TW202031788A - 芳香族聚碳酸酯樹脂組合物及光學用成形品 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種不損害聚碳酸酯樹脂原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使於對所獲得之成形品進行加熱之情形時透光率亦優異之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物。
本發明之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之特徵在於:其係含有芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷化合物(B)、脂肪酸酯(C)及特定芳香族化合物(D)者,且相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,含有0.01~1.0重量份之聚矽氧烷化合物(B)、0.01~0.7重量份之脂肪酸酯(C)、及0.0001重量份以上且未達0.05重量份之特定之芳香族化合物(D)。
Description
本發明係關於一種芳香族聚碳酸酯樹脂組合物及光學用成形品。
聚碳酸酯樹脂之耐衝擊性、耐熱性及透明性等優異,故先前一直用於導光板、各種透鏡及銘牌等成形品。
例如,專利文獻1中揭示一種於具有特定之分子量與特定之分子量分佈之芳香族聚碳酸酯樹脂中調配有穩定劑及脫模劑之導光板用芳香族聚碳酸酯樹脂組合物。
專利文獻2中揭示一種於聚碳酸酯樹脂中調配有特定量之特定直徑之顆粒狀交聯丙烯酸系樹脂之樹脂成分中調配有螢光增白劑之光學用成形品用聚碳酸酯樹脂組合物。
此外,例如如專利文獻3或專利文獻4中所揭示,提出有各種為了獲得優異之透光率且提昇光學部材之亮度而將聚碳酸酯樹脂與其他材料併用之樹脂組合物。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2007-204737號公報
[專利文獻2]日本專利特開平09-020860號公報
[專利文獻3]日本專利特開2011-133647號公報
[專利文獻4]日本專利特開平11-158364號公報
[專利文獻5]日本專利特開2013-234233號公報
[發明所欲解決之問題]
然而,專利文獻3或專利文獻4中揭示之聚碳酸酯樹脂組合物無法充分地滿足近年來作為導光板之材料之要求(尤其是為了進行薄壁成形而於高溫下進行成形加工之情形時透光率亦不會降低等要求)。進而,近年來,逐漸要求即使於成形加工所得之0.3 mm左右之薄型成形品(例如導光板)於光照射等之高溫條件下暴露極長時間之情形時,透明性降低亦較少(白濁或著色少)之材料。
進而,例如逐漸要求車輛及新幹線等之車輛用導光件之材料等。車輛用導光件例如為於頭燈等車輛前照燈、霧燈等輔助前照燈、或日行燈等各種車輛用燈具附近所設置之白天點燈用之導光件,併用作利用導光件附近所具備之LED等光源點亮而發揮高視認性之照明具。
近年來,在白天明亮之時間段仍堅持點燈,使對向車或步行者等知曉其存在,或進行裝扮而點燈等,為此,晝光化不斷發展。尤其於頭燈及/或後燈之附近具備晝光燈之汽車或機車等車輛中,以北歐諸國等為中心,比日本更早地出現大量之此種需求。作為該晝光燈,具備導光件及其附近所設置之LED等光源,例如已知有如專利文獻5所揭示之燈。
關於該用途,此前一直使用作為丙烯酸系樹脂之聚甲基丙烯酸甲酯(以下稱為PMMA)作為導光件用樹脂,但就耐熱性高、且機械強度亦高之方面而言,逐漸由PMMA替換聚碳酸酯樹脂。聚碳酸酯樹脂與PMMA相比,機械性、熱性、電性優異,但透光率稍微遜色。因此,聚碳酸酯樹脂製之導光件與使用PMMA製之導光件者相比,存在亮度低之問題。然而,如上所述,專利文獻2或專利文獻4中揭示之樹脂組合物無法充分地滿足近年來之作為導光件之材料之要求,逐漸要求成形加工後之成形品即使於光照射等之高溫條件下暴露極長時間之情形時,透明性之降低亦較少(白濁或著色少)之材料。
本發明之目的在於提供一種不損害聚碳酸酯樹脂原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使於成形加工所得之0.3 mm左右之薄型之成形品(例如導光板)於光照射等之高溫下暴露極長時間之情形時,亦不易產生透明性之降低(不易產生白濁及著色)之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物;使該芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形而成之光學用成形品(導光板及車輛用導光件等)。
[解決問題之技術手段]
本發明人等為解決該問題而進行銳意研究,結果發現,含有各特定量之芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷化合物(B)、脂肪酸酯(C)及下述式所表示之芳香族化合物(D)之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物不損害聚碳酸酯樹脂原本具有耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使於成形加工所得之0.3 mm左右之薄型之成形品(導光板)於光源照射等之高溫條件下長時間暴露之情形時,透明性之降低亦較少(不易產生白濁或著色),從而完成本發明。
即,本發明提供一種芳香族聚碳酸酯樹脂組合物、及使其成形而成之光學用成形品(導光板及車輛用導光件等),上述芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之特徵在於:其係含有芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷化合物(B)、脂肪酸酯(C)及下述式所表示之芳香族化合物(D)者,且相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,含有0.01~1.0重量份之聚矽氧烷化合物(B)、0.01~0.7重量份之脂肪酸酯(C)及0.0001重量份以上且未達0.05重量份之芳香族化合物(D)。
式:
[化1]
[發明之效果]
本發明之聚碳酸酯樹脂組合物(光學用成形品、例如導光板及車輛用導光件等)不損害聚碳酸酯樹脂原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使所獲得之成形品於炎熱天氣環境下及/或光源照射等之高溫條件下長時間暴露之情形時,透明性亦不易降低(不易產生白濁或著色)。因此,例如不論厚0.3 mm左右之薄型之成形品(導光板)抑或車輛用導光件等,色相均不易發生變化,不易產生外觀降低(劣化)之情況,即使於源於外部環境或光源之高溫條件下長時間暴露之情形時,亦不易產生透明性之降低(不易產生白濁或著色),工業方面之利用價值極高。
以下詳細說明實施形態。其中,存在省略過度詳細說明之情形。例如存在省略已知事項之詳細說明或針對實質上相同的構成之重複說明之情形。原因在於,避免造成以下之說明不必要地冗長,使業者容易理解。
再者,本發明人等係為了讓業者充分地理解本發明而提供以下說明,並不意圖藉由該等而限制發明申請專利範圍中記載之主題。
本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物含有芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷化合物(B)、脂肪酸酯(C)及特定之芳香族化合物(D),並可視需要含有磷系抗氧化劑(E)及/或環氧化合物(F)等其他成分等。
於本發明之實施形態中,芳香族聚碳酸酯樹脂(A)係基於芳香族化合物之聚碳酸酯樹脂,只要可獲得本發明之目標芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,則並無特別限制。作為此種芳香族聚碳酸酯樹脂,例如可例示藉由使各種二羥基二芳基化合物與光氣反應之光氣法、或使二羥基二芳基化合物與碳酸二苯酯等碳酸酯反應之酯交換法而獲得之聚合物。代表例包括由2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷(雙酚A)製造之聚碳酸酯樹脂。
作為上述二羥基二芳基化合物,除雙酚A以外,例如亦可例示:雙(4-羥基苯基)甲烷、1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷、2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)辛烷、雙(4-羥基苯基)苯甲烷、2,2-雙(4-羥基苯基-3-甲基苯基)丙烷、1,1-雙(4-羥基-3-第三丁基苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3-溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二溴苯基)丙烷、2,2-雙(4-羥基-3,5-二氯苯基)丙烷等雙(羥基芳基)烷烴類;1,1-雙(4-羥基苯基)環戊烷、1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷等雙(羥基芳基)環烷烴類;4,4'-二羥基二苯醚、4,4'-二羥基-3,3'-二甲基二苯醚等二羥基二芳基醚類;4,4'-二羥基二苯硫醚等二羥基二芳基硫醚類;4,4'-二羥基二苯基亞碸、4,4'-二羥基-3,3'-二甲基二苯基亞碸等二羥基二芳基亞碸類;4,4'-二羥基二苯基碸、4,4'-二羥基-3,3'-二甲基二苯基碸等二羥基二芳基碸類。該等可單獨使用或組合使用。除該等以外,亦可將哌𠯤、二哌啶基對苯二酚、間苯二酚、4,4'-二羥基聯苯等加以組合使用。
進而,可將上述二羥基二芳基化合物與例如以下所示之3價以上之芳香族化合物加以組合使用。
作為上述3價以上之酚系化合物,例如可例示:間苯三酚、4,6-二甲基-2,4,6-三-(4-羥基苯基)-庚烯、4,6-二甲基-2,4,6-三-(4-羥基苯基)-庚烷、1,3,5-三-(4-羥基苯基)-苯、1,1,1-三-(4-羥基苯基)-乙烷及2,2-雙-[4,4-(4,4'-二羥基二苯基)-環己基]-丙烷等。
芳香族聚碳酸酯樹脂(A)之黏度平均分子量較佳為10000~100000,更佳為12000~30000。再者,於製造此種芳香族聚碳酸酯樹脂(A)時,可視需要使用分子量調節劑、觸媒等。
於本發明之實施形態中,聚矽氧烷化合物(B)係通常被理解為聚矽氧烷化合物之化合物,只要可獲得本發明之目標樹脂組合物,則並無特別限制。聚矽氧烷化合物(B)較佳為含有選自烷氧基、乙烯基及苯基中之至少一種基,例如較佳為於矽酮系化合物中導入有甲氧基、乙烯基、苯基之至少一種基之反應性矽酮系化合物(有機聚矽氧烷等)等。聚矽氧烷化合物(B)可於使聚碳酸酯樹脂組合物顆粒化時使熔融黏度降低而進一步抑制黃變,可於成形時進一步防止銀條等外觀不良。作為聚矽氧烷化合物,例如可使用如聚二甲基矽氧烷、聚甲基乙基矽氧烷、聚甲基苯基矽氧烷等化合物所示般,矽原子上具有碳數為1~12之烴基之聚矽氧烷化合物。
又,亦可使用純聚矽氧烷油作為聚矽氧烷化合物(B)。純聚矽氧烷油係矽原子上鍵結之有機基為甲基、苯基或氫原子之聚矽氧烷化合物。作為純聚矽氧烷油之具體例,可例示:聚矽氧烷之側鏈及末端均為甲基之二甲基聚矽氧烷油、聚矽氧烷之側鏈之一部分為苯基之甲基苯基聚矽氧烷油、聚矽氧烷之側鏈之一部分為氫原子之甲基氫矽酮油。亦可使用改性矽酮油。其係於純聚矽氧烷油之側鏈或末端導入有有機基之聚矽氧烷化合物,根據有機基之導入位置而分類為側鏈型、兩封端型、單封端型及側鏈兩封端型。作為改性矽酮油中導入之有機基,可列舉:氫原子、烷基、芳基、芳烷基、氟烷基、胺基、醯胺基、環氧基、巰基、羧基、聚醚基、羥基、烷氧基、芳氧基、聚氧伸烷基、乙烯基、丙烯醯基、甲基丙烯醯基等。
作為聚矽氧烷化合物(B),可使用市售品。更具體而言,例如可例示:具有苯基、甲氧基及乙烯基之有機聚矽氧烷(信越化學工業股份有限公司製造、商品名KR511)、含烷氧基之甲基苯基聚矽氧烷(商品名KR213)、甲基苯基矽氧烷(Toray Dow Corning Silicone公司製造、商品名PH1560)、甲基苯基矽氧烷(Toray Dow Corning Silicone公司製造、商品名SH556)、甲基苯基矽氧烷(Toray Dow Corning Silicone公司製造、商品名SH710)等。
相對於聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,上述聚矽氧烷化合物(B)之量為0.01~1.0重量份,較佳為0.02~0.5重量份,進而較佳為0.04~0.3重量份。於聚矽氧烷化合物(B)之調配量為0.01重量份以上1.0重量份以下之情形時,可進一步提昇芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之透過率及色相,可使芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之色相、透過率更良好。
本發明之實施形態之樹脂組合物可包含脂肪酸酯(C)。脂肪酸酯(C)係與聚矽氧烷(B)及後文中敍述之特定芳香族化合物(D)一同發揮作用,不損害所獲得之聚碳酸酯樹脂組合物原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使於成形加工所得之0.3 mm左右之薄型之成形品(導光板)於光源照射等之高溫條件下長時間暴露之情形時,亦可使透明性之降低(不易產生白濁或著色)較少之成分。
例如,可有效地防止由芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形之光學用成形品因光源(LED光源等)之長時間光照射而導致之熱劣化(白濁或著色)。若光學用成形品於炎熱天氣等嚴酷之條件下及/或長時間持續接受光照射,則存在該成形品表面之溫度上升之情況,芳香族聚碳酸酯樹脂組合物中包含之芳香族聚碳酸酯樹脂(A)有可能逐步發生熱劣化。進而,存在樹脂組合物中之脂肪酸酯(C)可能逐漸改性,損害對通常之光學用成形品中使用之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物所期待之透明性(亮度或透過性),導致成形品表面可能產生白濁或著色(淺~深著色)現象之情形。
本案發明人等鑒於該課題而銳意研究,結果發現,作為抑止脂肪酸酯(C)之改性等劣化或由此導致之著色之化合物,特定芳香族化合物(D)尤其有效,想到藉由於對芳香族聚碳酸酯樹脂組合物進行熔融混練前添加特定芳香族化合物(D),可抑止成形品中之脂肪酸酯(C)之劣化,可減少或緩和白濁或著色(淺~深著色)現象,從而完成本發明。
於本發明之實施形態中,可使用通常之脂肪族羧酸與醇之縮合化合物作為脂肪酸酯(C),只要可獲得本發明之目標樹脂組合物,則並無特別限制。
作為上述脂肪族羧酸,可列舉:飽和或不飽和之單羧酸、二羧酸、三羧酸等。再者,該脂肪族羧酸中亦包含脂環式羧酸。該等之中,較佳為碳數6~36之單羧酸及二羧酸,進而較佳為碳數6~36之飽和單羧酸。
作為上述脂肪族羧酸之具體例,例如可列舉:棕櫚酸、硬脂酸、戊酸、己酸、癸酸、月桂酸、花生酸、山嵛酸、二十四碳酸、蠟酸、蜜蠟酸、三十四酸、褐煤酸、戊二酸、己二酸、壬二酸等。
作為上述醇,可列舉飽和或不飽和之一元醇及多元醇,該等醇可具有氟原子、氯原子、溴原子、芳基等取代基。該等之中,較佳為碳數30以下之飽和醇,進而較佳為碳數30以下之脂肪族飽和一元醇及脂肪族飽和多元醇。再者,脂肪族醇中亦包含脂環式醇。
作為上述醇之具體例,例如可列舉:辛醇、癸醇、十二烷醇、十四烷醇、硬脂醇、山嵛醇、乙二醇、二乙二醇、甘油、季戊四醇、2,2-二羥基全氟丙醇、新戊二醇、二-三羥甲基丙烷、二季戊四醇等。
作為脂肪酸酯(C)之具體例,例如可列舉:山嵛酸山嵛酯、山嵛酸辛基十二烷基酯、硬脂酸硬脂酯、甘油單棕櫚酸酯、甘油單硬脂酸酯、甘油單油酸酯、甘油二硬脂酸酯、甘油三硬脂酸酯、季戊四醇單棕櫚酸酯、季戊四醇單硬脂酸酯、季戊四醇二硬脂酸酯、季戊四醇三硬脂酸酯、季戊四醇四硬脂酸酯等,該等可單獨使用或組合2種以上使用。該等之中,較佳為甘油單硬脂酸酯、季戊四醇硬脂酸酯、季戊四醇二硬脂酸酯等硬脂酸酯,例如商業方面可獲取理研維他命(股)製造之RIKEMAL S-100A(商品名)或日油(股)製造之Unistar H476DP(「Unistar」係註冊商標)、Loxiol VPG861(商品名、Cognis公司製造)。
相對於聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,上述脂肪酸酯(C)之量例如可為0.01~0.7重量份,較佳為0.03~0.5重量份,更佳為0.05~0.2重量份。於脂肪酸酯(C)之量為0.01~0.7重量份之情形時,可進一步抑制黃變,進一步提昇色相。
相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,本發明之實施形態中使用之特定芳香族化合物(D)之量為0.0001重量份以上且未達0.05重量份,較佳為0.0005重量份以上0.003重量份以下。於芳香族化合物(D)之量為0.0001~0.05重量份之情形時,可進一步抑止白濁或著色,可進一步達成對光學成形體所要求之高水準之透光率及色相。
於本發明之實施形態中,如上所述,可進一步視需要含有磷系抗氧化劑(E)。只要可獲得本發明之目標芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,則本發明之實施形態中之磷系抗氧化劑(E)並無特別限制,較佳為含有具有下述亞磷酸酯結構之亞磷酸酯化合物。
[化2]
本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物較佳為磷系抗氧化劑(E)含有選自下述式(1)所表示之亞磷酸酯化合物、下述式(2)所表示之亞磷酸酯化合物、下述式(3)所表示之亞磷酸酯化合物及下述式(4)所表示之亞磷酸酯化合物中之至少1種以上化合物。磷系抗氧化劑(E)係與脂肪酸酯(C)及後文敍述之特定芳香族化合物(D)一起發揮作用,且係不損害所獲得之聚碳酸酯樹脂組合物原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性優異,透光率高,且即使於成形加工所得之0.3 mm左右之薄型之成形品(導光板)於光源照射等之高溫條件下長時間暴露之情形時,亦使透明性之降低(不易產生白濁或著色)較少之成分。
磷系抗氧化劑(E)例如較佳為含有下述式(1)所表示之化合物。
上述式(1)中,R1
為碳數1~20之烷基,進而較佳為碳數1~10之烷基。
作為式(1)所表示之化合物,例如可列舉:亞磷酸三苯酯、亞磷酸三甲苯酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯等。該等之中,尤佳為亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯,例如商業方面可獲取BASF公司製造之Irgafos 168(「Irgafos」係BASF Societas・Europaea之註冊商標)。
磷系抗氧化劑(E)較佳為例如含有下述式(2)所表示之化合物。
作為式(2)所表示之化合物,例如可列舉:雙(2,4-二第三丁基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯、苯基雙酚A季戊四醇二亞磷酸酯等。雙(2,4-二第三丁基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯於商業方面可入手ADEKA公司製造之商品名「Adekastab PEP-24G」。商業方面可入手ADEKA(股)製造之Adekastab PEP-36(「Adekastab」為註冊商標)。
磷系抗氧化劑(E)例如較佳為含有下述式(3)所表示之化合物。
式(3):
[化5]
(式中,R2
、R3
、R5
及R6
分別獨立地表示氫原子、碳數1~8之烷基、碳數5~8之環烷基、碳數6~12之烷基環烷基、碳數7~12之芳烷基或苯基;R4
表示氫原子或碳數1~8之烷基;X表示單鍵、硫原子或式:-CHR7
-(此處,R7
表示氫原子、碳數1~8之烷基或碳數5~8之環烷基)所表示之基;A表示碳數1~8之伸烷基或式:*-COR8
-(此處,R8
表示單鍵或碳數1~8之伸烷基,*表示氧側之鍵結鍵)所表示之基;Y及Z中之任一者表示羥基、碳數1~8之烷氧基或碳數7~12之芳烷氧基,另一者表示氫原子或碳數1~8之烷基)
式(3)中,R2
、R3
、R5
及R6
分別獨立地表示氫原子、碳數1~8之烷基、碳數5~8之環烷基、碳數6~12之烷基環烷基、碳數7~12之芳烷基或苯基。
此處,作為碳數1~8之烷基,例如可列舉:甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、第三戊基、異辛基、第三辛基、2-乙基己基等。作為碳數5~8之環烷基,例如可列舉:環戊基、環己基、環庚基、環辛基等。作為碳數6~12之烷基環烷基,例如可列舉:1-甲基環戊基、1-甲基環己基、1-甲基-4-異丙基環己基等。作為碳數7~12之芳烷基,例如可列舉:苄基、α-甲基苄基、α,α-二甲基苄基等。
上述R2
、R3
及R5
較佳為分別獨立為碳數1~8之烷基、碳數5~8之環烷基或碳數6~12之烷基環烷基。尤佳為R2
及R5
分別獨立為第三丁基、第三戊基、第三辛基等第三烷基、環己基或1-甲基環己基。尤佳為R3
為甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、第三戊基等碳數1~5之烷基,進而較佳為甲基、第三丁基或第三戊基。
上述R6
較佳為氫原子、碳數1~8之烷基或碳數5~8之環烷基,進而較佳為氫原子、甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、第三戊基等碳數1~5之烷基。
式(3)中,R4
表示氫原子或碳數1~8之烷基。作為碳數1~8之烷基,例如可列舉上述R2
、R3
、R5
及R6
之說明中例示之烷基。尤佳為R4
為氫原子或碳數1~5之烷基,進而較佳為氫原子或甲基。
式(3)中,X表示單鍵、硫原子或式:-CHR7
-所表示之基。此處,式:-CHR7
-中之R7
表示氫原子、碳數1~8之烷基或碳數5~8之環烷基。作為碳數1~8之烷基及碳數5~8之環烷基,例如分別列舉上述R2
、R3
、R5
及R6
之說明中例示之烷基及環烷基。尤其是X較佳為單鍵、亞甲基、或經甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基等取代之亞甲基,進而較佳為單鍵。
式(3)中,A表示碳數1~8之伸烷基或式:*-COR8
-所表示之基。作為碳數1~8之伸烷基,例如可列舉:亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基、五亞甲基、六亞甲基、八亞甲基、2,2-二甲基-1,3-伸丙基等,較佳為伸丙基。又,式:*-COR8
-中之R8
表示單鍵或碳數1~8之伸烷基。作為表示R8
之碳數1~8之伸烷基,例如可列舉上述A之說明中例示之伸烷基。R8
較佳為單鍵或伸乙基。又,式:*-COR8
-中之*為氧側之鍵結鍵,表示羰基與亞磷酸酯基之氧原子鍵結。
式(3)中,Y及Z中之任一者表示羥基、碳數1~8之烷氧基或碳數7~12之芳烷氧基,另一者表示氫原子或碳數1~8之烷基。作為碳數1~8之烷氧基,例如可列舉:甲氧基、乙氧基、丙氧基、第三丁氧基、戊氧基等。作為碳數7~12之芳烷氧基,例如可列舉:苄氧基、α-甲基苄氧基、α,α-二甲基苄氧基等。作為碳數1~8之烷基,例如可列舉上述R2
、R3
、R5
及R6
之說明中例示之烷基。
作為式(3)所表示之化合物,例如可列舉:2,4,8,10-四第三丁基-6-[3-(3-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯基)丙氧基]二苯并[d,f][1,3,2]二氧雜磷雜環庚烯、6-[3-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙氧基]-2,4,8,10-四第三丁基二苯并[d,f][1,3,2]二氧雜磷雜環庚烯、6-[3-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙氧基]-4,8-二第三丁基-2,10-二甲基-12H-二苯并[d,g][1,3,2]二氧磷雜八環、6-[3-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙醯氧基]-4,8-二第三丁基-2,10-二甲基-12H-二苯并[d,g][1,3,2]二氧磷雜八環等。該等之中,尤其是於要求光學特性之領域使用所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之情形時,較佳為2,4,8,10-四第三丁基-6-[3-(3-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯基)丙氧基]二苯并[d,f][1,3,2]二氧雜磷雜環庚烯,例如商業方面可獲取住友化學(股)製造之Sumilizer GP(「Sumilizer」為註冊商標)。
磷系抗氧化劑(E)例如較佳為含有下述式(4)所表示之化合物。
(式中,R11
~R18
分別獨立地表示碳數1~3之烷基或烯基;R11
與R12
、R13
與R14
、R15
與R16
、R17
與R18
可互相鍵結形成環;R19
~R22
分別獨立地表示氫原子或碳數1~20之烷基;d~g分別獨立為0~5之整數;X1
~X4
分別獨立地表示單鍵或碳原子;於X1
~X4
為單鍵之情形時,R11
~R22
之中,與該單鍵連接之官能基不包括在通式(4)內)
作為式(4)所表示之化合物之具體例,例如可列舉:雙(2,4-二異丙苯基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯。其於商業方面可獲取Dover Chemical公司製造之商品名「Doverphos(註冊商標) S-9228」、ADEKA公司製造之商品名「Adekastab PEP-45」(雙(2,4-二異丙苯基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯)。
相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,磷系抗氧化劑(E)之量例如為0.01~0.3重量份,較佳為0.01~0.1重量份,更佳為0.04~0.1重量份,進而較佳為0.04~0.08重量份。於磷系抗氧化劑(E)之量為0.01~0.3重量份之情形時,可進一步提昇透光率及色相。
除以上成分以外,本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物中可進而含有環氧化合物(F)。於芳香族聚碳酸酯樹脂組合物進而同時含有環氧化合物(F)之情形時,可維持提昇對光學成形品所要求之優異之光學特性,並且不使包含所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之成形品之初始光學特性劣化,防止因使用狀況導致之劣化或老化劣化等劣化。
環氧化合物(F)於分子內具有至少1個環氧基,只要可獲得本發明之目標芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,則並無特別限制。環氧化合物(F)例如可含有3,4-環氧環己烷羧酸3',4'-環氧環己基甲酯、環氧化大豆油、ε-己內酯改性3,4-環氧環己烷羧酸3',4'-環氧環己基甲酯、含環氧基之丙烯酸-苯乙烯系聚合物、2,2-雙(4-羥基環己基)丙烷-二縮水甘油醚等。環氧化合物(F)較佳為含有3,4-環氧環己烷羧酸3',4'-環氧環己基甲酯。
相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100質量份,本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物較佳為含有0.001~0.2質量份之環氧化合物(F),更佳為含有0.002~0.1質量份,尤佳為含有0.005~0.05質量份。
本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物於相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100質量份含有0.001~0.2質量份之環氧化合物(F)之情形時,可維持提昇對光學成形品所要求之優異之光學特性,並且提昇包含所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之成形品之初始光學特性(累計透過率及黃度),防止因使用狀況導致之劣化或老化劣化等劣化。
除以上成分以外,本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物中可進而含有丙烯酸系樹脂(G)。於本發明之實施形態中,丙烯酸系樹脂(G)係通常被理解為丙烯酸系樹脂之樹脂,只要可獲得本發明之目標樹脂組合物,則並無特別限制。於芳香族聚碳酸酯樹脂組合物進而含有丙烯酸系樹脂(G)之情形時,可維持提昇對光學成形品所要求之全光線透過率等優異之光學特性,並且不使包含所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之成形品之初始光學特性劣化,防止因使用狀況導致之劣化或老化劣化等劣化。丙烯酸系樹脂係指將丙烯酸、丙烯酸酯、丙烯腈及其衍生物之單體單元作為重複單元之聚合物,且指均聚物或與苯乙烯、丁二烯等之共聚物。具體而言,為聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA),聚丙烯腈、丙烯酸乙酯-丙烯酸-2-氯乙酯共聚物、丙烯酸正丁酯丙烯腈共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物等。該等之中,可尤佳地使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)。該聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)可為公知者,但較佳為於過氧化物或偶氮系聚合起始劑之存在下使甲基丙烯酸甲酯單體塊狀聚合而製成者。
丙烯酸系樹脂(G)之重量平均分子量較佳為200~10萬,更佳為2萬~6萬。若重量平均分子量為上述範圍內,則成形時不易引起聚碳酸酯樹脂與丙烯酸系樹脂之間之相分離,對製成導光板時之導光性帶來不良影響之擔憂降低。於含有丙烯酸系樹脂(G)之情形時,相對於聚碳酸酯樹脂(A)100質量份,較佳為0.01~0.5質量份,更佳為0.02~0.4質量份,尤佳為0.03~0.15質量份。
除以上成分以外,實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物中,例如可根據使芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形而獲得之成形品之用途而適當使用進一步提昇所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之耐候性之成分即紫外線吸收劑。
作為紫外線吸收劑,例如可單獨使用或組合使用2種以上之苯并三唑系化合物、三𠯤系化合物、二苯甲酮系化合物、草醯苯胺系化合物等聚碳酸酯樹脂中通常調配之紫外線吸收劑。
作為苯并三唑系化合物,例如可列舉:2-(2-羥基-5-第三辛基苯基)苯并三唑、2-(3-第三丁基-2-羥基-5-甲基苯基)-5-氯-2H-苯并三唑、2-(3,5-二第三戊基-2-羥基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4-甲基-6-(3,4,5,6-四氫鄰苯二甲醯亞胺甲基)苯酚、2-(2-羥基-4-辛氧基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2-羥基-5-第三辛基苯基)-2H-苯并三唑、2-[2'-羥基-3,5-二(1,1-二甲苄基)苯基]-2H-苯并三唑、2,2'-亞甲基雙[6-(2H-苯并三唑-2-基)4-(1,1,3,3-四甲基丁基)苯酚]等。其中,尤佳為2-(2-羥基-5-第三辛基苯基)苯并三唑等,例如商業方面可獲取BASF公司製造之TINUVIN 329(TINUVIN為註冊商標)、Shipro Kasei(股)製造之Seesorb 709、Chemipro化成(股)製造之Chemisorb 79等。
作為三𠯤系化合物,例如可列舉:2,4-二苯基-6-(2-羥基苯基-4-己氧基苯基)1,3,5-三𠯤、2-[4,6-雙(2,4-二甲基苯基)-1,3,5-三𠯤-2-基]-5-(辛氧基)苯酚、2-(4,6-二苯基-1,3,5-三𠯤-2-基)-5-[(己基)氧基]苯酚等,例如商業方面可獲取BASF公司製造之TINUVIN 1577等。
作為草醯苯胺系化合物,例如商業方面可獲取Clariant Japan(股)製造之Sanduvor VSU等。
作為二苯甲酮系化合物,例如可列舉:2,4-二羥基二苯甲酮、2-羥基-4-正辛氧基二苯甲酮等。
相對於芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,紫外線吸收劑之量為0~1.0重量份,較佳為0~0.5重量份。於紫外線吸收劑之量超過1.0重量份之情形時,有所獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之初始之色相降低之虞。又,於紫外線吸收劑之量為0.1重量份以上之情形時,尤其可大幅發揮進一步提昇芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之耐候性之效果。
進而,於不損害本發明中之效果之範圍內,實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物中例如可適當調配熱穩定劑、其他抗氧化劑、著色劑、脫模劑、軟化劑、抗靜電劑、衝擊性改良劑等各種添加劑、除芳香族聚碳酸酯樹脂(A)以外之聚合物等。
本發明之實施形態之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物可例示將芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷(B)、脂肪酸酯(C)及特定芳香族化合物(D)加以混合,並視需要將磷系抗氧化劑(E)、環氧化合物(F)、上述各種添加劑、及除芳香族聚碳酸酯樹脂(A)以外之丙烯酸系樹脂(G)等聚合物等加以混合之製造方法。只要可獲得本發明之目標芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,則其製造方法並無特別限制,可適當調整各成分之種類及量。成分之混合方法亦並無特別限制,例如可例示利用滾筒及帶式混合機等公知之混合機進行混合之方法或利用擠出機進行熔融混練之方法。藉由該等方法,可容易地獲得芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之顆粒。特定芳香族化合物(D)可於熔融混練前進行混合,亦可預先添加或混合於脂肪酸酯(C)。
以上述方式獲得之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之顆粒之形狀及大小並無特別限制,只要為一般的樹脂顆粒所具有之形狀及大小即可。例如,作為顆粒之形狀,可列舉:橢圓柱狀、圓柱狀等。作為顆粒之大小,長度較佳為2~8 mm左右,於橢圓柱狀之情形時,較佳為剖面橢圓之長徑為2~8 mm左右,短徑為1~4 mm左右,於圓柱狀之情形時,較佳為剖面圓之直徑為1~6 mm左右。再者,所獲得之每個顆粒可為此種大小,形成顆粒聚集體之全部顆粒可為此種大小,亦可顆粒聚集體之平均值為此種大小,並無特別限制。
本發明之實施形態之光學用成形品可使上述芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形而獲得。
只要可獲得本發明之目標光學成形品(例如導光板及車輛用導光件等),則光學成形品之製造方法並無特別限制,例如可列舉藉由公知之射出成形法、壓縮成形法等而使芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形之方法。
本發明之光學用成形品例如適合作為導光板、面發光體材料、導光膜、車輛用導光件、銘牌等。尤佳為導光板及車輛用導光件(例如包含頭燈等車輛前照燈及霧燈等輔助前照燈、及日行燈等各種車輛用燈具附近所設置之白天點燈用之導光件)。
如上所述,說明實施形態作為本發明之例示。然而,本發明中之技術並不限定於此,亦可應用於經適當變更、替換、附加、省略等之實施形態。
[實施例]
以下藉由實施例而具體地說明本發明,但本發明並不限定於該等實施例。再者,只要未特別規定,則「份」及「%」均為重量基準。
使用以下者作為原料。
1.芳香族聚碳酸酯樹脂(A):
由雙酚A與碳醯氯合成之聚碳酸酯樹脂
黏度平均分子量:15000、Sumika Polycarbonate(股)製造之SD Polyca 200-80(商品名)、「SD Polyca」為Sumika Polycarbonate(股)之註冊商標、以下亦稱為「PC」或(A1)
2.聚矽氧烷化合物(B)
2-1.具有苯基、甲氧基及乙烯基之有機聚矽氧烷 信越化學工業股份有限公司製造、商品名KR511、以下亦稱為「B1」
2-2.甲基苯基聚矽氧烷、Toray Dow Corning Silicone公司製造、商品名SH556、以下亦稱為「B2」
2-3.甲基苯基聚矽氧烷、Toray Dow Corning Silicone公司製造、商品名PH1560、以下亦稱為「B3」
2-4.含烷氧基之甲基苯基聚矽氧烷 信越化學工業股份有限公司公司製造、商品名KR213、以下亦稱為「B4」
3.脂肪酸酯(C):
甘油單硬脂酸酯、理研維他命(股)製造、商品名RIKEMAL S-100A、以下亦稱為「C」
4.芳香族化合物(D):
3,5-二第三丁基-4-羥基甲苯
[和光純藥工業(股)製造、以下亦稱為(D1)]
5-2.下述式所表示之雙(2,4-二第三丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亞磷酸酯(IUPAC名:3,9-雙(2,6-二第三丁基-4-甲基苯氧基)-2,4,8,10-四氧雜-3,9-二磷雜螺[5,5]十一烷)
[化8]
[ADEKA製造之Adekastab PEP-36(商品名)、以下亦稱為(E2)]
6.環氧化合物(F)
3,4-環氧環己烷羧酸3',4'-環氧環己基甲酯
[Daicel化學工業(股)製造之Celloxide 2021P(商品名)、以下亦稱為(F1)]
7.丙烯酸系樹脂(G)
聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)
[三菱化學(股)製造之Dianal BR83(商品名)、以下亦稱為(G1)]
(實施例1~13及比較例1~6)
以表1~表3所示之比率將上述各原料一起放入滾筒,進行10分鐘乾式混合之後,使用雙軸擠出機(日本製鋼所(股)製造、TEX30α)於熔融溫度220℃下進行熔融混練,獲得實施例1~11及比較例1~6之各芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之顆粒。
再者,實施例及比較例中獲得之顆粒均為大致橢圓柱狀,包含100個顆粒之各聚集體之長度之平均值為約5.1 mm~約5.4 mm,剖面橢圓之長徑之平均值為約4.1 mm~約4.3 mm、短徑之平均值為約2.2 mm~約2.3 mm。
使用所獲得之顆粒並依照以下方法製作各評價用試片,供於評價。將該結果示於表1~2。
(試片之製作方法)
將所獲得之顆粒於120℃下乾燥4小時以上之後,使用射出成形機(FANUC(股)製造、ROBOSHOT S2000i100A),於成形溫度280℃、模具溫度80℃下製作JIS K 7139「塑膠-試片」所規定之多目的試片A型(全長168 mm×厚4 mm)。切割該試片之端面,針對切割端面,使用樹脂板端面鏡面機(MEGARO TECHNICA(股)製造、Pla-Beauty PB-500)進行鏡面加工。
(累計透過率之評價方法)
於分光光度計(日立製作所(股)製造、UH4150)上設置長光程測定附屬裝置,使用50 W鹵素燈作為光源,並使用光源前遮罩5.6 mm×2.8 mm、試樣前遮罩6.0 mm×2.8 mm,於該狀態下,於波長380~780 nm之區域中,於試片之全長方向上測定試片毎1 nm之各分光透過率。藉由將測定之分光透過率累計,並四捨五入至百位,藉此求出各累計透過率。再者,將累計透過率為32000以上設為良好(表中以◎表示),將30000以上且未達32000設為可使用(表中以○表示),將未達30000設為不良(表中以×表示)。
(黃度之評價方法)
關於累計透過率之評價方法,基於測得之分光透過率,使用標準光源D65,求出10度視野下之各黃度(以下為YI)。再者,將YI為12以下設為良好(表中以◎表示),將超過12且為15以下設為可使用(表中以○表示),將超過15設為不良(表中以×表示)。
(成形品之加熱試驗評價)
將上述製作之試片設置於愛斯佩克公司製造之無氧化烘箱IPHH-201M中,於200℃下進行72小時之加熱試驗。
其次,以目視觀察各試片之表面。根據以下基準,評價加熱試驗後之狀態。將結果示於表1~表3。
◎:無色透明。
○:透明且可使用,但略微有著色。
×:白濁或有較深之著色。
表1~表3中一併示出各實施例及比較例之原料及調配比率、評價結果。
[表1]
實施例 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 |
(A) (A1) | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
(B) (B1) | 0.04 | 0.1 | 0.3 | 0.04 | 0.04 | 0.04 | 0.04 | 0.04 | 0.04 |
(C) (C1) | 0.05 | 0.05 | 0.2 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 |
(D) (D1) | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 |
(E) | |||||||||
(E1) | 0.05 | 0.04 | 0.05 | ||||||
(E2) | 0.05 | 0.05 | 0.05 | ||||||
(F) | |||||||||
(F1) | 0.02 | 0.02 | 0.02 | ||||||
累計透過率 | 31100 | 30400 | 30100 | 31100 | 31500 | 31800 | 30500 | 31100 | 31200 |
○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | |
黃度YI | 14.4 | 14.5 | 14.9 | 13.8 | 13.6 | 13.4 | 14.9 | 13.4 | 14.7 |
○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | ○ | |
加熱試驗 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
[表2]
實施例 | 10 | 11 | 12 | 13 |
(A) (A1) | 100 | 100 | 100 | 100 |
(B) | ||||
(B1) | 0.1 | |||
(B2) | 0.5 | |||
(B3) | 0.04 | |||
(B4) | 0.04 | |||
(C) (C1) | 0.03 | 0.05 | 0.05 | 0.05 |
(D) (D1) | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 |
(E) | ||||
(E1) | 0.02 | 0.02 | ||
(E2) | 0.05 | 0.02 | 0.02 | |
(F) | ||||
(F1) | 0.03 | |||
(G) | ||||
(G1) | 0.1 | |||
累計透過率 | 32100 | 31200 | 30300 | 30500 |
評價 | ◎ | ○ | ○ | ○ |
黃度 | 11.9 | 13.5 | 14.9 | 14.7 |
評價 | ◎ | ○ | ○ | ○ |
加熱試驗 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
[表3]
比較例 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 |
(A) (A1) | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
(B) (B1) | 0.005 | 1.5 | 0.04 | 0.04 | 0.04 |
(C) (C1) | 0.05 | 0.05 | 0.005 | 1 | 0.05 |
(D) (D1) | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 0.002 | 1 |
累計透過率 | 29800 | 23800 | 30200 | 31000 | 28700 |
評價 | × | × | ○ | ○ | × |
黃度YI | 15.2 | 48.9 | 15.6 | 13.6 | 19.2 |
評價 | × | × | × | ○ | × |
加熱試驗 | ○ | - | ◎ | × | × |
實施例1~13之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物包含芳香族聚碳酸酯樹脂(A)、聚矽氧烷(B)、脂肪酸酯(C)及特定芳香族化合物(D),視需要以特定之比率分別含有磷系抗氧化劑(E)、環氧化合物(F)、丙烯酸系樹脂(G)。因此,由該芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形之試片之累計透過率高,黃度小,且亦幾乎不存在加熱試驗後之劣化。
並且,使此種芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形所得之成形品之黃度小,色相優異,且亦幾乎不存在加熱試驗後之劣化。
與此相對,使比較例1~5之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形所得之成形品之亮度、色相、加熱試驗後之結果之至少任一者有劣化。
如上述般說明實施形態作為本發明中之技術例示。為此,提供詳細的說明。
因此,詳細的說明中記載之構成要素中不僅包含解決課題所需之構成要素,亦可包含為了例示上述技術、但並非為解決課題所需之構成要素。因此,不應認為,因該等非必需之構成要素記載於詳細的說明中,故直接將該等非必需之構成要素認定為必需。
又,上述實施形態係用於例示本發明中之技術者,故可於發明申請專利範圍或其均等之範圍中進行各種變更、替換、附加、省略等。
[產業上之可利用性]
本發明之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物(及使其成形而成之光學用成形品)係不損害聚碳酸酯樹脂原本具有之耐熱性、機械強度等特性,熱穩定性及耐候性優異,且即使於對含有本發明之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物之成形品進行加熱之情形時,外觀及光學特性亦優異者。因此,例如於用於藉由對厚0.3 mm左右之薄型之導光光源之導光板表面進行長時間照射而持續加熱狀態之用途、進而例如用於車輛用導光件等之情形時,所獲得之導光板及車輛用導光件等之色相亦不發生變化,外觀或光學特性亦不降低,工業上之利用價值極高。
Claims (14)
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述聚矽氧烷化合物(B)係含有選自烷氧基、乙烯基及苯基中之至少一種基之聚矽氧烷化合物。
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述聚矽氧烷化合物(B)係具有苯基、甲氧基及乙烯基之有機聚矽氧烷。
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述脂肪酸酯(C)係脂肪族羧酸與醇之縮合化合物。
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述脂肪酸酯(C)為甘油單硬脂酸酯或季戊四醇硬脂酸酯。
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其相對於上述芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,進而含有0.001~0.2質量份之環氧化合物(F)。
- 如請求項7之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述環氧化合物(F)含有3,4-環氧環己烷羧酸3',4'-環氧環己基甲酯。
- 如請求項1之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其相對於上述芳香族聚碳酸酯樹脂(A)100重量份,進而含有0.01~0.5質量份之丙烯酸系樹脂(G)。
- 如請求項9之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其中上述丙烯酸系樹脂(G)為聚甲基丙烯酸甲酯。
- 如請求項1至10中任一項之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物,其進而含有選自由熱穩定劑、抗氧化劑、著色劑、脫模劑、軟化劑、抗靜電劑及衝擊性改良劑所組成之群中之至少1種。
- 一種光學用成形品,其含有如請求項1至10中任一項之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物。
- 如請求項12之光學用成形品,其中上述光學用成形品含有選自導光膜、車輛用導光件及銘牌之成形品。
- 一種光學用成形品之製造方法,其包含使如請求項1至10中任一項之芳香族聚碳酸酯樹脂組合物成形。
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