TW473519B

TW473519B - Pleochroism powder and pleochroism printed article

Info

Publication number: TW473519B
Application number: TW089105295A
Authority: TW
Inventors: Yukie Ikuta; Kenichi Sakuma; Masayoshi Wada; Asa Kimura
Original assignee: Shiseido Co Ltd
Priority date: 1999-03-23
Filing date: 2000-03-23
Publication date: 2002-01-21
Also published as: EP1582566A2; KR20000062999A; KR100682693B1; EP1038926A3; EP1582566A3; CN100340612C; CN1702119A; CN1270974A; EP1038926B1; KR100682692B1; KR20060090214A; EP1038926A2; DE60021787D1; CN1246395C; DE60021787T2

Description

473519 A7 經濟部智慧財局· 員 X. 消費合作社印製五、發明說明（1 ) [技術領域] 本發明係關於多色性粉體及多色性塗裝體，特別是關於改良色調用之多色性粉體及多色性塗裝體。 [技術背景] - 雲母欽系顏料大多會產生干涉色，因此，多應用在真 •珠顏料等方面。另外，為賦與特定色調，將雲母鈦系顏料 .和有色顏料一起使用，然而這種有色顏料通常其耐光性較差。所以研究開發一種將雲母鈦系顏料中之一部分二氧化鈦層還原而成為暗色低度氧化鈦，而強調雲母鈦系顏料本來所/、有的干涉色性質，藉此獲得表面呈有色性之有色顏料（參照日本專利特公平4-61032號公報等）。上述無機性有色顏料在化學上極為安定，耐光性優異，優點不少。另外，就最近的趨勢而觀，顏料除強調其美麗色調之外，更要求具備各種其他功能。例如從不同角度可見到不同色調之色調猝然跳動變化性等’能容易獲得此種特性的顏料，由於报難藉彩色複印複製其塗裝體而受到重視。 ^然而，一般顏料從任何角度觀看，通常表現.相同色調， :調配以干擾性物質始能隨觀望角度多少看到干涉色程度而獲得變色性。 [發明揭示] 本發明轉於前述過去技術之問題點，目的係提供依據觀察方向變化色調之多變色性顏料。為了達成前述之目的’本發明之多色性粉體之本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 x 297公釐） 311253

-----I ^--— — — — — — ^--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --線- 473519 A7 五、發明說明（2 ) — =含薄片狀雲母基板與被覆在前述雲母基板上之錯卜物，且構成前述錯合氧化物之金屬包含欽、始、及:。又，本發明之多色性粉體中，較佳者為在以破覆雲母之雲母鈇表面上被覆銘及銘之錯合氧化之鋁酸鈷被覆之雲母鈇。形成又，本發明之多色性粉體中，構成前述錯合氧金屬調配莫爾比率較佳者為，二氧化鈦5〇至915 之 7·5 至 49% ，鋁 1 至 20% 。又’本發明之多色性粉體中，構成前述錯合氧化物之金屬調配莫爾比率較佳者為，二氧化鈦5〇 2.5 至 7.5% ，紹 u 47 5% 。 · ’° 始又，本發明之多色性粉體中，構成前述錯合氧化物之金屬調配莫爾比率較佳者為，二氧化鈦5〇至72 5%，鈷 7.5 至 30% ，鋁 20 至 42.5% 。又，本發明之多色性粉體中，構成前述錯合氧化物之金屬調配莫爾比率較佳者為，二氧化鈦50至98%，鈷丨至 2.5% ，鋁 1 至 49% 。又，本發明之多色性粉體中，多色性粉體所呈現外觀色之色相可以以予特色澤計（Hunter)之Lab值表示，且較佳者為a值_31·13至1ί·35、b值-29.46至31.22、L值 31.82 至 88.23 之間。本發明之多色性粉體特徵為將氧化鈦披覆在雲母表面上產生反射干涉色之氧化鈦披覆雲母，與具有與前述氧化丨&㈣雲母產生之反射干涉色互補色關係色調之顏料或染本紙張尺度適用中ϋ標準（CNS)A4規格⑽x 297公髮）---— 訂 ί 473519 A7 五、發明說明（3 ) 料混合。又，本發明之多色性粉體中，較佳者為前覆之雲母所產生之反射干涉色色調為金色，化欽被料之色調為青色。 ’顏料或染又 ’本發明之多色性粉體中，較佳者為與化鈦 •被覆之雲母混合之顏料或染料之調配量較佳為2 -重量％。至 30.0 錄藍又’本發明之多色性粉體中，較佳之顏料或染料包含經濟部智慧財產局員！f消費合作社印製又’本發明之多色性塗裝體之特徵為藉由多色性粉體之組成物塗佈在基材上，可依據相觀察角度觀察不同之色調。、又，本發明之多色性塗裝體之特徵為，藉塗佈含有將氧化鈦被覆在雲母表面上產生反射化鈦被覆雲母組成物，且在含有前述氧化鈦組塗佈含有具有與前述氧化鈦被覆雲母所產生之呈現互補色關係色調之顏料或染料之透明著色 .依據相對入射光之觀察角度觀察到不同之色調又’本發明之多色性塗裝體之特徵為，藉被覆在雲母表面上產生反射干涉色之氧化鈦被含有具有與前述氧化鈦被覆雲母所產生之反射互補色關係色調之顏料或染料之透明著色組成之組成物塗佈在基材上，且依據相對入射光之察不同之色調》適用ϋ國家標準（CNS)A4規；|各（21〇 x 297公以將含有前述對入射光之由在基材上干涉色之氧成物之上，反射干涉色組成物，且〇由將氧化鈦覆雲母，與干涉色呈現物混合所得觀察角度觀 311253 !! I i! t---------^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 473519 A7 B7 五、發明說明（4 ) 又’本發明之多色性塗裝體中，前述基材之色調較佳在白至黑之灰色等級範圍内。又’本發明之多色性塗裝體中，前述基材之色調較佳者為青色系。又’本發明之多色性塗裝體中，含有塗佈在基材上之前述多色性粉體之組成物膜厚較好在5微米以上。 {附圖之簡要說明} 第1(a)、（b)、（c)圖為顯示本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體合成方法之說明圖。第2圖為本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體之模式圖。第3圖顯示本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體中調配金屬之調配比例與色調之關係說明圖。第4圖為本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體變色度測定方法之說明圖。第5圖顯不本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體變色度測定結果之ab圖。經濟部智慧財產局員工消費合作社印製第6圖顯示調配本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多變色性粉體之塗料組成物之膜厚與變色度關係之說明圖。第7(a)、（b)圖係自塗佈實施例1中調配之包含本發明 Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多變色性粉體之塗料組成物之基材上之反射光波長分布圖。第8圖顯示表5、表6結果之ab圖。本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 4 311253 A7 ---------------B7___ 五、發明說明（5 K ^ —- 第9圖顯示實驗6測定方法之概要說明圖。第10圖顯示表7、表8結果之“圖。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 第11圖為由表13、表14、表15結果之受光角與色相變化關係圖示化之圖。第12圖為由表13、表14、表15結果之受光角與明亮 *度關係圖示化之圖。 -[實施本發明之最佳型態] 本發明者等為了達成本發明之目的而積極進行研究之 '··»果，發現藉由在雲母表面上形成鈦、銘、鋁之錯合氧化物層，可以得到優良之色調及多變色性，而完成本發明。亦即，本發明之多變色性粉體特徵為含有薄片狀雲母基板與被覆在前述雲母基板上之錯合氧化物，且構成前述錯合氧化物之金屬包含鈦、鈷、鋁。經濟部智慧財產局員工消費合作社印製本發明中所使用雲母並無特別限制，一般採用市售之白雲母系雲母（muscovite mica)，有些情況下也可以利用黑士母等。雲母之粒徑也無特別限制，做為真珠光澤顏料利用時’採用一般市售雲母中粒徑較小，粒形比較扁平者， .容易產生美麗色調，能發揮真珠之光澤者較佳。雲母之粒徑為1微米至150微米，且較佳者為5微米至60微米。本發明之多色性粉體較好係在將雲母被覆以二氧化鈦之雲母鈦上被覆钻及鋁之錯合氧化物所形成之鋁酸姑被覆之雲母鈦。本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多變色性粉體製造方法’可依據在雲母鈦上被覆始及鋁之各種方法本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 5 311253 A7 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 ------------ 五、發明說明（6 ) ' ' 製造。列舉者為筮，為第1圖之固相法、液相法（尿素法）、氫氧化鈉中和分解法三種方法。第 1 ( a )蔭| — 〒所不之固相法，可將雲母鈦與碳酸鈷、草酸始、氫氧化銘、氧化料始化合物，與碳酸紹、草酸 &氮氧化銘、氧化銘等銘化合物一起混合，且在700°C 至1100 c下燒成’得到本發明之Ti c〇 Ai系錯合氧化物被覆型之多變色性粉體。液相法（尿素法）如第1(b)圖所*，可將氯化銘或硫酸鋁與氯化鈷或硫酸鈷、尿素、水混合，隨後添加雲母鈦，且在100 c下回流4小時，經乾燥後，在7〇〇»c至11〇〇〇c 下燒成，得到本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型之多變色性粉體。氫氧化鈉中和分解法如第1(c)圖所示，將雲母鈦分散在水中，且升溫至80°C左右，接著逐滴滴加氣化鋁或硫酸鋁與氣化鈷或硫酸鈷後，滴加氫氧化鈉將{)11值調整至9, 且經過濾、洗滌及乾燥後，在7〇〇°c至11〇〇〇c下燒成，得到本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多變色性粉體。又’第1(c)圖之方法可藉由將氫氧化鈉滴加至升溫至約80t之雲母鈦分散液中，將pH調整至9，同時將氯化銘或硫酸銘’氣化始或硫酸姑滴加於其中之方法，製得本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多變色性粉體。再者，雖然此處顯示將鋁或鈷同時被覆在雲母欽表面上之方法，但亦可先被覆鋁後被覆鈷，或先被覆钻後被覆 ---------丨丨丨----I-!訂_—,— — - (請先閱^面☆注意免項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 6 311253 經濟部智慧財產局員工*消費合作社印製 473519 A7 -—----- B7 _ 五、發明說明（7 ) " · ~ 銘。其中，當作材料之碳酸始、草酸姑、氮氧化姑、氧化鈷、氣化鈷、％酸鈷與碳酸鋁、草酸鋁、氫氧化鋁、氧化鋁、氣化鋁、硫酸鋁之組合並沒有特別的限制。其中當鋁與姑分別被覆時，亦可使用此處所示之，氫氧化納中和分解法各種方法之組合' • 製造本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多變色 _性粉體之方法，為了在雲母鈦表面上被覆鋁、鈷，且在。(：至1100°C下燒成製得，並不僅限於此處所示之方法可藉由在雲母鈦表面上被覆鋁、鈷之各種方法製得。再者’當分別被覆鋁、鈷時’被覆之後雖然形成鋁與钻之個別層’但藉由燒成可使鋁與鈷成為一層錯合氧化物層。第2圖中顯示本發明之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型之多色性粉體之模式圖。如同一圖所示，本發明之Ti_c〇_Al 系錯合氧化物被覆型之多色性粉體1〇,係在中心存在有雲 >母12’在其外圍形成二氧化鈦層14,接著在其外圍形成 Co-Al系錯合氧化物層16。 · 具有此型態之本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多色性粉體係依據二氧化鈦、鋁、鈷之調配比例而呈現不同之外觀色。構成被覆在Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之雲母表面上之錯合氧化物之金屬調配比例，可為二氧化鈦50至91.5% ，鈷7.5至49% ，鋁1至20% ，且所得之

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀顏色，呈 ----------I-----裝 il — 丨！ — 訂.！ I 線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 7 311253 473519 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製主

綠色至青綠色 A7 五、發明說明（8 ) 現換算成予特（Hunter )之Lab值，a為-20.00至5.〇〇、b 為〇至30.00、L為40.00至70.00之黃綠色。又’構成被覆在Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之雲母表面上之錯合氧化物金屬調配比例，可為二氧化欽50至96.5% ’鈷2.5至7.5% ，鋁1至47.5% ，且所得之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀顏色’呈現換算成予特（Hunter )之Lab值，a為-20 ·〇〇至 5.00、1)為-30.〇〇至_8.〇〇、[為5〇00至8〇〇〇之青色。再者’構成被覆在Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之雲母表面上之錯合氧化物金屬調配比例，可為二氧化鈦 50 至 72.5% ，鈷 7.5 至 30% ，鋁 20 至 42.5% ，，”

’ i>S 及二氧化鈦50至98% ，鈷1至2.5% ，鋁1至49% ，且所得之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀顏色’呈現換算成亨特（Hunter)之Lab值，a為_2〇〇〇至5_00、b為-8.00至〇、L為40.00至85 〇〇之綠色至青綠色。上述之結果以下表1表示。 1% 至 2.5% 而且，第3圖顯示表1圖示化之圖藉由改變Ti02-Al-Co之調配比率，發招7 β , I現可得到色調名私紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 311253 •丨；----------%裝----------:訂 (請先閲讀t·面之注意臬項再填寫本頁)

經濟部智慧財-1局員«I.消費合作社印製 A7 --------—-B7______ 五、發明綱（9 ) . :~ -- 黃綠色至青色廣泛範圍中之外觀顏色。亦即，㈣統之外觀顏色藉由改變Tl〇2_A1_co之調配比率，使外觀顏色產生微妙之變化》因此，雲母表面上被覆此種Ti〇2_Ai_c〇之 Τι-Al-Co系錯氧化物被覆型多色性粉體顯現依據觀看之角度產生色彩變化之獨特性f。此處再參照第2圖，以說明顯示本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之多變色性。如前述般，本發明之Ti-C〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體10係在中心存在有雲母i 2，於其外圍形成二氧化鈦層14’接著在其外圍形成c〇_A1系錯合氧化物層16。在該Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體1〇之上照射白色光18，且以Co_A1系錯合氧化物層16反射— 部份之白色光18,形成反射光20。該反射光20可呈現

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體1〇原有的外觀色色調。

Co-A1系錯合氧化物層16表面上反射之白色光is在 Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體1〇内部前進，藉由在二氧化鈦層14之表面以及雲母12表面之屈折率大幅度的變化產生反射光。因此，二氧化鈦層14之反射光 22與雲母12表面處之反射光24係藉由二氧化鈦層14之層厚度造成之光路徑差異產生特定色調之反射干擾光 26 〇由無法觀察之反射干涉光26之角度，可藉由反射光 20觀察到Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體1〇之 — — — — — — — — — — i I I HI I — — — — — — — — ^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 9 311253 473519 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 五、發明說明（10 ) 原有色調’錢察反射干涉光26之該，可相該反射干擾光26與一般之反射光2〇混合狀態之顏色。因此本發明之特徵為c〇_A1系錯合氧化物層16之透明度非常的南，幾乎不會受反射干涉光26之影響，反射干涉光26之色調可藉由調整被覆在雲母12表面之二氧化鈦層 14之層厚度操作，本發明中之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體10可藉由組合外觀色、及反射干涉光26 之色調’得到各種不同色調之多變色性。又’不在前述TiCVAl-Co調配比率範圍内之Ti_c〇_A1 系錯合氧化物被覆雲母，雖然在其多變色性之面上會有劣化之現象’但由於其具有美麗之光澤及色調，因此亦可當作顏料使用。此處說明使用二氧化鈦及鋁酸鈷當作本發明Ti_c〇_A1 系錯合氧化物被覆型多色性粉體之雲母表面被覆之物質之理由。本發明之多變色性粉體中使用二氧化鈦之理由為前述之二氧化鈦被覆在雲母上會產生反射干涉色。又使用銘酸銘之理由為在二氧化鈦上被覆鋁酸鈷，最外層之鋁酸録對於濃酸、濃鹼為安定’且具有優良之耐熱性，及高的透明性，由於包含具有高彩度之青色顏料，因此藉由與二氧化鈦被覆雲母之干涉色組合’可觀察到高的多變色性。再者一氧化欽層14及Co-Al系錯合氧化物層16雖然並沒有限定必須連績，但可在二者間設置比二氧化鈦層屈折率低之層，以改變控制光學之氧化鈦膜厚度，使反射干涉色之色調改變，由於會使反射干涉色之色調明顯的降 ------------裝·！ - *---^訂 *17--- (請先閱讀背面办注意事『項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 10 311253 473519 經濟部智慧財產局員工•消費合作社印製 A7 五、發明說明（11 / 低’因此為了得到多變色性，應盡量避免設置此層。又，雲母上之被覆順序由内側向外較好為雲母、化鈦、鋁酸鈷。例如’以雲母、鋁酸鈷、二氧化鈦之順 =覆所產生之反射干涉色對於多變色性會有顯著之不良影 .，而且’此Ti-Co-A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體因 -為形成無機化合物被覆之粉體，因此具有極佳之耐光性、及優良之長期安定性、化學安定性之特徵。、又本發明者發現當將氧化欽被覆雲母與顏料或染料單純的混合時，顏料或染料具有與氧化欽被覆雲母所產生之反射干涉色成互補色關係之色調，因此顯示非常大之變色性’可簡單的製造，且發現所選用之材料具有充分之耐光性及長期安定性，因此完成本發明之混合型多色性粉體。本發明之多色性粉體之特徵為以在被覆於雲母表面上之氧化鈦上產生反射干涉色之氧化鈦被覆雲母與具有與前述氧化鈦被覆雲母產生之反色干涉色呈互補色關係色調之顏料或染料混合》氧化鈦被覆雲母與顏料或染料混合之方法可使用過去週知之各種方法❶ 此處之多色性粉體中，氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色為了得到明顯強的干涉光，因此以金色者較佳。此時’使用對金色呈現互補色之青色色調顏料或染料較佳。又本發明之多色性粉體中，顏料或染料較好包含姑藍，以得到高的多變色性 ^張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21G x 297公髮） -裝！ —訂---------線 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 473519 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製五、發明說明（i2 又本發明之多變色性粉體中，係使用無機系顏料令 ’、前述之氧化鈦被覆雲母混合之顏料或染料，前述 :料之調配量較好為2.5至3一，以得到高的:、變: 又本發明之多色性粉體中，使用有機系顏料或作與前述氧化欽被覆雲母混合之顏料或染料，前述^有: 系顏料或染料之調配量較好在〇 5 較高之變色性。 · ί里/"以得到 ▲又本發明之多色性塗裝體之特徵係在基材上塗佈含前述多色性粉體之組成物。使用本發明之多色性粉體當作顏料時，可藉由將本發明之多色性粉體適量的調配在塗料組成物中使用。塗料龟合物中之多色性粉體調配量’視使用該組合物之對象而異並沒有特別限定’但相對於組成物之總量通常較好為5至 35重量％。多色性粉體之調配量低，會降低其遮蔽力，調配量過多時，多色體粉體在組成物中之分散不均，塗裝體之外觀產生不整齊’組成物黏度增加而影響作業或印刷適性等不良結果。所用之塗料組成物並沒有特別之限制，但可配合黏接劑樹脂、溶劑等一起使用。黏接劑樹脂，採用可以將多色性粉體穩定地黏接在基材上的樹脂，塗料組成物塗裝於基材上之後，該組成物中之溶劑揮散而能使多色性粉體以包埋狀態在基材上形成被膜者。黏接劑樹脂考慮和基材之適性、所形成被膜之強度、膜厚等加以選擇但並無特別限制 t紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格άΐ〇 χ 297公爱） 12 311253

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473519 經濟部智慧財產局員工.消費合作社印製過濾

A7 ---- B7__ 五、發明說明（15 ) 而言’印刷方法有凸版印刷’凹版印刷，照相凹版印刷，網版印刷，膠版印刷，平版印刷，油墨注塑印刷，靜電印刷等。另外’毛刷，喷刷，滾刷，模板塗，靜電刷，澆塗，浸塗’輥刷，喷塗等各種塗裝方法也可以採用》，而且本發明之多色性塗裝體係將含有被覆於雲母表面 •上之氧化鈦可產生反射干涉色之氧化鈦被覆雲母之组成物 —塗佈在基材上，且在上述含有氧化鈦組成物上塗佈含有與上述氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色呈互補色關係之色調之顏料或染料之透明著色組成物，或者在基材上塗佈混合有可使被覆在雲母表面上之氧化鈦產生反射干涉色之氧化鈦被覆雲母及含有與前述氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色成互補色關係色調之顏料或染料之透明色組成物所得到之組成物’而藉由相對於入射光之觀察角度檢查觀察色調之差異。 [實施例] 實施例1 依據第1(c)圖’製造本發明一實施例之Ti_c〇_A1系錯 '合氧化物被覆型多色性粉體。 • 亦即’相對於100.00重量份之二氧化鈦被覆雲母，添加1000重量份之水，且攪拌分散。接著將溶解在水中之 11.89重量份之水合氣化钻（c〇Cl2· 6H2〇)、72 27重— 之水合硫酸鋁（Al2(S〇4)3· 14Η2〇)之水溶液逐滴滴加於其中’且在攪拌下升溫至80°C。接著，滴加2莫爾/升之氫氧化鈉水溶液（NaOH )’將溶液之pH值調整至9 、裝--------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 473519 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（16 ) 產生之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆雲母，經水洗滌，在 15〇°C下乾燥12小時後，於900°C之溫度燒成1小時。再者，所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體為在二氧化鈦67.6% 、鈷4·7% 、鋁27.7%之錯合氧化物調配莫爾比例下，具有水色之外觀，且會產生黃色干涉色者。實施你丨？依據第1(c)圖，製造本發明一實施例之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體。相對於100.00重量份之與實施例1之二氧化鈦含有量 (被覆雲母之二氧化鈦層厚度）不同之二氧化鈦被覆雲母，添加1000重量份之水，且攪拌分散。接著將溶解在水中之12_1〇重量份之水合氣化鈷（c〇Cl2 · 6H20)、73.53 重量份之水合硫酸鋁（A12(S〇4)3· 14H2〇)之水溶液逐滴滴加於其中，且在攪拌下升溫至80°C。接著，滴加2莫爾 ’升之氫氡化納水溶液（NaOH )’將溶液之pH值調整至9。過濾、產生之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆雲母，經水洗滌，在l5〇°C下乾燥12小時後，於90(rc之溫度燒成i小時。而且’所得Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體係與實施例1之二氧化鈦層厚度不同者，為在二氧化鈦 616%、鈷4.7%、鋁27.7%之與實施例i相同之錯合氧化物調配莫爾比下’具有水色之外觀，且會產生紅色干涉色者。 - - - - ---------------Ί ^ J I I I I I I (請先閲讀r面之注意幕項再填寫本頁) 實施你丨3

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經濟部智慧財產局員工消費合作杜印製 A7 B7 五、發明說明（17 ) 依據第1(c)圖’製造本發明一實施例之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體。相對於100.00重量份之與實施例1、2之二氧化鈦含有量（被覆雲母之二氧化鈦層厚度）不同之二氧化鈦被覆雲 4母，添加1000重量份之水，且攪拌分散。接著將溶解在水中之14.28重量份之水合氣化鈷（c〇Cl2 · 6H20)、86.22 重量份之水合硫酸鋁（AldSO4)3· 14^0)之水溶液逐滴滴加於其中，且在攪拌下升溫至8(rc。接著，滴加2莫爾 /升之風氧化鈉水溶液（NaOH )，將溶液之pH值調整至9。過濾產生之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆雲母，經水洗滌，在150。(：下乾燥12小時後，於9〇(rc之溫度燒成i小時。而且，所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體係與實施例1、2之二氧化鈦層厚度不同者，且係在二氧化鈦67.6% 、鈷4.7% 、鋁27·7%之與實施例i、2相同之錯合氧化物調配莫爾比下，具有水色之外觀，且會產生綠色干涉色者。實施你丨4 '依據第〗（c)圖，製造本發明一實施例之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體。相對於100.00重量份與實施例i相同之二氧化鈦含有量（被覆雲母之二氧化鈦層厚度）之二氧化鈦被覆雲母，添加1000重量份之水’且攪拌分散。接著將溶解在水中之 8.91重量份之水合氣化鈷（c〇cl2· 6H2〇)、54 21重量份之水合硫睃鋁（Al2(S〇4)3· l4H2〇)之水溶液逐滴滴加於本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） Π 311253 _____________裝---1----訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 473519

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製五、發明說明（18) 其中，且在攪拌下升溫至8(TC。接著，滴加2莫爾/升之氫氧化納水溶液（NaOH ) ’將溶液之pH值調整至9。過濾產生之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆雲母，經水洗滌，在 150°C下乾燥12小時後’於9〇〇〇c之溫度燒成1小時。而且’所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體係在錯合氧化物調配莫爾比為二氧化鈦73 5%、鈷3 9% 、鋁22.6%之下’具有水色之外觀，且會產生黃色干涉色者。實施例5 依據第1(c)圖，製造本發明一實施例之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體。相對於100·00重量份與實施例1相同之二氧化鈦含有量（被覆雲母之二氧化鈦層厚度）之二氧化鈦被覆雲母，添加1000重量份之水，且攪拌分散。接著將溶解在水中之 5·95重量份之水合氣化鈷（c〇cl2 · 61^0)、36.14重量份之水合硫酸鋁（AldSO4)3· 141^0)之水溶液逐滴滴加於其中’且在攪拌下升溫至8(rc。接著’滴加2莫爾/升之氮氧化鈉水溶液（NaOH )，將溶液之pH值調整至9。過渡產生之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆雲母，經水洗滌，在 150 C下乾燥12小時後，於900°C之溫度燒成1小時。而且’所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體係在錯合氧化物調配莫爾比為二氧化鈦80.7¾、鈷2.8% 、鋁16.5%之下，具有水色之外觀，且會產生黃色干涉色者。實施例6 依據第1(a)圖’製造本發明一實施例之Ti_c〇_A1系錯

----------丨裝·- I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂·· i 473519

五、發明說明（19 ) 合氧化物被覆型多色性粉體。經濟部智慧財產局員工'消費合作社印製將100·00重量份與實施例1相同之二氧化鈦含有量（被覆雲母之鈦層厚度）之二氧化鈦被覆雲母，與816重量份之氧化鈷（CoO )、24.19重量份之氧化鋁（Al2〇3)混合在一起，於900°C之溫度燒成i小時。而且’所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體 -係在錯合氧化物調配莫爾比為二氧化鈦55 6% 、鈷12 2 % 、銘32.2%之下’具有青綠色之外觀，且會產生黃色干涉色者。實施例7 依據第1 (b)圖’製造本發明一實施例之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體。 1000重量份之水中溶解25 91重量份之水合氯化鈷 (CoCl2 · 6H20 )、27.37 重量份之水合硫酸鋁（A12(S04)3 · 14 Η: 0)、44.8重量份尿素之水溶液中，添加loooo重量份之與實施例1相同二氧化鈦含有量（被覆雲母之鈦層厚度）之二氧化鈦被覆雲母，升溫至1 〇〇艺，且回流4小時。過濾所得之生成物’經水洗滌且在1 5 0 °c下乾燥1 2小時後’於900°C之溫度燒成i小時。而且’所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體係在錯合氧化物調配莫爾比為二氧化鈦60.0% 、鈷27.5 % 、鋁12.5%之下，具有黃綠色之外觀’且會產生黃色干涉色者。實施例8 --------------裝--------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱〉 19 311253 473519 A7 -------------- 五、發明說明（20 ) 依據第1 (c)圖’製造本發明一實施例之Ti-Co-A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 亦即’相對於100.00重量份之二氧化鈦被覆雲母’添加1000重量份之水’攪拌分散且升溫至8(rc。接著將溶解在水中之11.89重量份之水合氣化鈷（c〇C12.6H20)、 72.27重量份之水合硫酸鋁（Al2(s〇4)3 · 14H2〇)水溶液逐滴滴加於其中，另外滴加藉由滴加2莫爾/升之氫氧化鈉水溶液（NaOH)而將溶液之ρΗ值調整至9之含水合氣化鈷、水合硫酸鋁之混合水溶液。過濾產生之Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆雲母’經水洗滌’在1 5(rc下乾燥i 2小時後，於 9〇〇°C之溫度燒成1小時。再者’所得Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體為在二氧化鈦67.6% 、鈷4.7% 、鋁27.7%之錯合氧化物調配莫爾比下，具有水色之外觀，且會產生黃色干涉色者。後續係檢視本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體所示之特性。實驗1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體調配而成之塗料組成物塗佈在基材上所形成之塗裝體中，為了使本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體發揮充分的效果，因此進行了解基材色調之底色對其所產生之影響。此處因為本發明之Ti_Co_A丨系錯合氧化物被覆型多色性粉體之透明性高，因此Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體所有之外觀色，以及干涉色會輸給基材色本紙張尺度適用中關家標準（CNS〉A4規格⑽χ撕公髮） 20 311253 A7

經濟部智慧財產局員工•消費合作社印製 473519 五、發明說明（21 ) 調之底色，造成Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體具有之色調或多變色性受阻礙。本發明者在此處檢討基材色調之底色與變色度之關係。首先，使用4·5重量份之硝基纖維素當作黏接劑樹脂，且使用10_5重量份之由10至20%乙酸丁酯、5至1〇%之 _一甲笨、3至10%之乙酸乙醋、5至1〇%之甲基乙基酮、 3〇至40%之甲苯構成之溶劑’使該黏接劑樹脂與溶劑混合’且調配4重量份之本文實施例1中呈現水色外觀色及 η色干涉色之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體，經分散製造成塗料組成物’該組成物此處稱之為試料接著使用同量之與試料1相同量之黏接劑樹脂及溶劑’將4重量份實施例2之外觀色為水色及具有紅色干涉色之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體調配在該黏接劑樹脂與溶劑中，經分散製造塗料組成物，該組成物稱之為試料2。將此等試料1及2以刮板（間隙：110微米）塗佈在各種顏色之色紙上’以變角測色機進行顏色測定，以測定其變色度。第4圖顯示測定本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體變色度之方法說明圖。同一圖中所示之印刷有調配本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物之被檢測物30相對之垂直轴32為基準， I-----------I -lull--訂----III — (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 21 311253 473519

五、發明說明（22 ) 由-45度之方向，藉由白色光光源^昭定藉由以-25度與35度配置之受先器“、、射白色光36，以測色，該測色值換算成Hunter之L 38、4〇受光之光顏 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 以-25度與35度測定，在_25度|列斷。化物被覆型多色性粉體之干涉色 Tl_Co-Al系錯合氧觀色，而在35度下，會受到Ti_c〇乎不受影響僅觀測到外型多色性粉體干涉色強烈影響，：：:系錯合氧化物被覆之混合物’因而判斷與該兩點所」到外觀色與干涉色變色度越大。色差異越大表示該測定結果之-部份分別顯示於表2之試料工中及表3 之試料2中。又’分別將表2之ab圖顯示在第5⑷圖中，表3之ab圖顯示在第5(b)圖中。表2 底色1 白 L 87.7 「_.細隹_, m 2.94 b -5.56 L 61.77 -25·#· a -2.48 b -28.06 L 12506 351受光 a -6 23 b 9A 1Q 黑 18.53 0.11 -0.6 44.97 -3.2 -1.01 118.82 灰色 53.99 -1.77 1.41 52.65 -3.32 -12Λ1 121,47 *6❶1 <59.9^ 體色 87.74 -13.91 51.26 62.78 -1Β.9β 一 2§TS3 — 126-5 -10.61 47.74 氷色 67.31 -18.81 •2324 56.94 -7.04 -2M 122.42 -7.4 25.08 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製表3 基树色 -25B 35· #光底色 L a b L a b L a b 白 87.7 2.94 -5.56 69·62 -10.52 -20^3 Π7.16 14.65 5.43 黑 18.53 0.11 -0.6 3S.5« 6.5 -11.02 100.14 21.78 1579 灰色 53.9» -t.77 1.41 51.64 -3S4 -14.39 108j67 18.15 12.39 觸色 87.74 -13S1 51.26 66.01 -2253 31.35 111Λ1 β.85 28.16 水色Ί 67.31 -18B1 -23.24 60.98 -1W2 -26.24 112,71 12*29 3.99 藉由表2、第5(a)圖及表3、第5(b)圖所示之基材色之底色，可顯示相同色調之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公楚） 22 311253 473519 A7 B7 五、發明說明（23 ) 色性粉體呈現出不同色調。因此可獲知對本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體特徵之多變色性之影響。 -----!1* 裝 i I ^請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 但是’由第5(a)、（b)圖可了解由具有無色彩之白色至 -黑之灰色範圍之底色基材，在-25度與35度受光所得之測 •色值有相當大之差異因此變色性高。又，可了解到由與粉 -體之物體色同色之水色底色基材，在_25度與35度受光所 1得之測色值有相當大差異而變色性高。又當使用與粉體之物體色同色之水色底色基材時，Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀色對底色之影響具有相乘之效果，因此所觀察之外觀色相當鮮豔。線· 塗佈有調配本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物之基材色調若在無色彩之白至黑之灰色範圍’以及與Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀色同色系統之黃綠色至藍色之青色系，可以充分發揮本發明Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之效果，因此較佳。經濟部智慧財產局員工 •消費合作社印製，針對此，當使用具有除前述以外之底色之基材色時，本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體之外觀色及干涉色會受基材底色之影響，而損害其變色性。其他顏色之例之檸檬色如表2、第5(a)圖及表3、第5(b)圖所示者。由第5(a)、（b)圖可發現，在-25度與35度受光測得之測色值之差異少，會阻害本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體特徵之變色性。本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 23 311253 473519 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製五、發明說明（24 ) 實驗2 接著本發明者針對調配本發明之Ti_c〇_A]系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物之塗佈厚度與變色度之關係進行檢討。以刮刀將前述實驗1中之試料丨，以不同之臈厚产下塗佈在具有灰色規格_底色之基材上，且如前述:實驗般’如第4圖所示般自_45度照射白色光，且將_25度與w 度受光之測色值換算成Hunter之Lab值，計算狁圖中度與35度2點間之距離判斷其變色度，將膜之厚度加厚，粉末之色調可在不受底色之影響下確實的變色。第6圖顯示變色度與膜厚度之關係。如第6圖中所示，膜之厚度不可以在極厚之範圍中，且膜厚度加厚會使後續之變色度增大。實驗結果，當塗佈薄膜之厚度比3〇微米薄時，發現具有在白至L:31.83a:_〇.〇lb:l86之範圍間顏色之基材之良好變色度，當塗佈膜厚度高於3〇微米以上時，不會文底色之影響，因此可產生在白至黑色全範圍之高變色度。調配本發明之Ti-Co_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物之骐厚度，一般之膜厚度範圍係在5微米以上，且較好在20微米以上，且在3〇微米以上時不會受基材色之影響’可得到最佳之變色度。由以上之實驗1、以及實驗2之結果’塗佈有調配本發月之Ti Co A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物之基材色調不在無色彩之白至黑之灰色規格範圍本紙張尺度適用t _冢標準（CNS〉A4沒格⑵G χ 297公爱 311253 ---------- (請先閱讀背面•之注意事項再填寫本頁) n n n ϋ ·

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473519 五、發明說明（25 ) 内’且無黃綠色至藍色之青色系之情況，則亦可事先藉由上漆、繪圖及其他之著色手段將基材色著色成同色系，而以塗佈膜厚度30微米以上塗佈調配有本發明之Ti-C〇-A1 系錯合氧化物被覆型多色性粉體之塗料組成物。 -實驗3 接著，使用實施例1使用之塗料組成物之試料丨，以 3〇微米之膜厚度塗佈在底色為白色與灰色之基材上。試料 1之塗料組成物之塗佈膜所形成底色為白色之基材稱之為試料3，試料1之塗料組成物之塗佈膜所形成底色為灰色之基材稱之為試料4。該試料3、4以與前述第4圖中所示之測定方法般，自-45度方向照射白色光，且測定_25度與 35度之反射光波長分布。又使用與實施例丨中所用之雲母欽上未被覆紹酸鈷之狀態之試料1相同之黏接劑樹脂與溶劑之混合物當作比較對象，以與試料3、4相同之膜厚度下塗佈在底色為白色之基材上，當作比較試料1。度之反射光波長分布示於第7(a)圖中，在35度之反射光波長分布示於第7(b)圖中。因為幾乎無法檢測出干涉光，因此Ti-C〇-A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體所觀察之外觀色-25度波長分布，如第7(a)圖中，試料3、4兩者之短波長側之反射率高，但長波長之反射率低。因此，可發現短波長側之反射率與長波長側之反射率之差異相當的大。針對此等，包含雲母鈦塗佈膜之比較試料1會有短波長側之波長高，長波長側之波長低之傾向，因此常波長側之反射率與短波長側之反糸本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） — ·裝！—訂----------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 15 473519 A7 經濟部智慧財產局員工消費合社印製五、發明說明（26 ) 率間之差異並不會太大，而使得全體均可觀察到白色光。又’因為檢出強的干涉光，因此Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體所觀察到之外觀色與干涉色之混合顏色在35度之波長分布，如第7(b)圖般，試料3、4兩者之短波長側之反射率低’但長波長之反射率高。因此，可發現短波長側之反射率與長波長侧之反射率之差異相當的大。此等對雲母鈦塗佈膜之比較試料丨會有短波長侧之波長低，長波長侧之波長高之傾向。由該第7(a)、（b)圖檢討變色性，可發現試料3、4同時會由青色系統之顏色變化至黃色至橙色之顏色，且以目視可確定變色度非常大。相對於此，比較試料〗為自白色之顏色變化至黃色至橙色之顏色，以目視可確定由白色變成黃色至橙色之顏色，變色度不足而難以觀察。實驗4 使用實施例1之塗料組成物之試料丨，以3〇微米之膜厚度塗佈在底色為白色之基材上。試料丨之塗料组成物之塗佈膜所形成底色為白色之基材稱之為試料5。又於與試料1相同之黏接劑樹脂與溶劑中混合與實施例丨具有相同外觀色與干涉色但Ti〇2、Co、A1調配比率不同所構成之實施例4及5，以與試料5相同膜厚度下塗佈在底色為白色之基材上。含實施例4之塗佈膜所形成之基材稱之為試料6’且含實施例5之塗佈膜所形成之基材稱之為試料7。該試料5至7以前述第4圖所示之測定方法，自_4 5 度之方向照射白色光，自-25度至65度以每5度之間隔接本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 x 297公釐） 26 311253 (請先閱讀背面·之注意事項再填寫本頁) 裝 ♦ 473519 A7

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製五、發明說明（27 ) 受反射光’將其測色值換算成Hunter之Lab值，檢視其變色度。結果列於下表4中。表4 - fer«LA H«L-7 iR光角 L a b L 籲 b L a b -25 64.56 -1Λ5 -26.73 66*22 -2.91 -23^3 67 95 -2 -21.59 «20 64.99 -2.05 -26.34 66.71 -3.05 -23.49 68.41 ^2.14 -21.17 H5 65.45 -2.17 -25.Β1 67.34 -3 13 -22.72 69 -994 -20.55 -10 66.17 _ -2.1 a -24.35 68.25 -3.27 -21 57 69 82 -23 -IS.55 -5 67.225 '2.33 .-23.55 69.55 -3 27 -1991 71 m -2 4 -17.99 0 88.9 -2.5 -21.5 71.47 -3.38 -17.49 73.03 -2.58 -15.58 5 71.37 -2.69 -18.38 74.45 -3 58 -13.76 76 〇β 286 -Ι1Λ4 10 75.18 *2.98 -13Β 78.75 -3 81 •85 8052 -3 28 -6.51 15 60.92 __ *3.49 *β·64 85.1 -4.23 -t.04 87.11 -3.84 1J6 20 88.97 -4.1 β 2.61 93.72 -4.89 843 96 29 •477 11.13 __ 25 100.78 UM 106.05 -5.75 20.26 109 49 -6.14 23.68 30 11752 -6·5β 28.06 122.83 -6,6 32 127 09 -7.55 36.16 _ 35 147.35 -7.βϊ 39.33 153.43 -7.16 41.33 159J6 -8.25 4549 40 192.56 -6.34 42.63 192.93 -5.77 43.32 203 88 -6 57 46.16 45 210.60 •5.21 39.15 216.92 -5.37 42.34 21065 -5.67 41.8 —5〇 201.96 _ -6.77 42.9β 190.64 42.98 196.14 -75 4537 55 159Ό8 -9.15 39.99 155.38 -8.32 39.45 157 67 -9.41 42.73 60 129.36 -9.27 31.28 12&.52 •8.S3 31.14 130.3 -9.12 33.B5 6S 115.51 -8*73 22.85 116 -8.3 23.46 117.74 -8.55 25.84 由表4可明顯的看出，試料5至7自_2 5度增加角度而使Lab值產生變化’可理解角度之變化產生變色。特別是變色度係考量與-25度下之值之差異，且顯示在45度附近之變色度最大，當超過45度以上之角度時，會再回復到原來之顏色。因此，考量與-2 5度最大之差異，可理解到本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體具有多大之變色性。實驗5 使用實施例1之塗料組成物之試料1，以3〇微米之膜厚度塗佈在底色為白色之基材及灰色之基材上。試料塗料組成物之塗佈膜所形成底色為白色之基材稱之為試料 8、試料1之塗料組成物之塗佈膜所形成底色為灰色之基 -------------裝--------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 27 311253 473519 A7 ------------B7________ 五、發明說明（28 ) 稱之為試料9又於與試料1相同之黏接劑樹脂與溶劑中混合具有與實施例i相同外觀色及不同干涉色之Ti〇2、

Co、A1調配比率相同所構成之實施例2及3，在與試料8、 9相同膜厚度下塗佈在底色為白色與灰色之基材上。含實施例2之塗佈膜所形成之底色為白色之基材稱之為試料 10,且含實施例2之塗佈膜所形成之底色為灰色之基材稱之為試料11’含實施例3之塗佈膜所形成之底色為白色之基材稱之為試料12，且含實施例3之塗佈膜所形成之底色為灰色之基材稱之為試料〗3。該試料8至13如前述之實驗4般，以前述第4圖所示之測定方法’自-45度之方向照射白色光，自_25度至65 度以母5度之間隔接受反射光，將其測色值換算成Hunter 之Lab值而檢視。底色為白色之基材之試料8、10、12之結果列於下表5 中’表5轉換成ab圖’示於第8(a)圖中。又，底色為灰色基材之試料9、11、13之結果列於下表6中，表6轉換成 ab圖，示於第8(b)圖中。 (請先閱讀背面•之注意^項再填寫本頁)

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 28 311253 473519 A7 B7

五、發明說明（29 )表5 K»8 K»1 Q K料 1 2 受光角度 L a b L a b L 塞 b -25 64.56 -1.95 -26.73 70.2 -12.47 -18.28 66.75 157 -18i •20 64.99 -2.05 -26.34 70.52 -12.44 -17.78 66.89 1.66 -18.3 -15 65.45 -2.17 "25.81 70.8 -12.22 -17.34 67.11 1.63 -18.19 -10 66.17 -2.18 -24.95 71.17 -11.89 •16.78 67.46 1.43 -17.98 _5 67.225 -2.33 -23.55 71.64 -11.19 -16.32 68.03 1.04 -17.64 0 68.9 -2.5 -21.5 72.32 -10.02 -15.B2 69.04 0.13 -16.87 5 71.37 -2.69 -18.36 73.39 -8.34 -15.06 70.61 -1.26 15.8 10 75.18 -2.98 -13j6 75.08 •5.57 H4.02 73.11 -3.3Ϊ -14.3 15 80.92 -3.49 -6.64 77.79 -1.62 -12.3 77,08 -6.47 *12.33 20 88.97 -4.18 2.61 &2.2 3.83 -9.44 83.05 -10.79 -10.24 25 100.78 *5.3 14.68 89.15 10.4 -S.14 92.42 -16.34 -8.23 30 117.52 -6.56 28.06 101.32 17.56 1.39 106別 -21.91 -6.7 35 147.35 -7.83 39.33 124.77 21·β4 9.8 130.95 -23.8 -4.38 40 192.56 -6.34 42.63 177.73 19.76 18.91 178.55 •19.55 t.44 45 210.60 -5.21 39.15 203.41 15.41 22.82 213.89 -14,83 5.86 50 201.96 -6.77 42.98 ΊΒ6.43 18.21 22.6 184.23 -17.91 0.97 55 159.08 -9.15 39.99 138.69 18.46 17.11 139.76 -21.69 -7.13 60 129.36 -9.27 31.28 111.34 15.28 10.65 115.27 -21.9 -12.17 65 115.51 -8.73 22.85 100.1 11.35 5.15 102.83 -20.05 -14.32 -----------------(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 表6 試軲9 K«1 1 3 受光角 L a b L a b L a b -25 47.59 -3J3 -22.95 50.59 -10.19 -19.08 4&.01 -3.82 -18.26 -20 4β.5β -3.22 -21.7 51.1 -9.74 -18.43 49.39 -3.91 -17.84 -15 49.64 -3.31 -20.2 51.51 -9.13 -17.82 49.49 -4.05 -17,35 -10 51.3 -3.36 -18.16 52.28 -8.2 -16.98 50.eS -4.49 -16.52 -5 53.6 -3.47 -15.3 53.31 -6.78 -16.03 52.23 -5.46 -15.4 0 56.95 -3.78 -11.25 54 J3 -4.76 -14.75 54.23 -6.63 -14.08 5 61.69 -4.18 -5.8 57.08 -Γ94 -13.09 57.27 -8.47 -12.15 10 67.92 -4.67 U5 60.25 1.91 -10.92 61.58 -11.07 -9.93 15 76.42 -5.36 10.07 64.73 6.57 -7.91 67.4 -14.42 -7.72 20 87.12 •6.17 20.14 71.2t 12.13 -3.88 75.75 •18.54 -5.61 25 101.54 -7.25 31.35 80.47 17J2 1.15 87.27 -22.79 -4.18 30 121.21 -8.13 40.74 95.95 22.66 7.52 104.91 -25.73 -3.02 35 155.3 -8.31 46.1 123.73 23.37 14.32 132.02 -24.48 -0.57 40 191.73 -7.3 46.13 170.8 20.78 20.89 172.43 -19.77 3.43 45 208.08 «7.63 43.89 197.64 17.68 23^8 193.99 -16J1 4.8t 50 191.26 -7.53 45.45 181.92 18.B2 25.05 181.97 -17.19 3.71 55 157.29 -9.42 43.56 141.16 19.36 22.11 144.09 -20.71 -2.B1 60 ~127.85 -10.36 38.06 109.57 17.75 18.18 117.12 -23.55 -8.87 65 112.93 -10.39 Γ 31.46 95.43 14.79 14.15 10t.11 -23.93 -12.09 由以上之結果可了解具有相同之外觀色，但二氧化鈦層之厚度不同者會有不同之變色性。因此，可理解其變色性大。實驗6 線. 經濟部智慧財♦產局員r消費合作社印製本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 29 311253 A7 五、發明說明（30 ) 通常，當基材上塗佈之塗料藉由 π± „%有之角度觀測其變色夺，先源之位置與觀察之位置大 177巧不改變，且大容籍由轉動基材面而觀察。此包含 Μ人手握住基材觀察之況，照明或其他光源均固定之情況，轉動頭部改變觀察角度與轉動手上握住之基材比較’以較容易之一種進行。此狀癌下，由於衡量光源之仂罟、極& , 尤愿之位置觀察位置等均不動，發現照射光之入射角度與由基材之反射光所觀察到之受光角度之總^均維持-定。如此’在入射角與受光角之總合維持在一定之狀態下，可充分發揮其變色度。第9圖為顯示實驗6之測定方法概要之說明圖。如第9圖中所示之白色光源42之光軸46，與受光器 44之受光方向軸48之角度總合固定在45度，基材50以相對於地面之垂直軸’以自_25度傾斜到65度之受光器44 受光，將反射光之測色值換算成Hunter之Lab值，測定其變色度°測定之對象係使用前述實驗5中所用之試料8至 13 ° 底色為白色基材之試料8、10、12之結果列於下表7 中’將表7轉換成ab圖，示於第10(a)圖中。又’底色為. 灰色基材之試料9、11、13之結果列於下表8中’將表8 轉換成ab圖，示於第10(b)圖中。請先閱讀. 背面. 之注意事-項再寫驻頁訂

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 30 311253 473519 A7 B7 五、發明說明（31 ) _VMS smi 〇 K«1 2 受光角 L a b L a b L a b -25 63.81 -3.17 -2626 67.64 -9.47 -22.02 65.78 -0.62 -19.22 -20 64.63 -2.96 -26.4 6Θ.77 -9.88 -21.47 66.39 0.01 -19.03 -15 65.15 -2.81 -26.31 69.46 -10.06 -20.73 66.79 0.51 -18.75 -10 65.77 -2.58 -25.7 70.13 -10.11 -19.91 67.11 0.89 -18.43 -5 66.89 *2.47 -24.33 70.91 -9.67 -18.86 67.79 0.86 -17.93 0 69.15 -2.5 -21.35 72.31 -8.3 -17.59 691 -Λ01 -16.67 5 74.53 -2.71 -14.51 74.81 -4.76 -15.4 72.68 -2.68 -14.4 10 66.2d -3.22 -0.23 80.52 2.59 -11.71 81.41 -9.13 -10.01 15 112.87 -4.39 25.33 96.11 15.36 -4.88 103.69 -21.26 -3.31 20 177.07 -4.28 40.17 15423 20.23 2.84 163.78 -26.1 2.15 25 162.43 -4.78 41.79 138.24 21.99 1.71 146.42 -27.42 1.21 30 106.34 -4.12 20.06 91.94 13.41 -6.72 97.97 -19.03 -4.87 35 82.88 -3.01 -4.87 78.9 0.82 -13.12 7B.87 -7.04 -11.72 40 72.9 -2.43 -17.73 74.29 -5.8 -16.85 71.74 -1.5 -16,09 45 68.87 -2.28 -23.75 72.44 -8.66 -19.13 69.18 0.59 -16.48 50 67.57 -2.34 -26.65 72.02 -9.83 -20.84 68.52 1.2 -19.94 55 67.58 -2,54 -28.15 72.23 -10.25 -22.16 68.96 1.03 -20.81 60 68.39 -2.92 •28,76 73.34 -10.47 -23*27 69.97 0.46 -21.22 65 69.46 -3.46 -28.64 74.01 -10.49 -23.5 71.21 -0.26 -21.07 --------------裝--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 表訂- K料9 K料1 1 K«1 3 受光角 L a b L a b L a b -25 45.96 -4.19 -24,86 49.36 -10,37 -21.06 4S.32 -4.77 -20.4 -20 46.64 -3.94 -24.34 50.07 -10^6 -20.66 48.69 -4.39 -19.97 -15 47.6 -23.18 50.77 -9J8 -19.73 49.09 -4.07 -19.33 -10 49.02 -3.58 -21.44 51.55 -9.22 -18.71 49.93 -4.22 -18.21 -5 51.54 -3.55 -18.2 52.84 -7.67 -17.21 51.6 -4*91 -16.57 0 56.08 -3.71 -12.39 55.16 -4.54 -15.06 54.92 -6.88 -13.84 5 64.45 -3.98 -2.39 59.43 1.56 -12.12 6f.S6 -1*1·，6 - 9.42 10 80.18 -4.76 14.85 68.48 12*26 一 7.55 76.33 19.15 -3.76 15 108.15 -5.44 36.52 86.69 26.12 -1.39 107.34 -29.02 1.49 20 164.49 -5.03 44.94 147.36 28.58 4.5 161.5« -2B.78 Λ 22 25 161.67 -5.41 46.56 mn 30.68 3.52 136.17 -27.98 2.B3 30 106.47 -5.67 36.18 83.9 24.54 -2.74 69.98 -24.1 -t.06 35 78.75 -4.57 12.72 66.27 9.98 -8.92 68.37 -14.69 -6.89 40 63.93 -3.85 -4.14 58.57 0.1 -13.48 52.24 -8.69 -12.25 45 56.08 -3.47 -14.37 55.03 -5.32 -16.61 53.54 -5.66 -tG.09 50 52.3 -3.3 •20.16 53.46 -8.05 -18.87 51.51 -4.36 *18.67 55 50.73 -3.39 -23.64 53.12 -9.57 -20,62 51.06 -3.98 -20.32 60 50.49 —3-69 -25.57 53.47 -10.44 -21.78 S1.44 -4.28 -2Ϊ.38 65 50.82 -4.07 -26.54 54.2 -10.96 -22.58 52^9 -4.91 •21.75 經濟部智慧財•產局員·工消費合作社印製由上述之結果可確定，當照射光之入射角度與由基材之反射光觀察到之受光角度之總合維持一定，在後續之狀態下觀察基盤色時，本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多色性粉體確實具有大的變色性。本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 31 311253 473519 Α7 Β7 五、發明說明（32 ) 實驗7 前述實施例1中所得之本發明Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型之多色性粉體所具有之多變色性，進行比較實驗是否需被覆Ti-Co-Al系錯合氧化物才可得變色性。比較之對象係使用雲母鈦（比較例1 )、鈷被覆雲母（比較例2 )、銘被覆雲母（比較例3 )、姑被覆雲母欽（比較例 4 )、铭被覆雲母鈦（比較例5 )、及僅Ti-Co-Al系錯合氧化物（比較例6 )。此等比較例中含有之雲母表面上所被覆之一氧化鈦、姑、铭等各種金屬之量係調整到與實施例1 中包含之各金屬量相同。而且’色調之比較，係將各被檢物以下表9中所示調配成組成物，以刮刀將組成物以30微米之膜厚度塗佈在黑色紙上，所得之色紙經乾燥後’如第4圖所示般，自_45 度照射光線’在-25度及35度下以肉眼進行觀察。因此，以肉眼觀察之顏色變化良好則評價為〇，顏色之變化務有不良變化則評價為△，顏色沒有變化則評價為χ 。 (請先閱讀背面·之注意t項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製表9 被檢物 15重量％硝基纖維素 10重量!％丁基溶纖素 10重量％石油腦 20重量％環己烷 45重量％結果示於表1 〇中。本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 χ 297公釐） 311253 32 473519 A7 B7

五、發明說明（33 )

實施例1 tbfe例 1 (πο2+雲母） t嫩例2 (Co+雲母) 罐歹丨J3 (A1+雲母) t嫩例4 (Co+Ti02 +雲母） 5 (Α1+Ή02+ 雲母）匕嫩例6 (A1+CO+-11(¾) -25度觀察色青色白色茶色白色綠色白色青色 35度觀察色黃色黃色茶色白色黃色黃色青色變色度〇 Δ X X Δ Δ X 由表10可明白得知，Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多色性粉體，與同一金屬比之僅錯合氧化物，或者為中間體之錯合氧化物被覆雲母有不同色彩，特別是相對於含有 Ή、Co、A1之—種或兩種金屬之錯合氧化物被覆雲母中所無法觀察到之色調多變色性，Ti_c〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體可觀察到清楚之色調多變色性。據此，可了解本發明之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型之多色性粉體係藉由將Ti、Co、A1三種金屬之錯合氧化物被覆在雲母之上而得到特殊色調及多變色性。 -下面列舉本發明之調配例，但本發明並不受此等調配例之限制。而且，若沒有特別限定，則調配量係表= .% 。夏置遇配例1 一麗相凹版印劁油黑

Tl_C〇_A1系錯合氧化物被覆型多色性粉體30.0% 乙烯-乙酸乙烯酯共聚合樹脂 7 5% 氣化聚丙烯 55 甲苯各紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格⑵〇 χ 297公爱） 311253 ------!_!-裝-----ί — 訂 ----— ! 線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財I局員Μ消費合作社印製· 473519 A7 B7 _ 五、發明說明（34 ) 28.0 乙酸乙酯 8.5 甲基乙基酮 17.0 異丙醇 2.5 聚乙烯臘 0.8 靜電防止劑 0.2 調配例2 照相凹版印刷油墨

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體15.0% 聚醯胺樹脂 15.0 松脂 4.0 頌基纖維素 3.0 異丙酵 46.0 甲苯 10.0 聚乙烯臘 0.8 調配例3 照相凹版印刷油墨

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體20.0% 硬化松脂 15.0 石油系樹脂 1〇〇甲苯 55.0 調配例4 照相凹版印刷油墨

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體3〇〇% 确基纖維素 100 丁基溶纖素 10 0 石油腦 250 裝 i — (請先閱讀背面•之注意事項再填寫本頁) M5. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 34 311253 經濟部智慧財•產局員Μ消費合作社印製 473519 A7 _ B7 五、發明說明（35 ) 環己烷 25.0 調配例5 照相E?版印刷油墨

Ti_Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體η.〇〇^ 乙烯-乙酸乙烯酯共聚合樹脂 7.2% 氯化聚丙婦 5.8 甲苯 58.0 乙酸乙醋 110 異丙醇 3,0 聚乙稀臘 0.8 靜電防止劑 0.2 調配例6 網版印刷油暴

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體15.0% 丙烯酸系樹脂 20.0 石油腦 35.0 丁基溶纖素 30.0 調配例7 網版印刷油畧

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體15.0% 硝基纖維素 15.0 環己酮 40.0 異佛爾酮 10.0 石油腦 10.0 二丁基酞酸酯 10.0 绸配例8 網版g卩麻丨油黑

Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體20.0% ^--------t---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 35 311253 473519 五、發明說明（36 ) 硝基纖維素 20.0 45.0 10.0 5.0 環己酮異佛爾酮 (請先閱讀背面，之注意事項再填寫本頁) 二辛基駄酸酯下面檢測本發明之混合 &夕色性粉體所示之特性。 f 驗 8 了1土首先相對於產生金色千干涉色之氧化鈦被覆雲母，如下表η中所示，將無機系顏料之添加量在1〇、25、5〇、 10 ' 25、50重量％間變化，還有將有機系顏料料之添加量在0.50、i 〇 ' a Λ 1Λ _ 例尔示 υ 3·0、10重量％間變化，且使用小型粉碎裝置混合，將1公克之各種混合粉末添加於15 公克之頌基纖維素漆料編號第6341ΤΜ(武藏塗料株式會社製造）中，以分散器授拌且分散，以到刀（間隙·· 101微米）將該塗料塗佈在白黑遮蓋力試驗紙上，製成塗裝體。經濟部智慧財產局員工消費合作社印製將白色光照射在上述之塗裝體上，相對於上述之白色入射光，改變觀察之角度，且以目視觀察顏色變化，色相變化愈大則判定彩度愈高，且前述之色相變化最大，可良好觀察彩度高者，而判定顏料或染料之添加量。下表11中所示之4種無機系顏料在目視下，金-青色之2色性最大，且觀察到彩度高者係在添加量為1 〇〇重量 %時。又’在一種有機系顏料、二種有機系染料下，在目視下，金-青色之2色性最大，且觀察到彩度高者係在添加量為0.50重量％、1.0重量％時。本紙張尺度適用令國國家標準（CNS)A4規格（210 公釐） 36 311253 473519 A7 _ B7_五、發明說明（37 ) 接著對無機系顏料之添加量為10.0重量％，有機系顏料、有機系染料之添加量為1.0重量％之塗裝體，判定所觀察之色相變化大小及彩度高低，得到表11中所述之結果。而且2色性及彩度之判定係以相當優良◎、優良〇、普通△、不良X而評價。• 表11

經濟部智慧財_產局員·工消費合作社印製顔料或染料名稱(化學式）色調分類對基髋之添加量 (wt%) 二色性彩度 1 普魯士藍化學式：FeK[Fe(GN)e] 育無機系顔料 1.0、2,5、5.0、15、25、50 〇 Δ 2 米洛醮化學式：FeK[Fe(CN)J:50% +雲母：50% 靑無機系顔料 1.0、2.5、5.0、15、25、50 ο Δ 3 姑藍化學式：GoAl2〇4 資無檐系顔料 1.0. 2.5. 5.0. 10. 25. 50 ◎ ◎ 4 第一藍化學式 AagAleSieC^Sx 靑無機系顔料 1.0、2.5、5.0、15、25、50 〇 ◎ 5 麵青藍靑有機系顔料 0.50,10, 3.0. 10 ◎ ◎ 6 亮藍青有機系染料 0·50、1Q、3.0、10 Δ 〇 7 m菁綠青〜綠有機系染料 0.50、IQ、3.0、10 Δ 〇如表11中所示，得到2色性及彩度均良好結果之顏料或染料為使用添加鈷藍與酞青藍之多色性粉體之塗裝體。實驗9 接著試驗本發明之混合型多色性粉體之耐光性。相對於產生金色干涉色之氧化鈦被覆雲母，分別添加添加量10.0重量％之無機系顏料，添加量1.0重量％之有機本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 37 311253 -------------裝·-- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -線_ 473519 A7 五、發明說明（38 ) 系顏料、有機系染料，且使用使用小型粉末粉碎裝置混合，得到本發明之混合型多声神去、士色性杨末。將各多色性粉體加於石英玻璃製之元件中，且以氙惫焐风虱燈照射（照射度285瓦/平方公尺，累積照射量.約30MJ/平方& p 1 丁歹a尺）30小時，照射前後以分光測色機（MIN0LTA照相機株式會社製造，I 1〇〇〇ΤΜ)測定顏色，藉由照射測定色差。注意事- 訂又將1 A克以上述相同方法調製而成之本發明各種混合型多色性粉體添加於15公克之石肖基纖維素漆料編號第 634i-(武藏塗料株式會社製造）中，以分散器攪拌且分散’且以刮刀（間隙：101微米）將該塗料塗佈在白黑遮蓋力試驗紙上，製成塗裝體。如此般製得之塗裝體以氙氣燈照射（照射度285瓦/平方公尺，累積照射量·約3〇則平方公尺）30小時，照射前後以分光測色機（min〇lta 照相機株式會社製造，CM_1〇〇〇tm)測定顏色，藉由照射測定色差。再者使用Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體及利用此等之塗裝體當作比較例7 β 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製各混合型多色性粉體以及塗裝體之色差測定結果列於表12中。 311253 473519 A7 _B7 五、發明說明（39 ) 表12 添加顔料·染料照射氙總(xenon lamp) 30小時後之色差名稱分類添加量粉末元件白色紙塗布黒色紙塗布 1 普魯士藍青色無機系顔料 10.0X 2.21 4.45 2.20 2 米洛麗藍音色無機系顔料 10.0% 3.08 3.47 1.23 3 鈷藍青色無機系顔料 10.0% 0.44 3.31 0.92 4 第一藍育色無機系顔料 10.0% 0.56 3.13 2.00 5 銅酞青藍靑色有搛系顔料 1.0% 6.32 2.57 1.75 6 亮藍青色有機系染料 1.0X 1.66 18.93 4.96 7 酲菁綠靑色有機系染料 1.0% 5.61 19.39 6.03 8 比較例7 一 — 0.45 2.63 1.52 --------------裝--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) . 由表12可看出，塗佈在白色紙上之塗裝體所混合之多色性粉體之外觀色，為塗佈在黑色紙上之塗裝體所混合之多色性粉體所引起之反射干涉色狀態下所觀察之粉體色。

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 --線_ 如表12所示般，發現添加有機系顏料、染料之多色性粉體，以及多色性粉體在以燈光照射前後，會有色差大之傾向，但添加鈷藍之多色性粉體顯示與比較例7之Ti-Co-Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體幾乎有同樣高之耐光性。由實驗8及實驗9之結果可了解氧化鈦被覆雲母中混合之青色顏料最佳者為钻藍。下面本發明者將詳細的檢討鈷藍之添加量與多色性粉體色調之關係。相對於產生金色干涉色之氧化鈦被覆雲母，鈷藍之添本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 39 311253 473519 B7 五、發明說明（40 ) ——

加量在 u'umo.omoM ^間變化’且使用小型粉碎裝置混合、得到不同話藍二之各種多色性粉體。將1公克所得之各種現合於體添加 =公克之頌基纖維素漆料編號第6341TM (武藏式會社製造）中’以分散器授拌且分散，以:株 =微米)將該塗料塗佈在白黑遮蓋力試驗紙上心塗將白色光照射在上述塗裝體上，相對於前述光’改變觀察角度’且以目視觀察顏色之變化，判定色：之變化大小及彩度高低。以目視觀察，當添加量為u重量％日夺，因為青色相當淡、，因此無法充分發揮其兩色性，色彩感亦相當的淡，當超過2.5重量％以上時’可觀察到相當高的青—金二色性。但是’當其量增加至40重量％時，青色會增濃，導致失去珍珠光澤顏料獨特之光輝性。此時底色系為白色之塗裝體以變角分光測色系統（村上色彩技術研究所社（株）製’ GCMS-3型GSP_lTM)測定顏色。而且測定之方法係與上述實驗4、5中所述之方法相. 同，入射白色光之入射角為45。，受光角為_25。至65。，且以每5。之間隔測定顏色，測色值換算成Hunter之乙讣值。所得之結果分別顯示於下表13、14、15中。又將該結果之受光角與色相變化之關係圖顯示於第U圖中，受光角與亮度關係之圖顯示於第12圖中。丨本—國國~^~^r-

itr· (請先聞讀背面'之注意事項再填寫本頁) #*

473519

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 A1 五、發明說明（）又，表16中在-2 5°與+35°觀察角度下觀察時，觀察色之色調差異係藉由色差（△ Lab)、色相差（Aab)、亮度差（△!〇表示。表13 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 添加置 1.0X 2.5X 5.0X L a b L a b L a b -25 73.29 0.92 -15.87 71.63 -0.07 -20.11 68.04 -1.13 -25.59 -20 73.60 0.66 -15.68 71.97 "0.33 -19.84 68.39 -1.34 -25.27 -15 73.97 0.41 -15.32 72.40 -0.57 -19.38 68.85 -1.56 -24.76 -10 74.43 0,25 -14.81 72.94 -0.74 -18.73 69.41 -1.67 -24.09 -5 75.08 0.14 -14.03 73.63 *0.81 -17.89 70.18 -1.75 -23.15 0 76.12 0.06 -12.75 74.81 »0.89 -16.43 71.39 -1.84 -21.60 5 77.92 -0.10 -10.62 76.76 -1.03 -14.08 73.39 -1.99 -19.26 10 80.72 -0.31 -7.33 79.89 -1.26 -10.31 76.41 -2.23 -15.41 15 85.25 -0.67 -2.00 84.74 Η.61 -4.49 81.12 -2.54 -9.72 20 92.28 -1.24 6.10 92.61 -2.24 4.68 88.73 -3.09 -0.68 25 103.88 -2.24 18.85 104.76 - 3.25 18.16 100.42 -4.12 12.58 30 120.85 -3.88 35.92 123.28 -4.90 36.64 118.26 -5.70 30.93 35 148.98 -6.55 56.74 153.05 -7.45 57.15 146.86 -7.96 51.97 40 197.79 -7.99 65.65 208.80 "8.09 63.51 198.29 -8.81 60.65 45 279.93 -2.15 57.56 276.14 -2.73 59.25 272.96 -3.02 57.02 50 234.66 -7.62 59.01 218.17 -8.62 58.03 223.73 -8.29 55.53 55 177.86 -11.29 66.83 172.02 -11.68 63.07 170.26 -12.27 60.66 60 147.90 -9.47 53.37 144.40 -10.08 49.45 141.85 -11.01 46^5 65 129.00 -7.44 40.01 126.16 -8.21 36.26 123.14 -9.25 32.34 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 41 311253 473519 A7 B7_ 五、發明說明（42 ) 表14 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製添加置 10.0X 20.0% 30.0% L a b L a b L a b -25 63.66 -1.37 -32.53 59.34 -0.53 -39.51 55.51 0.95 -45.04 -20 64.10 -1.59 -32.00 59.86 -0.73 -38.89 56.17 0.63 -44.31 -15 64.71 -1.76 -31.34 60.53 -0.97 -38.11 56.88 0.37 -43.48 -10 65.43 -1.89 - 30.50 61.34 -1.13 -37.14 57.76 0.13 -42.38 66.34 -1.96 -29.31 62.39 -1.29 -35.79 58.84 -0.18 -40.96 0 67.81 -2.11 -27.46 63.89 -1.54 -33.84 60.51 -0.57 -38.81 5 70.08 -2.36 -24.62 66.21 -1.92 -30.85 62.94 -1.07 »35.72 10 73.60 -2.71 «20.26 69.80 -2.44 -26.37 66.56 -1.83 -31.13 15 78.86 -3.19 -13.79 75.06 -3.19 -19.84 71.79 -2.91 -24,55 20 87.13 -3.97 -3.90 83.15 -4.27 -9.98 79.51 -4.24 -15.13 25 99.35 -5.14 9.98 95.03 -5.65 3.63 90.76 -5.92 -2.30 30 117.61 -6.84 28.56 112.31 -7.59 21.33 107.54 -7.91 14.56 35 147.17 -9.23 48.76 141.99 -9.75 41.40 135.73 -9.75 32.95 40 200.12 -8.64 56.58 198.95 -8.66 51.37 187.86 -8.40 44.78 45 270.30 -2.62 55.67 262.92 -2.13 54.35 246.35 -1.65 51.28 50 211.66 -8.76 52.81 202.77 -9.13 48.81 211.68 -8.87 46.57 55 164.82 -12.90 54.51 157.27 -13.20 46.73 153.58 -12.84 38.92 60 137.35 -11.85 40.29 130.92 -12.33 32.41 124.29 -12.06 25.45 65 119.27 -10.20 26.86 113.44 -10.73 19.22 109.44 -11.02 13.34 (請先閱讀背ft之注意r項再填寫本頁)

本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 42 311253 473519 A7 B7 五、發明說明（43 )

經濟部智慧財I局員！^消費合作社印製表15 添加置 40.0% 50.0% L a b L a b -25 53.49 1.85 -47.79 52.30 2.54 -49.70 -20 54.18 1.54 -47.04 52.98 2.30 -48.94 -15 54.91 1.29 -46.22 53.75 1.89 -48.00 -10 55.83 0.96 -45.03 54.63 1.52 -46.92 -5 57.04 0.58 -43.44 55.83 1.15 -45.36 0 58.69 0.12 -41.35 57.43 0.62 -43.30 5 61.12 -0.55 -38.23 59.81 -0.09 -40.25 10 64.74 -1.46 -33.5分 63.25 -1.10 -35.86 15 69.89 -2.67 -27.11 68.20 -2.40 -29.64 20 77.63 -4.23 -17.66 75.54 -4.05 -20.74 25 88.63 -6.03 -5.09 86.21 -5.94 -8.60 30 105.08 -8.13 11.45 102.37 -8.01 7.41 35 132.78 -9.87 29.42 130.40 -9.84 25.14 40 182.20 -8.50 41.33 181.65 -8.00 38.41 45 246.28 -1.02 50.45 240.12 -0.55 49.31 50 207.67 -8.66 44.02 199.92 -8.60 40.85 55 148.91 -12.84 35.26 143.89 -12.74 30.33 60 120.44 -12.02 21.44 116.37 -11.72 16.56 65 106.04 -11.01 9.42 102.45 -10.61 4.87 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 43 311253 —— — — — — — — — — — — II I I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -SJ_ . •線- 473519 Α7 Β7 五發明說明（44 ) 表16 钻藍量受光角: -25。受光角:+35° 色調差 L a b L a b A (Lab): 色差 A(L): 亮度差 A(ab); 色相差 1.0X 73.29 0.92 —15.87 148.98 -6.55 56.74 105 2 757 73 0 2.5% 71.63 -0.07 *20.11 153.05 -7.45 57.15 1125 81 4 77 β 5.0X 68.04 -1.13 -25.59 146.86 -7.96 51.97 1108 788 77 9 10.0X 63.66 -1.37 - 32.53 147.17 -9.23 48.76 1168 83 5 81 7 20.0* 59.34 -0.53 -39.51 141.99 -9.75 41.40 1160 82 7 81 4 30.0X 55.51 0.95 -45.04 135.73 -9.75 32.95 112.4 802 787 40.0X 53.49 1.85 -47.79 132.78 •9.87 29.42 111.3 79 3 781 50.0X 52.30 2.54 -49.70 130.40 -9.84 25.14 108 9 78 1 7ς q (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製依據表13、14、15、16及第U、12圖可知，當鈷藍之添加量為2·5至30.0重量％時，藉由改變相對於入射光之觀察角度，可了解到色相之對比相當的大。特別是由於相對於塗裝體，當添加量為10·0至2〇〇重量％時，其色相差及焭度差均相當的大，因此色調之對比差異相當的大’因此可觀察到美麗之兩色性。本發明之混合型多色性粉體’調配在氧化鈦被覆雲母之無機系顏料之調配量較好為2.5至30_0重量％，最好為 10.0 至 20.0 重量％。而且’當得到塗裝體之多變色性時，將含有在雲母表面上被覆氧化鈦產生反射干涉色之氧化欽被覆雲母之版成物塗佈在基材上’在含有該氧化鈦之組成物上塗佈含有具有與上述氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色呈互補色本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） 44 311253 A7 A7

五、發明說明（45 係色調之顏料或染料之透明著色組成物之塗裝體，或雲母表面上被覆氧化鈦而產生反射干涉色之氡化鈦被覆雲母，與含有具有與域氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色呈互補色關係色調之顏料或染料之透明著色組成物混合得到 -之組成物塗佈在基材上所得之塗裝體，藉由相對於入射光之觀察角度，觀察色調之不同。但是此時，透明著色組成，物不會阻礙氧化鈦被覆雲母所觀察之反射干涉色，而且， 1必要將透明著色組成物之著色狀態調製成不濃不薄之狀態0 、如以上之說明，由於本發明之Ti_c〇_Al系錯合氧化物被覆型多色性粉體係藉由在雲母上形成含有欽、始、銘之錯合氧化物層，因此可藉由不同之觀察角度看到不同之色調。又本發明之混合型多色性粉體之製造簡單，且可藉由不同之觀察角度看到不同之色調。又，本發明之多色性塗裝體可賦與基材多變色性之色調。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 經濟部智慧財^局員卫消費合作社印製

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Claims

H3 經濟部中央標準局員工福利委員會印製附件二 φ 105295號專利申請案 -一il請專利範圍修正本修正着年月月1§ 曰一種多色性粉體組成物’其特徵為4 一有薄基板與被覆在前述雲母基板上之錯合氧化物，且構成前述錯合氧化物之金屬包含具有選自下列a、b、c、d中任— 調配比之鈇'鈷、鋁： A.莫爾比為二氧化鈦5〇至915% ，鈷7 5至49% ，鋁1至20% ; 莫爾比為二氧化鈦5〇至96 5% ，鈷2.5至7_5% ，銘 1 至 47.5% ; 莫爾比為二氧化鈦50至72 5% ，鈷7 5至3〇% ，銘 20 至 42.5% ; 莫爾比為二氧化鈦50至98% ，鈷1至2.5% ，铭]^ 至 49% » 2.如申請專利範圍第1項之多色性粉體組成物，其中，係將始及銘之錯合氧化物被覆在以二氧化鈦被覆雲母形成之雲母鈦表面所構成之鋁酸鈷被覆之雲母鈦。如申請專利範圍第1或2項之多色性粉體組成物，其中’多色性粉體所呈現外觀色之色相可以以Huntei·之 Lab值表示，a值之範圍為·3113至1135，b值之範圍為-29.46至31.22，L值之範圍為30.82至88.23。 4. 一種多色性粉體組成物，其特徵為將氧化鈦被覆在雲母表面上產生反射干涉色之氧化鈦被覆雲母，與具有與前述氧化鈦被覆雲母產生之反射干涉色呈互補色關係之 ff ^ ^ *«fi Jil d? gl g] ·:·?* v , ^ \ . . , .v ‘ B C D 3 —衣纸ϊί又度通用中钃國家標準（CNS )A4規格（210+X 297公I) 1 311253 473519 473519 --------- Η3 色調之顏料或染料混合。 5. 如申請專利範圍第4項之多色性粉體組成物，其中，前述之氧化鈦被覆雲母產生之反射干涉色為金色色調，且顏料或染料為青色色調。 6. 如申請專利範圍第4或$項之多色性粉體組成物，其中’與前述氧化鈥被覆雲母混合之顏料或染料之調配量. 為2.5至30.0重量％。 7. 如申請專利範圍第6項之多色性粉體組成物，其中，該顏料或染料為鈷藍。 8· —種多色性塗裝體’其特徵為將包含如申請專利範圍第 1至7項中任一項之多色性粉體組成物之組成物塗佈在選自紙、紙板、布、皮革 '金屬、塑膠，或預先在此等物品上施以塗裝、印刷、塗布處理而成之基材上，且依據相對入射光之觀察角度可觀察到不同之色調。經濟部中央標準局員工福利委員會印製 9·如申請專利範圍第8項之多色性塗裝體，其申，將含有在雲母表面上被覆氧化鈦產生反射干涉色之氧化鈦被覆雲之組成物塗佈在基材上，且在含有前述氧化鈦之組成物上，塗佈具有與前述之氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉色呈互補色關係色調之顏料或染料之透明著色魟成物，依據相對於入射光之觀察角度觀察到不同之色. 調。 10.如申請專利範圍第8項之多色性塗裝體，其中，將在雲母表面上被覆氧化欽產生反射干涉色之氧化欽被覆雲母’與含有與前述之氧化鈦被覆雲母所產生之反射干涉 _色呈互補色關係色調之顏料或染料之透明著色組志物度適用中國國篆標準（CNS )Α4規格C 210Χ 297公澄） ------ ~~取物 311253 473519 473519 經濟.部中央標準局員工福利委員會印製 ____________H3__ 混合得到之組成物塗佈在基材上，且依據粗對於入射光之觀察角度觀察到不同之色調。 11. 如申請專利範圍第8至10項中任一項之多色性塗裝體’其中’前述基材之色調為白至黑之灰色範圍。 12. 如申請專利範圍第g至1〇項中任一項之多色性塗裝體，其中，前述基材之色調為青色。 13 _如申請專利範圍第8項之多色性塗裝體，其中，塗佈在基材上之含多變色性粉體組成物之組成物膜厚度為5 微米以上。 311253 衣紙張XJl通用中國國緖準（C N S ) A 4規格(210 X 297公釐)