TWI441901B - 發光體及具有此種發光體之照明系統 - Google Patents
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Description
本發明由一種如申請專利範圍第1項前言所述之發光體作為開始,其較佳是用在光源中。本發明涉及一種由種類BAM所構成的高效率的發光體,其主要是在藍色及/或藍綠色範圍中發光。此外,本發明亦涉及以此種發光體製成的光源或具有此種發光體之照明系統。
US 7 077 978描述一種以BAM為主之發光體,其以銪和錳來摻雜。此種發光體用於UV-LEDs中。一種類似的發光體在WO 2006/072919中已為人所知。此外,由WO 2006/027786中已知一種純粹以銪來摻雜的以BAM為主之發光體。此種發光體中一般的摻雜是在最多50mol.-%的鋇(Ba)中以最大含量的Eu2+來進行。
本發明的目的是提供一種最佳的發光體以用來在短波長的範圍中受到激發。於此,此種激發之尖峰波長最多應位於420奈米。
上述目的藉由申請專利範圍第1項之特徵來達成。
本發明特別有利的形式描述在申請專利範圍各附屬項中。
目前已知的BAM-發光體典型上具有化學計量BaMgAl10
O17
:Eu。銪(Eu)是二價之驅動劑,其通常添加至鋇之50%最大濃度(以Mol百分比來計算)中。有時亦使用錳(Mn)作為Ko-驅動劑,以發射較長的波長。此種發射因此位於藍色或藍綠色的光譜範圍中。
特別是為了製成以UV-LEDs為主之有效率的白色LEDs,則需要溫度穩定之有效率的藍色發光體,其先決條件主要是在340至420奈米(特別是接近UV-LEDs時為380至410奈米)之範圍中該發光體有一種良好的吸收作用、以及高的量子效率。在LEDs中,此先決條件是由吸收率和量子效率相乘所得的積。在高的激發強度時,例如,特別是在高功率-LEDs時,發光體不必飽和。此外,由於高功率-LEDs中所產生之高的溫度可達200℃,則發光體的電致發光應具有一種儘可能小的熱消除-作用。
目前,主要是使用SCAP:Eu(Sr,Ca-氯磷灰石)以及BAM:Eu(BaMg-鋁酸鹽)作為發出藍光的發光體。在一般所使用的銪-濃度介於5%和15%銪之間的情況下SCAP在380至410奈米之間的光譜範圍中具有很高的吸收性。當然,在此種銪-濃度時的量子效率和熱消除-特性不是最佳的且較BAM:Eu時更為不良。此外,當應該製成一種具有較高的彩色再生性的有效率之白色LED時,SCAP之短波長、狹頻帶之發射通常是不利的。可使用一種銪-濃度小於50%(典型上是小於30%)之BAM:Eu,其相對於SCAP之缺點是:在380至410奈米之範圍中的吸收性已劣化。
藉由在BAM-主晶格BaMgAl10
O17
中主要以Eu2+來取代Ba2+離子,則可得到一種很有效率的發光體。於此,重要的是須調整鋇-含量,使Eu2+離子之間不會發生一種太強的能量遷移。於是,可獲得一種很適當的發光體,其化學式為Bax
Eu1-x
MgAl10
O17
,其中x=0.35至0.45,且鋇之濃度介於35和45%之間。
一種典型的例子是Eu0.6
Ba0.4
MgAl10
O17
。40%之Ba2+成份可有效地防止一種太強的能量遷移且因此可防止電致發光的熱消除。新的發光體適合用於”需要彩色”的LEDs或白色的LEDs。可以高效率和良好的彩色再現性來對各種不同的色溫和應用進行調整。
本發明的銪-鋁酸鹽-發光體具有一種很小的溫度消除性。在175℃時的效率仍然大於25℃時的效率的80%。化合物Eu0.6
Ba0.4
MgAl10
O17
之粉末藥片-吸收率在、以400奈米來激發時大於發光體之微粒大小較12微米還小時的80%且在以380奈米來激發時甚至大於90%。一種很適當的微粒大小是0.5至10微米。此概念”微粒大小”此處是指d50-值,其較藉由雷射散射(例如,CILAS)所測得的與體積有關的微粒大小分佈情況之平均值還準確。
新式發光體之量子效率(QE)在以400奈米來激發時典型上是在84%+/-5%之範圍中。在以更短的波長來激發時,可算出QE值大於90%。
本發明的另一實施例是BAM-發光體,其除了銪之外另外以錳來摻雜。錳佔有鎂之晶格位置。本發明的一種發光體在此種情況下具有化學計量Bax
Eu1-x
Mgz
Mn1-z
Al10
O17
。此處,x是設定在x=0.35至0.48之範圍中。就Z之選擇而言,設定成z=0.65至0.995。當然,錳對飽和效應是很敏感的。因此,錳只限於使用在強度較小的應用中。
高的銪摻雜度亦可應用在具有其它化學計量和成份的BAM-發光體中。在另一實施形式中,藉由化學計量Bax
Eu1-x
Mg1-n+d
Mnn
Al10+2f
O17+d+3f
來描述BAM-發光體。
於此,0.2≦x≦0.48,較佳是0.35≦x≦0.45;0≦n≦0.3,較佳是0≦n≦0.2;0≦d≦0.1;-0.1≦f≦1.0。
可以或多或或少的化學計量來簡單描述的化合物(例如此處之BAM之各種形式)已為人所知。基本上此種主晶格例如由WO 2006/072919中已為人所知。在其一般的形式中,該主晶格BAM因此亦包括例如型式是BaAl12
O19
之化學計量。一般而言,可顯示BAM之多種化學計量,使其與二種鋁酸鹽之混合物有關,其中第一鋁酸鹽含鋇量很少,其化學計量為0.82BaO*6Al2
O3
,第二種鋁酸鹽含有鎂且所代表的特定的BAM是BaMgAl10
O17
。由於含鋇量很小之鋁酸鹽和該特定的BAM,即,BaMgAl10
O17
,具有與β-Al2O3相同的晶體結構,則此二種化合物形成具有β-Al2O3-結構之固定的溶液。本發明之一般的鋁酸鹽-化學計量因此可描述成((1-a)*(0.82[Bax
Eu1-x
O]*6[Al2
O3
])}*a(Bax
Eu1-x
MgAl10
O17
)。
於此,a基本上是設定成O≦a≦1,特別是a≧0.2。a較佳是至少為0.65,特別佳時a至少為0.8。x之值至少為0.52至0.8。較佳是x=0.55至0.65。
在一些負載更少的應用中,依據鋁酸鹽-化學計量{(1-a)*(0.82[Bax
Eu1-x
O]*6[Al2
O3
])}*a(Bax
Eu1-x
Mg1-z
Mnz
Al10
O17
),錳亦可用來取代鎂。
此處,z特別是小於0.3且最多是0.15,特別佳時最多是0.04。
此外,鋇在此式中一部份或完全由Sr來取代,或亦可一部份由鈣來取代。
在另一實施形式中,高的銪濃度可用在發光體上,其中鋇一部份或完全由Sr及/或Ca來取代,且由原來的BAM來導出。此發光體藉由化學計量Mx
Eu1-x
Mg1-y+d
Mny
Al10+2f
O17+d+3f
,其中M=(Ba,Sr,Ca)來描述,M較佳是由Baz
(Ca,Sr)1-z
來表示,其中z≧0.7。
於此,0.2≦x≦0.48;較佳是0.35≦x≦0.45;0≦y≦0.3,較佳是0≦y≦0.2;0≦d≦0.1;-0.1≦f≦1.0。
此種LS特別適合用在PDP(電漿顯示面板)中。就PDP而言,通常使用發光體的混合物,其例如依據RGB-原理來製成。具有Zn2
SiO4
:Mn或BaAl12
O19
:Mn之新式BAM之混合物因此特別適合用於發出綠光的發光體,且具有(Y,Gd)BO3:Eu或YOE,即Y2
O3
:Eu,特別適合用於發出紅光的發光體-成份。
製造上述之發光體在原理上可類似於習知的BAM-發光體來進行。此處,鹵素化合物(較佳是氟化物或氯化物)已證實可作用熔劑。然而,亦可使用含有鋰或硼之化合物。
在製造時,離析物Al2O3,BaCO3,SrCO3,MgO,Eu2O3,BaF2在旋轉混合器或類似物中混合數小時。反應溫度應在1500至1650℃之間。然後,導入一種成形氣體,其H2
成份是2至20%。然後,發光體在一種碾磨機中碾磨5至30分鐘。該發光體然後在需要時仍可以水或已稀釋的酸來清洗。
此外,在一般的主晶格中亦可在小範圍中使用以下的元素F,CL,Li,Na,B,La,Ce,Nd,Sm,Pr,Gd,Yb,Lu。於此,可藉由XRD來證實之晶格結構基本上保持不變。各別而言,特別是可進行以下的修改:
-在少量的範圍中以B來取代Al;
-以M1+M3來取代2M,其中M1是單價之多種金屬Li及/或Na之一或多種金屬,且M3是來自三價之稀土金屬La,Ce,Nd,Sm,PR,Gd,Yb,Lu中之一或多種金屬。
-將M1+H加入至主晶格中,其中M1是如上所定義的單價之金屬,H是F,Cl之組中的一種或多種鹵素;此成份較佳是最多1%。
-將三價的稀土金屬M3+ZZ加至中間晶格區,其中M3之定義如上所述,且ZZ是來自F,Cl,O之組之一種或多種元素;亦可為其混合物;F和Cl之成份較佳是最多1%,O最多是5%。
-在一種範圍中加入不同的金屬離子(例如,矽),其以大的濃度來對電致發光進行淬火,該範圍使電致發光不會明顯地變弱。因此,各成份都是微量的,其較1Wt.%少很多。
本發明的發光體較佳是可用在紫外線範圍發射的光源中,以轉換成可見的光譜區。激發作用較佳是在尖峰波長為300至420奈米時發生,更佳是在340至410奈米,特別佳時是在380奈米至410奈米時發生。低壓燈、高壓放電燈適合用作光源,但依據一種轉換-LED之原理的特殊LEDs亦可用作光源。於此,一方面可製成發出彩色的LEDs,其中特別是只使用上述鋁酸鹽-型式的唯一的發光體(特別是BAM)。然而,特別是亦可製成發出白光的LEDs,其中通常亦另外使用至少另一發光體,其可發出黃光(對一種“BY”-解法而言)或亦可發出綠光和紅光(對一種“RGB”-解法而言),就像習知者一樣。
就“BY”-解法而言,特別適合使用例如YAG:Ce或Sion之類的石榴石。就“RGB”-解法而言,特別適合使用綠色發光體(例如,氮化物矽酸鹽)和紅色發光體(例如,氮化物)。
然而,發光體在原理上亦可用於其它目的中,特別是用於WO 2006/072919中所述的照明系統中,例如,用於LCD和PDP中。
特別是亦可使用由新式發光體之不同的實施形式所構成的混合物。
本發明以下將依據一實施例來詳述。
第1圖顯示BAM-發光體Bax
Eu1-x
MgAl10
O17
之相對效率作為銪-含量(相對於M=(Ba,Eu)之Mol.-%)的函數的圖解。已顯示出:在室溫(25℃)時最佳的銪-濃度大約是60%銪,其對應於一種值x=0.4。
在溫度175℃時相同的測量所得的結果為:最佳的銪-濃度大約是54%,其對應於一種值x=0.46。
第3圖中顯示在400奈米激發時相同的BAM-發光體之發射強度作為銪-濃度的函數的圖解。其強度只有在銪-濃度大約是60%時才達到最大,這對應於一種值x=0.4。
第4圖顯示BAM-發光體之量子效率作為銪-含量的函數的圖解。量子效率在以較長的波長(例如,400奈米)來激發時隨著銪-含量之增加而提高。在銪-含量是在50至60%之範圍中時顯示出一種最佳值,這對應於一種值x=0.4至x=0.5。
第5圖顯示BAM-發光體之吸收率相對於一種粉末藥片的圖解。第5圖中顯示出:新式發光體具有一種相對於目前一般之BAM:Eu-發光體優良很多的吸收率。
第6圖顯示發光體Eu0.6
Ba0.4
MgAL10
O17
之粉末藥片之再發射率作為波長的函數的圖解。第6圖中顯示:此發光體具有一種較目前的發光體改良很多的反射率,其特別適合用來吸收。
第7圖顯示發光體之發射率作為波長的函數的圖解,其中顯示出:此發射特性很適用於彩色再生性較高的LEDs,其發射的波長較長且具有高的藍-綠-成份。此激發亦以400奈米之波長來進行。
第8圖顯示發光體之消除-特性作為溫度的函數的圖解。此發光體很穩定,使得在175℃時的效率仍較25℃時的效率高出80%。這樣可使特別適用於有溫度負載之環境的新式發光體,例如,適用於機動車的頭燈之LED,特別具有吸引力。
第9圖顯示一種化學計量是Ba0.4
Eu0.6
Mg1-y
Mny
Al10
O17
的發光體之發射特性。將錳加入至鎂-晶格區,這樣可製成一種高效率、狹頻帶之綠色發光體,其理想情況下適用於LCD-背景照明。
第10圖顯示由少量鋇之鋁酸鹽相位和特定的BAM-相位所形成的不同的混合物之發射情況的比較。混合參數是a,已如上所述。在鋁酸鹽-濃度較小時,a=0.08,此時相對於純BAM-相位而言無重大的改變,即a=0。二條曲線實際上相重疊。在鋁酸鹽-濃度a較大時,此發射會發生短波長的偏移。本實施例中,a=0.88。因此,銪-濃度是x,金屬成份M=(Ba1-x
,Eux
)是60%。於是,錳未用作Co-摻雜(z=0)。此種混合效果可用來對LED中的發射波長或其尖峰波長作最佳的調整。
第11圖顯示一種具有本發明之發光體的轉換-LED(亦稱為LUKOLED)之原理上的構造。此種發出藍綠光之光源之構造顯示在第11圖中。此光源是一種半導體組件,其具有型式InGaN之晶片1,尖峰發射波長例如位於紫外線中的405奈米。該晶片1在一可透光的外殼8中埋置於一凹口9之區域中。該晶片1經由一連接線4而與第一終端3相連接且直接與第二電性終端2相連接。此凹口9中以澆注材料5來填入,此澆注材料之主成份是矽樹脂(80至90Wt.-%)和發光顏料6(典型上小於20Wt.-%)。此凹口具有一壁7,其作為晶片1或顏料6之主輻射和二次輻射用的反射器。紫外線-LED之主輻射完全由發光體轉換成藍綠輻射。所使用的發光體是如上所述的BAM:(Eu,Mn)。
類似地,亦可利用上述的發光體來製成白光用的光源,此時例如使用三種發光體,其由紫外線-輻射源來激發,以發出紅、綠和藍光。綠色發光體例如是Ba-Sion,紅色發光體例如是Ca5A14Si8N18:Eu或氮化物矽酸鹽(Ca,Sr)2Si5N8:Eu,且藍色發光體是鋁酸鹽-發光體,例如,BAM:Eu,其中x=0.4。型式BAM:Eu之藍色發光體較佳是直接塗佈在晶片的表面上,所形成的層100之厚度介於5和50微米之間,較佳是在5至30微米之間。此層例如以電泳方式塗佈而成,此層由於該發光體之很高的吸收率而可保持很薄且較佳是含有最多20Wt.-%之其它添加劑(例如,結合劑)。其它發光體只要可繼續使用,則可相隔開而分佈在樹脂中,或塗佈在第一層100上而成為第二層。
發出白光之其它光源的構造顯示在第12圖中。各光源是型式LED之半導體組件16,其具有型式InGaN之發出紫外線的晶片11,尖峰發射波長例如是380奈米。此半導體組件16埋置於可透光的外殼18中,該外殼18具有側壁15和蓋部19。此晶片是具有二種發光體之主光源。第一發光體14是BAM:Eu(60%),其將晶片13之主輻射的一部份進行轉換且轉換成尖峰波長是460奈米之藍色輻射。第二發光體是一種黃色發光體,例如,YAG:Ce,其將晶片13之主輻射的一部份進行轉換且轉換成尖峰波長是560奈米之黃色輻射。
在另一實施例中,使用紫外線-LED作為主光源,其是一種白色RGB-電致發光轉換-LED,其中能儘可能地避免由於習知的措施所造成的例如外殼、樹脂或發光體之老化和劣化的問題,因此須小心地選取外殼材料和抗紫外線之樹脂成份之添加劑。此種方式的優點在於所發出的彩色之視角相依性以及高的彩色穩定性。
第13圖顯示一種低壓放電燈20,包括一種無水銀的氣體填料21(如圖中所示),此填料21含有類似於WO 02/10374中所述的銦化合物和緩衝氣體,其中一層22是由BAM:Eu(60%)構成。通常,在螢光燈中使用所謂三帶式發光體。於是,一種綠色-和紅色發光體相混合。此處適合使用Ba-Sion以及紅色的氮化物矽酸鹽(Ba,Sr,Ca)2Si5N8:Eu。
此種發光體-系統依據銦-輻射來調整,此乃因該系統在紫外線光譜和藍色光譜中都具有主成份,此二個主成份都可良好地被吸收。然而,此種混合物亦適用於傳統的螢光燈,亦可用在以高壓為主的銦-燈中,如US 4 810 938中所述者。於此,該燈具有一般的放電管,其中含有金屬鹵化物-填料。輻射入射至外燈泡上的發光體-層,該層將主輻射之一部份轉換成藍綠色的輻射成份。此發光體-層由BAM:Eu(60%)所構成。此技術之原理例如己描述在US-B 6 958 575中。
較佳是使用一種LED(特別是以InGaN為主者)、一種放電燈(特別是以水銀為主者)或照明模組(特別是以LED為主者)以作為照明系統之光源。本發明的發光體可直接塗佈在光源上或亦可各別地事前即設立。
1...晶片
2...第二電性終端
3...第一終端
4...連接線
5...澆注材料
6...發光顏料
7...壁
8...外殼
9...凹口
11...晶片
15...側壁
16...半導體組件
18...外殼
19...蓋部
20...低壓放電燈
21...填料
22...層
100...層
第1圖 室溫時BAM-發光體之效率作為銪-含量的函數的圖解。
第2圖 175℃時BAM-發光體之效率作為銪-含量的函數的圖解。
第3圖 在400奈米激發時相同的BAM-發光體之發射強度作為銪-含量的函數的圖解。
第4圖 在400奈米激發時相同的BAM-發光體之量子效率作為銪-含量的函數的圖解。
第5圖 在400奈米激發時相同的BAM-發光體之吸收率作為銪-含量的函數的圖解。
第6圖 特殊的BAM-發光體之再發射率作為波長的函數的圖解。
第7圖相同的發光體之發射率作為波長的函數的圖解。
第8圖相同的發光體之消除-特性(淬火)作為溫度的函數的圖解。
第9圖 已改質的BAM-發光體在加入錳之後的發射特性。
第10圖具有不同的化學計量之不同的發光體之發射特性。
第11圖發出藍綠色的光之光源的原理上的構造。
第12圖發出白光之光源的原理上的構造。
第13圖放電燈之原理上的構造。
Claims (16)
- 一種以BAM-系統作為主晶格之發光體,其具有化學計量Mx Eu1-x Mg1-y+d Mny Al10+2f O17+d+3f ,其中M=(Ba,Sr,Ca),此發光體的特徵為,0.2≦x≦0.48;0≦y≦0.3;0≦d≦0.1;-0.1≦f≦1.0。
- 如申請專利範圍第1項之發光體,其中0.35≦x≦0.45。
- 如申請專利範圍第1項之發光體,其中0≦y≦0.2。
- 如申請專利範圍第1項之發光體,其中該化學計量是Bax Eu1-x MgAl10 O17 ,其中x為:0.35≦x≦0.45。
- 如申請專利範圍第1項之發光體,其中該化學計量是Bax Eu1-x Mgz Mn1-z Al10 O17 ,其中x是在0.35至0.48的範圍中,且z=0.65至0.995。
- 如申請專利範圍第1項之發光體,其中該化學計量是Bax Eu1-x Mg1-k+d Mnk Al10+2f O17+d+3f ,此發光體的特徵為,0.2≦x≦0.48;0≦k≦0.3;0≦d≦0.1;-0.1≦f≦1.0。
- 如申請專利範圍第6項之發光體,其中0.35≦x≦0.45。
- 如申請專利範圍第6項之發光體,其中0≦k≦0.2。
- 一種如申請專利範圍第1至8項中任一項所述之發光體 的應用,其用來對主輻射進行轉換,其中該主輻射的尖峰波長是在300至420奈米之範圍中。
- 如申請專利範圍第9項之應用,其中該主輻射的尖峰波長是在340至410奈米之範圍中。
- 一種具有光源和至少一發光體的照明系統,該發光體事先已設立且用來將該光源之輻射的至少一部份轉換成波長較長的輻射,其特徵為,該光源發出一種尖峰波長位於300至420奈米範圍之主輻射,一種用來進行轉換的發光體是主晶格-型式為BAM之鋁酸鹽,其以銪來摻雜且需要時另外以錳來摻雜,其中該鋁酸鹽具有化學計量:由BAM-系統構成的發光體具有化學計量Mx Eu1-x Mg1-y+d Mny Al10+2f O17+d+3f ,其中M=(Ba,Sr,Ca),其中0.2≦x≦0.48;0≦y≦0.3;0≦d≦0.1;-0.1≦f≦1.0。
- 如申請專利範圍第11項之照明系統,其中0.35≦x≦0.45。
- 如申請專利範圍第11項之照明系統,其中0≦y≦0.2。
- 如申請專利範圍第11項之照明系統,其中該光源是LED,特別是以InGaN為主的LED。
- 如申請專利範圍第11項之照明系統,其中該光源是放電燈,特別是以水銀為主的放電燈。
- 如申請專利範圍第11項之照明系統,其中該光源是具有 LED之照明模組,特別是具有以InGaN為主的LED。
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