TW202016180A - 一種用於模內裝飾膜的易延伸改性聚酯膜 - Google Patents
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Abstract
一種改性的易延伸改性聚酯膜，在聚酯材料中藉添加壓克力樹脂進行改性而製得，其經雙軸延伸製膜後，延伸倍率可超過300%，適合作為用於模內裝飾膜的易延伸改性聚酯膜。
Description
本發明涉及延伸改性聚酯膜，特別是具有高延伸性、高透光性、低收縮(耐高溫)等特性的改性聚酯膜，適用於模內裝飾膜的易延伸改性聚酯膜。
模內裝飾(In Mold Decoration，IMD)是國際風行的表面裝飾技術，主要應用於家電產品的表面裝飾及功能性面板，例如，手機視窗鏡片及外殼的表面裝飾。
更具體而言，模內裝飾技術是將文字圖案或圖像應用於成型製品，是薄膜印刷、熱壓成型、射出成型等塑膠加工的整合工藝。與傳統表面技術相較，模內裝飾技術的優點，是生產出來的塑料外觀漂亮，可以有多種色彩、多種花紋，甚至多樣化的觸感，較噴漆工藝的外殼耐磨，亮度更高，適合大規模生產，高生產效率，良率高，模印精度高，可轉印較複雜的圖案，最重要的是無汙染，可以取代傳統造成環境與工作環境汙染的噴塗與電鍍技術。
如圖1所示，模內裝飾技術的塑膠薄膜(以下簡稱模內裝飾膜)10為五層結構，包括一基材11、一印刷油墨層12、一接著層13、一離型層14及一防刮(Hard Coat)保護層15。其中，基材11選自易延伸聚酯膜，例如，選自易延伸PET聚酯膜，且需要具備高透光性、高延伸性、防破、低收縮(耐高溫)等特性，才適合作為模內裝飾膜10中的基材11。
先前技術美國公開案第US 2015299406A1號中提到一種雙軸延伸聚酯薄膜，其改性聚酯薄膜為添加60%聚苯二甲酸丁二酯。其改性聚酯薄膜特徵在於耐衝擊性與彎繞性，其中實施例所表現的延伸率(MD/TD)最高為179%。對於模內裝飾技術，此改性聚酯膜的延伸性仍顯不足。再進一步，高延伸倍率的聚酯膜，如美國專利第US 9,375,902號中提到聚酯膜薄膜有伸度高、成型優良與耐溫性等特點，適用於汽車、建築、家具等的成型聚酯膜。雖然該聚酯膜薄膜延伸性即可達到300%以上，但其聚酯薄膜結構為三層多層組合結構複合膜，以達到高延伸性等特性，因此此技術缺點為工藝上複雜、成本過高等因數。
有鑑於此，本發明的主要目的在於公開一種單一膜層的易延伸聚酯膜，兼具優異延伸性及耐熱性(低收縮性)、高透光性外，也具備高溫高壓沖型的使用用途，適合作為用於模內裝飾膜的易延伸改性聚酯膜，其由下列組成所構成：a)聚酯樹脂，占10~99.99重量份；為二元酸和二元醇或其衍生物縮聚而成的高分子化合物，優選為PET、PBT或PEN聚酯樹脂；b)壓克力樹脂占0.01~60重量份，且重量平均分子量(Mw)介於10,000至80,000；依據ISO 1133標準，在溫度230℃ 3.8Kg下其熔融指數(MI)為每10分鐘介於1~40ml。。
本發明的另一主要目的在於公開一種易延伸改性聚酯膜，具有下列特點，可改善模內裝飾膜之基材不耐熱且延伸性不佳的缺點，適合作為模內裝飾膜之基材：
1.易延伸聚酯膜光學性質：透光率>88%。
2.易延伸聚酯膜100℃下拉力試驗：延伸倍率>150%。
3.易延伸聚酯膜熱穩定性：150℃ 30min下收縮率<5%。
4.易延伸聚酯膜成型性：可沖型高深寬比與高角度成品並不破膜。
10‧‧‧模內裝飾膜
11‧‧‧基材
12‧‧‧印刷油墨層
13‧‧‧接著層
14‧‧‧離型層
15‧‧‧防刮保護層
圖1為模內裝飾膜的結構示意圖。
圖2為沖型模具。
圖3為本發明的易延伸聚酯膜的沖型結果。
圖4為一般聚酯膜沖型結果。
圖5為一般聚酯膜(PET)與本發明的易延伸聚酯膜(PET+壓克力樹脂)動態熱機械分析儀(DMA)分析結果。
如圖1所示，本發明的易延伸聚酯膜，為具備高延伸性、高透明性、低收縮(耐高溫)等特性的改性聚酯膜，適合作為模內裝飾膜10的基材11。
本發明的易延伸聚酯膜，是由下列組成構成，具有優異延伸性與熱收縮性，適用在高溫高壓沖型的環境下使用：a)聚酯樹脂，占10~99.99重量份；為二元酸和二元醇或其衍生物縮聚而成的高分子化合物，優選為PET、PBT或PEN聚酯樹脂；b)壓克力樹脂占0.01~60重量份，且重量平均分子量(Mw)介於10,000至80,000；依據ISO 1133標準，在溫度230℃ 3.8Kg下其熔融指數(MI)為每
10分鐘介於1~40ml。
所述聚酯樹脂為由二元酸和二元醇或其衍生物縮聚而成的高分子化合物，或為由不同種類二元酸或二元醇摻混縮聚而成的高分子化合物，優選為選自縮聚而成PET、PBT或PEN聚酯樹脂。
所述二元酸選自對苯二甲酸、間苯二甲酸、1,5-萘二甲酸、2,6-萘二甲酸2,6-萘二甲酸、1,4-萘二甲酸、聯苯甲酸、二苯基乙烷二羧酸、二苯基碸二羧酸、蒽-2,6-二羧酸、1,3-環戊烷二甲酸、1,3-環己烷二甲酸、1,4-環己烷二甲酸、丙二酸、二甲基丙二酸、丁二酸、3,3-丁二酸二乙酯、戊二酸、2,2-二甲基戊二酸、己二酸、2-甲基己二酸、三甲基己二酸、庚二酸、壬二酸、癸二酸、辛二酸或十二烷二酸中的一種以上。
所述二元醇選自乙二醇、丙二醇、六亞甲二醇、新戊二醇、1,2-環己二甲醇、1,4-環己二甲醇、1,10-癸二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、2,2-雙(4-羥苯基)丙烷或雙(4-羥苯)碸中的一種以上。
所述的壓克力樹脂，其為壓克力單體聚合而成，壓克力單體為(甲基)丙烯酸甲酯(MMA)、丙烯酸乙酯(EA)、(甲基)丙烯酸丙酯(PA)、丙烯酸正丁酯(BA)、(甲基)丙烯酸異丁酯(IBA)、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯(2-HEA)、(甲基)丙烯酸正辛酯(OA)、(甲基)丙烯酸異辛酯(IOA)、(甲基)丙烯酸壬酯(NA)、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯(LA)、(甲基)丙烯酸十八酯、(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯(MOEA)、正丁基-丙烯酸甲酯(n-BMA)、丙烯酸2-乙基己酯(2-EHA)或(甲基)丙烯酸乙氧基甲酯(EOMAA)中的一種單獨使用或二種以上混合並用，其作用主要調整樹脂結構，提供適當之玻璃轉移溫度(Tg)，促進壓克力樹脂與聚酯樹脂延伸性與膜的剛性等
。
所述壓克力的平均分子量(Mw)，介於10,000至80,000。當壓克力樹脂的重量平均分子量超出上述範圍時，本發明的易延伸聚酯膜的物理性質會降低。
所述壓克力樹脂的熔融指數(MI)，依據ISO 1133標準，在溫度230℃ 3.8Kg下測試10分鐘內的流動性，介於1至40ml/10分鐘。當所述聚碳酸酯的熔融指數(MI)，低於1g/10分鐘時，不利於加工製成本發明的易延伸聚酯膜，而超過40g/10分鐘時，本發明的易延伸聚酯膜的耐衝擊強度會下降。
藉所述聚酯添加壓克力樹脂為原料，在熔融狀態下的混煉押出過程中，在熔融狀態下經過壓延製成改性聚酯膜後的延伸過程中，所添加的壓克力樹脂在聚酯膜內部結構可以促進結構成為非結晶性，使得非晶性結構可以對延伸倍率的提升，從而促成製得的易延伸聚酯膜獲得高度非結晶性、耐化性、防水性及透明性。
更具體而言，本發明的易延伸聚酯膜，是經過延伸加工製得的改性延伸聚酯膜。在製程中，採用縱單軸延伸法、橫單軸延伸法、縱軸逐次雙軸延伸法或縱軸同時雙軸延伸法，且依照不同的延伸比例，對未延伸聚酯膜的寬度方向(TD)施予2.0~5.0倍TD延伸加工、優選為施予2.5~4.0倍TD延伸加工外，或進一步再對其長度方向(MD)施予2.0~5.0倍MD延伸加工、優選為施予2.5~4.0倍MD延伸加工。
本發明的易延伸聚酯膜，經過上述延伸加工後，順著延伸的方向，可以提高所述易延伸聚酯膜的順向結晶化程度，進而促成所述易延伸聚酯膜具備高透光學特性、高強度特性、低收縮特性。
本發明的易延伸聚酯膜，其為了滿足模內裝飾技術，必須
通過在高溫100℃環境下的拉伸試驗，以模擬模內裝飾技術中真空高溫押出成型的狀態。
本發明的易延伸聚酯膜，除具有優異的尺寸穩定性、機械強度及透明性外，還具有以下物性及特點：
1.易延伸聚酯膜光學性質：透光率>88%。
2.易延伸聚酯膜100℃下拉力試驗：延伸倍率>150%。
3.易延伸聚酯膜熱穩定性：150℃ 30min下收縮率<5%。
4.易延伸聚酯膜成型性：可沖型高深寬比與高角度成品成型性佳並不破膜。
更具體而言，本發明的易延伸聚酯膜，是借助於聚酯材料中添加壓克力樹脂而製成的改性延伸聚酯膜，擁有易拉伸、高伸長率、易沖型、不破膜等特性，可使得熱沖型環境下，解決了PET、PBT或PEN聚酯膜因剛性強、延伸率不足等特性造成沖型破膜問題，甚至有助於在高深寬比的產品中，沖型效果更加優良。
以下，舉出實施例來更具體說明本發明，惟本發明不受下述實施例的限制。實施例中的物性評價方法，說明如下：
採用Tokyo Denshoku Co.,Ltd.Haze Meter，型號為TC-H Ⅲ，測試下面實施例之光學膜的光透過率數值，其方法符合JIS K7705規範。光透過率越高代表光學膜的光學性質越佳。
拉伸測試是常見的塑膠機械測試方式。拉伸試驗機裝置，聚酯膜樣品大小為25cm×1.5cm，並放入夾具中。隨後拉伸試驗機在夾具上施予應力並等速拉伸(200mm/min)。塑膠形變量的改變至斷裂為止，所需要的應力數值結果比對，得到應力應變圖。
1)斷裂強度(kgf/mm2)：塑膠拉伸達到斷裂時的應力強度。
2)伸長率(%)：塑膠拉伸達到斷裂時的伸長形變量。
其原理是使樣品處於程式控溫度對材料樣品施加一個已知振幅和頻率的振動，並測量損耗因數(Tan δ)隨溫度、時間、力量與頻率的函數關係。精確測定材料的楊氏模量(E’)、粘彈性等機械行為，藉由所得數據的判斷可知易延伸聚酯膜隨溫度變化的強度、Tg點、制震效果、材料混煉效果、各種相轉變點等其測試方法符合ISO 6721-5,ISO 2856,ISO 4664,ASTM D-2231規範。
熱沖型試驗條件為120℃、2Kg/cm2環境下，進行梯型字型形狀沖型，沖型模具如圖2所示。為執行易延伸膜貼合在不同基材上的熱沖型試驗，將易延伸膜貼合在A-PET(非結晶PET)板。沖型的好壞判斷，是從沖型的邊角處及凹陷處，觀察沖型的膜/基板與沖材間是否貼合緊密，以及觀察沖型字體的清晰程度來評價沖型結果。
將15cm×15cm的易延伸聚酯膜，置入150℃烘箱30分鐘後，量測易延伸聚酯膜的邊長，並計算其收縮變化長度為△X。
收縮率(MD方向)為△X/15cm*100%。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)90重量份與壓克力樹脂10重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)80重量份與壓克力樹脂20重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)70重量份與壓克力樹脂()30重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延
伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)60重量份與壓克力樹脂40重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)50重量份與壓克力樹脂50重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)60重量份與壓克力樹脂40重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並
經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)90重量份與壓克力樹脂10重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)80重量份與壓克力樹脂20重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)70重量份與壓克力樹脂30重量份配方
混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)100重量份與壓克力樹脂0重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為3.5倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行3.5倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
按表1的配方，將聚酯粒(PET)80重量份與壓克力樹脂20重量份配方混和分散，並乾燥120℃、12小時後，送料至擠出機280℃熔融押出，並經過表面溫度為25℃之冷卻輪冷卻及固化，如此得到未延伸之PET片(Sheet)，經加熱後在拉伸比為2倍下進行縱向延伸(MD)。然後以固定夾將完成之單軸延伸PET膜導入進行2倍的橫向延伸(TD)，然後將此雙軸延伸之PET膜經235℃處理8秒鐘，製得改性聚酯膜。其物性測定結果如表1。
1.實施例1~9製得的改性延伸PET聚酯膜，是以PET聚酯樹脂中添加10~60
重量份的壓克力樹脂原料，經過在長度方向(MD)施予單軸延伸3~3.5倍加工或進一步在長度方向(TD)再施予單軸延伸3~3.5倍加工後，在延伸方向可以獲得提高結晶度。
而且，製得的改性延伸PET聚酯膜，經過提高結晶度後，具有優異延伸性、透光性收縮等特性。導入壓克力樹脂原料熱沖型結果良好，如圖3所示。形狀角度貼合銳利、字型凹凸明顯為成功的沖型樣品。
2.實施例7-9製得的改性延伸PET聚酯膜，以PET聚酯樹脂中添加壓克力樹脂原料，經過在長度方向(MD)施予單軸延伸3倍加工或進一步在寬度方向(TD)再施予單軸延伸3倍加工後，在延伸方向可以獲得提高結晶度，經過提高結晶度後，具有優異延伸性、透光性。唯獨收縮性有些微變化。
3.比較例1雙軸延伸PET聚酯膜，僅以PET聚酯樹脂為原料，排除添加壓克力樹脂樹脂進行改性，結果所製得的延伸PET聚酯膜經過透光率優良，但延伸性不佳。經熱沖型結果不良，如圖4所示，形狀角度貼合幅度大、字型凹凸不明顯為失敗的沖型樣品。同時比較實施例2與比較例1的結果，可由圖5 DMA分析得知導入壓克力樹脂進行聚酯膜改性，可使得膜的剛度(強度)降低，使得在熱沖型時更加貼合模具形狀，並增加其延伸倍率。因此導入壓克力樹脂樹脂的改性聚酯膜適用於IMD技術。
4.比較例2製得的PET聚酯膜導入20wt%壓克力樹脂，未經過雙軸延伸。結果所製得的延伸PET聚酯膜的延伸效果可達300%以上，但收縮率過大不適用於IMD技術。
10‧‧‧模內裝飾膜
11‧‧‧基材
12‧‧‧印刷油墨層
13‧‧‧接著層
14‧‧‧離型層
15‧‧‧防刮保護層
Claims (4)
- 一種用於模內裝飾膜的易延伸改性聚酯膜，為寬度方向(TD)施予2.0~5.0倍延伸加工、長度方向(MD)施予2.0~5.0倍延伸加工，由下列組成構成：(a)聚酯樹脂，占10~99.99重量份；為二元酸和二元醇或其衍生物縮聚而成的高分子化合物；(b)壓克力樹脂占0.01~60重量份，且重量平均分子量(Mw)介於10,000至80,000；且所述易延伸聚酯膜物性滿足以下條件：透光率>88%；延伸倍率>150%；150℃、30min下收縮率<5%。
- 如申請專利範圍第1項所述的易延伸改性聚酯膜，其中，所述聚酯樹脂選自為PET、PBT或PEN聚酯樹脂。
- 如申請專利範圍第1項所述的易延伸改性聚酯膜，其中，所述壓克力樹脂為壓克力單體聚合而成，選自(甲基)丙烯酸甲酯(MMA)、丙烯酸乙酯(EA)、(甲基)丙烯酸丙酯(PA)、丙烯酸正丁酯(BA)、(甲基)丙烯酸異丁酯(IBA)、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯(2-HEA)、(甲基)丙烯酸正辛酯(OA)、(甲基)丙烯酸異辛酯(IOA)、(甲基)丙烯酸壬酯(NA)、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯(LA)、(甲基)丙烯酸十八酯、(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯(MOEA)、正丁基-丙烯酸甲酯(n-BMA)、丙烯酸2-乙基己酯(2-EHA)或(甲基)丙烯酸乙氧基甲酯(EOMAA)中的一種單獨使用或二種以上混合並用。
- 如申請專利範圍第3項所述的易延伸改性聚酯膜，其中，所述壓克力樹 脂的熔融指數(MI)，依據ISO 1133標準，在溫度230℃ 3.8Kg下其熔融指數(MI)為每10分鐘介於1~40ml。
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