TW202116674A - 用於製造富一氧化碳氣體產品的方法與系統 - Google Patents

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Abstract

本發明係有關於一種製造富一氧化碳氣體產品(6)的方法，其中至少將二氧化碳電解(E)以獲得至少包含一氧化碳及二氧化碳的粗煤氣(3)，且其中對該粗煤氣(3)進行分離處理，以獲得循環流(7)、殘餘氣體(8)及該富一氧化碳氣體產品(6)，該分離處理包括吸附(A)及膜分離(M)，該循環流包含該粗煤氣(3)中所包含的大部分二氧化碳，其中將該循環流(7)部分或完全地送回作該電解(E)處理，其中對該粗煤氣(3)進行部分或完全的該吸附(A)處理，以獲得該循環流(7)以及相對於該粗煤氣(3)富集一氧化碳且耗盡二氧化碳的中間產品流(5)，並且對該中間產品流(5)進行部分或完全的該膜分離(M)處理，以獲得該氣體產品(6)及該殘餘氣體(8)，其中將該殘餘氣體(8)部分或完全地送回作該吸附(A)處理。此外還提出一種用於實施此種方法的系統。

Description

用於製造富一氧化碳氣體產品的方法與系統
本發明係有關於一種如各獨立請求項之前言所述的用於製造富一氧化碳氣體產品的方法與系統。
有一系列不同的方法可以製造一氧化碳，例如連同氫氣一起對天然氣進行蒸汽重整，而後將產生的合成氣體提純，或者將諸如煤、天然氣、石油或生物質等原料氣化，而後將產生的合成氣體提純。
以電化學方式用二氧化碳製造一氧化碳同樣已為吾人所知，且對於經典的蒸汽重整製造規模過大而不經濟的應用領域而言，看上去尤具吸引力。為此，例如可採用在使用一個或數個固體氧化物電解池之情況下所進行的高溫電解。其中，根據以下的一般化反應方程式，陽極側上產生氧氣，陰極側上產生一氧化碳： CO2 → CO + ½ O2 (1)
以電化學方式製造一氧化碳時，電解池循環一次通常無法將二氧化碳完全轉化成一氧化碳，因此，常規做法係從電解產生的粗煤氣(Rohgas)中至少部分地分離出二氧化碳並送回作電解處理。
上述以電化學方式用二氧化碳製造一氧化碳的方法例如記載於WO 2014/154253 A1、WO 2013/131778 A2、WO 2015/014527 A1及EP 2 940 773 A1。上述公開案同樣揭露了以吸收分離法、吸附分離法、膜分離法及低溫分離法分離電解產生的粗煤氣，但未提供具體設計或組合該等方法之細節。由DE 10 2017 005 681 A1及WO 2018/228717A1已知一種吸附分離與膜分離的組合，但此處所揭露的分離序列不同於本發明中的分離序列。
在固體氧化物電解池中，除二氧化碳外亦可將水電解，從而能產生包含氫氣與一氧化碳之合成氣體。相關細節例如提供在Foit等人的論文Angew. Chem. 2017, 129, 5488–5498, DOI: 10.1002/ange.201607552中。此類方法亦可在本發明範圍內使用。
亦可藉由對水性電解質進行低溫電解來實現以電化學方式用二氧化碳製造一氧化碳。此處一般發生以下反應： CO2 + 2e- + 2M+ + H2 O → CO + 2 MOH     (2) 2 MOH → ½ O2 + 2M+ +2e- (3)
相應的低溫電解使用膜，根據反應方程式2所需要的或者說根據反應方程式3產生的正電荷載流子(M+ )穿過該膜從陽極側擴散至陰極側。與高溫電解相反，低溫電解的正電荷載流子輸運並非以氧離子形式，而是例如以所用的鹽類電解質(Elektrolytsalz)（金屬氫氧化物，MOH）的正離子形式。相應的鹽類電解質可例如為氫氧化鉀。在此情況下，正電荷載流子為鉀離子。低溫電解的其他實施方式例如包括對可供質子穿過的質子交換膜進行使用，或者使用所謂的陰離子交換膜。相應方法的不同變體例如記載於Delacourt等人的論文J. Electrochem. Soc. 2008, 155, B42-B49, DOI: 10.1149/1.2801871中。
由於電解質溶液中存在水，陰極上部分地產生氫氣： 2 H2 O + 2M+ + 2e- → H2 + 2 MOH    (4)
根據所使用的觸媒，低溫電解亦可能產生額外的有價值產品。具體而言，低溫電解可產生不同的氫氣量。相應的方法與裝置例如記載於WO 2016/124300 A1及WO 2016/128323 A1。
在進行採用固體氧化物電解池（英文為Solid Oxide Electrolysis Cell，SOEC）的高溫(HT)共電解時，觀察或假定以下陰極反應： CO2 + 2 e– → CO + O2– (5) H2 O + 2 e– → H2 + O2– (6)
此外還發生以下反應： 2 O2– → O2 + 4 e– (7)
氧離子在此基本上選擇性地經陶瓷膜從陰極被導向陽極。
不完全清楚的是，根據反應方程式5的反應是否以上述方式發生。亦有可能僅氫氣以電化學方式產生，並且根據逆向的水煤氣變換反應，在存在二氧化碳的情況下產生一氧化碳： CO2 + H2 ⇄ H2 O + CO                    (8)
高溫共電解產生的氣體混合物通常處於水煤氣變換平衡（或接近於水煤氣變換平衡）。然而，一氧化碳的具體產生方式對本發明沒有影響。
前述DE 10 2017 005 681 A1所揭露的用於分離電解產生的粗煤氣的分離方法僅包括對未發生反應的二氧化碳進行分離，電解產物一起轉移到氣體產品中。以此方法製造一氧化碳存在不可忽略的雜質量。上述WO 2018/228717 A1所揭露的分離方法在某些情況下，特別是在產品量較大之情況下，可能會產生不利效果。
因此，本發明之目的在於改良相應分離中富一氧化碳氣體產品的純度，同時相對於所用原料量改良產率。
在此背景下，本發明提出一種具有相關獨立請求項之特徵的製造富一氧化碳氣體產品的方法及一種具有相關獨立請求項之特徵的相應系統。較佳技術方案分別為附屬請求項及以下說明的主題。
在進一步說明本發明及其有利技術方案之前，先對說明時所使用的術語進行定義並闡述本發明的進一步基礎。
在本申請範圍內所使用的所有關於混合物含量的說明皆與體積含量有關。
「富一氧化碳氣體產品」在此係具體指藉由本發明方法所產生的不同純度之一氧化碳。相應地，除一氧化碳外亦可包含其他氣體組分，但以氣體產品的總產品體積以參照，該等其他氣體組分的體積含量低於40%、30%、20%、10%、5%、3%、2%、1%、0.5%、0.3%、0.2%、0.1%、100 ppm或10 ppm。此類其他氣體組分具體可為二氧化碳及/或氫氣。
在本案的用語習慣中，任一種藉由對（包括但不限於或僅限於）二氧化碳進行電解而提供的氣體混合物被稱為「粗煤氣」。除明確提及的組分外，粗煤氣例如亦可包含氧氣或未發生反應的惰性組分，其中在本案的用語習慣中，「惰性」應被理解為「電解時不發生反應」，並且不限於典型的惰性氣體。
在本發明範圍內所實施的電解可在使用一個或數個電解池、一個或數個各具有一個或數個電解池的電解器或一個或數個適合用於電解的其他結構單元之情況下進行。在本發明範圍內，上述器件特別是被構建為用於實施如前所述的水性電解質之低溫電解。
如前所述，亦可設置高溫電解作為替代。在此情況下，一個或數個電解池當然亦適用於此種方法。具體地說，在此情況下不設置水性電解質，而是設置固體電解質，例如陶瓷類電解質及/或基於過渡金屬氧化物的電解質。
一般而言，在本案的用語習慣中，物料流、氣體混合物等可能「富集」或「耗盡」一種或數種組分，其中此等術語係關於初始混合物中的相應含量。以初始混合物為參照，若物料流、氣體混合物等至少含有一種或數種組分的1.1倍、1.5倍、2倍、5倍、10倍、100倍或1000倍含量，則稱之為「富集」，若物料流、氣體混合物等最多含有一種或數種組分的0.9倍、0.75倍、0.5倍、0.1倍、0.01倍或0.001倍含量，則稱之為「耗盡」。
在本案的用語習慣中，物料流、氣體混合物等亦可能「富」或「貧」一種或數種組分，其中「富」可代表至少為50%、60%、75%、90%、99%、99.9%或99.99%的含量，「貧」可代表最高為50%、40%、25%、10%、1%、0.1%、0.01%或0.01%的含量。若給出數種組分，則「富」或「貧」係有關於此等組分之總和。舉例而言，此時若述及「一氧化碳」，則可為純氣體，或者亦可為富一氧化碳混合物。因此，若說某一混合物「佔優勢地」包含一種或數種組分，乃是指該混合物富此或此等組分。
「滲透物」在此以及在下文中係指在膜分離中獲得的氣體混合物，該氣體混合物佔優勢地具有或僅具有未被膜分離所用之膜攔截或完全攔截的組分，即至少部分地通過該膜的組分。在本發明範圍內使用較佳攔截一氧化碳且較佳供其他組分通過的膜。藉此方式，此等其他組分富集於滲透物中。此類膜可例如為被大規模用來分離氫氣及/或二氧化碳的商用聚合物膜。相應地，本申請所指的「滯留物」係為佔優勢地或僅由被膜分離所用的膜至少部分攔截的組分所組成之混合物。可藉由相應地選擇膜來調節組分通過率。 本發明的改進和優點
總體而言，本發明提出一種製造前述意義上的富一氧化碳氣體產品的方法，其中至少將二氧化碳電解以獲得至少包含一氧化碳及二氧化碳的粗煤氣。關於該方法可採用的電解方法，請參閱前述說明。下面特別是以低溫電解為參考來說明本發明，但各種實施方式的高溫電解亦是可行的，如前所述，在此，例如氫氣亦可能產生於粗煤氣中。
此處所述及的「至少將二氧化碳」電解，不排除亦可將原料混合物（特別是例如水）的其他組分送去作電解處理。高溫電解時，提供氫氣及一氧化碳作電解處理，此能減少條件，從而對電解池的使用壽命產生有益影響。
在本發明範圍內，該電解可以高溫電解之形式在使用一個或數個固體氧化物電解池之情況下進行，或者作為低溫電解，例如在使用質子交換膜及水溶液中的鹽類電解質（特別是金屬氫氧化物）的情況下進行。原則上，低溫電解可在使用不同電解液之情況下進行，例如水基，特別是具有鹽類電解質，聚合物基，有機溶劑基，基於離子液體，或者以其他技術方案進行。低溫電解時，由於水的存在（特別是作為電解質的組成部分），通常總會一定程度地產生氫氣，具體視該方法的技術方案而有所不同。高溫電解時，粗煤氣中亦可能出現氫氣，例如由於所用原料中存在雜質水蒸氣而產生氫氣，或者由於電解時選擇性地添加氫氣，如前所述。本發明一般不對二氧化碳及水進行選擇性的共電解。
為了調節電解及/或膜分離中的溫度，根據本發明，可使用熱交換器及/或其他加熱設備或冷卻設備。其中，可特別有利地將相應的熱交換器實施成使得：離開某個方法步驟的混合物將其熱能傳遞給被提供給該方法步驟的混合物（「進料/出料熱交換器」）。
電解產生的粗煤氣可在非水部分中（即「幹」）具有0%至20%氫氣、10%至90%一氧化碳及10%至90%二氧化碳。其水含量與溫度及壓力有關，例如在80℃及100 kPa條件下可為10%至60%。在此以及在下文中，百分率係有關於體積含量或莫耳含量。
在本發明範圍內，進一步如下設置：對粗煤氣進行部分或完全的吸附處理，以獲得相對於粗煤氣富集二氧化碳且耗盡一氧化碳及其他組分的循環流以及相對於粗煤氣耗盡二氧化碳且富集一氧化碳及其他組分的中間產品。根據本發明，進一步對中間產品進行部分或完全的膜分離處理，以獲得相對於中間產品富集一氧化碳且耗盡氫氣及其他組分的富一氧化碳氣體產品作為滯留物，並且獲得相對於中間產品耗盡一氧化碳且富集氫氣及其他組分的殘餘氣體作為滲透物，其中將循環流及循環流中所包含的二氧化碳至少部分地送回作電解處理，並且將殘餘氣體至少部分地與粗煤氣一同送回作吸附處理。
亦即，本發明的一個重要態樣為：在進行膜分離之前，先利用吸附，特別是變壓吸附、真空變壓吸附及/或變溫吸附來對電解產生的粗煤氣進行處理，該粗煤氣基於所採用的電解條件而至少包含一氧化碳及二氧化碳，但亦可能包含可觀的氫氣組分。
在將粗煤氣送去作吸附處理之前，有利地從粗煤氣中部分或完全移除粗煤氣中所包含的水。在本發明的一個技術方案中，將分離出來的水部分或完全地送回作電解處理。
本發明將吸附設置在膜分離之前，藉此可取得多個對分離效率有正面影響的優點。水在膜分離之前即已從粗煤氣中被移除，藉此可在製程控制中取得節能效果。透過吸附以（幾乎）定量的方式分離粗煤氣中所包含的二氧化碳，可減小後續膜分離中膜的容積負荷，進而可在該處達到更高的耐受性及更好的分離效率。由於可排出殘餘氣體中更多的副產品（例如氫氣），以所使用的二氧化碳量來看，還能提高一氧化碳產率。
如前所述，在吸附處理中產生中間產品以及在此被稱為「循環流」的氣體混合物。中間產品極大程度地耗盡二氧化碳，因為二氧化碳在吸附過程中吸附到吸附劑上。一氧化碳特別是分佈在中間產品與循環流之間，其中藉由選擇相應的吸附條件可對組分施加影響。
若存在氫氣，則該氫氣佔優勢地轉移到中間產品中。因此，中間產品貧二氧化碳或不含二氧化碳，並且可佔優勢地或僅由一氧化碳及可能存在的氫氣組成。中間產品例如包含少於5%、4%、3%、2%、1%、0.5%、0.1%、500 ppm、100 ppm、50 ppm、10 ppm或1 ppm的二氧化碳，此外包含50%至99%一氧化碳、0%至20%氫氣以及可能存在的惰性組分及未被吸附移除的雜質，例如甲烷、氮氣及/或氬氣。
在膜分離處理中產生作為滯留物的富一氧化碳氣體產品以及在此被稱為殘餘氣體的氣體混合物，該氣體混合物係在使用滲透物組分之情況下產生。
在富一氧化碳氣體產品中，相對於中間產品耗盡氫氣及二氧化碳並且富集一氧化碳。特別是幾乎不再包含可觀的二氧化碳量。該氣體產品例如包含90%至100%一氧化碳、0‰至1‰二氧化碳、0%至1%氫氣以及可能存在的惰性組分及未在膜分離處理中被分離出去的雜質，例如甲烷、氮氣及/或氬氣。
殘餘氣體包含中間產品中所包含的大部分氫氣，並且此外基本上由一氧化碳及二氧化碳組成。而由於二氧化碳有利地已在吸附處理中被絕大部分地移除，因此，殘餘氣體貧二氧化碳。
本發明的另一重要態樣為：將部分循環流（連同新鮮原料一起）送回作電解處理且/或將部分殘餘氣體（連同粗煤氣一起）送回作吸附處理。以此方式，可藉由調整用於各工藝步驟的原料組成來設定有利條件。尤其是可選擇性地或更有選擇性地將二氧化碳送回作電解處理並且將一氧化碳送回作分離處理。此為有利的，因為根據最小約束原理，根據具體實施，二氧化碳過剩有利於將二氧化碳電解成一氧化碳。
以此方式，藉由將粗煤氣中所包含的二氧化碳部分或完全地送回作電解處理，可利用該二氧化碳來改良相應方法之產率。在此情況下，若此處述及將「二氧化碳」送回作電解處理，則亦不排除亦可將其他組分有意或無意地送回作電解處理。
將殘餘氣體中所包含的一氧化碳送回作吸附處理，有助於提高產品良率，因為該一氧化碳能以此途徑最終轉移到氣體產品中，而不會隨著殘餘氣體損失。此外，藉由將殘餘氣體添加到粗煤氣中，能減小二氧化碳接受吸附處理前的濃度，從而特別是在壓力調節方面對製程控制產生有利影響。
在本發明範圍內，藉由上述任一項二氧化碳電解技術，可實現簡單而低成本的一氧化碳就地生產。藉此方式可為用戶提供一氧化碳，而不必採用過大規模的習知方法如蒸汽重整。其中可滿足對富一氧化碳氣體產品的高純度要求。藉由就地生產可省去成本昂貴且存在安全隱憂的一氧化碳運輸。在本發明範圍內，藉由將二氧化碳送回作電解處理以及透過特別有效的製程控制，可靈活地將藉由電解二氧化碳而提供的粗煤氣提純至高純度一氧化碳產品。
在本發明範圍內，除循環流外，亦可將至少佔優勢地包含二氧化碳的新鮮原料送去作電解處理。此新鮮原料例如可具有超過90%、95%、99%、99.9%或99.99%的二氧化碳含量。此含量愈高，則電解產生的副產品愈少，需要從粗煤氣中分離出去的非產品相關組分的含量亦愈低。如前所述，以下做法有利於電解池的使用壽命：除二氧化碳外亦將氫氣及/或一氧化碳送去作電解處理，以便能在一定的前提條件下選擇性地將例如有利於製程控制的其他組分添加到新鮮原料中。
如前所述，藉由在吸附下游使用合適的膜分離，可防止大量副產品非期望地進入富一氧化碳氣體產品中。藉由將循環流在繞開膜分離之情況下送回作電解處理，尤其能改良膜的分離效率與使用壽命。
在本發明方法的一個技術方案中，膜分離包括至少一個第一膜分離步驟以及第二膜分離步驟，其中在使用來自第一及/或第二分離步驟的滲透物組分的情況下產生滲透物。根據本發明的實施方式，亦可如下設置：膜分離包括第一膜分離步驟及第二膜分離步驟，並且，在藉由壓縮機提高壓力之情況下，將其中一個膜分離步驟的滲透物提供給另一個膜分離步驟的輸入混合物，以提高產率及/或純度。
在本發明範圍內，特別有利地如下設置：從該方法中排出殘餘氣體的至少一部分（剩餘的殘餘氣體被送回該方法）。在本發明範圍內，例如可如下設置：從殘餘氣體中以所謂的吹掃流(Purge)之形式分出一個分流。從該方法中排出並移除相應吹掃流中所包含的組分。藉由排出特別是呈惰性且/或不應該出現在一氧化碳氣體產品中的組分，可避免此等組分富集在回輸循環中。
根據本發明的一個技術方案，亦可有利地如下設置：膜分離包括第一膜分離步驟及第二膜分離步驟，其中在該等兩個膜分離步驟的一者中使用膜，該膜所產生的滲透物特別富含副產品，特別是氫氣及/或惰性組分。在根據本發明的此實施中，特別有利的做法乃是在使用富集相應組分的滲透物之情況下形成吹掃流並從該方法中排出該吹掃流，因為該滲透物特別是貧一氧化碳及二氧化碳，藉此可將一氧化碳及/或二氧化碳的損失最小化。
在本發明範圍內如下設置：在電解壓力水平上進行電解，在吸附壓力水平上進行吸附，在膜壓力水平上進行膜分離。吸附壓力水平及膜壓力水平分別為相關方法步驟的入口壓力。在本案的用語習慣中，若第一壓力水平與第二壓力水平之差不超過0.1 MPa、0.2 MPa、0.3 MPa或0.5 MPa，則第一壓力水平係「處於」第二壓力水平。在本案的用語習慣中，若第一壓力水平特別是超過第一壓力水平0.5 MPa以上直至3 MPa，則第一壓力水平係「高於」第一壓力水平。
根據本發明，可在吸附的（入口或上）壓力水平（變壓吸附時，該壓力水平例如為1 MPa至8 MPa，較佳為1 MPa至4 MPa）上或者在更低的壓力水平上進行電解。在第一種情況下，無需壓縮粗煤氣或僅需輕微壓縮粗煤氣。為此須將循環流壓縮至電解壓力水平，因為循環流係在解吸壓力水平（變壓吸附時，該解吸壓力水平明顯低於吸附壓力水平）上離開吸附。在第二種情況下，必須將粗煤氣或被送去作吸附處理的粗煤氣部分壓縮至吸附壓力水平，其中視情況可放棄在將循環流送去作電解處理之前壓縮該循環流。在根據本發明的另一實施方式中，可將吸附實施為真空變壓吸附。在此情況下，吸附壓力水平處於電解壓力水平（例如100 kPa至1000 kPa，較佳100 kPa至500 kPa），解吸壓力水平（例如20 kPa至90 kPa，較佳30 kPa至70 kPa）低於電解壓力水平。如此便僅需較輕型的壓縮機，從而在投入、安全及維護方面產生有益效果。亦即，相關領域通常知識者將根據優先級在考慮各項優點的情況下選擇最有利於具體用途的方案。
在本發明的一個技術方案中，可藉由用於吸附產生的循環流的同一個壓縮機來將膜分離的滲透物送回作電解處理。藉此可節省一台壓縮機。
在本發明範圍內，有利地產生粗煤氣，該粗煤氣包含10%至95%的一氧化碳含量、0%至10%的氫氣含量及5%至90%的二氧化碳含量。
為了提高二氧化碳的轉化率，可有利地將一部分粗煤氣送回作電解處理。
本發明亦有關於一種根據相應獨立項所述的用於製造富一氧化碳氣體產品的系統。
關於本發明所提出的系統的特徵與優點，明確地提請參閱前述有關本發明之方法及其技術方案的說明。此亦適用於根據本發明的尤佳實施方式的系統，該系統被構建為用於實施前文以技術方案形式加以闡述的方法。
下面參考對本發明之較佳技術方案進行圖示的所附圖式對本發明進行詳細闡述。
圖1示意性地圖示根據本發明之實施方式的方法。
該方法的主要方法步驟為可按前述方式進行的電解E。
被電解的富二氧化碳電解原料2包含二氧化碳。該二氧化碳在電解E中部分轉化為一氧化碳，該一氧化碳從電解單元的陰極側轉移到粗煤氣3中，根據電解條件及電解原料2的組分，該粗煤氣中亦可包含其他組分。前述產生於陽極側的氧氣未圖示於圖中，且從該方法中被移除。同樣未圖示的還有水的添加、分離及排出或循環，以及如前所述可以使用的熱交換器及/或外部熱源。
以幹的粗煤氣為參照，粗煤氣在圖示實施例中例如包含約1%氫氣、34%一氧化碳及65%二氧化碳。粗煤氣例如以約500 Nm3 /h的量產生並且處於超過大氣壓約0 kPa至100 kPa的電解壓力水平，絕對值例如約為150 kPa。被壓縮至吸附壓力水平（例如2 MPa）後，根據本發明的當前實施，粗煤氣作為下述吸附原料4的一部分被全部送去作吸附A處理。電解所用的溫度例如處於20℃至80℃範圍，例如約為60℃。為了保護電解材料，一般不希望所用的二氧化碳完全轉化，或者以反應動力學看是不可能的，因此，粗煤氣亦包含二氧化碳。
在吸附A中對吸附原料4進行處理，該吸附原料例如包含約3%氫氣、38%一氧化碳及58%二氧化碳且例如以約550 Nm3 /h的流量被提供。其中產生例如包含約9%氫氣、91%一氧化碳及0.1%二氧化碳且量約為160 Nm3 /h的中間產品5以及例如由約0.4%氫氣、17%一氧化碳及82%二氧化碳組成且例如包括約390 Nm3 /h的循環流7。
循環流7被壓縮機從例如約為120 kPa的解吸壓力水平壓縮至電解壓力水平，並且與例如包括約110 Nm3 /h的純二氧化碳的新鮮原料1混合成具有約0.2%氫氣、14%一氧化碳及86%二氧化碳且以約500 Nm3 /h的量被提供的電解原料2。
根據此處所圖示的本發明技術方案，中間產品5在吸附A下游在不調整壓力之情況下被送去作膜分離M處理。如前所述，膜壓力水平相應處於吸附壓力水平。根據本發明如圖1所示的實施，在該膜分離中，例如產生約100 Nm3 /h的一氧化碳氣體產品6，其組成為例如約0.1%氫氣、99.9%一氧化碳及100 ppm二氧化碳，以及產生約60 Nm3 /h的殘餘氣體8及9，其組成為例如約22%氫氣、78%一氧化碳及0.2%二氧化碳。
在圖1所示的本發明實施中，從該方法中提取殘餘氣體的一部分（例如約10 Nm3 /h）以作為組成與殘餘氣體相同的吹掃流9。殘餘氣體8的剩餘部分在電解E下游與粗煤氣3混合以獲得吸附原料4並被壓縮。
圖2中所示出的根據本發明之技術方案的方法與圖1所示的方法之間的區別主要在於膜分離的多級實施。據此，中間產品5在第一膜分離步驟M1中經處理而獲得第一滯留物12及第一滲透物14。例如以某種方式實施第一膜分離步驟M1，使得第一滲透物14中達到高氫氣濃度，例如超過25%的含量。第一滯留物在第二膜分離步驟M2中經處理而獲得第二滯留物13及一氧化碳氣體產品6。在使用滲透物13及14之情況下所產生的殘餘氣體8在電解E下游與粗煤氣3混合成吸附原料4並被壓縮。在該方法的此項技術方案中，可特別有利地從第一滲透物14提取有待從該方法中移除的吹掃流9，因為如前所述，藉此可將一氧化碳及二氧化碳的損失最小化。
圖3示出本發明方法的一個技術方案，其中以真空變壓吸附VA之形式進行吸附。在此對粗煤氣3進行真空變壓吸附VA處理，其中可取消對吸附原料的壓縮。在本發明的此項技術方案中，電解壓力水平基本上相當於例如約為150 kPa的吸附壓力水平。在本發明的圖示技術方案中，在膜分離M中產生的殘餘氣體8與中間產品5一同被壓縮至例如約為2 MPa的膜壓力水平並且被送回作膜分離M處理。
圖4示出本發明範圍內的一個技術方案，其中在例如約為2 MPa的電解壓力水平上以高壓電解形式進行電解E。在此實施中，亦可放棄將粗煤氣壓縮成吸附原料4。以電解壓力水平進行吸附A。在圖示技術方案中，來自膜分離M的殘餘氣體8與循環流7一同被壓縮成循環原料10，該循環原料連同新鮮原料1一起作為電解原料2被送回作電解E處理。藉由將不同的待回輸的流合併以及將電解E、吸附A及膜分離M的壓力水平合併，可節省壓縮步驟。
1:新鮮原料 2:電解原料 3:粗煤氣 4:吸附原料 5:中間產品 6:一氧化碳氣體產品 7:循環流 8:殘餘氣體 9:吹掃流 10:循環原料 12:第一滯留物 13:第二滯留物 14:第一滲透物 A:吸附 E:電解 M:膜分離 VA:真空變壓吸附 M1:第一膜分離步驟 M2:第二膜分離步驟
〔圖1〕圖示根據本發明之實施方式的方法。 〔圖2〕圖示根據本發明之實施方式的方法。 〔圖3〕圖示根據本發明之實施方式的方法。 〔圖4〕圖示根據本發明之實施方式的方法。
圖中以相同的符號標示功能上及/或結構或構造上彼此相符的方法步驟、技術單元、機構等，且為了清楚起見而不作重複說明。儘管圖式及下文中的詳細說明皆係關於本發明的方法，然而此等圖式與說明同樣適用於本發明的相應系統。
1:新鮮原料
2:電解原料
3:粗煤氣
4:吸附原料
5:中間產品
6:一氧化碳氣體產品
7:循環流
8:殘餘氣體
9:吹掃流
A:吸附
E:電解
M:膜分離

Claims (12)

  1. 一種製造富一氧化碳氣體產品(6)的方法，其中至少將二氧化碳電解(E)以獲得至少包含一氧化碳及二氧化碳的粗煤氣(3)，且其中對該粗煤氣(3)進行分離處理，以獲得循環流(7)、殘餘氣體(8)及該富一氧化碳氣體產品(6)，該分離處理包括吸附(A)及膜分離(M)，該循環流包含該粗煤氣(3)中所包含的大部分二氧化碳，其中將該循環流(7)部分或完全地送回作該電解(E)處理， 其特徵在於， 對該粗煤氣(3)進行部分或完全的該吸附(A)處理，以獲得該循環流(7)以及相對於該粗煤氣(3)富集一氧化碳且耗盡二氧化碳的中間產品流(5)， 並且對該中間產品流(5)進行部分或完全的該膜分離(M)處理，以獲得該氣體產品(6)及該殘餘氣體(8)， 其中將該殘餘氣體(8)部分或完全地送回作該吸附(A)處理。
  2. 如請求項1之方法，其中，該吸附(A)包括變壓吸附、真空變壓吸附及/或變溫吸附。
  3. 如前述請求項中任一項之方法，其中，從該方法中排出該殘餘氣體(8)的一部分。
  4. 如前述請求項中任一項之方法，其中，該吸附(A)將該粗煤氣(3)中所包含的90%至100%的二氧化碳分離到該循環流(7)中。
  5. 如前述請求項中任一項之方法，其中，該膜分離(M)包括至少一個第一膜分離步驟(M1)以及第二膜分離步驟(M2)，其中該第一膜分離步驟(M1)的滯留物(12)部分或完全地在該第二膜分離步驟(M2)中被進一步分離，其中在使用該第二膜分離步驟(M2)的滯留物之情況下產生該氣體產品(6)，且其中在使用該等至少兩個膜分離步驟(M1、M2)的滲透物組分(13、14)的情況下產生該殘餘氣體(8)。
  6. 如前述請求項中任一項之方法，其中，該電解(E)所使用的壓力與該吸附(A)所使用的壓力之差不超過100 kPa、200 kPa、300 kPa或500 kPa。
  7. 如請求項1至5中任一項之方法，其中，該吸附(A)所使用的壓力比該電解(E)所使用的壓力高0.5 MPa至3 MPa。
  8. 如前述請求項中任一項之方法，其中，該一氧化碳氣體產品(6)包含90%至100%的一氧化碳。
  9. 如前述請求項中任一項之方法，其中，產生至少20 Nm3 /h的該一氧化碳氣體產品(6)。
  10. 如前述請求項中任一項之方法，其中，將該粗煤氣(3)的一部分送回作該電解(E)處理。
  11. 一種用於製造一氧化碳氣體產品(6)的系統，包括：電解單元，被構建為用於至少對二氧化碳進行電解(E)，以獲得至少包含一氧化碳及二氧化碳的粗煤氣(6)； 被構建為用於對該粗煤氣(3)進行分離處理以獲得循環流(7)、殘餘氣體(8)及該一氧化碳氣體產品(6)的構件，該分離處理包括吸附(A)及膜分離(M)，該循環流包含該粗煤氣(3)中所包含的大部分二氧化碳；被構建為用於將該循環流(7)部分或完全地送回作該電解(E)處理的構件，其特徵在於： 被構建為用於對該粗煤氣(3)進行部分或完全的該吸附(A)處理以獲得該循環流(7)以及相對於該粗煤氣(3)富集一氧化碳且耗盡二氧化碳的中間產品流(5)的構件，以及 被構建為用於對該中間產品流(5)進行部分或完全的該膜分離(M)處理以獲得該氣體產品(6)及該殘餘氣體(8)的構件， 具有被構建為用於將該殘餘氣體(8)部分或完全地送回作該吸附(A)處理的構件。
  12. 如請求項11之系統，具有被構建為用於實施如請求項1至10中任一項之方法的構件。
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