TWI481092B - 電解質迴流電池 - Google Patents

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Description

電解質迴流電池
本發明是有關於一種電化學電池，且特別是有關於一種電解質迴流電池。
電化學電池幾乎是可攜式電子產品、電動工具及電動車等產品之必要的能量來源，而提高能量密度及功率密度是各種電池之共同目標。
除了鋰金屬電池等少數型式電池之外，大部份電池係由導電的顆粒狀正極或負極活性物質分別塗佈在兩集電層，其間夾著不導電之隔離膜，並於所有孔隙中充填供離子擴散傳輸之液態電解質。
由顆粒狀活性物質形成網絡之電子導電性是百倍大於電解質內離子擴散傳導性。當欲藉由增加活性物質塗佈厚度或壓實度以增加能量密度時，必然會使最高充放電功率密度降低，這是由於電解質內離子擴散傳導性不足的緣故。
本發明提供一種電解質迴流電池，能增加電池之對流離子通量。
本發明另提供一種電解質迴流電池，可使電解質自發迴流。
本發明的電解質迴流電池至少包括電解質、多個正電極、多個負電極、多個隔離膜以及多個滲透層。正、負電極均為電解質可通透之多孔性結構，且兩兩負電極與兩兩正電極交替配置。隔離膜設置於每一負電極與每一正電極之間，滲透層則設於兩兩正電極之間以及兩兩負電極之間。當電解質迴流電池在充放電時，藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質自發迴流。
本發明的另一種電解質迴流電池至少包括電解質、正電極、負電極、隔離膜以及滲透層。所述正、負電極為電解質可通透之多孔性結構，隔離膜則位於正、負電極之間。至於滲透層是設於正電極相對於隔離膜的外側以及設於負電極相對於隔離膜的外側，並藉此滲透層連通正、負電極。當電解質迴流電池在充放電時，藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質自發迴流。
基於上述，本發明藉由滲透層的設置，使電解質在電池充電以及放電時，藉由離子運動之拖曳力而自發迴流。本發明除可應用於一般電化學電池，也適用於高速充放電的鋰離子電池。
為讓本發明的上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
100、200、300‧‧‧電解質迴流電池
102、202、302‧‧‧電解質
104、204、304‧‧‧正電極
106、206、306‧‧‧負電極
108、208、308‧‧‧隔離膜
110、210、310a、310b‧‧‧滲透層
112、116、212、216、312、316‧‧‧多孔之集電層
114a、114b、118a、118b、214、218、314、318、400a、400b、402a、402b‧‧‧多孔性活性物質
120、320‧‧‧邊緣預置空間
304a、306a‧‧‧外側
308a‧‧‧邊緣
322‧‧‧電池外殼
404‧‧‧內部預置空間
w‧‧‧寬度
圖1是依照本發明的第一實施例的一種電解質迴流電池之剖面示意圖。
圖2是依照本發明的第二實施例的一種電解質迴流電池之立體示意圖。
圖3是依照本發明的第三實施例的一種電解質迴流電池之剖面示意圖。
圖4是第三實施例的另一例之剖面示意圖。
圖5是實驗例1~2與對照例1~2的電池的不同充放電試驗與電容量之關係圖。
圖6A是模擬實驗中無滲透層的鋰離子電池之電解質流速模擬圖。
圖6B是模擬實驗中滲透層寬度為10μm的鋰離子電池之電解質流速模擬圖。
圖6C是模擬實驗中滲透層寬度為20μm的鋰離子電池之電解質流速模擬圖。
下文中參照隨附圖式以便更充分地了解本發明，且圖式中雖顯示本發明之實施例，但本發明仍可用許多不同形式來體現，且不應將其解釋為限於本文所陳述之實施例。而且在圖式中， 為明確起見可能將各層以及區域的尺寸以及相對尺寸作誇張的描繪。
圖1是依照本發明的第一實施例的一種電解質迴流電池之剖面示意圖。
請參照圖1，本實施例是一種堆疊式的電解質迴流電池100，包括電解質102、多個正電極104、多個負電極106、多個隔離膜108以及多個滲透層110。正、負電極104、106均為電解質102可通透之多孔性結構，且兩兩負電極106與兩兩正電極104交替配置。圖1雖然只顯示4個負電極106與4個正電極104，但本發明並不限於此。隔離膜108設置於每一負電極106與每一正電極104之間，滲透層110則設於兩兩正電極104之間以及兩兩負電極106之間。正電極104和負電極106譬如是孔隙在0.1μm~10μm之間的多孔結構。隔離膜108則例如孔隙在10nm~50nm之間的膜層。
圖1的電解質迴流電池100例如鉛酸電池、鎳氫電池或鋰離子電池等電化學電池。如以鋰離子電池為例，正電極104可包括多孔之集電層112及附於其雙面之多孔性活性物質114a~b，負電極106可包括多孔之集電層116及附於其雙面之多孔性活性物質118a~b。此外，正電極104和負電極106也可以只有單面的多孔性活性物質。
在本實施例中，滲透層110例如是滲透率(permeability)低於1E-9cm2 /s的孔隙結構，如不織布或者其他適合的微結構， 且可選擇較硬或強度較大的材料，以抵擋電池組裝會遭受的壓力。詳細而言，滲透層110a~110b可以是孔隙在數十μm的孔隙結構，此外，滲透層110的尺寸會與電解質迴流電池100的大小相關。當電解質迴流電池100在充放電時，藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質102自發迴流。譬如放電狀態下，電解質102會從正電極104往負電極106流，並經由兩兩負電極106之間的滲透層110流往外部的邊緣預置空間120，接著再流入兩兩正電極104之間的滲透層110，回到正電極104。當電解質迴流電池100充電時，則電解質102自發迴流的方向是相反的。另外，第一實施例也可改為內部預置空間(未繪示)，藉由貫穿正電極104、隔離膜108與負電極106之內部預置空間，所以電解質102可在電解質迴流電池100的內部自發迴流，而不需外部的邊緣預置空間120。
圖2是依照本發明的第二實施例的一種電解質迴流電池之立體示意圖。
請參照圖2，本實施例是一種渦捲式的電解質迴流電池200，包括電解質202、多個正電極204、多個負電極206、多個隔離膜208以及多個滲透層210。正、負電極204、206均為電解質202可通透之多孔性結構，且兩兩負電極206與兩兩正電極204交替配置。圖2雖然只顯示2個負電極206與2個正電極204，但本發明並不限於此。隔離膜208是設置於每一負電極206與每一正電極204之間，滲透層210則設於兩兩正電極204之間以及兩 兩負電極206之間。正、負電極204、206、隔離膜208以及滲透層210的孔隙範圍可參照第一實施例。
圖2的電解質迴流電池200例如鉛酸電池、鎳氫電池或鋰離子電池等電化學電池。如以鋰離子電池為例，正電極204可包括多孔之集電層212及附於其單面之多孔性活性物質214，負電極206可包括多孔之集電層216及附於其單面之多孔性活性物質218。此外，正電極204和負電極206也可以用圖1的雙面多孔性活性物質取代。
在本實施例中，滲透層210例如是滲透率(permeability)低於1E-9cm2 /s的孔隙結構，如不織布或者其他適合的微結構。此外，滲透層210的尺寸會與電解質迴流電池200的大小相關。當電解質迴流電池200在充放電時，藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質202自發迴流。另外，第二實施例也可改為內部預置空間(未繪示)，連通電解質迴流電池200的內部，由於內部預置空間貫穿正電極204、隔離膜208與負電極206，所以電解質202可在其間自發迴流。
圖3是依照本發明的第三實施例的一種電解質迴流電池之剖面示意圖。請參照圖3，本實施例的電解質迴流電池300包括電解質302、正電極304、負電極306、隔離膜308以及滲透層310a~310b。其中，正電極304和負電極306為電解質302可通透之多孔性結構，譬如孔隙在0.1μm~10μm之間的多孔結構。本實施例的電解質迴流電池300例如鉛酸電池、鎳氫電池或鋰離子電 池，且如以鋰離子電池為例，正電極304可包括多孔之集電層312以及附於其上之多孔性活性物質314，負電極306可包括多孔之集電層316以及附於其上之多孔性活性物質318。隔離膜308則位於正、負電極304和306之間，且隔離膜308例如孔隙在10nm~50nm之間的膜層。至於滲透層310a~310b是分別設於正電極304相對於隔離膜308的外側304a以及負電極306相對於隔離膜308的外側306a。
由於電解質302一般為液態電解質，因此當電解質迴流電池300在充放電時，藉由離子運動之拖曳力，能使電解質302自發迴流。譬如圖3顯示的是充電狀態，所以電解質302會從負電極306往正電極304流，並經由正電極304外側304a之滲透層310a流往連通外側304a及外側306a的邊緣預置空間320，接著再流入負電極306外側306a之滲透層310b，回到負電極306。當電解質迴流電池300放電時，則電解質302自發迴流的方向是相反的。上述邊緣預置空間320可為電池外殼322與正、負電極304及306所之間界定的空間，但本發明並不限於此。
至於滲透層310a~310b例如滲透率(permeability)低於1E-9cm2 /s的孔隙結構，如不織布或者其他適合的微結構，且可選擇較硬或強度較大的材料，以抵擋電池組裝會遭受的壓力。詳細而言，滲透層110a~110b可以是孔隙在數十μm的孔隙結構。此外，滲透層110a~110b的尺寸會與電解質迴流電池100的大小相關。
圖4是第三實施例的另一例之剖面示意圖，其中已省略 部分構件，且與圖3使用相同的元件符號來代表相同或相似的構件。
在圖4中的活性物質是雙面多孔性活性物質400a、400b、402a、402b，分別附在多孔之集電層312以及多孔之集電層316的兩面。至於滲透層310a、310b則可經由內部預置空間404連通電解質迴流電池的內部，所述內部預置空間404是貫穿正電極304、隔離膜308與負電極306的空間。因此，當電池充電時，電解質302會從負電極306往正電極304流，並經由正電極304外側304a之滲透層310a流往連通電池內部之內部預置空間404，接著再流入負電極306外側306a之滲透層310b，回到負電極306。而且，單一電池內部可以設置多個內部預置空間404，譬如在沒有活性物質400a、400b、402a、402b以及隔離膜308的邊緣308a，即可作為圖4之內部預置空間404的通道。邊緣308a的位置、數量等均可依照需求作變化，並不侷限於本實施例所示。
以下列舉幾個實驗來驗證本發明的功效，但本發明之範圍並不侷限於以下實驗。
實驗例1
原料：
1.正極活物材料：LiNi0.4 Mn0.4 Co0.2 O2 (LNMC)粉(平均粒徑約8μm~12μm)。
2.負極活物材料：MGP-A(介穩相石墨粉)(平均粒徑約22μm)。
3.導電添加劑：Super-P(平均尺寸約40nm)。
KS-6(平均尺寸約6μm)。
4.黏著劑：聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)(KF-1300)。
5.溶劑：N-甲基吡咯烷酮(NMP)。
6.電解液：1.0M LiPF6 溶解於EC(碳酸伸乙酯)和EMC(碳酸甲乙酯)的體積比為1：1的混合物中，其中有2wt.%的VC(碳酸亞乙烯酯)。
7.隔離膜：Celgard 2500。
8.滲透層：高孔隙率不織布A、低孔隙率不織布B。
首先，製作一個如圖3所示的電解質迴流鋰離子電池。詳細步驟，如下。
將正極活物材料LNMC粉、導電添加劑Super-P與KS-6以及黏著劑PVDF加入溶劑NMP，製成正極漿料。然後將正極漿料塗佈在孔洞鋁箔基材上，完成正電極極板製備。
將負極活物材料MGP-A、導電添加劑Super-P以及黏著劑PVDF加入溶劑NMP，製成負極漿料。然後將負極漿料塗佈在孔洞銅箔基材上，完成負電極極板製備。
接著，將上述正、負電極極板，連同隔離膜與滲透層(不織布A)組裝於鋁塑膜殼內，再灌入電解液，完成如圖3所示的電解質迴流鋰離子電池。
然後，使用0.1C(註：1C表示1小時充放完成額定電容 量)充電至4.2V，再以定電壓4.2V充電達到截止電流(0.01C)停止充電，然後用0.1C放電至3V完成化成充放電程序，化成後進行不同放電速率(C-rate)測試，以0.2C進行充電至4.2V，再以定電壓4.2V充電達到截止電流(0.01C)停止充電，然後各別使用不同放電速率(C-rate)0.2C、0.5C、1C、3C、5C放電至3V，完成C-rate測試程序，結果顯示於圖5。
實驗例2
採用與實驗例1相同的方式製作電解質迴流鋰離子電池，但其中的滲透層改為不織布B。
然後進行如實驗例1所述的不同放電速率0.2C、0.5C、1C、3C、5C放電至3V的C-rate測試程序，結果顯示於圖5。
對照例1
除了不設置滲透層以外，製作一個和實驗例1相近的鋰離子電池，且正極集電層為無孔洞之鋁箔基材、負極集電層為無孔洞之銅箔基材。
然後進行如實驗例1所述的不同放電速率0.2C、0.5C、1C、3C、5C放電至3V的C-rate測試程序，結果顯示於圖5。
對照例2
除了不設置滲透層以外，製作一個和實驗例1相近的鋰離子電池。
然後進行如實驗例1所述的不同放電速率0.2C、0.5C、1C、3C、5C放電至3V的C-rate測試程序，結果顯示於圖5。
由圖5可知，0.2C、0.5C、1C的C-rate放電算是較低的放電速率，而在此較低放電速率下，各電池克電容量的表現相似。等到高C-rate放電(>2C)時，對照例1的電池達到鋰離子極限擴散值，高功率快速放電下，電池特性就會不佳；相較下，實驗例1與實驗例2的電解質迴流鋰離子電池利用對流特性傳輸鋰離子，所以高放電速率下，也可以保有好的電池特性。再者，不織布A的纖維較粗且孔隙率較高，而不織布B纖維較細且孔隙率較低，從圖5可知滲透層使用不織布A的迴流傳輸電解質的效果較佳。
模擬實驗
以下是模擬實驗所使用的各結構層之滲透率。
(1).正電極/負電極：9.4E-15cm2 /s。
(2).滲透層(不織布)：1.0E-9cm2 /s。
(3).隔離膜：8.93E-17cm2 /s。
然後針對無滲透層與滲透層寬度分別為10μm和20μm的結構進行模擬，得到圖6A~圖6C的結果。其中，圖6A是無滲透層的鋰離子電池，可以明顯得到電解質在電池內部幾乎不流動。至於圖6B是滲透層寬度為10μm的鋰離子電池之結果，其在電池中央也有電解質流動，所以應可產生電解質自發迴流的效果。
一般鋰離子電池在2C充放電電流密度下，鋰離子可均勻擴散最大擴散離子通量值為1.5E-3mol/m2 ．s，圖6C是滲透層寬度為20μm的鋰離子電池，經計算其對流離子通量0.7E-1mol/m2 ．s，比無滲透層的最大均勻擴散離子通量值(1.5E-3mol/m2 ．s)要高數十 倍以上。
綜上所述，本發明之電池結構是在正電極與負電極的外側設置滲透層，所以能藉由電池充放電時離子運動之拖曳力，而使電解質自發迴流。即使電池是堆疊式或渦捲式的電池，也可以藉由同極電極間所設置的滲透層達成上述效果，所以本發明適用於高速充放電電池。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明的精神和範圍內，當可作些許的更動與潤飾，故本發明的保護範圍當視後附的申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧電解質迴流電池
102‧‧‧電解質
104‧‧‧正電極
106‧‧‧負電極
108‧‧‧隔離膜
110‧‧‧滲透層
112、116‧‧‧多孔之集電層
114a、114b、118a、118b‧‧‧多孔性活性物質
120‧‧‧邊緣預置空間
w‧‧‧寬度

Claims (13)

  1. 一種電解質迴流電池，至少包括：電解質；多個正電極，其為所述電解質可通透之多孔性結構；多個負電極，其為所述電解質可通透之多孔性結構，且兩兩所述負電極與兩兩所述正電極交替配置；多個隔離膜，設置於每一所述負電極與每一所述正電極之間；以及多個滲透層，設於兩兩所述正電極之間以及兩兩所述負電極之間，其中所述電解質迴流電池在充放電時藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質自發迴流。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述電解質為液態電解質。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述正電極與所述負電極包括多孔之集電層以及附於其上之多孔性活性物質。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述滲透層經由邊緣預置空間連通所述正電極與所述負電極，所述邊緣預置空間位在所述正電極與所述負電極的外部。
  5. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述滲透層經由內部預置空間連通所述電解質迴流電池的內部，所述 內部預置空間是貫穿所述正電極、所述隔離膜與所述負電極。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述電池包括鉛酸電池、鎳氫電池或鋰離子電池。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的電解質迴流電池，其中所述電池為堆疊式電池或渦捲式電池。
  8. 一種電解質迴流電池，至少包括：電解質；正電極，其為所述電解質可通透之多孔性結構；負電極，其為所述電解質可通透之多孔性結構；隔離膜，位於所述正電極與所述負電極之間；以及滲透層，設於所述正電極相對於所述隔離膜的外側與所述負電極相對於所述隔離膜的外側，其中所述電解質迴流電池在充放電時藉由離子運動之拖曳力，能使所述電解質自發迴流。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的電解質迴流電池，其中所述電解質為液態電解質。
  10. 如申請專利範圍第8項所述的電解質迴流電池，其中所述正電極與所述負電極包括多孔之集電層以及附於其上之多孔性活性物質。
  11. 如申請專利範圍第8項所述的電解質迴流電池，其中所述滲透層經由邊緣預置空間連通所述正電極的所述外側與所述負電極的所述外側，所述邊緣預置空間位在所述正電極與所述負電 極的外部。
  12. 如申請專利範圍第8項所述的電解質迴流電池，其中所述滲透層經由內部預置空間連通所述電解質迴流電池的內部，所述內部預置空間是貫穿所述正電極、所述隔離膜與所述負電極。
  13. 如申請專利範圍第8項所述的電解質迴流電池，其中所述電池包括鉛酸電池、鎳氫電池或鋰離子電池。
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