TW202346206A - 一氧化矽的製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明為一種一氧化矽的製造方法，其具有：操作A，其以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中；操作B，其將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至前述燃燒裝置中；及操作C，其將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至前述燃燒裝置中而形成火焰；且同時進行前述操作A、前述操作B及前述操作C而製造一氧化矽的產物。藉此，提供一種一氧化矽的製造方法，其生產性高。
Description
本發明是有關一種一氧化矽的製造方法。
目前為止已為人所知悉的一氧化矽(以下有時也記載為「SiO」)的製造是以下述方式製造：使金屬矽粉(以下有時也記載為「Si」或「Si粉」)與氧化矽粉(以下有時也記載為SiO
2或SiO
2粉)接觸，並在1200℃以上且接近1500℃的溫度區域保持而使其進行反應，而使SiO昇華。這樣的固相反應昇華法自古以來已為人所知，且已有許多專利申請案(專利文獻1～專利文獻7)。由於SiO中不存在液相，故基本上在不經由液相的情形下，在粉體間的接觸反應中直接昇華，而成為SiO氣體。SiO氣體在蒸鍍板等蒸鍍/冷卻，並固化，而成為SiO塊材(bulk)。
為了藉由先前的此方法來產生SiO氣體，而必須增加Si/SiO
2粉體間接觸點，而必須將微粉彼此混合並以某種方法來設為造粒或壓粉體而增加接觸點而促進反應。
先前的此方法中的反應溫度越高越宜，但如果過高，則金屬矽Si熔融而液體的保持較難。為了增加粉體間接觸點，而較有效是將粉體彼此強力地加壓，但由於Si與SiO
2不會一起因陶瓷而變形，故有極限。為了增加Si粉及SiO
2粉的粉末彼此的接觸點，而較有效是使各粉末變細。然而，為了設為例如μm級的微細粉末，而也耗費裝置和能量成本，且如果使其過度變細，則Si粉容易表面氧化而也增加粉塵爆炸的危險性，故微細化也有極限。也就是說，先前的固相間接觸法由於在提高反應溫度和增加粉體接觸點上有極限，故SiO產生速度有極限。
另一方面，已知在藉由SiO
2的還原來獲得金屬矽Si的過程中會經由SiO(非專利文獻1)。我們認為例如：在SiO
2還原爐內，會以基本過程(1)～(3)的順序來以下述方式進行反應。
如果能夠在SiO
2的C還原的上述(1)過程中停止並只將SiO取出，則較宜。然而，在還原爐中(1)～(3)過程已連續發生，且所產生的SiO氣體會在熔融金屬中立刻產生(2)的反應，而產生熔融Si。難以在(1)過程中停止並只將SiO取出。雖在原理上也可考慮將具有高溫耐性的導管插入至(1)過程的還原爐中等而將SiO氣體取出，但無已實際實行的例子。
在這樣進行SiO製造時，尚未知一種超越先前的固相接觸法的有效率的製造方法。
另一方面，藉由Si與O
2的爆炸燃燒來製造微細氧化矽和微細SiO
2＋另外的氧化物的複合氧化物等的方法已在下述先前技術文獻等中揭示(專利文獻8、9)。
例如：專利文獻9中已設計「將金屬矽粉末供給至包含氧的氣流中並使其燃燒而形成平均粒徑0.01～10 μm的二氧化矽粉末」，且已知一種微細SiO
2粉的製造方法。
此外，也已揭示關於：藉由爆炸燃燒法和電漿噴射來產生SiO和經由SiO來產生SiN
x(專利文獻10～專利文獻13)。
[先前技術文獻]
(專利文獻)
專利文獻1：日本特開2001-220123號公報
專利文獻2：日本特開2001-220122號公報
專利文獻3：日本特開2001-220125號公報
專利文獻4：日本特開2002-373653號公報
專利文獻5：日本特開平6-325765號公報
專利文獻6：日本特開2015-149171號公報
專利文獻7：國際公開第WO2014/188851號
專利文獻8：日本特公平7-61855號公報
專利文獻9：日本特開2003-221218號公報
專利文獻10：日本特公平5-036363號公報
專利文獻11：日本特公平4-079975號公報
專利文獻12：國際公開第WO2015/015795號
專利文獻13：日本特開2011-79724號公報
(非專利文獻)
非專利文獻1：日本金屬學會誌 第52卷，第10號，1988年，945～953頁
[發明所欲解決的問題]
由上述先前技術文獻可知，已知欲藉由Si粉與O
2氣體的已被控制的爆炸性氧化反應來產生SiO
2。然而，為了以此等製造法來產生一氧化矽，而不只需要電漿/高頻加熱等的高溫且高能量密度的環境，並且爆炸性氧化反應會瞬間產生，故難以使反應停止在一氧化矽。即使能夠產生一氧化矽，為了量產化而會高成本化，故此方法也尚未商用化。
本發明是鑒於上述問題點而研創，目的在於提供一種一氧化矽的製造方法，其生產性高。
[解決問題的技術手段]
為了達成上述目的，而本發明中提供一種一氧化矽的製造方法，其特徵在於：具有：操作A，其以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中；操作B，其將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至前述燃燒裝置中；及操作C，其將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至前述燃燒裝置中而形成火焰；且同時進行前述操作A、前述操作B及前述操作C而製造一氧化矽的產物。
這樣的一氧化矽的製造方法中，藉由生產性較先前的固相接觸反應法更非常高的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合粉的氣流中氧化反應，而能夠有效率地產生一氧化矽粉末。此外，除了金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物以外還加入可燃性矽化合物來作為Si源(矽原子源)，而能夠形成高能量密度的火焰，故能夠製造均勻的一氧化矽。
此時，較佳是：進一步具有：操作D，其供給用以控制對前述金屬矽粉末、或前述金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體單獨；且在進行前述操作A～C時也同時進行前述操作D。
像這樣，能夠藉由用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的氣體，來更高精度地控制一氧化矽粉末產生。
此外，本發明的一氧化矽的製造方法中，能夠將前述第1混合流體設為空氣。
像這樣，藉由將空氣設為混合氣體，即能夠以更低成本來製造一氧化矽。
此外，本發明的一氧化矽的製造方法中，能夠將前述可燃性氣體設為包含烴類的可燃性氣體。
此外，也能夠將前述可燃性氣體設為包含氫的可燃性氣體。
本發明的一氧化矽的製造方法中，可燃性氣體能夠使用此等氣體。
較佳是：將前述可燃性矽化合物的流體設為從烷氧基矽烷、矽烷、烷基矽烷、烷基矽烷醇、烷基環矽烷、烷基矽氧烷、烷基環矽氧烷、矽氮烷、環矽氮烷之中選出的低分子有機矽化合物單獨、或該等的混合物。
本發明的一氧化矽的製造方法中，能夠使用此等可燃性矽化合物的流體。
此外，本發明中，較佳是：在前述燃燒裝置的同一位置混合進行：前述操作A中的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的供給；及前述操作B中的可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體的供給。
像這樣，本發明中，能夠將操作A與操作B一體化地進行。
此外，本發明的一氧化矽的製造方法中，能夠進一步包括：操作E，其藉由將進行前述操作A～C而製得的一氧化矽的產物在1100℃以上且1500℃以下的溫度加熱來將前述產物中所含的一氧化矽昇華萃取。
當藉由本發明的一氧化矽的製造方法來以與一氧化矽以外的成分也就是未反應的Si和二氧化矽(SiO
2)的混合物的形式獲得產物時，能夠藉由這樣的方法來只將一氧化矽成分昇華萃取。其原因為：Si和SiO
2汽化的溫度遠較一氧化矽更高。
[功效]
本發明的一氧化矽的製造方法中，藉由生產性較先前的固相接觸、液相固相反應法更非常高的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物、及可燃性矽化合物的氣流流體中的氧化反應，藉此能夠有效率地產生一氧化矽粉末。此外，除了金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物以外還加入可燃性矽化合物來作為Si源(矽原子源)，而能夠形成高能量密度的火焰，故能夠製造均勻的一氧化矽。藉由本發明的一氧化矽的製造方法來製得的一氧化矽除了玻璃和塑膠塗佈用途和其它以外，還能夠使用來作為鋰離子二次電池的負極材料。此外，這樣的負極材料能夠廣泛使用來作為智慧型手機和智慧型手錶等行動機器、汽車的電池等的高容量化負極材料。此外，也適合阻氣性高的蒸鍍膜劑等用途，而能夠獲得成本效益優異的材料特性。
以下針對本發明說明實施形態，但本發明並不受此所限定。
如上所述，先前的固相接觸法和電漿噴射法在一氧化矽的有效率地產生上有極限。為了今後的鋰離子二次電池的高性能化，而一氧化矽為作為負極材料無法欠缺的非常重要的素材，而應用領域也能夠期待擴大。因此，正在期望有效率(生產性高、低成本)的製造方法與維持低歧化狀態的一氧化矽產生。
本發明人等已對下述進行摸索並反覆致力進行研究：提供一種製造方法，其生產性/經濟性較像上述這樣的先前的固相接觸、液相固相接觸法和電漿噴射法更優異，且提供藉由該方法來製造且歧化程度低的一氧化矽。
結果發現下述事實：藉由除了金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物以外，還使其與兼具Si源與高能量源的可燃性矽化合物同時進行進一步輔助能量源而確保高溫火焰區域的可燃性氣體燃燒反應，並在該火焰中控制O
2濃度，即能夠提供一種一氧化矽的製造方法，其生產性高。並且下述性質已更明確：將可燃性矽化合物加入至Si源中，而較以先前的固相－固相反應、固相－液相反應來合成的一氧化矽更不容易歧化。理由雖不明確，但我們認為其原因應為：本發明的方法由於為Si源的一部分在常溫以液相～氣相來存在的方法，故能夠產生較先前方法更均勻的一氧化矽的方法。
本發明為一種一氧化矽的製造方法，其特徵在於：具有：操作A，其以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中；操作B，其將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至前述燃燒裝置中；及操作C，其將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至前述燃燒裝置中而形成火焰；且同時進行前述操作A、前述操作B及前述操作C而製造一氧化矽的產物。
此外，可進一步具有：操作D，其供給用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體單獨；且在進行操作A～C時也同時進行操作D。
第4圖中顯示Si－O的二元相圖。在Si：O＝1：1處，一氧化矽(SiO)氣相侵入直到1,860℃為止。為了將SiO
2設為氣相，而必須升溫直到超過2,860℃的溫度為止，相較於此，將SiO設為氣相時，為更低1,000℃的溫度即可，而此溫度為SiO氣相產生的溫度下限。因此，只要在氧化氣體環境中能夠升溫至該溫度以上即可。
第1圖中顯示實現本發明的一氧化矽的製造方法時的重點的燃燒裝置(燃燒反應裝置)的一例。當然，燃燒反應裝置並不受第1圖中顯示的裝置所限定，只要為能夠進行火焰及燃燒氧化控制的裝置，則能夠實施本發明的一氧化矽的製造方法。
一氧化矽的製造裝置(燃燒裝置)100具有燃燒容器10。此燃燒容器10中，金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的供給手段11(圖示為金屬矽粉末的供給手段)與供給包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體的第1氣體供給手段12透過燃燒器13來連結在一起。第1圖中，作為第1氣體供給手段12，顯示在空氣中加入氮氣(N
2氣體)來設為第1混合流體的情形。此時，惰性氣體與空氣中所含的氮和氬一起藉由已額外加入的氮氣來調整流量。藉由此等構成要素，來以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將成為原料的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置100(燃燒裝置100的燃燒容器10的內部)中。
燃燒裝置100進一步具備：第2氣體供給手段15a,15b，其將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至燃燒裝置100(燃燒裝置100的燃燒容器10的內部)中。第1圖中，顯示從第2氣體供給手段15b供給TMOS(四甲氧基矽烷)並從第2氣體供給手段15a供給O
2及N
2的情形。再者，關於將可燃性矽化合物設為液體來供給的情形是如後所述。
燃燒裝置100進一步具備：第3氣體供給手段14，其將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至燃燒裝置100(燃燒裝置100的燃燒容器10的內部)中。第1圖中，作為第3氣體供給手段14，顯示供給LPG及空氣的情形。
燃燒裝置100可進一步具備：第4氣體供給手段，其供給用以控制對金屬矽粉末、或前述金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體單獨。第4氣體供給手段可兼作保護氣體供給手段，其為了減輕對爐壁的輻射熱和降低爐內氧氣濃度、產物的冷卻等的目的而供給保護氣體。第1圖中，作為第4氣體供給手段16,17，顯示將空氣及額外加入氮氣混合來供給的情形。
燃燒裝置100進一步在下部具備：捕集室23，其用以將產生的一氧化矽粉末24捕集。
本發明中，能夠使用這樣的燃燒裝置100來製造一氧化矽。也就是說，從燃燒裝置100的上部中心，藉由金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給手段11及第1氣體供給手段12，來使金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物，乘載在由從第1氣體供給手段12供給的第1混合流體(當為第1圖的例子時，為空氣及額外加入氮氣)所構成的載氣的氣流中來供給(操作A)。此時，使金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物能夠設為例如＃200篩左右。此外，從其同心外周或內周，從第2流體供給手段15a,15b供給可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體，並進一步從其同心外周，從第3氣體供給手段14供給包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體(當為第1圖的例子時，為由LPG所構成的可燃性氣體、空氣及額外加入氮氣)。
與此等的供給一起在燃燒器13的前端起火，而形成火焰21。在火焰21中金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物與可燃性矽化合物氧化，並在裝置下部急速冷卻/固化成為SiO氣體並產生一氧化矽的粉末(操作C)。
依供給的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的量，因應需要來供給包含氧氣及惰性氣體的第4混合氣體(當為第1圖的例子時，為空氣及額外加入氮氣)(操作D)。同時進行此等的操作A、B及操作C，或是同時進行操作A～D，而兼顧由槽內及火焰中的氧氣環境最佳化所得的一氧化矽粉末的產生速度與火焰流控制，而安定地產生一氧化矽粉末。
本發明的一氧化矽的製造方法中，將操作C設為用於金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物與可燃性矽化合物的氧化的並列放熱源，該操作C將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至燃燒裝置中而形成火焰。
以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將成為原料的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物並且將可燃性矽烷化合物單獨、或包含其氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至燃燒裝置中的操作A及B存在於相同的燃燒裝置內，而金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物與氧氣的氧化放熱與可燃性矽化合物的燃燒熱也一面加成一面升溫直到前述中所記載的SiO氣體溫度區域為止，而產生一氧化矽(SiO)。
以下藉由下述各操作來詳細說明。
[操作A]
操作A為一種操作，其以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中。操作A中供給的粒子可為金屬矽粉末單獨，且也可為金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物。特別是，當添加SiOx(x≦2)粉末時，可使所添加的SiOx(x≦2)粉末的加熱熱量份量的可燃性氣體和可燃性矽化合物的流量增加。
如前所述，操作A以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中。在操作A中除了助燃性O
2氣體以外還以惰性氣體的混合流體(第1混合流體)作為載體，是為了控制金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的粉末混合物的氧化反應。如果載氣只為助燃性的O
2氣體，則有瞬間發生爆炸性氧化反應而產生SiO
2的可能性。因此，設為助燃性的O
2氣體與惰性氣體的混合流體，而使O
2濃度變稀薄來控制氧化放熱反應速度，而容易產生SiO。為了使反應在SiO停止而不會進行直到SiO
2產生為止，而必須設為不會超過爆炸極限氧濃度10％。該第1混合流體宜為已控制O
2與N
2的混合流體、O
2與Ar的混合流體等的量比的流體。
此外，操作A的載體的一部分可使用有機溶劑。並且，操作A的載體的一部分可使用：操作B中列舉的可燃性矽化合物和有機溶劑，該可燃性矽化合物為烷氧基矽烷、矽烷、烷基矽烷、烷基矽烷醇、烷基環矽烷、烷基矽氧烷、烷基環矽氧烷、矽氮烷、環矽氮烷等。此時，也能夠如後所述稱為操作A與操作B的一體化。此情形也包含在本發明的形態中。當使用可燃性矽化合物時，為了提高燃燒速度，而宜盡可能使用揮發性的可燃性矽化合物和有機溶劑。如果這樣進行，則能夠確保較混合載氣的情形更大的熱量且能夠使火焰變長，因此能夠期待使所產生的SiO粒子的增大的效果。
[操作B]
如前所述，操作B將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至燃燒裝置中。此操作為一種操作，其供給可燃性矽化合物、或與其一起供給氧氣及惰性氣體的混合流體(第2混合流體)，而供給輔助性的原料(副原料)。此操作與操作A組合而成為供給原料Si(矽原子)的步驟。此操作B中，與操作A同樣地，如果只進行供給可燃性矽化合物與氧，則有反應會劇烈進行而產生SiO
2的可能性，故也混合惰性氣體來控制氧化放熱反應。
可燃性矽化合物較合適是選擇易燃燒性的化合物，宜為從揮發性且低沸點的烷氧基矽烷、矽烷、烷基矽烷、烷基矽烷醇、烷基環矽烷、烷基矽氧烷、烷基環矽氧烷、矽氮烷、環矽氮烷之中選出的低分子有機矽化合物單獨、或該等的混合物。能夠鑒於先前的燃燒熱比，考慮到製程上的操作性和安全性來適當選擇。
[操作A與操作B的一體化]
操作A中的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的供給、及操作B中的可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體的供給能夠在燃燒裝置的同一位置混合進行。
例如：操作A的載體可除了氧氣、惰性氣體以外還使用：操作B的可燃性矽化合物和有機溶劑，該可燃性矽化合物為烷氧基矽烷、矽烷、烷基矽烷、烷基矽烷醇、烷基環矽烷、烷基矽氧烷、烷基環矽氧烷、矽氮烷、環矽氮烷等。此時，為了提高燃燒速度，而宜盡可能使用揮發性的可燃性矽化合物。此時，能夠確保較混合載體的情形更大的熱量且能夠使火焰變長，因此能夠期待使所產生的SiO粒子的增大的效果。
只是，當使用液體的可燃性矽化合物時，如果與金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的粉末混合物混合，則會成為漿液液體，故與以氣體載體來供給粉末的情形相比，有操作性/安定性降低且裝置成本也提高的傾向，雖會因需要的SiO物性而異，但也能夠選擇。
此外，也能夠形成操作A中所述的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的粉末混合物與可燃性矽化合物和有機溶劑的混合漿液和在操作A中提供至燃燒裝置中的噴射器燃燒器與一體型的供給裝置。此時，也仍能夠期待熱量增大化和由液滴燃燒所造成的火焰的縱方向的擴大，而能夠有助於產生的SiO粒子的粒徑擴大，故能夠合適地選擇。使操作A與操作B在外觀上一體化的優點能夠追求燃燒的完全性而能夠合適地利用，但當然必須控制此時的Si/O的化學計量比。
[操作B的補充說明]
操作B中，如上所述，將可燃性矽化合物(可為1種或複數種)的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至前述燃燒裝置中。此可燃性矽化合物於在燃燒火焰中氧化的過程中，會一面與金屬矽粉末接觸撞擊一面通過。可燃性矽化合物能夠選擇常溫時為氣體/液體之中的任一種的化合物。可燃性矽化合物可以氣體來供給、或以微細的液滴(霧化粒子狀態)來供給。此操作B中，可燃性矽化合物可如上所述為與操作A的金屬矽粉末的混合物。當將可燃性矽化合物設為液體來供給時，由於為金屬矽粉末和SiOx(x≦2)的混合物，故可為了抑制直到燃燒為止的能量消耗的目的而進行高速霧化器供給。此時，能夠以使金屬矽粉末和SiOx(x≦2)粒子均勻分散的方式事先選擇混合步驟。
此可燃性矽化合物較合適是使用各種單體和低分子量的寡聚物。雖也能夠使用矽氧系液狀聚合物，但此等高分子化合物由於黏性也高，且必須提供龐大的能量直到直到燃燒為止的分散、汽化、起火為止，故較佳是使用低分子有機矽化合物。此外，此處所使用的可燃性矽化合物也較佳為一種可燃性矽化合物，其不會產生有會對所產生的一氧化矽的性能造成不良影響的可能性的鹵化物、和燃燒後不會產生一氧化矽以外的固體、液體氧化物。
並且，較合適是使用一種化合物，其能夠確保對於一氧化矽的能夠使在火焰中的燃燒溫度安定的燃燒熱。
此指標中較有效為「燃燒熱比」。表示：表1中所列舉的當將一般已知的低分子有機矽化合物的完全燃燒時的燃燒熱設為1.0時的與對於SiO(g)的燃燒反應熱的比。當火焰中的氧濃度降低時，此燃燒熱比能夠定位為能夠防止火焰溫度的極端下降的指標。此數值越大則越能夠形成能夠承受氧濃度的變化的火焰。
在表1的矽化合物以下列舉當SiO
2及SiO為產物時的燃燒熱的例子。與CH
4、H
2等可燃性氣體的燃燒熱(也參照表2)相比時，能夠理解其有用性。
以下的化學燃燒反應物種只要未特別記載，即是表示氣體狀態基準。由於以SiO(g)作為基準，故通常SiO
2是以固體的形式進行處理，但此處是以被認為是在SiO(g)能夠存在的1860℃(2133K)附近的狀態的液體的形式進行處理。只是，SiO
2(l)與SiO
2(s)的標準生成焓ΔHf在SiO
2(s)→SiO
2(l)的狀態變化中，不論SiO
2(s)為結晶或玻璃，其狀態變化熱(液化熱)皆極小，故即使將SiO
2(l)認為是SiO
2(s)，結果也差別不大，而即使認為是與SiO
2(s)的燃燒熱比也沒關係。
[表1]
可燃性矽化合物的標準生成焓與燃燒熱
ΔHf、ΔHr單位：kJ/mol
燃燒熱比：ΔHr(298)SiO(g)/ΔHr(298)SiO2(l)
當將完全燃燒時的燃燒熱設為1.0時的與對於SiO(g)的燃燒熱的比
我們認為：此值越大則越能夠有助於火焰溫度安定化。
[表2]
可燃性氣體及Si的標準生成焓與燃燒熱
ΔHf、ΔHr單位：kJ/mol
燃燒熱比：ΔHr(298)SiO(g)/ΔHr(298)SiO2(l)
當將完全燃燒時的燃燒熱設為1.0時的與對於SiO(g)的燃燒熱的比
我們認為：此值越大則越能夠有助於火焰溫度安定化。
由此表，以下例示的物質的ΔHr(298)是如下所述。
相對地，當為甲烷、丙烷等可燃性氣體和Si(l)時，會成為下述(參照表2)，可燃性矽化合物不只對於可燃性氣體的燃燒熱具有大的優點，並且也能夠使用來作為Si源。因此，Si源能夠選擇金屬矽粉末、金屬矽粉末與SiOx(x≦2)的混合物或可燃性矽化合物，能夠考慮到經濟性、對所製造的一氧化矽尋求的性能等來選擇。
只是，本發明選擇金屬矽/SiOx(x≦2)與「可燃性矽化合物」這雙方來作為Si源，而令人驚訝地明確得知，產生的一氧化矽具有較以固相反應和液固相反應來獲得的一氧化矽更不容易歧化的性質。
可燃性矽化合物群組中的一氧化矽的合成條件能夠從其產生熱量與火焰中的氧分壓的關係藉由調整來找出。
操作B中所使用的可燃性矽化合物因為主要是維持火焰溫度且具有Si源的熱源，因此必須經常調整與其它Si源(金屬矽粉末等)的調配。因此，可燃性矽化合物能夠依附地設定其量。操作B為用以在該火焰中使Si源與O
2氣體進行反應而產生更均勻的一氧化矽的重要的操作。操作B中，宜：調整Si源與支援性氣體、惰性氣體之間的平衡而盡可能使火焰的大小變長變大，且一面在本火焰中盡可能緩慢地控制Si的氧化反應一面產生一氧化矽。
當在常溫使用液體的可燃性矽化合物時，能夠較氣體的情形更加抑制燃燒的速度，故當為操作(A)的金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物時，也能夠期待使火焰變長的效果。此時，能夠調整氫氧火焰和可燃性氣體的量而使其適當正確化。
本發明中所使用的可燃性矽化合物能夠考慮此說明來適當選擇，並無特別限定，能夠採用例如：上述中所列舉的烷氧基矽烷等低分子有機矽化合物單獨或該等的混合物。
[操作C]
如上所述，操作C為一種操作，其將包含可燃性氣體、氧氣(助燃性O
2氣體)及惰性氣體的第3混合流體供給至燃燒裝置中而形成火焰。此操作成為用以將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物製作成一氧化矽的第3熱供給步驟。此時，較佳是在操作C中調整熱量。例如：當在操作A和操作B中將混合流體(第1混合流體與第2混合流體)設為空氣和富有氮氣的氣體時等，由於用於SiO產生的O
2經常不足，故較佳是在操作C中以可燃性氣體與氧氣(助燃性O
2氣體)的混合流體(第3混合流體)來調整熱量。並且，與操作A、操作B同樣地，操作C中，為了調整控制SiO產生速度，而也加入惰性氣體。此處的惰性氣體可為空氣中所含的氮、氬等。
此外，可燃性氣體可為CH
4、LPG(液化天然氣)等烴類氣體。當然，能夠使用的烴類氣體並非只限定於此等。由於能夠獲得充分的燃燒放熱，故此處的可燃性氣體較佳為甲烷、乙烷、丙烷、乙炔、丙烯等烴類，但不限定於此等。此外，可燃性氣體也可為氫(以下也有時記載為H
2)或H
2與烴類的混合流體。火焰中的產生熱量和火焰長度等形狀只要以能夠適合一氧化矽產生的方式決定比例等即可。
操作C為形成火焰且在該火焰中使金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物、(操作A中所供給的)第1混合流體、及可燃性矽化合物(操作B中所供給)、與O
2氣體進行反應而安定地產生一氧化矽時所必要的步驟。
在操作C中也與操作B同樣地盡可能使火焰的大小變長變大，且一面在該火焰中盡可能緩慢地控制Si一面使其氧化而產生一氧化矽。較佳是在像一氧化矽粉末會產生這樣的條件下進行Si成分與氧氣的反應。
也就是說，需要將火焰中的O
2濃度控制在一氧化矽產生範圍來進行氧化反應。氧化反應控制是藉由下述方式來進行：調整像目前為止敘述的這樣供給至燃燒裝置中的Si原料的量與氧氣的量(第1混合流體、第2混合流體中所含的氧氣及第3混合流體中所含的氧氣的合計量)的比。並且，較佳是藉由可燃性氣體的混合比例和種類(烴類、H
2等)、可燃性氣體與氧氣(助燃性氣體)與惰性氣體的混合比例的最佳化來進行氧化反應控制。也就是說，由於火焰中的適當正確O
2量會因Si源供給量、可燃性氣體物種及流量等而改變，故此等的產生條件的調整能夠實驗性地進行。
[操作C的補充說明]
這樣的操作C為用以將可燃性氣體、助燃性氣體及惰性氣體的混合氣體供給至燃燒裝置中並輔助性地形成火焰的操作，且會成為用以補充Si源氧化區域的放熱源。
對此，為了對相同的燃燒裝置進行操作A，該操作A以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中，而也一面加成操作B中的包含可燃性矽化合物的Si源與氧氣的氧化放熱一面升溫直到前述的SiO氣體溫度區域為止而產生一氧化矽。在操作A中除了氧氣以外還以包含惰性氣體的混合氣體作為載體，是為了控制Si的氧化反應。如果載氣只為氧氣，則有瞬間發生爆炸性氧化反應而產生SiO
2的可能性。
因此，設為包含氧氣及惰性氣體的混合氣體，而使氧濃度變稀薄來控制氧化放熱反應速度，而容易產生SiO。為了使反應在SiO停止而不會進行直到SiO
2產生為止，而必須設為不會超過火焰中的爆炸極限氧濃度10％。該混合氣體宜為已控制空氣、氧氣及氮氣的混合氣體、氧氣與Ar的混合氣體等的量比的氣體。
操作C為供給包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的混合氣體而維持/輔助火焰形成和高溫的步驟，且本步驟會成為用以將Si製作成一氧化矽的輔助性熱供給步驟。
當在操作A中將混合氣體設為空氣時，由於用於一氧化矽產生的氧不足，故在操作B中進行主要的熱量補給，該操作B從一種或複數種可燃性矽化合物群組中選出並將至少其與氧氣的混合氣體供給至燃燒裝置中，並且，在本操作C中以可燃性氣體與氧氣的混合氣體來補充地調整熱量。並且，為了與操作A同樣地調整控制SiO產生速度，而加入惰性氣體。惰性氣體可為空氣中所含的氮，且也可為使用氮PSA(變壓吸附式氮氣產生裝置)等來產生的濃度90～95％左右的氮。
操作C中的可燃性氣體可為CH
4、LPG等烴類氣體，當然烴類氣體並非只限定於此等。此外，可燃性氣體可為氫或氫與烴類的混合氣體。操作C因為輔助性地形成火焰且不具有Si源的熱源，因此為能夠獨立地設定其量並且在該火焰中使Si源與氧氣進行反應而產生更均勻的一氧化矽時需要的步驟。本步驟中，宜：與操作B同樣地盡可能使火焰的大小變長變大，且一面在本火焰中盡可能緩慢地控制金屬矽粉末一面使其氧化而產生一氧化矽。
因此，藉由可燃性氣體與氫的比例和種類、可燃性氣體與助燃性氣體與惰性氣體的混合比例的最佳化來進行的氧化反應控制為與在操作B中的調整同樣重要的控制。
當然，操作B、操作C的可燃性矽化合物和可燃性氣體的混合比例必須因應供給金屬矽粉末的量來最佳化，但也有時無法與火焰的最佳化一起兼顧。所謂火焰最佳化，是指盡可能使火焰變長，而一面使金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物落下至火焰內，一面控制氧化來產生SiO，但有時火焰長度和溫度分布與氧量控制無法兼顧。此時，如後所述，能夠藉由操作D來控制操作B、操作C中的氧化速度，該操作D供給用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的混合氣體或惰性氣體單獨。金屬矽粉末供給量少時，當然需要的氧量可少。此時，如果減少操作C中的氧氣量，則會無法使火焰最佳化。於是，操作B的100％的可燃性矽化合物和包含其的氧-氮混合流體是供給已在調整範圍內維持火焰並在操作D中將包含氧及惰性氣體的混合氣體的比例調整成氧減少側的流體。
相反地，金屬矽粉末供給量多時，增加操作B或增加操作C能夠任意選擇。此時，也能夠在後述操作D中將包含氧及惰性氣體的混合氣體的比例設為氧增加側來調整。
[操作D]
如上所述，操作D中的第4混合流體的供給比例較佳是因應所供給的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物、及可燃性矽化合物的量來最佳化。只是，也有時這樣的供給比例的最佳化與火焰的最佳化無法兼顧。換句話說，所謂火焰最佳化，是指盡可能使火焰變長。本發明中，一面使金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物與可燃性矽化合物等一起落下至火焰內，一面氧化控制來產生SiO，但有時火焰長度和溫度分布與氧量控制無法兼顧。
此時，能夠藉由操作D來對操作A、B、C中的氧化速度進行最終地微調整控制，該操作D供給用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體。具體而言，本發明的一氧化矽的製造方法中能夠設為進一步具有：操作D，其將用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體單獨供給至燃燒裝置中。金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物及可燃性矽化合物的供給量少時，當然氧化(燃燒)時需要的O
2量可少。此時，如果減少操作D中的助燃性O
2氣體量，則會無法使火焰最佳化。於是，操作C的混合氣體是供給已在調整範圍內維持火焰並在操作D中將O
2/惰性氣體比例調整成O
2少側(O
2較少的側)的氣體。金屬矽粉末等與可燃性矽化合物的供給量多時，相反地，在操作D中將O
2/惰性氣體比例設為富有O
2的側(O
2較多的側)來調整。
此外，從第1圖中顯示的第4氣體供給手段16,17等供給保護氣體也為操作D的一部分，該操作D供給用以控制對金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的混合氣體或惰性氣體單獨。
藉由本發明，藉由生產性較先前的固相接觸反應法更非常高的矽粉末與可燃性矽化合物的氣流中氧化反應，而能夠有效率地產生一氧化矽粉末。特別是，由於能夠有效率地產生低歧化一氧化矽負極材料，故能夠獲得一種一氧化矽材料，其適合作為LIB(鋰離子電池)用負極材料。藉由本發明的製造方法來製得的一氧化矽除了玻璃和塑膠塗佈用途和其它以外，還能夠使用來作為鋰離子二次電池的負極材料。並且，能夠廣泛使用來作為智慧型手機和智慧型手錶等行動機器、汽車的電池等高容量化負極材料。
[操作E]
根據本發明的一氧化矽的製造方法，能夠藉由上述方法來生產性良好地製造一氧化矽，但也有時會因條件而獲得以與一氧化矽以外的成分也就是未反應的Si和SiO
2的混合物的形式獲得產物。此時，能夠進一步包含操作E，該操作E藉由將進行操作A～C(當然也可進行操作D)而製得的一氧化矽的產物在1100℃以上且1500℃以下的溫度加熱來將前述產物中所含的一氧化矽昇華萃取。藉由將產物在1100℃以上且1500℃以下的溫度加熱，即能夠將產物中所含的SiO昇華萃取。由於Si和SiO
2汽化的溫度遠較SiO更高，故能夠藉由這樣的方法來只將SiO成分昇華萃取。
[實施例]
以下列舉本發明的實施例及比較例來更具體說明本發明，但本發明並不受此等實施例所限定。
[實施例1]
使用第1圖中顯示的燃燒裝置(燃燒反應裝置)100，依照本發明的製造方法來製造一氧化矽。操作B中所使用的可燃性矽化合物是設為四甲氧基矽烷Si(OCH
3)
4(以下稱為TMOS)，操作C中所使用的可燃性氣體是設為LPG。將O
2氣體及惰性氣體設為空氣，操作C中所使用的第3混合氣體是設為空氣(也就是包含氧氣且包含氮及氬來作為惰性氣體的混合氣體)。
首先，作為步驟B的第2混合流體，使用蒸發器來使TMOS汽化並供給5.69 Kg/hr及TMOS燃燒用空氣24.13 Nm
3/hr，並以燃燒器13來起火(操作B)。
然後，作為第1混合流體，從金屬矽粉末供給手段11，供給2.50 Kg/hr的金屬矽粉末，此金屬矽粉末是從第1氣體供給手段12供給將空氣與額外加入N
2氣體混合而成的載氣(O
2濃度8 Vol％基準)1.01 Nm
3/hr及Ar 0.86 Nm
3/hr並使其乘載在其中來供給(操作A)。
在第2混合流體的外周，從第3氣體供給手段(燃燒器)14，將LPG氣體1.00 Nm
3/hr及空氣26.67 Nm
3/hr混合並使其燃燒(操作C)。
燃燒容器10中，為了爐內氣流流動及火焰控制、及為了減輕對爐壁的輻射熱、維持爐內氧濃度、冷卻等的目的而從第4氣體供給手段16,17以2段來各供給2.5 Nm
3/hr的空氣＋N
2的氣流簾幕。
其也為為了控制火焰而改變空氣：N
2比例來控制的操作C(第3混合流體)的一部分，藉此控制爐內氧濃度(也為操作D)。
藉由上述操作A、B、C、D，而一面在燃燒火焰21內控制O
2量，一面使大約5.55 Kg/hr的一氧化矽的粉末產生。
本實施例中，將在捕集室23中產生的一氧化矽粉末24回收97.0％左右。爐內壓力在0～2000 Pa的範圍內保持在減壓狀態。從所產生的一氧化矽粉末24的粉末XRD(X射線繞射)及XPS(X射線光電子分光)分析能夠確認到為非晶質狀SiO。
[實施例2]
使用第2圖中顯示的一氧化矽的製造裝置200，來製造一氧化矽。第2圖的一氧化矽的製造裝置200的構成基本上與第1圖相同，但不同點在於從第3氣體供給手段14供給H
2氣體(第3混合氣體)。其它標示同一符號的構成與第1圖相同。操作C中，從第3氣體供給手段14供給H
2氣體及化學計量量的O
2氣體取代實施例1的可燃性氣體也就是烴類氣體(LPG)而設為主要的放熱源。此外，在操作C中主要是控制火焰，但是設為能夠一面將空氣與上述H
2混合一面導入(只是，在此實施例中藉由調整來如後所述將空氣的導入量設為零)，而調整火焰中的氧量。
本實施例中，將保護氣體設為空氣＋N
2(只是，氮是依對爐壁的附著狀況和冷卻狀況來調整其量)，並且設為調整控制槽內(燃燒容器10內)的氧量。
從金屬矽粉末供給手段11的金屬矽粉末的供給量是設為與實施例1相同的2.50 Kg/hr，同伴載氣量是設為與實施例1相同(操作A)。使用蒸發器來使四甲氧基矽烷Si(OCH
3)
4(以下稱為TMOS)汽化並以5.69 Kg/hr的速度來供給(操作B)。此外，從第3氣體供給手段14將H
2氣體8.45 Nm
3/hr導入，並且從相同的第3氣體供給手段14將從PSA裝置供給的O
2氣體的流速設為4.86 Nm
3/hr來從噴嘴以直到100 m/sec為止的初速來從同軸燃燒器將空氣及氧氣導入，而形成H
2/O
2水解火焰(操作C)。操作D的保護氣體是從2處各以2.2 Nm
3/hr來使O
2濃度5％的N
2氣體流入，而調整槽內(燃燒容器10內)的氧量。所產生的一氧化矽粉末同樣地在捕集室23中捕集，並調查特性。對所得的一氧化矽粉末進行XRD及XPS分析測定後，結果無法觀察到Si峰值，能夠確認到為只有寬廣的反射的非晶質狀SiO。
[實施例3]
使用第3圖中顯示的一氧化矽的製造裝置300，來製造一氧化矽。第3圖的一氧化矽的製造裝置300的構成與第1圖略相同，但供給第2混合流體(可燃性矽烷化合物單獨、或包含其氧氣及惰性氣體的第2混合流體)及第1混合流體的手段11,12成為一體型。並且，不同點在於從第2混合流體供給手段35b將六甲基二矽氧烷HMDS：(CH
3)
3SiOSi(CH
3)
3從形成2流體噴嘴的供給手段35a供給乾空氣(Dry-Air)。此外，作為保護氣體供給手段36a,36b,37a,37b，設為供給乾空氣及從PSA裝置供給的氮。其它標示同一符號的構成與第1圖相同。
操作C中，從第3氣體供給手段14供給H
2氣體及化學計量量的O
2氣體取代實施例1的可燃性氣體也就是烴類氣體(LPG)而設為輔助性的放熱源。此外，在操作C中主要是控制火焰，但是設為能夠一面將空氣與上述H
2混合一面導入(只是，在此實施例中藉由調整來如後所述將空氣的導入量設為零)，而調整火焰中的氧量。
本實施例中，將保護氣體設為空氣＋N
2(只是，氮是依對爐壁的附著狀況和冷卻狀況來調整其量)，並且設為調整控制槽內(燃燒容器10內)的氧量。
從金屬矽粉末供給手段11的金屬矽粉末的供給量是設為與實施例1相同的2.50 Kg/hr，同伴載氣量是設為與實施例1相同(操作A)。
從形成二流體噴嘴來安裝在操作A的噴射器內的霧化器噴嘴進行操作B。也就是說，一面以3.04 Kg/hr的速度來供給六甲基二矽氧烷HMDS：(CH
3)
3SiOSi(CH
3)
3液體，一面以24.13 Nm
3/hr來供給乾空氣，而形成HMDS微粒子(操作B)。
從第3供給手段14將H
2氣體8.40 Nm
3/hr導入，並且從相同的第3供給手段14將從PSA裝置供給的O
2氣體4.83 Nm
3/hr來從噴嘴以直到100 m/sec為止的初速來從同軸燃燒器將空氣及氧氣導入，而形成H
2/O
2水解火焰(操作C)。
操作D的保護氣體是從2處(36a,36b)各以2.2 Nm
3/hr來使乾空氣流入，並且為了冷卻強化而從2處(37a,37b)各以0.5 Nm
3/hr來使95％濃度的N
2氣體流入，而調整槽內(燃燒容器10內)的氧量。所產生的一氧化矽粉末同樣地在捕集室23中捕集，並調查特性。對所得的一氧化矽粉末進行XRD及XPS分析測定後，結果無法觀察到Si峰值，能夠確認到為只有寬廣的反射的非晶質狀SiO。
[比較例1]
不進行第1圖中顯示的實施例1的裝置中的操作B，而未供給可燃性矽烷化合物單獨、或包含其氧氣及惰性氣體的第2混合流體。
操作A的第1氣體供給手段12供給包含補充Si源的金屬矽粉3.55 Kg/hr，並且此金屬粉末是從第1氣體供給手段12一起供給將空氣與額外加入N
2氣體混合而成的載氣(O
2濃度8 Vol％基準)1.44 Nm
3/hr及Ar 1.22 Nm
3/hr。由於未進行操作B，故為了補充熱量，而從第3氣體供給手段14，將第3混合氣體LPG氣體1.8 Nm
3/hr及空氣49.93 Nm
3/hr混合並使其燃燒。
除了此等第1、第2、第3供給手段及供給流體條件以外，其餘與實施例1同樣地進行後，結果得到灰色粉末5.3 Kg/hr，對產物進行XRD及XPS分析測定後，結果能夠觀察到些微的Si峰值，且也能夠觀察到約20％左右的源自SiO
2的鍵結。雖形成供給同程度的熱量的火焰，但無法獲得與實施例1～3同等的一氧化矽粉末。
再者，本發明並不受上述實施形態所限定。上述實施形態只是例示，只要具有與本發明的申請專利範圍中所記載的技術思想實質上相同的構成且產生相同的作用效果，無論是何種，都包含在本發明的技術範圍內。
10:燃燒容器
11:金屬矽粉末供給手段
12:第1氣體供給手段
13:燃燒器
14:第3氣體供給手段
15a,15b:第2氣體供給手段
16,17:第4氣體供給手段
21:火焰
23:捕集室
24:一氧化矽粉末
35a:形成2流體噴嘴的供給手段
35b:第2混合流體供給手段
36a,36b,37a,37b:保護氣體供給手段
100:一氧化矽的製造裝置(燃燒裝置)
200,300:一氧化矽的製造裝置
第1圖為顯示在本發明的一氧化矽的製造方法中能夠使用的燃燒裝置的一例的概略剖面圖。
第2圖為顯示在本發明的一氧化矽的製造方法中能夠使用的燃燒裝置的另一例的概略剖面圖。
第3圖為顯示在本發明的一氧化矽的製造方法中能夠使用的燃燒裝置的再另一例的概略剖面圖。
第4圖為Si－O的二元相圖。
國內寄存資訊(請依寄存機構、日期、號碼順序註記)
無
國外寄存資訊(請依寄存國家、機構、日期、號碼順序註記)
無
10:燃燒容器
11:金屬矽粉末供給手段
12:第1氣體供給手段
13:燃燒器
14:第3氣體供給手段
15a,15b:第2氣體供給手段
16,17:第4氣體供給手段
21:火焰
23:捕集室
24:一氧化矽粉末
100:一氧化矽的製造裝置(燃燒裝置)
Claims (9)
- 一種一氧化矽的製造方法，其特徵在於：具有： 操作A，其以包含氧氣及惰性氣體的第1混合流體作為載體來將金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物供給至燃燒裝置中； 操作B，其將可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體供給至前述燃燒裝置中；及 操作C，其將包含可燃性氣體、氧氣及惰性氣體的第3混合流體供給至前述燃燒裝置中而形成火焰；且 同時進行前述操作A、前述操作B及前述操作C而製造一氧化矽的產物。
- 如請求項1所述的一氧化矽的製造方法，其進一步具有：操作D，其供給用以控制對前述金屬矽粉末、或前述金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的氧擴散的包含氧氣及惰性氣體的第4混合流體或惰性氣體單獨；且 在進行前述操作A～C時也同時進行前述操作D。
- 如請求項1所述的一氧化矽的製造方法，其將前述第1混合流體設為空氣。
- 如請求項2所述的一氧化矽的製造方法，其將前述第1混合流體設為空氣。
- 如請求項1至4中任一項所述的一氧化矽的製造方法，其將前述可燃性氣體設為包含烴類的可燃性氣體。
- 如請求項1至4中任一項所述的一氧化矽的製造方法，其將前述可燃性氣體設為包含氫的可燃性氣體。
- 如請求項1至4中任一項所述的一氧化矽的製造方法，其將前述可燃性矽化合物的流體設為從烷氧基矽烷、矽烷、烷基矽烷、烷基矽烷醇、烷基環矽烷、烷基矽氧烷、烷基環矽氧烷、矽氮烷、環矽氮烷之中選出的低分子有機矽化合物單獨、或該等的混合物。
- 如請求項1至4中任一項所述的一氧化矽的製造方法，其在前述燃燒裝置的同一位置混合進行： 前述操作A中的金屬矽粉末、或金屬矽粉末與SiOx(x≦2)粉末的混合物的供給；及 前述操作B中的可燃性矽化合物的流體單獨、或包含該可燃性矽化合物的流體、氧氣及惰性氣體的第2混合流體的供給。
- 如請求項1至4中任一項所述的一氧化矽的製造方法，其進一步包括：操作E，其藉由將進行前述操作A～C而製得的一氧化矽的產物在1100℃以上且1500℃以下的溫度加熱來將前述產物中所含的一氧化矽昇華萃取。
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