TW570956B - Flame retardant polycarbonate resin/ABS graft copolymer blends - Google Patents

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James Paul Barren
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570956 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（1 ) 發明範圍 本發明係關於具有改良性能的阻燃性聚碳酸酯樹脂/ A B S接枝共聚物攙合物。 相關技藝之簡要敘述 阻燃性熱塑性樹脂組合物其包含芳香族聚碳酸酯樹脂 、A B S接枝共聚物、氟聚合物與有機磷酸鹽阻焰劑已知 且已被發現具有良好的阻燃性及良好的耐熱性，見於例如 coassigned U.S. Patent Number 5 ，2 0 4，3 9 4 〇 阻燃性樹脂組合物其具有低熔融黏度並賦予改良的美 學外觀者，特別地，改良的抗斑紋性（r e s i s t a n c e t 〇 streaking)，及改良的物理性質，特別地，改良的邊界破裂 抗性，對其模製物品係有須求的。 本發明槪要 本發明之熱塑性樹脂組合物包含： (a )芳香族聚碳酸酯樹脂， (b )橡膠改良接枝共聚物包含不連續的橡膠相分散 於連續的堅硬的熱塑性相，其中至少一部分的堅硬的熱塑 性相係化學接枝於橡膠相，該橡膠改良接枝共聚物其製作 係由水性乳化聚合方法使用（C 3 ◦ - C i。8 )多元酸介面活 性劑，及 (c )阻燃性用量的有機磷酸鹽阻焰劑； 本發明之組合物賦予其模製物品以改良的流動性質， 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -4- (請先閱讀背面之注音？事項再填寫本頁)
570956 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（2) 改良的美學外觀，特別地，改良的對展開與斑紋之抗性 及改良的物理性質，特別地，改良的邊界破裂抗性。 本發明之詳 在一較 ，基於1 0 4〇至9 5 5 5 至 8 0 p b w，更 p b w，的 爲2至1 5 酸鹽阻焰劑 適於作 成分的芳香 質已敘述於 4，4 8 7 示各自倂入 在一較 分爲二羥酚 式（I ): 細敘述 佳體系中，本發明之熱塑性樹脂組合物係包含 〇份重量（"p b w ")的熱塑性樹脂組合物， ?乜贾，更佳爲5〇至9〇？1^贾，而更佳爲 p b w的芳香族聚碳酸酯樹脂，4至5 9 佳爲8至48 pbw，而更佳爲1 4至3 9 橡膠改良接枝共聚物與1至2 0 P bw，更佳 pbw，而更佳爲6至1 2pbw，的有機磷 〇 爲本發明中熱塑性樹脂組合物聚碳酸酯樹脂之 族聚碳酸酯樹脂，爲已知之化合物其製備及性 U.S. Patent Nos. 3，1 6 9，1 2 1 ， ，8 9 6及5，4 1 1，9 9 9，其分別的揭 本文作爲參考資料。 佳體系中，本發明中芳香族聚碳酸酯樹脂之成 之反應產物，該二羥酚係其具有如下結構分子
HO— A—0H (I) 請 先 閱 讀 背 之 注 意 事 項 再I 填幾 本 頁 訂 線 其 價芳香族自由基 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -5- 570956 A7 _ B7 五、發明說明（4 ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 此碳酸酯前驅物爲一或更多的羰基鹵化物，碳酸酯之 酯或鹵素甲酸酯。適合的羰基鹵化物包含，例如羰基溴化 物及羰基氯化物。適合的碳酸酯之酯包含，如二苯基碳酸 酯、二氯苯基碳酸酯、二萘基碳酸酯、苯基甲苯基碳酸酯 及二甲苯基碳酸酯。適合的鹵素甲酸酯包含例如二羥酚之 雙鹵素曱酸酯，如對苯二酚或二羥基醇、如乙烯二羥基醇 、新戊基二羥基醇。在一高度較佳體系中，碳酸酯前驅物 爲羰基氯化物。 適合的芳香族聚碳酸酯樹脂包含線型芳香族聚碳酸酯 樹脂，分支芳香族聚碳酸酯樹脂。適合的線型芳香族聚碳 酸酯樹脂包含例如雙酚A聚碳酸酯樹脂。適合的分支聚碳 酸酯已知且其製作係由多官能基芳香族化合物與二羥酚及 碳酸酯前驅物反應而形成分支聚合物，見於U. S. Patent
Nos. 3，544，514，3，635，895 及 4，0 0 1 ，1 8 4，其分別的揭示各自倂入本文作爲參 考資料。多官能基化合物通常爲芳香族及包含至少三個官 能性基團其爲羧基、羧酸酐、酚、鹵素甲酸酯或其混合物 ，如1 ，1 ，1 -三（4 -羥基苯基）一乙烷、1 ，3 ， 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 5 -三羥基苯、苯偏三酸酐、苯偏三酸、苯偏三酸基二氯化 物、4 一氯甲醯基鄰苯二一二氯、苯均四酸、苯均四酸二 酸酐、蜜石酸、蜜石酸酐、苯三酸、苯甲酮四羧酸、苯甲 酮-四羧酸二酸酐。較佳的多官能基芳香族化合物爲1，1 ，1 -三（4 -羥基苯基）乙烷、苯偏三酸酐或苯偏三酸或其 鹵素甲酸酯衍生物。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 B7 五、發明說明（5) 在一較佳體系中，本發明聚碳酸酯樹脂之成分爲線型 聚碳酸酯樹脂其衍生自雙酚A及光氣。 (請先閱讀背面之注意事項再暮寫本頁) 在一較佳體系中，聚碳酸酯樹脂之重量平均分子量爲 約1 0 ，0〇◦至約2〇〇，〇〇〇克每莫耳（” g / m ο 1 ")，由凝膠滲透層析測定，相對於聚苯乙烯。 該樹脂典型地具有本性黏度約0 · 3至約1 · 5分升每克 ，於2 5 °C在伸甲基氯化物中。 聚碳酸酯樹脂其製作係由已知方法，如界面聚合、酯 交換、溶液聚合或熔融聚合。 共聚酯-碳酸酯樹脂也適合於作爲本發明芳香族聚碳 酸酯樹脂之成分。共聚酯碳酸酯樹脂，其適合於作爲本發 明熱塑性樹脂之組合物中的芳香族聚碳酸酯樹脂之成分者 ，爲已知化合物其製備及性質已被敘述於，U.s. Patent Nos. 3，169，121，4，430，484 及 4，4 8 7，8 9 6，其分別的揭示各自倂入本文作爲參 考資料。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 共聚酯-碳酸酯樹脂包含線型或無規則分支聚合物， 其在聚合物鏈上包含循環碳酸酯基團、羧酸鹽基團及芳香 族碳環基團，其中至少某些的碳酸酯基團係直接鍵結於芳 香族碳環基團之環個碳原子。 在一較佳體系中，本發明共聚酯-碳酸酯樹脂之成分 係衍生自碳酸酯前驅物，至少一種二羥酚及至少一種二羧 酸或二羧酸相等物。在一較佳體系中，此二羧酸係依據分 子式（I I I ): -8- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 _ B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（6 )
〇 〇11 II HO —C —A' — C ~〇H (IV) 其中A ’爲伸烷基、亞烷基、環脂族或芳香族且較佳地 爲未取代的伸苯基自由基或取代的伸苯基自由基（其係在 芳香族環上一或更多位置被取代），其中各個該取代基基 團係獨立（C i - C 6 )烷基，且共聚酯碳酸酯樹脂包含第一 結構單元其係依據如上分子式（I I )及第二結構單元其 係依據分子式（V ): (〇一C —A'—C)— (V) 其中A '定義如上。 適合的碳酸酯前驅物及二羥酚爲那些如上揭示者。 適合的二羧酸，包含例如鄰苯二酸、間苯二酸、對苯 二酸、二甲基對苯二酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、戊二 酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、二甲基 丙二酸 1 2 -十 順式 4 -環己烷二羧酸 、反式一 1 ，4 ·環己烷二羧酸、4，4 ’ - 雙苯甲酸、 萘-2，6-二羧酸。適合的二羧酸相等物包含例如上述揭示 二羧酸之酸酐、酯或鹵化物衍生物，如鄰苯二酸酐、二甲 基對苯二酸酯、己二酸氯化物。 在一較佳體系中，此二羧酸爲芳香族二羧酸，更佳爲 一或更多的對苯二酸及間苯二酸。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -9 - 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再 填 本 頁 570956 Α7 Β7 五、發明說明（7 ) 在一較佳體系中，在共聚酯碳酸酯樹脂中酯鍵結對碳 酸酯鍵結之比例爲每一碳酸酯鍵結有0 · 2 5至0 · 9酯 鍵結。 在一較佳體系中，共聚酯-碳酸酯共聚物之重量平均 分子量約10 ，00〇至約2〇〇，〇〇〇g/mo 1 。 共聚酯-碳酸酯樹脂其製作係由已知之方法，如界面 聚合、酯交換、溶液聚合或熔融聚合。 橡膠改良熱塑性樹脂其適合用於作爲本發明橡膠改良 熱塑性樹脂者，爲那些橡膠改良熱塑性樹脂其係由整體（ 或同義地，大量）聚合方法製作，且包含不連續的橡膠相 分散於連續的堅硬的熱塑性相中，其中至少一部分的堅硬 的熱塑性相係化學接枝於橡膠相。 適合用於製作橡膠相的橡膠爲那些聚合物其帶有玻璃 轉移溫度（T g )低於或等於2 5 °C，更佳爲低於或等於 0 °C，且更佳爲低於或等於-3 0 t。如在此引用之聚合物 T g爲經由微差掃瞄熱卡計（加熱速率爲2 0 t /分鐘， T g値係決定於彎曲點）對聚合物量測所得到的之τ g値 〇 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 在一較佳體系中，橡膠包含線型聚合物其帶有結構單 元衍生自一或更多共軛二烯單體。 適合的共軛二烯單體包含例如1，3 - 丁二烯、異戊二 烯、1，3-庚二烯、甲基-1，3-戊二烯烯、2，3_二甲 基丁二烯、2 —乙基-1，3 -戊二烯烯、1，3 -己二烯、 2，4 一己一烯、一氯丁一烯、溴丁二烯及二溴丁二烯及 本紙張尺度適用巾關家標準（CNS)A4規格（210 X 297公f ) Γϊ〇Ί ---- 570956 A7 B7 五、發明說明（8 ) 共軛二烯單體之混合物。在一較佳體系中，此共軛二烯單 體爲1，3 -丁二烯。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 橡膠可選擇性地包含結構單元其衍生自一或更多的可 共聚合單烯鍵不飽和單體’其係選擇自（c 2 - C 8 )烯烴單 體、乙烯基芳香族單體及單烯鍵不飽和腈單體及（甲基） 丙燃酸（C 1 - C 1 2 )院酯單體。 如在此使用術語”（C 2 - C 8 )烯烴單體”意指化合物 其每分子帶有2至8個碳原子且其每分子帶有單邊的烯鍵 不飽和。適合的（C 2 - C 8 )烯烴單體包含例如乙烯、丙烯 、1 -丁烯、1 ·戊烯、庚烯。 適合的乙烯基芳香族單體包含例如苯乙烯及經取代之 苯乙烯其帶有一或更多烷基，烷氧基，羥基或鹵素取代基 基團接於芳香族環’包括例如α -甲基苯乙烯、對甲基苯乙 烯、乙烯基甲苯、乙烯基二甲苯、三甲基苯乙烯、丁基苯 乙烯、氯苯乙烯、二氯苯乙烯、溴苯乙烯、對羥基苯乙烯 、甲氧基苯乙烯及乙烯基-取代稠合的芳香族環結構’如乙 烯基萘、乙烯基蒽、及乙烯基芳香族單體之混合物。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 如在此使用之術語，，單烯鍵不飽和腈單體”意指一環狀 化合物其包含單腈基團且每分子有一單邊的烯鍵不飽和’ 且包含例如丙烯腈、甲基丙烯腈、^ -氯丙烯腈。 如在此使用之術語’ ’ （C 1 - C 1 2 )院基’ ’意指直 鏈或支鏈烷基經取代基基團其每基團帶有1至1 2個碳原 子且包含例如甲基、乙基、正丁基、二級丁基、三級丁基 、正丙基、異丙基、戊基、己基、庚基、羊基、壬基、癸 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） _ 11 _ 570956 A7 B7 五、發明說明（9 ) 基、十一烷基及十二烷基，且術語“（甲基）丙烯酸酯單體 ’’ 意指集體的丙烯酸酯單體及甲基丙烯酸酯單體。適合 的（甲基）丙烯酸（c i - C i 2 )烷酯單體包含丙烯酸（ 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再 填 寫 本 頁 C i - C i 2 )烷酯單體，例如丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙 烯酸異戊酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸2 -乙基己酯、及其 甲基丙烯酸（C i - C i 2 )烷酯類似物如甲基丙烯酸甲酯、 甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸異丙酯、 甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸癸酯。 在一第一較佳體系中，橡膠爲聚丁二烯均聚物。 在一供選擇的較佳體系中，橡膠爲共聚物，較佳爲嵌 段共聚物，包含結構單元衍生自一或更多共軛二烯單體， 且有達5 0 %重量比（”w t %，，）的結構單元衍生自一或 更多單體其係選自乙烯基芳香族單體及單烯鍵不飽和腈單 體，如苯乙烯-丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯共聚物或苯 乙烯-丁二烯-丙烯腈共聚物。 在一高度較佳體系中，橡膠爲苯乙烯-丁二烯嵌段共聚 物其包含5 0至9 5 w t %的結構單元係衍生自丁二烯且 有5至5 0 w t %結構單元衍生自苯乙儲。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 此彈性體相之製作係由水性乳化聚合且存在有自由基 起始劑、多元酸介面活性劑、及選擇性地，鏈轉移劑及凝 結而形成彈性體相材料之粒子。 適合的起始劑包含傳統的自由基起始劑，如有機過氧 化物化合物、如苄醯基過氧化物、過硫酸鹽化合物如過硫 酸紳、偶氣基臆化合物如2，2 -偶氣基雙一 2，3， -12- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 __B7 五、發明說明（1〇) 3 -三甲基丁腈、或氧化還原起始劑系統如茴香油素過氧化 氫之組合、硫酸鐵、焦磷酸四鈉及還原糖或次硫酸甲醛鈉 〇 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 適合的鏈轉移劑包含例如（c 9 - C i 3 )烷基硫醇化合 物如壬基硫醇、三級十二烷基硫醇。 適合的多元酸介面活性劑包含聚羧酸（其包含3 ◦至 1〇8個碳）之肥皂，更佳爲每分子有3 2至6 0個碳原 y 〇 適合的聚羧酸其形成可由將單基脂肪酸（其含有烯鍵 鍵結及約1 4至約2 2個碳原子之長度）作二聚合。適合 的單基脂肪酸包含例如油酸、反油酸、棕櫚酸、亞油酸、 亞麻油酸、萊卡尼酸（llcanic )、花生四烯酸、芥酸、鰾 魚酸及桐酸。商業上實際自然發生的這些酸之混合物通常 用以生產二聚合脂肪酸。該酸可衍生之來源如高油脂肪酸 、獸脂（動物油脂）脂肪酸及蔬菜油例如大豆、亞麻子、 棉籽、及其它油包含不飽和脂肪酸甘油酯。一般而言’二 聚合執行係由對單體型酸在高溫下加熱，帶有或沒有觸媒 ，當避免裂解及脫羧。U.S. Patents 2，4 8 2 ’ 7 6 1 ’ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 2，664，429，2，793，219， 2，793，220，2，955，121， 3，076，003，3，507，890及 3，9 2 5，3 4 2更詳細地敘述二聚合。 爲改良顏色，可在後續反應階段使由氫化此二聚合脂 肪酸至部分地或全部地飽和，如敘述於"Fatty Acids in -13- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 B7 五、發明說明（11) 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再 填 寫 本 頁
Industry1' — 書中第五章標其題爲"Hydrogenation of Fatty Acids’’，編者爲 Robert Johnson and Earle Fritz 且由 Marcel Dekker，Inc· NY，NY印行。適合的二聚物酸於2 5 0 °C爲 液體，雖然其數目平均分子重量典型地高於5 0 0 g / m ο 1 ° 在一較佳體系中，此多元酸介面活性劑包含高於或等 於5 0 w t %的一或更多脂肪酸二聚物及三聚物。用以製 備本發明之新穎組成物的二聚合脂肪酸宜包含一產物其具 有不高於約7 0 %的三基酸，且對非常低的非壓汁特性而 言係不多於1 0 %的單基酸。且較佳地不多於5 %重量比 的單基酸，基於多元酸成分之總重。此二聚合酸含量係較 佳爲至少7 5 %重量比，基於介面活性劑之總重量。更重 要者在於其中沒有松香酸，松香酸或其衍生物存在於這些 組合物中，因爲該材料如松香酸可能有令人不快的揮發性 及可造成壓汁（jucing)。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 較佳的多元酸爲無環脂肪族多元酸，環狀脂肪族多元 酸及環狀芳香族多元酸。多元酸宜爲高分子量多元酸其帶 有3 0至1 0 8個碳原子且較佳爲3 2至6 0個碳原子。 較佳地此多元酸係可溶於及/或互溶於熱塑性組合物。 以羧酸鹽形式的多元酸宜介面活性劑，乳化劑或肥皂 各種類型的二聚合脂肪酸爲商業上可獲得的，且該產 物典型地包含三聚合脂肪酸，其係三基酸形成爲附產物（ 經由三個分子單基脂肪酸之聚合）。較高的多基酸如四羧 -14- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 B7 五、發明說明（12 ) (C 7 2 )酸及六羧（C i ")酸也可以存在。此外，商場 產物可包含小百分比的異構化單基酸或未反應的或完全飽 和的單體型單基脂肪酸（其不會聚合或在執行聚合之後不 被移除）。 在一較佳體系中，使用於本發明橡膠改良接枝之共聚 物的橡膠相之乳化聚合的多元酸，其含量在〇 · 2 5至5 wt%，更佳爲0·75至3·5wt%，更佳爲1·5 至2 · 75wt%，基於1〇〇份丁二烯單體之重量。 在一較佳體系中，聚合橡膠係當存在一數量的鏈轉移 劑其係有效地提供橡膠， 於1 5，更佳爲2 0至1 此膨潤指數之量測，係由 合物澆鑄薄膜在約9 6毫 指數之計算係將乾試樣之 在一較佳體系中，彈 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再 填 寫 本 頁 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 該橡膠帶有在甲苯中 5〇而更佳爲約4 0 在室溫下將約0 . 2 升的甲苯中浸沒1 6 重量除以膨潤試樣之 性體相材料之乳化聚 8〇〇奈米（” n m 光傳輸量測。乳化聚 ，而其方法係依已知 或化學結塊。 有重量平均粒徑爲5 0至 100 至 500nm，由 子之尺寸可選擇性地增加 聚合的粒子作機械、膠體 堅硬的熱塑性樹脂相包含一或更多熱塑性 展示高於2 5°C之Tg， 地高於或等於1 0 0 °C。 較佳爲高於或等於 膨潤指數高 至 1 0 0。 克的試樣組 小時。膨潤 重量。 合的粒子具 π)，更佳爲 合彈性體粒 技術對乳化 聚合物，且 0 °c且更佳 在一較佳體系中，堅硬的熱塑性相包含一或更多聚合 物其各自帶有結構單元，該單元係衍生自一或更多單體其 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -15- 570956 A7 B7 五、發明說明（13) 係選擇自一群組，該群組中 )丙烯酸酯單體，乙烯基芳 體。 適合的乙烯基芳香族單 (Ci-Cu)烷基（甲基） 於橡膠相之敘述中者。 包含（Ci-C")烷基（甲基 香族單體及單烯鍵不飽和腈單 體及單烯鍵不飽和腈單體，且 丙烯酸酯單體爲那些如上說明 在一 香族聚合 香族單體 一或更多 堅硬的相 w t %的 更佳爲1 發生 其相對量 至9 0 W 係化學接 至7 5 w 較佳體 物其帶 ，較佳 單烯鍵 包含5 結構單 〇至4 於堅硬 及橡膠 t %， 枝於橡 t %堅 系中，堅硬 有第一結構 爲苯乙烯， 不飽和腈單 5 至 9 9 w 元其衍生自 0 w t % 的 的熱塑性相 相之組成而 較佳爲2 5 膠相，且1 硬的熱塑性 的熱塑性 單元衍生 及其帶有 體，較佳 t %，更 苯乙烯， 結構單元 與橡膠相 變化。在 至6 0 w 0至9〇 相保持” 樹脂相包含乙 自一或更多乙 第二結構單元 爲丙烯腈。更 佳爲6 0至9 且1至4 5 w 其衍生自丙烯 之間的接枝量 一較佳體系中 t %堅硬的熱 w t %，較佳 自由”，即未 烯基芳 烯基芳 衍生自 佳地， 0 t %， 腈。 ，係隨 ，1 0 塑性相 爲4〇 接枝的 先 閱 讀 背 © 之 注 意 事 項 再 t 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 橡膠改良熱塑性樹脂之堅硬的熱塑性相其形成由可由 :(1 )於橡膠相存在下單獨執行聚合或（i i )在一已 於橡膠相存在下在聚合的堅硬的熱塑性聚合物中，加入一 或更多項已分別地聚合的堅硬的熱塑性聚合物。 在一較佳體系中，將一或更多分別地聚合的堅硬的熱 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公f ) 16- 570956 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（14 ) 塑性聚合物，加入已於橡膠相存在下聚合的堅硬的熱塑性 聚合物中，以協助調整本發明之組合物之黏度至所欲範圍 。在一更高度較佳體系，此一或更多分別地聚合的堅硬的 熱塑性聚合物的重量平均分子量爲約5 0，0 0 0至約 100，000g/mol。 在一較佳體系中，橡膠改良熱塑性樹脂包含一橡膠相 其含有聚合物其帶有結構單元衍生自一或更多共軛二烯單 體，且選擇性地，更包含結構單元衍生自一或更多單體其 選自乙烯基芳香族單體及單烯鍵不飽和腈單體；及堅硬的 熱塑性相其含有聚合物係帶有結構單元衍生自一或更多單 體其選自乙烯基芳香族單體及單烯鍵不飽和腈單體。 在一高度較佳體系中，橡膠改良接枝共聚物之橡膠相 包含聚丁二烯或聚（苯乙烯-丁二烯）橡膠，且堅硬的相 包含苯乙烯-丙烯腈共聚物。 假設可滿足對個別相T g之限制，橡膠改良熱塑性樹 脂中的橡膠相與堅硬的熱塑性樹脂相之各個聚合物，可以 選擇性地包含結構單元其衍生自一或更多其它可共聚合單 烯鍵不飽和單體，如單烯鍵不飽和羧酸如丙烯酸、甲基丙 烯酸、衣康酸酸、羥基（C i - C i 2 )烷基（甲基）丙烯酸 酯單體如甲基丙烯酸羥基乙酯；（C 4 - C i 2 )環烷基（甲 基）丙烯酸酯單體如甲基丙烯酸環己酯；（甲基）丙烯醯 胺單體如丙烯醯胺及甲基丙烯醯胺；馬來醯亞胺單體如 N -烷基馬來醯亞胺、N -芳基馬來醯亞胺、馬來酸酐、乙烯 基酯如乙酸乙烯酯及丙酸乙烯酯。如在此使用之術語”（ 請 先 閱 讀 背 Sj 之 注 意 事 項 寫 本 頁 訂 線 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公餐） -17· 570956 A7 ___B7____ 五、發明說明（15 ) C 4 一 C i 2 )環烷基’ ’意指環狀烷基取代基基團其每基 團中帶有4至1 2個碳原子，且術語”（甲基）丙烯醯胺 ”係集體地意指丙烯醯胺及甲基丙烯醯胺。 在一較佳體系中，相橡膠改良熱塑性樹脂之橡膠具有 粒徑爲0 · 1至3 · 0微米（m ”）更佳爲〇 · 2至 2 . 0 β m。 在一較佳體系中，本發明之組合物包含氟聚合物，其 含量典型地爲每1 0 0 P b w的熱塑性樹脂組合物中有 0 . 0 1至0 · 5 p b w的氟聚合物，其係有效地提供樹 脂組合物以抗滴下（anti-dnp )性質。適合的氟聚合物及製 作該氟聚合物之方法已知可見於，例如U.S Patent Nos· 3，671，487，3，723，373 及 3，383，092。適合的氟聚合物包含均聚物及共聚 物其包含結構單元衍生自一或更多氟化^ -烯烴單體。術語 ”氟化α-烯烴單體”意指α-烯烴單體其包含至少一個氟原 子取代基。適合的氟化α -烯烴單體包含例如氟乙烯如 CF2=CF2，CHF = CF2，CH2=CF2，C Η 2 二 CHF，CC1F 二 CF2，CC12=CF2， C C 1 F - c C 1 F，CHF 二 CC12，CH2 = CC 1 F，及 CC l2=CC 1 F 及氟丙烯如 CF3CF = cf2，cf3cf = chf，CFsCH=CF2， CF3CH=CH2，CF3CF = CHF，chf2ch 二 CHF及CF3CH=CH2。在一較佳體系中，氟化α-烯 烴單體爲一或更多的四氟乙烯（CF2=CF2)，氯三氟 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ·.裝 丹填寫太
訂---------線I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -18- 570956 A7 B7 五、發明說明（16) 乙烯（ccif = cf2)，亞乙基氟化物（ch2 = CF2)及六氟丙烯（CF2=CFCF3)。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 適合的氟化α -烯烴均聚物包含例如聚（四氟乙烯）， 聚（六氟乙烯）。 適合的氟化α -烯烴共聚物包含共聚物其含有結構單元 衍生自二或更多個氟化α -烯烴共聚物，如聚（四氟乙烯-六 氟乙烯），及共聚物其含有結構單元衍生自一或更多個氟 化單體及一或更個多非氟化單烯鍵不飽和單體其可與氟化 單體共聚合，如聚（四氟乙烯-乙烯-丙烯）共聚物。適合的 非氟化單烯鍵不飽和單體包含例如α -烯烴單體如乙烯、丙 烯、丁烯、丙烯酸酯單體如甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯 、乙烯基醚如環己基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丁基乙 烯基醚、乙烯基酯如乙酸乙烯酯、莪酸乙烯酯（vmyl versatate) ° 在一較佳體系中，氟聚合物粒徑範圍在5 0至5 0〇 n m，由電子顯微鏡量測。 在一高度較佳體系中，氟聚合物爲聚（四氟乙烯）均 聚物（"P T F E ")。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 因爲直接將氟聚合物倂入熱塑性樹脂組合物傾向於有 困難的，宜使用某些方式將氟聚合物與第二聚合物作預攙 合，此第二聚合物如芳香族聚碳酸酯樹脂或苯乙烯-丙烯腈 樹脂。例如氟聚合物及聚碳酸酯樹脂之水性分散可作蒸汽 沉澱以形成氟聚合物濃縮物以作爲滴下抑制劑添加於熱塑 性樹脂組合物中，如揭示於，例如U.S. Patent No. 19- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 B7 五、發明說明（17) 請 先 閱 讀 背 之 注 意 事 項 再 填 寫 本 頁 5，5 2 1，2 3 0，或供選擇地，水性苯乙烯-丙烯腈樹 脂乳狀液或水性丙;烯腈-丁二烯-苯乙烯樹脂乳狀液且之後沉 澱並乾燥此共凝結氟聚合物-熱塑性樹脂組合物，而製得 P T F E -熱塑性樹脂粉末如揭示於，例如U.S Patent No. 4，5 7 9，9 0 6。 在一較佳體系中，氟聚合物添加劑包含3 0至7〇 wt%，更佳爲40至6 Owt%的氟聚合物，及3 0至 7〇wt%，更佳爲40至6 Owt%的此第二聚合物。 在一較佳體系中，氟聚合物添加劑之製作係於本發明 之水性氟聚合物分散液存在下，將一或更多單烯鍵不飽和 單體乳化聚合，於氟聚合物存在下形成第二聚合物。適合 的單烯鍵不飽和單體係揭示如上。之後將乳化液作沉澱， 例如由加入硫酸而作沉澱。將沉澱去水，例如以離心法， 且之後乾燥而形成氟聚合物添加劑其包含氟聚合物及關聯 的第二聚合物。乾的乳化聚合的氟聚合物添加劑其形式爲 非流動性粉末。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 在一較佳體系中，由乳化聚合形成此第二聚合物的單 烯鍵不飽和單體包含一或更多單體，其係選自乙烯基芳香 族單體、單烯鍵不飽和腈單體及（C i _ C i 2 )烷基（甲基 )丙烯酸酯單體。適合的乙烯基芳香族單體，單烯鍵不飽 和腈單體及（c i - C i 2 )烷基（甲基）丙烯酸酯單體係揭 示如上。 在一高度較佳體系中，此第二聚合物包含結構單元其 係衍生自苯乙烯及丙烯腈。更佳地，此第二聚合物包含 •20· 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 570956 A7 ------- B7 五、發明說明（18 ) 6 0至9 0 w t %的結構單元衍生自苯乙烯及1 〇至4〇 w t %的結構單元衍生自丙烯腈。 乳化聚合反應混合物可選擇性地包含第三聚合物之乳 化或分散粒子，如乳化丁二烯橡膠乳膠。 乳化聚合反應之引發係使用傳統的自由基起始劑， 如上關於橡膠改良接枝共聚物所揭示者。 在聚合反應中，可選擇性地，於反應容器中加入鏈 轉移劑如（C 9 - C i 3 )烷基硫醇化合物如壬基硫醇、三級 十二烷基硫醇，以降低此第二聚合物之分子量。在一較佳 體系中，未使用鏈轉移劑。 在一較佳體系中，將穩定化氟聚合物分散物注入反應 容器中，並加熱攪拌。之後於此分散液氟聚合物粒子存在 下，將起始劑系統與一或更多種的單烯鍵不飽和單體注入 反應容器中，並加熱使單體聚合，從而形成第二聚合物。 適合的氟聚合物添加劑及乳化聚合方法揭示於 EP 0 739 914 A1。 在一較佳體系中，此第二聚合物展示約1 0，0 0 0 至約200，OOOg/mo 1之重量平均分子量。 有機磷化合物適合作爲本發明之有機磷阻焰劑，已知 的化合物包括單磷酸鹽酯如三苯基磷酸酯、三甲苯酚基磷 酸酯、三甲苯基磷酸酯、二苯基三甲苯酚基磷酸酯、苯基 雙十二烷基磷酸酯、乙基二苯基磷酸酯、及二磷酸鹽酯及 寡聚合磷酸酯如間苯二酚二磷酸酯、二苯基氫磷酸酯、 2 -乙基己基磷酸氫酯。適合的寡聚合磷酸鹽化合物係公佈 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂-------------線一 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -21 - 570956 A7 B7 五、發明說明（19) 於 coassigned U.S. Patent Numbers 5 ，6 7 2 ，6 4 5， 作者爲Johannes C. Gossens et al其標題爲”聚合物混合物 其帶有芳香族聚碳酸酯、含苯乙烯共聚物及/或接枝共聚物 及阻燃性，其形成之物品"，該揭示在此倂入本文作爲參考 資料。 在一較佳體系中，本發明之有機磷阻焰劑包含一或更 多化合物其具有下列結構分子式（V I )： 〇II Ri (〇）—P — Ο + X a I (°)I b R2 -P-(G)-]-R4 I d n (〇）I c R3 (VI) 請 先 閱 讀 背 © 之 注 意 事 項 再 填 寫 本 頁 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 其中Ri，R2，R3及Ri各自獨立爲芳族烴基，其可選擇 性地經取代以鹵素或烷基， X爲亞芳香基，選擇性地經取代以鹵素或烷基， 8，13，〇及（1各自獨立爲〇或1，且 η爲〇至5之整數，更佳爲1至5。 如在此使用，芳族烴基意指單價自由基，其每自由基 中含有一或更多芳香族環，在此自由基包含二或更多個環 之案例中，可爲稠合環，且可選擇性地在一或更多芳香族 環上經取代以一或更多烷基基團，各自較佳地（C i - C 6 ) 烷基。 如在此使用之亞芳香基意指二價自由基，其每自由基 含有一或更多的芳香族環，其可選擇性地在一或更多芳香 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -22- 570956 A7 _______ B7 五、發明說明（2〇 ) 族環上經取代以一或更多烷基基團，各自較佳爲（ Cl_C6)烷基，且在二價自由基包含二或更多個環之案例 中，此環可爲稠合環或可由非芳香族鍵結連結，如伸烷基 、亞烷基、任何其可在芳香族環上一或更多位置經取代以 鹵素基團或（Ci-Ce)烷基基團者。 在一局度較佳體系中，Ri、、R3及R/i各自爲苯 基’ a、b、c及d各自爲1及X爲伸苯基，更佳爲1， 3 -伸苯基。 在一選擇地高度較佳體系中，Rl、r2、R3及R4各 自爲苯基，a、b、c及d各自爲1且X爲二價自由基其 具有如下結構分子式（V I I )： CH3 (VII) 在較佳體系中，有機磷阻焰劑包含一有機磷寡聚物攙 合物，各自具有分子式（VI)，其中就各寡聚物η爲獨 立整數1至5，且其中攙合物寡聚物具有平均η値自高於 1至低於5，更佳爲高於1至低於3，而更佳爲高於1至 低於2，仍更佳爲1 · 2至1 · 7。 本發明之熱塑性樹脂組合物可選擇性地也包含各種傳 統的添加劑，如抗氧化劑，如有機亞磷酸鹽、例如三（壬 基-苯基）亞磷酸鹽、（2，4，6-三一三級丁基苯基）（ 2-丁基-2-乙基-1，3-丙烷二醇）亞磷酸鹽、雙（2， 4-二-三級丁基苯基）異戊四醇二亞磷酸鹽或二硬酯醯異 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再, f 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -23- 570956 A7 B7 五、發明説明（21) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 戊四醇二亞磷酸鹽、及烷化單酚、多酚、多酚與二烯之烷 化反應產物如對甲酚及二環戊二烯之丁化反應產物、烷化 對苯二酚、羥化硫基二苯基醚，亞烷基-雙酚、苄基化合物 '醯氨基酚，/3 - ( 3 ，5 —二一三級丁基-4 -羥基酚）丙 酸與單羥或多羥醇之酯、/3 - ( 5 -三級丁基一 4 -羥 基-3 -甲基苯基）-丙酸與單羥或聚羥醇之酯、/3 - ( 5 -三 級丁基4 -羥基-3 -甲基苯基）丙酸與單-或多羥醇之酯、硫 代烷基或硫代芳基化合物之酯如二硬酯醯硫代丙酸酯、二 月桂基硫代丙酸酯、二十三烷基硫代二丙酸酯、/3 - ( 3， 5 -二三級丁基4 -羥基酚）-丙酸之醯胺；U V吸收及光安 疋劑如（i ) 2-(2 -經基本基）-苯并二氮哩，2-經基 苯甲酮；（i i )取代及未經取代苯甲酸之酯，（i i i )丙烯酸酯，（i v )鎳化合物；空間阻礙胺如三異丙醇 胺，或2，4 -二氯-6 - ( 4 —嗎福啉基）-1 ，3，5 -三 吖嗪與1 ，6 -二胺，N，N ’ -雙（-2 ，2 ，4，6 -四甲 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 基- 1 -六氫呲啶烯基）己烷聚合物之反應產物；中和劑如 硬脂酸鎂、氧化鎂、氧化鋅、硬脂酸鋅、氫滑石（ hydrotalcite );衝擊改性劑；塡料及補強劑，如砂酸鹽、 T i〇2、玻璃纖維、碳黑、石墨、碳酸鈣、滑石、雲母 ;及其它添加劑如潤滑劑如異戊四醇四硬脂酸酯、E B S 蠟、聚矽氧烷液體、塑化劑、光學增亮劑、顏料、染料、 著色劑、防燃劑；抗靜電藥劑；及發泡劑，及在如上揭示 有機磷阻焰劑及氟聚合物之外的其它阻燃性。 本發明之熱塑性樹脂組合物之製作，係將本發明組合 本紙張又度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -24- 570956 A7 B7 五、發明說明（26)
表I
Cl C2 1 2 PC-1 44.03 44.03 44.03 44.03 PC-2 29.36 29.36 29.36 29.36 ABS-1 6.5 6.5 - - ABS-2 - - 6.5 6.5 SAN-1 8.8 馨 8.8 - SAN-2 - 8.8 - 8.8 RDP 9.5 9.5 9.5 9.5 TSAN 0.5 0.5 0.5 0.5 添加劑 0.31 0.31 0.31 0.31 MV，260〇C，2 .1 6kg 500s'1 2359 2825 2367 2634 1 000s'1 1807 2101 1821 1988 1 500s'1 1518 1712 15 11 1635 斑紋（由目視 檢驗評定） 125 63 79 45 凹口依若衝撃 室溫（lb/in) 10.3 10.8 9.8 10.9 下表I I說明了各個組合物的熔融流動指數（M F I )，以克每1 0分鐘（"g / 1 0 m 1 η ·")表示，在 2 3 t的凹口依若衝擊強度，以英尺一磅每英寸（"丨七-1 b / i η π )表示。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂——_------線j 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -29- 570956 A7 B7 五、發明說明（27 )將各個組合物模製爲試樣板以評定其邊界破裂之證據 。其結果說明如下表I I 。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂——^------線- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） _ 30 - 570956 A7 B7 五、發明說明（28 )
表II 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 C3 C4 C5 C6 3 4 5 6 PC-3 73.09 - - - 73.09 - - - PC-4 - 73.09 - - - 73.09 - - PC-5 - - 73.09 - - - 73.09 - PC-6 - - - 73.09 - - 響 73.09 ABS-1 6.5 6.5 6.5 6.5 - - - - ABS-2 - - - - 6.5 6.5 6.5 6.5 RDP 9.5 9.5 9.5 9.5 9.5 9.5 9.5 9.5 TSAN 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 添加劑 MVR，260〇C， 2.16kg 2.36 2,36 2.36 2.36 2.36 2.36 2.36 2.36 (ml/10分鐘） 24.70 19.60 14.20 10.80 21.90 17.70 13.50 10.67 凹口依若衝 擊（Kj/m2) 16.0 10.1 11.7 30.1 1 1.5 10.8 13.5 10.67 邊界破裂數 a 33.7 17 7.7 0 14.4 7.8 0.4 3 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -31 -

Claims (1)

  1. ABCD 經濟部智慧財產局員工消費合作社？〔笑 570956 夂、申請專利範圍 ， 附件2a: 第88 1 049 57號專利申請案（修正後無劃線)…' 中文申請專利範圍替換本 民國92年4月14日修正 1 · 一種熱塑性樹脂組合物，包含： (a ) 40至95重量份數之芳香族聚碳酸酯樹脂， (b ) 4至59重量份數之橡膠改質接枝共聚物，其 包含不連續的橡膠相分散於連續的堅硬的熱塑性相，其中 至少一部分的堅硬的熱塑性相係化學接枝於橡膠相，其中 此共聚物之橡膠相係經由水性乳化聚合方法，於（ C 3 Q _ C i 〇 8 )多元酸表面活性劑存在下聚合而得，及 (c ) 1至20重量份數之有機磷酸鹽阻燃劑； 其係基於1 0 0重量份數之熱塑性樹脂組合物計。 2 ·如申請專利範圍第1項之組合物，其中聚碳酸酯 樹脂係衍生自雙酚A及光氣。 3 .如申請專利範圍第1項之組合物，其中橡膠相包 含聚丁二烯聚合物或聚（苯乙烯-丁二烯）共聚物，且堅 硬的熱塑性相包含結構單元其衍生自一或更多的單體，此 單體係選自乙烯基芳香族單體及單烯鍵不飽和腈單體。 4 .如申請專利範圍第3項之組合物，其中堅硬的相 包含共聚物，而此共聚物之單體係由苯乙烯、-甲基苯 乙烯及丙烯腈所耝成之群組中選出者。 5 .如申請專利範圍第1項之組合物，其中乳化聚合 係於有效的鏈轉移劑之量存在下執行，以提供膨潤指數高 本紙張尺度速用中國國家標準（CNS ) Α4規格（2】0Χ297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
    570956 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 於1 5之橡膠。 6 ·如申請專利範圍第1項之組合物，其中該有機磷 阻燃劑包含一或更多化合物其具有如下結構分子式（V I \~/ I Rl a XJt 〇=p丨〇—R2 /\ X ΟΠΗ p I 〇 IR3 - /lx r \—/ 4 R 經濟部智慧財產局員工消費合作：7:cr; vr·- 其中Ri、R2、R3&r4各自獨立爲芳族烴基，其可選 擇性地經取代以鹵素或烷基， X爲亞芳香基，選擇性地經取代以鹵素或院基， a 、b、 c及d各自獨立爲〇或1 ，且 η爲整數自〇至5。 7 .如申請專利範圍第1項之組合物，其中此組合物 更包含一氟聚合物，存在一有效量，以提供組合物的抗滴 下性質。 8 ·如申請專利範圍第1項之組合物，其中氟聚合物 爲四氟乙烯聚合物。 9 ·如申請專利範圍第1項之組合物，其中氟聚合物 係以添加劑形式加入組合物中，該添加劑係於氟聚合物之 水性分散物存在下經由乳化聚合一或更多單烯鍵不飽和單 體]Τπ得° 1 0 ·如申請專利範圍第9項之組合锪’其中該添加 本紙張尺度適用中國國家襟準（CNS ) A4規格（2】OX297公釐） -2 - 570956 Α8 Β8 C8 D8 、申請專利範圍 劑係於聚四氟乙烯粒子之水性分散物存在下，經由乳化聚 合苯乙烯及丙烯腈而製得。 1 1 · 一種物件，其係經由將申請專利範圍第1項之 組合物模製而得。 (請先閣脅背面之注意事項再填寫本頁) 、1T 經濟部智慧財產局員工消費合作社卬.裝 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210 X 297公釐） -3-
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