TW523953B - Pocketed electrode plate for use in lithium ion secondary battery, its manufacturing method and lithium ion secondary battery using the same - Google Patents

Pocketed electrode plate for use in lithium ion secondary battery, its manufacturing method and lithium ion secondary battery using the same Download PDF

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Su-Jung Cho
Sun-Yoo Hwang
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Description

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發明領域： 本發明係有關 一種使用於鋰離子 以及使用其之鐘離 於一種链離子二次電池，特別是有關於 二次電池之袖珍型電極板及其製造方法 子二次電池。 相關技術說明： 如手m::型：子產品市場成長及多樣化需求，例 產品變的輕薄原供應器。㈣這些可攜式電子 次電池的能量儲存^時提供較佳效能及多功能特性，二 、'也，並都祕f彳木用一對電化學活性材料的鋰離子二次電 $ π八i ~，過渡金屬氧化物用於陰極，含碳材料用0 %極，其容許鋰離子 3厌何针用於 入及抽出。鋰離^了：地自材枓之基質（host)結構插 言，如鎳鎘（Ν. Τη一/人 相較於現有溶液式二次電池而 及每單位重有二及鎳氫（Nl_MH)心也，每單位體積 命’且迅速取代現有的可攜式電子產品之電池=用奇 ΐίΐίίΐ的快速發展及多樣化要具有更高能量； 技術的限制。特，"也，在製造輕薄短小的電子：二：池 :散增加了超薄棱型鋰離子二次電池的 製造圓筒型或稜㈣離子二次電： 以稜型電池中造成每單位體積能量密度大為降低 523953 五、發明說明（2) 產品（如手機、攝錄像 、Γ、 〕 #稜型電池的厚度小於5釐半rmm )，難以維持適當的使用時間。因此，鈦、 可攜式電子產品時，考慮到每單位體積具= f = 的薄稜型鋰離子二次電池是必要的。 有更间此夏进度 第1圖係繪示出習知稜型鋰離子二次電池製 7。：型經離子二次電池的陽極及陰極係利用所-:wlnding)法而成為一體，其中陽極及陰極之間月的一捲； ?物=繞其中，且此一體的電極稱作膠捲（je"y r〇uB m圖繪示出藉由置入一膠捲102於稜型容器104，隨 ί以雷t溶接一蓋子106來密封頂冑而製造出鐘離子二次 浐ΪI Ϊ:ί陰極之製造係藉由分別在銅及鋁薄板電極上 J盍-”黏結劑、導體粉末及活性材料之混合物。通 吊釗未覆盍的部分留待安裝電極薄片（tab )。 :製成的電極薄片係分別裝設於每一陽極及陰極：未及覆銘蓋 :’且兩電極經由薄片連接於外部端子。裝設於未覆蓋 邛分的電極薄片之一係於膠捲1〇2置入容器1〇4 :器底部或一側邊，且另一薄片係連結於蓋子1〇= 製造方法及結構的好處係於電池充電及放電時，整個電極 表面可被均質地利帛’因為陰極及陽極係藉由張力施加於 二捲繞的間隔物而彼&完全均句地依附，χ陰極及陽極又 70全地壓向容器104壁。因此’電池具有較高的效能並可 ΐ Ϊ Ϊ的充放電循環中維持高效能。具有高機械強度的金 屬容器104器壁的另一好處係能大幅增加最終電池每單位 第7頁 5151-4410-PF;Spin.ptd 523953
體積的能量宋择 m 地填入客哭inf，為膠捲1〇2能藉由物理性加壓而強力 降到最低°。、 内部及藉由膨服來改變厚度而將内部應力 雷# =加j再者，電池容器104及蓋子106的完全融合而使 晳、、灸> μ 1、卩1^離且可防止電池内部材料外漏或外部雜 於5 ΛνΛ""前述生產方法之相同電極所製造出厚度低 料#4馱型ν鋰離子二次電池的能量密度低於組成材 密产二合二f圓筒型電池約3〇%。甚至於厚度減小時能量 又將㈢減少。再者，當厚度減小時，大部分的製造程 雷紛t膠捲及電解f的裝填、絕緣、電極端子的隔離及 y 、…接，將更為困難且導致良率降低及製造成本增加。 以下總結能量密度減少的原因。 首先，習知稜型電池的容器通常以低溫深引伸加工 j deep drawing )來製造，且鋁製的容器厚度約〇· 4釐 米鋼製的容器厚度約〇·3釐米。圓筒型電池的封裝材料 厚度約0.2釐米，為鋁製或鋼製容器的一半或三分之二。 厚的封裝材料之體積或重量比，在電池薄化時顯得較一大°， 特別是厚度在5釐米以下的電池，且使用習知容器會成為’ 製造具有高能量密度薄稜型電池中的極大限制。 第一 ’以捲繞製成的膠捲外型並不平坦，反而有零 圓且無法緊緊地置入棱型電池内部而造成死區（dead』擴 space )。電池能量密度的損失取決於未使用的内部空 於整個内部空間的體積比，且對於具有相對較小的内^曰* 間的薄稜型電池，能量密度的損失將更為嚴重。去:二 田把用相
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五、發明說明（4) 同的電極時，厚度小於4離米的稜型電池的能量密 低於厚度約10釐米的30%。 在度通兩 第三，在稜型電池的捲繞製程中，電極被平垣地捲繞 而不同於圓筒型電池，由於膠捲末端的曲率半 L電極的交疊…防止電極在此製程中損i減 =度必須減小或加強彈性及附著性的非活性黏結劑妯量必 須增加。當數個薄電極捲繞時，更多的隔離 : 必須被併入於一電池中，且電池的能量容量由於 加而減少。相反地，當非活性』 總量增加而使電池的能量密#活性黏結劑的 較薄的稜型電池產生出更糟 =:;2:中變的非常嚴重，，習的 f…、法滿足超薄的可攜式電子產品需求。 離薄膜=密；減少可藉由交替堆疊現有的隔 是使用交替堆疊係相當困難，甚至 者，根據習知方；;=t不可能考量到產率及良率。再 且藉由隔離薄膜來防緣相稱於陽極邊緣係非常困難 因此，為了防止陰極與陽極短路亦非常困難。 之間的黏著來裝:dr 1利用電極與隔離薄膜 疊物體的方法。π極、一險極及一隔離薄膜之堆 於電極與隔離薄膜=力:；及加壓或藉由覆蓋-黏著成分 、3的接觸表面而將聚合的電解質（扮
523953 五、發明說明（5) 演一隔離薄膜即離子傳導電解 表面上來達到黏著的目的。㈣之雙重角色）加屢於電極 塗上離子傳導膠聚合物，接著實施熱層遷:離薄膜 二f。此類型的電池稱作鋰離子聚合電池或,,稱 ^電池。此電池利用低離子傳導膠作 :與隔離薄膜的離子傳導，相…離子電：解 分汝鏺，飾取人兩 疋又及政此低。另外，即使化學成 1文k鋰聚合電池的電極還是使用過量的非活 :薄=Γ傳導隔離薄膜的機械強度低而必須增：隔 度根本無法勝過棱型鋰離子電池。 積的此里在 另一方面，為了充分運用現有的鋰 37,692 ^USP 5,5 1 2,389 ^USP 5,741,B〇9^W〇 ϊ:精ii?離薄膜與陽極之間以及隔離薄膜與陰極之間 =間：合的方法。在此結構中，因為相較於膠類以 、，5，降低了離子傳導率且可大幅降低非活性聚合膠 的總量’ 0此可增加能量密度及穩定的電池效能。然而： 相較於現有的鋰離子電池而言，此技術中的放電效能合 J j由於在整個活性電極表面上覆蓋有㊉低傳導率的：性 材料。 因此，為了解決上述問題，USp 5, 981，1〇7揭示一種
523953 發明說明（6) — 之部分界面上覆蓋-黏性成分的方法， 再者，w2t〇0460i =公的表面5增加電解質的水份含量。 其藉由不一種黏著電極與隔離薄膜的方法， 八稽田在局部的陽極盘 合物'“，在此方；個洞並接著填入黏性聚 ^ ^ ^ ^ ^USP 5, 98 1 1 07 t Λ"Ρ ^ t t „ 0 0 0 0460 1的古土 v攸寬池效差異的問題’且依據wo Γ者在上Λ以精確對準形成…^ 黏性而.、々古ΐ ΐ堆疊物體中，電極與電解質之間具右 屬封护二猎封裝材料施加壓力，且提出藉由比現^全 出薄稜型鋰離子-*齋^ 材枓來松封電池而製造 能夠熱層壓合密封：聚1::法。鋁夾層封裝材料包含- 料層及-絕緣遮蓋Γ:::裝外部雜質的材 =更薄更輕的優點。因&，若將它用作： 的基底’彳以減輕電池 金屬封裝材料 ::v為此金屬封裝材料=====量 的貢獻。 于又次重S有極大 另外，由於封裝材料為絕緣物， 層電極或膠捲而沒有短路的危；=，堆疊的多 的優點、然其機械強度低，即使藉由上述：f料具有輕薄 電極與隔離薄膜之Fa1的黏著，此封裝 ^法來處理 的弱點而引發出問題。特別是以下 因力學上 中無法挽救的問題。 电/也製造及使用
523953 五、發明說明（7) 的孰，家it藉由銘夹層封裝材料最内部#聚合物層 = :Γ且其密封強度低於現有稜型電池所使 h M f y4 出封裝材料的電極薄片 (tabj的被封/糸取決於聚合物層與金屬層之間的黏著， 且總疋在金屬薄片的邊緣產生一間隙。 部 出電解質而失效。甚至在正堂佶爾拄h入此口|物#路 人L M t ΛΑ — 在正吊使用時’包含金屬薄片及聚 二：Ϊ:ϊ Γ:ί部會由於電極膨脹及產生氣體所造成的 内，：增加而容易㈣’且會有露出電解質或滲入外部 雜質的危險’例如水氣。當由於電極及電極活性材料所產 im及在每一電池生產步驟中引入的雜質而連續地 產生軋體時’問題將會更為嚴重。因此在每一電池製造步 驟中應嚴密控制雜質的引人，但是卻會增加製程成本。* 由於電池側反應（side reacti〇n)增加及高溫時黏著芦田 的黏著鬆脫而產生氣料，因黏著層裂開而造成外漏的曰危 險係才曰目當嚴重。當發生外漏時，冑無法挽救電池效能且放 =於昂貴電子產品的電池亦會污染電路及縮短其使用壽 口卩 ^ 第二，現有的棱型電池係利用具有足夠強度的金 器且不會因内部壓力增加而嚴重地增加厚度，但是鋁 封裝材料無法承受内部壓力而使電池厚度增加。厚度二 加將改變電池封裝的外觀，使其無法正常置入電池封^ 導致不滿意的外觀。此問題在電池增加表面區域以加 池容量時會更糟，而難以製造出厚度小於5離米的高容旦 電池。
523953 發明說明（8) 苐三，紹夾層封裝叔本、丨 的可靠度及穩定度。電池的：脆弱,的機械強度降低了電池 需要在廣泛的溫度範圍中及夕用纟係攸至少六個月到數年且 财久性。現有的稜型電池二==2學撞擊下具有較佳的 外部壓力造成損害的危險„戈金！容器作為封裝材料且由 變並不大，但是紹夹層；=釘子，•成局部改 料而言，厚度及強度都會降父於現有的金屬封襄材 而損害。穩定度的問題是用於匕=擊或火的影響 鍵。 氣仏4電池封裝的電池之關 以上的評論展現出製造_ 的電池與簡易的製造步驟之諸多:穩、定及f高能量密度 型裡離子電池由於膠捲型的構=而言之，現有稜 空間沒有使用到而導致許多問題了，梃成一大部分的内部 金屬封裝材料，其厚度會減少 以低溫深引伸製造的 減少而使能量密度大為！。另—二^制&成電、池總厚度 的組裝係<1由密封具有銘夾層封裝 2離子聚合電池 造成的死區，⑮是能量密度減少極以降低膠捲 的聚合黏結劑使用於電極之間 ；^文=低，因為過量 ^ (-te^ac.al surface) 爽層封裝材料具有耐久性及安全性的者層。再者’紹 弱點及在包含聚合物遮蓋物及金 於力學上的 黏著。 玉屬4片的黏性表面之不當
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發明概述： 本1月之一目的在於提供一袖珍型電極板 在袖珍型電極板之隔離薄膜處皺摺的產生。 其可防止 本發明另一目的在於提供 能量密度之鋰離子二次電池。 使用袖珍型電極板之具高 電極板之製造方法 又本發明之目的在於提供一袖珍型 以量產一鋰離子二次電池。 .為了達到上述之目的，本發明提供一種採電極堆最方
式製造之使用於鋰離子二次電池之袖珍型電極板，電極 包括： 一電極板，具有電極活性材料之塗覆層及未塗覆突 部’ f性電極材料能可逆地插入及抽出鋰離子； 複數隔離薄膜，覆蓋電極板的兩側而只露出未 出部；以及 後大 一絕緣聚合物膜，包含一黏性成分並設置於至少在電 極板外緣部分的隔離薄膜之間以黏結固定隔離薄膜。 為了達到上述之目的，本發明提供一種具有堆疊電極 的鋰離子二次電池，電池包括： (a )複數袖珍型陰極板，每一陰極板包括： 、 （a—1 ) 一電極板，具有電極活性材料之塗覆層及未 塗覆突出部’活性電極材料能可逆地插入及抽出鋰離子； (a-2 )複數隔離薄膜，覆蓋電極板的兩側而只露出 未塗覆突出部；以及 (a-3 ) —絕緣聚合物膜，包含一黏性成分並設置於
523953 五、發明說明（ίο) 至少在電極板外緣部分的隔離— ^ " 膜；以及 、間以黏貼固定隔離薄 (b )複數陽極板，每一陽極板人一 & 、， 及抽出Μ離子之材料； 3 月匕可逆地插入 其中上述陰極及陽極板交互堆疊。 較佳地，袖珍型陰極板尺寸不^於 極板面積大於陰極板之塗覆層面積。；極板，且其中陽 為了達到上述之目的，本發明提供一 式製造之使用於鐘離子二-女雷％ 種知電極堆疊方 法，包括下列步驟：之袖珍型電極板製造方 (a) 提供具有相同外型之複數 一電極活性材料塗覆層及一未塗 彳板母—個具有 能可逆地插入及抽出鐘離子； ’舌丨生電極材料 (b) 提供一兩側覆蓋有黏性 物膜； 成刀之捲π型絕緣聚合 (c )去除部分的聚合物膜 極板及容納一既定間隔之空區、；" 膜具有對準電 U)依上述既定間隔來對準電極板於空區内. ⑴設置捲帶型隔離薄臈於内含有電極板之 膜兩側上以覆盍電極板而只露出電極板之未塗覆突〇 過一二在輪加熱狀態中將覆蓋有隔離薄膜之聚合物膜通 板.壓出受壓過的聚合物膜以形成複數袖珍型電極 5151-4410-PF;Spin.ptd 第15頁 W953
其中每一 袖珍型電極 隔離薄膜/一電極板 隔離薄膜之順序堆疊；以及 其中精由至少:逮* h 4 結隔離薄膜。 電極板外緣部分的絕緣聚合物膜來黏 圖式之簡單說明： 圖；第1圖係繪示出習知稜型經離子二次電池之製造程序
第2A到2G圖係繪示出根據本發明範例之袖珍型電極板 製造程序圖；以及 第3圖係繪示出使用於本發明範例中袖珍型電極板與 陽極板之尺寸比較圖。
符號說明] 102〜膠捲； 106〜蓋子； 21 0、21 0 ’〜孔區； 230〜隔離薄膜； A、d、d’〜隔離薄膜 B〜陰極板寬度； 1 0 4〜稜型容器 2 〇 〇〜聚合物膜 2 2 0〜陰極板； 2 4 0〜陽極板； 度； 2 5 0〜加壓滾輪 C〜陽極板寬度 較佳實施例之詳細說明： 以下配合所附圖式說明本發明之較佳實施例之袖珍型 電極板及其製造方法’範例中的袖珍型電極板係陰極板。
5151-4410-PF;Spin.ptd 第16頁 523953 五、發明說明（12) 第2A到2G 製造程序圖。 第2A圖係 珍型電極板之 的一聚合物膜 具有相同外型 陰極板以將陰 之袖珍型電極 選擇，只要陰 空區且聚合物 此，若陰極板 合物膜之孔區 第2B圖係 珍型電極板之 分的一聚合物 區 210，。 圖係繪示出根據本發明範例之袖珍型電極板 繪示出根據本發明以絕緣聚合物膜來f造袖 ;;:2。00在，圖中，兩側覆蓋有黏性成分 連項捲2 0 〇上具有多個直孔區2 1 〇。孔區2 i 〇 且依等距分開，且每一形成的孔區21(；大於 極板依以下所述之距離放置。在製造本發明 板中，絕緣聚合物膜之孔區外型有許多可供 極板内含於離一既定間隔之絕緣聚合物膜的 膜圍繞每一陰極板之至少一邊緣部分。因 為具有一未塗覆突出部之矩形，則所要的聚 外型係圍繞陰極板之至少兩側。 繪示出根據本發明以絕緣聚合物膜來製造袖 另一，例。在第2Β圖中，兩側覆蓋有黏性成 膜連續捲2 0 0上具有一週期性改變外型的孔 較佳地’絕緣聚合物膜係擇自於下列群族：聚稀煙 (polyolefin)膜、聚酯（p〇iyester)膜、聚苯乙稀 (polystyrene)膜、聚亞胺（p〇iyimide)膜、聚醯胺 (polyamide )膜、氟碳樹脂膜、丙烯腈丁二烯苯乙烯 (acylonitrile-butadiene-styrene， ABS)膜、聚丙烯 酸（polyacrylic )膜、縮醛類（acetai )膜及聚碳酸酯 (polycarbonate)膜 〇 再者’覆蓋於絕緣聚合物膜兩側之較佳的黏性成分係
5151-4410-PF;Spin.ptd 第17頁 523953 五、發明說明（14) 之未塗覆突出部突出於聚合物膜使陰極板之未塗覆突出部 突出於聚合物膜200外。第2D圖中，隔離薄膜的寬度相同 於聚合物膜且沿聚合物膜設置。第2D圖中，點線s同樣為 切割線以在如下所述之加壓及黏附步驟之後’獲得每一袖 珍型電極板。 第2E圖係繪示出第2C圖中最終材料之加壓步驟。第2E 圖中，位於孔區中，包含一覆蓋有隔離薄膜230的絕緣聚 合物膜20 0 /黏性成分及陰極板220 /隔離薄膜230之最終 材料係藉由加壓滾輪（pressure roll) 250加熱溶接成連 續卷軸型。第2E圖係為第2C圖中最終材料之縱向剖面圖。 無論絕緣聚合物膜在什麼情況下，可藉由加壓熔接而達到 牢固的黏著，但陰極板2 2 0處並沒有黏著或變形。 合宜的隔離薄膜係使用上述範例中由聚烯烴材料所製 成之多孔隙聚合物膜，孔隙率為25 -60%且寬度為1〇-3〇微 米。再者，對聚乙烯之合宜的熱熔接溫度低於丨2 〇它而對 聚丙烯則低於1 5 0。(：。 第2 F圖係繪示出依據第圖係繪示出藉由沿第2 c圖點線 打穿第2E圖中加壓的最終材料以製造袖珍型電極板。第2F 圖係繪示出陰極板220的黏性部及絕緣聚合物膜2〇〇之透視 ，。第2F圖+，黏性部圍繞陰極板22〇的所有外緣，且只 J陰極板220的未塗覆突出部露出而未被隔離薄膜㈡。所覆 於第2D圖中之最終材料來 的上方及下方。 若袖珍型電極板係使用繪示 製造，黏性部只圍繞陰極板外緣
5151-4410-PF;Spin.ptd $ 19頁 523953 五、發明說明（16) 一金屬封裝材料，即製造出一鋰離子二次電池。 此根據本發明製造的裡離子二次電池效能總結如下。 [厚度2· 4釐米的稜型電池] 製造厚度2· 4釐米之具有彎角的稜型電池，其短直徑 為35釐米且長直徑為62釐米’可逆容量（reversible capacity)為620 mAh，其轉換成每單位體積能量密度為 440 Wh/liter 〇 [厚度4· 0釐米的稜型電池] 、 製造厚度4 · 0釐米之具有彎角的稜型電池，其短直徑 為35釐米且長直徑為62釐米，可逆容量（reversiMe capacity)為1100 mAh ’其轉換成每單位體積能量密度為 470 Wh/liter 〇 依據本發明所製造的袖珍型電極板，黏著區域減少卻 :有更高的黏著強度，@此鋰離子二次電池可增加能量密 二+再袖珍型電極板可製造於一連續捲中，使量產鋰 離子二次電池變得容易。 雖然本發明已以較伟每 限定本發明，…習二：；路如上，然其並非用以 神和範圍β，當可；更動者太在'不脫離本發明之精 型電極板為陰極板，：本發明實施例中，袖珍 板，口要#入$ & u/、、 ％電極板亦可作為袖珍型電極 ，、要付合活性材料覆蓋區域即可。

Claims (1)

  1. ^>23953
    4·如申請專利範圍第1項所述之採電極堆疊方式製造 之使用於鋰離子二次電池之袖珍型電極板，其中以上述隔 離薄膜來包裝的上述電極板係一陰極板。 5· 一種具有堆疊電極的鋰離子二次電池，上述電池包
    第22頁 奶953
    二複=珍型陰極板，每-上述陰極板包括： 塗覆突出部板，具有電極活性材料之塗覆廣及未 子； 。 述活性電極材料能可逆地插入及抽出鋰離 蓋上述電極板的兩側而只 ^ (a〜2 )複數隔離薄膜，覆 露出上述未塗覆突出部；以及 U —3 ) —絕緣聚合物膜 至V在上述電極板外緣部分的 定上述隔離薄膜；以及 包含一黏性成分並設置於 上述隔離薄膜之間以黏貼固 ,(^ )複數險極板，母一上述陽極板包含一能可逆地 猶入及抽出鋰離子之材料； 其中上述陰極及陽極板交互堆疊。 6·如申請專利範圍第5項所述之具有堆疊電極的鋰離 =二次電池，其中上述袖珍型陰極板尺寸不小於上述陽極 扳，且其中上述陽極板面積大於上述陰極板之塗覆層面 積。 曰 、7· —種採電極堆疊方式製造之使用於鋰離子二次電池 之袖珍型電極板製造方法，包括下列步驟： (a )提供具有相同外型之複數電極板，每一個具有 一電極活性材料塗覆層及一未塗覆突出部，上述活性電極 材料能可逆地插入及抽出鋰離子； (b )提供一兩側覆蓋有黏性成分之捲帶型絕緣聚合 物膜； Α σ
    523953
    六、申請專利範圍 有斜！^ )、去除部分的上述聚合物膜以使上述聚合物膜呈 、準上述電極板及容納一既定間隔之办區· 、/、 内；⑷依上述既定間隔來對準上述電工極板於上述空區 (n設置捲帶型隔離薄膜於内含有上 述聚合物膜兩側上以覆蓋上述電極板電極板之上 之未塗覆突出部； （⑽板而只露出上述電極板 合物二在加熱，態中將覆蓋有上述隔離薄膜之上述聚 口物膜通過一加壓滾輪； 取 電極㈣受壓過的上述聚合物膜以形成複數袖珍型 / -電=依-隔離薄膜/-電極板 物膜來黏ϊ: i Si:電極板外緣部分的上述絕緣聚合 之使8用項所述之採電極堆疊方式製造 以上述隔離薄臈來包裝 冤極板製仏方法，其中 出的陰極板尺寸不小於—胳述電極板係一陰極板及上述壓 板述陰極板之塗了，…上述陽極 9 ·如申睛專利範圍第 、 之使用於鋰離子二^雷 、、斤述之採電極堆疊方式製造 上述絕緣聚合物膜係摞袖珍型電極板製造方法，其中 膜、聚苯乙烯膜、聚亞^下列群族··聚烯烴膜、聚酯 t亞私膜、聚醯胺膜、氟碳樹脂膜、丙 5151-4410-PF;Spin.ptd 第24頁
    聚丙烯酸膜、縮醛類膜及聚碳酸酯 稀腈丁 一稀苯乙稀膜 膜0 10·如申請專利範圍第9 之使用於鐘離子二次電池之 内含於上述絕緣聚合物膜之 溫溶接黏性群族：乙烯乙烯 乙烯丙烯酸類化合物、離子 醋酸乙烯及聚乙烯丁醛。 項所述之採電極堆疊方式製造 袖珍型電極板製造方法，其中 上述黏性成分係擇自於下列高 基醋酸鹽、乙烯乙基醋酸鹽、 鍵聚體類化合物、聚乙烯、聚
    5151-4410-PF;Spin.ptd 第25頁
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