TW202229394A - 成形用樹脂組成物及高頻元件 - Google Patents

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日商昭和電工材料股份有限公司
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Abstract

一種成形用樹脂組成物，含有：環氧樹脂；硬化劑，包含活性酯化合物；以及第一無機填充材，其為10 GHz下的相對介電常數為8以上的無機填充材。

Description

成形用樹脂組成物及高頻元件
本揭示是有關於一種成形用樹脂組成物及高頻元件。
伴隨著近年來的電子設備的高功能化、輕薄短小化的要求，不斷推進電子零件的高密度積體化、進而推進高密度安裝化，用於該些電子設備的半導體封裝較以往增加，越來越推進小型化。進而，用於電子設備的通訊的電波的高頻化亦在推進。
就半導體封裝的小型化以及應對高頻的觀點而言，提出了用於半導體元件的密封的高介電常數環氧樹脂組成物（例如，參照專利文獻1）。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2015-36410號公報
[發明所欲解決之課題]
然而，隨著半導體封裝（PKG）的小型化及高功能化，作為具有天線功能的PKG的天線封裝（Antenna in Package，AiP）的開發亦在進行中。作為密封天線的密封材料使用相對介電常數高的材料，藉此能夠實現AiP的小型化，另一方面相對介電常數高的材料通常介電損耗角正切亦高。
為了通訊而發送的電波在介電體中進行熱轉換而產生的傳輸損失的量可表示為頻率、相對介電常數的平方根與介電損耗角正切的積。即，傳輸訊號容易與頻率成比例地變為熱，因此為了抑制傳輸損失，要求越是高頻帶，介電損耗角正切越低的密封材料。
例如，在AiP中，為了應對伴隨資訊的多樣化的通道數增加等，通訊中使用的電波被高頻化，要求在密封材料中同時實現高介電常數與低介電損耗角正切。
本揭示的課題在於提供一種可製造能夠同時實現高介電常數與低介電損耗角正切的硬化物的成形用樹脂組成物、及具有將該組成物硬化而成的硬化物的高頻元件。 [解決課題之手段]
用以解決所述課題的具體方式包括以下的形態。 ＜1＞一種成形用樹脂組成物，含有： 環氧樹脂； 硬化劑，包含活性酯化合物；以及 第一無機填充材，其為10 GHz下的相對介電常數為8以上的無機填充材。 ＜2＞如＜1＞所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材含有包含鈦元素的鈦系無機填充材。 ＜3＞如＜1＞或＜2＞所述的成形用樹脂組成物，其中更含有第二無機填充材，所述第二無機填充材為10 GHz下的相對介電常數小於8的無機填充材。 ＜4＞如＜3＞所述的成形用樹脂組成物，其中相對於所述第一無機填充材與所述第二無機填充材的合計，所述第一無機填充材的含有率為40質量%以上。 ＜5＞如＜3＞或＜4＞所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材的平均粒徑相對於所述第二無機填充材的平均粒徑的比率（第一無機填充材/第二無機填充材）為0.5～20。 ＜6＞如＜3＞至＜5＞中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第二無機填充材含有選自由二氧化矽粒子及氧化鋁粒子所組成的群組中的至少一種。 ＜7＞如＜1＞至＜6＞中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材的平均粒徑為0.5 μm～30 μm。 ＜8＞如＜1＞至＜7＞中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材含有選自由鈦酸鋇、鈦酸鈣及鈦酸鍶所組成的群組中的至少一種的鈦系無機填充材。 ＜9＞一種成形用樹脂組成物，含有： 環氧樹脂； 硬化劑，包含活性酯化合物；以及 第一無機填充材，其為包含鈦元素的鈦系無機填充材。 ＜10＞如＜1＞至＜9＞中任一項所述的成形用樹脂組成物，其用於製造具有天線及樹脂組成物的硬化物的高頻元件中的所述硬化物。 ＜11＞一種高頻元件，具有天線及如＜1＞至＜10＞中任一項所述的成形用樹脂組成物的硬化物。 [發明的效果]
根據本揭示，可提供一種可製造能夠同時實現高介電常數與低介電損耗角正切的硬化物的成形用樹脂組成物、及具有將該組成物硬化而成的硬化物的高頻元件。
於本揭示中，「步驟」的用語中，除與其他步驟獨立的步驟以外，即便於無法與其他步驟明確區別的情況下，只要達成該步驟的目的，則亦包含該步驟。 於本揭示中，使用「～」所表示的數值範圍中包含「～」的前後所記載的數值分別作為最小值及最大值。 於本揭示中階段性記載的數值範圍中，一個數值範圍內所記載的上限值或下限值亦可置換為其他階段性記載的數值範圍的上限值或下限值。另外，於本揭示中所記載的數值範圍中，該數值範圍的上限值或下限值亦可置換為實施例中所示的值。 於本揭示中，各成分亦可包含多種相當的物質。於在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，只要無特別說明，則各成分的含有率或含量是指組成物中所存在的該多種物質的合計含有率或含量。 於本揭示中，亦可包含多種相當於各成分的粒子。於在組成物中存在多種相當於各成分的粒子的情況下，只要無特別說明，則各成分的粒徑是指關於組成物中所存在的該多種粒子的混合物的值。
＜成形用樹脂組成物＞ 本揭示的成形用樹脂組成物含有：環氧樹脂、包含活性酯化合物的硬化劑、及10 GHz下的相對介電常數為8以上的無機填充材即第一無機填充材。本揭示的成形用樹脂組成物含有作為環氧樹脂的硬化劑的活性酯化合物及第一無機填充材，藉此可製造同時實現高相對介電常數與低介電損耗角正切的硬化物。進而，本揭示的成形用樹脂組成物用於使用低壓轉移成形法、注射成形法、壓縮成形法各種成形法來製造樹脂成形物。本揭示的成形用樹脂組成物亦可為用於密封天線等構件的組成物。
先前，作為環氧樹脂的硬化劑一般使用酚硬化劑、胺硬化劑等，然而在環氧樹脂與酚硬化劑或胺硬化劑的反應中產生二級羥基。與此相對，在環氧樹脂與活性酯化合物的反應中，取代二級羥基而生成酯基。由於酯基與二級羥基相比極性低，因此認為與僅含有產生二羥基的硬化劑作為硬化劑的成形用樹脂組成物相比，本揭示的成形用樹脂組成物可將硬化物的介電損耗角正切抑制得低。
以下，對構成成形用樹脂組成物的各成分進行說明。本實施方式的成形用樹脂組成物含有環氧樹脂、包含活性酯化合物的硬化劑、及第一無機填充材，視需要亦可含有其他成分。
（環氧樹脂） 環氧樹脂只要為於分子中具有環氧基者，則其種類並無特別限制。
作為環氧樹脂，具體而言可列舉：使選自由苯酚、甲酚、二甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚化合物所組成的群組中的至少一種酚性化合物與甲醛、乙醛、丙醛等脂肪族醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得酚醛清漆樹脂並將該酚醛清漆樹脂進行環氧化而獲得的酚醛清漆型環氧樹脂（苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、鄰甲酚酚醛清漆型環氧樹脂等）；使所述酚性化合物與苯甲醛、水楊醛等芳香族醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得三苯基甲烷型酚樹脂並將該三苯基甲烷型酚樹脂進行環氧化而獲得的三苯基甲烷型環氧樹脂；使所述酚化合物及萘酚化合物與醛化合物在酸性觸媒下共縮合而獲得酚醛清漆樹脂並將該酚醛清漆樹脂進行環氧化而獲得的共聚型環氧樹脂；作為雙酚A、雙酚F等的二縮水甘油醚的二苯基甲烷型環氧樹脂；作為烷基取代或未經取代的聯苯酚的二縮水甘油醚的聯苯型環氧樹脂；作為二苯乙烯系酚化合物的二縮水甘油醚的二苯乙烯型環氧樹脂；作為雙酚S等的二縮水甘油醚的含硫原子的環氧樹脂；作為丁二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等醇類的縮水甘油醚的環氧樹脂；作為鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、四氫鄰苯二甲酸等多元羧酸化合物的縮水甘油酯的縮水甘油酯型環氧樹脂；將苯胺、二胺基二苯基甲烷、異三聚氰酸等的鍵結於氮原子的活性氫以縮水甘油基取代而獲得的縮水甘油胺型環氧樹脂；將二環戊二烯與酚化合物的共縮合樹脂進行環氧化而獲得的二環戊二烯型環氧樹脂；將分子內的烯烴鍵進行環氧化而獲得的二環氧化乙烯基環己烯、3,4-環氧環己基甲基-3,4-環氧環己烷羧酸酯、2-(3,4-環氧基)環己基-5,5-螺環(3,4-環氧基)環己烷-間二噁烷等脂環型環氧樹脂；作為對二甲苯改質酚樹脂的縮水甘油醚的對二甲苯改質環氧樹脂；作為間二甲苯改質酚樹脂的縮水甘油醚的間二甲苯改質環氧樹脂；作為萜烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的萜烯改質環氧樹脂；作為二環戊二烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的二環戊二烯改質環氧樹脂；作為環戊二烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的環戊二烯改質環氧樹脂；作為多環芳香環改質酚樹脂的縮水甘油醚的多環芳香環改質環氧樹脂；作為含萘環的酚樹脂的縮水甘油醚的萘型環氧樹脂；鹵化酚酚醛清漆型環氧樹脂；對苯二酚型環氧樹脂；三羥甲基丙烷型環氧樹脂；利用過乙酸等過酸將烯烴鍵氧化而獲得的線狀脂肪族環氧樹脂；將苯酚芳烷基樹脂、聯苯芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等芳烷基型酚樹脂進行環氧化而獲得的芳烷基型環氧樹脂等。進而，亦可列舉丙烯酸樹脂的環氧化物等作為環氧樹脂。該些環氧樹脂可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。 就耐熱性的觀點而言，環氧樹脂較佳為含有三苯基甲烷型環氧樹脂。 環氧樹脂可包含三苯基甲烷型環氧樹脂及聯苯型環氧樹脂，亦可包含聯苯芳烷基型環氧樹脂及聯苯型環氧樹脂。
環氧樹脂的環氧當量（分子量/環氧基數）並無特別限制。就成形性、耐熱性及電氣可靠性等各種特性平衡的觀點而言，較佳為100 g/eq～1000 g/eq，更佳為150 g/eq～500 g/eq。
環氧樹脂的環氧當量設為利用基於日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）K 7236:2009的方法測定而得的值。
於環氧樹脂為固體的情況下，其軟化點或熔點並無特別限制。就成形性與耐熱性的觀點而言，較佳為40℃～180℃，就製備成形用樹脂組成物時的操作性的觀點而言，更佳為50℃～130℃。
將環氧樹脂的熔點或軟化點設為利用依據示差掃描熱量測定（Differential Scanning Calorimetry，DSC）或JIS K 7234：1986的方法（環球法）測定而得的值。
就強度、流動性、耐熱性、成形性等觀點而言，環氧樹脂於成形用樹脂組成物中的含有率較佳為0.5質量%～30質量%，更佳為2質量%～20質量%，進而佳為3質量%～10質量%。
（硬化劑） 成形用樹脂組成物含有包含活性酯化合物的硬化劑。成形用樹脂組成物可含有活性酯化合物以外的硬化劑，亦可不含有活性酯化合物以外的硬化劑。活性酯化合物可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合使用。
活性酯化合物只要是在分子中具有一個以上的與環氧基反應的酯基的化合物，則其種類並無特別限制。作為環氧樹脂的硬化劑，一般使用酚硬化劑、胺硬化劑等，然而在環氧樹脂與酚硬化劑或胺硬化劑的反應中產生二級羥基。與此相對，在環氧樹脂與活性酯化合物的反應中，取代二級羥基而生成酯基。酯基與二級羥基相比極性低，因此藉由使用活性酯化合物作為硬化劑，存在可降低硬化物的介電損耗角正切的傾向。
作為活性酯化合物，可列舉苯酚酯化合物、硫酚酯化合物、N-羥基胺酯化合物、雜環羥基化合物的酯化物等。活性酯化合物可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合使用。
作為活性酯化合物，例如可列舉由脂肪族羧酸及芳香族羧酸中的至少一種與脂肪族羥基化合物及芳香族羥基化合物中的至少一種獲得的酯化合物。將脂肪族化合物作為縮聚成分的酯化合物藉由具有脂肪族鏈而存在與環氧樹脂的相容性優異的傾向。將芳香族化合物作為縮聚成分的酯化合物藉由具有芳香環而存在耐熱性優異的傾向。
作為活性酯化合物的具體例，可列舉藉由芳香族羧酸與酚性羥基的縮合反應而獲得的芳香族酯。其中，較佳為將苯、萘、聯苯、二苯基丙烷、二苯基甲烷、二苯醚、二苯基磺酸等芳香環的2個～4個氫原子經羧基取代而成的芳香族羧酸成分，所述芳香環的1個氫原子經羥基取代而成的一元酚，和所述芳香環的2個～4個氫原子經羥基取代而成的多元酚的混合物作為原材料且藉由芳香族羧酸與酚性羥基的縮合反應而獲得的芳香族酯。即，較佳為具有源自所述芳香族羧酸成分的結構單元、源自所述一元酚的結構單元與源自所述多元酚的結構單元的芳香族酯。
作為活性酯化合物的具體例，可列舉日本專利特開2012-246367號公報中記載的、具有酚化合物經由脂肪族環狀烴基結節而成的分子結構的酚樹脂、以及具有使芳香族二羧酸或其鹵化物與芳香族單羥基化合物反應而獲得的結構的活性酯樹脂。作為所述活性酯樹脂，較佳為下述結構式（1）所表示的化合物。
[化1]
Figure 02_image001
結構式（1）中，R 1為碳數1～4的烷基，X為苯環、萘環、經碳數1～4的烷基取代而成的苯環或萘環、或聯苯基，Y為苯環、萘環、或經碳數1～4的烷基取代而成的苯環或萘環，k為0或1，n表示重覆數的平均且為0.25～1.5。
作為結構式（1）所表示的化合物的具體例，例如可列舉下述的例示化合物（1-1）～（1-10）。結構式中的t-Bu為第三丁基。
[化2]
Figure 02_image003
[化3]
Figure 02_image005
作為活性酯化合物的其他具體例，可列舉日本專利特開2014-114352號公報中記載的下述結構式（2）所表示的化合物及下述結構式（3）所表示的化合物。
[化4]
Figure 02_image007
結構式（2）中，R 1及R 2分別獨立地為氫原子、碳數1～4的烷基、或碳數1～4的烷氧基，Z為選自由苯甲醯基、萘甲醯基、經碳數1～4的烷基取代而成的苯甲醯基或萘甲醯基、以及碳數2～6的醯基所組成的群組中的酯形成結構部位（z1）、或氫原子（z2），Z中的至少一個為酯形成結構部位（z1）。
結構式（3）中，R 1及R 2分別獨立地為氫原子、碳數1～4的烷基、或碳數1～4的烷氧基，Z為選自由苯甲醯基、萘甲醯基、經碳數1～4的烷基取代而成的苯甲醯基或萘甲醯基、以及碳數2～6的醯基所組成的群組中的酯形成結構部位（z1）、或氫原子（z2），Z中的至少一個為酯形成結構部位（z1）。
作為結構式（2）所表示的化合物的具體例，例如可列舉下述的例示化合物（2-1）～（2-6）。
[化5]
Figure 02_image009
作為結構式（3）所表示的化合物的具體例，例如可列舉下述的例示化合物（3-1）～（3-6）。
[化6]
Figure 02_image011
作為活性酯化合物，亦可使用市售品。作為活性酯化合物的市售品，含有二環戊二烯型二苯酚結構的活性酯化合物可列舉「EXB9451」、「EXB9460」、「EXB9460S」、「HPC-8000-65T」（DIC股份有限公司製造）；含有芳香族結構的活性酯化合物可列舉「EXB9416-70BK」、「EXB-8」、「EXB-9425」（DIC股份有限公司製造）；含有苯酚酚醛清漆的乙醯化物的活性酯化合物可列舉「DC808」（三菱化學股份有限公司製造）；含有苯酚酚醛清漆的苯甲醯基化物的活性酯化合物可列舉「YLH1026」（三菱化學股份有限公司製造）等。
活性酯化合物的酯基當量並無特別限制。就成形性、耐熱性、電氣可靠性等各種特性平衡的觀點而言，較佳為150 g/eq～400 g/eq，更佳為170 g/eq～300 g/eq，進而佳為200 g/eq～250 g/eq。 將活性酯化合物的酯基當量設為藉由依照JIS K 0070:1992的方法測定而得的值。
在硬化劑含有活性酯化合物以外的硬化劑（以下，亦稱為「其他硬化劑」。）的情況下，作為其他硬化劑，可列舉：酚硬化劑、胺硬化劑、酸酐硬化劑、聚硫醇硬化劑、聚胺基醯胺硬化劑、異氰酸酯硬化劑、封閉異氰酸酯硬化劑等。這些硬化劑可以單獨使用一種，亦可將兩種以上組合使用。
在硬化劑含有其他硬化劑的情況下，就將硬化物的介電損耗角正切抑制得低的觀點及成形性的觀點而言，硬化劑可含有酚硬化劑。
作為酚硬化劑，具體而言可列舉：間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F、經取代或未經取代的聯苯酚等多元酚化合物；使選自由苯酚、甲酚、二甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F、苯基苯酚、胺基苯酚等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚化合物所組成的群組中的至少一種酚性化合物與甲醛、乙醛、丙醛等醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得的酚醛清漆型酚樹脂；由所述酚性化合物與二甲氧基對二甲苯、雙(甲氧基甲基)聯苯等合成的苯酚芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等芳烷基型酚樹脂；對二甲苯改質酚樹脂、間二甲苯改質酚樹脂；三聚氰胺改質酚樹脂；萜烯改質酚樹脂；由所述酚性化合物與二環戊二烯藉由共聚而合成的二環戊二烯型酚樹脂及二環戊二烯型萘酚樹脂；環戊二烯改質酚樹脂；多環芳香環改質酚樹脂；聯苯型酚樹脂；使所述酚性化合物與苯甲醛、水楊醛等芳香族醛化合物在酸性觸媒下進行縮合或共縮合而獲得的三苯基甲烷型酚樹脂；將該些兩種以上共聚而獲得的酚樹脂等。該些酚硬化劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。
其他硬化劑的官能基當量（例如，於酚硬化劑的情況下為羥基當量）並無特別限制。就成形性、耐熱性、電氣可靠性等各種特性平衡的觀點而言，較佳為70 g/eq～1000 g/eq，更佳為80 g/eq～500 g/eq。 其他硬化劑的官能基當量（例如，於酚硬化劑的情況下為羥基當量）設為藉由依據JIS K 0070:1992的方法測定而得的值。
於硬化劑為固體的情況下，其軟化點或熔點並無特別限制。就成形性與耐熱性的觀點而言，較佳為40℃～180℃，就製造成形用樹脂組成物時的操作性的觀點而言，更佳為50℃～130℃。
將硬化劑的熔點或軟化點設為與環氧樹脂的熔點或軟化點同樣地測定而得的值。
環氧樹脂與硬化劑的當量比、即硬化劑中的官能基數相對於環氧樹脂中的官能基數的比（硬化劑中的官能基數/環氧樹脂中的官能基數）並無特別限制。就將各自的未反應成分抑制得少的觀點而言，較佳為設定為0.5～2.0的範圍，更佳為設定為0.6～1.3的範圍。就成形性與耐熱性的觀點而言，進而佳為設定為0.8～1.2的範圍。
在硬化劑包含活性酯化合物的情況下，就將硬化物的介電損耗角正切抑制得低的觀點而言，活性酯化合物相對於硬化劑的總質量的含有率較佳為80質量%以上，更佳為85質量%以上，進而佳為90質量%以上。
（硬化促進劑） 成形用樹脂組成物可含有硬化促進劑。硬化促進劑的種類並無特別限制，可根據環氧樹脂或硬化劑的種類、成形用樹脂組成物的所需特性等進行選擇。
作為硬化促進劑，可列舉：1,5-二氮雜雙環[4.3.0]壬烯-5（1,5-Diazabicyclo[4.3.0]nonene-5，DBN）、1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一碳烯-7（1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undecene-7，DBU）等二氮雜雙環烯烴、2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等環狀脒化合物；所述環狀脒化合物的衍生物；所述環狀脒化合物或其衍生物的苯酚酚醛清漆鹽；於該些化合物上加成馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π鍵的化合物而形成的具有分子內極化的化合物；DBU的四苯基硼鹽、DBN的四苯基硼鹽、2-乙基-4-甲基咪唑的四苯基硼鹽、N-甲基嗎啉的四苯基硼鹽等環狀脒鎓化合物及加成異氰酸酯而成的化合物；DBU的異氰酸酯加成物、DBN的異氰酸酯加成物、2-乙基-4-甲基咪唑的異氰酸酯加成物、N-甲基嗎啉的異氰酸酯加成物；吡啶、三乙胺、三乙二胺、苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基胺基乙醇、三(二甲基胺基甲基)苯酚等三級胺化合物；所述三級胺化合物的衍生物；乙酸四-正丁基銨、磷酸四-正丁基銨、乙酸四乙基銨、苯甲酸四-正己基銨、氫氧化四丙基銨等銨鹽化合物；乙基膦、苯基膦等第一膦、二甲基膦、二苯基膦第二膦、三苯基膦、二苯基(對甲苯)膦、三(烷基苯基)膦、三(烷氧基苯基)膦、三(烷基·烷氧基苯基)膦、三(二烷基苯基)膦、三(三烷基苯基)膦、三(四烷基苯基)膦、三(二烷氧基苯基)膦、三(三烷氧基苯基)膦、三(四烷氧基苯基)膦、三烷基膦、二烷基芳基膦、烷基二芳基膦、三萘基膦、三(苄基)膦等三級膦等有機膦；所述有機膦與有機硼類的錯合物等膦化合物；將馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌、蒽醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π鍵的化合物與所述有機膦或所述膦化合物加成而形成的具有分子內極化的化合物；於使所述有機膦或所述膦化合物與4-溴苯酚、3-溴苯酚、2-溴苯酚、4-氯苯酚、3-氯苯酚、2-氯苯酚、4-碘苯酚、3-碘苯酚、2-碘苯酚、4-溴-2-甲基苯酚、4-溴-3-甲基苯酚、4-溴-2,6-二甲基苯酚、4-溴-3,5-二甲基苯酚、4-溴-2,6-二-第三丁基苯酚、4-氯-1-萘酚、1-溴-2-萘酚、6-溴-2-萘酚、4-溴-4'-羥基聯苯等鹵化苯酚化合物反應後經過脫鹵化氫的步驟而獲得的具有分子內極化的化合物；四苯基鏻等四取代鏻、四苯基鏻四-對甲苯硼酸鹽等四取代鏻的四苯基硼酸鹽；四取代鏻與酚化合物的鹽等四取代鏻化合物；四烷基鏻與芳香族羧酸酐的部分水解物的鹽；磷酸酯甜菜鹼化合物；鏻化合物與矽烷化合物的加成物等。 硬化促進劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。 該些中，作為特佳的硬化促進劑，可列舉三苯基膦、三苯基膦與醌化合物的加成物、三丁基膦與醌化合物的加成物、三對甲苯基膦與醌化合物的加成物等。
於成形用樹脂組成物包含硬化促進劑的情況下，相對於樹脂成分100質量份（環氧樹脂與硬化劑的合計量），硬化促進劑的量較佳為0.1質量份～30質量份，更佳為1質量份～15質量份。若硬化促進劑的量相對於樹脂成分100質量份為0.1質量份以上，則存在短時間內良好地硬化的傾向。若硬化促進劑的量相對於樹脂成分100質量份為30質量份以下，則存在可獲得硬化速度不會過快的良好的成形品的傾向。
（第一無機填充材） 成形用樹脂組成物含有第一無機填充材，所述第一無機填充材為10 GHz下的相對介電常數為8以上的無機填充材。第一無機填充材可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合使用。第一無機填充材的10 GHz下的相對介電常數較佳為8～100，更佳為10～100。
就高介電常數的觀點而言，第一無機填充材較佳為含有包含鈦元素的鈦系無機填充材。作為鈦系無機填充材，可列舉鈦酸鋇、鈦酸鈣、鈦酸鍶、鋯鈦酸鋅、氧化鈦等。其中，較佳為鈦酸鋇、鈦酸鈣及鈦酸鍶。其中，就球形度高、流動性高的觀點而言，較佳為鈦酸鋇。
第一無機填充材的平均粒徑較佳為0.1 m～100 μm，更佳為0.5 μm～30 μm，進而佳為1.0 μm～20 μm，特佳為3.0 μm～10 μm。
第一無機填充材的平均粒徑可如以下般進行測定。將成形用樹脂組成物放入坩堝中，在800℃下放置4小時，使其灰化。可利用雷射繞射/散射式粒徑分佈測定裝置（例如堀場製作所股份有限公司，LA920）求出所獲得的灰分的粒度分佈，且由該粒度分佈求出作為體積平均粒徑（D50）的無機填充材的平均粒徑。
作為第一無機填充材的形狀，並無特別限定，可列舉：球形、橢圓形、不定形等。另外，第一無機填充材亦可為破碎的無機填充材。
在本揭示中，無機填充材的10 GHz下的相對介電常數是藉由以下方法測定而得的值。 將環氧樹脂（聯苯芳烷基型環氧樹脂、環氧當量274 g/eq）100質量份、酚硬化劑（苯酚芳烷基樹酯、羥基當量205 g/eq）74.8質量份及三苯基膦的1,4-苯醌加成物2質量份的樹脂組成物、無機填充材、以及甲基基乙酮（methyl ethyl ketone，MEK）混合，使所述樹脂組成物溶解在MEK中製作清漆（樹脂組成物與無機填充材的合計75質量%）。此時，分別準備無機填充材的含有率相對於除溶劑以外的固體成分為10體積%、20體積%、30體積%的清漆。 將所獲得的清漆塗佈在基材上，在100℃、10分鐘的條件下使基材乾燥後，自基材剝離樹脂膜。藉由壓縮成形將所獲得的樹脂膜在模具溫度175℃、成形壓力6.9 MPa、硬化時間600秒的條件下成形，分別獲得測定用硬化物。測定所獲得的各測定用硬化物的10 GHz下的相對介電常數，製作以無機填充材的含有率為橫軸、以相對介電常數的測定值為縱軸而繪製的圖表。根據所獲得的圖表，藉由最小二乘法進行直線近似，利用外推求出無機填充材的含有率為100體積%時的相對介電常數，並作為「無機填充材整體的相對介電常數」。
（第二無機填充材） 成形用樹脂組成物亦可更含有10 GHz下的相對介電常數小於8的無機填充材即第二無機填充材料。第二無機填充材的10 GHz下的相對介電常數可為4以下。 對於第二無機填充材而言，10 GHz下的相對介電常數的下限並無特別限定，例如可為2以上，亦可為6以上。
第二無機填充材的種類並無特別限制。具體而言，可列舉熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、玻璃、氧化鋁、滑石、黏土、雲母等無機材料。作為第二無機填充材，亦可使用具有阻燃效果的無機填充材。作為具有阻燃效果的無機填充材，可列舉：氫氧化鋁、氫氧化鎂、鎂與鋅的複合氫氧化物等複合金屬氫氧化物、硼酸鋅等。
在第二無機填充材中，就降低線膨脹係數的觀點而言，較佳為熔融二氧化矽等二氧化矽，就高導熱性的觀點而言，較佳為氧化鋁。第二無機填充材可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合使用。作為第二無機填充材的形態，可列舉：粉末、將粉末球形化而成的珠、纖維等。
第二無機填充材的平均粒徑較佳為0.1 μm～50 μm，更佳為0.5 μm～30 μm。 第二無機填充材的平均粒徑可藉由與所述第一無機填充材同樣的方法來測定。
就流動性的觀點而言，第二無機填充材可包含平均粒徑不同的兩種以上的無機填充材。例如，第二無機填充材可包含平均粒徑為0.1 μm～5 μm的無機填充材及平均粒徑為10 μm～50 μm的無機填充材。
成形用樹脂組成物中所含的無機填充材的含有率並無特別限制，就流動性及強度的觀點而言，較佳為成形用樹脂組成物整體的50質量%～95質量%，更佳為60質量%～95質量%，進而佳為70質量%～90質量%。若無機填充材的含有率為成形用樹脂組成物整體的50質量%以上，則存在硬化物的相對介電常數、熱膨脹係數、熱傳導率、彈性模量等特性進一步提高的傾向。若無機填充材的含有率為成形用樹脂組成物整體的95質量%以下，則存在成形用樹脂組成物的黏度上升得到抑制、流動性進一步提高，而成形性變得更好的傾向。 再者，成形用樹脂組成物中所含的無機填充材的含有率中的「無機填充材」、及以下記載的無機填充材是指第一無機填充材與第二無機填充材的合計，成形用樹脂組成物不包含第二無機填充材時，「無機填充材」是指第一無機填充材。
在成形用樹脂組成物中，就硬化物的相對介電常數的觀點而言，相對於第一無機填充材與第二無機填充材的合計，第一無機填充材的含有率較佳為40質量%以上，更佳為55質量%以上，進而佳為70質量%以上。相對於第一無機填充材與第二無機填充材的合計，第一無機填充材的含有率可為95質量%以下。
在成形用樹脂組成物中，就流動性及成形性的觀點而言，第一無機填充材的平均粒徑相對於第二無機填充材的平均粒徑的比率（第一無機填充材/第二無機填充材）較佳為0.5～20，更佳為1～10。
成形用樹脂組成物除了包含所述成分以外，亦可包含以下例示的偶合劑、離子交換體、脫模劑、阻燃劑、著色劑、應力緩和劑等各種添加劑。成形用樹脂組成物除了以下例示的添加劑以外，視需要亦可包含本技術領域中公知的各種添加劑。
（偶合劑） 成形用樹脂組成物可包含偶合劑。就提高樹脂成分與無機填充材的接著性的觀點而言，成形用樹脂組成物較佳為包含偶合劑。作為偶合劑，可列舉：環氧矽烷、巰基矽烷、胺基矽烷、烷基矽烷、醯脲矽烷、乙烯基矽烷、二矽氮烷等矽烷系化合物、鈦系化合物、鋁螯合物化合物、鋁/鋯系化合物等公知的偶合劑。
在成形用樹脂組成物包含偶合劑的情況下，相對於無機填充材100質量份，偶合劑的量較佳為0.05質量份～5質量份，更佳為0.1質量份～2.5質量份。若相對於無機填充材100質量份偶合劑的量為0.05質量份以上，則存在與框架（frame）的接著性進一步提高的傾向。若相對於無機填充材100質量份偶合劑的量為5質量份以下，則存在封裝的成形性進一步提高的傾向。
（離子交換體） 成形用樹脂組成物亦可包含離子交換體。就使包括成形用樹脂組成物的硬化物的高頻元件的耐濕性及高溫放置特性提高的觀點而言，成形用樹脂組成物較佳為包含離子交換體。離子交換體並無特別限制，可使用先前公知者。具體而言，可列舉水滑石化合物、以及含有選自由鎂、鋁、鈦、鋯及鉍所組成的群組中的至少一種元素的氫氧化物等。離子交換體可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。其中，較佳為下述通式（A）所表示的水滑石。
Mg (1-X)Al X(OH) 2(CO 3) X/2･mH 2O ･･････（A） （0＜X≦0.5，m為正數）
於成形用樹脂組成物包含離子交換體的情況下，離子交換體的含量若為用以捕捉鹵素離子等離子的充分的量，則並無特別限制。例如相對於樹脂成分100質量份（環氧樹脂與硬化劑的合計量），較佳為0.1質量份～30質量份，更佳為1質量份～10質量份。
（脫模劑） 就獲得成形時的與模具的良好的脫模性的觀點而言，成形用樹脂組成物亦可包含脫模劑。脫模劑並無特別限制，可使用先前公知者。具體而言，可列舉：棕櫚蠟、褐煤酸、硬脂酸等高級脂肪酸、高級脂肪酸金屬鹽、褐煤酸酯等酯系蠟、氧化聚乙烯、非氧化聚乙烯等聚烯烴系蠟等。脫模劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。
於成形用樹脂組成物包含脫模劑的情況下，相對於樹脂成分100質量份（環氧樹脂與硬化劑的合計量），脫模劑的量較佳為0.01質量份～10質量份，更佳為0.1質量份～5質量份。若相對於樹脂成分100質量份脫模劑的量為0.01質量份以上，則存在可充分獲得脫模性的傾向。若為10質量份以下，則存在可獲得更良好的接著性的傾向。
（阻燃劑） 成形用樹脂組成物亦可包含阻燃劑。阻燃劑並無特別限制，可使用先前公知者。具體而言，可列舉包含鹵素原子、銻原子、氮原子或磷原子的有機化合物或無機化合物、金屬氫氧化物等。阻燃劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。
於成形用樹脂組成物包含阻燃劑的情況下，阻燃劑的量若為用以獲得所需的阻燃效果的充分的量，則並無特別限制。例如相對於樹脂成分100質量份（環氧樹脂與硬化劑的合計量），較佳為1質量份～30質量份，更佳為2質量份～20質量份。
（著色劑） 成形用樹脂組成物亦可包含著色劑。作為著色劑，可列舉碳黑、有機染料、有機顏料、氧化鈦、鉛丹、氧化鐵等公知的著色劑。著色劑的含量可根據目的等適宜選擇。著色劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上使用。
（應力緩和劑） 成形用樹脂組成物可包含應力緩和劑。藉由包含應力緩和劑，可進一步降低封裝的翹曲變形及封裝裂紋的產生。作為應力緩和劑，可列舉通常使用的公知的應力緩和劑（可撓劑）。具體而言，可列舉：矽酮系、苯乙烯系、烯烴系、胺基甲酸酯系、聚酯系、聚醚系、聚醯胺系、聚丁二烯系等熱塑性彈性體，天然橡膠（natural rubber，NR）、丙烯腈-丁二烯橡膠（acrylonitrile butadiene rubber，NBR）、丙烯酸橡膠、胺基甲酸酯橡膠、矽酮粉末等橡膠粒子；甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯-丁二烯共聚物（methacrylate methyl styrene butadiene，MBS）、甲基丙烯酸甲酯-矽酮共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯共聚物等具有核-殼結構的橡膠粒子等。應力緩和劑可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
應力緩和劑中，較佳為矽酮系應力緩和劑。作為矽酮系應力緩和劑，可列舉具有環氧基的矽酮系應力緩和劑、具有胺基的矽酮系應力緩和劑、將該些進行聚醚改質而成的矽酮系應力緩和劑等，更佳為具有環氧基的矽酮化合物、聚醚系矽酮化合物等矽酮化合物。其中，就降低硬化物的介電損耗角正切，且抑制硬化物的外觀不良的觀點而言，較佳為聚醚系矽酮化合物。
聚醚系矽酮化合物只要為在作為具有由矽氧烷鍵形成的主骨架的高分子化合物的矽酮中導入了聚醚基的化合物，則並無特別限定。聚醚系矽酮化合物可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。 聚醚系矽酮化合物可為側鏈改質型聚醚系矽酮化合物，亦可為末端改質型聚醚系矽酮化合物。該些中，就抑制硬化物的外觀不良的觀點而言，聚醚系矽酮化合物較佳為側鏈改質型聚醚系矽酮化合物。
作為聚醚系矽酮化合物的一例，可列舉環氧-聚醚系矽酮化合物。環氧-聚醚系矽酮化合物只要為於作為具有由矽氧烷鍵形成的主骨架的高分子化合物的矽酮中導入聚醚基及環氧基的化合物，則並無特別限定。 環氧-聚醚系矽酮化合物可為側鏈改質型環氧-聚醚系矽酮化合物，亦可為末端改質性環氧-聚醚系矽酮化合物，亦可為側鏈及末端改質型環氧-聚醚系矽酮化合物。作為環氧-聚醚系矽酮化合物的主骨架，較佳為聚二甲基矽氧烷。作為聚醚基，較佳為環氧乙烷及環氧丙烷的一方或雙方聚合而成的聚醚基。 環氧-聚醚系矽酮化合物較佳為聚醚基（較佳為環氧乙烷及環氧丙烷的一者或兩者聚合而得的聚醚基）及環氧基分別存在於矽酮（較佳為聚二甲基矽酮）的側鏈上的側鏈改質型環氧-聚醚系矽酮化合物。
在成形用樹脂組成物包含應力緩和劑的情況下，相對於樹脂成分100質量份（環氧樹脂與硬化劑的合計量），應力緩和劑的量例如較佳為1質量份～30質量份，更佳為2質量份～20質量份。
＜成形用樹脂組成物的變形例＞ 本揭示的成形用樹脂組成物的變形例含有環氧樹脂、包含活性酯化合物的硬化劑、及作為包含鈦元素的鈦系無機填充材的第一無機填充材。在本變形例中，藉由含有作為環氧樹脂的硬化劑的活性酯化合物、及包含鈦元素的鈦系無機填充材，可製造同時實現高相對介電常數與低介電損耗角正切的硬化物。 本變形例中使用的環氧樹脂及活性酯化合物的較佳形態與所述本揭示的成形用樹脂組成物中使用的環氧樹脂及活性酯化合物的較佳形態相同。另外，本揭示的成形用樹脂組成物的變形例的較佳形態與所述本揭示的成形用樹脂組成物相同。
本變形例中使用的包含鈦元素的鈦系無機填充材較佳為10 GHz下的相對介電常數為8以上，更佳為10 GHz下的相對介電常數為8～100，進而佳為10 GHz下的相對介電常數為10～100。本變形例中使用的作為包含鈦元素的鈦系無機填充材的第一無機填充材的較佳形態與所述本揭示的成形用樹脂組成物中使用的第一無機填充材的較佳形態相同。
（成形用樹脂組成物的製備方法） 成形用樹脂組成物的製備方法並無特別限制。作為一般的方法，可列舉如下方法：於藉由混合機等將規定調配量的成分充分混合後，藉由研磨輥、擠出機等熔融混煉，進行冷卻並加以粉碎。更具體而言，例如可列舉如下方法：將所述成分的規定量均勻地攪拌及混合，利用預先加熱為70℃～140℃的捏合機、輥、擠壓機等進行混煉，進行冷卻並加以粉碎。
成形用樹脂組成物較佳為於常溫常壓下（例如，25℃、大氣壓下）為固體。成形用樹脂組成物為固體時的形狀並無特別限制，可列舉粉狀、粒狀、片狀等。就操作性的觀點而言，成形用樹脂組成物為片狀時的尺寸及質量較佳為成為與封裝的成形條件相符的尺寸及質量。
成形用樹脂組成物較佳為用於製造具有天線及樹脂組成物的硬化物的高頻元件中的所述硬化物。成形用樹脂組成物可用於高頻元件中的電子零件的密封。成形用樹脂組成物較佳為用於要求同時實現高相對介電常數與低介電損耗角正切的半導體封裝用途，例如更佳為用於天線封裝。
＜高頻元件＞ 本揭示的高頻元件具有天線、及本揭示的成形用樹脂組成物的硬化物。
本揭示的高頻元件例如在發送/接收1 GHz以上的電波時使用，並且較佳地在發送/接收3 GHz以上的電波時使用。作為本揭示的高頻元件，可具有本揭示的成形用樹脂組成物的硬化物密封天線的結構，亦可具有在本揭示的成形用樹脂組成物的硬化物上配置天線的結構。 [實施例]
以下，藉由實施例具體說明本發明，但本發明的範圍並不限定於該些實施例。
＜成形用樹脂組成物的製備＞ 以表1所示的調配比例（單位：質量份）混合下述所示的成分，製備實施例及比較例的成形用樹脂組成物。該成形用樹脂組成物在常溫常壓下為固體。另外，表1中的空欄是指未調配。另外，無機填充材1～無機填充材5的10 GHz下的相對介電常數是藉由所述方法測定而得的值。
·環氧樹脂1：三苯基甲烷型環氧樹脂、環氧當量167 g/eq ·環氧樹脂2：聯苯芳烷基型環氧樹脂、環氧當量274 g/eq ·環氧樹脂3：聯苯型環氧樹脂、環氧當量192 g/eq ·活性酯化合物：包含芳香族結構的活性酯化合物 ·酚硬化劑：苯酚芳烷基樹脂、羥基當量205 g/eq ·硬化促進劑：三苯基膦的1,4-苯醌加成物 ·偶合劑：N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷 ·脫模劑：褐煤酸酯蠟 ·著色劑：碳黑 ·添加劑：側鏈改質型環氧-聚醚改質矽酮，黏度（25℃）： 1.50 Pa·s ·無機填充材1：體積平均粒徑6.5 μm的球狀鈦酸鋇（10 GHz下的相對介電常數：46.29） ·無機填充材2：體積平均粒徑0.8 μm的球狀氧化鋁粒子（10 GHz下的相對介電常數：7.79） ·無機填充材3：體積平均粒徑30 μm的球狀氧化鋁粒子（10 GHz下的相對介電常數：7.79） ·無機填充材4：體積平均粒徑0.7 μm的球狀二氧化矽粒子（10 GHz下的相對介電常數：3.61） ·無機填充材5：體積平均粒徑30 μm的球狀二氧化矽粒子（10 GHz下的相對介電常數：3.61）
（流動性：螺旋流（spiral flow）） 使用依據環氧樹脂成形材料協會（Epoxy Molding Material Institute，EMMI）-1-66的螺旋流測定用模具，於模具溫度180℃、成形壓力6.9 MPa、硬化時間90秒的條件下將成形用樹脂組成物成形，並求出流動距離（cm）。將結果示於表1。
（凝膠時間） 175℃下的成形用樹脂組成物的凝膠時間的測定如以下般進行。具體而言，將0.5 g成形用樹脂組成物的試樣放置在加熱至175℃的熱板上，使用夾具以20轉/分鐘～25轉/分鐘的旋轉速度將試樣均勻地擴展成2.0 cm～2.5 cm的圓狀。測量將試樣放置在熱板上後，至試樣的黏性消失，成為凝膠狀態而自熱板上剝離為止的時間，將其作為凝膠時間（秒）進行測定。結果如表1所示。
（相對介電常數及介電損耗角正切） 將成形用樹脂組成物利用手動壓製機，於模具溫度175℃、成形壓力6.9 MPa、硬化時間600秒的條件下成形，於175℃下進行6小時後硬化，將板狀的硬化物切斷而獲得（縱50 mm、橫1 mm、厚度約0.5 mm）。將板狀的硬化物作為試驗片，使用介電常數測定裝置（安捷倫（Agilent）公司，商品名「網路分析儀N5227A」），於溫度25±3℃下、測定10 GHz下的相對介電常數及介電損耗角正切。 結果如表1所示。
[表1]
  實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 比較例1
環氧樹脂1 75                 75
環氧樹脂2   75 75 75 75 75 75 75 75  
環氧樹脂3 25 25 25 25 25 25 25 25 25 25
活性酯化合物 120 84.4 84.4 84.4 84.4 84.4 84.4 84.4 84.4  
酚硬化劑                   114
硬化促進劑 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3
偶合劑 8 8 8 8 8 8 8 8 8 8
脫模劑 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1
碳 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8 2.8
添加劑       10            
無機填充材1 2031 1733 1733 1817 2228 1981 1485 1238 1250 1998
無機填充材2 175 149   157 149 149 149 149   172
無機填充材3 368 314   329   157 470 627   361
無機填充材4     91           92  
無機填充材5     182           367  
無機填充材中的鈦酸鋇的質量比 70 70 70 70 90 80 60 50 50 70
無機填充材中的氧化鋁的質量比 30 30 0 30 10 20 40 50 0 30
無機填充材中的二氧化矽的質量比 0 0 30 0 0 0 0 0 50 0
流動性（cm） 150 160 170 190 110 120 160 180 200 170
凝膠時間（s） 70 75 65 70 67 69 73 75 60 50
相對介電常數@10 GHZ 24 24 21 24 33 28 21 18 15 20.8
介電損耗角正切@10 GHZ 0.04 0.038 0.044 0.048 0.048 0.048 0.036 0.034 0.03 0.06
如表1所示，若對使用相同的環氧樹脂且無機填充材的組成相近的實施例1與比較例1進行比較，則可知在實施例1中可獲得同時實現高相對介電常數與低介電損耗角正切的硬化物。
2020年12月11日提出申請的日本專利申請案2020-206092的揭示的整體藉由參照而併入本說明書中。 關於本說明書中所記載的所有文獻、專利申請案、及技術規格，與具體且各個地記載有藉由參照而併入各個文獻、專利申請案及技術規格的情況同等程度地，藉由參照而併入本說明書中。
無
無。

Claims (11)

  1. 一種成形用樹脂組成物，含有： 環氧樹脂； 硬化劑，包含活性酯化合物；以及 第一無機填充材，其為10 GHz下的相對介電常數為8以上的無機填充材。
  2. 如請求項1所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材含有包含鈦元素的鈦系無機填充材。
  3. 如請求項1或請求項2所述的成形用樹脂組成物，其中更含有第二無機填充材，所述第二無機填充材為10 GHz下的相對介電常數小於8的無機填充材。
  4. 如請求項3所述的成形用樹脂組成物，其中相對於所述第一無機填充材與所述第二無機填充材的合計，所述第一無機填充材的含有率為40質量%以上。
  5. 如請求項3或請求項4所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材的平均粒徑相對於所述第二無機填充材的平均粒徑的比率（第一無機填充材/第二無機填充材）為0.5～20。
  6. 如請求項3至請求項5中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第二無機填充材含有選自由二氧化矽粒子及氧化鋁粒子所組成的群組中的至少一種。
  7. 如請求項1至請求項6中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材的平均粒徑為0.5 μm～30 μm。
  8. 如請求項1至請求項7中任一項所述的成形用樹脂組成物，其中所述第一無機填充材含有選自由鈦酸鋇、鈦酸鈣及鈦酸鍶所組成的群組中的至少一種的鈦系無機填充材。
  9. 一種成形用樹脂組成物，含有： 環氧樹脂； 硬化劑，包含活性酯化合物；以及 第一無機填充材，其為包含鈦元素的鈦系無機填充材。
  10. 如請求項1至請求項9中任一項所述的成形用樹脂組成物，其用於製造具有天線及樹脂組成物的硬化物的高頻元件中的所述硬化物。
  11. 一種高頻元件，具有天線及如請求項1至請求項10中任一項所述的成形用樹脂組成物的硬化物。
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