TW202338147A - 基板處理方法、半導體裝置之製造方法、程式及基板處理裝置 - Google Patents

基板處理方法、半導體裝置之製造方法、程式及基板處理裝置 Download PDF

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Abstract

本發明可提升形成在基板上之膜的膜質。 本發明之基板處理方法係具有如下步驟：(a) 對基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的步驟；(b) 對基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的步驟；及(c) 在將基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而形成含有第一元素之第一膜的步驟。

Description

基板處理方法、半導體裝置之製造方法、程式及基板處理裝置
本發明係關於基板處理方法、半導體裝置之製造方法、程式及基板處理裝置。
具有三維構造之3D NAND型快閃記憶體或DRAM(Dynamic Random Access Memory，動態隨機存取記憶體)的字元線係例如使用低電阻之金屬膜。此外，有時於該金屬膜與絕緣膜之間形成有遮障膜(例如參照專利文獻1及專利文獻2)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開2011-252221號公報 專利文獻2：日本專利特開2017-069407號公報
(發明所欲解決之問題)
本發明提供一種技術，其可提升形成在基板上之膜的膜質。 (解決問題之技術手段)
根據本發明之一態樣，提供一種技術，其具有如下步驟： (a)對基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的步驟；(b)對基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的步驟；及(c)在將基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而形成含有第一元素之第一膜的步驟。 (對照先前技術之功效)
根據本發明，其可提升形成在基板上之膜的膜質。
以下，一面參照圖1~6，一面進行說明。再者，以下說明中所使用的圖式均為示意性者，圖式所示之各要件的尺寸關係、各要件的比率等未必與實物一致。此外，於複數個圖式彼此之間，各要件的尺寸關係、各要件的比率等亦未必一致。
(1)基板處理裝置之構成 基板處理裝置10具備有處理爐202，該處理爐202設置有作為加熱手段(加熱機構、加熱系統)之加熱器207。加熱器207為圓筒形狀，其係被作為保持板之加熱器基座(未圖示)所支撐，藉此而被垂直裝設。
於加熱器207之內側，與加熱器207呈同心圓狀地配設有構成處理容器之外管203。外管203例如由石英(SiO 2)、碳化矽(SiC)等耐熱性材料構成，而形成為上端封閉且下端開口之圓筒形狀。於外管203之下方，與外管203呈同心圓狀地配設有歧管(入口凸緣(inlet flange))209。歧管209例如由不鏽鋼(SUS)等金屬構成，而形成為上端及下端開口之圓筒形狀。於歧管209的上端部與外管203之間，設置有作為密封構件之O型環220a。藉由歧管209被加熱器基座支撐，外管203成為被垂直裝設之狀態。
於外管203之內側，配設有構成處理容器之內管204。內管204例如由石英(SiO 2)、碳化矽(SiC)等耐熱性材料構成，而形成為上端封閉且下端開口之圓筒形狀。處理容器主要由外管203、內管204、歧管209構成。於處理容器之筒中空部(內管204之內側)形成有處理室201。
處理室201被構成為，可藉由後述之晶舟217而以水平姿勢於鉛直方向上呈多段排列之狀態下收容作為基板之晶圓200。
於處理室201內，噴嘴410、420、430、440被設置為貫通歧管209之側壁及內管204。於噴嘴410、420、430、440，分別連接有氣體供給管310、320、330、340。然而，本實施形態之處理爐202不受限於上述之形態。
於氣體供給管310、320、330、340，自上游側起依序分別設置有流量控制器(流量控制部)即質量流量控制器(MFC)312、322、332、342。此外，於氣體供給管310、320、330、340，分別設置有開閉閥即閥314、324、334、344。於氣體供給管310、320、330、340之閥314、324、334、344的下游側，分別連接有供給惰性氣體之氣體供給管510、520、530、540。於氣體供給管510、520、530、540，自上游側起依序分別設置有流量控制器(流量控制部)即MFC 512、522、532、542、及開閉閥即閥514、524、534、544。
於氣體供給管310、320、330、340之前端部分別連接有噴嘴410、420、430、440。噴嘴410、420、430、440構成為L字型的噴嘴，且其水平部設置為貫通歧管209之側壁及內管204。噴嘴410、420、430、440之垂直部係設置在通道形狀(溝形狀)的預備室201a之內部，且於預備室201a內沿著內管204之內壁而朝向上方(晶圓200排列方向上方)設置，其中，該預備室201a係被形成為，於內管204之徑向朝外突出，且於鉛直方向延伸。
噴嘴410、420、430、440係被設置成，自處理室201之下部區域延伸至處理室201之上部區域，且於與晶圓200相對向之位置分別設置有複數個氣體供給孔410a、420a、430a、440a。藉此，自噴嘴410、420、430、440之氣體供給孔410a、420a、430a、440a分別對晶圓200供給處理氣體。該氣體供給孔410a、420a、430a、440a係自內管204之下部直至上部設置有複數個，且分別具有相同之開口面積，進而以相同之開口間距設置。然而，氣體供給孔410a、420a、430a、440a不受限於上述之形態。例如，亦可為自內管204之下部朝向上部使開口面積逐漸地增大。藉此，可使自氣體供給孔410a、420a、430a、440a供給之氣體流量更加均勻化。
噴嘴410、420、430、440之氣體供給孔410a、420a、430a、440a係於自後述之晶舟217下部至上部的高度位置設置有複數個。因此，自噴嘴410、420、430、440之氣體供給孔410a、420a、430a、440a供給至處理室201內之處理氣體係自晶舟217下部至上部地對被收容之晶圓200的全部區域進行供給。噴嘴410、420、430、440只要設置成自處理室201之下部區域延伸至上部區域即可，但較佳為設置成延伸至晶舟217之頂壁附近。
從氣體供給管310，第一處理氣體係經由MFC 312、閥314、噴嘴410而被供給至處理室201內。在本發明中，亦將第一處理氣體稱為含有第一元素之氣體(含第一元素氣體)。
從氣體供給管320，第二處理氣體係經由MFC 322、閥324、噴嘴420而被供給至處理室201內。在本發明中，亦將第二處理氣體稱為第一改質氣體、第一還原氣體。
從氣體供給管330，第三處理氣體係經由MFC 332、閥334、噴嘴430而被供給至處理室201內。在本發明中，使用第二還原氣體作為與原料氣體進行反應之反應氣體。在本發明中，亦將第三處理氣體稱為第二改質氣體、第二還原氣體。
從氣體供給管340，第四處理氣體係經由MFC 342、閥344、噴嘴440而被供給至處理室201內。在本發明中，亦將第四處理氣體稱為含有第二元素之氣體(含第二元素氣體)。
再者，從氣體供給管340，第五處理氣體亦被可構成為，經由MFC 342、閥344、噴嘴440而被供給至處理室201內。在本發明中，亦將第五處理氣體稱為含有第三元素之氣體(含第三元素氣體)。再者，第四處理氣體與第五處理氣體亦可為相同之氣體。
從氣體供給管510、520、530、540，例如氮氣(N 2)係被作為惰性氣體，分別經由MFC 512、522、532、542；閥514、524、534、544；噴嘴410、420、430、440而被供給至處理室201內。以下，對於使用N 2氣體作為惰性氣體之例進行說明，但除了N 2氣體以外，例如亦可使用氬氣(Ar)、氦氣(He)、氖氣(Ne)、氙氣(Xe)等稀有氣體作為惰性氣體。
處理氣體供給系統主要由氣體供給管310、320、330、340；MFC 312、322、332、342；閥314、324、334、344；噴嘴410、420、430、440構成，但亦可考慮僅將噴嘴410、420、430、440作為處理氣體供給系統。亦可將處理氣體供給系統簡單稱為氣體供給系統。當使第一處理氣體自氣體供給管310流動時，主要由氣體供給管310、MFC 312、閥314構成第一處理氣體供給系統，但亦可考慮將噴嘴410包含在第一處理氣體供給系統。此外，當使第二處理氣體自氣體供給管320流動時，第二處理氣體供給系統主要由氣體供給管320、MFC 322、閥324構成，但亦可考慮將噴嘴420包含在第二處理氣體供給系統。此外，當使第三處理氣體自氣體供給管330流動時，第三處理氣體供給系統主要由氣體供給管330、MFC 332、閥334構成，但亦可考慮將噴嘴430包含在第三處理氣體供給系統。此外，當使第四處理氣體自氣體供給管340流動時，第四處理氣體供給系統主要由氣體供給管340、MFC 342、閥344構成，但亦可考慮將噴嘴440包含在第四處理氣體供給系統。此外，惰性氣體供給系統主要由氣體供給管510、520、530、540；MFC 512、522、532、542；閥514、524、534、544構成。
本實施形態中氣體供給的方法為，經由配置在預備室201a內之噴嘴410、420、430、440來輸送氣體，其中，預備室201a係位於由內管204的內壁與複數片晶圓200的端部所定義之圓環狀的縱向伸長之空間內。接著，自噴嘴410、420、430、440之與晶圓相對向的位置上所設置之複數個氣體供給孔410a、420a、430a、440a，對內管204內噴出氣體。更詳細而言，藉由噴嘴410之氣體供給孔410a、噴嘴420之氣體供給孔420a、噴嘴430之氣體供給孔430a、噴嘴440之氣體供給孔440a，朝向與晶圓200之表面平行的方向噴出處理氣體等。
排氣孔(排氣口)204a係形成在內管204之側壁且形成在與噴嘴410、420、430、440相對向之位置上的貫通孔，其例如為於鉛直方向上細長地開設之狹縫狀的貫通孔。自噴嘴410、420、430、440之氣體供給孔410a、420a、430a、440a被供給至處理室201內而在晶圓200之表面上流動的氣體係經由排氣孔204a而流動至排氣路206內，其中，排氣路206係由形成在內管204與外管203之間的間隙所構成。接著，朝排氣路206內流動之氣體係流動至排氣管231內，並朝處理爐202外被排出。
排氣孔204a係被設置於與複數個晶圓200相對向之位置，自氣體供給孔410a、420a、430a、440a供給至處理室201內之晶圓200附近的氣體係於朝向水平方向流動後，經由排氣孔204a而朝排氣路206內流動。排氣孔204a不被受限於狹縫狀的貫通孔，其亦可由複數個孔構成。
於歧管209，設置有排放處理室201內之環境氣體的排氣管231。於排氣管231，自上游側起依序地連接有檢測處理室201內的壓力作為壓力檢測器(壓力檢測部)之壓力感測器245、APC(Auto Pressure Controller，自動壓力控制器)閥243、作為真空排氣裝置之真空泵246。APC閥243係在使真空泵246運作之狀態下將閥進行開閉，藉此而可進行處理室201內之真空排氣及真空排氣停止，進而，藉由在使真空泵246運作之狀態下調節閥開度，而可調整處理室201內之壓力。排氣系統主要由排氣孔204a、排氣路206、排氣管231、APC閥243及壓力感測器245構成。亦可考慮將真空泵246包含在排氣系統中。
於歧管209之下方，設置有可氣密地封閉歧管209的下端開口之作為爐口蓋體的密封蓋219。密封蓋219被構成為，自鉛直方向下側抵接於歧管209之下端。密封蓋219例如由SUS等金屬構成，且形成為圓盤狀。於密封蓋219之上表面，設置有與歧管209的下端抵接之作為密封構件的O型環220b。於密封蓋219中之處理室201的相反側，設置有使收容晶圓200之晶舟217旋轉的旋轉機構267。旋轉機構267之旋轉軸255貫通密封蓋219而連接於晶舟217。旋轉機構267被構成為，藉由使晶舟217旋轉而使晶圓200旋轉。密封蓋219被構成為，藉由垂直設置在外管203外部之作為升降機構的晶舟升降機115而於鉛直方向上升降。晶舟升降機115被構成為，藉由使密封蓋219升降，而可將晶舟217朝處理室201內外搬入及搬出。晶舟升降機115被構成為，將晶舟217及被收容在晶舟217之晶圓200朝處理室201內外搬送的搬送裝置(搬送系統)。
作為基板支撐具之晶舟217被構成為，可以水平姿勢且在相互地將中心對齊之狀態下將複數片晶圓，例如25~200片晶圓200於鉛直方向上隔開間隔而排列。晶舟217例如由石英或SiC等耐熱性材料構成。於晶舟217之下部，例如由石英或SiC等耐熱性材料構成之隔熱板218係以水平姿勢呈多段地(未圖示)被支撐。藉由該構成，來自加熱器207之熱變得難以傳遞至密封蓋219側。然而，本實施形態不限於上述之形態。例如，亦可不在晶舟217之下部設置隔熱板218，而設置由石英或SiC等耐熱性材料所構成之筒狀構件的隔熱筒。
如圖2所示，其構成為，於內管204內設置有作為溫度檢測器之溫度感測器263，根據由溫度感測器263檢測出之溫度資訊而調整往加熱器207之通電量，藉此使處理室201內之溫度成為所期望的溫度分布。溫度感測器263係與噴嘴410、420、430、440同樣地構成為L字型，並沿著內管204之內壁設置。
如圖3所示，控制部(控制手段)即控制器121係由電腦構成，其具備有CPU(Central Processing Unit，中央處理單元) 121a、RAM(Random Access Memory，隨機存取記憶體) 121b、記憶裝置121c、及I/O埠121d。RAM 121b、記憶裝置121c、I/O埠121d係構成為，可經由內部匯流排而與CPU 121a交換資料。於控制器121例如連接有構成為觸控面板等之輸入輸出裝置122。
記憶裝置121c例如由快閃記憶體、HDD(Hard Disk Drive，硬碟驅動機)等構成。於記憶裝置121c內，可讀出地存放有控制基板處理裝置之動作的控制程式、記載後述半導體裝置之製造方法的程序或條件等的製程配方等。製程配方係被組合成，可使控制器121執行後述半導體裝置之製造方法中之各製程(各步驟)，而可獲得既定之結果，其係作為程式而發揮功能。以下，將該製程配方、控制程式等加以統合，而亦簡稱為程式。於本說明書中使用程式一詞時，有僅單獨包含製程配方之情況，僅單獨包含控制程式之情況，或包含製程配方及控制程式的組合之情況。RAM 121b係被構成為，暫時地保持由CPU 121a所讀出之程式或資料等的記憶體區域(工作區)。
I/O埠121d係連接於，上述之MFC 312、322、332、342、512、522、532、542、閥314、324、334、344、514、524、534、544、壓力感測器245、APC閥243、真空泵246、加熱器207、溫度感測器263、旋轉機構267、晶舟升降機115等。
CPU 121a係被構成為，可讀出來自記憶裝置121c之控制程式而加以執行，並且因應來自輸入輸出裝置122之操作指令的輸入等而自記憶裝置121c讀出配方等。CPU 121a係被構成為，可依照所讀出之配方的內容，控制MFC 312、322、332、342、512、522、532、542所進行之各種氣體的流量調整動作；閥314、324、334、344、514、524、534、544的開閉動作；APC閥243的開閉動作及APC閥243之根據壓力感測器245而進行的壓力調整動作；根據溫度感測器263之加熱器207的溫度調整動作；真空泵246之啟動及停止；旋轉機構267所進行之晶舟217的旋轉及旋轉速度調節動作；晶舟升降機115所進行之晶舟217的升降動作；晶圓200朝晶舟217的收容動作等。
控制器121可藉由將存放在外部記憶裝置(例如，磁帶、軟碟或硬碟等磁碟、CD或DVD等光碟、MO(magneto-optical disc)等光磁碟、USB記憶體或記憶卡等半導體記憶體)123的上述程式安裝於電腦而構成。記憶裝置121c或外部記憶裝置123係構成為電腦可讀取之記錄媒體。以下，將該等統合亦簡稱為記錄媒體。於本說明書中，記錄媒體有僅單獨包含記憶裝置121c之情況、僅單獨包含外部記憶裝置123之情況、或包含該兩者之情況。對電腦提供程式亦可不使用外部記憶裝置123，而使用網際網路或專用線路等之通信手段來進行。
(2)基板處理步驟(基板處理方法) 作為半導體裝置(元件)之製造步驟的一步驟，對於在晶圓200形成含有第一元素之含第一元素膜的步驟之一例，使用圖4來進行說明。本步驟係使用上述之基板處理裝置10的處理爐202來執行。於以下說明中，構成基板處理裝置10之各部的動作係由控制器121所控制。
在本實施形態之基板處理步驟(半導體裝置之製造步驟)中，具有如下步驟： (a)對晶圓200供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的步驟； (b)對晶圓200供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的步驟；及 (c)在將晶圓200加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行既定次數，而形成含有上述第一元素之第一膜的步驟。
於本說明書中，使用「晶圓」一詞時有意指「晶圓本身」之情況、或意指「晶圓與形成在其表面之既定層或膜等積層體」之情況。於本說明書中，使用「晶圓之表面」一詞時有意指「晶圓本身之表面」之情況、或意指「形成在晶圓上之既定層或膜等之表面」之情況。於本說明書中，使用「基板」一詞時亦與使用「晶圓」一詞時意義相同。
(晶圓搬入) 當將複數片晶圓200裝填至晶舟217(晶圓裝填)時，如圖1所示，支撐複數片晶圓200之晶舟217係由晶舟升降機115而被抬起，並被搬入至處理容器之處理室201內(晶舟裝載)，而收容至處理容器內。在該狀態下，密封蓋219係成為經由O型環220而將外管203之下端開口封閉的狀態。
(壓力調整及溫度調整) 處理室201藉由真空泵246進行真空排氣，以使晶圓200所存在的空間成為所期望的壓力(真空度)。此時，處理室201內之壓力係由壓力感測器245所測定，根據該測定之壓力資訊，而對APC閥243進行反饋控制(壓力調整)。真空泵246至少在對晶圓200之處理完成為止的期間中維持著始終運作的狀態。此外，藉由加熱器207進行加熱，以使處理室201內成為所期望的溫度。此時，根據溫度感測器263檢測出之溫度資訊而對朝加熱器207之通電量進行反饋控制(溫度調整)，以使處理室201內成為所期望的溫度分布。加熱器207所進行之處理室201內的加熱係至少在對晶圓200之處理完成為止的期間中持續進行。
(第一處理氣體供給，步驟A) 開啟閥314，使第一處理氣體於氣體供給管310內流動。由MFC 312進行流量調整之第一處理氣體係自噴嘴410之氣體供給孔410a被供給至處理室201內，並自排氣管231被排放。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。由MFC 312控制之第一處理氣體的供給流量例如設為0.01~3slm範圍內的流量。以下，將加熱器207之溫度設定為如下溫度：使晶圓200的溫度例如成為100~400℃範圍內的溫度。其較佳為，被設定成使晶圓200的溫度成為250℃以下。其更佳為，被設定成使其成為180℃以上且220℃以下的溫度。至少在第一膜之形成中維持該溫度。再者，本發明中之如「1~3990Pa」之數值範圍的記載係意指下限值及上限值均包含在該範圍內。因而，例如「1~3990Pa」意指「1(含)Pa以上且3990(含)Pa以下」。對於其他數值範圍亦相同。
此時，對晶圓200供給第一處理氣體。第一處理氣體係含有第一元素與鹵素元素之氣體，例如可使用含有鈦(Ti)與氯(Cl)之氣體的四氯化鈦(TiCl 4)氣體。當使用TiCl 4氣體作為含第一元素氣體時，藉由TiCl 4氣體之供給，而於晶圓200(表面之基底膜)上吸附TiCl X(X為4以下之整數)，形成含Ti層。
(吹掃，步驟A) 自開始第一處理氣體之供給起經過既定時間後，例如於0.1~10秒後，關閉閥314，而停止第一處理氣體之供給。此時，排氣管231之APC閥243保持開啟，藉由真空泵246而將處理室201內進行真空排氣，自晶圓200上去除殘留氣體，並將殘留於處理室201內之未反應的第一處理氣體或反應副產物自處理室201內排除。此時，開啟閥514、524、534、544，將作為吹掃氣體之惰性氣體朝處理室201內供給。惰性氣體係作為吹掃氣體而發揮作用，可自晶圓200上去除殘留氣體，而提高將殘留在處理室201內之未反應的第一處理氣體或反應副產物自處理室201內排除之效果。由MFC 512、522、532、542所控制之惰性氣體的供給流量分別例如設為0.1~30slm。
(第二處理氣體供給，步驟C) 自開始吹掃起經過既定時間後，例如於0.1~10秒後，關閉閥514、524、534、544，停止朝處理室201內供給惰性氣體。此時，開啟閥324，使第二處理氣體於氣體供給管320內流動。第二處理氣體係藉由MFC 322來進行流量調整，且自噴嘴420之氣體供給孔420a被供給至處理室201內，並自排氣管231被排放。此時，對晶圓200供給第二處理氣體。再者，此時亦可同時開啟閥524，而使惰性氣體於氣體供給管520內流動。此外，為了防止反應氣體朝噴嘴410、430、440內侵入，亦可開啟閥514、534、544，而使惰性氣體於氣體供給管510、530、540內流動。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。由MFC 322所控制之反應氣體的供給流量例如設為0.1~30slm範圍內的流量。對晶圓200供給反應氣體之時間例如設為0.01~30秒範圍內的時間。
此時，對晶圓供給第二處理氣體。於此，第二處理氣體例如可使用具有N-N鍵結、N-H鍵結的氣體。如此之氣體例如有聯胺(N 2H 4)氣體。作為第二處理氣體之N 2H 4氣體係具有N-N鍵結與N-H鍵結。該等鍵結中，N-N鍵結係較N-H鍵結更容易解離，而自N 2H 4生成NH X。於此， X為1、2。該NH X係與形成在晶圓200上之含Ti層的至少一部分進行置換反應。於置換反應時，含Ti層所含之Ti與N 2H 4氣體所含之N產生鍵結，而於晶圓200上形成TiN層。具體而言，吸附於晶圓200上之TiCl X與N 2H 4或NH X產生反應，藉此而在表面形成有氧化膜之晶圓200上形成TiN膜，可使TiN膜之覆蓋率提升。此外，於置換反應時，產生HCl、氯化銨(NH 4Cl)、H 2等反應副產物。
(吹掃，步驟D) 自開始第二處理氣體之供給起經過既定時間後，例如於0.01~60秒後，關閉閥324，而停止第二處理氣體之供給。此時，排氣管231之APC閥243保持開啟，藉由真空泵246而將處理室201內進行真空排氣，自晶圓200上去除殘留氣體，並將殘留於處理室201內之未反應或幫助形成膜後的第二處理氣體或反應副產物自處理室201內排除。此時，開啟閥514、524、534、544，將作為吹掃氣體之惰性氣體朝處理室201內供給。惰性氣體係作為吹掃氣體而發揮作用，可自晶圓200上去除殘留氣體，而提高將殘留在處理室201內之未反應的第二處理氣體或上述反應副產物自處理室201內排除之效果。由MFC 512、522、532、542所控制之惰性氣體的供給流量分別例如被設為0.1~30slm。
即，將殘留於處理室201內之未反應或幫助形成膜後的第二處理氣體或上述反應副產物自處理室201內排除。惰性氣體係作為吹掃氣體而發揮作用。
(實施既定次數X) 藉由將依序進行上述步驟A~步驟D之循環執行既定次數(X次) ，且為1次以上，而於晶圓200上形成既定厚度之第一膜。於此，第一膜係含有作為第一元素之Ti的膜，具體而言，形成TiN膜。
(後吹掃及大氣壓恢復) 自氣體供給管510~530之各者朝處理室201內供給惰性氣體，並自排氣管231進行排氣。惰性氣體係作為吹掃氣體而發揮作用，藉此處理室201內被以惰性氣體吹掃，將殘留於處理室201內之氣體或反應副產物自處理室201內去除(後吹掃)。其後，處理室201內之環境氣體被置換為惰性氣體(惰性氣體置換)，將處理室201內之壓力恢復為常壓(大氣壓恢復)。
(晶圓搬出) 其後，藉由晶舟升降機115使密封蓋219下降，而使外管203之下端開口。接著，處理完畢之晶圓200係在被晶舟217支撐的狀態下，自外管203之下端被搬出至外管203之外部(晶舟卸載)。其後，處理完畢之晶圓200從晶舟217被取出(晶圓卸除)。
(3)本實施形態之效果 根據本實施形態，其可獲得以下所示之一個或複數個效果。 (a)藉由使用具有N-N鍵結與N-H鍵結的氣體作為第二處理氣體，其可促進形成在晶圓200之層的還原(氮化)。在具有N-N鍵結與N-H鍵結的氣體中，有N-N鍵結容易解離之特徵，藉由N-N鍵結進行解離，而生成NH-配體(ligand)。例如，當使用含有鹵素之氣體，具體而言，於使用TiCl 4而作為第一處理氣體的情況時，藉由NH-配體，可一面去除在該情況時所產生之吸附於晶圓200的TiCl X之Cl，一面去除氮(N)。藉由去除TiCl X之Cl，可抑制TiCl X的立體障礙所致之吸附阻礙。 (b)藉由使用具有N-N鍵結與N-H鍵結的氣體作為第二處理氣體，尤其在如100℃~400℃之低溫，仍可將形成在晶圓200之層加以還原(氮化)。尤其，相較於使用不具有N-N鍵結與N-H鍵結的氣體而以相同溫度來形成第一膜時之形成速度，於本實施形態中，即使為250℃以下之低溫，仍可抑制形成在晶圓200之第一膜的形成速度降低之情形。此外，藉由設為250℃以下，其可減低第二處理氣體於被供給至晶圓200前分解之量。當第二處理氣體被供給至晶圓200前已分解時，因第二處理氣體之分解所產生之NH X未被供給至晶圓200而被排氣，其可使形成在晶圓200之含有第一元素之層的還原(氮化)量降低。此外，因第二處理氣體之分解而產生之NH X進而產生分解等反應，有產生反應性低之N 2或H 2之可能性。藉由設為250℃以下之低溫，其可減低第二處理氣體在被供給至晶圓200前分解之量。 (c)藉由將形成第一膜時之晶圓200的溫度設為180℃以上，其可抑制NH 4Cl等副產物之產生。NH 4Cl之產生量在未滿180℃時變多。因生成如NH 4Cl之副產物，會導致該副產物阻礙第一處理氣體之分子吸附於晶圓200。因此，第一膜之形成速度降低。此外，NH 4Cl進入於第一膜中，會產生第一膜之特性惡化的問題。 (d)藉由將形成第一膜時之晶圓200的溫度設為220℃以下，其可抑制具有N-N鍵結與N-H鍵結的第二處理氣體在到達晶圓200前之分解。換言之，當將晶圓200的溫度設為較220℃更高之溫度時，第二處理氣體在到達晶圓200前即分解，NH X被供給至晶圓200之量降低。其結果，第一膜之形成速度降低。 (e)藉由使用具有N-N鍵結與N-H鍵結的第二處理氣體，即使晶圓200之表面為氧化膜，仍可抑制第一膜之形成速度的降低。當不使用如此之第二處理氣體時，在晶圓200之表面為氧化膜時，第一處理氣體之吸附量無法獲得既定量，會使第一膜之形成速度降低。當晶圓200之表面為氧化膜，且在第一處理氣體中含有鹵素元素時，第一處理氣體之分子具有不吸附於氧化膜之表面的情形。藉此，既定次數X=1時之第一處理氣體之分子吸附於氧化膜的量降低，既定次數X=1時之第二處理氣體被供給至氧化膜。此時，藉由第二處理氣體，使氧化膜之表面以NH-基進行終端。在既定次數X≧2時，對於如此狀態下之氧化膜，第一處理氣體被供給至NH-基之終端。因為NH-基之終端與鹵素具有容易鍵結之特性，因此，於既定次數X≧2時，可使第一處理氣體之分子吸附於氧化膜上的量增加。即，可使第一膜之形成速度增加。 (f)藉由將第二處理氣體之分解物(NH X)供給至晶圓200(尤其是氧化膜)，其可使形成在晶圓200表面之NH-基終端的量增加。
(4)其他實施形態 以上，已具體說明本發明之實施形態。然而，本發明不受限於上述之實施形態，在不脫離其意旨之範圍內，可進行各種變更。
(變形例1) 圖5表示本發明一實施形態中基板處理時序的變形例1。在變形例1中，其係於將步驟A~步驟D進行X次的步驟後，將步驟E~步驟H進行Y次的基板處理時序。於此，步驟A~步驟D為與上述相同之內容。步驟E、步驟F、步驟H係與上述之步驟A、步驟B、步驟D相同，因此省略其說明。以下對於步驟G進行說明。 (第三處理氣體之供給，步驟G) 在步驟G中，自開始步驟F之吹掃起經過既定時間後，例如於0.1~10秒後，關閉閥514、524、534、544，而停止朝處理室201內供給惰性氣體。此時，開啟閥334，而使第三處理氣體於氣體供給管330內流動。第三處理氣體係藉由MFC 332來進行流量調整，且自噴嘴430之氣體供給孔430a被供給至處理室201內，並自排氣管231被排放。此時，對晶圓200供給第三處理氣體。再者，此時亦可同時開啟閥534，而使惰性氣體於氣體供給管520內流動。此外，為了防止第三處理氣體朝噴嘴410、420、440內侵入，亦可開啟閥514、524、544，而使惰性氣體於氣體供給管510、520、540內流動。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。由MFC 322所控制之第三處理氣體的供給流量例如被設為0.1~30slm範圍內的流量。對晶圓200供給反應氣體之時間例如被設為0.01~30秒範圍內的時間。
此時，對晶圓200供給第三處理氣體。於此，例如可使用具有N-H鍵結的氣體作為第三處理氣體。如此之氣體例如有，含有NH 3、二氮烯(N 2H 2)、三氮烯(N 3H 3)、聯胺(N 2H 4)、包含其他胺基之氣體中之至少一者以上的氣體。再者，第三處理氣體亦可為與第二處理氣體相同，但第三處理氣體較佳為使用與第二處理氣體不同種類之氣體。當使用N 2H 4氣體作為第二處理氣體時，第三處理氣體使用NH 3氣體。雖然藉由使用N 2H 4氣體，可獲得上述各種顯著之效果，但由於氣體價格昂貴，因此於使用N 2H 4氣體時，將產生膜之形成成本增加的問題。於此，其較佳為使用較廉價之NH 3氣體作為第三處理氣體。 (吹掃，步驟H) 自開始第三處理氣體之供給起經過既定時間後，例如於0.01~60秒後，關閉閥334，而停止第三處理氣體之供給。於第三處理氣體之停止後，進行與上述之步驟D相同的吹掃。
(實施既定次數Y) 藉由將依序進行上述步驟E~H之循環執行既定次數(Y次) ，且為1次以上，而於第一膜上形成既定厚度之第二膜。於此，第二膜係含有作為第一元素之Ti的膜，具體而言，形成TiN膜。
根據變形例1，除了上述效果以外，還可獲得以下至少一者以上的效果。 (g)其可一面減少第二處理氣體之使用量，一面形成含有第一元素之膜。 (h)在被形成有第一膜之狀態下，使用第三處理氣體形成第二膜，藉此，將形成第二膜時所使用之第一處理氣體供給至第一膜，因此可使第一處理氣體吸附於第一膜上之量增加。即，可於形成第二膜時，抑制晶圓200之表面狀態(例如，氧化膜之有無)的影響，並可抑制第二膜之形成速度的降低。
(變形例2) 圖6表示本發明一實施形態中基板處理時序的變形例2。在變形例2中，其係與步驟A(步驟E)並行地，供給第四處理氣體的基板處理時序。再者，第四處理氣體之供給係如圖6之虛線所示般，無須與步驟A、步驟B、步驟E、步驟F之至少任一者並行地進行。以下，作為一例，對於在步驟A與步驟B供給第四處理氣體之情況進行說明。對於在步驟E與步驟F供給第四處理氣體之內容，由於和步驟A與步驟B相同，因此省略其說明。
(第四處理氣體之供給 步驟A時) 於自開始第一處理氣體之供給起經過既定時間後，開啟閥344，使第四處理氣體於氣體供給管340內流動。藉由MFC 342進行流量調整之第四處理氣體自噴嘴440之氣體供給孔440a被供給至處理室201內，並自排氣管231被排放。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。由MFC 342所控制之第四處理氣體的供給流量例如被設為0.1~5slm範圍內的流量。同時對晶圓200供給第一處理氣體與第四處理氣體之時間例如設為0.01~70秒範圍內的時間。
此時，對晶圓200供給第一處理氣體與第四處理氣體。即，至少具有同時供給第一處理氣體與第四處理氣體之時間點。第四處理氣體係使用含有與第一元素不同之第二元素的氣體。於此，第二元素例如為矽(Si)、硼(B)、磷(P)等之至少一者以上。含有第二元素之氣體例如為含有該第二元素與氫之氣體。具體而言，可使用矽烷(SiH 4)、二矽烷(Si 2H 6)、三矽烷(Si 3H 8)等矽烷系氣體；單硼烷(BH 3)、二硼烷(B 2H 6)等硼烷系氣體；膦(PH 3)氣體等膦系氣體。含有第二元素之氣體較佳為使用難以進入第一膜(第二膜)中之氣體。此一難以進入第一膜(第二膜)中的氣體例如為SiH 4氣體。
藉由如此地進行第四處理氣體之供給，可去除反應副產物，即阻礙成膜之吸附阻礙氣體，例如氯化氫(HCl)。接著，吸附有HCl等反應副產物之吸附部位空出，而於晶圓200之表面形成可吸附TiCl X等第一元素的吸附部位。藉由增加吸附部位，可使第一膜(第二膜)之形成速度提升。
(第四處理氣體之供給 步驟B時) 於自開始第一處理氣體之供給起經過既定時間後，關閉閥314，而停止第一處理氣體之供給。換言之，自開始第四處理氣體之供給起經過既定時間後，在供給第四處理氣體之狀態下，即，於供給第四處理氣體之途中，停止第一處理氣體之供給。第四處理氣體係藉由MFC 342來進行流量調整，且自噴嘴440之氣體供給孔440a被供給至處理室201內，並自排氣管231被排放。再者，此時，同時地開啟閥544，而使惰性氣體於氣體供給管540內流動。此外，為了防止第四處理氣體朝噴嘴410、420、430內侵入，亦可開啟閥514、524、534，而使惰性氣體於氣體供給管510、520、530內流動。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。對晶圓200僅供給第四處理氣體之時間例如被設為0.01~60秒範圍內的時間。
此時，對晶圓200僅供給第四處理氣體與惰性氣體。藉由第四處理氣體之供給，可以去除反應副產物，即吸附阻礙氣體之例如氯化氫(HCl)，而使吸附有HCl之吸附部位空出，並可於晶圓200之表面形成可吸附TiCl X的吸附部位。
此處，使第一處理氣體供給結束起至第四處理氣體供給結束為止之時間，為較自開始第四處理氣體供給起至第一處理氣體供給結束為止之時間更長。藉此，其於晶圓200之表面大量形成可吸附TiCl X之吸附部位。
(變形例3) 在上述中，已對於含有第一元素之第一膜(第二膜)的形成進行說明，但本發明不受限於此。例如，其亦可於第一膜(第二膜)之形成後進行熱處理。此處，熱處理為，升溫至較形成第一膜(第二膜)時之溫度更高的溫度，例如450℃~550℃，而進行既定時間之熱處理。藉由在如此之溫度下進行熱處理，其可減低第一膜(第二膜)中所含之雜質的量。於此，雜質係如上述之副產物，例如Cl、HCl、NH 4Cl等。此外，藉由對於熱處理時之晶圓200供給第二處理氣體或第三處理氣體，其可一面去除第一膜(第二膜)中之雜質，一面對第一膜(第二膜)中供給第三處理氣體所含之元素。於此，在第二處理氣體或第三處理氣體為上述氣體時，可對第一膜(第二膜)供給氮(N)。此處所使用之氣體係利用第二處理氣體、第三處理氣體之至少一者以上。藉由使用第二處理氣體，其可提升第一膜(第二膜)之氮化效率，藉由使用第三處理氣體，其可減低膜形成之成本。
再者，亦可在升溫至該熱處理之溫度的途中，供給第二處理氣體、第三處理氣體之至少一者以上。在升溫途中，藉由供給第二處理氣體、第三處理氣體之至少一者以上，其可於升溫途中，使氮結合於雜質自第一膜(第二膜)脫離之空部位，而可提升第一膜(第二膜)之覆蓋率。
(變形例4) 上述之第一膜(第二膜)係具有即使在室溫下仍易於與大氣中之氧產生反應，即易氧化的特性。當第一膜(第二膜)已氧化時，其存在有膜之特性惡化的問題。例如，當第一膜(第二膜)為導電性之膜時，因氧化而使導電性變化，會對半導體元件之特性產生影響。為了解決此一問題，其較佳為，於第一膜(第二膜)上形成第三膜。於此，第三膜係例如含有與第一元素不同之元素的膜。例如，其係含有第二元素之膜。此處之第二元素係例如元素週期表之第13族、第14族之元素。具體而言，有矽(Si)、鋁(Al)。含有如此元素之膜的形成例如可在450℃~550℃，藉由供給上述之含有矽與氫的氣體而進行。具體而言，在使晶圓200成為450℃~550℃之狀態下，開啟閥344，藉由使第四處理氣體於氣體供給管340內流動而進行。
此時，調整APC閥243，將處理室201內之壓力例如設為1~3990Pa範圍內的壓力。由MFC 342所控制之第四處理氣體的供給流量例如被設為0.1~5slm範圍內的流量。對晶圓200供給第四處理氣體之時間例如被設為0.01~70秒範圍內的時間。
在如此之條件下，藉由例如供給SiH 4氣體作為第四處理氣體，其可在晶圓200上使SiH 4產生分解反應，而於第一膜(第二膜)上形成含有Si之膜。如此，藉由於第一膜(第二膜)上形成含有Si之膜，即使第一膜(第二膜)暴露於大氣中，仍可抑制氧化。進而，於第一膜(第二膜)如上述般為TiN膜時，在半導體元件之製造步驟中，可抑制於接著TiN膜之後形成鎢膜時所供給之氟化鎢(WF 6)氣體中的氟(F)擴散至第一膜(第二膜)中之情形。即，可使遮蔽性提升。再者，當以Si膜形成第三膜時，在鎢膜之形成中，可藉由WF 6氣體使Si膜昇華，而可減低對半導體元件之特性造成影響的可能性。
再者，藉由以與上述之熱處理溫度相同的溫度來形成第三膜，其可縮短自熱處理至形成第三膜為止之溫度調整時間，即使進行第一膜(第二膜)之形成→熱處理→第三膜之形成的一連串基板處理步驟，仍可抑制膜之形成時間大幅增加的情形。
再者，此處，雖然使用第四處理氣體作為形成第三膜之氣體，但在將第二元素設為與第四處理氣體所含之元素不同的第三元素時，其可使用含有第三元素之第五處理氣體。此外，其亦可為第四處理氣體=第五處理氣體。
(變形例5) 在形成上述第一膜之前，亦可供給第二處理氣體。如上述般，在含有N-N鍵結與N-H鍵結的氣體中，N-N鍵結容易解離，而容易生成NH X。利用該特性，在形成第一膜之前，藉由供給第二處理氣體，將NH X供給至晶圓200，其可於晶圓200之表面形成NH-基的終端。由於對NH-基的終端供給第一處理氣體，因而可使第一處理氣體之分子(例如，TiCl X)朝晶圓200的吸附量增加。即，可使第一膜之形成速度提升。此外，可使晶圓200面內之第一處理氣體的分子之吸附量增加，而可使第一膜的平坦性、膜的連續性提升。此外，藉由NH-基的終端與TiCl 4之反應，其可減少自TiCl 4脫離之Cl的量。即，可減少TiCl X的 X數，而減低TiCl X之立體障礙的尺寸。
(變形例6) 於上述之形成第一膜的步驟C中，雖僅例示供給第二處理氣體，但本發明並不受限於此，在步驟C中，亦可供給第三處理氣體。此處，在步驟C中，第二處理氣體與第三處理氣體可同時供給，亦可分別依序供給，亦可為供給時間點一部分重疊地進行供給。在步驟C中，藉由使用第二處理氣體與第三處理氣體雙方，可一面維持氮化量，一面減少第二處理氣體之供給量。
再者，在上述實施形態中，雖已說明使用含有Ti與Cl之TiCl 4氣體作為第一處理氣體的情況，但本發明不受限於此。作為含第一元素氣體，亦可使用含有第一元素及鹵素的氣體。此處，作為第一元素，例如有，鋯(Zr)、鉿(Hf)、鉬(Mo)、釕(Ru)、鋁(Al)、鎵(Ga)、Si、鍺(Ge)等之至少一者以上的元素。鹵素係例如氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)之至少一者以上。再者，鹵素為氯之含第一元素氣體係稱為含有第一元素及氯的氣體。當使用如此之氣體時，其仍可合適地適用。
此外，在上述變形例2中，對於在供給第一處理氣體後繼續供給第四處理氣體之例(圖6)已進行說明，但本發明不受限於此。例如，其亦可設為，將第一處理氣體之供給結束的時間點與第四處理氣體之供給結束的時間點一致。於如此之情況下，仍可獲得本發明之效果的至少一個效果。
此外，在上述之實施形態中，對於使用一次對複數片基板進行處理之批次式直立型裝置即基板處理裝置來進行成膜的例已進行說明，但本發明不受限於此，當使用一次對一片或數片基板進行處理的單片式基板處理裝置來進行成膜之情況，其仍可合適地適用。
被使用於該等各種薄膜之形成的製程配方(記載有處理程序或處理條件等之程式)較佳為，可因應於基板處理之內容(形成之薄膜的膜種、組成比、膜質、膜厚、處理程序、處理條件等)，而個別地準備(準備複數個)。而且，其較佳為，在開始基板處理時，因應於基板處理之內容，而自複數個製程配方中適宜地選擇適當之製程配方。具體而言，其較佳為，將因應於基板處理之內容而個別準備之複數個製程配方，經由電通信線路或記錄有該製程配方的記錄媒體(外部記憶裝置123)，而預先存放(安裝)於基板處理裝置所具備之記憶裝置121c內。接著，其較佳為，於開始基板處理時，基板處理裝置所具備之CPU 121a自存放在記憶裝置121c內之複數個製程配方中，因應於基板處理之內容，而適宜地選擇適當之製程配方。藉由如此之構成，其可以一台基板處理裝置通用且再現性良好地形成各種膜種、組成比、膜質、膜厚的薄膜。此外，其可減低作業員之操作負擔(處理程序或處理條件等之輸入負擔等)，亦可一面避免操作失誤，一面迅速地開始基板處理。
此外，本發明亦可例如藉由變更現存之基板處理裝置的製程配方來實現。當變更製程配方時，可將本發明之製程配方經由電通信線路或記錄有該製程配方的記錄媒體安裝至現存之基板處理裝置，此外，亦可操作現存之基板處理裝置的輸入輸出裝置，將該製程配方本身變更為本發明之製程配方。
此外，本發明例如可適用於具有三維構造之NAND型快閃記憶體或DRAM等的字元線部分。
以上，已說明本發明之各種典型的實施形態，但本發明不受限於該等實施形態，其亦可適當地組合使用。
10:基板處理裝置 115:晶舟升降機 121:控制器 121a:CPU 121b:RAM 121c:記憶裝置 121d:I/O埠 122:輸入輸出裝置 123:外部記憶裝置 200:晶圓(基板) 201:處理室 201a:預備室 202:處理爐 203:外管 204:內管 204a:排氣孔(排氣口) 206:排氣路 207:加熱器 209:歧管 217:晶舟 218:隔熱板 219:密封蓋 220、220a、220b:O型環 231:排氣管 243:APC閥 245:壓力感測器 246:真空泵 255:旋轉軸 263:溫度感測器 267:旋轉機構 310、320、330、340:氣體供給管 312、322、332、342:MFC 314、324、334、344:閥 410、420、430、440:噴嘴 410a、420a、430a、440a:氣體供給孔 510、520、530、540:氣體供給管 512、522、532、542:MFC 514、524、534、544:閥
圖1係表示本發明一實施形態中基板處理裝置的直立型處理爐之概略的縱剖視圖。 圖2係圖1中之A-A線概略橫剖視圖。 圖3係本發明一實施形態中基板處理裝置的控制器的概略構成圖，並以方塊圖表示控制器之控制系統的圖。 圖4係表示本發明一實施形態中基板處理時序的圖。 圖5係表示本發明一實施形態中基板處理時序的圖。 圖6係表示本發明一實施形態中基板處理時序的圖。

Claims (18)

  1. 一種基板處理方法，其具有如下步驟： (a)對基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的步驟； (b)對上述基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的步驟；及 (c)在將上述基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而形成含有上述第一元素之第一膜的步驟。
  2. 如請求項1之基板處理方法，其中， (c)係在180℃以上且220℃以下之溫度下進行。
  3. 如請求項1之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (d)對上述基板供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體的步驟；及 (e)在(c)之後，將(a)與(d)進行Y次(Y為自然數)，而於上述第一膜上形成含有上述第一元素之第二膜的步驟。
  4. 如請求項2之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (d)對上述基板供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體的步驟；及 (e)在(c)之後，將(a)與(d)進行Y次(Y為自然數)，而於上述第一膜上形成含有上述第一元素之第二膜的步驟。
  5. 如請求項1之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (f)在(c)之後，以較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟。
  6. 如請求項2之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (f)在(c)之後，以較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟。
  7. 如請求項3之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (f)在(c)之後，以較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟。
  8. 如請求項1之基板處理方法，其中， 在(f)於(c)之後以具有較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟，在往該更高之溫度的升溫中對上述基板供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體。
  9. 如請求項2之基板處理方法，其中， 在(f)於(c)之後以具有較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟，在往該更高之溫度的升溫中對上述基板供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體。
  10. 如請求項3之基板處理方法，其中， 在(f)於(c)之後以具有較(c)之溫度更高之溫度對上述基板進行熱處理的步驟，在往該更高之溫度的升溫中對上述基板供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體。
  11. 如請求項1之基板處理方法，其中， 在(b)供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體。
  12. 如請求項1之基板處理方法，其中， 在(b)供給具有上述N-H鍵結且與上述第二處理氣體不同組成之第三處理氣體。
  13. 如請求項1之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (g) 在(a)之期間、及(a)之後的至少一個以上的步驟中，供給含有與上述第一元素不同之第二元素的第四處理氣體的步驟。
  14. 如請求項1之基板處理方法，其中，具有如下步驟： (h)在(c)之後，供給含有與上述第一元素不同之第二元素的第四處理氣體，而於上述第一膜上形成含有上述第二元素之膜的步驟。
  15. 如請求項1之基板處理方法，其中， (i)在(c)之前進行(b)。
  16. 一種半導體裝置之製造方法，其具有如下步驟： (a)對基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的步驟； (b)對上述基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的步驟；及 (c)在將上述基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而形成含有上述第一元素之第一膜的步驟。
  17. 一種藉由電腦使基板處理裝置執行程序之程式，上述程序包含有： (a)對基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體的程序； (b)對上述基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體的程序；及 (c)在將上述基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而形成含有上述第一元素之第一膜的程序。
  18. 一種基板處理裝置，其具備有： 處理容器，其收容基板； 第一處理氣體供給系統，其對上述處理容器內之上述基板供給含有第一元素與鹵素之第一處理氣體； 第二處理氣體供給系統，其對上述處理容器內之上述基板供給具有N-N鍵結與N-H鍵結之第二處理氣體； 加熱系統，其加熱上述基板；及 控制部，其可控制上述第一處理氣體供給系統、上述第二處理氣體供給系統、上述加熱系統，以進行如下處理： (a)對上述基板供給上述第一處理氣體的處理； (b)對上述基板供給上述第二處理氣體的處理；及 (c)在將上述基板加熱至250℃以下之溫度的狀態下，將(a)與(b)進行X次(X為自然數)，而於上述基板形成含有上述第一元素之第一膜的處理。
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