TW201728673A - Ｌｅｄ反射板用聚酯組成物、ｌｅｄ反射板、具備該反射板之發光裝置 - Google Patents

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Abstract

一種LED反射板用聚酯組成物、由該組成物所構成之LED反射板、及具備該反射板之發光裝置，該聚酯組成物含有聚酯(A)、氧化鈦(B)、酚系抗氧化劑(C)、及磷系抗氧化劑(D)，且該聚酯(A)係具有來自包含50莫耳%以上對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含50莫耳%以上1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚酯；該磷系抗氧化劑(D)於其分子中含有3個以上的式(1)所示之基，且相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為20~90質量份，酚系抗氧化劑(C)的含量為0.1~0.8質量份；磷系抗氧化劑(D)的含量係滿足下式(I)者，0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦5.00 (I)。

Description

LED反射板用聚酯組成物、LED反射板、具備該反射板之發光裝置
本發明係有關於一種LED反射板用聚酯組成物。詳言之，係有關於一種具有高光反射率，且在暴露於熱或光後仍可維持高光反射率之LED反射板用聚酯組成物、由該組成物所構成之LED反射板、及具備該反射板之發光裝置。
發光二極體(以下亦稱為「LED」)與以往的白色燈或螢光燈相比，由於具有低耗電且使用期限長等諸多優點，而經應用於各種領域，諸如廣用於行動電話顯示器、電腦或液晶電視等的液晶面板用之背光等較為小型的電氣電子製品中。
LED封裝體，一般而言係由LED、引線框架、兼作外殼的反射板、密封半導體發光元件的密封構件所構成；作為LED反射板，已有人嘗試使用高分子材料作為替代以往的陶瓷之材料，推行其之開發。
然而，在使用高分子材料的反射板中，有LED封裝體之製造步驟中的熱導致光反射率的降低、起因於紫外線照射等的使用環境之光反射率的降低等問題。
針對如此問題，例如專利文獻1中揭示一種使用具有包含1,4-環己烷二羧酸單元之二羧酸單元與包含碳數4~18的脂肪族二胺單元之二胺單元的聚醯胺組成物之LED反射板；其中記載，在經長期間進行LED照光後，仍可維持高的反射率與白色度。
然而，近年來，隨著LED的低價化，其作為電氣電子製品以及照明器具等的用途愈來愈廣泛。將LED作為照明器具等使用時，與在以往的電氣電子製品等中所用的反射板相比，由於LED封裝體之製造步驟或使用環境，而要求更高的耐熱性、以及高反射率、及抑制因熱或紫外線等光所致之光反射率的降低。針對此種要求，作為反射板的材料，已有人嘗試使用具有更高的耐熱性的聚酯來替代聚醯胺。
例如專利文獻2中揭示一種包含含有二氧化鈦之聚(1,4-環己烷二甲醇對苯二甲酸酯)組成物的發光二極體組合外罩，其中記載其顯示良好的光反射率、良好的耐紫外線性，且具有耐熱之色穩定性。
然而，其於光反射率、及在LED封裝體之製造步驟或使用環境下暴露於熱或光後維持高光反射率方面尚有不備之處，而要求進一步之改善。
[先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：國際公開2011/027562號
專利文獻2：日本特表2009-507990號公報
本發明係以提供一種具有高光反射率，且在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高光反射率之LED反射板用聚酯組成物、一種由該組成物所構成之LED反射板、及一種具備該反射板之發光裝置為課題。
本案發明人等致力進行研究的結果發現，藉由使聚酯組成物以特定的比率含有酚系抗氧化劑與具有特定的骨架之磷系抗氧化劑，可解決上述課題。
亦即，本發明係有關於下述[1]~[11]。
[1]一種LED反射板用聚酯組成物，該聚酯組成物含有聚酯(A)、氧化鈦(B)、酚系抗氧化劑(C)、及磷系抗氧化劑(D)，且該聚酯(A)係具有來自包含50莫耳%以上對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含50莫耳%以上1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚酯；該磷系抗氧化劑(D)於其分子中含有3個以上的下式(1)所示之基，且相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為20~90質量份，酚系抗氧化劑(C)的含量為0.10~0.80質量份；且磷系抗氧化劑(D)的含量係滿足下式(I)者：0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦5.00 (I) (式(1)中，R11~R13分別獨立地為碳數1或2的烷基，R14~R17分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基，且＊表示與磷原子的鍵結部位。)
[2]如上述[1]記載之LED反射板用聚酯組成物，其中該酚系抗氧化劑(C)對該磷系抗氧化劑(D)之質量比[(C)成分/(D)成分]滿足下式(I’)：0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦3.00 (I’)。
[3]如上述[1]或[2]記載之LED反射板用聚酯組成物，其進一步相對於100質量份的聚酯(A)而言含有5~50質量份的強化材料(E)。
[4]如上述[3]記載之LED反射板用聚酯組成物，其中該強化材料(E)為玻璃纖維。
[5]如上述[1]至[4]中任一項記載之LED反射板用聚酯組成物，其中該聚酯(A)係具有來自包含75~100莫耳%對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含75~100莫耳%1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚對苯二甲酸環己烷二甲酯(polycyclohexylenedimethylene terephthalate)。
[6]如上述[1]至[5]中任一項記載之LED反射板用聚酯組成物，其中該磷系抗氧化劑(D)係選自包含於其分 子中含有3個以上該式(1)所示之基的亞磷酸酯及亞膦酸酯之群組的1種以上。
[7]如上述[1]至[6]中任一項記載之LED反射板用聚酯組成物，其中該酚系抗氧化劑(C)於其分子中含有至少1個下式(2)所示之基。 (式(2)中，R21~R23分別獨立地為碳數1或2的烷基，R24~R26分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基，且＊＊表示鍵結部位。)
[8]如上述[7]記載之LED反射板用聚酯組成物，其中，該酚系抗氧化劑(C)係選自包含該式(2)中R21~R23全部為甲基且R26為甲基或三級丁基之半受阻型或全受阻型的酚系抗氧化劑之群組的1種以上。
[9]如上述[1]至[8]中任一項記載之LED反射板用聚酯組成物，其進一步含有光穩定劑(F)。
[10]一種LED反射板，其由如上述[1]至[9]中任一項記載之LED反射板用聚酯組成物所構成。
[11]一種發光裝置，其具備如上述[10]之LED反射板。
根據本發明，可提供一種具有高反射率，且在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高光反射率之LED反射板用聚酯組成物、一種由該組成物所構成之LED反射板、及一種具備該反射板之發光裝置。
1、2、3‧‧‧發光裝置
10‧‧‧半導體發光元件
20‧‧‧基板
30‧‧‧反射器(殼體)
40‧‧‧密封構件
50‧‧‧封裝體狀部
60‧‧‧密封構件
70‧‧‧基板
71‧‧‧配線
80‧‧‧引線框架
第1圖為示意性表示本發明之發光裝置的構成之一例的圖。
第2圖為示意性表示本發明之發光裝置的構成之一例的圖。
第3圖為示意性表示本發明之發光裝置的構成之一例的圖。
[實施發明之形態]
[LED反射板用聚酯組成物]
本發明之LED反射板用聚酯組成物(以下亦稱為「聚酯組成物」)，其特徵為：含有聚酯(A)、氧化鈦(B)、酚系抗氧化劑(C)、及磷系抗氧化劑(D)，且該聚酯(A)係具有來自包含50莫耳%以上對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含50莫耳%以上1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚酯；該磷系抗氧化劑(D)於其分子中含有3個以上的下式(1)所示之基，且相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為20~90質量份，酚系抗氧化劑(C)的含量為0.10~0.80質量份；磷系抗氧化劑(D)的含量係滿足下式(I)者： 0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦5.00 (I)
(式(1)中，R11~R13分別獨立地為碳數1或2的烷基，R14~R17分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基，且＊表示與磷原子的鍵結部位。)
本發明之聚酯組成物，由於具有上述構成，同時以特定的比率含有酚系抗氧化劑與磷系抗氧化劑，且磷系抗氧化劑具有特定的骨架，因此，可獲得所謂「由該聚酯組成物所構成之LED反射板(以下亦僅稱為「反射板」)具有高光反射率，在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高光反射率」的本發明之效果。
可獲得此種效果的理由尚未確定，惟茲認為係因為酚系抗氧化劑會捕捉因熱或光所產生的自由基，進而磷系抗氧化劑將產生的過氧化物分解，藉此，此等成分共同作用而有效地抑制自由基鏈，可減少氧化劣化所引起的變色。
特別是茲認為係因磷系抗氧化劑含有3個以上在鄰接於與和磷原子鍵結之氧原子的鍵結部位的鄰位上具有烷基的該式(1)所示之基，對於因熱或光所產生的過氧化物具有更高的分解能力，而可更有效地減少氧化劣化所 引起的變色。
<聚酯(A)>
本發明之聚酯組成物含有聚酯(A)，且該聚酯(A)係具有來自包含50莫耳%以上對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含50莫耳%以上1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元者。藉由含有該聚酯(A)，可獲得具有高的耐熱性及機械強度，同時具有高的光反射率，且在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高的光反射率的反射板。
基於提升耐熱性及機械強度的觀點，該聚酯(A)中的來自該二羧酸之構成單元與來自該二醇之構成單元的合計含量較佳為85莫耳%以上，更佳為90莫耳%以上。
以下，就聚酯(A)更詳細地加以說明。
該聚酯(A)包含來自二羧酸之構成單元，且該二羧酸中之對苯二甲酸的含有率為50莫耳%以上。藉此，可提升所得之反射板的耐熱性及機械強度。該二羧酸中之對苯二甲酸的含有率較佳為60莫耳%以上，更佳為75莫耳%以上，再更佳為90莫耳%以上。
構成該聚酯(A)的二羧酸，在小於50莫耳%的範圍內，亦可包含對苯二甲酸以外的其他的二羧酸。作為所述其他的二羧酸，可舉出例如丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸等的脂肪族二羧酸；1,3-環戊烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸等的脂環式二羧酸；間苯二甲酸、2,6-萘二羧酸、2,7-萘二羧酸、1,4-萘二羧酸、1,4-苯二氧基二乙酸、1,3-苯二氧 基二乙酸、聯苯甲酸、二苯基甲烷-4,4’-二羧酸、二苯碸-4,4’-二羧酸、4,4’-聯苯二羧酸等的芳香族二羧酸等，可包含此等當中的1種或2種以上。就所述其他的二羧酸而言，較佳為間苯二甲酸。二羧酸中之此等其他的二羧酸的含有率較佳為40莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，再更佳為10莫耳%以下。
再者，該聚酯(A)亦可於可進行熔融成形的範圍內包含來自偏苯三甲酸、苯均三酸、焦蜜石酸等的多元羧酸之構成單元。
該聚酯(A)包含來自二醇之構成單元，該二醇中之1,4-環己烷二甲醇的含有率為50莫耳%以上。藉此，可提升所得之反射板的成形性及耐熱性，具有高的光反射率，且暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高的光反射率。該二醇中之1,4-環己烷二甲醇的含有率較佳為60莫耳%以上，更佳為75莫耳%以上，再更佳為90莫耳%以上，而且，較佳為100莫耳%以下。
基於耐熱性觀點，1,4-環己烷二甲醇的反式異構物比率係愈高愈佳。反式異構物的比率較佳為50~100質量%，更佳為60~100質量%。
構成該聚酯(A)的二醇，在小於50莫耳%的範圍內，亦可包含1,4-環己烷二甲醇以外的其他的二醇。作為所述其他的二醇，可舉出例如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、2,3-丁二醇、新戊二醇、1,4-丁烯二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,8-辛二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、1,12- 十二烷二醇等的脂肪族二醇；1,4-環己烷二醇、氫化雙酚A(2,2-雙(4-羥基環己基)丙烷)、及該等之碳數2以上4以下的環氧烷(平均加成莫耳數2以上12以下)加成物等的1,4-環己烷二甲醇以外之脂環式二醇；氫醌、雙(4-羥苯基)甲烷、2,2-雙(4-羥苯基)丙烷、1,5-二羥基萘等的芳香族二醇等，可包含此等當中的1種或2種以上。二醇中之此等其他的二醇的含有率較佳為40莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，再更佳為10莫耳%以下。
再者，該聚酯(A)亦可於可進行熔融成形的範圍內包含來自三羥甲基丙烷、甘油、新戊四醇等的3元以上之多元醇之構成單元。
該聚酯(A)較佳為具有來自包含75~100莫耳%對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含75~100莫耳%1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚對苯二甲酸環己烷二甲酯。藉此，可獲得具有較高的耐熱性及機械強度，同時具有高的光反射率，且在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高的光反射率的反射板。
本發明所使用的聚酯(A)可採用作為製造聚酯之方法廣為人知的任意方法來製造。例如，可藉由視需求添加鈦化合物、磷化合物等的觸媒、分子量調整劑等，使二羧酸成分與二醇成分進行縮聚合反應來製造。
基於提升成形性及機械強度的觀點、以及提升光反射率的觀點，供予縮聚合反應之二羧酸成分與二醇成分的莫耳比(二羧酸成分/二醇成分)較佳為0.80~0.99，更佳為0.83~0.97，再更佳為0.85~0.98。
本發明所使用之聚酯(A)的重量平均分子量(Mw)較佳為3,000~12,000，更佳為4,000~10,000，再更佳為4,000~9,000。重量平均分子量若為3,000以上，可充分發揮聚酯(A)所產生的韌性效果；而若為12,000以下，流動性不會降低而能夠獲得良好的成形性。此外，重量平均分子量可藉由後述之凝膠滲透層析(GPC)求得，為以標準聚甲基丙烯酸甲酯換算所算出的值。
<氧化鈦(B)>
本發明之聚酯組成物含有氧化鈦(B)。
該氧化鈦(B)係用來對所得之反射板賦予光反射性者，藉由包含該氧化鈦，可提升該反射板的熱傳導性及耐熱性，在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高的反射率。
作為該氧化鈦(B)，可舉出氧化鈦(TiO)、三氧化鈦(Ti2O3)、二氧化鈦(TiO2)等，任一者均可使用，而較佳為二氧化鈦。就二氧化鈦而言，較佳為具有金紅石型或銳鈦礦型的結晶構造者，更佳為具有金紅石型的結晶構造者。
基於提升光反射率的觀點，該氧化鈦(B)的平均粒徑較佳為0.10~0.50μm，更佳為0.15~0.40μm，再更佳為0.20~0.30μm。氧化鈦(B)的平均粒徑可藉由採用電子顯微鏡法的影像解析求得。具體而言，針對使用穿透型電子顯微鏡所攝得的氧化鈦粒子1,000個以上量測長徑與短徑，以其平均值作為平均粒徑。
該氧化鈦(B)的形狀不特別限定，其凝聚形狀較佳為 不定形。使用不定形的氧化鈦(B)時，所得之反射板的尺寸變化率及尺寸變化率的各向異性小，可抑制LED封裝體製造時與密封構件的剝離。
基於提高對聚酯組成物中的分散性的觀點，該氧化鈦(B)亦可使用實施過表面處理者。作為表面處理劑，可舉出例如二氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氧化錫、氧化銻、氧化鋅等的金屬氧化物；矽烷偶合劑、聚矽氧等的有機矽化合物；鈦偶合劑等的有機鈦化合物；有機酸、多元醇等的有機物等。
<酚系抗氧化劑(C)>
本發明之聚酯組成物含有酚系抗氧化劑(C)(以下亦稱為「(C)成分」)。
藉由含有該酚系抗氧化劑(C)，捕捉因熱或光所產生的自由基，可抑制所得之反射板的光反射率的降低。
就該酚系抗氧化劑(C)而言，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，較佳為於其分子中含有至少1個下式(2)所示之基的酚系抗氧化劑。如下式(2)所示，藉由在羥基的鄰位具有烷基，即形成更穩定的苯氧基自由基，對於因熱或光所產生的自由基具有更高的捕捉能力。
(式(2)中，R21~R23分別獨立地為碳數1或2的烷基，R24~R26分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基，且＊＊表示鍵結部位。)
該式(2)中，基於抑制光反射率的降低的觀點，R21~R23較佳為甲基，即-C(R21)(R22)(R23)所示之基較佳為三級丁基。
該式(2)中，基於捕捉因熱或光所產生的自由基後生成之苯氧基自由基的穩定性的觀點，R24及R25較佳為氫原子或碳數1~2的烷基，更佳為氫原子。
該式(2)中，基於抑制光反射率的降低的觀點，R26較佳為碳數1~7的烷基，更佳為碳數1~4的烷基，再更佳為甲基或三級丁基。
就具有該式(2)所示之基的酚系抗氧化劑而言，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，較佳為選自包含R21~R23全部為甲基，而R26為甲基或三級丁基之半受阻型或全受阻型的酚系抗氧化劑之群組的1種以上，具體而言更佳為於下式(3)所示之在酚性羥基的鄰位具有三級丁基的酚系抗氧化劑。
(式(3)中，R31及R32分別獨立地表示氫原子或甲基，R33表示甲基或三級丁基，X1表示碳數1~20的2價有機基，Z表示1~4價有機基。n為1~4之整數。)
該式(3)中，基於捕捉因熱或光所產生的自由基後生成之苯氧基自由基的穩定性的觀點，R31及R32較佳為氫原子；基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，X1較佳為下式(4)所示之2價有機基。
(式(4)中，R4表示單鍵或碳數1~17的伸烷基，Y表示氧原子或-NH-所示之基的任一者。＊＊＊表示與該式(3)之羥苯基的鍵結部位。)
該式(3)所示之酚系抗氧化劑，當n為1時，Z為1價有機基，係於酚性羥基的鄰位具有三級丁基的單官能酚系抗氧化劑(以下亦稱為「單官能酚系抗氧化劑」)。
基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，本發明所使用的單官能酚系抗氧化劑，該式(4)的Y較佳為氧原子，R4較佳為單鍵。該式(3)的Z較佳為碳數5~25的烷基，更佳為碳數10~22的烷基，再更佳為碳數15~20的烷基，再更佳為碳數18的烷基，進一步更佳為 正十八基。
作為該單官能酚系抗氧化劑，可舉出正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯等。就其市售品，可舉出例如「Adekastab AO-50」(商品名，ADEKA(股)製)、「IRGANOX1076」(商品名，BASF Japan(股)製)等。
該式(3)所示之酚系抗氧化劑，當n為2時，Z為2價有機基，係於酚性羥基的鄰位具有三級丁基的2官能酚系抗氧化劑(以下亦稱為「2官能酚系抗氧化劑」)。
於本發明所使用的2官能酚系抗氧化劑中，該式(4)的R4較佳為單鍵。
該式(4)的Y為-NH-所示之基時，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，該式(3)的Z較佳為碳數1~10的直鏈或支鏈伸烷基，更佳為碳數4~8的直鏈或支鏈伸烷基，再更佳為碳數6的伸烷基，進一步更佳為伸正己基(n-hexylene group)。
該式(4)的Y為氧原子時，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，該式(3)的Z較佳為選自包含碳數1~10的伸烷基、-X2-O-X2-所示之醚基、-X2-S-X2-所示之硫醚基、及下式(5)所示之具有來自新戊四醇之螺骨架的2價有機基之群組的1種以上，更佳為選自包含-X2-S-X2-所示之硫醚基、及下式(5)所示之具有來自新戊四醇之螺骨架的2價有機基之群組的1種以上，再更佳為下式(5)所示之具有來自新戊四醇之螺骨架的2價有機基。此外，該醚基、該硫醚基、及下式(5)所示之2價有機基中的X2係表示碳數1~10的直鏈或支鏈伸烷基。
(式(5)中，X2表示碳數1~10的直鏈或支鏈伸烷基。)
該式(5)的X2較佳為碳數1~7的直鏈或支鏈伸烷基，更佳為碳數2~4的直鏈或支鏈伸烷基，再更佳為碳數4的分支伸丁基，即該式(5)所示之2價有機基較佳為下式(5’)所示者。
作為該2官能酚系抗氧化劑，可舉出2,2-硫基-二伸乙基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯]、N,N’-六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙醯胺]、三乙二醇雙[(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸酯]、六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯]、3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷等。就其市售品，可舉出例如「IRGANOX1035」、「IRGANOX1098」、「IRGANOX245」、「IRGANOX259」(商品名，均為BASF Japan(股)製)、「Adekastab AO-80」(商品名，ADEKA(股)製)、「Sumilizer GA-80」(商品名，住友化學(股)製)等。
該式(3)所示之酚系抗氧化劑，當n為3時，Z為3價有機基，係於酚性羥基的鄰位具有三級丁基的3官能酚系抗氧化劑(以下亦稱為「3官能酚系抗氧化劑」)。
作為該3官能酚系抗氧化劑，可舉出參(3,5-二-三級丁基-4-羥基苯甲基)三聚異氰酸酯、1,3,5-三甲基-2,4,6-參(3,5-二-三級丁基-4-羥基苯甲基)苯等。就其市售品，可舉出例如「Adekastab AO-20」(商品名，ADEKA(股)製)、「Adekastab AO-330」(商品名，ADEKA(股)製)等。
該式(3)所示之酚系抗氧化劑，當n為4時，Z為4價有機基，係於酚性羥基的鄰位具有三級丁基的4官能酚系抗氧化劑(以下亦稱為「4官能酚系抗氧化劑」)。
基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，本發明所使用的4官能酚系抗氧化劑，該式(4)的Y較佳為氧原子，R4較佳為碳數1~7的伸烷基，更佳為碳數1~3的伸烷基，再更佳為亞甲基。
基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，該式(3)的Z較佳為碳原子。
作為該4官能酚系抗氧化劑，可舉出新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯]等。就其市售品，可舉出例如「Adekastab AO-60」(商品名，ADEKA(股)製)、「IRGANOX1010」(商品名，BASF Japan(股)製)等。
基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，本發明所使用的酚系抗氧化劑(C)較佳為選自包含正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯 (IRGANOX1076)、N,N’-六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙醯胺](IRGANOX1098)、2,2-硫基-二伸乙基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1035)、3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(Sumilizer GA-80)、及新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1010)之群組的1種以上，更佳為選自包含正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯(IRGANOX1076)、3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(Sumilizer GA-80)、及新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1010)之群組的1種以上，再更佳為選自包含3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(Sumilizer GA-80)及新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1010)之群組的1種以上。
此等酚系抗氧化劑可單獨或組合2種以上使用。
<磷系抗氧化劑(D)>
本發明之聚酯組成物含有磷系抗氧化劑(D)(以下亦稱為「(D)成分」)，該磷系抗氧化劑(D)於其分子中含有3個以上的下式(1)所示之基。
藉由含有該磷系抗氧化劑(D)，將因熱或光所產生的過氧化物分解，且藉由與該酚系抗氧化劑(C)併用，可獲得具有高光反射性，且暴露於熱或光後光反射率的降低 亦較少的反射板。如下式(1)所示，藉由在相鄰於與磷原子的鍵結部位的鄰位具有烷基，而對於因熱或光所產生的過氧化物具有更高的分解能力。
(式(1)中，R11~R13分別獨立地為碳數1或2的烷基，R14~R17分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基，且＊表示與磷原子的鍵結部位。)
該式(1)中，基於抑制光反射率的降低的觀點，R11~R13較佳為甲基，即-C(R11)(R12)(R13)所示之基較佳為三級丁基。
該式(1)中，R15較佳為碳數3~7的二級或三級烷基，更佳為碳數4或5的三級烷基，再更佳為三級丁基。
基於減少立體障礙，而提升與因熱或光所產生的過氧化物之反應性的觀點，該式(1)中，R14及R16分別獨立地較佳為氫原子或碳數1~2的烷基，更佳為氫原子。
基於減少立體障礙，而提升與因熱或光所產生的過氧化物之反應性的觀點，該式(1)中，R17較佳為氫原子或碳數1~7的烷基，更佳為氫原子。
就該磷系抗氧化劑(D)而言，基於抑制光反射率的降低之觀點，較佳為選自包含於其分子中含有3個以 上該式(1)所示之基的亞磷酸酯及亞膦酸酯之群組的1種以上，更佳為選自包含下述通式(6)~(7)所示之磷系抗氧化劑之群組的1種以上。
(式(6)中，R61、R63、及R64分別獨立地表示氫原子或甲基，R62表示碳數1~10的烷基。)
該式(6)中，R62較佳為碳數3~7的二級或三級烷基，更佳為碳數4或5的三級烷基，再更佳為三級丁基。
基於減少立體障礙，而提升與因熱或光所產生的過氧化物之反應性的觀點，該式(6)中，R61、R63、及R64較佳為氫原子。
就該式(6)所示之磷系抗氧化劑而言，較佳為參(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯。就其市售品，可舉出例如「IRGAFOS168」(商品名，BASF Japan(股)製)等。
(式(7)中，R71、R73、R74、R75、R77、及R78分別獨立地表示氫原子或甲基，R72及R76分別獨立地表 示碳數1~10的烷基。X3表示單鍵、-O-、-S-、-SO2-或碳數1~10的2價有機基。)
該式(7)中，R72及R76較佳為碳數3~7的二級或三級烷基，更佳為碳數4或5的三級烷基，再更佳為三級丁基。
該式(7)中，R71、R73、R74、R75、R77、及R78較佳為氫原子。
該式(7)中，X3較佳為單鍵。
作為該式(7)所示之磷系抗氧化劑，可舉出肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯、肆(2,4-二-三級丁基-5-甲基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯等，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，較佳為肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯。
就其市售品，可舉出例如「Hostanox P-EPQ」(商品名，Clariant Japan(股)製)，「GSY-P101」(商品名，堺化學工業(股))等。
此等磷系抗氧化劑可單獨或組合2種以上使用。
就該磷系抗氧化劑(D)而言，基於抑制光反射率的降低的觀點，較佳為選自包含參(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯(「IRGAFOS168」)、及肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(「Hostanox P-EPQ」)之群組的1種以上，更佳為肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(「Hostanox P-EPQ」)。
作為該酚系抗氧化劑(C)及該磷系抗氧化劑 (D)之較佳的組合，基於光反射率的提升、及抑制光反射率的降低的觀點，較佳為選自包含正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯(IRGANOX1076)、N,N’-六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙醯胺](IRGANOX1098)、2,2-硫基-二伸乙基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1035)、3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(Sumilizer GA-80)、及新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1010)之群組的1種以上之酚系抗氧化劑、與選自包含參(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯(IRGAFOS168)、及肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(Hostanox P-EPQ)之群組的1種以上之磷系抗氧化劑的組合；更佳為選自包含正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯(IRGANOX1076)與肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(Hostanox P-EPQ)的組合、3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基1-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(Sumilizer GA-80)與肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(Hostanox P-EPQ)的組合、新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](IRGANOX1010)與肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(Hostanox P-EPQ)的組合、及N,N’-六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙醯胺](IRGANOX1098)與參(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯 (IRGAFOS168)的組合之群組的1種以上。
<強化材料(E)>
本發明之聚酯組成物較佳為進一步含有強化材料(E)。藉由包含該強化材料(E)，可提升所得之反射板的成形性及機械強度。
作為該強化材料(E)，可使用具有纖維狀、平板狀、針狀、粉末狀、布狀等的各種形狀者。具體而言，可舉出玻璃纖維、碳纖維、醯胺(aramid)纖維、液晶聚合物(LCP)纖維、金屬纖維等的纖維狀強化材料；雲母、滑石等的平板狀強化材料；鈦酸鉀晶鬚、硼酸鋁晶鬚、碳酸鈣晶鬚、硫酸鎂晶鬚、矽灰石、海泡石、硬矽鈣石、氧化鋅晶鬚等的針狀強化材料；二氧化矽、氧化鋁、碳酸鋇、碳酸鎂、氮化鋁、氮化硼、鈦酸鉀、矽酸鋁(高嶺土、黏土、葉蠟石、膨潤土)、矽酸鈣、矽酸鎂(厄帖浦石)、硼酸鋁、硫酸鈣、硫酸鋇、硫酸鎂、石棉、玻璃珠、碳黑、石墨、奈米碳管、碳化矽、絹雲母、水滑石、二硫化鉬、酚樹脂粒子、交聯苯乙烯系樹脂粒子、交聯丙烯酸系樹脂粒子等的粉末狀強化材料；玻璃布(glass cloth)等的布狀強化材料等。此等強化材料可單獨或組合2種以上使用。
基於提高對聚酯組成物中的分散性的觀點、及提高與該聚酯(A)的接著性而言，此等強化材料亦可使用實施過表面處理者。作為表面處理劑，可舉出矽烷偶合劑、鈦偶合劑、丙烯酸樹脂、胺基甲酸酯樹脂、環氧樹脂等的高分子化合物、或其他低分子化合物等。
本發明所使用的強化劑(E)，於該強化材料之中，基於抑制成本的觀點、及提升機械強度的觀點，較佳為選自包含纖維狀強化材料及針狀強化材料之群組的1種以上；基於抑制成本的觀點、及提升機械強度的觀點，更佳為纖維狀強化材料，再更佳為玻璃纖維。又，基於獲得表面平滑性高之反射板的觀點，更佳為針狀強化材料。尤其是，基於保持反射板之白色度的觀點，較佳為選自包含玻璃纖維、矽灰石、鈦酸鉀晶鬚、碳酸鈣晶鬚、及硼酸鋁晶鬚之群組的1種以上，更佳為選自包含玻璃纖維及矽灰石之群組的1種以上，再更佳為玻璃纖維。
玻璃纖維的平均纖維長較佳為1~10mm，更佳為1~7mm，再更佳為2~4mm。又，玻璃纖維的剖面形狀不特別限定，基於生產性及機械強度的觀點，較佳為異形剖面或圓形剖面；基於抑制成本的觀點，更佳為圓形剖面。
於此，所稱具有異形剖面的玻璃纖維，係指在垂直於纖維之長度方向的剖面上，具有其剖面之外周的長度，相對於具有相同剖面積之正圓形剖面的玻璃纖維剖面之外周的長度為1.05倍~1.7倍之剖面形狀的玻璃纖維。就剖面形狀而言，特佳為剖面之長度方向的中央部窄縮的繭形、在與剖面之重心對稱的位置具有略呈平行之部分的長橢圓形或橢圓形。
基於提升機械強度的觀點，玻璃纖維的平均纖維徑較佳為6~20μm，更佳為6~15μm。
玻璃纖維的平均纖維長及平均纖維徑能以與該氧化鈦(B)的平均粒徑之測定同樣的方法，藉由採用電子顯微 鏡法的影像解析求得。
<光穩定劑(F)>
基於防止所得之反射板的變色，並抑制光反射率的降低的觀點，本發明之聚酯組成物較佳為進一步含有光穩定劑(F)。
作為該光穩定劑(F)，可舉出二苯甲酮系化合物、水楊酸酯系化合物、苯并三唑系化合物、丙烯腈系化合物、其他的共軛系化合物等具紫外線吸收效果的化合物、受阻胺系化合物等具自由基捕捉能力的化合物等。尤其是，基於與該聚酯(A)的親和性高且提升耐熱性的觀點，較佳為於其分子中具有醯胺鍵的化合物。又，基於獲得更高的穩定化效果的觀點，較佳併用具紫外線吸收效果的化合物與具自由基捕捉能力的化合物。此等光穩定劑可單獨或組合2種以上使用。
[其他的成分]
本發明之聚酯組成物亦可進一步摻混苯胺黑或其他有機系或無機系著色劑；抗靜電劑；晶核劑；塑化劑；聚烯烴蠟、高級脂肪酸酯等的蠟類；矽油等的脫模劑；潤滑劑等的其他的成分。
對本發明之聚酯組成物摻混其他的成分時，相對於100質量份的聚酯(A)，其他的成分的各含量較佳為5質量份以下。
[聚酯組成物中之各成分的含量]
基於提升對LED反射板的成形性、耐熱性及機械強度的觀點，於聚酯組成物中，本發明所使用之聚酯(A) 的含量較佳為40質量%以上，更佳為45質量%以上，再更佳為50質量%以上；而且，基於所得之反射板的機械物性及獲得高反射率的觀點，較佳為80質量%以下，更佳為75質量%以下，再更佳為70質量%以下。
基於獲得高光反射率觀點，相對於100質量份的聚酯(A)，本發明所使用之氧化鈦(B)的含量為20質量份以上，較佳為25質量份以上，更佳為30質量份以上；而且，基於提升對LED反射板的成形性、耐熱性及機械強度的觀點，為90質量份以下，較佳為85質量份以下，更佳為80質量份以下。
基於獲得高光反射率觀點、及抑制光反射率的降低的觀點，相對於100質量份的聚酯(A)，本發明所使用之酚系抗氧化劑(C)的含量為0.10質量份以上，較佳為0.13質量份以上，更佳為0.15質量份以上；而且，基於抑制於成形時產生之氣體所引起的氣體燃燒等的不良所伴隨之光反射率的降低的觀點，為0.80質量份以下，較佳為0.75質量份以下，更佳為0.60質量份以下，再更佳為0.50質量份以下，進一步更佳為0.30質量份以下。
於本發明中，該酚系抗氧化劑(C)對該磷系抗氧化劑(D)之質量比[(C)成分/(D)成分]係滿足下式(I)者。
0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦5.00 (I)
基於獲得高光反射率觀點、及抑制光反射率的降低的觀點，該質量比[(C)成分/(D)成分]為0.20以上，較佳為0.30以上，更佳為0.50以上，再更佳為0.70以上；而且，基於抑制於成形時產生之氣體所引起的氣體燃燒等的 不良所伴隨之光反射率的降低的觀點，為5.00以下，較佳為3.00以下，更佳為2.00以下，再更佳為1.50以下，進一步更佳為1.00以下。
基於獲得高光反射率觀點、及抑制光反射率的降低的觀點、以及抑制於成形時產生之氣體所引起的氣體燃燒等的不良所伴隨之光反射率的降低的觀點，該酚系抗氧化劑(C)對該磷系抗氧化劑(D)之質量比[(C)成分/(D)成分]較佳滿足下式(I’)。
0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦3.00 (I’)
惟，較佳為相對於100質量份的聚酯(A)，本發明之聚酯組成物中之酚系抗氧化劑(C)及磷系抗氧化劑(D)的合計含量為1.5質量份以下，更佳為1.0質量份以下。該合計含量若為1.5質量份以下，由於在聚酯組成物之成形時產生的氣體量少，因此可避免因成形品表面產生氣體殘留而殘留氣體燃燒的痕跡、或於加熱時或光處理時發生變色等不良情形。
基於提升耐熱性及機械強度的觀點，相對於100質量份的聚酯(A)，本發明所使用之強化材料(E)的含量較佳為5質量份以上，更佳為10質量份以上，再更佳為15質量份以上；而且，基於獲得高光反射率觀點、及抑制光反射率的降低的觀點，較佳為50質量份以下，更佳為40質量份以下。
基於防止所得之反射板的變色，並抑制光反射率的降低的觀點，特別是基於抑制暴露於光後之光反射率的降低的觀點，相對於100質量份的聚酯(A)，本發明所使 用之光穩定劑(F)的含量較佳為0.10質量份以上，更佳為0.15質量份以上；而且，基於抑制成本的觀點，較佳為2.0質量份以下，更佳為1.2質量份以下，再更佳為0.8質量份以下，進一步更佳為0.5質量份以下。又，基於抑制暴露於熱後之光反射率的降低的觀點，進一步更佳為0.3質量份以下。
本發明之聚酯組成物可藉由將上述之各成分，依循周知之方法進行混合來調製。可舉出例如於該聚酯(A)的縮聚合反應時添加各成分的方法、將該聚酯(A)與其他的成分進行乾式摻合的方法、使用擠出機將各成分進行熔融混煉的方法等。此等之中，由操作容易、可得均勻的組成物等而言，較佳為使用擠出機將各成分進行熔融混煉的方法。此時所使用的擠出機較佳為雙軸螺桿型者，就熔融混煉溫度而言較佳為比該聚酯(A)的熔點高5℃的溫度至350℃以下的範圍內。
[LED反射板]
本發明之LED反射板係將上述本發明之聚酯組成物成形而得。就成形方法而言，可藉由射出成形、擠出成形、壓製成形、吹製成形、壓延成形、流延成形等一般針對熱塑性樹脂組成物使用的成形方法得到反射板。又，亦可藉由組合上述之成形方法的成形方法得到反射板。特別是基於成形容易性、量產性、成本抑制觀點，較佳為射出成形。又，本發明之LED反射板，亦可將該聚酯組成物與其他的聚合物進行複合成形，進一步，可將該聚酯組成物與由金屬所構成的成形體或布帛等複合化。
本發明之LED反射板係以藉由分光光度計所得之波長460nm的光的反射率，在暴露於熱或光後其降低亦較少，而能以高水準維持為特徵。例如相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為33質量份時，於170℃以5小時進行短期加熱後之反射率自初始反射率的降低量較佳為3.5%以下，更佳為3.0%以下，再更佳為2.5%以下，再更佳為2.0%以下，進一步更佳為1.5%以下。藉此，可抑制在LED封裝體之製造步驟中暴露於熱後之光反射率的降低。又，於120℃以600小時進行長期加熱後之反射率自初始反射率的降低量較佳為6.0%以下，更佳為5.5%以下，再更佳為5.0%以下，再更佳為4.5%以下，再更佳為4.0%以下，進一步更佳為3.5%以下。藉此，可在長時間使用反射板的環境下仍可抑制光反射率的降低。
本發明之LED反射板之藉由分光光度計所得之波長460nm的光的初始反射率，例如相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為33質量份時，較佳為93%以上，更佳為94%以上，再更佳為94.5%以上。
上述各反射率的測定係依據實施例所記載的方法。
另外，本發明之LED反射板，例如相對於100質量份的聚酯(A)氧化鈦(B)的含量為33質量份時，於120℃進行1,500小時照光後所測得之藉由分光光度計之波長460nm的光的反射率較佳為86.0%以上，更佳為86.5%以上，再更佳為87.0%以上。
此外，上述照光係根據實施例所記載的方法，於以 下位置進行：於空氣中通過供295nm~780nm的光穿透之濾光片的金屬鹵化物燈的光在300~400nm之波長下的照度為10mW/cm2者。
上述反射率的測定係依據實施例所記載的方法。
本發明之LED反射板，特別是在LED封裝體之製造步驟或使用環境下暴露於熱或光後光反射率的降低亦較少，可維持高光反射率(對波長460nm附近的光之反射率)。因此，本發明之LED反射板可適合使用於作為例如背光光源、照明器具、汽車之各種燈等所使用的LED用之反射板，具備本發明之LED反射板的發光裝置的使用期限較長。
[發光裝置]
本發明之發光裝置係以具備上述本發明之LED反射板為特徵。作為本發明之發光裝置的實例，可舉出背光光源、照明用光源、汽車之各種燈的光源等。
第1圖示出本發明之發光裝置的代表性構成的一例。第1圖為示意性表示SMD(surface mounted device，表面安裝裝置)型的發光裝置(LED裝置)1者。於發光裝置1中，在以基板20與反射器(殼體)30所形成的封裝體狀部50中配置有半導體發光元件10，封裝體狀部50中填充有密封構件40(透光性的樹脂)。
以下，說明本發明之發光裝置的各要素。此外，本發明之發光裝置不限於以下要素。
<半導體發光元件>
半導體發光元件10較佳使用於500nm以下的波長區 域具有發光峰波長者。不限於具有單一發光峰的半導體發光元件，亦可使用複數之發光峰的半導體發光元件。此外，具有複數之發光峰時，亦可於比500nm更長波長的區域具有1個或2個以上的發光峰。又，亦可使用於可見光的長波長區域(501nm~780nm)具有發光峰的半導體發光元件。
半導體發光元件10的構成，只要是具備上述之波長特性者則不特別限定。可使用使例如GaAlN、ZnS、ZnSe、SiC、GaP、GaAlAs、AlN、InN、AlInGaP、InGaN、GaN、AlInGaN等的半導體形成為發光層者。
又，發光層亦可為含有任意的摻雜劑者。
半導體發光元件10可適宜使用複數個。例如，可採用2個可發出綠色系的發光元件、可發出藍色系及紅色系的發光元件各1個。
半導體發光元件10對基板20的連接方法不特別限制，可使用導電性之環氧或者聚矽氧接著劑。再者，為了將半導體發光元件所產生的熱效率良好地傳達至基板，可使用低熔點的金屬。可例示例如Sn/Ag/Cu(熔點220度)、Sn/Au(熔點282度)等。
<封裝體>
封裝體係裝配有半導體發光元件10之構件，其一部分或整體係由上述之本發明之LED反射板所形成。封裝體可為由單一構件構成者，也可為組合複數之構件所構成者。
封裝體較佳具有凹部(杯狀部)。作為封裝體的一實 例，可舉出組合反射器(殼體)與基板者，例如，於第1圖中，為了形成凹部(杯狀部)，而於基板20上黏接所要之形狀的反射器(殼體)30而構成封裝體。基板20及反射器30係由將上述之聚酯組成物成形而成的本發明之LED反射板所形成。基板20及反射器30的僅其中一者亦可由本發明之LED反射板所形成。如此使用複數個本發明之LED反射板時，亦可組合使用藉由改變聚酯組成物的組成來形成LED反射板而得之特性不同的LED反射板。作為另一實例，可舉出將上述之聚酯組成物成形為於一面側形成有凹部(杯狀部)，而由1個LED反射板形成封裝體之構成。作為又一實例，作為封裝體亦可使用僅由平板狀之LED反射板所構成者。
所稱形成於封裝體的凹部(杯狀部)，係指具有底部與側面部，且垂直於光軸之方向的剖面面積係由具有自該底部向發光裝置的光取出方向連續或階段性地增加之形狀的空間所構成的部分。在滿足所述條件的範圍內，底部及側面部的形狀不特別限定。
<密封構件>
密封構件40係以被覆半導體發光元件10之方式形成的構件，主要是以保護半導體發光元件10與外部環境隔離為目的而具備。
密封構件40中，以保護半導體發光元件10、配線為目的，可使用透明熱硬化性樹脂。作為透明熱硬化性樹脂，可例示包含環氧或者聚矽氧的熱硬化性樹脂。聚矽氧係依據封裝體的要求特性而使用樹脂型、橡膠型、凝 膠型。又，為提高反射器30與密封構件40的密接性，可對反射器30以氬氣等的稀有氣體電漿進行處理。
包含不同材料的複數層積層於半導體發光元件10上而形成的方式設置密封構件40。
亦可使密封構件40含有螢光體。藉由使用螢光體，可將來自半導體發光元件10的光的一部分轉換成不同波長的光，而能夠使發光裝置的發光色變化、或予以校正。
螢光體只要是可藉由來自半導體發光元件10的光而激發者則可使用任意者。較佳使用例如：選自包含主要以Eu、Ce等的鑭系元素所激活的氮化物螢光體、氮氧化物系螢光體、矽鋁氮氧化物(sialon)系螢光體；主要藉由Eu等的鑭系或Mn等的過渡金屬系元素所激活的鹼土金屬鋁酸鹽螢光體、鹼土矽酸鹽、鹼土硫化物、鹼土硫代鎵酸鹽、鹼土氮化矽、鍺酸鹽；主要以Ce等的鑭系元素所激活的稀土鋁酸鹽、稀土矽酸鹽、或者主要以Eu等的鑭系元素所激活的有機化合物及有機錯合物等之群組中的1種以上。
又，亦可組合複數種螢光體而使其含於密封構件40。此時，亦可組合使用被來自半導體發光元件10的光激發而發光的螢光體、及被來自該螢光體的光激發而發光的螢光體。
亦可藉由使密封構件40含有二氧化鈦或氧化鋅等的光擴散體，而促進光於密封構件40內的擴散而減少發光不均。
第1圖之發光裝置1係例如如下製造。首先，在屬本發明之LED反射板的基板20上配置屬本發明之LED反射板的反射器30。接著，安裝半導體發光元件10，以引線連接半導體發光元件10的電極與基板20上的配線圖案。其次，準備包含主劑與硬化劑的液態聚矽氧密封劑，灌注(potting)成杯狀部。於此狀態下加熱至約150℃使聚矽氧密封劑熱硬化。其後，於空氣中使其放熱。
第2圖示出包含其他構成的本發明之發光裝置2的示意圖。於第2圖中，對與發光裝置1同樣的要素賦予相同的符號。於發光裝置2中，係使用引線框架80替代基板，並於引線框架80上安裝半導體發光元件10。其他的構成係與發光裝置1相同。
第3圖示出包含其他構成的本發明之發光裝置3的示意圖。於第3圖中，對與發光裝置1同樣的要素附予相同的符號。於發光裝置3中，係使用屬本發明之LED反射板的基板70。基板70係施加有所要的配線71。又，可未使用殼體(反射器)，而如圖所示安裝半導體發光元件10後，藉由使用所要之模具的模具成形而形成密封構件60。又，亦可預先準備成形為所要之形狀的密封構件60，將其以覆蓋半導體發光元件10的方式黏接於基板70。
以上，既已針對作為本發明之構成例的SMD型發光裝置加以說明，惟本發明亦可適用於在具有杯狀部的引線框架上安裝半導體發光元件，並將半導體發光元件及引線框架的一部分以密封構件被覆而成之所謂的砲彈型發光二極體。又，也可適用於將半導體發光元件 以所謂的倒裝晶片之形態安裝於基板或引線框架上的倒裝晶片型的發光裝置。
[實施例]
以下，利用實施例及比較例對本發明更詳細地加以說明，惟本發明不限定於下述實施例。
此外，實施例及比較例中的各評定係依循以下所示方法進行。
(熔點)
聚酯的熔點係以使用Mettler-Toledo(股)製差示掃描熱量分析裝置「DSC822」，於氮氣環境下，從30℃至350℃以10℃/min的速度進行昇溫時所出現之熔化峰的峰溫度作為熔點(℃)。此外，有多個熔化峰時則以最高溫側之熔化峰的峰溫度作為熔點。
(重量平均分子量)
重量平均分子量係按以下條件藉由GPC來測定。
管柱：TOSOH公司製TSKgel Super HM-N 2根
沖提液：六氟異丙醇(添加0.085質量%三氟乙酸鈉)
流量：0.4mL/min
試料：將聚酯(A)2.5mg溶解於六氟異丙醇溶液5mL(添加0.085質量%三氟乙酸鈉)調製而成。
管柱溫度：40℃
檢測器：紫外光檢測器(測定波長：254nm)
標準物質：聚甲基丙烯酸甲酯
(初始反射率)
使用實施例及比較例中所得之聚酯組成物，在比聚 酯的熔點高約20℃的汽缸溫度進行射出成形(模具溫度：140℃)，製作厚度1mm、寬度40mm、長度100mm的試片。藉由日立製作所(股)製分光光度計(U-4000)求取該試片在波長460nm的光的反射率(初始反射率)。又，由下述評定基準評定該初始反射率。將結果示於表1及2。
[評定基準]
A：初始反射率為94%以上
B：初始反射率為93%以上且小於94%
C：初始反射率為92%以上且小於93%
(短期加熱後之反射率的降低量(1))
使用實施例及比較例中所得之聚酯組成物，在比聚酯的熔點高約20℃的汽缸溫度進行射出成形(模具溫度：140℃)，製作厚度1mm、寬度40mm、長度100mm的試片。將該試片在熱風乾燥機中，於170℃進行5小時加熱處理。藉由日立製作所(股)製分光光度計(U-4000)求取加熱處理後之試片在波長460nm的光的反射率(1)，由下式求出短期加熱後之反射率的降低量(1)。又，由下述評定基準評定降低量(1)。將結果示於表1及2。
降低量(1)(%)=(初始反射率(%))-(反射率(1)(%))
[評定基準]
A：降低量(1)為3.0%以下
B：降低量(1)超過3.0%且為3.5%以下
C：降低量(1)超過3.5%
(長期加熱後之反射率的降低量(2))
使用實施例及比較例中所得之聚酯組成物，在比聚 酯的熔點高約20℃的汽缸溫度進行射出成形(模具溫度：140℃)，製作厚度1mm、寬度40mm、長度100mm的試片。將該試片在熱風乾燥機中，於120℃進行600小時加熱處理。藉由日立製作所(股)製分光光度計(U-4000)求取加熱處理後之試片在波長460nm的光的反射率(2)，由下式求出長期加熱後之反射率的降低量(2)。又，由下述評定基準評定降低量(2)。將結果示於表1及2。
降低量(2)(%)=(初始反射率(%))-(反射率(2)(%))
[評定基準]
A：降低量(2)為5.5%以下
B：降低量(2)超過5.5%且為6.0%以下
C：降低量(2)超過6.0%
(照光後的反射率)
使用實施例及比較例中所得之聚酯組成物，在比聚酯的熔點高約20℃的汽缸溫度進行射出成形(模具溫度：140℃)，製作長度100mm、寬度40mm、厚度1mm的試片。將該試片設置於具備KF-1濾光器(DAYPLA WINTES(股)製，穿透波長區域：295nm~780nm)的耐光性試驗裝置(DAYPLA WINTES(股)製SUPER WIN MINI，燈具：金屬鹵化物燈)之距上部石英玻璃面25cm的距離處，進行120℃、1,500小時的照光。此外，在設置試片的位置之於300~400nm之波長下的照度為10mW/cm2。藉由日立製作所(股)製分光光度計(U-4000)求取照光後之試片在波長460nm的光的反射率。將結果示於表1及2。
此外，實施例及比較例中所使用的各成分如 下述。
[聚酯(A)]
‧A-1：具有來自包含100莫耳%對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含100莫耳%反式異性物比率69質量%之1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚對苯二甲酸環己烷二甲酯(熔點290℃、重量平均分子量=6,500)
‧A-2：具有來自包含92莫耳%對苯二甲酸、8莫耳%間苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含100莫耳%反式異性物比率72質量%之1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚對苯二甲酸環己烷二甲酯(熔點278℃、重量平均分子量=6,000)
[氧化鈦(B)]
‧B-1：二氧化鈦(平均粒徑0.25μm、折射率2.71)
[酚系抗氧化劑(C)]
‧C-1：3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷(下式(8)，住友化學(股)製，商品名：「Sumilizer GA-80」)
‧C-2：新戊四醇基-肆[3-(3,5-二-三級丁基-4- 羥苯基)丙酸酯](下式(9)，BASF Japan(股)製，商品名：「IRGANOX1010」)
‧C-3：2,2-硫基-二伸乙基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯](下式(10)，BASF Japan(股)製，商品名：「IRGANOX1035」)
‧C-4：正十八基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙酸酯(下式(11)，BASF Japan(股)製，商品名：「IRGANOX1076」)
‧C-5：N,N’-六亞甲基雙[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥苯基)丙醯胺](下式(12)，BASF Japan(股)製，商品名：「IRGANOX1098」)
[磷系抗氧化劑(D)]
‧D-1：肆(2,4-二-三級丁基苯基)-4,4’-聯伸二苯二亞膦酸酯(下式(13)，Clariant Japan(股)製，商品名：「Hostanox P-EPQ」)
‧D-2：參(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯(下式(14)，BASF Japan(股)製，商品名：「IRGAFOS168」)
‧d-3：3,9-雙(2,6-二-三級丁基-4-甲基苯氧基)-2,4,8,10-四氧雜-3,9-二磷酸螺[5.5]十一烷(ADEKA(股)製，商品名：「Adekastab PEP-36」)
‧d-4：3,9-雙(十八氧基)-2,4,8,10-四氧雜-3,9-二磷酸螺[5.5]十一烷(ADEKA(股)製，商品名：「Adekastab PEP-8」)
‧d-5：2,2’-亞甲基雙(4,6-二-三級丁基苯基)2-乙基己基亞磷酸酯(ADEKA(股)製，商品名：「Adekastab HP-10」)
[強化材料(E)]
‧E-1：玻璃纖維(日東紡織(股)製，商品名：「CS3J256S」，平均纖維徑11μm，平均纖維長3mm，圓形剖面)
[光穩定劑(F)]
‧F-1：N,N’-雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-1,3-苯二甲醯胺(Clariant Japan(股)製，商品名：「Nylostab S-EED」)
[其他的成分]
‧脫模劑：聚丙烯 一般類型(三井化學(股)製，商 品名：「HI-WAX NP055」)
‧核劑：滑石(FUJI TALC INDUSTRIAL(股)製，商品名：「TALC PKP80」)
實施例1~16及比較例1~14
相對於100質量份的聚酯(A-1)或(A-2)，將33質量份的二氧化鈦(B-1)、0.5質量份的上述脫模劑、0.17質量份的上述核劑、及表1及表2所示量的酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、及光穩定劑(F-1)進行乾式摻合，由雙軸擠出機(螺桿徑：32mm、L/D=30、旋轉數150rpm)的料斗饋給所得混合物，同時，由側進料器添加33質量份的強化材料(E-1)進行熔融混煉，擠出成股線狀後，藉由造粒機予以切斷而得到丸粒狀的聚酯組成物。使用所得聚酯組成物，製作既定形狀的試片，供予評定用。將結果示於表1及表2。
如表1及2所示，與比較例1~14相比，實施例1~16之聚酯組成物其初始反射率均較高，且在進行過加熱處理後對波長460nm的光之反射率的降低量亦較小。再者，對紫外線波長區域之照光後之波長460nm的光的反射率均為86%以上。從而，本發明之聚酯組成物，在LED封裝體之製造步驟或使用環境下光反射率也不會降低，可獲得具有良好的光特性的LED反射板，且具備該反射板之發光裝置、及具備該發光裝置之照明器具可達優良的光特性及較長的使用期限。
[產業上之可利用性]
根據本發明，可提供一種具有高光反射率，且在暴露於熱或光後光反射率的降低亦少，可維持高光反射率之LED反射板用聚酯組成物、一種由該組成物所構成之LED反射板、及一種具備該反射板之發光裝置。本發明之聚酯組成物係特別適用於照明器具用之LED反射板。

Claims (11)

  1. 一種LED反射板用聚酯組成物，其中該聚酯組成物含有聚酯(A)、氧化鈦(B)、酚系抗氧化劑(C)、及磷系抗氧化劑(D)，且該聚酯(A)係具有來自包含50莫耳%以上對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含50莫耳%以上1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚酯；該磷系抗氧化劑(D)於其分子中含有3個以上的下式(1)所示之基，且相對於100質量份的聚酯(A)，氧化鈦(B)的含量為20~90質量份，酚系抗氧化劑(C)的含量為0.10~0.80質量份；磷系抗氧化劑(D)的含量係滿足下式(I)者： 0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦5.00 (I)(式(1)中，R11~R13分別獨立地為碳數1或2的烷基；R14~R17分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基；＊表示與磷原子的鍵結部位)。
  2. 如請求項1之LED反射板用聚酯組成物，其中，該酚系抗氧化劑(C)對該磷系抗氧化劑(D)之質量比[(C)成分/(D)成分]滿足下式(I’)： 0.20≦質量比[(C)成分/(D)成分]≦3.00 (I’)。
  3. 如請求項1或2之LED反射板用聚酯組成物，其進一步相對於100質量份的聚酯(A)而言含有5~50質量份的強化材料(E)。
  4. 如請求項3之LED反射板用聚酯組成物，其中，該強化材料(E)為玻璃纖維。
  5. 如請求項1至4中任一項之LED反射板用聚酯組成物，其中，該聚酯(A)係具有來自包含75~100莫耳%對苯二甲酸的二羧酸之構成單元、與來自包含75~100莫耳%1,4-環己烷二甲醇的二醇之構成單元的聚對苯二甲酸環己烷二甲酯。
  6. 如請求項1至5中任一項之LED反射板用聚酯組成物，其中，該磷系抗氧化劑(D)係選自包含於其分子中含有3個以上該式(1)所示之基的亞磷酸酯及亞膦酸酯之群組的1種以上。
  7. 如請求項1至6中任一項之LED反射板用聚酯組成物，其中，該酚系抗氧化劑(C)於其分子中含有至少1個下式(2)所示之基： (式(2)中，R21~R23分別獨立地為碳數1或2的烷基；R24~R26分別獨立地為氫原子或碳數1~10的烷基； ＊＊表示鍵結部位)。
  8. 如請求項7之LED反射板用聚酯組成物，其中，該酚系抗氧化劑(C)係選自包含該式(2)中R21~R23全部為甲基且R26為甲基或三級丁基之半受阻型或全受阻型的酚系抗氧化劑之群組的1種以上。
  9. 如請求項1至8中任一項之LED反射板用聚酯組成物，其進一步含有光穩定劑(F)。
  10. 一種LED反射板，其由如請求項1至9中任一項之LED反射板用聚酯組成物所構成。
  11. 一種發光裝置，其具備如請求項10之LED反射板。
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