TWI387394B - 有機電激發光元件及其製造方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種發光元件,尤指一種有機電致發光(organic electroluminescence)元件。
習知的有機電激發光元件之結構如圖1所示。其包括有一基板101,一陽極102形成於基板101上,一有機發光結構107,其依序包括有一有機電洞傳輸層103、一有機發光層104及一有機電子傳輸層105。換言之,有機發光層104配置於有機電洞傳輸層103與有機電子傳輸層105,有機發光層104的主要功能為限制或控制電子及電洞有效結合及發光。此外,於有機電子傳輸層105上配置有一陰極106。
當不同電位差施加於陽極102及陰極106,使得陽極是正電(相對於陰極),陰極將注入電子進入電子傳輸層105,電子將跨越有機電子傳輸層105及有機發光層104。同時,電洞將由陽極注入進入有機電洞傳輸層103,電洞跨越有機電洞傳輸層103,最後與電子在接近有機電洞傳輸層103及有機發光層104之界面結合。當位移之電子由其導電帶降落至價電帶填補其電洞,能量以光之形式,光經由透明陽極及基板之方向朝觀測者方向放出。
上述之有機電激發光元件結構,其中個別有機層的功能是明確的,並可個別優化。因此,有機發光結構107可選擇具有不同之電激發光顏色,且具有較高的發光效率。同樣地,為了載子之傳輸特性,其電子及有機電洞傳輸層能被最適化設計。
眾所周知,使用低功函數之陰極及高功函數之陽極使得有機電致發光元件之操作電壓明顯下降。傳統陽極由導電及透明氧化物所構成,例如氧化銦錫(ITO)已被廣泛用於陽極,因其具有透明、良好導電性及高功函數。
然而,發光結構成長於裸露的ITO表面上,一般呈現較差的電流-電壓特性,以及低的操作穩定度。為了減緩及改善此一問題,Vanslyke et.al(APL, VOL69,2160,1996,”Organic electroluminescent devices with improved stability”)提出另一種多層結構的有機發光元件,其結構如圖2所示。此種有機電激發光元件中,有機發光結構107中同樣包括有有機電洞傳輸層103、有機發光層104及有機電子傳輸層105,其功能與上述相同。其特徵在於陽極102與有機電洞傳輸層103之間,另外形成一電洞注入層210,而電洞注入層210之材料為Cupc(copper phthalocyanine)。
然而,當Cupc層加入於陽極102與有機電洞傳輸層103之間,因為在Cupc與有機電洞傳輸層103(例如NPB)界面間存在電洞注入之能障,而造成驅動電壓呈現相當程度的增加。因此仍需要進一步加強有機電激發光元件中的電洞注入,以及改善發光元件操作之穩定性。
本發明之主要目的係在提供一種有機電激發光元件,俾能提升有機電激發光元件之電流密度、增加發光亮度及降低驅動電壓,並可增進有機電致發光元件之操作穩定度。
本發明之另一目的係在提供一種有機電激發光元件之製造方法,俾能製造上述之有機電激發光元件。
為達成上述目的,本發明之有機電激發光元件,包括有一基板;一第一導電層,配置於此基板之一表面上;一氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層,其配置於第一導電層上;一有機發光結構,設置於該氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層上;以及一第二導電層,配置於該有機發光結構上。
本發明之有機電激發光元件,其中該氟碳高分子並無特殊限制,較佳可為氟化苯環碳氫高分子。
本發明之有機電激發光元件,其中此氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層,較佳可為具有如下式(I)之結構;
(-CF2
-C6
X4
-CF2
-)n
式(I)
其中,X為H或F,n為大於或等於1之整數。
本發明之有機電激發光元件,其中該氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層之厚度較佳為介於0.2-20nm。
本發明之有機電激發光元件,其中該有機發光結構較佳可包括有一有機電洞傳輸層及一有機電子傳輸層,其中此有機電洞傳輸層連接於此氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層,有機電子傳輸層連接於第二導電層。
如上所述之有機電激發光元件,較佳可更包括有一有機發光層配置於有機電洞傳輸層與有機電子傳輸層之間。
如上所述之有機電激發光元件,其中該有機電洞傳輸層並無特殊限制,所有習知的有機電洞傳輸層均可適用於本發明。較佳可為芳香三級胺化合物(aromatic tertiary amine)。此化合物包含有至少一三價氮原子鍵結碳原子以及至少含一芳香環(aromatic ring)。較佳之芳香族三級胺類(aromatic tertiary amine)可為單芳基胺(monarylamine)、雙芳基胺(diarylamine)或三芳基胺(triarylamine)。
如上所述之有機電激發光元件,其中該有機發光層並無特殊限制,所有習知的有機發光層均可適用於本發明,包括發光材料或螢光材料。較佳為Alq(tri(8-quinolinolate-N1,08)-aluminum)。更佳為包含一主材料(host)摻雜一或多成份螢光染料(dye)之有機發光層;同時,電致發光元件之顏色可使用不同放光波長之螢光染料(dye)摻雜主材料(host)來微調。
如上所述之有機電激發光元件,其中該有機電子傳輸層並無特殊限制,所有習知的有機電子傳輸層均可適用於本發明。較佳可為metal chelated oxinoid化合物或chelates of oxine(亦即一般指的Alq)。
本發明之有機電激發光元件,其中該第一導電層較佳可為功函數大於4.0eV之金屬或功函數大於4.0eV之金屬化合物。
本發明之有機電激發光元件,其中該第二導電層較佳可為功函數小於4.0eV之金屬。
本發明之有機電激發光元件,其中該基板可為一絕緣透明基板或一絕緣不透明基板。較佳為玻璃基板、半導體基板、塑膠基板或是陶瓷基板。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,包括以下步驟:(a)提供一具有一第一導電層之基板;(b)提供一前驅物進行電漿高分子聚合,以形成一氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層於該基板之該第一導電層上;(c)形成一有機發光結構於該氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層上;以及(d)形成一第二導電層於該有機發光結構上。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(a)之基板可為一透明基板或一不透明基板。較佳可為玻璃基板、半導體基板、塑膠基板或是陶瓷基板。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(a)之第一導電層並無特殊限制,可為一光不透明導電層或不透明導電層。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(a)之第一導電層較佳可為功函數大於4.0eV之金屬,更佳為功函數大於4.0eV之金屬化合物,最佳為氧化銦錫。
本發明之製造方法,其中步驟(b)之氟碳高分子層並無特殊限制,較佳可為氟化苯環碳氫高分子。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之前驅物較佳可為具有如下式(II)結構之化合物,或包括此化合物之一混合物;
其中n0
或m分別為大於或等於零之整數,且(n0
+m)為一至少2之整數,但不超過苯環(Ar)上取代基之總數;Ar為苯環或含氟苯環;Z’及Z”可互為相同或不同,其可為氫、氟、含氟烷基團或含氟苯基團;X為-COOH、-I、-NR2
、-N+
R3
、-SR,或-SO2
R;Y為-Cl、Br、-I,-NR2
、-N+
R3
、-SR、-SO2
R或-OR;其中R為烷基、含氟烷基、苯環或含氟苯環基團。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層較佳為該有機電激發光元件之電洞注入層。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之該氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層較佳為具有如下式(I)之結構;
(-CF2
-C6
X4
-CF2
-)n
式(I)
其中,X為H或F,n為大於或等於1之整數。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之該氟碳高分子層或氟碳高分子共聚物層之厚度較佳介於0.2-20nm,更佳為介於0.5-1nm。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之前驅物較佳可為Br-CF2
-C6
H4
-CF2
-Br或包含Br-CF2
-C6
H4
-CF2
-Br之混合物。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之前驅物較佳可為Br-CF2
-C6
F4
-CF2
-Br或包含Br-CF2
-C6
F4
-CF2
-Br之混合物。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之電漿高分子聚合較佳可藉由一頻率為13.6MHz之高週波電漿而進行。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)較佳為利用遠距電漿高分子聚合進行該電漿高分子聚合反應。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之該前驅物壓力介於0.1至600mTorr,以進行電漿高分子聚合。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(b)之前驅物流量較佳介於0.1至1000sccm,更佳為介於1至10sccm。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(c)之形成有機發光結構較佳可包括以下步驟:(c1)形成一有機電洞傳輸層於該氟化苯環碳氫高分子層或該包含氟化苯環碳氫高分子共聚物層上;以及(c2)形成一有機發光層或一有機電子傳輸層於該有機電洞傳輸層上。
本發明之有機電激發光元件之製造方法,其中步驟(d)之第二導電層並無特殊限制,較佳為功函數小於4.0eV之材料。
本發明之有機電激發光元件及其製造方法,其中該有機發光結構可為一包含有高分子材料之發光結構,例如一高分子發光二極體。
以下將配合圖示及具體實施例詳細說明本發明之有機電激發光元件之結構及製造方法。
首先,請參見圖3,其為本發明之有機電激發光元件結構示意圖。本發明之有機電激發光元件包括有一基板301、一第一導電層302、一氟化苯環碳氫高分子(fluorization poly xylylene)層310、一有機發光結構307、以及一第二導電層306。
在本實施例中,基板301為一絕緣材料,而第一導電層302為有機電激發光元件之陽極,其可為氧化銦錫(ITO)材料所形成,配置於基板301上。
氟化苯環碳氫高分子層310配置於第一導電層302上,氟化苯環碳氫高分子層303可為具有如下式(I)之結構的高分子層,或是具有下式(II)結構之高分子共聚物;
(-CF2
-C6
X4
-CF2
-)n
式(I)
式(I)中,X可為H或F,n為大於或等於1之整數。在本實施例中,氟化苯環碳氫高分子層為具有(-CF2
-C6
H4
-CF2
-)n
結構或是(-CF2
-C6
F4
-CF2
-)n
結構之高分子材料,其主要是由碳、氫及氟等元素所構成。此高分子膜之厚度以能完全覆蓋第一導電層302為原則,在本實施例中為30nm。
氟化苯環碳氫高分子層310上方形成一有機發光結構307,其包括一有機電洞傳輸層303、一有機發光層304、以及一有機電子傳輸層305。在本實施例中,有機電洞傳輸層303配置於氟化苯環碳氫高分子層310上方,其材料為NPB(4,4’-bis-[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]-bi-phenyl),厚度為50nm。本實施例之有機發光層304及有機電子傳輸層305之材料同為Alq(tri(8-quinolinolate-N1,08)-aluminum),厚度為70nm,且配置於有機電洞傳輸層303上。
有機發光結構307上方形成有第二導電層306,在本實施例中第二導電層306為有機電激發光元件之陰極,其為Li/Al之複合材料,厚度分別為0.5nm/200nm。
以下詳細說明本實施例之製造方法。
首先,提供一具有一第一導電層之基板。在本實施例中,基板301為一玻璃基板,第一導電層302為ITO,其是利用濺鍍方式形成於玻璃基板表面。然後以商用清潔劑在超音波中清洗已形成有ITO之玻璃基板,接著以去離子水清洗,再以丙酮及異丙醇去脂,最後以氧電漿處理10分鐘。
接著,將基板置入一遠距自由基產生源腔體中(例如一可提供遠距高週波電漿之腔體),並提供一前驅物進入此腔體以進行電漿高分子聚合,而形成一氟化苯環碳氫高分子層310(或是包含氟化苯環碳氫高分子共聚物層)於基板之第一導電層302上。
本實施例中,前驅物單體為Br-CF2
-C6
H4
-CF2
-Br或Br-CF2
-C6
F4
-CF2
-Br,並經匹配網路施加頻率為13.6MHz輸出電功率於腔體之電極而於腔體內產生電漿,並控制腔體於350mTorr壓力及10W功率下進行電漿高分子聚合,進而沉積氟化苯環碳氫高分子層310層於基板之第一導電層302上。高分子電漿聚合發生之溫度約為20-100℃之間,但實際溫度是強烈依賴操作參數,如功率及沉積時間,整個高分子膜層可在不同環境條件下退火或針對其他輻射處理如離子佈植或另外使用氧、氮或氫電漿來處理。經XPS分析,此氟化苯環碳氫高分子層膜確實可檢測出C-CF、CF、及CF2
等峰。
在本實施例中,自由基源係安裝於遠離沉積基板處,RF電漿主要限制在自由基源內,以確保離子能量及成長中預聚合物之濃度與RF電漿源之電漿參數被分開。跨越輝光電漿區之鞘層區之離子能量對基板之轟擊敏感度可以降低,因此產生非常低粗糙度以及附著力佳之氟化苯環碳氫高分子層310。
完成上述氟化苯環碳氫高分子層後,接著形成一有機發光結構於該氟化苯環碳氫高分子層上。在本實施例中是先以傳統熱蒸鍍方法,沉積50nm厚NPB為有機電動傳輸層303於氟化苯環碳氫高分子層上。再利用熱蒸鍍沉積Alq於NPB上,在本實施例中有機電子傳輸305與有機發光層304之材料同樣為Alq。
然後形成一第二導電層306於上述之有機發光結構307上,而完成本實施例之有機電激發光元件。本實施例中是以傳統蒸鍍方式沈積厚度為0.5nm/200nm之Li及Al於上述之Alq層上,而完成第二導電層306。
本實施例之有機電激發光元件之結構與製造方法,除了氟化苯環碳氫高分子層之厚度為15nm外,其它結構均與實施例1相同。
本實施例之有機電激發光元件之結構與製造方法,除了氟化苯環碳氫高分子層之厚度為1nm外,其它結構均與實施例1相同。
在上述各實施例中,雖然基板301為一玻璃基板,但本發明並不限於此。任何電絕緣之基板均可適用於本發明,其可為光透明或是光不透明之基板。若有機電激發光元件是經由基板301側觀看,則基板的光穿透性是需要的,但是若電致發光元件之應用方式是利用第二導電層306所穿透出來之光線,則基板301可為不透明之材料。因此,例如不透明之半導體及陶磁基材均可被使用。當然,為了配合使用不透明的基板,其必須搭配一透明的第二導電層。
同理,若有機電激發光元件之應用是必須利用由基板301側所發出之光線,則第一導電層302之光穿透性是需要的,例如可使用氧化因錫(ITO)為第一導電層。但是若電致發光元件是利用由第二導電層306發射出之光線,則第一導電層302之穿透性並不重要。在這種情況下,可以任何適合的材料。例如具功函數大於4.0eV之金屬或金屬化合物可被使用為第一導電層。
本比較例之有機電激發光元件之結構與製造方法,除了第一導電層上沒有氟化苯環碳氫高分子層外,其它結構均與實施例1相同。換言之,其有機電洞傳輸層直接與第一導電層接觸。
下文中將詳述以上實施例及比較例之光學及電性的測試結果,並充分說明本發明之功效。
請參見圖4及圖5。圖4為上述實施例及比較例之驅動電壓對電流密度關係圖。圖5為上述實施例及比較例之驅動電壓與發光亮度之關係圖。圖4及圖5中曲線A為比較例之實驗結果,曲線B為實施例3之實驗結果,曲線C為實施例2之實驗結果,曲線D為實施例1之實驗結果。
圖4中曲線D(實施例1,氟化苯環碳氫高分子層厚度30nm)之電流密度最低,因此氟化苯環碳氫高分子層之導電性極低,近似於絕緣體。但是當氟化苯環碳氫高分子層厚度降低時,如曲線B(實施例3)及曲線C(實施例2)所示,有機電激發光元件呈現之電流密度大幅上升,並且超越曲線A(比較例)。換言之,欲達到相同的電流密度,曲線B(實施例3)及曲線C(實施例2)可以在較低的驅動電壓下,達到相同的電流密度。以上之實驗結果證實,經由適當調整氟化苯環碳氫高分子層之性質,是可以大幅改善有機電激發光元件之特性。
圖5中顯示曲線B(實施例3)及曲線C(實施例2)在通常的驅動電壓0-10V下,其亮度均高於曲線A(比較例)之亮度,並且於較高電壓下亮度甚至可超過10000cd/m2
。圖6顯示實施例3及比較例之元件操作穩定性,元件係在封裝後以高定電流密度125mA/cm2
來驅動,比較例之元件之初始亮度歷經458hrs已衰退下降近48.6%,但具氟化苯環碳氫高分子層之元件在操作458hrs後仍維持初始亮度之91.6%,這結果顯示氟化苯環碳氫高分子層沉積在ITO上明顯改善元件之操作穩定性。此實驗結果,再次證實有機電激發光元件中之氟化苯環碳氫高分子層在整個發光機制中扮演非常關鍵的地位。藉由氟化苯環碳氫高分子層之應用,是可以大幅改善有機電激發光元件之光學表現與元件之電性。
以上的實驗結果證實,有機電激發光元件中使用適當的氟碳高分子層,可以大幅提昇有機電激發光元件的電洞注入效率,而使得有機電激發光元件的電流密度大幅增加。因此可以達成亮度增高、降低驅動電壓以及提升操作穩定性之發明功效。
上述實施例僅係為了方便說明而舉例而已,本發明所主張之權利範圍自應以申請專利範圍所述為準,而非僅限於上述實施例。
101...基板
102...陽極
103...有機電洞傳輸層
104...有機發光層
105...有機電子傳輸層
106...陰極
107...有機發光結構
210...電洞注入層
301...基板
302...第一電極
303...有機電洞傳輸層
304...有機發光層
305...有機電子傳輸層
306...第二電極
307...有機發光結構
310...氟化苯環碳氫高分子層
圖1係習知有機電激發光元件之結構示意圖。
圖2係另一習知有機電激發光元件之結構示意圖。
圖3係本發明實施例1之有機電激發光元件之結構示意圖。
圖4係本發明之有機電激發光元件之驅動電壓對電流密度關係圖。
圖5係本發明之有機電激發光元件之驅動電壓對發光亮度關係圖。
圖6係本發明實施3及比較例之有機電激發光元件之驅動時間對發光亮度關係圖。
301...基板
302...第一電極
303...有機電洞傳輸層
304...有機發光層
305...有機電子傳輸層
306...第二電極
307...有機發光結構
310...氟化苯環碳氫高分子層
Claims (20)
- 一種有機電激發光元件,包括:一基板;一第一導電層,配置於該基板之一表面上;一氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層,配置於該第一導電層上;一有機發光結構,設置於該氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層上;以及一第二導電層,配置於該有機發光結構上;其中,該氟化苯環碳氫高分子或該氟化苯環碳氫高分子共聚物層具有如下式(I)之結構:(-CF2 -C6 X4 -CF2 -)n 式(I)其中,X為H或F,n為大於或等於1之整數。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中,該基板係為透明基板或不透明基板。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中,該氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層之厚度係介於0.2-20nm。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中,該有機發光結構包括有:一有機電洞傳輸層,連接於該氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層上;以及一有機電子傳輸層,連接於該第二導電層。
- 如申請專利範圍第4項所述之有機電激發光元件,其 更包括有一有機發光層,配置於該有機電洞傳輸層與該有機電子傳輸層之間。
- 如申請專利範圍第4項所述之有機電激發光元件,其中,該有機電洞傳輸層係為芳香三級胺化合物(aromatic tertiary amine)。
- 如申請專利範圍第4項所述之有機電激發光元件,其中,該有機電子傳輸層係為金屬chelated oxinoid化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中,該第一導電層係為功函數大於4.0eV之金屬或功函數大於4.0eV之金屬化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中,該第二導電層係為功函數小於4.0eV之金屬。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機電激發光元件,其中該基板係為一絕緣透明基板或一絕緣不透明基板。
- 一種有機電激發光元件之製造方法,包括以下步驟:(a)提供一具有一第一導電層之基板;(b)提供一前驅物進行電漿高分子聚合,以形成一氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層於該基板之該第一導電層上;其中,該前驅物為Br-CF2 -C6 F4 -CF2 -Br、包含Br-CF2 -C6 F4 -CF2 -Br之混合物、Br-CF2 -C6 H4 -CF2 -Br、或包含Br-CF2 -C6 H4 -CF2 -Br之混合物,並藉由高週波電漿頻率為13.6MHz、壓力介於0.1至600 mTorr、及前驅物之流量介於 0.1至1000 sccm下進行電漿高分子聚合,且所形成之該氟化苯環碳氫高分子或該氟化苯環碳氫高分子係具有如下式(I)之結構;(-CF2 -C6 X4 -CF2 -)n 式(I)其中,X為H、F,n為大於或等於1之整數;(c)形成一有機發光結構於該氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層上;以及(d)形成一第二導電層於該有機發光結構上。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(a)之基板係為一絕緣透明基板或一絕緣不透明基板。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(a)之第一導電層係為一光透明之導電層或一光不透明之導電層。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(a)之第一導電層係為功函數大於4.0eV之金屬或功函數大於4.0eV之金屬化合物。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(b)之氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層係為該有機電激發光元件之電洞注入層。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(b)之該氟化苯環碳氫高分子層或氟化苯環碳氫高分子共聚物層之厚度係介於0.2-20nm。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(b)係利用遠距電漿高分子聚合進行該電漿高分子聚合。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中該前驅物之流量介於1至10 sccm。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(c)之形成有機發光結構係包括以下步驟:(c1)形成一有機電洞傳輸層於該氟化苯環碳氫高分子層或該包含氟化苯環碳氫高分子共聚物層上;以及(c2)形成一有機發光層或一有機電子傳輸層於該有機電洞傳輸層上。
- 如申請專利範圍第11項所述之製造方法,其中步驟(d)之第二導電層,其功函數小於4.0eV。
Priority Applications (2)
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