在0mV以上、溶氧濃度在0.5mg/L以上、pH在5.5~8.5。
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