TW294693B - - Google Patents

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A7 B7 經濟部中央標準局貝工消費合作杜印製 五、發明説明（/ 、 1 1 本 發 明 偽 關 於 製 造 預 漬 膜 和 禊 合 體 用 之 環 氧 樹 脂 組 成 1 1 物 f 以 及 由 此 環 氣 樹 脂 組 成 物 製 成 的 預 潰 體 和 複 合 體 〇 * 1 1 以 環 氣 樹 脂 和 無 機 或 有 機 補 強 材 料 為 基 質 的 複 合 體 y-V 請· 1 先 1 在 許 多 技 術 範 畴 和 B 常 生 活 具 有 高 度 意 義 〇 因 為 方 面 閱 it 1 環 氧 樹 脂 的 加 工 較 為 簡 單 而 確 實 » 另 方 面 硬 化 的 環 氣 樹 背 & 1 之 1 脂 成 型 物 機 械 和 化 學 待 性 水 準 良 好 * 可 適 合 各 種 應 用 巨 意 1 事 的 f 並 有 利 蓮 用 參 予 複 合 的 所 有 材 料 之 待 性 〇 項 1 環 氧 樹 脂 加 工 成 複 合 體 f 需 要 超 過 由 預 潰 體 製 造 的 優 填 窝 本 装 點 0 為 此 f 無 機 和 有 機 補 強 材 料 或 埔 料 成 份 » 限 於 m 維 頁 1 I 毛 绒 、 織 物 » 或 具 有 樹 脂 的 平 面 材 料 等 型 式 〇 在 大 多 1 1 數 情 況 下 9 樹 脂 是 溶 於 輕 揮 發 性 或 昇 華 性 溶 剤 内 〇 由 此 1 | 所 得 預 漬 體 經 此 過 程 後 1 不 再 具 有 黏 性 * 而 且 尚 未 硬 化 - {* 訂 9 樹 脂 母 體 只 呈 現 聚 合 前 的 狀 態 0 此 外 f 預 漬 體 必 須 有 充 分 的 儲 存 安 定 性 0 例 如 9 為 供 製 造 導 電 板 9 需 有 至 少 1 I 三 値 月 的 儲 存 安 定 性 0 進 — 步 加 工 成 後 合 體 時 f 預 潰 體 1 1 另 須 在 提 高 溫 度 時 融 化 > 並 與 補 強 材 料 和 m 料 成 份 9 以 1 及 為 複 合 提 供 的 材 料 9 在 加 工 下 盡 董 複 合 成 牢 固 耐 用 者 | 9 即 交 聯 的 環 氧 樹 脂 母 體 必 須 構 成 對 補 強 材 料 和 填 料 成 I 1 份 » 以 及 複 合 用 材 料 > 例 如 金 屬 陶 瓷 m 物 質 和 有 機 1 | 材 料 1 有 高 度 界 面 黏 著 性 0 1 [ 1 在 硬 化 狀 態 下 9 後 合 體 通 常 痛 要 离 度 機 械 和 熱 牢 固 性 t 以 及 耐 化 學 性 - 耐 溫 和 耐 老 化 性 在 霣 氣 和 霣 子 應 用 1 I 方 面 ， 除 耐 用 外 霈 要 高 度 的 霪 氣 绝 嫌 性 而 為 了 待 殊 的 1 1 應 用 巨 的 9 要 能 應 用 多 種 額 3 外 的 需 要 〇 例 如 為 了 應 用 於 1 1 [ 1 1 1 本紙張尺度逋用中國國家梯準（CNS ) A4现格（210X 297公釐） 五、發明説明（ A7 B7 經濟部中央標準局貝工消费合作杜印製 導電板 ,對玻 較低的 孔性） 複合 恃殊重 經得起 在軟焊 局部可 具有髙 度範圍 ,例如 環氣樹 時會發 工性和 以上。 近來 由於人 機、車 和尤其 ,因為 因此 驗，即 體直立 材料， 璃和銅 介電損 ,吸水 體提高 量。意 而不會 時，到 短暫升 玻璃轉 加工時 翹曲和 脂，硬 生上述 成本低

需在廣大溫度範圍内具有高度尺寸安定性 有優良的鈷著能力，較高的表面抵抗性， 失偽數，良好的加工保持性（沖孔性、讚 性低，以及抗腐蝕性高》 免荷和密集使用時，需有熱成型抵抗性之 即材料在高溫加工和應用時，複合體必須 變形或損壞，例如不會脱層。導電板例如 溫度2 7 (TC即中斷β甚至在切割和纘孔時， 到2 0 0 °C以上。較佳行為顯示，材料因而 移溫度。因此，在超過上述數值的底塗溫 ，要確保成型安定性，並進一步排除損壊 脱層。目前全球大置使用於FR4-層合物的 化後的玻璃轉移溫度只有130°Ce在製造 損壊和沈澱》因此長久以來亟需有較佳加 廉的材料，其玻璃轉移溫度可在約180 °C 曰見受到重視的需要是阻燃性。在許多範畴内， 員和財物的危機，阻燃性成為第一優先，例如飛 輛，以及公共交通工具的構造材料。在電子技術 是電子應用方面，導霣板材料的阻燃性不能忽略 所裝備的電子構件昂貴。 ，為評估燃燒行為，必須經得起最《格的材料試 符合U L - 9 4 V的V - 0等级。在此項試驗中，試驗本 ，下緣以一定的火焰燒灼。試驗十次的燃燒時間 本紙張尺度遑用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210 Χ297公釐） 請- 先 閱 讀 背 之 注 意 事 項衰裝 頁 訂 Λ A7 B7 經濟部中央橾隼局爲工消費合作社印製 五、發明説明 ㈠ ) 1 1 合 計 不 超 過 5 0秒 〇 在 電 子 情 況 下 9 壁 薄 者 難 以 滿 足 需 要 1 1 〇 全 球 在 FR 4 層 合 體 的 技 術 應 用 方 面 只 有 本 案 環 氣 樹 - 1 1 脂 可 符 合 要 求 0 因 為 對 樹 脂 而 言 含 有 約 3 0 至 4 0 % 核 心 請* 1 先 1 溴 化 之 芳 香 族 環 氣 成 份 > m 約 17 至 2 1 % 溴 〇 在 其 他 m 用 閱 t# 1 巨 的 9 添 加 較 高 濃 度 的 鹵 化 合 物 f 並 常 混 配 三 氣 化 銻 為 背 ft 1 之 1 增 效 劑 〇 此 化 合 物 的 問 題 在 於 —- 方 面 顯 然 有 阻 燃 劑 的 意 1 I 作 用 9 另 方 面 具 有 相 當 可 疑 的 持 性 0 故 三 氣 化 銻 列 於 産 事 項 1 生 黏 性 的 化 學 品 一 覽 内 f 而 芳 香 族 溴 化 合 物 在 加 熱 分 解 填 % 本 裝 時 7 不 但 裂 解 成 溴 游 離 基 和 氫 溴 酸 f 具 有 強 烈 腐 姓 性 > 頁 '— 1 1 而 且 在 氣 1 尤 其 是 高 度 溴 化 原 子 存 在 下 分 解 時 * 會 同 時 1 1 形 成 劇 毒 性 聚 溴 二 苯 并 呋 喃 和 聚 溴 二 苯 并 戴 奥 辛 〇 進 一 1 I 步 要 清 除 含 溴 的 舊 材 料 和 毒 塵 > 更 增 加 困 難 〇 訂 為 配 合 或 滿 足 提 高 熱 成 型 抵 抗 性 所 痛 材 料 t 有 例 如 以 雙 馬 來 酸 亞 胺 / 三 嗪 (BT)為 基 質 之 成 型 材 料 9 其 玻 璃 轉 1 I 移 溫 度 TG為 2 0 oec , 或聚醛亞胺（ PI ), 其T G為2 6 0 至 2 7 o°c I 1 0 近 來 也 塔 議 BT/ 環 氣 混 合 物 » TG為 180°C , 以及氰酸 1 酯 樹 脂 f TG > 2 0 0 °C 〇 以 此 樹 脂 糸 統 製 成 的 層 合 物 f 卻 顯 Λ I 示 做 為 琛 氣 樹 脂 質 層 合 物 有 不 良 的 加 工 和 成 型 行 為 0 因 1 1 此 * 例 如 在 層 合 物 製 造 時 9 m P I 質 加 壓 溫 度 約 2 3 o°c , 1 1 而 在 溫 度 2 3 0時有實質上較長的後硬化時間（約 8 小 時 )〇 1 此 樹 脂 % 統 另 一 基 本 上 缺 點 為 高 6 倍 至 1 0倍 的 材 料 成 本。 1 1 成 本 較 低 廉 的 樹 脂 % 統 可 由 芳 香 族 和 / 或 雜 琢 族 聚 環 1 I 氣 樹 脂 〇 邸 聚 縮 水 甘 油 基 化 合 物 t 與 芳 香 族 多 元 胺 硬 化 1 1 劑 組 合 而 得 〇 此 等 多 元 按 例 5 如 由 德 國 専 利 2 1 4 3 6 8 0號 1 I 1 1 1 1 本紙张尺度遑用中國國家標率（CNS ) A4说格（210X297公釐） 侧3 A7 B7 五、發明説明（+ ) 可知，為持具熱成型抵抗性，老化安定性交睇聚合物β 歐洲專利0 2 7 4 6 4 6號掲示使用1 , 3 , 5 -參（3 -胺基-4 -烷 基苯基）-2,4, 6 -三氣化六氫三嗪做為硬化剤，可得玻璃 轉移溫度達245 °C之層合物，顯示良好的加工和成型行 為。 上述樹脂条統又具有各種不同的燃燒行為，其缺點當 中固有阻燃性不足。為符合許多無法避免的需要之應用 目的，以V-0等级進行按照UL 94 V的燃燒性試驗，故 不免使用高效焊含溴阻燃劑。於是一方面有溴化合物相 關的危害潛在性，另方面因溴化合物引起商品熱機械特 性標準之劣化。 經濟部中央標隼局負工消费合作社印製 •- (請先閱讀背面之注意事項#·填寫本頁) 因此，不斷嘗試以較少問題的物質來代替含溴的阻燃 劑。例如倡議過具有滅火氣體作用的《料，例如氣化鋁 水合物（見 J· Fire and Flammability,第3 卷（1972) ,5 1頁起），鹼性硪酸鋁（見P 1 a s t . E n g n g .第3 2卷 (1 9 7 6 ) 4 1頁起），氫氣化鎂（歐洲專利公開Ο 2 4 3 2 Ο 1) ,以及玻璃狀的《料，像硼酸鹽（見Modern Plastics, 第47卷（1970)6期140頁起），和磷酸鹽（美國專利 2 766 139和3 398 019號）。凡此瑱料卻有缺點，即禊 合體的機械、化學和霣子特性部份惡化。此外，需要待 殊的，大部份是有用的加工技術，以減少沈降，並提离 加《料的樹脂条統之黏度。 由紅磷所述文字（英國專利1 11J2 139號）亦有阻燃 作用，可視需要組合微細孔二氣化矽或氣化鋁水合物 本紙佚尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ291/公釐） A7 B7 經濟部中央橾準局員工消费合作社印装 五、發明説明 (^ ' 1 1 ( 美 國 專 利 3 3 7 3 13 5號） 〇 t此所得和 f % 冬僅限懕用贫 1 1 霄 子 技 術 和 霄 子 巨 的 » 因 為 在 濕 氣 存 在 下 會 發 生 m 酸 * 1 1 因 而 兼 具 限 制 性 的 腐 蝕 性 〇 又 倡 議 過 以 有 機 磷 化 合 物 1 請· 1 先 1 諸 如 m 酸 酯 9 m 酸 酯 和 膦 » 做 為 阻 燃 添 加 劑 ( 見 W . C . 閱 ik 1 Ku r y la 和 A . J Pa pa 厂 聚 合 性 物 料 之 阻 燃 性 J 第 —- 卷 ) 背 Λ 1 I 之 1 Ma r C el D e k k e Γ公司， 紐約， 1 9 7 3年， 2 4至3 8頁和5 2至 ί 1 1 6 1 頁 ) 0 此 化 合 物 以 其 厂 軟 化 J 待 性 著 稱 » 因 而 全 球 大 事 項 1 量 用 做 聚 合 物 軟 化 劑 ( 英 國 專 利 10 7 94號 ) 9 此 受 通 例 再一 寫 本 装 很 少 播 得 相 對 應 成 功 0 頁 1 1 為 達 成 U L 9 4 V- 0 規 定 的 阻 燃 性 1 由 徳 國 專 利 公 開 1 1 38 3 6 40 9 號 已 知 > 可 以 此 方 式 製 造 預 漬 體 9 即 將 — 定 1 | 的 補 強 材 料 或 表 面 材 料 i 連 同 含 氮 和 磷 的 無 鹵 素 阻 燃 劑 訂 之 懸 浮 液 9 含 浸 於 芳 香 族 、 雜 環 族 和 / 或 琛 脂 族 環 氣 樹 脂 ( 鹵 素 含 董 低 之 非 核 心 鹵 化 或 核 心 鹵 化 型 ) » 以 及 芳 1 1 香 族 聚 合 物 和 / 或 脂 肪 族 醯 胺 為 硬 化 劑 之 溶 液 内 〇 阻 燃 1 1 t 劑 於 此 為 無 鹵 素 之 蜜 胺 樹 脂 ， 或 有 機 磷 酸 酯 • 尤 指 蜜 胺 1 三 聚 氰 酸 酯 、 蜜 胺 磷 酸 酯 \ 三 苯 基 磷 酸 酯 X 二 苯 基 磷 酸 1 I 甲 苯 酯 » 及 其 混 合 物 〇 此 亦 為 鮮 少 相 對 應 成 功 的 解 決 方 1 1 式 9 因 為 所 用 填 料 會 提 高 吸 水 性 > 因 而 不 再 能 經 得 起 導 1 f 霣 板 的 特 殊 試 驗 〇 1 L 為 環 氣 樹 脂 的 阻 燃 調 節 > 亦 可 用 有 機 磷 化 合 物 % 例 如 Γ 1 含 環 氣 基 的 磷 化 合 物 1 可 固 定 於 琛 氣 樹 脂 網 路 内 〇 由 歐 1 I 洲 專 利 0 3 8 4 9 4 0 號 己 知 —— 種 環 氣 樹 脂 組 成 物 9 含 有 商 1 業 可 供 得 之 m 氣 樹 脂 1 芳 香 7 族 多 元 胺 1 3 5- (3-胺基- 1 1 1 1 1 1 本紙張尺度適用中國襴家標準（CNS ) A4规格（210><297公釐） A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明 (t 1 1 4 - 烷 基 苯 基 -2 ,4 ,6 -三氯化六氫三嗪， 以及基於磷酸縮 1 1 水 甘 油 酯 Λ 酸 縮 水 甘 油 酯 或 次 膦 酸 縮 水 甘 油 酯 之 含 環 1 1 氣 基 的 m 化 合 物 0 以 此 環 氧 樹 脂 組 成 物 > 不 加 鹵 素 卽 可 «V . 請- 1 先 1 以 製 成 阻 燃 性 9 符 合 ϋ L 9 4 V- 0 等 级 的 層 合 物 或 複 合 體 閱 1 其 玻 璃 轉 移 溫 度 >2 0 0 °C 〇 此 外 1 此 環 氣 樹 脂 組 成 物 在 背 & 1 I 之 1 應 用 方 面 可 與 本 發 明 環 氣 樹 脂 的 加 工 相 較 〇 .Ϊ | 導 電 板 是 製 造 電 子 表 面 構 造 組 之 基 礎 0 可 用 來 使 各 種 事 項 1 電 子 和 微 電 子 構 造 元 件 彼 此 與 電 子 線 路 連 接 〇 於 此 9 構 Γ 本 装 造 元 件 經 繁 複 的 高 度 g 動 化 安 裝 法 9 可 利 用 黏 著 或 焊 接 頁 | 與 導 電 板 結 合 〇 在 表 面 構 造 組 安 裝 時 » 傾 向 更 加 合 理 化 1 製 法 〇 因 此 1 在 S Ν D 技 術 中 增 加 使 用 IR逆 向 焊 接 未 來 1 | 可 進 —· 步 改 用 其 他 焊 法 〇 此 法 可 將 全 部 導 電 板 經 IR 照 射 r 訂 而 在 數 秒 内 加 熱 到 溫 度 > 2 6 0。。 9 導 電 板 吸 收 的 水 份 即 瞬 間 蒸 發 0 只 有 薄 層 間 有 很 好 黏 著 性 的 層 片 可 耐 IR焊 法 1 I 不 脱 層 破 損 〇 為 減 少 此 危 機 9 有 人 偈 議 可 用 的 調 理 法 1 1 ( 見 厂 電 解 技 術 J 84 卷 (1 99 3) 38 6 5 至 38 7 0 頁 ) 〇 1 已 知 例 如 以 Ρ I 或 ΒΤ樹 脂 為 m 質 而 玻 璃 轉 移 溫 度 較 高 的 X I 層 合 物 t 薄 層 間 的 黏 著 力 較 當 前 主 要 採 用 的 含 m 素 FR4 1 1 層 合 物 為 低 〇 當 今 所 製 導 電 板 大 部 份 是 所 諝 多 層 導 電 板 1 (H L) 〇 此 導 電 板 包 含 多 數 導 霣 面 » 利 用 m 氣 樹 脂 結 合 而 1 L 彼 此 相 距 和 絶 樣 如 今 ML技 術 的 趨 勢 是 愈 來 愈 多 的 導 電 Γ 1 面 * 而 今 多 層 導 霣 板 己 有 超 過 20個 導 霣 面 〇 基 於 技 術 上 1 1 的 理 由 » 此 導 霣 板 必 須 避 免 總 厚 度 太 大 導 電 面 間 的 距 1 離 愈 來 愈 小 1 因 而 薄 層 間 的 8 黏 著 性 和 ML薄 層 的 銅 黏 著 性 1 1 1 1 1 1 本紙張尺度逡用中國國家揉隼（CNS ) A4说格（210X297公釐） Α7 2^4βΰ Β7 五、發明説明（7 ) 愈來愈成問題。在IR -焊接時，鑑於抗焊液性，亟需此 種導電板。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 前述歐洲專利〇 384 940可知，含浸樹脂經磷改質， 可製成無鹵素而具有所需阻燃性之層合物。製造試驗之 證明，磷改質的層合物，在IR焊接時有脱層之虞。因 此亟需有電子層合物，一方面不含鹵素，例如藉樹脂母 體内磷的構成，達成所需阻燃性，另方面適用SMD技術 中實施的IR焊接。所以，電子層合物必須有極高的抗焊 液性。 在導電板技術中，持別利用到高壓蒸煮器試驗（HPCT) ，以及所諝抗焊液性的測定，並檢驗層合物對高熱載的 適用性。在HPCT,由銅承載層合試料（5X5厘米），在 1 2 0 °C和約1 . 4巴蒸氣壓經2小時，接著在加熱至2 6 0 °C 的焊液内浮動，測出到脱層為止的時間β品質優良的層 合物顯示>20秒尚未脱層。抗焊液性是就2Χ 1G厘米大小 的層合試料測定，改為在加熱至2 8 8 °C的焊液内進行， 測定到脱層為止的時間β 本發明之目的，在於提供技術簡單而成本低廉的琛氣 樹脂組成物，技術應用上較易由本發明琿氣樹脂加工， 經濟部中央標隼局员工消资合作社印製 適於製造多層技術用預潰體和層合物，不含鹵素，雞燃 ，即可得符合UL 94 V規定的一段式成型材料，同時具 有高度抗焊液性，以致在表面結構組製迪的IR焊法中， 不可能脱層。 本發明可如此逹成，即琛氣樹脂組成物含有如下成份： 本紙張尺度適用中國®家橾準（CNS ) Α4規格（210Χ 297公釐） A7 B7五、發明説明（2 )-經磷改質的環氣樹脂，其琛氣值自Q.02至1莫耳/ 100克，由衍生自下列的結構單元所組成： 和 ； ， 劑 基 化 氣 硬 環為 二做 少酯 ， 至半胺 有酸元 子瞵多 分或族 每酐香 ,酸芳 物膦之 合，構 化酐結 氧酸述 環膦下 聚次有 } } 具

表 代 別 分 1 之 2 R 和 X R 其 中 構 結。 份基 部烷 族為 香一 芳另 値， 三子 在原 氩 可下 ，與 旨 ， 樹丨 氧 環 之 質 改 磷 經 含 所脂 物樹 成氣： 組環成 脂聚製 樹的應 氣用反 環常物 明上合 發業化 本商磷 由列 旨 0 樹 酯 油 甘 水 缩 聚 (請先閱讀背面之注意事項為填寫本頁) '裝. 訂

J.-A 經濟部中央橾芈局員工消费合作社印製 烷膦 芳次 或基 基乙 芳基 、 甲 基 、 烷酐 琛酸 、瞵 基次 烯基 、 甲 基二 烷 ： 有如 具例 酐 酔 酸酸 膦膦 次亞 - 之 基 次 基 苯 基 乙 ' 酸 0 次 基 丙 二·’ 、辭 酐酸 酸瞵 晓次 次基 基苯 乙二 二 、 、gf 酐酸 酸瞵 雙

燹酐 : 酸 酐瞵 酸次 0 次 -烷 之 10 C 雙 有 具 中 基 烷 指 尤 、 sf 酸 瞬 次 烷 甲 如 例 膦 次 基 甲 I 雙 本紙張尺度適用中國國家標率（CNS > A4*i格（210X297公釐〉 A7 B7 經濟部中央橾隼局負工消費合作社印製 五、發明説明 (^ 1 1 酸 酐 、 乙 院 -1 ,2 -燹- 甲 基 次 酸 酐 乙 院 -1 ,2 -雙- 苯 基 1 1 次 m 酸 酐 \ 丁 院 -1 .4 -雙- 甲 基 次 m 酸 酐 • * 1 1 - 酸 酐 : 具 有 烷 基 烯 基 、 環 烷 基 Λ 芳 基 或 芳 烷 基 請- 1 先 1 之 瞵 酸 酐 ; 例 如 • 甲 烷 瞵 酸 酐 乙 院 瞵 酸 酐 、 丙 烷 m 酸 閱 ik 1 酐 己 院 瞵 酸 酐 、 苯 m 酸 酐 1 背 ϊέ 1 I 之 1 - m 酸 半 酯 1 較 好 是 具 有 烷 基 me 1 -C 6 為 佳 )或芳 注 意 1 I 基 的 瞵 酸 (尤指苯膦酸） 1 與 脂 肪 族 醇 類 9 尤 指 低 沸 點 脂 事 項 1 I 再一 «*κ * 肪 族 醇 類 9 例 如 甲 醇 和 乙 醇 之 半 酯 1 即 單 酯 例 如 : 甲 填 窝 本 裝 院 瞵 酸 αα 早 甲 酯 > 丙 烷 瞵 酸 單 乙 酯 > 苯 瞵 酸 單 甲 酯 ·> 瞵 酸 頁 1 | 半 酯 可 藉 相 對 應 酸 二 酯 1 利 用 苛 性 納 部 份 水 解 或 令 1 1 游 離 m 酸 與 相 對 應 醇 部 份 反 應 製 成 〇 1 | 上 述 技 術 之 經 磷 改 質 環 氣 樹 脂 的 製 法 9 亦 載 於 德 國 專 訂 利 公 開 4 3 0 8 18 4和 4 3 08 1 85號 〇 m 改 質 環 氧 樹 脂 之 製 造 * —* 般 可 用 脂 肪 族 和 芳 香 族 縮 1 I 水 甘 油 基 化 合 物 9 及 其 混 合 物 〇 較 佳 者 有 雙 酚 * A -二縮 1 1 水 甘 油 醚 9 雙 酚 -F -二縮水甘油醚， 酚/甲醛和甲酚/ 1 '」 甲 酚 m 淸 漆 之 聚 縮 水 甘 油 醚 9 酞 酸 異 m 酸 \ 對 酞 酸 乂 I 和 四 氩 酞 酸 之 二 縮 水 甘 油 酯 9 及 此 等 琛 氣 樹 脂 之 混 合 物 1 1 〇 進 一 步 可 用 之 聚 琛 氣 化 物 1 載 於 He n r y L e e和K r i S 1 1 N € »v i 1 1 e的 「環氣樹脂手冊. ， c G r a w - H i 1 1 出 販 公 司 1 1 1 9 6 7, 以 及 He n r y L e e的 「琛氣樹脂」 圖表， 美國化學 1 1 會 9 1 £ 7 0 0 1 I 由 可 得 的 經 磷 改 質 之 琛 氣 樹 脂 » 用 以 裂 造 抗 焊 液 性 霣 1 子 層 合 物 • 已 證 明 以 膦 酸 改 質 琛 氣 樹 脂 為 佳 ， 例 如 甲 基 1 1 -】 1 - 1 1 1 1 本紙張又度速用中國國家糅準（CNS ) A4规格（2丨0X297公釐） 2^46ύ3 A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明 (' Ό 1 1 、 乙 基 和 丙 基 隣 酸 改 質 環 氧 樹 脂 1 尤 其 是 磷 含 量 在 2 和 1 1 5 質 量 % 之 間 者 0 磷 改 質 環 氣 樹 脂 以 至 少 一 環 氣 官 能 基 1 1 為 宜 » 尤 以 至 少 二 環 氣 官 能 基 更 佳 0 此 種 磷 改 質 環 氣 樹 請. 1 先 1 脂 可 由 具 有 約 3 至 4 官 能 基 之 環 氣 樹 脂 酚 ϋ 清 樹 脂 1 與 閱 ik 1 m 酸 酐 反 應 製 成 〇 m 改 質 環 氣 樹 脂 含 〇. 5 至 13 質 量 % m 背 τδ 1 之 1 « 以 1 至 8 質 量 % 為 佳 〇 環 氣 樹 脂 組 成 物 ( 卽 含 浸 樹 脂 ί 1 組 成 物 ) 之 磷 含 量 > 為 0 . 5 至 5 質 量 % > 以 1 至 4 質 量 事 項 % 為 佳 0 填 窝 本 裝 本 發 明 環 氣 樹 脂 組 成 物 含 具 有 酚 % 0H 基 之 irrr 撕 縮 水 甘 油 頁 1 | 基 化 合 物 〇 1 1 添 加 此 化 合 物 能 逢 成 某 待 性 〇 因 此 可 用 雙 酚 A 和 雙 1 | 酚 F I 以 及 苯 氣 基 樹 脂 0 此 為 雙 酚 A 和 雙 酚 F 及 表 氛 醇 Γ 訂 之 線 型 縮 合 生 成 物 ， 呈 分 子 量 在 30 0 0 0以下的高分子化 合 物 型 末 端 酚 糸 0H官 能 基 含 量 很 少 9 < < 1% 〇 此 種 苯 氣 1 I 基 樹 脂 之 製 造 和 特 性 已 知 ( 見 厂 聚 合 物 科 學 工 程 百 科 J 1 1 第 二 版 9 卷 6 , 第3 3 1 和 3 3 2頁， Jo h n W i 1 ey & S ο η s公司， 1 1 9 8 6 ) 〇 在 本 發 明 環 氧 樹 脂 組 成 物 中 » 可 添 加 具 有 酚 % | 0E 基 的 化 合 物 9 其 量 為 0 至 2 D 質 量 % » 以 0 至 1 0 質 量 % 1 1 為 佳 〇 由 此 可 見 f 無 縮 水 甘 油 基 的 酚 % 成 份 t 只 能 混 合 | 一 部 份 » 符 合 U L 9 4 V 規 定 的 抗 燃 性 要 求 〇 1. 在 本 發 明 環 氣 樹 脂 組 成 物 中 用 做 硬 化 _ 的 芳 香 族 多 元 1 1 胺 已 靨 公 知 0 結 構 中 R 1 = =烷基而K 2 = Η 的 多 元 胺 > 已 1 I 載 於 歃 洲 專 利 0 2 Ί 4 64 16¾ 〇 可由2 ,4 -二異氰酸根烷基 1 1 1 苯 經 三 聚 化 〇 随 後 將 剩 餘 的 異 氱 酸 基 水 解 製 得 〇 R 1 : 1 1 -】 2 - 1 1 1 本紙悵尺度遑用中國國家標準（CNS ) Μ現格（210X297公釐> A7 B7 經濟部中央樣準局貝工消費合作社印装 五、發明説明（1 唾 1 1 Η 而 R 2 :烷基的化合物。 可類似由2 ,6 -二異気酸根烷 1 1 基 苯 二 聚 化 再 經 水 解 而 得 0 在 本 發 明 環 氣 樹 脂 組 成 物 1 1 中 做 為 硬 化 劑 的 多 元 胺 在 上 述 二 種 情 況 下 » 均 可 以 化 合 請* 1 先 1 物 的 混 合 物 使 用 〇 因 此 多 元 胺 亦 可 如 此 應 用 〇 即由2 % 閱 讀 1 4 - 和 2 , 6 - 二 異 氰 酸 根 院 基 苯 的 混 合 物 經 三 聚 化 9 再 將 — 背 1 1 之 1 聚 物 水 解 而 得 0 此 種 混 合 物 涉 及 大 量 技 術 9 可 得 廉 價 製 意 1 I 造 硬 化 劑 成 份 〇 樹 脂 組 成 物 中 的 硬 化 劑 含 量 宜 為 1 至 4 5 事 項 I 再一 1 質 量 % » 以 5 至 30質量 % 為 佳 0 窝 本 装 含 異 氰 酸 根 的 三 聚 合 産 物 水 解 時 t 異 氱 酸 根 和 胺 基 間 頁 1 | 會 發 生 反 應 0 因 而 9 水 解 反 應 會 得 具 有 m 基 的 雜 環 多 元 1 1 胺 副 産 品 〇 此 種 多 元 胺 在 本 發 明 琛 氧 樹 脂 組 成 物 中 亦 1 1 可 用 做 添 加 的 硬 化 劑 成 份 « 即 可 與 適 當 硬 化 剤 混 合 物 使 訂 用 〇 除 適 用 硬 化 劑 及 上 述 硬 化 劑 混 合 物 外 9 在 環 氣 樹 脂 組 成 物 中 亦 可 應 用 另 一 種 芳 香 族 多 元 胺 f 例 如 4 , 4 , -二 1 I 胺 基 二 苯 基 甲 烷 和 4 , 4 ' -二胺基二苯基騸， 和/或另- 1 1 雜 琛 多 元 胺 〇 此 種 多 元 胺 佔 有 硬 化 劑 混 合 物 —— 般 最 多 為 1 3 0質量 % 〇 Λ I 在 本 發 明 琛 氣 樹 脂 組 成 物 中 所 用 環 氣 官 能 與 所 用 Ν Η官 I 1 能 之 當 置 比 可 為 1 : 0 · 5至1 ：] .1 , 以 1 : 0 . 7至1 :0 . 9 為 佳 〇 1 本 發 明 環 氧 樹 脂 組 成 物 亦 可 含 有 催 速 劑 已 知 在 環 氣 1 樹 脂 的 硬 化 中 扮 演 重 要 角 色 0 通 常 採 用 叔 胺 或 眯 唑 〇 1 1 胺 適 用 例 如 四 甲 基 乙 二 胺 、 二 甲 基 辛 胺 二 甲 基 胺 1 1 基 乙 酵 、 二 甲 基 苄 胺 2 4 6- •參 (二甲基胺基甲基）酚 、 1 1 Ν Ν -四甲基二胺基二苯基甲烷、 Ν , ί I - •二 甲 基 瞅 嗪 、 Ν - 1 1 -】 3- 1 1 1 1 本紙張尺度適用中®國家橾準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 經濟部中央樣準局貝工消费合作社印製 五、發明説明（t ^ ) 1 1 甲 基 嗎 啉 、 N - 甲 基 哌 啶 Λ Ν - 乙 基 吡 咯 院 、 1 , 4 - 二 吖 雙 環 1 1 (2 ,2 ,2 )辛烷及 適用的眯唑有例如1-甲基咪唑、 1 1 2 - 甲 基 眯 唑 、 1 , 2 - 二 甲 基 眯 唑 1 , 2 , 4 , 5 - 四 甲 基 咪 唑 、 請- 1 2 - 乙 基 -4 -甲基咪唑、 1 -氰乙基- 2 - 苯 基 眯 唑 及 1 - (4 ,6 • 先 閱 1 I 讀 1 | 二 胺 基 -S -三嗪基- 2 - 乙 基 )- 2 - 苯 基 眯 唑 0 催 速 劑 添 加 濃 背 1 I 之 1 度 可 為 環 氣 樹 脂 組 成 物 之 0 . 0 1至 2 質 量 % 9 以 0 . 0 5至 1 意 1 I 質 量 % 為 佳 〇 事 項 1 再〜 1 為 製 造 預 漬 髏 $ 可 將 各 種 成 份 分 別 或 —* 同 溶 於 廉 價 的 填 寫 本 装 溶 劑 » 例 如 丙 酬 、 丁 酮 乙 酸 乙 酯 \ 甲 氣 基 乙 醇 二 甲 頁 1 I 基 甲 m 胺 Λ 甲 苯 t 或 此 等 溶 剤 之 混 合 物 t 視 需 要 組 成 溶 1 1 液 〇 溶 液 即 在 常 用 之 含 浸 裝 置 内 作 業 f 即 含 浸 時 9 添 加 1 I 無 機 或 有 機 材 料 之 m 維 1 例 如 玻 m 、 金 颶 m 維 、 礦 物 鐵 1 訂 維 •X 磺 m Λ 芳 醛 胺 、 聚 硫 化 苯 纖 維 素 9 以 及 由 此 製 造 的 織 布 或 绒 毛 t 或 塗 佈 於 表 面 材 料 9 例 如 金 靨 箔 或 m 箔 1 I 〇 含 浸 溶 液 可 視 需 要 又 含 有 改 善 阻 燃 性 之 無 鹵 素 添 加 物 1 1 t 可 部 份 均 勻 溶 化 和 分 散 〇 此 種 添 加 物 可 為 例 如 蜜 胺 三 1 聚 氰 酸 酯 蜜 胺 磷 酸 酯 撤 細 化 聚 醚 酷 亞 胺 X 聚 醚 fin 、 X 1 聚 m 亞 胺 〇 1 1 為 製 造 導 霣 板 技 術 用 的 預 潰 體 » 主 要 採 用 玻 璃 雜 物 〇 1 I 對 於 多 層 導 霣 板 t 尤 其 可 採 用 玻 璃 嫌 物 型 預 潰 體 » 表 面 1 r 1 重 量 為 2 5至 2 0 0克/米 2 C 认前述技S之含浸溶液， 亦 可 按 需 要 製 迪 表 面 重 量 較 低 之 預 漬 體 〇 含 漫 或 塗 佈 之 補 1 1 強 材 料 和 m 料 成 份 1 可 提 高 溫 度 加 以 乾 燥 一 方 面 脱 除 1 1 溶 劑 3 方 面 進 行 含 浸 樹 脂 之 預 聚 合 〇 绝 之 以 此 方 式 1 1 * 1 ί 4， 1 1 1 1 本紙張尺度遙用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） A7 B7 經濟部中央標準局貞工消費合作社印製 五、發明説明 ㈧ 1 1 可 以 所 需 有 利 的 成 本 比 例 • 播 得 可 達 成 的 持 性 〇 1 1 所 得 塗 膜 和 預 漬 醴 無 鈷 性 * 室 溫 儲 存 安 定 三 値 月 以 上 1 1 » 即 具 有 優 異 的 儲 存 安 定 性 〇 在 2 2 0。( 〕以下溫度壓成複 請. 1 先 1 合 體 * 顯 示 逹 18 o°c或以上的高玻璃轉移溫度和固有阻 閱 it 1 燃 性 〇 琪 料 可 用 例 如 玻 璃 m 物 1 質 量 成 份 為 層 合 物 的 6 0 背 1 之 1 ，至6 2% 9 按 UL 9 4 V燃燒試驗， 不加鹵素化合物或其他 Ϊ 1 I 阻 燃 添 加 物 試 料 本 體 壁 厚 1 . 6 毫 米 或 甚 至 0 . 8 毫 米 1 事 項 I 再*一 1 本 身 可 耐 確 實 的 V- 0 等 级 〇 由 此 可 證 特 別 益 處 是 9 未 形 4 窝 本 装 成 腐 姓 性 或 待 具 獨 性 的 裂 解 生 成 物 1 與 其 他 聚 合 物 作 業 頁 -—^ 1 I 材 料 ，尤其是與含溴環氣樹脂成型材料相較， 可強力防 1 1 止 發 煙 〇 1 1 硬 化 複 合 體 進 一 步 呈 現 在 廣 大 溫 度 範 圍 内 一 定 的 較 小 訂 熱 膨 脹 係 數 以 及 高 度 抗 化 學 性 抗 腐 蝕 性 > 較 低 吸 水 性 y 以 及 甚 佳 的 電 子 待 性 0 對 補 強 和 複 合 材 料 的 黏 著 力 1 I 極 為 卓 越 〇 應 用 上 述 補 強 材 料 ) 可 得 預 漬 體 9 以 供 機 械 1 1 性 高 強 度 的 構 造 材 料 用 〇 此 項 構 造 材 料 適 合 例 如 應 用 在 1 機 器 t 交 通 工 具 9 航 空 技 術 以 及 電 子 技 術 9 例 如 呈 預 Λ | 漬 體 型 式 9 以 供 製 造 導 電 板 ， 尤 指 製 造 多 m 電 路 者 〇 1 1 用 做 導 電 板 的 特 別 優 點 是 f 銅 製 導 體 的 高 度 黏 著 堅 牢 1 I 性 和 高 度 脱 層 堅 牢 性 0 在 應 用 本 發 明 環 氣 樹 脂 組 成 物 時 1 * 材 料 (尤指多層導電板） 在 其 薄 核 心 可 應 用 小 於 / 等 於 1 1 100撤米厚度度製成， 在IR焊法中具有充分的抗焊液性。 1 1 Η 以 具 體 實 施 例 詳 述 本 發 明 如 下 〇 1 1 £ 例 1 罕 3 1 1 -15- 1 1 1 1 本紙< 張尺度適用中國國家標準（CNS>A4規格彳210X 297公釐） A7 SU46ii3 B7 五、發明説明（4 ) 斛诰指清體 取環氧化酚醛清漆（琛氣值0.56某耳/100克；平均官 能度3. 6)與丙烷膦酸酐的反應生成物（環氣值Q. 35莫耳 /100克，碟含量3. 4%)型式之A質量份經改質環氣樹 脂（P/EP樹脂），在E質量份J酮（MEK), F質量份二甲 基甲醛胺（DMF)和G質量份乙酸乙酯（EA)中之溶液，與 甲苯-2 ,4 -二異«酸酯和甲苯-2,6 -二異氱酸酯4: 1混合 物三聚合，再水解（至生成物的NH2值為9.35% )而得B 質量份多元胺，以及分子量為3(]〇0()而羥值為6%的C質 量份苯氣基樹脂（Phen樹脂），和D質量份2 -甲基咪唑（ Mein)反應。如此所得樹脂溶液利用實驗室含浸裝置連 缠含浸玻璃餓物（玻璃鏃物型號）7628，表面重量197克 /米2 ),並在溫度50至16Q°C的豎型乾燥装置内乾燥。 如此製成的預漬體無黏性，在室溫（最高21 °C,利頂多 5 0 %相對空氣溫度）可安定儲存。含浸樹脂溶液組成份 和預漬體持性列於表1» 窗旃例4 士较試驗 相當於前述實施例1至3,惟不加苯氣基樹脂（C)。如 此所得樹脂溶液類似實施例1至3加工成預潰體。含浸 樹脂溶液組成份和預漬髖特性列於表1 ^ -16- 本紙張尺度逍用中國國家標準（〇阳）八4*11格（2丨0/297公釐） -------1—-Ί装-----一訂------^ ί ί (請先閱讀背面之注意事項再镇寫本頁) 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（3 ) 表1 含 浸樹脂溶液組成份和預 潰體待 性 實 施例 1 2 3 4 成 份（質量份） A (P/EP樹脂） 16 0 16 0 16 0 16 0 B (聚胺） 3 3 3 3 3 3 3 3 C (P h e η -樹脂） 10 7 6 - D (Mein) 0.4 0.4 0.4 0 . 4 E (Μ E K ) 10 0 10 0 10 0 10 0 F (DM F ) 50 50 5 0 4 0 G (EA) 10 10 10 10 測 定值： 溶 剤的游離基含量（％) 0.1 0.2 0 . 2 0.2 預 潰體的游離基凝膠化 時 間，在170°C (秒） 14 0 117 12 5 12 0 游離基凝膠化時間以此方 式測定， 即由 機械式 溶化 -------:--^ ^-- ( (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央樣準局員工消費合作社印製 無玻纖含浸樹脂（0.2至0.3克）之預漬齷，移到預熱170 °C 的熱板上。約30秒後，將融化的樹脂試料以玻璃棒或木 棒樓拌均勻。黏度變化可藉從融液拉出大約50毫米長的 纖維加以觀察。當拉不出纖維持，即發生凝謬化。以馬 錶测量樹脂移到熱板迄繼維早斷裂為止的時距（以秒計） ，即為凝睡化時間。 啻油！例5 革8 «会物：> 斛诰和試齙 -1 7 -本紙張尺度逍用中國國家橾準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） A7 B7 五、發明説明（4 相當於實施例1至6製成的預潰臞（玻璃嫌物型號7628 ，表面重量197克/米2)，壓成1.5至1.6毫米厚的層合 物，由預漬體八値位置構成，兩側被覆35微米銅箔（壓 機參變數：175°C, 30至35巴，40分鐘）；再在19Q-C退 火2小時。對層合物測定玻璃轉移溫度T G (利用D Μ T A , 即動態機械式分析），按照UL 94 V的平均燃燒期間、銅 箔的黏著力、Measling試驗、高壓蒸煮器試驗，以及抗 焊液性。所得數值列於表2 。 表2 層合物之待性 實施例 5 6 7 8 預漬體相對應實施例 1 2 3 4 測定值： T G (°C ) 1 8 4 1 8 7 1 8 6 1 9 0 按照U L 9 4 V的平均燃燒期間（秒）4 . 6 4 . 0 4.1 3 .5 等级 V-0 V-0 V-0 V-0 銅箔在室溫的黏著力（牛頓/毫米）2 · 2 2 . 2 2 . 2 1 .7 請-先 閱 讀 背 % 事 項 4 J装 頁 訂 泉 經濟部中央樣準局貝工消費合作社印製

Me as 1 ing試驗（LT26 ) + + + + 高 壓 蒸煮器試驗（秒） >20 >20 >20 >20 抗 焊 液性2 8 8 °C (秒） 14 0 17 4 180 10 0 18- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4洗格（210X 297公釐） A7 B7 箔毫 體 銅50本 的以 料 長置 試 米装。的 毫用Ν)覆 ο適F(被 lli力銅 和，需無 寬物量到 米雜測用 毫質 ·，無 :25硬出驗 下取璃拉試 如..玻直此 驗力的垂 ： 試著長度驗 行黏米速 π 進之毫開ng 物覆 2 離 1 合被於的 a 層銅溶分Me 對 I - \ t 條米 五、發明説明（ (大小為20毫米x 100毫米h試料本體在加熱65°C的LT26 溶液（組成份為850毫升去離子水、50毫升HC1、 100克 SnCl2 · 2H2 0, 50克硫P)内泡3分鐘，以流水清洗， 再於沸水中放置20分鐘。空氣中放乾（2至3分鐘）後， 試料在加熱2 6 (TC的焊液泡1 0秒《層合物不可脱層。 -高壓蒸煮器試驗：取二試料本體，大小為5Q毫米X 50毫米放在高壓壓熱鍋内120至125 °C的蒸汽氛圍中。隨 卽將乾燥試料，在加熱260 °C的焊液内放2分鐘20秒。 試料本體不可脱層， -抗焊液性：按照DIN IEC 259使用3.7.2.3節的焊液 進行試驗。使用試料本體的大小為25毫米X 100毫米， 泡在溫度288 °C的焊液内，測量發生脱層或起泡為止的 時間。 請-先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再一 4 寫 i 本衣 頁 訂 經濟部中央橾準局貝工消費合作社印製 -19- 本紙張尺度適用中困國家標準（CNS ) A4«U«· ( 210X297公釐） 85^0^90 修正 福i无 種 藝ί®δ»ί€:· ^刺 H a) ^rvr.^ 7^hv^^f：r^ >T^^rS龙變泠須竭释5i % /：IX ^¾¾¾ 靜 ^^¾¾¾¾ ，心-二 H 二：.，；…--\. - /V ；- "^^m^^m：：

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-21 - 2ΰ46ύ3 A7 B7 85^10.¾ 9£ 捕充 五、發明説明（ 反應方程式⑴描述一環氣樹脂與勝酸酐之反應，以及其反 所生之以環氣酚醛清漆為基料之經磷改質之環氣樹脂的反 應産物。反醮方程式0中描述聚合物網路，其係由前述經 磷改質環氧樹脂硬化劑與多胺芳基異三聚氰酸酯（ Polyaminoarylisocyanurats)型式之芳族多胺所構成。 P 士木 -訂 (*.先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 22- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐）

Claims (1)

1. 卜告本 砮 ----- I D8 丨--------一——. 六、申請專利範圍 第84 107 57 0號「用於預漬體及複合體之環氣樹脂組成物 ㈢」專利案 （85年10月修正） 杰申請專利範圍 1. 一種製造預漬體和複合體用之環氧樹脂組成物，其待 徽為，包含如下成份： -經磷改質的環氣樹脂，環氣值0.0 2至1莫耳/ 100克，由衍生自下述的結構單元所構成： (A) 聚環氧化合物，每分子内有至少二環氧基，和 (B) 次膝酸酐，膦酸酐或膦酸半酯， 其中磷含量為0.5-5質量％ ; -具有酚糸0H基之無縮水甘油基化合物，其呈雙酚 A、雙酚F之形態者，或雙酚A或雙酚F與表氣醇縮 合所得高分子量苯氧基樹脂； -下列結構之芳香族多元胺，做為硬化劑； (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印装

   -1 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A8 2θ46ΰ3 ?8 ， D8 六、申請專利範圍 其中在三艏芳香族部份結構中，其R1和R3之一為氫 原子，另一為烷基者；並且 其中環氣官能與NH官能之比為1: 0.5至1: 1.1。 2. 如申請專利範圍第1項之環氣樹脂組成物，其中環氣 樹脂組成物的磷含量為0.5至5質置％ 3. 如申請專利範圍第1或2項所述之環氧樹脂組成物， 其中環氣樹脂組成物的磷含量為1-4質量％。 4. 如申請專利範圍第1或2項之環氣樹脂組成物，其中 經磷改質環氧樹脂之磷含量為1至8質量％。 5. 如申請專利範圍第1項之環氣樹脂組成物，其中無縮 會 水甘油基化合物在樹脂組成物内的份量佔2 0質量％以 下。 6. 如申請專利範圍第1或5項所述之環氣樹脂組成物， 其中無縮水甘油基化合物在樹脂組成物内的份量佔 10質量％以下。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 7. 如申請專利範圍第1項之環氣樹脂組成物，其中環氧 官能與NH官能之比為1: 0.7至1:0.9。 8. 如申請專利範圍第1項之環氧樹脂組成物，其中樹脂 組成物之硬化劑含量為1至45質量％。 9. 如申請專利範圍第1或8項所述之環氣樹脂組成物 ，其中樹脂組成物之硬化劑含量為5至30質量％。 -2- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A8 B8 ___ο»六、申請專利範圍 化 有 用形 織漬 硬 含 適料 紡預 中 α 中 中材 。與之 其者其 其狀料其用 ，用， ，片材，Η 物使物 物或合物加 成合成 成、複成板 組混組 組物及組路 脂胺脂 c 脂雜體脂電 樹元樹者樹織漬樹刷 氣多氣唑氣纺預氣印 環族環咪環或之環造 之環之或之物質之製 項雜項胺項織物項於 1 或 1 叔 1 非化 1 用 第 \ 第指第、強第適 圍和圍尤圍維機圍係 範族範，範纖有範起 利香利劑利於或利 一 專芳專速專基機專物 請與請催請造無請織 申又申化申製之申璃 。 如劑如硬如於式如玻體 • · « · 叫裝 訂I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐）