TW202214806A - 各向異性導電連接材料及使用各向異性導電連接材料之電子元件的安裝方法 - Google Patents

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劉文琪
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Abstract

本發明提供一種在鄰接之電極為細節距的配線基板上亦可保有電性連接可靠度與絕緣可靠度優異之元件安裝的各向異性導電連接材料。各向異性導電連接材料，包含：(A)黏合劑成分，以及分散在該(A)黏合劑成分中之(B)焊料顆粒；其中，該(A)黏合劑成分包含：(A1)熱塑性樹脂、(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物、(A3)聚合起始劑，以及(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物。

Description

各向異性導電連接材料及使用各向異性導電連接材料之電子元件的安裝方法
本發明係關於一種各向異性導電連接材料及使用各向異性導電連接材料之電子元件的安裝方法。
隨著近年來電子設備輕薄短小化所造成的印刷配線板之高密度化，作為用於電子元件之電性連接、例如配線板與電子元件之電性連接或配線板間之電性連接的技術，正在進行導電接著劑的開發、改良。藉由將這種導電接著劑塗覆至欲進行電性連接之構件間並加熱壓接，可輕量且省空間地進行電性連接。具體而言，雖然導電接著劑本身為絕緣性，但利用加熱壓接將導電接著劑所含有之導電顆粒夾於電極之間並進行壓附，藉此形成導電的路徑。結果，可使構件間電性連接。另一方面，加熱壓接後未夾於電極之間而未施加壓力的區域，導電顆粒仍為分散，故維持絕緣性。藉此，成為所謂的各向異性導電性之連接結構體(例如，專利文獻1等)。
又，液狀的樹脂中，若焊料顆粒熔化，則焊料顆粒會聚集在電極上，利用此性質，亦開發了如下述之各向異性導電接著劑：分散在處於流動狀態之硬化性樹脂中的焊料顆粒熔化而自組裝至電極上，可僅在欲連接之電極間配置焊料，並可在鄰接之電極間確保絕緣性(例如，專利文獻2等)。此類型的各向異性導電接著劑正使用於COG安裝或FOG安裝之類將複數個電極一次性進行電性連接的用途。 [先前技術文獻]
[專利文獻] [專利文獻1]日本特開平8-003529號公報 [專利文獻2]日本特開2016-127010號公報
[發明所欲解決之課題]
另外，近年來，LED晶片邁向小型化，例如，以1mm以下的鄰接間隔將外形尺寸為數十微米左右的LED晶片安裝於配線基板而成的LED陣列基板亦已實用化，用以安裝LED晶片的電路板之電極間亦日益變窄。若將如專利文獻2所記載之類型的各向異性導電接著劑應用於這種電極間非常窄的配線基板，則會在鄰接之電極間殘留焊料顆粒，而有無法確保鄰接之電極間的絕緣可靠度的情況。
本發明係基於這樣的課題而完成，其目的係提供一種在鄰接之電極為細節距的配線基板上亦可進行電性連接可靠度與絕緣可靠度優異之元件安裝的各向異性導電連接材料。 [解決課題之手段]
上述專利文獻2等的各向異性導電連接材料係藉由使熔化之焊料顆粒溶解披覆電極表面而自組裝至電極上，將配線基板的電極與電子元件的電極進行電性連接而成。本案發明人等觀察將各向異性導電連接材料加熱時分散在各向異性導電連接材料中之焊料顆粒的熔化行為，結果得知熔化之焊料顆粒可能在鄰接之電極間的中央附近成為較小的球狀塊而導致熔化之焊料殘留。
根據本案發明人等的見解，認為加熱熔化時殘留於鄰接電極間之焊料的球狀塊係使鄰接之電極間的絕緣可靠度變差的原因，在焊料熔化而開始形成球狀塊時，藉由使殘留於鄰接之電極間的較小球狀塊消失，可兼具對向之電極間的連接可靠度與鄰接之電極間的絕緣可靠度。然後，本案發明人等想到若存在可將焊料顆粒的分散介質(樹脂成分)進行攪拌的方法，則可使存在於鄰接之電極間的中央附近的焊料之球狀塊移動而溶解披覆電極，進而可降低殘留於鄰接電極間的焊料。
再者，本案發明人等繼續研究，結果得出下述見解：在將各向異性導電連接材料加熱時使氣泡產生，只要使用該氣泡移動的力，即可使分散在組成物中之熔化焊料塊移動。本發明係根據所述見解而完成。亦即，本發明的主旨如下。 [1] 一種各向異性導電連接材料，包含：(A)黏合劑成分，以及分散在該(A)黏合劑成分中之(B)焊料顆粒； 其中，該(A)黏合劑成分包含：(A1)熱塑性樹脂、(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物、(A3)聚合起始劑，以及(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物。 [2] 如[1]所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A2)化合物之聚合性官能基係(甲基)丙烯醯基。 [3] 如[1]或[2]所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A4)化合物係為加熱至該(B)焊料顆粒的熔點以上溫度時可產生氣體之化合物。 [4] 如[1]或[2]所述之各向異性導電連接材料，其中，該(B)焊料顆粒的熔點為260℃以下。 [5] 如[1]或[2]所述之各向異性導電連接材料，其中，該(B)焊料顆粒的平均粒徑為1～100μm。 [6] 如[1]或[2]所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A4)化合物產生的氣體係選自由二氧化碳、氧氣、氫氣以及氮氣所組成之群組中的至少一種。 [7] 一種使用如[1]～[6]中任一項所述之各向異性導電連接材料之電子元件的安裝方法： 在配置有預定間隔之複數個電極的電路板上，塗覆該各向異性導電連接材料， 以該電路板的電極與該電子元件的電極彼此成為對向位置之方式，將該電子元件隔著已塗覆之該各向異性導電連接材料，載置於該電路板上， 將載置有該電子元件的電路板加熱到該焊料顆粒熔點以上的溫度，以熔化該焊料顆粒，使焊料溶解披覆兩電極； 冷卻該焊料使其固化，且藉由該(A2)化合物之聚合，使該電子元件固定在該電路板上。 [發明之效果]
根據本發明之各向異性導電連接材料，藉由包含在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物，可降低殘留於鄰接之電極間的較小球狀塊的數量。結果，根據本發明之各向異性導電連接材料，在鄰接之電極為細節距的配線基板上亦可進行電性連接可靠度與絕緣可靠度優異之元件安裝。
本發明之各向異性導電連接材料包含(A)黏合劑成分以及分散在該(A)黏合劑成分中之(B)焊料顆粒，雖然各向異性導電連接材料本身為絕緣性，但若將各向異性導電連接材料應用於對向之電極間，則對向電極間進行電性連接，而具有將鄰接之電極間維持絕緣性的性質。以下，針對構成本發明之各向異性導電連接材料的各成分進行詳細說明。
＜(A)黏合劑成分＞ 使(B)焊料顆粒分散的(A)黏合劑成分包含(A1)熱塑性樹脂、(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物、(A3)聚合起始劑以及(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物作為必要成分。 如上述專利文獻2所記載的焊料顆粒自組裝至電極上之類型的各向異性性導電材料，包含導電材料(焊料顆粒等)以及作為其黏合劑的環氧樹脂等熱固性樹脂。這是因為若考量塗覆性則各向異性性導電材料在常溫下必須為液狀或膏狀，黏合劑必須在加熱至導電材料熔化的溫度時具有可使熔化之導電材料在黏合劑中移動之程度的黏度，且在冷卻時黏合劑必須會固化，作為具有該功能之黏合劑材料，宜為環氧樹脂等熱固性樹脂。然後，認為熔化之導電材料以界面能量變為極小的方式成為球狀塊，在黏合劑中自組裝而溶解披覆電極。 因此，鄰接電極間距離充分大於對向電極間距離的情況下，即使在鄰接電極間殘留有熔化之焊料的球狀塊，亦不會發生在鄰接電極間直接發生短路(short)的情況。然而，認為鄰接電極間距離越小，越容易因殘留之焊料的球狀塊而發生短路(short)。 於是，在本發明中，預先於(A)黏合劑成分中添加(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物，在(B)焊料顆粒熔化時，於各向異性導電連接材料中產生氣泡，利用該氣泡在各向異性導電連接材料中移動的力，將(A)黏合劑成分進行攪拌，以避免焊料的球狀塊停留在對向電極間。結果，可藉由氣泡使殘留於鄰接之電極間的中央附近的熔化焊料之球狀塊移動至電極附近，而可降低殘留於鄰接電極間之焊料。以下對構成(A)黏合劑成分的成分進行詳細敘述。
[(A1)熱塑性樹脂] 本發明之各向異性導電連接材料包含(A1)熱塑性樹脂作為(A)黏合劑成分。(A1)熱塑性樹脂只要可溶解於(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物，則並無特別限定，可使用以往習知的各種樹脂。作為(A1)熱塑性樹脂，可舉例如：聚酯樹脂、聚醚樹脂、聚醯胺樹脂、聚醯胺-醯亞胺樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚乙烯丁醛樹脂、聚乙烯甲醛樹脂、苯氧基樹脂、多羥基聚醚樹脂、丙烯酸樹脂、聚苯乙烯樹脂、丁二烯樹脂、丙烯腈/丁二烯共聚物、丙烯腈/丁二烯/苯乙烯共聚物、苯乙烯/丁二烯共聚物、丙烯酸共聚物。該等(A1)熱塑性樹脂可為飽和物，亦可為不飽和物。又，該等(A1)熱塑性樹脂可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
該等(A1)熱塑性樹脂之中，從所得之各向異性導電連接材料的接著強度的觀點來看，較佳為飽和聚酯樹脂、不飽和聚酯樹脂。另一方面，從所得之各向異性導電連接材料中的耐濕性(特別是耐濕熱試驗後的接著強度)的觀點來看，較佳為苯乙烯/丁二烯共聚物、苯乙烯/丁二烯共聚物的氫化物。
又，(A1)熱塑性樹脂較佳為使用於室溫(25℃)、大氣壓下為固體者。
從各向異性導電連接材料之接著強度的觀點來看，(A1)熱塑性樹脂的重量平均分子量較佳為5,000以上，更佳為5,000～60,000。若分子量過高，則難以與下述(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物相溶，而有各向異性導電連接材料的流動性變差的傾向。此外，在本說明書中，重量平均分子量(Mw)的值意為藉由凝膠滲透層析法(GPC)(聚苯乙烯標準)所測量的值。
＜(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物＞ (A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物在製備各向異性導電連接材料時發揮作為使上述(A1)熱塑性樹脂溶解之溶劑的功能，同時具有在聚合反應後藉由固化來提升各向異性導電連接材料之接著強度的功能。(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物即使進行聚合亦不會形成交聯結構，因此不會發生如具有多官能基之化合物聚合時熔化黏度急劇上升的情況。亦即，即使將各向異性導電連接材料加熱亦可維持液體狀態，且冷卻至室溫時可使各向異性導電連接材料固化。因此，在將各向異性導電連接材料加熱而產生氣泡時，亦可將各向異性導電連接材料維持液體狀態，而可使氣泡及熔化之焊料在(A)黏合劑成分中自由移動。
又，本發明之各向異性導電連接材料在使用後(亦即，藉由加熱使(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物進行聚合後)，樹脂成分係由上述(A1)熱塑性樹脂及(A2)該化合物的聚合物所構成，故可藉由再次加熱使樹脂成分軟化。因此，使用本發明之各向異性導電連接材料在細節距之配線基板上進行元件安裝時，即便元件安裝電路板上存在不良處，亦可藉由再次加熱將不良處之元件從基板輕易去除。又，去除元件後，可利用溶劑將殘留於電路板之各向異性導電連接材料輕易去除。此外，在本說明書中，不良處不僅為因元件本身的缺陷而無法正常發揮功能之處，亦包含元件本身正常發揮功能但與電路板之電極發生連接不良之處，以及與元件及電路板之電極的連接亦正常但發生錯位等元件的配置不良之處。
在本發明中，聚合性官能基係指由(A3)聚合起始劑產生的活性自由基或可藉由酸等而參與聚合反應的基團。作為聚合性官能基，可列舉：乙烯基、乙烯基氧基、烯丙基、乙烯基苯基、(甲基)丙烯醯基、(甲基)丙烯醯氧基、環氧基、環氧乙烷基、氧雜環丁烷基等。該等之中，在本發明中，從反應性的觀點來看，較佳為(甲基)丙烯醯基、環氧基。此外，在本說明書中，(甲基)丙烯酸基係作為統稱丙烯酸基及甲基丙烯酸基兩者的用語使用。又，(甲基)丙烯醯基係作為統稱丙烯醯基及甲基丙烯醯基兩者的用語使用。再者，(甲基)丙烯酸酯係作為統稱丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯及其混合物的用語使用。
作為一分子中具有一個(甲基)丙烯醯基的化合物，可使用取代或非取代之脂肪族丙烯酸酯、脂環族丙烯酸酯、芳香族丙烯酸酯及該等之環氧乙烷改質丙烯酸酯等單體、及環氧丙烯酸酯、胺基甲酸酯丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯、聚醚丙烯酸酯、多元醇丙烯酸酯、醇酸丙烯酸酯、三聚氰胺丙烯酸酯、矽酮丙烯酸酯、聚丁二烯丙烯酸酯等寡聚物、以及與該等化合物對應的甲基丙烯酸酯類等。該等可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
具體而言，可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸羥乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥丁酯、(甲基)丙烯酸羥丙酯、(甲基)丙烯酸丁氧基甲酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、甘油醇單(甲基)丙烯酸酯等脂肪族(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸環己酯、4-(甲基)丙烯醯氧基三環[5.2.1.02,6]癸烷、(甲基)丙烯酸異莰酯、環狀三羥甲基丙烷縮甲醛丙烯酸酯等脂環式(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸芐酯、(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯等芳香族(甲基)丙烯酸酯、脂肪族環氧改質(甲基)丙烯酸酯等改質(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸四氫糠酯、(甲基)丙烯醯氧基乙基鄰苯二甲酸、γ-(甲基)丙烯醯氧基烷基三烷氧矽烷等。該等化合物可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
又，作為一分子中具有一個環氧基的化合物，可列舉：環氧丙烷、2,3-環氧丁烷、異環氧丁烷、1,2-環氧丁烷、1,2-環氧己烷、1,2-環氧庚烷、1,2-環氧戊烷、1,2-環氧辛烷、1,2-環氧癸烷、一氧化1,3-丁二烯、1,2-環氧十四烷、縮水甘油甲醚、1,2-環氧十八烷、1,2-環氧十六烷、乙基縮水甘油醚、縮水甘油異丙醚、三級丁基縮水甘油醚、1,2-環氧二十烷、2-(氯甲基)-1,2-環氧丙烷、環氧丙醇、環氧氯丙烷(epichlorohydrin)、溴環氧丙烷(epibromohydrin)、丁基縮水甘油醚、1,2-環氧己烷、1,2-環氧-9-癸烷、2-(氯甲基)-1,2-環氧丁烷、2-乙基己基縮水甘油醚、1,2-環氧-1H，1H，2H，2H，3H，3H-三氟丁烷、烯丙基縮水甘油醚、四氰基環氧乙烷、縮水甘油丁酸酯、1,2-環氧環辛烷、1,2-環氧環十二烷、1-甲基-1,2-環氧環己烷、1,2-環氧環十五烷、1,2-環氧環戊烷、1,2-環氧環己烷、1,2-環氧-1H，1H，2H，2H，3H，3H-十七氟丁烷、3,4-環氧四氫呋喃、縮水甘油硬脂酸酯、3-縮水甘油基氧基丙基三甲氧基矽烷、環氧琥珀酸、縮水甘油苯基醚、氧化異佛爾酮、α-氧化蒎烯、2,3-環氧降莰烯、苄基縮水甘油醚、二乙氧基(3-縮水甘油基氧基丙基)甲基矽烷、3-[2-(全氟己基)乙氧基]-1,2-環氧丙烷、1,1,1,3,5,5,5-七甲基-3-(3-縮水甘油基氧基丙基)三矽氧烷、9,10-環氧-1,5-環十二碳二烯、4-三級丁基苯甲酸縮水甘油酯、2,2-雙(4-縮水甘油基氧基苯基)丙烷、2-三級丁基-2-[2-(4-氯苯基)]乙基環氧乙烷、氧化苯乙烯、縮水甘油三苯甲基醚、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、2-苯基環氧丙烷、膽固醇-5α，6α-環氧化物、氧化二苯乙烯、對甲苯磺酸縮水甘油酯、3-甲基-3-苯環氧丙酸乙酯、N-丙基-N-(2,3-環氧丙基)全氟正辛基磺醯胺、(2S，3S)-1,2-環氧-3-(三級丁氧基羰基胺基)-4-苯丁烷、3-硝基苯磺酸(R)-縮水甘油酯、3-硝基苯磺酸-縮水甘油酯、小白菊內酯(parthenolide)、N-縮水甘油鄰苯二甲醯亞胺、安特靈(endrin)、地特靈(dieldrin)、4-縮水甘油基氧基咔唑、7,7-二甲基辛酸[環氧乙烷基甲基]酯、1,2-環氧-4-乙烯基環己烷等。該等化合物可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
作為上述以外的一分子中具有一個聚合性官能基的化合物，亦可使用以下化合物。 (1)藉由使(甲基)丙烯酸2-羥乙酯透過2,4-甲伸苯基二異氰酸酯而與液狀聚丁二烯的羥基進行胺基甲酸酯加成反應而得的液狀聚丁二烯胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯； (2)使2-羥基丙烯酸酯與經加成馬來酸酐之順丁烯二酸化聚丁二烯進行酯化反應而得的液狀聚丁二烯丙烯酸酯； (3)藉由聚丁二烯之羧基與(甲基)丙烯酸縮水甘油酯的環氧酯化反應而得的液狀聚丁二烯(甲基)丙烯酸酯； (4)使環氧化劑作用於液狀聚丁二烯而得到環氧化聚丁二烯，藉由其與(甲基)丙烯酸的酯化反應而得的液狀聚丁二烯(甲基)丙烯酸酯； (5)藉由具有羥基之液狀聚丁二烯與(甲基)丙烯醯氯的脫氯反應而得的液狀聚丁二烯(甲基)丙烯酸酯；以及 (6)對於使分子兩末端具有羥基之液狀聚丁二烯的雙鍵進行氫化而成之液狀氫化1,2聚丁二烯二醇，將其進行胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯改質而成的液狀氫化1,2聚丁二烯(甲基)丙烯酸酯。
上述丙烯酸酯之中，尤其從硬化物之基材密合性的觀點來看，較佳為丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯、環狀三羥甲基丙烷縮甲醛丙烯酸酯、丙烯酸苯氧基乙酯、丙烯酸4-羥丁酯、丙烯酸四氫糠酯、丙烯酸2-羥乙酯、丙烯酸-2-羥丙酯、2-丙烯醯氧基乙基鄰苯二甲酸、脂肪族胺基甲酸酯丙烯酸酯。
(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物較佳係以聚合性官能基當量為220以上的方式摻合至各向異性導電連接材料中。較佳為220～1000，更佳為220～700，再佳為230～700，特佳為230～550。藉由使聚合性官能基當量為220以上，可抑制聚合反應時所發生的體積收縮，而進一步提升密合強度。又，藉由使聚合性官能基當量為1000以下，可獲得充分的反應性。此處，聚合性官能基當量係以克當量計，每聚合性官能基數的質量。聚合性官能基為(甲基)丙烯醯基的情況下一般亦稱為(甲基)丙烯酸基當量。例如，聚合性官能基為(甲基)丙烯醯基的情況下，定義為每一個(甲基)丙烯醯基之有機成分的質量。亦即，聚合性官能基當量可藉由將有機成分的總質量除以各向異性導電連接材料中的聚合性官能基數而得。
在各向異性導電連接材料中，相對於(A1)熱塑性樹脂與(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物的總量，(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物的含有比例較佳為10～90質量%，更佳為50～80質量%。
＜(A3)聚合起始劑＞ 藉由(A)黏合劑成分中所包含之(A3)聚合起始劑，使上述(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物進行聚合。作為可使(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物進行自由基聚合的(A3)聚合起始劑，可使用習知的無機系過氧化物或有機系過氧化物。
作為無機系過氧化物，可舉例如：過硫酸鉀、過硫酸鈉、過硫酸銨等。又，作為有機系過氧化物，可舉例如：過氧化丁酮、過氧化甲基異丁酮、過氧化乙醯丙酮、過氧化環己酮及過氧化甲基環己酮等過氧化酮類；氫過氧化1,1,3,3-四甲基丁基、氫過氧化異丙苯及氫過氧化三級丁基等氫過氧化物類；過氧化二異丁醯基、過氧化雙-3,5,5-三甲基己醯基、過氧化月桂醯基、過氧化苯甲醯基及過氧化間甲苯甲醯基苯甲醯基等過氧化二醯基類；過氧化二異丙苯、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁過氧)己烷、1,3-雙(三級丁過氧異丙基)己烷、過氧化三級丁基異丙苯基、過氧化二(三級丁基)及2,5-二甲基-2,5-二(三級丁過氧)己烯、過氧化二(三級己基)等過氧化二烷基類；1,1-二(三級丁過氧-3,5,5-三甲基)環己烷、1,1-二(三級丁過氧)環己烷及2,2-二(三級丁過氧)丁烷等過氧縮酮類；過氧三甲基乙酸三級己酯、過氧三甲基乙酸三級丁酯、過氧-2-乙基己酸1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧-2-乙基己酸三級戊酯、過氧-2-乙基己酸三級丁酯、過氧異丁酸三級丁酯、過氧六氫對苯二甲酸二(三級丁酯)(di-t-butyl peroxyhexahydroterephthalate)、過氧-3,5,5-三甲基己酸1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧-3,5,5-三甲基己酸三級戊酯、過氧-3,5,5-三甲基己酸三級丁酯、過氧乙酸三級丁酯、過氧苯甲酸三級丁酯及過氧三甲基己二酸二丁酯等過氧酸烷酯類；過氧新二碳酸1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧新二碳酸α-異丙苯酯、過氧新二碳酸三級丁酯、過氧二碳酸二-3-甲氧基丁酯、過氧二碳酸二-2-乙基己酯、雙(過氧二碳酸1,1-丁基環己酯)、過氧二碳酸二異丙酯、過氧異丙基碳酸三級戊酯、過氧異丙基碳酸三級丁酯、過氧-2-乙基己基碳酸三級丁酯及1,6-雙(三級丁過氧羧基)己烷等過氧碳酸酯類；1,1-雙(三級己過氧)環己烷及過氧二碳酸(4-三級丁基環己基)酯等。該等化合物可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
可藉由自由基性的加成聚合反應使(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物進行聚合的(A3)聚合起始劑之摻合量，相對於(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物100質量份，較佳為0.1～25質量份，更佳為0.5～20質量份，再佳為1～20質量份。
＜(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物＞ 本發明之各向異性導電連接材料包含(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物作為(A)黏合劑成分。如上所述，只要在將各向異性導電連接材料加熱時，熔化之焊料可藉由氣泡而在黏合劑成分中移動即可，作為可產生氣體的化合物，可使用以往習知的無機系發泡劑或有機系發泡劑。此外，亦包含化合物本身因加熱而氣化(蒸發)的情況，但在本發明中，從(A4)化合物所產生的氣體較佳為選自由二氧化碳、氧氣、氫氣以及氮氣所組成之群組中的至少一種。作為這種化合物，可列舉以下無機系發泡劑或有機系發泡劑。
作為無機系發泡劑，可列舉：碳酸銨、碳酸鈉、碳酸氫銨、碳酸氫鈉、亞硝酸銨、硼氫化鈉、無水檸檬酸一鈉等。該等化合物可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
作為有機系發泡劑，較佳為選自偶氮化合物、醯肼化合物、亞硝基化合物、胺脲化合物、偶氮氫(hydrazo)化合物、四唑化合物、三嗪化合物、酯化合物、腙(hydrazone)化合物及大利松(diazinon)化合物的一種以上。可列舉：偶氮化合物、醯肼化合物及四唑化合物等。
上述發泡劑之中，更宜使用在大氣壓下加熱至100～260℃時可產生氣體的化合物。作為偶氮化合物，可舉例如：偶氮二甲醯胺(ADCA)、偶氮二異丁腈(AIBN)、偶氮二羧酸鋇(Ba-ADC)。作為醯肼化合物，可舉例如：4,4’-氧代雙苯磺醯肼(OBSH)、對甲苯磺醯肼。作為亞硝基化合物，可舉例如二亞硝基五亞甲基四胺(DPT)。作為胺脲化合物，可舉例如對甲苯磺醯胺脲(TSSC)。作為偶氮氫化合物，可舉例如偶氮氫二甲醯胺(HDCA)。作為四唑化合物，可舉例如：聯四唑･二銨、聯四唑･哌𠯤、聯四唑･二胍、5-苯基四唑、偶氮聯四唑･胍、偶氮聯四唑二胺基胍。作為三嗪化合物，可舉例如三肼基三嗪(THT)。作為酯化合物，可舉例如：偶氮氫甲酸酯(HDC-ESTER)、偶氮二甲酸酯(ADC-ESTER)、檸檬酸酯。作為腙化合物，可舉例如磺醯肼。作為大利松化合物，可舉例如5-苯基-3,6-二氫-1,3,4-氧代二嗪-2酮。該等化合物可單獨使用一種，亦可混合兩種以上使用。
相對於(A1)熱塑性樹脂與(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物的總量，各向異性導電連接材料中的(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物的摻合比例較佳為0.0001～10質量%，更佳為0.0005～5質量%。
此外，在包含(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物的各向異性導電連接材料中，關於是否可產生氣體的確認，例如，預先在表面平坦的玻璃基板上塗覆各向異性導電連接材料而形成塗覆膜，並形成將滑動玻璃重疊於塗覆膜上而成的積層結構，且預先確認在加熱前藉由光學顯微鏡等從滑動玻璃側觀察塗覆膜時沒有氣泡，將形成為該積層結構之玻璃基板載置於加熱至260℃的加熱板，藉由光學顯微鏡等從滑動玻璃側觀察塗覆膜，藉此可確認是否產生氣泡。
＜(B)焊料顆粒＞ 本發明之各向異性導電連接材料包含(B)焊料顆粒。藉由包含(B)焊料顆粒，可進行配線基板與電子元件等的電性連接。
(B)焊料顆粒並無特別限制，可使用以往習知的焊料顆粒，但在本發明中，更佳為低熔點焊料顆粒，更佳為Sn-Pb系、Sn-Bi系的低熔點焊料顆粒。此外，低熔點焊料顆粒意指熔點為200℃以下、較佳為170℃以下、更佳為150℃以下的焊料顆粒。
又，低熔點焊料顆粒較佳為不含鉛之焊料顆粒，該不含鉛之焊料顆粒係指關於含鉛率，JIS Z 3282：2017(焊料-化學成分及形狀)所規定的含鉛率0.10質量%以下的焊料顆粒。
作為不含鉛之焊料顆粒，宜使用由選自錫、鉍、銦、銅、銀、銻之至少一種類以上金屬所構成的低熔點焊料顆粒。尤其是從成本、處理性、接合強度之平衡的觀點來看，較佳為使用錫(Sn)與鉍(Bi)的合金。
這種低熔點焊料顆粒中Bi的含有比例宜選自15～65質量%、較佳為35～65質量%、更佳為55～60質量%的範圍。
藉由使Bi的含有比例為15質量%以上，其合金於約160℃開始熔化。若進一步增加Bi的含有比例，則熔化起始溫度逐漸降低，20質量%以上則熔化起始溫度變成139℃，58質量%則變成共晶組成。因此，藉由使Bi的含有比例為15～65質量%的範圍，可充分獲得低熔點化效果，結果即使在低溫下亦可獲得充分的導通連接。
(B)焊料顆粒較佳為球狀。此處，球狀的焊料顆粒係指在可確認焊料顆粒形狀的倍率下，包含90%以上的球狀粉之長徑與短徑的比為1～1.5者。
又，(B)焊料顆粒的平均粒徑較佳為1～100μm，更佳為2～80μm，再佳為3～60μm。此外，在本說明書中，平均粒徑係指使用雷射繞射式粒度分計所測量的中位直徑(D50)。
又，(B)焊料顆粒的氧量較佳為30～2000ppm，更佳為70～1400ppm，再佳為100～1000ppm。
各向異性導電連接材料中的(B)焊料顆粒的摻合量，在固體成分換算下相對於各向異性導電連接材料的總量較佳為5～90質量%，更佳為5～80質量%，特佳為8～70質量%的範圍。藉由使(B)焊料顆粒的摻合量為5質量%以上，可確保充分的導通連接。又，藉由使導電粉末的摻合量為90質量%以下，可確保充分的密合性。
各向異性導電連接材料中亦可包含(B)焊料顆粒以及助焊劑。作為助焊劑，可舉例如：氯化鋅、氯化鋅與無機鹵化物之混合物、氯化鋅與無機酸之混合物、熔鹽、磷酸、磷酸之衍生物、有機鹵化物、聯胺、己二酸等有機酸、松脂等。該等助焊劑可單獨使用一種或組合兩種以上使用。
相對於(B)焊料顆粒的摻合量，各向異性導電連接材料中的助焊劑的含量較佳為1～30質量%，更佳為1～20質量%。藉由形成助焊劑的含量在上述範圍內的各向異性導電連接材料，可進一步提升導通連接性。
又，各向異性導電連接材料中亦可包含鹼性有機化合物，用於調整助焊劑的活性度。作為鹼性有機化合物，可列舉苯胺鹽酸鹽及氫氯酸肼等。
再者，可視需求於各向異性導電連接材料中摻合填料，用於提高使其硬化時的物理強度等。作為填料，可使用習知的無機或有機填料，但特佳為硫酸鋇、球狀二氧化矽、水滑石及滑石。又，為了獲得阻燃性，可使用金屬氧化物或氫氧化鋁等金屬氫氧化物作為體質顏料填料。
又，摻合填料的情況下，為了提高各向異性導電連接材料中的分散性，填料亦可經過表面處理。藉由使用經過表面處理之填料，可抑制凝聚。表面處理方法並無特別限定，只要使用習知慣用的方法即可，但較佳係以具有硬化性反應基之表面處理劑，例如具有硬化性反應基作為有機基之偶合劑等來處理無機填料的表面。
作為偶合劑，可使用矽烷系、鈦酸酯系、鋁酸酯系及鋁鋯酸酯系等偶合劑。該等之中，較佳為矽烷系偶合劑。作為該矽烷系偶合劑的例子，可列舉：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、N-(2-胺基甲基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-苯胺基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷等，該等可單獨使用一種或組合兩種以上使用。
＜其他成分＞ 本發明之各向異性導電連接材料，除了上述成分以外，可視需求摻合濕潤分散劑、消泡劑、搖溶性賦予劑等添加劑。
作為濕潤分散劑，可使用習知慣用者，例如，可使用脂肪族羧酸、脂肪族羧酸鹽、高級醇硫酸酯、烷磺酸、磷酸酯、聚醚、聚酯羧酸或該等之鹽類。該等之中較佳為磷酸酯。上述濕潤分散劑可單獨使用一種或併用兩種以上。藉由包含濕潤分散劑，導電顆粒的分散變得良好，可防止因凝聚而產生粗粒。
從兼具導電顆粒之分散性及塗膜特性的觀點來看，濕潤分散劑的摻合量在固體成分換算下相對於各向異性導電連接材料的總量較佳為0.01～5質量%，更佳為0.05～3質量%，再佳為0.1～2質量%。
作為消泡劑，可使用習知慣用者，例如，可使用矽氧樹脂、改質矽氧樹脂、有機高分子聚合物、有機寡聚物等。該等之中較佳為有機高分子聚合物或有機寡聚物。上述消泡劑可單獨使用一種或併用兩種以上。藉由包含消泡劑，可使產生之氣泡消泡，故在(A)黏合劑成分固化時，可降低作為孔洞而在(A)黏合劑成分中殘留氣泡的情況。
從抑制孔洞或密合性的觀點來看，消泡劑的摻合量在固體成分換算下相對於各向異性導電連接材料的總量較佳為0.01～10質量%，更佳為0.1～5質量%，再佳為0.5～3質量%。
作為搖溶性賦予劑，可使用習知慣用者，例如，可使用膨潤土、蠟、硬脂酸金屬鹽、改質脲等。該等搖溶性賦予劑使用一種或混合兩種以上使用。藉由包含搖溶性賦予劑，可防止比重較高之導電顆粒沉降。
此外，本發明之各向異性導電連接材料亦可包含溶劑。各向異性導電連接材料中包含溶劑的情況下，相對於各向異性導電連接材料中的固體含量，溶劑的含量較佳為5質量%以下。此外，在本說明書中，「溶劑」係指上述(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物以外的成分，例如為芳香族烴類、二醇醚類、乙酸酯類、醇類、脂肪族烴、石油系溶劑等。
本發明之各向異性導電連接材料可按預定的摻合比例將上述各成分摻合攪拌並以習知慣用的方法製造。尤其在本發明中，亦可實施真空攪拌處理。藉由真空攪拌處理，將各向異性導電連接材料減壓消泡，故可在加熱前的狀態中去除各向異性導電連接材料中的氣泡、水及低沸點的雜質，而可使塗覆各向異性導電連接材料所形成的塗覆膜表面平滑。
本發明之各向異性導電連接材料可用於電子元件中的構件彼此的電性連接。例如，可用於印刷配線板與電子元件的電性連接或印刷配線板間的電性連接，尤其宜用於COG安裝或FOG安裝之類將複數個電極一次性進行電性連接的用途。其中，宜用於將複數個元件安裝於鄰接之電極間隔為細節距之配線基板上並一次性進行電性連接的用途。
例如，在配置有預定間隔之複數個電極的電路板上，塗覆上述各向異性導電連接材料， 以該電路板的電極與該電子元件的電極彼此成為對向位置之方式，將電子元件隔著已塗覆之該各向異性導電連接材料，載置於該電路板上， 將載置有該電子元件的電路板加熱到該(B)焊料顆粒熔點以上的溫度，以熔化該(B)焊料顆粒，使焊料溶解披覆兩電極； 冷卻該焊料使其固化，且藉由(A2)化合物之聚合，使該電子元件固定在電路板上。 實施例
接著列舉實施例進一步詳細說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。
[實施例1] ＜各向異性導電連接材料的製備＞ 製備將不飽和聚酯樹脂(Vylon 337，分子量：10,000，東洋紡績股份有限公司製)15質量份溶解於丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯30質量份而成的溶液，於該溶液中摻合p、p’-氧代雙苯磺醯肼(以下亦稱為OBSH；分解溫度150～160℃；產生氣體：氮氣)2.0質量份、己二酸8.5質量份，以攪拌機預混合後，使用三輥研磨機於室溫進行混合使其分散而獲得樹脂組成物。 接著，相對於所得之樹脂組成物55.5質量份，摻合過氧化二(三級己基)(PERHEXYL D，日油股份有限公司製)0.5質量份及低熔點焊料顆粒1(42Sn-58Bi組成的球狀顆粒，Type10-25，平均粒徑20.0μm，熔點139℃，氧量150ppm)44質量份，使用攪拌機(FBLh600M，東京硝子器械股份有限公司)，以400rpm混合3分鐘，藉此製備各向異性導電連接材料1。
[實施例2～9及比較例1～2] 除了依照下述表1所示之組成進行摻合以外，以與實施例1相同的方式獲得各向異性導電連接材料2～11。此外，表1中的數值表示質量份。又，表1所示之各成分的詳細內容如下所述。 ･低熔點焊料顆粒2(42Sn-58Bi組成的球狀顆粒，DS10，平均粒徑13.1μm，熔點139℃，氧量250ppm) ･低熔點焊料顆粒3(42Sn-58Bi組成的球狀顆粒，STC-5，平均粒徑6.0μm，熔點139℃，氧量500ppm) ･低熔點焊料顆粒4(42Sn-58Bi組成的球狀顆粒，STC-3，平均粒徑4.5μm，熔點139℃，氧量700ppm) ･碳酸氫鈉(分解溫度140～170℃，產生氣體：二氧化碳)
＜評價基板1：裝配有小型LED晶片之基板的製作＞ 以厚度成為40μm的方式，藉由刮板將所得之各種各向異性導電連接材料隔著金屬遮罩(遮罩厚度：50μm，開口：130μm×50μm)塗覆於電極面積：50μm×50μm，電極間距離：40μm，電極高度：8μm，電極表面：配置有閃鍍金處理之電極PAD的剛性基板(基材：FR-4)上。 接著，使用晶片裝配機(ACT-1000，ActesKyosan inc.製)，將小型LED晶片(晶片尺寸：125μm×75μm，電極面積：30μm×50μm，電極間距離：40μm，電極高度：3μm，正向電壓：2.5V)以LED晶片的電極與剛性基板上的電極重疊的方式配置於塗覆後的各向異性導電連接材料上。 之後，將裝配有小型LED晶片之剛性基板載置於加熱板(加熱溫度：180℃，數位加熱板ND-2A)，從剛性基板側進行180℃、20分鐘的加熱，製作裝配有小型LED晶片之剛性基板(評價基板1)。對於每一種各向異性導電連接材料製作各10個該評價基板1。
＜評價基板2：裝配有大型LED晶片之基板的製作＞ 以使厚度成為80μm的方式，藉由刮板將所得之各種各向異性導電連接材料隔著金屬遮罩(遮罩厚度：100μm，開口：400μm×200μm) 塗覆於電極面積：200μm×200μm，電極間距離：130μm，電極高度：8μm，電極表面：配置有閃鍍金處理之電極PAD的剛性基板(基材：FR-4)上。 接著，使用晶片裝配機(ACT-1000，ActesKyosan inc.製)，將大型LED晶片(晶片尺寸：380μm×200μm，電極面積：80μm×130μm，電極間距離：150μm，電極高度：3μm，正向電壓：3.0V)以LED晶片的電極與剛性基板上的電極重疊的方式配置於塗覆後的各向異性導電連接材料上。 之後，將裝配有大型LED晶片之剛性基板載置於加熱板(加熱溫度：180℃，數位加熱板ND-2A)，從剛性基板側進行180℃、20分鐘的加熱，製作裝配有大型LED晶片之剛性基板(評價基板2)。對於每一種各向異性導電連接材料製作各10個該評價基板2。
＜各向異性導電連接材料的評價(LED亮燈評價)＞ 以如下方法進行各向異性導電連接材料(LED亮燈評價)的評價。使用7011DC信號源(日置電機)，對於以上述方式所製作之各評價基板1及2的電極部分施加正向電壓(評價基板1=2.5V，評價基板2=3.0V)，確認LED是否亮燈。按以下基準評價LED是否亮燈。 〇：評價基板10個LED全部亮燈 ×：評價基板10個LED之中，1個以上未亮燈 評價結果如下述表1所示。此外，表中的「-」意為無法將各向異性導電連接材料塗覆於硬板上，故未進行LED亮燈評價。
表1
各向異性導電連接材料組成 實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 比較例1 比較例2
各向異性導電連接材料 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
成分(A1) 不飽和聚酯樹脂 15 15 15 15 15 15 15 15 14 15 15
成分(A2) 丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯 30 30 30 30 30 30 30 - - 30 -
環狀三羥甲基丙烷縮甲醛丙烯酸酯 - - - - - - - 30 - - -
2-乙基己基縮水甘油醚 - - - - - - - - 30 - -
成分(A3) PERHEXYL D 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5 - 0.5 0.5
雙氰胺 - - - - - - - - 1.5 - -
成分(A4) OBSH 2 - 2 2 2 4 1 2 2 - 2
碳酸氫鈉 - 2 - - - - - - - - -
成分(B) 低熔點焊料顆粒1 44 44 - - - 44 44 44 44 44 44
低熔點焊料顆粒2 - - 44 - - - - - - - -
低熔點焊料顆粒3 - - - 44 - - - - - - -
低熔點焊料顆粒4 - - - - 44 - - - - - -
其他成分 己二酸 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5 8.5
合計 100 100 100 100 100 102 99 100 100 98 70
聚合性官能基當量 414 414 414 414 414 429 407 374 349 400 -
LED亮燈評價 評價基板1(小型LED晶片) 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 × -
評價基板2(大型LED晶片) 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 × -
由表1的評價結果明確可知，包含(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物及(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物兩者作為(A)黏合劑成分的各向異性導電連接材料(實施例1～9)，相較於僅包含(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物或(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物之任一者的各向異性導電連接材料(比較例1～2)，其電性連接可靠度與絕緣可靠度優異。
無。
無。
無。
無。

Claims (7)

  1. 一種各向異性導電連接材料，包含：(A)黏合劑成分，以及分散在該(A)黏合劑成分中之(B)焊料顆粒； 其中，該(A)黏合劑成分包含：(A1)熱塑性樹脂、(A2)一分子中具有一個聚合性官能基的化合物、(A3)聚合起始劑，以及(A4)在大氣壓下加熱時可產生氣體的化合物。
  2. 如請求項1所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A2)化合物之聚合性官能基係(甲基)丙烯醯基。
  3. 如請求項1或2所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A4)化合物係為加熱至該(B)焊料顆粒的熔點以上溫度時可產生氣體之化合物。
  4. 如請求項1或2所述之各向異性導電連接材料，其中，該(B)焊料顆粒的熔點為260℃以下。
  5. 如請求項1或2所述之各向異性導電連接材料，其中，該(B)焊料顆粒的平均粒徑為1～100μm。
  6. 如請求項1或2所述之各向異性導電連接材料，其中，該(A4)化合物產生的氣體係選自由二氧化碳、氧氣、氫氣以及氮氣所組成之群組中的至少一種。
  7. 一種使用如請求項1至6中任一項所述之各向異性導電連接材料之電子元件的安裝方法： 在配置有預定間隔之複數個電極的電路板上，塗覆該各向異性導電連接材料， 以該電路板的電極與該電子元件的電極彼此成為對向位置之方式，將該電子元件隔著已塗覆之該各向異性導電連接材料，載置於該電路板上， 將載置有該電子元件的電路板加熱到該焊料顆粒熔點以上的溫度，以熔化該焊料顆粒，使焊料溶解披覆兩電極； 冷卻該焊料使其固化，且藉由該(A2)化合物之聚合，使該電子元件固定在該電路板上。
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