TW202239593A - 粗化處理銅箔、附載體銅箔、銅箔積層板及印刷配線板 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性的粗化處理銅箔。該粗化處理銅箔於至少一側具有粗化處理面。粗化處理面之表面性狀之縱橫比Str為0.02以上0.24以下,且將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為1.0%以上15.0%以下。Str及Smr1係依據ISO25178於由S濾光片所獲得之截止波長0.251 μm及由L濾光片所獲得之截止波長4.5 μm之條件下測得之值。
Description
本發明係關於一種粗化處理銅箔、附載體銅箔、銅箔積層板及印刷配線板。
伴隨著近年來之攜帶用電子機器等之高功能化,為了進行大量資訊之高速處理,正在進行信號之高頻化,需要一種適於5G、毫米波、基站天線等高頻用途之印刷配線板。對於此種高頻用印刷配線板,為了能夠在不降低品質之情況下傳輸高頻信號,期望減少傳輸損耗。印刷配線板具備加工成配線圖案之銅箔及絕緣樹脂基材,而傳輸損耗主要包括由銅箔引起之導體損耗、及由絕緣樹脂基材引起之介電體損耗。因此,為了減少由絕緣樹脂基材引起之介電體損耗,使用低介電常數之熱塑性樹脂較為合適。然而,以氟樹脂及液晶聚合物(LCP)為代表之低介電常數之熱塑性樹脂不同於熱硬化性樹脂,其化學活性較低,因而與銅箔之密接力較低。
因此,提出了一種提高銅箔與熱塑性樹脂之密接性之技術。例如,專利文獻1(國際公開第2016/174998號)中揭示了一種銅箔,其具備粗化處理面,該粗化處理面具有0.6 μm以上1.7 μm以下之十點平均粗糙度Rzjis,且粗化粒子之高度之頻度分佈中之半值寬為0.9 μm以下。根據該銅箔,對於液晶聚合物膜這種無法期待化學密接性之絕緣樹脂基材,亦能夠呈現出較高之剝離強度。
另一方面,導體損耗可能會因為銅箔之集膚效應而增大,且越高頻,銅箔之集膚效應越顯著地出現。因此,為了抑制高頻用途中之傳輸損耗,需要使粗化粒子微細化以減少銅箔之集膚效應。作為具有該微細粗化粒子之銅箔,例如,專利文獻2(國際公開第2014/133164號)中揭示了一種表面處理銅箔,其具備使粒徑10 nm以上250 nm以下之銅粒子(例如大致球狀銅粒子)附著以進行粗化而成之黑色粗化面。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2016/174998號
[專利文獻2]國際公開第2014/133164號
於高頻用途之銅箔中,如上所述,需要使粗化粒子微細化,但此種銅箔與樹脂(尤其是熱塑性樹脂)之密接性容易降低。在這方面,現有之銅箔就兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性之觀點而言未必可謂充分,存在改善之餘地。
本發明人等最近獲得了如下見解:藉由在粗化處理銅箔之表面上,將表面性狀之縱橫比Str及將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1分別控制在特定範圍內,能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性。
因此,本發明之目的在於提供一種能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性的粗化處理銅箔。
根據本發明之一態樣,提供一種粗化處理銅箔,其係於至少一側具有粗化處理面者,
上述粗化處理面之表面性狀之縱橫比Str為0.02以上0.24以下,且將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為1.0%以上15.0%以下,
上述Str及Smr1係依據ISO25178於由S濾光片所獲得之截止波長0.251 μm及由L濾光片所獲得之截止波長4.5 μm之條件下測得之值。
根據本發明之另一態樣,提供一種附載體銅箔,其具備載體、設置於該載體上之剝離層、及於該剝離層上以上述粗化處理面為外側而設置之上述粗化處理銅箔。
根據本發明之又一態樣,提供一種銅箔積層板,其具備上述粗化處理銅箔。
根據本發明之又一態樣,提供一種印刷配線板,其具備上述粗化處理銅箔。
定義用於規定本發明之用語或參數之定義如下所示。
於本說明書中,所謂「表面性狀之縱橫比Str」或「Str」,係指依據ISO25178所測得之表示表面性狀之各向同性或各向異性之參數。Str取0至1之範圍,通常用Str>0.5來表示較強之各向同性,相反,用Str<0.3來表示較強之各向異性。
於本說明書中,所謂「面之負載曲線」(以下,簡稱為「負載曲線」),係指依據ISO25178所測得之表示負載面積率為0%至100%之高度的曲線。所謂負載面積率,如圖1所示,係指表示某一高度c以上之區域之面積的參數。高度c時之負載面積率相當於圖1中之Smr(c)。如圖2所示,自負載面積率為0%開始,沿負載曲線,使負載面積率之差為40%而畫出負載曲線之割線,使該割線自負載面積率0%開始移動,將割線之斜率最平緩之位置稱為負載曲線之中央部分。將相對於該中央部分,縱軸方向之偏差之平方和最小之直線稱為等效直線。將等效直線之負載面積率為0%至100%之高度之範圍內所包含之部分稱為核心部。將高於核心部之部分稱為突出峰部,將低於核心部之部分稱為突出谷部。
於本說明書中,所謂「將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1」或「Smr1」,如圖2所示,係指依據ISO25178所測得之表示核心部之上部之高度與負載曲線之交點處之負載面積率(即,將核心部與突出峰部分離之負載面積率)的參數。該值越大,意味著突出峰部所占之比率越大。
表面性狀之縱橫比Str及將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1可藉由利用市售之雷射顯微鏡測定粗化處理面上之特定測定面積之表面輪廓而分別算出。於本說明書中,Str及Smr1之各數值係設為於由S濾光片所獲得之截止波長0.251 μm及由L濾光片所獲得之截止波長4.5 μm之條件下測得之值。
於本說明書中,所謂載體之「電極面」,係指製作載體時與陰極相接之側之面。
於本說明書中,所謂載體之「析出面」,係指製作載體時電解銅析出之側之面,即未與陰極相接之側之面。
粗化 處 理 銅 箔本發明之銅箔係粗化處理銅箔。該粗化處理銅箔於至少一側具有粗化處理面。該粗化處理面之表面性狀之縱橫比Str為0.02以上0.24以下,且將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為1.0%以上15.0%以下。如此,藉由在粗化處理銅箔之表面上,將表面性狀之縱橫比Str及將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1分別控制在特定範圍內,能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性。
如上所述,為了抑制高頻用途中之傳輸損耗,需要使粗化粒子微細化以減少銅箔之集膚效應。然而,具有該微細粗化粒子之銅箔與樹脂基材之投錨效應(即,利用銅箔表面凹凸所得之物理密接性提高效果)降低,結果會導致與樹脂之密接性容易變差。尤其是,以氟樹脂及液晶聚合物(LCP)為代表之低介電常數之熱塑性樹脂不同於熱硬化性樹脂,其化學活性較低,因而與銅箔之密接力較低。如此,在高頻特性這一方面有利之低粗糙度銅箔與樹脂之密接力固有地容易變差。相對於此,根據本發明之粗化處理銅箔,意外地能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性(例如集膚效應之降低)。
能夠兼顧與樹脂之高密接性及優異之高頻特性的機制並不確定,但例如考慮如下。即,粗化處理面之Str之值越接近1,則粗化粒子(凸起)之形狀越接近球狀,但藉由將該Str控制為0.02以上0.24以下這種較小之值,能夠將粗化粒子控制為板之類的形狀。認為,藉此與先前之大致球狀之粗化粒子相比,與樹脂基材之投錨效應會增大。並且,藉由將粗化處理面之Smr1控制為1.0%以上15.0%以下這種較小之值,能夠控制微細板狀粗化粒子使其沿與粗化處理面垂直之方向豎立。因此,認為儘管其係對降低集膚效應有效之微細凸起,卻仍能夠充分地發揮與樹脂之較高投錨效應。從而能夠兼顧與熱塑性樹脂之高密接性、及優異之高頻特性。
因此,粗化處理銅箔之粗化處理面上之表面性狀之縱橫比Str為0.02以上0.24以下,較佳為0.08以上0.24以下,更佳為0.10以上0.24以下,進而較佳為0.10以上0.23以下。
又,粗化處理銅箔之粗化處理面上之將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為1.0%以上15.0%以下,較佳為5.0%以上10.5%以下,更佳為5.0%以上10.2%以下。
根據本發明之較佳之態樣,粗化處理銅箔之粗化處理面具備複數個板狀粗化粒子。此處,將具備板狀粗化粒子之粗化處理面概念性地示於圖3中。如圖3所示,粗化處理面12具備複數個板狀粗化粒子12a,因此粗化處理銅箔10能夠進一步發揮與熱塑性樹脂之優異之投錨效應。尤其是,粗化處理銅箔10較佳為將俯視粗化處理面12時之板狀粗化粒子12a之寬度W
1、長度L
1、及長度L
1相對於寬度W
1之比L
1/W
1分別控制在特定範圍內。具體而言,板狀粗化粒子12a之寬度W
1較佳為2 nm以上135 nm以下,更佳為30 nm以上90 nm以下,進而較佳為30 nm以上85 nm以下,尤佳為35 nm以上80 nm以下。又,板狀粗化粒子12a之長度L
1較佳為15 nm以上490 nm以下,更佳為100 nm以上430 nm以下,進而較佳為110 nm以上430 nm以下,尤佳為110 nm以上400 nm以下。進而,板狀粗化粒子12a之比L
1/W
1較佳為2.0以上7.2以下,更佳為2.5以上7.2以下,進而較佳為3.1以上4.5以下,尤佳為3.1以上4.0以下。藉此,能夠平衡性良好地實現與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性。
板狀粗化粒子12a之寬度W
1、長度L
1、及比L
1/W
1可藉由使用場發射型掃描式電子顯微鏡(FE-SEM)以特定倍率(例如倍率50000倍)自正上方(傾斜:0°)觀察粗化處理銅箔10之粗化處理面12,並利用市售之軟體對所獲取之觀察圖像進行解析來明確。該解析例如可使用圖像解析軟體「Image Pro10」(Media Cybernetics公司製造),按照本說明書之實施例中記載之各條件來進行。再者,上述板狀粗化粒子12a之寬度W
1、長度L
1、及比L
1/W
1之各數值分別意指由各個粗化粒子測得之寬度W
1、長度L
1、及比L
1/W
1之中央值。
粗化處理銅箔10較佳為將剖視粗化處理面12時之板狀粗化粒子12a之寬度W
2、長度L
2、及長度L
2相對於寬度W
2之比L
2/W
2分別控制在特定範圍內。如圖3模式性所示,板狀粗化粒子12a之寬度W
2意指板狀粗化粒子12a中與粗化處理面12連結之根部間之距離。又,如圖3模式性所示,板狀粗化粒子12a之長度L
2意指板狀粗化粒子12a之最高位置(最突出之部分)至寬度W
2之中點(根部間之中點)之距離。
板狀粗化粒子12a之寬度W
2較佳為15 nm以上250 nm以下,更佳為40 nm以上130 nm以下,進而較佳為45 nm以上125 nm以下,尤佳為45 nm以上120 nm以下。又,板狀粗化粒子12a之長度L
2較佳為60 nm以上270 nm以下,更佳為95 nm以上210 nm以下,進而較佳為100 nm以上200 nm以下,尤佳為110 nm以上190 nm以下。進而,板狀粗化粒子12a之比L
2/W
2較佳為1.5以上6.6以下,更佳為2.0以上6.6以下,進而較佳為2.0以上5.0以下,尤佳為2.0以上4.0以下。藉此,能夠平衡性良好地實現與熱塑性樹脂之高密接性及優異之高頻特性。
板狀粗化粒子12a之寬度W
2及長度L
2可藉由使用聚焦離子束-掃描式電子顯微鏡(FIB-SEM)對粗化處理銅箔之剖面連續進行觀察(切片&成像觀察),並使用市售之軟體對所獲取之圖像進行解析來明確。該解析例如可使用三維解析軟體「Amira5.5.0」(Thermo Fisher Scientific公司製造)及圖像解析軟體「Image Pro10」(Media Cybernetics公司製造),按照本說明書之實施例中記載之各條件來進行。再者,上述板狀粗化粒子12a之寬度W
2、長度L
2、及比L
2/W
2之各數值分別意指由各個粗化粒子測得之寬度W
2、長度L
2、及比L
2/W
2之中央值。
粗化處理銅箔10之厚度並無特別限定,較佳為0.1 μm以上35 μm以下,更佳為0.5 μm以上5.0 μm以下,進而較佳為1.0 μm以上3.0 μm以下。再者,粗化處理銅箔10並不限於對通常之銅箔之表面進行粗化處理所得者,亦可為對附載體銅箔之銅箔表面進行粗化處理所得者。此處,粗化處理銅箔10之厚度係不包括形成於粗化處理面12之表面之粗化粒子之高度在內之厚度(構成粗化處理銅箔10之銅箔本身之厚度)。有時將具有上述範圍之厚度之銅箔稱為極薄銅箔。
粗化處理銅箔10於至少一側具有粗化處理面12。即,粗化處理銅箔10可為於兩側具有粗化處理面12者,亦可為僅於其中一側具有粗化處理面12者。如上所述,典型而言,粗化處理面12係具備複數個板狀粗化粒子12a(凸起)而成,該等複數個板狀粗化粒子12a較佳為分別包含銅粒子。銅粒子可為包含金屬銅者,亦可為包含銅合金者。
用於形成粗化處理面12之粗化處理可藉由在銅箔之上利用銅或銅合金形成粗化粒子而較佳地進行。例如,該粗化處理較佳為使包含濃度50 g/L以上90 g/L以下(更佳為60 g/L以上80 g/L以下)之銅及濃度125 g/L以上335 g/L以下(更佳為140 g/L以上270 g/L以下)之硫酸之硫酸銅溶液以50 ppm以上300 ppm以下(更佳為100 ppm以上250 ppm以下)之CBTA濃度含有羧基苯并三唑(CBTA)並進行電沈積。該電沈積較佳為於電流密度10 A/dm
2以上30 A/dm
2以下(更佳為12 A/dm
2以上22 A/dm
2以下)、電量10 A・s以上150 A・s以下(更佳為10 A・s以上75 A・s以下)及液溫40℃以上50℃以下(更佳為42℃以上50℃以下)之條件下進行。藉此,容易在處理表面形成有利於滿足上述表面參數之凸起(即板狀粗化粒子)。
粗化處理銅箔10可根據需要實施防銹處理,而形成防銹處理層。防銹處理較佳為包括使用鋅之鍍覆處理。使用鋅之鍍覆處理可為鍍鋅處理及鋅合金鍍覆處理中任一者,鋅合金鍍覆處理尤佳為鋅-鎳合金處理。鋅-鎳合金處理只要為至少包含Ni及Zn之鍍覆處理即可,亦可進而包含Sn、Cr、Co等其他元素。鋅-鎳合金鍍覆中之Ni/Zn附著比率以質量比計較佳為1.2以上10以下,更佳為2以上7以下,進而較佳為2.7以上4以下。又,防銹處理較佳為進而包括鉻酸鹽處理,該鉻酸鹽處理更佳為在使用鋅之鍍覆處理之後對包含鋅之鍍覆層之表面進行。藉此,能夠進一步提高防銹性。尤佳之防銹處理係鋅-鎳合金鍍覆處理與其後之鉻酸鹽處理之組合。
粗化處理銅箔10可根據需要對表面實施矽烷偶合劑處理,而形成矽烷偶合劑層。藉此,能夠提高耐濕性、耐化學品性及與接著劑等之密接性等。矽烷偶合劑層可藉由適當稀釋矽烷偶合劑並進行塗佈,使其乾燥而形成。作為矽烷偶合劑之例,可例舉:4-縮水甘油基丁基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷等環氧官能性矽烷偶合劑;或3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-3-(4-(3-胺基丙氧基)丁氧基)丙基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷等胺基官能性矽烷偶合劑;或3-巰基丙基三甲氧基矽烷等巰基官能性矽烷偶合劑;或乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基苯基三甲氧基矽烷等烯烴官能性矽烷偶合劑;或3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等丙烯酸官能性矽烷偶合劑;或咪唑矽烷等咪唑官能性矽烷偶合劑;或三𠯤矽烷等三𠯤官能性矽烷偶合劑等。
基於上述理由,粗化處理銅箔10較佳為於粗化處理面12進而具備防銹處理層及/或矽烷偶合劑層,更佳為具備防銹處理層及矽烷偶合劑層兩者。防銹處理層及矽烷偶合劑層不僅可形成於粗化處理銅箔10之粗化處理面12側,而且可形成於未形成有粗化處理面12之側。
附載體銅箔如上所述,本發明之粗化處理銅箔10可以附載體銅箔之形態提供。即,根據本發明之較佳之態樣,提供一種附載體銅箔,其具備載體、設置於載體上之剝離層、及於剝離層上以粗化處理面12為外側而設置之上述粗化處理銅箔10。但附載體銅箔除了使用本發明之粗化處理銅箔10以外,亦可採用公知之層構成。
載體係用於支持粗化處理銅箔10而提高其操作性之支持體,典型之載體包含金屬層。作為此種載體之例,可例舉:鋁箔、銅箔、不鏽鋼(SUS)箔、表面塗覆有銅等金屬之樹脂膜或玻璃等,較佳為銅箔。銅箔可為壓延銅箔及電解銅箔中任一者,較佳為電解銅箔。典型而言,載體之厚度為250 μm以下,較佳為9 μm以上200 μm以下。
剝離層係具有如下功能之層:減弱載體之剝離強度,保證該強度之穩定性,進而抑制高溫下之加壓成形時載體與銅箔之間可能發生之相互擴散。剝離層一般形成於載體之一面,但亦可形成於兩面。剝離層可為有機剝離層及無機剝離層中任一者。作為有機剝離層中使用之有機成分之例,可例舉:含氮有機化合物、含硫有機化合物、羧酸等。作為含氮有機化合物之例,可例舉三唑化合物、咪唑化合物等,其中,三唑化合物就剝離性容易穩定之方面而言較佳。作為三唑化合物之例,可例舉:1,2,3-苯并三唑、羧基苯并三唑、N',N'-雙(苯并三唑基甲基)脲、1H-1,2,4-三唑及3-胺基-1H-1,2,4-三唑等。作為含硫有機化合物之例,可例舉:巰基苯并噻唑、三聚硫氰酸、2-苯并咪唑硫醇等。作為羧酸之例,可例舉單羧酸、二羧酸等。另一方面,作為無機剝離層中使用之無機成分之例,可例舉:Ni、Mo、Co、Cr、Fe、Ti、W、P、Zn、鉻酸鹽處理膜等。再者,剝離層之形成只要藉由如下方式等進行即可:使含有剝離層成分之溶液與載體之至少一表面接觸,將剝離層成分固定於載體之表面。於使載體與含有剝離層成分之溶液接觸之情形時,該接觸只要藉由如下方式等進行即可:於含有剝離層成分之溶液中之浸漬;含有剝離層成分之溶液之噴霧;含有剝離層成分之溶液之流下。除此以外,亦可採用如下方法:藉由基於蒸鍍或濺鍍等之氣相法使剝離層成分形成為被膜。又,剝離層成分於載體表面上之固定只要藉由如下方式等進行即可:含有剝離層成分之溶液之吸附及乾燥;含有剝離層成分之溶液中之剝離層成分之電沈積。典型而言,剝離層之厚度為1 nm以上1 μm以下,較佳為5 nm以上500 nm以下。
可根據需要於剝離層與載體及/或粗化處理銅箔10之間設置其他功能層。作為此種其他功能層之例,可例舉輔助金屬層。輔助金屬層較佳為包含鎳及/或鈷。藉由在載體之表面側及/或粗化處理銅箔10之表面側形成此種輔助金屬層,能夠抑制高溫或長時間之熱壓成形時載體與粗化處理銅箔10之間可能發生之相互擴散,而保證載體之剝離強度之穩定性。輔助金屬層之厚度較佳為設為0.001 μm以上3 μm以下。
銅箔積層板本發明之粗化處理銅箔10較佳為用於製作印刷配線板用銅箔積層板。即,根據本發明之較佳之態樣,提供一種具備上述粗化處理銅箔10之銅箔積層板。藉由使用本發明之粗化處理銅箔10,於銅箔積層板之加工中,能夠兼顧與熱塑性樹脂基材之高密接性及優異之高頻特性。該銅箔積層板係具備本發明之粗化處理銅箔、及與粗化處理銅箔之粗化處理面密接而設置之樹脂層而成。粗化處理銅箔可設置於樹脂層之單面,亦可設置於兩面。樹脂層係包含樹脂、較佳為絕緣性樹脂而成。樹脂層較佳為預浸體及/或樹脂片材。所謂預浸體,係於合成樹脂板、玻璃板、玻璃織布、玻璃不織布、紙等基材中含浸有合成樹脂之複合材料之總稱。又,就提高絕緣性等觀點而言,樹脂層中可含有包含氧化矽、氧化鋁等各種無機粒子之填料粒子等。樹脂層之厚度並無特別限定,較佳為1 μm以上1000 μm以下,更佳為2 μm以上400 μm以下,進而較佳為3 μm以上200 μm以下。樹脂層可包含複數個層。預浸體及/或樹脂片材等樹脂層可經由預先塗佈於銅箔表面之底塗樹脂層而設置於粗化處理銅箔。
就提供適於高頻用途之銅箔積層板之觀點而言,樹脂層較佳為包含熱塑性樹脂,更佳為樹脂層中所包含之樹脂成分之大半(例如50重量%以上)或大部分(例如80重量%以上或90重量%以上)為熱塑性樹脂。作為熱塑性樹脂之較佳之例,可例舉:聚碸(PSF)、聚醚碸(PES)、非晶聚芳酯(PAR)、液晶聚合物(LCP)、聚醚醚酮(PEEK)、熱塑性聚醯亞胺(PI)、聚醯胺醯亞胺(PAI)、氟樹脂、聚醯胺(PA)、尼龍、聚縮醛(POM)、改性聚苯醚(m-PPE)、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、玻璃纖維強化聚對苯二甲酸乙二酯(GF-PET)、環烯烴(COP)、及其等之任意組合。就較理想之介電損耗正切及優異之耐熱性之觀點而言,作為熱塑性樹脂之更佳之例,可例舉:聚碸(PSF)、聚醚碸(PES)、非晶聚芳酯(PAR)、液晶聚合物(LCP)、聚醚醚酮(PEEK)、熱塑性聚醯亞胺(PI)、聚醯胺醯亞胺(PAI)、氟樹脂、及其等之任意組合。就低介電常數之觀點而言,尤佳之熱塑性樹脂係液晶聚合物(LCP)及/或氟樹脂。作為氟樹脂之較佳之例,可例舉:聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯-全氟烷基乙烯基醚共聚物(PFA)、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物(FEP)、四氟乙烯-乙烯共聚物(ETFE)、及其等之任意組合。再者,絕緣樹脂基材於粗化處理銅箔上之貼附較佳為藉由一面進行加熱一面進行加壓而進行,藉此,能夠使熱塑性樹脂軟化而進入粗化處理面之微細凹凸中。從而能夠藉由微細凹凸(尤其是板狀粗化粒子)嵌入至樹脂中所帶來之投錨效應而確保銅箔與樹脂之密接性。
印刷配線板本發明之粗化處理銅箔較佳為用於製作印刷配線板。即,根據本發明之較佳之態樣,提供一種具備上述粗化處理銅箔之印刷配線板。藉由使用本發明之粗化處理銅箔,於印刷配線板之製造中,能夠兼顧優異之高頻特性及較高之電路密接性。本態樣之印刷配線板係包含樹脂層與銅層積層而成之層構成而成。銅層係源自於本發明之粗化處理銅箔之層。又,關於樹脂層,如上文針對銅箔積層板所述。在任何情況下,印刷配線板除了使用本發明之粗化處理銅箔以外,亦可採用公知之層構成。作為與印刷配線板相關之具體例,可例舉:使本發明之粗化處理銅箔與預浸體之單面或兩面接著並硬化而製成積層體後形成電路所得之單面或兩面印刷配線板、或將其等多層化所得之多層印刷配線板等。又,作為其他具體例,亦可例舉:於樹脂膜上形成本發明之粗化處理銅箔並形成電路之軟性印刷配線板、COF(chip on film,薄膜覆晶)、TAB(Tape Automated Bonding,捲帶式自動接合)帶等。進而,作為其他具體例,可例舉:形成在本發明之粗化處理銅箔上塗佈有上述樹脂層之附樹脂銅箔(RCC),將樹脂層作為絕緣接著材料層積層於上述印刷基板後,將粗化處理銅箔作為配線層之全部或一部分,利用改良型半加成法(MSAP)、減成法(subtractive process)等方法形成電路所得的增層配線板;或去除粗化處理銅箔後,利用半加成法(SAP)形成電路所得的增層配線板;於半導體積體電路上交替地重複進行附樹脂銅箔之積層及電路形成所得的晶圓上直接增層(Direct build-up on wafer)等。作為更先進之具體例,亦可例舉:將上述附樹脂銅箔積層於基材並形成電路所得之天線元件、經由接著劑層積層於玻璃或樹脂膜並形成圖案所得之面板、顯示器用電子材料或窗玻璃用電子材料、於本發明之粗化處理銅箔上塗佈有導電性接著劑之電磁波屏蔽膜等。尤其是,具備本發明之粗化處理銅箔之印刷配線板可較佳地用作在信號頻率10 GHz以上之高頻段下使用之汽車用天線、行動電話基站天線、高性能伺服器、防碰撞用雷達等用途中使用之高頻基板。
[實施例]
藉由以下之例對本發明更具體地進行說明。
例 1 ~ 3以下述方式製作具備粗化處理銅箔之附載體銅箔。
(1)載體之準備
使用如下所示之組成之銅電解液、陰極、及作為陽極之DSA(尺寸穩定性陽極),於溶液溫度50℃、電流密度70 A/dm
2之條件下進行電解,而製作厚度18 μm之電解銅箔作為載體。此時,作為陰極,使用表面經#1000之拋光輪研磨而調整了表面粗糙度之電極。
<銅電解液之組成>
‐ 銅濃度:80 g/L
‐ 硫酸濃度:300 g/L
‐ 氯濃度:30 mg/L
‐ 膠濃度:5 mg/L
(2)剝離層之形成
將經酸洗處理之載體之電極面於30℃之液溫下浸漬於包含濃度1 g/L之羧基苯并三唑(CBTA)、濃度150 g/L之硫酸及濃度10 g/L之銅之CBTA水溶液中30秒鐘,使載體之電極面吸附CBTA成分。以此方式於載體之電極面形成CBTA層作為有機剝離層。
(3)輔助金屬層之形成
將已形成有機剝離層之載體浸漬於使用硫酸鎳所製作之包含濃度20 g/L之鎳之溶液中,於液溫45℃、pH值3、電流密度5 A/dm
2之條件下,使與厚度0.001 μm相當之附著量之鎳附著於有機剝離層上。以此方式於有機剝離層上形成鎳層作為輔助金屬層。
(4)極薄銅箔之形成
將形成有輔助金屬層之載體浸漬於以下所示之組成之銅溶液中,於溶液溫度50℃、電流密度5 A/dm
2以上30 A/dm
2以下之條件下進行電解,而於輔助金屬層上形成厚度1.5 μm之極薄銅箔。
<溶液之組成>
‐ 銅濃度:60 g/L
‐ 硫酸濃度:200 g/L
(5)粗化處理
藉由對以此方式形成之極薄銅箔之表面進行粗化處理而形成粗化處理銅箔,藉此獲得附載體銅箔。該粗化處理係使用表1所示之銅濃度、硫酸濃度、及羧基苯并三唑(CBTA)濃度之酸性硫酸銅溶液,於表1所示之電沈積條件(電流密度、電量、及液溫)下實施。此時,如表1所示適當改變酸性硫酸銅溶液之組成、及電沈積條件,藉此製作粗化處理表面之特徵不同之各種樣本。
(6)防銹處理
對所獲得之附載體銅箔之粗化處理表面進行包括鋅-鎳合金鍍覆處理及鉻酸鹽處理之防銹處理。首先,使用包含濃度1 g/L之鋅、濃度2 g/L之鎳及濃度80 g/L之焦磷酸鉀之溶液,於液溫40℃、電流密度0.5 A/dm
2之條件下,對粗化處理層及載體之表面進行鋅-鎳合金鍍覆處理。繼而,使用包含1 g/L鉻酸之水溶液,於pH值12、電流密度1 A/dm
2之條件下,對經鋅-鎳合金鍍覆處理之表面進行鉻酸鹽處理。
(7)矽烷偶合劑處理
藉由使附載體銅箔之粗化處理銅箔側之表面吸附3-胺基丙基三甲氧基矽烷濃度為6 g/L之水溶液,並利用電熱器使水分蒸發,而進行矽烷偶合劑處理。此時,於載體側不進行矽烷偶合劑處理。
例 4(比較)
除了下述a)及b)以外,以與例1~3相同之方式製作粗化處理銅箔。
a) 代替附載體銅箔而對以下之電解銅箔之析出面進行粗化處理。
b) 於粗化處理步驟中,將酸性硫酸銅溶液之組成及電沈積條件分別變更為表1所示之數值。
(電解銅箔之準備)
使用以下所示之組成之硫酸酸性硫酸銅溶液作為銅電解液,陰極係使用表面粗糙度Ra為0.20 μm之鈦製電極,陽極係使用DSA(尺寸穩定性陽極),於溶液溫度45℃、電流密度55 A/dm
2之條件下進行電解,而獲得厚度18 μm之電解銅箔。
<硫酸酸性硫酸銅溶液之組成>
‐ 銅濃度:80 g/L
‐ 硫酸濃度:260 g/L
‐ 雙(3-磺丙基)二硫化物濃度:30 mg/L
‐ 二烯丙基二甲基氯化銨聚合物濃度:50 mg/L
‐ 氯濃度:40 mg/L
例 5(比較)
除了如下述a)~c)所示來變更粗化處理步驟以外,以與例4相同之方式製作粗化處理銅箔。
a) 將酸性硫酸銅溶液中之銅濃度及硫酸濃度變更為表1所示之數值。
b) 將9-苯基吖啶(9PA)及氯以表1所示之濃度添加至酸性硫酸銅溶液中。
c) 將電沈積條件變更為表1所示之數值。
[表1]
表 1
*表示比較例。
(極薄)銅箔 | 粗化處理 | ||||||||
厚度 (μm) | 酸性硫酸銅溶液之組成 | 電沈積條件 | |||||||
銅濃度 (g/L) | 硫酸濃度 (g/L) | CBTA濃度 (ppm) | 9PA濃度 (ppm) | 氯濃度 (ppm) | 電流密度 (A/dm 2) | 電量 (A・s) | 液溫 (℃) | ||
例1 | 1.5 | 65 | 228 | 200 | 0 | 0 | 13.8 | 52.9 | 48 |
例2 | 1.5 | 65 | 228 | 200 | 0 | 0 | 13.8 | 34.5 | 48 |
例3 | 1.5 | 65 | 168 | 200 | 0 | 0 | 13.8 | 17.3 | 48 |
例4* | 18 | 10 | 100 | 0 | 0 | 0 | 40 | 120 | 30 |
例5* | 18 | 13 | 75 | 0 | 140 | 35 | 50 | 22.7 | 30 |
評價針對例1~5中製作之具備粗化處理銅箔之附載體銅箔,進行以下所示之各種評價。
<粗化處理面之表面性狀參數>
使用雷射顯微鏡(奧林巴斯股份有限公司製造之OLS5000)進行表面粗糙度解析,依據ISO25178對粗化處理銅箔之粗化處理面進行測定。具體而言,針對粗化處理銅箔之粗化處理面上之129.73 μm×129.73 μm之區域之表面輪廓,利用上述雷射顯微鏡以倍率100倍之物鏡,於掃描模式「3D標準+彩色」及拍攝模式「自動(Auto)」之條件下進行測定。針對所獲得之粗化處理面之表面輪廓,藉由去雜訊而去除尖波雜訊,自動進行去傾斜後,藉由表面性狀解析而實施表面性狀之縱橫比Str及將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1之測定。此時,藉由F運算進行形狀去除(選擇「多階曲面3階」),將由S濾光片所獲得之截止波長設為0.251 μm,將由L濾光片所獲得之截止波長設為4.5 μm來進行測量。針對各例,以不同之8個視野實施上述Str及Smr1之測定,分別取所有視野中之Str之平均值及Smr1之平均值作為該樣本中之粗化處理面之Str及Smr1。結果如表2所示。
<正上方SEM觀察>
為了觀察俯視粗化處理面時之粗化粒子,使用場發射型掃描式電子顯微鏡(FE-SEM,日立高新技術股份有限公司製造之SU8000),以倍率50000倍自正上方(傾斜:0°)觀察粗化處理銅箔之粗化處理面。將所獲得之觀察圖像導入至圖像解析軟體(Media Cybernetics公司製造之Image Pro10),使對比度以「自動最佳值設定」而最佳化。此處,將例2中所獲得之觀察圖像(FE-SEM圖像)示於圖4中,並且將該觀察圖像之對比度最佳化後之圖像示於圖5中。繼而,使用上述解析軟體,提取平均亮度濃度為3以上13以下之粗化粒子(即,沿與粗化處理面垂直之方向豎立之粗化粒子),對所提取之粗化粒子分別進行橢圓近似,測定短軸長度及長軸長度,並且算出長軸長度相對於短軸長度之比。針對各例,以不同之2個視野進行以上之操作,根據所提取之所有粗化粒子之資料算出短軸長度之中央值、長軸長度之中央值、及長軸長度相對於短軸長度之比之中央值,分別用作該樣本之寬度W
1、長度L
1及比L
1/W
1。
<剖面SEM觀察>
為了觀察剖視粗化處理面時之粗化粒子,使用聚焦離子束-掃描式電子顯微鏡(FIB-SEM,Carl Zeiss公司製造之Crossbeam540),於以下之條件下實施粗化處理銅箔之剖面之連續觀察(切片&成像觀察)。
(FIB條件)
‐ 離子種:Ga
‐ 碳沈積:加速電壓30 kV,探針電流100 pA,沈積區域13 μm×13 μm
‐ 粗挖:加速電壓30 kV,探針電流30 nA或15 nA
‐ 剖面加工(連續):加速電壓30 kV,探針電流300 pA,深度方向之步長5 nm,像素5 nm/pixel
(SEM條件)
‐ 加速電壓:2 kV
‐ 探針電流:69 pA
‐ 作動距離(WD):5 mm
‐ 雜訊降低(Noise Reduction):Line Avg(線平均)
‐ 信號(Signal):InLens
‐ 觀察視野:5.12 μm×3.84 μm
針對所獲得之粗化處理銅箔之剖面圖像,使用三維解析軟體(Thermo Fisher Scientific製造之Amira5.5.0)進行三維處理,並且使用圖像解析軟體(Media Cybernetics公司製造之Image Pro10)進行解析。此處,將例2中所獲得之粗化處理銅箔之剖面圖像(剖面SEM圖像)示於圖6中。針對存在於圖像內之所有粗化粒子,分別測量寬度W
2(粗化粒子之根部間之距離)及長度L
2(粗化粒子之最高位置至寬度W
2之中點(根部間之中點)之距離),並且算出長度L
2相對於寬度W
2之比L
2/W
2。針對各例,以不同之3個視野進行以上之操作,根據所有粗化粒子之資料算出寬度W
2之中央值、長度L
2之中央值、及比L
2/W
2之中央值,分別用作該樣本之寬度W
2、長度L
2及比L
2/W
2。結果如表2所示。
<對熱塑性樹脂(液晶聚合物)之剝離強度>
準備液晶聚合物(LCP)膜(可樂麗股份有限公司製造之Vecstar CT-Q,厚度50 μm×1片)作為熱塑性樹脂基材。將所獲得之附載體銅箔以其粗化處理面與樹脂基材抵接之方式積層於該熱塑性樹脂基材,使用真空加壓機,於加壓壓力4 MPa、溫度330℃、加壓時間10分鐘之條件下進行加壓後,將載體與剝離層一併剝離去除,而製作銅箔積層板。針對該銅箔積層板,使用氯化銅蝕刻液,利用減成法形成電路,而製作具備3 mm寬之線性電路之試驗基板。再者,針對例1~3,在剝離載體後,實施鍍銅直至銅箔積層板中之銅層之厚度成為18 μm為止之後,形成電路。針對所製作之試驗基板,使用桌上型精密萬能試驗機(島津製作所股份有限公司製造之AGS-50NX),依據JIS C 5016-1994之A法(90°剝離)將所形成之線性電路自熱塑性樹脂基材剝離,測定常態剝離強度(kgf/cm)。結果如表2所示。
<傳輸特性之評價>
準備高頻用基材(Panasonic股份有限公司製造之MEGTRON6N,厚度45 μm×2片)作為絕緣樹脂基材。將所獲得之附載體銅箔以其粗化處理面與絕緣樹脂基材抵接之方式積層於該絕緣樹脂基材之兩面,使用真空加壓機,於加壓壓力3 MPa、溫度190℃、加壓時間90分鐘之條件下進行加壓後,將載體與剝離層一併剝離去除而獲得銅箔積層板。其後,針對銅箔積層板,使用氯化銅蝕刻液,利用減成法形成電路(電路高度:18 μm,電路寬度300 μm,電路長度:300 mm)。再者,針對例1~3,在剝離載體後,實施鍍銅直至銅箔積層板中之銅層之厚度成為18 μm為止之後,形成電路。以此方式獲得以特性阻抗成為50 Ω±2 Ω之方式形成有微帶線(microstrip line)之傳輸損耗測定用基板。針對所獲得之傳輸損耗測定用基板,使用網路分析儀(是德科技公司製造之N5225B),於以下之設定條件下進行測定,測量50 GHz下之傳輸損耗(dB)。結果如表2所示。
(設定條件)
‐ 中頻頻寬(IF Bandwidth):100 Hz
‐ 頻率(Frequency):10 MHz~50 GHz
‐ 資料點(Data points):501點
‐ 平均(Average):關
‐ 校正方法:SOLT(e-cal)
[表2]
表 2
*表示比較例。
粗化處理面 | 評價 | |||||||||
Str (-) | Smr1 (%) | 剖視時之粗化粒子 | 正上方觀察時之粗化粒子 | 對熱塑性樹脂之剝離強度 (kgf/cm) | 50 GHz下之傳輸損耗 (dB) | |||||
寬度W 2(nm) | 長度L 2(nm) | L 2/W 2(-) | 寬度W 1(nm) | 長度L 1(nm) | L 1/W 1(-) | |||||
例1 | 0.227 | 10.09 | 63.6 | 173.7 | 2.93 | 76.6 | 226.8 | 3.2 | 0.71 | -18.54 |
例2 | 0.155 | 10.08 | 56.4 | 189.1 | 3.42 | 38.6 | 152.1 | 3.5 | 0.59 | -18.69 |
例3 | 0.102 | 9.85 | 61.8 | 112.5 | 1.76 | 47.3 | 123.6 | 3.1 | 0.58 | -18.50 |
例4* | 0.904 | 11.09 | 111.0 | 117.5 | 1.08 | 81.5 | 105.5 | 1.2 | 0.52 | -18.09 |
例5* | 0.714 | 10.56 | 57.7 | 71.6 | 1.13 | 28.5 | 40.1 | 1.5 | 0.32 | -18.34 |
10:粗化處理銅箔
12:粗化處理面
12a:板狀粗化粒子
圖1係用於說明依據ISO25178所確定之負載曲線及負載面積率之圖。
圖2係用於說明依據ISO25178所確定之將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1之圖。
圖3係表示本發明之粗化處理銅箔之一態樣之剖面模式圖,係用於說明板狀粗化粒子之寬度W
2及長度L
2之測量方法之圖。
圖4係自正上方觀察例2中所製作之附載體銅箔中之粗化處理銅箔之粗化處理面而得之FE-SEM圖像。
圖5係使圖4之FE-SEM圖像之對比度最佳化後之圖像。
圖6係例2中所製作之附載體銅箔中之粗化處理銅箔之剖面SEM圖像。
Claims (10)
- 一種粗化處理銅箔,其係於至少一側具有粗化處理面者, 上述粗化處理面之表面性狀之縱橫比Str為0.02以上0.24以下,且將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為1.0%以上15.0%以下, 上述Str及Smr1係依據ISO25178於由S濾光片所獲得之截止波長0.251 μm及由L濾光片所獲得之截止波長4.5 μm之條件下測得之值。
- 如請求項1之粗化處理銅箔,其中上述表面性狀之縱橫比Str為0.08以上0.24以下。
- 如請求項1或2之粗化處理銅箔,其中上述將突出峰部與核心部分離之負載面積率Smr1為5.0%以上10.5%以下。
- 如請求項1或2之粗化處理銅箔,其中上述粗化處理面具備複數個板狀粗化粒子。
- 如請求項4之粗化處理銅箔,其中於俯視上述粗化處理面之情形時,上述板狀粗化粒子之寬度W 1為2 nm以上135 nm以下,上述板狀粗化粒子之長度L 1為15 nm以上490 nm以下,且上述長度L 1相對於上述寬度W 1之比L 1/W 1為2.0以上7.2以下。
- 如請求項4之粗化處理銅箔,其中於剖視上述粗化處理面之情形時,上述板狀粗化粒子之寬度W 2為15 nm以上250 nm以下,上述板狀粗化粒子之長度L 2為60 nm以上270 nm以下,且上述長度L 2相對於上述寬度W 2之比L 2/W 2為1.5以上6.6以下。
- 如請求項1或2之粗化處理銅箔,其於上述粗化處理面進而具備防銹處理層及/或矽烷偶合劑層。
- 一種附載體銅箔,其具備載體、設置於該載體上之剝離層、及於該剝離層上以上述粗化處理面為外側而設置之如請求項1至7中任一項之粗化處理銅箔。
- 一種銅箔積層板,其具備如請求項1至7中任一項之粗化處理銅箔。
- 一種印刷配線板,其具備如請求項1至7中任一項之粗化處理銅箔。
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