TWI458683B - 含方鈉石組合物及聚酯複合材料 - Google Patents

含方鈉石組合物及聚酯複合材料 Download PDF

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TWI458683B TW103123532A TW103123532A TWI458683B TW I458683 B TWI458683 B TW I458683B TW 103123532 A TW103123532 A TW 103123532A TW 103123532 A TW103123532 A TW 103123532A TW I458683 B TWI458683 B TW I458683B
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含方鈉石組合物及聚酯複合材料
本發明係關於一種具有遠紅外線放射及抗紫外線機能的聚酯複合材料及作為其前驅物的含方鈉石組合物。
遠紅外線的波長介於4-14微米，因其穿透能力及共鳴吸收現象，可使皮下組織之分子產生震動，並將能量轉化為熱能，使皮下組織溫度上升，擴張微血管並促進血液循環，因此遠紅外線又被稱為生育光線。
近年來人們嘗試將具有遠紅外線放射能力的金屬、氧化物、礦石及炭化之植物體等遠紅外線材料粉末添加至聚酯材料中，藉以賦予聚酯材料較高的遠紅外線放射率，並衍生出後續多元的應用範圍。
以往為了將遠紅外線材料添加至聚酯材料中，常利用研磨方法將金屬、氧化物、礦物及炭化之植物體等遠紅外線材料研磨至微米或奈米尺寸，再添加至聚酯材料中。
例如，CN 1131164A揭示一種遠紅外陶瓷聚酯陶瓷，其利用研磨方法將Al2 O3 、SiO2 、TiO2 等陶瓷粉末初步研磨成微粉，而後在陶瓷微粉表面塗覆一層分散劑，接著將塗覆有分散劑的陶瓷微粉與乙二醇混合，再將陶瓷微粉/乙二醇混合液進一步研磨至小於一微米的尺寸，之後將研磨後的陶瓷粉/乙二醇漿料、聚合單體及催化劑加入反應器中，得到混有0.75-1%陶瓷粉末的聚酯母粒。
CN 1105199C則揭示一種具遠紅外線放射的纖維，是將氧化鎂、氧化鈣、氧化鋯、氧化矽、鐠及鈰混合粉末研磨成小於一微米的陶瓷粉末，將陶瓷粉末、熱塑性分散樹酯、分散劑及濕潤劑混合並研磨成預備料，再將預備料與塑膠母粒混合熔融，製得具遠紅外線放射的母粒。
然而，前述技藝有其缺點在於，將遠紅外線材料研磨至微米或奈米尺寸的過程為一耗時且耗能的工藝，通常需要數十小時至數天的時間；雖然有人搭配超音波、低溫冷凍處理、高溫鍛燒等技術以縮短研磨時間或製得更小、更均勻的粉末，惟這些額外的處理流程皆須額外輸入能量。此外，由於大部分的遠紅外線材料具有較高的硬度，使得研磨設備磨耗問題嚴重，折舊汰換率高。
除此之外，前述技藝還有另一缺點在於，為了讓陶瓷粉末可均勻分散於溶液及聚酯材料中，都需要額外添加分散劑，而分散劑的添加不僅會影響最終成品的機械性能，也容易影響聚酯材料製造過程的穩定性。
有鑑於此，本發明之主要目的即是提供一種製備過程不涉及研磨手段且無須額外添加分散劑的聚酯複合材料及其前驅組合物。
本發明之另一主要目的是提供一種具有較高遠紅外線放射率的聚酯複合材料及其前驅組合物。
為了達成前述及其他目的，本發明提供一種含方鈉石組合物，其包括55-98.5wt%的二元醇、多元羧酸及0.5-20wt%的方鈉石顆粒，其平均粒徑介於10-300nm且分散於二元醇中，其中，該等方鈉石顆粒與多元羧酸的重量比介於0.2-3：1。
為了達成前述及其他目的，本發明還提供一種聚酯複合材料，其前驅物包括前述含方鈉石組合物、前驅二元醇及前驅二元羧酸，其 中前驅二元醇及方鈉石組合物中的二元醇的莫耳數之和為一第一莫耳數，前驅二元羧酸及方鈉石組合物中的多元羧酸的莫耳數之和為一第二莫耳數，第一、第二莫耳數之比介於1-1.5：1，且方鈉石顆粒在聚酯複合材料所佔重量百分比介於0.01-1wt%。
本發明的特點在於，在含方鈉石組合物中，奈米或接近奈米尺寸的方鈉石顆粒不需透過研磨製得，而可藉由微米級方鈉石粉末在溶液中酸解製得，而且方鈉石顆粒在含多元羧酸的二元醇溶液中即能均勻分散，不需要添加額外的分散劑。除此之外，由於含方鈉石組合物所含成分中，二元醇及多元羧酸都能參與製備聚酯複合材料的酯化及聚合反應，因此容易控制聚酯複合材料的製備過程，且經過測試，所製得的聚酯複合材料均具有良好的遠紅外線放射率，且紫外線防護性能亦十分優異。
本發明的含方鈉石組合物包括55-98.5wt%的二元醇、多元羧酸及0.5-20wt%的方鈉石顆粒，根據製備方法的差異，部分實施例中的含方鈉石組合物還進一步含有佔總重5wt%以下的水。
二元醇在含方鈉石組合物中為主要的溶劑，若二元醇的含量佔比較低時，則含方鈉石組合物容易成凍膠(凝固狀的膠體)或溶膠狀(具流動性的膠體)，若二元醇的含量較高，則方鈉石組合物通常為真溶液(true solution，以下簡稱為溶液)而有良好的流動性，此時溶液中的二元醇通常大於65wt%。本發明中，適用的二元醇可為但不限於乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇或其混合物。
組合物中的多元羧酸主要是用來將微米級的方鈉石顆粒酸 解為平均粒徑介於10-300nm的方鈉石顆粒，同時多元羧酸還有助於方鈉石顆粒的均勻分散。本發明中，適用的多元羧酸可為但不限於乙二酸、丙二酸、丁二酸、檸檬酸、蘋果酸、酒石酸或其混合物，這些多元羧酸在溶劑中具有良好的溶解度及氫離子解離度，多元羧酸的添加量依方鈉石顆粒的含量而定。
方鈉石顆粒佔組合物總量的0.5-20wt%，且在多元羧酸的作用下可以酸解為平均粒徑介於10-300nm的奈米級或接近奈米級的微粒，同時還能均勻分散於溶劑中。在含方鈉石組合物中，方鈉石顆粒與羧酸的重量比介於0.2-3：1。
在含方鈉石組合物的第一實施例中，先取80克微米級方鈉石粉末與420克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將120克檸檬酸溶解於380克乙二醇得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應1-2小時後，得到黃色透明之方鈉石顆粒/檸檬酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：檸檬酸：乙二醇之重量比為8%：12%：80%。
在含方鈉石組合物的第二實施例中，先取15克微米級方鈉石粉末與35克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將18克檸檬酸溶解於32克乙二醇均勻混合得到無色透明的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應1-2小時後，得到橘黃色透明之方鈉石顆粒/檸檬酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：檸檬酸：乙二醇之重量比為15%：18%：67%。
在含方鈉石組合物的第三實施例中，先取0.5克微米級方鈉石粉末與49.5克乙二醇均勻混合得到鵝褐色不透明的第一液體，再將1克檸檬酸溶解於49克乙二醇中得到無色透明的第二液體，接著將第一、第二 液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應1-2小時後，得到淡黃色透明之方鈉石顆粒/檸檬酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：檸檬酸：乙二醇之重量比為0.5%：1%：98.5%。
在含方鈉石組合物的第四實施例中，先取5克微米級方鈉石粉末與45克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將10克乙二酸溶解於40克乙二醇得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約15分鐘後，得到金黃色透明之方鈉石顆粒/乙二酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：乙二酸：乙二醇之重量比為5%：10%：85%。
在含方鈉石組合物的第五實施例中，先取5克微米級方鈉石粉末與45克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將1.67克的乙二酸溶解於48.33克乙二醇得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約半小時後，得到鵝黃色半透明之方鈉石顆粒/乙二酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：乙二酸：乙二醇之重量比為5%：1.67%：93.33%。
在含方鈉石組合物的第六實施例中，先取20克微米級方鈉石粉末與30克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將20克乙二酸溶解於30克乙二醇中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約半小時後，得到橘黃色半透明之方鈉石顆粒/乙二酸/乙二醇膠體，其中方鈉石顆粒：乙二酸：乙二醇之重量比為20%：20%：60%。
在含方鈉石組合物的第七實施例中，先取20克微米級方鈉石粉末與25克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將25克乙二酸溶解於30克乙二醇中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液 體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約半小時後，得到橘黃色半透明之方鈉石顆粒/乙二酸/乙二醇膠體，其中方鈉石顆粒：乙二酸：乙二醇之重量比為20%：25%：55%。
在含方鈉石組合物的第八實施例中，先取5克微米級方鈉石粉末與45克1,3-丙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將10克乙二酸溶解於40克1,3-丙二醇中得到無色透明的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約0.5小時後，得到黃色透明之方鈉石顆粒/乙二酸/1,3-丙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：乙二酸：1,3-丙二醇之重量比為5%：10%：85%。
在含方鈉石組合物的第九實施例中，先取10克微米級方鈉石粉末與40克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將15克丙二酸溶解於35克乙二醇中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約1小時後，得到橘色透明之方鈉石顆粒/丙二酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：丙二酸：乙二醇之重量比為10%：15%：75%。
在含方鈉石組合物的第十實施例中，先取2克微米級方鈉石粉末與48克乙二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將10克丁二酸溶解於40克乙二醇中得到無色透明的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約1-2小時後，得到黃色半透明之方鈉石顆粒/丁二酸/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：丁二酸：乙二醇之重量比為2%：10%：88%。
在含方鈉石組合物的第十一實施例中，先取5克微米級方鈉石粉末與45克1,4-丁二醇均勻混合得到黃褐色不透明的第一液體，再將10 克乙二酸溶解於40克1,4-丁二醇中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至65-85℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應約1小時後，得到鵝黃色半透明之方鈉石顆粒/乙二酸/1,4-丁二醇溶液，其中方鈉石顆粒：乙二酸：1,4-丁二醇之重量比為5%：10%：85%。
在含方鈉石組合物的第十二實施例中，先取80克微米級方鈉石粉末與420克蒸餾水均勻混合得到奶茶色不透明的第一液體，再將120克檸檬酸溶解於380克蒸餾水中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應20-30分鐘後，得到黃色透明之第三液體，將第三液體與800克乙二醇相混得到第四液體，再進行減壓蒸餾使第四液體中的水蒸發至含水量小於5wt%，減壓蒸餾之系統壓力小於300Pa，系統溫度介於50-60℃，減壓蒸餾時間為2-3小時，最終得到黃色透明之方鈉石顆粒/檸檬酸/水/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：檸檬酸：水：乙二醇之重量比為8%：12%：2%：78%。
在含方鈉石組合物的第十三實施例中，先取10克微米級方鈉石粉末與40克蒸餾水均勻混合得到奶茶色不透明的第一液體，再將12克乙二酸溶解於40克蒸餾水中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應20-30分鐘後，得到金黃色透明之第三液體，將第三液體與54克乙二醇相混得到第四液體，再進行減壓蒸餾使第四液體中的水蒸發至含水量小於5wt%，減壓蒸餾之系統壓力小於300Pa，系統溫度介於50-60℃，減壓蒸餾時間為2-3小時，最終得到金黃色透明之方鈉石顆粒/乙二酸/水/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：乙二酸：水：乙二醇之重量比為13%： 15%：3%：69%。
在含方鈉石組合物的第十四實施例中，先取10克微米級方鈉石粉末與30克蒸餾水混合得到奶茶色不透明的第一液體，再將15克丙二酸溶解於30克蒸餾水中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應20-30分鐘後，得到橘色透明之第三液體，將第三液體與54克乙二醇相混得到第四液體，再進行減壓蒸餾使第四液體中的水蒸發至含水量小於5wt%，減壓蒸餾之系統壓力小於300Pa，系統溫度介於50-60℃，減壓蒸餾時間為2-3小時，最終得到橘色透明之方鈉石顆粒/丙二酸/水/乙二醇溶液，其中方鈉石顆粒：丙二酸：水：乙二醇之重量比為12%：19%：2%：67%。
在含方鈉石組合物的第十五實施例中，先取8克微米級方鈉石粉末與42克蒸餾水混合得到奶茶色不透明的第一液體，再將12克檸檬酸溶解於38克蒸餾水中得到透明無色的第二液體，接著將第一、第二液體相混並加熱至60-70℃進行酸解反應，使微米級方鈉石粉末酸解成奈米微粒，反應20-30分鐘後，得到黃色透明之第三液體，將第三液體與80克1,4-丁二醇相混得到第四液體，再進行減壓蒸餾使第四液體中的水蒸發至含水量小於5wt%，減壓蒸餾之系統壓力小於300Pa，系統溫度介於50-60℃，減壓蒸餾時間為2-3小時，最終得到鵝黃色不透明之方鈉石顆粒/檸檬酸/水/1,4-丁二醇溶液，其中方鈉石顆粒：檸檬酸：水：1,4-丁二醇之重量比為8%：12%：2%：78%。
另一方面，本發明另提供一種聚酯複合材料，其前驅物包括如前所述的含方鈉石組合物、前驅二元醇及前驅二元羧酸，其中前驅二元醇及方鈉石組合物中的二元醇的莫耳數之和為一第一莫耳數，前驅二元羧 酸及方鈉石組合物中的多元羧酸的莫耳數之和為一第二莫耳數，第一、第二莫耳數之比介於1-1.5：1，且方鈉石顆粒在聚酯複合材料所佔重量百分比介於0.01-1wt%，較佳介於0.1-1wt%。
所述前驅二元醇可以與含方鈉石組合物中的二元醇使用相同或相異的醇，合適的前驅二元醇可為但不限於乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇或其混合物。
所述前驅二元羧酸可以與含方鈉石組合物中的多元羧酸使用相同或相異的羧酸，合適的前驅二元羧酸可為但不限於對苯二甲酸、丁二酸、2,6-萘二甲酸或其混合物。
聚酯複合材料可使用前述前驅物聚合製得，例如可將含方鈉石組合物、前驅二元醇及前驅二元羧酸添加到反應系統中依序進行酯化反應及聚合反應，或者令前驅二元醇、前驅二元羧酸預先進行酯化反應後，加入含方鈉石組合物再進行聚合反應。根據不同的製備方法，含方鈉石組合物中的二元醇及/或多元羧酸可完全參與聚合反應、部分參與聚合反應或完全不參與聚合反應。根據所使用的前驅二元醇及前驅二元羧酸，所製得的聚酯複合材料可為但不限於聚對苯二甲酸乙二酯(PET)複合材料、聚對苯二甲酸二丁酯(PBT)複合材料、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)複合材料、聚對苯二甲酸丙二酯(PPT)複合材料、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)複合材料或其共聚物。本發明的聚酯複合材料在25℃時，波長2-25微米的遠紅外線放射率均大於0.8。
在聚酯複合材料的第一實施例中，聚酯複合材料的前驅物包括29克由方鈉石顆粒/檸檬酸/水/乙二醇組成的含方鈉石組合物、413克乙二醇及1公斤對苯二甲酸，在所使用的含方鈉石組合物中，方鈉石顆粒：檸檬酸：水：乙二醇之重量比為8%：12%：2%：78%，且方鈉石顆粒的平 均粒徑介於50-150nm，將前揭前驅物同時置入反應器中並均勻混合，以常規聚酯材料之聚合參數進行聚合，增加系統壓力至2.0-2.5bar，升高系統溫度至240℃進行酯化反應，此時前驅物逐漸脫水，產生之水蒸氣由塔頂排出，待塔頂溫度低於100℃時代表酯化反應結束，接著將催化劑Sb(OAc)3 加入反應系統中，使其與酯化反應之產物均勻混合，進一步升高系統溫度至280℃，並提供真空度至2-4pa，在催化劑作用下進行聚合反應，直至攪拌器扭力功率得到設定值則降溫增壓以停止聚合反應，進行後續造粒等程序後，最後獲得約800克、呈淡黃色的聚對苯二甲酸乙二酯複合材料母粒，其中方鈉石顆粒在複合材料中的重量百分比為0.2%±0.01%，複合材料的熔點為256±2℃，特性黏度為0.60-0.64dL/g，末端酸價為10-20μeq/g，與常規料相當接近。
在聚酯複合材料的第二實施例中，聚酯複合材料的前驅物包括1.7公斤由方鈉石顆粒/檸檬酸/水/乙二醇組成的含方鈉石組合物、3.57公斤乙二醇及11公斤對苯二甲酸，在所使用的含方鈉石組合物中，方鈉石顆粒：檸檬酸：水：乙二醇之重量比為8%：12%：2%：78%，且方鈉石顆粒的平均粒徑介於50-150nm，將前揭前驅物同時置入反應器中並均勻混合，以常規聚酯材料之聚合參數進行聚合，增加系統壓力至2.0-2.5bar，升高系統溫度至240℃進行酯化反應，此時前驅物逐漸脫水，產生之水蒸氣由塔頂排出，待塔頂溫度低於100℃時代表酯化反應結束，接著將催化劑Sb(OAc)3 加入反應系統中，使其與酯化反應之產物均勻混合，進一步升高系統溫度至280℃，並提供真空度至2-4pa，在催化劑作用下進行聚合反應，直至攪拌器扭力功率得到設定值則降溫增壓以停止聚合反應，進行後續造粒等程序後，最後獲得約10公斤、呈淡橘黃色的聚對苯二甲酸乙二酯複合材料母粒，其中方鈉石顆粒在複合材料中的重量百分比為1.0%±0.05%，複 合材料的熔點為254±1℃，特性黏度為0.58dL/g，末端酸價為20-50μeq/g，與常規料相當接近。
在聚酯複合材料的第三實施例中，聚酯複合材料的前驅物包括150克由方鈉石顆粒/檸檬酸/乙二醇組成的含方鈉石組合物、328克乙二醇及1公斤對苯二甲酸，在所使用的含方鈉石組合物中，方鈉石顆粒：檸檬酸：乙二醇之重量比為8%：12%：80%，且方鈉石顆粒的平均粒徑介於50-150nm，將前揭前驅物同時置入反應器中並均勻混合，以常規聚酯材料之聚合參數進行聚合，增加系統壓力至2.0-2.5bar，升高系統溫度至240℃進行酯化反應，此時前驅物逐漸脫水，產生之水蒸氣由塔頂排出，待塔頂溫度低於100℃時代表酯化反應結束，接著將催化劑Sb(OAc)3 加入反應系統中，使其與酯化反應之產物均勻混合，進一步升高系統溫度至280℃，並提供真空度至2-4pa，在催化劑作用下進行聚合反應，直至攪拌器扭力功率得到設定值則降溫增壓以停止聚合反應，進行後續造粒等程序後，最後獲得約800克、呈淺黃色的聚對苯二甲酸乙二酯複合材料母粒，其中方鈉石顆粒在複合材料中的重量百分比為1.0%±0.01%，複合材料的熔點為255±1℃，特性黏度為0.56dL/g，末端酸價為10-20μeq/g，與常規料相當接近。
在聚酯複合材料的第四實施例中，是取方鈉石顆粒含量1wt%的聚對苯二甲酸乙二酯複合材料母粒與常規亮光聚對苯二甲酸乙二酯母粒(未添加TiO2 )分別依0：10、1：9、2：8及5：5四種不同比例混合，經抽絲製程製作紡延絲(spin draw yarn,SDY)，紗線規格為75D/72F(75丹尼，由72根絲組成)，製得方鈉石顆粒含量分別為0wt%、0.1wt%、0.2wt%及0.5wt%的四種聚對苯二甲酸乙二酯紗線，四種紗線的物性如下表一所示；前揭後三種紗線另經由織襪機織成襪帶以測試其遠紅外線放射率，測試結果如表二，其中奈米鋁矽酸鹽含量0%者為純聚酯原料，其遠紅外線放 射率之數據0.77，來自於文獻資料「奈米礦物遠紅外線紡織品驗證與規範」。
使用前述含有0.2wt%方鈉石顆粒的紗線製作梭織布，梭織布每吋內經紗120支、緯紗80支，為1/1平紋布；依CNS 15001 L 1035規範測試此梭織布之抗紫外線能力，測得UVA之平均穿透率為2.1%，UVB之平均穿透率為2.6%，防紫外線係數為67，防紫外線等級(UPF)為50+，為十分優異的紫外線防護等級。
前述聚酯複合材料除了可經由抽絲、紡紗、織布步驟製成具有遠紅外線放射之機能性紡織品之外，也可以經由擠出製程或吹膜製程，製得具有遠紅外線放射及抗紫外線功能之薄膜，該薄膜應用領域包含速食品包裝材、飲料外包裝膜及農用薄膜；此外，前述聚酯複合材料還可以經由吹瓶製程，製作具有遠紅外線放射及抗紫外線功能之瓶罐，該瓶罐應用領域包含化妝品、醫藥及飲品包裝瓶罐。
最後，必須再次說明的是，本發明於前揭實施例中所揭露的構成元件僅為舉例說明，並非用來限制本案之範圍，其他等效元件的替代或變化，亦應為本案之申請專利範圍所涵蓋。

Claims (10)

  1. 一種含方鈉石組合物，包括：55-98.5wt%的二元醇；多元羧酸；以及0.5-20wt%的方鈉石顆粒，其平均粒徑介於10-300nm且分散於二元醇；其中，該等方鈉石顆粒與多元羧酸的重量比介於0.2-3：1。
  2. 如請求項1所述之含方鈉石組合物，更包括5wt%以下的水。
  3. 如請求項1所述之含方鈉石組合物，其中該二元醇為乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇或其混合物。
  4. 如請求項1所述之含方鈉石組合物，其中該多元羧酸為乙二酸、丙二酸、丁二酸、檸檬酸、蘋果酸、酒石酸或其混合物。
  5. 如請求項1所述之含方鈉石組合物，其中該組合物為真溶液、溶膠或凍膠。
  6. 一種聚酯複合材料，其前驅物包括如請求項1至5中任一項所述之含方鈉石組合物、前驅二元醇及前驅二元羧酸，其中前驅二元醇及方鈉石組合物中的二元醇的莫耳數之和為一第一莫耳數，前驅二元羧酸及方鈉石組合物中的多元羧酸的莫耳數之和為一第二莫耳數，第一、第二莫耳數之比介於1-1.5：1，且方鈉石顆粒在聚酯複合材料所佔重量百分比介於0.01-1wt%。
  7. 如請求項6所述之聚酯複合材料，其中方鈉石顆粒在聚酯複合材料所佔重量百分比介於0.1-1wt%。
  8. 如請求項6所述之聚酯複合材料，其中前驅二元醇為乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇或其混合物。
  9. 如請求項6所述之聚酯複合材料，其中前驅二元羧酸為對苯二甲 酸、丁二酸、2,6-萘二甲酸或其混合物。
  10. 如請求項6所述之聚酯複合材料，其中聚酯複合材料為聚對苯二甲酸乙二酯(PET)複合材料、聚對苯二甲酸二丁酯(PBT)複合材料、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)複合材料、聚對苯二甲酸丙二酯(PPT)複合材料、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)複合材料或其共聚物。
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